WO2014104290A1 - ドライエッチング方法 - Google Patents

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    • H10P50/73—Etching of wafers, substrates or parts of devices using masks for insulating materials

Definitions

  • the present invention relates to an etching method for etching a multilayer laminated film including a silicon oxide film layer and a silicon nitride film layer by using an etching gas containing a specific fluorine compound.
  • Patent Document 1 includes at least one silicon oxide film layer and at least one silicon nitride film layer using a fluorinated hydrocarbon compound having 3 to 5 carbon atoms as an etching gas. There has been proposed a method of simultaneously etching both of the laminated films.
  • 1,3,3,4,4,5,5-heptafluorocyclopentene (formula; C 5 HF 7 ), which is a cyclic compound having 5 carbon atoms, is a chain compound having 5 carbon atoms.
  • 1,1,1,3,4,4,5,5,5-nonafluoro-2-pentene (formula; C 5 HF 9 ), a laminated film composed of one silicon oxide film and one silicon nitride film It is shown that the selectivity of the two-layer film with respect to the resist is increased and the pattern shape of the contact hole is improved.
  • C 5 HF 7 which is an unsaturated fluorinated hydrocarbon compound used in the example of Patent Document 1
  • a mask made of an organic film When a four-layered film in which silicon oxide film layers and silicon nitride film layers are alternately stacked is etched, the selectivity of the multilayered film with respect to the mask is low, and the contact hole may be blocked by the deposited film. I found out.
  • the present invention has been made in view of the above-described prior art, and even in a multilayer laminated film of four or more layers, the contact hole is not blocked by the deposited film, and the high selectivity to the mask and the good pattern shape are obtained. It is an object of the present invention to provide an etching method capable of obtaining the above.
  • the present inventors have intensively studied to solve the above problems. As a result, when a gas of a fluorinated hydrocarbon compound having 4 carbon atoms that does not have an unsaturated bond is used as an etching gas, the contact hole is not blocked by the deposited film even in a multilayer film having four or more layers. It has been found that high selectivity and a good pattern shape can be obtained, and the present invention has been completed.
  • etching methods (1) to (5) are provided.
  • An etching method characterized by the above.
  • etching gas further includes one or more group 0 gases selected from the group consisting of helium, argon, neon, krypton, and xenon.
  • group 0 gases selected from the group consisting of helium, argon, neon, krypton, and xenon.
  • the chain saturated fluorinated hydrocarbon compound is 2-fluoro-n-butane (formula; C 4 H 9 F), 2,2-difluoro-n-butane (formula; C 4 H 8 F 2 ) 1,1,1,3,3, -pentafluoro-n-butane (formula; C 4 H 5 F 5 ), and 1,1,1,4,4,4-hexafluoro-n-butane (formula).
  • the etching method according to (1) wherein the etching method is a compound selected from the group consisting of C 4 H 4 F 6 ).
  • a contact hole having a high aspect ratio (hereinafter, simply referred to as “hole”) is formed in a multilayer laminated film
  • the hole is not blocked by the deposited film, and the mask is highly selected. Therefore, it is possible to form a hole shape having a rectangular shape with a favorable side wall shape (a hole shape having no abnormal protrusion on the side wall and a smooth side wall), that is, etching with a good pattern shape.
  • the etching method of the present invention is a method for simultaneously etching a multilayer laminated film including at least one silicon oxide film layer and at least one silicon nitride film layer by using an etching gas.
  • the gas is a chain represented by the formula (1): CxHyFz (wherein x is 4, y and z are positive integers, y + z is 10 and y is 4 or more). It contains a saturated fluorinated hydrocarbon compound (hereinafter referred to as “fluorinated hydrocarbon compound (1)”).
  • the multilayer laminated film that is the object to be processed of the etching method of the present invention includes at least one silicon oxide film layer and at least one silicon nitride film layer.
  • a multilayer laminated film in which silicon oxide film layers and silicon nitride film layers are alternately laminated is preferable, and silicon oxide film layers and silicon nitride film layers to be etched are alternately arranged on a silicon substrate.
  • a multilayer laminated film in which four or more layers are laminated is more preferable.
  • a multilayer laminated film of a total of 128 layers in which 64 layers of silicon oxide film layers and silicon nitride film layers to be etched are alternately laminated on a silicon substrate.
  • a high selectivity for a mask and a good pattern shape can be obtained without a contact hole being clogged with a deposited film even if the object to be processed is a multilayer laminated film having four or more layers.
  • etching gas a gas containing the fluorinated hydrocarbon compound (1) is used as the etching gas.
  • the content of the fluorinated hydrocarbon compound (1) in the total etching gas may be set to fall within the range of 1 to 20% by volume with respect to the total flow rate.
