WO2017110603A1 - 複合成形体およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
(A)ポリアミド系樹脂をマトリクス樹脂とする繊維強化樹脂からなる繊維強化樹脂成形体
(B)酸変性オレフィン系共重合体からなる成形体
(C)酸を含まない未変性オレフィン系重合体からなる成形体
(D)ポリプロピレン系重合体からなる成形体
本発明に係る複合成形体においては、(A)ポリアミド系樹脂をマトリクス樹脂とする繊維強化樹脂からなる繊維強化樹脂成形体、(B)酸変性オレフィン系共重合体からなる成形体、(C)酸を含まない未変性オレフィン系重合体からなる成形体、(D)ポリプロピレン系重合体からなる成形体がこの順に積層されている。これら各構成成分について以下に詳細に説明する。
繊維強化樹脂成形体に用いられる熱可塑性樹脂としては、ポリアミド樹脂であり、アミノカルボン酸、ラクタムあるいはジアミンとジカルボン酸(それらの一対の塩も含まれる)を主たる原料とするアミド結合を主鎖内に有する重合体である。その原料の具体例として、アミノカルボン酸としては、6-アミノカプロン酸、11-アミノウンデカン酸、12-アミノドデカン酸等がある。またラクタムとしてはε-カプロラクタム、ω-ウンデカノラクタム、ω-ラウロラクタム等がある。ジアミンとしては、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ウンデカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン等がある。またジカルボン酸としては、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸等がある。またこれらジアミンとジカルボン酸は一対の塩として用いることもできる。
本発明で用いられるPP(ポリプロピレン)は、好ましくはアイソタクティックポリプロピレンである。アイソタクティックポリプロピレンとは、13C-NMR法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が90%以上、好ましくは95%以上であるポリプロピレンである。アイソタクティックペンタッド分率(mmmm分率)は、例えば特開2007-186664公報に記載されているように、13C-NMRを使用して測定される分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖の存在割合を示しており、プロピレンモノマー単位が5個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である。
(イ)(A)繊維強化樹脂成形体の製造時に表面に溶融した(B)酸変性オレフィン系共重合体を塗布し冷却させる。
(ロ)(B)酸変性オレフィン系共重合体を単独で製膜する。
(イ)(A)繊維強化樹脂成形体の製造時に表面に溶融した(B)酸変性オレフィン系共重合体を塗布し、つづいて溶融した(C)未変性オレフィン系重合体を塗布する。
(ロ)(C)未変性オレフィン系重合体を単独で製膜する。
(ハ)(B)酸変性オレフィン系共重合体と(C)未変性オレフィン系重合体を共押出して積層フィルムを作製する。
(イ)(B)酸変性オレフィン系共重合体の成形体に対し、(C)酸を含まない未変性オレフィン系重合体の成形体を積層し、公知のドライラミネート法や押出しラミネート法などの熱プレスで溶融一体化する。
(ロ)(B)酸変性オレフィン系共重合体と(C)酸を含まない未変性オレフィン系重合体を共押出し、一体化させた状態で吐出、冷却させる。
(イ)(A)繊維強化樹脂成形体に対し(B)酸変性オレフィン系共重合体+(C)未変性オレフィン系重合体の成形体を積層し、熱プレスで溶融、一体化する。
