KR101449110B1 - 무도장 고광택 폴리카보네이트 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 무도장 고광택 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 폴리카보네이트 수지에 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS), 메타아크릴레이트-부타디엔-스티렌과 같은 부타디엔계 충격 보강재와 아크릴계 충격 보강재를 혼합하고 자외선(UV) 흡수제를 첨가하여 충격강도, 내열성, 전기적 특성, 내후성 및 내광성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

무도장 고광택 폴리카보네이트 수지 조성물 {Non-painting and high gloss polycarbonate resin composition}
본 발명은 무도장 고광택 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 폴리카보네이트 수지에 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS), 메타아크릴레이트-부타디엔-스티렌과 같은 부타디엔계 충격 보강재와 아크릴계 충격 보강재를 혼합하고 자외선(UV) 흡수제를 첨가하여 충격강도, 내열성, 전기적 특성, 내후성 및 내광성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다.
자동차 내외장재 및 사무기기의 하우징에 사용되는 엔지니어링 플라스틱은 자외선과 같은 광원에 지속적으로 노출되기 때문에 자외선으로 인한 플라스틱의 노화를 방지할 수 있도록 내광성 내지 내후성이 있어야 한다. 또한, 이러한 부품 소재들은 여름철 야외의 뜨거운 햇볕에 견딜 수 있도록 110 ℃에서 변형되지 않고 견딜 수 있는 높은 내열 온도가 필요하며, 겨울철 극저온에서 강도가 낮아지지 않도록 저온 취성을 요하고, 금형을 이용한 복잡한 사출 성형이 가능하도록 높은 유동지수가 요구되며, 사용 중 가해지는 변형 응력에 견딜 수 있도록 높은 인장 강도가 요구된다.
그런데, 통상 저온 취성, 인장강도, 유동성, 내열성 및 내광성 등의 물리적 특성은 상호 반비례 관계를 형성하는 경향이 많아 소비자의 요구를 충족시키는 제품을 제조하기 어려워 하나의 수지로 여러 가지 특성을 동시에 만족시키기는 것은 불가능한 것으로 인식되고 있다. 이에 따라, 여러 가지 다양한 특성을 가지는 수지들을 적절히 혼련하여 성형할 경우, 각각이 성분이 가지는 특장점을 유지하면서도 각각의 수지가 제공하지 못하는 새로운 특성을 부여할 수 있는 방안들이 고려되고 있으나, 단순한 혼련만으로는 성분들간의 접합력이 떨어져 새로운 시너지 효과를 나타내지 못하고, 단순 혼합특성만을 나타내거나 오히려 특성들이 낮아지는 문제가 있어왔다. 상기와 같은 다양한 물성들을 지니는 수지 조성물을 개발하기 위해 먼저, 높은 내열성, 치수안정성, 및 인장강도를 가지는 폴리카보네이트 수지를 주요 수지로 하는 제품들이 개발되어 왔다. 또한, 폴리카보네이트의 경우, 투명성, 고광택 특성, 및 높은 강도를 지닌 엔지니어링 플라스틱 수지인 바, 충격보강재와 블렌드하여 성형성, 충격의 두께의존성, 내약품성등과 같은 취약한 단점들을 보완하는 방법들이 개발되어 왔다.
