KR101544668B1 - 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법 - Google Patents

분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 원자력시설에서 발생하는 가연성 또는 비가연성 방사성 폐기물을 압축성형을 통해 일정 크기로 고형화함으로써, 감용율이 높고, 물리 화학적으로 안정한 비분산성 물질로 제조할 수 있는 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물 감용처리 방법을 제공한다. 이를 위한 본 발명에 따른 압축성형을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법은, (a)방사성 폐기물을 예비성형기를 통해 성형하여 원활한 압축·성형을 위한 예비성형체로 제조하는 전처리 단계와; (b)상기 전처리 과정을 거쳐 제조된 예비성형체를 일정한 온도 및 압력 조건 하에서 압축·성형하여 일정 크기 및 밀도를 갖는 성형체로 제조하는 성형체 제조단계와; (c)상기 성형체를 일정한 온도 및 압력 조건 하에서 소결하여 소결체를 제조하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법{The volume reduction processing method of radioactive waste using the powder metallurgy technology}
본 발명은 원자력시설에서 발생하는 가연성 또는 비가연성 방사성 폐기물을 분말야금기술을 이용하여 일정한 크기의 펠릿(pellet) 형태로 고형화함으로써, 방사성 폐기물의 감용율을 증대시킬 수 있고, 물리·화학적으로 안정한 비분산성 방사성 폐기물로 제조하는 것이 가능한 방사성 폐기물 감용처리 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 방사성 폐기물은 원자력 관련 시설을 운영할 때나 시설을 해체하는 과정에서 다량으로 발생한다. 이렇게 발생되는 방사성 폐기물은 그 양을 줄이거나 안정된 상태로 처리하지 않고 처분장에 직접 처분할 경우에 막대한 처분비용이 들뿐만 아니라 방사성 폐기물 처분장 인수 조건에 부합되지 않을 가능성이 농후하다.
원자력시설 해체시 발생되는 고체 방사성 폐기물은 비가연성 방사성 폐기물과 가연성 방사성 폐기물로 나눌 수 있다. 비가연성 방사성 폐기물로는 금속 등이 있으며, 이러한 금속 폐기물은 주로 용융 등의 방법에 의해 처리된다. 그리고, 가연성 방사성 폐기물은 소각 등의 방법에 의해 처리된다.
이 중에서 가연성 방사성 폐기물을 소각처리할 경우, 폐기물의 체적 감소비인 감용비(volume reduction ratio)는 50~80% 정도이며, 소각 후에는 2차 폐기물이라 할 수 있는 반응성이 작은 소각재(ash) 형태로 전환된다.
그런데, 이러한 소각재는 분산성이 크고 취급이 불편하며, 소각 특유의 감용효과로 인해 유해중금속이나 방사성 핵종이 농축되어 있으므로 처분에 적합한 형태로 고형화 처리하거나 안정화 처리하는 것이 필연적으로 수반되어야 한다.
종래의 소각재 등과 같은 가연성 고체 방사성 폐기물과 관련한 안정화 처리 방법은 소각재에 시멘트나 폴리머(polymer) 등을 첨가·혼합하여 고화시키는 기술 등에 한정되어 있었다. 즉, 종래의 가연성 고체 방사성 폐기물인 소각재 처리기술은, 도 1에 도시된 바와 같이, 먼저, 가연성 방사성 폐기물인 소각재 분말을 시멘트나 폴리머 등의 첨가물과 함께 혼합한 후, 고화 처리하여 최종적으로 고형화된 고화체를 제조하였다.
그러나, 상기와 같은 종래의 방사성 폐기물 고형화 방법은 방사성 폐기물의 처분 안정화에는 기여할 수 있으나, 방사성 물질이 농축된 소각재에 시멘트나 폴리머와 같은 별도의 고화제를 혼합하여 사용해야 하기 때문에, 전체 폐기물의 양이 증가하여 방사성 폐기물의 감용 효과를 감소시키게 되는 단점이 있었다.
또한, 상기와 같은 종래의 방사성 폐기물 고형화 방법은 방사성 폐기물인 소각재에 시멘트나 폴리머 등과 같은 고가의 비방사성 물질을 첨가해야 하므로 폐기물의 처분비용을 증가시켜 경제성이 저하되는 문제를 야기할 수 있고, 필요에 따라 수분 등의 액체를 사용해야하기 때문에 2차적인 방사능 오염을 야기할 수 있는 단점이 있었다.
