WO2017104135A1

WO2017104135A1 - ゴム組成物及び空気入りタイヤ

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Publication number: WO2017104135A1
Application number: PCT/JP2016/005132
Authority: WO
Inventors: 智史福西; 貴史由里; 宏平松浦; 翔谷口
Original assignee: 東洋ゴム工業株式会社
Priority date: 2015-12-15
Filing date: 2016-12-14
Publication date: 2017-06-22
Also published as: US10723866B2; CN108473721B; CN108473721A; US20180346694A1; DE112016005729T5

Abstract

実施形態に係るゴム組成物は、ジエン系ゴムからなるゴム成分と、特定の重合体からなるガラス転移点が－７０～０℃の微粒子を含む。微粒子は、式（１）で表される構成単位を有する（メタ）アクリレート系重合体からなるもの、又は、式（４）で表される構成単位を有する重合体からなる微粒子である。式（１）中、Ｒ¹は水素原子又はメチル基、Ｒ²は炭素数４～１８のアルキル基。式（４）中、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵、Ｒ¹⁶は少なくとも１つが炭素数３～８の脂肪族炭化水素基、残りが水素原子又は炭素数１もしくは２の脂肪族炭化水素基。

Description

ゴム組成物及び空気入りタイヤ

　本発明は、ゴム組成物、及びそれを用いた空気入りタイヤに関するものである。

　従来、例えば、タイヤに用いられるゴム組成物においては、湿潤路面におけるグリップ性能（ウェットグリップ性能）と低燃費性に寄与する転がり抵抗性能を高次元でバランスさせることが求められている。しかし、これらは背反特性であるため、同時に改良することは容易ではない。

　特許文献１には、転がり抵抗性能を悪化させることなくウェットグリップ性能を向上させるために、ナフサの熱分解によるＣ５留分とスチレン又はビニルトルエンの共重合樹脂を配合することが提案されている。この場合、ウェットグリップ性能を向上させることはできるが、常温でのゴム組成物の硬度低下による操縦安定性の低下という課題がある。また、低温においてゴム組成物の弾性率が上昇してグリップ性能が悪化するため、低温性能にも課題がある。

　特許文献２には、路面グリップ力に優れ、破壊強度及び耐摩耗性良好にしてかつ耐熱性に優れるゴム組成物を提供することを目的として、ゴム成分として２０００～５００００の分子量を有する低分子量ビニル芳香族・ジエン共重合体（スチレンブタジエン液状ポリマー）を配合することが開示されている。この場合、得られるゴム組成物の硬度低下が大きく、タイヤに採用した際の操縦安定性が低下してしまう。

　特許文献３には、低温性能及び転がり抵抗性能の悪化を抑えながら、ウェットグリップ性能を向上することを目的として、重量平均分子量が５０００～１００万でありかつガラス転移点が－７０～０℃である（メタ）アクリレート系重合体を配合することが開示されている。しかしながら、特定の粒径を持つ微粒子状の（メタ）アクリレート系重合体を配合することは開示されていない。

　一方、架橋ゴム粒子であるゴムゲルを、ジエン系ゴムからなるゴム組成物に配合する技術が知られている。例えば、特許文献４には、転がり抵抗が小さく優れた反発弾性を有するゴム弾性体を得るために、変性ジエン系ゴムと、架橋ゴム粒子と、シリカを混練することが開示されている。この文献では、変性ジエン系ゴムによりシリカの分散性が高くなる一方で、架橋ゴム粒子によりシリカを排斥することでシリカを部分的に偏在化させている。また、特許文献５には、スチレンブタジエンゴムゲルを配合することにより、ウェットグリップ性能と転がり抵抗性能を両立することが開示されている。しかしながら、常温での硬度低下と低温での弾性率上昇を抑えながら、ウェットグリップ性能を高度に改良するには至っていない。

　特許文献６には、（メタ）アクリル酸アルキルエステルポリマーの粒子をゴム組成物に配合することが開示されている。しかしながら、この文献において、該粒子は、スタッドレスタイヤのトレッド面にミクロな凹凸を形成することで氷上摩擦抵抗を向上させるものである。そのため、粒径が０．１μｍ～１００μｍ、好ましくは１μｍ～３０μｍと比較的大きいものを用いる必要がある。より粒径の小さい微粒子状の（メタ）アクリレート系重合体を配合することにより、常温での硬度低下と低温での弾性率上昇を抑えながら、ウェットグリップ性能を向上できることについての開示はみられない。

　特許文献７には、式≡Ｓｉ－Ｘで表される反応性シリル基（式中、Ｘはヒドロキシルまたは加水分解可能な基である）を持つ非芳香族ビニルポリマー（例えば、（メタ）アクリレートの重合体）のナノ粒子を、ゴム組成物に配合することが開示されている。しかしながら、この文献において、該ナノ粒子は補強性充填剤として用いられており、カップリング剤との併用による補強性を発揮するために、反応性シリル基を持つことが必須となっている。反応性シリル基を持たない（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子を用いることにより、常温での硬度低下と低温での弾性率上昇を抑えながら、ウェットグリップ性能を向上できることについての開示はみられない。

　ところで、特許文献８には、スチレンブタジエンゴムの分子鎖中にミルセンなどの分岐共役ジエン成分を導入した分岐共役ジエン共重合体を、タイヤ用ゴム組成物のゴム成分として利用することが開示されている。しかしながら、この文献は、スチレン含量の高いスチレンブタジエンゴムの特性改善を狙いとして、上記分岐共役ジエン化合物を共重合体の構成単位として導入するものである。該共重合体はゴム成分として用いられるものであることから、低温特性の低下を抑えることは容易ではない。

特開平０９－３２８５７７号公報特開昭６１－２０３１４５号公報ＷＯ２０１５／１５５９６５Ａ１ＷＯ２０１２／１１１６４０Ａ１特開平１０－２０４２１７号公報特開２０１２－１５８７１０号公報特表２００９－５４２８２７号公報特開２０１４－０８８５４４号公報

　本発明の実施形態は、常温での硬度低下と低温での弾性率上昇を抑えながら、タイヤ用途に用いたときのウェットグリップ性能を向上することができるゴム組成物を提供することを目的とする。

　本発明の実施形態に係るゴム組成物は、ジエン系ゴムからなるゴム成分に対し、特定の重合体からなるガラス転移点が－７０～０℃の微粒子を配合することに特徴があり、以下の実施形態を含む。

　第１実施形態に係るゴム組成物は、ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対し、下記一般式（１）で表される構成単位を有しかつ反応性シリル基を持たない（メタ）アクリレート系重合体からなる、ガラス転移点が－７０～０℃かつ平均粒径が１０ｎｍ以上１００ｎｍ未満の微粒子を、１～１００質量部含有するものである。

　式中、Ｒ¹は水素原子又はメチル基であり、同一分子中のＲ¹は同一でも異なっていてもよく、Ｒ²は炭素数４～１８のアルキル基であり、同一分子中のＲ²は同一でも異なっていてもよい。

　第２実施形態に係るゴム組成物は、ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対し、下記一般式（４）で表される構成単位を有する重合体からなる、ガラス転移点が－７０～０℃かつ平均粒径が１０～１０００ｎｍの微粒子を、１～１００質量部含有するものである。

　式（４）中、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は、同一又は異なってもよく、少なくとも１つは炭素数３～８の脂肪族炭化水素基を表し、残りは水素原子又は炭素数１もしくは２の脂肪族炭化水素基を表す。

　第３実施形態に係るゴム組成物は、ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対し、下記一般式（７）で表される化合物由来の構成単位を有する重合体からなる、ガラス転移点が－７０～０℃かつ平均粒径が１０～１０００ｎｍの微粒子を、１～１００質量部含有するものである。

　式（７）中、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は、同一又は異なってもよく、少なくとも１つは炭素数３～８の脂肪族炭化水素基を表し、残りは水素原子又は炭素数１もしくは２の脂肪族炭化水素基を表す。

　一実施形態に係る空気入りタイヤは、該ゴム組成物を含むものである。

　実施形態によれば、ジエン系ゴムに上記特定の重合体からなる微粒子を配合することにより、タイヤ用途に用いたときに、常温での硬度低下と低温での弾性率上昇を抑えながら、ウェットグリップ性能を向上することができる。

　［第１実施形態］
　第１実施形態に係るゴム組成物は、ジエン系ゴムからなるゴム成分に、特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子を配合してなるものである。

　（ａ）ゴム成分
　ゴム成分としてのジエン系ゴムとしては、例えば、天然ゴム（ＮＲ）、合成イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、スチレン－イソプレン共重合体ゴム、ブタジエン－イソプレン共重合体ゴム、スチレン－イソプレン－ブタジエン共重合体ゴム等が挙げられ、これらはいずれか１種単独で又は２種以上組み合わせて用いることができる。これらの中でも、ＮＲ、ＢＲ及びＳＢＲからなる群から選択された少なくとも１種であることが好ましい。

　上記で列挙した各ジエン系ゴムの具体例には、その分子末端又は分子鎖中において、ヒドロキシル基、アミノ基、カルボキシル基、アルコキシル基、アルコキシシリル基、及びエポキシ基からなる群から選択された少なくとも１種の官能基が導入されることで、当該官能基により変性された変性ジエン系ゴムも含まれる。変性ジエン系ゴムとしては、変性ＳＢＲ及び／又は変性ＢＲが好ましい。

　一実施形態において、ゴム成分は、アミノ基、ヒドロキシル基、エポキシ基、シリル基、及びカルボキシル基からなる群から選択された少なくとも１種の官能基を有するスチレンブタジエンゴム、即ち変性スチレンブタジエンゴム（変性ＳＢＲ）を含んでもよい。このような官能基を持つ変性ＳＢＲを用いることにより、シリカの粒子表面のシラノール基や上記微粒子のエステル基との間で相互作用（水素結合などの分子間力や親和性を含む概念である。）が得られると考えられる。そのため、マトリックス相をなすジエン系ゴム中にシリカ及び上記微粒子が高分散化されるものと考えられ、タイヤに用いたときの低燃費性とウェットグリップ性能と耐引裂特性をバランスよく改善することができる。

　これらの官能基において、アミノ基は、１級アミノ基（－ＮＨ₂）だけでなく、２級アミノ基もしくは３級アミノ基でもよい。なお、２級又は３級アミノ基の場合、置換基である炭化水素基の炭素数は合計で１５以下であることが好ましく、より好ましくは１０以下である。シリル基は、－ＳｉＨ₃で表される狭義のシリル基だけでなく、ケイ素原子に結合した水素原子の少なくとも１つがヒドロキシル基、アルキル基、アルコキシル基、アルキレン基、エーテル基などの置換基で置換された置換シリル基でもよい。例えば、シリル基としては、－ＳｉＬ¹Ｌ²Ｌ³が挙げられる（ここで、Ｌ¹、Ｌ²、Ｌ³は、それぞれ独立に、水素原子、ヒドロキシル基、アルキル基、アルコキシル基、－（Ｌ⁴－Ｏ）_p－Ｌ⁵、又は、－Ｏ－（Ｌ⁶－Ｏ）_q－Ｌ⁷でもよい。アルキル基としては炭素数１～５のものが好ましく、アルコキシル基としては炭素数１～４のものが好ましい。－（Ｌ⁴－Ｏ）_p－Ｌ⁵及び－Ｏ－（Ｌ⁶－Ｏ）_q－Ｌ⁷で表されるアルキルポリエーテル基において、Ｌ⁴は炭素数１～４のアルキレン基、Ｌ⁵は炭素数１～１６のアルキル基、ｐは１～２０、Ｌ⁶は炭素数１～４のアルキレン基、Ｌ⁷は炭素数１～１６のアルキル基、ｑは１～２０であることが好ましい。）。好ましくは、シリル基としては、アルキルシリル基又はアルコキシシリル基であり、更に好ましくはアルコキシシリル基である。アルコキシシリル基としては、例えばトリアルコキシシリル基、アルキルジアルコキシシリル基、ジアルキルアルコキシシリル基が挙げられ、好ましくはトリエトキシシリル基又はトリメトキシシリル基などのトリアルコキシシリル基である。

　変性ＳＢＲの官能基としては、アミノ基、ヒドロキシル基、及びシリル基からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、より好ましくは、アミノ基、ヒドロキシル基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくとも１種である。

　上記の官能基は、スチレンブタジエンゴムの少なくとも一方の末端に導入されてもよく、あるいはまた分子鎖中に導入されてもよい。すなわち、ＳＢＲの分子鎖の少なくとも一方の末端に官能基が導入された末端変性ＳＢＲでもよく、ＳＢＲの主鎖に官能基が導入された主鎖変性ＳＢＲでもよく、主鎖及び末端に官能基が導入された主鎖末端変性ＳＢＲでもよい。このような官能基を有する変性ＳＢＲ自体は公知であり、その製造方法等は限定されるものではない。例えば、アニオン重合で合成されたスチレンブタジエンゴムを変性剤で変性することで、上記官能基を導入してもよい。

　一実施形態において、ゴム成分は、変性ジエン系ゴム単独でもよく、変性ジエン系ゴムと未変性のジエン系ゴムとのブレンドでもよい。ゴム成分は、変性ＳＢＲ単独でもよく、変性ＳＢＲと他のジエン系ゴムとのブレンドでもよい。その場合、変性ＳＢＲとしては、１種のみを用いてもよく、２種以上の変性ＳＢＲを組み合わせて用いてもよい。

　より詳細には、ゴム成分１００質量部は、変性ＳＢＲを３０質量部以上含んでもよく、５０質量部以上含んでもよい。一実施形態において、ゴム成分１００質量部は、変性ＳＢＲを５０～９０質量部と、未変性ジエン系ゴム（例えば、ＢＲ及び／又はＮＲ）を５０～１０質量部含むものでもよく、また、変性ＳＢＲ６０～９０質量部と、未変性ジエン系ゴム４０～１０質量部含むものでもよい。

　（ｂ）微粒子
　上記微粒子としては、下記一般式（１）で表されるアルキル（メタ）アクリレート単位を構成単位（繰り返し単位とも称される。）として有する（メタ）アクリレート系重合体からなるものが用いられる。

　式（１）中、Ｒ¹は、水素原子又はメチル基であり、同一分子中に存在するＲ¹は同一でも異なってもよい。Ｒ²は、炭素数４～１８のアルキル基であり、同一分子中に存在するＲ²は同一でも異なってもよい。Ｒ²のアルキル基は直鎖でも分岐していてもよい。Ｒ²は、炭素数６～１６のアルキル基であることが好ましく、より好ましくは炭素数８～１５のアルキル基である。

