WO2017038165A1 - 燃料電池用セパレータの塗膜形成装置及び燃料電池用セパレータ - Google Patents

燃料電池用セパレータの塗膜形成装置及び燃料電池用セパレータ Download PDF

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鈴木　幸弘
孝俊 浅岡
両角　英一郎
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トヨタ車体 株式会社
鈴木　幸弘
孝俊 浅岡
両角　英一郎
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Definitions

  • the present invention relates to an apparatus for forming a coating film by thermal transfer on a base material constituting a fuel cell separator and a fuel cell separator.
  • the fuel cell stack is provided with a separator that forms a flow path for fuel gas, oxidizing gas, or cooling water.
  • a separator there is one having a base material formed by press-molding a metal plate material such as a stainless steel plate or a titanium plate.
  • a coating material including a binder made of a thermosetting resin and conductive particles is applied to the surface of the substrate, There is a method in which the base material is hot pressed to cure the binder.
  • a method of thermally transferring a coating film onto the surface of a substrate using a thermal transfer film is also a method of thermally transferring a coating film onto the surface of a substrate using a thermal transfer film.
  • a film 160 on which a coating film 162 is formed is prepared in advance.
  • the base material 150 is placed on the pressure surface of the lower mold 120, and the coating film 162 on the thermal transfer film 160 faces the base material 150 on the base material 150.
  • the film 160 is placed.
  • the upper mold 130 is moved toward the lower mold 120, and the substrate 150 and the thermal transfer film 160 are sandwiched between the pressure surface of the lower mold 120 and the pressure surface of the upper mold 130, and the lower mold 120 and the upper mold are also sandwiched. 130 is energized and heated.
  • the lower mold 120 and the upper mold 130 may be preheated before the substrate 150 and the thermal transfer film 160 are placed.
  • the coating film 162 of the thermal transfer film 160 is thermally transferred to the top surface of the protrusion 151 of the substrate 150.
  • the height of the top surfaces of the plurality of protrusions 151 of the base material 150 may vary in manufacturing. Therefore, even if the base 150 and the thermal transfer film 160 are clamped by the lower mold 120 and the upper mold 130, the coating film 162 of the thermal transfer film 160 is pressed against the lower surface of the top surface of the protrusion 151. As shown in FIG. 14, the coating film 162 is not properly thermally transferred. As a result, in the part where the coating film 162 is not thermally transferred, there arises a problem that the corrosion resistance cannot be increased and the contact resistance cannot be reduced.
  • An object of the present invention is to provide a fuel cell separator coating film forming apparatus and a fuel cell separator capable of appropriately thermally transferring a coating film to a substrate.
  • a fuel cell separator coating film forming apparatus for achieving the above object is an apparatus for forming a coating film by thermal transfer on a base material constituting a fuel cell separator, and includes a lower mold having a heating part and An upper die is provided, and at least one of the pressure surface of the lower die and the pressure surface of the upper die is formed of a heat-resistant elastic member.
  • the base material and the film are sandwiched between the lower die and the upper die with the thermal transfer film interposed between at least one of the lower die pressure surface and the upper die pressure surface and the substrate.
  • the coating film is thermocompression bonded to the surface of the substrate, and the coating film is thermally transferred from the thermal transfer film to the substrate.
  • the pressure surface in contact with the film is constituted by a heat-resistant elastic member, the pressure surface follows the surface of the base material due to elastic deformation of the elastic member, and the portion of the surface where the film is not pressed can be reduced. it can.
  • the coating film can be appropriately thermally transferred to the substrate.
  • Sectional drawing which shows the state which is coating the 3rd coating material on the surface of the flat separator of 2nd Embodiment.
  • Sectional drawing of the coating-film formation apparatus of 2nd Embodiment The expanded sectional view which shows the flat separator, the porous flow path board, and thermal transfer film before thermocompression bonding.
  • Sectional drawing which shows the coating-film formation apparatus of a modification, and is equivalent to the cross section of the apparatus of 1st Embodiment along the 12-12 line of FIG. 3 (A).
  • Sectional drawing which shows the state by which the base material and the film for thermal transfer were mounted on the lower mold
  • a polymer electrolyte fuel cell (hereinafter referred to as a fuel cell) includes a plurality of cells 90 each having a membrane electrode assembly 96 and a pair of separators 91 and 92 sandwiching the membrane electrode assembly 96.
  • the membrane electrode assembly 96 includes an electrolyte membrane made of a solid polymer membrane, and a fuel electrode and an air electrode (both not shown) sandwiching the electrolyte membrane, and is referred to as a so-called MEGA (Mebrane Electrode Gas Diffusion Layer Assembly). Is done.
  • MEGA Mebrane Electrode Gas Diffusion Layer Assembly
  • the first separator 91 has a base material 50 formed by press-molding a titanium plate. As shown in FIG. 2, a plurality of ridges 51 are formed on the upper surface of the base material 50, and a concave groove 52 is formed between the ridges 51 adjacent to each other. Similarly, a plurality of protrusions 51 are formed on the lower surface of the first separator 91, and a concave groove 52 is formed between adjacent protrusions 51. A concave groove 52 on the lower surface is located on the opposite side of the protrusion 51 formed on the upper surface. A ridge 51 on the lower surface is located on the opposite side of the groove 52 formed on the upper surface.
  • a membrane electrode assembly 96 is in contact with the lower surface of the first separator 91.
  • a flat separator 93 that is a metal flat plate is in contact with the upper surface of the first separator 91.
  • the groove 52 facing the membrane electrode assembly 96 in the first separator 91 constitutes a fuel gas flow path, and the groove 52 facing the flat separator 93 in the first separator 91 is the flow of cooling water. Constitutes the road.
  • a coating 62 having corrosion resistance and conductivity is formed on the top surface of each protrusion 51 of the first separator 91 by thermal transfer.
  • the base material of the second separator 92 includes a flat separator 93 and a porous flow path plate 94 interposed between the flat separator 93 and the membrane electrode assembly 96.
  • the flat separator 93 and the porous flow path plate 94 are formed of a titanium plate.
  • the porous flow path plate 94 is made of, for example, lath cut metal.
