WO2016181927A1 - リチウムイオン電池 - Google Patents
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Abstract
Description
セパレータは、電池の電極間の接触を防止しつつ、荷電体を透過させる機能を目的として電池セル中に設置される。
空孔率(空隙率)(%)=[1-(嵩密度ρ(g/cm3)/材料の理論密度ρ0(g/cm3))]×100
として算出することができる。その他の測定方法としては、電子顕微鏡による直接観察法、水銀ポロシメータによる圧入法が挙げられる。
正極は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に受容、放出可能な正極活物質および結着剤を含む正極合剤層が、集電体上に積層された構造を有する。
LiyNi(1-x)MxO2 (A)
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
Lia(MxMn2-x-yYy)(O4-wZw) (B)
(但し、0≦x≦1.2、0≦y、x+y<2、0<a≦1.2、0≦w≦1であり、MはNiを含むが、Co、Fe、Cr、Cuから選ばれる少なくとも一種をさらに含んでもよく、YはLi、B、Na、Al、Mg、Ti、Si、K、Caから選ばれる少なくとも一種であり、ZはFおよびClの少なくとも一方である。)
負極は、負極活物質および結着剤を含む負極合剤層が、集電体上に積層された構造を有する。負極活物質は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に受容、放出可能な材料である。本発明に用いられる負極活物質としては、特に限定はされないが、例えば、金属、金属酸化物、炭素などが挙げられる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池の電解液としては特に限定されないが、電池の動作電位において安定な非水溶媒と支持塩を含む非水電解液が好ましい。
本実施形態の二次電池は、例えば、図1および図2のような構造を有する。この二次電池は、電池要素20と、それを電解質と一緒に収容するフィルム外装体10と、正極タブ51および負極タブ52(以下、これらを単に「電極タブ」ともいう)とを備えている。
本実施形態によるリチウムイオン二次電池は、通常の方法に従って作製することができる。積層ラミネート型のリチウムイオン二次電池を例に、リチウムイオン二次電池の製造方法の一例を説明する。まず、乾燥空気または不活性雰囲気において、正極および負極をセパレータを介して対向配置して、前述の電極素子を形成する。次に、この電極素子を外装体(容器)に収容し、電解液を注入して電極に電解液を含浸させる。その後、外装体の開口部を封止してリチウムイオン二次電池を完成する。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を複数組み合わせて組電池とすることができる。組電池は、例えば、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を2つ以上用い、直列、並列又はその両方で接続した構成とすることができる。直列および/または並列接続することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。組電池が備えるリチウムイオン二次電池の個数については、電池容量や出力に応じて適宜設定することができる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、車両に用いることができる。本実施形態に係る車両としては、ハイブリッド車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バス等の商用車、軽自動車等)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)が挙げられる。なお、本実施形態に係る車両は自動車に限定されるわけではなく、他の車両、例えば電車等の移動体の各種電源として用いることもできる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、蓄電装置に用いることができる。本実施形態に係る蓄電装置としては、例えば、一般家庭に供給される商用電源と家電製品等の負荷との間に接続され、停電時等のバックアップ電源や補助電力として使用されるものや、太陽光発電等の、再生可能エネルギーによる時間変動の大きい電力出力を安定化するための、大規模電力貯蔵用として使用されるものが挙げられる。
(正極活物質の調整)
層状リチウムニッケル複合酸化物(LiNi0.8Co0.15Al0.05O2)を脱イオン水で三回洗浄し、更にメタノールで洗浄後、乾燥し正極活物質とした。
上記の正極活物質と脱イオン水を2:98の質量比で混合して懸濁液とし、pHを測定した。pHの測定は、JIS Z8802 pH測定法に準じて行った。測定器は、株式会社堀場製作所製のハンディpHメータD-51を用いた。校正に用いるpH標準液はJIS K0018~23に準じて調整した。測定結果を表1に示す。
調整した正極活物質と、カーボンブラック(商品名:「#3030B」、三菱化学株式会社製)と、ポリフッ化ビニリデン(商品名:「W#7200」、株式会社クレハ製)とを、それぞれ93:2:5の質量比で計量した。これらと、N-メチルピロリドン(NMP)とを混合し、スラリーとした。NMPと固形分との質量比は54:46とした。このスラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔にドクターブレードを用いて塗布した。このスラリーが塗布されたアルミニウム箔を120℃で5分間加熱してNMPを乾燥し、正極を作製した。
