JP4206432B2 - 廃棄物の処理方法 - Google Patents

Description

本発明は、ジルコニウム系の金属廃棄物を処理する方法、及び限定的ではないが、特に、核燃料の再処理から生ずる廃棄物を処理する方法に関する。
原子力プラントの燃料棒は、濃縮ウラン材料の芯を含み、外側にジルコニウム系の合金の容器またはクラッドを有する。現在、使用済みの燃料棒を再処理する場合、短く切り刻み、硝酸で処理して、使用済み燃料の芯を溶解するが、クラッドは硝酸に侵されないので残る。このジルコニウム合金片は、いわゆる中間レベルの廃棄物を構成するが、長い年数、安全に封じ込め、貯蔵する必要がある。この廃棄物を処理する一つの現行の方法は、上記片を破砕して、ドラム缶中コンクリートグラウトのなかに金属として封じ込め、貯蔵することである。
照射を受けた燃料の再処理に関する更なる問題は、核反応過程で生じた核分裂生成物を単離し、処理することに関連するものである。通常、核分裂生成物はウラン及びプルトニウムから分離され、後二者の元素は再使用のために再加工する。
しかしながら、核分裂副生成物は、いわゆる高レベル廃棄物を構成するので、安全に封じ込め、貯蔵する必要がある。この廃棄物を処理する一つの方法は、ガラス化による封じ込めである。現状では、ジルコニウム廃棄物及び核分裂生成物廃棄物の処理は、再処理サイクルにおける二つの別個な工程を構成し、設備及びランニングコストの両面で極めてコスト高である。
本発明の目的は、ジルコニウム廃棄物をより経済的に処理するための方法を提供することである。もう一つの目的は核分裂生成物廃棄物を処理し、貯蔵するための代替的及びもっと経済的な手段を提供することである。
本発明は、ジルコニウム系の金属廃棄物の処理方法であって、該ジルコニウム系金属の少なくともいくらかを酸化物（本明細書で定義される。）に変換する工程を含む。以下にもっと詳細に記載するように、酸化物を、例えばプレスによって、グリーン体の生産に用い、該グリーン体を焼結する。
現在よく使用されるジルコニウム系の金属合金の一つは、ジルカロイ（Zircalloy:商品名）として知られ、９５％をこえるジルコニウムを含む。
化学的または電気化学的手段によりジルコニウム系の金属を溶液とする工程は、従来技術において既知であり、例えば、硝酸塩残基及び酸化物残基の安定な溶液を提供する。例えば、「核燃料の水溶液中再処理における電気化学的方法の使用（Use of Electrochemical Processes in Aqueous Reprocessing of Nuclear Fuels）」F Baumgartner and H Schmeider,Radiochemica Acta,Vol.25,pp 191-210（1978）を参照。
本明細書において、「酸化ジルコニウム」、「ジルコニウムの酸化物」という語及び類似の語がしばしば使用される。ここで記述される方法から生成する実際の化学組成物は、純粋な酸化ジルコニウムあるいはジルコニア、ＺｒＯ₂に厳密に対応する化学組成を持たないこともある。というのは、問題としている焼結物には、不純物及び／又は、封じ込め及び／又は結晶相の安定化のため、及び結晶構造の変成のため意図的に添加された物質及び混入物が含まれるためである。このような安定化及び変成用の添加物の例には、例えば酸化ジルコニウムの結晶相を安定化するイットリア、Ｙ₂Ｏ₃のような金属酸化物が含まれる。さらに、以下に記述する実施の形態においては、アルミニウム及び／又はケイ素原子を含むマトリックス中に酸化ジルコニウム粒子が包埋される。従って、全ての実施の形態及びここで記述する本発明から到達する変形において、「酸化ジルコニウム」あるいは類似の語に言及する場合は、すべて、焼結生成物あるいは中間物の生成するマトリックスを包含する一般用語として受け取るべきである。
ジルコニウム系の金属は、例えば原子力プラントの照射を受けた燃料棒から生ずる廃棄物を構成する場合もある。
