WO2014174795A1

WO2014174795A1 - Ｒ－ｔ－ｂ系磁石用原料合金

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Publication number: WO2014174795A1
Application number: PCT/JP2014/002123
Authority: WO
Inventors: 隆之清水
Original assignee: 中央電気工業株式会社
Priority date: 2013-04-24
Filing date: 2014-04-15
Publication date: 2014-10-30
Also published as: JP6005263B2; CN105189805B; CN105189805A; JPWO2014174795A1

Abstract

Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金（但し、ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種、ＴはＦｅを必須とする１種以上の遷移元素である）において、主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相と、Ｒが濃縮されたＲリッチ相とを含み、Ｒリッチ相の間隔が１０μｍ以上、かつ、Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６以上であることにより、粉砕された微粉末が流動性に優れ、複雑な形状の焼結磁石を得ることが可能となる。Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金が、ＲとしてＤｙおよびＴｂのいずれか一方または両方を含有する場合、主相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度Ａを、Ｒリッチ相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度Ｂで除した百分比（Ａ／Ｂ）が、１８０％以上であるのが望ましい。また、Ｒリッチ相の不純物濃度Ｄを主相の不純物濃度Ｃで除した百分比（Ｄ／Ｃ）が、２３０％以上であるのが望ましい。

Description

Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金

　本発明は、希土類磁石の原料に用いられるＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金に関する。さらに詳しくは、粉砕により流動性に優れる微粉末とすることができ、複雑な形状の焼結磁石を得ることが可能なＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金に関する。また、溶体化処理を省略または溶体化処理に要する時間を低減してボンド磁石を得ることが可能なＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金に関する。

　近年、希土類磁石の原料に用いられる合金として、磁石特性に優れるＲ－Ｔ－Ｂ系合金がある。ここで、「Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金」における「Ｒ」は希土類元素、「Ｔ」はＦｅを必須とする遷移金属、「Ｂ」はホウ素を意味する。Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金は、上述のＲ－Ｔ－Ｂ系合金からなり、希土類磁石の原料となる。そのＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金は、ストリップキャスト法によって鋳造された合金帯から製造できる。

　図１は、ストリップキャスト法で合金帯の鋳造に用いられる鋳造装置を示す模式図である。同図に示す鋳造装置は、チャンバー５、坩堝１、タンディッシュ２および冷却ロール３を備える。チャンバー５は、内部を減圧状態または不活性ガス雰囲気に維持することにより、合金溶湯および鋳造された合金帯が酸化されるのを防止する。

　このような鋳造装置を用いてストリップキャスト法によりＲ－Ｔ－Ｂ系合金からなる合金帯を鋳造する場合、例えば、以下の手順により行うことができる。
（Ａ）坩堝１内に原料を装入し、その原料を誘導加熱装置（図示なし）を用いて加熱する。これにより、原料を融解して合金溶湯を形成する。
（Ｂ）その合金溶湯をタンディッシュ２を介して冷却ロール３の外周面に供給する。冷却ロール３が内部に冷媒が流通する構造を有するので、合金溶湯が冷却ロール３の外周面で急冷されて凝固する。
（Ｃ）このようにして厚さ０．２～１．０ｍｍである合金の薄帯４が鋳造される。冷却ロール３は同図のハッチングを施した矢印に示す方向に回転していることから、それに伴って合金帯４が冷却ロール３から剥離する。

　ストリップキャスト法により鋳造された合金帯は、破砕により合金片とされた後で所定の条件に従って冷却される。合金帯の破砕および合金片の冷却は、合金片の酸化を防止するため、通常、減圧下または不活性ガス雰囲気下で行われる。なお、ストリップキャスト法では、合金の薄片を鋳造することにより、合金片を得る場合がある。また、合金の薄片を鋳造した後でさらに破砕することにより、合金片を得る場合もある。

　このようにして得られるＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金（以下、単に「磁石用原料合金」ともいう）は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相からなる結晶相（主相）と、希土類元素（主にＮｄ）が濃縮したＲリッチ相とが共存する結晶組織を有する。主相は磁化作用に寄与する強磁性相であり、Ｒリッチ相は磁化作用に寄与しない非磁性相である。主相とＲリッチ相とからなる結晶組織は、Ｒリッチ相の間隔を用いて評価することができる。Ｒリッチ相の間隔は、厚さ方向の断面における一つのＲリッチ相から隣に位置するＲリッチ相までの間隔の平均値である。

　この磁石用原料合金は、主にＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（以下、単に「焼結磁石」ともいう）やＲ－Ｔ－Ｂ系ボンド磁石（以下、単に「ボンド磁石」ともいう）の原料として用いられる。

　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、例えば、以下の製造プロセスによって得ることができる。
（１）粉砕工程で、Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金を水素解砕（粗粉砕）した後、ジェットミル等により微粉砕して微粉末とする。その微粉末から粒径が下限値未満の粒子と上限値を超える粒子とが除去されるように分級（例えば気流分級、ふるい分級）する。
（２）成形工程で、分級された微粉末を磁場中で金型を用いてプレス成形することにより、圧粉体を得る。
（３）焼結工程で、プレス成形された圧粉体を真空中で焼結させた後、焼結体に熱処理（焼き戻し）を施す。これにより、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得る。

　このような製造プロセスにより得られる焼結磁石の形状は、その用途に応じて様々な形状を呈する。焼結磁石を様々な形状に加工する方法として、例えば、焼結工程に続いて切削工程を設け、穴あけ加工や切削加工により任意の形状に仕上げる場合がある。また、成形工程でプレス成形する際に任意の形状に仕上げる場合（ニアネットシェイプ）もある。

　切削工程を設ける方法では、切削加工により製品歩留りが低下する。一方、プレス成形で任意の形状に仕上げる方法では、微粉末の流動性が低いと、形状が複雑な場合や薄肉の部分を有する場合に微粉末を金型内に均一に充填することができず、部位によって密度が大きく変化する。このように密度が不均一な状態で金型に充填されると、焼結が不十分となり、その結果、焼結磁石の磁気特性が悪化する。

