JP6940508B2 - 樹脂組成物、樹脂シート、及び半導体装置 - Google Patents
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Description
例えば、特許文献1には、ポリエチレンテレフタレート等の支持体と、該支持体上に形成された樹脂組成物層と、該樹脂組成物層を保護するポリプロピレンフィルム等の保護フィルムとがこの順で積層された接着フィルムが開示されている。特許文献1に記載の樹脂組成物は、多官能エポキシ樹脂、硬化剤、フェノキシ樹脂、及び無機充填材を含有する。
R1は、水素原子、又はアルキル基であり、
R2は、水素原子、又はアルキル基であり、
Xは、アルキル基、フェニル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかを含んでいる基である。)
アルコキシシリル基を含んでいる基であることが好ましい。
R1は、水素原子、又はアルキル基であり、
R2は、水素原子、又はアルキル基であり、
R3は、アルキル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかの基であり、
nは、1以上3以下の整数であり、
複数のR3は、互いに同一であるか、又は異なり、
L1は、アルキレン基、及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基である。)
R1は、水素原子、又はアルキル基であり、
R2は、水素原子、又はアルキル基であり、
R3は、ヒドロキシル基、又はアルコキシシリル基であり、
L2は、炭素数1〜8の有機鎖である。)
本実施形態に係る樹脂組成物は、熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、トリアジン化合物と、を含有する。
トリアジン化合物は、下記一般式(1)で表される。
R1は、水素原子、又はアルキル基であり、
R2は、水素原子、又はアルキル基であり、
Xは、アルキル基、フェニル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかを含んでいる基である。)
前記一般式(1)において、R1及びR2におけるアルキル基は、例えば、メチル基、エチル基、イソプロピル基、プロピル基、及びブチル基からなる群から選択されるいずれかの基であることが好ましく、メチル基であることがより好ましい。
前記一般式(1)において、R1及びR2は、水素原子であることがより好ましい。
また、Xで表される基の末端には、ヒドロキシル基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくとも一種の基が結合していることが好ましく、ヒドロキシル基、メトキシシリル基、及びトリメトキシシリル基からなる群から選択される少なくとも一種の基が結合していることがより好ましい。
R1は、水素原子、又はアルキル基であり、
R2は、水素原子、又はアルキル基であり、
R3は、アルキル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかの基であり、
nは、1以上3以下の整数であり、
複数のR3は、互いに同一であるか、又は異なり、
L1は、アルキレン基、及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基である。)
前記一般式(2)におけるR1及びR2におけるアルキル基は、それぞれ、前記一般式(1)におけるアルキル基と同義である。
L1は、さらに各種の官能基を有していてもよい。L1が有する官能基は、炭素−炭素二重結合を有する官能基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アルコキシシリル基、エーテル結合を有する基、アルデヒド基、及びカルボキシル基からなる群から選択される少なくとも一種の基であることが好ましい。L1がこのような官能基を有する場合、当該官能基は、L1の主鎖及び分岐鎖の少なくともいずれかに含まれていることが好ましい。L1は、複数の官能基を有していてもよく、複数の官能基は、互いに同一であるか、又は異なる。
R1は、水素原子、又はアルキル基であり、
R2は、水素原子、又はアルキル基であり、
R3は、ヒドロキシル基、又はアルコキシシリル基であり、
L2は、炭素数1〜8の有機鎖である。)
前記一般式(3)におけるR1及びR2におけるアルキル基は、それぞれ、前記一般式(1)におけるアルキル基と同義である。
