WO2014077267A1 - 樹脂組成物およびそれからなる成形体 - Google Patents
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Abstract
Description
しかしながら、EVAは酢酸ビニル由来の構成単位を含むため、外部より透過した湿気や水により経時的に加水分解して酢酸を生じ易い性質を有する。そして、このような酢酸が電池内部の配線や電極と接触して腐食の発生を促進させることが懸念されている。
しかしながら、このようにして湿気や水の浸透を低下させたとしても、湿気や水の浸透を完全に無くすことは困難である。従って、絶縁性低下や腐食を防止して耐久性を格段に向上させるためには、吸湿性及び透湿性が低く、加水分解によって酸を発生させない封止材が求められている。
しかしながら、これらの方法は、用いる樹脂の耐熱性と柔軟性とのバランスが悪く、非架橋では良好な耐熱性を発現しないため、架橋工程を省略して、好ましい物性を有する太陽電池素子封止シートを製造することは困難であった。
そこで、本発明者らは、特許文献4に提案されているアルコキシシリル基を有するアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物を合わせガラスの貼り合わせ用の接着材に用いようとした結果、貼り合わせ温度を150℃以上にする必要のあることを確認した。
(1)特許文献7に提案されたアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物に、特定の分子量を有する炭化水素系重合体を特定量配合して得られる樹脂組成物は透明性に優れ、しかも、この樹脂組成物からなるシートを使用することにより、耐熱性を維持しつつ、より低温で封止しても結晶系太陽電池セルの割れを防止できること。
(2)特に前記炭化水素系重合体として、オレフィン及び/又は共役ジエン(共)重合体水素化物であって、ヨウ素価が特定量以下のものを配合した樹脂組成物が、透明性に優れ、それからなるシートを使用することにより、耐熱性を維持しつつ、より低温でガラスを接着でき、優れた耐光性も維持できるため、合わせガラス用接着剤として好適なシートとなること。
(1)芳香族ビニル化合物由来の繰り返し単位を主成分とする、少なくとも2つの重合体ブロック[A]と、鎖状共役ジエン化合物由来の繰り返し単位を主成分とする、少なくとも1つの重合体ブロック[B]とからなり、全重合体ブロック[A]のブロック共重合体全体に占める重量分率をwAとし、全重合体ブロック[B]のブロック共重合体全体に占める重量分率をwBとしたときに、wAとwBとの比(wA:wB)が30:70~65:35であるブロック共重合体[1]の、全不飽和結合の90%以上を水素化したブロック共重合体水素化物[2]にアルコキシシリル基が導入されてなる、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]、及び、前記アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]100重量部に対して、数平均分子量300~5,000の炭化水素系重合体[4]1~50重量部を配合してなる樹脂組成物。
(3)前記炭化水素系重合体[4]が、オレフィン及び/又は共役ジエンの(共)重合体水素化物であって、ヨウ素価が2.0以下である、(1)に記載の樹脂組成物。
(4)前記(1)に記載の樹脂組成物を成形してなる成形体。
(5)シート状物である(4)に記載の成形体。
更に、本発明の樹脂組成物のうち、前記炭化水素系重合体[4]が、オレフィン及び/又は共役ジエンの(共)重合体水素化物であって、ヨウ素価が2.0以下である組成物、及びそれからなるシート状の成形体は、透明性、ガラスが割れた際の飛散防止性、取扱いの容易性、保存安定性等に優れ、特により低温でのガラスとの接着性、耐熱性及び耐光性のバランスを有するため、耐久性に優れた合わせガラスを提供することができる。また、このような樹脂組成物は、ガラスとの張り合わせ前に含有水分量の調整等の特別な処理は必要とせず、長期間、常温常湿の環境下に保管しておいたものをそのまま使用することができ、保管や取り扱いが容易である。
本発明に用いるブロック共重合体[1]は、少なくとも2つの重合体ブロック[A]と少なくとも1つの重合体ブロック[B]を含有し、全重合体ブロック[A]のブロック共重合体全体に占める重量分率をwAとし、全重合体ブロック[B]のブロック共重合体全体に占める重量分率をwBとしたときに、wAとwBとの比(wA:wB)が30:70~65:45のものである。
重合体ブロック[A]は、芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分とするものである。前記芳香族ビニル化合物由来の繰返し単位の含有量は、重合体ブロック[A]全体に対し、通常90重量%以上、好ましくは95重量%以上、より好ましくは99重量%以上である。重合体ブロック[A]中の芳香族ビニル化合物由来の繰返し単位の含有量が少な過ぎると、本発明の樹脂組成物及びそれからなる成形体の耐熱性が低下するおそれがある。
複数の重合体ブロック[A]は、上記の範囲を満足するものであれば互いに同じであっても、異なっていても良い。
重合体ブロック[B]は、鎖状共役ジエン化合物由来の繰返し単位を主成分とするものである。前記鎖状共役ジエン化合物由来の繰返し単位の含有量は、重合体ブロック[B]全体に対し、通常90重量%以上、好ましくは95重量%以上、より好ましくは99重量%以上である。鎖状共役ジエン化合物由来の繰返し単位が上記範囲にあると、本発明の樹脂組成物及びそれからなる成形体の柔軟性に優れる。特に、当該シート状の成形体を太陽電池素子封止に用いた場合の封止性とのバランスに優れ、また合わせガラスに用いた場合の耐衝撃性と低温での接着性とのバランスに優れる。
ブロック共重合体[1]中の重合体ブロック[A]の数は、通常4個以下、好ましくは3個以下、より好ましくは2個であり、重合体ブロック[B]の数は、通常3個以下、好ましくは2個以下、より好ましくは1個である。
重合体ブロック[A]が複数存在する際、重合体ブロック[A]の中で、最大の重量平均分子量を有する重合体ブロックと、最小の重量平均分子量を有する重合体ブロックの重量平均分子量を、それぞれMw(A1)及びMw(A2)としたとき、前記Mw(A1)とMw(A2)との比、〔Mw(A1)/Mw(A2)〕は、好ましくは2.0以下、より好ましくは1.5以下、さらに好ましくは1.2以下である。