상기와 같은 방사성 폐기물의 고형화에 따른 문제점 때문에, 종래에는 방사성 폐기물의 감용비를 증대시키기 위해 방사성 폐기물인 소각재를 고도의 건전성을 갖는 저장용기에 그대로 장입한 후 매립하는 방법도 고려되어 왔으나, 폐기물이 장입되는 고건전성 저장용기의 가격이 매우 고가이기 때문에 처분비용 증가로 인한 경제적 부담을 가중시키게 되는 문제점이 있었다.
한국 특허공개 제1986-0000671호, 특허공개 제2013-0022064호
이에, 본 발명은 상기한 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 원자력시설에서 발생하는 가연성 또는 비가연성 방사성 폐기물을 압축·성형을 통해 일정 크기의 펠릿(pellet) 형태로 제조하고, 상기 제조된 펠릿을 열처리 과정을 통해 화학적으로 견고하게 결합시켜 균열 및 팽창이 발생되지 않는 안전한 형태로 고형화시킴으로써, 방사성 폐기물의 감용율을 증대시킬 수 있고 물리·화학적으로 안정한 비분산성 폐기물로 제조 가능하여 장기간 보관에도 그 건전성을 유지할 수 있는 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법을 제공함에 있다.
상기한 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명에 따른 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법은, (a)방사성 폐기물을 예비성형기를 통해 성형하여 원활한 압축·성형을 위한 예비성형체로 제조하는 전처리 단계와; (b)상기 전처리 과정을 거쳐 제조된 예비성형체를 일정한 온도 및 압력 조건 하에서 압축·성형하여 일정 크기 및 밀도를 갖는 성형체로 제조하는 성형체 제조단계와; (c)상기 성형체를 일정한 온도 및 압력 조건 하에서 소결하여 소결체를 제조하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 (a)단계의 방사성 폐기물은, 가연성 방사성 폐기물의 소각처리시 발생되는 분말형태로 된 소각재나, 원자력발생시설에서 운영 중에 발생하는 붕산폐액의 건조분말, 비가연성 방사성 폐기물인 금속 폐기물의 슬래그(slag)일 수 있다.
그리고 상기 (a)단계는, 가연성 방사성 폐기물의 소각처리시 발생되는 분말형태의 바닥재, 후연소로 비산재, 및 포대여과기 비산재가 일정 비율로 혼합된 소각재 분말을 용기에 장입한 후 혼합기(tumbler)에 장착하여 일정 시간 혼합하고, 상기 혼합이 끝난 용기를 아답터(adaptor)에 다시 장착한 후 회전시켜 예비성형기의 호퍼(hopper)에 장입하는 용기취급 단계와; 상기 호퍼를 거쳐 나온 소각재를 예비성형기를 통해 일정 크기를 갖는 슬러그(slug)로 성형하는 예비성형 단계와; 상기 예비성형기를 거쳐 성형된 슬러그를 다시 조립기에 통과시켜 일정 크기를 갖는 과립(granule) 형태의 입자로 만드는 조립단계;를 포함하여 구성될 수 있다.
한편 상기 (b)단계에 있어서 상기 성형체 생성을 위한 성형압력은 100~500MPa 범위 내에서 설정될 수 있다.
또한, 상기 (c)단계에 있어서 상기 소결체 생성을 위한 소결온도는 800~1200℃의 범위 내에서 설정될 수 있다.
그리고, 상기 용기취급 단계에서 혼합이 완료된 용기를 아답터에 장착한 후 거꾸로 뒤집은 상태에서 진동기(vibrator)를 통해 진동시켜 소각재 분말을 호퍼에 장입하도록 구성할 수도 있다.
상기한 구성을 갖는 본 발명의 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물 감용처리 방법에 따르면, 원자력시설에서 발생하는 가연성 또는 비가연성 방사성 폐기물을 일정압력 조건 하에서 압축·성형하여 펠릿(pellet) 형태의 성형체로 제조한 후, 상기 제조된 성형체를 일정온도 범위 내에서 소결처리 함으로써, 방사성 폐기물의 감용율을 크게 증대시킬 수 있고, 물리·화학적으로 안정한 비분산성 폐기물로 제조 가능하여 장기간 보관시 그 안정성 및 건전성을 유지할 수 있다.