人造黒鉛とカルボキシメチルセルロース(CMC)の1質量%の水溶液を、自転・公転ミキサー(株式会社シンキー製 あわとり錬太郎 ARE-500)を用いて混練し、その後スチレンブタジエン共重合体(SBR)を加え、負極スラリーを調製した。人造黒鉛とCMCとSBRとの質量比は97:1:2とした。このスラリーを厚さ10μmの銅箔上にドクターブレードで塗布した後、110℃で5分間加熱乾燥し、負極を作製した。
作製した正極および負極のそれぞれに、アルミニウム端子、ニッケル端子を溶接した。これらを、セパレータを介して重ね合わせて電極素子を作製した。電極素子をラミネートフィルムで外装し、ラミネートフィルム内部に電解液を注入した。その後、ラミネートフィルム内部を減圧しながらラミネートフィルムを熱融着して封止した。これにより平板型の初回充電前の二次電池を複数個、作製した。なお、セパレータには単層の全芳香族ポリアミド(アラミド)微多孔膜を用いた。このアラミド微多孔膜の、厚みは25μm、空孔率は60%であった。ラミネートフィルムにはアルミニウムを蒸着したポリプロピレンフィルムを用いた。電解液には、電解質として1.0mol/lのLiPF6と、非水電解溶媒としてエチレンカーボネートとジエチルカーボネートの混合溶媒(7:3(体積比))を含む溶液を用いた。
作製した二次電池を4.2Vに充電し、45℃に保った恒温槽内で20日間放置し、保存試験を行った。充電はCCCV方式で行い、4.2Vに達した後は電圧を一定に一時間保った。保存後の電池電圧を測定し、4.0V以下になったものを自己放電不良と判断し、10個の電池を試験した中での不良率(n/10)を求めた。結果を表1に示す。
作製した二次電池を4.2Vに充電し、釘刺し試験を行った。釘の直径は5mmφ、釘の速さは10mm/sとした。釘刺し後の最高温度を表1に示す。
脱イオン水での洗浄を二回洗浄とした以外は、実施例1と同じとした。作製した電池で保存試験、釘刺し試験を行った。結果を表1に示す。
正極活物質を層状リチウムニッケル複合酸化物(LiNi0.80Mn0.15Co0.05O2)とした以外は実施例2と同じとした。作製した電池で保存試験、釘刺し試験を行った。結果を表1に示す。
実施例1のセパレータを、ポリプロピレン(PP)微多孔膜にアラミド微多孔膜を積層した、積層セパレータに変更した。この積層セパレータにおいて、PP微多孔膜の厚みは17μm、アラミド微多孔膜の厚みは8μm、積層セパレータ全体としての空孔率は60%であった。セパレータ以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、保存試験、釘刺し試験を行った。結果を表1に示す。
実施例1の正極活物質を未洗浄のLiNi0.8Co0.15Al0.05O2に変更した以外は、実施例1と同様に二次電池を作製し、保存試験、釘刺し試験を行った。結果を表1に示す。
脱イオン水での洗浄を一回洗浄とした以外は、実施例1と同じとした。作製した電池で保存試験、釘刺し試験を行った。結果を表1に示す。
20 電池要素
25 セパレータ
30 正極
40 負極
Claims (7)
- リチウムニッケル複合酸化物を含む正極活物質であって、前記正極活物質と脱イオン水を2:98の質量比で混合して懸濁液としたとき、懸濁液のpHが9.3以下となる正極活物質を含む正極と、ポリイミド層、ポリアミド層およびポリアミドイミド層から選択される1種以上の層からなるセパレータとを有する、リチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータが微多孔膜または不織布である、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータがアラミド微多孔膜である、請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記リチウムニッケル複合酸化物が式(A)で表されることを特徴とする、請求項1~3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
LiyNi(1-x)MxO2 (A)
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。) - 請求項1~4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池を搭載したことを特徴とする車両。
- 請求項1~4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池を用いたことを特徴とする蓄電装置。
- 電極素子と電解液と外装体とを有するリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
リチウムニッケル複合酸化物を水洗し、リチウムニッケル複合酸化物と脱イオン水を2:98の質量比で混合して懸濁液としたとき、懸濁液のpHが9.3以下となるリチウムニッケル複合酸化物を調製する工程と、
前記リチウムニッケル複合酸化物と結着剤を混合して正極合剤を調製する工程と、
前記正極合剤を正極集電体に塗布して正極を作製する工程と、
前記正極と、負極とを、ポリイミド層、ポリアミド層およびポリアミドイミド層から選択される1種以上の層からなるセパレータを介して対向配置して電極素子を作製する工程と、
前記電極素子と、電解液と、を外装体の中に封入する工程と、
を含む、リチウムイオン二次電池の製造方法。
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