　該（メタ）アクリレート系重合体は、１種又は２種以上のアルキル（メタ）アクリレートを含むモノマーを重合してなるものである。ここで、（メタ）アクリレートとは、アクリレート及びメタクリレートのうちの一方又は両方を意味する。また、（メタ）アクリル酸は、アクリル酸及びメタクリル酸のうちの一方又は両方を意味する。

　アルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば、アクリル酸ｎ－ブチル、アクリル酸ｎ－ペンチル、アクリル酸ｎ－ヘキシル、アクリル酸ｎ－ヘプチル、アクリル酸ｎ－オクチル、アクリル酸ｎ－ノニル、アクリル酸ｎ－デシル、アクリル酸ｎ－ウンデシル、アクリル酸ｎ－ドデシル、アクリル酸ｎ－トリデシル、メタクリル酸ｎ－ブチル、メタクリル酸ｎ－ペンチル、メタクリル酸ｎ－ヘキシル、メタクリル酸ｎ－ヘプチル、メタクリル酸ｎ－オクチル、メタクリル酸ｎ－ノニル、メタクリル酸ｎ－デシル、メタクリル酸ｎ－ウンデシル、及びメタクリル酸ｎ－ドデシル等の（メタ）アクリル酸ｎ－アルキル；　アクリル酸イソブチル、アクリル酸イソペンチル、アクリル酸イソヘキシル、アクリル酸イソヘプチル、アクリル酸イソオクチル、アクリル酸イソノニル、アクリル酸イソデシル、アクリル酸イソウンデシル、アクリル酸イソドデシル、アクリル酸イソトリデシル、アクリル酸イソテトラデシル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸イソペンチル、メタクリル酸イソヘキシル、メタクリル酸イソヘプチル、メタクリル酸イソオクチル、メタクリル酸イソノニル、メタクリル酸イソデシル、メタクリル酸イソウンデシル、メタクリル酸イソドデシル、メタクリル酸イソトリデシル、及びメタクリル酸イソテトラデシル等の（メタ）アクリル酸イソアルキル；　アクリル酸２－メチルブチル、アクリル酸２－エチルペンチル、アクリル酸２－メチルヘキシル、アクリル酸２－エチルヘキシル、アクリル酸２－エチルヘプチル、メタクリル酸２－メチルペンチル、メタクリル酸２－メチルヘキシル、メタクリル酸２－エチルヘキシル、及びメタクリル酸２－エチルヘプチルなどが挙げられる。これらはいずれか１種又は２種以上組み合わせて用いることができる。

　ここで、イソアルキルとは、アルキル鎖端から２番目の炭素原子にメチル側鎖を有するアルキル基をいう。例えば、イソデシルとは、鎖端から２番目の炭素原子にメチル側鎖を持つ炭素数１０のアルキル基をいい、８－メチルノニル基だけでなく、２，４，６－トリメチルヘプチル基も含まれる概念である。

　一実施形態として、（メタ）アクリレート系重合体は、式（１）で表される構成単位として下記一般式（２）で表される構成単位を有する重合体であることが好ましい。

　式（２）中、Ｒ³は、水素原子又はメチル基であり（好ましくはメチル基）、同一分子中のＲ³は同一でも異なってもよい。Ｚは、炭素数１～１５のアルキレン基（即ち、アルカンジイル基）であり、同一分子中のＺは同一でも異なってもよい。Ｚは直鎖でも分岐していてもよい。

　式（２）の構成単位は、式（１）中のＲ²が下記一般式（２Ａ）で表される場合である。

　式（２Ａ）中のＺは、式（２）のＺと同じである。

　このような構成単位を生じる（メタ）アクリレートとしては、上記の（メタ）アクリル酸イソアルキルが挙げられる。かかるイソアルキル基を有する（メタ）アクリレート（より好ましくは、メタクリレート）を用いることにより、本実施形態による効果を高めることができる。式（２）及び（２Ａ）中のＺは、炭素数５～１２のアルキレン基であることが好ましく、より好ましくは炭素数６～１０のアルキレン基である。特に好ましくは、炭素数７のアルキレン基であり、一例として、（メタ）アクリレート系重合体は、メタクリル酸イソデシルを含むモノマーの重合体であることが好ましい。

　他の実施形態において、上記（メタ）アクリレート系重合体は、式（１）で表される構成単位として、下記一般式（３）で表される構成単位を有する、重合体でもよく、あるいはまた、式（２）で表される構成単位と式（３）で表される構成単位を有する、重合体でもよい。後者の場合、両構成単位の付加形態は、ランダム付加でもブロック付加でもよく、好ましくはランダム付加である。

　式（３）中、Ｒ⁴は、水素原子又はメチル基であり（好ましくはメチル基）、同一分子中のＲ⁴は同一でも異なってもよい。Ｑ¹は、炭素数１～６（より好ましくは１～３）のアルキレン基（即ち、アルカンジイル基）であり、直鎖でも分岐でもよく（好ましくは直鎖）、同一分子中のＱ¹は同一でも異なってもよい。Ｑ²は、メチル基又はエチル基であり（好ましくはエチル基）、同一分子中のＱ²は同一でも異なっていてもよい。

　式（３）の構成単位は、式（１）中のＲ²が下記一般式（３Ａ）で表される場合である。

　式（３Ａ）中、Ｑ¹及びＱ²は、それぞれ式（３）のＱ¹及びＱ²と同じである。

　（メタ）アクリレート系重合体が、このような式（２）の構成単位と式（３）の構成単位との共重合体であることにより、常温硬度の低下と低温弾性率の上昇を抑えながら、ウェットグリップ性能と転がり抵抗性能のバランスを改良する、という効果を高めることができる。

　ここで、式（３）の構成単位を生じる（メタ）アクリレートの具体例としては、上記列挙のアルキル（メタ）アクリレートのうち、（メタ）アクリル酸ｎ－アルキルおよび（メタ）アクリル酸イソアルキルを除くものが挙げられ、特に好ましくは、メタクリル酸２－エチルヘキシルである。

　このような共重合体の場合、式（２）の構成単位と式（３）の構成単位の比率（共重合比）は、特に限定されない。例えば、式（２）の構成単位／式（３）の構成単位のモル比で、３０／７０～９０／１０でもよく、４０／６０～８５／１５でもよい。

　本実施形態に係る微粒子を構成する（メタ）アクリレート系重合体は、上記のアルキル（メタ）アクリレートのみの重合体でもよいが、より好ましい実施形態によれば、アルキル（メタ）アクリレートを、多官能ビニルモノマーの存在によって架橋してなる架橋構造の重合体である。すなわち、好ましい実施形態において、（メタ）アクリレート系重合体は、式（１）で表される構成単位とともに、多官能ビニルモノマーに由来する構成単位を含み、該多官能ビニルモノマーに由来する構成単位を架橋点とする架橋構造を有する。

　多官能ビニルモノマーとしては、フリーラジカル重合によって重合可能な少なくとも２個のビニル基を有する化合物が挙げられ、例えば、ジオールまたはトリオールのジ（メタ）アクリレートまたはトリ（メタ）アクリレート（ここで、ジオールまたはトリオールとしては、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４－ブタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、トリメチロールプロパンなどが挙げられる。）；　メチレンビス－アクリルアミドなどのアルキレンジ（メタ）アクリルアミド；　ジイソプロペニルベンゼン、ジビニルベンゼン、トリビニルベンゼンなどの少なくとも２個のビニル基を持つビニル芳香族化合物などが挙げられ、これらはいずれか１種又は２種以上組み合わせて用いることができる。

　（メタ）アクリレート系重合体は、基本的には式（１）の構成単位からなり、即ち式（１）の構成単位を主成分とするが、効果を損なわない範囲で他のビニル系化合物を併用してもよい。特に限定するものではないが、（メタ）アクリレート系重合体を構成する全構成単位（全繰り返し単位）に対する式（１）の構成単位のモル比が５０モル％以上であることが好ましく、より好ましくは８０モル％以上であり、更に好ましくは９０モル％以上である。式（１）の構成単位のモル比の上限は、特に限定しないが、例えば上記の多官能ビニルモノマーを添加する場合、９９．５モル％以下でもよく、９９モル％以下でもよい。多官能ビニルモノマーに基づく構成単位のモル比は、０．５～２０モル％でもよく、１～１０モル％でもよく、１～５モル％でもよい。

　一実施形態において、（メタ）アクリレート系重合体が式（２）の構成単位を有する重合体である場合、当該重合体の全構成単位に対する式（２）の構成単位のモル比は２５モル％以上であることが好ましく、より好ましくは３５モル％以上であり、５０モル％以上でもよく、８０モル％以上でもよい。当該モル比の上限は、特に限定しないが、例えば多官能ビニルモノマーを上記のモル比で添加する場合、９９．５モル％以下でもよく、９９モル％以下でもよい。

　一実施形態において、（メタ）アクリレート系重合体が式（３）の構成単位を有する重合体である場合、当該重合体の全構成単位に対する式（３）の構成単位のモル比は２５モル％以上であることが好ましく、より好ましくは３５モル％以上であり、５０モル％以上でもよく、８０モル％以上でもよい。当該モル比の上限は、特に限定しないが、例えば多官能ビニルモノマーを上記のモル比で添加する場合、９９．５モル％以下でもよく、９９モル％以下でもよい。

　また、他の実施形態において、（メタ）アクリレート系重合体が式（２）の構成単位と式（３）の構成単位の共重合体である場合、当該共重合体の全構成単位に対する式（２）の構成単位のモル比が２５～９０モル％で、式（３）の構成単位のモル比が５～６０モル％でもよく、式（２）の構成単位のモル比が３５～８５モル％で、式（３）の構成単位のモル比が８～５５モル％でもよい。また、式（２）の構成単位と式（３）の構成単位のモル比の合計で８０モル％以上でもよく、９０モル％以上でもよく、またその上限は、例えば多官能ビニルモノマーを上記のモル比で添加する場合、９９．５モル％以下でもよく、９９モル％以下でもよい。

　本実施形態では、上記（メタ）アクリレート系重合体として、反応性シリル基を持たないものを用いる。すなわち、本実施形態において、微粒子はシリカを代替する補強性充填剤として配合するものではないので、該微粒子を構成する（メタ）アクリレート系重合体の分子末端又は分子鎖中に反応性シリル基を有していないものを用いる。これにより、常温硬度の低下と低温弾性率の上昇を抑えながら、ウェットグリップ性能と転がり抵抗性能のバランスを改良するとの本実施形態の効果を有効に発揮することができると考えられる。ここで、反応性シリル基とは、式≡Ｓｉ－Ｘで表される官能基（式中、Ｘはヒドロキシルまたは加水分解可能な基である。）であり、１～３個のヒドロキシル基又は加水分解可能な１価の基が４価のケイ素原子に結合した構造を有する基である。Ｘとしては、ヒドロキシル基、アルコキシル基、及びハロゲン原子が挙げられる。

　本実施形態において、上記（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子のガラス転移点（Ｔｇ）は－７０～０℃の範囲内に設定される。ガラス転移点の設定は、（メタ）アクリレート系重合体を構成するモノマー組成等により行うことができる。ガラス転移点が０℃以下であることにより、低温性能の悪化をより効果的に抑えることができる。また、ガラス転移点が－７０℃以上であることにより、ウェットグリップ性能の改善効果を高めることができる。微粒子のガラス転移点は、－５０～－１０℃であることが好ましく、より好ましくは－４０～－２０℃である。

　本実施形態において、上記微粒子の平均粒径は１０ｎｍ以上１００ｎｍ未満である。上記特定の構成単位を含む（メタ）アクリレート系重合体を、このような微細な粒子としてジエン系ゴム中に添加することにより、常温での硬度低下と低温での弾性率上昇と転がり抵抗性能の悪化を抑えながら、ウェットグリップ性能を向上するという効果を高めることができる。該微粒子の平均粒径は、より好ましくは２０～９０ｎｍであり、更に好ましくは３０～８０ｎｍである。

　一実施形態において、上記微粒子は、ニトリル基、アミノ基、カルボキシル基、エポキシ基及びヒドロキシル基からなる群から選択される少なくとも１種の官能基を有する重合体からなるものでもよい。ここで、これらの官能基は、上記反応性シリル基の一部として含まれるものは除かれる。これらの特定の官能基を持つポリマー微粒子を配合することにより、微粒子同士及び微粒子とシリカとの間での相互作用（水素結合などの分子間力や親和性を含む概念である。）により、微粒子とシリカの分散性を向上することができる。そのため、タイヤに用いたときの低燃費性とウェットグリップ性能のバランスを向上することができる。

　ここで、アミノ基としては、１級アミノ基だけでなく、２級アミノ基もしくは３級アミノ基でもよい。２級又は３級アミノ基の場合、置換基である炭化水素基の炭素数は合計で１５以下であることが好ましく、より好ましくは１０以下である。エポキシ基としては、例えばグリシジル基が挙げられる。

　これらの官能基を（メタ）アクリレート系重合体に導入する方法は特に限定されないが、例えば、該官能基を持つビニルモノマー（以下、官能基含有ビニルモノマーという）を上記のアルキル（メタ）アクリレートと共重合してもよい。官能基含有ビニルモノマーとしては次のものが例示される。ニトリル基を持つものとしては、例えばアクリロニトリル、メタクリロニトリルなどが挙げられる。アミノ基を持つものとして、例えばアクリル酸２－（ジメチルアミノ）エチル、メタクリル酸２－（ジメチルアミノ）エチル、アクリル酸２－（ジエチルアミノ）エチル、メタクリル酸２－（ジエチルアミノ）エチル、アクリル酸２－アミノエチル、メタクリル酸２－アミノエチル、メタクリル酸ブチルアミノエチルなどが挙げられる。カルボキシル基を持つものとして、例えば、アクリル酸、メタクリル酸などが挙げられる。エポキシ基を持つものとして、例えば、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、アクリル酸［（３，４－エポキシシクロヘキサン）－１－イル]メチル、メタクリル酸［（３，４－エポキシシクロヘキサン）－１－イル]メチルなどが挙げられる。ヒドロキシル基を持つものとして、例えば、アクリル酸２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル、アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、メタクリル酸２－ヒドロキシプロピル、アクリル酸２－ヒドロキシブチル、メタクリル酸２－ヒドロキシブチルなどが挙げられる。これらの官能基含有ビニルモノマーは、いずれか１種を用いても２種以上組み合わせて用いてもよい。