이후, 폴리카보네이트의 뛰어난 열안정성, 내충격성 및 자기소화성과 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌의 가공성 및 경제성을 이용하기 위하여 폴리카보네이트와 스티렌계 수지, 특히 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 알로이를 개발하였으며, 이는 자동차 내외장재 및 사무기기의 하우징 등에 그 사용량이 급격히 증가되고 있는 엔지니어링 플라스틱이다. 그러나, 폴리카보네이트와 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 알로이 수지는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌의 열악한 내광성 때문에 빛에 의해 변색되기 쉽다. 따라서 구조물의 색상 변색을 막기 위한 페인팅이나 패드를 씌우는 공정 없이 이를 이용하는 데에 한계가 있었다. 따라서, 폴리카보네이트 수지 조성물의 내광성을 향상시기기 위한 다양한 방법이 시도되어 왔으며, 참고문헌으로 한국등록특허 제802752호, 일본공개특허 평8-0199055호, 일본공개특허 2002-0114903호 및 일본공개특허 2002-0114902호를 들 수 있다. 그러나 상기의 기술들은 저온 취성, 인장강도, 유동성 내열성 및 내광성을 모두 지니는 성형품을 제조하는 데는 부족하다. 일반적으로는 아크릴로니트릴-스티렌-아크릴레이트 수지와 같은 내후성 수지를 첨가하여 내후성을 향상시킬 수 있으나, 이는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지에 비하여 아크릴로니트릴-스티렌-아크릴레이트 수지의 저온 취성이 열악하기 때문에 수지의 저온 충격강도가 저하되는 단점이 있다. 또한 실리콘계 충격보강재를 함유시켜 저온 취성을 보강 할 수도 있으나, 내광성을 유지 하면서 저온 취성을 보강 하는 데에는 한계가 있었다.
따라서, 일반적인 폴리카보네이트와 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 알로이의 주요 특징인 내충격성, 성형성, 치수안정성, 및 강성을 모두 유지하면서 내광성이 우수한 소재의 개발이 절실한 상황이다.
이에 본 발명자들은 상기와 같은 일반적인 폴리카보네이트와 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 알로이의 주요 특징인 내충격성, 성형성, 치수안정성, 및 강성을 유지하면서 내광성이 우수한 소재를 개발하고자 노력하였다. 그 결과, 폴리카보네이트 수지에 스티렌아크릴로니트릴, 부타디엔계 충격보강재, 그리고 내후성이 우수한 아크릴계 충격 보강재를 최적의 비로 혼합하고 자외선(UV) 흡수제를 첨가하면 내충격성, 성형성, 치수안정성, 및 강성을 모두 유지하면서도 내광성이 우수하는 것을 알게되어 본 발명을 완성하였다.
따라서 본 발명은, 우수한 내광성 및 물성 밸런스를 가지는 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하는데 목적이 있다.
상기와 같은 과제 해결을 위해, 본 발명은
용융지수가 2 ~ 30 g/10 분(300℃, 1.2kg)인 폴리카보네이트 65 ~ 85 중량%;
부타디엔계 충격보강재 2 ~ 6 중량%;
아크릴계 충격보강재 4 ~ 15 중량%; 및
스티렌아크릴로니트릴 5 ~ 25 중량%;
UV 흡수제 0.1 ~ 0.8 중량%
를 포함하는 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공한다.
상기에서 상술한 바와 같이, 본 발명의 폴리카보네이트 수지 조성물은 우수한 기계적 성능은 유지하면서 동시에 우수한 내광성을 제공함으로써, 제품 특성상 우수한 기계적 물성뿐 아니라 내광성까지 요구되는 제품의 무도장화 용도에 사용 될 수 있다. 상세하게는, 지속적으로 광원에 노출되는 자동차의 내외장재, 사무기기의 하우징 또는 램프 하우징에 사용될 수 있다.
이하, 본 발명은 다음의 실시예에 의해 더욱 상세히 설명하겠는 바, 본 발명의 범위가 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
이와 같은 본 발명을 하나의 구현예로서 설명하면 다음과 같다.
본 발명에서 사용되는 폴리카보네이트의 용융지수는 2 ~ 30 g/10 분(300℃, 1.2kg) 인 것이 바람직한바, 용융지수가 2 g/10 분 미만이면 성형성이 저하되어 복잡한 구조를 성형할 수 없는 문제가 발생하며, 30 g/10 분 초과 시 폴리카보네이트의 낮은 분자량으로 인해 폴리카보네이트 자체의 물성이 취약해져서 수지 조성물의 기계적 물성이 저하되는 문제가 있다. 상기 폴리카보네이트는 전체 폴리카보네이트 수지 조성물에 대하여, 65 ~ 85 중량%, 바람직하게는 70 ~ 80 중량% 범위로 사용한다. 이때, 상기 함량이 65 중량% 미만이면 저온 충격 강도가 저하되는 문제가 있고, 상기 함량이 85 중량% 초과이면 수지 자체의 성형성 저하 및 강도 저하의 문제가 있다.