また、重合体ブロック[B]の中で、最大の重量平均分子量を有する重合体ブロックの重量平均分子量と、最小の重量平均分子量を有する重合体ブロック[B]の重量平均分子量を、それぞれMw(B1)及びMw(B2)としたとき、前記Mw(B1)とMw(B2)との比Mw(B1)/Mw(B2)は、好ましくは2.0以下、より好ましくは1.5以下、さらに好ましくは1.2以下である。
wAとwBとの比がこの範囲であれば、適度な耐熱性と柔軟性とが得られ、特に太陽電池素子封止材料として用いる場合に封止性に優れ、また合わせガラスの接着材料として用いる場合に合わせガラスの耐熱衝撃性や飛散防止性に優れる。
本発明に用いるブロック共重合体水素化物[2]は、上記のブロック共重合体[1]の主鎖及び側鎖の炭素-炭素不飽和結合、並びに芳香環の炭素-炭素不飽和結合を水素化したものである。その水素化率は通常90%以上、好ましくは97%以上、より好ましくは99%以上である。水素化率が高いほど、本発明の樹脂組成物及びそれからなる成形体の透明性、耐候性、耐熱性が良好である。ブロック共重合体水素化物[2]の水素化率は、ブロック共重合体水素化物[2]の1H-NMR測定データから求めることができる。
本発明に用いるアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]は、上記ブロック共重合体水素化物[2]に、アルコキシシリル基が導入されたものである。アルコキシシリル基は、上記ブロック共重合体水素化物[2]に直接結合していても、アルキレン基等の2価の有機基を介して結合していても良い。
得られるアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]の分子量分布(Mw/Mn)は、通常3.5以下、好ましくは2.5以下特に好ましくは2.0以下である。Mw及びMw/Mnがこの範囲であると、本発明の樹脂組成物からなる成形体の良好な機械強度や引張り伸びが維持される。
本発明に用いる炭化水素系重合体[4]は、数平均分子量300~5,000の炭化水素系重合体[4]であり、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]に配合して得られる樹脂組成物の耐熱性を大きく損なうことなく、溶融時の流動性を高めることができるものである。
炭化水素系重合体[4]の具体例としては、ポリイソブチレン、ポリブテン、ポリ-4-メチルペンテン、ポリ-1-オクテン、エチレン・α-オレフィン共重合体及びこれらの水素化物、脂肪族系炭化水素樹脂及びその水素化物、脂環族炭化水素樹脂及びその水素化物、並びに、ポリイソプレン及びその水素化物からなる群から選ばれる少なくとも一種が挙げられる。また、炭化水素系重合体[4]は、アルコキシシリル基、エステル基、水酸基、アミド基、アミノ基、酸無水物基等の極性基を有しても良い。これらの中でも、特に透明性に優れた樹脂組成物が得られる点で、ポリイソブチレン、ポリブテン、ポリイソブチレン水素化物、ポリイソプレン水素化物が好ましい。
ここで、ヨウ素価は、試料であるオレフィン及び/又は共役ジエンの(共)重合体水素化物を濃度10%のシクロヘキサン溶液とし一塩化ヨウ素を用いるウィイス(Wijs)法で測定される値である。
本発明の樹脂組成物は、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]100重量部に対して、炭化水素系重合体[4]を、通常1~50重量部、好ましくは2~40重量部、より好ましくは4~30重量部配合して得られる。炭化水素系重合体[4]の配合量が50重量部を超える場合は、樹脂組成物及びそれからなる成形体の耐熱性が低下するおそれがある。一方、炭化水素系重合体[4]の配合量が1重量部未満の場合は、樹脂組成物の流動性が高められず、この樹脂組成物からなるシート状の成形体を使用して結晶系太陽電池セルを封止した場合、セルの割れ防止の効果が得られなくなり、また、ガラスとの接着温度を低下させる効果が低くなるおそれがある。
本発明の樹脂組成物には、耐光性や耐熱性等を向上させるための光安定剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、滑剤、無機フィラー等を単独であるいは2種以上を併用して添加してもよい。
光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤が好ましく、構造中に3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル基、2,2,6,6-テトラメチルピペリジル基、あるいは、1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル基等を有している化合物が挙げられる。
紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、サリチル酸系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等を配合することができる。
本発明において、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]に上記ヒンダードアミン系耐光安定剤及び紫外線吸収剤の他に、更に酸化防止剤を配合することにより、より熱安定性を向上することもできる。用いる酸化防止剤としては、リン系酸化防止剤、フェノ-ル系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤等が挙げられ、着色がより少ないリン系酸化防止剤が好ましい。
本発明の成形体は、本発明の樹脂組成物を成形して得られるものである。
成形法としては特に限定されず、公知の方法が採用できる。例えば、射出成形法、射出圧縮成形法、圧縮成形法、押出し成形法、ブロー成形法、射出ブロー成形法、インフレーション成形法、T-ダイ押出し成形法、カレンダー成形法、塗布法、真空成形法、発泡成形法、熱ラミネート成形法、押出しラミネート成形法、共押出し成形法、多層押出し成形法、マッチドダイ成形法、SMC成形法、電線被覆成形法、切削成形法等が挙げられる。
また、成形体は、他樹脂、ゴム、無機物、ガラス、金属、紙、布等の他材料との多成分からなる成形体であっても良い。
これらのなかでも、本発明の成形体としては、後述するように、太陽電池素子の封止材、ガラス板の貼り合わせ材(合わせガラス用接着剤)等として使用する場合には、シート状の成形体(シート)が好ましい。
また、裏面保護シートは、遮光性及び/または光反射性を有していても良い。この場合、裏面保護シートは紫外線吸収剤や酸化チタン等の遮光性顔料を含有したもの等が適用できる。
