JP2002356701A

JP2002356701A - 希土類合金焼結体およびその製造方法

Info

Publication number: JP2002356701A
Application number: JP2002089551A
Authority: JP
Inventors: Hitoshi Morimoto; 仁森本; Yuji Kaneko; 裕治金子
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 2001-03-30
Filing date: 2002-03-27
Publication date: 2002-12-13

Abstract

(57)【要約】（修正有）【課題】低い着磁磁界で充分に着磁されるＲ−Ｆｅ−Ｂ
系希土類合金焼結体。【解決手段】（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａ（Ｔは、Ｆ
ｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属元素の少なくとも
１種との混合物、ＡはＢまたはＢとＣとの混合物、ＬＲ
は軽希土類元素の少なくとも１種、ＨＲは重希土類元素
の少なくとも１種、０＜ｘ＜１）で表される組成の主相
を有する希土類合金焼結体の製造方法であって、（ＬＲ
_1-uＨＲ_u）₂Ｔ₁₄Ａ（０≦ｕ＜ｘ）で表される組成の主
相を有する第１希土類合金原料と、（ＬＲ_1-vＨＲ_v）₂
Ｔ₁₄Ａ（ｘ＜ｖ≦１）で表される組成の主相を有する第
２希土類合金原料であって、複数種類の希土類合金原料
を、焼結体が含む主相の平均の組成が（ＬＲ_1-xＨＲ_x）
₂Ｔ₁₄Ａで表される焼結体が得られるように配合し、焼
結用粉末混合物を調製する工程と、焼結用粉末混合物を
焼結する工程とを包含する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼
結磁石に用いられる希土類合金焼結体およびその製造方
法に関する。

【０００２】

【従来の技術】希土類合金の焼結磁石（永久磁石）は、
一般に、希土類合金の粉末をプレス成形し、得られた粉
末の成形体を焼結し、時効処理することによって製造さ
れる。現在、サマリウム・コバルト系磁石と、ネオジム
・鉄・ボロン系磁石の二種類が各分野で広く用いられて
いる。なかでも、ネオジム・鉄・ボロン系磁石（以下、
「Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石」と称する。ＲはＹを含む希土類
元素、Ｆｅは鉄、Ｂはボロンである。）は、種々の磁石
の中で最も高い最大磁気エネルギー積を示し、価格も比
較的安いため、各種電子機器へ積極的に採用されてい
る。

【０００３】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、主にＲ₂Ｆｅ
₁₄Ｂの正方晶化合物からなる主相、Ｎｄ等からなるＲリ
ッチ相、およびＢリッチ相から構成されている。なお、
Ｆｅの一部がＣｏやＮｉなどの遷移金属と置換されても
よく、Ｂの一部がＣで置換されてもよい。本発明が好適
に適用されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、例えば、米国
特許第４，７７０，７２３号および米国特許第４，７９
２，３６８号の明細書に記載されている。

【０００４】このような磁石となるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金
を作製するために、従来は、インゴット鋳造法が用いら
れてきた。一般的なインゴット鋳造法によると、出発原
料である希土類金属、電解鉄およびフェロボロン合金を
高周波溶解し、得られた溶湯を鋳型内で比較的ゆっくり
と冷却することによって合金インゴットが作製される。

【０００５】近年、合金の溶湯を単ロール、双ロール、
回転ディスク、または回転円筒鋳型の内面などと接触さ
せることによって、比較的速く冷却し、合金溶湯から、
インゴットよりも薄い凝固合金（「合金フレーク」と称
することにする。）を作製するストリップキャスト法や
遠心鋳造法に代表される急冷法が注目されている。この
ような急冷法によって作製された合金片の厚さは、一般
に、約０．０３ｍｍ以上約１０ｍｍ以下の範囲にある。
急冷法によると、合金溶湯は冷却ロールに接触した面
（ロール接触面）から凝固し始め、ロール接触面から厚
さ方向に結晶が柱状に成長してゆく。その結果、ストリ
ップキャスト法などによって作製された急冷合金は、短
軸方向のサイズが約０．１μｍ以上約１００μｍ以下
で、長軸方向のサイズが約５μｍ以上約５００μｍ以下
のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶相と、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶相の粒界に分
散して存在するＲリッチ相とを含有する組織を持つにい
たる。Ｒリッチ相は希土類元素Ｒの濃度が比較的高い非
磁性相である。

【０００６】急冷合金は、従来のインゴット鋳造法（金
型鋳造法）によって作製された合金（インゴット合金）
に比較して相対的に短い時間（冷却速度：１０²℃／秒
以上、１０⁴℃／秒以下）で冷却されているため、組織
が微細化され、結晶粒径が小さいという特徴を有してい
る。また、粒界の面積が広く、Ｒリッチ相は粒界内に広
く広がっているため、Ｒリッチ相の分散性にも優れると
いう利点がある。これらの特徴が故に、急冷合金を用い
ることによって、優れた磁気特性を有する磁石を製造す
ることができる。

【０００７】また、Ｃａ還元法（あるいは還元拡散法）
と呼ばれる方法も知られている。この方法は以下の工程
を含む。まず、希土類酸化物のうちの少なくとも１種
と、鉄粉および純ボロン粉と、フェロボロン粉およびホ
ウ素酸化物のうちの少なくとも１種とを所定の割合で含
む混合粉、あるいは上記構成元素の合金粉または混合酸
化物を所定の割合で含む混合粉に、金属カルシウム（Ｃ
ａ）および塩化カルシウム（ＣａＣｌ）を混合し、不活
性ガス雰囲気下で還元拡散処理を施す。得られた反応生
成物をスラリー化し、これを水処理することによって、
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の固体が得られる。

【０００８】なお、本明細書においては、固体合金の塊
を「合金塊」と呼び、従来のインゴット鋳造法によって
得られる合金インゴットおよびストリップキャスト法な
どの急冷法によって得られる合金フレークなどの溶湯を
冷却して得られた凝固合金だけでなく、Ｃａ還元法によ
って得られる固体合金など、種々の形態の固体合金を含
むものとする。

【０００９】プレス成形に供される合金粉末は、これら
の合金塊を、例えば水素化粉砕法および／または種々の
機械的粉砕法（例えば、ボールミルやアトライターが用
いられる）で粉砕し、得られた粗粉末（例えば、平均粒
径１０μｍ〜５００μｍ）を例えばジェットミルを用い
た乾式粉砕法で微粉砕することによって得られる。プレ
ス成形に供せられる合金粉末の平均粒径は、磁気特性の
観点から、１．５μｍ〜７μｍの範囲内にあることが好
ましい。なお、粉末の「平均粒径」は、特にことわらな
い限り、ここでは、質量中位径（mass median diamete
r：MMD）を指すことにする。

