KR101061480B1 - 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법 및 청정골재 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법 및 청정골재 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 방사성 콘크리트 폐기물을 물리적 또는 기계적으로 1차 파쇄하고, 경우에 따라서는 크기가 1 ㎜ 미만인 방사성 미분말, 1∼5 ㎜인 잔골재 및 5 ㎜이상인 굵은 골재로 분극시키는 단계(단계 1); 상기 단계 1의 파쇄되고 분극된 폐기물을 가열하고 분쇄하는 단계(단계 2); 상기 단계 2의 폐기물로부터 방사성핵종을 분리하는 단계(단계 3); 상기 단계 3의 폐기물을 1 ㎜ 미만인 방사성 미분말과 1∼5 ㎜인 잔골재 및 5 ㎜ 이상인 굵은 골재로 분리하여 비오염 골재를 분리하는 단계(단계 4); 상기 단계 4의 1 ㎜ 이하 우라늄 오염 경량 미분말을 0.15 ∼ 1 ㎜ 크기로 분극시키는 단계(단계 5); 상기 단계 5의 미분말 또는 상기 단계 4의 잔골재를 제염 및 감용시켜 재활용 골재를 생산하는 단계(단계 6); 및 0.15 ㎜ 이하의 우라늄 오염 경량 미분말과 1 ㎜ 이하의 방사화 중량 미분말을 혼합하여 슬래깅 또는 시멘트로 고화시켜 감용/안정화된 방사성 폐기물을 제조하는 단계(단계 7)를 포함하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법 및 청정골재 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 감용처리방법 및 청정골재 제조방법은 방사화 콘크리트 폐기물의 경우 감용공정에 의해 약 70% 이상의 부피를 감용시킬 수 있으며 우라늄 변환시설에서 발생된 우라늄 해체 콘크리트 폐기물의 경우 약 80% 정도 청정골재를 생산하여 방사성 콘크리트 폐기물의 부피를 감소시킬 수 있으며, 열적/기계적 처리시 발생되는 우라늄 미분말 20%는 화학적 처리방법에 의해 15% 이 상 감용 시켜 총 발생되는 우라늄 폐기물의 95%를 자체처분이 가능한 깨끗한 골재로 생산이 가능하다. 최종적으로 발생되는 0.15 ㎜ 이하의 우라늄 미분말과 방사화 미분말의 경우는 고온 슬래깅 공정을 통해 다시 부피를 30% 이상 줄임과 동시에 압축강도 및 침출특성이 우수한 유리고화체를 생산하여 방사성폐기물을 안전하게 유리매질에 가두어 장기간동안 방사성 폐기물로부터 자연환경으로 위해성 물질이 외부로 확산되는 것을 방지할 수 있으며 좀더 쉬운 방법으로는 이들 미분말에 부피증가가 없는 화학제를 첨가하여 시멘트 고화에 의해 안정화시킨다.
방사성 콘크리트 폐기물, 방사화 콘크리트, 우라늄 오염 콘크리트, 감용처리
Description
본 발명은 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법 및 청정골재를 제조하는 방법에 관한 것이다.
원자력산업이나 방사성 물질을 취급하는 시설 등에서 발생되는 방사성 오염물이나 방사성 폐기물, 또는 방사성 물질이 포함된 재료 등을 이용하는 산업에서 발생되는 산업폐기물 등에 포함된 방사성 오염물이나 방사성 폐기물 등에 대하여 이들을 안전하게 격리시키거나 감용 처리를 하여 안정하게 처분해야 하는 것이 시급히 해결해야 할 사회적 과제로 인식되고 있다.
원자력시설의 해체 시 발생되는 방사성 물질로 오염된 해체폐기물의 관리비용이 전체 해체 사업비용의 30% 이상을 웃도는 점을 고려할 때 해체폐기물 중 80% 이상을 차지하는 콘크리트 해체폐기물의 효과적인 관리가 해체사업의 경제성에 중 요한 인자로 작용하고 있다.
일반적으로 방사성 물질로 오염된 물질이 국부적으로 포함되기만 해도 그 전체가 방사성 오염물로 다루어지게 되며, 그 전체 물량을 모두 폐기처분하기 위해서는 막대한 경비나 과대한 저장시설을 필요로 하게 되며 더욱이 매우 장기간의 저장보관을 필요로 하는 경우가 대부분이다.
따라서 방사성 물질로 오염된 물질이나 방사성 폐기물을 처리 또는 처분하고자 하는 경우에는 이들을 우선 이들을 감용하거나 방사성 물질을 제거하기 위한 처리가 가능한지를 검토하는 것이 필요하다.
예를 들면, 고체 방사성 오염물의 경우는 그 오염상태가 표면뿐 이라면 처리약제로 처리하고, 표면오염이 금속오염물의 경우는 전해연마처리 등으로 그 표면만 제염처리하며, 제염제에 용해된 방사성 핵종을 더욱 농축처리하여 감용화를 시도하는 방법이 개시되어 있고, 또 다른 예로는 방사성 물질이 용해된 용액의 경우에는 이온교환수지나 침전법 또는 가열농축법 등으로 감용화를 시도하는 방법 등이 부분적으로 개시되어 있다.
그러나 방사성 핵종이 전체적으로 분산되어 포함되어 있는 고체 방사성 오염물 또는 폐기물의 경우에는 일단 그 방사성 오염물이나 폐기물 전체를 용해시켜 그 안에 포함되어 있는 방사성 물질을 분리 및 회수하는 조작이 필요하게 된다.