아울러, 방사성 폐기물의 감용율 증대로 인해 저장용기에 장입되는 폐기물의 양을 크게 증대시킬 수 있기 때문에 고가의 저장용기 사용량을 최소화할 수 있고, 방사성 폐기물의 처분비용(운송비용을 포함) 및 처분부지 사용에 소요되는 비용을 크게 절감시켜 폐기물 처리에 따른 경제적 부담을 크게 감소시킬 수 있는 효과가 있다.
또한, 압축·성형에 의한 펠릿 형태의 성형체 제조 과정에서, 슬러그(slug)나 과립(granule) 형태의 입자로 제조하는 예비성형 과정을 추가적으로 실시함으로써, 소각재 등의 분말에 대한 유동성을 향상시켜 안정적이며 효율적으로 성형체를 제조할 수 있고, 제조된 성형체의 품질을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
또한, 프레스기 등에 의한 방사성 폐기물의 압축·성형시 성형압력을 100 ~ 500 MPa 범위 내의 압력으로 설정함으로써, 성형체의 밀도가 과도하게 낮아져서 취급상에 어려움을 주는 문제를 극복할 수 있고, 또한, 성형체의 밀도가 과도하게 높아져서 성형체에 균열을 발생시키는 문제를 극복할 수 있다.
또한, 성형체의 소결시 소결온도를 800 ~ 1200℃의 범위 내의 온도로 설정하게 되면, 소결온도가 과도하게 높아질 경우에 발생될 수 있는 소결체 용융 현상을 미연에 방지할 수 있고, 소결온도가 과도하게 낮아질 경우에 발생될 수 있는 소결체의 취급상의 어려운 문제를 극복할 수 있는 장점이 있다.
도 1은 종래의 가연성 방사성 폐기물 처리과정을 개략적으로 보여주는 공정도.
도 2는 본 발명의 일실시 예에 따른 분말야금법을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 시스템을 도시한 구성도.
도 3은 본 발명에 따른 분말야금법을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 과정을 순차적으로 보여주는 공정도.
도 4는 본 발명의 제1실시 예에 따라 제조된 예비성형체(slug)를 조립시킨 과립의 예비성형압력에 따른 겉보기밀도와 감용비의 관계를 나타낸 그래프.
도 5는 본 발명의 제2실시 예에 따라 제조된 성형체(green pellet)의 성형압력에 따른 성형밀도와 감용비의 관계를 나타낸 그래프
도 6은 본 발명의 제3실시 예에 따라 제조된 소결체의 성형압력별 소결온도에 따른 감용비의 관계를 나타낸 그래프.
도 7은 본 발명의 제4실시 예에 따라 제조된 소결체의 성형압력별 소결온도에 따른 파괴압축강도를 측정한 그래프.
이하, 본 발명의 바람직한 일실시 예를 첨부도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다.
도 2는 본 발명의 일실시 예에 따른 분말야금법을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 시스템을 도시한 구성도이고, 도 3은 본 발명에 따른 분말야금법을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 과정을 순차적으로 보여주는 공정도이다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 방사성 폐기물 감용처리 방법은, 분말 상태의 방사성 폐기물을 일정 압력 조건에서 가압·성형한 후 가열하여 소결하도록 하는 분말야금(粉末冶金) 공정이 적용된다.
여기서, 본 발명의 분말야금 공정을 통해 감용 처리되는 방사성 폐기물로는, 가연성 방사성 폐기물의 소각처리시 발생되는 분말형태의 소각재(ash)나 원자력발전시설에서 운영 중에 발생하는 붕산폐액의 건조분말, 또는 비가연성 방사성 폐기물인 금속 폐기물의 용융시 발생되는 슬래그(slag)일 수 있다.
이하에서 설명될 본 발명의 실시 예에서는 가연성 방사성 폐기물의 소각처리시 발생되는 분말 상태의 소각재의 경우를 하나의 실시 예로 들어 설명하기로 한다.
본 발명에 따른 방사성 폐기물의 감용처리 방법을 도 2 및 도 3을 참조하여 설명하면 다음과 같다.