L2は、さらに各種の官能基を有していてもよい。L2が有する官能基は、炭素−炭素二重結合を有する官能基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アルコキシシリル基、エーテル結合を有する基、アルデヒド基、及びカルボキシル基からなる群から選択される少なくとも一種の基であることが好ましい。L2がこのような官能基を有する場合、当該官能基は、L2の主鎖及び分岐鎖の少なくともいずれかに含まれていることが好ましい。L2は、複数の官能基を有していてもよく、複数の官能基は、互いに同一であるか、又は異なる。
前記一般式(3)におけるR3は、他の化合物と反応可能な官能基を有する基であるか、又は他の化合物と反応可能な官能基そのものであることが好ましく、その官能基は、特に限定されない。R3の末端が有する官能基としては、トリメトキシシリル基であることがより好ましい。
トリアジン化合物の分子量は、150以上300以下であることも好ましい。
トリアジン化合物の分子量は、300以上450以下であることも好ましい。
樹脂組成物中のトリアジン化合物の含有量は、樹脂組成物の全量基準で0.4質量%以上12質量%以下であることがより好ましく、0.5質量%以上10質量%以下であることがさらに好ましく、1.4質量%以上10質量%以下含有であることがよりさらに好ましい。
熱硬化性成分は、加熱を受けると三次元網状化し、被着体を強固に接着する性質を有する。本実施形態における熱硬化性成分としては、特に制限されることなく、従来公知の様々な熱硬化性成分を用いることができる。
本実施形態の熱硬化性成分は、熱硬化性樹脂と、硬化剤と、を含有する。
熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ、フェノール、レゾルシノール、ユリア、メラミン、フラン、不飽和ポリエステル、及びシリコーン等からなる群から選択される少なくともいずれかの樹脂であることが好ましく、エポキシ樹脂であることがより好ましい。
本実施形態における熱硬化性成分は、エポキシ樹脂及び硬化剤を含有することが好ましい。
熱硬化後の適度な接着性の観点から、重量平均分子量300以上2000程度以下のエポキシ樹脂が好ましく、重量平均分子量300以上500以下のエポキシ樹脂がより好ましい。重量平均分子量330以上400以下の常態液状のエポキシ樹脂と、重量平均分子量400以上2000以下(好ましくは500以上1500以下)の常態固体のエポキシ樹脂とをブレンドしたエポキシ樹脂がさらに好ましい。本明細書における重量平均分子量は、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー(Gel Permeation Chromatography;GPC)法により測定される標準ポリスチレン換算値である。
本実施形態において好ましく使用されるエポキシ樹脂のエポキシ当量は、通常、50〜5000g/eqである。
本実施形態におけるエポキシ樹脂としては、具体的には、例えば、フェノール類(例えば、ビスフェノールA、ビスフェノールF、レゾルシノール、フェニルノボラック、及びクレゾールノボラック等)のグリシジルエーテル、アルコール類(例えば、ブタンジオール、ポリエチレングリコール、及びポリプロピレングリコール等)のグリシジルエーテル、カルボン酸(例えば、フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等)のグリシジルエーテル、グリシジル型もしくはアルキルグリシジル型のエポキシ樹脂(例えば、アニリンイソシアヌレートなどの窒素原子に結合した活性水素を、グリシジル基で置換したエポキシ樹脂等)、並びにいわゆる脂環型エポキシド等を挙げることができる。
脂環型エポキシドとしては、分子内の炭素−炭素二重結合を例えば酸化することにより、エポキシが導入された樹脂が挙げられ、具体的には、例えば、ビニルシクロヘキサンジエポキシド、3,4−エポキシシクロヘキシルメチル−3,4−ジシクロヘキサンカルボキシレート、及び2−(3,4−エポキシ)シクロヘキシル−5,5−スピロ(3,4−エポキシ)シクロヘキサン−m−ジオキサン等が挙げられる。
また、本実施形態におけるエポキシ樹脂として、ビフェニル型エポキシ樹脂、及びナフタレン型エポキシ樹脂が挙げられる。
また、本実施形態におけるエポキシ樹脂としては、分子内にジシクロペンタジエン骨格と、反応性のエポキシ基とを有するジシクロペンタジエン骨格含有エポキシ樹脂を用いてもよい。
これらエポキシ樹脂は、1種単独で、又は2種以上を組み合わせて用いることができる。例えば、本実施形態におけるエポキシ樹脂の一態様としては、ビスフェノールAのグリシジルエーテル(ビスフェノールA型エポキシ樹脂)、ビフェニル型エポキシ樹脂、及びナフタレン型エポキシ樹脂を組み合わせて用いる態様が挙げられる。
硬化剤は、1種単独で、又は2種以上を組み合わせて用いることができる。
(a)「加熱による化学反応で活性種(アニオン、カチオン)を生成する方法」
(b)「高温でエポキシ樹脂と相溶、及び溶解し、硬化反応を開始する方法」(この方法の場合、室温付近では、熱活性型潜在性エポキシ樹脂硬化剤は、エポキシ樹脂中に安定に分散している。)