따라서 이렇게 고체 방사성 오염물이나 폐기물을 일단 용해하는 조작이 필요하게 되면 그 후의 방사성 물질을 제거하는 조작이 불완전하게 처리되는 경우에는 오히려 방사성 오염물질이 더욱 늘어날 위험성을 갖게 된다.
그러므로 방사성 물질이 전체적으로 분산돼 있는 고체폐기물 등의 경우에는 그 상태로 시멘트, 콘크리트, 아스팔트 등으로 고화시키는 처리를 실행하여, 고화된 상태로 저장 보관하는 방식으로 처분하는 것이 일반적이다.
상기에 소개된 종래기술 중에서도 방사성 폐기물의 감용 처리가 어려운 경우가 대부분이고 저장시설이 확대되어 그 처분에 들어가는 비용이 증대하며, 대량의 방사성 폐기물을 장기간에 걸쳐 보관 및 관리하면서 안정성을 확보해야 하는 등 여전히 많은 문제점이 있다.
오염된 해체 콘크리트의 오염에 대한 여러 사례를 보면 대부분 콘크리트 표면에 주로 오염된 것을 볼 수 있다(도 2 참조). 상기와 같은 오염된 콘크리트 폐기물로부터 방사성 물질을 제거하기 위해서는 골재의 표면에 부착된 시멘트 모르타르나 페이스트를 제거하는 것이 핵심적인 요건이다. 이 콘크리트 표면을 제거하면 나머지 오염되지 않은 부분은 재활용할 수 있고 상당량의 콘크리트 폐기물을 감용 할 수 있다. 보통 콘크리트의 30%는 다공성의 시멘트이고 나머지 70%는 석영이나 석회암 같은 고밀도 골재로 이루어져 있다. 오염된 콘크리트를 시멘트와 골재 (석영이나 석회암)로 분리 시 방사성 폐기물의 상당량을 감용할 수 있어, 폐기물 처리비용 절감을 통해 경제성을 향상시킬 수 있으며, 폐기물의 안정성을 증가시켜 환경적 문제도 해결 할 수 있다.
본 발명자들은 열적 및 기계적 방법을 이용하여 방사성 콘크리트 폐기물 표 면 및 내부에 존재하는 방사성 핵종을 분리시켜 방사성 콘크리트 폐기물의 비방사능을 감소시켜 상당량의 방사성 콘크리트 폐기물을 감용하고, 이를 통해 방사성 물질이 완전히 제거된 깨끗한 콘크리트 골재만을 생산하여 새로운 원자재의 채취를 감소시킴과 동시에 천연 자원의 보호에 기여하고, 원자력시설 내 제한적으로 재활용하고, 상기 분리된 방사성 핵종이 농축된 미분말을 화학적 처리를 통해 감용 및 제염할 수 있는 감용처리방법 및 청정골재의 제조방법을 개발하고, 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법을 제공하는 데 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 방사성 콘크리트 폐기물로부터 청정골재를 제조하는 방법을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 방사성 콘크리트 폐기물을 물리적 또는 기계적으로 1차 파쇄하고, 경우에 따라서는 크기가 1 ㎜ 미만인 방사성 미분말, 1∼5 ㎜인 잔골재 및 5 ㎜이상인 굵은 골재로 분극시키는 단계(단계 1); 상기 단계 1의 파쇄되고 분극된 폐기물을 가열하고 분쇄하는 단계(단계 2); 상기 단계 2의 폐기물로부터 방사성핵종을 분리하는 단계(단계 3); 상기 단계 3의 폐기물을 1 ㎜ 미만인 방사성 미분말과 1∼5 ㎜인 잔골재 및 5 ㎜ 이상인 굵은 골재로 분리하여 비오염 골재를 분리하는 단계(단계 4); 상기 단계 4의 1 ㎜ 이하 우라늄 오염 경량 미분말을 0.15 ∼ 1 ㎜ 크기로 분극시키는 단계(단계 5); 상기 단계 5의 미분말 또는 상기 단계 4의 잔골재를 제염 및 감용시켜 재활용 골재를 생산하는 단계(단계 6); 및 0.15 ㎜ 이하의 우라늄 오염 경량 미분말과 1 ㎜ 이하의 방사화 중량 미분말을 혼합하여 슬래깅 또는 시멘트로 고화시켜 감용/안정화된 방사성 폐기물을 제조하는 단계(단계 7)를 포함하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법을 제 공한다.
또한, 본 발명은 방사성 콘크리트 폐기물로부터 청정골재를 제조하는 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 방사성 콘크리트 폐기물 감용처리방법 및 청정골재 제조방법은 열적/기계적 방법을 이용하여 방사성 콘크리트 폐기물 표면 및 내부에 존재하는 방사성 핵종을 분리시키고, 화학적 제염처리를 통하여 처분대상 폐기물의 감용비율 및 안정성을 증가시켜 환경오염을 방지할 수 있을 뿐만 아니라, 폐기물 처리비용 절감을 통해 경제성을 향상시킬 수 있다.