　このような官能基含有ビニルモノマーを用いた共重合体は、式（１）で表される構成単位（好ましくは式（２）及び／又は式（３）で表される構成単位）とともに、下記一般式（１０）で表される構成単位を有する。

　式（１０）中、Ｒ⁵は、水素原子又はメチル基であり（好ましくはメチル基）、同一分子中のＲ⁵は同一でも異なってもよい。Ｇ¹は、ニトリル基（－ＣＮ）を含む基、アミノ基を含む基、カルボキシル基（－ＣＯＯＨ）を含む基、エポキシ基を含む基、又はヒドロキシル基（－ＯＨ）を含む基であり、同一分子中のＧ¹は同一でも異なってもよい。一実施形態において、Ｇ¹は、ニトリル基、又は、－ＣＯＯＧ²でもよく、ここで、Ｇ²は、水素原子、グリシジル基、エポキシシクロヘキシル基、－Ｇ³－ＮＧ⁴Ｇ⁵、又は－Ｇ⁶－ＯＨでもよい。Ｇ³は、炭素数１～５（好ましくは２～４）のアルキレン基、Ｇ⁴及びＧ⁵は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数１～５（好ましくは１～３）のアルキル基である。Ｇ⁶は、炭素数１～５（好ましくは２～４）のアルキレン基である。

　このような官能基を有する（メタ）アクリレート系重合体は、上記のアルキル（メタ）アクリレートと官能基含有ビニルモノマーとの共重合体でもよいが、アルキル（メタ）アクリレート及び官能基含有ビニルモノマーを、多官能ビニルモノマーの存在によって架橋してなる架橋構造の重合体でもよい。すなわち、（メタ）アクリレート系重合体は、式（１）で表される構成単位と式（１０）で表される構成単位とともに、多官能ビニルモノマーに由来する構成単位を含み、該多官能ビニルモノマーに由来する構成単位を架橋点とする架橋構造を有してもよい。

　官能基を有する（メタ）アクリレート系重合体において、その全構成単位（全繰り返し単位）に対する式（１）の構成単位のモル比は５０モル％以上であることが好ましく、より好ましくは６０モル％以上であり、また９０モル％以下であることが好ましく、より好ましくは８５モル％以下である。式（１０）の構成単位のモル比は、５モル％以上であることが好ましく、より好ましくは１０モル％以上、更に好ましくは１４モル％以上であり、また、４０モル％以下であることが好ましく、より好ましくは３０モル％以下である。多官能ビニルモノマーに基づく構成単位のモル比は、０．５～２０モル％でもよく、１～１０モル％でもよく、１～５モル％でもよい。また、式（２）の構成単位を有する重合体である場合、当該重合体の全構成単位に対する式（２）の構成単位のモル比は２５モル％以上であることが好ましく、より好ましくは３５モル％以上であり、５０モル％以上でもよく、また、９０モル％以下であることが好ましく、８０モル％以下でもよい。

　微粒子の製造方法は、特に限定されず、例えば、公知の乳化重合を利用して合成することができる。好ましい一例を挙げれば次の通りである。すなわち、（メタ）アクリレートを、架橋剤としての多官能ビニルモノマーとともに、乳化剤を溶解した水等の水性媒体に分散させ、得られたエマルションに水溶性のラジカル重合開始剤（例えば、過硫酸カリウムなどの過酸化物）を添加してラジカル重合させることにより、水性媒体中に（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子が生成されるので、該水性媒体と分離することで微粒子が得られる。その他の微粒子の製造方法として、公知の懸濁重合や分散重合、沈殿重合、ミニエマルション重合、ソープフリー乳化重合（無乳化剤乳化重合）およびマイクロエマルション重合などの重合方法を利用することができる。

　本実施形態に係るゴム組成物において、上記（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子の配合量は、特に限定されないが、ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対して１～１００質量部であることが好ましく、より好ましくは２～５０質量部であり、更に好ましくは３～３０質量部であり、５～２０質量部でもよい。

　（ｃ）その他の成分
　本実施形態に係るゴム組成物には、上記（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子の他に、補強性充填剤、シランカップリング剤、オイル、亜鉛華、ステアリン酸、老化防止剤、ワックス、加硫剤、加硫促進剤など、ゴム組成物において一般に使用される各種添加剤を配合することができる。

　補強性充填剤としては、シリカやカーボンブラックが好ましく用いられる。より好ましくは、転がり抵抗性能とウェットグリップ性能のバランスを向上するために、シリカを用いることであり、シリカ単独又はシリカとカーボンブラックの併用が好ましい。補強性充填剤の配合量は、特に限定されず、例えば、ゴム成分１００質量部に対して２０～１５０質量部でもよく、３０～１００質量部でもよい。

　シリカとしては、特に限定されないが、湿式沈降法シリカや湿式ゲル法シリカなどの湿式シリカが好ましく用いられる。シリカのＢＥＴ比表面積（ＪＩＳ　Ｋ６４３０に記載のＢＥＴ法に準じて測定）は、特に限定されず、例えば９０～２５０ｍ²／ｇでもよく、１５０～２２０ｍ²／ｇでもよい。

　シリカの配合量は、特に限定されず、用途に応じて適宜に設定することができ、ゴム成分１００質量部に対して２０～１５０質量部でもよく、２０～１００質量部でもよく、３０～１００質量部でもよく、４０～９０質量部でもよい。

　シリカを配合する場合、スルフィドシランやメルカプトシラン等のシランカップリング剤を併用することが好ましく、その場合、シランカップリング剤の配合量は、シリカ質量の２～２０質量％であることが好ましく、より好ましくは４～１５質量％である。

　カーボンブラックとしては、特に限定されず、例えば、窒素吸着比表面積（Ｎ₂ＳＡ）（ＪＩＳ　Ｋ６２１７－２）が３０～１２０ｍ²／ｇであるものを用いてもよく、具体的には、ＩＳＡＦ級（Ｎ２００番台）、ＨＡＦ級（Ｎ３００番台）、ＦＥＦ級（Ｎ５００番台）、ＧＰＦ級（Ｎ６００番台）（ともにＡＳＴＭグレード）が挙げられる。

　上記加硫剤としては、硫黄が好ましく用いられる。加硫剤の配合量は、特に限定するものではないが、ゴム成分１００質量部に対して０．１～１０質量部であることが好ましく、より好ましくは０．５～５質量部である。また、上記加硫促進剤としては、例えば、スルフェンアミド系、チウラム系、チアゾール系、及びグアニジン系などの各種加硫促進剤が挙げられ、いずれか１種単独で又は２種以上組み合わせて用いることができる。加硫促進剤の配合量は、特に限定するものではないが、ゴム成分１００質量部に対して０．１～７質量部であることが好ましく、より好ましくは０．５～５質量部である。

　（ｄ）ゴム組成物の調製及び用途
　第１実施形態に係るゴム組成物は、通常に用いられるバンバリーミキサーやニーダー、ロール等の混合機を用いて、常法に従い混練し作製することができる。すなわち、例えば、第一混合段階で、ジエン系ゴムに対し、上記微粒子とともに、加硫剤及び加硫促進剤を除く他の添加剤を添加混合し、次いで、得られた混合物に、最終混合段階で加硫剤及び加硫促進剤を添加混合してゴム組成物を調製することができる。

　このようにして得られたゴム組成物は、タイヤ用、防振ゴム用、コンベアベルト用などの各種ゴム部材に用いることができる。好ましくは、タイヤ用であり、乗用車用タイヤ、トラックやバスの大型タイヤなど各種用途、各種サイズの空気入りタイヤが挙げられる。タイヤの適用部位としては、トレッド部、サイドウォール部などタイヤの各部位が挙げられる。一実施形態に係る空気入りタイヤは、上記ゴム組成物からなるゴム部分を備えるものである。より好ましくは、空気入りタイヤの接地面を構成するトレッドゴムに用いることであり、即ち、好ましい用途は、タイヤトレッド用ゴム組成物である。空気入りタイヤは、常法に従い、該ゴム組成物を押出加工等によって所定の形状に成形し、他の部品と組み合わせてグリーンタイヤを作製した後、例えば１４０～１８０℃でグリーンタイヤを加硫成形することにより、製造することができる。

　（ｅ）第１応用例
　第１応用例に係るゴム組成物は、天然ゴム（ＮＲ）及び／又は合成イソプレンゴム（ＩＲ）と、ガラス転移点（Ｔｇ）が－７０～－２０℃のスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）とを含むゴム成分１００質量部に対し、上記微粒子を１～３０質量部含有するものである。以下、Ｔｇが－７０～－２０℃のＳＢＲをＳＢＲ－Ａという。第１応用例によれば、タイヤの操縦安定性の低下を抑えながら、ウェットグリップ性能を向上することができる。

　これらＮＲ、ＩＲ及びＳＢＲ－Ａは、それぞれいずれか１種のみ用いてもよく、２種以上併用してもよい。好ましくはＮＲとＳＢＲ－Ａを用いることである。ゴム成分１００質量部中におけるこれらゴムの比率は、特に限定されず、例えば、ＮＲ及び／又はＩＲが２０～７０質量部で、ＳＢＲ－Ａが８０～３０質量部でもよく、ＮＲ及び／又はＩＲが２０～５０質量部で、ＳＢＲ－Ａが８０～５０質量部でもよく、ＮＲ及び／又はＩＲが２０～４０質量部で、ＳＢＲ－Ａが８０～６０質量部でもよい。

　ＳＢＲ－Ａのガラス転移点は、より好ましくは－６０～－３０℃であり、－５０～－３０℃でもよい。なお、ガラス転移点は、ＪＩＳ　Ｋ７１２１に準拠して示差走査熱量測定（ＤＳＣ）法により、昇温速度：２０℃／分にて（測定温度範囲：－１５０℃～５０℃）測定される値である。

　ＮＲ，ＩＲ及びＳＢＲ－Ａとしては、上述した変性ジエン系ゴムを用いてもよい。変性ジエン系ゴムとしては、ＳＢＲ－Ａを変性した変性ＳＢＲ－Ａが好ましく、一実施形態として、アミノ基及び／又はアルコキシシリル基で変性された変性ＳＢＲ－Ａを用いてもよい。一実施形態において、ゴム成分は、未変性のＳＢＲ－Ａと、変性ＳＢＲ－Ａと、ＮＲ及び／又はＩＲとを含むものでもよく、例えば、ゴム成分１００質量部は、１０～４０質量部の未変性のＳＢＲ－Ａと、１０～４０質量部の変性ＳＢＲ－Ａと、２０～５０質量部のＮＲとを含むものでもよく、あるいはまた、２０～４０質量部の未変性のＳＢＲ－Ａと、２０～４０質量部の変性ＳＢＲ－Ａと、２０～４０質量部のＮＲとを含むものでもよい。なお、効果が損なわれない範囲で、他のジエン系ゴムが含まれてもよい。

　第１応用例において、上記微粒子の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して１～３０質量部であり、より好ましくは５～２５質量部であり、８～２０質量部でもよい。

　第１応用例のゴム組成物には、ゴム成分１００質量部に対して、シリカ２０～１５０質量部と、カーボンブラック１～７０質量部が配合されることが好ましい。シリカの配合量は、ゴム成分１００質量部に対して３０～１００質量部であることが好ましく、より好ましくは５０～１００質量部である。カーボンブラックの配合量は、ゴム成分１００質量部に対して５～４０質量部であることが好ましい。

　第１応用例において、補強性充填剤としては、シリカを主成分とすることが好ましく、すなわち、補強性充填剤の５０質量％超がシリカであることが好ましく、より好ましくは補強性充填剤の６０質量％以上がシリカである。

　（ｆ）第２応用例
　第２応用例に係るゴム組成物は、ガラス転移点が－７０～－２０℃のスチレンブタジエンゴム（即ち、上記ＳＢＲ－Ａ）と、ブタジエンゴム（ＢＲ）とを含むゴム成分１００質量部に対し、上記微粒子を１～３０質量部含有するものである。第２応用例によれば、タイヤのスノー性能の低下を抑えながら、ウェットグリップ性能を向上することができる。

　ゴム成分は、更に、天然ゴム（ＮＲ）及び／又は合成イソプレンゴム（ＩＲ）を含んでもよい。即ち、ゴム成分は、ＳＢＲ－Ａと、ＢＲと、ＮＲ及び／又はＩＲを含むものでもよく、例えば、ゴム成分は、ＳＢＲ－ＡとＢＲとＮＲを含むものでもよい。なお、効果が損なわれない範囲で、他のジエン系ゴムが含まれてもよい。

　ゴム成分１００質量部中におけるこれらゴムの比率は、特に限定されず、例えば、ＳＢＲ－Ａが２０～８０質量部、ＢＲが２０～６０質量部、ＮＲ及び／又はＩＲが０～３０質量部でもよく、ＳＢＲ－Ａが４０～７０質量部、ＢＲが３０～５０質量部、ＮＲ及び／又はＩＲが０～２０質量部でもよく、また、ＳＢＲ－Ａが４５～６５質量部、ＢＲが３０～５０質量部、ＮＲ及び／又はＩＲが５～１５質量部でもよい。

　なお、ＳＢＲ－Ａのガラス転移点は、より好ましくは－６０～－３０℃であり、－５０～－３０℃でもよい。また、ＳＢＲ－Ａ、ＢＲ、ＮＲ及びＩＲとしては、上述した変性ジエン系ゴムを用いてもよい。変性ジエン系ゴムとしては、ＳＢＲ－Ａを変性した変性ＳＢＲ－Ａが好ましく、一実施形態として、アミノ基及び／又はアルコキシシリル基で変性された変性ＳＢＲ－Ａを用いてもよい。

　第２応用例において、上記微粒子の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して１～３０質量部であり、より好ましくは５～２５質量部であり、８～２０質量部でもよい。

　第２応用例のゴム組成物には、ゴム成分１００質量部に対して、カーボンブラックを含む補強性充填剤が２０～１５０質量部配合されることが好ましい。補強性充填剤としては、カーボンブラック単独でもよいが、カーボンブラックとシリカを併用してもよい。補強性充填剤の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して５０～１００質量部であることが好ましく、６０～９０質量部でもよい。カーボンブラックの配合量は、ゴム成分１００質量部に対して１～１００質量部であることが好ましく、より好ましくは５～９０質量部であり、４０～８５質量部でもよい。シリカの配合量は、ゴム成分１００質量部に対して０～１４０部であることが好ましく、２０～１００質量部でもよく、４０～８０質量部でもよい。

