WO2016190194A1 - テープ状プリプレグ及び繊維強化成形体 - Google Patents

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貴保 藤浦
直行 多代
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Definitions

  • the present invention relates to a tape-shaped prepreg and a fiber reinforced molded body.
  • a tape-shaped prepreg comprising a plurality of fibers oriented in one direction and a binder impregnated in the plurality of fibers is used as an intermediate material for producing a fiber-reinforced molded body.
  • This tape-shaped prepreg can form a fiber reinforced molded body by a lamination press method, a filament winding method, or the like.
  • the tape-shaped prepreg used for manufacturing such a fiber reinforced molded body can not only form a fiber reinforced molded body excellent in mechanical properties and quality uniformity, but also when manufacturing a fiber reinforced molded body, etc. It is required to be excellent in workability.
  • a method for improving the workability of the tape-shaped prepreg for example, there is a method for improving flexibility by reducing the average thickness.
  • a method for improving the uniformity of mechanical properties and quality of the fiber-reinforced molded body formed by the tape-shaped prepreg for example, a method for increasing the content of a plurality of fibers, and a degree of dispersion of a plurality of fibers and There are methods for increasing the degree of orientation.
  • the content of a plurality of fibers is also lowered accordingly.
  • the content of a plurality of fibers is also lowered accordingly.
  • the dispersion degree and orientation degree of the plurality of fibers are likely to decrease.
  • the tape-shaped prepreg is difficult to simultaneously reduce the average thickness and increase the degree of dispersion, the degree of orientation, and the content of a plurality of fibers, only these adjustments satisfy all the above requirements. It is difficult.
  • the present invention has been made based on the above circumstances, and can provide a tape-shaped prepreg that can form a fiber-reinforced molded article having excellent mechanical properties and quality uniformity, and that has excellent workability. Objective.
  • One aspect of the present invention is a tape-shaped prepreg comprising a plurality of fibers oriented in one direction and a binder impregnated in the plurality of fibers, the average thickness of which is 50 ⁇ m or more and 150 ⁇ m or less.
  • Each of the regions has a fiber content of 30% by volume or more and 60% by volume or less, and is divided into n (n is an integer of 2 or more) equally in length and width based on a cross-sectional image perpendicular to the orientation direction of the plurality of fibers.
  • FIG. 1 is a schematic plan view showing a tape-shaped prepreg according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional enlarged view taken along line X1-X1 of FIG.
  • FIG. 3A is a schematic diagram used for explaining a method of calculating the degree of dispersion of a plurality of fibers.
  • FIG. 3B is a schematic diagram used for explaining a method of calculating the degree of dispersion of a plurality of fibers.
  • FIG. 3C is a schematic diagram used for explaining a method of calculating the degree of dispersion of a plurality of fibers.
  • FIG. 4A is an example of a cross-sectional image used for calculating the orientation degree P of the tape-shaped prepreg.
  • FIG. 4A is an example of a cross-sectional image used for calculating the orientation degree P of the tape-shaped prepreg.
  • FIG. 4B is an image obtained by binarizing the cross-sectional image of FIG. 4A.
  • FIG. 4C is a two-dimensional power spectrum image obtained by Fourier transform on the image of FIG. 4B.
  • FIG. 4D is an image showing an approximate ellipse drawn from the two-dimensional power spectrum image of FIG. 4C.
  • FIG. 5A is measurement data of arithmetic average roughness (Ra) of the tape-shaped prepreg of Example 1.
  • FIG. 5B shows measurement data of arithmetic average roughness (Ra) of the tape-shaped prepreg of Comparative Example 1.
  • 6A is a cross-sectional image of the tape-shaped prepreg of Example 1.
  • FIG. 6B is a cross-sectional image of the tape-shaped prepreg of Comparative Example 1.
  • FIG. 7A is a plan photograph of the tape-shaped prepreg of Example 1.
  • FIG. 7B is a plan view of the tape-shaped prepreg of Comparative Example 1.
  • the tape-shaped prepreg 1 shown in FIGS. 1 and 2 includes a plurality of fibers 2 oriented in one direction and a binder 3 impregnated in the plurality of fibers 2.
  • the tape-shaped prepreg 1 may further include other optional components as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • the tape-shaped prepreg 1 has an average thickness of 50 ⁇ m or more and 150 ⁇ m or less, a content ratio of the plurality of fibers of 30% by volume to 60% by volume, and a cross section in a direction perpendicular to the orientation direction of the plurality of fibers.
  • the fractal dimension D of the coefficient of variation Cv (n) obtained from the fiber area ratio a of each region equally divided vertically and horizontally (n is an integer of 2 or more) is 0.4 or more and 1.5 or less
  • the orientation degree P represented by the following formula (1) is 0.8 or more and less than 1.0. .
  • the tape-shaped prepreg has an average thickness in the above-mentioned range and is excellent in workability while maintaining the content of a plurality of fibers by being appropriately thin. Moreover, the said tape-shaped prepreg can increase content of a some fiber, maintaining the dispersion degree and orientation degree of the some fiber mentioned later because the content rate of a some fiber is the said range. Further, the tape-shaped prepreg has a relatively high fractal dimension D calculated based on the cross-sectional image in the above range. Here, the fractal dimension D indicates that the larger the value, the better the dispersibility of the plurality of fibers, that is, the plurality of fibers are more uniformly dispersed in the binder.
  • the tape-shaped prepreg is excellent in mechanical properties and quality uniformity. Further, the tape-shaped prepreg has a relatively high degree of orientation of the plurality of fibers in the above range. This degree of orientation indicates that the larger the numerical value, the better the orientation of the plurality of fibers, that is, the higher the alignment direction of the plurality of fibers. For this reason, the said tape-shaped prepreg is excellent also in the mechanical property and the uniformity of quality from this point.
  • the tape-shaped prepreg has an average thickness, a content ratio of a plurality of fibers, a degree of dispersion, and a degree of orientation within the above ranges, so that all of the workability and the uniformity of mechanical properties and quality of the fiber-reinforced molded body are all obtained. Is excellent in balance.
  • binder includes a matrix that disperses fibers.
  • the “average thickness” refers to a value measured according to JIS-K7130: 1999 “Plastics—Film and Sheet—Thickness Measurement Method”.
  • Fiber orientation direction means the average orientation angle of the fibers contained in the region with respect to the longitudinal direction of the tape-shaped prepreg when a square region (for example, 500 ⁇ m ⁇ 500 ⁇ m) of one surface of the tape-shaped prepreg is observed with a microscope.
  • the direction indicated by The “cross-sectional image perpendicular to the fiber orientation direction” refers to a cross-sectional image in which the fiber orientation direction is a normal direction.
  • the “cross-sectional image in the fiber orientation direction” refers to a cross-sectional image taken from a direction orthogonal to the fiber orientation direction. That is, the “cross-sectional image in the fiber orientation direction” includes, for example, a cross-sectional image parallel to the main surface of the tape-shaped prepreg.
  • the “cross-sectional image” includes a slice image obtained by CT or the like.
  • the lower limit of the average thickness of the tape-shaped prepreg 1 is 50 ⁇ m, preferably 55 ⁇ m, and more preferably 62 ⁇ m.
  • the upper limit of the average thickness of the tape-shaped prepreg 1 is 150 ⁇ m, preferably 130 ⁇ m, more preferably 90 ⁇ m, and further preferably 70 ⁇ m.
  • the average thickness of the tape-shaped prepreg 1 is smaller than the above lower limit, the tape-shaped prepreg 1 may be easily broken during processing.
  • the average thickness of the tape-shaped prepreg 1 exceeds the above upper limit, the workability may be deteriorated due to insufficient flexibility.
  • the “average thickness” is the length of the tape-shaped prepreg 1 in the thickness direction.
  • the thickness of the tape-shaped prepreg 1 may be the length in the direction perpendicular to the orientation direction and the width direction of the plurality of fibers 2.
  • the average width of the tape-shaped prepreg 1 is not particularly limited, and can be appropriately changed according to the application.
  • the lower limit of the average width of the tape-shaped prepreg 1 is, for example, 1 cm.
  • the upper limit of the average width of the tape-shaped prepreg 1 is, for example, 50 cm.
  • the width is the length of the tape-shaped prepreg 1 in the width direction.
  • the width includes the length of the tape-shaped prepreg 1 in the direction perpendicular to the orientation direction and the thickness direction of the plurality of fibers 2. More specifically, the width of the tape-shaped prepreg 1 Among the lengths in the direction perpendicular to the orientation direction of the fibers 2, the longest length and the like can be mentioned.
  • the lower limit of the arithmetic average roughness (Ra) of the tape-shaped prepreg 1 is preferably 2 ⁇ m, more preferably 3.5 ⁇ m, and even more preferably 4 ⁇ m.
  • the upper limit of the arithmetic average roughness (Ra) is preferably 8 ⁇ m, more preferably 6 ⁇ m, and even more preferably 4.5 ⁇ m.
  • the arithmetic average roughness (Ra) here is the arithmetic average roughness of the surface of the tape-shaped prepreg 1. That is, the arithmetic average roughness of the surface of the tape-shaped prepreg 1 in the direction perpendicular to the orientation direction of the plurality of fibers 2, for example, the arithmetic average roughness of the main surface of the tape-shaped prepreg 1. .
  • arithmetic mean roughness means JIS-B0651: 2001 “Product Geometrical Specification (GPS) —Surface Properties: Contour Curve Method—Characteristic Surface Roughness Measuring Machine Characteristics” The arithmetic average value of the surface roughness is calculated with an evaluation length of 2.5 mm and a cutoff value of 0.8 mm.
  • the plurality of fibers 2 are oriented in one direction to improve the mechanical properties of the fiber-reinforced molded body.
  • the orientation direction of the plurality of fibers 2 is preferably the same as the longitudinal direction of the tape-shaped prepreg 1.
  • the plurality of fibers 2 include those mainly composed of glass fiber, carbon fiber, organic fiber, metal fiber, ceramic fiber, natural dietary fiber, and the like.
  • the plurality of fibers 2 those mainly composed of glass fibers, carbon fibers, organic fibers, metal fibers and combinations thereof are preferable.
  • Examples of the carbon fiber include polyacrylonitrile (PAN) -based carbon fiber, petroleum pitch-based carbon fiber, coal pitch-based carbon fiber, rayon-based carbon fiber, and lignin-based carbon fiber.
  • PAN polyacrylonitrile
  • organic fibers examples include fibers formed from heterocyclic ring-containing polymers such as polybenzothiazole and polybenzoxazole, aramid fibers, and polyethylene terephthalate fibers.
  • Examples of the main component of the metal fiber include copper, iron, stainless steel, aluminum, nickel, silver, and alloys thereof.
  • the plurality of fibers 2 may be subjected to a surface treatment.
  • the surface treatment include coupling treatment, oxidation treatment, ozone treatment, plasma treatment, corona treatment, and blast treatment.
  • the lower limit of the degree of dispersion of the plurality of fibers 2 is 0.4, preferably 0.5, more preferably 0.6, and even more preferably 0.75.
  • the upper limit of the degree of dispersion of the plurality of fibers 2 is 1.5, preferably 1.3, preferably 1.0, and more preferably 0.85.
  • the degree of dispersion of the plurality of fibers 2 is smaller than the lower limit, the mechanical properties and quality uniformity of the fiber reinforced molded article may be insufficient.