본 발명은 방사성 콘크리트 폐기물을 물리적 또는 기계적으로 1차 파쇄하는 단계(단계 1); 상기 단계 1의 파쇄된 폐기물을 가열하고 분쇄하는 단계(단계 2); 상기 단계 2의 폐기물로부터 방사성핵종을 분리하는 단계(단계 3); 상기 단계 3의 폐기물을 크기가 1 ㎜ 미만인 방사성 미분말과 1∼5 ㎜인 잔골재 및 5 ㎜ 이상인 굵은 골재로 분리하여 비오염 골재를 분리하는 단계(단계 4); 상기 단계 4의 1 ㎜ 이하 우라늄 오염 경량 미분말을 0.15 ∼ 1 ㎜ 크기로 분극시키는 단계(단계 5); 상기 단계 5의 미분말 또는 상기 단계 4의 잔골재를 제염 및 감용시켜 재활용 골재를 생산하는 단계(단계 6); 및 0.15 ㎜ 이하의 우라늄 오염 경량 미분말과 1 ㎜ 이 하의 방사화 중량 미분말을 혼합하여 슬래깅 또는 시멘트로 고화시켜 감용/안정화된 방사성 폐기물을 제조하는 단계(단계 7)를 포함하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법을 제공한다.
이하, 본 발명을 도 1의 흐름도를 참조하여 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 감용처리방법에 있어서, 상기 단계 1은 방사성 콘크리트 폐기물을 물리적 또는 기계적으로 1차 파쇄하는 단계이다.
상기 단계 1은 해체시 발생된 방사성 콘크리트 폐기물을 40 ㎜ 이하의 크기로 파쇄하며, 상기 파쇄후 생성된 미분말은 폐기물 표면에 존재하는 다공성 시멘트로부터 배출된 것으로 방사성 핵종이 다량 농축되어 있어 방사선 오염도가 수십 Bq/g 이상일 수 있다. 또한, 잔골재 또는 굵은 골재는 폐기물 내부를 이루는 석영 또는 석회암으로 거의 오염되지 않아 방사선 오염도가 1 ∼ 10 Bq/g일 수 있다.
상기 파쇄에서, 물리적 또는 기계적인 파쇄방법은 전기, 유압 등의 기계장치에 의해 파쇄될 수 있으며, 죠크루셔 등을 사용하여 수행될 수 있으나, 물리적 또는 기계적으로 파쇄되는 방법이라면 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 상기 단계 1은 추가적으로 크기가 1 ㎜ 미만인 방사성 미분말과 1∼5 ㎜인 잔골재 및 5 ㎜ 이상인 굵은 골재로 분극시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 감용처리방법에 있어서, 상기 단계 2는 상기 단계 1의 파쇄된 폐기물을 가열하고 분쇄하는 단계이다.
상기 단계 2는 골재의 표면에 강하게 결합되어 있는 대부분의 방사성 오염물질로 구성되어 있는 시멘트 페이스트를 가열에 의해 골재와의 결합력을 약화시켜 페이스트를 제거하여 자체처분이 가능한 준위의 방사선 오염도를 갖는 굵은 굴재, 잔골재와 방사성 미분말로 분리할 수 있다.
상기 시멘트 페이스트는 수화반응이 충분히 진행된 시멘트 수화생성물로서 칼슘실리케이트 수화생성물이 시멘트 경화체이다. 상기 시멘트 페이스트를 300 ∼ 600 ℃로 30 ∼ 60 분 동안 가열하면 자유수와 시멘트 수화물의 탈수가 발생하고, 열분해로 인해 접착기능을 완전히 상실하게 되어 콘크리트를 스스로 붕괴시킨다. 또한, 시멘트 페이스트는 원래의 공재상태로 환원되고, 내부의 오염되지 않은 굵은 골재 또는 잔골재로부터 방사선 핵종이 농축된 미분말을 제거할 수 있다. 만약, 상기 온도가 300 ℃ 미만인 경우에는 시멘트 페이스트의 탈수반응이 충분히 이루어지지 않아 미분말을 분리하기 어려운 문제가 있고, 600 ℃를 초과하는 경우에는 고온으로 인해 골재가 손상되어 필요 이상의 미분말이 발생하며, 골재의 내구성이 저하되는 문제가 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 감용처리방법에 있어서, 상기 단계 3은 상기 단계 2의 폐기물로부터 방사성 핵종을 분리하는 단계이다.
이때, 방사성 핵종을 분리하는 방법은 마찰, 충격, 회전, 낙하, 교반의 물리적 방법을 병행하여 골재에 강한 충격을 주어 골재로부터 시멘트 페이스트를 분리 하는 방법으로 수행될 수 있다.
또한, 상기 단계 2에서 골재를 가열분쇄한 후 발생되는 폐기물을 잔골재 및 굵은골재의 오염도를 베타-감마의 경우 0.1 Bq/g, 알파의 경우 1 Bq/g 미만으로 감소시킬 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 감용처리방법에 있어서, 상기 단계 4는 상기 단계 3의 폐기물을 크기가 1 ㎜ 미만인 방사성 미분말과 1 ∼ 5 ㎜인 잔골재 및 5 ㎜ 이상인 굵은 골재로 분리하여 비오염 골재를 분리하는 단계하는 단계이다.
