WO2014034875A1 - 放射性廃棄物の固化体及びその製造方法 - Google Patents

放射性廃棄物の固化体及びその製造方法 Download PDF

Info

Publication number
WO2014034875A1
WO2014034875A1 PCT/JP2013/073374 JP2013073374W WO2014034875A1 WO 2014034875 A1 WO2014034875 A1 WO 2014034875A1 JP 2013073374 W JP2013073374 W JP 2013073374W WO 2014034875 A1 WO2014034875 A1 WO 2014034875A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
radioactive waste
solidified
solidified body
producing
inorganic adsorbent
Prior art date
Application number
PCT/JP2013/073374
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
川野 昌平
義幸 川原田
政道 小畑
弘忠 林
春口 佳子
顕生 佐谷野
Original Assignee
株式会社東芝
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 株式会社東芝 filed Critical 株式会社東芝
Priority to EP13834276.1A priority Critical patent/EP2894638A4/en
Priority to US14/423,890 priority patent/US20150302943A1/en
Publication of WO2014034875A1 publication Critical patent/WO2014034875A1/ja

Links

Images

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04Treating liquids
    • G21F9/06Processing
    • G21F9/16Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/162Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix, e.g. clays, zeolites
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/30Processing
    • G21F9/301Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/302Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J20/00Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof
    • B01J20/02Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material
    • B01J20/0203Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising compounds of metals not provided for in B01J20/04
    • B01J20/0274Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising compounds of metals not provided for in B01J20/04 characterised by the type of anion
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J20/00Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof
    • B01J20/02Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material
    • B01J20/10Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising silica or silicate
    • B01J20/16Alumino-silicates
    • B01J20/18Synthetic zeolitic molecular sieves
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04Treating liquids
    • G21F9/06Processing
    • G21F9/12Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/30Processing
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/30Processing
    • G21F9/32Processing by incineration