ブロック共重合体[1]、ブロック共重合体水素化物[2]及び炭化水素系重合体[4]の分子量は、GPCによる標準ポリスチレン換算値として求めた。GPCはTHFを溶離液として用い、38℃において測定した。測定装置としては、東ソー社製、HLC8020GPCを用いた。
ブロック共重合体水素化物[2]の主鎖、側鎖及び芳香環の水素化率は、1H-NMRスペクトルを測定して算出した。
アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]またはアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]に炭化水素系重合体[4]を配合してなる樹脂組成物(以下、これらをまとめて「樹脂組成物A等」という。)の厚さ400μmの押出し成形シートを、2枚のポリエチレンテレフタレート(以下、「PET」と略す)製離形フィルムに挟み、真空ラミネータ(PVL0202S、日清紡メカトロニクス社製)を使用して、150℃で10分間加熱加圧処理したシートを使用して、JIS K 7375に従い測定した。
樹脂組成物A等の厚さ400μmの押出し成形シートを、2枚のPET製離形フィルムに挟み、真空ラミネータで150℃、10分間加熱加圧処理したシートを使用して、JIS Z0208の方法に準じて、40℃、90%RHの環境条件で測定した。
樹脂組成物A等の厚さ400μmの押出しシートを、シート端部に非接着部位を設けて厚さ2mm、幅25mm、長さ65mmのソーダライムガラス基板と重ね合わせ、真空ラミネータにて140~160℃の所定温度で、5分間真空下で加熱脱気した後、10分間加熱加圧接着することにより、剥離試験用試験片を作成した。シート面を10mm幅に切り目を入れ、シートの非接着部位から、剥離速度50mm/分で、JIS K 6854-1を参考にして180°剥離試験を行い、剥離強度を測定した。剥離強度は、真空ラミネート後の初期の値、及び85℃、85%RHの高温高湿環境に170時間暴露した後の値を測定した。剥離強度が大きいほど、ガラスとの接着性が良い。
透明基板(ソーダライムガラス、200×200mm×厚さ3mm)の上に、樹脂組成物A等の厚さ400μmの押出しシートを載せ、その上に厚さ200μmのタブ線を表裏に接続した多結晶シリコン太陽電池セル(アドバンテック社製、155×155mm×厚さ200μm)を載せた。この太陽電池セルの上に、更に樹脂組成物A等の厚さ400μmの押出しシート、次に、裏面保護シートの代わりにPET製離形フィルムの順で載せ積層物を得た。次いで上記積層物を真空ラミネータにて、140~160℃の間を5℃間隔の所定温度で、5分間真空下で加熱脱気した後、10分間加熱加圧して封止し、太陽電池モジュールを作製した。得られた太陽電池モジュールから離形フィルムを除去し、目視観察で太陽電池セルの割れの評価を行った。太陽電池セル5個を観察し、いずれのセルにもクラックが観察されない場合を〇とし、クラックが観察された場合はクラックが発生した枚数を数えた。
現行のEVA系の標準的真空ラミネート温度は150℃であり、150℃での割れの発生があってはならない。
前記の太陽電池モジュール成形時のセルの割れ性評価の項で作製した太陽電池モジュールであって、140℃、150℃、160℃で封止したセルの内クラックの無いものを選別し、オーブン中に太陽電池モジュールを垂直に立てて配置し、120℃で48時間保持した後に、太陽電池セルの位置ずれ、クラック、封止材の変形等の外観を観察した。外観に変化が観察されない場合を〇(良好)とした。
樹脂組成物[5]からなるシートを、シート端部に非接着部位を設けて、厚さ2mm、幅100mm、長さ70mmの白板ガラス板と重ね合わせ、真空ラミネータを使用して、120℃で、5分間真空脱気した後、10分間真空加圧接着することにより、剥離試験用試験片を作成した。シート面を15mm幅に切り目を入れ、シートの非接着部位から、剥離速度50mm/分で、JIS K 6854-2に基づいて、180度剥離試験を行い、剥離強度を測定した。
接着性を、剥離強度が20N/cmより大きい場合を○(良好)、10~20N/cmの場合を△、10N/cm未満の場合を×(不良)として評価した。
ガラス板との接着性評価用に作成したのと同様の剥離試験用試験片を使用し、恒温恒湿槽中で、85℃、85%RHの環境で、1000時間保持した後、剥離強度を測定した。
耐久性を、剥離強度が20N/cmより大きい値である場合を○(良好)、10~20N/cmである場合を△、10N/cm未満の場合を×(不良)として評価した。
樹脂組成物[5]からなるシートを使用して、JIS K-6251に記載のダンベル状3号形試験片を作成した。キセノンウェザーメーターを使用し、厚さ3.2mmの白板ガラスを通して試験片に光照射するように試験片を設置し、ブラックパネル温度83℃、放射照度60W/m2、水暴露無しにして、700時間の照射を行い、照射前に対する照射後の引張り強度及び伸びの保持率を測定した。
引張り強度の保持率が初期値の80%以上で、かつ、伸び率の保持率が初期値の80%以上である場合、耐光性は良好であると判断される。
樹脂組成物[5]からなるシートを幅50mm、長さ50mm、厚さが各々3.2mm及び1.0mmの2枚の白板ガラスの間に挟み、真空ラミネータを使用して、120℃で、5分間真空脱気した後、10分間真空加圧成形して合わせガラス試験片を作成し、JIS K 7375の方法を参照して全光線透過率を測定した。
光透過性を、全光線透過率が90%以上の場合を○(良好)、90%未満の場合を×(不良)として評価した。
樹脂組成物[5]からなるシートを、厚さ3.2mm、幅200mm、長さ200mmの2枚の白板ガラスに挟み、この積層物を真空プレス装置にて、130℃、減圧下で加熱脱気した後、10分間加熱加圧して接着し、合わせガラス試験片を作成した。この合わせガラス試験片を使用して、オーブン中で、架台を用いて片面のガラス板のみ保持し、もう一方のガラス板は保持しないように垂直に立てて、100℃で168時間保存した後、合わせガラス試験片を目視観察し、位置ずれ、変色、気泡、剥離等の外観を評価した。
耐熱性を、外観に異常が観察されない場合を○(良好)、異常が観察される場合を×(不良)として評価した。
変樹脂組成物[5]からなるシートを、厚さ2.0mm、幅400mm、長さ400mmの2枚の白板ガラス板に挟み、耐熱バッグに入れて脱気した後、複合材料加熱硬化用オートクレーブにて、130℃、圧力0.8MPaで1時間加圧接着することにより、合わせガラス試験片を作成した。この合わせガラス試験片を使用して、恒温恒湿槽中で、-40℃で3時間保存した後、恒温恒湿槽から取り出し直後に、重さ2kgの鋼球を2mの高さから合わせガラス面に落下させ、割れの状況を目視観察した。
