KR101506766B1 - 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물 - Google Patents

무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것으로, 본 발명에 따르면 종래 사용되던 폴리카보네이트와 스티렌계 수지, 특히 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 알로이의 경우 빛에 의해 변색되던 단점을 극복 가능할 뿐 아니라, 성형 가공성과 치수 안정성, 내열성, 저온 내충격 특성 등의 기본적인 특성과 함께 우수한 내스크래치 특성과 내광 특성을 부여함으로써 무도장 부품으로 매우 적합하게 사용할 수 있는 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공할 수 있다.

Description

무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물 {POLYCARBONATE RESIN COMPOSITION FOR NON COATING PARTS}
본 발명은 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 종래 사용되던 폴리카보네이트와 스티렌계 수지, 특히 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 알로이의 경우 빛에 의해 변색되던 단점이 발생하는 점을 인식하고, 이를 극복할 뿐 아니라, 성형 가공성과 치수 안정성, 내열성, 저온 내충격 특성 등의 기본적인 특성과 함께 우수한 내스크래치 특성과 내광 특성을 부여함으로써 무도장 부품으로 매우 적합하게 사용할 수 있는 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 폴리카보네이트와 스티렌계 수지, 특히 아클리로니트릴-부타디엔-스티렌 알로이는 폴리카보네이트의 뛰어난 열안정성, 내충격성 및 자기소화성과 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌의 가공성, 경제성을 이용하기 위하여 개발되어 왔으며, 자동차 내외장재 및 사무기기의 하우징 등에 그 사용량이 급격히 증가되고 있는 엔지니어링 플라스틱이다.
그러나, 폴리카보네이트와 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 알로이 수지는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌의 열악한 내광성 때문에 빛에 의해 변색되기 쉽다. 따라서 구조물의 색상 변색을 막기 위한 페인팅이나 패드를 씌우는 공정 없이 적용함에 있어 제한이 있다.
폴리카보네이트 수지 조성물의 내광성을 향상시키기 위해 여러 가지 방법이 사용되고 있다.
일반적으로는 아크릴로니트릴-스티렌-아크릴레이트 수지와 같은 내후성 수지를 첨가하여 내후성을 향상시킬 수 있으나, 이는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지에 비하여 아크릴로니트릴-스티렌-아크릴레이트 수지의 열악한 저온 취성으로 인해 수지의 저온 충격강도를 저하시키는 단점을 가지고 있다.
또한, 위에 언급한 폴리머들의 내스크래치 특성이 좋지 않아 우수한 내광성을 확보하더라도 다양한 무도장 제품에 적용하기에는 한계가 있다. 따라서, 일반적인 폴리카보네이트와 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 알로이의 주요 특징인 고충격, 성형성, 치수 안정성, 강성을 유지하면서 내광성과 내스크래치 특성이 우수한 소재의 개발이 절실한 상황이다.
이에 본 발명자들은 상술한 바와 같이, 종래 사용되던 PC/ABS 알로이의 주요 특징인 고 충격, 가공성, 치수안정성, 강성은 유지하되 내광성과 내스크래치 특성이 우수한 소재를 개발하고자 예의 연구를 계속한 결과 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
즉, 본 발명의 목적은 우수한 내광성, 내스크래치 특성 및 물성 밸런스를 갖는 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하는데 있다.
본 발명은 폴리카보네이트 수지의 블렌드로서, 블렌드되는 코폴리머, 및 코어-쉘 코폴리머가 부타디엔-프리(butadiene-free) 코폴리머인 것을 특징으로 하는, 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공한다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
우선 본 발명에서는 무도장용 부타디엔-프리(butadien-free) 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하는 것을 기술적 특징으로 한다.
여기서 사용된 용어 '부타디엔-프리(butadiene-free)'란 부타디엔을 포함하지 않은 것을 의미하는 것으로, 본 발명에서는 이 같은 부타디엔-프리 폴리카보네이트 수지 조성물을 달성하도록, 폴리카보네이트 수지의 블렌드로서, 블렌드되는 코폴리머, 및 코어-쉘 코폴리머가 부타디엔-프리(butadiene-free) 코폴머인 것을 특징으로 하는 것이다.
한편, 하기 실시예에서 규명된 바와 같이, 부타디엔계 충격보강제가 포함되는 비교예 8의 경우 내광성 등이 불량한 효과를 확인할 수 있었다.
본 발명에서 블렌드되는 코폴리머로는 아크릴로니트릴 단량체 함량 범위가 20 내지 35 중량%인 스티렌-아크릴로니트릴 코폴리머를 들 수 있으며, 수지 조성물의 강성을 부여하는 역할을 수행한다.