  • saturated fluorinated hydrocarbons represented by the formula: C 4 H 9 F, such as 1-fluoro-n-butane, 2-fluoro-n-butane, 2-fluoro-2-methylpropane; 1,1-difluoro-n-butane, 1,2-difluoro-n-butane, 1,3-difluoro-n-butane, 1,4-difluoro-n-butane, 2,3-difluoro-n-butane, 2,2-difluoro-n-butane, 1,3-difluoro-2-methylpropane, 1,2-difluoro-2-methylpropane, 1,1-difluoro-2-methylpropane, and the like: C 4 H Saturated fluorinated hydrocarbon represented by 8 F 2 ;
  • 2-fluoro-n-butane (formula: C 4 H 9 F), 2,2-difluoro-n-butane (formula: C 4 H 8 F) 2 ), 1,1,1,3,3, -pentafluoro-n-butane (formula: C 4 H 5 F 5 ) or 1,1,1,4,4,4-hexafluoro-n— Butane (formula: C 4 H 4 F 6 ) is preferred.
  • the fluorinated hydrocarbon compound (1) can be used alone or in combination of two or more. Since the effect of the present invention appears more remarkably, it is preferably used alone.
  • fluorinated hydrocarbon compounds (1) are known substances, and can be produced and obtained by known production methods.
  • 2-fluoro-n-butane is described in J. Org. Org. Chem. , 44 (22), 3872 (1987), 2,2-difluoro-n-butane is obtained according to the methods described in JP-A Nos. 05-218992 and 06-1000047, etc.
  • 1,1,3,3-pentafluoro-n-butane can be obtained by the methods described in JP-A Nos. 05-171185 and 08-198783, etc.
  • Fluoro-n-butane can be produced and obtained by the methods described in JP-A Nos. 05-155788 and 08-003081, respectively.
  • the fluorinated hydrocarbon compound (1) a commercially available one can be used as it is or after purification as desired.
  • the fluorinated hydrocarbon compound (1) preferably has a high purity. By using a high-purity one, it becomes easier to obtain the effects of the present invention. If the purity of the fluorinated hydrocarbon compound (1) is too low, the gas purity (content of the fluorinated hydrocarbon compound (1)) may be biased in the gas-filled container. Specifically, the gas purity may be greatly different between the initial use stage and the stage where the remaining amount is low. In such a case, when dry etching is performed, there is a large difference in performance when using each gas in the initial stage of use and when the remaining amount is low, resulting in a decrease in yield on the factory production line. May be incurred. By improving the purity, there is no bias in the gas purity in the container, so there is no difference in performance when using gas between the initial use stage and the stage where the remaining amount is low, and the yield in the factory production line As a result, the gas can be used without waste.
  • the fluorinated hydrocarbon compound (1) is filled in an arbitrary container, for example, a container such as a cylinder like the conventional semiconductor gas, and is used for etching described later.
  • the etching gas used in the present invention preferably contains oxygen gas and / or nitrogen gas, and more preferably contains oxygen gas.
  • oxygen gas and / or nitrogen gas in combination, it is possible to ensure high selectivity to the mask while preventing etching stop (etching stop) that is considered to be caused by deposition of reactants on the bottom surface of the hole.
  • the high selectivity to the mask means that the ratio of the etching rate of the mask (the film that is not desired to be etched) and the multilayer laminated film (the film that is desired to be etched), that is, ((silicon oxide film and silicon nitride film It means that the value (selectivity) of (average etching rate) / mask etching rate) is high.
  • the average etching rate of the silicon oxide film and the silicon nitride film is obtained by the following formula.
  • the proportion of oxygen gas and / or nitrogen gas used is the total volume ratio of oxygen gas and / or nitrogen gas to the fluorinated hydrocarbon compound (1) ((total capacity of oxygen gas and / or nitrogen gas) / fluorine.
  • the volume of the fluorinated hydrocarbon compound (1)) is preferably from 0.1 to 50, more preferably from 0.5 to 30.
  • the etching gas further contains at least one group 0 gas selected from the group consisting of helium, argon, neon, krypton, and xenon.
  • group 0 gas selected from the group consisting of helium, argon, neon, krypton, and xenon.
  • helium or argon gas from the viewpoint of availability.
  • the use ratio of the group 0 gas is 0.1 to 100 in terms of the volume ratio of the group 0 gas to the fluorinated hydrocarbon compound (1) (capacity of group 0 gas / volume of the fluorinated hydrocarbon compound (1)). Preferably, it is 0.5 to 50.
  • etching refers to a technique for etching a very highly integrated fine pattern on an object to be processed used in a manufacturing process of a semiconductor manufacturing apparatus.