　第２応用例において、補強性充填剤は、カーボンブラックを主成分とするもの（即ち、補強性充填剤の５０質量％超がカーボンブラック）でもよく、シリカを主成分とするもの（即ち、補強性充填剤の５０質量％超がシリカ）でもよい。

　第２応用例のゴム組成物の用途は、特に限定するものではないが、スノー性能が要求されるスノータイヤのトレッドゴムに好適に用いることができる。

　（ｇ）第３応用例
　第３応用例に係るゴム組成物は、ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対し、パラフィン系オイル５～５０質量部と、上記微粒子１～３０質量部を含有するものである。第３応用例によれば、上記微粒子によって低温での柔軟性を損なわずに０℃付近での損失係数ｔａｎδが向上してウェットグリップ性能を改善することができ、しかも、パラフィン系オイルを併用することで、その効果を高めることができる。そのため、アイス性能の低下を抑えながら、ウェットグリップ性能を向上することができる。

　パラフィン系オイルは、環分析法（ｎ－ｄ－Ｍ）によるパラフィン成分含有率（％Ｃ_P）が５０％以上のオイルであり、例えばパラフィン系プロセスオイルとして市販されているパラフィン系鉱物油を用いることができる。パラフィン系オイルの配合量は、ゴム成分１００質量部に対して、１０～４０質量部であることが好ましく、２０～３０質量部でもよい。

　第３応用例において、上記微粒子の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して１～３０質量部であり、より好ましくは５～２５質量部であり、８～２０質量部でもよい。

　第３応用例において、ゴム成分は、天然ゴムとブタジエンゴムを含むことが好ましい。より好ましくは、ゴム成分１００質量部が、天然ゴム３０～７０質量部とブタジエンゴム３０～７０質量部を含むことであり、更に好ましくは、天然ゴム３０～６０質量部とブタジエンゴム４０～７０質量部を含むことである。

　第３応用例のゴム組成物において、補強性充填剤としては、シリカ及び／又はカーボンブラックが好ましく用いられ、より好ましくは、シリカとカーボンブラックを併用することである。シリカの配合量は、例えば、ゴム成分１００質量部に対して１０～１００質量部でもよく、２０～５０質量部でもよい。カーボンブラックの配合量は、例えば、ゴム成分１００質量部に対して１０～１００質量部でもよく、２０～５０質量部でもよい。

　第３応用例のゴム組成物には、また、アイス性能を向上するために、防滑材（例えば、胡桃の粉砕物などの植物性粒状体や、竹炭粉砕物などの植物の多孔質性炭化物の粉砕物など）を配合してもよい。

　第３応用例のゴム組成物の用途は、特に限定するものではないが、アイス性能に優れるので、スタッドレスタイヤのトレッドゴムに好適に用いられる。

　（ｈ）第４応用例
　第４応用例に係るゴム組成物は、ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対し、窒素吸着比表面積が１４０～２５０ｍ²／ｇであるカーボンブラック５０～１５０質量部と、上記微粒子１～３０質量部を含有するものである。第４応用例のゴム組成物には、更に石油樹脂が配合されてもよい。第４応用例によれば、小粒径のカーボンブラックを配合することで操縦安定性を向上したゴム組成物において、上記微粒子を配合したことにより、操縦安定性を損なうことなく、０℃付近での損失係数ｔａｎδが向上してウェットグリップ性能を改善することができる。また、上記微粒子を配合することにより、石油樹脂を配合したことによる未加硫ゴムの粘着性を抑制して加工性を改善することができる。

　第４応用例において、ゴム成分としては、スチレンブタジエンゴムを含むことが好ましく、すなわち、ゴム成分は、スチレンブタジエンゴム単独、又はスチレンブタジエンゴムと他のジエン系ゴムとのブレンドでもよい。例として、ゴム成分１００質量部中にスチレンブタジエンゴムを８０～１００質量部含むことが好ましい。前記他のジエン系ゴムとしては、ブタジエンゴム及び／又は天然ゴムが好ましい。

　第４応用例では、窒素吸着比表面積（Ｎ₂ＳＡ）（ＪＩＳ　Ｋ６２１７－２）が１４０～２５０ｍ²／ｇである極めて小粒径のカーボンブラックを用いる。このような小粒径のカーボンブラックを用いることにより、補強性を向上して操縦安定性を高めることができる。カーボンブラックの窒素吸着比表面積は、１６０～２２０ｍ²／ｇであることが好ましく、より好ましくは１８０～２００ｍ²／ｇである。該カーボンブラックの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して６０～１２０質量部であることが好ましく、より好ましくは７０～１００質量部である。

　第４応用例において、補強性充填剤は、該カーボンブラック単独でもよいが、カーボンブラックとともにシリカを配合してもよい。シリカの配合量は、特に限定されず、例えば、ゴム成分１００質量部に対して５０質量部以下でもよく、１０～３０質量部でもよい。

　第４応用例において、上記微粒子の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して１～３０質量部であり、より好ましくは５～２５質量部であり、８～２０質量部でもよい。

　第４応用例のゴム組成物には、ゴム成分１００質量部に対し、石油樹脂を２０～８０質量部配合してもよい。石油樹脂は、軟化点（ＪＩＳ　Ｋ２２０７　環球式）が７０～１２０℃程度であり、このように高温で軟化する樹脂を配合することにより、グリップ性能を向上することができる。一方で、石油樹脂を配合すると、未加硫ゴムの粘着性により加工性が悪化するが、第４応用例によれば、上記（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子を配合することで、加工性を改善することができる。

　石油樹脂としては、脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族／芳香族共重合系石油樹脂が挙げられる。脂肪族系石油樹脂は、炭素数４～５個相当の石油留分（Ｃ５留分）であるイソプレンやシクロペンタジエンなどの不飽和モノマーをカチオン重合することにより得られる樹脂であり（Ｃ５系石油樹脂とも称される。）、水添したものであってもよい。芳香族系石油樹脂は、炭素数８～１０個相当の石油留分（Ｃ９留分）であるビニルトルエン、アルキルスチレン、インデンなどのモノマーをカチオン重合することにより得られる樹脂であり（Ｃ９系石油樹脂とも称される。）、水添したものであってもよい。脂肪族／芳香族共重合系石油樹脂は、上記Ｃ５留分とＣ９留分を共重合することにより得られる樹脂であり（Ｃ５／Ｃ９系石油樹脂とも称される。）、水添したものであってもよい。

　石油樹脂の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して３０～６０質量部であることが好ましく、４０～６０質量部でもよい。

　第４応用例のゴム組成物の用途は、特に限定するものではないが、モータースポーツ用タイヤ、とりわけそのトレッドゴムに好適に用いられる。

　［第２及び第３実施形態］
　第２及び第３実施形態に係るゴム組成物は、ジエン系ゴムからなるゴム成分に、特定の重合体からなる微粒子を配合してなるものである。

　（ｉ）ゴム成分
　ゴム成分としてのジエン系ゴムとしては、第１実施形態と同様、例えば、ＮＲ、ＩＲ、ＢＲ、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ＣＲ、ＩＩＲ、スチレン－イソプレン共重合体ゴム、ブタジエン－イソプレン共重合体ゴム、スチレン－イソプレン－ブタジエン共重合体ゴム等が挙げられ、これらはいずれか１種単独で又は２種以上組み合わせて用いることができる。これらの中でも、ＮＲ、ＢＲ及びＳＢＲからなる群から選択された少なくとも１種であることが好ましい。なお、上記微粒子は、ゴム成分には含まれない。

　上記で列挙した各ジエン系ゴムの具体例には、その分子末端又は分子鎖中において、ヒドロキシル基、アミノ基、カルボキシル基、アルコキシ基、アルコキシシリル基、及びエポキシ基からなる群から選択された少なくとも１種の官能基が導入されることで、当該官能基により変性された変性ジエン系ゴムも含まれる。変性ジエン系ゴムとしては、変性ＳＢＲ及び／又は変性ＢＲが好ましい。一実施形態において、ジエン系ゴムは、変性ジエン系ゴム単独でもよく、変性ジエン系ゴムと未変性のジエン系ゴムとのブレンドでもよい。例えば、ジエン系ゴム１００質量部中、変性ＳＢＲを３０質量部以上含んでもよく、変性ＳＢＲを５０～９０質量部と未変性ジエン系ゴム（例えば、ＢＲ及び／又はＮＲ）を５０～１０質量部含むものでもよい。

　（ｊ）微粒子
　微粒子としては、下記一般式（４）で表される構成単位（繰り返し単位とも称される。）を有する重合体からなるものが用いられる。

　式（４）中、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は、同一又は異なってもよく、少なくとも１つは炭素数３～８の脂肪族炭化水素基であり、残りは水素原子又は炭素数１もしくは２の脂肪族炭化水素基である。好ましくは、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶のうち、１つが炭素数３～８の脂肪族炭化水素基であり、０～２つが炭素数１もしくは２の脂肪族炭化水素基であり、残りの３～５つが水素原子である。

　前記炭素数３～８の脂肪族炭化水素基としては、少なくとも１つの二重結合を含む不飽和脂肪族炭化水素基が好ましく、直鎖状でも分岐状でもよい。好ましくは、側鎖として１つのメチル基を持ち１つ又は２つの二重結合を持つ分岐不飽和炭化水素基である。該脂肪族炭化水素基の炭素数は４～６であることが好ましい。好ましい具体例としては、例えば、４－メチル－３－ペンテニル基、３－メチル－２－ブテニル基、３－メチル－３－ブテニル基、２－メチル－１－プロペニル基、及び、２－メチル－１，３－ブタジエニル基が挙げられる。

　前記炭素数１もしくは２の脂肪族炭化水素基としては、飽和脂肪族炭化水素基、即ちメチル基又はエチル基が好ましく、より好ましくはメチル基である。

　好ましい一実施形態において、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は、Ｒ¹¹、Ｒ¹²及びＲ¹³のいずれか１つが炭素数３～８（好ましくは４～６）の不飽和脂肪族炭化水素基であり、残りの５つが同一又は異なって水素原子又はメチル基であり、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶の少なくとも一方が水素原子である。

　一実施形態において、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶が水素原子であり、Ｒ¹³が４－メチル－３－ペンテニル基でもよい（後記のβ－ミルセン由来の構成単位）。また、他の実施形態において、Ｒ¹¹とＲ¹²のいずれ一方が水素原子で他方が３－メチル－２－ブテニル基であり、Ｒ¹³がメチル基、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶が水素原子でもよい（後記のβ－オシメン由来の構成単位）。

　なお、式（４）で表される構成単位には、下記一般式（４Ａ）で表されるトランス型の構成単位、及び／又は、下記一般式（４Ｂ）で表されるシス型の構成単位が含まれる。

　式（４）の構成単位は、下記一般式（７）で表される化合物由来の構成単位であり、すなわち、式（７）で表される化合物を単量体として、当該化合物が反応することにより形成される単量体単位である。

　式（７）中のＲ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は、式（４）と同じである。

　式（７）で表される化合物（以下、共役ジエン含有化合物）は、共役ジエン構造に結合した炭素数３～８の脂肪族炭化水素基を有する化合物である。その具体例としては、２－メチル－４－メチレンヘキサ－１，５－ジエン、２－メチル－６－メチレンオクタ－１，７－ジエン（即ち、α－ミルセン）、２－メチル－８－メチレンデカ－１，９－ジエン、５－メチル－３－メチレンヘキサ－１，４－ジエン、７－メチル－３－メチレンオクタ－１，６－ジエン（即ち、β－ミルセン）、９－メチル－３－メチレンデカ－１，８－ジエン、３，７－ジメチルオクタ－１，３，７－トリエン（即ち、α－オシメン）、３，９－ジメチルデカ－１，３，９－トリエン、３，７－ジメチルオクタ－１，３，６－トリエン（即ち、β－オシメン）、３，９－ジメチルデカ－１，３，８－トリエン、２，６－ジメチルオクタ－２，４，６－トリエン（即ち、アロオシメン）、２，８－ジメチルデカ－２，６，８－トリエン、２，６－ジメチルオクタ－１，３，５，７－テトラエン（即ち、コスメン）などが挙げられ、これらはいずれか１種又は２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、ミルセン、オシメン、アロオシメン及びコスメンからなる群から選択された少なくとも一種が好ましく、より好ましくはミルセン及びオシメンからなる群から選択された少なくとも一種である。ミルセンとしては、α－ミルセンでも、β－ミルセンでも、これらの混合物でもよい。オシメンとしては、α－オシメンでも、β－オシメン（トランス型でもシス型でもよい）でも、これらの混合物でもよい。好ましい実施形態に係る共役ジエン含有化合物は、β－ミルセン及びβ－オシメンからなる群から選択された少なくとも一種である。

　式（７）で表される化合物により形成される構成単位としては、上記式（４）の構成単位だけでもよいが、例えば、下記一般式（１１）で表される構成単位及び／又は下記一般式（１２）で表される構成単位が形成される場合もあり、これらの構成単位を含んでもよい。

　式（１１）及び式（１２）中のＲ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は、式（４）と同じである。

　式（４）、式（１１）及び式（１２）で表される各構成単位の比率は特に限定されないが、通常は式（４）の構成単位が主として形成されるので、式（７）で表される化合物由来の構成単位に対する比率として（即ち、当該比率を１００モル％として）、式（４）の構成単位が６０～１００モル％でもよく、７０～９０モル％でもよい。また、式（１１）の構成単位が０～２０モル％でもよく、３～１５モル％でもよい。また、式（１２）の構成単位が０～３０モル％でもよく、５～２５モル％でもよい。

　微粒子を構成する重合体としては、式（４）で表される構成単位とともに、下記一般式（５）で表される構成単位を有する重合体を用いてもよい。これらの構成単位の付加形態は、ランダム付加でもブロック付加でもよく、好ましくはランダム付加である。

　式（５）中、Ｒ¹⁷は、水素原子又はメチル基を表し、好ましくはメチル基である。Ｒ¹⁸は、炭素数１～１８のアルキル基を表し、直鎖でも分岐でもよい。Ｒ¹⁸は、より好ましくは炭素数１～８のアルキル基である。