(c)「モレキュラーシーブ封入タイプとした硬化剤を高温で溶出して硬化反応を開始する方法」
(d)「マイクロカプセルによる方法」
熱可塑性樹脂は、特に限定されない。熱可塑性樹脂は、例えば、フェノキシ樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエステル樹脂、及びウレタン樹脂からなる群から選択される少なくともいずれかの樹脂であることが好ましく、フェノキシ樹脂であることがより好ましい。熱可塑性樹脂は、1種単独で、又は2種以上を組み合わせて用いることができる。
熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、8000以上150000以下であることが好ましく、10000以上100000以下であることがより好ましく、20000以上80000以下であることがさらに好ましい。
フェノキシ樹脂としては、ビスフェノールA骨格、ビスフェノールF骨格、ビフェニル骨格、及びナフタレン骨格からなる群から選択される1種以上の骨格を有するフェノキシ樹脂であることが好ましく、ビスフェノールA骨格及びビスフェノールF骨格を有するフェノキシ樹脂であることがより好ましい。
樹脂組成物中の熱可塑性樹脂の含有量は、樹脂組成物の全量基準で、1質量%以上30質量%以下であることが好ましく、2質量%以上20質量%以下であることがより好ましい。
フィラーは、無機フィラーであることが好ましい。無機フィラーの材質としては、シリカ、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム、チタンホワイト、ベンガラ、炭化珪素、及び窒化ホウ素等が挙げられる。無機フィラーの形状としては、粉末状、球状、粒状、板状、針状、及び繊維状が挙げられる。その他、無機フィラーとしては、ガラス繊維等も挙げられる。
これらフィラーの中でも、シリカフィラーであることが好ましい。
フィラーは、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
樹脂組成物中のフィラーの含有量は、樹脂組成物の全量基準で、5質量%以上75質量%以下であることが好ましく、10質量%以上70質量%以下であることがより好ましい。
また、本実施形態に係る樹脂組成物の他の一例としては、下記のとおり、熱硬化性成分、熱可塑性樹脂、フィラー、トリアジン化合物、及びその他の成分を含有する樹脂組成物が挙げられる。
本実施形態において、樹脂組成物は、さらにその他の成分を含んでいてもよい。
その他の成分としては、例えば、カップリング剤等が挙げられる。
カップリング剤は、前述の熱可塑性樹脂、又は熱硬化性成分が有する官能基と反応する基を有することが好ましく、熱硬化性成分が有する官能基と反応する基を有することがより好ましい。
本実施形態に係る樹脂組成物の他の一例としては、前記第一の態様又は前記第二の態様に係るトリアジン化合物と、熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、を含有し、熱可塑性樹脂として、フェノキシ樹脂を含有する樹脂組成物が挙げられる。
本実施形態に係る樹脂組成物の他の一例としては、前記第一の態様又は前記第二の態様に係るトリアジン化合物と、熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、を含有し、熱硬化性成分として、エポキシ樹脂及び硬化剤を含有し、熱可塑性樹脂として、フェノキシ樹脂を含有する樹脂組成物が挙げられる。
本実施形態に係る樹脂シートは、本実施形態に係る樹脂組成物を含有する。
本実施形態に係る樹脂組成物をシート化することにより、本実施形態に係る樹脂シートを得ることができる。樹脂組成物をシート化する方法は、従来公知のシート化する方法を採用でき、特に限定されない。本実施形態に係る樹脂シートは、長尺状のシートであってもよく、ロール状に巻き取られた状態で提供されてもよい。ロール状に巻き取られた本実施形態に係る樹脂シートは、ロールから繰り出されて所望のサイズに切断するなどして使用することができる。
本実施形態の積層体1は、第一剥離材2と、第二剥離材4と、第一剥離材2及び第二剥離材4の間に設けられた樹脂シート3とを有する。樹脂シート3は、本実施形態に係る樹脂組成物を含有する。
第一剥離材2、及び第二剥離材4は、剥離基材と、剥離基材の上に剥離剤が塗布されて形成された剥離剤層とを備える剥離材とすることができる。剥離基材と剥離剤層とを備える剥離材とすることで、取り扱いが容易となる。また、第一剥離材2、及び第二剥離材4は、剥離基材の片面のみに剥離剤層を備えていてもよいし、剥離基材の両面に剥離剤層を備えていてもよい。
剥離剤層の厚さは、特に限定されない。剥離剤を含む溶液を塗布して剥離剤層を形成する場合、剥離剤層の厚さは、0.01μm以上3μm以下であることが好ましく、0.03μm以上1μm以下であることがより好ましい。