상기 스티렌-아크릴로니트릴 코폴리머는 조성물 총 중량을 기준으로 5 내지 25 중량%, 일례로 6 내지 15 중량% 범위 내로 사용할 수 있다. 상기 함량이 5 중량% 미만이면 강성이 부족하고, 25 중량%를 초과하면 충격특성이 저하되어 여러 제품에 다양하게 적용될 수 없는 문제점이 발생하기 때문에 바람직하지 않다.
본 발명에서 블렌드되는 다른 종류의 코폴리머로는 소재의 내스크래치 특성을 부여하는 역할을 하며, 시안화 비닐 화합물 1 내지 30 중량%, 및 (메트)아크릴레이트 단량체 70 내지 99 중량% 유래 아크릴릭 코폴리머를 사용하는 것이 착색성 구현에 잇점이 있다.
이 같은 아크릴릭 코폴리머의 사용량은 조성물 총 중량을 기준으로 10 내지 25 중량%, 보다 바람직하게는 11 내지 20 중량% 범위 내로 사용되는 것으로 10% 미만일 경우 내스크래치 특성 향상 정도가 부족하고, 25 % 이상일 경우 충격강도가 저하되는 문제가 발생하는 것이 바람직하다.
본 발명에서 블렌드되는 코어-쉘 코폴리머는 아크릴계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머 및 실리콘계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
이중 상기 아크릴계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머는 알킬아크릴레이트 코어 30 내지 70 중량% 및 상기 코어를 감싸는 스티렌-아크릴로니트릴 쉘 70 내지 30 중량%의 구조를 갖는 것을 특징으로 한다. 상기 알킬아크릴레이트 코어는 이에 한정하는 것은 아니나, 하기 실시예에서 사용된 부틸아크릴레이트 코어일 수 있다.
또한 상기 실리콘계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머는 실리콘 고무 5 내지 20 중량%와 부틸 아크릴레이트계 고무 50 내지 75 중량%로 이루어진 코어, 및 상기 코어를 감싸는 (메트)아크릴레이트계 단량체 20 내지 30 중량%로 이루어진 쉘 구조를 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 아크릴계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머와 실리콘계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머를 모두 사용할 경우, 내후성이 우수하되 저온 취성이 떨어지는 아크릴계 코어-쉘 코폴리머로 보강하고 나머지 부족한 저온 취성은 내광성을 크게 해치지 않는 수준의 실리콘계 코어-쉘 코폴리머를 함유시켜 보완할 수 있어 가장 바람직하다.
상기 아크릴계 코어-쉘 코폴리머의 사용량은 조성물 총 100 중량%를 기준으로 4 내지 15 중량%, 보다 바람직하게는 6 내지 12 중량% 범위 내로 사용되는 것으로, 4 중량% 미만이면 충격보강 효과와 내광성 보강 효과가 불충분하고, 15 중량%를 초과하면 강도 저하의 문제가 발생되므로 바람직하지 않다.
또한, 상기 실리콘계 코어-쉘 코폴리머는 폴리카보네이트 수지 조성물 내에서 외부 충격을 분산 및 흡수하는 역할을 하여 충격 특성을 향상시키는 역할을 한다.
이 같은 실리콘계 코어-쉘 코폴리머의 사용량은 조성물 총 100 중량%를 기준으로 2 내지 6 중량%, 보다 바람직하게는 3 내지 6 중량 범위 내로 사용되는 것으로, 2 중량% 미만이면 충격 보강 효과가 불충분하고, 6 중량%를 초과하면 수지 조성물의 강성 저하와 유동성 저하의 문제가 발생되므로 바람직하지 않다.
본 발명에서 폴리카보네이트 수지는 용융지수(MI)가 ASTM D1238에 의거하여 300 ℃에서 하중이 1.2kg일 때 10분간 측정되는 무게를 g으로 측정하여 2 g/10분 내지 30 g/10분인 것을 사용하는 것이 바람직하고, 5 g/10분 내지 15 g/10분인 것을 사용하는 것이 보다 바람직하며, 약 10g/10분인 것을 사용하는 것이 가장 바람직하다.
이는 용융 지수가 2g/10분 미만이면 성형성이 저하되어 복잡한 구조를 성형할 수 없는 문제가 발생하며, 30 g/10분 초과시 폴리카보네이트의 낮은 분자량으로 인해 폴리카보네이트 자체의 물성이 취약해져서 수지 조성물의 기계적 물성이 저하되는 문제가 발생하기 때문이다.