ガラス割れ時の飛散防止性を、鋼球が合わせガラスを貫通せず、割れたガラスが飛散していない場合を○(良好)、は、割れ時の飛散防止性は良好と判断した。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a])
・ブロック共重合体[1-a]の合成
内部を充分に窒素置換した攪拌装置を備えた反応器に、脱水シクロヘキサン550部、脱水スチレン25.0部、及びn-ジブチルエーテル0.475部を入れ、60℃で攪拌しながら、n-ブチルリチウム(15%シクロヘキサン溶液)0.99部を加えて重合を開始させた。その後、攪拌しながら60℃で60分反応させて反応液Aを得た。反応液Aの一部を採取してガスクロマトグラフィーにより測定したところ、この時点で重合転化率は99.5%であった。
次に、反応液Aに脱水イソプレン50.0部を加え、そのまま60℃で30分攪拌を続け、反応液Bを得た。反応液Bの一部を採取してガスクロマトグラフィーにより測定したところ、この時点で重合転化率は99%であった。
その後、更に、反応液Bに脱水スチレンを25.0部加え、全容を60℃で60分攪拌して反応液Cを得た。反応液Cの一部を採取してガスクロマトグラフィーにより測定したところ、この時点での重合転化率はほぼ100%であった。
その後、反応液Cにイソプロピルアルコール0.5部を加えて反応を停止させて、反応液Dを得た。反応液Dに含まれるブロック共重合体の重量平均分子量(Mw)は48,400、分子量分布(Mw/Mn)は1.02であった。
次に、上記反応液D(重合体溶液)を、攪拌装置を備えた耐圧反応器に移送し、水素化触媒として珪藻土担持型ニッケル触媒(製品名「T-8400RL」、ズードケミー触媒社製)3.0部、及び脱水シクロヘキサン100部を添加して混合した。反応器内部を水素ガスで置換し、さらに溶液を攪拌しながら水素を供給し、温度190℃、圧力4.5MPaにて6時間水素化反応を行った。水素化反応後の反応液Eに含まれるブロック共重合体水素化物の重量平均分子量(Mw)は48,900、分子量分布(Mw/Mn)は1.03であった。
次いで、上記溶液を、金属ファイバー製フィルター(孔径0.4μm、ニチダイ社製)にて濾過して微小な固形分を除去した後、円筒型濃縮乾燥器(製品名「コントロ」、日立製作所社製)を用いて、温度260℃、圧力0.001MPa以下で、溶液から、溶媒であるシクロヘキサン、キシレン及びその他の揮発成分を除去し、濃縮乾燥器に直結したダイから溶融状態でストランド状に押出し、冷却後、ペレタイザーでカットしてブロック共重合体のペレットA 96部を得た。得られたペレットA中のブロック共重合体水素化物[2-a]の重量平均分子量(Mw)は48,200、分子量分布(Mw/Mn)は1.03であった。水素化率はほぼ100%であった。
上記で得られたペレットA 100部に対して、ビニルトリメトキシシラン2.0部、及び、2,5-ジメチル-2,5-ジ(t-ブチルパーオキシ)ヘキサン(製品名「パーヘキサ(登録商標) 25B」、日油社製)0.2部を添加した。この混合物を、二軸押出機(製品名「TEM35B」、東芝機械社製)を用いて、樹脂温度200℃、滞留時間60~70秒で混練し、ストランド状に押出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングし、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]のペレットB 97部を得た。
このもののFT-IRスペクトルを測定したところ、1090cm-1にSi-OCH3基及び825、739cm-1にSi-CH2基に由来する新たな吸収帯が、ビニルトリメトキシシランのそれらの1075、808、766cm-1と異なる位置に観察された。また、1H-NMRスペクトル(重クロロホルム中)を測定したところ、3.6ppmにメトキシ基のプロトンに基づく吸収帯が観察され、ピーク面積比からブロック共重合体水素化物[2-a]の100部に対して、ビニルトリメトキシシラン1.7部が結合したことが確認された。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-b])
・ブロック共重合体水素化物[2-b]の合成
重合段階でモノマーとして、スチレン20.0部、n-ブチルリチウム(15%シクロヘキサン溶液)0.79部、イソプレン60.0部及びスチレン20.0部をこの順に反応系に添加して重合する以外は合成例1と同様にして、ブロック共重合体水素化物のペレットC 90部を得た。得られたブロック共重合体水素化物[2-b]の重量平均分子量(Mw)は59,600、分子量分布(Mw/Mn)は1.03であった。水素化率はほぼ100%であった。
上記で得られたペレットCを使用する以外は参考例1と同様にして、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-b]のペレットD 95部を得た。
アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-b]を参考例1と同様に分析した。その結果、FT-IRスペクトルでは、1090cm-1にSi-OCH3基及び825、739cm-1にSi-CH2基に由来する新たな吸収帯が、ビニルトリメトキシシランのそれらの1075、808、766cm-1と異なる位置に観察された。また、1H-NMRスペクトル(重クロロホルム中)では、3.6ppmにメトキシ基のプロトンに基づく吸収帯が観察され、ピーク面積比からブロック共重合体水素化物[2-b]の100部に対してビニルトリメトキシシラン1.8部が結合したことが確認された。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]にポリイソブテン[4-a]を配合してなる樹脂組成物)
参考例1で得られたアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]のペレットB 100重量部に、紫外線吸収剤である2-(2H-ベンゾトリアゾール-2-イル)-4-(1,1,3,3-テトラメチルブチル)フェノール(製品名「Tinuvin(登録商標) 329」、BASFジャパン社製)0.4部を添加し、液状物を添加できるサイドフィーダーを備えた二軸押出機(製品名「TEM37BS」、東芝機械社製)を用いて、樹脂温度190℃で押し出した。一方、サイドフィーダーから炭化水素系重合体[4]としてポリイソブテン[4-a](製品名「日石ポリブテン HV-300」、数平均分子量1,400、JX日鉱日石エネルギー社製)を、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]100重量部に対して10重量部の割合となるように連続的に添加して、ストランド状に押出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングしてアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]にポリイソブテン[4-a]を配合してなる樹脂組成物[5-aa]のペレットE 102部を得た。