  • a large number of through holes 941 are formed in the porous flow path plate 94, and an oxidant gas flow path 95 is formed by these through holes 941.
  • the coating film forming apparatus 10 that thermally transfers the coating film 62 to the top surface of the protrusions 51 of the substrate 50 will be described.
  • the coating film forming apparatus 10 includes a lower mold 20 and a plurality of guide pillars 11 fixed to the outer periphery of the lower mold 20 and extending upward.
  • the upper die 30 is located above the lower die 20 and is guided by the guide pillar 11 so as to be movable in the vertical direction.
  • the lower mold 20 is made of a metal material and has a heating part 21 protruding upward.
  • a heating wire 22 is built in the lower mold 20, and the heating unit 21 is heated by energizing the heating wire 22. Further, a sheet-like elastic member 40 that forms a pressure surface of the lower mold 20 is provided on the upper portion of the heating unit 21 of the lower mold 20.
  • the upper mold 30 is formed of a metal material and has a heating part 31 protruding downward.
  • a heating wire 32 is built in the upper mold 20, and the heating unit 31 is heated by energizing the heating wire 32.
  • a sheet-like elastic member 40 that forms a pressure surface of the upper mold 30 is provided below the heating unit 31 of the upper mold 30.
  • the elastic member 40 includes a pair of rubber sheets 41 formed of a heat-resistant rubber material such as fluoro rubber, and a direction along the pressure surface interposed between the pair of rubber sheets 41. And a regulating member 42 that regulates the expansion of the rubber sheet 41 in the left-right direction in FIG.
  • the restricting member 42 of the present embodiment is a reinforcing cloth formed of glass fiber, and is bonded to a pair of rubber sheets 41.
  • the lower mold 20 is formed with a plurality of receiving holes 25 positioned on the outer periphery of the elastic member 40. As shown in FIG. A plurality of support members 27 that are biased upward by springs 28 are accommodated in the plurality of accommodation holes 25, respectively. A support surface 271 is formed at the upper end of each support member 27.
  • the thermal transfer film 60 includes a base film 61 made of a synthetic resin such as polyethylene terephthalate and a coating film 62 provided on one surface of the base film 61.
  • the coating film 62 of this embodiment is composed of two layers 63 and 64.
  • the first layer 63 includes graphite particles 632 and a first binder 631 and is directly applied to the base film 61.
  • the first binding material 631 of this embodiment is, for example, polyvinylidene fluoride (PVDF) resin.
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • a preferable range of the particle diameter of the graphite particles 632 is 0.1 to 100 ⁇ m.
  • the first binder 631 may be omitted, and the first layer 63 may be configured by only the graphite particles 632.
  • the second layer 64 includes conductive particles 642 and a second binder 641, and is coated on the first layer 63.
  • the second binding material 641 of this embodiment is, for example, an epoxy resin 641.
  • As the conductive particles titanium nitride having a higher hardness than the titanium oxide film as the base material 50 and having conductivity is preferable.
  • a preferable range of the particle diameter of the conductive particles 642 is 0.1 to 10 ⁇ m.
  • the base film 61 is conveyed in the direction indicated by the arrow in the figure, and the coating head 81 of the coating machine (not shown) is applied to the upper surface of the base film 61.
  • First coating 63A is applied.
  • the first paint 63A contains a solvent in addition to the first binder 631 and the graphite particles 632, and these are uniformly mixed.
  • the solvent is, for example, N-methyl-2-pyrrolidone (NMP).
  • the base film 61 is conveyed in the direction indicated by the arrow in the figure, and the surface of the first layer 61 (first coating 63A) formed on the base film 61 is applied.
  • the second coating 64A is applied through the coating head 82 of a coating machine (not shown).
  • the second paint 64A contains a solvent in addition to the second binder 641 and the conductive particles 642, and these are uniformly mixed.
  • the solvent is, for example, methyl ethyl ketone (MEK).
  • the thermal transfer film 60 shown in FIG. 6C is formed.
  • a procedure for thermally transferring the coating film 62 onto the surface of the substrate 50 will be described.
  • the pressure surface of the upper mold 30 is spaced upward from the pressure surface of the lower mold 20, and the support surface 271 of the support member 27 is the pressure surface of these pressure surfaces.
  • the pair of thermal transfer films 60 and the substrate 50 are placed on the support surface 271 of the support member 27.
  • the pair of thermal transfer films 60 and the base material 50 are supported by the support member 27 at positions separated from both the pressure surface of the lower mold 20 and the pressure surface of the upper mold 30.
  • the upper mold 30 is moved toward the lower mold 20, and a pair of upper and lower thermal transfer films 60 and a base are formed by the pressure surface of the lower mold 20 and the pressure surface of the upper mold 30.
  • the coating film 62 of the pair of upper and lower thermal transfer films 60 is pressed against the top surfaces of the protrusions 51 on the upper surface and the lower surface of the substrate 50.
  • the substrate 50 is heated to a predetermined temperature by energizing the heating wires 22 and 32 and heating the heating portions 21 and 31 respectively.
  • the predetermined temperature is a temperature at which an epoxy resin that is a thermosetting resin constituting the second layer 64 is cured, and is 200 ° C. in the present embodiment.
  • the coating film 62 is thermocompression bonded to the top surface of each protrusion 51 of the base material 50, and the coating film 62 is thermally transferred from the thermal transfer film 60 to the base material 50.
  • the pair of thermal transfer films 60 and the base material 50 are supported by the support member 27 at positions separated from both the pressure surface of the lower mold 20 and the pressure surface of the upper mold 30. From this state, the pressure and heating of the pair of thermal transfer films 60 and the base material 50 are sequentially performed. For this reason, the pair of thermal transfer films 60 and the substrate 50 do not come into contact with the pressing surface of the lower mold 20 before being pressed, and the pair of thermal transfer films 60 and the substrate are received by receiving heat through the pressing surfaces. It can suppress that the temperature of 50 rises and the epoxy resin which comprises the 2nd layer 64 thermosets. Thus, by applying pressure before the epoxy resin is thermally cured, the conductive particles and the graphite particles are easily moved between the epoxy resins. For this reason, the conductive particles 642 pass through the oxide film of the substrate 50 and come into contact with the main body of the substrate 50, and the conductive particles 642 and the graphite particles 632 come into contact with each other.