　式（５）で表されるアルキル（メタ）アクリレート単位は、下記一般式（８）で表される化合物由来の構成単位であり、すなわち、式（８）で表される化合物を単量体として、当該化合物が反応することにより形成される単量体単位である。

　式（８）中のＲ¹⁷及びＲ¹⁸は、式（５）と同じである。

　式（８）で表される化合物（以下、アルキル（メタ）アクリレート）としては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ－ブチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ドデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－トリデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ステアリルなどが挙げられる。これらはいずれか１種又は２種以上組み合わせて用いることができる。これらの中でも、メタクリル酸メチルが好ましい。

　微粒子を構成する重合体としては、前記一般式（４）で表される構成単位とともに、下記一般式（６）で表される構成単位を有する重合体を用いてもよい。これらの構成単位の付加形態は、ランダム付加でもブロック付加でもよく、好ましくはランダム付加である。

　式（６）中、Ｒ¹⁹は、水素原子又はメチル基を表し、より好ましくは水素原子である。Ｒ²⁰は、水素原子又は炭素数１～８のアルキル基（即ち、炭素数１～８の直鎖アルキル基又は炭素数３～８の分岐アルキル基）を表し、より好ましくは、水素原子又は炭素数１～４のアルキル基である。Ｒ²⁰は、芳香環のオルト（ｏ－）位、メタ（ｍ－）位、及びパラ（ｐ－）位のいずれにあってもよく、好ましくはメタ位及び／又はパラ位である。

　式（６）で表される芳香族ビニル単位は、下記一般式（９）で表される化合物由来の構成単位であり、すなわち、式（９）で表される化合物を単量体として、当該化合物が反応することにより形成される単量体単位である。

　式（９）中のＲ¹⁹及びＲ²⁰は、式（６）と同じである。

　式（９）で表される化合物（以下、芳香族ビニル化合物）としては、例えば、スチレン、α－メチルスチレン、メチルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、エチルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、プロピルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、イソプロピルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、ブチルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、イソブチルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、ｔ－ブチルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、ｓ－ブチルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、ペンチルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、ヘキシルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、ヘプチルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）、及び、オクチルスチレン（オルト位、メタ位、パラ位又はこれらの２種以上の混合物）などが挙げられる。これらはいずれか１種又は２種以上組み合わせて用いることができる。これらの中でも、スチレン、メチルスチレン及びｔｅｒｔ－ブチルスチレンからなる群から選択された少なくとも一種が好ましい。

　微粒子を構成する重合体としては、式（４）で表される構成単位と、式（５）で表される構成単位と、式（６）で表される構成単位とを有する重合体を用いてもよい。これらの構成単位の付加形態は、ランダム付加でもブロック付加でもよく、好ましくはランダム付加である。

　好ましい一実施形態において、微粒子を構成する重合体は、β－ミルセン及びβ－オシメンからなる群から選択される少なくとも一種のモノマーと、メタクリル酸メチル、スチレン、４－メチルスチレン及び４－tert－ブチルスチレンからなる群から選択される少なくとも一種のモノマーとを重合してなるものでもよい。

　微粒子を構成する重合体は、式（７）の共役ジエン含有化合物の単独重合体、又は、式（７）の共役ジエン含有化合物と式（８）のアルキル（メタ）アクリレート及び／又は式（９）の芳香族ビニル化合物との共重合体でもよいが、より好ましい実施形態によれば、共役ジエン含有化合物を含むモノマーを、多官能ビニルモノマーの存在によって架橋してなる架橋構造の重合体である。すなわち、好ましい実施形態において、微粒子を構成する重合体は、式（４）の構成単位を含むとともに（式（４）の構成単位とともに、式（５）の構成単位及び／又は式（６）の構成単位を含んでもよい。）、多官能ビニルモノマーに由来する構成単位を含み、該多官能ビニルモノマーに由来する構成単位を架橋点とする架橋構造を有する。多官能ビニルモノマーとしては、第１実施形態で例示したものを用いることができる。

　微粒子を構成する重合体において、各構成単位の比率は特に限定されない。例えば、式（４）の構成単位のモル比は、当該重合体を構成する全構成単位（全繰り返し単位）に対するモル比として、１０モル％以上でもよく、３０モル％以上でよく、６０モル％以上でもよい。モル比の上限は、特に限定しないが、例えば上記の多官能ビニルモノマーを添加する場合、９９．５モル％以下でもよく、９９モル％以下でもよい。また、式（７）の化合物由来の構成単位のモル比は、上記全構成単位に対するモル比として、１５モル％以上でもよく、４５モル％以上でもよく、９０モル％以上でもよく、また、上限は、９９．５モル％以下でもよく、９９モル％以下でもよい。

　多官能ビニルモノマーに基づく構成単位のモル比は、上記全構成単位に対するモル比として、０．５～２０モル％でもよく、１～１０モル％でもよく、１～５モル％でもよい。

　一実施形態において、式（４）の構成単位とともに、式（５）の構成単位及び／又は式（６）の構成単位を含む場合、当該重合体の全構成単位に対する各構成単位のモル比は次のように設定してもよい。すなわち、式（４）の構成単位のモル比が１０～８０モル％であり、かつ式（５）と式（６）の構成単位のモル比の合計が５～８０モル％でもよい。式（４）の構成単位のモル比が３０～７０モル％であり、かつ式（５）と式（６）の構成単位のモル比の合計が１０～５０モル％でもよい。この場合、式（７）の化合物由来の構成単位のモル比としては、全構成単位に対するモル比として、１５～９０モル％でもよく、４５～８５モル％でもよい。なお、式（５）の構成単位と式（６）の構成単位のうちのいずれか一方を含む場合、全構成単位に対するモル比は、それぞれ５～８０モル％でもよく、１０～５０モル％でもよい。また、式（５）の構成単位と式（６）の構成単位の双方を含む場合、全構成単位に対するモル比は、式（５）の構成単位が３～６０モル％かつ式（６）の構成単位が３～６０モル％でもよく、式（５）の構成単位が５～３０モル％かつ式（６）の構成単位が５～３０モル％でもよい。

　なお、微粒子を構成する重合体は、基本的には、式（７）の化合物由来の構成単位と、任意成分である上記のビニルモノマー（即ち、式（８）の化合物、式（９）の化合物及び多官能ビニルモノマー）由来の構成単位からなるものであり、全構成単位に対するこれら構成単位の合計のモル比は、９０モル％以上であることが好ましく、より好ましくは９５モル％以上であり、１００モル％でもよい。

　上記重合体からなる微粒子のガラス転移点（Ｔｇ）は－７０～０℃の範囲内に設定される。ガラス転移点の設定は、重合体を構成するモノマー組成等により行うことができる。ガラス転移点が０℃以下であることにより、低温性能の悪化をより効果的に抑えることができる。また、ガラス転移点が－７０℃以上であることにより、ウェットグリップ性能の改善効果を高めることができる。微粒子のガラス転移点は、－５０～－１０℃であることが好ましく、より好ましくは－４０～－２０℃である。

　第２実施形態において、微粒子の平均粒径は１０～１０００ｎｍである。上記特定の構成単位を含む重合体を、このような微細な粒子としてジエン系ゴム中に添加することにより、常温での硬度低下と低温での弾性率上昇を抑えながら、ウェットグリップ性能と転がり抵抗性能を高次元でバランスさせることができ、特には転がり抵抗性能の悪化を抑えながら、ウェットグリップ性能を顕著に向上することができる。該微粒子の平均粒径は、より好ましくは１０～１００ｎｍであり、更に好ましくは２０～８０ｎｍである。

　上記微粒子の製造方法は、特に限定されず、例えば、公知の乳化重合を利用して合成することができる。好ましい一例を挙げれば次の通りである。すなわち、式（７）の共役ジエン含有化合物を含むモノマーを、架橋剤としての多官能ビニルモノマーとともに、乳化剤を溶解した水等の水性媒体に分散させ、得られたエマルションに水溶性のラジカル重合開始剤（例えば、過硫酸カリウムなどの過酸化物）を添加してラジカル重合させることにより、水性媒体中に上記重合体からなる微粒子が生成されるので、該水性媒体と分離することで微粒子が得られる。その他の微粒子の製造方法として、公知の懸濁重合や分散重合、沈殿重合、ミニエマルション重合、ソープフリー乳化重合（無乳化剤乳化重合）およびマイクロエマルション重合などの重合方法を利用することができる。

　第２実施形態に係るゴム組成物において、上記微粒子の配合量は、特に限定されないが、ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対して１～１００質量部であることが好ましく、より好ましくは２～５０質量部であり、更に好ましくは３～３０質量部である。

　（ｋ）その他の成分、ゴム組成物の調製及び用途
　第２実施形態に係るゴム組成物には、上記微粒子の他に、補強性充填剤、シランカップリング剤、オイル、亜鉛華、ステアリン酸、老化防止剤、ワックス、加硫剤、加硫促進剤など、ゴム組成物において一般に使用される各種添加剤を配合することができる。

　補強性充填剤としては、湿式シリカ等のシリカ、及び／又は、カーボンブラックが好ましく用いられる。より好ましくは、転がり抵抗性能とウェットグリップ性能のバランスを向上するために、シリカを用いることであり、シリカ単独又はシリカとカーボンブラックの併用が好ましい。補強性充填剤はシリカを主成分とすること、即ち補強性充填剤の５０質量％以上はシリカであることが好ましい。補強性充填剤の配合量は、特に限定されず、例えば、ゴム成分１００質量部に対して２０～１５０質量部でもよく、３０～１００質量部でもよい。シリカの配合量も特に限定されず、例えば、ゴム成分１００質量部に対して２０～１２０質量部でもよく、３０～９０質量部でもよい。

　シリカを配合する場合、シランカップリング剤を併用することが好ましく、その場合、シランカップリング剤の配合量は、シリカ質量の２～２０質量％であることが好ましく、より好ましくは４～１５質量％である。

　加硫剤及び加硫促進剤の好ましい具体例及び配合量については、上述した第１実施形態と同様であり、説明は省略する。また、ゴム組成物の調製方法、及び、ゴム組成物の用途についても、上述した第１実施形態と同様であり、説明は省略する。

　［平均粒径の測定方法］
　微粒子の平均粒径は、動的光散乱法（ＤＬＳ）により測定される粒度分布における積算値５０％での粒径（５０％径：Ｄ５０）であり、大塚電子株式会社製のダイナミック光散乱光度計「ＤＬＳ-８０００」を用いた光子相関法（ＪＩＳ　Ｚ８８２６準拠）により測定した（入射光と検出器との角度９０°）。

　［Ｔｇの測定方法］
　微粒子のＴｇは、ＪＩＳ　Ｋ７１２１に準拠して示差走査熱量測定（ＤＳＣ）法により、昇温速度：２０℃／分にて測定した（測定温度範囲：－１５０℃～１５０℃）。

　［合成例１：微粒子１］
　１５．０ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル、０．３９４ｇのエチレングリコールジメタクリレート、１．９１ｇのドデシル硫酸ナトリウム、１２０ｇの水および１３．５ｇのエタノールを混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．１７９ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で８時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、１４．５ｇの微粒子１を得た（重合転化率（生成量／仕込量）：９４％）。微粒子１の平均粒径は６０ｎｍ、Ｔｇは－３７℃であった。

　微粒子１について、¹³Ｃ－ＮＭＲにより、重合体の化学構造を分析したところ、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位とともに、エチレングリコールジメタクリレート由来の構成単位（以下、ＥＧＤＭ構成単位）を有し、各構成単位のモル比は、式（２）の構成単位が９７モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例２：微粒子２］
　１５．０ｇのメタクリル酸２－エチルヘキシル、０．４５０ｇのエチレングリコールジメタクリレート、２．１８ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．２０５ｇの過硫酸カリウム、１２０ｇの水および１３．５ｇのエタノールを用い、合成例１と同様の手法により、１４．２ｇの微粒子２を得た（重合転化率：９２％）。微粒子２の平均粒径は５８ｎｍ、Ｔｇは－１０℃であった。微粒子２についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２－エチルヘキシル由来の式（３）の構成単位が９７モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例３：微粒子３］
　１２．０ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル、２．６３ｇのメタクリル酸２－エチルヘキシル（ここで、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル／メタクリル酸２－エチルヘキシル＝８０／２０（モル比））、０．３９４ｇのエチレングリコールジメタクリレート、１．９１ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．１７９ｇの過硫酸カリウム、１２０ｇの水および１３．５ｇのエタノールを用い、合成例１と同様の手法により、１４．０ｇの微粒子３（重合転化率：９３％）を得た。微粒子３の平均粒径は６０ｎｍ、Ｔｇは－３２℃であった。微粒子３についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位が７８モル％、メタクリル酸２－エチルヘキシル由来の式（３）の構成単位が１９モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例４：微粒子４］
　８．０ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル、７．０ｇのメタクリル酸２－エチルヘキシル（ここで、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル／メタクリル酸２－エチルヘキシル＝５０／５０（モル比））、０．４２０ｇのエチレングリコールジメタクリレート、２．０４ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．１９１ｇの過硫酸カリウム、１２０ｇの水および１３．５ｇのエタノールを用い、合成例１と同様の手法により、１４．５ｇの微粒子４を得た（重合転化率：９４％）。微粒子４の平均粒径は６０ｎｍ、Ｔｇは－２４℃であった。微粒子４についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位が４９モル％、メタクリル酸２－エチルヘキシル由来の式（３）の構成単位が４８モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例５：微粒子５］
　１５．０ｇのメタクリル酸ｎ－ドデシル、０．３５１ｇのエチレングリコールジメタクリレート、１．７０ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．１５９ｇの過硫酸カリウム、１２０ｇの水および１３．５ｇのエタノールを用い、合成例１と同様の手法により、１３．８ｇの微粒子５を得た（重合転化率：９０％）。微粒子５の平均粒径は６２ｎｍ、Ｔｇは－６５℃であった。微粒子５についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸ｎ－ドデシル由来の式（１）の構成単位が９７モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例６：微粒子６］
　微粒子１の合成に用いた０．３９４ｇのエチレングリコールジメタクリレートの代わりに、０．６７３ｇのトリメチロールプロパントリメタクリレートを用いること以外は合成例１と同様の手法により、１４．６ｇの微粒子６を得た（重合転化率：９３％）。微粒子６の平均粒径は５８ｎｍ、Ｔｇは－３６℃であった。微粒子６についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、式（２）の構成単位が９７モル％、トリメチロールプロパントリメタクリレート由来の構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例７：微粒子７］
　水の量を１２２ｇとし、エタノールの量を１３．０ｇとし、その他は合成例１と同様の手法により、微粒子７を得た。微粒子７の平均粒径は６０ｎｍ、Ｔｇは－３７℃であった。微粒子７についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位が９７モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３モル％であった。