  • etching is plasma etching.
  • plasma etching means that a high frequency electric field is applied to an etching gas (reactive plasma gas) to cause a glow discharge to separate a gas compound into chemically active ions and radicals, and the chemical Etching using reaction.
  • an etching gas is introduced into a processing chamber in which an object to be processed is installed, and then plasma is generated by a plasma generator to perform etching in a plasma atmosphere.
  • the pressure in the processing chamber into which the etching gas is introduced is usually 0.0013 to 1300 Pa, preferably 0.13 to 13 Pa.
  • the introduction rate of the fluorinated hydrocarbon compound (1) is preferably 1 to 50 sccm, more preferably 5 to 20 sccm.
  • the introduction rate is preferably 0 to 200 sccm, more preferably 0 to 80 sccm.
  • the introduction rate is preferably 0 to 1000 sccm, more preferably 0 to 400 sccm.
  • Examples of the plasma generator include helicon wave type, high frequency induction type, parallel plate type, magnetron type, and microwave type devices. According to the plasma generator, it is possible to generate a plasma by generating a glow discharge by applying a high-frequency electric field to the fluorinated hydrocarbon compound (1) in the processing chamber.
  • the plasma density is not particularly limited. From the viewpoint of better expressing the effects of the present invention, it is desirable to perform etching in a high-density plasma atmosphere with a plasma density of preferably 10 11 cm ⁇ 3 or more, more preferably 10 12 to 10 13 cm ⁇ 3. .
  • the temperature reached by the substrate to be processed during etching is not particularly limited, but is preferably in the range of 0 to 300 ° C., more preferably 0 to 100 ° C., and still more preferably 0 to 80 ° C.
  • the substrate temperature may or may not be controlled by cooling or the like.
  • the multilayer laminated film is usually etched by providing a patterned mask on the upper part thereof.
  • a patterned mask an organic film is usually used.
  • an organic film an amorphous carbon film having high etching resistance is preferably used.
  • the fluorinated hydrocarbon compound (1) since the fluorinated hydrocarbon compound (1) has high selectivity to the mask, four or more silicon oxide film layers and silicon nitride film layers are alternately laminated without destroying the mask. Even in the case of a multilayered film, etching with a favorable sidewall shape can be performed without blocking holes with a deposited film.
  • Example 1 (I) Calculation of selectivity ratio A wafer in which a silicon oxide film (thickness 2000 nm) is formed on the silicon substrate surface in the etching chamber of the parallel plate type plasma etching apparatus, and a silicon nitride film (thickness 1000 nm) on the silicon substrate surface The formed wafer and the wafer having an amorphous carbon film (thickness 200 nm) formed on the surface of the silicon substrate were set. After the system was evacuated (2 Pa), 2-fluoro-n-butane (formula; C 4 H 9 F, referred to as fluorinated hydrocarbon compound (1-1) in Table 1 below) was fed at a rate of 10 sccm. Then, oxygen was introduced into the etching chamber at a rate of 30 sccm and argon at a rate of 200 sccm, and each wafer was etched under the etching conditions shown below.
  • 2-fluoro-n-butane formula; C 4 H 9 F,
  • the etching rate [nm / min] of the wafer on which the silicon oxide film is formed and the etching rate [nm / min] of the wafer on which the silicon nitride film is formed are obtained, and the average etching of the silicon oxide film and the silicon nitride film is obtained by the following formula.
  • the speed [nm / min] was calculated.
  • the etching rate [nm / min] of the amorphous carbon film (mask) was determined, and the ratio (selection ratio) of the average etching rate of the silicon oxide film and the silicon nitride film to the etching rate of the amorphous carbon film was determined.
  • the results are shown in Table 1 below.
  • Example 1 (Examples 2 to 4, Comparative Examples 1 to 5)
  • Example 1 (i) except that the following fluorinated hydrocarbon compound was used instead of 2-fluoro-n-butane (formula; C 4 H 9 F), Etch wafers with silicon oxide film, silicon nitride film, and amorphous carbon film formed on the surface of silicon substrate, respectively, ratio of average etching rate of silicon oxide film and silicon nitride film to etching rate of amorphous carbon film (selection ratio) ) was calculated. Further, (ii) the four-layer laminated film wafer was etched, and the presence or absence of the mask (amorphous carbon film), the presence or absence of hole blocking, and the pattern shape after the etching were observed. The results are shown in Table 1 below.
  • Comparative Example 2 since the etching rate of the silicon nitride film was higher than the etching rate of the silicon oxide film, the silicon nitride film was etched also in the horizontal direction, and the side wall shape was poor. Further, in Comparative Examples 4 and 5 using the fluorinated hydrocarbon compounds (5) and (6) having an unsaturated bond, the holes are blocked by the deposited film during the etching, and all the four-layer laminated film wafers are etched. I could not.