【００１０】なお、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末は、酸化さ
れやすいという問題がある。この問題を回避するため
に、例えば、希土類合金粉末の表面に薄い酸化膜を形成
する方法が、特公平６−６７２８号公報（出願人：住友
特殊金属株式会社、出願日：１９８６年７月２４日）に
開示されている。また希土類合金粉末の表面を潤滑剤で
被覆する方法も知られている。本願明細書においては、
希土類合金粉末、表面に酸化膜が形成された希土類合金
粉末および潤滑剤で表面が被覆された希土類合金粉末を
簡単のために「希土類合金粉末」と呼ぶ。但し、「希土
類合金粉末の組成」は、上記の酸化膜や潤滑剤を含まな
いこととする。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】上述のＲ−Ｆｅ−Ｂ系
焼結磁石は、優れた磁気特性を有するものの、フェライ
ト磁石などに比べ、高い着磁磁界を必要とする。モータ
用の磁石など、装置の一部に希土類合金焼結体を組み込
んだ後にこの焼結体をモータのコイル等を用いて着磁す
ることによって、モータを完成させる場合など、充分な
強度の着磁磁界を印加することが困難な場合がある。不
完全に着磁された磁石は、十分な磁気特性（特に残留磁
束密度Ｂｒ）を有しないだけでなく、熱などによる減磁
が大きくなる惧れがある。

【００１２】例えば、金清ら、日本応用磁気学会誌１
６、１４３−１４６（１９９２）には、Ｍｏ、ＶやＣｏ
などを添加することによって、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石
の着磁特性が改善されることを記載している。

【００１３】また、特開平６−９６９２８号公報には、
主相であるＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ金属間化合物の表面近傍のＮ
ｄの一部をＤｙおよび／またはＴｂで置換することによ
って、保磁力が向上するとともに、減磁が抑制されるこ
とが記載されている。

【００１４】しかしながら、本願発明者が検討した結
果、上述の従来の磁石は、他の磁気特性（特に、残留磁
束密度Ｂｒ）が低下するという問題や希少かつ高価な元
素を用いるため量産が難しい。

【００１５】また、希土類合金焼結体を構成する結晶粒
の平均結晶粒径を小さくすると保磁力を向上できること
が知られているが、平均結晶粒径を小さくすると着磁特
性が低下するという問題がある。さらに、焼結用粉末の
粒径を小さくすることに伴って、取り扱いが煩雑になっ
たり、プレス成形時における粉末の配向度（すなわち、
結晶の配向度）が低下するなどの問題が発生する。

【００１６】本発明は、上記の諸点に鑑みてなされたも
のであり、本発明の主な目的は、従来よりも低い着磁磁
界で充分に着磁されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類合金焼結体
およびその製造方法を提供することにある。

【００１７】

【課題を解決するための手段】本発明による希土類合金
焼結体の製造方法は、（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａ（Ｔ
は、Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属元素の少な
くとも１種との混合物、Ａはボロンまたはボロンと炭素
との混合物、ＬＲは軽希土類元素の少なくとも１種、Ｈ
Ｒは重希土類元素の少なくとも１種、０＜ｘ＜１）で表
される組成の主相を有する希土類合金焼結体の製造方法
であって、（ＬＲ_1-uＨＲ_u）₂Ｔ₁₄Ａ（０≦ｕ＜ｘ）で
表される組成の主相を有する第１希土類合金原料と、
（ＬＲ_1-vＨＲ_v）₂Ｔ₁₄Ａ（ｘ＜ｖ≦１）で表される組
成の主相を有する第２希土類合金原料であって、ＬＲと
ＨＲとを包含する希土類元素をＲとし、前記第１希土類
合金原料のＲ含有率をＲ１（原子％）、前記第２希土類
合金原料のＲ含有率をＲ２（原子％）とするとき、ΔＲ
＝｜Ｒ１−Ｒ２｜が（Ｒ１＋Ｒ２）／２の２０％以下で
ある第２希土類合金原料とを含む、主相中のＨＲの含有
率が互いに異なる複数種類の希土類合金原料を準備する
工程と、前記複数種類の希土類合金原料を、焼結体が含
む主相の平均の組成が（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａで表さ
れる焼結体が得られるように配合し、焼結用粉末混合物
を調製する工程と、前記焼結用粉末混合物を焼結する工
程とを包含し、そのことによって上記目的が達成され
る。

【００１８】前記複数種類の希土類合金原料を準備する
工程は、（ＬＲ_1-wＨＲ_w）₂Ｔ₁₄Ａ（ｕ＜ｗ＜ｖ）で表
される組成の主相を有する第３希土類合金原料を準備す
る工程を包含してもよい。

【００１９】前記複数の希土類合金原料は、２５質量％
〜４０質量％の希土類元素Ｒ（Ｒ＝ＬＲ_1-xＨＲ_x）と、
０．６質量％〜１．６質量％のＡと、残部がＴ、微量添
加元素および不可避不純物を含むことが好ましい。微量
添加元素は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｂ
およびＭｎの少なくとも１種であることが好ましい。添
加量は微量添加物の合計が１質量％以下であることが好
ましい。

【００２０】前記複数種類の希土類合金原料のそれぞれ
のＲ含有率と、前記複数種類の希土類合金原料の平均の
Ｒ含有率との差は２０％以下であることが好ましい。

【００２１】前記焼結用粉末混合物は、前記複数種類の
希土類合金原料のＨＲ含有率の平均値よりもＨＲ含有率
が低い希土類合金原料を３０質量％以上含むことが好ま
しい。

【００２２】前記第１希土類合金原料の主相の組成は、
実質的に（ＬＲ）₂Ｔ₁₄Ａで表されることが好ましい。

【００２３】前記焼結用粉末混合物は、前記第１希土類
合金原料を３０質量％以上含むことが好ましい。

【００２４】前記焼結用粉末混合物は、前記第１希土類
合金原料を５０質量％以上含むことが好ましい。

【００２５】前記複数種類の希土類合金原料を準備する
工程は、ストリップキャスト法による急冷工程を包含す
ることが好ましい。

【００２６】前記焼結用粉末混合物の粒子の平均粒径は
１．５μｍ以上７．０μｍ以下の範囲内にあることが好
ましい。

【００２７】前記焼結用粉末混合物を焼結する工程は、
焼結温度が実質的に異なる複数の焼結工程を包含するこ
とが好ましい。

【００２８】本発明による希土類合金焼結体は、主相の
平均組成が、（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁ ₄Ａ（Ｔは、Ｆｅ、
またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属元素の少なくとも１種
との混合物、Ａはボロンまたはボロンと炭素との混合
物、ＬＲは軽希土類元素の少なくとも１種、ＨＲは重希
土類元素の少なくとも１種、０＜ｘ＜１）で表される希
土類合金焼結体であって、（ＬＲ_1-pＨＲ_p）₂Ｔ₁₄Ａ
（０≦ｐ＜ｘ）で表される組成の第１の主相と、（ＬＲ
_1-qＨＲ_q）₂Ｔ₁₄Ａ（ｘ＜ｑ≦１）で表される組成の第
２の主相との少なくとも一方を複数有する結晶粒を含ん
でおり、そのことによって上記目的が達成される。上記
結晶粒は、第１の主相および第２の主相をそれぞれ複数
有することが好ましい。