　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石に関し、例えば特許文献１～３に示すように従来から種々の提案がなされている。特許文献１で提案される焼結磁石の製造方法は、熱脱磁処理した合金粉末を対象とする。その合金粉末に、メチルセルロースやポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールといった有機溶剤を含むバインダーを添加、混練してスラリー状とする。そのスラリーをスプレードライヤー装置により平均粒径２０～４００μｍの球形状の造粒粉とする。その造粒粉を用いて成形、焼結して焼結磁石を得れば、薄肉形状や複雑形状でも高い磁気特性となるとしている。これは、造粒粉が流動性の高い球形状であることと、造粒粉が含むバインダー自体の優れた流動性とによる。

　また、特許文献２で提案される焼結磁石の製造方法は、湿式微粉砕された合金粉末を対象とする。その合金粉末のスラリーに、特許文献１と同様に、有機溶剤を含むバインダーを添加、混練してスラリー状とする。その混練されたスラリーをスプレードライヤー装置により平均粒径２０～４００μｍの球形状の造粒粉とする。その造粒粉を用いて成形、焼結して焼結磁石を得れば、薄肉形状や複雑形状でも高い磁気特性となるとしている。これは、造粒粉が流動性の高い球形状であることと、造粒粉が含むバインダー自体の優れた流動性とによる。

　しかし、特許文献１および２に提案される焼結磁石の製造方法は、いずれもバインダーにより微粉末の粒子を結着することから、磁場配向が困難となる。また、バインダーには有機溶剤が含まれるので、その有機溶剤を焼結時に完全に除去するのは困難であり、一部が得られる焼結磁石に残存する。このため、有機溶剤から持ち込まれた炭素や酸素が希土類化合物を形成し、その結果、磁気特性を悪化させる。

　特許文献３で提案される焼結磁石用原料合金は、ロール冷却面と接していた面を、１００倍の倍率で観察した顕微鏡観察像において、８８０μｍに相当する線分を横切る結晶核の発生点を中心として、円状にデンドライトが成長したアスペク卜比が０．５～１．０、かつ粒径が３０μｍ以上の結晶の数が５個以上である。また、その焼結磁石用原料合金は、ロール冷却面と接していた面に略垂直な断面を、２００倍の倍率で観察した顕微鏡観察像において、Ｒリッチ相の平均間隔が１０～３０μｍである。

　このような特許文献３で提案される焼結磁石用原料合金は、焼結磁石の製造プロセスの粉砕工程で、微粉末の粒度を均一にできるとしている。しかしながら、粒度が均一である微粉末は（粒度分布がシャープな微粉末は）、必ずしも流動性が良好ということはない。磁石用原料合金から得られる微粉末では、粒度が均一であると、その粒子間を雰囲気が通り抜け易いことから、流動化し難い傾向となる。このため、微粉末の流動性が低下し、その結果、焼結磁石の磁気特性が低下する。

　一方、Ｒ－Ｔ－Ｂ系ボンド磁石は、例えば、磁石用原料合金を粉砕した粉末と結合剤（樹脂や低融点金属）との混合物（コンパウンド）を、圧縮成形や射出成形して固化することにより製造される。ボンド磁石用の粉末として、マグネクエンチ社製のいわゆるＭＱパウダーが多用される。また、ボンド磁石用の粉末として、磁石用原料合金にＨＤＤＲ（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ－Ｄｉｓｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎａｔｉｏｎ－Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ－Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）処理を施した後で粉砕処理を施すことにより得られる粉末も多用される。

　ＨＤＤＲ処理を用いる場合、磁石用原料合金には主相（結晶粒）が粗大であることが要求される。その磁石用原料合金の粗大な主相を、ＨＤＤＲ処理により、化学的に分解して再結合させる。これにより、主相を微細に分割すること、および、磁化容易軸の方向を揃えることが可能となり、その結果、ボンド磁石の保磁力および残留磁束密度を向上できる。

　ＨＤＤＲ処理後の粉砕処理では、ＨＤＤＲ処理により主相が微細に分割された後でも、合金のＲリッチ相に沿って砕かれて粉末となり易い。その粉末と結合剤とからなるコンパウンドを成形する際に粉末の粒径が小さいと、成形圧が上昇して成形が困難となる。粉砕処理により得られる粉末の粒径が小さくなるのを防止するためにも、主相を粗大化する必要がある。このため、従来のボンド磁石の製造では、ＨＤＤＲ処理の前処理として、磁石用原料合金に溶体化処理と呼ばれる熱処理を施して主相を粗大化していた。

　しかし、溶体化処理では、磁石用原料合金（合金片）からＲリッチ相が溶出することにより、合金片が別の合金片と溶着する場合がある。また、合金片の組成が不安定になる場合もあった。このため、溶体化処理では、磁石用原料合金（合金片）の取り扱いが困難であった。

特開平８－１０７０３４号公報特開平８－８８１１１号公報国際公開ＷＯ２０１２／００２５３１号公報

　前述の通り、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造プロセスの成形工程では、磁石用原料合金から粉砕した微粉末の流動性が重要となる。特許文献１および２では、微粉末を平均粒径２０～４００μｍの球形状の造粒粉とすることにより、流動性を向上させることが提案されている。しかし、造粒する際に有機溶剤を含むバインダーを用いるので、その一部が焼結磁石に残存して希土類化合物を形成し、その結果、磁気特性が悪化する。また、特許文献３に提案される焼結磁石用原料合金は、微粉末の粒度を均一に（粒度分布をシャープに）することから、微粉末の流動性が低下し、焼結磁石の磁気特性が悪化する。

　一方、Ｒ－Ｔ－Ｂ系ボンド磁石では、ＨＤＤＲ処理を用いる場合に溶体化処理によって磁石用原料合金の主相を粗大化していた。しかし、溶体化処理では、磁石用原料合金（合金片）の取り扱いが困難であった。