상기 단계 3에서 발생한 잔골재 일부를 지그재그 무빙 베드(Zig-Zag moving bed)를 사용하여 상부로 투입된 잔골재와 하부에서 인입되는 송풍의 힘에 의해 골재 상호간의 마찰 및 충격으로 잔골재와 미분말을 지그재그(Zig-Zag) 열유동 감용처리함으로써 잔골재로부터 분리시키고, 분리된 방사성 미분말을 상기 단계 3의 방사성 미분말에 포함시켜 잔골재의 오염도를 더욱 감소시킬 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 감용처리방법에 있어서, 상기 단계 5는 상기 단계 4의 1 ㎜ 이하 우라늄 오염 경량 미분말을 0.15 ∼ 1 ㎜ 크기로 분극시키는 단계이다.
이때, 상기 발생된 방사성 미분말은 다량의 모래를 포함하며 방사선 오염도가 30 ∼ 60 Bq/g이고, 입자크기가 0.15 ∼ 1 ㎜인 경우에는 50 ∼ 140 Bq/g의 오염도를 가지며 입자크기가 0.15 ㎜ 이하인 경량 미분말로 분리할 수 있다. 또한, 상기 경량 미분말은 방사성 미분말에 대하여 부피비로 18 ∼ 22% 포함될 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 감용처리방법에 있어서, 상기 단계 6은 상기 단계 5의 미분말 또는 상기 단계 4의 잔골재를 제염 및 감용시켜 재활용 골재를 생산하는 단계이다.
이때, 상기 제염은 용출제염인 것이 바람직하며, 용출제염은 용액 온도 10 ∼ 80℃에서 용출시간에 구속되지 않으며 용출 후 용출액은 상온 또는 감압하에서 필터링을 통해 용출액을 제거할 수 있다.
또한, 상기 용출제염에 사용되는 용액은 염산(HCl), 질산(HNO3), 황산(H2SO4), 옥살산(H2C2O4) 및 이들의 혼합용액 등을 사용할 수 있고, 0.1 M ∼ 3 M 농도인 것이 바람직하다. 만약, 농도가 0.1 M 미만인 경우에는 효과적인 침출을 수행하기 위해 많은 시간이 소요되는 문제가 있고, 3 M을 초과하는 경우에는 액체 폐기물을 처리해야 하는 문제가 있다.
나아가, 상기 용출제염은 50 ∼ 120 분 동안 수행하는 것이 바람직하다. 만약, 용출제염이 50 분 미만으로 수행되는 경우에는 방사성 핵종 제염이 효과적으로 이루어지지 않는 문제가 있고, 120 분을 초과하여 수행하는 경우에는 제거 효율이 감소하는 문제가 있다.
용출제염에 사용되는 용액과 가열처리 하지 않은 미분말을 혼합한 후, 용액온도 25 ℃에서 콘크리트 미분말의 1차 용출시험 시 약 50% 이상 감소되며, 2차 용 출시험 시 97% 이상 제거될 수 있으며, 0.075 ㎜ 이하 미분말은 2차 용출시험 시 91% 이상 제거될 수 있다(실험예 5 참조).
또한, 상기 화학적인 방법에 의한 감용으로 상기 단계 5에서 발생된 전체 방사성 미분말에 대하여 부피를 약 90 ∼ 97% 감소시킬 수 있다.
우라늄으로 오염된 30 ∼ 60 Bq/g의 경량 미분말을 화학세정에 의해 제염 및 감용시켜 오염도를 90 ∼ 97%로 감소시킴으로써 재활용 골재로 제조할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 감용처리 방법에 있어서, 상기 단계 7은 0.15 ㎜ 이하의 우라늄 오염 경량 미분말과 1 ㎜ 이하의 방사화 중량 미분말을 혼합하여 슬래깅(slagging) 또는 시멘트로 고화시켜 감용/안정화된 방사성 폐기물을 제조하는 단계이다.
상기 단계 7은 도 3에 나타낸 슬래깅 장치를 이용하여 수행될 수 있으며, 방사성 오염도가 높아 자체처분 및 재활용이 불가능한 경량미분말과 중량미분말을 스래킹 또는 시멘트 고화를 통해 감용 및 안정화 후 방사선 폐기물 고화체로 제조될 수 있다. 상부의 1개의 흑연전극(2)과 하부에 1개의 기저전극으로 구성되어 있는 직류 아크 시스템 용융로를 사용하여 고온 슬래깅을 수행한다. 콘크리트 미분말을 균질하게 혼합하여 흑연도가니에 장입한 후 상부전극과 하부전극인 동 도가니(4)에 놓여 있는 흑연 도가니와의 순간 접촉에 의해 아크를 발생시켜 미분말을 용융하며, 용융된 고화체의 균질화 및 기포 제거를 위해 전극봉 구동장치인 스텝퍼 모터(6)에 의해 아크열의 길이를 일정하게 유지시켜 1200 ℃로 5분 동안 대기중에서 용융한 다.
또한, 상기 단계 7에서 제조된 재활용 골재를 이루는 굵은골재의 절대 건조밀도는 2.5 ∼ 3.0이고, 잔골재의 절대 건조밀도는 2.4 ∼ 3.0인 것이 바람직하다.
나아가, 상기 감용처리방법은 상기 단계 1의 우라늄으로 오염된 경량 콘크리트 폐기물을 부피비로 70 ∼ 75% 감용 시킬 수 있다.
또한, 본 발명은 방사성 콘크리트 폐기물로부터 제1항의 감용처리방법을 이용한 청량골재의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 용출제염시 경량미분말의 반사능 오염도를 90% 이상 제거하므로, 청량골재 생산에 유용하게 이용할 수 있다(실험예 5 참조).