　［合成例８：微粒子８］
　１４．０ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル、１．３６ｇのメタクリロニトリル、０．５０４ｇのエチレングリコールジメタクリレート、２．４４ｇのドデシル硫酸ナトリウム、１３５ｇの水を混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．２２９ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で８時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、微粒子８を得た。微粒子８の平均粒径は６０ｎｍ、Ｔｇは－２５℃であった。微粒子８についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位が７３モル％、メタクリロニトリル由来の式（１０）の構成単位が２４モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３モル％であった。

　［合成例９：微粒子９］
　９．５０ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル、４．８０ｇのメタクリル酸ｎ－ドデシル、０．８０５ｇのメタクリロニトリル、０．４４６ｇのエチレングリコールジメタクリレート、２．１６ｇのドデシル硫酸ナトリウム、１３５ｇの水を混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．２０３ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で８時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、微粒子９を得た。微粒子９の平均粒径は６２ｎｍ、Ｔｇは－３９℃であった。微粒子９についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位が５６モル％、メタクリル酸ｎ－ドデシル由来の式（１）の構成単位が２５モル％、メタクリロニトリル由来の式（１０）の構成単位が１６モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３モル％であった。

　［合成例１０：微粒子１０］
　１１．５ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル、３．２４ｇのメタクリル酸２－（ジメチルアミノ）エチル、０．４３８ｇのエチレングリコールジメタクリレート、２．１２ｇのドデシル硫酸ナトリウム、１３５ｇの水を混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．１９９ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で８時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、微粒子１０を得た。微粒子１０の平均粒径は５８ｎｍ、Ｔｇは－２５℃であった。微粒子１０についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位が６９モル％、メタクリル酸２－（ジメチルアミノ）エチル由来の式（１０）の構成単位が２８モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３モル％であった。

　［合成例１１：微粒子１１］
　１２．５ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル、２．３０ｇのグリシジルメタクリレート、０．４３８ｇのエチレングリコールジメタクリレート、２．１２ｇのドデシル硫酸ナトリウム、１３５ｇの水を混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．１９９ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で８時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、微粒子１１を得た。微粒子１１の平均粒径は６３ｎｍ、Ｔｇは－２４℃であった。微粒子１１についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位が７５モル％、メタクリル酸グリシジル由来の式（１０）の構成単位が２２モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３モル％であった。

　［合成例１２：微粒子１２］
　５．５０ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル、７．７７ｇのメタクリル酸ｎ－ドデシル、１．７８ｇのグリシジルメタクリレート、０．４１３ｇのエチレングリコールジメタクリレート、２．００ｇのドデシル硫酸ナトリウム、１３５ｇの水を混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．１８８ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で８時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、微粒子１２を得た。微粒子１２の平均粒径は６０ｎｍ、Ｔｇは－３９℃であった。微粒子１２についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位が３５モル％、メタクリル酸ｎ－ドデシル由来の式（１）の構成単位が４４モル％、グリシジルメタクリレート由来の式（１０）の構成単位が１８モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３モル％であった。
［合成例１３：微粒子１３］
　１４．０ｇのメタクリル酸２－エチルヘキシル、０．７３３ｇのメタクリロニトリル、０．５００ｇのエチレングリコールジメタクリレート、２．４２ｇのドデシル硫酸ナトリウム、１３５ｇの水を混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．２２７ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で８時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、微粒子１３を得た。微粒子１３の平均粒径は６３ｎｍ、Ｔｇは－２．０℃であった。微粒子１３についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２－エチルヘキシル由来の式（２）の構成単位が８４モル％、メタクリロニトリル由来の式（１０）の構成単位が１３モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３モル％であった。
［合成例１４：微粒子１４］
　１２．０ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル、２．９４ｇのメタクリル酸２－ヒドロキシエチル、０．４６４ｇのエチレングリコールジメタクリレート、２．２５ｇのドデシル硫酸ナトリウム、１３５ｇの水を混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．２１１ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で８時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、微粒子１４を得た。微粒子１４の平均粒径は５８ｎｍ、Ｔｇは－２０℃であった。微粒子１４についての¹³Ｃ－ＮＭＲ分析の結果、メタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチル由来の式（２）の構成単位が６８モル％、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル由来の式（１０）の構成単位が２９モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３モル％であった。

　［合成例１５：微粒子１５（比較例）］
　微粒子１の合成に用いたメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチルの代わりにアクリル酸エチルを用いること以外は、合成例１と同様の手法により微粒子１５を得た。微粒子の平均粒径は６０ｎｍ、Ｔｇは－２５℃であった。

　［合成例１６：微粒子１６（比較例）］
　１５．０ｇのメタクリル酸メチル、０．８９１ｇのエチレングリコールジメタクリレート、４．３２ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．４０５ｇの過硫酸カリウム、１２０ｇの水および１３．５ｇのエタノールを用い、合成例１と同様の手法により微粒子１６を得た。微粒子１６の平均粒径は６０ｎｍ、Ｔｇは１０５℃であった。

　［合成例１７：微粒子１７（比較例）］
　１５．０ｇのスチレン、０．８５６ｇのエチレングリコールジメタクリレート、４．１５ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．３９０ｇの過硫酸カリウム、１２０ｇの水および１３．５ｇのエタノールを用い、合成例１と同様の手法により微粒子１７を得た。微粒子１７の平均粒径は６０ｎｍ、Ｔｇは１００℃であった。

　［合成例１８：ポリマー３（比較例）］
　３０ｇのメタクリル酸２，４，６－トリメチルヘプチルと、０．１２９ｇの２－ブロモイソ酪酸エチルと、０．１１５ｇのN,N,N',N'',N''-ペンタメチルジエチレントリアミンを混合し、１時間窒素バブリングした。その後、反応溶液に０．１９０ｇの臭化銅（Ｉ）を添加し、７０℃で５時間保持した。得られた溶液のメタノールへの再沈精製により、（メタ）アクリレート系重合体（ポリマー３）を得た。ポリマー３のＴｇは－４１℃であった。

　［実験（１）：ゴム組成物の評価］
　ラボミキサーを使用し、下記表１に示す配合（質量部）に従って、まず、第一混合段階で、ジエン系ゴム成分に対し硫黄及び加硫促進剤を除く他の配合剤を添加し混練した（排出温度＝１６０℃）。次いで、得られた混練物に、最終混合段階で、硫黄と加硫促進剤を添加し混練して（排出温度＝９０℃）、ゴム組成物を調製した。表１中の各成分の詳細は、以下の通りである。

　・ＳＢＲ１：アルコキシシリル基及びアミノ基末端変性溶液重合ＳＢＲ、Ｔｇ＝－３３℃、ＪＳＲ（株）製「ＨＰＲ３５０」
　・ＢＲ１：ポリブタジエンゴム、宇部興産（株）製の「ウベポールＢＲ１５０Ｂ」
　・シリカ：東ソー・シリカ（株）製「ニップシールＡＱ」（ＢＥＴ：２０５ｍ²／ｇ）
　・シランカップリング剤：ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、エボニック社製「Ｓｉ６９」
　・亜鉛華１：三井金属鉱業（株）製「亜鉛華１種」
　・老化防止剤：大内新興化学工業（株）製「ノクラック６Ｃ」
　・ステアリン酸：花王（株）製「ルナックＳ－２０」
　・硫黄１：細井化学工業（株）製「ゴム用粉末硫黄１５０メッシュ」
　・加硫促進剤１：大内新興化学工業（株）製「ノクセラーＣＺ」
　・２次加硫促進剤：大内新興化学工業（株）製「ノクセラーＤ」
　・微粒子１～６，１６，１７：上記合成例１～６，１６，１７で合成したもの
　・ポリマー１：東ソー（株）製、芳香族脂肪族共重合体系石油樹脂「ペトロタック１００」
　・ポリマー２：クラレ（株）製、液状スチレンブタジエンゴム「クラプレン　Ｌ－ＳＢＲ８２０」
　・ポリマー３：上記合成例１８で合成したもの。

　得られた各ゴム組成物について、１６０℃×２０分で加硫して所定形状の試験片を作製し、得られた試験片を用いて、動的粘弾性試験を行って０℃及び６０℃でのｔａｎδと、－１０℃での貯蔵弾性率Ｅ’を測定するとともに、常温（２３℃）での硬度を測定した。測定方法は次の通りである。

　・０℃ｔａｎδ：ＵＢＭ社製レオスペクトロメーターＥ４０００を用いて、周波数１０Ｈｚ、静歪み１０％、動歪み２％、温度０℃の条件で損失係数ｔａｎδを測定し、比較例１の値を１００とした指数で表示した。指数が大きいほど、ｔａｎδが大きく、ウェットグリップ性能に優れることを示す。

　・６０℃ｔａｎδ：温度を６０℃に変え、その他は０℃ｔａｎδと同様にしてｔａｎδ測定し、比較例１の値を１００とした指数で表示した。指数が小さいほど、発熱しにくく、タイヤでの転がり抵抗が小さくて転がり抵抗性能（即ち、低燃費性）に優れることを示す。

　・－１０℃　Ｅ’：温度を－１０℃に変え、その他は０℃ｔａｎδと同条件にて－１０℃での貯蔵弾性率Ｅ’を測定し、比較例１の値を１００とした指数で表示した。指数が小さいほど、Ｅ’が小さく、低温性能に優れることを示す。

　・２３℃硬度：ＪＩＳ　Ｋ６２５３に準拠して、デュロメーターのタイプＡにより温度２３℃での硬度を測定し、比較例１の値を１００とした指数で表示した。指数が大きいほど、常温での硬度が高いことを示す。

　結果は表１に示す通りである。コントロールである比較例１に対し、上記特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子１～６を配合した実施例１～６であると、転がり抵抗性能が実質的に悪化することなく、ウェットグリップ性能が顕著に向上していた。また、低温での弾性率を実質的に上昇させることなく、低温性能に優れており、更に、常温での硬度の低下も実質上なく、操縦安定性が維持されていた。これに対し、ガラス転移点の高い（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子１６を用いた比較例２や、ポリスチレンからなる微粒子１７を用いた比較例３では、ウェットグリップ性能の向上効果が小さいだけでなく、低温性能が大きく損なわれており、また、転がり抵抗性能にも悪化が見られた。微粒子ではなく、石油樹脂を配合した比較例４でも、比較例２，３と同様、低温性能の大幅な悪化とともに、転がり抵抗性能にも悪化が見られた。また、液状ゴムを配合した比較例５では、常温での硬度低下が大きかった。一方、ガラス転移点は低いものの、微粒子でない（メタ）アクリレート系重合体を配合した比較例６では、ウェットグリップ性能と常温での硬度とのバランスの点で、実施例１～６に対し劣るものであった。

　［実験（２）：ゴム組成物の評価］
　下記表２，３に示す配合（質量部）に従い、実験（１）と同様にしてゴム組成物を調製した。表２，３中の各成分の詳細は、以下の通りである（表１に記載のものと同じものは上述した通り）。

　・ＳＢＲ２：未変性ＳＢＲ、ＪＳＲ（株）製「ＳＬ５６３」
　・ＳＢＲ３：アミノ基末端変性ＳＢＲ、日本ゼオン（株）製「＃９５９０」
　・ＳＢＲ４：ヒドロキシル基末端変性ＳＢＲ、旭化成（株）製「タフデンＥ５８０」
　・ＳＢＲ５：カルボキシル基末端変性ＳＢＲ、日本ゼオン（株）製「Ｎｉｐоｌ　ＬＸ４２１」
　・微粒子１５：上記合成例１５に記載の手法により得られた微粒子
　・架橋ゴム粒子：ＬＡＮＸＥＳＳ社製「Ｎａｎｏｐｒｅｎｅ　ＢＭ３５０Ｈ」スチレンブタジエンゴムゲル（Ｔｇ：－３５℃）。

　得られた各ゴム組成物について、１６０℃×２０分で加硫して所定形状の試験片を作製し、得られた試験片を用いて、動的粘弾性試験を行って０℃及び６０℃でのｔａｎδを測定した。また、引裂強度を測定した。結果を表２，３に示す。測定方法は次の通りである。

　・０℃ｔａｎδ，６０℃ｔａｎδ：実験（１）と同じ。但し、表２では比較例１１の値、表３では比較例１６の値を、それぞれ１００とした指数で表示した。

　・引裂強度：ＪＩＳ　Ｋ６２５２に準拠して試験片の引裂強度を測定し、表２では比較例１１の値、表２では比較例１６の値を、それぞれ１００とした指数で表示した。指数が大きいほど、耐引裂特性に優れることを示す。

　表３に示すように、未変性ＳＢＲを用いた配合系では、コントロールである比較例１６に対し、微粒子１を配合した実施例１８は、転がり抵抗性能の悪化を抑えながら、ウェットグリップ性能が改善されたが、引裂性能が低下した。一方、表２に示すように、変性ＳＢＲを用いた配合系では、コントロールである比較例１１に対し、微粒子１，２，４，５を配合した実施例１１～１７であると、転がり抵抗性能の悪化を抑えながら、また耐引裂特性を維持ないし向上しつつ、ウェットグリップ性能を顕著に改善することができた。

　これに対し、規定外の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子１５，１６を配合した比較例１２，１３では、ウェットグリップ性能の向上効果が小さいだけでなく、転がり抵抗性能にも悪化が見られ、また耐引裂特性も悪化した。また、（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子の代わりに架橋ゴム粒子を配合した比較例１４でも、ウェットグリップ性能の向上効果が小さいだけでなく、転がり抵抗性能と耐引裂特性が悪化した。また、微粒子でない（メタ）アクリレート系重合体を配合した比較例１５では、ウェットグリップ性能の向上効果が小さいだけでなく、耐引裂特性が悪化した。

　［実験（３）：ゴム組成物の評価］
　下記表４に示す配合（質量部）に従い、実験（１）と同様にしてゴム組成物を調製した。表４中の各成分の詳細は、以下の通りである（表１～３に記載のものと同じものは上述した通り）。