Definitions

  • the present invention relates to a technique for solidifying radioactive waste generated in a nuclear power plant or a nuclear facility.
  • the nuclear power plant constitutes a circulation cycle for returning light water to the steam generating means again through the steam generating means, the high pressure turbine, the low pressure turbine, the condenser, the feed water pump, and the feed water heater in this order. Then, the steam generated by the steam generating means drives the high-pressure turbine and the low-pressure turbine to operate the generator, thereby generating power.
  • BWR boiling water nuclear power plant
  • light water is boiled in a nuclear reactor, and this nuclear reactor also serves as a steam generating means.
  • adsorbent such as an inorganic adsorbent.
  • radioactive waste such as adsorbent is secondarily generated. Since these secondary wastes contain a high concentration of radioactive cesium and the like and show a high radiation dose, they need to be solidified into a stable form for long-term intermediate storage and final disposal.
  • Patent Document 2 a technique for forming a solidified body by adding an alkaline aqueous solution to ceramic waste containing a radioactive substance, filling them in a metal capsule, and subjecting the whole to hot isostatic pressing (for example, is disclosed (for example, Patent Document 2).
  • the present invention has been made in consideration of such circumstances, and enables a stable final disposal of a large amount of radioactive waste by a simple process and suppresses the volatilization of radionuclides during the production of solidified bodies. It aims at providing solidification technology of radioactive waste.
  • the flowchart which shows embodiment of the manufacturing method of the solidified material of the radioactive waste which concerns on this invention.
  • Measurement results of the shape (diameter and height), volume reduction ratio, density, and compressive strength of the solidified body obtained when the firing temperature and press pressure are variable for the inorganic adsorbent containing chibasite as the main component.
  • the shape (diameter and height), volume reduction ratio, density, and compressive strength of the solidified product obtained when the firing temperature and press pressure are variable.
  • a table showing measurement results.
  • the method for producing a solidified radioactive waste includes a step (S11) of collecting radioactive waste generated at a nuclear power plant or a nuclear facility, and a radioactive waste. It includes a step of pressing the contained radionuclide together with the inorganic adsorbent to form a molded body (S12), and a step of firing the molded body to form a solid body (S13).
  • Radioactive waste generated in nuclear power plants or facilities related to nuclear power includes nuclides produced by fission reactions such as uranium and plutonium in nuclear reactors and nuclides produced by their radioactive decay.
  • 137 Cs has a half-life of about 30 years, and emits intense radiation and has the property of being retained in the living body and being easily concentrated by the food chain. Therefore, it is exposed to the living body for a relatively long period of time. There are concerns about the impact.
  • radioactive waste generated at nuclear power plants or facilities related to nuclear power plants should be buried in the final disposal site after being subjected to stabilization treatment and intermediate storage for a considerable period so as not to leak into the environment. .
  • the inorganic adsorbent those mainly composed of chabazite or crystalline silicotitanate are preferably used. Moreover, it is not limited to these, If it has a property which adsorb
  • Examples of a method for obtaining a molded body of an inorganic adsorbent include a method in which radioactive waste and an inorganic adsorbent are put into a mold and uniaxial pressure molding is performed by a hydraulic press machine or the like.
  • the applied pressure at this time is preferably set in the range of 0.9 to 1.5 ton / cm 2 . If the applied pressure is less than 0.9 ton / cm 2 , the compression strength of the solidified body obtained by firing this molded body will be insufficient, and if it is greater than 1.5 ton / cm 2 , the mechanical equipment will be enlarged. End up.
  • the set temperature of the heating means such as an electric furnace or a gas furnace is set in the range of 700 to 900 ° C.
  • the holding time is set in the range of 1 to 4 hours
  • the atmosphere It is possible to employ firing conditions in which is used as the atmosphere.
  • the set temperature is lower than 700 ° C.
  • the compression strength of the solidified body obtained by firing this molded body becomes insufficient, and when it is higher than 900 ° C., a cesium salt having a relatively low melting point / boiling point is noticed. It will become.
  • the shape of the mold used was to create a cylindrical molded body having a diameter of 10 mm and a height of 10 mm.
  • the conditions for preparing the solidified body are as follows: the pressing pressure is 0.9, 1.2, 1.5 ton / cm 2 , the firing temperature is 700, 800, 900 ° C., the atmosphere, the holding time is 3 hours. Determined. And the dimension of the produced solidified body was measured with a caliper, and the diameter and height were obtained. The density was calculated from the volume and weight of the solidified body, and the volume reduction ratio was calculated.
  • Fig. 3 shows the shape (diameter and height), volume reduction ratio, and density of the solidified product obtained when the firing temperature and the press pressure are variable conditions for an inorganic adsorbent mainly composed of crystalline silicotitanate. It is a table which shows the measurement result of compressive strength.
