WO2015181918A1 - 塗布装置及び塗布方法 - Google Patents

Abstract

　エレクトロニクスデバイスの製造プロセスにおいてウェハやガラス基板上に機能膜を形成する際に多用されるスリットコータの塗布性能の向上、例えば膜圧の均一化、広範な塗布液への適用が技術課題である。　高精度化に対応できる塗布ヘッドの適用と塗布プロセスにおける流量変動をリアルタイムに検出し、これを一定のアルゴリズムの基に制御する事によって、高品質で信頼性の高い塗布装置ならびに塗布方法とした。塗布プロセスにおける状態量の変化、具体的には、塗布直後の膜厚計測トレンドや塗布ヘッド内部の液溜部の圧力変動を高精度で検知し、事前検討で得られているデータベースから、それらの状態量と流量との関係を明示し、制御器である送液ポンプの指令値に帰還することによって、高精度の塗布が実現できる。

Description

塗布装置及び塗布方法

　本発明は、枚葉塗布に関し、さらに詳細に言えば、スリットコータを用いて枚葉塗布（間歇塗布）により塗布膜を形成する塗布装置及び塗布方法、さらに塗布ヘッドに関する。例えば、エレクトロニクスデバイスの製造プロセスにおける各種の機能膜やレジスト膜の形成の際、枚葉方式で供給される被塗布基板表面に精度良く、均一に塗布する場合に好適である。

　半導体や各種ディスプレイ装置等のエレクトロニクスデバイスは機能膜材料で構成されており、また一方で、これらを製造する過程で、フォトレジスト膜のように、最後は除去されるが、デバイスを製造する上で、不可欠な膜を高精度に作る要求がある。フォトレジスト形成に以前から適用されているスピンナを除いて、従来は膜厚分布に代表される成膜精度を維持する為に、スパッタリングやＣＶＤ（化学蒸着）やＰＶＤ（物理蒸着）等の真空成膜法が多用されてきた。しかしながら、デバイスの大型化や製造装置コスト及び製造プロセスコスト削減の要求から、塗布を基盤技術とした湿式成膜法の技術向上が期待されており、多くの適用が図られてきている。

　湿式成膜法のなかでも、塗布ヘッドに線状のノズルを有し、塗布ヘッド及び被塗布基板の少なくとも一方を相対的に移動させて塗布を行う、スリットコーティングが生産性の良さや対象デバイスの大型化に対応できる点から注目されている。スリットコーティングは当初、磁気テープの塗布に行われるＲｏｌｌ　ｔｏ　Ｒｏｌｌの場合のように連続塗布の場合に適用されてきたが、最近は半導体ウェハや液晶デバイスに代表されるガラス基板への塗布、即ち間歇塗布への適用が進んでいる。連続塗布に比べて、間歇塗布の技術的に難しい点は、塗布開始時や塗布終了時に非定常な流れとなり、この領域での塗布膜厚に大きな変動を伴う状況下で、如何に一定の膜厚を維持できるかという点である。即ち、１枚の基板内の膜厚ばらつきを非常に小さくできる塗布方法の確立が最も重要な技術課題となる。

　このような技術課題に対して、様々な試みが提案され、実施されている。それらの方法を大別すると、塗布ヘッドや塗布液供給の仕組み等のハードウェア主体で対処する方法と制御を主体にソフトウェア中心に対処する方法とになる。まず、前者では特許文献１に開示されているように、塗布開始時及び塗布終了時での膜厚の大きな変動を防止するために、塗布液をポンプから塗布ヘッドに供給する配管系を切替弁により異なる経路とし、塗布開始時点および終了時点での膜厚変動を抑える構成や方法が提案されている。また、特許文献２においては、塗布液を送り出すポンプの脈動対策として、ポンプと塗布ヘッドとの間にフィルタ等の脈動除去装置を設置し、脈動を取り除くことによって、塗布膜厚を均一に実現できるとしている。

　一方、後者の制御方式によるものとしては、特許文献３に示すように塗布開始時や塗布終了時の不良膜厚領域を防止するために、塗布ヘッドからの吐出量の不均一さを塗布膜が形成される基板の動きを制御する事によって、一定の膜厚分布を得ようとする考えがある。また、特許文献４では塗布ヘッド近傍の塗布液配管の圧力を検出し、塗布開始時や塗布終了時のタイミングや塗布性状を制御する方法についての提案がある。また、特許文献５では間歇塗布における膜厚変動を最小限に抑えるために、吐出時に塗布ヘッドと被塗布基板との間に滞留する塗布液の量を規制する方法と、塗布終了時のような非定常流れの状況に対応する方策として、塗布ヘッドの前方（塗布進行方向）に余剰な塗布液を吸収したり、排除できる通気口を設けたりする構造提案がある。

　上記の先行発明群の解決すべき課題は本発明の課題と全く同一であり、間歇塗布における膜厚分布の改善を目的としている。しかしながら、これらの発明がなされた背景と本発明が抱えている課題との間には、目標とする膜厚精度レベルのちがいや粘度特性に代表される塗布材料の適用可能範囲の増大、あるいはもっと速い塗布速度で塗布を行いたい等の運転条件の苛酷さの増大等の差が歴然とあり、先行発明では、現在の顧客要求に適用できるものは皆無である。その理由は、殆どの発明が製造評価時の不具合に対処する、所謂対処療法的な方策であり、現在の要求に応えられるだけの汎用性を持ち合わせていないためである。

特開２００３－１９０８６１号公報 特開平０５－３１４３４号公報 特開２００２－８６０４４号公報 特開２０００－５６８２号公報 特許第３１３９３５９号公報

　スリットコータは古い概念で言えばダイコータの範疇であり、磁気テープのような連続塗布を前提として開発が進んできたが、昨今の半導体ウェハやガラス基板への枚様式間歇塗布の要求が高まり、新たな段階を迎えている。本発明の解決すべき課題は、前述の特許文献に見られるような間歇塗布における塗布膜厚を均一にすることである。

　この課題を解決するための条件としては、以下の制約下で実現できる技術であることが必要である。即ち、
（Ａ－１）
　多くの種類の塗布材料（粘度範囲１～５０，０００ｃｐｓ程度）に広範に適用可能であること。
（Ａ－２）
　塗布条件として、生産に耐えられる条件であること。（例えば、塗布速度５～１５０ｍｍ／秒程度で均一な塗布が得られること。）
（Ａ－３）
　塗布膜厚は特殊な例を除いて、１～５００μｍ程度を対象とする。
（Ａ－４）
　塗布開始領域、塗布終了領域等の非定常状態まで含めて、膜厚ばらつきを小さくすること。（例を挙げるなら、目標膜厚に対して±３％以内におさめること。）
（Ａ－５）
　塗布の再現性ならびに品質を一定に保つ工夫を塗布システムの中に有していること。

　本発明の目的は（Ａ－１）～（Ａ－５）の制約条件下で。塗布膜厚分布の変動を抑えた均一な塗布膜を得る装置及びその方法を提供することにある。上記目的達成のために、過去に提案された方法の問題点についてもう少し詳しく述べることにする。

　特許文献１では、塗布液を供給するポンプと塗布液を吐出し、基板上に塗布膜を形成する塗布ヘッドを繋ぐ流路を塗布開始供給時と塗布終了停止時とでバルブ切り替により流路を替えるという発明であるが、ポンプのアシストなしにはタンクへの塗布液の戻しは不可能に近く、圧力差を常に考慮しないと、膜厚の均一性の実現どころか、気泡発生のリスクがあり、有望な方案とは言い難い。