　本発明は、このような状況に鑑みてなされたものであり、粉砕により流動性に優れる微粉末とすることができ、複雑な形状の焼結磁石を得ることが可能なＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金を提供することを目的とする。また、溶体化処理を省略または溶体化処理に要する時間を低減してボンド磁石を得ることが可能なＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金を提供することを目的とする。

　本発明者は、磁石用原料合金から粉砕した微粉末の流動性の向上について検討した結果、磁石用原料合金において、主相を粗大化し、Ｒリッチ相の間隔を１０μｍ以上、かつ、Ｒリッチ相の楕円長短比を０．６以上とすることを見出した。これにより、粉砕された微粉末は、粒度分布がブロードとなって流動性が向上することを知見した。

　また、磁石用原料合金がＲとしてＤｙおよびＴｂ（以下、これらを総称して「重希土類」ともいう）を含有する場合がある。この場合に、本発明者は、主相の粗大化に伴って主相とＲリッチ相との重希土類の分配を変化させ、Ｒリッチ相に含まれる重希土類を主相に排出して拡散させることを見出した。これにより、希土類磁石の保磁力を向上できる。

　さらに、本発明者は、主相の粗大化に伴って不純物（例えばＭｎやＳｉ等）を主相からＲリッチ相に排出することにより、希土類磁石の保磁力を向上できることを知見した。

　本発明は、上記の知見に基づいて完成したものであり、下記（１）～（３）のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金を要旨としている。

（１）Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金（但し、ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種、ＴはＦｅを必須とする１種以上の遷移元素である）であって、主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相と、Ｒが濃縮されたＲリッチ相とを含み、Ｒリッチ相の間隔が１０μｍ以上、かつ、Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６以上であることを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金。

（２）前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金が、ＲとしてＤｙおよびＴｂのいずれか一方または両方を含有し、前記主相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度Ａ（質量％）を、前記Ｒリッチ相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度Ｂ（質量％）で除した百分比が、１８０％以上であることを特徴とする上記（１）に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金。

（３）前記Ｒリッチ相の不純物濃度Ｄ（質量％）を前記主相の不純物濃度Ｃ（質量％）で除した百分比が、２３０％以上であることを特徴とする上記（１）または（２）に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金。

　本発明において、「Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６以上」とは、後述するように、Ｒリッチ相が太く（幅が広く）なって真円に近づくように変形した形状であることを意味する。Ｒリッチ相の楕円長短比については、後述するように、Ｒリッチ相の重心を原点とする座標系における断面二次モーメント（Ｉｘ、Ｉｙ）の比（後述の（１）式参照）を用いて算出する。

　本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金は、Ｒリッチ相の間隔が１０μｍ以上、かつ、Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６以上である。このため、焼結磁石の製造プロセスで磁石用原料合金から粉砕した微粉末は、粒度分布がブロードとなって流動性が向上し、その結果、複雑な形状の焼結磁石を得ることができる。また、ボンド磁石の製造プロセスで、溶体化処理を省略または溶体化処理に要する時間を低減できる。

図１は、ストリップキャスト法で合金帯の鋳造に用いられる鋳造装置を示す模式図である。図２は、Ｒリッチ相の楕円長短比を測定する手順を説明する図であり、同図（ａ）は合金断面の反射電子像を２値化した画像を、同図（ｂ）は各Ｒリッチ相の重心位置を所得した画像をそれぞれ示す。図３は、実施例の従来例２におけるＥＰＭＡのマッピング分析結果を示す画像であり、同図（ａ）は電子顕微鏡により撮影した写真、同図（ｂ）はＤｙの分析結果、同図（ｃ）はＳｉの分析結果、同図（ｄ）はＭｎの分析結果をそれぞれ示す。図４は、実施例の本発明例７におけるＥＰＭＡのマッピング分析結果を示す画像であり、同図（ａ）は電子顕微鏡により撮影した写真、同図（ｂ）はＤｙの分析結果、同図（ｃ）はＳｉの分析結果、同図（ｄ）はＭｎの分析結果をそれぞれ示す。

　以下に、本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金について説明する。

１．本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金
　本発明の磁石用原料合金は、主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相と、Ｒが濃縮されたＲリッチ相とを含み、Ｒリッチ相の間隔が１０μｍ以上、かつ、Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６以上であることを特徴とする。

　Ｒリッチ相の間隔が１０μｍ以上とは、Ｒリッチ相の一部が主相中に拡散して消滅することにより主相が粗大化している状態を意味する。また、本発明の磁石用原料合金は、Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６以上である。

　ここで、Ｒリッチ相の楕円長短比は、その測定方法については後述するが、Ｒリッチ相の形状、特に太さ（幅）に関する指標である。Ｒリッチ相の楕円長短比Ｒは、その定義から０＜Ｒ≦１であり、その値が１に近づく程にＲリッチ相の形状は真円に近い形となり、その値が０に近づく程にＲリッチ相の形状は細く（幅が狭く）なる。

　Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６以上とは、主相の粗大化に伴ってＲリッチ相の一部が太く（幅が広く）なり、熱力学的な見地から安定な真円に近づくように変形した形状であることを意味する。

　このような本発明の磁石用原料合金は、後述する実施例に示すように、焼結磁石の製造プロセスの粉砕工程で磁石用原料合金を粉砕すると、流動性に優れる微粉末を得ることができる。これは、その理由は明確でないが、以下の作用によると推測される。磁石用原料合金を粉砕した後で分級することによって得られる微粉末の粒度分布がブロードとなり、微粉末に含まれる比較的に粗大な粒子によって粒子間に雰囲気を保持し易くなる。このように粒子間に保持される雰囲気が潤滑材として機能して微粉末が流動化し、その結果、微粉末の流動性を向上させる。