먼저, 방사성 폐기물인 소각재 분말이 들어있는 용기(container)(110)를 도 2에서와 같이 혼합기(tumbler)(112)에 장착한 후 회전시켜 일정시간 동안 소각재 분말을 혼합한다. 여기서, 상기 용기(110) 내에 저장되는 소각재 분말은 그 발생 공정 위치에 따라 바닥재, 후연소로 비산재, 포대여과기 비산재로 구분될 수 있으며, 이들 각각의 소각재 분말은 상기 혼합기(112)에 장착된 용기(110)의 회전에 의해 균질하게 혼합된다. 이후 소각재 분말의 혼합이 완료되면, 혼합이 끝난 용기(110)를 아답터(adaptor)(114)에 장착한 후, 상기 용기(110) 안에 혼합되어 있는 소각재 분말을 예비성형기(pre-compacting machine)(116)의 호퍼(hopper)(117)를 통해 장입한다(S201).
이때, 상기 소각재를 저장 및 혼합하기 위한 용기(110)는 200 리터(liter) 용량의 원통형 드럼(drum)이 사용될 수 있으며, 소각재를 예비성형기(116) 내부로 투입할 경우에는, 아답터(114)상에 장착된 용기(110)를 거꾸로 뒤집은 상태에서 진동기(vibrator)(115)로 진동시키면 소각재 혼합분말이 예비성형기(116)의 호퍼(117)로 장입한다. 이어서, 상기 예비성형기(116) 내부로 장입된 소각재는 예비성형기(116) 내부를 통과하는 과정에서 내부의 스크류를 통해 압축, 교반되고 후단에서 잘게 절단되는 과정을 거쳐 일정크기를 갖는 입자인 슬러그(slug)(120)로 제조된다.(S102)
그리고, 상기 예비성형기(116)를 통해 제조된 슬러그(120)는 컨베이어(conveyer)를 통해 이송된 후 조립기(granuling machine)(124) 내부로 투입되고, 상기 조립기(124)의 내부를 통과하여 과립(granule)(130) 형태의 작은 알갱이로 만들어지게 된다.(S103)
여기서, 예비성형기(116)를 거쳐 만들어진 슬러그(120)를 과립 형태의 입자 모양으로 만드는 것을 조립이라 하는데, 일반적으로 분말 상태의 소각재는 쉽게 분산되는 특성이 있기 때문에 소각재 분말의 유동성을 향상시킬 수 있도록 소각재 분말을 상기와 같은 슬러그(120) 및 과립(130) 형태로 만드는 예비성형 과정이 요구된다.
다음으로, 상기와 같이 예비성형기(116) 및 조립기(124)를 거쳐 제조된 과립 형태의 소각재는 프레스기(press machine)(134)의 호퍼(136)로 투입된 후 상기 프레스기(134) 내에서 일정압력으로 가압 및 성형되어, 일정한 크기 및 밀도를 갖는 원통형 펠릿(pellet) 형태의 성형체(green pellet)(140)로 생성된다.(S201)
이때, 상기 프레스기(134) 내에서의 성형체(140) 생성을 위한 성형압력은 100 ~ 500 MPa 범위 내에서 설정될 수 있는데, 바람직하게는 300 MPa의 압력으로 설정할 수 있다. 이러한 범위로 설정하는 이유는, 성형압력이 100 MPa 이하의 압력으로 적용되는 경우, 성형체(140)의 밀도가 낮아 취약하기 때문에 취급하기 어려운 문제가 발생하고, 500 MPa보다 큰 압력으로 적용되는 경우에는, 성형체(140)의 소결과정에서 균열 발생 가능성이 상존할 수 있는 문제가 있기 때문이다.
한편, 상기 프레스기(134)에서 가압 및 성형 과정을 거쳐 제조된 성형체(140)는 소각재 분말이 압축 및 성형 과정을 거쳐 물리적으로 결합된 상태이기 때문에 일정시간이 지나면 그 결합력이 느슨해져서 그 내부 응력에 의해 팽창되어 균열이 발생될 수 있고, 이로 인해 성형체(140)가 깨지거나 늘어나게 되는 현상이 발생될 수 있다. 이 때문에 성형체(140)를 용기(110) 내에 장입하여 보관하게 되는 경우 성형체(140)의 팽창력에 의해 용기(110)에 응력을 가하게 되어 장기간 보관시 용기(110)를 파손시키는 위험을 초래할 수 있다.
이러한 문제로 인해, 프레스기(134)에서 가압 성형된 성형체(140)의 내부응력을 제거할 뿐만 아니라 감용비를 추가적으로 증대시킬 수 있도록 하기 위한 열처리(annealing) 과정이 요구된다. 즉, 압축·성형 공정을 거쳐 성형된 성형체(140)를 가열로(furnace)(144) 내에서 일정온도 조건 하에서 소결(sintering) 처리함으로써 최종적으로 소결 처리된 소결체(sintered pellet)(150)를 생성한다(S301).