　また、特許文献２で示される、塗布液供給用のポンプと塗布液吐出の塗布ヘッドとの間に、ポンプが持つ特有の脈動を吸収するために、フィルタ等の流路抵抗が大きい要素を入れ込むという方案は、新規のアイディアでもなく、通常の塗布を行う上で、必要条件と考えられている。例えば、送液用のポンプと塗布ヘッドを繋ぐパイプの径を変える方法やアキュームレータを置く等、代案も様々あるが、これだけで、良好な塗布が実現できる保証はどこにもない。即ち、脈動除去は膜厚の均一性を実現するための必要条件ではあるが、必要十分条件ではないということである。

　ハードウェアの対策のみで、良好な成膜が達成できないのは、過去の経緯から明らかであるが、一方、制御方式を含むソフトウェアでも、有力な方案が見つかっていない。特許文献３では、塗布開始時や塗布終了時の非定常状態での塗布に際して、送液ポンプの流量を段階的に調整し、基板の移動速度を膜厚が一定になるように制御する方案が述べられているが、同じ材料を用い、同じ装置を用いても、塗布を開始する状態はその都度異なるため、このような方案では再現性に乏しく、限られた条件での適用しか考えられないため、実用化には問題がある。

　さらに、特許文献４では、塗布ヘッド近傍の流路の圧力を検出してポンプの回転速度に帰還し、塗布ヘッドからの吐出量を制御する方案が提案されている。他の方案に比べて、塗布膜厚の均一性を得るために、塗布液の流路内での圧力変動に着目して、流量を制御するという考え方は一歩前進しているが、肝心の塗布開始時や塗布終了時の具体的な制御方法は提示されず、結局は適当な送液ポンプの運転パターンを指定して、膜厚均一化を図ろうとするものでしかない。流路内での圧力計測は単なる監視手段に過ぎない上、塗布ヘッド内での圧力計測ならまだしも、送液ポンプ出口からの流路内での圧力計測では、送液ポンプでの回転数変動を測るのと同じであり、大きな効果はない。

　最後に、特許文献５では、塗布ヘッドと基板との間、即ち塗布ギャップ空間における滞留する塗布液の量に着目し、塗布過程でのこの量を規定された許容量に制御することで、塗布開始時や塗布終了時までの膜厚の均一性を追求している。過去に行われた膜厚均一化のための方案が、単に送液ポンプと塗布ヘッドの組み合せにおける最適運転の模索に終始していたのに比べて、吐出の詳細なメカニズムを観察し、解決策を追及した方案は、他の方案に比べて進んでいると考えられる。しかしながら、具体的に、塗布ギャップ空間に滞留させる塗布液の制御には、塗布ヘッドのノズルの前方に、余剰の塗布液を吸引する手段を設ける構成となっており、特定の条件下の塗布においては、その効果を否定するものではないが、広範な材料対応では、非現実的な解となる。ちなみに、発明者らは、同じ構成の塗布ヘッドを試作し、実験した結果では、塗布ギャップ内での滞留塗布液をライン状に均一に吸入することは不可能であり、吸入を入れることで、かえって膜厚が変動した結果を得ている。また、吸引ではなくて、特許にも示されるような正圧、即ち、吹き付けによる滞留量の制御も試みたが、気泡を巻込み、効果は得られなかった。ただし、詳細な塗布状況の観察から塗布ギャップ内の液量の制御に着目して、塗布膜厚の均一化を意図した点は重要である。

　以上示した先行発明や発明者らの知見をまとめ、スリットコータにおける塗布膜厚の均一化を実現するためには、以下の視点で考察する必要がある。
（B－１）
　スリットコータを用いた間歇塗布における膜厚均一化を実現するためには、装置構成、特に、塗布ヘッドに代表されるハードウェアと塗布過程での膜厚に直接関係する、送液ポンプの回転速度や流路内の圧力等の物理量計測から、要求精度に見合う流量制御とうのソフトウェアを両立させた解が必要である。
（B－２）
　塗布過程を詳細に観察し、塗布開始領域、中間安定塗布領域、塗布終了領域のそれぞれの場合に付いて、塗布液の流れ挙動がどうあるべきかを考える。
（B－３）
　広範な対象材料に適用できるような汎用性を持たせた解を探求する。
（B－４）
　塗布の状態で、正確に膜厚を計測できる手法を確立する。

　本発明で解決すべき技術課題は、先に述べた（Ａ－１）～（Ａ－５）の制約下で、上記、（B－１）～（B－４）の視点からスリットコータを用いた枚様式間歇塗布における膜厚均一化を達成できる手法及び具体的な装置を提供することにある。

　本発明は、上記課題を解決するため、
　（１）
定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、前記塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布方法において、
前記塗布ヘッド内に液溜部を形成し、前記液溜部の圧力をリアルタイムに検出する第一圧力検出手段を有し、予め膜厚を決定する単位時間当りの供給量と前記液溜部の圧力および前記定流量ポンプの回転速度との関係を求めておくことにより、前記液溜部の圧力を制御することで、前記塗布膜厚を所定の形状プロフィールに形成することを特徴とする塗布方法。
　（２）
前記液溜部の圧力制御を行う際、前記定流量ポンプの回転速度を上げ前記塗布液の供給流量を増す場合と、定流量ポンプの回転速度を下げ前記塗布液の供給流量を減らす場合とで、制御比率を変えたことを特徴とする（１）に記載の塗布方法。
　（３）
前記第一圧力検出手段に加えて、前記定流量ポンプ出口に第二圧力検出手段を設け、塗布時には、前記第一圧力検出手段に依存した前記定流量ポンプの回転を制御し、
塗布終端部近傍では、第一及び第二圧力検出手段による差圧によって、前記定流量ポンプの逆回転によるサックバック動作を可能とすることを特徴とする（１）又は（２）に記載の塗布方法。
　（４）
定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、前記塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布装置に搭載される塗布ヘッド構造であって、
ヘッドバンキングプレートとヘッドチャンバープレートの２枚の金属部材で構成され、前記ヘッドバンキングプレートとヘッドチャンバープレートの先端部は前記被塗布基板の塗布面と平行で、かつ前記被塗布基板の塗布面との距離がそれぞれ異なり、断面視において、段差を形成することを特徴とする塗布ヘッド構造。
　（５）
前記段差の内、前記被塗布基板の塗布面との距離が近い段差部分を、塗布進行方向に対して前方に位置させたことを特徴とする（４）に記載の塗布ヘッド構造。
　（６）
定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布装置に搭載される塗布ヘッド構造であって、
前記塗布ヘッド内の吐出流路が前記被塗布基板の塗布面に対して傾いていることを特徴とする塗布ヘッド構造。
　（７）
前記塗布ヘッド内の圧力を検知する前記塗布液の液溜部の容積を、前記被塗布基板１枚あたりの塗布液供給量の５～１０倍に設定したことを特徴とする（４）～（６）のいずれか１つに記載の塗布ヘッド構造。
　（８）
定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布方法において、
前記塗布ヘッド内の吐出流路が前記被塗布基板の塗布面に対して傾いている塗布ヘッドを用いて塗布を行う際、前記塗布ヘッドが移動し、前記被塗布基板が固定されている場合には、前記塗布ヘッドが倒れこんでいない方向に移動させて塗布を行うか、
又は、前記塗布ヘッドが固定され、前記被塗布基板が移動する場合には、前記塗布ヘッドが倒れこんでいる方向に前記被塗布基板を移動させることを特徴とする塗布方法。
　（９）
（１）～（３）のいずれか１つ又は（８）に記載の塗布方法に記載の塗布ヘッドとして、（４）～（７）のいずれか１つに記載の塗布ヘッドを採用したことを特徴とする塗布方法。
　（１０）
（１）～（３）のいずれか１つ又は（８）或いは（９）に記載の塗布方法を利用し、前記被塗布基板上に塗布膜を形成することを特徴とする塗布装置。
　（１１）
定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、前記塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布方法において、
前記塗布ヘッドに付属した膜厚計測用の検出手段を具備し、塗布直後の膜厚計測結果及び前記膜厚計測結果のトレンド結果から前記塗布膜形成の際の操作量となる前記定流量ポンプの回転速度を予測し、塗布液供給量を制御することによって、前記塗布膜厚を所定の形状プロフィールに形成することを特徴とする塗布方法。
　（１２）
定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、前記塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布装置において、
前記塗布ヘッドに付属し塗布直後の前記塗布膜の膜厚を計測する計測手段と、膜厚計測結果及び前記膜厚計測結果のトレンド結果から予測制御に必要な操作量となる前記定流量ポンプの回転速度の演算装置を具備したことを特徴とする塗布装置。
とした。