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Abstract

　本発明は、少なくとも１層のシリコン酸化膜層と、少なくとも１層のシリコン窒化膜層とを含む多層積層膜を、エッチングガスを用いて、両方同時にエッチングする方法において、式（１）：ＣｘＨｙＦｚ（式中、ｘは４、ｙは４以上の整数、ｚは正の整数、ｙ+ｚは１０である。）で表される鎖状飽和フッ素化炭化水素化合物を含むことを特徴とするエッチング方法である。　本発明のエッチング方法によれば、多層積層膜のエッチングにおいても、ホールを堆積膜で閉塞させることなく、マスクに対する高い選択性と、良好なパターン形状を得ることができる。

Description

ドライエッチング方法
　本発明は、シリコン酸化膜層とシリコン窒化膜層とを含む多層積層膜を、特定のフッ素化合物を含むエッチングガスを用いて、エッチングするエッチング方法に関する。
　半導体の製造工程においては、エッチングガスを用いて、レジストや有機膜をマスクとして、シリコン酸化膜とシリコン窒化膜とを有する積層膜をエッチングする工程がある。
　従来のエッチング方法として、例えば、特許文献１には、炭素数３～５のフッ素化炭化水素化合物をエッチングガスとして用いる、少なくとも１層のシリコン酸化膜層と少なくとも１層のシリコン窒化膜層とを含む積層膜を、両方同時にエッチングする方法が提案されている。この文献の実施例では、炭素数５の環状化合物である１，３，３，４，４，５，５－ヘプタフルオロシクロペンテン（式；Ｃ５ＨＦ７）、炭素数５の鎖状化合物である１，１，１，３，４，４，５，５，５－ノナフルオロ－２－ペンテン（式；Ｃ５ＨＦ９）を用いて、シリコン酸化膜１層とシリコン窒化膜１層からなる積層膜をエッチングし、レジストに対する２層膜の選択性が高くなること、及びコンタクトホールのパターン形状が良好となることが示されている。
特開２００８－３００６１６号公報
　かかる従来技術のもと、本発明者が、特許文献１の実施例において用いられている、不飽和フッ素化炭化水素化合物であるＣ５ＨＦ７を用いて、有機膜からなるマスクを介して、シリコン酸化膜層とシリコン窒化膜層とが交互に積層された４層積層膜をエッチングしたところ、マスクに対する多層積層膜の選択性が低く、また、コンタクトホールが堆積膜で閉塞されてしまう場合があることがわかった。
　本発明は、上記した従来技術に鑑みてなされたものであり、４層以上の多層積層膜でも、コンタクトホールが堆積膜で閉塞されることなく、マスクに対する高い選択性と、良好なパターン形状とが得られるエッチング方法を提供することを課題とする。
　本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究した。その結果、エッチングガスとして不飽和結合を有しない炭素数４のフッ素化炭化水素化合物のガスを用いると、４層以上の多層積層膜でも、コンタクトホールが堆積膜で閉塞されることなく、マスクに対する高い選択性と、良好なパターン形状とが得られることを見出し、本発明を完成させるに至った。
　かくして本発明によれば、下記（１）～（５）のエッチング方法が提供される。
（１）少なくとも１層のシリコン酸化膜層と、少なくとも１層のシリコン窒化膜層とを含む多層積層膜を、エッチングガスを用いて、両方同時にエッチングする方法であって、前記エッチングガスが、式（１）：ＣｘＨｙＦｚ（式中、ｘは４、ｙは４以上の整数、ｚは正の整数、ｙ+ｚは１０である。）で表される鎖状飽和フッ素化炭化水素化合物を含むことを特徴とするエッチング方法。
（２）前記エッチングガスが、酸素ガスをさらに含むことを特徴とする（１）に記載のエッチング方法。
（３）前記エッチングガスが、ヘリウム、アルゴン、ネオン、クリプトン、及びキセノンからなる群より選択される０族ガスを、１種以上さらに含むことを特徴とする（２）に記載のエッチング方法。
（４）前記多層積層膜が、その上部に設けられた有機膜をマスクとして、エッチングされることを特徴とする（１）に記載のエッチング方法。
（５）前記鎖状飽和フッ素化炭化水素化合物が、２－フルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ９Ｆ）、２，２－ジフルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ８Ｆ２）、１，１，１，３，３，－ペンタフルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ５Ｆ５）、及び１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ４Ｆ６）からなる群より選択される化合物であることを特徴とする（１）に記載のエッチング方法。