본 발명에서 사용하는 부다티엔계 충격 보강재와 아크릴계 충격 보강재는 폴리카보네이트 수지 조성물 내에서 외부 충격을 분산 및 흡수하는 역할을 하여 내충격성을 향상시킨다. 부타디엔계 충격보강재는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS), 또는 메타아크릴레이트-부타디엔-스티렌과 같이 충격 보강재의 주 성분이 부타디엔 고무인 수지를 의미하며, 이는 아크릴계 충격보강재에 비하여 내후성은 떨어지나 내충격성은 우수한 특성을 가진다. 본 발명의 조성물에는 내후성은 우수하나 저온 취성이 낮은 아크릴계 충격보강재로 보강하는 한편, 부족한 저온 취성은 내광성을 크게 해치지 않는 수준의 부타디엔계 충격 보강재를 함유시켜 보완하였다.
상기 부타디엔계 충격 보강재는 전체 함량에 대하여 바람직하게는 2 ~ 6 중량% 범위로 함유되며, 2 중량% 미만이면 충격 보강 효과가 불충분하고, 6 중량%를 초과하면 수지 조성물의 내광성이 저하된다. 아크릴계 충격 보강재는 전체 함량에 대하여 바람직하게는 4 ~ 15 중량% 범위로 함유되며, 4 중량% 미만이면 충격 보강 효과가 불충분하고, 15 중량%를 초과하면 강도 저하의 문제가 발생한다. 본 발명의 부타디엔계 충격보강재의 예는 스티렌계 방향족 비닐 화합물, 아크릴로니트릴계 시안화 비닐화합물, 및 부타다이엔 고무가 그라프트된 공중합체 또는 스티렌계 방향족 비닐 화합물, 아크릴로니트릴계 시안화 비닐화합물, 및 메타아크릴레이트가 그라프트된 공중합체를 포함하고 이에 한정되는 것은 아니며 그에 균등한 것까지 포함한다.
본 발명의 아크릴계 충격보강재의 예는 스티렌계 방향족 비닐 화합물과 아크릴로니트릴계 시안화 비닐화합물이 그라프트된 공중합체를 포함하고 이에 한정되는 것은 아니며 그에 균등한 것까지 포함한다.
본 발명에서 사용되는 스티렌아크릴로니트릴은 수지 조성물에 강성을 부여하며 그 함량은 전체 폴리카보네이트 수지 조성물에 대하여 바람직하게는 5~25 중량%, 더욱 바람직하게는 8~15 중량% 이다. 만일 그 함량이 5 중량% 미만이면 강성이 부족해지고, 25 중량%를 초과하면 내충격성이 저하되어 여러 제품에 다양하게 적용될 수 없는 문제점이 발생한다.
일반적으로 자외선 흡수제는 플라스틱의 열화 개시 인자인 자외선을 흡수하여 플라스틱의 내후성을 대폭 개량한다. 종래에는 자외선 흡수율은 낮으나 자외선 에너지에 의해 발생하는 유해한 프리래디칼(free radical)을 효율적으로 보충하여 플라스틱을 안정화하는 핀다이드아민계 UV 안정제(HALS)를 사용해 왔다. 이러한 UV 안정제를 함께 사용한 플라스틱 수지는 우수한 내광성을 보이나, 물성 및 경제성 면에서 불합리한 면이 있다.