　・微粒子７～１４：上記合成例７～１４に記載の手法により得られた微粒子
　得られた各ゴム組成物について、１６０℃×２０分で加硫して所定形状の試験片を作製し、得られた試験片を用いて、動的粘弾性試験を行って０℃及び６０℃でのｔａｎδを測定した。また、引裂強度を測定した。０℃及び６０℃でのｔａｎδの測定方法は実験（１）と同じであり、また引張強度の測定方法は実験（２）と同じであり、但し、いずれも比較例２１の値を１００とした指数で表示した。結果を表４に示す。

　表４に示すように、コントロールである比較例２１に対し、微粒子７を配合した実施例２０であると、転がり抵抗性能の悪化を抑えながら、また耐引裂特性を維持ないし向上しつつ、ウェットグリップ性能を顕著に改善することができた。実施例２１～２７では、所定の官能基を有する微粒子８～１４を配合したことにより、実施例２０に対して、更に転がり抵抗性能を改善することができ、耐引裂特性を維持ないし向上しつつ、低燃費性とウェットグリップ性能のバランスを向上することができた。一方、架橋ゴム粒子を配合した比較例２２では、ウェットグリップ性能の向上効果が小さいだけでなく、転がり抵抗性能と耐引裂特性が悪化した。

　［実験（４）：タイヤの作製及び評価］
　バンバリーミキサーを使用し、下記表５に示す配合（質量部）に従って、まず、第一混合段階で、ゴム成分に対し硫黄及び加硫促進剤を除く他の配合剤を添加し混練し（排出温度＝１６０℃）、次いで、得られた混練物に、最終混合段階で、硫黄と加硫促進剤を添加し混練して（排出温度＝９０℃）、ゴム組成物を調製した。表５中の各成分の詳細は、以下の通りである（表１～４に記載のものと同じものは上述した通り）。

　・ＳＢＲ６：未変性ＳＢＲ、Ｔｇ＝－４０℃、ＪＳＲ（株）製「ＪＳＲ０１２２」
　・ＳＢＲ７：未変性ＳＢＲ、Ｔｇ＝－５３℃、ＪＳＲ（株）製「ＪＳＲ１７２３」
　・ＳＢＲ８：未変性ＳＢＲ、Ｔｇ＝－４℃、住友化学（株）製「ＳＥ－６５２９」
　・ＮＲ：ＲＳＳ＃３
　・カーボンブラック１：東海カーボン（株）製「シースト３」（Ｎ₂ＳＡ：７９ｍ²／ｇ）
　・アロマ系オイル：ＪＸ日鉱日石エネルギー（株）製「プロセスＮＣ１４０」
　・石油樹脂１：東ソー（株）製「ペトロタック９０」
　・亜鉛華２：三井金属鉱業（株）製「亜鉛華３号」
　・ワックス：日本精鑞（株）製「ＯＺＯＡＣＥ０３５５」
　・硫黄２：鶴見化学工業（株）製「粉末硫黄」
　・加硫促進剤２：大内新興化学工業（株）製「ノクセラーＤ」
　・加硫促進剤３：住友化学（株）製「ソクシノールＣＺ」。

　得られた各ゴム組成物をトレッドゴムに用いて、常法に従い加硫成型することにより空気入りラジアルタイヤ（タイヤサイズ：２１５／４５ＺＲ１７）を作製した。得られたタイヤについて、操縦安定性とウェットグリップ性能を評価した。各測定・評価方法は以下の通りである。

　・操縦安定性：試験タイヤ４本を自動車に装着し、テストドライバーが乾燥路面上を走行することにより操縦安定性の官能評価（フィーリング）評価を行った。コントロールＡ１における操縦安定性評価を１００とした指数で表示し、指数が大きいほど操縦安定性が良好であることを示す。

　・ウェットグリップ性能：試験タイヤ４本を自動車に装着し、２～３ｍｍの水深で水をまいた路面上を走行した。１００ｋｍ／ｈにて摩擦係数を測定し、コントロールＡ１の値を１００とした指数で表示した。指数が大きいほど摩擦係数が高く、ウェットグリップ性能に優れることを示す。

　結果は表５に示す通りである。コントロールＡ１に対し、石油樹脂を配合したＡ２ではウェットグリップ性能は向上したものの、操縦安定性が低下した。また、架橋ゴム粒子を配合したＡ３ではウェットグリップ性能の向上効果が小さかった。ＳＢＲとしてＴｇが高いものを用いたＡ４では、Ａ１に対して、ウェットグリップ性能の向上効果が小さく、操縦安定性も劣っていた。Ａ５では、特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子１を配合したものの、Ｔｇが高いＳＢＲと組み合わせたため、Ａ１に対して操縦安定性が劣っていた。これに対し、特定のＴｇを持つＳＢＲとＮＲからなるゴム成分に、特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子を配合したＡ６～１６であると、操縦安定性を維持しつつ、ウェットグリップ性能を顕著に向上することができた。

　［実験（５）：タイヤの作製及び評価］
　下記表６に示す配合（質量部）に従い、実験（４）と同様にしてゴム組成物を調製した。表６中の各成分の詳細は、以下の通りである（表１～５に記載のものと同じものは上述した通り）。

　・パラフィン系オイル：ＪＸ日鉱日石エネルギー（株）製「プロセスＰ２００」
　得られた各ゴム組成物をトレッドゴムに用いて、常法に従い加硫成型することにより空気入りラジアルタイヤ（タイヤサイズ：２１５／４５ＺＲ１７）を作製した。得られたタイヤについて、スノー性能とウェットグリップ性能を評価した。各測定・評価方法は以下の通りである。

　・スノー性能：試験タイヤ４本を自動車に装着し、雪上路面上で６０ｋｍ／ｈ走行からＡＢＳ作動させて２０ｋｍ／ｈまで減速時の制動距離を測定し（ｎ＝１０の平均値）、制動距離の逆数についてコントロールＢ１の値を１００とした指数で表示した。指数が大きいほど制動距離が短く、スノー制動性能に優れることを示す。

　・ウェットグリップ性能：実験（４）と同じ。但し、表６ではコントロールＢ１の値を１００とした指数で表示した。

　結果は表６に示す通りである。コントロールＢ１に対し、石油樹脂を配合したＢ２ではウェットグリップ性能は向上したものの、スノー性能が低下した。また、架橋ゴム粒子を配合したＢ３ではウェットグリップ性能の向上効果が小さかった。ＳＢＲとしてＴｇが高いものを用いたＢ４では、Ｂ１に対して、ウェットグリップ性能の向上効果が小さく、スノー性能も劣っていた。Ｂ５では、特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子１を配合したものの、Ｔｇが高いＳＢＲと組み合わせたため、Ｂ１に対してスノー性能が劣っていた。これに対し、特定のＴｇを持つＳＢＲとＢＲからなるゴム成分に、特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子を配合したＢ６～１７であると、スノー性能の低下を抑えながら、ウェットグリップ性能を顕著に向上することができた。

　［実験（６）：タイヤの作製及び評価］
　下記表７に示す配合（質量部）に従い、実験（４）と同様にしてゴム組成物を調製した。表７中の各成分の詳細は、以下の通りである（表１～６に記載のものと同じものは上述した通り）。

　・ＢＲ２：ＪＳＲ（株）製「ＢＲ０１」（ハイシスＢＲ、シス１，４結合含量９５％）
　・カーボンブラック２：東海カーボン（株）製「シーストＫＨ」
　得られた各ゴム組成物をトレッドゴムに用いて、常法に従い加硫成型することにより空気入りラジアルタイヤ（タイヤサイズ：１９５／６５Ｒ１５）を作製した。得られたタイヤについて、アイス性能とウェットグリップ性能を評価した。各測定・評価方法は以下の通りである。

　・アイス性能：試験タイヤ４本を２０００ｃｃの４ＷＤ車に装着し、氷盤路（気温－３±３℃）上で４０ｋｍ／ｈ走行からＡＢＳ作動させて制動距離を測定し（ｎ＝１０の平均値）、制動距離の逆数についてコントロールＣ１の値を１００とした指数で表示した。指数が大きいほど制動距離が短く、氷上路面での制動性能に優れることを示す。

　・ウェットグリップ性能：実験（４）と同じ。但し、表７ではコントロールＣ１の値を１００とした指数で表示した。

　結果は表７に示す通りである。コントロールＣ１に対し、石油樹脂を配合したＣ２ではウェットグリップ性能は向上したものの、アイス性能が低下した。また、架橋ゴム粒子を配合したＣ３ではウェットグリップ性能の向上効果が小さかった。Ｃ４では、特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子１を配合したものの、アロマ系オイルと組み合わせたため、Ｃ１に対してアイス性能が劣っていた。これに対し、パラフィン系オイルと特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子を組み合わせたＣ６～１４であると、アイス性能を維持ないし向上しつつ、ウェットグリップ性能を顕著に向上することができた。

　［実験（７）：タイヤの作製及び評価］
　下記表８に示す配合（質量部）に従い、実験（４）と同様にしてゴム組成物を調製した。表８中の各成分の詳細は、以下の通りである（表１～７に記載のものと同じものは上述した通り）。

　・ＳＢＲ９：ＪＳＲ（株）製「ＪＳＲ０２０２」
　・カーボンブラック３：三菱化学（株）製「ダイヤブラック－ＵＸ１０」（Ｎ₂ＳＡ：１９０ｍ²／ｇ）
　・カーボンブラック４：東海カーボン（株）製「シースト９」（Ｎ₂ＳＡ：１４２ｍ²／ｇ）
　・カーボンブラック５：三菱化学（株）製「ダイヤブラックＮ３３９」（Ｎ₂ＳＡ：９１ｍ²／ｇ）
　・石油樹脂２：脂肪族系石油樹脂、日本ゼオン（株）製「クイントンＭ１００」（軟化点：９５℃）
　得られた各ゴム組成物について、未加硫状態での加工性を評価した。また、１６０℃で３０分間加硫したダンベル状３号形の試験片を作製し、操縦安定性を評価した。また各ゴム組成物をトレッドゴムに用いて、常法に従い加硫成型することによりモータースポーツ用タイヤ（タイヤサイズ：３１／７１－１８）を作製した。得られたタイヤについてウェットグリップ性能を評価した。各測定・評価方法は以下の通りである。

　・加工性：未加硫ゴムのロールへの密着性を１～５の５段階にて官能評価した。１に近いほど密着性が高く、工程性（加工性）が悪化することを示す。

　・操縦安定性：ＪＩＳ　Ｋ６２５１に準拠して、（株）上島製作所製の自動引張り試験機にて、１００℃の条件下で１００％伸び時のモジュラス（１００％引張応力：Ｓ１００）を測定し、コントロールＤ１の値を１００とした指数で表示した。１００℃でのモジュラスは、モータースポーツ用タイヤにおける操縦安定性の指標となるものであり、指数が大きいほど、Ｓ１００が高く、操縦安定性に優れることを示す。

　・ウェットグリップ性能：実験（４）と同じ。但し、表８ではコントロールＤ１の値を１００とした指数で表示した。

　結果は表８に示す通りである。コントロールＤ１に対し、架橋ゴム粒子を配合したＤ２では加工性の改良効果は小さく操縦安定性も損なわれた。Ｄ３では、特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子１を配合したものの、小粒径カーボンブラックを用いなかったので、Ｄ１に対して操縦安定性とウェットグリップ性能に劣っていた。これに対し、小粒径カーボンブラックと特定の（メタ）アクリレート系重合体からなる微粒子を組み合わせたＤ４～１４であると、操縦安定性を維持ないし向上しつつ、ウェットグリップ性能及び加工性を改善することができた。

　［合成例Ｅ１：微粒子Ｅ１］
　１５.０ｇのβ－ミルセン（東京化成工業（株）製）、０．６５５ｇのエチレングリコールジメタクリレート、３．１８ｇのドデシル硫酸ナトリウムおよび１３５ｇの水を混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．２９８ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で２４時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、１２．０ｇの微粒子Ｅ１を得た（重合転化率（生成量／仕込量）：７７％）。微粒子Ｅ１の平均粒径は３０ｎｍ、Ｔｇは－６５℃であった。

　微粒子Ｅ１について、¹³Ｃ－ＮＭＲにより、重合体の化学構造を分析したところ、式（４）、式（１１）及び式（１２）の構成単位（式中、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は水素原子、Ｒ¹³は４－メチル－３－ペンテニル基）とともに、ＥＧＤＭ構成単位を有し、各構成単位のモル比は、式（４）の構成単位が７２モル％、式（１１）の構成単位が６．０モル％、式（１２）の構成単位が１９モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例Ｅ２：微粒子Ｅ２］
　１３.０ｇのβ－ミルセン、２．３９ｇのメタクリル酸メチル、０．７０９ｇのエチレングリコールジメタクリレート、３．４４ｇのドデシル硫酸ナトリウムおよび１３５ｇの水を混合し（β－ミルセン／メタクリル酸メチル＝８０／２０（モル比））、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．３２２ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で２４時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、１４．０ｇの微粒子Ｅ２を得た（重合転化率：８７％）。微粒子Ｅ２の平均粒径は３０ｎｍ、Ｔｇは－３０℃であった。

　微粒子Ｅ２について、微粒子１と同様に化学構造の分析をした結果、式（４）の構成単位６０モル％、式（１１）の構成単位が５．０モル％、式（１２）の構成単位が１６モル％、式（５）の構成単位（式中、Ｒ¹⁷及びＲ¹⁸はともにメチル基）が１６モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例Ｅ３：微粒子Ｅ３］
　９．００ｇのβ－ミルセン、６．６１ｇのメタクリル酸メチル（ここで、β－ミルセン／メタクリル酸メチル＝５０／５０（モル比））、０．７９ｇのエチレングリコールジメタクリレート、３．８１ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．３５７ｇの過硫酸カリウム、１５０ｇの水を用い、合成例Ｅ２と同様の手法により、１４.５ｇの微粒子Ｅ３を得た（重合転化率：８８％）。微粒子Ｅ３の平均粒径は３０ｎｍ、Ｔｇは－５．０℃であった。

　微粒子Ｅ３について、微粒子Ｅ１と同様に化学構造の分析をした結果、式（４）の構成単位が３７モル％、式（１１）の構成単位が２．０モル％、式（１２）の構成単位が８．０モル％、式（５）の構成単位が５０モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例Ｅ４：微粒子Ｅ４］
　微粒子Ｅ２の合成に用いた１３.０ｇのβ－ミルセンの代わりに、１３．０ｇのβ－オシメン（シグマアルドリッチ製）を用い（β－オシメン／メタクリル酸メチル＝８０／２０（モル比））、それ以外は合成例Ｅ２と同様の手法により、１４．０ｇの微粒子Ｅ４を得た（重合転化率：８７％）。微粒子Ｅ４の平均粒径は２８ｎｍ、Ｔｇは－２８℃であった。