(ロ)(A)繊維強化樹脂成形体の表面に溶融した(B)酸変性オレフィン系共重合体を塗布し、続いて(C)未変性オレフィン系共重合体を塗布し冷却する。
(ハ)(A)繊維強化樹脂成形体の製造時に(B)酸変性オレフィン系共重合体と(C)未変性オレフィン系重合体を共押出し、一体化させた状態で吐出、冷却させる。
この中でも、密着性が良好であり、曲げ評価での曲げ強度、曲げ弾性率の向上効果が大きく、さらに耐熱老化性、耐温水性試験後の曲げ評価においても曲げ強度、曲げ弾性率の極端な低下が見られない点で、(イ)、(ロ)の方法が好ましい。
(イ)(A)+(B)+(C)の一体化成形体もしくは独立した(A)、(B)、(C)各成形体を射出成形型内にインサートし、溶融した(D)を射出して熱融着する。
(ロ)(D)を先に射出成形し、(A)+(B)+(C)の一体化シートを後貼りで熱融着し一体化する。
熱融着には、レーザー、熱板、赤外線、摩擦撹拌、超音波、振動、スピン、マイクロ波、電磁誘導、電磁誘電などの各種手法が適用できるが、それらに限定されるものではない。
10mm×150mm×3.0mmの短冊状試験片に切り出し、スパン間距離80mm、曲げ速度2mm/minで短冊を押し曲げた。n=3で測定し、曲げ強度、曲げ弾性率の測定を行った。
曲げ評価用の短冊試験片を80℃雰囲気下の熱風オーブン(タバイ社製)に投入し、500時間経過後に取り出し、23℃、50%RHで24時間保持し、曲げ強度、曲げ弾性率を測定した。
曲げ評価用の短冊試験片を50℃の温水に浸漬させ、500時間経過後に取り出し、水分除去した後に、23℃、50%RHで24時間保持し、曲げ強度、曲げ弾性率を測定した。
(A)繊維強化樹脂成形体(A-1、A-2)の製造方法:
東レ(株)製炭素繊維“トレカ”(登録商標)T700S(12K)を引き揃え、ナイロン6樹脂で充満された含浸ダイに投入した後、引き抜き成形によって、幅50mm、厚み0.28mm、連続繊維含有量50重量%の繊維強化樹脂成形体(A-1)を得た。
また、東レ(株)製炭素繊維“トレカ”(登録商標)T700S(12K)の連続繊維束にナイロン6樹脂フィルムを溶融プレスするフィルム法により、同繊維含有量の繊維強化樹脂成形体(A-2)を作製した。
表1に示す組成の共重合体b-1~b-3を製造した。共重合体b-1~b-3をそれぞれ押出機に投入し、溶融樹脂を冷却ドラム上で冷却・固化させ厚み25μmに製膜し、成形体(B-1)~(B-3)を作製した。
ポリプロピレン(PP)樹脂を押出機に投入し、押し出されたPP樹脂を冷却ドラム上で冷却・固化させ厚み25μmに製膜し、成形体(C-1)を作製した。
L4070P(プライムポリマー社製、GF(ガラス繊維)強化系PP樹脂)を用いて成形体(D-1)を製造し、TLP8148(東レ(株)製、CF(炭素繊維)強化系PP樹脂)を用いて成形体(D-2)を製造した。
成形体(B-1)と成形体(C-1)を重ね合わせ、ドライラミネートを実施し(B)(C)が一体化した積層成形体を作製した。さらに(A-1)繊維強化樹脂成形体に対し、上記(B-1)(C-1)が一体化した積層成形体を重ね合わせ、プレス成形機にて240℃でプレスを実施し、(A-1)、(B-1)、(C-1)が一体化した積層成形体を得た。
実施例1において、使用する(B)を表2に示す通り変更した以外は実施例1と同様の方法を用いて、異種材複合成形体を得た。
実施例1~3に記載の異種材複合成形体において(D)を(D-2)に変更した以外は実施例1~3と同様に射出成形し、異種材複合成形体を得た。
実施例1~3において、(A)繊維強化樹脂成形体を(A-1)を(A-2)に変更した以外は実施例1と同様に射出成形し、複合成形体を得た。
(A)繊維強化樹脂成形体(A-1)と(B-1)からなるシートを金型のキャビティ面にセットし、(D-1)をシリンダー温度260℃、金型温度80℃で射出成形し、100×150×3mmのサイズの異種材複合成形体を得た。
比較例1において、(B)として(B-2)を用いた以外は比較例1と同様に射出成形し、複合成形体を得た。