  • the degree of dispersion of the plurality of fibers 2 exceeds the above upper limit, the balance between the increase in cost and the improvement in the mechanical properties and quality uniformity of the fiber-reinforced molded product may be deteriorated.
  • the degree of dispersion of the plurality of fibers 2 refers to a value calculated by the following procedure.
  • the above procedure will be described with reference to FIGS. 3A to 3C as schematic diagrams.
  • the tape-shaped prepreg 1 is cut in a direction perpendicular to the orientation direction of the plurality of fibers 2, and a cross-sectional image is taken with a microscope (for example, an optical microscope “BX51” manufactured by Olympus) (FIG. 3A). If necessary, this cross-sectional image may be binarized by image processing software (for example, “SigmaScan Pro” manufactured by Hulinks) so that the plurality of fibers 2 are white and the binder 3 is black.
  • image processing software for example, “SigmaScan Pro” manufactured by Hulinks
  • the area ratio a of the plurality of fibers 2 is measured in the region.
  • Calculating the coefficient of variation Cv (n) by dividing the average value a AVG area ratio a of the respective regions by the standard deviation sigma a. Then, 1 / n is plotted on the X-axis and the coefficient of variation Cv (n) is log-logged on the Y-axis, and the slope of the approximate straight line is obtained by the least square method (FIG. 3C).
  • the fractal dimension D which is a value obtained by multiplying the inclination by ⁇ 1, is defined as the degree of dispersion of the plurality of fibers 2.
  • the lower limit of the number of plots in the plot is, for example, 5.
  • the upper limit of the number of plots in the plot is, for example, 10.
  • the lower limit of n is 5, for example.
  • the upper limit of n is 100, for example.
  • the lower limit of the orientation degree P of the plurality of fibers 2 is 0.8, preferably 0.85, and more preferably 0.9.
  • the orientation degree P of the plurality of fibers 2 is less than 1.0.
  • the upper limit of the orientation degree P of the plurality of fibers 2 is preferably 0.99, more preferably 0.96, and still more preferably 0.95. If the orientation degree P of the plurality of fibers 2 is smaller than the lower limit, the mechanical properties and quality uniformity of the fiber reinforced molded product may be insufficient. Conversely, when the degree of orientation P of the plurality of fibers 2 exceeds the upper limit, there is a risk that the balance between the increase in cost and the improvement in the mechanical properties and quality uniformity of the fiber-reinforced molded product may deteriorate.
  • the orientation degree P of the plurality of fibers 2 refers to a value calculated by the following procedure.
  • the above procedure will be described with reference to FIGS. 4A to 4D.
  • a slice image is taken (FIG. 4A).
  • a photographing method a method of photographing from a direction orthogonal to the surface direction of the tape-shaped prepreg 1 is preferable.
  • this cross-sectional image may be binarized by image processing so that the low density portion is white and the high density portion is black as necessary (FIG. 4B).
  • a two-dimensional power spectrum image is obtained by Fourier transform on the square region (for example, 1.0 mm square) of the cross-sectional image (FIG. 4C).
  • An angle distribution diagram of average amplitude is obtained from this power spectrum image, an approximate ellipse is drawn (FIG. 4D), and the major axis (d1 in FIG. 4D) and minor axis (d2 in FIG. 4D) of the approximate ellipse are measured.
  • the degree of orientation P is calculated from equation (1).
  • the orientation degree P is preferably an average value of values measured using a plurality of (for example, three) cross-sectional images.
  • the plurality of cross-sectional images may have different distances from one surface of the tape-shaped prepreg 1.
  • the distance is preferably constant (for example, the distance from one surface of the tape-shaped prepreg is 5%, 50%, and 95% of the average thickness, respectively).
  • the average fiber length of the plurality of fibers 2 is not particularly limited, and can be appropriately changed according to the application. However, the average fiber length of the plurality of fibers 2 is limited to the continuous fiber length of one bobbin of the plurality of available fibers 2. The average length of the tape-shaped prepreg 1 is substantially the same as the average fiber length of the plurality of fibers 2.
  • the average fineness of the plurality of fibers 2 is not particularly limited, and can be appropriately changed according to the fineness of the plurality of commercially available fibers and the average thickness and average width of the tape-shaped prepreg.
  • the specific average fineness when the plurality of fibers 2 are carbon fibers is, for example, 800 g / 1,000 m or more and 3,200 g / 1,000 m or less.
  • the specific average fineness when the plurality of fibers 2 are glass fibers is, for example, 1,000 g / 1,000 m or more and 5,000 g / m or less, and more specifically 1,200 g / 1,000 m, 2,400 g / 1,000 m, 4,800 g / 1,000 m and the like.
  • the “average fineness” refers to the average value of the positive fineness measured according to the B method (simple method) described in JIS-L1013: 2010 “Testing method for chemical fiber filament yarn”. Note that 1 g / 1,000 m corresponds to 1 tex.
  • the lower limit of the content of the plurality of fibers 2 is 30% by volume, preferably 35% by volume, and more preferably 40% by volume.
  • an upper limit of the content rate of the some fiber 2 it is 60 volume%, 55 volume% is preferable and 50 volume% is more preferable.
  • the content rate of the some fiber 2 is smaller than the said minimum, there exists a possibility of the fall of the mechanical characteristic of a fiber reinforced molded object.
  • the content rate of the some fiber 2 exceeds the said upper limit, there exists a possibility that adjustment to the said range of the dispersion degree and orientation degree of the some fiber 2 may become difficult.
  • the “content ratio of multiple fibers” refers to the mass content ratio of multiple fibers measured in accordance with JIS-K7075: 1991 “Test method for fiber content and void ratio of carbon fiber reinforced plastic” divided by density. The volume content calculated by doing this.
  • the binder 3 impregnates the plurality of fibers 2 and bonds the plurality of fibers 2 together.
  • the binder 3 may function as a matrix in which the plurality of fibers 2 are dispersed.
  • the binder 3 usually contains a thermoplastic resin as a main component and may contain other optional components as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • curing agent, etc. are mentioned, for example.
  • the “main component” is a component having the highest content, for example, a component having a content of 50% by mass or more.
  • thermoplastic resin examples include polyethylene such as high density polyethylene, low density polyethylene and linear low density polyethylene, polyamide such as nylon 6 and nylon 66, polypropylene, acrylonitrile-butadiene-styrene copolymer (ABS), polyacetal, Examples include polycarbonate, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyetherimide, polystyrene, polyethersulfone, polyphenylene sulfide, polyetherketone, polyetheretherketone and the like.
  • thermoplastic resin polypropylene, polyamide, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyacetal, polycarbonate, and combinations thereof are preferable.
  • the lower limit of the content of the thermoplastic resin in the binder 3 is preferably 60% by mass, more preferably 75% by mass, still more preferably 90% by mass, and particularly preferably 99% by mass.
  • content of a thermoplastic resin is smaller than the said minimum, there exists a possibility that the workability of the said tape-shaped prepreg 1 may fall.
  • thermosetting resin examples include unsaturated polyester, vinyl ester resin, epoxy resin, benzoxazine resin, phenol resin, urea resin, melamine resin, and polyimide.
  • these thermosetting resins are uncured thermosetting resins in which a three-dimensional cross-linked structure is not normally formed by a curing process.
  • the binder 3 contains a thermosetting resin, it is good to further contain the hardening
  • the content rate of binder 3 As a minimum of the content rate of binder 3, 40 volume% is preferred, 45 volume% is more preferred, and 50 volume% is still more preferred. On the other hand, as an upper limit of the content rate of the binder 3, 70 volume% is preferable, 65 volume% is more preferable, and 60 volume% is further more preferable. When the content rate of the binder 3 is smaller than the said minimum, there exists a possibility that manufacture of the said tape-shaped prepreg 1 may become difficult. On the contrary, when the content rate of the binder 3 exceeds the said upper limit, there exists a possibility that content of the some fiber 2 may become inadequate.
  • optional components that the tape-shaped prepreg 1 may include include inorganic fillers such as silica, alumina, magnesium hydroxide, aluminum hydroxide, zinc borate, and antimony oxide, acrylic rubber fine particles, silicon powder, and nylon powder.
  • inorganic fillers such as silica, alumina, magnesium hydroxide, aluminum hydroxide, zinc borate, and antimony oxide, acrylic rubber fine particles, silicon powder, and nylon powder.
  • An organic filler etc. are mentioned.
  • Method for producing tape-shaped prepreg for example, a step of impregnating a plurality of fibers 2 with a melted binder 3 (impregnation step) and a step of passing a plurality of fibers 2 impregnated with the binder 3 through a nozzle (nozzles) And a method (drawing method) including a passing step) and a step of cooling the plurality of fibers 2 that have passed through the nozzle (cooling step). It is preferable that the manufacturing method of the said tape-shaped prepreg 1 is further equipped with the process (opening process) of opening a fiber bundle.
  • the fiber bundle is opened.
  • the opened fiber bundle is used as a plurality of fibers 2 in an impregnation step described later.
  • a method of opening a fiber bundle for example, a method of bringing a rotating surface of a circular opening roller having a circular cross section that rotates about a center into contact with a fiber bundle that travels while tension is applied by winding with a motor or the like.
  • Etc. the fiber bundle is opened into a plurality of fibers 2 by contact with the rotation surface of the opening roller.
  • a guide bar having a circular cross section that does not rotate around the center may be used.
  • the fiber bundle is a bundle of the plurality of fibers 2 shown in FIGS.
  • the number of fibers contained in the fiber bundle can be appropriately changed depending on the type of fiber bundle.
  • the number of fibers contained in the fiber bundle is, for example, 10,000 or more and 50,000 or less, and specifically, for example, 12,000 (12K ), 24,000 (24K), 48,000 (48K), and the like.
  • only one fiber bundle may be used, or two or more fiber bundles may be used.
  • the fiber opening may be performed by preheating the fiber bundle in advance.
  • the sizing agent adhering to the fiber bundle can be softened, and as a result, the efficiency of the opening process and the impregnation process described later can be improved.
  • a sizing agent adheres to a fiber bundle in order to make the some fiber 2 converge and to make it easy to handle.
  • the method for preheating the fiber bundle is not particularly limited, and examples thereof include a method using a conventionally known preheater.
  • the lower limit of the preheating temperature is, for example, 80 ° C.
  • the upper limit of the preheating temperature is 200 ° C., for example.
  • the upper limit of the total number of the opening rollers and guide bars is preferably 8, and more preferably 6.
  • the total number of the opening rollers and guide bars is smaller than the lower limit, the opening of the fiber bundle becomes insufficient, and the plurality of fibers 2 are biased toward the center in the width direction of the tape-shaped prepreg 1 so that the degree of dispersion and the degree of orientation are reduced. May decrease.
  • the fiber bundle is excessively opened, and a plurality of fibers 2 are dispersed by being biased to both ends in the width direction of the tape-shaped prepreg 1 at the time of molding.
  • the degree of orientation and the degree of orientation may be reduced. Further, there is a risk of the fiber bundle breaking due to an increase in the tension applied to the fiber bundle.
  • the lower limit of the tension applied to the fiber bundle is, for example, 250 g.
  • the upper limit of the tension applied to the fiber bundle is, for example, 350 g.
  • the tension applied to the fiber bundle is smaller than the lower limit, the dispersity and orientation degree of the plurality of fibers 2 of the tape-shaped prepreg 1 may be lowered.
  • the tension applied to the fiber bundle exceeds the upper limit, there is a risk of the fiber bundle breaking.