　このため、本発明の磁石用原料合金は、焼結磁石の製造プロセスの成形工程で、形状が複雑な場合や薄肉の部分を有する場合であっても、微粉末を金型内に均一に充填することができ、焼結磁石の磁気特性の悪化を抑制できる。

　また、本発明の磁石用原料合金は、主相が粗大化していることから、ボンド磁石の原料として用いる場合、溶体化処理を省略または溶体化処理に要する時間を低減できる。したがって、本発明の磁石用原料合金は、ボンド磁石の製造において、製造効率を向上できる。また、溶体化処理で合金片の組成が不安定になるのを抑制でき、安定して高品質のボンド磁石を得ることが可能になる。

　本発明の磁石用原料合金は、Ｒリッチ相の間隔が４０μｍを超えると、主相の粗大化に要する時間が増大して製造効率が悪化することから、Ｒリッチ相の間隔は４０μｍ以下とするのが望ましい。Ｒリッチ相の楕円長短比は、その定義から、１．０が上限となる。

　重希土類に関し、磁石用原料合金では、Ｒとして、ＤｙおよびＴｂといった重希土類を添加する場合がある。重希土類の添加により、希土類磁石において磁化反転を防止することができ、その結果、保磁力が向上することが知られている。また、添加された重希土類をＲリッチ相で濃化させることにより、磁化反転の基点となるニュークリエーションサイトの生成を防ぎ、磁化反転を防止できることも知られている。しかし、本発明の磁石用原料合金は、Ｒリッチ相の間隔を１０μｍ以上にして主相を粗大化させていることから、Ｒリッチ相での重希土類の濃化による磁化反転の防止の効果が相対的に小さくなる。

　このため、主相を粗大化している本発明の磁石用原料合金では、重希土類を主相中に拡散させることによって保磁力を向上させる効果が相対的に大きくなる。したがって、本発明の磁石用原料合金は、ＲとしてＤｙおよびＴｂのいずれか一方または両方を含有する場合、主相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度Ａ（質量％）を、Ｒリッチ相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度Ｂ（質量％）で除した百分比（Ａ／Ｂ、以下、単に「重希土類の分配比」ともいう）が、１８０％以上であるのが望ましい。

　重希土類の分配比が１８０％以上であれば、主相の粗大化に伴い、一部のＲリッチ相に含まれる重希土類が主相に排出されて拡散している状態となる。このように重希土類を主相中に拡散させることにより、希土類磁石の保磁力を向上できる。

　不純物に関し、磁石用原料合金の主相にＭｎやＳｉ等の不純物が含まれると、その不純物により希土類磁石の保磁力の低い部位が生じる。保磁力の低い部位は、容易に磁化反転して希土類磁石の保磁力の低下を招くので、磁石用原料合金において不純物を主相からＲリッチ相に排出するのが望ましい。

　このため、本発明の磁石用原料合金は、Ｒリッチ相の不純物濃度Ｄ（質量％）を主相の不純物濃度Ｃ（質量％）で除した百分比（Ｄ／Ｃ、以下、単に「不純物の分配比」ともいう）が、２３０％以上であるのが望ましい。不純物の分配比が２３０％以上でれば、不純物が主相からＲリッチ相に排出されている状態となり、不純物による希土類磁石の保磁力の低下を抑制できる。

　本発明において、不純物とは、合金を工業的に製造する際に、原料を始めとして、製造工程の種々の要因によって不可避的に混入するものが該当し、例えば、上述のＭｎやＳｉを始めとし、Ｏ（酸素）やＣ、Ｎ、Ｈ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｓ、Ｐ、Ｎａ、Ｋ、Ａｒなどが該当する。

２．化学組成
　本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金は、Ｙを含む希土類元素のうち少なくとも１種のＲ、Ｆｅを必須とする１種以上の遷移元素であるＴ、および、Ｂ（ホウ素）を含有する組成を有する。本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金は、原子％で、ＲとしてＮｄおよびＰｒをそれらの合計含有量で１１．６％以上１６．４％以下、かつ、Ｂを５．０％以上１０％以下含有し、残部がＦｅを必須とする１種以上の遷移元素であるＴおよび不純物からなるのが望ましい。その限定理由およびより望ましい範囲を以下に説明する。

　Ｒとして、Ｙを含む希土類元素のうちでＮｄおよびＰｒを含有させるのが望ましいのは、種々のＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ化合物の中で最も飽和磁化が高いためである。この場合、ＮｄおよびＰｒの合計含有量が１１．６原子％未満であると、磁石用原料合金を焼結磁石の原料として用いた際に焼結工程において、健全な焼結に必要な希土類元素量が確保できず、保磁力が減少する。一方、ＮｄおよびＰｒの合計含有量が１６．４原子％を超えると、主相が相対的に少なくなり残留磁束密度Ｂｒが減少する。このため、ＮｄおよびＰｒの合計含有量を１１．６原子％以上１６．４原子％以下とするのが望ましく、より望ましいＮｄおよびＰｒの合計含有量は１２．２原子％以上１５．２原子％以下である。

　Ｂ含有量が５．０原子％未満では、希土類系磁石において十分な保磁力や残留磁束密度が得られないことがある。Ｂ含有量が１０原子％を超えると、希土類系磁石において十分な残留磁束密度が得られないことがある。より望ましいＢ含有量は５．６原子％以上７．５原子％以下である。

　また、Ｔの一部に代え、ＲとしてＤｙおよびＴｂを含有させれば、希土類磁石の保磁力を向上させることができる。ＤｙおよびＴｂを含有させる場合、それらの合計含有量を保磁力向上の効果を得るために１原子％以上とするのが望ましい。一方、それらの合計含有量が４．１原子％を超えると、残留磁束密度の低下が顕著となることから、上限を４．１原子％とするのが望ましい。

　Ｔの一部に代え、Ａｌを含有させれば、保磁力とともに耐候性を向上させる効果を得られることから、望ましい。その効果を得るために、Ａｌを含有させる場合は、Ａｌ含有量を０．１原子％以上とするのが望ましい。一方、Ａｌ含有量が２．０原子％を超えると、磁束密度とともに保磁力が低下することから、上限を２．０原子％とするのが望ましく、より望ましい上限は０．７原子％である。