  • the production conditions of the molded body and the solidified body and the method for obtaining the test results are the same as in the case of the inorganic adsorbent mainly composed of chabazite shown in FIG.
  • the inorganic adsorbent is pressure-molded at a holding pressure in the range of 0.9 to 1.5 ton / cm 2.
  • the density of the inorganic adsorbent is increased to 1.2 to 3.4 g / cm 3 by sintering at any holding temperature in the range of 700 to 900 ° C. in the air atmosphere, and the compressive strength is 8 It has been demonstrated to be increased to ⁇ 120 MPa. In view of the fact that the compressive strength required for cement solidified in general radioactive waste is 1.6 MPa, it can be said that sufficient compressive strength is obtained in the embodiment.
  • FIG. 4 is a graph showing the measurement result of the density of the solidified body obtained when the temperature and the holding time at the time of firing are made variable for the inorganic adsorbent mainly composed of chabazite.
  • the shape of the mold used was to create a cylindrical molded body having a diameter of 10 mm and a height of 10 mm.
  • the retention time is 1 hour, 2 hours, 3 hours, 4 hours
  • the firing temperature is 700 ° C., 800 ° C., 900 ° C., 3 levels
  • the atmosphere in the atmosphere and the press pressure is 1.5 ton / cm 2 . Preparation conditions were defined.
  • FIG. 5 is a graph showing the measurement results of the density of the solidified body obtained when the firing temperature and firing time are made variable for an inorganic adsorbent mainly composed of crystalline silicotitanate.
  • the formation conditions of the molded body and the solidified body are the same as in the case of the inorganic adsorbent mainly composed of chabazite shown in FIG.
  • the molded body was set in an electric furnace, and a solidified body was prepared under the setting conditions of a firing temperature of 900 ° C., an atmospheric atmosphere, and a holding time of 3 hours.
  • the size of the solidified body was 80 ⁇ 80 ⁇ 16 mm
  • the volume reduction ratio was 0.36
  • the density was 2.4 g / cm 3
  • the average value of the compressive strength measured by taking three test pieces from this solidified body was 184.8 MPa was indicated.
  • a hydraulic press in which an inorganic adsorbent mainly composed of crystalline silicotitanate of 260 g of raw material powder is put into a 100 mm ⁇ 100 mm rectangular opening mold and the pressure is set to 1.5 ton / cm 2.
  • Uniaxial pressure molding was performed with a machine to obtain a molded body having a size of 100 ⁇ 100 ⁇ 20 mm.
  • the molded body was set in an electric furnace, and a solidified body was prepared under the setting conditions of a firing temperature of 900 ° C., an atmospheric atmosphere, and a holding time of 3 hours.
  • the size of the solidified body was 74 ⁇ 74 ⁇ 14 mm
  • the volume reduction ratio was 0.39
  • the density was 3.7 g / cm 3
  • the average value of the compressive strength measured by taking three test pieces from this solidified body was measured. It showed 102.4 MPa. From this test result, it was found that even in a solid body having a shape close to the actual implementation, results equivalent to or better than those shown in FIGS. 2 to 5 using the test piece were obtained.
  • the manufactured solidified body has a rectangular parallelepiped shape or a cylindrical shape, and is stored in a metal storage container so as to be stacked without a gap. As described above, after the solidified body is accommodated in the storage container, the lid is sealed by welding or bolting. Thereby, radioactive waste can be confined more stably.
  • the storage container applied to the actual equipment is assumed to be made of stainless steel having a rectangular parallelepiped shape of about 430 ⁇ 430 ⁇ 1340 mm. By baking the solidified body into a rectangular parallelepiped, it becomes possible to fill a large number of solidified bodies in the storage container without gaps. Further, as another shape of the storage container applied to the actual equipment, a cylindrical stainless steel one having an inner diameter of 430 ⁇ height of about 1340 mm is assumed. By firing the solidified body into a cylindrical shape having a diameter of about 420 mm and a height of about 20 mm, it becomes possible to fill a large number of solidified bodies in the storage container without any gaps.
  • the solidified body obtained by sintering the inorganic adsorbent adsorbing the radionuclide has high radioactivity, it is necessary to perform the storage and filling operation by remote control. For this reason, the solidified body fired into a rectangular parallelepiped or a cylindrical shape has an advantage that it can be easily handled and transported by a robot arm or the like.
  • the shape of the storage container is not limited to the above, and the shape of the solidified body may be selected according to the dimensions of the storage container actually used. Specifically, it is possible to change the size of the solidified body by changing the size and shape of the mold used during pressure molding. In addition, it is possible to control the final size of the solidified body in consideration of shrinkage during firing.
  • the inorganic adsorbent is compressed together with the radionuclide to form a compact, and then fired to obtain a solidified substance.
  • the process enables stable final disposal of a large amount of radioactive waste, and it is possible to suppress volatilization of the radionuclide during the production of the solidified body.