이와 같이, 가압 성형하여 제조된 성형체(140)를 가열로(144) 내에서 소결 처리하게 됨으로써, 앞선 단계의 공정에서 압축으로 인해 생성된 성형체(140)의 내부 응력이 풀리게 되고, 분말 입자 간의 화학적 결합력을 견고하게 유지할 수 있기 때문에 소각재를 용기(110)에 장기간 보관하여도 안정성을 유지할 수 있게 된다. 또한, 감용비를 증대시킬 수 있기 때문에 보다 많은 양의 소각재를 저장할 수 있게 된다.
이때, 상기 가열로(144) 내에서 소결체(150) 생성을 위한 소결온도는 800 ~ 1200℃의 범위 내의 온도로 설정하는 것이 바람직한데, 그 이유는 성형체(140)의 소결온도가 1200℃보다 높을 경우 성형체(140)가 용융될 가능성이 있고, 소결온도가 800℃보다 낮을 경우에는 취급상의 어려움이 존재할 수 있기 때문이다.
상기와 같이 압축·성형 과정 및 소결 과정을 거쳐 최종 처리된 소결체(150)는 방사성 폐기물 처리용기인 용기(110) 내에 장입하여 견고하게 밀폐된 상태로 처분용지에 매립함으로써 장기간 보관처리한다.(S302)
이때, 최종 소결 처리된 소결체(150)는 초기 투입된 소각재 원료 분말에 비해 약 1/8 정도로 용적(volume)이 감소된 상태이기 때문에, 용기(110) 내에는 기존보다 약 8배 정도 많은 양의 방사성 폐기물이 장입될 수 있다. 따라서, 방사성 폐기물의 저장을 위한 용기(110)의 사용량을 감소시킬 수 있기 때문에 방사성 폐기물의 처리비용을 크게 줄일 수 있다. 또한, 프레스기(134)를 거쳐 가압 성형된 성형체(140)를 가열로(144) 내에서 열처리하여 소결함으로써 성형체의 팽창으로 인한 균열을 방지할 수 있고, 견고한 화학적 결합을 유지하도록 하여 장기간 보관에도 그 안정성 및 건전성을 유지하도록 할 수 있다.
< 실시예 1> 조립에 의한 감용효과
단계 1 : 원자력시설에서 발생하는 가연성 폐기물은 소각공정을 통해 소각되어 소각재(ash)의 형태로 전환된다. 이러한 소각재는 그 발생 공정 위치에 따라 바닥재, 후연소로 비산재 그리고 포대여과기 비산재로 분류되며 그 중량비의 구성은 가연성폐기물의 조성에 따라 약간의 차이가 있지만, 대략적으로 바닥재의 경우 70~90%, 후연소로 비산재의 경우 5~15%, 그리고 포대여과기 비산재의 경우 5~20%의 중량비를 갖게 된다. 여기서, 본 실시 예에서는 바닥재 70%, 후연소로 비산재 15% 그리고 포대여과기 비산재 15%의 중량비로 혼합시킨 소각재를 사용하였고, 소각재의 혼합은 1시간 동안 진행하였다.
이와 같은 혼합공정을 거쳐 혼합된 소각재 분말의 겉보기밀도는 0.29(g/㎤)으로 측정되었다. 그런 다음 프레스기를 이용하여 100 MPa 및 300 MPa의 성형압력으로 예비성형체(slug)를 제조하였다. 이렇게 제조된 예비성형체의 치수는 대략적으로 직경 10.1mm, 높이는 3.7~4.0mm, 무게는 0.6g이었으며, 밀도는 100 MPa로 성형한 경우 1.86(g/㎤), 그리고 300 MPa로 성형한 경우 2.09(g/㎤)로 측정되었다. 이와 같이 제조된 예비성형체를 직경이 1mm의 체(sieve)를 갖는 조립기를 이용하여 과립(granule)을 제조하였다. 이때, 100MPa로 가압한 후 조립한 과립의 겉보기밀도는 0.89(g/㎤)로서 소각재 분말에 비해 감용비는 3.1 정도 증가하였고, 그리고 300 MPa로 가압한 후 조립한 과립의 겉보기밀도는 1.04(g/㎤)로서 감용비는 3.6정도 증가하는 것으로 나타났다. 도 4의 그래프는 예비성형압력에 따라 제조된 예비성형체(slug)를 조립시킨 과립의 겉보기밀도와 감용비를 나타낸 그래프이다. 여기서, 감용비는 과립의 겉보기밀도를 분말의 겉보기밀도로 나눈 값이다.