　より具体的には、本発明の対象装置となるスリットコータの概略構成について、図１で説明する。スリットコータシステム１０はタンク１１に充填された塗布液１２を送液用のポンプ１３に送り出し、ポンプ１３の運転指令に応じた塗布液１２の流量をポンプ１３と塗布ヘッド１５の間の配管１４を通じ、下流にある塗布ヘッド１５に供給し、塗布ヘッド１５から吐出された塗布液１２が被塗布基板１６上に塗布展開し、成膜された塗布液１２を熱や紫外線照射等の手段によって乾燥硬化させて成膜の完成となる。

　装置機構上では、塗布の際に、塗布ヘッド１５が固定され、被塗布基板１６を搭載しているテーブル１７を移動し、塗布を行うヘッド固定・基板移動型の場合や、逆に被塗布基板１６が固定され、塗布ヘッド１５を移動させるヘッド移動・基板固定型の場合がある。装置の設置面積や塗布の際の、塗布ヘッド１５と被塗布基板１６との間の空隙（これを塗布ギャップと呼ぶ）の精度維持等によって、どちらかを選択することになるが、本発明ではとくに限定するものではないので、これ以上言及はしない。

　したがって、以下の説明ではヘッド固定・基板移動型について説明することにする。この塗布機構において、被塗布基板１６を搭載するテーブル１７を移動させるのは、ＬＭガイドで案内された駆動システムであり、代表的な駆動システムは　駆動源となるＡＣサーボモータ１８（基板移動Ｘ軸駆動用ＡＣサーボモータ）により移動する基板移動Ｘ軸ボールネジ１９（この駆動システムを総称してＸ軸ステージと呼ぶ）である。また、リニアモータを用いたリニア駆動システムでも構わない。また、塗布ギャップを精度よく設定するために、基板搭載テーブル１７に跨るガントリフレーム２０に固定された塗布ヘッド１５の固定台（これを塗布ヘッド固定Ｚ軸ステージ２１と呼ぶ）を上下に移動させて行う。この移動にはＺ軸駆動用ＡＣサーボモータ２２とＺ軸ボールネジによって行われる。塗布ヘッド１５が長尺である場合、言い換えれば、塗布幅が大きい場合には、塗布ヘッド１５の両端で支える構造、即ち、Ｚ軸ステージを２セット備えた構造となる。

　上記のような構造を備えた塗布装置において、実際のスリットコータを用いた塗布動作を説明する。まず、塗布液１２はタンク１１に収容される。この際、事前プロセスとして、塗布液中の気泡を除去しておくことが望ましいが、収容するタンクシステムの中で、脱泡機能を備えている場合も多い。一般に脱泡は真空環境下に晒すか、加温して塗布液１２の粘度を下げて気泡を塗布液１２から追い出すことが多い。

　タンク１１から、送液の中心であるポンプ１３への搬送は重力を利用した圧力水頭を利用する方法やタンク１１を密閉状態とし、空気圧により送り出す方法が良く用いられる。また、送液ポンプ１３は、最終的な成膜対象によって、様々な種類のポンプが適用されている。まず、往復動型のポンプは、単位動作当りの送液量は正確であるが、往動作と復動作で挙動が異なり、とくに復動作においては送液量が殆ど零となるため、非常に薄い塗布膜を形成する場合には、流量変動（脈動）が出て、形成される塗布膜厚に悪影響となる。

　往復動型の変形として、チューブポンプがある。送液のオンオフに多用される電磁弁の原理を応用した方式で、往復動する電磁ピストンによりゴムチューブ中の塗布液を押し出す方式である。チューブの材質、口径、ピストンの往復動周期等を考慮することにより、送液量を細かく制御できる長所を持つ一方、塗布液が高粘度の場合、チューブの変形による定量性の低下や、送液粘度の限界の存在等短所も多く、本発明の目標である広範囲の塗布液に適用するには不適である。

　往復動型と比較されるのが、回転型のポンプである。代表的なものは、ギアポンプである。一対の噛み合い状態にある歯車の隙間に液供給し、歯車の回転接線方向に送液するものである。定量性や安定性等の特性については一応のレベルにある上、正逆転に伴う液供給や液戻し等の制御機能は具備しているものの、一般に、高速で歯車を駆動させるため、小流量の送液には不適であり、また、細かい流量制御を行うためには、駆動中の慣性の取扱が難しく、成膜塗布装置への適用は難しい。

　同じ回転型のポンプとして、スクリューポンプがある。スクリューポンプの代表例として、モーノポンプ２３の構造を図２に示す。ポンプの上流側に駆動源であるモータを配し、そのモータとして回転数及び回転角の制御並びに正逆転の制御を行うためにモーノポンプ駆動用にＡＣサーボモータ２４を適用している。ポンプの下流側には、モーノポンプ用のポンプケーシング２５のなかに、ポンプロータ２７とポンプステータ２６が噛み合って存在し。前述のＡＣサーボモータ２４軸とポンプロータ２７軸はユニバーサルジョイント２８で連結されている。ポンプ室２９に供給された塗布液１２はポンプロータ２７の回転に吸引され、螺旋状に繋がったポンプステータ２６とポンプロータ２７の間の隙間に引き込まれ送液される。このモーノポンプ２３は、定流量の確保や正逆転の効果等、塗布装置適用に不可欠な制御器としての機能を備えており、多くのポンプの中で、高精度の送液を実現できるポンプである。さらに、射出成形機のように軸方向に押し込んで送液するため、高粘度の塗布液でも送液が可能であり、本発明の目標とも合致している。議論を簡単にするために、本発明の中では、送液ポンプ１３は塗布液送液用のモーノポンプ２３を指すことにする。

　送液ポンプ１３から送り出された塗布液１２は配管１４と通って塗布ヘッド１５に供給される。図３を用いて、塗布ヘッド１５の構成並びに構造について説明する。塗布ヘッド１５は２枚の高剛性の金属板、即ちヘッドチャンバープレート３０とヘッドバッキングプレート３１、及び両者の間に入るスペーサシム３２により構成されている。ヘッドチャンバープレート３０にはポンプ１３から流入する塗布液１２を溜め込む液溜部３３が備えられ、上部には気泡発生した場合、空気抜きのための気泡除去用ベント口３４が設けられている。また、液溜部３３に向って送液ポンプからの塗布液１２の流入口３５が設けられるが、ヘッドチャンバープレート３０側に設けても、ヘッドバッキングプレート３１側に設けても構わない。液溜部３３は、点で供給される塗布液１２を塗布幅全体に均一に拡げる役割と、送液ポンプ１３の微小な変動を吸収するアキュームレータの役割も果たしている。目標とする膜厚が決まると、硬化による体積収縮を考慮して塗布膜厚（液状の膜厚）が決まる。スペーサシム３２の厚さは塗布ヘッド１５の最終流路における隙間を決めるもので、この隙間を塗布ヘッドスリットギャップ部３９と呼んでいる。通常、塗布膜厚に合せてスペーサシム３２の厚さを決めるのが標準的な考え方である。送液ポンプ１３から塗布ヘッド１５に送り込まれた塗布液１２は塗布ヘッドスリットギャップ部３９を経由して、ノズル先端から被塗布基板１６上に塗布される。