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • Silicates, Zeolites, And Molecular Sieves (AREA)
  • Processing Of Solid Wastes (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)

Abstract

 簡単なプロセスで大量の放射性廃棄物の安定的な最終処分ができるようになる放射性廃棄物の固化技術を提供する。 放射性廃棄物の固化体の製造方法は、原子力発電プラントもしくは原子力関連施設で発生する放射性廃棄物を回収する工程(S11)と、放射性廃棄物に含まれる放射性核種を無機吸着剤とともに加圧して成形体にする工程(S12)と、この成形体を焼成して固化体にする工程(S13)と、を含んでいる。

Description

放射性廃棄物の固化体及びその製造方法
 本発明は、原子力発電プラントもしくは原子力関連施設で発生した放射性廃棄物の固化技術に関する。
 原子力発電プラントは、蒸気発生手段、高圧タービン、低圧タービン、復水器、給水ポンプ、給水加熱器を順次経て、再び蒸気発生手段に軽水を戻す循環サイクルを構成している。
 そして、蒸気発生手段で発生した蒸気によって、高圧タービンおよび低圧タービンを駆動させて発電機を作動させ、発電が実施される。
 沸騰水型原子力発電プラント(BWR)においては、原子炉で軽水を沸騰させており、この原子炉が蒸気発生手段を兼ねている。
 大地震や大津波によりBWRの供給電源が全て喪失すると、原子炉への給水が停止して空焚き状態となり、炉心燃料の溶融又は原子炉圧力容器の部分的損傷に至る場合がある。
 このような過酷事故が生じた場合、炉心燃料の崩壊熱を安定的に冷却するため、原子炉圧力容器の内部に外部から冷却水が供給される。
 このとき原子炉圧力容器が損傷していると、供給した冷却水がその損傷部位から漏洩する。漏洩した冷却水は、溶融した炉心燃料等の放射性物質により汚染されている。
 このようにして大量に発生した高濃度汚染水を浄化するため、無機吸着剤等の吸着剤を用いた放射線核種の除去が行われる。
 そして、これら高濃度汚染水の浄化処理に伴い、吸着剤等の放射性廃棄物が二次的に発生する。これら二次廃棄物は、高濃度の放射性セシウム等を含み高い放射線量を示すため、長期的に中間貯蔵及び最終的処分するために、安定した形態に固化する必要がある。
 放射性物質を含む廃棄物を固化する公知例として、合成モルデナイト粉砕物及び合成A型無機吸着剤粉砕物に、放射性同位元素であるセシウム及び/又はストロンチウムを、選択的に吸着させ、一定圧力でラバープレスにより等方加圧成形し、大気炉中で1200℃前後の温度で長時間保持し、焼成固化体を製造する技術が開示されている(例えば、特許文献1)。
 また、放射性物質を含むセラミック廃棄物にアルカリ性水溶液を添加してこれらを金属カプセルに充てんし、全体を熱間静水圧加圧処理することにより、固化体を形成する技術が開示されている(例えば、特許文献2)。
特許第2807381号公報 特許第3071513号公報
 しかし、特許文献1に係る技術においては、1200℃前後といった高温で焼成するのに伴って、無機吸着剤に吸着させたセシウムが揮発することが懸念される。
 高濃度汚染水のセシウムを吸着させた無機吸着剤を焼成固化する際には、放射性セシウムの揮発をできるだけ抑制し、加熱炉の汚染を低減することが望まれる。
 因みに、1200℃で3時間加熱保持した場合、無機吸着剤に吸着させたセシウムの揮発率が0.02~0.22%であるといった報告例がある。
 また、特許文献2に係る技術においては、熱間静水圧加圧処理を行うために大型機械設備を用いる必要があり、さらに処理に長時間要するために、大量の廃棄物処理に適していない。
 本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、簡単なプロセスで大量の放射性廃棄物の安定的な最終処分ができるようになるとともに、固化体の製造時に放射性核種の揮発を抑制する放射性廃棄物の固化技術を提供することを目的とする。
本発明に係る放射性廃棄物の固化体の製造方法の実施形態を示すフローチャート。 チャバサイトを主成分とする無機吸着剤に対し、焼成温度及びプレス圧を可変条件とした場合に得られる固化体の形状(直径及び高さ)、減容比、密度、圧縮強度の計測結果を示すテーブル。 結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤に対し、焼成温度及びプレス圧を可変条件とした場合に得られる固化体の形状(直径及び高さ)、減容比、密度、圧縮強度の計測結果を示すテーブル。 チャバサイトを主成分とする無機吸着剤に対し、焼成時の温度及び保持時間を可変条件とした場合に得られる固化体の密度の計測結果を示すグラフ。 結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤に対し、焼成時の温度及び保持時間を可変条件とした場合に得られる固化体の密度の計測結果を示すグラフ。
(第1実施形態)
 以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
 図1に示すように、第1実施形態に係る放射性廃棄物の固化体の製造方法は、原子力発電プラントもしくは原子力関連施設で発生する放射性廃棄物を回収する工程(S11)と、放射性廃棄物に含まれる放射性核種を無機吸着剤とともに加圧して成形体にする工程(S12)と、この成形体を焼成して固化体にする工程(S13)と、を含んでいる。