이하, 본 발명의 실시예를 참조하여 더욱 상세하게 설명한다. 단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 의해 제한되는 것은 아니다.
<실시예 1> 방사성 콘크리트 폐기물의 감용처리
단계 1. 방사성 콘크리트 폐기물을 기계적 파쇄하는 단계
TRIGA 연구로 해체시 또는 우라늄 변환시설 발생된 방사성 콘크리트 폐기물을 죠크러셔(Jaw Crusher)를 이용하여 입자의 크기가 40 ㎜ 이하가 되도록 파쇄하 여 TRIGA 해체 콘크리트와 (도 4의 (a))와 우라늄 변환시설 해체 콘크리트 (도 4의 (b))에 나타내었다(도 4 참조).
단계 2. 기계적 파쇄된 폐기물을 가열 분쇄하는 단계
상기 단계 1에서 파쇄된 폐기물을 가열장치에 장입시키고, 450 ℃에서 30 ∼ 60분 동안 열처리한 후 상기 열처리된 폐기물을 냉각시키고 30 ∼ 60분 동안 기계적 방법에 의해 파쇄를 수행하였다.
단계 3. 가열분쇄된 폐기물을 분극하는 단계
상기 단계 2에서 가열분쇄된 폐기물을 체분리를 이용하여 입자 크기가 1 ㎜ 이하인 방사성 미분말(도 5의 (a)), 1 ∼ 5 ㎜ 인 잔골재(도 5의 (b)) 및 5 ㎜ 이상의 굵은골재(도 5의 (c))로 분극하였다(도 5 참조).
단계 4. 방사성 미분말을 분극하는 단계
상기 단계 3에서 분리된 방사성 미분말을 입자크기가 0.15 ∼ 1 ㎜인 중량미분말과, 0.15 ㎜ 이하인 경량미분발로 진동체분리기를 사용하여 약 20 분 동안 분극시켰다.
단계 5. 우라늄 오염 경량미분말을 자체처분 골재로 제조하는 단계
상기 단계 4에서 분리된 1 ∼ 0.15 ㎜의 우라늄 오염 경량미분말을 1M HNO3 용액에 혼합한 후, 25 ℃에서 용출제염 처리하여 자체처분이 가능한 미분말을 생산하였다. 1M HNO3, 90분에서 27.6 Bq/g 초기 오염도에서 0.87 Bq/g 이하로 감소되어 우라늄 핵종의 97%가 제거됨을 확인하였다(도 10 참조).
상기단계 1에서 분리된 가열처리 하지 않는 우라늄 오염 경량 콘크리트 미분말을 0.1M HCl에서 1차 처리 후 다시 1M HCl 용액에서 처리시 반응시간 60 분에서 최대 96%의 우라늄 오염물질이 제거됨을 확인하였으며, 25 ℃에서 1M HNO3 용액을 사용하여 60 분 동안 1, 2차 용출제염시 1 ∼ 0.15 ㎜ 미분말은 60 분에서 15 Bq/g 오염도에서 0.48 Bq/g 이하로 감소되어 우라늄 핵종의 97%가 제거됨을 확인하였다(도 9 참조).
단계 6. 경량비분말을 감용/안정화시키는 단계
상기 단계 4에서 분리된 경량미분말을 도 3에 도시한 장치를 이용하여 슬래깅(slagging) 고화체를 제조하였다. 본 실험에 사용한 콘크리트 폐기물은 연구로 해체 시 발생된 중량 콘크리트와 우라늄 변환시설 해체 시 발생된 경량 콘크리트를 조 크러셔(jaw crusher)을 사용하여 파쇄 후 체가름을 통해 1 ㎜ 미만의 미분말을 사용하였다. 본 실험에 사용된 콘크리트의 화학적 조성은 하기 표 2와 같다. 일정 비율로 혼합된 콘크리트 미분말을 70 ㎜ (I.D) × 110 ㎜(Depth)의 흑연도가니에 공극율을 최소로 하여 385 cm3로 일정하게 채운 후 상부전극과 하부전극인 동 도가 니에 놓여있는 흑연 도가니와의 순간 접촉에 의해 아크를 발생시켜 5분 동안 미분말을 슬래깅하였으며, 용융된 고화체의 균질화 및 기포 제거를 위해 전극봉 구동장치인 스텝퍼 모터에 의해 아크열의 길이를 일정하게 유지시켜 1200 ℃로 5 분 동안 대기 중에서 용융하였다. 용융 후 흑연도가니는 대기 중에서 자연 냉각시켜 슬래깅 고화체를 만들었다.
단계 7. 청정골재 생산
상기 단계 3에서 분극된 잔골재, 굵은골재 및 단계 4의 방사성 미분말이 제거된 잔골재를 자체처분이 가능한 청정골재를 생산하였다.
<실시예 2> 방사성 콘크리트 폐기물의 감용 처리 2
상기 실시예 1의 단계 2에서, 가열파쇄를 300 ℃에서 수행한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 처리하였다.
<실시예 3> 방사성 콘크리트 폐기물의 감용 처리 3
상기 실시예 1의 단계 2에서, 가열파쇄를 500 ℃에서 수행한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 처리하였다.
<실시예 4> 방사성 콘크리트 폐기물의 감용 처리 4
상기 실시예 1의 단계 2에서, 가열파쇄를 700 ℃에서 수행한 것을 제외하고 는 실시예 1과 동일하게 처리하였다.