　上記のスリットコータを用いて塗布した場合の特徴的な膜厚分布の例を図４（ａ）～（ｄ）に示す。まず同図（ａ）は設定したポンプの回転数が大きすぎ塗布ヘッド１５への供給が過剰となり、時間とともに膜厚が増大していく場合である。次に同図（ｂ）は逆に設定したポンプの回転数が小さすぎ、塗布ヘッド１５への供給が不足で、塗布開始時に塗布に必要な流量を確保すると、基板を移動させるにつれ、膜厚が減少していく場合である。この２つの場合は塗布として、評価に価しないようなレベルであるため、これ以上の言及はしない。必要な流量を得るポンプの回転数を調整しても、現状のスリットコータの膜厚分布で最も多く見られるのが、同図（ｃ）のタイプである。塗布開始域では、被塗布基板１６を搭載しているテーブル１７のスタートタイミングや可変速制御によって、突起等の膜厚異常を抑えることができ、中間領域では、ほぼ一定の膜厚分布が得られるが、塗布終了域では、大小の差こそあれ、膜厚異常の突起を必ず伴っている。この対策として、送液ポンプ１３を早目に切って、膜厚異常を少しでも目立たないようにするとか、吸引で塗布液を減らす等の汎用性のない方法で対処しているのが実情である。また、同図（ｄ）には、塗布開始時でのポンプの回転数パターンを考慮することによって、塗布開始を早め、塗布ギャップ内の残留塗布液の量を減らすことで、膜厚異常を小さく出来るが、無くしたスムースな膜厚分布を得るには至っていない。

　以上述べてきた状況を大きく改善するためには、次に示す着眼点で、対策する必要がある。

（Ｃ－１）
　間歇塗布における膜厚分布をドラスチックに改善するためには、塗布装置におけるハードウェア及び塗布方法におけるソフトウェアを大幅に見直す必要がある。
（Ｃ－２）
　間歇塗布における膜厚分布を均一化するためには、塗布過程での塗布ヘッドから吐出される塗布液の挙動を詳細に観察する必要がある。即ち、塗布ヘッドまでの流路内に存在する塗布液はポンプの動作等で制御はある程度可能であるが、一度、塗布ヘッドの外に出てしまった塗布液は、強制的に除去する手段でも行使しない限り、制御は不能であることを念頭に置くべきである。
（Ｃ－３）
　前項において、塗布ヘッドからの過剰な吐出により、ノズル近傍に滞留する塗布液の量を減らす必要があるが、とくに塗布進行方向に対して、塗布ヘッドの前方に存在し、溜まる塗布液は膜厚分布に最悪の影響をもつため、この部分に塗布液が溜まらない塗布ヘッド構造を考える。
（Ｃ－４）
　塗布膜厚を制御する方法に関しては、塗布過程での状態量の変化をリアルタイムで観測し、制御器である送液ポンプや、ステージアクチュエータにフィードバックするソフトウェアを開発する。
（Ｃ－５）
　前項の塗布過程における状態量の観察として、目的である膜厚測定がリアルタイムでしかも非接触で測定できる方法を考慮し、フィードバックをかけるのも有力な方法である。
（Ｃ－６）
　同じ状態量の計測として、塗布ヘッド内の圧力をリアルタイムに検出し、塗布ヘッド内の圧力、送液ポンプの回転数、吐出流量、３者の関係を事前に定められた試験方法で求めておき、応答の遅れ等も考慮して、圧力変動値からフィードバックをかける方法を確立する。
（Ｃ－７）
　（Ｃ－１）～（Ｃ－６）までに記した方法を、特殊なケースにしか当てはめるのではなく、広範な塗布粘度を有する材料に適用できる汎用的な方法を常に考慮する。

　以上示したような手段を講じることにより、今までは、限定された特殊な手法で対応してきた
スリットコータによる間歇塗布における膜厚均一化の隘路にたいして、本発明では、塗布のメカニズムの解明と塗布過程での状態量の正確な把握により、塗布液の種類や所期の膜厚等の目標が変わっても、汎用性に富んだ装置及び方法を実現できる。

　本発明のスリットコータによれば、従来の限定された塗布液の粘度適用範囲を大幅に拡張でき、とくに、ガラス基板等を対象とする間歇塗布の際の膜厚分布を顕著に改善し、均一化を図ることができる。塗布を用いた成膜法で、一般的に欠点とされている、塗布領域の周縁部、とくに、塗布開始領域や塗布終了域での不連続域における膜厚異常を防止でき、平坦な成膜を実現できる。この方法の適用によって、薄膜から厚膜まで、精度の良い成膜が可能となり、従来の湿式の成膜のみならず、真空成膜の領域まで応用範囲の拡大が期待できる。

一般的なスリットコータシステムの構成及び概略構造を説明した図である。 スリットコータの送液の役割を持つスクリューポンプ（モーノポンプ）の概略構造を説明する断面図である。 スリットコータに搭載される塗布ヘッドの概略構造を説明する断面図である。 （ａ）～（ｄ）従来の方法による塗布膜厚分布の不良例を模式的に示した説明図である。 本発明の非接触塗布膜厚計測結果による流量予測方式のスリットコータシステムの概略構成を説明した図である。 本発明で用いる膜厚予測制御の制御ブロック図である。 本発明の塗布ヘッド液溜部圧力検出による塗布膜厚制御可能スリットコータシステムの概略構成を説明した図である。 本発明の塗布ヘッド内圧力検知による流量一定制御に必要な基礎データを得る方法を示す。 本発明の送液ポンプの正逆転にともなう、塗布ヘッド内の圧力応答挙動について説明した図である。 本発明のポンプ出口および塗布ヘッド内部でのそれぞれの圧力検知に基づく塗布制御方式を模式的に示した装置構成図である。 本発明における安定塗布を実現できる、塗布ヘッド内液溜室の容積を決める実験結果を定性的に示した図である。 従来の噴流塗布における問題点を指摘した図である。 本発明の塗布ヘッド内の流路軸を被塗布基板面に対して傾けた構造をもつ塗布ヘッドを示した図である。 本発明の塗布ヘッド内の流路軸を被塗布基板面に対して傾けた構造をもつ塗布ヘッドを用いて塗布する場合の効果を示す図であり、（ａ）は被塗布基板を固定して塗布ヘッドを移動する場合、（ｂ）は塗布ヘッドを固定して被塗布基板を移動させる場合に付いて、それぞれ示したものである。 本発明の塗布ヘッドを構成する２つの構造部材を微小にずらすことによって、ノズル面に段差をつけた塗布ヘッド構造を説明した図である。

　以下、スリットコーティングによる塗布装置及びそれを用いた方法を実施する具体的な形態について、図を参照して説明する。なお、各図において、共通の部材や要素に関しては、同一の符号を付している。また、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

　塗布膜を形成する基板は、ガラス基板が代表的な対象であるが、これに限定されるものではなく、シリコンウェハ、ガリウム砒素基板等の半導体基板、サファイヤ基板等の宝石基板、ガラス繊維強化エポキシ樹脂やセラミック基板等のＰＣＢ（印刷回路基板）、フィルム基板等が対象となる。また、基板の表面性状は基本的には平坦なものが多いが、特別な例として、曲面、凹状や凸状の表面性状をした基板も対象となる。