  • the pair of thermal transfer films 60 and the base material 50 may be sandwiched between the pressure surface of the lower mold 20 and the pressure surface of the upper mold 30 that are cooled to room temperature, and the heating units 21 and 31 may be heated from this state. Conceivable. However, in this case, since the coating film forming apparatus 10 cannot be operated until the pressing surface of the lower mold 20 and the pressing surface of the upper mold 30 are cooled to room temperature, the operating efficiency of the coating film forming apparatus 10 is low. Become.
  • the lower mold 20 and the upper mold are caused by elastic deformation of the elastic member 40.
  • the 30 pressure surfaces follow the top surfaces of the protrusions 51 on the front surface and the back surface of the substrate 50, respectively, and the portion of the top surface of the protrusions 51 where the thermal transfer film 60 is not pressed is reduced. Therefore, the coating film 62 is appropriately thermally transferred to the substrate 50.
  • the height of the protrusions 51 on the upper surface of the base material 50 is exaggerated so as to differ depending on the position.
  • both the pressure surface of the lower mold 20 and the pressure surface of the upper mold 30 constituting the coating film forming apparatus 10 are formed by a heat-resistant elastic member 40.
  • the pressure surfaces of the lower mold 20 and the upper mold 30 follow the top surfaces of the protrusions 51 on the front surface and the back surface of the base member 50 due to the elastic deformation of the elastic member 40, respectively.
  • the coating film is applied to the entire portion of the top surface of each protrusion 51 of the substrate 50 that is pressed by the pressing surface. 62 can be appropriately thermally transferred.
  • a regulating member 42 for regulating the expansion of the rubber sheet 41 in the direction along the pressing surface is interposed.
  • the extension of the rubber sheet 41 in the direction along the pressing surface is regulated by the regulating member 42, when the base material 50 is clamped by the elastic member 40, the pressing surface becomes the base material 50.
  • the rubber sheet 41 is effectively elastically deformed so as to follow the top surface of each protrusion 51. For this reason, it is possible to easily reduce the portion of the top surface of the ridge 51 where the thermal transfer film 60 is not pressed.
  • the restricting member 42 is configured by a reinforcing cloth formed of glass fiber, it is possible to effectively restrict the extension of the rubber sheet 41 in the direction along the pressing surface.
  • the substrate 50 and the thermal transfer film 60 are separated from both of these pressure surfaces.
  • the supporting member 27 is supported.
  • the lower mold 20 is provided with a spring 28 that urges the support member 27 upward.
  • the support member 27 is moved upward by the biasing force of the spring 28 only by separating the upper mold 30 upward from the lower mold 20. Thereby, the support surface 271 of the support member 27 is arrange
  • the surface of the porous flow path plate 94 that constitutes the base material of the second separator 92 that contacts the membrane electrode assembly 96 (upper surface in FIG. 8) has corrosion resistance.
  • the coating film 62 which has electroconductivity is formed by thermal transfer.
  • the configuration of the coating film 62 is the same as the coating film 62 of the first embodiment, and includes a first layer 63 and a second layer 64.
  • the flat separator 93 and the porous flow path plate 94 constituting the second separator 92 are thermocompression bonded by a third bonding material 65 made of a thermosetting resin.
  • the third binding material 65 of this embodiment is an epoxy resin.
  • the flat separator 93 and the porous flow path plate 94 are bonded together by the third bonding material 65 in a state where they are overlapped with each other at a predetermined surface pressure.
  • the periphery of the contact surface between the flat separator 93 and the porous flow path plate 94 is surrounded by the third binder 65 over the entire circumference.
  • the third binding material 65 is slightly present between the contact surfaces of the flat separator 93 and the porous flow path plate 94.
  • the third paint 65A contains a solvent in addition to the above-described epoxy resin, and is uniformly mixed.
  • the solvent is, for example, methyl ethyl ketone (MEK).
  • the flat separator 93, the porous flow path plate 94, and the thermal transfer film 60 in which the third binding material 65 is formed on the support surface 271 of the support member 27 of the coating film forming apparatus 10. are placed in the same order.
  • the coating film forming apparatus 10 of the second embodiment has the same configuration as the coating film forming apparatus 10 of the first embodiment.
  • the upper mold 30 is moved toward the lower mold 20, and the flat separator 93, the porous flow path plate 94, and the pressure surface of the lower mold 20 and the pressure surface of the upper mold 30, and The thermal transfer film 60 is clamped.
  • the flat separator 93 and the porous flow path plate 94 are heated to a predetermined temperature by energizing the heating wires 22 and 32 and heating the heating portions 21 and 31 respectively.
  • This predetermined temperature is a temperature at which the epoxy resin that is the second bonding material 641 and the third bonding material 65 constituting the second layer 64 of the coating film 62 is cured, and is 200 ° C. in this embodiment.
  • the coating film 62 is thermocompression bonded to one surface of the porous flow path plate 94, and the coating film 62 is thermally transferred from the thermal transfer film 60 to the porous flow path plate 94.
  • the porous flow path plate 94 and the flat separator 93 are thermocompression bonded to each other by the third bonding material 65 in a state where the flat separator 93 is superimposed on the lower surface of the porous flow path plate 94.
  • the third binding material 65 on the flat separator 93 is pushed out to the outer peripheral side from between the contact surfaces of the flat separator 93 and the porous flow path plate 94.
  • the third bonding material 65 thus pushed out surrounds the entire periphery of the contact surface between the flat separator 93 and the porous flow path plate 94.
  • the upper mold 30 is separated from the lower mold 20, and the integrated porous flow path plate 94 and flat separator 93 are taken out from the coating film forming apparatus 10.
  • the following effects are newly obtained in addition to the effects (1) to (6) of the first embodiment. It is done.
  • the flat separator 93 and the porous flow path plate 94 are bonded by the third bonding material 65 in a state where they are overlapped with each other. For this reason, the base material of the flat separator 93 and the base material of the porous flow path plate 94 are in direct contact. Thereby, for example, the coating film 62 is formed on the surface of the flat separator 93, the coating film 62 is formed on the surface of the porous flow path plate 94, and the coating film 62 of the flat separator 93 and the coating film of the porous flow path plate 94.