이와 같이 종래의 방사성폐기물 고형화 방법에서도 소각재 분말보다 소각재 과립을 사용하는 경우, 감용비는 과립의 밀도에 따라 대략 3~4배 정도 증가함을 보여준다.
< 실시예 2> 성형압력에 따른 감용효과
단계 1 : 원자력시설에서 발생하는 가연성 폐기물은 소각공정을 통해 소각되어 소각재(ash)의 형태로 전환된다. 이러한 소각재는 그 발생 공정 위치에 따라 바닥재, 후연소로 비산재 그리고 포대여과기 비산재로 분류되며 그 중량비의 구성은 가연성폐기물의 조성에 따라 약간의 차이가 있지만, 대략적으로 바닥재의 경우 70~90%, 후연소로 비산재의 경우 5~15% 그리고 포대여과기 비산재의 경우 5~20%의 중량비를 갖게 된다. 여기서, 본 실시 예에서는 바닥재 70%, 후연소로 비산재 15% 그리고 포대여과기 비산재 15%의 중량비로 혼합시킨 소각재를 사용하였고, 소각재의 혼합은 1시간 동안 진행하였다.
이와 같은 혼합공정을 거쳐 혼합된 소각재 분말의 겉보기밀도는 0.29(g/㎤)으로 측정되었다. 그런 다음 유압 프레스를 이용하여 100 MPa의 성형압력으로 예비성형체(slug)를 제조하였다. 이렇게 제조된 예비성형체의 치수는 대략적으로 직경 10.1mm, 높이는 3.7~4.0mm, 무게는 0.6g이었으며, 밀도는 1.86(g/㎤)로 측정되었다. 이와 같이 제조된 예비성형체를 직경이 1mm의 체(sieve)를 갖는 조립기를 이용하여 과립(granule)을 제조하였으며, 이때, 과립의 겉보기밀도는 1.04(g/㎤)로 측정되었다.
단계 2 : 소각재 과립을 유압 프레스에서 100~500 MPa의 성형압력으로 가압하여 성형체(green pellet)를 제조하였다. 이렇게 제조된 성형체의 치수는 대략적으로 직경 10.1mm, 높이는 5.5~6.5mm 그리고 무게는 1.0g이었으며, 성형압력 100 MPa, 300 MPa 그리고 500 MPa로 성형한 성형체의 성형밀도는 각각 1.88(g/㎤), 2.07(g/㎤), 그리고 2.19(g/㎤)로 나타났다. 여기서, 소각재 분말의 겉보기밀도 0.29(g/cm3)을 기준으로 100 MPa, 300 MPa, 그리고 500 MPa의 성형압력에 따른 감용비는 각각 6.48, 7.14, 그리고 7.55로 계산되었다. 이와 같은 성형압력에 따른 성형체의 성형밀도와 감용비를 도 5에 나타내었다.
< 실시예 3> 소결온도에 따른 감용효과
단계 1 : 원자력시설에서 발생하는 가연성 폐기물은 소각공정을 통해 소각되어 소각재(ash)의 형태로 전환된다. 이러한 소각재는 그 발생 공정 위치에 따라 바닥재, 후연소로 비산재 그리고 포대여과기 비산재로 분류되며 그 중량비의 구성은 가연성폐기물의 조성에 따라 약간의 차이가 있지만, 대략적으로 바닥재의 경우 70~90%, 후연소로 비산재의 경우 5~15% 그리고 포대여과기 비산재의 경우 5~20%의 중량비를 갖게 된다. 여기서, 본 실시 예에서는 바닥재 70%, 후연소로 비산재 15% 그리고 포대여과기 비산재 15%의 중량비로 혼합시킨 소각재를 사용하였고, 소각재의 혼합은 1시간 동안 진행하였다.