　一方、成膜材料は塗布液１２という名前のとおり、液状の材料であり、塗布完了後、焼成や硬化等の手段によって、固化される。焼成の場合には、基板の耐熱温度を考慮して、低温焼成する場合と、非常に高い温度プロファイルによって焼き固める高温焼成がある。また、硬化については加温による場合と、紫外線等のエネルギ波照射によって、硬化反応を加速する方法が代表的なものであり、最近では、硬化時の損傷ダメージを軽減するために紫外線によって硬化させる方法が非常に増えている。塗布装置における塗布液のハンドリングの容易さは一般的に塗布液の粘度で代表されることが多いが、本発明では、塗布液粘度の適用範囲を従来、提案されている方法と比較して広範に拡大することも意図している。具体的に、本発明における適用可能粘度範囲は、１～５００，０００ｃｐｓ（センチポアズ）であり、乾燥膜厚は、０．０５～１，０００μｍ（ミクロン）程度が対象となるが、もちろん、例外もある。以下、本発明の具体的な構成や方法について実施例として説明する。

（実施例１）
　本発明の最重要の目的は被塗布基板１６上の塗布液１２の膜厚分布の均一化である。現在、上市されている全てのスリットコータを含むダイコータのこの目的に対する基本的な考え方は「送液ポンプ１３から一定量の吐出を行い、この量を被塗布基板１６上に置いていく」というもので、塗布開始域や塗布終了域では、調整して対処するという考え方が支配的である。この考え方からは汎用的な方法には辿りつくことはできないばかりか、同一な塗布プロセスにおいても、条件の変動によって再現性のない結果となるのは明らかである。

　図５に本発明の膜厚計測結果を基にした予測制御方式による膜厚計測予測制御方式スリットコータ３６（塗布装置）の構成を示す。塗布ヘッド１５の背後近傍に、塗布された直後の膜厚を非接触に計測できる光学式非接触膜厚計測センサ３７を具備し、最終的には全体の膜厚分布が均一にできるようにしたものである。光学式非接触膜厚計測センサ３７は光源としてＬＥＤを使うものが多いが、その中で、三角測距方式と同軸共焦点方式があり、前者は材質間誤差が大きいこと、さらに、測定対象の基板に反り等の影響で計測面が傾いた場合の誤差が拡大すること、センサの設置高さによって、計測位置が微妙にずれる等の大きな欠点を有しており、後者の方が優れていると判断している。具体的にはファイバ同軸変位センサ（たとえばオムロン（株）製ＺＷ－Ｓ０７等）が精度及び実装面で優れている。同時に、多用されている三角測距法に基づくセンサは測定精度が悪いばかりでなく、状況によっては、逆の傾向が出るおそれもあり、実用には供することはできない上、この方法で計測された膜厚分布測定結果は信憑性に欠ける。

　非接触の膜厚計測は塗布ヘッド１５からの吐出が行われている直後の領域を計測するために、リアルタイムのフィードバック制御やフィードフォワード制御はできない。したがって、その時点での制御値はその前段階の数回のデータのトレンドから、想定されるアルゴリズムに従って、予測制御を行う。予測制御とは制御対象の出力（制御量）が現在から将来（制御周期の数ステップ先）にかけてどのように変動するかを予測し、制御量の予測値が目標値に収束するように制御する方法である。本発明の場合、制御量は塗布膜厚であり、操作量は送液ポンプ１３の回転速度となる。

　図６に塗布膜厚形成における予測制御系の制御ブロック図を示す。この図における制御対象は、操作量（ＭＶ）即ち、送液ポンプ１３の回転速度に応じて動作するスリットコータシステム１０を指し、制御対象の出力に外乱（ＤＶ）を加えたものが制御量（ＣＶ）即ち形成される膜厚となる。図中の破線で囲まれた部分（ここを制御演算ブロックと呼ぶ）では、制御量（ＣＶ）が目標値（ＳＶ）に収束するように操作量（ＭＶ）を制御する。もう少し詳しく述べると、ここでは、制御量（ＣＶ）を予測するための制御対象モデル、外乱モデルとこれらのモデルからの出力である予測値（ｙｍ、ｚ）をもとにして最適な操作量を求める制御演算ブロックで構成されている。

　制御対象モデルと外乱モデルは、どちらも制御量を予測するための数式モデルである。制御対象モデルが操作量に依存するモデルであるのに対し、外乱モデルは操作量に依存しないモデルである。制御対象モデルでは、操作量と経過時間から制御量を求める数式であり、本発明においては、送液ポンプ１３の回転数に伴う吐出流量の時間変化を考慮した数式モデルが必要である。また、外乱モデルとしては操作量に依存しない量の数式化が必要となる。本発明においては送液ポンプ１３から塗布ヘッド１５に至る流路の流体摩擦、塗布ヘッド１５と被塗布基板１６の塗布ギャップ変動等が外乱モデルにおける考慮すべき主要な因子となる。物理現象としてこの数式化は非常に難しいため、操作量である送液ポンプの回転速度から予測される理想状態での膜厚推定値から、実際の膜厚計測の差分を観察し、この量を外乱値としてトレンドを得て外乱予測値ｚを推定する方法を本発明では採用している。

　制御演算ブロックでは、予測値が目標値に収束するように操作量を計算する処理を行うが、本発明が関与する場合、即ち、間歇塗布の場合における塗布開始時や塗布終了時に代表される制御量の現在値と目標値の偏差が大きい場合には操作量の変動が過大となり、制御が不安定になる可能性がある。そこで、制御演算ブロックでは制御量が現在値から目標値に収束するまでの過渡応答を参照軌道として設定する。具体的には一次遅れ系のステップ応答（目標値に対して誤差が指数関数的に減衰する関数）を参照軌道として設定することで制御量を目標値に収束するまでの過程が明確になるので、制御量の現在値と目標値が大きい場合においても安定した制御が可能となる。また、この方法を適用することにより、一定膜厚の塗布はもとより、任意の膜厚分布を持つ塗布も可能となる。

（実施例２）
　図７に本発明の塗布ヘッド内に形成された液溜部の圧力をリアルタイムに検出して送液ポンプの回転速度にフィードバックし、均一な塗布膜厚を得る方法について、装置構成を示す。抽象的に表現された塗布ヘッド内の圧力を検出する構成は、既に幾つかの公知例で示されている。（例、特開２００３－１９０８６１号、特開２００５－２０５２６８号他）しかしながら、全部が塗布ヘッド内部とか、吐出ノズル近傍というような表現であり、塗布ヘッド内の流路の位置によっても、大きな圧力分布をもっており、具体性に欠ける。また、計測された圧力値を膜厚制御の上で具体的にどのような方法で適用するかの提案は全くない。

　図７における塗布ヘッド１５には、送液ポンプ１３から送られてきた塗布液１２を流入口３５から供給し、溜めておくための液溜部３３が設けられ、その領域の圧力を検出するための圧力検出センサ３８が外部から取り付けられている。この液溜部３３の役割は前出したように、１～２箇所の塗布液流入口３５から、供給される塗布液１２を塗布幅（スリット開口部長さに対応）全体に均一に拡げる役割と、送液ポンプの回転に伴う脈動を低減させる二つの重要な役割を持っている。以前の塗布ヘッド構造においては、流入口から直ぐにスリット幅の狭い流路を持つ構造も見られたが、最近の動向としては、中間液溜部を持つ塗布ヘッドが多くを占めている。圧力検出センサ３８は、半導体ゲージ型の圧力センサを用いるのが一般的であるが、抵抗線ひずみゲージ型のタイプも価格面の有利さから適用可能である。