３．測定方法
　前述のＲリッチ相の間隔およびＲリッチ相の楕円長短比は、本発明において、走査型電子顕微鏡により撮影した画像を用いて測定するものとする。

　走査型電子顕微鏡による画像撮影に用いる試料は、本発明において、以下の手順により作製するものとする。
（１）磁石用原料合金（合金片）を１０枚採取し、その合金を熱硬化性樹脂に埋め込んで固定する。
（２）研磨により、樹脂で固定した合金片の厚さ方向の断面を露出させ、その断面を鏡面状態にする。
（３）鏡面状態の合金断面にナイタールによる５秒間のエッチングを施す。

［Ｒリッチ相の間隔］
　Ｒリッチ相の間隔は、本発明において、以下の手順により測定するものとする。
（１）上述の手順により作製した試料を用いて各合金片の断面について、走査型電子顕微鏡により１０００倍で反射電子像を撮影する。その際、合金片の断面を厚さ方向に等間隔で３分割した場合に、中央に位置する領域がすべて含まれるように反射電子像を撮影する。
（２）撮影した１０枚の画像について、画像解析装置に取り込み、輝度を基準に２値化してＲ－リッチ相と主相とを識別する処理を行う。
（３）２値化した１０枚の画像について、厚みの中央位置で、冷却ロールと接触した面と平行な直線を引き、直線上で隣り合うＲリッチ相同士の間隔を測定して平均値を求めて当該合金片のＲリッチ相の間隔とする。
（４）１０枚の合金片のＲリッチ相の間隔から平均値を求め、その平均値を当該磁石用原料合金のＲリッチ相の間隔とする。

　上記（１）で３分割した場合の中央領域について反射電子像を撮影する理由は、以下の通りである。鋳造時に冷却ロールと接触した面側の領域には、組織が過剰に微細な部位が部分的に存在する可能性がある。一方、反対面側の領域には、組織が過剰に粗大な部位が部分的に存在する可能性がある。このような過剰に微細な部位や過剰に粗大な部位は、いわゆる統計学上の異常値に該当する。このため、３分割した場合の中央領域について反射電子像を撮影することにより、Ｒリッチ相の間隔について、異常値を除いて代表値を測定できる。ここで、「反対面」とは、鋳造時に冷却ロールと接触した面に対して反対側に位置する面（放冷された面）を意味する。

［Ｒリッチ相の楕円長短比］
　図２は、Ｒリッチ相の楕円長短比を測定する手順を説明する図であり、同図（ａ）は合金断面の反射電子像を２値化した画像を、同図（ｂ）は各Ｒリッチ相の重心位置を所得した画像をそれぞれ示す。同図では主相８を濃いグレーで、Ｒリッチ相９を淡いグレーで示す。

　Ｒリッチ相の楕円長短比は、本発明において、以下の手順により測定するものとする。
（１）上述の手順により作製した試料を用いて各合金片の断面について、走査型電子顕微鏡を用いて１０００倍で反射電子像を撮影する。その際、合金片の断面を厚さ方向に等間隔で３分割した場合に、中央に位置する領域がすべて含まれるように反射電子像を撮影する。
（２）撮影した画像について、画像解析装置に取り込み、輝度を基準に２値化してＲ－リッチ相と主相とを識別する処理を行い、同図（ａ）に示すような１０枚の画像を得る。
（３）２値化した１０枚の各画像について、同図（ｂ）に示すように、画像解析ソフトを用いて画像内の各Ｒリッチ相について重心９ａを求める。
（４）各画像内のそれぞれのＲリッチ相について、上記画像解析ソフトを用いて断面二次モーメント（Ｉｘ、Ｉｙ）をそれぞれ算出する。その際、各Ｒリッチ相について、原点がＲリッチ相の重心９ａ、Ｘ軸が鋳造時に冷却ロールと接触した面と平行、Ｙ軸が厚み方向と平行となるように直交座標系を設定する。

（５）各画像内のそれぞれのＲリッチ相について、断面二次モーメント（Ｉｘ、Ｉｙ）の内で値が大きい方を長軸とし、値が小さい方を短軸とし、長軸に対する短軸の比ｒを算出する。具体的には下記（１）式により比ｒを算出する。
　　ｒ＝Ｍｉｎ｛Ｉｘ、Ｉｙ｝／Ｍａｘ｛Ｉｘ、Ｉｙ｝　・・・（１）
　ここで、Ｍａｘ｛ａ、ｂ｝は、入力されたａの値とｂの値を比較して大きい方の値を出力する関数である。また、Ｍｉｎ｛ａ、ｂ｝は、入力されたａの値とｂの値を比較して小さい方の値を出力する関数である。
（６）各画像で、上記（１）式により算出したそれぞれのＲリッチ相の比ｒについて、平均値を算出して当該合金片のＲリッチ相の楕円長短比とする。
（７）１０枚の合金片のＲリッチ相の楕円長短比から平均値を求め、その平均値を当該磁石用原料合金のＲリッチ相の楕円長短比とする。

　上記（１）で３分割した場合の中央領域について反射電子像を撮影する理由は、Ｒリッチ相の間隔を測定する場合と同様である。３分割した場合の中央領域について反射電子像を撮影することにより、Ｒリッチ相の楕円長短比について、異常値を除いて代表値を測定できる。

　前述の主相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度Ａ、Ｒリッチ相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度Ｂ、Ｒリッチ相の不純物濃度Ｄおよび主相の不純物濃度Ｃは、本発明において、ＥＰＭＡによるマッピング分析および線分析を用いて測定するものとする。