 原子力発電プラントもしくは原子力関連施設で発生する放射性廃棄物は、原子炉内でウランやプルトニウム等の核分裂反応で生じた核種及びそれらの放射性崩壊に伴い生成する核種を含んでいる。
 これら放射性核種のうち137Csは、半減期が約30年であり、強い放射線を放出するとともに生体に滞留して食物連鎖により濃縮され易い性質を有するために、比較的長期間に渡り生体に被ばく影響を与えることが懸念されている。
 このために、原子力発電プラントもしくは原子力関連施設で発生する放射性廃棄物は、環境に漏洩しないように安定化処理を行って中間貯蔵を相当期間行った後に、最終処分場に埋設することが望まれる。
 無機吸着剤は、チャバサイト又は結晶性ケイチタン酸塩を主成分とするものが好適に用いられる。また、これらに限定されることはなく、アルミケイ酸塩、クリノプチロライト、ハーシュライトといった放射性核種を吸着する性質を有するものであれば、無機吸着剤として用いることができる。
 無機吸着剤の成形体を得る方法としては、成形型に放射性廃棄物及び無機吸着剤を投入し、油圧プレス機等により一軸加圧成形する方法が例示される。
 このときの加圧力は、0.9~1.5ton/cm2の範囲に設定されることが望ましい。加圧力が0.9ton/cm2よりも小さいと、この成形体を焼成して得られる固化体の圧縮強度が不充分となり、1.5ton/cm2よりも大きいと、機械設備が大型化してしまう。
 この成形体を焼成して固化体にする方法としては、電気炉又はガス炉等の加熱手段の設定温度を700~900℃の範囲内とし、保持時間を1~4時間の範囲内とし、雰囲気を大気とする焼成条件を採用することができる。
 ここで、設定温度が700℃よりも小さいと、この成形体を焼成して得られる固化体の圧縮強度が不充分となり、900℃よりも大きいと、融点・沸点が比較的低いセシウム塩が気化してしまう。
 図2は、チャバサイトを主成分とする無機吸着剤に対し、焼成温度及びプレス圧を可変条件とした場合に得られる固化体の形状(直径及び高さ)、減容比(=焼成固化体の体積/原料粉末の体積)、密度、圧縮強度の計測結果を示すテーブルである。
 使用した成形型の形状は、直径10mm×高さ10mmの円筒形の成形体を作成するものである。プレス圧を0.9,1.2,1.5ton/cm2の3水準、焼成温度を700,800,900℃の3水準、大気中雰囲気、保持時間を3時間として固化体の作成条件を定めた。
 そして作成された固化体の寸法をノギスで測定し、その直径及び高さを得た。またこの固化体の体積と重量から密度を計算し、減容比を算出した。
 この試験結果より、700℃以上、プレス圧0.9ton/cm2以上で、焼結による直径及び高さの減少並びに減容比の低下が観察され、圧縮強度は8.1MPa以上を計測した。
 また、焼成時の保持温度またはプレス圧の増加ととともに、密度と圧縮強度が増加する傾向がみられた。なお、成形体にする前のチャバサイトを主成分とする無機吸着剤の密度は、0.88g/cm3であった。
 図3は、結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤に対し、焼成温度及びプレス圧を可変条件とした場合に得られる固化体の形状(直径及び高さ)、減容比、密度、圧縮強度の計測結果を示すテーブルである。
 成形体及び固化体の作成条件並びに試験結果の取得方法は、図2に示したチャバサイトを主成分とする無機吸着剤による場合と同様である。
 結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤においても、700℃以上、プレス圧0.9ton/cm2以上で、焼結による直径及び高さの減少並びに減容比の低下が観察され、圧縮強度は32.2MPa以上を計測した。
 また、焼成時の保持温度またはプレス圧の増加ととともに、密度と圧縮強度が増加する傾向がみられた。なお、成形体にする前の結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤の密度は、1.42g/cm3であった。
 以上の結果から、チャバサイトもしくは結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤の場合、0.9~1.5ton/cm2の範囲のいずれかの保持圧力で無機吸着剤を加圧成形し、大気中雰囲気にて700~900℃の範囲のいずれかの保持温度で焼結することにより、無機吸着剤の密度を1.2~3.4g/cm3に増加させ、圧縮強度を8~120MPaに高められることが実証された。
 一般的な放射性廃棄物におけるセメント固化体に要求される圧縮強度が1.6MPaであることを鑑みれば、実施形態において十分な圧縮強度が得られるといえる。
 図4は、チャバサイトを主成分とする無機吸着剤に対し、焼成時の温度及び保持時間を可変条件とした場合に得られる固化体の密度の計測結果を示すグラフである。
 使用した成形型の形状は、直径10mm×高さ10mmの円筒形の成形体を作成するものである。保持時間を1時間,2時間,3時間,4時間の4水準、焼成温度を700℃,800℃,900℃の3水準、大気中雰囲気、プレス圧を1.5ton/cm2として固化体の作成条件を定めた。
 700℃,800℃,900℃の焼成温度に対し、固化体の密度がそれぞれ大きくなることが観測されるが、2~4時間保持後も密度に大きな変化が観測されないことから、1時間以上の保持時間で十分に焼成固化することが確認された。
 図5は、結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤に対し、焼成温度及び焼成時間を可変条件とした場合に得られる固化体の密度の計測結果を示すグラフである。