ジルコニウム系の金属は電気化学的溶解によって溶液化されることもあるが、その場合この金属は硝酸電解液中アノードとされ、金属は硝酸塩に変換される。この方法においては、ジルコニウム金属の相当部分、恐らく約８５％は直接酸化物に変換され、溶解糟中でスラッジを形成する。残存する硝酸塩は熱処理されて、既知の方法で酸化物に分解される。
生成した酸化物を、分離し、乾燥し、必要があれば砕けやすいフレークを破砕するため粉砕し、生じた粉末を例えばプレス、鋳込みあるいは押し出しによりグリーン圧縮物に成形し、既知の方法により最高約１８００℃迄の温度で焼結する。
酸化物耐火材料のプレス及び焼結に通常関連するセラミック技術におけるこれらの工程を望ましいものとして採用しているが、これには、レジンバインダー及び／又は潤滑ワックスとの混合及びこれらのレジンやワックスを除去するための焼結前の焼き飛ばし工程が適切なものとして含まれることもある。このような工程は、標準的なテキストである、例えば、「粒状固体の拡大と圧縮（Enlargement and Compaction of Particulate Solids）」Nayland G Stanley-Wood編,Butterworths & Co.Ltd,1983,の特に第７章と第11章、「粉体技術の原理（Principles of Powder Technology）」Martin Rhodes編、Wiley,1994,の第10章、および「セラミックプロセッシングの原理（Principles of Ceramic Processing）」J S Reed,Wiley Inter-science,1995,の第12章、第17章、第20〜第22章、および第29章などが挙げられる。
代わりに、いわゆるピューレックス法の一つより別なルートによりジルコニウム系の金属を溶液化することもある。例えば、フッ化水素の流動床のような強烈なフッ素化法を使用して、ジルコニウム金属廃棄物をＺｒＸ₄（Ｘはハライドである。）に変換する場合である。ニトロフルオール（ＮＯＦ・３ＨＦ）のようなこれ以外のフッ素化剤も使用されることがある。このように生成されたジルコニウムハライドは容易に酸化物に変換される。
ジルコニウム系の金属が核燃料棒のクラッドを構成している本発明の実施においては、照射を受けたウラン燃料を含めて燃料棒全体を、好ましくは、硝酸中で溶液化する。このようにして、この溶液は、硝酸ウラン、硝酸プルトニウム、硝酸ジルコニウム及び使用済み燃料中の核分裂生成物の硝酸塩を含む。次に、実質的には溶媒抽出法である、既知のいわゆるピューレックス法の一つによりウラン、プルトニウムを分離する。例えば、「ピューレックス法の化学（The Chemistry of the Purex Process）」J Malvyn McKibben編、Radiochimica Acta vol.36（1984）3-15を参照。この結果、この溶液には、核分裂副生物が含まれている。この核分裂副生物は、従来技術のプロセスでは通常別な工程により除去され、通常別な廃棄物として処理している。再度、少なくともいくつかの核分裂生成物を含めて、生成した硝酸塩を熱処理し、分解すると、酸化物に変換される。
代わりに、核分裂生成物の酸化物を別に処理し、その後酸化ジルコニウム粉末と好ましい割合で混合することもある。
後者の方法の主な利点は、生成した酸化ジルコニウム焼結体中に核分裂生成物を封じ込め、核分裂生成物を処理する別個な工程をプロセスから省き、大きなコスト削減をもたらすことができることである。酸化ジルコニウムは、特に安定なセラミックであり、化学的安定性を有しているので、高レベルの核分裂生成物の廃棄物を封じ込めるマトリックスを形成することが可能になる。更に、酸化ジルコニウムの融点は、現在使われているガラス封じ込めプロセスのマトリックスを形成するガラスを大幅に超える。焼結体は、例えばコンクリートグラウトの形でドラム缶に保存することができる。ガラスと比較して酸化ジルコニウムの性質によって賦与される更なる利点は、ガラスよりも、より高レベルの核分裂生成物の廃棄物を封じ込めることができることである。
核分裂生成物に関して上述したのと同じように、核反応プロセスから生ずる一部あるいは全部のプルトニウムを封じ込めるため、この焼結酸化ジルコニウムを使用することもできる。