　本発明によれば、多層積層膜にアスペクト比の高いコンタクトホール（以下、単に「ホール」ということがある。）を形成する場合に、ホールが堆積膜で閉塞されることなく、マスクに対する高い選択性で、側壁形状の良好な矩形を有するホール形状（側壁に異常な突起部位等がなく、側壁が滑らかなホール形状）を形成する、すなわちパターン形状が良好なエッチングを行うことができる。
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明のエッチング方法は、少なくとも１層のシリコン酸化膜層と、少なくとも１層のシリコン窒化膜層とを含む多層積層膜を、エッチングガスを用いて、両方同時にエッチングする方法であって、前記エッチングガスが、式（１）：ＣｘＨｙＦｚ（式中、ｘは４、ｙおよびｚは正の整数を表し、ｙ+ｚは１０であり、かつｙが４以上である。）で表される鎖状飽和フッ素化炭化水素化合物（以下、「フッ素化炭化水素化合物（１）」という。）を含むことを特徴とする。
〈多層積層膜〉
　本発明のエッチング方法の被処理体である多層積層膜は、少なくとも１層のシリコン酸化膜層と、少なくとも１層のシリコン窒化膜層とを含むものである。なかでも、多層積層膜としては、シリコン酸化膜層およびシリコン窒化膜層を交互に積層する多層積層膜が好ましく、シリコン基板上に、エッチング対象であるシリコン酸化膜層とシリコン窒化膜層とが交互に４層以上積層された多層積層膜がより好ましい。
　具体的には、シリコン基板上にエッチング対象であるシリコン酸化膜層とシリコン窒化膜層とが交互に６４層積層された合計１２８層の多層積層膜が挙げられる。
　本発明のエッチング方法によれば、被処理体が４層以上の多層積層膜でも、コンタクトホールが堆積膜で閉塞されることなく、マスクに対する高い選択性と、良好なパターン形状とが得られる。
〈エッチングガス〉
　本発明においては、エッチングガスとして、フッ素化炭化水素化合物（１）を含むガスを用いる。
　全エッチングガス中のフッ素化炭化水素化合物（１）の含有量は、総流量に対して、１～２０容量％に入るように設定すればよい。
　具体的には、１－フルオロ－ｎ－ブタン、２－フルオロ－ｎ－ブタン、２－フルオロ－２－メチルプロパン等の、式：Ｃ４Ｈ９Ｆで表される飽和フッ素化炭化水素；
１，１－ジフルオロ－ｎ－ブタン、１，２－ジフルオロ－ｎ－ブタン、１，３－ジフルオロ－ｎ－ブタン、１，４－ジフルオロ－ｎ－ブタン、２，３－ジフルオロ－ｎ－ブタン、２，２－ジフルオロ－ｎ－ブタン、１，３－ジフルオロ－２－メチルプロパン、１，２－ジフルオロ－２－メチルプロパン、１，１－ジフルオロ－２－メチルプロパン等の、式：Ｃ４Ｈ８Ｆ２で表される飽和フッ素化炭化水素；
１，１，１－トリフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，２－トリフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，３－トリフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，４－トリフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，１－トリフルオロ－２－メチルプロパン、１，１，３－トリフルオロ－２－メチルプロパン等の、式：Ｃ４Ｈ７Ｆ３で表される飽和フッ素化炭化水素；
１，１，１，４－テトラフルオロ－ｎ－ブタン、１，２，３，４－テトラフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，１，２－テトラフルオロ－ｎ－ブタン、１，２，３，３－テトラフルオロ－ｎ－ブタン、２，２，３，３－テトラフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，３，３－テトラフルオロ－２－メチルプロパン、１，１，３－トリフルオロ－２－フルオロメチルプロパン、１，１，２，３－テトラフルオロ－２－メチルプロパン、１，２，３－トリフルオロ－２－フルオロメチルプロパン、１，１，１，２－テトラフルオロ－２－メチルプロパン等の、式：Ｃ４Ｈ６Ｆ４で表される飽和フッ素化炭化水素；
１，１，１，３，３，－ペンタフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，１，３，４，－ペンタフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，１，４，４，－ペンタフルオロ－ｎ－ブタン等の、式：Ｃ４Ｈ５Ｆ５で表される飽和フッ素化炭化水素；及び、
１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，１，３，４，４－ヘキサフルオロ－ｎ－ブタン、１，１，１，３，３，３－ヘキサフルオロ－２－メチルプロパン等の、式：Ｃ４Ｈ４Ｆ６で表される飽和フッ素化炭化水素；等が挙げられる。