이와 같은 혼합공정을 거쳐 혼합된 소각재 분말의 겉보기밀도는 0.29(g/㎤)으로 측정되었다. 그런 다음 유압 프레스를 이용하여 100 MPa의 성형압력으로 예비성형체(slug)를 제조하였다. 이렇게 제조된 예비성형체의 치수는 대략적으로 직경 10.1mm, 높이는 3.7~4.0mm, 무게는 0.6g이었으며, 밀도는 1.86(g/㎤)로 측정되었다. 이와 같이 제조된 예비성형체를 직경이 1mm의 체(sieve)를 갖는 조립기를 이용하여 과립(granule)을 제조하였으며, 이때, 과립의 겉보기밀도는 1.04(g/㎤)로 측정되었다.
단계 2 : 소각재 과립을 유압 프레스에서 100~500 MPa의 성형압력으로 가압하여 성형체(green pellet)를 제조하였다. 이렇게 제조된 성형체의 치수는 대략적으로 직경 10.1mm, 높이는 5.5~6.5mm 그리고 무게는 1.0g이었으며, 성형압력 100 MPa, 300 MPa 그리고 500 MPa로 성형한 성형체의 성형밀도는 각각 1.88(g/㎤), 2.07(g/㎤), 그리고 2.19(g/㎤)로 나타났다
단계 3 : 100~500 MPa의 성형압력으로 제조한 성형체를 800~1200 ℃의 온도에서 2시간 동안 공기분위기 조건 하에서 소결하였다. 이때, 성형체의 승온 및 냉각은 모두 분당 4 ℃로 하였다. 이와 같은 실험조건 하에서 실시된 성형압력별 소결온도에 따른 소결체의 감용비를 도 6에 나타내었다. 여기서, 소결체의 감용비는 소각재 분말의 겉보기밀도 0.29(g/㎤)을 기준으로 한 것이다. 도 6에서 볼 수 있듯이, 소결온도 증가에 따라 감용비가 감소하다가 증가하는 경향을 나타내는 것을 확인할 수 있다. 이와 같은 원인은 승온에 따라 소각재 일부 물질이 휘발된 잔류기공이 제거되면서 치밀화되어 감용비가 증가하는 것으로 예측된다.
< 실시예 4> 압축강도 측정
예비성형 100MPa로 예비성형한 슬러그를 조립기를 통하여 조립화 시킨 후, 이 과립을 성형압력 100 MPa, 300 MPa, 그리고 500 MPa로 각각 성형하였다. 그런 다음 이렇게 성형된 성형체를 소결온도 800 ℃, 1000 ℃, 그리고 1200 ℃로 각각 2시간 소결하여 소결체를 제조하였다. 그 결과 제조한 소결체의 치수는 대략적으로 직경(Diameter) 10 mm, 높이(Length) 8.5mm로서 L/D 비는 0.85로 나타났다. 그리고 이러한 L/D비를 갖는 소결체를 만능시험기(Instron 5582)를 사용하여 파괴압축강도를 측정하였고, 그 결과를 도 7에 나타내었다.
도 7에서 보는 바와 같이 소결온도가 증가할수록 파괴압축강도는 증가하는 경향을 보이며, 또한 동일한 소결온도에서도 성형압력이 증가할수록 파괴압축강도는 증가하는 경향을 보이는 것을 확인할 수 있다.
여기서, 폐기물 고화체의 압축강도시험은 KS F2405에 기술되어 있으며, 경질 고화체의 경우 시편의 압축강도는 3.44 MPa 이상이어야 된다(시편의 직경 ; 50~100 mm, 높이/직경 : 2(경질)). 이러한 것을 고려할 때 본 시편의 직경은 10mm이고 높이/직경 비(L/D 비)는 0.85이지만 파괴압축강도는 60~180 MPa로 측정되어 폐기물 고화체의 압축강도를 훨씬 능가하는 것으로 나타났다.
상술한 바와 같이, 가연성 방사성 폐기물인 소각재를 일정압력으로 압축·성형한 후에 가열로 내에서 열처리 공정을 통해 소결 처리하게 되면, 초기 투입된 소각재 원료 분말 대비 최종 제조된 소결체의 감용비를 수십 배 정도로 크게 증대시킬 수 있다. 따라서, 최종 제조된 소결체를 방사성 폐기물 용기인 200리터 드럼(drum)에 장입하게 되는 경우 하나의 드럼 내에 많은 양의 폐기물을 저장할 수 있기 때문에 방사성 폐기물 처리에 사용되는 드럼 개수를 최소화하여 폐기물 처리비용을 크게 절감시킬 수 있다. 아울러, 프레스기에서 압축 성형된 성형체를 가열로 내에서 소결 처리하여 화학적으로 견고한 결합력을 유지하도록 함으로써, 장시간 경과 후에도 소결체에 균열이 발생되지 않고 안정화 상태로 유지되도록 할 수 있기 때문에, 장기간 보관에도 그 안정성 및 건전성을 유지할 수 있다.