【００２９】前記第１の主相と前記第２の主相は、前記
結晶粒内においてランダムに分散していることが好まし
い。

【００３０】前記結晶粒は、前記第１の主相よりもＨＲ
含有率が高く、かつ、前記第２の主相よりもＨＲ含有率
が低い第３の主相を含んでもよい。

【００３１】前記結晶粒の平均結晶粒径は１．５μｍ以
上２０μｍ以下の範囲内にあることが好ましく、１０μ
ｍ以上１７μｍ以下であることがさらに好ましい。

【００３２】前記第１の主相の組成は、実質的に（Ｌ
Ｒ）₂Ｔ₁₄Ａで表されることが好ましい。

【００３３】本発明による希土類合金焼結体は、従来よ
りも低い着磁磁界で充分に着磁され得る。前記希土類合
金焼結体は、例えば、１．６ＭＡ／ｍ以上１．９ＭＡ／
ｍ以下の強度の磁界によって十分に着磁される。

【００３４】

【発明の実施の形態】以下、図面を参照しながら、本発
明による希土類合金焼結体およびそれを着磁することに
よって得られる焼結磁石ならびにこれらの製造方法の実
施形態を説明する。

【００３５】本願明細書においては、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合
金焼結体の主相の組成を（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａとい
う組成式で表すことにする。ここで、Ｔは、Ｆｅ、また
はＦｅとＦｅ以外の遷移金属元素の少なくとも１種との
混合物、Ａはボロンまたはボロンと炭素との混合物、Ｌ
Ｒは軽希土類元素の少なくとも１種、ＨＲは重希土類元
素の少なくとも１種である。また、ＬＲとＨＲとをまと
めてＲで表記する。

【００３６】軽希土類元素ＬＲは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、
Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄなどであり、Ｎｄおよび
Ｐｒの少なくとも１種を含むことが好ましい。重希土類
元素ＨＲは、Ｙ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙ
ｂ、Ｌｕなどであり、Ｄｙ、ＨｏおよびＴｂの内から選
ばれる少なくとも１種を含むことが好ましい。また、遷
移金属元素はＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ
などであり、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅの一部がＮｉおよ
びＣｏの少なくとも一方で置換されたものが好ましい。

【００３７】本発明においては、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂで表され
る主相を有する希土類焼結磁石のＲに含まれるＬＲ（好
ましくは、ＮｄおよびＰｒの少なくとも一種）の一部を
ＨＲ（好ましくはＤｙ、ＨｏおよびＴｂの内から選ばれ
る少なくとも１種）で置換することによって、着磁特性
を改善する。従って、本発明による希土類合金焼結体
（および焼結磁石）の主相の組成は、上記組成式におけ
るｘが、０＜ｘ＜１の範囲内にある。

【００３８】一般に、希土類焼結磁石の磁気特性は、そ
の組成だけなく、その微細構造（相構造や結晶構造など
の組織の構造や大きさ）の影響を強く受ける。この微細
構造は、組成だけでなく製造方法の影響を強く受ける。
そこで、本願発明者は種々の製造方法と得られた希土類
合金焼結体の微細構造および磁気特性との関係を詳細に
検討した。

【００３９】その結果、上記組成式で表される主相を有
し、主相のＨＲの含有量が多い希土類合金焼結体は、Ｈ
Ｒを含まない（すなわちｘ＝０）希土類合金焼結体より
も着磁特性に優れるものの、他の磁気特性が低下（特に
残留磁束密度Ｂｒが低下）することがわかった。すなわ
ち、（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａ（０＜ｘ＜１）で表され
る組成の合金粉末を用いて、成形・焼結して得られる合
金焼結体は、ＨＲの含有率が増加するにともない着磁特
性が改善されるものの、残留磁束密度Ｂｒが低下してい
くことがわかった。

【００４０】これに対し、（ＬＲ_1-uＨＲ_u）₂Ｔ₁₄Ａ
（０≦ｕ＜ｘ）で表される組成の主相を有する第１希土
類合金原料（ＨＲプア原料）と、（ＬＲ_1-vＨＲ_v）₂Ｔ
₁₄Ａ（ｘ＜ｖ≦１）で表される組成の主相を有する第２
希土類合金原料（ＨＲリッチ原料）とを含む、主相中の
ＨＲの含有率が互いに異なる複数種類の希土類合金原料
を準備し、この複数種類の希土類合金原料を焼結体が含
む主相の平均の組成が（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａで表さ
れる焼結体が得られるように配合し、焼結用粉末混合物
を作製し、これを成形・焼結することによって、全ての
主相が（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａで表される焼結体より
も着磁特性が優れた希土類合金焼結体が得られた。すな
わち、全ての主相が（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａで表わさ
れる実質的に単一の組成を有する希土類合金原料を用い
て製造した場合（単一系）よりも、主相中のＨＲの含有
率が互いに異なる複数種類の希土類合金原料を用いた場
合（複合系）の方が、同じ量のＨＲを用いて、より効率
的に着磁特性を改善できることがわかった。従って、本
発明による製造方法を用いると、同じ着磁特性を得るた
めに必要なＨＲの量を単一系よりも低減することが可能
となり、ひいては、ＨＲの添加による磁気特性の低下を
抑制することが可能となる。

【００４１】ここで、ＬＲとＨＲとを包含する希土類元
素をＲとし、第１希土類合金原料のＲ含有率をＲ１（原
子％）、第２希土類合金原料のＲ含有率をＲ２（原子
％）とするとき、ΔＲ＝｜Ｒ１−Ｒ２｜が（Ｒ１＋Ｒ
２）／２の２０％以下であることが好ましい。第１希土
類合金原料と第２希土類合金原料のＲ含有率が平均のＲ
含有率の２０％を超えて異なると、製造工程中にＲ含有
率がばらつきやすいという問題が生じる。ＨＲ含有率が
互いに異なる３種以上の希土類合金原料を用いる場合に
は、それぞれのＲ含有率と、複数種類の希土類合金原料
の平均のＲ含有率との差が２０％以下であることが好ま
しい。

【００４２】さらに、一般に、Ｒ含有率が多くなると希
土類合金の液相化温度が低下する傾向があり、ΔＲが２
０％を超えて異なると、実質的に異なる温度で液相化す
る希土類合金原料が混在することになるので、結晶粒中
にＨＲリッチ主相とＨＲプア主相とが不均一に分散した
微細組織を有する焼結体が形成されず、その結果、着磁
特性を向上させる効果が十分に発揮されないことがあ
る。特に、ＨＲ含有率が高い希土類合金原料のＲ含有率
が高すぎると、ＨＲリッチ主相が連続相となり、ＨＲリ
ッチ主相とＨＲプア主相とが不均一に分散した微細組織
が得られなかったり、あるいは、異常粒成長を誘起した
りする結果、着磁特性を改善する効果が小さい。従っ
て、ＨＲ含有率の高い希土類合金原料のＲ含有率は、Ｈ
Ｒ含有率が低い希土類合金原料のＲ含有率よりも低く設
定することが好ましい。