  • the contact resistance can be reduced as compared with the configuration in which 62 is brought into contact with the contact.
  • the said embodiment can also be changed as follows, for example.
  • the lower mold 20 and the upper mold 30 may be preheated before the base material 50 and the thermal transfer film 60 are placed.
  • the second embodiment the same applies to the second embodiment.
  • the 1st separator 91, the flat separator 93, and the porous flow-path board 94 can also be formed with metal plates other than a stainless steel plate and a titanium plate.
  • the coating film 62 can also be formed with respect to at least one surface of the porous flow-path board 94 shown in FIG.
  • the third paint 65A may be applied to the surface of the porous flow path plate 94 facing the flat separator 93. In this case, the application of the third paint 65A to the flat separator 93 may be omitted.
  • thermal transfer is performed on the surface of the flat separator 93 opposite to the surface facing the porous flow path plate 94.
  • the coating film may be thermally transferred using a film similar to the film 60 for use.
  • the support member 27 can be omitted.
  • the thermal transfer film 260 may be transported between the pressure surface of the lower mold 20 and the pressure surface of the upper mold 30 by the transport device 70 using the rollers 71 and 72. That is, the conveying device 70 includes a roller 71 around which a belt-shaped heat transfer film 260 is wound and a roller 72 that winds up the heat transfer film 260. These rollers 71 and 72 are rotationally driven by a motor (not shown). . In this case, the portion of the thermal transfer film 260 that has been subjected to thermal transfer can be automatically sent out from between the pressure surface of the lower mold 20 and the pressure surface of the upper mold 30. The trouble of placing a thermal transfer film thereon can be omitted.
  • FIG. 12 shows a structure corresponding to the cross-sectional structure taken along the line 12-12 in FIG. Further, in the same figure, illustration of the support member 27 is omitted.
  • the elastic member 40 can be provided only on one of the lower mold 20 and the upper mold 30.
  • the regulating member 42 can also be formed of a fiber material other than glass fiber, for example, heat-resistant synthetic fiber such as aramid fiber, or carbon fiber.
  • the regulating member 42 can be omitted.
  • the elastic member 40 can be formed by a single rubber sheet 41.

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Abstract

塗膜形成装置（１０）は、燃料電池用セパレータを構成する基材（５０）に対して熱転写により塗膜を形成するものであり、加熱部（２１，３１）をそれぞれ有する下型（２０）及び上型（３０）を備え、下型（２０）の加圧面及び上型（３０）の加圧面の双方が、耐熱性の弾性部材（４０）によって形成されている。

Description

燃料電池用セパレータの塗膜形成装置及び燃料電池用セパレータ
　本発明は、燃料電池用セパレータを構成する基材に対して熱転写により塗膜を形成する装置及び燃料電池用セパレータに関する。
　燃料電池スタックには、燃料ガスや酸化ガス、あるいは冷却水などの流路を形成するセパレータが設けられている。こうしたセパレータとしては、ステンレス鋼板やチタン板などの金属板材をプレス成形することによって形成された基材を有するものがある。
　従来、基材の表面に耐腐食性及び導電性を有する塗膜を形成することにより、セパレータの耐腐食性を高めるとともにセパレータと同セパレータに隣接して設けられる膜電極接合体との間の接触抵抗を低減するようにしている（例えば特許文献１参照）。
　こうした塗膜を基材の表面に形成する方法としては、特許文献１に記載の技術のように、熱硬化性樹脂製の結合材及び導電性粒子を含む塗料を基材の表面に塗布し、基材を熱間プレスして結合材を硬化させる方法がある。
　また、熱転写用フィルムを用いて基材の表面に塗膜を熱転写する方法がある。まず、塗膜１６２が形成されたフィルム１６０が予め用意される。次に、図１３に示すように、下型１２０の加圧面上に基材１５０を載置するとともに、同基材１５０の上に、熱転写用フィルム１６０上の塗膜１６２が基材１５０に対向するように、同フィルム１６０を載置する。そして、上型１３０を下型１２０に向けて移動させて、下型１２０の加圧面と上型１３０の加圧面とによって基材１５０及び熱転写用フィルム１６０を挟圧するとともに、下型１２０及び上型１３０を通電加熱する。また、下型１２０及び上型１３０が、基材１５０及び熱転写用フィルム１６０が載置される前に予め加熱されている場合もある。これにより、基材１５０の突条１５１の頂面に熱転写用フィルム１６０の塗膜１６２が熱転写される。
特開２０１５－２２８８５号公報
　図１３に示すように、基材１５０の複数の突条１５１の頂面の高さには製造上、ばらつきが生じることがある。そのため、下型１２０と上型１３０とによって基材１５０及び熱転写用フィルム１６０を挟圧しても上記突条１５１の頂面のうち高さの低い部位では熱転写用フィルム１６０の塗膜１６２が圧接されず、図１４に示すように、塗膜１６２が適切に熱転写されない。その結果、塗膜１６２が熱転写されていない部位では、耐腐食性を高めることや接触抵抗を低減することができないといった問題が生じる。
　本発明の目的は、基材に対して塗膜を適切に熱転写することのできる燃料電池用セパレータの塗膜形成装置及び燃料電池用セパレータを提供することにある。
　上記目的を達成するための燃料電池用セパレータの塗膜形成装置は、燃料電池用セパレータを構成する基材に対して熱転写により塗膜を形成する装置であって、加熱部をそれぞれ有する下型及び上型を備え、前記下型の加圧面及び前記上型の加圧面の少なくとも一方は、耐熱性の弾性部材によって形成されている。
　同構成によれば、下型の加圧面及び上型の加圧面の少なくとも一方と基材との間に熱転写用フィルムを介在させた状態で、下型及び上型によって同基材及びフィルムを挟圧するとともに加熱することにより、基材の表面に塗膜が熱圧着され、熱転写用フィルムから基材に塗膜が熱転写される。このとき、フィルムに接する加圧面を耐熱性の弾性部材によって構成すれば、弾性部材の弾性変形によって加圧面が基材の表面に追従し、同表面のうちフィルムが圧接されない部位を少なくすることができる。
　本発明によれば、基材に対して塗膜を適切に熱転写することができる。
燃料電池用セパレータの塗膜形成装置の第１実施形態について、１つのセルを中心とした燃料電池のスタックの断面図。 同セルを構成する第１セパレータを破断して示す斜視図。 第１実施形態の塗膜形成装置の断面図であって、（Ａ）は下型の加圧面と上型の加圧面とが離間している状態を示す図、（Ｂ）は加圧中の状態を示す図。 同塗膜形成装置に設けられた弾性部材の断面図。 第１実施形態の熱転写用フィルムの断面図。 第１実施形態の熱転写用フィルムを製造する手順を示す断面図であって、（Ａ）はベースフィルムの表面に第１塗料を塗工している状態を示す図、（Ｂ）はベースフィルムに形成された第１層の表面に第２塗料を塗工している状態を示す図、（Ｃ）は得られた熱転写用フィルムの拡大断面図。 第１実施形態の作用を説明するための図であって、下型及び上型によって挟持された状態の基材及び熱転写用フィルムを示す断面図。 第２実施形態のセルを構成する第２セパレータの断面図。 第２実施形態のフラットセパレータの表面に第３塗料を塗工している状態を示す断面図。 第２実施形態の塗膜形成装置の断面図。 熱圧着される前のフラットセパレータ、多孔性流路板、及び熱転写フィルムを示す拡大断面図。 変形例の塗膜形成装置を示し、図３（Ａ）の１２－１２線に沿った第１実施形態の装置の断面に相当する断面図。 従来の燃料電池用セパレータの塗膜形成装置について、下型の上に基材及び熱転写用フィルムが載置された状態を示す断面図。 従来のセパレータの断面図。
　＜第１実施形態＞
　以下、図１～図７を参照して、第１実施形態について説明する。
　図１に示すように、固体高分子形燃料電池（以下、燃料電池）は、膜電極接合体９６と、膜電極接合体９６を挟む一対のセパレータ９１，９２とを有するセル９０が複数積層されることによって構成されるスタックを備えている。
　膜電極接合体９６は、固体高分子膜よりなる電解質膜と、同電解質膜を挟む燃料極及び空気極（いずれも図示略）を備えており、所謂ＭＥＧＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ　Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ　Ｇａｓ　Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ　Ｌａｙｅｒ　Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と称される。
　図１及び図２に示すように、第１セパレータ９１は、チタン板をプレス成形して形成された基材５０を有している。図２に示すように、基材５０の上面には、複数の突条５１が形成されており、互いに隣り合う突条５１の間には、凹溝５２が形成されている。また、第１セパレータ９１の下面には、同様に、複数の突条５１が形成されており、互いに隣り合う突条５１の間には、凹溝５２が形成されている。上面に形成された突条５１の反対側に下面の凹溝５２が位置している。上面に形成された凹溝５２の反対側に下面の突条５１が位置している。
　図１に示すように、第１セパレータ９１の下面には、膜電極接合体９６が接している。第１セパレータ９１の上面には、金属製の平板であるフラットセパレータ９３が接している。本実施形態では、第１セパレータ９１における膜電極接合体９６に対向する凹溝５２が燃料ガスの流路を構成し、第１セパレータ９１におけるフラットセパレータ９３に対向する凹溝５２が冷却水の流路を構成している。
　図１及び図２に示すように、第１セパレータ９１の各突条５１の頂面には、耐腐食性及び電導性を有する塗膜６２が熱転写により形成されている。
　図１に示すように、第２セパレータ９２の基材は、フラットセパレータ９３と、フラットセパレータ９３と膜電極接合体９６との間に介在された多孔性流路板９４とによって構成されている。フラットセパレータ９３及び多孔性流路板９４はチタン板によって形成されている。また、多孔性流路板９４は例えばラスカットメタルによって形成されている。多孔性流路板９４には、多数の貫通孔９４１が形成されており、これらの貫通孔９４１によって酸化剤ガスの流路９５が形成される。
　次に、基材５０の突条５１の頂面に対して塗膜６２を熱転写する塗膜形成装置１０について説明する。
　図３（Ａ）及び図３（Ｂ）に示すように、塗膜形成装置１０は、下型２０と、下型２０の外周部に固設され、上方に向けて延びる複数の案内柱１１と、下型２０の上方に位置し、案内柱１１により上下方向に移動可能に案内される上型３０とを備えている。