따라서 본 발명에서는 290 ~ 400 nm의 자외선을 흡수하고, 그 효율이 우수하며, 흡수한 자외선을 무해한 열 에너지로 전환해 분산하는 동시에 자신은 빛에 대해 안정한 물질인 자외선 흡수제를 사용하였다. 특히 본 발명에서는 하이드록시벤조트리아졸계 자외선 흡수제를 사용하였다. 하이드록시벤조트리아졸계 자외선 흡수제를 유기고분자 화합물에 첨가하면 자외선을 선택적으로 흡수하고 이를 무해한 열에너지로 전환시키기 때문에 소재의 황변화, 기기적 물성저하 등의 노화를 지연시킨다. 특히 PVC, 스티렌계, 폴리에스터계, 아크릴계폴리머, 폴리우레탄, 폴리카보네이트, PVDC, 셀룰로스에스터를 포함하는 조성물에 상기 자외선 흡수제를 첨가하는 경우 그 효과가 우수하며, 한편 금속이온 특히 알킬성 하에서 착염을 형성해 착색하는 것에 주의해야 한다. 상기 자외선 흡수제는 전체 조성물 중에서 바람직하게는 0.1 ~ 0.8 중량% 범위로 함유되며, 0.1 중량% 미만으로 사용시 충분한 내광성을 얻을 수 없고, 0.8 중량% 초과 시 수지 조성물의 기계적 물성이 저하되며 과도한 가스가 발생하여 성형품의 외관에 문제점을 유발한다.
본 발명의 자외선(UV) 흡수제의 예는 벤조트리아졸 또는 벤조트리아진을 포함하고 이에 한정되는 것은 아니며 그에 균등한 것까지 포함한다.
본 발명은 상기 조성물 외에 산화방지제, 윤활제, 실리콘 조제, 이형제, 안료, 대전방지제, 항균제, 가공조제, 내마찰 마모제등의 첨가제가 적절하게 첨가될 수 있다.
상기 조성물의 혼련 방법에 있어서, 당 분야에서 사용하는 방법들을 제한 없이 사용할 수 있고, 바람직하게는 드라이브렌딩 후 가열 용융 혼련하는 방법을 적용할 수 있다. 혼련 온도는 바람직하게는 230 ~ 270 ℃ 범위이고, 더욱 바람직하게는 240 ~ 260 ℃ 범위이며 각 성분이 물리, 화학적으로 충분히 친화력을 유지할 수 있도록 수행한다. 온도가 230 ℃ 미만이면 수지 조성물이 용융되지 않아 혼련이 불가능하고, 270 ℃ 를 초과하면 과도한 수지 분해로 인해 제품 물성이 저하된다.
아래의 실시예 및 비교예의 물성 평가방법은 다음 시험법에 의거하여 수행하였다.
1) 용융흐름지수(MFI) : ASTM D1238(250 ℃, 2.16kg)에 의거하여 실시하였다.
2) 인장강도 : ASTM D 638(시편두께 3.2㎜, 23℃)에 의거하여 실시하였다.
3) 굴곡강도 : ASTM D 790(시편두께 3.2mm, 23℃)에 의거하여 실시하였다.
4) 굴곡탄성율 : ASTM D 790(시편두께 3.2mm, 23℃)에 의거하여 실시하였다.
5) 충격강도 : ASTM D 256(시편두께 3.2㎜, -30℃)에 의거하여 실시하였다.
6) 내광성 : 10 X 10 X 3 mm 사출 시편을 제작하여, 아틀라스사 내광성 시험기를 이용하여 자외선을 노출시킨 후 외관을 육안으로 평가하였다.
실시예 1
먼저 아래 표 1에 나타낸 것과 같이 각 성분들을 함량비에 따라 250 ℃의 온도에서, 이축 압출기를 이용하여 용융 혼합/혼련하고 펠렛을 제조한 후, 사출기를 이용하여 물성 측정을 위한 시편을 제작하였고, 각 시편을 상기 시험방법에 의해 시험을 한 후 그 결과를 표 2에 나타내었다.
비교예 1 ~ 5
상기 실시예 1과 동일하게 실시하되 표 1에 나타난 것과 같이 각 성분들을 혼합/혼련하여 펠렛을 제조한 후, 사출기를 이용하여 물성 측정을 위한 시편을 제작하였고, 각 시편을 상기 시험방법에 의해 시험을 한 후 그 결과를 표 2에 나타내었다.