照射を受けた燃料棒は前もって短く切断せずに完全なユニットのまま加工することもあり、これによれば、プロセスの効率及び自動化の容易さが向上し、また切断プロセスに起因する異物の混入が減少する。こうすれば、燃料棒片の切断及び取り扱いに設けられた設備全体が無しで済ませるので、プロセスの経済性は改善される。
第一のアスペクトにおいて、本発明は、単独であれ、あるいは少なくともいくつかの核分裂生成物を含んだものであれ、酸化ジルコニウムをゲル形成薬品のゾルあるいは溶液と混合し、グリーン体を混合物から生産し、その後焼結することを特徴とする。適当な薬品の例は、アルミニウムsec-ブトキシド及びアルミニウムイソプロポキシドであり、それらは酸化ジルコニウムと相補的な相を形成する。安定化のため、ゲル形成剤をアルカノールアミン（例として、トリエタノールアミン）のような変成剤で処理してもよい。これは、金属アルコキシドが湿気の存在で簡単に沈殿しまうことによる。安定化されると、重縮合反応が起こり、加水分解によるゲル化が促進される。この結果、安定な、架橋無機ポリマーゲルが生ずる。変成した薬品を酸化ジルコニウムと混合するとスラリーが形成されるが、酸化ジルコニウムの比率は、生ずる混合物が、なお加工でき、その後の加工の過程で収縮が最小限になるよう、密度ができる限り高くなるように添加する。スラリーに添加する水の比率によりゲル化時間を制御する。次に、形成したスラリーは鋳型に鋳込むかあるいは、そうでなければ、例えば押し出しによって所望の形状に成形し、固化させる。一度固化したら、グリーン体は、適宜鋳型からはずし、収縮中のひび割れを最小にするよう、ゆっくり乾燥する。次に、乾燥したグリーン体は、焼結し、密度を上げ、貯蔵所で長期貯蔵するために強度を増加させる。
アルミニウムアルコキシドの代わりに、加水分解したジルコニウム塩あるいはクロム塩のような他の金属塩を使用することもできる。
第二のアスペクトにおいて、本発明は、ゲル化し（加水分解でなく）熱により硬化する薬品または薬品の組み合わせである物質と酸化物とを混合し、グリーン体をその混合物から生産し、その後焼成することを特徴とする。適当な物質の例には、酢酸ジルコニウム、酢酸ジルコニウム／クエン酸、硝酸ジルコニウム／クエン酸、及びジルコニウムアクリルアミドが含まれる。
本発明の第二のアスペクトの特別な利点は、酸化ジルコニウム粒子と、例えばアルミニウムアルコキシドあるいはジルコニウムゾルのいずれかから生成する残留物質との間に、乾燥プロセスの後、結合が形成されることである。この残留物質は、アルミニウム、ジルコニウム及び酸素を分子スケールで適宜含む。この物質は実質的に分子スケールであることによって、焼結反応速度が極めて増大するので、必要な焼結温度は大幅に低下する。その温度は、類似のジルコニア粉末体を焼結するのに通常必要とされる温度より一般的に低いと期待される。
第三のアスペクトとして、本発明は、酸化ジルコニウムを、単独であれあるいは少なくともいくつかの核分裂生成物を含んだものであれ、凍結鋳込み（フリーズキャスティング）可能なゲルと混合し、グリーン体をその混合物から生産し、その後焼結することを特徴とする。すなわち、酸化物は、初期にはゾル−ゲル法を使用したいわゆる凍結鋳込み（フリーズキャスティング）法により一体に結合される。凍結の過程でゾルの脱水によりゲル化が起こり、臨界濃度でゾル粒子は化学結合を形成する。この結果、それまでスラリーであった酸化物の塊は凍結温度から室温に戻した時、グリーン状態で安定な固形物で取り扱いできる形で存在する。凍結過程の結果、氷の結晶の形成により、セラミック粒子は氷の結晶の間で間隔をとり、結晶の周りで連続マトリックスを形成する。解凍し、乾燥したグリーン体を焼結した時、収縮は殆ど起こらない。更に、ゾル−ゲル凍結鋳込みの過程で生ずる強い結合によって、焼結温度は比較的低く、かくして収縮とクラックの低減が促進される。
凍結鋳込み法の特別な利点は、実質的に溶媒を用いず、溶媒の使用に通常関連するプラントの更なる複雑さによる災害とコストを低減することである。凍結鋳込み法の使用に関連するこれまでの技術は、第二の好ましい実施形態に適用可能である。