상기 폴리카보네이트 수지의 사용량으로는 조성물 총 중량을 기준으로 65 내지 85 중량%, 보다 바람직하게는 70 내지 80 중량% 범위 내로 사용되는 것이다. 이때 상기 함량이 65 중량% 미만이면 저온 충격강도 저하되는 문제가 있다. 또한, 상기 함량이 85 중량% 초과하면 수지 자체의 성형성 저하 및 강도 저하의 문제가 있어 바람직하지 않다.
물론 부타디엔이 포함되지 않는다면 얼로이 타입도 사용 가능하다.
본 발명에 따른 조성물은 이에 한정하는 것은 아니나, 290 내지 400 nm의 자외선을 흡수하고 효율이 좋으며, 무해한 열 에너지로 전환해 분산하는 역할을 수행함과 동시에 빛에 대해 안정한 물질인 (히드록시)벤조트리아졸 및 (히드록시)벤조트리아진으로부터 선택된 1종 이상의 벤조트리아졸계 화합물을 더 포함하는 것이 바람직하다.
이중에서 하기 실시예에서 규명된 바와 같이, 히드록시벤조트리아졸계 자외선 흡수제를 사용하는 것이 가장 바람직한데, 이는 하이드록시벤조트리아졸계 자외선 흡수제가 유기고분자 화합물에 첨가될 경우 자외선을 선택적으로 흡수하고 무해한 열 에너지로 변해 소개의 황 변화, 기기적 물성 저하 등 열화를 지연시키기 때문이다.
특히 PVC, 스티렌계, 폴리에스터계, 아크릴계 폴리머, 폴리우레탄, 폴리카보네이트, PVDC, 셀룰로오스 에스터에 효과가 크며, 금속 이온과 특히 알킬성 하에서 착염을 형성해 착색하는 것에 주의하여 사용하여야 한다.
이 같은 벤조트리아졸계 화합물의 사용량은 조성물 총 중량을 기준으로 0.1 내지 1 중량%, 보다 바람직하게는 0.4 내지 0.6 중량% 범위 내로 사용될 수 있는 것으로, 0.1 중량% 미만으로 사용시 충분한 내광성을 얻을 수 없으며, 1 중량% 초과시 수지 조성물의 기계적 물성 저하 및 과도한 가스 발생으로 성형품 외관에 문제점이 발생하므로 바람직하지 않다.
나아가, 본 발명에 의해 제공되는 조성물은 자동차 내장부품인 센터페시아 및 가니시류 부품과 같은 무도장 부품 혹은 내외장 제품 하우징에 효과적으로 적용될 수 있다.
본 발명에서는 상기 조성물에 첨가제로서 산화방지제, 윤활제, 실리콘 조제, 이형제, 안료, 대전방지제, 항균제, 가공조제 및 내마찰 마모제 중에서 선택된 1종 이상을 소정량 첨가할 수 있다.
또한, 본 발명에 의한 상기 조성물의 혼련 방법은 당 분야에서 사용하는 것이면 한정하지 않으나, 드라이브렌딩 후 가열 용융 혼련하는 방법을 적용하는 것이 바람직하다. 이때 가열 용융 온도는 230 내지 270 ℃, 바람직하게는 240 내지 260 ℃에서 각 성분이 물리/화학적으로 충분히 친화력을 유지할 수 있도록 혼련시키는 것이 바람직하다. 이때 온도가 230 ℃ 미만이면 수지 조성물이 용융되지 않아 혼련이 불가능하고, 270 ℃를 초과하면 과도한 수지 분해로 인해 제품 물성의 저하를 유발하기 때문에 바람직하지 않다.
본 발명에서 제공하는 조성물에 따르면, 하기 실시예 내 비교예 8 대비 실시예 1-2로부터 확인할 수 있듯이, 종래 사용되던 PC 및 ABS 알로이의 단점인 내광성 부족으로 인한 변색 발생을 개선하고, 우수한 인장강도와 굴곡강도를 부여하며, 내스크래치 특성 또한 개선함과 동시에 우수한 강도 및 저온 충격강도를 갖는 조성물을 제공할 수 있음을 규명할 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물은 우수한 기계적 성능은 유지하면서 동시에 우수한 내광성과 내스크래치 특성을 제공함으로써 제품 특성상 우수한 기계적 물성뿐 아니라 내광성과 내스크래치 특성이 동시에 요구되는 제품의 무도장화 용도에 사용될 수 있다.
이하, 본 발명을 다음의 실시예에 의거하여 더욱 상세히 설명하지만, 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
참고로, 이하 실시예, 비교예 및 이하 표에서 약호는 다음의 내용을 의미한다.