 成形体及び固化体の作成条件は、図4に示したチャバサイトを主成分とする無機吸着剤による場合と同様である。
 700℃,800℃,900℃の焼成温度に対し、固化体の密度がそれぞれ大きくなることが観測されるが、2~4時間保持後も密度に大きな変化が観測されないことから、1時間以上の保持時間で十分に焼成固化することが確認された。
 次に、テストピースを用いて実施した図2から図5と同等の結果が、現実の実施に近い形状の固化体においても成立するかについて検証する。
 100mm×100mmの矩形の開口形状の成形型に、260gの原料粉末のチャバサイトを主成分とする無機吸着剤を投入し、1.5ton/cm2に圧力設定した油圧プレス機で一軸加圧成形し、100×100×20mmの寸法の成形体を得た。
 そして、この成形体を、電気炉にセットし、焼成温度を900℃、大気中雰囲気、保持時間を3時間の設定条件の下、固化体を作成した。
 その結果、固化体の寸法が80×80×16mm、減容比が0.36、密度が2.4g/cm3、この固化体からテストピースを3個採取し測定した圧縮強度の平均値が184.8MPaを示した。
 同様に、100mm×100mmの矩形の開口形状の成形型に、260gの原料粉末の結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする無機吸着剤を投入し、1.5ton/cm2に圧力設定した油圧プレス機で一軸加圧成形し、100×100×20mmの寸法の成形体を得た。
 そして、この成形体を、電気炉にセットし、焼成温度を900℃、大気中雰囲気、保持時間を3時間の設定条件の下、固化体を作成した。
 その結果、固化体の寸法が74×74×14mm、減容比が0.39、密度が3.7g/cm3、この固化体からテストピースを3個採取し測定した圧縮強度の平均値が102.4MPaを示した。
 この試験結果より、現実の実施に近い形状の固化体においても、テストピースを用いて行った図2から図5と同等もしくはそれ以上の結果が得られていることが判った。
 このように無機吸着剤を加圧成形した後、大気中で焼成することで、高密度な固化体を高い量産性で製造することができる。
 製造された固化体は、形状を直方体又は円筒形とし、金属製の保管容器の内部に隙間無く積み上げるように収容される。このように、固化体を保管容器の内部に収容したのちに、蓋を溶接又はボルト固定して密閉する。これにより、放射性廃棄物をより安定的に閉じ込めることができる。
 実設備に適用され保管容器は、430×430×1340mm程度の直方体形状のステンレス鋼製のものを想定している。固化体を直方体に焼成することで、保管容器内に隙間なく数多くの固化体を充填することが可能となる。
 また実設備に適用される保管容器の他の形状として、内径430×高さ1340mm程度の円筒形のステンレス鋼製のものも想定している。
 固化体を直径420mm×高さ20mm程度の円筒形に焼成することで、保管容器内に隙間なく数多くの固化体を充填することが可能となる。
 放射性核種を吸着した無機吸着剤を焼結した固化体は、高い放射能を有することから、収納充填作業を遠隔操作で行う必要がある。このため、直方体もしくは円筒形に焼成した固化体は、ロボットアーム等でハンドリング、搬送しやすいという利点もある。
 なお保管容器の形状は上記に限定されるものではなく、実際に使用される保管容器の寸法にあわせて、固化体の形状を選定すればよい。
 具体的には加圧成形時に使用する成形型の寸法や形状を変更することにより、固化体の寸法を変更することが可能である。また焼成時の収縮を考慮して最終的な固化体の寸法を制御することが可能である。
(第2実施形態)
 無機吸着剤に粘土系鉱物のバインダーを添加することにより固化体に生じるひびや欠けを抑制し、品質を向上することができる。
 なお、第2実施形態に係る放射性廃棄物の固化体の製造方法において、バインダーを添加することを除くその他の工程は、第1実施形態の場合と同じである。
 適用される粘土系鉱物のバインダーとしては、ベントナイト、ハロサイト、クリソタイル、パロイフィライト、タルク、ムスコバイト、フロゴバイト、セイサイト、クロライト、バイデライト、バーミキュライト等が挙げられる。
 チャバサイト(無機吸着剤)にベントナイト(バインダー)を重量比で4%添加し、少量の水分を加えて混練機により混練すると、この混練体に可塑性が生じ、加圧成形時の成形性が向上する。
 このような可塑性の向上により、プレス時に成形型の隙間から原料粉末が流出しないように、プレス圧を0.3ton/cm2から0.6ton/cm2の範囲に設定し、加圧成形を行ってもよい。
 このようにして作成した100×100×40mmの成形体を大気中で乾燥させた後、900℃で3時間保持して焼結した結果、ひび割れのない固化体が得られた。
 同様に、無機吸着剤として結晶性ケイチタン酸塩を用いた場合について検討する。
 結晶性ケイチタン酸塩にベントナイトを重量比で2%~4%添加し、プレス圧を0.3ton/cm2から0.6ton/cm2の範囲に設定し、加圧成形を行った。
 このようにして作成した100×100×40mmの成形体を大気中で乾燥させた後、900℃で3時間保持して焼結した結果、チャバサイトの場合と同様に、ひび割れのない固化体が得られた。
 以上述べた少なくともひとつの実施形態の放射性廃棄物の固化体の製造方法によれば、無機吸着剤を放射性核種とともに加圧して成形体にしたのちに焼成して固化体にすることにより、簡単なプロセスで大量の放射性廃棄物の安定的な最終処分ができるようになるとともに、固化体の製造時に放射性核種の揮発を抑制することが可能となる。
 本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