  • the tension applied to the fiber bundle is kept substantially constant.
  • Examples of a method of keeping the tension applied to the fiber bundle substantially constant include a method of adjusting the tension applied to the fiber bundle by a dancer roll. By maintaining the tension applied to the fiber bundle substantially constant, the degree of dispersion and orientation of the tape-shaped prepreg 1 can be increased.
  • the lower limit of the traveling speed of the fiber bundle is, for example, 2.5 m / min.
  • the upper limit of the traveling speed of the fiber bundle is, for example, 5.0 m / min.
  • the traveling speed of the fiber bundle is smaller than the lower limit, the productivity of the tape-shaped prepreg 1 may be reduced.
  • the traveling speed of the fiber bundle exceeds the above upper limit, the dispersity and orientation degree of the plurality of fibers 2 of the tape-shaped prepreg 1 may be reduced.
  • the plurality of fibers 2 are impregnated with the molten binder 3.
  • the plurality of fibers 2 include those obtained by opening a fiber bundle.
  • a method for impregnating a plurality of fibers 2 with a melted binder 3 for example, a method of running a plurality of fibers 2 while applying tension by winding with a motor and passing the melted binder 3 through a storage container. Etc. Thereby, the molten binder 3 is impregnated between the plurality of fibers 2.
  • the impregnation step may be performed simultaneously with the opening step. That is, it is preferable to dispose the above-described fiber opening roller and guide bar in a storage container for the melted binder 3 and impregnate the melted binder 3 while opening the fiber bundle.
  • the lower limit of the temperature in the storage container of the melted binder 3 is, for example, 200 ° C.
  • the upper limit of the temperature in the storage container of the molten binder 3 is, for example, 300 ° C.
  • the lower limit of the MFR (melt flow rate) of the melted binder 3 is preferably 25 g / 10 minutes, and more preferably 50 g / 10 minutes.
  • the upper limit of the MFR of the melted binder 3 is preferably 150 g / 10 minutes, and more preferably 120 g / 10 minutes.
  • MFR of molten binder 3 is JIS-K7210-1: 2014 "Plastics-Determination of melt mass flow rate (MFR) and melt volume flow rate (MVR) of thermoplastics-Part 1: Standard The value measured according to "Test method”.
  • the nozzle passing step In the nozzle passing step, the plurality of fibers 2 impregnated with the binder 3 are passed through the nozzle.
  • a method of passing the plurality of fibers 2 impregnated with the binder 3 through the nozzle a method of causing the plurality of fibers 2 impregnated with the binder 3 to run while applying tension by winding with a motor or the like and passing it through the nozzle.
  • the traveling speed and applied tension are usually the same as in the fiber opening process.
  • the plurality of fibers 2 and the binder 3 impregnated in the plurality of fibers 2 are formed into a tape shape in the nozzle passing step.
  • the lower limit of the nozzle temperature is, for example, 200 ° C.
  • the upper limit of the nozzle temperature is, for example, 300 ° C.
  • the nozzle may have a rectangular slit in the opening.
  • the average length of the rectangular slit in the longitudinal direction can be made substantially the same as the average width of the tape-shaped prepreg 1 described above.
  • the average length of the rectangular slit in the short direction can be made substantially the same as the average thickness of the tape-shaped prepreg 1 described above.
  • the average width and average thickness of the tape-shaped prepreg 1 can be adjusted by adjusting the average length of the rectangular slit in the longitudinal direction and the short direction.
  • the cooling step cools the plurality of fibers 2 that have passed through the nozzle.
  • the purpose of the cooling step is to rapidly cool and solidify the binder 3 before the opened fibers 2 are aggregated.
  • the tape-like prepreg 1 is completed by the cooling step.
  • a method for cooling the plurality of fibers 2 that have passed through the nozzle for example, a cooling roller that has cooled the surface, and a plurality of fibers 2 that have passed through the nozzle that travel while being tensioned by winding by a motor, etc. And the like.
  • the traveling speed and applied tension are usually the same as in the fiber opening process.
  • Examples of a method for cooling the surface of the cooling roller include a method of supplying cooling water.
  • the cooling step uses two cooling rollers from the viewpoint of preventing warping of the tape-shaped prepreg 1, one cooling roller is brought into contact with the surface of the fiber bundle that has passed through the nozzle, and the other cooling roller is It is preferable to contact the back surface of the fiber bundle that has passed through the nozzle.
  • the cooling step may use three or more cooling rollers.
  • the fiber bundle that has passed through the nozzle downstream of the cooling roller may be further cooled by water cooling or air cooling.
  • the lower limit of the surface temperature of the cooling roller is, for example, 15 ° C.
  • the upper limit of the surface temperature of the cooling roller is, for example, 30 ° C.
  • the surface of the plurality of fibers 2 impregnated with the binder 3 is relatively smooth immediately after passing through the nozzle, but the surface gradually becomes rough due to the flow of the molten binder 3 and the like as time passes. Therefore, by adjusting the time until the plurality of fibers 2 that have passed through the nozzle contact the cooling roller, the surface temperature of the cooling roller, the number of cooling rollers, and the contact area between the plurality of fibers 2 that have passed through the nozzle and the cooling roller, The arithmetic average surface roughness (Ra) of the tape-shaped prepreg 1 can be adjusted to a desired range.
  • the time required for the plurality of fibers 2 that have passed through the nozzle to contact the cooling roller is the distance between the tip of the nozzle and the position at which the plurality of fibers impregnated with the binder 3 contacts the cooling roller (hereinafter, “ It can also be adjusted by “the distance between the tip of the nozzle and the cooling roller”.
  • the lower limit of the distance is preferably 5 mm, and more preferably 8 mm.
  • the upper limit of the distance is preferably 20 mm, and more preferably 12 mm. When the distance is less than the lower limit or exceeds the upper limit, it may be difficult to adjust the arithmetic average surface roughness (Ra) of the tape-shaped prepreg 1 to a desired range.
  • the tape-shaped prepreg 1 has a moderately thin average thickness, a moderately high content of the plurality of fibers 2, and a moderately high degree of dispersion and orientation of the plurality of fibers 2.
  • the mechanical properties and quality uniformity of the molded product are all well balanced.
  • the fiber-reinforced molded body includes the tape-shaped prepreg 1. Moreover, the said fiber reinforced molded object may consist of the said tape-shaped prepreg 1, and may be provided with the said several tape-shaped prepreg 1.
  • FIG. Examples of the fiber-reinforced molded body include a laminate in which a plurality of the tape-shaped prepregs 1 are stacked. That is, the fiber-reinforced molded body is a composite of the tape-shaped prepreg 1.
  • the shape of the said fiber reinforced molded object is not specifically limited, For example, plate shape, a cylinder shape, etc. are mentioned.
  • the plate-like fiber-reinforced molded body can be suitably used for, for example, exteriors of automobiles, aircrafts, and the like.
  • the said cylindrical fiber reinforced molded object can be used suitably for structural members, such as sports goods, such as a golf shaft and a fishing rod, a tank, and piping, etc., for example.
  • a laminated body is formed by the process (cutting process) of cut
  • a method (laminate press method) including a step of performing (laminate forming step) and a step of heating and pressurizing the laminate (heat pressurizing step).
  • the tape-shaped prepreg 1 is cut into a desired size.
  • a method of cutting the tape-shaped prepreg 1 into a desired size include a method of cutting in a direction perpendicular to and / or parallel to the orientation direction of the plurality of fibers 2 using a cutter, a scissors or the like.
  • the laminated body forming step forms a laminated body by laminating the cut tape-shaped prepregs 1.
  • a method for forming this laminate include a method of sequentially laminating the cut tape-shaped prepreg 1 on the upper side of the base material.
  • the lower limit of the number of layers of the laminate is, for example, 4.
  • the upper limit of the number of layers of the laminate is, for example, 100.
  • at least a part of the layered body may be a layer other than the tape-shaped prepreg 1.
  • the layer etc. which have a metal, resin, etc. as a main component are mentioned, for example.
  • lamination is preferably performed so that the orientation direction of the plurality of fibers 2 of the tape-shaped prepreg 1 is pseudo-isotropic. That is, when the orientation direction of the plurality of fibers 2 in a certain layer is 0 °, the orientation direction of the plurality of fibers 2 in the layer laminated adjacent to the certain layer is 180 ° / m (m is the total number of layers). It is good to laminate so that it may incline.
  • heating and pressing process In the heating and pressing step, the laminate is heated and pressurized. By heating and pressing, the binder contained in each prepreg constituting the laminate is melted, and the laminated prepregs are combined.
  • the method for heating and pressing the laminate is not particularly limited, and examples thereof include conventionally known methods such as a press molding method, an autoclave molding method, a bagging molding method, a wrapping tape method, and an internal pressure molding method.
  • As said heating temperature it is 150 to 250 degreeC, for example.
  • pressurization pressure it is 3 MPa or more and 8 MPa or less, for example.
  • the heating and pressing time is, for example, 1 minute or more and 15 minutes or less.
  • Method for producing tubular fiber-reinforced molded article As a manufacturing method of the said cylindrical fiber reinforced molded object, the process (winding process) of winding the said tape-shaped prepreg 1 to a support body, and the process of heating and pressurizing the said tape-shaped prepreg 1 wound (for example) (Heating and pressing step) and the like (filament winding method) and the like. Since the heating and pressurizing step is the same as the method for manufacturing the plate-like fiber-reinforced molded body, description thereof is omitted.
  • the tape-shaped prepreg 1 is wound around a support.
  • Examples of the method for winding the tape-shaped prepreg 1 on the support include spiral winding and parallel winding.
  • the support is not particularly limited, and examples thereof include a columnar or cylindrical support mainly composed of metal, resin, or the like.
  • the manufacturing method of the said cylindrical fiber reinforced molded object may isolate
  • the said support body is structures, such as a tank and piping, you may use as a reinforcing material which does not isolate
  • the fiber-reinforced molded body is manufactured by laminating the tape-shaped prepreg 1, it is excellent in mechanical properties and quality uniformity.
  • the tape-shaped prepreg may have another layer such as an adhesive layer laminated on one side.
  • the main component of the plurality of fibers is a conductive fiber such as carbon fiber or metal fiber
  • the tape-shaped prepreg has conductivity in the orientation direction of the plurality of fibers, but in other directions. Since has no conductivity, it can be used for forming an anisotropic conductive layer.
  • One aspect of the present invention is a tape-shaped prepreg comprising a plurality of fibers oriented in one direction and a binder impregnated in the plurality of fibers, wherein the average thickness is 50 ⁇ m or more and 150 ⁇ m or less, and the plurality of fibers
  • the fiber area ratio a of each region divided into n (n is an integer of 2 or more) equally based on a cross-sectional image in the direction perpendicular to the orientation direction of the plurality of fibers.
  • the tape-shaped prepreg is excellent in balance between processability and mechanical properties and quality uniformity of the fiber-reinforced molded product.
  • the plurality of fibers preferably include glass fiber, carbon fiber, organic fiber, metal fiber, or a combination thereof as a main component.
  • These fibers have an excellent balance between flexibility and strength. Therefore, when the plurality of fibers are mainly composed of glass fibers, carbon fibers, organic fibers, metal fibers, or a combination thereof, workability can be further improved, and the degree of dispersion and orientation of the plurality of fibers can be further increased. Therefore, the mechanical properties and quality uniformity of the fiber reinforced molded product can be further improved.