　下型２０は、金属材料により形成され、上方に突出する加熱部２１を有している。下型２０には電熱線２２が内蔵されており、電熱線２２への通電により加熱部２１を加熱する。また、下型２０の加熱部２１の上部には、下型２０の加圧面を形成するシート状の弾性部材４０が設けられている。
　上型３０は、金属材料により形成され、下方に突出する加熱部３１を有している。上型２０には電熱線３２が内蔵されており、電熱線３２への通電により加熱部３１を加熱する。上型３０の加熱部３１の下部には、上型３０の加圧面を形成するシート状の弾性部材４０が設けられている。
　図４に示すように、弾性部材４０は、例えばフッ素ゴムなどの耐熱性のゴム材料により形成された一対のゴムシート４１と、一対のゴムシート４１の間に介在されて加圧面に沿った方向（同図の左右方向）へのゴムシート４１の伸びを規制する規制部材４２とを有している。本実施形態の規制部材４２は、ガラス繊維により形成された補強クロスであり、一対のゴムシート４１に接着されている。
　図３（Ａ）及び図３（Ｂ）に示すように、下型２０には、弾性部材４０の外周に位置する複数の収容孔２５が形成されている。複数の収容孔２５内には、ばね２８によって上方に向けて付勢される複数の支持部材２７がそれぞれ収容されている。各支持部材２７の上端には支持面２７１が形成されている。
　図３（Ａ）に示すように、上型３０の加圧面が下型２０の加圧面から上方に離間している状態において、各支持部材２７の支持面２７１は、２つの加圧面の間に位置している。
　次に、熱転写用フィルム６０について説明する。
　図５に示すように、熱転写用フィルム６０は、例えばポリエチレンテレフタレートなどの合成樹脂製のベースフィルム６１と、ベースフィルム６１の片面に設けられた塗膜６２とを有している。本実施形態の塗膜６２は、２つの層６３，６４から構成されている。
　第１層６３は、グラファイト粒子６３２と第１結合材６３１とを含み、ベースフィルム６１に直接塗工されている。本実施形態の第１結合材６３１は例えばポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）樹脂である。グラファイト粒子６３２の粒径の好適な範囲は０．１～１００μｍである。なお、第１結合材６３１を省略し、グラファイト粒子６３２のみによって第１層６３を構成することもできる。
　第２層６４は、導電性粒子６４２と第２結合材６４１とを含み、第１層６３の上に塗工されている。本実施形態の第２結合材６４１は例えばエポキシ樹脂６４１である。導電性粒子としては、基材５０であるチタンの酸化被膜よりも硬度が高く、且つ導電性を有する窒化チタンなどが好ましい。導電性粒子６４２の粒径の好適な範囲は０．１～１０μｍである。
　ここで、熱転写フィルム６０を製造する手順について説明する。
　図６（Ａ）に示すように、まずは、同図の矢印にて示す方向にベースフィルム６１を搬送するとともに、ベースフィルム６１の上面に対して、塗工機（図示略）の塗工ヘッド８１から第１塗料６３Ａを塗布する。第１塗料６３Ａには、第１結合材６３１及びグラファイト粒子６３２の他に溶剤が含まれ、これらが均一に混合されている。なお、溶剤は例えばＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）である。
　続いて、図６（Ｂ）に示すように、同図の矢印にて示す方向にベースフィルム６１を搬送するとともに、ベースフィルム６１に形成された第１層６１（第１塗料６３Ａ）の表面に対して、塗工機（図示略）の塗工ヘッド８２を通じて第２塗料６４Ａを塗布する。第２塗料６４Ａには、第２結合材６４１及び導電性粒子６４２の他に溶剤が含まれ、これらが均一に混合されている。なお、溶剤は例えばメチルエチルケトン（ＭＥＫ）である。
　このようにして、図６（Ｃ）に示す熱転写用フィルム６０が形成される。
　次に、基材５０の表面に塗膜６２を熱転写する手順について説明する。
　図３（Ａ）に示すように、熱転写に際しては、まず、上型３０の加圧面が下型２０の加圧面から上方に離間しており、支持部材２７の支持面２７１がこれらの加圧面の間に位置している状態において、支持部材２７の支持面２７１上に、一対の熱転写用フィルム６０及び基材５０を載置する。このとき、一対の熱転写用フィルム６０及び基材５０は、下型２０の加圧面及び上型３０の加圧面の双方からそれぞれ離間した位置において支持部材２７によって支持される。
　続いて、図３（Ｂ）に示すように、上型３０を下型２０に向けて移動させて下型２０の加圧面と上型３０の加圧面とによって上下一対の熱転写用フィルム６０と基材５０とを挟圧することにより、基材５０の上面及び下面における突条５１の各頂面に、上下一対の熱転写用フィルム６０の塗膜６２を押し付ける。
　続いて、電熱線２２，３２に通電して加熱部２１，３１をそれぞれ加熱することにより、基材５０を所定の温度まで加熱する。所定の温度は、第２層６４を構成する熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂が硬化する温度であり、本実施形態では２００℃である。これにより、基材５０の各突条５１の頂面に塗膜６２が熱圧着され、熱転写用フィルム６０から基材５０に塗膜６２が熱転写される。
　その後、上型３０を下型２０から離間させて塗膜形成装置１０から基材５０を取り出す。
　次に、本実施形態の作用について説明する。
　一対の熱転写用フィルム６０及び基材５０が、下型２０の加圧面及び上型３０の加圧面の双方からそれぞれ離間した位置において支持部材２７によって支持される。そして、この状態から、一対の熱転写用フィルム６０及び基材５０の加圧及び加熱が順次行われる。このため、一対の熱転写用フィルム６０及び基材５０が、加圧される前に下型２０の加圧面に当接することはなく、加圧面を介した受熱によって一対の熱転写用フィルム６０及び基材５０の温度が上昇して第２層６４を構成するエポキシ樹脂が熱硬化することを抑制することができる。このように、エポキシ樹脂が熱硬化する前に加圧することによって、エポキシ樹脂の間を導電性粒子やグラファイト粒子が移動しやすくなる。このため、導電性粒子６４２が基材５０の酸化被膜を貫通して基材５０の本体に接触するとともに、導電性粒子６４２とグラファイト粒子６３２とが互いに接触する。
　なお、室温まで冷却された状態の下型２０の加圧面及び上型３０の加圧面によって一対の熱転写用フィルム６０及び基材５０を挟圧し、その状態から加熱部２１，３１を加熱することも考えられる。しかしながらこの場合には、下型２０の加圧面及び上型３０の加圧面が室温まで冷却されるまでは塗膜形成装置１０を稼動させることができないため、塗膜形成装置１０の稼動効率が低くなる。
　また、図７に示すように、塗膜形成装置１０により基材５０の突条５１の頂面に対して塗膜を熱転写する際には、弾性部材４０の弾性変形によって下型２０及び上型３０の加圧面が基材５０の表面及び裏面の突条５１の頂面にそれぞれ追従し、突条５１の頂面のうち熱転写用フィルム６０が圧接されない部位が少なくなる。したがって、基材５０に対して塗膜６２が適切に熱転写される。なお、図７においては、基材５０の上面の突条５１の高さが位置によって異なるように誇張して示している。