　ＥＰＭＡによるマッピング分析および線分析に用いる試料は、本発明において、以下の手順により作製するものとする。
（１）磁石用原料合金（合金片）を９枚採取し、その合金を熱硬化性樹脂に埋め込んで固定する。
（２）研磨により、樹脂で固定した合金片の厚さ方向の断面を露出させ、その断面を鏡面状態にする。
（３）鏡面状態の合金断面に真空中でカーボン蒸着を行う。

［元素濃度］
　本発明において、各元素の濃度は、以下の手順により測定するものとする。
（１）上述の手順により作製した試料を用いてＥＰＭＡにより、各合金の元素濃度をマッピング分析して画像を得る。その際、合金片の断面のうちで厚さ方向の中央部分について分析をして画像を得る。
（２）ＥＰＭＡによるマッピング分析した領域を含むように、電子顕微鏡により１０００倍で反射電子像を撮影する。
（３）マッピング分析の画像と電子顕微鏡の画像から、主相とＲリッチ相の両方が含まれ、かつ、鋳造時に冷却ロールと接触した面と平行な線上をＥＰＭＡにより線分析する。
（４）線分析の結果を、電子顕微鏡の画像から主相とＲリッチ相に区分けし、それぞれの平均値を、当該合金片の主相の濃度と、Ｒリッチ相の濃度とする。
（５）９枚の合金片についての主相の濃度から平均値を求め、当該磁石用原料合金の主相の濃度とする。また、９枚の合金片についてのＲリッチ相の濃度から平均値を求め、当該磁石用原料合金のＲリッチ相の濃度とする。

４．本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金の製造方法
　粗大な結晶粒の合金を製造する工業的手法として、冷却速度の遅い鋳型鋳造を用いる方法がある。また、相対的に冷却速度の速いアトマイズ法、ストリップキャスト法またはメルトスピン法で合金を鋳造した後で熱処理を施す方法もある。Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金では、優れた結晶配向の合金帯が得られるストリップキャスト法が一般的である。本発明の磁石用原料合金もストリップキャスト法により鋳造された合金帯から作製できる。ストリップキャスト法により鋳造したＲ－Ｔ－Ｂ系合金の合金帯は、減圧下または不活性ガス雰囲気下で破砕して合金片とする。

　本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金は、その合金片を冷却することなく、高温状態のままで９５０℃以上１１４０℃以下で所定時間保持した後で冷却することにより作製できる。高温状態の合金片を９５０℃以上１１４０℃以下で所定時間保持することにより、合金片は、Ｒリッチ相の一部が主相に拡散して消滅する。その結果、主相が粗大化してＲリッチ相の間隔が１０μｍ以上となる。また、主相の粗大化に伴い、一部の細い（幅が狭い）Ｒリッチ相は、太く（幅が広く）なりその形状が真円に近づく。その結果、Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６以上となる。

　合金片が重希土類を含有する場合、高温状態の合金片を９５０℃以上１１４０℃以下で所定時間保持することにより、Ｒリッチ相に含まれていた重希土類が主相に排出されて拡散する。その結果、重希土類の分配比を１８０％以上にできる。

　また、高温状態の合金片を９５０℃以上１１４０℃以下で所定時間保持することにより、ＭｎやＳｉ等の不純物が主相からＲリッチ相に排出さる。その結果、不純物の分配比を２３０％以上にできる。

　合金片を保持する温度が９５０℃未満であると、Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６未満となり、粉砕した微粉末の流動性が不十分となる。一方、合金片を保持する温度が１１４０℃を超えると、合金片が別の合金片と融着して凝集する。

　合金片を９５０℃以上１１４０℃以下で保持する時間は、磁石用原料合金に要求されるＲリッチ相の間隔や合金の化学組成、冷却ロール上での冷却速度等に応じて適宜設定することができる。

　合金片を９５０℃以上１１４０℃以下で保持した後の冷却は、保持温度から５００℃までの温度範囲の冷却速度を６５℃／分以下にして行う。これは、上記温度範囲の冷却速度が６５℃／分を超えると、後述する実施例に示すように、得られる磁石用原料合金が水素を吸蔵せず、粉砕できないことによる。５００℃未満の温度範囲における合金片の冷却に、特に制限はない。

　本発明の磁石用原料合金による効果を検証するために試験を行った。その試験では、磁石用原料合金を作製して粉砕することにより微粉末を得て、その微粉末の流動性を確認した。

［試験方法］
　本試験（従来例、本発明例および比較例）では、前記図１に示す鋳造装置を用い、前記（Ａ）～（Ｃ）の手順により、所定の溶湯温度に加熱したＲ－Ｔ－Ｂ系合金溶湯から合金の薄帯を鋳造した。鋳造した合金帯は、冷却ロールの後段で破砕して合金片とした。合金帯を鋳造する際に溶湯の注湯量および冷却ロールの回転数を調整し、鋳造される合金帯の厚みを約０．３ｍｍまたは約０．５ｍｍとした。雰囲気条件は、不活性ガスであるアルゴン雰囲気とし、その圧力は３００ｔｏｒｒとした。

　本試験では、表面温度や雰囲気条件を変化させることにより、冷却ロール上での冷却速度を８５０℃／秒～１５００℃／秒に調整した。ここで、冷却速度は、溶湯温度（℃）と剥離位置での合金帯の温度（℃）との差を、冷却ロールの外周面上の一点が注湯位置から剥離位置に到達するまでの時間（秒）で除して算出した。また、冷却ロールは、Ｃｕを主成分とし、表面に凹凸を形成した冷却ロールを用いた。ここで、剥離位置は、冷却ロールから合金帯が剥離する位置を意味する。

　従来例では、破砕した合金片を水冷式の容器に投入し、その容器内で合金片が１５０℃になるまで冷却した。その際の雰囲気条件は、鋳造と同様に、不活性ガスであるアルゴン雰囲気とし、その圧力は３００ｔｏｒｒとした。合金片の温度が１５０℃に到達した時点で、容器から合金片を排出し、大気中で常温まで放冷して磁石用原料合金を得た。