  • the main component of the binder is preferably a thermoplastic resin.
  • thermoplastic resin can be easily melted and molded by heating, the workability can be further improved when the binder contains the above-mentioned thermoplastic resin as a main component.
  • the arithmetic average roughness Ra is preferably 2 ⁇ m or more and 8 ⁇ m or less.
  • another aspect of the present invention is a fiber-reinforced molded body provided with the tape-shaped prepreg.
  • the fiber-reinforced molded body is manufactured by laminating the tape-shaped prepreg, it has excellent mechanical characteristics and quality uniformity.
  • the tape-shaped prepreg can form a fiber-reinforced molded article having excellent mechanical properties and quality uniformity, and is excellent in workability. Moreover, the said fiber reinforced molded object is excellent in the uniformity of a mechanical characteristic and quality.
  • Carbon fiber (CF): Toray's trading card yarn “T-700SC” (12K) Glass fiber (GF): Nittobo direct roving "RS240 QR483" (2,400 tex) Polypropylene (PP): Prime Polymer “Prime Polypro” (MFR 30 g / 10 min) and Sanyo Chemical Co., Ltd. maleic anhydride-modified polypropylene “Yumex 1010” as a fiber / resin interface adhesive, mass ratio 95: 5 Dry blended with
  • ⁇ Method for measuring properties of tape-shaped prepreg> [Arithmetic mean roughness (Ra)]
  • the arithmetic average roughness (Ra) of the tape-shaped prepreg was calculated based on JIS-B0651: 2001, with an evaluation length of 2.5 mm and a cutoff value of 0.8 mm.
  • the arithmetic average roughness (Ra) here indicates the roughness of the main surface of the tape-shaped prepreg.
  • the measurement data of Example 1 is shown in FIG. 5A, and the measurement data of Comparative Example 1 is shown in FIG. 5B.
  • the fractal dimension D of the tape-shaped prepreg was measured by the method described in the embodiment of the present invention.
  • 6A and 6B show cross-sectional images obtained by cutting the tape-shaped prepregs of Example 1 and Comparative Example 2 in a direction perpendicular to the orientation direction of the plurality of fibers and taking images with a microscope, respectively.
  • the fractal dimension D was determined from the square area (75 ⁇ m square) of the cross-sectional image.
  • the degree of orientation P of the tape-shaped prepreg was measured by the following method. That is, first, a cross-sectional image in the orientation direction of a plurality of fibers of the tape-shaped prepreg was taken from a direction orthogonal to the surface direction of the tape-shaped prepreg 1. Next, this cross-sectional image was binarized by image processing so that the low density portion was white and the high density portion was black. Thereafter, a two-dimensional power spectrum image was obtained by Fourier transform on the square region (75 ⁇ m square) of the cross-sectional image. An angle distribution diagram of average amplitude was obtained from this power spectrum image, the approximate ellipse was drawn, the major axis and minor axis of the approximate ellipse were measured, and the orientation degree P was calculated by the following equation (1).
  • [Appearance of tape-shaped prepreg] 7A and 7B show planar photographs of the tape-shaped prepregs of Example 1 and Comparative Example 1.
  • FIG. The tape-shaped prepreg of Example 1 had a uniform appearance because the fractal dimension D was 0.4 or more and 1.5 or less and the orientation degree P was 0.8 or more and less than 1.0.
  • the fractal dimension D was out of the above range, streaks were confirmed on the surface of the tape-shaped prepreg of Comparative Example 1.
  • This fiber reinforced resin molded article was used as a test piece, and a three-point bending test was performed in accordance with JIS-K7074: 1988 “Bending test method of carbon fiber reinforced plastic” to measure the bending strength and bending elastic modulus of each test piece. .
  • the conditions for the three-point bending test are shown below.
  • the three-point bending test was performed at five points for each test piece, and the average value and standard deviation were calculated.
  • Bending strength [MPa] and bending elastic modulus [GPa] indicate that the larger the numerical value, the better the mechanical properties, and the smaller the standard deviation, the better the quality uniformity.
  • the bending strength is determined to be “A (good)” when the average value is 330 MPa or more and the standard deviation is 20.0 or less, and “B (not good)” otherwise.
  • the flexural modulus [GPa] is “A (good)” when the average value is 25 MPa or more and the standard deviation is 4.0 or less, and “B (not good)” otherwise. Is determined.
  • Table 1 The evaluation results are shown in Table 1.
  • the tape-shaped prepregs of Examples 1 to 5 having a fractal dimension D of 0.4 or more and 1.5 or less and an orientation degree P of 0.8 or more and less than 1.0 are prepared.
  • the test piece had good bending strength and flexural modulus.
  • the test pieces prepared from the tape-shaped prepregs of Comparative Examples 1 to 4 in which either the fractal dimension D or the orientation degree P is out of the above range were not good in either bending strength or bending elastic modulus. From this, it is judged that the said tape-shaped prepreg can form the fiber reinforced molded object which is excellent in the mechanical characteristics and the uniformity of quality by making the fractal dimension D and the orientation degree P into the said range.