　これらの中でも、本発明の効果がより顕著に表れることから、２－フルオロ－ｎ－ブタン（式：Ｃ４Ｈ９Ｆ）、２，２－ジフルオロ－ｎ－ブタン（式：Ｃ４Ｈ８Ｆ２）、１，１，１，３，３，－ペンタフルオロ－ｎ－ブタン（式：Ｃ４Ｈ５Ｆ５）、又は、１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－ｎ－ブタン（式：Ｃ４Ｈ４Ｆ６）が好ましい。
　フッ素化炭化水素化合物（１）は一種単独で、あるいは二種以上を混合して用いることができる。本発明の効果がより顕著に表れることから一種単独で用いることが好ましい。
　フッ素化炭化水素化合物（１）の多くは公知物質であり、公知の製造方法により製造し、入手することができる。例えば、２－フルオロ－ｎ－ブタンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，４４（２２），３８７２（１９８７）に記載の方法により、２，２－ジフルオロ－ｎ－ブタンは、特開平０５－２２１８９２号公報、特開平０６－１００４７５号公報記載の方法等により、１，１，１，３，３－ペンタフルオロ－ｎ－ブタンは、特開平０５－１７１１８５号公報、特開平０８－１９８７８３号公報記載の方法等により、１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－ｎ－ブタンは、特開平０５－１５５７８８号公報、特開平０８－００３０８１号公報記載の方法等により、それぞれ製造し、入手することができる。
　また、本発明においては、フッ素化炭化水素化合物（１）として、市販されているものをそのままで、あるいは所望により精製して用いることもできる。
　フッ素化炭化水素化合物（１）は、高純度であることが好ましい。高純度のものを用いることにより、本発明の効果をより一層得やすくなる。
　フッ素化炭化水素化合物（１）の純度が低すぎると、ガスを充填した容器内において、ガス純度（フッ素化炭化水素化合物（１）の含有量）の偏りを生じる場合がある。具体的には、使用初期段階と残量が少なくなった段階とでのガス純度が大きく異なることがある。
　このような場合、ドライエッチングを行った際に、使用初期段階と、残量が少なくなった段階でそれぞれのガスを使用したときの性能に大きな差が生じ、工場の生産ラインにおいては歩留まりの低下を招くおそれがある。
　純度を向上させることにより、容器内のガス純度の偏りがなくなるため、使用初期段階と残量が少なくなった段階とで、ガスを使用したときの性能に差がなくなり、工場の生産ラインにおいて歩留まりが向上し、ガスを無駄なく使用することが可能となる。
　フッ素化炭化水素化合物（１）は、任意の容器、例えば、従来の半導体用ガスと同様にシリンダー等の容器に充填されて、後述するエッチングに用いられる。
　本発明に用いるエッチングガスは、前記フッ素化炭化水素化合物（１）に加えて、酸素ガス及び／又は窒素ガスを含むことが好ましく、酸素ガスを含むことがより好ましい。
　酸素ガス及び／又は窒素ガスを併用することにより、ホール底面における反応物の堆積等が原因と考えられるエッチングの停止（エッチングストップ）を防止しつつ、マスクに対する高い選択性を確保することができる。
　ここで、マスクに対する選択性が高いとは、マスク（エッチングを行いたくない膜）と多層積層膜（エッチングを行いたい膜）のエッチング速度の比、すなわち、（（シリコン酸化膜とシリコン窒化膜の平均エッチング速度）／マスクのエッチング速度）の値（選択比）が高いことをいう。
　シリコン酸化膜とシリコン窒化膜の平均エッチング速度は、下記式で求められる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　酸素ガス及び／又は窒素ガスの使用割合は、フッ素化炭化水素化合物（１）に対する、酸素ガス及び／又は窒素ガスの合計の容量比（（酸素ガス及び／又は窒素ガスの合計の容量）／フッ素化炭化水素化合物（１）の容量）で、０．１～５０となることが好ましく、０．５～３０となることがより好ましい。
　本発明においては、エッチングガスとして、さらに、ヘリウム、アルゴン、ネオン、クリプトン、及びキセノンからなる群から選ばれる少なくとも１種の０族ガスを含むのが好ましい。これらの中でも、入手の容易さから、ヘリウム又はアルゴンガスを含むのが好ましい。
　０族ガスを用いることにより、プラズマ密度を上げて、エッチング速度を上昇させることができる。
　０族ガスの使用割合は、フッ素化炭化水素化合物（１）に対する、０族ガスの容量比（０族ガスの容量／フッ素化炭化水素化合物（１）の容量）で、０．１～１００となることが好ましく、０．５～５０となることがより好ましい。
〈エッチング方法〉