*PC: 용융지수(MI)가 10g/10분 (ASTM D 1238, 300 ℃, 1.2Kgf)인 폴리카보네이트 수지.
*S: 부타디엔 충격보강제(부타디엔 함량: 60%, LG화학 드라이파우더).
*A: 제품명 silicone Impact Modifier S2100인 실리콘계 충격보강제.
*B: 제품명 Impact Modifier GA 0306인 부틸아크릴레이트와 스티렌 아크릴로니트릴이 코어-쉘 구조를 이루는 아크릴계 충격보강제.
*C: 제품명이 LG SAN81HF인 스티렌 아크릴로니트릴(SAN) 코폴리머.
*D: Ciba사 제품명 Tinuvin 329인 UV 흡수제.
*E: 제품명 METABLEN H-880인 아크릴릭 코폴리머.
실시예 1 내지 2
하기 표 1에 나타낸 바와 같이, 각 성분들을 함량비에 따라 250 ℃, 이축 압출기에서 용융 혼합/혼련하고 펠렛을 제조한 후, 사출기를 이용하여 물성 측정을 위한 시편을 제작하였고, 각 시편을 하기 시험방법에 의해 시험을 한 후 그 결과를 표 2에 나타내었다.
비교예 1 내지 8
실시예 1과 동일하게 실시하되 각 성분들을 표 1에 나타난 것과 같이 함량비에 따라 250 ℃, 이축 압출기에서 용융 혼합/혼련하고 펠렛을 제조한 후, 사출기를 이용하여 물성 측정을 위한 시편을 제작하였고, 각 시편을 하기 시험방법에 의해 시험한 후 그 결과를 표 2에 나타내었다.
[시험방법]
*용융흐름지수(MFI): ASTM D1238 (250 ℃, 2.16 kg)에 의거하여 실시하였다.
*인장강도: ASTM D638 (시편 두께 3.2mm, 23 ℃)에 의거하여 실시하였다.
*굴곡강도: ASTM D 790 (시편 두께 3.2mm, 23 ℃)에 의거하여 실시하였다.
*굴곡탄성율: ASTM D 790 (시편 두께 3.2 mm, 23 ℃)에 의거하여 실시하였다.
*충격강도: ASTM D 256 (시편 두께 3.2 mm, -30 ℃)에 의거하여 실시하였다.
*내광성(△E): 10x10x3mm 사출 시편을 제작하여, 아틀라스 사 내광성 시험기를 이용하여 자외선을 노출시킨 후 외관을 육안으로 평가하였다.
구분
(wt%)		 실시예 1 실시예 2 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4 비교예 5 비교예 6 비교예 7 비교예 8
PC 69.4 69.6 88 58 74.6 62.4 75 75 71 69.4
S - - - - - - - - - 10
A 4 3 3 5 - 4 4 - 10 -
B 6 4 6 10 6 6 6 11 - -
C 7 5 3 27 19.4 - 7.6 - 5 7
E 13 18 - - - 27 7 13.4 13.4 13
D 0.6 0.4 - - - 0.6 0.4 0.6 0.6 0.6
구분 실시예 1 실시예 2 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4 비교예 5 비교예 6 비교예 7 비교예 8
용융흐름지수 4.2 4.9 1.3 7.9 6.6 5.6 4.5 4.3 3.1 3.7
인장강도 560 590 500 600 630 610 570 550 540 570
굴곡강도 900 920 820 950 960 950 900 880 860 920
굴곡탄성율 22500 23500 20500 24000 25500 24500 22000 23000 22000 23000
아이
조드 강도		 23℃ 68 63 76 58 45 55 65 59 65 65
-30℃ 45 40 55 12 9 15 10 16 48 46
내광성(△E) 1.2 1.6 6.0 8.5 8.7 1.2 1.9 1.2 2.9 8.9
연필경도 F F 2B 2B 2B H B F F F
상기 표 2의 실시예 1,2와 비교예 1,2,3을 대비하여 보면, 가공조제 및 내광 안정제가 함유되지 않을 경우 연필경도와 내광성이 저하됨을 알 수 있고, 기계적 물성 측면에서는 폴리카보네이트 수지의 함량이 높으면 충격 강도는 우수하나 유동성이 저하되어 제품 가공에 문제점이 보이며, 폴리카보네이트 수지의 함량이 낮으면 유동성 및 강도는 우수하나 저온 충격이 급격히 저하됨을 확인할 수 있었다.