  • the said tape-shaped prepreg is 50 micrometers or more and 150 micrometers or less in average thickness, it is judged that it is excellent also in workability.
  • the tape-shaped prepreg of the example has an arithmetic average roughness (Ra) of 2 ⁇ m or more and 8 ⁇ m or less, air is likely to escape from the layers at the time of laminating press or filament winding, and thus it is judged to be excellent in workability.
  • production of the bubble of a fiber reinforced molded object can be suppressed, it is judged that it is excellent with a mechanical characteristic and quality uniformity.
  • the tape-shaped prepreg can form a fiber-reinforced molded article having excellent mechanical properties and quality uniformity, and is excellent in workability. Moreover, the said fiber reinforced molded object is excellent in the uniformity of a mechanical characteristic and quality.

Abstract

本発明の一局面は、一方向に配向する複数の繊維と、これらの複数の繊維に含浸されたバインダーとを備えるテープ状プリプレグであって、平均厚さが５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、上記複数の繊維の含有率が３０体積％以上６０体積％以下であり、上記複数の繊維の配向方向と垂直方向の断面画像に基づき、縦横にｎ（ｎは２以上の整数）等分した各領域の繊維面積率ａから求められる変動係数Ｃｖ（ｎ）のフラクタル次元Ｄが０．４以上１．５以下であり、かつ、上記複数の繊維の配向方向の断面画像に対するフーリエ変換により得られるパワースペクトル画像の近似楕円に基づき、下記式（１）で表される配向度Ｐが０．８以上１．０未満であることを特徴とするテープ状プリプレグである。　配向度Ｐ＝１－（近似楕円の短径／長径）・・・・（１）

Description

テープ状プリプレグ及び繊維強化成形体
　本発明は、テープ状プリプレグ及び繊維強化成形体に関する。　
　一方向に配向する複数の繊維と、これらの複数の繊維に含浸されたバインダーとを備えるテープ状プリプレグは、繊維強化成形体を製造するための中間材料として用いられる。このテープ状プリプレグは、積層プレス法やフィラメントワインディング法等によって、繊維強化成形体を成形することができる。このような繊維強化成形体を製造するために用いられるテープ状プリプレグには、機械的特性及び品質の均一性に優れる繊維強化成形体を形成できることだけではなく、繊維強化成形体を製造するとき等における加工性に優れることが要求される。
　テープ状プリプレグの加工性を向上させる方法としては、例えば、平均厚さを低減させることで柔軟性を向上させる方法がある。また、テープ状プリプレグにより形成される繊維強化成形体の機械的特性及び品質の均一性を向上させる方法としては、例えば、複数の繊維の含有量を増加させる方法、及び複数の繊維の分散度及び配向度を高める方法等がある。
　しかしながら、テープ状プリプレグの平均厚さを低減させると、それに伴って、複数の繊維の含有量も低下する。また、複数の繊維の含有量を増加させるために、複数の繊維の含有率を増加させる場合、バインダー含浸時の繊維の凝集や成形時のダイとの擦れ等による毛羽立ちの発生等に起因して、複数の繊維の分散度及び配向度が低下しやすくなる。このように、テープ状プリプレグは、平均厚さの低減と、複数の繊維の分散度、配向度及び含有率の増加とを同時に行いにくいため、これらの調整のみでは、上述の要求を全て満たすことは困難である。
　そこで、上述の要求を満たすこと等を検討した別のテープ状プリプレグとしては、例えば、強化繊維シートに熱可塑性樹脂を含浸したテープ状プリプレグにおいて、断面形状が実質的に平行四辺形であり、かつ、上下の表面が実質的に平面であるテープ状プリプレグが提案されている（特許文献１参照）。
　また、強化繊維を熱可塑性樹脂で含浸して得られるテープ状プリプレグであって、強化繊維モノフィラメントの伸長弾性率、強化繊維物フィラメントの断面積、テープ状プリプレグ中の強化繊維モノフィラメントの本数、及びテープ状成形材料の平均厚さと空隙率とを所定の範囲とすることを特徴とするテープ状プリプレグが提案されている（特許文献２参照）。
　さらに、２５０℃の溶融粘度が１～１００Ｐａ・ｓのポリカーボネート樹脂、及び一方向に引き揃えられた炭素繊維からなる炭素繊維強化ポリカーボネート系テープ状プリプレグが提案されている（特許文献３参照）。
　しかし、上記従来のテープ状プリプレグであっても、加工性に優れ、機械的特性及び品質の均一性の全ての要求を満たす繊維強化成形体を形成できるという要求を満たすことは困難であった。
特開２０００－３５５６２９号公報 特開平６－１４３２７３号公報 特開２０１４－９１８２５号公報
　本発明は、上述のような事情に基づいてなされたものであり、機械的特性及び品質の均一性に優れる繊維強化成形体を形成でき、かつ、加工性に優れるテープ状プリプレグを提供することを目的とする。
　本発明の一局面は、一方向に配向する複数の繊維と、これらの複数の繊維に含浸されたバインダーとを備えるテープ状プリプレグであって、平均厚さが５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、上記複数の繊維の含有率が３０体積％以上６０体積％以下であり、上記複数の繊維の配向方向に垂直な方向の断面画像に基づき、縦横にｎ（ｎは２以上の整数）等分した各領域の繊維面積率ａから求められる変動係数Ｃｖ（ｎ）のフラクタル次元Ｄが０．４以上１．５以下であり、かつ、上記複数の繊維の配向方向の断面画像に対するフーリエ変換により得られるパワースペクトル画像の近似楕円に基づき、下記式（１）で表される配向度Ｐが０．８以上１．０未満であることを特徴とするテープ状プリプレグである。
　　配向度Ｐ＝１－（近似楕円の短径／長径）・・・・（１）
　前記並びにその他の本発明の目的、特徴及び利点は、以下の詳細な記載と添付図面から明らかになるであろう。
図１は、本発明の一実施形態に係るテープ状プリプレグを示す模式的平面図である。 図２は、図１のＸ１－Ｘ１線における模式的断面拡大図である。 図３Ａは、複数の繊維の分散度の算出方法の説明に用いる模式図である。 図３Ｂは、複数の繊維の分散度の算出方法の説明に用いる模式図である。 図３Ｃは、複数の繊維の分散度の算出方法の説明に用いる模式図である。 図４Ａは、テープ状プリプレグの配向度Ｐの算出に用いる断面画像の一例である。 図４Ｂは、図４Ａの断面画像を二値化処理した画像である。 図４Ｃは、図４Ｂの画像に対するフーリエ変換により得た二次元パワースペクトル画像である。 図４Ｄは、図４Ｃの二次元パワースペクトル画像から描いた近似楕円を示す画像である。 図５Ａは、実施例１のテープ状プリプレグの算術平均粗さ（Ｒａ）の測定データである。 図５Ｂは、比較例１のテープ状プリプレグの算術平均粗さ（Ｒａ）の測定データである。 図６Ａは、実施例１のテープ状プリプレグの断面画像である。 図６Ｂは、比較例１のテープ状プリプレグの断面画像である。 図７Ａは、実施例１のテープ状プリプレグの平面写真である。 図７Ｂは、比較例１のテープ状プリプレグの平面写真である。
　以下、本発明の実施形態について、適宜図面を参照しつつ説明する。
　＜第１実施形態＞
　［テープ状プリプレグ］
　図１及び図２の当該テープ状プリプレグ１は、一方向に配向する複数の繊維２と、これらの複数の繊維２に含浸されたバインダー３とを備える。当該テープ状プリプレグ１は、本発明の効果を損なわない範囲において、他の任意成分をさらに備えてもよい。
　当該テープ状プリプレグ１は、平均厚さが５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、上記複数の繊維の含有率が３０体積％以上６０体積％以下であり、上記複数の繊維の配向方向に垂直な方向の断面画像に基づき、縦横にｎ（ｎは２以上の整数）等分した各領域の繊維面積率ａから求められる変動係数Ｃｖ（ｎ）のフラクタル次元Ｄが０．４以上１．５以下であり、かつ、上記複数の繊維の配向方向の断面画像に対するフーリエ変換により得られるパワースペクトル画像の近似楕円に基づき、下記式（１）で表される配向度Ｐが０．８以上１．０未満である。
　　配向度Ｐ＝１－（近似楕円の短径／長径）・・・・（１）
　当該テープ状プリプレグは、平均厚さが上記範囲であり、適度に薄いことで、複数の繊維の含有量を保持しつつ、加工性に優れる。また、当該テープ状プリプレグは、複数の繊維の含有率が上記範囲であることで、後述する複数の繊維の分散度及び配向度を保持しつつ、複数の繊維の含有量を増加できる。さらに、当該テープ状プリプレグは、断面画像に基づき算出されるフラクタル次元Ｄが上記範囲であり比較的高い。ここで、上記フラクタル次元Ｄは、数値が大きいほど複数の繊維の分散性に優れること、つまり、複数の繊維がより均一にバインダーに分散していることを示す。このため、当該テープ状プリプレグは、機械的特性及び品質の均一性に優れる。さらに、当該テープ状プリプレグは、複数の繊維の配向度が上記範囲であり比較的高い。この配向度は、数値が大きいほど複数の繊維の配向性に優れること、つまり、複数の繊維の配向方向の同一性が高いことを示す。このため、当該テープ状プリプレグは、この点からも機械的特性及び品質の均一性に優れる。すなわち、当該テープ状プリプレグは、平均厚さ、複数の繊維の含有率、分散度及び配向度が上記範囲であることで、加工性並びに繊維強化成形体の機械的特性及び品質の均一性の全てがバランスよく優れる。
　ここで「バインダー」とは、繊維を分散させるマトリックス状のものを含む。「平均厚さ」とは、ＪＩＳ－Ｋ７１３０：１９９９「プラスチック－フィルム及びシート－厚さ測定方法」に準拠して測定した値をいう。「繊維の配向方向」とは、テープ状プリプレグの一方の面の正方形領域（例えば５００μｍ×５００μｍ）を顕微鏡で観察したときに、上記領域に含まれる繊維のテープ状プリプレグの長手方向に対する平均配向角度の示す方向をいう。「繊維の配向方向に垂直な方向の断面画像」とは、繊維の配向方向を法線方向とする断面画像をいう。「繊維の配向方向の断面画像」とは、繊維の配向方向と直交する方向から撮影した断面画像をいう。すなわち、「繊維の配向方向の断面画像」とは、例えば、テープ状プリプレグの主面に平行な断面画像等が挙げられる。「断面画像」とは、ＣＴ等により得られるスライス像を含む。
　当該テープ状プリプレグ１の平均厚さの下限としては、５０μｍであり、５５μｍが好ましく、６２μｍがより好ましい。一方、当該テープ状プリプレグ１の平均厚さの上限としては、１５０μｍであり、１３０μｍが好ましく、９０μｍがより好ましく、７０μｍがさらに好ましい。当該テープ状プリプレグ１の平均厚さが上記下限より小さい場合、加工時等に破断しやすくなるおそれがある。逆に、当該テープ状プリプレグ１の平均厚さが上記上限を超える場合、柔軟性が不充分となることで加工性が低下するおそれがある。
　ここで「平均厚さ」の厚さとは、当該テープ状プリプレグ１の厚み方向の長さである。例えば、この厚さは、当該テープ状プリプレグ１の、複数の繊維２の配向方向及び幅方向に垂直な方向の長さ等が挙げられる。
　当該テープ状プリプレグ１の平均幅は、特に限定されず、用途に合わせて適宜変更可能である。当該テープ状プリプレグ１の平均幅の下限としては、例えば、１ｃｍである。一方、当該テープ状プリプレグ１の平均幅の上限としては、例えば、５０ｃｍである。