<실험예 1> 연구로 방사화 콘크리트 폐기물 감용처리 단계별 방사성 오염도 측정
1. 연구로 방사화 콘크리트 폐기물 특성
연구로 해체시 발생된 폐기물은 총량이 260 톤(ton)이며, 최대 200 Ba/g의 오염도를 나타낼 수 있고, 주요 핵종은 60Co, 134Cs, 152Eu, 54Eu을 포함하고 있으며 주된 성분으로는 산화철(Ⅲ)(Fe2O3) 39.6 중량%, 산화칼슘(CaO) 14.9 중량%, 산화규소(SiO2) 29.3 중량% 이루어져 있음을 확인하였다.
2. 체분리 후 오염도 분포
상기 단계 1의 기계적 분쇄 후, 분극된 골재의 방사선 오염도를 측정하여 도 6의 (a)에 나타내었다.
도 6의 (a)에 나타낸 바와 같이, 굵은 골재의 오염도는 0.17 Bq/g, 잔골재는 3.5 Bq/g, 방사성 미분말은 78.5 Bq/g로 각각 측정되어, 방사성 물질은 미분말에 함축되어 있는 것을 확인하였다.
3. 가열파쇄 후 오염도 분포
상기 단계 2에서 각각 크기별 골재를 가열파쇄 후, 체분리를 통해 분극된 골 재크기별 비율을 도 6의 (b)에, 각각의 방사선 오염도를 측정하여 도 6의 (c)에 나타내었다.
도 6의 (b)에 나타낸 바와 같이, 굵은 골재는 가열분쇄 후 79 중량% 굵은골재, 8.2 %의 잔골재, 12.6%의 미분말로 이루어져 있고, 잔골재는 가열분쇄 후37.6 %의 잔골재와 62.4 %의 미분발로 이루어져 있는 것을 확인하였다.
도 6의 (c)에 나타낸 바와 같이, 굵은 골재를 가열분쇄 하여 생성된 미분말의 오염도는 1.74 Bq/g, 잔골재의 오염도는 0.13 Bq/g, 굵은 골재의 오염도는 0.06 Bq/g으로 잔골재 및 굵은 골재의 오염도는 최종 처분장인도 인수 규정인 0.4 Bq/g 이하로, 재활용 골재로 사용할 수 있음을 확인하였다.
<실험예 2> 변환시설 방사화 콘크리트 폐기물의 가열분쇄 후 방사성 오염도 및 회수율 측정
1. 변환시설 방사화 콘크리트 폐기물 특성
변환시설 해체시 발생된 폐기물은 일반 경량 콘크리트 및 시멘트 1에 물이 3배로 혼합된 몰탈 시멘트이며, 최소 60 톤(ton)이상 발생되고, 평균 알파(α)선의 오염도는 23.1 Bq/g, 최대 알파선 오염도는 998.4 Bq/g 이다. 주요 핵종은 AUS, ADU, Uo2, UNH을 포함하고 있으며 주된 성분으로는 산화철(Ⅲ)(Fe2O3) 3.6 중량%, 산화칼슘(CaO) 10.9 중량%, 산화알루미늄 9.2 중량%, 산화규소(SiO2) 61.4 중량% 이루어져 있다. 특히, 변환시설 해체시 발생된 폐기물은 대부분 입자성 오염물질로 이루어져 있는 것을 확인하였다.
2. 가열분쇄 후 방사성 오염도 및 회수율
변환시설 해체시 발생된 경량 콘크리트 폐기물을 가열분쇄 후, 상기 가열 분쇄된 후, 골재 크기별의 전체 회수율을 도 7의 (a), 방사선 오염도를 측정하여 도 7의 (b)에 나타내었다.
도 7의 (a)에 나타낸 바와 같이, 변환시설 방사화 콘크리트 폐기물은 굵은골재 75 중량%, 잔골재 4 중량% 및 미분말 21 중량%로 이루어져, 굵은 골재를 재순환 및 자체 처분골재로 사용할 수 있어 전체 폐기물의 75 중량%를 감용할 수 있는 것을 확인하였다.
도 7의 (b)에 나타낸 바와 같이, 변환시설 방사화 콘크리트 폐기물의 초기 오염도는 6.5 Baq/g 이었으나, 가열분쇄 후, 굵은 골재는 0.38 Bq/g으로 기준치 이하의 오염도를 나타내며, 잔골재의 오염도는 3.21 Bq/g으로 상기 초기 오염도 보다 감소한 것을 알 수 있고, 미분발의 오염도는 26.50 Bq/g으로, 방사성 물질이 미분말에 포함되어 있는 것을 알 수 있다.
<실험예 3> 재활용 골재의 절대 건조밀도 평가
상기 실시예 2의 가열분쇄를 수행한 후 제조된 굵은 골재 및 잔골재의 절대 건조 밀도를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
| 구분 | 품질기준 | 가열온도 | 밀도 |
| 굵은 골재 | > 2.5 | 450 ℃ | 2.6 |
| 잔골재 | > 2.2 | 2.4 |
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 가열분쇄 후 굵은 골재의 밀도가 2.6으로 측정되어 재활용골재에 사용하여, 폐기물을 감용할 수 있음을 확인하였다. 또한, 잔골재는 가열분쇄 후, 잔골재의 밀도가 2.4로 측정되어 더욱 안정한 재활용 골재로 사용하여, 폐기물을 감용할 수 있음을 확인하였다.