本実施形態に係る半導体装置は、本実施形態に係る樹脂組成物、又は樹脂シートで封止された半導体素子を有する。
本実施形態の樹脂シートを用いた半導体素子の封止は、例えば次のようにして行うことができる。半導体素子を覆うように樹脂シートを載置し、真空ラミネート法により圧着することで、半導体素子を封止する。
本実施形態の積層体1を用いる場合は、積層体1の一方の剥離材を剥離した後、半導体素子を覆うように樹脂シートを載置する。その後、他方の剥離材を剥離する。その後、真空ラミネート法により圧着することで、半導体素子を封止する。
本発明は、前記実施形態に限定されず、本発明の目的を達成できる範囲での変形や改良等は、本発明に含まれる。
樹脂組成物の調製に用いた材料は以下のとおりである。
フェノキシ樹脂:ビスフェノールA/ビスフェノールF骨格混合タイプ(重量平均分子量=60000〜70000)
・エポキシ樹脂
液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量:189g/eq)
ビフェニル型エポキシ樹脂(エポキシ当量:272g/eq、軟化点:52℃)
ナフタレン型エポキシ樹脂(エポキシ当量:165g/eq、軟化点:92℃)
・硬化剤
ビフェニル型フェノール樹脂(官能基当量:218g/eq、軟化点:82℃)
2−エチル−4−メチルイミダゾール
・シリカフィラー:株式会社アドマテックス製 SC−2050MA(平均粒径:0.5μm)
ヒドロキシル基含有トリアジン化合物:四国化成株式会社製 VD−4(融点:97℃、5%重量減少温度:243℃)
トリメトキシシリル基含有トリアジン化合物:四国化成株式会社製 VD−5(融点171℃、5%重量減少温度:229℃)
調製した樹脂組成物を100℃で30分間加熱し、さらに180℃で30分間加熱して、樹脂硬化物を得た。
株式会社島津製作所製の引っ張り試験機(装置名:オートグラフAG−IS)を用いて、下記条件で測定した。
剥離強度の測定に用いたサンプルは、まずシリコンチップ(12mm×12mm)の表面に樹脂組成物を貼付し、樹脂組成物に銅箔(JIS H3100 C1100P、0.15mm×10mm×50mm)を貼り合わせ、上述の硬化条件にて樹脂組成物を硬化させて、作製した。
サンプル構成:銅箔/樹脂硬化物/シリコンチップ
剥離速度:50mm/分
剥離角度:90度
温度 :23℃
湿度 :50%RH
初期(試験前)の樹脂硬化物の重量をaとし、JEDEC Lv.1(85℃、85%RH、168時間)の試験後の樹脂硬化物の重量をbとし、下記計算式より吸水率(単位:%)を算出した。
吸水率={(b−a)/a}×100
実施例1〜6に係る樹脂組成物は、比較例1に係る樹脂組成物に比べて、吸水率を低減させることができ、かつ剥離強度を向上させることができた。
Claims (12)
- 請求項1に記載の樹脂組成物において、
R1及びR2は、水素原子である
ことを特徴とする樹脂組成物。 - 請求項3又は請求項4に記載の樹脂組成物において、
R1及びR2は、水素原子である
ことを特徴とする樹脂組成物。 - 請求項1から請求項5のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記樹脂組成物の全量基準で前記トリアジン化合物が0.1質量%以上15質量%以下含有されている
ことを特徴とする樹脂組成物。 - 請求項1から請求項6のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記熱硬化性成分は、エポキシ樹脂及び硬化剤を含有する
ことを特徴とする樹脂組成物。 - 請求項1から請求項7のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂である
ことを特徴とする樹脂組成物。 - 請求項1から請求項8のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記フィラーは、シリカフィラーである
ことを特徴とする樹脂組成物。 - パワー半導体素子に用いられることを特徴とする請求項1から請求項9のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 請求項1から請求項10のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含有することを特徴とする樹脂シート。
- 請求項11に記載の樹脂シートで封止された半導体素子を有することを特徴とする半導体装置。
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
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