　本発明のエッチング方法において、「エッチング」とは、半導体製造装置の製造工程等で用いられる被処理体に、極めて高集積化された微細パターンを食刻する技術をいう。また、エッチングの１例として、プラズマエッチングがある。ここで、「プラズマエッチング」とは、エッチングガス（反応性プラズマガス）に高周波の電場を印加してグロー放電を起こさせ、気体化合物を化学的に活性なイオン、ラジカルに分離させて、その化学反応を利用してエッチングを行うことをいう。
　具体的には、まず、被処理体を設置した処理室内に、エッチングガスを導入し、次いで、プラズマ発生装置によりプラズマを発生させ、プラズマ雰囲気下でエッチングを行う。
　エッチングガスが導入された処理室内の圧力は、通常０．００１３～１３００Ｐａ、好ましくは０．１３～１３Ｐａである。
　フッ素化炭化水素化合物（１）の導入速度は、１～５０ｓｃｃｍが好ましく、５～２０ｓｃｃｍがより好ましい。酸素ガス及び／又は窒素ガスを用いる場合、その導入速度は、０～２００ｓｃｃｍが好ましく、０～８０ｓｃｃｍがより好ましい。０族ガスを用いる場合、その導入速度は、０～１０００ｓｃｃｍが好ましく、０～４００ｓｃｃｍがより好ましい。
　プラズマ発生装置としては、ヘリコン波方式、高周波誘導方式、平行平板タイプ、マグネトロン方式及びマイクロ波方式等の装置が挙げられる。
　プラズマ発生装置によれば、処理室内のフッ素化炭化水素化合物（１）に高周波の電場を印加してグロー放電を起こさせ、プラズマを発生させることができる。
　プラズマ密度は、特に限定されない。本発明の効果をより良好に発現させる観点から、プラズマ密度が、好ましくは１０１１ｃｍ－３以上、より好ましくは１０１２～１０１３ｃｍ－３の高密度プラズマ雰囲気下でエッチングを行うのが望ましい。
　エッチング時における被処理基板の到達温度は、特に限定されるものではないが、好ましくは０～３００℃、より好ましくは０～１００℃、さらに好ましくは０～８０℃の範囲である。基板の温度は、冷却等により制御しても制御しなくてもよい。
　本発明において、通常、多層積層膜は、その上部にパターニングされたマスクが設けられてエッチングされる。
　マスクとしては、通常有機膜を用いる。有機膜としては、耐エッチング性の高いアモルファスカーボン膜を用いるのが好ましい。
　本発明においては、前記フッ素化炭化水素化合物（１）が、マスクに対する高い選択性を有するため、マスクを破壊することなく、シリコン酸化膜層とシリコン窒化膜層とが交互に４層以上積層された多層積層膜であっても、ホールを堆積膜で閉塞させることなく、側壁形状の良好なエッチングを行うことができる。
　以下に、実施例を挙げて、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
（実施例１）
（ｉ）選択比の算出
　平行平板型プラズマエッチング装置のエッチングチャンバー内に、シリコン基板表面にシリコン酸化膜（厚さ２０００ｎｍ）が形成されたウエハ、シリコン基板表面にシリコン窒化膜（厚さ１０００ｎｍ）が形成されたウエハ、シリコン基板表面にアモルファスカーボン膜（厚さ２００ｎｍ）が形成されたウエハを、それぞれセットした。
　系内を真空（２Ｐａ）にした後、２－フルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ９Ｆ、下記表１において、フッ素化炭化水素化合物（１－１）という。）を１０ｓｃｃｍの速度で、酸素を３０ｓｃｃｍの速度で、及びアルゴンを２００ｓｃｃｍの速度でエッチングチャンバー内に導入し、下記に示すエッチング条件下で、それぞれのウエハにつきエッチングを行った。
〈エッチング条件〉
　　上部電極の高周波電源の電力：３００Ｗ
　　下部電極の高周波電源の電力：６００Ｗ
　　電極温度：０℃
　シリコン酸化膜が形成されたウエハのエッチング速度［ｎｍ／ｍｉｎ］、シリコン窒化膜が形成されたウエハのエッチング速度［ｎｍ／ｍｉｎ］を求め、下記式により、シリコン酸化膜とシリコン窒化膜の平均エッチング速度［ｎｍ／ｍｉｎ］を算出した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
　アモルファスカーボン膜（マスク）のエッチング速度［ｎｍ／ｍｉｎ］を求め、アモルファスカーボン膜のエッチング速度に対する、シリコン酸化膜とシリコン窒化膜の平均エッチング速度の比（選択比）を求めた。結果を下記表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
（ｉｉ）多層積層膜のエッチング
　シリコン基板上に、第一のシリコン窒化膜（厚さ１００ｎｍ）、第一のシリコン酸化膜（厚さ１００ｎｍ）、第二のシリコン窒化膜（厚さ１００ｎｍ）、第二のシリコン酸化膜（厚さ１００ｎｍ）がこの順で積層された４層積層膜（多層積層膜）上に、所定のホールパターンがパターニングされたアモルファスカーボン膜層が形成されたウエハを、前記（ｉ）と同様の方法によりエッチングした。
　エッチング後、マスク（アモルファスカーボン膜）の消失の有無を観察し、エッチングにより形成されたホールを走査型電子顕微鏡で観察し、さらに、ホールの閉塞の有無を確認し、パターン形状が良好か否かを評価した。その結果を下記表１に示す。