또한, 실시예 1,2와 비교예 4,5를 대비하여 보면, 가공조제의 함량이 너무 높으면 내스크래치성 특성은 우수해지나 충격강도가 저하되고, 가공조제 함량이 너무 낮으면 충격강도는 우수하나 내스크래치 특성은 저하됨을 확인할 수 있었다.
나아가, 실시예 1,2와 비교예 6을 대비하여 보면, 아크릴계 충격보강제만 사용한 경우 저온 충격이 저하됨을 확인할 수 있다.
또한, 실시예 1,2와 비교예 7을 대비하여 보면, 실시콘계 충격보강제만 사용하였을 경우 내광성이 다소 저하됨을 확인할 수 있다. 뿐만 아니라 실리콘계 충격보강제만 사용하였을 경우 실리콘 함량이 높아져 착색성이 저하되어 제품의 다양한 칼라 구현이 어려운 문제점이 발생한다.
또한, 실시예 1,2와 비교예 8을 대비하여 보면, 부타디엔계 충격보강제를 사용할 경우 착색성 및 내스크래치성에는 특별한 문제가 없지만, 내광성이 크게 저하됨을 확인할 수 있었다.
따라서, 용융흐름 지수와 인장강도, 굴곡강도, 굴곡탄성 및 아이조드 충격강도 등 기계적 특성이 우수하며, 내광성 및 내스크래치 특성이 우수한 수지의 구현을 위해서는 본 발명의 최적 구성비를 따라야 함을 규명할 수 있었다.

Claims (11)

  1. 폴리카보네이트 수지;
    아크릴로니트릴 단량체 함량 범위가 20 내지 35 중량%인 스티렌-아크릴로니트릴 코폴리머와 시안화 비닐 화합물 1 내지 30 중량% 및 (메트)아크릴레이트 단량체 70 내지 99 중량% 유래 아크릴릭 코폴리머로 이루어진 코폴리머; 및
    아크릴계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머 및 실리콘계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머로 이루어진 코어-쉘 코폴리머;를 포함하되,
    상기 코폴리머 및 코어-쉘 코폴리머가 부타디엔-프리(butadiene-free) 코폴리머인 것을 특징으로 하는, 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 스티렌-아크릴로니트릴 코폴리머는 조성물 총 100 중량% 기준으로 5 내지 25 중량% 범위로 사용되는 것을 특징으로 하는, 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 아크릴릭 코폴리머로서, 조성물의 총 100 중량% 기준으로 10 내지 25 중량% 범위 내로 사용하는 것을 특징으로 하는, 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 아크릴계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머는 알킬아크릴레이트 코어 30 내지 70 중량% 및 상기 코어를 감싸는 스티렌-아크릴로니트릴 쉘 70 내지 30 중량%의 구조를 갖는 것으로, 조성물의 총 100 중량%를 기준으로 4 내지 15 중량% 범위 내로 사용되는 것을 특징으로 하는, 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 실리콘계 부타디엔-프리 코어-쉘 코폴리머는 실리콘 고무 5 내지 20 중량%와 부틸 아크릴레이트계 고무 50 내지 75 중량%로 이루어진 코어, 및 상기 코어를 감싸는 (메트)아크릴레이트계 단량체 20 내지 30 중량%로 이루어진 쉘 구조를 갖는 것으로, 조성물의 총 100 중량% 기준으로 2 내지 6 중량% 범위 내로 사용하는 것을 특징으로 하는, 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 폴리카보네이트 수지는 용융지수(MI)가 ASTM D1238에 의거하여 300 ℃에서 하중이 1.2kg일 때 10분간 측정되는 무게를 g으로 측정하여 2 g/10분 내지 30 g/10분인 것으로, 조성물 총 100 중량% 기준으로 60 내지 85 중량% 범위 내로 사용되는 것을 특징으로 하는 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 조성물은 (히드록시)벤조트리아졸 및 (히드록시)벤조트리아진으로부터 선택된 1종 이상의 벤조트리아졸계 화합물을 조성물의 총 중량을 기준으로 0.1 내지 1 중량% 범위 내로 더 포함하는 것을 특징으로 하는 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 조성물은 산화방지제, 윤활제, 실리콘 조제, 이형제, 안료, 대전방지제, 항균제, 가공조제 및 내마찰 마모제 중에서 선택된 1종 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물.
  11. 제1항, 제3항, 제4항 또는 제6항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 조성물은 센터페시아, 기어박스 하우징, 또는 가니쉬류의 자동차 내장재용 무도장 부품 혹은 내외장 제품 하우징에 적용되는 것을 특징으로 하는 무도장용 폴리카보네이트 수지 조성물.
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