凍結鋳込み法を使用した本発明の第三のアスペクトでは、酸化ジルコニウムと核分裂生成物はシリカゾルあるいは代わりに、ジルコニアゾルと組み合わせてもよい。
本発明は、第一アスペクト、第二アスペクト、第三アスペクトのいずれにおいても、焼結時の収縮を制御するために、例えば、ジルコン（ＺｒＳｉＯ₄）のようなフィラー粉末を酸化ジルコニウム廃棄物とゾルに添加してもよい。また、他のセラミックフィラーを適宜添加してもよい。酸化ジルコニウム廃棄物粉末それ自身の適当な含有量によってフィラー粉末の役割を果たす。
また、フィラー粉末の使用は、第一の好ましい実施の形態の方法にも適用される。
本発明は、核廃棄物の処理方法であって、少なくとも上記ジルコニウム系の金属を、第一アスペクト、第二アスペクト、第三アスペクトのいずれかにより焼結体に変換し、貯蔵することを含む処理方法も提供する。
また、本発明は、酸化ジルコニウム焼結体内に核分裂生成物酸化物を封じ込めることも想定する。
ここで、本発明が更に充分に理解されるために、添付した図面を参照しながら実施例を記載する。
図１は本発明による方法の第一の好ましい実施の形態のフローチャートを示す。
図２は本発明による方法の第二の好ましい実施の形態のフローチャートを示す。
以下に、図１に示すフローチャートを参照しながら本発明の第一の実施形態による方法を記述する。ジルコニウム合金燃料棒のクラッドの出所を１０で表示する。クラッドは、電気化学的溶解１２により、硝酸を電解液とし、クラッドをアノードとしてこの金属に電流を流して溶解する。この工程の結果、金属は硝酸ジルコニウム１４に変換される。しかしながら、溶解工程１２で、ジルコニウム合金の相当量は、直接、酸化物に変換し、溶解タンクの底にスラッジを形成するが、これはその後除去され、後段で添加されてプロセスに戻される。次に、硝酸ジルコニウムは、直接加熱、流動床、プラズマ−アークあるいはマイクロウェーブの利用を含む一つ又は二以上の手法により酸化物１８に熱分解１６される。次に、酸化物１８を、ゲル形成薬品のゾルと混合２０する。ゲル形成薬品は、この場合、アルミニウムsec-ブトキシドであり、アルコールに希釈され、アルカノールアミン（この場合はトリエタノールアミン）で変成される。変成剤は、加水分解されると、時間に依存し、制御されたアルミニウムsec-ブトキシドの架橋を起こし、結果としてゲル化が開始する。ゲル化中のアルミニウムsec-ブトキシドと酸化ジルコニウムを混合すると、スラリー２２が生成する。オプションとして、例えば核分裂生成物の酸化物及び／又は、既知のいわゆるピューレックス法により溶解した使用済みウラン燃料から抽出したプルトニウム２６の酸化物等の物質を、すなわち、封じ込めて、永年貯蔵庫で貯蔵しなければならない高レベル廃棄物を構成する核分裂生成物やプルトニウムの酸化物等を、スラリー２２に添加２４する場合もある。スラリー２２はゲル化し続け、鋳型あるいは自己支持性形状３０に鋳込みあるいは押し出し２８により成形し、完全にゲル化、固化する。固化した後、成形されたグリーン体を適宜、離型３２すると、自立し、取り扱いのできる物体３４が形成される。これを、次に、収縮時の過度なひび割れを防止するため、ゆっくりと乾燥３６する。次に、乾燥したグリーン体３８を、物理的に混合した酸化物に必要とされる温度よりも実質的に低い温度で焼結４０すると、耐久性のある耐火材料のモノリス４２が形成され、既知の手法で貯蔵庫４６に貯蔵４４できる。
乾燥工程３６の過程で、水は追い出され、化学的マトリックス中の水酸基は分解され、構造中には実質的に分子スケールでアルミニウムと酸素だけが残り、酸化ジルコニウム粉末粒子や核分裂生成物と例えばプルトニウムのような他の構成物の粒子が一緒に結合される。マトリックス構成物が分子スケールであるため、焼結工程４０の焼結速度は極めて速く、酸化ジルコニウムのプレスしたグリーン体を焼結するのにもっと高温が通常使用されるのに比較して、約１４００℃の領域の比較的低温で焼結することができる。従って、本発明の好ましい実施の形態は、得られる耐火性酸化ジルコニウムのモノリスは化学的に極めて安定で、かつ耐久性がありマトリックス中に直接高レベル廃棄物を封じ込めることができ、公知技術より優れた多くの利点を有する。更に、本発明の方法の好ましい実施の形態によって可能になった低焼結温度のために、一部の元素の蒸気圧が高いことに関連する危険性が軽減され、その結果さらに汚染やプラントコストが低減される。