　本発明例および比較例では、破砕した合金片に熱処理を施した後で冷却処理を施した。熱処理では、破砕した合金片を高温状態のままでドラム型加熱器に投入し、所定の加熱温度で所定の保持時間に亘って保持した。その際、投入された合金片をドラムの回転によって攪拌しつつヒーターで加熱した。熱処理の雰囲気条件は、鋳造と同様に、不活性ガスであるアルゴン雰囲気とし、その圧力は３００ｔｏｒｒとした。

　冷却処理では、合金片をドラム型冷却器に投入し、ドラムの回転によって投入された合金片を攪拌しつつ、ドラムの壁内に冷却水を流通させることによって冷却した。ドラム型冷却器での冷却速度は、冷却水の供給量を変更することにより、４５～７０℃／分に調整した。ドラム型冷却器の雰囲気条件は、鋳造と同様に、不活性ガスであるアルゴン雰囲気とし、その圧力は３００ｔｏｒｒとした。合金片の温度が５００℃に到達した時点で、ドラム型冷却器から合金片を排出し、不活性ガス中で常温まで放冷して磁石用原料合金を得た。

　本試験では、原料の配合を変化させることにより、得られた磁石用原料合金の化学組成をＡ～Ｃのいずれかとした。その合金の化学組成Ａ～Ｃを表１に示す。

　本試験では、得られた磁石用原料合金から所定枚数のサンプルを採取し、前述の「３．測定方法」に記載する手順により、Ｒリッチ相の間隔およびＲリッチ相の楕円長短比を測定した。また、得られた磁石用原料合金から所定枚数のサンプルを採取し、前述の「３．測定方法」に記載する手順により、主相およびＲリッチ相について、不純物であるＳｉおよびＭｎの濃度をそれぞれ測定し、ＳｉおよびＭｎの分配比を算出した。また、化学組成ＢおよびＣの磁石用原料合金は、重希土類としてＤｙのみを含有することから、前述の「３．測定方法」に記載する手順により、主相のＤｙ濃度ＡおよびＲリッチ相のＤｙ濃度Ｂについてそれぞれ測定した。その測定結果を用い、重希土類の分配比（Ａ／Ｂ）を算出した。

　また、得られた磁石用原料合金を、焼結磁石の製造プロセスの粉砕工程を模擬し、水素解砕（粗粉砕）した後でジェットミルにより微粉砕して微粉末とし、その微粉末を分級した。水素解砕では、常温かつ９０ｋＰａ～１００ｋＰａ（６６０～７６０ｔｏｒｒ）の水素雰囲気下で磁石用原料合金に水素を吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気中で６００℃×１時間の脱水素処理を行った。水素解砕により得られた粗粉末を、酸素量１５０ｐｐｍ以下の不活性ガス（Ｎ_２ガス）雰囲気中でガス圧６ｋｇｆ／ｃｍ^２、供給量２００ｇ／ｍｉｎの条件でジェットミルにより粉砕して微粉末とした。微粉末の分級は、粒径４０μｍ以上の粒子と、粒径１μｍ未満の粒子が除去されるように、遠心分離器を用いた気流分級により行った。

　得られた微粉末を用いて、Ａｒ雰囲気中で、下記の手順により、安息角および崩壊角を測定した。
（１）直径８０ｍｍの円形テーブルを台座に載置し、その円形テーブルの中心位置に漏斗を配置した。その際、漏斗の先端と円形テーブルの上面との距離を１３０ｍｍとし、管部の内径が６ｍｍの漏斗を用いた。その状態で微粉末を漏斗を通して落下させ、落下した微粉末により形成された山が崩壊する直前で微粉末の落下を停止した。
（２）円形テーブル上に形成された微粉末の山について、底角（山の斜面と円形テーブルの上面がなす角度）を３点で測定し、その平均値を安息角とした。
（３）質量１０９ｇの分銅を高さ１６０ｍｍから台座に３回落下させることにより、衝撃を付与して円形テーブル上の山を崩壊させた。
（４）崩壊した山について、底角を３点で測定し、その平均値を崩壊角とした。

　微粉末の安息角は、微粉末を金型に充填した際の金型内で微粉末が広がる範囲を示し、安息角が小さい程、微粉末を金型内の広範囲に充填できて流動性に優れる。また、崩壊角は、微粉末を金型に充填して衝撃を与えた際の金型内で微粉末が広がる範囲を示し、崩壊角が小さい程、微粉末を金型内の広範囲に充填できて流動性に優れる。

［試験結果］
　表２に、各試験について、磁石用原料合金の化学組成、鋳造条件（溶湯温度、冷却ロール上の冷却速度、合金帯の厚み）、熱処理条件（加熱温度、保持時間）および冷却処理条件（冷却処理での冷却速度）を示す。また、表２に、得られた微粉末の安息角および崩壊角を示す。さらに、表２に、得られた磁石用原料合金について、Ｒリッチ相の間隔、Ｒリッチ相の楕円長短比、重希土類の分配比並びに不純物（ＳｉおよびＭｎ）の分配比を示す。

　表２より、従来例１～３では、鋳造された合金帯を破砕して合金片とし、その合金片を熱処理を施すことなく冷却した。その結果、得られた磁石用原料合金では、Ｒリッチ相の間隔が３．０～６．７μｍ、楕円長短比が０．３０～０．４１となった。その磁石用原料合金を粉砕した微粉末は、安息角が５５～５８°、崩壊角が３４または３５°であった。

　これに対し、本発明例１～１０では、鋳造された合金帯を破砕して合金片とし、高温状態のままで合金片に熱処理を施した後で冷却処理を施し、得られた磁石用原料合金のＲリッチ相の間隔が１０μｍ以上、かつ、楕円長短比が０．６以上となった。その磁石用原料合金を粉砕した微粉末は、安息角が４０～４６°、崩壊角が２０～２５°となった。