比較例1において、(B)(B-1)の代わりに(C)PP樹脂(C-1)を用いた以外は比較例1と同様に射出成形し、複合成形体を得た。
Claims (15)
- 以下の(A)(B)(C)(D)がこの順に積層されてなる複合成形体。
(A)ポリアミド系樹脂をマトリクス樹脂とする繊維強化樹脂からなる繊維強化樹脂成形体
(B)酸変性オレフィン系共重合体からなる成形体
(C)酸を含まない未変性オレフィン系重合体からなる成形体
(D)ポリプロピレン系重合体からなる成形体 - (A)繊維強化樹脂成形体におけるポリアミド系樹脂がナイロン6であり、(D)ポリプロピレン系重合体がポリプロピレンであることを特徴とする請求項1に記載の複合成形体。
- (A)繊維強化樹脂成形体が、数平均繊維長2mm以上の強化繊維を含む、請求項1または2に記載の複合成形体。
- (A)繊維強化樹脂成形体の強化繊維が連続繊維である、請求項1~3のいずれかに記載の複合成形体。
- (A)繊維強化樹脂成形体の強化繊維が連続繊維であり、かつ、一方向に配向されている、請求項1~4のいずれかに記載の複合成形体。
- (A)繊維強化樹脂成形体の強化繊維が炭素繊維を含む、請求項1~5のいずれかに記載の複合成形体。
- (B)酸変性オレフィン系共重合体が、不飽和カルボン酸またはα、β-不飽和カルボン酸無水物0.1~30重量%と、プロピレン系単量体70~99.9重量%を共重合して得られる共重合体からなる、請求項1~6のいずれかに記載の複合成形体。
- (D)ポリプロピレン系重合体が繊維状充填材、非繊維状充填材などの強化材を含む、請求項1~7のいずれかに記載の複合成形体。
- (B)酸変性オレフィン系共重合体からなる成形体の厚みが10~50μmの範囲にある、請求項1~8のいずれかに記載の複合成形体。
- (C)未変性オレフィン系共重合体からなる成形体がプロピレンとエチレンもしくは炭素数が4~20のα-オレフィンとのランダム、もしくはブロック共重合体である、請求項1~9のいずれかに記載の複合成形体。
- (C)未変性オレフィン系共重合体からなる成形体の厚みが10~50μmの範囲にある、請求項1~10のいずれかに記載の複合成形体。
- (A)繊維強化樹脂、(B)酸変性オレフィン系共重合体、(C)酸を含まない未変性オレフィン系共重合体からなる成形体を型内に配置し、該型内の前記成形体周りに液状化した(D)ポリプロピレン系重合体を供給して前記成形体をインサート成形する、請求項1~11のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
- 液状化した(D)ポリプロピレン系重合体が射出成形または射出圧縮成形により型内に供給される、請求項12に記載の複合成形体の製造方法。
- (A)繊維強化樹脂成形体が、溶融させたポリアミド系樹脂が充満した含浸ダイに連続繊維を投入し、スリットダイから引き抜くことにより成形される、請求項12または13に記載の複合成形体の製造方法。
- (A)繊維強化樹脂成形体と(B)酸変性オレフィン系共重合体、(C)未変性オレフィン系共重合体を、(イ)(A)繊維強化樹脂成形体の少なくとも一方の表面に(B)酸変性ビニル系共重合体と(C)未変性オレフィン系共重合体が溶融一体化した薄膜状のものを(B)酸変性ビニル系共重合体が(A)繊維強化樹脂成形体と接する形で積層し、熱プレスで溶融する、または(ロ)(A)繊維強化樹脂成形体の少なくとも一方の表面に溶融した(B)酸変性オレフィン系共重合体を塗布し、続いて(C)未変性オレフィン系共重合体を塗布し冷却する、のいずれかの方法により成形一体化する、請求項12~14のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
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