　以上説明した本実施形態に係る燃料電池用セパレータの塗膜形成装置によれば、以下に示す効果が得られる。
　（１）塗膜形成装置１０を構成する下型２０の加圧面及び上型３０の加圧面の双方が、耐熱性の弾性部材４０によって形成されている。このため、弾性部材４０の弾性変形によって下型２０及び上型３０の加圧面が基材５０の表面及び裏面の各突条５１の頂面にそれぞれ追従し、各突条５１の頂面のうち熱転写用フィルム６０が圧接されない部位を少なくすることができる。したがって、基材５０に対して塗膜６２を適切に熱転写することができる。よって、第１セパレータ９１の接触抵抗を低減することができる。
　（２）弾性部材４０を下型２０及び上型３０の加圧面全体にわたってそれぞれ設けたため、基材５０の各突条５１の頂面のうち加圧面によって加圧される部位全体に対して塗膜６２を適切に熱転写することができる。
　（３）弾性部材４０を構成する一対のゴムシート４１の間に、加圧面に沿った方向へのゴムシート４１の伸びを規制する規制部材４２を介在させた。
　こうした構成によれば、加圧面に沿った方向へのゴムシート４１の伸びが規制部材４２によって規制されるため、弾性部材４０によって基材５０が挟圧された際に、加圧面が基材５０の各突条５１の頂面に追従するようにゴムシート４１が効果的に弾性変形する。このため、突条５１の頂面のうち熱転写用フィルム６０が圧接されない部位を少なくすることが容易にできる。
　（４）規制部材４２をガラス繊維により形成された補強クロスによって構成したため、加圧面に沿った方向へのゴムシート４１の伸びを効果的に規制することができる。
　（５）塗膜形成装置１０は、下型２０の加圧面と上型３０の加圧面とが離間しているときに、基材５０及び熱転写用フィルム６０をこれら加圧面の双方から離間した状態で支持する支持部材２７を備えている。
　こうした構成によれば、エポキシ樹脂が早期に熱硬化することを抑制することができ、エポキシ樹脂の間における導電性粒子やグラファイト粒子の移動が制限されることを回避することができる。このため、導電性粒子を基材５０の酸化被膜を貫通させて基材５０の本体に接触させることができるとともに、導電性粒子とグラファイト粒子とを互いに接触させることができる。したがって、基材５０の本体、導電性粒子、及びグラファイト粒子による導電経路が形成されやすくなり、第１セパレータ９１の接触抵抗を適切に低減することができる。
　また、上記構成によれば、下型２０の加圧面及び上型３０の加圧面が冷却されるまで待機する必要がないため、塗膜形成装置１０の稼動効率を高めることができる。
　（６）下型２０には、支持部材２７を上方に向けて付勢するばね２８が設けられている。
　こうした構成によれば、上型３０を下型２０から上方に離間させるだけで、ばね２８の付勢力によって支持部材２７が上方に移動する。これにより、支持部材２７の支持面２７１がこれら加圧面の間に配置される。したがって、簡易な構成によって支持部材２７の位置を変更することができる。
　＜第２実施形態＞
　以下、図８～図１１を参照して、第２実施形態について説明する。
　第２実施形態では、図８に示すように、第２セパレータ９２の基材を構成する多孔性流路板９４における膜電極接合体９６に当接する面（同図の上面）に、耐腐食性及び電導性を有する塗膜６２が熱転写により形成されている。この塗膜６２の構成は、第１実施形態の塗膜６２と同一であり、第１層６３及び第２層６４を有している。
　また、第２セパレータ９２を構成するフラットセパレータ９３と多孔性流路板９４とが熱硬化性樹脂からなる第３結合材６５により熱圧着されている。本実施形態の第３結合材６５はエポキシ樹脂である。
　フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４とは所定の面圧にて互いに重ね合わせられた状態で第３結合材６５により結合されている。フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４との接触面の周囲は全周にわたって第３結合材６５により囲まれている。なお、第３結合材６５はフラットセパレータ９３及び多孔性流路板９４の接触面の間にも僅かに存在している。
　次に、フラットセパレータ９３の表面に第３結合材６５を形成する手順について説明する。
　図９に示すように、同図の矢印にて示す方向にフラットセパレータ９３を搬送するとともに、フラットセパレータ９３の上面に対して、塗工機（図示略）の塗工ヘッド８３を通じて第３塗料６５Ａを塗布する。これにより、第３結合材６５の層が形成される。第３塗料６５Ａには、上述したエポキシ樹脂の他に溶剤が含まれ、均一に混合されている。なお、溶剤は例えばメチルエチルケトン（ＭＥＫ）である。
　次に、多孔性流路板９４の上面に塗膜６２を形成すると同時に下面にフラットセパレータ９３を熱圧着する方法について説明する。
　図１０及び図１１に示すように、塗膜形成装置１０の支持部材２７の支持面２７１上に、第３結合材６５が形成されたフラットセパレータ９３、多孔性流路板９４、熱転写用フィルム６０を同順にて載置する。第２実施形態の塗膜形成装置１０は、第１実施形態の塗膜形成装置１０と同一の構成である。
　続いて、図１０に示すように、上型３０を下型２０に向けて移動させて下型２０の加圧面と上型３０の加圧面とによってフラットセパレータ９３、多孔性流路板９４、及び熱転写用フィルム６０を挟圧する。
　続いて、電熱線２２，３２に通電して加熱部２１，３１をそれぞれ加熱することにより、フラットセパレータ９３及び多孔性流路板９４を所定の温度まで加熱する。この所定の温度は、塗膜６２の第２層６４を構成する第２結合材６４１及び第３結合材６５であるエポキシ樹脂が硬化する温度であり、本実施形態では２００℃とされている。これにより、多孔性流路板９４の一方の面に塗膜６２が熱圧着され、熱転写用フィルム６０から多孔性流路板９４に塗膜６２が熱転写される。また、多孔性流路板９４の下面にフラットセパレータ９３が重ね合わせられた状態で第３結合材６５により多孔性流路板９４とフラットセパレータ９３とが互いに熱圧着される。このとき、フラットセパレータ９３上の第３結合材６５は、フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４との接触面の間から外周側に押し出される。こうして押し出された第３結合材６５により、フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４との接触面の周囲が全周にわたって囲まれる。
　その後、上型３０を下型２０から離間させて塗膜形成装置１０から、一体化された多孔性流路板９４及びフラットセパレータ９３を取り出す。
　以上説明した本実施形態に係る燃料電池用セパレータの塗膜形成装置及び燃料電池セパレータによれば、第１実施形態の効果（１）～（６）に加えて、新たに以下に示す効果が得られる。