図２は凍結鋳込み法を使用した本発明による別の方法のフローシートを示す。凍結鋳込み可能な酸化シリカあるいは酸化ジルコニアのゾル５０をセラミックフィラー粉末５２及び酸化ジルコニウム廃棄物５４と混合すると、スラリー５６が生成する。均一性と混合性を改善するため、スラリー５６を形成する前に出発物質５２、５４を粉砕してもよい。酸化ジルコニウム廃棄物５４には取り込まれた核分裂生成物が含まれているが、代わりに、スラリー５６の構成成分として高レベル核分裂生成物廃棄物５８を別個に、あるいは追加的に添加してもよい。スラリー５６を任意の所望の形状のキャビティーを有する鋳型（図示せず）に鋳込み６０、凍結鋳込むと、凍結体６２が形成する。鋳型中のスラリー物質の充填を助け、空気泡の除去により型充填を助けるために型を振動してもよい。代わりに、スラリー５６を凍結押し出し６４して、別の凍結体６６を成形することもできる。凍結鋳込み法はスラリー構成物に化学結合を形成させるので、凍結体６２（６６）を加温６８し、離型した時、比較的強固な、自立性のある、取り扱いできるモノリス７０が形成される。あまりに速い収縮に伴うクラックを避けるため解凍体７０をゆっくり乾燥し、乾燥したならば焼結すると、高レベル核分裂生成物廃棄物を含む、高密度で、耐久性のあるセラミック体７２が形成される。
本発明の方法の第二の好ましい実施の形態の第一の実施例は、ジルコン、ＺｒＳｉＯ₄、モノリスを形成することである。この方法は、鋳込みができるシリカゾルの混合物の作製を含み、それはジルコンフィラー粉末及び、ジルコニウム金属燃料容器を電気化学的に溶解することによって生じた酸化ジルコニウム廃棄物と混合される。また、この混合物はジルコニウム金属廃棄物の工程からの核分裂生成物を含んでもよく、あるいは核分裂生成物廃棄物を混合物の別な成分として添加してもよい。この方法は、粉末構成物を振動（バイブロエネルギー）ミルにかけ、均一化し、十分に混合して、電気化学的溶解に由来するジルコニアのフレークを破砕する工程を含む。粉砕は、ダストと汚染の危険性を低減するため湿式で行うこともあり、また乾式で行うこともある。粉砕し、均一化した粉末をシリカゾルに添加すると、セラミックスラリー５６が生成し、鋳型（図示せず）に注入することができ、あるいは少なくとも鋳型に移すことができる。鋳型は真空系に接続して、同伴する空気を除去する。あるいは同伴する空気の除去目的と型充填を助けるため振動してもよい。充填した型は、約−５０℃迄急速に冷却して、凍結し、約１０分あるいはもう少し長い時間エージングする。エージングしたら、充填した型を室温まで急速に加温し、既に固化しているモノリスを型から取り出し、空気中で乾燥する。次に、乾燥したモノリスを最低１４００℃の温度で焼結する。ゾルの遊離シリカは、化学量論量の酸化ジルコニウム廃棄物と反応し、焼結してジルコンを形成する。ゾル及び充填剤粒子の粒径が小さいため、これまで使用されている通常のセラミック形成プロセスより低い焼結温度が保証される。凍結鋳込みの工程でシリカ及び酸化ジルコニウム及び他の構成成分の間に化学結合が形成され、それらは、補強され、低焼結温度において焼結プロセスを加速する役割をする。
シリカゾルの代替として酸化ジルコニウムゾルが使用される。このプロセスには、ジルコンフィラー粉末をジルコニウム廃棄物及びオプションとして核分裂生成物と混合し、次に酸化ジルコニウムゾルと混合することが含まれる。焼結ジルコン及び安定化酸化ジルコニウムのモノリス状物を作製するプロセス工程は、実質的にシリカゾルの経路を使用するモノリスの形成について上述したごとくである。

Claims (28)

1. ジルコニウム系金属の少なくともいくらかをジルコニウム酸化物に変換する工程を含むジルコニウム系の金属廃棄物の処理方法であって、ゲル形成薬品のゾルまたは溶液と上記酸化物との混合物を形成すること、該混合物からグリーン体を生産すること、および該グリーン体を焼結することを特徴とする処理方法。