得られた樹脂組成物[5-aa]のペレットEを、25mmφのスクリューを備えた押出し機を有するTダイ式フィルム溶融押出し成形機(Tダイ幅300mm)及び梨地パターンのエンボスロールを備えたシート引取機を使用し、溶融樹脂温度190℃、Tダイ温度190℃、ロール温度50℃の成形条件にて、厚さ400μmのシートを押出し成形した。得られた押出シート[6-aa]はロールに巻き取り回収した。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-b]にポリイソブテン[4-b]を配合してなる樹脂組成物)
アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]を、参考例2で得られたアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-b]100重量部に代え、炭化水素系重合体[4]としてポリイソブテン[4-b](製品名「日石ポリブテン HV-100」、数平均分子量980、JX日鉱日石エネルギー社製)を、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-b]100重量部に対して5重量部の割合となるように代える以外は、実施例1と同様にして、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-b]にポリイソブテン[4-b]を配合してなる樹脂組成物[5-bb]のペレットF 98部を得た。
得られた樹脂組成物[5-bb]のペレットF を使用し、実施例1と同様にして厚さ400μmのシートを押出し成形した。得られた押出シート[6-bb]はロールに巻き取り回収した。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]のシート)
炭化水素系重合体[4]としてポリイソブテン[4-a]を配合しない以外は実施例1と同様にして、参考例1で得られたアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]に紫外線吸収剤である2-(2H-ベンゾトリアゾール-2-イル)-4-(1,1,3,3-テトラメチルブチル)フェノールを添加した樹脂組成物[5-a]のペレットG 92部を得た。
得られた樹脂組成物[5-a]のペレットGを使用し、実施例1と同様にして厚さ400μmのシートを押出し成形した。得られた押出シート[6-a]はロールに巻き取り回収した。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-b]のシート)
炭化水素系重合体[4]としてポリイソブテン[4-b]を配合しない以外は実施例2と同様にして、参考例2で得られたアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-b]に紫外線吸収剤である2-(2H-ベンゾトリアゾール-2-イル)-4-(1,1,3,3-テトラメチルブチル)フェノールを添加した樹脂組成物[5-b]のペレットH 93部を得た。
得られた樹脂組成物[5-b]のペレットH を使用し、実施例1と同様にして厚さ400μmのシートを押出し成形した。得られた押出シート[6-b]はロールに巻き取り回収した。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]にポリイソブテン[4-a]を配合してなる樹脂組成物によるガラス貼り合わせ)
実施例1で得られたアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]にポリイソブテン[4-a]を配合してなる樹脂組成物[5-aa]の押出しシート[6-aa]を使用し、2枚のガラス板(ソーダライムガラス、200×200mm×厚さ3mm)を以下のような条件で貼り合わせた。
ガラス板の上に、押出しシート[6-aa]を2枚重ねて載せ、その上にもう1枚のガラス板を載せて積層物とした。次いで上記積層物を真空ラミネータにて、130℃の温度で、5分間真空下で加熱脱気した後、10分間加熱加圧して、貼り合わせガラスを作製した。
この貼り合わせガラスを使用して、オーブン中で、架台を用いて片面のガラス板のみ保持し、もう一方のガラス板は保持しないように垂直に立てて、100または120℃の温度で170時間保存した後、貼り合わせガラスの外観を観察した結果、位置ずれ、変色、気泡、剥離等の異常は見られなかった。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]によるガラス貼り合わせ)
比較例1で得られたアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]に紫外線吸収剤を添加した樹脂組成物[5-a]を押出し成形して得られた押出シート[6-a]を使用し、実施例3と同様な条件で2枚のガラス板を貼り合わせた。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]にポリイソブテン[4-c]を配合してなる樹脂組成物)
炭化水素系重合体[4]としてポリイソブテン[4-c](製品名「日石ポリブテン HV-1900」、数平均分子量2900、JX日鉱日石エネルギー社製)を、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]100重量部に対して40重量部の割合となるように変える以外は、実施例1と同様にして、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3-a]にポリイソブテン[4-c]を配合してなる樹脂組成物[5-ac]のペレット129部を得た。
得られた樹脂組成物[5-ac]のペレットを使用し、実施例1と同様にして厚さ400μmのシートを押出し成形した。得られた押出シート[6-ac]はロールに巻き取り回収した。
得られた押出しシート[6-ac]を使用して、実施例3と同様な条件で2枚のガラス板を貼り合わせた。
得られた貼り合わせガラスの外観を観察した結果、気泡等の不良は認められなかった。この貼り合わせガラスを使用して、実施例3と同様の加熱試験を行った結果、位置ずれ、変色、気泡、剥離等の異常は見られなかった。
アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]からなるシートを使用した場合(比較例1及び比較例2)よりも、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]に炭化水素系重合体[4]を配合した樹脂組成物からなるシートを使用した場合(実施例1及び2)の方が、同じ温度で多結晶シリコン太陽電池セルを封止してもセル割れが発生し難く、より低温で封止が可能となる。
また、多結晶シリコン太陽電池セルを封止した太陽電池モジュールの耐熱性は、120℃の温度では炭化水素系重合体[4]を配合した場合も影響されない。
アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]からなるシートを使用した場合(比較例3)よりも、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]に、炭化水素系重合体[4]を配合した樹脂組成物からなるシートを使用した場合(実施例3及び4)の方が、より低温でガラスの貼り合わせが可能となる。
また、貼り合わせたガラスは、温度120℃での耐熱性も維持している。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1)
・ブロック共重合体水素化物[2]-1の合成
次に、重合段階で、n-ブチルリチウム(15%シクロヘキサン溶液)の使用量を0.99部から0.86部に変更し、水素化反応段階での水素化触媒を、珪藻土担持型ニッケル触媒(製品名「T-8400RL」、ズードケミー触媒社製)3.0部の代わりに、珪藻土担持型ニッケル触媒(日揮触媒化成社製、製品名「E22U」、ニッケル担持量60%)4.0部に変える以外は、参考例1と同様にして重合反応、及び、それに続く水素化反応を行った。得られたブロック共重合体水素化物[2]-1の重量平均分子量(Mw)は51,600、分子量分布(Mw/Mn)は1.06であった。
次いで、上記溶液を、ゼータプラス(登録商標)フィルター30H(孔径0.5~1μm、キュノ社製)にて濾過し、更に別の金属ファイバー製フィルター(孔径0.4μm、ニチダイ社製)にて順次濾過して微小な固形分を除去した後、円筒型濃縮乾燥器(日立製作所社製)を用いて、温度260℃、圧力0.001MPa以下で、溶液から、溶媒であるシクロヘキサン、キシレン及びその他の揮発成分を除去し、濃縮乾燥器に直結したダイから溶融状態でストランド状に押し出し、冷却後、ペレタイザーでカットしてブロック共重合体水素化物[2]-1のペレット93部を作成した。
得られたブロック共重合体水素化物[2]-1のペレット100部に対してビニルトリメトキシシラン2.0部、及び2,5-ジメチル-2,5-ジ(t-ブチルパーオキシ)ヘキサン(製品名「パーヘキサ(登録商標) 25B」、日油社製)0.2部を添加した。この混合物を、二軸押出機を用いて、樹脂温度200℃、滞留時間60~70秒で混練し、ストランド状に押出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングし、アルコキシシリル基を有するアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1のペレット95部を得た。
また、1H-NMRスペクトル(重クロロホルム中)では3.6ppmにメトキシ基のプロトンに基づく吸収帯が観察され、ピーク面積比からブロック共重合体水素化物[2]-1の100部に対して、ビニルトリメトキシシラン1.8部が結合したことが確認された。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-2)
・ブロック共重合体水素化物[2]-2の合成
重合段階で、スチレン20.0部、n-ブチルリチウム(15%シクロヘキサン溶液)0.84部、イソプレン60.0部及びスチレン20.0部をこの順に反応系に添加して重合する以外は、参考例3と同様にして、ブロック共重合体水素化物[2]-2のペレット92部を得た。
参考例3と同様にして、ブロック共重合体水素化物[2]-2のペレット100部に、ビニルトリメトキシシラン2.0部、及び2,5-ジメチル-2,5-ジ(t-ブチルパーオキシ)ヘキサン0.2部を添加し、参考例3と同様にして、アルコキシシリル基を有するアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-2のペレット94部を得た。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-3)
・ブロック共重合体水素化物[2]-3の合成
重合段階で、スチレン10.0部、n-ブチルリチウム(15%シクロヘキサン溶液)0.80部、イソプレン80.0部、及びスチレン10.0部をこの順に反応系に添加して重合する以外は、参考例3と同様にして、ブロック共重合体水素化物[2]-3のペレット89部を得た。
参考例3と同様にして、ブロック共重合体水素化物[2]-3のペレット100部に、ビニルトリメトキシシラン2.0部、及び2,5-ジメチル-2,5-ジ(t-ブチルパーオキシ)ヘキサン0.2部を添加し、参考例3と同様にして、アルコキシシリル基を有するアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-3のペレット85部を得た。
得られたペレットを、参考例3と同様にして分析したところ、ブロック共重合体水素化物[2]-3の100部に対してビニルトリメトキシシラン1.8部が結合したことが確認された。
(イソプレン重合体水素化物[4]-3)
充分に窒素置換された、攪拌装置を備えた反応器に、脱水シクロヘキサン400部、脱水イソプレン25.0部、n-ジブチルエーテル7.5部を入れ、60℃で攪拌しながらn-ブチルリチウムの15%シクロヘキサン溶液20.0部を加えて重合を開始した。さらに、60℃で30分撹拌した。
次に、脱水イソプレン75.0部を3回に分けて30分おきに加え、その後60分攪拌した。この時点で重合転化率はほぼ100%であった。
ここでイソプロピルアルコール3.0部を加えて反応を停止した。
得られたポリイソプレンの数平均分子量(Mn)は1,900、分子量分布(Mw/Mn)は1.04であった。
水素化反応後のイソプレン重合体水素化物[4]-3の数平均分子量(Mn)は1,900、分子量分布(Mw/Mn)は1.04であった。
次いで、上記溶液を、ゼータプラス(登録商標)フィルター30H(孔径0.5~1μm、キュノ社製)にて濾過して微小な固形分を除去した。この濾液を、減圧下で50℃に加温し、シクロヘキサン200部を留去させ、濃縮した。この濃縮した溶液にイソプロピルアルコール500部を加え、水素化ポリイソプレンを粘稠な液状体として分離した。上澄み液を除去した後、120℃、減圧下で24時間保持して揮発成分を除去し、水素化ポリイソプレン76部を得た。
得られたイソプレン重合体水素化物[4]-3の数平均分子量(Mn)は2,000、分子量分布(Mw/Mn)は1.03、ヨウ素価は0.2であった。
(イソプレン重合体水素化物[4]-4)
参考例6において、水素化反応の時間を2.5時間とする以外は、参考例6と同様にして、水素化ポリイソプレン70部を得た。
得られたイソプレン重合体水素化物[4]-4の数平均分子量(Mn)は2,100、分子量分布(Mw/Mn)は1.04、ヨウ素価は1.3であった。
(イソプレン重合体水素化物[4]-5)
参考例6において、水素化触媒の使用量を1.0部とする以外は、参考例6と同様にして、イソプレン重合体水素化物[4]-5を67部得た。
得られたイソプレン重合体水素化物[4]-5の数平均分子量(Mn)は2,100、分子量分布(Mw/Mn)は1.04、ヨウ素価は2.5であった。
(アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1にイソブテン重合体水素化物[4]-1を配合してなる樹脂組成物[5]-1の作成)
参考例3で得られたアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1のペレット100部に紫外線吸収剤である2-(3,5-ジクミル-2-ヒドロキシフェニル)-2H-ベンゾトリアゾール(Tinuvin(登録商標) 234、BASFジャパン社製)0.4部を添加し、均等に混合した後、液状物を添加できるサイドフィーダーを備えた二軸押出機(製品名「TEM37BS」、東芝機械社製)を用いて、樹脂温度190℃で押し出した。
一方、サイドフィーダーから、イソブテン重合体水素化物[4]-1(製品名「パールリーム(登録商標) 24」、ヨウ素価:0.5、日油社製)(数平均分子量:2,200)を、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1の100部に対して20部の割合で連続的に添加して、ストランド状に押出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングして、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1にイソブテン重合体水素化物[4]-1を配合してなる樹脂組成物[5]-1のペレット113部を得た。
得られた樹脂組成物[5]-1のペレットを、40mmφのスクリューを備えた押出し機を有するTダイ式フィルム成形機(Tダイ幅600mm)及び梨地パターンのエンボスロールを備えたシート引取機を使用し、溶融樹脂温度190℃、Tダイ温度190℃、ロール温度50℃の成形条件にて、厚さ400μm、幅450mmのシート[6]-1を押出し成形した。得られたシートはエンボス形状が転写されており、ロールに巻き取り回収した。
これらの評価結果をまとめて下記表3に示す。
(樹脂組成物[5]-3の作成)
実施例5において、イソブテン重合体水素化物[4]-1に換えて、参考例6で作成したイソプレン重合体水素化物[4]-3を、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1の100部に対して20部の割合で配合する以外は、実施例5と同様にして、樹脂組成物[5]-3のペレット111部を得た。
得られた樹脂組成物[5]-3のペレットを使用する以外は、実施例5と同様にして、厚さ400μm、幅450mmのシート[6]-3を押出し成形した。
得られた押出しシート[6]-3について、実施例5と同様にして、前記(8)ガラス板との接着性、(9)耐久性、(10)耐光性、(11)光透過性、(12)耐熱性、(13)割れ時の飛散防止性の評価を行った。
これらの評価結果をまとめて下記表3に示す。
(樹脂組成物[5]-4の作成)
実施例5において、イソブテン重合体水素化物[4]-1に換えて、参考例7で作成したイソプレン重合体水素化物[4]-4を、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1の100部に対して20部の割合で配合する以外は、実施例5と同様にして、樹脂組成物[5]-4のペレット108部を得た。
実施例5において、得られた樹脂組成物[5]-4のペレットを使用する以外は、実施例5と同様にして、厚さ400μm、幅450mmのシート[6]-4を押出し成形した。
得られた押出しシート[6]-4について、実施例5と同様にして、前記(8)ガラス板との接着性、(9)耐久性、(10)耐光性、(11)光透過性、(12)耐熱性、(13)割れ時の飛散防止性の評価を行った。
これらの評価結果をまとめて下記表3に示す。
(樹脂組成物[5]-6の作成)
実施例5において、イソブテン重合体水素化物[4]-1を配合しないこと、及び、二軸押出し機での樹脂温度を210℃とする以外は、実施例5と同様にして、樹脂組成物[5]-6のペレット95部を得た。
得られた樹脂組成物[5]-6のペレットを使用し、溶融樹脂温度210℃、Tダイ温度210℃、ロール温度65℃とする以外は、実施例5と同様にして、厚さ400μm、幅450mmのシート[6]-6を押出し成形した。
得られた押出しシート[6]-6について、実施例5と同様にして、前記(8)ガラス板との接着性、(9)耐久性、(10)耐光性、(11)光透過性、(12)耐熱性、(13)割れ時の飛散防止性の評価を行った。
これらの評価結果をまとめて下記表3に示す。
(樹脂組成物[5]-7の作成)
実施例5において、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1に換えて、参考例4で得られたアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-2のペレットを使用し、実施例5で使用したのと同じイソブテン重合体水素化物[4]-1を、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-2の100部に対して10部の割合で配合する以外は、実施例5と同様にして、樹脂組成物[5]-7のペレット103部を得た。
得られた樹脂組成物[5]-7のペレットを使用し、実施例5と同様にして、厚さ400μm、幅450mmのシート[6]-7を押出し成形した。
得られた押出しシート[6]-7について、実施例5と同様にして、前記(8)ガラス板との接着性、(9)耐久性、(10)耐光性、(11)光透過性、(12)耐熱性、(13)割れ時の飛散防止性の評価を行った。
これらの評価結果をまとめて下記表3に示す。
(樹脂組成物[5]-2の作成)
実施例5において、イソブテン重合体水素化物[4]-1に換えて、水素化されていないイソブテン重合体[4]-2(製品名「日石ポリブテンHV-300」、JX日鉱日石エネルギー社製)(ヨウ素価:17.7、数平均分子量:1,400)を、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1の100部に対して15部の割合で配合する以外は、実施例5と同様にして、樹脂組成物[5]-2のペレット108部を得た。
得られた樹脂組成物[5]-2のペレットを使用する以外は、実施例5と同様にして、厚さ400μm、幅450mmのシート[6]-2を押出し成形した。
得られた押出しシート[6]-2について、実施例5と同様にして、前記(8)ガラス板との接着性、(9)耐久性、(10)耐光性、(11)光透過性、(12)耐熱性、(13)割れ時の飛散防止性の評価を行った。
これらの評価結果をまとめて下記表3に示す。
(樹脂組成物[5]-5の作成)
実施例5において、イソブテン重合体水素化物[4]-1に換えて、参考例8で作成したイソプレン重合体水素化物[4]-5を、アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]-1の100部に対して20部の割合で配合する以外は、実施例5と同様にして、樹脂組成物[5]-5のペレット112部を得た。
得られた樹脂組成物[5]-5のペレットを使用する以外は、実施例5と同様にして、厚さ400μm、幅450mmのシート[6]-5を押出し成形した。
得られた押出しシート[6]-5について、実施例5と同様にして、前記(8)ガラス板との接着性、(9)耐久性、(10)耐光性、(11)光透過性、(12)耐熱性、(13)割れ時の飛散防止性の評価を行った。
これらの評価結果をまとめて下記表3に示す。
(樹脂組成物[5]-8の作成)
実施例5において、イソブテン重合体水素化物[4]-1を配合しないこと、及び、二軸押出し機での樹脂温度を200℃とする以外は、実施例5と同様にして、樹脂組成物[5]-8のペレット93部を得た。
得られた樹脂組成物[5]-8のペレットを使用し、溶融樹脂温度200℃、Tダイ温度200℃、ロール温度60℃とする以外は、実施例5と同様にして、厚さ400μm、幅450mmのシート[6]-8を押出し成形した。
得られた押出しシート[6]-8について、実施例5と同様にして、前記(8)ガラス板との接着性、(9)耐久性、(10)耐光性、(11)光透過性、(12)耐熱性、(13)割れ時の飛散防止性の評価を行った。
これらの評価結果をまとめて下記表3に示す。
(樹脂組成物[5]-9の作成)
実施例5において、イソブテン重合体水素化物[4]-1を配合しないこと、及び、二軸押出し機での樹脂温度を190℃とする以外は、実施例5と同様にして、樹脂組成物[5]-9のペレット82部を得た。
得られた樹脂組成物[5]-9のペレットを使用し、溶融樹脂温度190℃、Tダイ温度190℃、ロール温度30℃とする以外は、実施例5と同様にして、厚さ400μm、幅450mmのシート[6]-9を押出し成形した。シートはブロッキング防止用のPETフィルムを重ねて、ロールに巻き取り回収した。
得られた押出しシート[6]-9について、実施例5と同様にして、前記(8)ガラス板との接着性、(9)耐久性、(10)耐光性、(11)光透過性、(12)耐熱性、(13)割れ時の飛散防止性の評価を行った。
これらの評価結果をまとめて下記表3に示す。
アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]に、炭化水素系重合体[4]を配合した場合(実施例5~10)、透明性、耐久性、耐熱性、低温でのガラス割れ時の飛散防止性を維持して、ガラスとの接着温度を下げることができる。
さらに、炭化水素系重合体[4]として、オレフィン及び/又は共役ジエンの(共)重合体水素化物であって、ヨウ素価の値が2.0以下のものを用いた場合(実施例5~8)、上記特性に加えて耐光性にも優れる合わせガラスを得ることができる。
120℃でガラスとの十分な接着力を得るために、芳香族ビニル化合物由来の繰り返し単位を主成分とする重合体ブロック[A]の割合を少なくした場合(比較例6)は、耐熱性が低下する。
2・・・太陽電池素子
3・・・封止材
4・・・タブ線
5・・・裏面保護シート
Claims (5)
- 芳香族ビニル化合物由来の繰り返し単位を主成分とする、少なくとも2つの重合体ブロック[A]と、鎖状共役ジエン化合物由来の繰り返し単位を主成分とする、少なくとも1つの重合体ブロック[B]とからなり、
全重合体ブロック[A]のブロック共重合体全体に占める重量分率をwAとし、全重合体ブロック[B]のブロック共重合体全体に占める重量分率をwBとしたときに、wAとwBとの比(wA:wB)が30:70~65:35であるブロック共重合体[1]の、全不飽和結合の90%以上を水素化したブロック共重合体水素化物[2]に、アルコキシシリル基が導入されてなるアルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]、及び、
前記アルコキシシリル基を有するブロック共重合体水素化物[3]100重量部に対して、数平均分子量300~5000の炭化水素系重合体[4]1~50重量部を配合してなる樹脂組成物。 - 前記炭化水素系重合体[4]が、ポリイソブチレン、ポリブテン、ポリ-4-メチルペンテン、ポリ-1-オクテン、エチレン・α-オレフィン共重合体及びこれらの水素化物、脂肪族系炭化水素樹脂およびその水素化物、脂環族炭化水素樹脂およびその水素化物、並びに、ポリイソプレンおよびその水素化物からなる群から選ばれる少なくとも一種である請求項1に記載の樹脂組成物。
- 前記炭化水素系重合体[4]が、オレフィン及び/又は共役ジエンの(共)重合体水素化物であって、ヨウ素価が2.0以下である、請求項1に記載の樹脂組成物。
- 請求項1に記載の樹脂組成物を成形してなる成形体。
- シート状物である請求項4に記載の成形体。
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