<실험예 4> 우라늄 변환시설 콘크리트 미분말의 오염도 특정
실시예 1의 가열분쇄 후 발생된 미분말을 입자 크기별로 분리하여 오염도를 각각 측정하여 도 8의 (a)에, 구성비율을 도 8의 (b)에 나타내었다.
도 8의 (a)에 나타낸 바와 같이, 0.15 ∼ 1 ㎜ 미분말의 오염도는 약 40 Bq/g, 특히, 0.075 ∼ 0.15 ㎜ 미분말의 오염도는 약 135 Bq/g, 입자의 크기가 0.075 ㎜ 이하인 미분말은 약 110 Bq/g으로 나타나, 미분말 내에서 우라늄 핵종이 농축되어 있음이 확인되었다.
도 8의 (b)에 나타낸 바와 같이, 1 ㎜ 이하의 미분말 중 1 ∼ 0.15 ㎜ 미분말이 79%, 입자크기가 0.15 ∼ 0.075 ㎜ 미만인 미분말은 12%, 0.075 ㎜ 이하의 미분말은 9%를 이루고 있었음을 확인하였다.
<실험예 5> 용출제염을 통한 미분말의 방사능 제거
상기 실시예 1의 단계 1에서 발생된 미가열 1 ∼ 0.15 ㎜ 크기의 우라늄 경량 미분말을 0.2 M의 염산을 이용하여 1차 용출 후 1M HCl을 사용하여 2차 용출제염 후 방사선 오염도를 측정하여 도 9의 (a)에, 제거율을 도 9의 (b)에 나타내었다.
도 9의 (a)에 나타낸 바와 같이, 경량미분말은 용출제염 후, 모두 방사선 오염도가 0.6 Bq/g로, 도 9의 (b)에 나타낸 바와 같이, 방사능이 97% 제거되었음을 확인하였다.
또한, 상기 실시예 2에서 가열처리 후 발생된 1 ∼ 0.15 ㎜ 크기의 미분말을 1 M의 질산을 이용하여 1차 용출제염 전후 우라늄 오염도를 측정하여 도 10의 (a)에, 우라늄 제거율을 계산하여 도 10의 (b)에 나타내었다.
도 10에 나타낸 바와 같이, 제거전 오염도는 27.6 Bq/g에서, 제거 후 오염도는 0.87 Bq/g으로, 97%이상 오염도가 감소된 것을 확인하였다.
<실험예 6> 콘크리트 미분말 슬래깅 고화체의 감용비 및 미세경도 측정
상기 실시예 1의 단계 6에서, 분산상의 콘크리트 미분말을 슬래깅을 통해 제조된 고화체의 감용비, 미세경도를 하기 표 2에 나타내었다.
| 혼합비(중량%) | 감용비 | 미세경도(GPa) | 압축강도(MPa) | |
| 중량 | 경량 | |||
| 10 | 90 | 3.35 | 6.08 | 50 |
| 20 | 80 | 3.21 | 6.01 | 56 |
| 30 | 70 | 3.06 | 5.87 | 45 |
| 40 | 60 | 2.98 | 5.75 | 36 |
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 연구로 방사화 중량 콘크리트 미분말과 우라늄 오염 경량 콘크리트 미분말의 배합비에 따라 3 ∼ 3.4로 콘크리트 폐기물의 부피를 감용할 수 있음을 확인하였다. 또한, 고준위 폐기물의 유리고화용 매질로 사용되는 미국 PNL 76-68 유리의 6.2 GPa과 유사하게 측정되어, 슬래깅 고화체 제조상의 건전성을 확인할 수 있었다.
<실험예 7> 미분말 슬래깅에 따른 고화체의 압축강도 측정
상기 실시예 1의 단계 6에서, 최대의 미분말을 포함하면서도 인수규정에 적합한 방사성 폐기물을 제조하기 위해서, 중량 콘크리트 미분말과 경량 콘크리트 미분말을 각각 포함시켜 방사성 폐기물 고화체를 제조한 후, 압축강도를 특정하여 도 11에 나타내었다. 중량 콘크리트 미분말과 경량 콘크리트 미분말의 배합비가 20 중량% : 80 중량%에서 56 MPa로 최대치를 보였으며, 미국 NRC가 시멘트고화 매질에 대해 요구하는 규제치 3.44 MPa의 15배 이상을 초과하는 매우 양호한 결과를 확인하여 방사성 폐기물 고화체로 제조할 수 있음을 확인하였다.
상기 결과들을 통해, 본 발명에 따른 감용처리방법은 우라늄 변환시설 해체시 발생된 방사성 콘크리트 폐기물처리시 단지 6.5%의 방사성 폐기물을 생성하여, 93.5%에 해당하는 방사성 콘크리트 폐기물을 감용시켜 우수한 감용처리방법인 것을 확인하였다.