2. 上記ゲル形成薬品のゾルまたは溶液が、加水分解によって硬化する請求項１に記載の方法。
3. 上記ゲル形成薬品のゾルまたは溶液が、金属塩を含む請求項２に記載の方法。
4. 上記塩が、アルコキシドである請求項３に記載の方法。
5. 上記アルコキシドが、アルミニウムｓｅｃ−ブトキシドまたはアルミニウムイソプロポキシドである請求項４に記載の方法。
6. 上記ゲル形成薬品のゾルまたは溶液を、変成剤であるアルカノールアミンで処理する請求項１〜５のいずれかに記載の方法。
7. 上記アルカノールアミンが、トリエタノールアミンである請求項６に記載の方法。
8. 上記塩が、加水分解したジルコニウム塩またはクロム塩である、請求項３に記載の方法。
9. ジルコニウム系金属の少なくともいくらかをジルコニウム酸化物に変換する工程を含むジルコニウム系の金属廃棄物の処理方法であって、ゲル化し熱硬化する薬品または薬品の組み合わせである物質と上記酸化物との混合物を形成すること、該混合物からグリーン体を生産すること、および該グリーン体を焼結することを特徴とする処理方法。
10. 上記薬品または薬品の組み合わせが、酢酸ジルコニウムと、酢酸ジルコニウム／クエン酸と、硝酸ジルコニウム／クエン酸と、ジルコニウムアクリルアミドとを含む一群から選ばれる請求項９に記載の方法。
11. ジルコニウム系金属の少なくともいくらかをジルコニウム酸化物に変換する工程を含むジルコニウム系の金属廃棄物の処理方法であって、ゲル化し凍結鋳込み可能なゾルと該酸化物との混合物を形成すること、該混合物からグリーン体を生産すること、および該グリーン体を焼結することを特徴とする処理方法。
12. 上記ゾルがシリカゾルまたはジルコニアゾルを含み、該ゾルと上記酸化物との混合物を凍結鋳込みによって固化し、固形の取り扱い可能なグリーン体を成形し、焼結する請求項１１に記載の方法。
13. フィラー粉末を上記混合物に含む請求項１１または１２に記載の方法。
14. 上記混合物を、−５０℃の温度で凍結する請求項１１〜１３のいずれかに記載の方法。
15. 上記グリーン体を、焼結前に解凍する請求項１４に記載の方法。
16. 上記グリーン体を解凍後、上記焼結前に乾燥する請求項１５に記載の方法。
17. 上記混合物を、鋳型に鋳込みまたは押し出しにより所望の形をしたグリーン体を形成する請求項１〜１６のいずれかに記載の方法。
18. さらに添加した金属酸化物が上記グリーン体中に存在して焼結品の化学相を安定化する請求項１〜１７のいずれかに記載の方法。
19. 上記焼結温度が、１４００℃である請求項１〜１８のいずれかに記載の方法。
20. 上記ジルコニウム系金属が、化学的または電気化学的溶解によって溶液にされる請求項１〜１９のいずれかに記載の方法。
21. 上記酸化物が、上記溶解の結果として直接形成される少なくともいくらかの酸化ジルコニウムを含む請求項２０に記載の方法。
22. 上記ジルコニウム系金属を、フッ素化剤を用いたフッ素化法による溶解によって溶液化する請求項２０または２１に記載の方法。
23. 上記ジルコニウム系金属廃棄物が、核燃料棒のクラッドに由来する請求項１〜２２のいずれかに記載の方法。
24. 上記ジルコニウム系金属廃棄物が、照射を受けた燃料を含む燃料棒全体から由来する請求項２２に記載の方法。
25. 上記化学的または電気化学的溶解によって得られる溶液の燃料構成成分を、該溶液を酸化物に変換する前に分離する請求項２４に記載の方法。
26. 少なくともいくらかの核分裂生成物構成成分が、上記ジルコニウム溶液と、生じている上記酸化物とともに残存する請求項２５に記載の方法。
27. 上記焼結体をホットプレスしてその密度を高める請求項１〜２６のいずれかに記載の方法。
28. 請求項１〜２７のいずれかに記載の方法により少なくともジルコニウム系金属を焼結体に変換する工程を含む核廃棄物の処理方法。

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