【００４３】また、結晶粒中に複数のＨＲプア主相と複
数のＨＲリッチ主相が不均一に分散した微細組織を形成
するためには、複数種類の希土類合金原料のＨＲ含有率
の平均値よりもＨＲ含有率が低い希土類合金原料を３０
質量％以上含む焼結用粉末混合物を用いることが好まし
い。但し、ＨＲ含有率が低い希土類合金原料を８０質量
％を超えると、ＨＲリッチ主相を有しない結晶粒が多く
なるので好ましくない。

【００４４】また、組成式（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａ中
のｘの範囲は、０．０５〜０．７５の範囲内にあること
が好ましい。ｘが０．０５よりも低いと着磁特性を改善
する充分な効果が得られない場合がある。一方、ｘが
０．７５を超えると、磁気特性の低下が顕著となること
がある。また、ＨＲリッチ原料の主相の組成式（ＬＲ_1-
_vＨＲ_v）₂Ｔ₁₄Ａにおけるｖは０．７５以下であること
が好ましい。ｖが０．７５を超えると、異常な組織や構
造が形成され、磁気特性が低下することがある。

【００４５】なお、主相のＨＲ含有量が互いに異なる複
数の希土類合金原料は、２５質量％〜４０質量％の希土
類元素Ｒ（Ｒ＝ＬＲ_1-xＨＲ_x）と、０．６質量％〜１．
６質量％のＡと、残部がＴ、微量添加元素および不可避
不純物を含むことが、磁気特性の観点から好ましい。微
量添加元素は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎ
ｂおよびＭｎの少なくとも１種であることが好ましい。
添加量は微量添加元素の合計が１質量％以下であること
が好ましい。

【００４６】このようにして得られた希土類合金焼結体
の微細組織を電子顕微鏡やＥＰＭＡ（Electron Prove M
icro Analyzer)を詳細に検討した結果、上記の方法で得
られた焼結体では、ＨＲの含有量が互いに異なる主相が
分散していることが認められた。すなわち、この焼結体
は、（ＬＲ_1-pＨＲ_p）₂Ｔ₁₄Ａ（０≦ｐ＜ｘ）で表され
る組成の主相（ＨＲプア主相）と、（ＬＲ_1-qＨＲ_q）₂
Ｔ₁₄Ａ（ｘ＜ｑ≦１）で表される組成の主相（ＨＲリッ
チ主相）とを含んでいることが確認された。また、この
とき、焼結体を構成する結晶粒中にＨＲプア主相とＨＲ
リッチ主相とがそれぞれ複数存在する不均一分散構造が
形成されていた。なお、焼結体中の主相の組成を示す上
記組成式中のｐおよびｑは、原料の組成を示す上記組成
式中のｕおよびｖと、それぞれ一致しないこともある。
これは、構成元素が焼結過程で拡散するからである。

【００４７】更に、種々の配合を検討した結果、焼結体
中の主相のＨＲ含有率の差が大きい方が、着磁特性が優
れていることがわかった。すなわち、ＨＲプア原料とし
て、主相の組成が実質的に（ＬＲ）₂Ｔ₁₄Ａで表され、
ＨＲを実質的に含まない（不純物としてのＨＲを含むこ
とがある）原料を用いることが好ましい。ＨＲを実質的
に含まない原料を用いると、ＨＲリッチ原料として、Ｈ
Ｒの含有率の高い原料を用いることができるので、焼結
体中の主相のＨＲ含有率差を大きくすることができる。
さらに、ＨＲを実質的に含まない原料の配合量は３０質
量％以上であることが好ましく、ＨＲを実質的に含まな
い原料を５０質量％以上配合することがより好ましい。

【００４８】勿論、ＨＲを含まない原料を用いなくても
よく、また、ＨＲを含まない原料とともに（ＬＲ_1-wＨ
Ｒ_w）₂Ｔ₁₄Ａ（ｕ＜ｗ＜ｖ）で表される組成の主相を有
する希土類合金原料（中間組成原料）を用いてもよい。

【００４９】一般に、ＨＲ含有率が互いに異なるｎ種類
（ｎ＞２）の希土類合金原料を用いる場合の配合方法を
説明する。ｎ種類の合金原料中のＨＲの含有率（希土類
元素中の質量％＝ＨＲ質量／（ＬＲ質量＋ＨＲ質量）で
表す。）をＨＲ¹、ＨＲ²、ＨＲ³、・・・ＨＲⁿとし、目
標組成の合金原料中のＨＲの含有率をＨＲ^xとする。ま
た、ｎ種類のそれぞれの合金原料の配合量（質量％）を
Ｗ¹、Ｗ²、Ｗ³、・・・Ｗⁿとすると、これらが下記の式
（１）を満足するように配合される。

【００５０】ＨＲ¹・Ｗ¹＋ＨＲ²・Ｗ²＋ＨＲ³・Ｗ³・・・＋ＨＲⁿ・Ｗⁿ＝ＨＲ^x （１）

【００５１】このとき、ＨＲを実質的に含まない（すな
わちＨＲ¹＝０）希土類合金原料を用いると、ＨＲ含有
量の多い着磁特性を改善する効果の高い、ＨＲ含有率の
高い希土類合金原料を用いることができるので、主相中
のＨＲ含有率の差が大きな希土類合金焼結体が得られる
ことになる。ＨＲ含有率のより高い希土類合金原料を用
いるため、および／またはＨＲ含有率の高い希土類合金
原料をより多く用いるために、ＨＲを実質的に含まない
希土類合金原料の含有率は３０質量％以上であることが
好ましく、５０質量％以上であることが好ましい。

【００５２】本発明の希土類合金焼結体の製造に用いら
れる合金原料は、上述した公知の方法で調製される。但
し、磁気特性の観点からは、ストリップキャスト法に代
表される急冷法によって作製された合金フレークを用い
ることが好ましい（例えば、米国特許第５、６６６、６３
５号明細書を参照）。

【００５３】ＨＲの含有量が異なる主相を有する合金原
料の配合および混合は、合金フレークまたは合金フレー
クを粗粉砕（粗粉末の平均粒径は、１０μｍ〜５００μ
ｍの範囲内にあることが好ましい。）および微粉砕する
ことによって調製した合金粉末の何れを用いて実行して
もよい。合金原料の酸化を抑制するために、微粉砕され
た粉末よりも合金フレークまたは粗粉末の段階で混合す
ることが好ましく、混合工程と粉砕工程とを同時に実行
することもできる。勿論、配合比率を決定する前に、そ
れぞれの希土類合金原料（合金フレーク、粗粉末または
粉末）の組成分析を行うことが好ましい。

【００５４】最終的にプレス成形に供される合金粉末の
平均粒径は、約１μｍ〜約１０μｍの範囲内にあること
が好ましく、１．５μｍ〜７μｍの範囲内にあることが
より好ましい。合金粉末の表面には、必要に応じて、酸
化の抑制および／または流動性やプレス成形性を改善す
るために潤滑剤が付与される。また、合金粉末を造粒す
ることによって、流動性やプレス成形性を改善してもよ
い。