　ここで「平均幅」とは、任意の十点において測定した幅の平均値をいう。幅とは、当該テープ状プリプレグ１の幅方向の長さである。例えば、幅とは、当該テープ状プリプレグ１の、複数の繊維２の配向方向及び厚み方向に垂直な方向の長さ等が挙げられ、より具体的には、当該テープ状プリプレグ１の、複数の繊維２の配向方向に垂直な方向の長さのうち、最も長い長さ等が挙げられる。
　当該テープ状プリプレグ１の算術平均粗さ（Ｒａ）の下限としては、２μｍが好ましく、３．５μｍがより好ましく、４μｍがさらに好ましい。一方、上記算術平均粗さ（Ｒａ）の上限としては、８μｍが好ましく、６μｍがより好ましく、４．５μｍがさらに好ましい。上記算術平均粗さ（Ｒａ）が上記下限より小さい場合、積層プレスやフィラメントワインディングの際に層間から空気が抜けにくくなるため、加工性の低下のおそれがある。また、繊維強化成形体に気泡が発生することにより、機械的特性の低下、外観の悪化等のおそれがある。一方、上記算術平均粗さ（Ｒａ）が上記上限を超える場合、積層プレスやフィラメントワインディングの際に層間に隙間が生じやすくなるため、加工性の低下のおそれがある。また、繊維強化成形体に気泡が発生することによる機械的特性の低下、外観の悪化等のおそれがある。さらに、製造及び保存の際に、当該テープ状プリプレグ１をボビン等に巻回したときに巻回物が不要に大きくなるおそれがある。ここでの算術平均粗さ（Ｒａ）は、当該テープ状プリプレグ１の表面の算術平均粗さである。すなわち、当該テープ状プリプレグ１の、複数の繊維２の配向方向に垂直な方向にある表面の算術平均粗さであり、例えば、当該テープ状プリプレグ１の主面の算術平均粗さ等が挙げられる。
　ここで「算術平均粗さ（Ｒａ）」とは、測定手法をＪＩＳ－Ｂ０６５１：２００１「製品の幾何特性仕様（ＧＰＳ）－表面性状：輪郭曲線方式－触針式表面粗さ測定機の特性」に準拠し、評価長さを２．５ｍｍ、カットオフ値を０．８ｍｍとして算出される表面粗さの算術平均値をいう。
　（繊維）
　複数の繊維２は、一方向に配向し、繊維強化成形体の機械的特性を向上する。複数の繊維２の配向方向は、当該テープ状プリプレグ１の長手方向と同一であるとよい。複数の繊維２としては、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、有機繊維、金属繊維、セラミック繊維、天然食物繊維等を主成分とするものが挙げられる。複数の繊維２としては、ガラス繊維、炭素繊維、有機繊維、金属繊維及びこれらの組み合わせを主成分とするものが好ましい。
　上記炭素繊維としては、例えば、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、石油ピッチ系炭素繊維、石炭ピッチ系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、リグニン系炭素繊維等が挙げられる。
　上記有機繊維としては、例えば、ポリベンゾチアゾール、ポリベンゾオキサゾール等の複素環含有ポリマーにより形成される繊維、アラミド繊維、ポリエチレンテレフタレート繊維などが挙げられる。
　上記金属繊維の主成分としては、例えば、銅、鉄、ステンレス、アルミニウム、ニッケル、銀、これらの合金等が挙げられる。
　複数の繊維２は、表面処理を受けたものであってもよい。上記表面処理としては、例えば、カップリング処理、酸化処理、オゾン処理、プラズマ処理、コロナ処理、ブラスト処理等が挙げられる。
　複数の繊維２の分散度の下限としては、０．４であり、０．５が好ましく、０．６がより好ましく、０．７５がさらに好ましい。一方、複数の繊維２の分散度の上限としては、１．５であり、１．３が好ましく、１．０が好ましく、０．８５がより好ましい。複数の繊維２の分散度が上記下限より小さい場合、繊維強化成形体の機械的特性及び品質の均一性が不充分となるおそれがある。逆に、複数の繊維２の分散度が上記上限を超える場合、コストの増加と、繊維強化成形体の機械的特性及び品質の均一性の向上とのバランスが悪化するおそれがある。
　ここで、複数の繊維２の分散度は、以下の手順により算出される値をいう。上記手順について、模式図として図３Ａ～図３Ｃを参照しつつ説明する。まず、複数の繊維２の配向方向に垂直な方向に当該テープ状プリプレグ１を切断し、顕微鏡（例えば、オリンパス社の光学顕微鏡「ＢＸ５１」）により断面画像を撮影する（図３Ａ）。この断面画像は、必要に応じ、複数の繊維２が白色、バインダー３が黒色となるように、画像処理ソフト（例えば、ヒューリンクス社の「ＳｉｇｍａＳｃａｎ Ｐｒｏ」）で二値化処理してもよい。次に、上記断面画像の正方形領域（例えば、７５μｍ四方、図３Ａにおける領域Ｚ）を縦横にｎ（ｎは２以上の整数）等分し（図３Ｂ、ｎ＝７）、ｎ２個の各領域で複数の繊維２の面積率ａを測定する。この各領域の面積率ａの平均値ａＡＶＧを標準偏差σａで除すことにより変動係数Ｃｖ（ｎ）を算出する。そして、Ｘ軸に１／ｎ、Ｙ軸に変動係数Ｃｖ（ｎ）を両対数プロットし、最小二乗法により近似直線の傾きを求める（図３Ｃ）。上記傾きに－１を乗じた値であるフラクタル次元Ｄを複数の繊維２の分散度とする。上記プロットにおけるプロット数の下限としては、例えば、５である。一方、上記プロットにおけるプロット数の上限としては、例えば、１０である。また、ｎの下限としては、例えば、５である。一方、ｎの上限としては、例えば、１００である。
　複数の繊維２の配向度Ｐの下限としては、０．８であり、０．８５が好ましく、０．９がより好ましい。一方、複数の繊維２の配向度Ｐは、１．０未満である。複数の繊維２の配向度Ｐの上限としては、０．９９が好ましく、０．９６がより好ましく、０．９５がさらに好ましい。複数の繊維２の配向度Ｐが上記下限より小さい場合、繊維強化成形体の機械的特性及び品質の均一性が不充分となるおそれがある。逆に、複数の繊維２の配向度Ｐが上記上限を超える場合、コストの増加と、繊維強化成形体の機械的特性及び品質の均一性の向上とのバランスが悪化するおそれがある。
　ここで、複数の繊維２の配向度Ｐは、以下の手順により算出される値をいう。上記手順について、図４Ａ～図４Ｄを参照しつつ説明する。まず、Ｘ線透視装置（例えば、島津製作所社の「ＳＭＸ－１０００Ｐｌｕｓ」）を用いたＸ線ＣＴ（コンピュータ断層撮影）などにより、当該テープ状プリプレグ１の複数の繊維２の配向方向の断面画像（スライス画像）を撮影する（図４Ａ）。撮影方法としては、当該テープ状プリプレグ１の面方向と直交する方向から撮影する方法が好ましい。また、この断面画像は、必要に応じ密度の低い部分が白色、密度の高い部分が黒色となるように画像処理で二値化処理してもよい（図４Ｂ）。次に、上記断面画像の正方形領域（例えば、１．０ｍｍ四方）に対するフーリエ変換により二次元パワースペクトル画像を得る（図４Ｃ）。このパワースペクトル画像より平均振幅の角度分布図を得てその近似楕円を描き（図４Ｄ）、その近似楕円の長径（図４Ｄのｄ１）及び短径（図４Ｄのｄ２）を測定し、以下の式（１）により配向度Ｐを算出する。
　　配向度Ｐ＝１－（近似楕円の短径／長径）・・・・（１）
　なお、配向度Ｐは、複数（例えば、３）の断面画像を用いて測定した値の平均値であるとよい。上記複数の断面画像は、当該テープ状プリプレグ１の一方の面からの距離がそれぞれ異なるとよい。上記距離は、一定（例えばテープ状プリプレグの一方の面からの距離がそれぞれ平均厚さの５％、５０％及び９５％）であるとよい。
　複数の繊維２の平均繊維長は、特に限定されず、用途に応じて、適宜変更可能である。ただし、複数の繊維２の平均繊維長は、入手可能な複数の繊維２の１ボビンの連続繊維長が上限となる。なお、当該テープ状プリプレグ１の平均長さは、複数の繊維２の平均繊維長と略同一である。
　複数の繊維２の平均繊度としては、特に限定されず、市販され入手可能な複数の繊維の繊度やテープ状プリプレグの平均厚さ及び平均幅に応じて適宜変更可能である。複数の繊維２が炭素繊維である場合の具体的な平均繊度としては、例えば、８００ｇ／１，０００ｍ以上３，２００ｇ／１，０００ｍ以下である。また、複数の繊維２がガラス繊維である場合の具体的な平均繊度としては、例えば、１，０００ｇ／１，０００ｍ以上５，０００ｇ／ｍ以下であり、より具体的には、１，２００ｇ／１，０００ｍ、２，４００ｇ／１，０００ｍ、４，８００ｇ／１，０００ｍ等である。ここで「平均繊度」とは、ＪＩＳ－Ｌ１０１３：２０１０「化学繊維フィラメント糸試験方法」に記載のＢ法（簡便法）に準拠して測定した正量繊度の平均値をいう。なお、１ｇ／１，０００ｍは、１ｔｅｘに相当する。
　複数の繊維２の含有率の下限としては、３０体積％であり、３５体積％が好ましく、４０体積％がより好ましい。一方、複数の繊維２の含有率の上限としては、６０体積％であり、５５体積％が好ましく、５０体積％がより好ましい。複数の繊維２の含有率が上記下限より小さい場合、繊維強化成形体の機械的特性の低下のおそれがある。逆に、複数の繊維２の含有率が上記上限を超える場合、複数の繊維２の分散度及び配向度の上記範囲への調整が困難となるおそれがある。
　ここで「複数の繊維の含有率」は、ＪＩＳ－Ｋ７０７５：１９９１「炭素繊維強化プラスチックの繊維含有率及び空洞率試験方法」に準拠して測定される複数の繊維の質量含有率を密度で除すことで算出される体積含有率をいう。
　（バインダー）
　バインダー３は、複数の繊維２に含浸し、複数の繊維２を接着する。バインダー３は、複数の繊維２を分散させるマトリックスとして機能してもよい。バインダー３は、通常、熱可塑性樹脂を主成分とし、本発明の効果を損なわない範囲において、他の任意成分を含有してもよい。上記他の任意成分としては、例えば、熱硬化性樹脂、その硬化剤等が挙げられる。
　ここで「主成分」とは、最も含有量が多い成分であり、例えば、含有量が５０質量％以上の成分をいう。
　熱可塑性樹脂としては、例えば、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖低密度ポリエチレン等のポリエチレン、ナイロン６、ナイロン６６等のポリアミド、ポリプロピレン、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体（ＡＢＳ）、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン等が挙げられる。熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアセタール、ポリカーボネート及びこれらの組み合わせが好ましい。
　バインダー３における熱可塑性樹脂の含有量の下限としては、６０質量％が好ましく、７５質量％がより好ましく、９０質量％がさらに好ましく、９９質量％が特に好ましい。熱可塑性樹脂の含有量が上記下限より小さい場合、当該テープ状プリプレグ１の加工性の低下のおそれがある。
　熱硬化性樹脂としては、例えば、不飽和ポリエステル、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂及びポリイミド等が挙げられる。なお、これらの熱硬化性樹脂は、通常硬化処理による三次元架橋構造の形成を行っていない未硬化の熱硬化性樹脂である。また、バインダー３が熱硬化性樹脂を含有する場合、この熱硬化性樹脂に対応する硬化剤をさらに含有するとよい。
　バインダー３の含有率の下限としては、４０体積％が好ましく、４５体積％がより好ましく、５０体積％がさらに好ましい。一方、バインダー３の含有率の上限としては、７０体積％が好ましく、６５体積％がより好ましく、６０体積％がさらに好ましい。バインダー３の含有率が上記下限より小さい場合、当該テープ状プリプレグ１の製造が困難となるおそれがある。逆に、バインダー３の含有率が上記上限を超える場合、複数の繊維２の含有量が不充分となるおそれがある。
　当該テープ状プリプレグ１が含んでもよい任意成分としては、例えば、シリカ、アルミナ、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ホウ酸亜鉛、酸化アンチモン等の無機フィラー、アクリルゴム微粒子、シリコンパウダー、ナイロンパウダー等の有機フィラー等が挙げられる。
　［テープ状プリプレグの製造方法］
　当該テープ状プリプレグ１の製造方法としては、例えば、溶融したバインダー３を複数の繊維２に含浸させる工程（含浸工程）と、バインダー３を含浸させた複数の繊維２をノズルに通過させる工程（ノズル通過工程）と、ノズルを通過した複数の繊維２を冷却する工程（冷却工程）とを備える方法（引抜き法）等が挙げられる。当該テープ状プリプレグ１の製造方法は、繊維束を開繊する工程（開繊工程）をさらに備えることが好ましい。
　（開繊工程）