　具体的な手法について述べる。塗布液１２を固定し、目標とする膜厚を一定値とした場合の塗布を考える。対象とする塗布装置の中で、変動するパラメータは、塗布ヘッド１５内部の液溜部３３の圧力（Ｐ）と制御器となる送液ポンプ１３の回転速度（Ｎ）および流路を通過する塗布液の流量（Ｖ）のほかに、被塗布基板１６の移動速度が考えられるが、この量は送液ポンプの回転速度の時間増分に対応するため、ここでは圧力（Ｐ）、回転速度（Ｎ）、塗布液流量（Ｖ）のそれぞれの関係について調べる。具体的には、制御器である送液ポンプ１３の回転速度の時間増加（ｄＮ／ｄｔ）を幾通りか変えられる試験プログラムを作成し、その変化に応じて圧力（Ｐ）、回転速度（Ｎ）、流量（Ｖ）の関係を図８に示すように求め、目標の流量を得るための圧力（Ｐ）とポンプの回転速度（Ｎ）との関係を明らかにする。この勾配が圧力を一定にするためのポンプの回転数を補正する比例定数となり、この関係を基に塗布における圧力制御を実現する。但し、一般の場合には圧力とポンプの回転速度との関係は外乱要素の影響で非線形になることが多く、関数表示してレベルごとに対応するか、もしくは幾つかのレベルに分割して一つの領域では直線関係が成立するという考え方でも構わない。また、（ｄＮ／ｄｔ）の程度は塗布速度と関係し、実際の塗布条件と照らし合わせて、応答遅れ等の影響を考慮できる。

　本発明は、吐出流量の変化を塗布ヘッド１５内部の液溜部３３内部の圧力変化に置き換え流量制御を行うもので、センシングするものは圧力値であり、送液ポンプ１３が制御器となり、ポンプの回転速度で圧力を一定になるように制御する。目標圧力値に対する今の計測値の差分を補正していく、フィードバック制御を基本とするが、回転数と無関係なポンプ背圧の時間変化や、基板の移動に対する時間変化あるいはヘッド開口部の内圧による開口面積の変化等をモデル化しフィードフォワード要素として付け加える。図９に本発明の塗布における圧力制御の制御ブロック図を示す。外乱要素をどこまで取込むかは、全体システムの出来栄えに依存する。また、この方法の進歩した形として、塗布方向に、任意の塗布膜厚分布を有する塗布形状を得ることも、対応する圧力分布を指定することによって得ることができる。　

（実施例３）
　図７に示した圧力制御方式の塗布装置において、送液ポンプ１３として制御性に優れたスクリューポンプに代表される回転型のポンプを適用する場合、ポンプの正逆転が可能となる。すなわち、塗布液１２をノズルから吐出する方向に送液する場合と、逆にポンプ側に液を引き戻すような送液も可能となる。逆回転送液をサックバック動作と呼ぶが、この動作を有効に利用できれば、さらに高精度の塗布制御が可能となる。

　図９に送液ポンプ１３の正逆転にともなう塗布ヘッド１５内の圧力とその時のポンプの回転速度との関係を模式的に示す。正転運転の場合は送液ポンプ１３→配管１４→塗布ヘッド内液溜部３３→塗布ヘッドスリットギャップ部３９→塗布ヘッドノズル部４０という順路で塗布液１２が輸送される。一方、逆転運転の場合には、この逆の流路をとる。一般にこの流路の中で最も流体抵抗が大きいのは、塗布ヘッドノズル部４０を含む塗布ヘッドスリットギャップ部３９の位置であり、正転運転の場合には、ポンプの回転速度の増加にともなう、塗布ヘッド１５内の圧力上昇割合は次第に少なくなる傾向がある。
　一方、逆転運転の場合、塗布ヘッドスリットギャップ部３９近傍の塗布液１２はサックバック動作によっても動きにくく、一方、上流での配管１４は流体抵抗が小さいために、この近傍での塗布液１２はポンプ１３側に急速に移動し、結果としては、急速に圧力が減少する。このような正逆転の挙動を考慮し、圧力制御の場合、目標圧力値以下の場合と目標圧力値以上の場合で、比例制御における定数を変えることにより、一定の圧力を維持できる塗布が可能となる。その結果、塗布表面形状において、微小な凹凸の無い平滑な塗布性状を得ている。

（実施例４）
　実施例２や３で述べてきた塗布ヘッド内の圧力検知に基づく圧力制御においては、圧力検出する位置が塗布ヘッド内部の液溜部３３であり、制御器である送液ポンプ１３および塗布液１２の吐出端である塗布ヘッドノズル部４０では相当レスポンスに遅れが出ることが容易に推測される。しかしながら、塗布ヘッドノズル近傍の圧力を計測するのは技術上、不可能に近く、また、急速に圧力変化を起こしている場所のために、少しの位置ズレによっても、圧力計測に誤差を生じてしまう。そのために、図９に模式的に示すように、送液ポンプ１３の出口圧力Ｐ１および塗布ヘッド内液溜部３３の圧力Ｐ２を同時に計測し、その応答遅れの変動を最小化する方法である。Ｐ１とＰ２の間にも応答遅れがあるが、ノズル先端での吐出圧Ｐ３とＰ２の間でも応答遅れがあり、これらが一意的に変動無く決まれば問題は無いが、材料変動、基板の状態、ポンプの時間変化等の影響で、応答遅れも変動する。前述したようにノズル近傍の吐出圧力Ｐ３は計測できないため、その前段階であるＰ１とＰ２の応答遅れの変動を最小化する方法である。具体的にはＰ１およびＰ２のトレンドデータから、単純なフィードバックではなく、予測推定を行い、フィードバック量に想定値を加味するものである。

　この方法によれば、増圧条件下と減圧条件下の塗布挙動の差も考慮できるうえに、正・逆転をともなうサックバック挙動のタイミングを決定する際にも極めて効果的であり、サックバック動作により、塗布液中に空気を引き込むようなトラブルも解決できる。

　以上は塗布液１２を被塗布基板１６上に所定の膜厚プロフィールで塗布する装置及び方法について述べてきた。本発明において、塗布の際、最も重要な構成要素は塗布ヘッド１５であり、本発明に用いられる塗布ヘッドの具体的な構造について説明する。

（実施例５）
　まず、図３における代表的な塗布ヘッド（パッシブ型）の構造において、本発明の構成要素を説明する。まず、ヘッドチャンバープレート３０及びヘッドバッキングプレート３１は、内圧を受ける圧力容器としての構造剛性が必要である。すなわち、この２つの構造部材の剛性が低い場合、内圧によって塗布ヘッドノズル部４０は唇を開けるように変形し、塗布ヘッドノズル部４０からの塗布液１２の吐出量も場所によって大きく変動し、本発明の目的である塗布膜厚ばらつきの小さい高精度の塗布膜実現の必要条件すら満たすことはできないことになる。

　本発明における注目点は、塗布ヘッド内液溜部３３の容積についてである。実施例２～実施例４に示したように、本発明では、高精度塗布のために、塗布ヘッド内部の圧力を監視し、常に一定の流量の輸送が行われるように、圧力検出センサ３８を設置し、目標の流量を達成できる圧力値になるように、送液ポンプ１３の回転速度を制御する方式がとられている。本来、塗布ヘッド内に設けられた液溜部３３の役割は、ポンプの脈動影響の緩和および、塗布幅に均一に流動を起こすことである。それに加えて、塗布ヘッド内の圧力計測位置としての役割を考慮して液溜部の容積を決定する必要がある。

　液溜部３３の容積が大きいとポンプからの微小な塗布液１２の流入量の変動を圧力検出センサ３８の感度という視点から望ましくなく、逆にこの容積が小さすぎると高感度になりすぎ、他のノイズ成分の影響も強く出て、望ましくない。この目安が、塗布性能評価において必ず議論の対象となる膜厚ばらつきの許容範囲として求められる±３％以内という数値範囲である。膜厚とは、塗布された基板上の塗布液１２の高さの分布を指すが、塗布される面積は一定であるため、塗布ヘッド１５から吐出され、被塗布基板１６上に載置される塗布液の体積分布が±３％以内ということに置き換えることができる。前述の実施例では塗布ヘッド１５からの吐出流量を一定にするために、塗布ヘッド内の圧力を検知し、この圧力が一定になるような制御をしている。前出の仕様値を満足するためには、圧力検出感度を、要求仕様値のさらに約１／１０程度、すなわち、±０．１～０．３％程度の精度まで上げて計測する必要がある。その結果、被塗布基板１枚当たり塗布液供給量の１０倍以下の液溜部の容積を持てば検出感度の面から十分対応可能である。