【００５５】合金粉末材料のプレス成形は、例えば、電
動プレスを用い、約０．２ＭＡ／ｍ〜４ＭＡ／ｍの磁界
中で配向させつつ、０．２ｔｏｎ／ｃｍ²〜２．０ｔｏ
ｎ／ｃｍ²（１．９６×１０⁴ｋＰａ〜１．９６×１０⁵
ｋＰａ）の圧力で行なわれる。

【００５６】得られる成形体を、例えば約１０００℃〜
約１１００℃の温度で、不活性ガス（希ガスや窒素ガ
ス）雰囲気下、または真空中で、約１時間〜約５時間焼
結する。得られた焼結体を、例えば約４５０℃〜約８０
０℃の温度で、約１時間〜約８時間時効処理することに
よって、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金焼結体が得られる。

【００５７】なお、上記の約１０００℃〜約１１００℃
の温度での焼結工程に先立って、約８００℃〜約９００
℃で、不活性ガス（希ガスや窒素ガス）雰囲気下、また
は真空中で、約１時間〜約４時間焼結してもよい。この
ように、焼結温度が約１００℃から約２００℃異なる複
数の焼結工程を実行することによって、ＨＲリッチ主相
の過度の拡散を効果的に防止することができ、その結
果、ＨＲリッチ主相とＨＲプア主相とが不均一に分散し
た微細組織を効率的に形成することができる。また、結
晶粒の異常成長を抑制し、優れた磁気特性を発現する平
均結晶粒径が１．５μｍ以上２０μｍ以下の結晶粒を有
する焼結体を形成することができる。特に、焼結用粉末
の１次粒子（平均粒径１．５μｍ〜７μｍ）が焼結過程
で互いに融着し単結晶化することによって生成された平
均結晶粒径が１０μｍ１７μｍ以下の結晶粒を含む焼結
体を形成することが好ましい。

【００５８】また、焼結体に含まれる炭素の量を減ら
し、磁気特性を向上するために、上記焼結工程の前に、
必要に応じて、合金粉末の表面を覆う潤滑剤を加熱除去
してもよい。加熱除去工程は、潤滑剤の種類にもよる
が、例えば、約１００℃から８００℃の温度で、減圧雰
囲気下で、約３時間〜約６時間実行される。

【００５９】得られた焼結体を着磁することによって、
焼結磁石が完成する。着磁工程は、焼結工程後の任意の
時点で実行することが可能で、モータ等の装置に組み込
まれた後で実行されることもある。例えば、特開平１１
−１１３２２５号公報に記載されている方法などによっ
て、モータのコイルを用いて焼結体を着磁することがで
きる。しかしながら、この際、装置の構造上の理由など
で、着磁磁界の強さが制限されることがある。一般に、
Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ系希土類焼結体を充分に着磁するためには
２ＭＡ／ｍ以上の着磁磁界が必要とされ、完全に着磁す
るためには、２．５ＭＡ／ｍ以上の着磁磁界が必要とさ
れる。

【００６０】本発明によると、磁石の動作点に依存する
が、従来よりも５％〜２０％低い着磁磁界（例えば、
１．６ＭＡ／ｍ以上１．９ＭＡ／ｍ以下）で、９８％以
上の着磁率が得られる希土類合金焼結体およびその製造
方法が提供される。

【００６１】

【実施例】以下、本発明による希土類合金焼結体および
焼結磁石の製造方法について、実施例を挙げて説明する
が、本発明は以下の実施例によって何ら限定されるもの
ではない。

【００６２】基本組成をＮｄ＋Ｐｒ：３２．１質量％、
Ｂ：１．０質量％、Ｃｏ：０．９質量％、Ａｌ：０．２
質量％、Ｃｕ：０．１質量％、残部：Ｆｅおよび不可避
不純物とし、Ｎｄ＋Ｐｒ（ＬＲ）の一部をＤｙ（ＨＲ）
で置換した希土類合金粉末を作製した。希土類合金全体
に対するＤｙの含有量が０質量％、２．５質量％、５質
量％、７質量％および１０質量％の希土類合金粉末を作
製した。また、これらの粉末をそれぞれ、０Ｄｙ、２．
５Ｄｙ、５Ｄｙ、７Ｄｙおよび１０Ｄｙと表記すること
にする。

【００６３】まず、上述のＤｙの含有率が互いに異なる
組成の合金フレークをストリップキャスト法で製造し
た。この合金フレークを水素化粉砕法によって粉砕する
ことによって合金粗粉末を得た。この合金粗粉末をジェ
ットミル装置を用いて窒素ガス雰囲気中で微粉砕するこ
とによって、平均粒径が４．０μｍの合金粉末を得た。
ここでは、粉末状態でＤｙ含有量の異なる合金原料を配
合および混合したが、上述したように、合金フレークあ
るいは粗粉末の段階で配合および混合してもよい。

【００６４】実施例のサンプルとして、０Ｄｙと１０Ｄ
ｙとを１：１で配合した焼結用粉末混合物（実施例１と
する）と、０Ｄｙと５Ｄｙと１０Ｄｙとを１：１：１で
配合した焼結用粉末混合物（実施例２とする）を調製し
た。

【００６５】これらの混合粉末をプレス成形（プレス圧
力０．８ｔｏｎ／ｃｍ²（７．８４×１０⁴ｋＰａ）、配
向磁界０．９６ＭＡ／ｍ（１．２Ｔ））することによっ
て、成形体（縦４０ｍｍ×横３０ｍｍ×高さ２０ｍｍ）
を得た。なお、配向磁界の方向は縦方向（圧縮方向に直
交）である。この成形体を１０５０℃で４時間、減圧Ａ
ｒ雰囲気中で焼結し、その後、５００℃で１時間の時効
処理を施した。その後、５．４ｍｍ×１２ｍｍ×１２ｍ
ｍの試験片に加工した後、パルス着磁装置、サーチコイ
ルおよびフラックスメータを用いて、種々の着磁磁界
（０ＭＡ／ｍ〜２．５ＭＡ／ｍ）での磁気特性を評価し
た。最終的に３．２ＭＡ／ｍ（４Ｔ）の着磁磁界で着磁
した。

【００６６】また、比較例のサンプルとして、０Ｄｙ、
２．５Ｄｙ、５Ｄｙ、７Ｄｙおよび１０Ｄｙをそれぞれ
単独で用いて、実施例と同じ方法で焼結磁石を作製し
た。それぞれ、比較例１〜５とする。

【００６７】実施例１および２、ならびに比較例１〜５
に用いた焼結用希土類合金粉末の組成を分析した結果を
表１に示す。

【００６８】

【表１】

【００６９】また、得られた焼結体の着磁特性を図１お
よび図２に、焼結磁石の磁気特性を表２に示す。

【００７０】

【表２】

【００７１】まず、図１の結果から明らかなように、Ｄ
ｙの添加量が増えるに従って、弱い着磁磁界で充分に着
磁されていることがわかる。なお、図１においては、
３．２ＭＡ／ｍ（４Ｔ）の着磁磁界での着磁率を１００
％とした相対値で示している。