　前記開繊工程は、繊維束を開繊する。開繊した繊維束は、後述する含浸工程で複数の繊維２として用いる。繊維束を開繊する方法としては、例えば、中心を軸に回転する断面円形の開繊ローラの回転面と、モータによる巻き取り等により、張力が付加されつつ走行する繊維束とを接触させる方法等が挙げられる。上記方法では、開繊ローラの回転面との接触により、繊維束が複数の繊維２に開繊する。なお、上記開繊ローラの代わりに、中心を軸に回転しない断面円形のガイドバーを用いてもよい。
　繊維束は、図１及び２の複数の繊維２を束ねたものである。繊維束に含まれる繊維数は、繊維束の種類等によって適宜変更可能である。繊維束が炭素繊維の繊維束である場合、繊維束に含まれる繊維数としては、例えば、１０，０００本以上５０，００００本以下であり、具体的には、例えば、１２，０００本（１２Ｋ）、２４，０００本（２４Ｋ）、４８，０００本（４８Ｋ）等である。なお、当該テープ状プリプレグ１の製造方法では、繊維束を１のみ用いてもよく、２以上用いてもよい。
　前記開繊工程は、事前に繊維束を予熱してもよい。これにより、繊維束に付着している収束剤を軟化でき、その結果、開繊工程及び後述する含浸工程の効率を向上できる。なお、収束剤とは、複数の繊維２を収束させて扱いやすくするために繊維束に付着させるものである。繊維束を予熱する方法としては、特に限定されず、従来公知の予熱機等を用いる方法等が挙げられる。上記予熱温度の下限としては、例えば、８０℃である。一方、上記予熱温度の上限としては、例えば、２００℃である。
　繊維束が接触する上記開繊ローラ及びガイドバーの合計数の下限としては、３が好ましく、４がより好ましい。一方、上記開繊ローラ及びガイドバーの合計数の上限としては、８が好ましく、６がより好ましい。上記開繊ローラ及びガイドバーの合計数が上記下限より小さい場合、繊維束の開繊が不充分となり、複数の繊維２が当該テープ状プリプレグ１の幅方向中央に偏ることで分散度及び配向度が低下するおそれがある。逆に、上記開繊ローラ及びガイドバーの合計数が上記上限を超える場合、繊維束が過度に開繊し、成形時に複数の繊維２が当該テープ状プリプレグ１の幅方向両端に偏ることで分散度及び配向度が低下するおそれがある。また、繊維束に付加される張力が増加することによる繊維束の破断のおそれがある。
　繊維束に付加される張力の下限としては、例えば、２５０ｇである。一方、繊維束に付加される張力の上限としては、例えば、３５０ｇである。繊維束に付加される張力が上記下限より小さい場合、当該テープ状プリプレグ１の複数の繊維２の分散度及び配向度が低下するおそれがある。逆に、繊維束に付加される張力が上記上限を超える場合、繊維束の破断等のおそれがある。
　繊維束に付加される張力は、略一定に保たれることが好ましい。繊維束に付加される張力を略一定に保つ方法としては、例えば、ダンサーロールにより繊維束に付与する張力を調整する方法等が挙げられる。繊維束に付加される張力を略一定に保つことで、当該テープ状プリプレグ１の分散度及び配向度を高めることができる。
　繊維束の走行速度の下限としては、例えば、２．５ｍ／分である。一方、繊維束の走行速度の上限としては、例えば、５．０ｍ／分である。繊維束の走行速度が上記下限より小さい場合、当該テープ状プリプレグ１の生産性低下のおそれがある。逆に、繊維束の走行速度が上記上限を超える場合、当該テープ状プリプレグ１の複数の繊維２の分散度及び配向度が低下するおそれがある。
　（含浸工程）
　前記含浸工程は、溶融したバインダー３を複数の繊維２に含浸させる。複数の繊維２としては、例えば、繊維束を開繊したもの等が挙げられる。複数の繊維２に溶融したバインダー３を含浸させる方法としては、例えば、モータによる巻き取り等により、張力を付加しつつ複数の繊維２を走行させ、溶融したバインダー３の貯留容器内を通過させる方法等が挙げられる。これにより、複数の繊維２の間には溶融したバインダー３が含浸される。前記含浸工程は、前記開繊工程と同時に行うとよい。すなわち、溶融したバインダー３の貯留容器内に上記開繊ローラ及びガイドバーを配設し、繊維束を開繊させつつ溶融したバインダー３を含浸させるとよい。
　溶融したバインダー３の貯留容器内の温度の下限としては、例えば、２００℃である。一方、溶融したバインダー３の貯留容器内の温度の上限としては、例えば、３００℃である。
　溶融したバインダー３のＭＦＲ（メルトフローレート）の下限としては、２５ｇ／１０分が好ましく、５０ｇ／１０分がより好ましい。一方、溶融したバインダー３のＭＦＲの上限としては、１５０ｇ／１０分が好ましく、１２０ｇ／１０分がより好ましい。溶融したバインダー３のＭＦＲが上記下限より小さい場合、後述するノズル通過工程が困難となるおそれがある。一方、溶融したバインダー３のＭＦＲが上記上限を超える場合、後述するノズル通過工程でバインダー３の成形が困難となるおそれがある。ここで「溶融したバインダー３のＭＦＲ」は、ＪＩＳ－Ｋ７２１０－１：２０１４「プラスチック－熱可塑性プラスチックのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）及びメルトボリュームフローレイト（ＭＶＲ）の求め方－第１部：標準的試験方法」に準拠して測定した値をいう。
　（ノズル通過工程）
　前記ノズル通過工程は、バインダー３を含浸させた複数の繊維２をノズルに通過させる。バインダー３を含浸させた複数の繊維２をノズルに通過させる方法としては、モータによる巻き取り等により、バインダー３を含浸させた複数の繊維２を張力を付加しつつ走行させ、ノズルに通過させる方法等が挙げられる。上記走行速度及び付加される張力は、通常、開繊工程と同様である。複数の繊維２と、この複数の繊維２に含浸するバインダー３とは、前記ノズル通過工程でテープ状に成形される。上記ノズルの温度の下限としては、例えば、２００℃である。一方、上記ノズルの温度の上限としては、例えば、３００℃である。
　上記ノズルは、開口が矩形スリットであるとよい。上記矩形スリットの長手方向の平均長さは、上述の当該テープ状プリプレグ１の平均幅と略同一とすることができる。また、上記矩形スリットの短手方向の平均長さは、上述の当該テープ状プリプレグ１の平均厚さと略同一とすることができる。上記矩形スリットの長手方向及び短手方向の平均長さの調整により、当該テープ状プリプレグ１の平均幅及び平均厚さを調整できる。
　（冷却工程）
　前記冷却工程は、ノズルを通過した複数の繊維２を冷却する。前記冷却工程は、開繊された複数の繊維２が凝集する前にバインダー３を急冷して固化させることを目的とする。前記冷却工程により、当該テープ状プリプレグ１が完成する。ノズルを通過した複数の繊維２を冷却する方法としては、例えば、表面を冷却した冷却ローラと、モータによる巻き取り等により、張力が付加されつつ走行する、ノズルを通過させた複数の繊維２とを接触させる方法等が挙げられる。上記走行速度及び付加される張力は、通常、開繊工程と同様である。上記冷却ローラの表面を冷却する方法としては、例えば、冷却水を供給する方法等が挙げられる。
　前記冷却工程は、当該テープ状プリプレグ１の反り等を防止する観点から、２つの冷却ローラを用い、一方の冷却ローラは、ノズルを通過した繊維束の表面に接触させ、他方の冷却ローラは、ノズルを通過した繊維束の裏面に接触させることが好ましい。また、前記冷却工程は、３以上の冷却ローラを用いてもよい。なお、前記冷却工程は、水冷又は空冷により、上記冷却ローラの下流でノズルを通過した繊維束をさらに冷却してもよい。
　上記冷却ローラの表面温度の下限としては、例えば、１５℃である。一方、上記冷却ローラの表面温度の上限としては、例えば、３０℃である。
　バインダー３が含浸した複数の繊維２は、ノズルを通過した直後は表面が比較的滑らかであるが、時間の経過とともに溶融したバインダー３の流動等により徐々に表面が粗くなる。そのため、ノズルを通過した複数の繊維２が冷却ローラに接触するまでの時間、冷却ローラの表面温度、冷却ローラの数及びノズルを通過した複数の繊維２と冷却ローラとの接触面積の調整により、当該テープ状プリプレグ１の算術平均表面粗さ（Ｒａ）を所望の範囲に調整できる。
　上述のノズルを通過した複数の繊維２が冷却ローラに接触するまでの時間は、ノズルの先端と、バインダー３が含浸した複数の繊維が冷却ローラに接触する位置との間の距離（以下、「ノズルの先端と冷却ローラとの間の距離」ともいう）で調整できる。上記距離の下限としては、５ｍｍが好ましく、８ｍｍがより好ましい。一方、上記距離の上限としては、２０ｍｍが好ましく、１２ｍｍがより好ましい。上記距離が上記下限未満である場合、又は上記上限を超える場合、当該テープ状プリプレグ１の算術平均表面粗さ（Ｒａ）を所望の範囲に調整することが困難となるおそれがある。
　［利点］
　当該テープ状プリプレグ１は、平均厚さが適度に薄く、複数の繊維２の含有率が適度に多く、かつ複数の繊維２の分散度及び配向度が適度に高いことで、加工性並びに繊維強化成形体の機械的特性及び品質の均一性の全てがバランスよく優れる。
　＜第２実施形態＞
　［繊維強化成形体］
　当該繊維強化成形体は、当該テープ状プリプレグ１を備えている。また、当該繊維強化成形体は、１枚の当該テープ状プリプレグ１からなるものであってもよいし、複数枚の当該テープ状プリプレグ１を備えるものであってもよい。当該繊維強化成形体としては、例えば、当該テープ状プリプレグ１を複数枚積層した積層体が挙げられる。すなわち、当該繊維強化成形体は、当該テープ状プリプレグ１を複合化したものである。当該繊維強化成形体の形状は、特に限定されないが、例えば、板状、筒状等が挙げられる。板状の当該繊維強化成形体は、例えば、自動車、航空機等の外装などに好適に用いることができる。また、筒状の当該繊維強化成形体は、例えば、ゴルフシャフト、釣竿等のスポーツ用品、タンク、配管等の構造体の補強材などに好適に用いることができる。
　［板状の繊維強化成形体の製造方法］
　板状の当該繊維強化成形体の製造方法としては、例えば、当該テープ状プリプレグ１を所望のサイズに切断する工程（切断工程）と、切断した当該テープ状プリプレグ１同士の積層により積層体を形成する工程（積層体形成工程）と、上記積層体を加熱加圧する工程（加熱加圧工程）とを備える方法（積層プレス法）等が挙げられる。
　（切断工程）
　前記切断工程は、当該テープ状プリプレグ１を所望のサイズに切断する。当該テープ状プリプレグ１を所望のサイズに切断する方法としては、例えば、カッター、鋏等を用い、複数の繊維２の配向方向と垂直方向及び／又は平行方向に切断する方法等が挙げられる。
　（積層体形成工程）
　前記積層体形成工程は、切断した当該テープ状プリプレグ１同士の積層により積層体を形成する。この積層体を形成する方法としては、例えば、切断した当該テープ状プリプレグ１を基材の上側に順次積層する方法等が挙げられる。上記積層体の層数の下限としては、例えば、４である。一方、上記積層体の層数の上限としては、例えば、１００である。なお、上記積層体は、少なくとも一部の層が当該テープ状プリプレグ１以外の他の層であってもよい。上記他の層としては、例えば、金属、樹脂等を主成分とする層等が挙げられる。
　前記積層体形成工程では、当該テープ状プリプレグ１の複数の繊維２の配向方向が擬似等方となるように積層するとよい。すなわち、ある層の複数の繊維２の配向方向を０°としたとき、このある層に隣接して積層される層の複数の繊維２の配向方向が１８０°／ｍ（ｍは全層数）ずつ傾くように積層するとよい。このように、当該テープ状プリプレグ１の複数の繊維２の配向方向が擬似等方となるように積層することで、当該繊維強化成形体における複数の繊維２の配向方向に擬似等方性を付与でき、あらゆる方向からの負荷に対する強度を向上できる。
　（加熱加圧工程）
　前記加熱加圧工程は、上記積層体を加熱加圧する。加熱加圧することで、上記積層体を構成する各プリプレグに含まれるバインダーが溶融し、積層されたプリプレグが複合化される。上記積層体を加熱加圧する方法としては、特に限定されず、例えば、プレス成形法、オートクレーブ成形法、バッギング成形法、ラッピングテープ法、内圧成形法等の従来公知の方法などが挙げられる。上記加熱温度としては、例えば、１５０℃以上２５０℃以下である。また、上記加圧圧力としては、例えば、３ＭＰａ以上８ＭＰａ以下である。上記加熱加圧の時間としては、例えば、１分以上１５分以下である。
　［筒状の繊維強化成形体の製造方法］
　筒状の当該繊維強化成形体の製造方法としては、例えば、当該テープ状プリプレグ１を支持体に巻回する工程（巻回工程）と、巻回した当該テープ状プリプレグ１を加熱加圧する工程（加熱加圧工程）とを備える方法（フィラメントワインディング法）等が挙げられる。上記加熱加圧工程は、板状の当該繊維強化成形体の製造方法と同様であるため、説明を省略する。