도 1는 본 발명에 따른 감용처리방법을 나타낸 흐름도이고;
도 2은 방사성 콘크리트 폐기물의 구조를 나타낸 개념도이고;
도 3은 본 발명에 따른 가용처리방법에 사용되는 슬래깅 장치이고;
도 4는 본 발명에 따른 일실시형태의 파쇄 후 골재를 촬영한 사진이고:
도 5는 본 발명에 따른 일실시형태의 가열분쇄 후 체분리된 골재를 촬영한 사진이고;
도 6은 본 발명에 따른 일실시형태의 단계 2에서 발생된 방사화 중량 콘크리트의 골재 크기별 방사능 농도(도 6의 (a))이고 단계 3에서 발생된 골재의 분포비를 나타낸 그래프(도 6의 (b)) 및 방사선 오염도(도 6의 (c))를 나타낸 그래프이고;
도 7은 본 발명에 따른 일실시형태의 단계 2에서 발생된 우라늄으로 오염된 경량 콘크리트 골재회수율(도 7의 (a)) 및 방사선 오염도(도 7의 (b))를 나타낸 그래프이고;
도 8은 본 발명에 따른 일실시형태의 단계 4에서 발생된 미분말의 방사능 오염도(도 8의 (a)) 및 골재회수율(도 8의 (b))을 나타낸 그래프이고;
도 9은 본 발명에 따른 일실시형태의 용출제염 전 후, 미분말 방사능 오염도를 나타낸 그래프(도 9의 (a)) 및 방사능 제거율을 나타는 그래프(도 9의 (b))이고;
도 10는 본 발명에 따른 일실시형태의 용출제염 전 후, 미분말 방사능 오염 도를 나타낸 그래프(도 10의 (a)) 및 방사능 제거율을 나타내는 그래프(도 10의 (b))이고;
도 11은 본 발명에 따라 제조된 방사성 폐기물의 미분말 첨가비율에 따른 슬래깅 고화체의 압축강도를 측정하여 나타낸 그래프이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
1: 챔버 9: 진공펌프
2: 흑연전극봉 10: 필터시스템
3: 동 전극 11: 오염공기 감시기
4: 동 도가니 12: 방사선 감시기
5: 전원공급장치 13: 내부관찰 창
6: 스탭퍼 모터 14: 냉각수 자켓
7: 공기압축기 15: 제어반
8: 아르곤 가스
Claims (14)
- 방사성 콘크리트 폐기물을 물리적 또는 기계적으로 1차 파쇄하는 단계(단계 1);상기 단계 1의 파쇄된 폐기물을 가열하고 분쇄하는 단계(단계 2);상기 단계 2의 폐기물로부터 방사성핵종을 분리하는 단계(단계 3);상기 단계 3의 폐기물을 크기가 1 ㎜ 미만인 방사성 미분말과 1∼5 ㎜인 잔골재 및 5 ㎜ 이상인 굵은 골재로 분리하여 비오염 골재를 분리하는 단계(단계 4);상기 단계 4의 1 ㎜ 이하 우라늄 오염 경량 미분말을 0.15 ∼ 1 ㎜ 크기로 분극시키는 단계(단계 5);상기 단계 5의 미분말 또는 상기 단계 4의 잔골재를 염산(HCl), 질산(HNO3), 황산(H2SO4) 및 옥살산(H2C2O4)으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들의 혼합용액으로 용출제염 및 감용시켜 재활용 골재를 생산하는 단계(단계 6); 및0.15 ㎜ 이하의 우라늄 오염 경량 미분말과 1 ㎜ 이하의 방사화 중량 미분말을 혼합하여 슬래깅 또는 시멘트로 고화시켜 감용/안정화된 방사성 폐기물을 제조하는 단계(단계 7)를 포함하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 제1항에 있어서, 상기 단계 1은 추가적으로 크기가 1 ㎜ 미만인 방사성 미분말과 1∼5 ㎜인 잔골재 및 5 ㎜ 이상인 굵은 골재로 분극시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 제1항에 있어서, 상기 단계 2의 가열분쇄는 300 ∼ 600 ℃ 온도에서 30 ∼ 60 분 동안 가열시키고, 냉각 및 분쇄시키는 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 제1항에 있어서, 상기 단계 3의 잔골재 및 굵은 골재는 비방사능이 베타감마의 경우 0.1 Bq/g, 알파의 경우 1 Bq/g 이하로 감소시키는 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 삭제
- 제1항에 있어서, 상기 용출제염은 용액 온도 10 ∼ 80℃에서 용출시간에 구속되지 않으며 용출 후 용출액은 상온 또는 감압하에서 필터링을 통해 용출액을 제거하는 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 삭제
- 제1항에 있어서, 상기 용액은 농도가 0.1 M ∼ 3 M인 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 제1항에 있어서, 상기 용출제염은 50 ∼ 120 분 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 제1항에 있어서, 상기 용출제염은 상기 단계 5의 경량미분말의 방사선 오염도를 90 ∼ 97%으로 감소시키는 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 제1항에 있어서, 상기 단계 6의 감용은 방사성 미분말을 부피비로 90 ∼ 97% 감용시키는 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 제1항에 있어서, 상기 단계 7의 재활용 골재를 이루는 굵은 골재의 절대 건조밀도는 2.5 ∼ 3.0이고, 잔골재의 절대 건조밀도는 2.4 ∼ 3.0인 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 제1항에 있어서, 상기 감용처리방법은 상기 단계 1의 방사성 콘크리트 폐기물을 부피비로 70 ∼75% 감용시키는 것을 특징으로 하는 방사성 콘크리트 폐기물로부터 감용처리방법.
- 방사성 콘크리트 폐기물로부터 제1항의 감용처리방법을 이용하여 청량골재를 제조하는 방법.
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