　このように本発明例１～１０では、従来例１～３と比較して安息角および崩壊角が小さくなり、微粉末の流動性が向上した。したがって、磁石用原料合金のＲリッチ相の間隔が１０μｍ以上、かつ、楕円長短比が０．６以上であることにより、その磁石用原料合金を粉砕した微粉末において、流動性を向上できることが明らかになった。

　続いて、重希土類の分配比および不純物の分配比について、ＥＰＭＡの分析結果を参照しながら検証する。

　図３は、従来例２のＥＰＭＡのマッピング分析結果を示す画像であり、同図（ａ）は電子顕微鏡により撮影した写真、同図（ｂ）はＤｙの分析結果、同図（ｃ）はＳｉの分析結果、同図（ｄ）はＭｎの分析結果をそれぞれ示す。
　図４は、本発明例７のＥＰＭＡのマッピング分析結果を示す画像であり、同図（ａ）は電子顕微鏡により撮影した写真、同図（ｂ）はＤｙの分析結果、同図（ｃ）はＳｉの分析結果、同図（ｄ）はＭｎの分析結果をそれぞれ示す。

　図３（ａ）および図４（ａ）の電子顕微鏡写真では、グレー部が主相であり、白色部がＲリッチ相である。また、図３（ｂ）～（ｄ）および図４（ｂ）～（ｄ）では、濃淡によりＤｙ、ＳｉまたはＭｎの濃度を示し、白色部が最も濃度が高く、色が濃くなるにつれ濃度が低くなり、黒色部が最も濃度が低い。図３（ｂ）～（ｄ）は、図３（ａ）で示す領域の各元素の濃度分布をそれぞれ示し、図４（ｂ）～（ｄ）は、図４（ａ）で示す領域の各元素の濃度分布をそれぞれ示す。

　重希土類の分配比に関し、Ｒとして重希土類を含有させた試験は、従来例２および３、並びに本発明例６～１０である。そのうちの従来例２では、図３（ａ）および（ｂ）より、Ｄｙは、主相の方がＲリッチ相と比べて濃度が高い状態で全体に分布した。これに対し、本発明例７では、図４（ａ）および（ｂ）より、Ｄｙは、主相とＲリッチ相の濃度差が拡大し、主相で濃度が高い状態で全体に分布し、Ｒリッチ相で濃度が極めて低い状態で分布した。

　一方、表２より、従来例２および３では、重希土類の分配比が１６０％と１４０％であったのに対し、本発明例６～１０では、重希土類の分配比が１８０％以上であった。これらから、本発明例６～１０の磁石用原料合金は、主相の粗大化に伴って、Ｒリッチ相に含まれる重希土類が主相に排出されるとともに、重希土類が主相に拡散している状態であることが明らかになった。

　不純物の分配比に関し、従来例２では、図３（ａ）および（ｃ）より、Ｓｉは、Ｒリッチ相の方が主相と比べて濃度が高い状態で全体に分布した。これに対し、本発明例７では、図４（ａ）および（ｃ）より、Ｓｉは、Ｒリッチ相と主相の濃度差が拡大し、Ｒリッチ相で濃度が極めて高い状態で分布し、主相で濃度が低い状態で分布した。Ｍｎについても、図３（ａ）および（ｄ）並びに図４（ａ）および（ｄ）より、Ｓｉと同様の状態で分布した。

　表２より、従来例１～３では、Ｓｉの分配比が１３０％と１６０％、Ｍｎの分配比が２００％と２１０％になった。これに対し、本発明例１～１０では、ＳｉおよびＭｎの分配比がいずれも２３０％以上となった。これらから、本発明例１～１０の磁石用原料合金は、不純物が主相からＲリッチ相に排出されている状態であることが明らかになった。

　一方、比較例１では、熱処理の保持温度を９３０℃とし、Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６未満となった。このため、比較例１では、本発明例１～１０と比較し、微粉末の安息角および崩壊角が大きくなり、微粉末の流動性が低下した。また、比較例２では、冷却処理の冷却速度を７０℃／分とし、その結果、磁石用原料合金を水素解砕する際に合金が水素吸蔵せず、微粉末を得ることができなかった。比較例３では、熱処理の保持温度を１１５０℃とし、ドラム型加熱器内で合金片が融着して凝集した。このため、磁石用原料合金を得ることができなかった。

　これらから、合金帯を破砕した合金片に９５０℃以上１１４０℃以下で所定時間保持する熱処理を施した後、保持温度から５００℃までの温度範囲を６５℃／分で冷却する冷却処理を施すことにより、本発明の磁石用原料合金が得られることが確認できた。

　本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金を焼結磁石に用いれば、粉砕により流動性に優れる微粉末とすることができることから、複雑な形状の焼結磁石を得ることができる。一方、ボンド磁石に用いれば、溶体化処理を省略または溶体化処理に要する時間を低減してボンド磁石を得ることができる。したがって、本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金は、焼結磁石およびボンド磁石の製造分野で有効に利用できる。

　１：坩堝、　２：タンディッシュ、　３：冷却ロール、　４：合金帯、
　５：チャンバー、　６：溶湯、　８：主相、　９：Ｒリッチ相、
　９ａ：Ｒリッチ相の重心

Claims

　Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金（但し、ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種、ＴはＦｅを必須とする１種以上の遷移元素である）であって、
　主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相と、Ｒが濃縮されたＲリッチ相とを含み、
　Ｒリッチ相の間隔が１０μｍ以上、かつ、Ｒリッチ相の楕円長短比が０．６以上であることを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金。
　前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金が、前記ＲとしてＤｙおよびＴｂのいずれか一方または両方を含有し、
　前記主相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度（質量％）を、前記Ｒリッチ相におけるＤｙおよびＴｂの合計濃度（質量％）で除した百分比が、１８０％以上であることを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金。
　前記Ｒリッチ相の不純物濃度Ｄ（質量％）を前記主相の不純物濃度Ｃ（質量％）で除した百分比が、２３０％以上であることを特徴とする請求項１または２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金。