　（巻回工程）
　前記巻回工程は、当該テープ状プリプレグ１を支持体に巻回する。当該テープ状プリプレグ１の支持体への巻回方法としては、例えば、らせん巻き、パラレル巻き等が挙げられる。上記支持体としては、特に限定されず、例えば、金属、樹脂等を主成分とする円柱状又は筒状の支持体などが挙げられる。
　筒状の当該繊維強化成形体の製造方法は、加熱加圧工程後、上記支持体から当該繊維強化成形体を分離させてもよい。また、上記支持体がタンク、配管等の構造体である場合、上記支持体から当該繊維強化成形体を分離させず、上記構造体の内圧に対する強度を向上する補強材として用いてもよい。
　＜利点＞
　当該繊維強化成形体は、当該テープ状プリプレグ１を積層して製造されるため、機械的特性及び品質の均一性に優れる。
　［その他の実施形態］
　上記実施形態は、本発明の構成を限定するものではない。従って、上記実施形態は、本明細書の記載及び技術常識に基づいて上記実施形態各部の構成要素の省略、置換又は追加が可能であり、それらは全て本発明の範囲に属するものと解釈されるべきである。
　当該テープ状プリプレグは、一方の面に接着剤層等の他の層が積層されていてもよい。また、複数の繊維の主成分が炭素繊維、金属繊維等の導電性を有する繊維である場合、当該テープ状プリプレグは、複数の繊維の配向方向には導電性を有するが、それ以外の方向には導電性を有さないため、異方性導電層の形成に用いることができる。
　本明細書は、上述したように、様々な態様の技術を開示しているが、そのうち主な技術を以下に纏める。
　本発明の一局面は、一方向に配向する複数の繊維と、これらの複数の繊維に含浸されたバインダーとを備えるテープ状プリプレグであって、平均厚さが５０μｍ以上１５０μｍ以下、上記複数の繊維の含有率が３０体積％以上６０体積％以下、上記複数の繊維の配向方向と垂直方向の断面画像に基づき、縦横にｎ（ｎは２以上の整数）等分した各領域の繊維面積率ａから求められる変動係数Ｃｖ（ｎ）のフラクタル次元Ｄが０．４以上１．５以下、かつ上記複数の繊維の配向方向の断面画像に対するフーリエ変換により得られるパワースペクトル画像の近似楕円に基づき、下記式（１）で表される配向度Ｐが０．８以上１．０未満であることを特徴とするテープ状プリプレグである。
　　配向度Ｐ＝１－（近似楕円の短径／長径）・・・・（１）
　当該テープ状プリプレグは、加工性並びに繊維強化成形体の機械的特性及び品質の均一性の全てがバランスよく優れる。
　前記テープ状プリプレグにおいて、上記複数の繊維が、ガラス繊維、炭素繊維、有機繊維、金属繊維又はこれらの組み合わせを主成分とすることが好ましい。
　これらの繊維は、柔軟性及び強度のバランスに優れる。そのため、上記複数の繊維がガラス繊維、炭素繊維、有機繊維、金属繊維又はこれらの組み合わせを主成分とすることで、加工性をより向上でき、かつ複数の繊維の分散度及び配向度をより高くしやすいため、繊維強化成形体の機械的特性及び品質の均一性をより向上できる。
　前記テープ状プリプレグにおいて、上記バインダーの主成分が、熱可塑性樹脂であることが好ましい。
　熱可塑性樹脂は、加熱により溶融及び成形が容易に可能であるため、上記バインダーが上述の熱可塑性樹脂を主成分とすることで、加工性をより向上できる。
　前記テープ状プリプレグにおいて、算術平均粗さＲａが、２μｍ以上８μｍ以下であることが好ましい。
　このように、当該テープ状プリプレグの上記算術平均粗さ（Ｒａ）を上記範囲とすることで、積層プレスやフィラメントワインディングの際に層間から空気が抜けやすくなるため、加工性をより向上できる。また、繊維強化成形体の気泡の発生を抑制できるため、機械的特性及び品質均質性をより向上できる。
　また、本発明の他の一局面は、前記テープ状プリプレグを備える繊維強化成形体である。
　当該繊維強化成形体は、当該テープ状プリプレグを積層して製造されるため、機械的特性及び品質の均一性に優れる。
　本発明によれば、当該テープ状プリプレグは、機械的特性及び品質の均一性に優れる繊維強化成形体を形成でき、かつ加工性に優れる。また、当該繊維強化成形体は、機械的特性及び品質の均一性に優れる。
　以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
　まず、本実施例で使用した複数の繊維（繊維束）とバインダーに用いる樹脂とを以下に示す。
　炭素繊維（ＣＦ）：東レ社のトレカ糸「Ｔ－７００ＳＣ」（１２Ｋ）
　ガラス繊維（ＧＦ）：日東紡社のダイレクトロービング「ＲＳ２４０ ＱＲ４８３」（２，４００ｔｅｘ）
　ポリプロピレン（ＰＰ）：プライムポリマー社の「プライムポリプロ」（ＭＦＲ＝３０ｇ／１０分）と、繊維／樹脂界面接着剤として三洋化成社の無水マレイン酸変性ポリプロピレン「ユーメックス１０１０」とを質量比９５：５でドライブレンドしたもの
　＜テープ状プリプレグの製造＞
　以下の条件で引抜き法を行い、使用する繊維束の種類及び数、ノズルの矩形スリットの寸法（短手方向）、並びにノズルの先端と冷却ローラとの間の距離を調整することにより、表１に示す実施例１～５及び比較例１～４のテープ状プリプレグを製造した。
　ノズルの矩形スリットの寸法：長手方向１５ｍｍ、短手方向６０μｍ以上１８０μｍ以下
　繊維余熱温度／樹脂含浸槽温度／ノズル温度：１８０℃／２５０℃／２５０℃
　冷却ローラ温度：２０℃
　テープ状プリプレグ引取速度（繊維束の走行速度）：３．５ｍ／分
　ノズルの先端と冷却ローラとの間の距離：実施例１０ｍｍ、比較例４０ｍｍ
　＜テープ状プリプレグの特性の測定方法＞
　［算術平均粗さ（Ｒａ）］
　テープ状プリプレグの算術平均粗さ（Ｒａ）は、ＪＩＳ－Ｂ０６５１：２００１に準拠し、評価長さを２．５ｍｍ、カットオフ値を０．８ｍｍとして算出した。ここでの算術平均粗さ（Ｒａ）は、テープ状プリプレグの主面の粗さを示す。なお、実施例１の測定データを図５Ａに、比較例１の測定データを図５Ｂにそれぞれ示す。
　［分散度（フラクタル次元Ｄ）］
　テープ状プリプレグのフラクタル次元Ｄは、本発明の実施形態で説明した方法によって測定した。実施例１及び比較例２のテープ状プリプレグを複数の繊維の配向方向と垂直方向に切断し、顕微鏡により撮影した断面画像を図６Ａ及び図６Ｂにそれぞれ示す。この断面画像の正方形領域（７５μｍ四方）からフラクタル次元Ｄを求めた。
　［配向度Ｐ］
　テープ状プリプレグの配向度Ｐは、以下の方法で測定した。すなわち、まず当該テープ状プリプレグ１の面方向と直交する方向から、テープ状プリプレグの複数の繊維の配向方向の断面画像を撮影した。次に、この断面画像を密度の低い部分が白色、密度の高い部分が黒色となるように画像処理で二値化処理した。その後、上記断面画像の正方形領域（７５μｍ四方）に対するフーリエ変換により二次元パワースペクトル画像を得た。このパワースペクトル画像より平均振幅の角度分布図を得てその近似楕円を描き、その近似楕円の長径及び短径を測定し、以下の式（１）により配向度Ｐを算出した。
　　配向度Ｐ＝１－（近似楕円の短径／長径）・・・・（１）
　［テープ状プリプレグの外観］
　実施例１及び比較例１のテープ状プリプレグの平面写真を図７Ａ及び図７Ｂに示す。実施例１のテープ状プリプレグは、フラクタル次元Ｄが０．４以上１．５以下であり、かつ、配向度Ｐが０．８以上１．０未満であるため、外観が均一であった。一方、比較例１のテープ状プリプレグは、フラクタル次元Ｄが上記範囲外であるため、表面にスジが確認された。
　＜評価＞
　［曲げ試験］
　各テープ状プリプレグを所定の長さに切断し、表１に示す枚数を積層し、キャビティの平均幅が１５ｍｍの金型に装填した。この金型をホットプレス上で無圧にて２２０℃に加熱し、１０分保持することで樹脂を溶融させた。樹脂溶融後、テープ状プリプレグに押圧治具を載せ、この押圧治具を介して２２０℃、５ＭＰａ、２分間加圧した状態を保持した。その後、金型を常温まで冷却し、表１に示す平均厚さの繊維強化樹脂成形体を得た。この繊維強化樹脂成形体を試験片としてＪＩＳ－Ｋ７０７４：１９８８年「炭素繊維強化プラスチックの曲げ試験方法」に準拠して３点曲げ試験を行い、各試験片の曲げ強度及び曲げ弾性率を測定した。３点曲げ試験の条件を以下に示す。
　試験片寸法：長さ１００ｍｍ、幅１５ｍｍ
　温度：常温
　圧子半径：５ｍｍ
　支点半径：２ｍｍ
　支点間距離：８０ｍｍ
　試験速度：１．０ｍｍ／ｍｉｎ
　３点曲げ試験は、各試験片あたり５点ずつ行い、その平均値及び標準偏差を算出した。曲げ強度［ＭＰａ］及び曲げ弾性率［ＧＰａ］は、その数値が大きいほど機械的特性に優れることを示し、また、その標準偏差が小さいほど品質の均一性に優れることを示す。曲げ強度は、平均値が３３０ＭＰａ以上であり、かつ、標準偏差が２０．０以下である場合を「Ａ（良好）」、それ以外の場合を「Ｂ（良好ではない）」と判断される。また、曲げ弾性率［ＧＰａ］は、平均値が２５ＭＰａ以上であり、かつ、標準偏差が４．０以下である場合を「Ａ（良好）」、それ以外の場合を「Ｂ（良好ではない）」と判断される。評価結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
　表１から明らかなように、フラクタル次元Ｄが０．４以上１．５以下であり、かつ、配向度Ｐが０．８以上１．０未満である実施例１～５のテープ状プリプレグにより作製した試験片は、曲げ強度及び曲げ弾性率が良好であった。一方、フラクタル次元Ｄ及び配向度Ｐのいずれかが上記範囲外である比較例１～４のテープ状プリプレグにより作製した試験片は、曲げ強度及び曲げ弾性率のいずれかが良好ではなかった。このことから、当該テープ状プリプレグは、フラクタル次元Ｄ及び配向度Ｐを上記範囲とすることで、機械的特性及び品質の均一性に優れる繊維強化成形体を形成できると判断される。また、当該テープ状プリプレグは、平均厚さが５０μｍ以上１５０μｍ以下であるため、加工性にも優れると判断される。
　また、実施例のテープ状プリプレグは、算術平均粗さ（Ｒａ）が２μｍ以上８μｍ以下であるため、積層プレスやフィラメントワインディングの際に層間から空気が抜けやすくなるため、加工性に優れると判断される。また、繊維強化成形体の気泡の発生を抑制できるため、機械的特性及び品質均質性により優れると判断される。
　この出願は、２０１５年５月２２日に出願された日本国特許出願特願２０１５－１０５０１４を基礎とするものであり、その内容は、本願に含まれるものである。
　本発明を表現するために、上述において図面を参照しながら実施形態を通して本発明を適切且つ十分に説明したが、当業者であれば上述の実施形態を変更および／または改良することは容易に為し得ることであると認識すべきである。したがって、当業者が実施する変更形態または改良形態が、請求の範囲に記載された請求項の権利範囲を離脱するレベルのものでない限り、当該変更形態または当該改良形態は、当該請求項の権利範囲に包括されると解釈される。
　本発明によれば、当該テープ状プリプレグは、機械的特性及び品質の均一性に優れる繊維強化成形体を形成でき、かつ、加工性に優れる。また、当該繊維強化成形体は、機械的特性及び品質の均一性に優れる。

Claims (5)

  1. 　一方向に配向する複数の繊維と、これらの複数の繊維に含浸されたバインダーとを備えるテープ状プリプレグであって、
    　平均厚さが５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、
    　上記複数の繊維の含有率が３０体積％以上６０体積％以下であり、
    　上記複数の繊維の配向方向に垂直な方向の断面画像に基づき、縦横にｎ（ｎは２以上の整数）等分した各領域の繊維面積率ａから求められる変動係数Ｃｖ（ｎ）のフラクタル次元Ｄが０．４以上１．５以下であり、かつ、
    　上記複数の繊維の配向方向の断面画像に対するフーリエ変換により得られるパワースペクトル画像の近似楕円に基づき、下記式（１）で表される配向度Ｐが０．８以上１．０未満であることを特徴とするテープ状プリプレグ。
    　　配向度Ｐ＝１－（近似楕円の短径／長径）・・・・（１）
  2. 　上記複数の繊維が、ガラス繊維、炭素繊維、有機繊維、金属繊維又はこれらの組み合わせを主成分とする請求項１に記載のテープ状プリプレグ。
  3. 　上記バインダーの主成分が、熱可塑性樹脂である請求項１に記載のテープ状プリプレグ。
  4. 　算術平均粗さＲａが、２μｍ以上８μｍ以下である請求項１に記載のテープ状プリプレグ。
  5. 　請求項１～４のいずれか１項に記載のテープ状プリプレグを備える繊維強化成形体。
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