　圧力検知に関しては、もう一つの制約条件がある。液溜部３３の圧力値が過大になると、塗布ヘッドを構成している部材の変形の要因ともなる。その結果、塗布幅方向の膜厚分布を形成することになり、おのずから、安定塗布のための圧力値の上限が設定される。この上限値は厳密には塗布液の粘度、塗布ヘッド構造、送液ポンプ等の特性に依存するが、対象となる塗布装置の範囲では、内圧容器のノズル開口部での中央変形量が圧力値の最大制約要素となる。即ち、中央の変形量±３％以内になるような（最大６％の変形量に相当）圧力値が上限となる。実施例では、内圧１０ＭＰａが変形限界となり、その際の、液溜部の容積を、被等塗布基板１枚当りの塗布量の約５倍以上にすることができれば、変形による流量変動を±３％以下に抑えることができる。

　一方、脈動低減においては、最小、被塗布基板１６あたりの全塗布量程度の液溜容積があれば、送液ポンプ１３に起因する脈動を吸収できることが経験的に知られている。

　さらに、塗布幅全体に均一に流量を分配するには、液溜部３３内での圧力分布を作らないこと、即ち一様な圧力状態に保つことが重要であり、液溜部３３の容積が小さすぎると、塗布幅の方向に分布を生じ問題となるが、ある一定値以上確保できれば、安定した平行流を得ることが出来る。その条件は、塗布幅以上の液溜部の幅を有し、基板１枚あたりの塗布量の３倍程度以上の容積をもつ液溜部３３の容積を持てばよい結果が得られている。

　これらをまとめて図１１に、縦軸に各評価パラメータ、横軸に液溜部の容積と被塗布基板１枚当りの塗布量の比率をとった場合の関係を概略示す。この結果から、膜厚ばらつき±３％以内を達成できる安定塗布を実現するためには、塗布ヘッド内に設ける液溜部の容積を被塗布基板１枚に塗布する塗布液の総流量の５～１０倍に設定することが必要である。この数値を限定するパラメータは、塗布過程での最大圧力に起因する塗布ヘッドノズル部４０の中央部での開口変位量、圧力検知のための必要感度、ポンプ送液にともなう脈動吸収および塗布幅全域にわたり均一に塗布液を供給できる平行流の確保という４つの因子から決定できる。

（実施例６）
　図３に示した、通常のタイプの塗布ヘッドにおいては、送液ポンプ１３から輸送された塗布液１２は一端、液溜部３３に流入した後、塗布ヘッドスリットギャップ部３９を通って、最終的には塗布ヘッドノズル部４０から被塗布基板１６上に塗布される。この際の流路は基板面に対して垂直に吐出される所謂、噴流塗布となる。噴流塗布の場合、塗布液１２は被塗布基板１６表面に衝突後、塗布液１２は基板の前後に流動する。ノズル底面の狭小な平行部に塗布液１２が留まっている間は大きな問題は無いが、図１２に示すように、直ぐにノズルの進行方向前方に溜り、この排出された塗布液１２は最早、制御不能な状況（制御不能な塗布液４１）にある。現在、スリットコータとして世に発表されている全ての装置が、塗布ヘッド１５の進行方向（前方）に溜まった、制御不能な塗布液４１をブルドーザで土砂を運ぶような方法で塗布を行っているのが現状であり、膜厚は塗布ヘッド１５と被塗布基板１６の間のギャップを保ちつつ、塗布ヘッド１５の前面で‘地ならし’に相当する‘スキージ'動作’により形成している。この方法では、塗布ヘッド１５の前方に溜まった制御不能な塗布液４１は処理できず、塗布終了時点で、必然性がない何らかの方法で対処している状況であり、従来に方法では、良好な膜厚分布と良好な塗布形状を満足できる方法はない。ここで、膜厚変動が少ない良好な塗布を実現できる条件を整理すると以下のようになる。

（Ｄ－１）塗布ヘッド前方に滞留する制御不能な塗布液をなくすかもしくは減らす。
（Ｄ－２）塗布の際の塗布ヘッド内の圧力をできるだけ低減する。
（Ｄ－３）微小な流動変動も検知できる物理量をリアルタイムに検出し、制御器である送液ポンプにフィードバックする。
（Ｄ－４）塗布ギャップやスリットギャップを高精度に設定できる機構とするために、加工精度を上げる。
（Ｄ－５）被塗布基板の平滑性および表面の清浄度の確保も必要である。

　図１３に前述の技術課題を解決できる本発明の塗布ヘッド構造の一例を示す。図からも分かるように、塗布ヘッド１５の塗布液１２の流路（塗布ヘッドスリットギャップ部３９および塗布ヘッドノズル部４０）が、被塗布基板１６面に対して直角ではなく、ある角度をもって斜めに設定された塗布ヘッド構造をしている。スリットコータのような連続スリットによる塗布面形成ではなく、太陽電池のフィンガ電極のような多数の配線を描画するヘッド構造については、特願２０１１－２７０８６１号に記されているが、斜め流路を形成する構造や構成要素も全く異なるものである。本発明においては、２枚の塗布ヘッド構成要素、即ち、ヘッドチャンバープレート３０及びヘッドバッキングプレート３１の間に、スペーサシム３２を挟持し、塗布ギャップを維持する為に、塗布ヘッド１５のノズル面を斜めに切断した構造となっている。塗布液１２の衝突エネルギは、塗布ヘッド１５の流路を基板面に対して傾けることによって、大きく緩和される。また、吐出圧力も流路を斜めにすることによって、流路の実断面積の増加により低下させることができる。この吐出流動による圧力変動を圧力検出センサ３８によって検知し、送液ポンプ１３の回転速度に帰還するものである。この塗布ヘッド１５の採用によって、前記の（Ｄ－２）及び（Ｄ－３）を満足することが出来る。（Ｄ－４）及び（Ｄ－５）は全ての塗布に共通の必要条件であるので、この部分については言及しないが（Ｄ－１）が満足できれば必要十分条件となる。塗布ヘッドの（流路）傾き角度は被塗布基板表面に対して４５度～７５度程度が適当である。これ以下の角度では、塗布開始位置や終了位置での直線性に代表される塗布形状が悪化する。また、これ以上の角度では、従来方法と変らず、噴流を抑える効果はあまり期待できない。

　スリットコータによる塗布の場合、図１４（ａ）に示すように、被塗布基板１６を固定して、塗布ヘッド１５を移動して塗布する場合と、同図（ｂ）に示すように、塗布ヘッド１５を固定して被塗布基板１６を移動する場合がある。（Ｄ－１）を満足するためには、（ａ）の場合には、塗布ヘッド１５が倒れこんでいない方向に移動させて塗布を行うと、均一な膜厚分布を持つ塗布結果が得られる。一方（ｂ）の場合では、塗布ヘッド１５が倒れこんでいる方向に被塗布基板１６を移動させて塗布すると、良好な結果が得られる。（ａ）と（ｂ）のそれぞれの場合において、逆の動かし方をすると、（Ｄ－１）を満足できずに、従来と変らない結果となる。

　図１３に示した塗布ヘッドと、圧力制御概念を導入することにより、従来の方法から一段と飛躍した塗布結果が得られるが、とくに、膜厚１０μｍ（ミクロン）以下の薄膜の塗布において効果は顕著であり、明らかな優位性を立証できる。

（実施例７）
　比較的膜厚が大きい塗布を行う場合や、塗布幅が比較的大きい場合、塗布ヘッドの装置への装着や加工等の視点から、流路が傾いた塗布ヘッドを採用できない場合がある。従来の被塗布基板表面に対して、直角な流路軸を有する塗布ヘッド構造を小さな変更で良好な塗布結果が得られないかという課題である。良好な膜厚分布を得るためには前出の（Ｄ－１）～（Ｄ－３）の条件を最低満足させなければならない。