구분
(중량%)		 실시예1 비교예1 비교예2 비교예3 비교예4 비교예5 비교예6
PC 74 90 60 74 73 74 70
A-1+A-2 4 3 5 4 4 1 8
B 7 4 10 2 17 12 3
C 14.4 3 24.9 19.4 6 12.6 14.4
D 0.6 0.4 0.6
구분 실시예1 비교예1 비교예2 비교예3 비교예4 비교예5 비교예6
용융흐름지수 4.2 1.2 7.5 6.2 2.5 4.6 3.8
인장강도 540 510 580 560 480 550 520
굴곡강도 880 830 940 900 740 890 850
굴곡탄성율 22500 21000 24500 23500 19000 22800 21500
아이조드강도 23 73 78 62 55 75 70 76
-30 45 55 13 11 57 15 55
내광성(E*) 2.5 6.3 9.5 8.7 7.5 2.4 4.9
상기 표 2의 실시예1, 비교예1, 2 를 보면 폴리카보네이트의 함량이 높을수록 충격 강도는 우수하나 유동성이 저하되어 제품 가공에 있어 문제점이 있으며, 폴리카보네이트의 함량이 낮으면, 유동성 및 강도는 우수하나 저온 충격강도가 급격히 저하됨을 알 수 있다.
실시예1, 비교예 3, 4 그리고 비교예5를 보면 아크릴계와 부타디엔계 충격 보강재의 함량이 낮을 경우 저온 충격강도가 저하되는 문제가 발생하며, 한편 아크릴계 충격 보강재 함량이 낮을수록 유동성 및 강도가 저하됨을 알 수 있다.
실시예1, 비교예 6을 보면 부타디엔계 충격 보강재 함량을 일정 수준 이상으로 높이면 저온 충격성이 보강되고 물성 밸런스는 유지되지만 내광성이 급격히 저하됨을 알 수 있다. 따라서, 용융흐름지수와 인장강도, 굴곡강도, 굴곡탄성율 및 아이조드 강도 등 기계적 특성이 우수하며, 내광성이 우수한 수지를 구현하기 위해서는 본 발명의 최적 구성비를 따라야 함을 보여주고 있다.
실시예 및 비교예에 있어서 약호는 다음의 내용을 의미한다.
1. 폴리카보네이트(PC): 용융지수 10 g/10분(ASTM D1238, 300 ℃, 1.2 Kgf)
2. 부타디엔계 충격보강재(A-1) (부타다이엔 함량 : 60 %, LG 드라이파우더)
3. 부타디엔계 충격보강재(A-2): 부타디엔과 아크릴레이트가 코어쉘 구조를 이루는 충격보강재(Impact modifier, LG EM-500)
4. 아크릴계 충격보강재(B): 부틸아크릴레이트와 스티렌아크릴레이트가 코어쉘 구조를 이루는 충격보강재(Impact modifier, GA 0306)
5. 스티렌아크릴로니트릴(C): 스티렌아크릴로니트릴 (SAN, LG SAN81HF)
6. UV 흡수제(D): (Ciba, Tinuvin 329)

Claims (7)

  1. 용융지수가 2 ~ 30 g/10 분(300℃, 1.2kg)인 폴리카보네이트 65 ~ 85 중량%, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 및 메타아크릴레이트-부타디엔-스티렌(MBS)인 부타디엔계 충격보강재 2 ~ 6 중량%, 부틸아크릴레이트와 스티렌아크릴레이트가 코어 쉘 구조를 이루는 아크릴계 충격보강재 4 ~ 15 중량%, 스티렌아크릴로니트릴 5 ~ 25 중량% 및 자외선(UV) 흡수제 0.1 ~ 0.8 중량%를 포함하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 자외선(UV) 흡수제는 하이드록시벤조트리아졸계 자외선(UV) 흡수제인 것인 폴리카보네이트 수지 조성물.
  5. 청구항 4에 있어서, 상기 자외선(UV) 흡수제는 벤조트리아졸인 것인 폴리카보네이트 수지 조성물.
  6. 청구항 4에 있어서, 상기 자외선(UV) 흡수제는 벤조트리아진인 것인 폴리카보네이트 수지 조성물.
  7. 청구항 1, 및 청구항 4 내지 청구항 6 중에서 선택된 어느 한 항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지 조성물은 산화방지제, 윤활제, 실리콘 조제, 이형제, 안료, 대전방지제, 항균제, 가공조제 및 내마찰 마모제로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 더 첨가하는 것인 폴리카보네이트 수지 조성물.
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