（実施例２～４、比較例１～５）
　実施例１において、２－フルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ９Ｆ）の代わりに、下記に示すフッ素化炭化水素化合物を用いた以外は、実施例１と同様にして、（ｉ）シリコン基板表面に、シリコン酸化膜、シリコン窒化膜、アモルファスカーボン膜が形成されたウエハをそれぞれエッチングし、アモルファスカーボン膜のエッチング速度に対する、シリコン酸化膜とシリコン窒化膜の平均エッチング速度の比（選択比）を算出した。さらに、（ｉｉ）４層積層膜ウエハをエッチングし、エッチング後の、マスク（アモルファスカーボン膜）の消失の有無、ホール閉塞の有無、及びパターン形状を観察した。その結果を下記表１に示す。
・フッ素化炭化水素化合物（１－２）：２，２－ジフルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ８Ｆ２）
・フッ素化炭化水素化合物（１－３）：１，１，１，３，３，－ペンタフルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ５Ｆ５）
・フッ素化炭化水素化合物（１－４）：１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ４Ｆ６）
・フッ素化炭化水素化合物（２）：ジフルオロメタン（式；ＣＨ２Ｆ２）
・フッ素化炭化水素化合物（３）：１，１，１，２，２，３，４，４，４－ノナフルオロブタン（式；Ｃ４ＨＦ９）
・フッ素化炭化水素化合物（４）：パーフルオロシクロブタン（式；Ｃ４Ｆ８）
・フッ素化炭化水素化合物（５）：ヘキサフルオロ－１，３－ブタジエン（式；Ｃ４Ｆ６）
・フッ素化炭化水素化合物（６）：１，３，３，４，４，５，５－ヘプタフルオロシクロペンテン（式；Ｃ５ＨＦ７）
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表１から、エッチングガスとして、フッ素化炭化水素化合物（１）を用いた実施例１～４では、マスクに対する選択性が高く、コンタクトホールを堆積膜で閉塞させることなく、パターン形状の良好なエッチングを行うことができることがわかる。
　一方、エッチングガスとして、フッ素化炭化水素化合物（２）～（４）を用いた比較例１～３では、選択比が低いため、エッチング後、アモルファスカーボン膜が消失し、アモルファスカーボン膜によってマスキングされていた部分の第二のシリコン酸化膜もエッチングされていた。比較例２では、シリコン酸化膜のエッチング速度に対して、シリコン窒化膜のエッチング速度が高いために、シリコン窒化膜が水平方向にもエッチングされ、側壁形状も悪かった。
　また、不飽和結合を有するフッ素化炭化水素化合物（５）、（６）を用いた比較例４、５では、エッチング中にホールが堆積膜で閉塞され、４層積層膜ウエハをすべてエッチングすることができなかった。

Claims (5)

  1. 　少なくとも１層のシリコン酸化膜層と、少なくとも１層のシリコン窒化膜層とを含む多層積層膜を、エッチングガスを用いて、両方同時にエッチングする方法において、前記エッチングガスとして、式（１）：ＣｘＨｙＦｚ（式中、ｘは４、ｙは４以上の整数、ｚは正の整数、ｙ+ｚは１０である。）で表される鎖状飽和フッ素化炭化水素化合物を含むことを特徴とするエッチング方法。
  2. 　前記エッチングガスが、酸素ガスをさらに含むことを特徴とする請求項１に記載のエッチング方法。
  3. 　前記エッチングガスが、ヘリウム、アルゴン、ネオン、クリプトン、及びキセノンからなる群より選択される０族ガスを、１種以上さらに含むことを特徴とする請求項２に記載のエッチング方法。
  4. 　前記多層積層膜が、その上部に設けられた有機膜をマスクとして、エッチングされることを特徴とする請求項１に記載のエッチング方法。
  5. 　前記鎖状飽和フッ素化炭化水素化合物が、２－フルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ９Ｆ）、２，２－ジフルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ８Ｆ２）、１，１，１，３，３－ペンタフルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ５Ｆ５）、及び１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－ｎ－ブタン（式；Ｃ４Ｈ４Ｆ６）からなる群より選択される化合物であることを特徴とする請求項１に記載のエッチング方法。
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