　図１５に、本発明の塗布ヘッドの断面図を示す。噴流塗布を行う塗布ヘッドは２枚の厚い金属構造要素、即ちヘッドチャンバープレート３０及びヘッドバッキングプレート３１より構成されている。図３においても説明したが、被塗布基板１６と近接する塗布ヘッドノズル部４０は被塗布基板１６面に対して狭い領域ではあるが平行な部分を有している。そのため、噴流の状態で吐出された塗布液１２は塗布ヘッド１５の前後に流動拡散する。それによって、制御不能な塗布液４１の溜まりが塗布ヘッド１５の前方にでき、膜厚ばらつきの大きな要因となっている。

　本発明では、噴流による拡散流動を少しでも減らし、流動方向を意識的に作る目的で、塗布ヘッド１５を構成している２枚の構造要素の高さを変えることにより、塗布ヘッドノズル部４０に平行な段差をつけた構造である。

　例えば、塗布膜厚２００μｍ（ミクロン）の塗布を行う場合、塗布ヘッド１５を構成しているヘッドチャンバープレート３０とヘッドバッキングプレート３１の高さの差、即ち２つのプレートの段差を１９０μｍ（ミクロン）にし、高さがある方の先端と被塗布基板１６との塗布ギャップを１０μｍ（ミクロン）とすると、もう一方の構造要素との塗布ギャップは２００μｍ（ミクロン）となり、正規の塗布が可能となる。

　この場合、塗布の進行方向に対して、塗布ギャップが狭い方の要素を前方にして塗布をする必要がある。従来の塗布と異なるのは、狭い塗布ギャップを持つ要素が塗布液のノズル吐出に対して、防御壁のように作用して、前出の制御不能な塗布液の溜まりを最小限にできる他、後方に安定した流路を形成することによって、高精度の塗布が可能である。塗布ヘッドの方向を変えると全く効果が無いばかりか、状況がさらに悪化するため、注意が必要である。

　このような構造であるため、膜厚が非常に小さい塗布を行う場合には不適である。この場合には、前出の塗布ヘッド内の流路軸が基板面に対して傾いている塗布ヘッドが有利である。

１０　　スリットコータシステム
１１　　タンク
１２　　塗布液
１３　　ポンプ
１４　　配管
１５　　塗布ヘッド
１６　　被塗布基板
１７　　テーブル
１８　　ＡＣサーボモータ
１９　　基板移動Ｘ軸ボールネジ
２０　　ガントリフレーム
２１　　塗布ヘッド固定Ｚ軸ステージ
２２　　Ｚ軸駆動用ＡＣサーボモータ
２３　　モーノポンプ
２４　　ＡＣサーボモータ
２５　　ポンプケーシング
２６　　ポンプステータ
２７　　ポンプロータ
２８　　ユニバーサルジョイント
２９　　ポンプ室
３０　　ヘッドチャンバープレート
３１　　ヘッドバッキングプレート
３２　　スペーサシム
３３　　液溜部
３４　　気泡除去用ベント口
３５　　流入口
３６　　膜厚計測予測制御方式スリットコータ
３７　　光学式非接触膜厚計測センサ
３８　　圧力検出センサ
３９　　塗布ヘッドスリットギャップ部
４０　　塗布ヘッドノズル部
４１　　制御不能な塗布液

Claims (12)

1. 定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、前記塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布方法において、
   前記塗布ヘッド内に液溜部を形成し、前記液溜部の圧力をリアルタイムに検出する第一圧力検出手段を有し、予め膜厚を決定する単位時間当りの供給量と前記液溜部の圧力および前記定流量ポンプの回転速度との関係を求めておくことにより、前記液溜部の圧力を制御することで、前記塗布膜厚を所定の形状プロフィールに形成することを特徴とする塗布方法。
2. 前記液溜部の圧力制御を行う際、前記定流量ポンプの回転速度を上げ前記塗布液の供給流量を増す場合と、定流量ポンプの回転速度を下げ前記塗布液の供給流量を減らす場合とで、制御比率を変えたことを特徴とする請求項１に記載の塗布方法。
3. 前記第一圧力検出手段に加えて、前記定流量ポンプ出口に第二圧力検出手段を設け、塗布時には、前記第一圧力検出手段に依存した前記定流量ポンプの回転を制御し、
   塗布終端部近傍では、第一及び第二圧力検出手段による差圧によって、前記定流量ポンプの逆回転によるサックバック動作を可能とすることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の塗布方法。
4. 定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、前記塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布装置に搭載される塗布ヘッド構造であって、
   ヘッドバンキングプレートとヘッドチャンバープレートの２枚の金属部材で構成され、前記ヘッドバンキングプレートとヘッドチャンバープレートの先端部は前記被塗布基板の塗布面と平行で、かつ前記被塗布基板の塗布面との距離がそれぞれ異なり、断面視において、段差を形成することを特徴とする塗布ヘッド構造。
5. 前記段差の内、前記被塗布基板の塗布面との距離が近い段差部分を、塗布進行方向に対して前方に位置させたことを特徴とする請求項４に記載の塗布ヘッド構造。
6. 定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布装置に搭載される塗布ヘッド構造であって、
   前記塗布ヘッド内の吐出流路が前記被塗布基板の塗布面に対して傾いていることを特徴とする塗布ヘッド構造。
7. 前記塗布ヘッド内の圧力を検知する前記塗布液の液溜部の容積を、前記被塗布基板１枚あたりの塗布液供給量の５～１０倍に設定したことを特徴とする請求項４～請求項６のいずれか１項に記載の塗布ヘッド構造。
8. 定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布方法において、
   前記塗布ヘッド内の吐出流路が前記被塗布基板の塗布面に対して傾いている塗布ヘッドを用いて塗布を行う際、前記塗布ヘッドが移動し、前記被塗布基板が固定されている場合には、前記塗布ヘッドが倒れこんでいない方向に移動させて塗布を行うか、
   又は、前記塗布ヘッドが固定され、前記被塗布基板が移動する場合には、前記塗布ヘッドが倒れこんでいる方向に前記被塗布基板を移動させることを特徴とする塗布方法。
9. 請求項１～請求項３のいずれか１項又は請求項８に記載の塗布方法に記載の塗布ヘッドとして、請求項４～請求項７のいずれか１項に記載の塗布ヘッドを採用したことを特徴とする塗布方法。
10. 請求項１～請求項３のいずれか１項又は請求項８或いは請求項９に記載の塗布方法を利用し、前記被塗布基板上に塗布膜を形成することを特徴とする塗布装置。
11. 定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、前記塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布方法において、
    前記塗布ヘッドに付属した膜厚計測用の検出手段を具備し、塗布直後の膜厚計測結果及び前記膜厚計測結果のトレンド結果から前記塗布膜形成の際の操作量となる前記定流量ポンプの回転速度を予測し、塗布液供給量を制御することによって、前記塗布膜厚を所定の形状プロフィールに形成することを特徴とする塗布方法。
12. 定流量ポンプから塗布ヘッドに塗布液を供給し、前記塗布ヘッドの線状の吐出口から前記塗布液を被塗布基板に吐出しながら、前記塗布ヘッド及び被塗布基板の内、少なくとも一方を相対的に移動させて、前記被塗布基板上に塗布膜を形成する塗布装置において、
    前記塗布ヘッドに付属し塗布直後の前記塗布膜の膜厚を計測する計測手段と、膜厚計測結果及び前記膜厚計測結果のトレンド結果から予測制御に必要な操作量となる前記定流量ポンプの回転速度の演算装置を具備したことを特徴とする塗布装置。

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