Claims (9)

  1.  原子力発電プラントもしくは原子力関連施設で発生する放射性廃棄物を回収する工程と、
     前記放射性廃棄物に含まれる放射性核種を無機吸着剤とともに加圧して成形体にする工程と、
     前記成形体を焼成して固化体にする工程と、を含むこと特徴とする放射性廃棄物の固化体の製造方法。
  2.  前記固化体の形状は、直方体又は円筒形である請求項1に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
  3.  前記固化体を金属製の保管容器に収容する工程をさらに含む請求項2に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
  4.  前記無機吸着剤は、チャバサイト又は結晶性ケイチタン酸塩を主成分とする請求項1に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
  5.  前記成形体にする工程における加圧力は、0.9~1.5ton/cm2の範囲に設定される請求項1に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
  6.  前記固化体にする工程における焼成条件は、設定温度を700~900℃の範囲内とし、保持時間を1~4時間の範囲内とし、雰囲気を大気とする請求項1に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
  7.  前記成形体にする工程よりも前に、前記無機吸着剤に粘土系鉱物のバインダーを添加する工程をさらに含む請求項1に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法。
  8.  請求項1に記載の放射性廃棄物の固化体の製造方法により製造され、圧縮強度が8~120MPaの範囲内である放射性廃棄物の固化体。
  9.  密度が1.2~3.4g/cm3の範囲内である請求項8に記載の放射性廃棄物の固化体。
PCT/JP2013/073374 2012-08-31 2013-08-30 放射性廃棄物の固化体及びその製造方法 WO2014034875A1 (ja)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
EP13834276.1A EP2894638A4 (en) 2012-08-31 2013-08-30 COMPRESSED RADIOACTIVE WASTE AND METHOD FOR THE PRODUCTION THEREOF
US14/423,890 US20150302943A1 (en) 2012-08-31 2013-08-30 Solidified body of radioactive waste and production method thereof

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2012192123A JP5985313B2 (ja) 2012-08-31 2012-08-31 放射性廃棄物の固化体の製造方法
JP2012-192123 2012-08-31

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2014034875A1 true WO2014034875A1 (ja) 2014-03-06

Family

ID=50183679

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2013/073374 WO2014034875A1 (ja) 2012-08-31 2013-08-30 放射性廃棄物の固化体及びその製造方法

Country Status (4)

Country Link
US (1) US20150302943A1 (ja)
EP (1) EP2894638A4 (ja)
JP (1) JP5985313B2 (ja)
WO (1) WO2014034875A1 (ja)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6067497B2 (ja) 2013-07-05 2017-01-25 株式会社東芝 放射性廃棄物の固化体の製造方法
JP6363399B2 (ja) * 2014-05-29 2018-07-25 株式会社東芝 放射性物質吸着剤の処理方法及び処理装置
JP6367033B2 (ja) * 2014-07-22 2018-08-01 株式会社東芝 放射性廃棄物の固化体の製造方法およびその製造装置
JP6338956B2 (ja) * 2014-07-22 2018-06-06 株式会社東芝 押出成形装置
JP2016099264A (ja) * 2014-11-25 2016-05-30 有限会社パールハート 放射性物質を安全に処分する放射性物質吸着セラミックス
JP6373748B2 (ja) * 2014-12-12 2018-08-15 株式会社東芝 放射性物質吸着剤の処分方法及び処分装置
KR20170057596A (ko) * 2015-11-17 2017-05-25 (주)한국원자력 엔지니어링 가연성 방사성폐기물의 고화 처리방법
JP6668215B2 (ja) * 2016-10-18 2020-03-18 株式会社東芝 放射性廃棄物の処理方法及び処理装置