【００７２】このように、ＬＲの一部をＨＲで置換する
ことによって、着磁特性が改善される。これは、Ｒ₂Ｔ
₁₄Ａの組成式で表される相の飽和磁化Ｉｓが低下し、そ
の結果、有効着磁磁界Ｈｅｆｆが増加するためと推定さ
れる。すなわち、有効着磁磁界Ｈｅｆｆは、Ｈｅｆｆ＝
Ｈｅｘ−Ｎ・Ｉｓ（Ｎは反磁界係数）で与えられるの
で、飽和磁化Ｉｓが低下すると有効着磁磁界Ｈｅｆｆが
増加する。

【００７３】しかしながら、表２に示した比較例１〜５
の焼結磁石の磁気特性を見ると、Ｄｙの添加量が増加す
るにつれて、Ｊ保磁力Ｈ_CJは増大しているものの、残留
磁束密度Ｂｒ、Ｂ保磁力Ｈ_CBおよび最大エネルギー積
（ＢＨ）ｍａｘは何れも低下していることがわかる。

【００７４】図２に示した、実施例１および実施例２の
焼結体の着磁特性を見ると、これらと実質的に同じＤｙ
含有量の比較例３の焼結体の着磁特性よりも優れている
ことがわかる。また、実施例１（０Ｄｙ＋１０Ｄｙ）の
着磁特性は、実施例２（０Ｄｙ＋５Ｄｙ＋１０Ｄｙ）よ
りも優れていることがわかる。この様に、Ｄｙの含有量
が互いに異なる主相を有する複数種類の希土類合金粉末
を混合した粉末を焼結することによって作製された焼結
体は、単一組成（Ｄｙの含有量が１種類）の主相を有す
る希土類合金粉末を焼結することによって作製された焼
結体よりも、着磁特性に優れることがわかる。

【００７５】さらに、表２に示した実施例１および２の
焼結磁石の磁気特性と比較例３の焼結磁石の磁気特性と
の比較から明らかなように、同等レベルの磁気特性を有
している。

【００７６】このように、本発明によると、同じ着磁特
性を得るために必要なＤｙの量を単一系（比較例３）よ
りも低減することが可能となり、ひいては、Ｄｙの添加
による磁気特性の低下を抑制することが可能となる。

【００７７】次に、図３Ａ、図３Ｂ、図４Ａ、図４Ｂお
よび図５を参照しながら、本発明による焼結磁石の微細
構造を説明する。

【００７８】まず、図３Ａおよび図３Ｂを参照しなが
ら、比較例３の焼結磁石の微細構造を説明する。図３Ａ
および図３Ｂは、比較例３（５Ｄｙ）の焼結磁石のＥＰ
ＭＡによる希土類元素の濃度プロファイルを示す写真で
ある。図３Ａは、ＮｄのＬα線の強度分布から求めたＮ
ｄの濃度プロファイルを示し、図３Ｂは、ＤｙのＬα線
の強度分布から求めたＤｙの濃度プロファイルを示して
いる。

【００７９】図３Ａから明らかなように、Ｎｄは不均一
に分布していることがわかる。これは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系
焼結磁石に一般的に見られる、主にＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂの正方
晶化合物からなる主相、Ｎｄ等からなるＲリッチ主相、
およびＢリッチ主相を含む微細構造によるものである。
また、図３Ｂからは、主相中のＤｙは、ほぼ均一に分布
していることがわかる。

【００８０】次に、実施例１の焼結磁石の微細構造を図
４Ａおよび図４Ｂを参照しながら説明する。図４Ａおよ
び図４Ｂは、実施例１（０Ｄｙ＋１０Ｄｙ）の焼結磁石
のＥＰＭＡによる希土類元素の濃度プロファイルを示す
写真であり、図４ＡはＮｄの濃度プロファイルを示し、
図４ＢはＤｙの濃度プロファイルを示している。図４Ａ
および図４Ｂは、図３Ａおよび図３Ｂにそれぞれ対応す
る。但し、図４Ａおよび図４Ｂの観察倍率は図３Ａおよ
び図３Ｂの１／２である。

【００８１】図４Ａからわかるように、Ｎｄは不均一に
分布しており、その分布の状態は、図３Ａと似ている。
一方、図４Ｂと図３Ｂとを比較すれば明らかなように、
図４Ｂでは主相中のＤｙは不均一に分布している。この
Ｄｙが不均一に分散した構造は、Ｄｙを含まない粉末０
Ｄｙと、目標組成よりも多くのＤｙを含む粉末１０Ｄｙ
とを混合した粉末を用いたために形成されたと考えられ
る。同様の不均一分散構造は、実施例２の焼結磁石につ
いても観察された。

【００８２】次に、図５を参照しながら、微細構造の形
態とＤｙとの分布の関係を説明する。

【００８３】図５は、図４Ａおよび図４Ｂに示した実施
例１（０Ｄｙ＋１０Ｄｙ）の焼結磁石のＥＰＭＡによる
反射電子像を示す写真であり、観察視野は図４Ａおよび
図４Ｂと同じである。

【００８４】実施例１の焼結磁石は、図５中に黒い破線
の円で示したＤｙリッチな主相と、白い破線の円で示し
たＤｙプアな主相とを含んでおり、これらが不均一に分
散した微細構造を有している。

【００８５】次に、図６、図７、図８（ａ）、（ｂ）、
図９（ａ）、（ｂ）および図１０を参照しながら、本発
明による実施例の焼結体の結晶構造を更に詳細に説明す
る。ここでは、上記基本組成を有する希土類合金全体に
対するＤｙの含有量が０．５質量％および９．５質量
％、の希土類合金粉末（それぞれ、０．５Ｄｙ、９．５
Ｄｙと表記する。）を１：１で配合した焼結用合金粉末
を用いて、実施例１と同様の方法で焼結体を作製した。
この焼結体は実施例１の焼結体とほぼ同等の磁気特性お
よび着磁特性を有していた。

【００８６】図６は、得られた焼結体の断面の偏光顕微
鏡写真であり、図７は、ＥＰＭＡによる反射電子像を示
す写真である。図８および図９は、ＥＰＭＡによる希土
類元素の濃度プロファイルを示す写真である。図８
（ａ）は、ＮｄのＬα線の強度分布を示す写真であり、
図８（ｂ）は写真中の二本の線に沿って電子線を走査し
たときのＮｄの濃度プロファイルを合せて示している。
図９（ａ）は、ＤｙのＬα線の強度分布を示す写真であ
り、図９（ｂ）は写真中の二本の線に沿って電子線を走
査したときのＤｙの濃度プロファイルを合せて示してい
る。図８および図９の視野は図７と同じである。図１０
は、微細構造の観察結果に基づいて作成した焼結体の微
細構造を模式的に示す図である。

【００８７】図６の偏光顕微鏡写真（写真中のスケール
は２０μｍ）からわかるように、この実施例の焼結体
は、主に結晶粒径が５μｍ〜２０μｍ程度の結晶粒から
構成されており、そのほとんどは、結晶粒径が１０μｍ
〜１７μｍの範囲内にある。それぞれの結晶粒はほぼ単
結晶であり、それぞれの結晶の配向方向に応じて、コン
トラストがついて観察されている。

【００８８】図７の反射電子像（写真中のスケールは３
μｍを示す）を見ると、結晶粒（約５μｍ〜２０μｍ）
よりも小さな構造単位が存在することがわかる。図８
（ａ）および（ｂ）をみると、Ｎｄがリッチな主相（白
っぽく観察されている部分）とＮｄがプアな主相（黒っ
ぽく観察されている部分）が存在することがわかる。こ
れらの主相は、それぞれ約３μｍから約５μｍ程度の大
きさを有している。同様に、図９（ａ）および（ｂ）を
見ると、Ｄｙがリッチな主相（白っぽく観察されている
部分）とＤｙがプアな主相（黒っぽく観察されている部
分）が存在することがわかる。図８（ａ）と図９（ａ）
とを比較するとわかるように、Ｎｄがリッチな主相はＤ
ｙがプアな主相であり、逆に、Ｎｄがプアな主相はＤｙ
がリッチな主相である。また、Ｎｄリッチ相（Ｄｙプア
相）およびＮｄプア相（Ｄｙリッチ相）との中間の濃度
の主相も存在していることがわかる。

【００８９】これらのことから、本実施例の焼結体は、
図１０に模式的に示したような微細構造を有していると
考察される。

【００９０】焼結体は、平均結晶粒径が５μｍから２０
μｍの複数の結晶粒１０ａ、１０ｂおよび１０ｃを有
し、それぞれは配向方向がそろったほぼ単結晶である。
結晶粒１０ａ、１０ｂおよび１０は、数個から１０個程
度の焼結用粉末の粒子が焼結過程を経て粒成長により形
成されたと考えられ、それぞれの結晶粒内に、焼結用粉
末の粒子の構造を反映したＤｙプアな第１主相１２およ
びＤｙリッチな第２主相１４とを有している。また、こ
れらのＤｙの含有率が異なる主相の間に、Ｄｙの含有率
が中間的な第３の主相１６が形成されている。この第３
の主相１６は、焼結過程における構成元素の拡散によっ
て形成されたものと考えられる。図１０の結晶粒１０ａ
内に模式的に示したように、第１の主相１２と第２の主
相１４とが第３の主相１６を介さず接触しているものも
存在する。これらの主相は互いにほぼ格子整合して成長
しており、ほぼ単結晶からなる結晶粒１０ａ、１０ｂお
よび１０ｃを形成している。

【００９１】なお、個々の結晶粒の大きさや、結晶粒内
に形成される中間相１６の大きさは、焼結用粉末の配合
や焼結条件に応じて変化するが、磁気特性および着磁特
性が優れた焼結体は概ね図１０に示した微細構造を有し
ていると考えられる。

【００９２】本発明によって着磁特性が単一系に比べて
改善される理由は、現時点では明らかではないが、例え
ば、以下の様に考えられる。

【００９３】Ｄｙリッチな主相が低い着磁磁界で着磁さ
れ、そのために、Ｄｙプアな主相の着磁に寄与する有効
着磁磁界が増大するので、見かけの着磁磁界が低くて
も、充分に着磁されるものと推察される。あるいは、着
磁しやすい主相が、着磁し難い主相の周囲に不均一に分
散して存在しているという微細構造が、着磁を容易にし
ていることも考えられる。

【００９４】なお、焼結体を着磁した後は、個々の結晶
粒に含まれるＤｙリッチな主相とＤｙプアな主相の磁気
モーメントは、１つの単結晶のように振舞う。顕微鏡観
察等において結晶粒の境界が明確でない場合において、
上述のように磁気モーメントが１つの単結晶のように振
舞う、複数のＤｙリッチな主相と複数のＤｙプアな主相
の集合体は上記の結晶粒に対応付けられる。

【００９５】

【発明の効果】上述したように、本発明によると、従来
よりも低い着磁磁界で充分に着磁されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系
希土類合金焼結体およびその製造方法が提供される。

【００９６】本発明によると、従来と同量のＨＲ（例え
ばＤｙ）を用いて、従来よりも更に着磁特性を改善でき
る。また、従来よりも少ない量のＨＲで従来と同等の着
磁特性が得られるので、ＨＲの添加による磁気特性の低
下を抑制することができる。

【００９７】さらに、本発明によると、従来よりも少な
い量のＨＲ（例えばＤｙ）を用いて、従来の着磁特性を
実現できるので、比較的高価なＨＲの使用量を削減でき
る利点もある。

【００９８】本発明は、モータに組み込まれてからモー
タのコイル等を用いて着磁される磁石など、充分に高い
着磁磁界を印加できない用途に用いられる磁石の製造に
好適に用いられる。

【図面の簡単な説明】

【図１】比較例の焼結体（均一分散系）の着磁特性のＤ
ｙ添加量依存性を示すグラフである。

【図２】本発明による実施例の焼結体（不均一分散系）
の着磁特性を示すグラフである。

【図３Ａ】比較例３（５Ｄｙ）の焼結磁石のＥＰＭＡに
よる希土類元素の濃度プロファイルを示す写真であり、
Ｎｄの濃度プロファイルを示している。

【図３Ｂ】比較例３（５Ｄｙ）の焼結磁石のＥＰＭＡに
よる希土類元素の濃度プロファイルを示す写真であり、
Ｄｙの濃度プロファイルを示している。

【図４Ａ】実施例１（０Ｄｙ＋１０Ｄｙ）の焼結磁石の
ＥＰＭＡによる希土類元素の濃度プロファイルを示す写
真であり、Ｎｄの濃度プロファイルを示している。

【図４Ｂ】実施例１（０Ｄｙ＋１０Ｄｙ）の焼結磁石の
ＥＰＭＡによる希土類元素の濃度プロファイルを示す写
真であり、Ｄｙの濃度プロファイルを示している。

【図５】図４Ａおよび図４Ｂに示した実施例１（０Ｄｙ
＋１０Ｄｙ）の焼結磁石のＥＰＭＡによる反射電子像を
示す写真であり、Ｄｙリッチな主相を黒い破線の円で、
Ｄｙプアな主相を白い破線の円で示している。

【図６】本発明による実施例の焼結体の断面の偏光顕微
鏡写真である。

【図７】本発明による実施例の焼結体の断面のＥＰＭＡ
による反射電子像を示す写真である。

【図８】（ａ）は、ＮｄのＬα線の強度分布を示す写真
であり、（ｂ）は写真中の二本の線に沿って電子線を走
査したときのＮｄの濃度プロファイルを合せて示してい
る。

【図９】（ａ）は、ＤｙのＬα線の強度分布を示す写真
であり、（ｂ）は写真中の二本の線に沿って電子線を走
査したときのＤｙの濃度プロファイルを合せて示してい
る。

【図１０】本発明による実施例の焼結体の微細構造を模
式的に示す図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｂ２２Ｆ 9/08 Ｂ２２Ｆ 9/08 ＣＭＣ２２Ｃ 38/00 ３０３Ｃ２２Ｃ 38/00 ３０３ＤＨ０１Ｆ 1/053 Ｈ０１Ｆ 1/08 Ｂ 1/08 1/04 ＨＦターム(参考） 4K017 AA01 BA06 BA08 BB02 BB04 BB05 BB06 BB07 BB08 BB09 BB12 DA04 EE01 4K018 AA27 BA18 BC12 BD01 DA00 KA45 5E040 AA04 AA19 BD01 CA01 HB03 HB17 NN01 NN06

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（ＬＲ_1-xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａ（Ｔは、Ｆ
ｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属元素の少なくとも
１種との混合物、Ａはボロンまたはボロンと炭素との混
合物、ＬＲは軽希土類元素の少なくとも１種、ＨＲは重
希土類元素の少なくとも１種、０＜ｘ＜１）で表される
組成の主相を有する希土類合金焼結体の製造方法であっ
て、（ＬＲ_1-uＨＲ_u）₂Ｔ₁₄Ａ（０≦ｕ＜ｘ）で表される組
成の主相を有する第１希土類合金原料と、（ＬＲ_1-vＨ
Ｒ_v）₂Ｔ₁₄Ａ（ｘ＜ｖ≦１）で表される組成の主相を有
する第２希土類合金原料であって、ＬＲとＨＲとを包含
する希土類元素をＲとし、前記第１希土類合金原料のＲ
含有率をＲ１（原子％）、前記第２希土類合金原料のＲ
含有率をＲ２（原子％）とするとき、ΔＲ＝｜Ｒ１−Ｒ
２｜が（Ｒ１＋Ｒ２）／２の２０％以下である第２希土
類合金原料とを含む、主相中のＨＲの含有率が互いに異
なる複数種類の希土類合金原料を準備する工程と、前記複数種類の希土類合金原料を、焼結体が含む主相の
平均の組成が（ＬＲ_1- _xＨＲ_x）₂Ｔ₁₄Ａで表される焼結
体が得られるように配合し、焼結用粉末混合物を調製す
る工程と、前記焼結用粉末混合物を焼結する工程と、を包含する、希土類合金焼結体の製造方法。
【請求項２】前記複数種類の希土類合金原料を準備す
る工程は、（ＬＲ_1-wＨＲ_w）₂Ｔ₁₄Ａ（ｕ＜ｗ＜ｖ）で
表される組成の主相を有する第３希土類合金原料を準備
する工程を包含する、請求項１に記載の希土類合金焼結
体の製造方法。
【請求項３】前記複数種類の希土類合金原料は、２５
質量％〜４０質量％の希土類元素Ｒ（Ｒ＝ＬＲ_1-xＨ
Ｒ_x）と、０．６質量％〜１．６質量％のＡと、残部が
Ｔ、微量添加元素および不可避不純物を含む、請求項１
または２に記載の希土類合金焼結体の製造方法。
【請求項４】前記複数種類の希土類合金原料のそれぞ
れのＲ含有率と、前記複数種類の希土類合金原料の平均
のＲ含有率との差は２０％以下である、請求項１から３
のいずれかに記載の希土類合金焼結体の製造方法。
【請求項５】前記焼結用粉末混合物は、前記複数種類
の希土類合金原料のＨＲ含有率の平均値よりもＨＲ含有
率が低い希土類合金原料を３０質量％以上含む、請求項
１から４のいずれかに記載の希土類合金焼結体の製造方
法。
【請求項６】前記第１希土類合金原料の主相の組成
は、実質的に（ＬＲ）₂Ｔ₁₄Ａで表される、請求項１か
ら５のいずれかに記載の希土類合金焼結体の製造方法。
【請求項７】前記焼結用粉末混合物は、前記第１希土
類合金原料を３０質量％以上含む、請求項６に記載の希
土類合金焼結体の製造方法。
【請求項８】前記焼結用粉末混合物は、前記第１希土
類合金原料を５０質量％以上含む、請求項７に記載の希
土類合金焼結体の製造方法。
【請求項９】前記複数種類の希土類合金原料を準備す
る工程は、ストリップキャスト法による急冷工程を包含
する、請求項１から７のいずれかに記載の希土類合金焼
結体の製造方法。
【請求項１０】前記焼結用粉末混合物の粒子の平均粒
径は１．５μｍ以上７．０μｍ以下の範囲内にある、請
求項１から９に記載の希土類合金焼結体の製造方法。
【請求項１１】前記焼結用粉末混合物を焼結する工程
は、焼結温度が実質的に異なる複数の焼結工程を包含す
る、請求項１から１０のいずれかに記載の希土類合金焼
結体の製造方法。
【請求項１２】主相の平均組成が、（ＬＲ_1-xＨＲ_x）
₂Ｔ₁₄Ａ（Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金
属元素の少なくとも１種との混合物、Ａはボロンまたは
ボロンと炭素との混合物、ＬＲは軽希土類元素の少なく
とも１種、ＨＲは重希土類元素の少なくとも１種、０＜
ｘ＜１）で表される希土類合金焼結体であって、（ＬＲ_1-pＨＲ_p）₂Ｔ₁₄Ａ（０≦ｐ＜ｘ）で表される組
成の第１の主相と、（ＬＲ_1-qＨＲ_q）₂Ｔ₁₄Ａ（ｘ＜ｑ
≦１）で表される組成の第２の主相との少なくとも一方
を複数有する結晶粒を含んでいる、希土類合金焼結体。
【請求項１３】前記第１の主相と前記第２の主相は、
前記結晶粒内においてランダムに分散している、請求項
１２に記載の希土類合金焼結体。
【請求項１４】前記結晶粒は、前記第１の主相よりも
ＨＲ含有率が高く、かつ、前記第２の主相よりもＨＲ含
有率が低い第３の主相を含む、請求項１２または１３に
記載の希土類合金焼結体。
【請求項１５】前記結晶粒の平均結晶粒径は１．５μ
ｍ以上２０μｍ以下の範囲内にある、請求項１２から１
４のいずれかに記載の希土類合金焼結体。
【請求項１６】前記第１の主相の組成は、実質的に
（ＬＲ）₂Ｔ₁₄Ａで表される、請求項１２から１５のい
ずれかに記載の希土類合金焼結体。
【請求項１７】請求項１から１１のいずれかに記載の
製造方法によって製造された希土類合金焼結体。
【請求項１８】請求項１２から１７のいずれかに記載
の希土類合金焼結体を着磁することによって製造された
希土類焼結磁石。
【請求項１９】前記希土類合金焼結体は、１．６ＭＡ
／ｍ以上１．９ＭＡ／ｍ以下の強度の磁界によって着磁
された、請求項１８に記載の希土類焼結磁石。