　微粒子Ｅ４について、微粒子Ｅ１と同様に化学構造の分析をした結果、式（４）、式（１１）及び式（１２）の構成単位（式中、Ｒ¹¹とＲ¹²の一方が水素原子で他方が３－メチル－２－ブテニル基、Ｒ¹³はメチル基、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は水素原子）、並びに、式（５）の構成単位とともに、ＥＧＤＭ構成単位を有し、各構成単位のモル比は、式（４）の構成単位が６０モル％、式（１１）の構成単位が６.０モル％、式（１２）の構成単位が１６モル％、式（５）の構成単位が１５モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例Ｅ５：微粒子Ｅ５］
　１３．０ｇのβ－ミルセン、２．４８ｇのスチレン（ここで、β－ミルセン／スチレン＝８０／２０（モル比））、０．７１ｇのエチレングリコールジメタクリレート、３．４４ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．３２ｇの過硫酸カリウム、１５０ｇの水を用い、合成例Ｅ２と同様の手法により、１３．６ｇの微粒子Ｅ５を得た（重合転化率：８４％）。微粒子Ｅ５の平均粒径は２８ｎｍ、Ｔｇは－３０℃であった。

　微粒子Ｅ５について、微粒子Ｅ１と同様に化学構造の分析をした結果、式（４）の構成単位が６０モル％、式（１１）の構成単位が５．０モル％、式（１２）の構成単位が１６モル％、式（６）の構成単位（式中、Ｒ¹⁹及びＲ²⁰はともに水素原子）が１６モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例Ｅ６：微粒子Ｅ６］
　１２．０ｇのβ－ミルセン、３．５３ｇの４－tertブチルスチレン（ここで、β－ミルセン／スチレン＝８０／２０（モル比））、０．６５５ｇのエチレングリコールジメタクリレート、３．１８ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．２９８ｇの過硫酸カリウム、１５０ｇの水を用い、合成例Ｅ２と同様の手法により、１４.０ｇの微粒子Ｅ６を得た（重合転化率：８６％）。微粒子Ｅ６の平均粒径は２８ｎｍ、Ｔｇは－２５℃であった。

　微粒子Ｅ６について、微粒子Ｅ１と同様に化学構造の分析をした結果、式（４）の構成単位が５８モル％、式（１１）の構成単位が５.０モル％、式（１２）の構成単位が１８モル％、式（６）の構成単位（式中、Ｒ¹⁹は水素原子、Ｒ²⁰はtert－ブチル基）が１６モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例Ｅ７：微粒子Ｅ７］
　１３.０ｇのβ－ミルセン、１．１９ｇのメタクリル酸メチル、１．９１ｇの４－tert－ブチルスチレン、０．７０９ｇのエチレングリコールジメタクリレート、３．４４ｇのドデシル硫酸ナトリウムおよび１３５ｇの水を混合し（β－ミルセン／メタクリル酸メチル／４－tert－ブチルスチレン＝８０／１０／１０（モル比））、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．３２２ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で２４時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、１４．５ｇの微粒子Ｅ７を得た（重合転化率：８６％）。微粒子Ｅ７の平均粒径は３２ｎｍ、Ｔｇは－２８℃であった。

　微粒子Ｅ７について、微粒子Ｅ１と同様に化学構造の分析をした結果、式（４）の構成単位が６０モル％、式（１１）の構成単位が５．０モル％、式（１２）の構成単位が１６モル％、式（５）の構成単位が８．０モル％、式（６）の構成単位が８．０モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例Ｅ８：微粒子Ｅ８］
　８．０ｇのβ－ミルセン、２．９４ｇのメタクリル酸メチル、４．７１ｇの４－tertブチルスチレン（ここで、β－ミルセン/メタクリル酸メチル/スチレン＝５０/２５/２５（モル比））、０．６９８ｇのエチレングリコールジメタクリレート、３．３９ｇのドデシル硫酸ナトリウム、０．３１８ｇの過硫酸カリウム、１５０ｇの水を用い、合成例Ｅ７と同様の手法により、１３．８ｇの微粒子Ｅ８を得た（重合転化率：８４％）。微粒子Ｅ８の平均粒径は３０ｎｍ、Ｔｇは０℃であった。

　微粒子Ｅ８について、微粒子Ｅ１と同様に化学構造の分析をした結果、式（４）の構成単位が４２モル％、式（１１）の構成単位が４．０モル％、式（１２）の構成単位が１１モル％、式（５）の構成単位が２０モル％、式（６）の構成単位が２０モル％、ＥＧＤＭ構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例Ｅ９：微粒子Ｅ９］
　微粒子Ｅ１の合成に用いた０．６５５ｇのエチレングリコールジメタクリレートの代わりに、０．４３０ｇのジビニルベンゼンを用い、それ以外は合成例Ｅ１と同様の手法により、１４．５ｇの微粒子Ｅ９を得た（重合転化率：９４％）。微粒子Ｅ９の平均粒径は２８ｎｍ、Ｔｇは－６４℃であった。

　微粒子Ｅ９について、微粒子Ｅ１と同様に化学構造の分析をした結果、式（４）の構成単位が７２モル％、式（１１）の構成単位が５．０モル％、式（１２）の構成単位が２０モル％、ジビニルベンゼン由来の構成単位が３．０モル％であった。

　［合成例Ｅ１０：微粒子Ｅ１０（比較例）］
　１１.０ｇのイソプレン、４．２０ｇのスチレン、１．２０ｇのエチレングリコールジメタクリレート、５．８２ｇのドデシル硫酸ナトリウムおよび１３５ｇの水を混合し、１時間撹拌させることによりモノマーを乳化させ、０．５４６ｇの過硫酸カリウムを添加した後、１時間の窒素バブリングを実施し、溶液を７０℃で２４時間保持した。得られた溶液中へのメタノール添加による凝析により、１３．５ｇの微粒子Ｅ１０を得た。微粒子Ｅ１０の平均粒径は３０ｎｍ、Ｔｇは－３５℃であった。

　［実験（８）：ゴム組成物の評価］
　下記表９に示す配合（質量部）に従い、実験（１）と同様にしてゴム組成物を調製した。表９中の各成分の詳細は、以下の通りである（表１～８に記載のものと同じものは上述した通り）。

　・微粒子Ｅ１～Ｅ１０：上記合成例Ｅ１～Ｅ１０で合成したもの。

　得られた各ゴム組成物について、１６０℃×２０分で加硫して所定形状の試験片を作製し、得られた試験片を用いて、動的粘弾性試験を行って０℃及び６０℃でのｔａｎδと、－１０℃での貯蔵弾性率Ｅ’を測定するとともに、常温（２３℃）での硬度を測定した。これらの測定方法は、実験（１）と同じであり、但し、いずれも比較例３１の値を１００とした指数で表示した。結果を表９に示す。

　結果は表９に示す通りである。コントロールである比較例３１に対し、上記特定の重合体からなる微粒子Ｅ１～Ｅ９を配合した実施例３１～３９であると、転がり抵抗性能が実質的に悪化することなく、ウェットグリップ性能が顕著に向上していた。また、低温での弾性率が低減されており、低温性能に優れていた。更に、常温での硬度の低下も実質上なく、操縦安定性が維持されていた。

　これに対し、イソプレン系重合体からなる微粒子Ｅ１０を配合した比較例３２では、ウェットグリップ性能の向上効果が小さいだけでなく、転がり抵抗性能が悪化しており、また、低温性能も損なわれていた。微粒子ではなく、石油樹脂を配合した比較例３３では、ウェットグリップ性能の向上効果が小さいだけでなく、低温性能の大幅な悪化がみられ、常温での硬度低下もみられた。また、液状ゴムを配合した比較例３４では、常温での硬度低下が大きかった。

　以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これら実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその省略、置き換え、変更などは、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

Claims

　ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対し、下記一般式（１）で表される構成単位を有しかつ反応性シリル基を持たない（メタ）アクリレート系重合体からなる、ガラス転移点が－７０～０℃かつ平均粒径が１０ｎｍ以上１００ｎｍ未満の微粒子を、１～１００質量部含有するゴム組成物。

　式（１）中、Ｒ¹は水素原子又はメチル基であり、同一分子中のＲ¹は同一でも異なっていてもよく、Ｒ²は炭素数４～１８のアルキル基であり、同一分子中のＲ²は同一でも異なっていてもよい。
　前記（メタ）アクリレート系重合体が、前記一般式（１）で表される構成単位として、下記一般式（２）で表される構成単位を有する、請求項１に記載のゴム組成物。

　式（２）中、Ｒ³は水素原子又はメチル基であり、同一分子中のＲ³は同一でも異なっていてもよく、Ｚは炭素数１～１５のアルキレン基であり、同一分子中のＺは同一でも異なっていてもよい。
　前記（メタ）アクリレート系重合体が、前記一般式（１）で表される構成単位として、下記一般式（３）で表される構成単位を有する、請求項１又は２に記載のゴム組成物。

　式（３）中、Ｒ⁴は水素原子又はメチル基であり、同一分子中のＲ⁴は同一でも異なっていてもよく、Ｑ¹は炭素数１～６のアルキレン基であり、同一分子中のＱ¹は同一でも異なっていてもよく、Ｑ²はメチル基又はエチル基であり、同一分子中のＱ²は同一でも異なっていてもよい。
　前記（メタ）アクリレート系重合体が、メタクリル酸イソデシルを含むモノマーの重合体である請求項１～３のいずれか１項に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分１００質量部に対して、シリカ２０～１５０質量部を含み、
　前記ゴム成分が、アミノ基、ヒドロキシル基、エポキシ基、シリル基、及びカルボキシル基からなる群から選択される少なくとも１種の官能基を有するスチレンブタジエンゴムを含む、請求項１～４のいずれか１項に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分１００質量部に対して、シリカ２０～１５０質量部を含み、
　前記微粒子が、前記一般式（１）で表される構成単位を有するとともに、ニトリル基、アミノ基、カルボキシル基、エポキシ基及びヒドロキシル基からなる群から選択される少なくとも１種の官能基を有しかつ反応性シリル基を有さない重合体からなる、請求項１～５のいずれか１項に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分が、天然ゴム及び／又は合成イソプレンゴムと、ガラス転移点が－７０～－２０℃のスチレンブタジエンゴムとを含むものであり、
　前記ゴム成分１００質量部に対する前記微粒子の含有量が１～３０質量部である、請求項１～６のいずれか１項に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分１００質量部に対し、シリカ２０～１５０質量部と、カーボンブラック１～７０質量部を含む、請求項７に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分が、ガラス転移点が－７０～－２０℃のスチレンブタジエンゴムと、ブタジエンゴムとを含むものであり、
　前記ゴム成分１００質量部に対する前記微粒子の含有量が１～３０質量部である、請求項１～６のいずれか１項に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分が、更に、天然ゴム及び／又は合成イソプレンゴムを含む、請求項９に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分１００質量部に対し、カーボンブラックを含む補強性充填剤２０～１５０質量部を含有する、請求項９又は１０に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分１００質量部に対し、パラフィン系オイル５～５０質量部を含み、
　前記ゴム成分１００質量部に対する前記微粒子の含有量が１～３０質量部である、請求項１～６のいずれか１項に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分１００質量部が、天然ゴム３０～７０質量部とブタジエンゴム３０～７０質量部とを含む、請求項１２に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分１００質量部に対し、窒素吸着比表面積が１４０～２５０ｍ²／ｇであるカーボンブラック５０～１５０質量部を含み、
　前記ゴム成分１００質量部に対する前記微粒子の含有量が１～３０質量部である、請求項１～６のいずれか１項に記載のゴム組成物。
　前記ゴム成分１００質量部に対し、石油樹脂２０～８０質量部を含む、請求項１４に記載のゴム組成物。
　ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対し、下記一般式（４）で表される構成単位を有する重合体からなる、ガラス転移点が－７０～０℃かつ平均粒径が１０～１０００ｎｍの微粒子を、１～１００質量部含有するゴム組成物。

　式（４）中、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は、同一又は異なってもよく、少なくとも１つは炭素数３～８の脂肪族炭化水素基を表し、残りは水素原子又は炭素数１もしくは２の脂肪族炭化水素基を表す。
　前記重合体が、前記一般式（４）で表される構成単位とともに、下記一般式（５）で表される構成単位及び／又は下記一般式（６）で表される構成単位を有する重合体である、請求項１６に記載のゴム組成物。

　式（５）中、Ｒ¹⁷は水素原子又はメチル基を表し、Ｒ¹⁸は炭素数１～１８のアルキル基を表す。

　式（６）中、Ｒ¹⁹は水素原子又はメチル基を表し、Ｒ²⁰は水素原子又は炭素数１～８のアルキル基を表す。
　前記一般式（４）で表される構成単位が、ミルセン、オシメン、アロオシメン及びコスメンからなる群から選択された少なくとも一種の化合物由来の構成単位である、請求項１６又は１７に記載のゴム組成物。
　ジエン系ゴムからなるゴム成分１００質量部に対し、下記一般式（７）で表される化合物由来の構成単位を有する重合体からなる、ガラス転移点が－７０～０℃かつ平均粒径が１０～１０００ｎｍの微粒子を、１～１００質量部含有するゴム組成物。

　式（７）中、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は、同一又は異なってもよく、少なくとも１つは炭素数３～８の脂肪族炭化水素基を表し、残りは水素原子又は炭素数１もしくは２の脂肪族炭化水素基を表す。
　前記重合体が、前記一般式（７）で表される化合物由来の構成単位とともに、下記一般式（８）で表される化合物由来の構成単位及び／又は下記一般式（９）で表される化合物由来の構成単位を有する重合体である、請求項１９に記載のゴム組成物。

　式（８）中、Ｒ¹⁷は水素原子又はメチル基を表し、Ｒ¹⁸は炭素数１～１８のアルキル基を表す。

　式（９）中、Ｒ¹⁹は水素原子又はメチル基を表し、Ｒ²⁰は水素原子又は炭素数１～８のアルキル基を表す。
　請求項１～２０のいずれか１項に記載のゴム組成物を含む空気入りタイヤ。