　（７）多孔性流路板９４における膜電極接合体９６に当接する面に塗膜６２を形成する工程と、フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４とを熱圧着する工程とが同時に行われる。このため、セル９０、ひいてはスタックを効率的に製造することができる。
　（８）フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４とが位置決めされた状態で熱圧着して固定される。このため、スタックを組み立てる際に、フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４との位置ずれを回避することができる。したがって、スタックを容易且つ精度よく組み立てることができる。
　（９）フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４とは互いに重ね合わせられた状態で第３結合材６５により結合されている。このため、フラットセパレータ９３の基材と多孔性流路板９４の基材とが直接接触する。これにより、例えばフラットセパレータ９３の表面に塗膜６２が形成され、多孔性流路板９４の表面に塗膜６２が形成され、フラットセパレータ９３の塗膜６２と多孔性流路板９４の塗膜６２とが当接されるようにした構成に比べて、接触抵抗を低減することができる。
　（１０）フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４との接触面の周囲は全周にわたって第３結合材６５により囲まれている。このため、フラットセパレータ９３と多孔性流路板９４との接触面の間が第３結合材６５によりシールされる。また、フラットセパレータ９３における上記接触面以外の部分が第３結合材６５によりコーティングされる。これらのことから、フラットセパレータ９３の腐食の進行が阻止され、耐久性を向上させることができる。
　＜変形例＞
　なお、上記実施形態は、例えば以下のように変更することもできる。
　・第１実施形態において、下型２０及び上型３０が、基材５０及び熱転写用フィルム６０が載置される前に予め加熱されていてもよい。また、第２実施形態においても同様である。
　・第１セパレータ９１、フラットセパレータ９３、及び多孔性流路板９４をステンレス鋼板やチタン板以外の金属板によって形成することもできる。
　・図１に示す多孔性流路板９４の少なくとも一方の面に対して塗膜６２を形成することもできる。
　・第２実施形態において、多孔性流路板９４におけるフラットセパレータ９３に対向する面に対して第３塗料６５Ａを塗布するようにしてもよい。この場合、フラットセパレータ９３に対する第３塗料６５Ａの塗布を省略してもよい。
　・第２実施形態において、多孔性流路板９４とフラットセパレータ９３とを熱圧着するときに、フラットセパレータ９３における多孔性流路板９４に対向する面とは反対側の面に対して、熱転写用フィルム６０と同様なフィルムを用いて塗膜を熱転写するようにしてもよい。
　・支持部材２７を省略することもできる。
　・図１２に示すように、ローラ７１，７２を用いた搬送装置７０によって下型２０の加圧面と上型３０の加圧面との間に熱転写用フィルム２６０を搬送するようにしてもよい。すなわち、搬送装置７０は、帯状の熱転写用フィルム２６０が巻かれたローラ７１と、熱転写用フィルム２６０を巻き取るローラ７２とを備えており、これらローラ７１，７２は図示しないモータによって回転駆動される。この場合、熱転写用フィルム２６０のうち熱転写に供された部分を下型２０の加圧面と上型３０の加圧面との間から自動的に送り出すことが可能となるため、下型２０の加圧面上に熱転写用フィルムを載置するなどの手間を省略することができる。なお、図１２は、図３（Ａ）の１２－１２線に沿った断面構造に対応した構造を示している。また、同図においては、支持部材２７の図示を省略している。
　・基材５０の片面にのみ塗膜６２を熱転写する場合には、下型２０及び上型３０の一方にのみ弾性部材４０を設けるようにすることもできる。
　・ガラス繊維以外の繊維材料、例えばアラミド繊維などの耐熱性の合成繊維や、炭素繊維によって規制部材４２を形成することもできる。
　・規制部材４２を省略することもできる。この場合、弾性部材４０を１枚のゴムシート４１によって形成することができる。
　１０…塗膜形成装置、１１…案内柱、２０…下型、２１…加熱部、２２…電熱線、２５…収容孔、２７…支持部材、２７１…支持面、２８…ばね（付勢部材）、３０…上型、３１…加熱部、３２…電熱線、４０…弾性部材、４１…ゴムシート、４２…規制部材、５０…基材、５１…突条、５２…凹溝、６０，２６０…熱転写用フィルム、６１…ベースフィルム、６２…塗膜、６３…第１層、６３Ａ…第１塗料、６３１…第１結合材、６３２…グラファイト粒子、６４…第２層、６４Ａ…第２塗料、６４１…第２結合材、６４２…導電性粒子、６５…第３結合材、６５Ａ…第３塗料、７０…搬送装置、７１，７２…ローラ、８１～８３…塗工ヘッド、９０…セル、９１…第１セパレータ、９２…第２セパレータ、９３…フラットセパレータ（基材）、９４…多孔性流路板（基材）、９４１…貫通孔、９５…流路、９６…膜電極接合体。

Claims (7)

  1. 　燃料電池用セパレータを構成する基材に対して熱転写により塗膜を形成する装置であって、
    　加熱部をそれぞれ有する下型及び上型を備え、
    　前記下型の加圧面及び前記上型の加圧面の少なくとも一方は、耐熱性の弾性部材によって形成されている、
    　燃料電池用セパレータの塗膜形成装置。
  2. 　前記弾性部材は前記加圧面全体にわたって設けられている、
    　請求項１に記載の燃料電池用セパレータの塗膜形成装置。
  3. 　前記弾性部材は、前記加圧面を形成する耐熱性のゴムシートと、同加圧面に沿った方向への同ゴムシートの伸びを規制する規制部材と、を有している、
    　請求項１または請求項２に記載の燃料電池用セパレータの塗膜形成装置。
  4. 　前記規制部材は、繊維材料により形成された補強クロスである、
    　請求項３に記載の燃料電池用セパレータの塗膜形成装置。
  5. 　前記下型の加圧面及び前記上型の加圧面の双方が、前記弾性部材によって形成されている、
    　請求項１～請求項４のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータの塗膜形成装置。
  6. 　前記下型の加圧面と前記上型の加圧面とが離間しているときに、前記基材及び熱転写用フィルムをこれら加圧面の双方から離間した状態で支持する支持部材を備えている、
    　請求項１～請求項５のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータの塗膜形成装置。
  7. 　平板状のフラットセパレータ及び多孔性流路板を含む基材と、
    　前記フラットセパレータと前記多孔性流路板とを互いに重ね合わせた状態で結合する結合材とを有し、
    　前記結合材は、前記フラットセパレータと前記多孔性流路板との接触面の周囲を囲んでいる、
    　燃料電池用セパレータ。
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