이와 함께, 상기와 같은 분말야금법을 이용한 방사성 폐기물 감용처리 방법은 가연성 폐기물인 소각재 이 외에, 원자력발전시설에서 운영 중에 발생하는 붕산폐액의 건조분말, 그리고 비가연성 폐기물인 금속 폐기물의 슬래그(slag)에도 동일하게 응용하여 사용할 수 있는바, 스펀지(sponge) 형태를 가지는 금속 폐기물 슬래그를 상술한 감용처리 방법을 사용하여 처리함으로써, 원재료 대비 감용비를 향상시킬 수 있고, 이러한 감용비의 향상으로 인해 방사성 폐기물의 처리비용을 줄여 경제성 향상을 도모할 수 있다.
이상에서는 본 발명의 바람직한 실시 예를 설명하였으나, 본 발명의 범위는 이같은 특정 실시 예에만 한정되지 않으며, 해당분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 특허청구범위 내에 기재된 범주 내에서 적절하게 변경이 가능할 것이다.
110 : 용기(drum) 112 :혼합기(tumbler)
114 : 아답터(adaptor) 115 : 진동기(vibrator)
116 : 예비성형기 117,136 : 호퍼
120 : 슬러그(slug) 124 : 조립기
130 : 과립(granule) 134 : 프레스기
140 : 성형체 144 : 가열로
150 : 소결체

Claims (10)

  1. (a) 방사성 폐기물의 소각처리시 발생되는 분말형태의 바닥재와 비산재로 구성된 소각재를 예비성형기를 통해 성형하여 원활한 압축·성형을 위한 예비성형체로 제조하는 전처리 단계와;
    (b) 상기 전처리 과정을 거쳐 제조된 예비성형체를 일정한 온도 및 압력 조건 하에서 압축·성형하여 일정 크기 및 밀도를 갖는 성형체로 제조하는 성형체 제조단계와;
    (c) 상기 성형체를 일정한 온도 및 압력 조건 하에서 소결하여 소결체를 제조하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서, 상기 소각재는 바닥재, 후연소로 비산재, 및 포대여과기 비산재가 일정 중량비로 혼합되어 이루어진 것을 특징으로 하는 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법
  6. 제1항에 있어서, 상기 (a)단계는,
    가연성 방사성 폐기물의 소각처리시 발생되는 분말형태의 바닥재, 후연소로 비산재, 및 포대여과기 비산재가 혼합된 소각재 분말을 용기에 장입한 후 혼합기(tumbler)에 장착하여 혼합하고, 상기 혼합이 끝난 용기를 아답터(adaptor)에 장착한 후 회전시켜 예비성형기의 호퍼(hopper)에 장입하는 용기취급 단계와;
    상기 호퍼를 거쳐 나온 소각재를 예비성형기를 통해 일정 크기를 갖는 슬러그(slug)로 성형하는 예비성형 단계와;
    상기 슬러그를 조립기에 통과시켜 일정 크기를 갖는 과립(granule) 형태의 입자로 만드는 조립단계;를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법
  7. 제1항에 있어서, 상기 (b)단계의 성형체 생성을 위한 성형압력은 100~500MPa 범위 내에서 설정되는 것을 특징으로 하는 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법
  8. 제1항에 있어서, 상기 (c)단계의 소결체 생성을 위한 소결온도는 800~1200℃의 범위 내에서 설정되는 것을 특징으로 하는 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법
  9. 제6항에 있어서, 상기 용기취급 단계에서 혼합이 완료된 용기를 아답터에 장착한 후 거꾸로 뒤집은 상태에서 진동기(vibrator)를 통해 진동시켜 소각재 분말을 호퍼에 장입하는 것을 특징으로 하는 분말야금기술을 이용한 방사성 폐기물의 감용처리 방법
  10. 상기 제1항과 제5항 내지 제9항 중 어느 한 항에 기재된 방사성 폐기물의 감용처리 방법을 이용하여 제조된 방사성 폐기물 소결체
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