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH0371513B2 (ja) 1987-03-30 1991-11-13 Tatsuta Densen Kk
JPH08105998A (ja) * 1994-10-07 1996-04-23 Power Reactor & Nuclear Fuel Dev Corp 高レベル放射性廃液の高減容固化処理方法
JP2807381B2 (ja) 1992-10-30 1998-10-08 日本原子力研究所 セシウム及び/又はストロンチウムを含む大型の焼成固化体を製造する方法、及びその固化体から得られた発熱体
JP2005345449A (ja) * 2004-06-07 2005-12-15 National Institute For Materials Science 放射性元素含有廃棄物の吸着剤および放射性元素の固定化方法
JP4919528B1 (ja) * 2011-10-09 2012-04-18 株式会社太平洋コンサルタント 放射性セシウムによる汚染物の収納容器、及び放射性セシウムによる汚染物の収納方法

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AU531250B2 (en) * 1979-12-06 1983-08-18 Australian Atomic Energy Commission Apparatus and method for immobilising waste material
US8207391B2 (en) * 2004-06-07 2012-06-26 National Institute For Materials Science Adsorbent for radioelement-containing waste and method for fixing radioelement

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH0371513B2 (ja) 1987-03-30 1991-11-13 Tatsuta Densen Kk
JP2807381B2 (ja) 1992-10-30 1998-10-08 日本原子力研究所 セシウム及び/又はストロンチウムを含む大型の焼成固化体を製造する方法、及びその固化体から得られた発熱体
JPH08105998A (ja) * 1994-10-07 1996-04-23 Power Reactor & Nuclear Fuel Dev Corp 高レベル放射性廃液の高減容固化処理方法
JP2005345449A (ja) * 2004-06-07 2005-12-15 National Institute For Materials Science 放射性元素含有廃棄物の吸着剤および放射性元素の固定化方法
JP4919528B1 (ja) * 2011-10-09 2012-04-18 株式会社太平洋コンサルタント 放射性セシウムによる汚染物の収納容器、及び放射性セシウムによる汚染物の収納方法

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
See also references of EP2894638A4

Also Published As

Publication number Publication date
JP5985313B2 (ja) 2016-09-06
US20150302943A1 (en) 2015-10-22
JP2014048187A (ja) 2014-03-17
EP2894638A1 (en) 2015-07-15
EP2894638A4 (en) 2016-04-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5985313B2 (ja) 放射性廃棄物の固化体の製造方法
CN103345951B (zh) (U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺
JP4944276B2 (ja) 放射性廃棄物の最終処分に好適な黒鉛および無機バインダのマトリックス材料、およびその使用
JP5313412B2 (ja) 廃棄物の保管用のパッケージ
EP2977991B1 (en) Radioactive waste solidification method
KR20140035261A (ko) 과잉 플루토늄으로부터 금속 연료의 제조 방법
JPS5990100A (ja) 粒状物質の包囲および高密度化
JP6247465B2 (ja) 放射性廃棄物固化装置、放射性廃棄物固化体の固化処理方法、および、放射性廃棄物固化体の製造方法
CN112466503A (zh) 一种固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体制备方法
JP6067497B2 (ja) 放射性廃棄物の固化体の製造方法
KR102319885B1 (ko) 방사성 동위원소 생성을 위한 조사 타겟을 제조하는 방법 및 조사 타겟
KR101544668B1 (ko) 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법
CN116102353B (zh) 一种极细纳米a2b2o7结构高熵陶瓷及其制备方法
JP2023106560A (ja) 統合型イオン交換廃棄および処理システム
KR102595082B1 (ko) 방사성 동위 원소를 생성하기 위한 조사 타겟, 조사 타겟을 제조하는 방법 및 이 조사 타겟의 용도
RU2682666C2 (ru) Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения
JP2014134463A (ja) 放射性廃棄物の固化処理方法およびその固化処理装置
JPS60154199A (ja) 放射性廃棄物の固定化方法
Hwang et al. Effect of Additives for the Stabilization of Radioactive Soil Waste by Glass Composite Materials
CN114075076A (zh) 一种氯磷灰石陶瓷及其制备方法和应用
Stewart et al. Immobilisation of higher activity wastes from nuclear reactor production of [d
UA52494C2 (uk) Спосіб капсулювання радіоактивних відходів

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 13834276

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 14423890

Country of ref document: US

REEP Request for entry into the european phase

Ref document number: 2013834276

Country of ref document: EP

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 2013834276

Country of ref document: EP

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE