RU2682666C2 - Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения - Google Patents
Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения Download PDFInfo
- Publication number
- RU2682666C2 RU2682666C2 RU2017130345A RU2017130345A RU2682666C2 RU 2682666 C2 RU2682666 C2 RU 2682666C2 RU 2017130345 A RU2017130345 A RU 2017130345A RU 2017130345 A RU2017130345 A RU 2017130345A RU 2682666 C2 RU2682666 C2 RU 2682666C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- sintered
- rare earth
- earth metal
- preceding paragraphs
- oxide
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 39
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 title claims abstract description 30
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 24
- 229910001404 rare earth metal oxide Inorganic materials 0.000 claims abstract description 36
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims abstract description 32
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 claims abstract description 27
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 17
- 238000005054 agglomeration Methods 0.000 claims abstract description 9
- 230000002776 aggregation Effects 0.000 claims abstract description 9
- 239000007790 solid phase Substances 0.000 claims abstract description 5
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 claims abstract 3
- UZLYXNNZYFBAQO-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);ytterbium(3+) Chemical group [O-2].[O-2].[O-2].[Yb+3].[Yb+3] UZLYXNNZYFBAQO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 15
- 229910003454 ytterbium oxide Inorganic materials 0.000 claims description 15
- 229940075624 ytterbium oxide Drugs 0.000 claims description 15
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- 229910052761 rare earth metal Inorganic materials 0.000 claims description 8
- 150000002910 rare earth metals Chemical class 0.000 claims description 8
- 238000005453 pelletization Methods 0.000 claims description 7
- 229910052727 yttrium Inorganic materials 0.000 claims description 5
- 239000004372 Polyvinyl alcohol Substances 0.000 claims description 4
- 229910052772 Samarium Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 229920002451 polyvinyl alcohol Polymers 0.000 claims description 4
- 238000005507 spraying Methods 0.000 claims description 4
- 229910052692 Dysprosium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052691 Erbium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052689 Holmium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052765 Lutetium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052775 Thulium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052769 Ytterbium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 claims description 3
- 229910052779 Neodymium Inorganic materials 0.000 claims description 2
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 229920000609 methyl cellulose Polymers 0.000 claims description 2
- 239000001923 methylcellulose Substances 0.000 claims description 2
- 235000010981 methylcellulose Nutrition 0.000 claims description 2
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims description 2
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 239000002243 precursor Substances 0.000 abstract description 6
- 238000005259 measurement Methods 0.000 abstract description 4
- 239000007787 solid Substances 0.000 abstract description 4
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 3
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 abstract description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract 1
- 230000004907 flux Effects 0.000 description 10
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 6
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 3
- 238000005260 corrosion Methods 0.000 description 3
- 230000007797 corrosion Effects 0.000 description 3
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 3
- 238000010304 firing Methods 0.000 description 3
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 3
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 3
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 3
- 238000011160 research Methods 0.000 description 3
- 239000004484 Briquette Substances 0.000 description 2
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N aluminium oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000011319 anticancer therapy Methods 0.000 description 2
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 2
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 2
- 238000005238 degreasing Methods 0.000 description 2
- 238000003384 imaging method Methods 0.000 description 2
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 description 2
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 2
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 2
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 2
- 239000013077 target material Substances 0.000 description 2
- NAWDYIZEMPQZHO-AKLPVKDBSA-N ytterbium-176 Chemical group [176Yb] NAWDYIZEMPQZHO-AKLPVKDBSA-N 0.000 description 2
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical group [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052688 Gadolinium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000005299 abrasion Methods 0.000 description 1
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 1
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 1
- 229910052796 boron Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052793 cadmium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000001354 calcination Methods 0.000 description 1
- 239000002775 capsule Substances 0.000 description 1
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 1
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 1
- 230000006835 compression Effects 0.000 description 1
- 238000007906 compression Methods 0.000 description 1
- 230000001419 dependent effect Effects 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 230000002349 favourable effect Effects 0.000 description 1
- 238000007731 hot pressing Methods 0.000 description 1
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 230000003287 optical effect Effects 0.000 description 1
- 229920000620 organic polymer Polymers 0.000 description 1
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 1
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 1
- 238000012552 review Methods 0.000 description 1
- 239000011343 solid material Substances 0.000 description 1
- 230000003746 surface roughness Effects 0.000 description 1
- 238000011282 treatment Methods 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
- G21G1/02—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes in nuclear reactors
-
- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
- H05H6/00—Targets for producing nuclear reactions
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- Optics & Photonics (AREA)
- Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
- Particle Accelerators (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
Изобретение относится к способу изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивного изотопа в трубчатых измерительных каналах энергетического ядерного реактора. Способ включает стадии: получение порошка, состоящего из оксида редкоземельного металла, обладающего чистотой, превышающей 99%, и необязательно органического связующего; пеллетирование порошка и необязательно органического связующего в результате агломерации во вращающемся барабане или в тарельчатом устройстве в форме с образованием в основном сферического неспеченного изделия, обладающего диаметром, равным от 1 до 10 мм; и спекание сферического неспеченного изделия в твердой фазе при температуре, составляющей не менее 70% от температуры солидуса порошкообразного оксида редкоземельного металла, и в течение времени, достаточного для образования круглой спеченной мишени из оксида редкоземельного металла, обладающей плотностью в спеченном состоянии, равной не менее 80% от теоретической плотности. Изобретение позволяет изготавливать подходящие мишени, которые можно использовать в качестве предшественников для получения радиоактивных изотопов. 3 н. и 18 з.п. ф-лы.
Description
ОБЛАСТЬ ТЕХНИКИ, К КОТОРОЙ ОТНОСИТСЯ ИЗОБРЕТЕНИЕ
Настоящее изобретение относится к способу изготовления мишеней для облучения, применяющихся для получения радиоактивных изотопов в трубчатых измерительных каналах энергетического ядерного реактора, и к мишени для облучения, изготовленной этим способом.
УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ
Радиоактивные изотопы применяются в различных областях, таких как промышленность, исследования, сельское хозяйство и медицина. Искусственные радиоактивные изотопы обычно получают облучением подходящего материала мишени потоком нейтронов из циклотрона или исследовательского ядерного реактора в течение подходящего времени. Центры облучения в исследовательских ядерных реакторах являются дорогостоящими и станут еще более редкими вследствие вызванной окончанием срока службы остановкой реакторов.
ЕР 2093773 А2 относится к способу получения радиоактивных изотопов с использованием трубчатых измерительных каналов промышленного энергетического ядерного реактора, способ включает: выбор для облучения по меньшей мере одной мишени, обладающей известным сечением нейтронов; введение мишени для облучения в трубчатый измерительный канал ядерного реактора, трубчатый измерительный канал входит в реактор и обладает отверстием, доступным снаружи от реактора для облучения мишени для облучения потоком нейтронов, имеющимся в работающем ядерном реакторе, мишень для облучения в основном превращается в радиоактивный изотоп при облучении потоком нейтронов, имеющимся в ядерном реакторе, где введение включает размещение мишени для облучения в осевом положении в трубчатом измерительном канале на время, соответствующее периоду времени, необходимого для превращение в основном всей мишени для облучения в радиоактивный изотоп при потоке, соответствующем осевому положению на основе профиля осевого потока нейтронов работающего ядерного реактора; и извлечение мишени для облучения и полученного радиоактивного изотопа из трубчатого измерительного канала.
Приблизительно сферические мишени для облучения обычно могут быть полыми и содержат жидкий, газообразный и/или твердый материал, который превращается в пригодный для использования газообразный, жидкий и/или твердый радиоактивный изотоп. Оболочка, окружающая материал мишени, при облучении потоком нейтронов может подвергаться пренебрежимо малым физическим изменениям. Альтернативно, мишени для облучения обычно могут быть твердыми и изготовленными из материала, который превращается в пригодный для использования радиоактивный изотоп при облучении потоком нейтронов, имеющимся в работающем промышленном ядерном реакторе.
Плотность потока нейтронов в активной зоне промышленного ядерного реактора измеряют, в частности, путем введения твердых сферических датчиков измерительной системы с вращающимся шаром в трубчатые измерительные каналы, проходящие через активную зону ядерного реактора, с использованием сжатого воздуха для перемещения датчиков. Однако до настоящего времени отсутствуют подходящие мишени для облучения, которые обладают механической и химической стабильностью, необходимой для введения в трубчатые измерительные каналы измерительной системы с вращающимся шаром и извлечения из них, и которые могут выдержать условия, имеющиеся в активной зоне ядерного реактора.
В ЕР 1336596 В1 раскрыто прозрачное спеченное изделие из оксида редкоземельного металла, описывающегося общей формулой R2O3, в которой R обозначает по меньшей мере один элемент, выбранный из группы, включающей Y, Dy, Ho, Er, Tm, Yb и Lu. Спеченное изделие изготавливают с использованием смеси связующего и порошкообразного оксида редкоземельного металла высокой чистоты, обладающего чистотой, составляющей 99,9% или более, и обладающего содержанием Al, равным 5-100 мас. част./млн в пересчете на массу металла, и содержанием Si, равным 10 мас. част./млн или менее в пересчете на массу металла, с получением формованного изделия, обладающего плотностью в неспеченном состоянии, составляющей 58% или более от теоретической плотности. Связующее удаляют путем термической обработки, и формованное изделие спекают в атмосфере водорода или инертного газа, или в вакууме при температуре, равной от 1450°С до 1700°С в течение 0,5 ч или более. Добавление Al выступает в качестве средств, способствующих спеканию, и его тщательно регулируют так, чтобы спеченное изделие обладало средним размером зерен, равным от 2 до 20 мкм.
В US 8679998 В2 раскрыт коррозионно-стойкий элемент для использования в аппарате для изготовления полупроводников. Являющийся сырьем Yb2O3, обладающий чистотой, составляющей не менее 99,9%, подвергают формованию при одноосном давлении, равном 200 кг-сила/см2 (19,6 МПа), и получают дискообразный брикет, обладающий диаметром, равным примерно 35 мм, и толщиной, равной примерно 10 мм. Брикет помещают в графитовую форму для обжига. Обжиг проводят по методике горячего прессование при температуре, равной 1800°С, в атмосфере Ar в течение не менее 4 ч и получают коррозионно-стойкий элемент для использования в аппарате для изготовления полупроводников. Во время обжига давление равно 200 кг-сила/см (19,6 МПа). Спеченное изделие из Yb2O3 обладает открытой пористостью, равной 0,2%.
Указанные выше способы обычно дают спеченные изделия из оксида редкоземельного металла, подходящие для конкретных случаев применения, таких как в которых необходима коррозионная стойкость или оптическая прозрачность. Однако ни одно из спеченных изделий, изготовленных этими способами, не обладает характеристиками, необходимыми для мишеней для облучения, использующихся для получения радиоактивного изотопа в промышленных энергетических ядерных реакторах.
Специалисту в данной области техники известны методики агломерации порошков для изготовления уплотненных сферических тел. В обзоре N. Clausen, G. Petzow, "Kugelherstellung durch Pulveragglomeration", Z. f. Werkstofftechnik 3 (1973), pp. 148-156, описаны стандартные методики агломерации и соответствующие физические параметры. Вращающийся барабан для агломерации порошков раскрыт, например, в ЕР 0887102 А2.
КРАТКОЕ ИЗЛОЖЕНИЕ СУЩНОСТИ ИЗОБРЕТЕНИЯ
Задачей настоящего изобретения является изготовление подходящих мишеней, которые можно использовать в качестве предшественников для получения заранее заданных радиоактивных изотопов путем облучения потоком нейтронов в промышленном энергетическом ядерном реакторе и которые одновременно могут выдерживать конкретные условия в измерительной системе с вращающимся шаром с пневматическим приводом.
Другой задачей настоящего изобретения является разработка способа изготовления этих мишеней для облучения, который является экономичным и пригоден для массового производства.
В настоящем изобретении задача решена с помощью способа изготовления мишеней для облучения по пункту 1 формулы изобретения.
Предпочтительные варианты осуществления настоящего изобретения указаны в зависимых пунктах формулы изобретения, которые можно без ограничения объединять друг с другом.
Мишени для облучения, изготовленные способом, предлагаемым в настоящем изобретении, обладают небольшими размерами, пригодными для использования в имеющихся в продаже измерительных системах с вращающимся шаром, и также соответствуют требованиям, предъявляемым к сопротивлению давлению, термостойкости и сопротивлению сдвигу, так что они достаточно стабильны при введении в измерительную систему с вращающимся шаром и перемещении через активную зону ядерного реактора с помощью сжатого воздуха. Кроме того, можно изготовить мишени с гладкой поверхностью для исключения истирания трубчатых измерительных каналов. Кроме того, мишени для облучения обладают химической чистотой, что делает их пригодными для получения радиоактивного изотопа.
В частности, настоящее изобретение относится к способу изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивного изотопа в трубчатых измерительных каналах энергетического ядерного реактора, способ включает стадии:
получение порошка, состоящего из оксида редкоземельного металла, обладающего чистотой, превышающей 99%, и необязательно органического связующего;
пеллетирование порошка и необязательно органического связующего в форме с образованием в основном сферического неспеченного изделия, обладающего диаметром, равным от 1 до 10 мм; и
спекание неспеченного изделия в твердой фазе при температуре, составляющей не менее 70% от температуры солидуса порошкообразного оксида редкоземельного металла, и в течение времени, достаточного для образования в основном сферической спеченной мишени из оксида редкоземельного металла, обладающей плотностью в спеченном состоянии, равной не менее 80% от теоретической плотности.
В настоящем изобретении используются известные способы изготовления спеченных керамик и поэтому его можно реализовать на имеющемся в продаже оборудовании, включая подходящие формы, прессы и оборудование для спекания. Прессование в пресс-форме также позволяет изготовить мишени различной формы, включая круглые или в основном сферические формы и размеры, что облегчает использование в имеющихся трубчатых измерительных каналах для измерительных систем с вращающимся шаром. Таким образом, стоимость изготовления мишеней для облучения можно сделать низкой, поскольку возможно массовое производство подходящих мишеней-предшественников радиоактивного изотопа.
Способ также является универсальным и пригодным для изготовления множества различных мишеней, обладающих необходимой химической чистотой. Кроме того, установлено, что спеченные мишени являются механически стабильными и, в частности, стойкими при перемещении внутри трубчатых измерительных каналов с помощью сжатого воздуха даже при температурах, равных до 400°С, существующих в активной зоне ядерного реактора.
В предпочтительном варианте осуществления оксид описывается общей формулой R2O3, в которой R обозначает редкоземельный металл, выбранный из группы, включающей Nd, Sm, Y, Dy, Ho, Er, Tm, Yb и Lu.
Более предпочтительно, если редкоземельным металлом является Sm, Y, Но или Yb, предпочтительно Yb-176, который применим для получения Lu-177, или Yb-168, который можно использовать для получения Yb-169.
Наиболее предпочтительно, если редкоземельный металл в оксиде редкоземельного металла является моноизотопным. Это гарантирует высокий выход необходимого радиоактивного изотопа и уменьшает объем работ и стоимость очистки.
В другом предпочтительном варианте осуществления порошкообразный оксид редкоземельного металла обладает чистотой, превышающей 99%, более предпочтительно превышающей 99,9%/ПКОР (ПКОР = полное количество оксидов редкоземельных элементов), или даже превышающей 99,99%. Авторы настоящего изобретения полагают, что отсутствие оксида алюминия в виде примеси благоприятно для спекаемости оксида редкоземельного металла и последующего применения спеченной мишени в качестве предшественника радиоактивного изотопа. Авторы настоящего изобретения также полагают, что должны отсутствовать примеси, поглощающие нейтроны, такие как В, Cd, Gd.
Предпочтительно, если порошкообразный оксид редкоземельного металла обладает средним размером зерен, находящимся в диапазоне от 5 до 50 мкм. Распределение зерен по размерам предпочтительно составляет от d50=10 мкм и d100=30 мкм до d50=25 мкм и d100=50 мкм. Порошкообразные оксиды, применимые для агломерации порошков, продает фирма ITM Isotopen Technologie 
AG.
Наиболее предпочтительно, если обогащен с помощью Yb-176 при степени обогащения, составляющей >99%.
В другом предпочтительном варианте осуществления порошкообразный оксид редкоземельного металла пеллетируют путем агломерации во вращающемся барабане или в тарельчатом пеллетирующем устройстве.
Более предпочтительно, если органическое связующее добавляют к порошкообразному оксиду на стадии пеллетирования, предпочтительно путем опрыскивания порошка водным раствором органического связующего. Также можно приготовить порошкообразную смесь органического связующего и оксида редкоземельного металла и пеллетировать порошкообразную смесь путем агломерации во вращающемся барабане или в тарельчатом пеллетирующем устройстве.
Предпочтительно, если органическим связующим является органический полимер, наиболее предпочтительно поливиниловый спирт или метилцеллюлоза.
Более предпочтительно, если органическое связующее используют в таком количестве, что неспеченные изделия, обладают содержанием связующего, составляющим до 1 мас. % в пересчете на полную массу пеллетированных неспеченных изделий, предпочтительно содержанием связующего, находящимся в диапазоне от 0,5 до 1 мас. %.
В основном сферические неспеченные изделия предпочтительно обладают диаметром, находящимся в диапазоне от 1 до 3 мм. Более предпочтительно, если размер сферических неспеченных изделий находится в диапазоне от 2 до 3 мм.
Термин "в основном сферическое" означает, что изделие можно катиться, но не обязательно обладает формой правильной сферы.
В другом варианте осуществления порошкообразный оксид редкоземельного металла пеллетируют путем агломерации порошка с образованием в основном сферического неспеченного изделия без использования связующего. Таким образом, пеллетируемый порошкообразный оксид обладает чистотой, составляющей более 99,9%, предпочтительно более 99,9% или более 99,99%. Согласно изобретению порошкообразный оксид редкоземельного металла также не должен содержать какие-либо средства, способствующие спеканию. Согласно изобретению установлено, что связующие и/или средства, способствующие спеканию, обычно использующиеся для спекания оксидов редкоземельных металлов, могут являться источниками нежелательных примесей, но использование этих добавок необязательно для изготовления спеченной мишени из оксида редкоземельного металла, обладающей достаточной плотностью, или их содержание можно уменьшить до составляющего 1 мас. % или менее в случае органического связующего.
Предпочтительно, если плотность в неспеченном состоянии пеллетированного неспеченного изделия составляет не менее 30% от теоретической плотности, более предпочтительно не менее 40% и еще более предпочтительно, если она находится в диапазоне от 30 до 50% от теоретической плотности. Плотность в неспеченном состоянии достаточна для облегчения автоматической обработки пеллетированного неспеченного изделия.
Сферическое неспеченное изделие необязательно можно отполировать для улучшения его сферичности или округлости.
На стадии спекания неспеченное изделие предпочтительно находится при температуре спекания, составляющей от 70 до 80% от температуры солидуса оксида редкоземельного металла. Более предпочтительно, если температура спекания находится в диапазоне от 1650 до 1800°С. Согласно изобретению установлено, что температура спекания, находящаяся в этом диапазоне, является подходящей для спекания большинства оксидов редкоземельных металлов с обеспечением высокой плотности в спеченном состоянии, составляющей не менее 80%, предпочтительно не менее 90% от теоретической плотности.
Предпочтительно, если неспеченное изделие находится при температуре спекания и его спекают в течение от 4 до 24 ч, предпочтительно при атмосферном давлении.
В предпочтительном варианте осуществления неспеченное изделие спекают в окислительной атмосфере, такой как смесь азота и кислорода, предпочтительно в синтетическом воздухе.
Хотя это и менее предпочтительно, неспеченное изделие также можно спекать в восстановительной атмосфере, такой как смесь, состоящая из азота и водорода.
До спекания неспеченные изделия, содержащие органическое связующее, можно направить на стадию обезжиривания, предпочтительно путем выдерживания неспеченных изделий при температуре, равной примерно от 800 до 1000°С, в течение времени, достаточного для испарения или разложения органического связующего. Стадия обезжиривания также может быть частью стадии спекания и проводиться при нагревании неспеченных изделий до температуры спекания.
Спеченную мишень из оксида редкоземельного металла необязательно можно отполировать или отшлифовать для удаления поверхностных остатков и уменьшения шероховатости его поверхности. Эта обработка после спекания может уменьшить истирание трубчатых измерительных каналов спеченными мишенями, если их вводят при высоком давлении.
Другим объектом настоящего изобретения является спеченная мишень, изготовленная описанным выше способом, где спеченная мишень является в основном сферической и обладает плотностью, составляющей не менее 80% от теоретической плотности, и где оксид редкоземельного металла обладает чистотой, превышающей 99%, предпочтительно превышающей 99,9% или превышающей 99,99%.
Предпочтительно, если спеченная мишень обладает плотностью, составляющей не менее 90% от теоретической плотности, и пористостью, равной менее 10%. Плотность и поэтому пористость можно определить путем измерения в пикнометре.
Средний размер зерен спеченной мишени предпочтительно находится в диапазоне от 5 до 50 мкм. Согласно изобретению установлено, что размер зерен в этом диапазоне является предпочтительным для изготовления спеченной мишени, обладающей твердостью и механической прочностью, достаточной для выдерживания ударных воздействий в измерительных системах с вращающимся шаром с пневматическим приводом.
Предпочтительно, если спеченная мишень обладает диаметром, находящимся в диапазоне от 1 до 5 мм, более предпочтительно от 1 до 3 мм. Следует понимать, что спекание включает усадку, составляющую порядка до 40%. Таким образом, размеры неспеченного изделия выбирают так, чтобы усадка во время спекания приводила к спеченным мишеням, обладающим заранее заданными диаметром для введения в имеющиеся в продаже измерительные системы с вращающимся шаром.
Предпочтительно, если мишени, изготовленные способом, предлагаемым в настоящем изобретении, устойчивы по отношению к входному давлению воздуха, равному 10 бар, использующемуся в имеющихся в продаже измерительных системах с вращающимся шаром, и по отношению к удару со скоростью, равной 10 м/с. Кроме того, поскольку мишени при спекании нагревают до высокой температуры, следует понимать, что спеченные мишени могут выдерживать рабочие температуры, составляющие порядка примерно 400°С, имеющиеся в активной зоне работающего ядерного реактора.
В другом объекте настоящего изобретения спеченные мишени из оксида редкоземельного металла используют для получения одного или большего количества радиоактивных изотопов в трубчатом измерительном канале ядерного реактора, действующего для выработки энергии. В способе получения радиоактивных изотопов спеченные мишени вводят в трубчатый измерительный канал, входящий в активную зону ядерного реактора с помощью сжатого воздуха, предпочтительно при давлении, равном примерно от 7 до 30 бар, и облучают потоком нейтронов, имеющимся в работающем ядерном реакторе, в течение заранее заданного периода времени, так что спеченная мишень в основном превращается в радиоактивный изотоп, и спеченную мишень и образовавшийся радиоактивный изотоп извлекают из трубчатого измерительного канала.
Предпочтительно, если оксидом редкоземельного металла является оксид иттербия-176 и желательным радиоактивным изотопом является Lu-177. После облучения потоком нейтронов спеченные мишени растворяют в кислоте и Lu-177 экстрагируют, например, как раскрыто в Европейском патенте ЕР 2546839 А1, который включен в настоящее изобретение в качестве ссылки. Lu-177 является радиоактивным изотопом, применяющимся, в частности, в противораковой терапии и в медицине для получения изображений.
Устройство и способ действия, предлагаемые в настоящем изобретении, вместе с их дополнительными объектами будут лучше поняты из последующего описания предпочтительных вариантов осуществления.
ПОДРОБНОЕ ОПИСАНИЕ ПРЕДПОЧТИТЕЛЬНЫХ ВАРИАНТОВ ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ
В способе, предлагаемом в настоящем изобретении, спеченную мишень из оксида иттербия изготавливали путем получения порошкообразного оксида иттербия, уплотнения порошка в форме с образованием в основном сферического неспеченного изделия и спекания неспеченного изделия в твердой фазе с образованием в основном сферической мишени из оксида иттербия.
Порошкообразный оксид иттербия обладал чистотой, превышающей 99%/ПКОР, и использовали следующие технические условия:
Средства, способствующие спеканию, не добавляли к порошкообразному оксиду иттербия.
Порошкообразный оксид иттербия пеллетировали во вращающемся барабане путем агломерации порошка при опрыскивании порошка водным раствором поливинилового спирта (ПВА, 5 мас. %). Получали в основном сферические неспеченные изделия, обладающие диаметром, равным примерно 2,5 мм +/- 0,3 мм, и их извлекали из вращающегося барабана. Неспеченные изделия обладали плотностью, равной примерно 4-5 г/см3, соответствующей плотности в неспеченном состоянии, составляющей примерно 50% от теоретической плотности.
В основном сферических неспеченные изделия из оксида иттербия подвергали обезжиривающей обработке при температуре, равной примерно 1000°С, для удаления органического связующего и спекали в твердой фазе путем их выдерживания при температуре, равной примерно 1700°С, в течение не менее 4 ч в атмосфере синтетического воздуха при атмосферном давлении. Неспеченные изделия из оксида иттербия помещали в изготовленные MgO капсулы для обжига для исключения попадания оксида алюминия из печи для спекания.
Изготавливали спеченные мишени из оксида иттербия в основном сферической формы, обладающие диаметром, равным примерно от 1,5 до 2 мм, и плотностью в спеченном состоянии, равной примерно 7,8 г/см3, соответствующей примерно 85% от теоретической плотности.
Дилатометрические исследования проводили для неспеченных изделий из оксида иттербия при скорости нагревания, равной 5 K/мин. Исследования показали, что существенная усадка происходила только при температурах выше 1650°С и полностью не завершалась при 1700°С. Эти температуры спекания, находящиеся в диапазоне от 1700 до 1800°С, предпочтительны для спекания оксида иттербия и других оксидов редкоземельных металлов.
В дополнительных исследованиях атмосферу при спекании меняли от окислительной атмосферы, состоящей из синтетического воздуха, до восстановительной атмосферы, состоящей из азота и водорода. Спеченные мишени из оксида иттербия, изготовленные путем спекания в восстановительной атмосфере, обладали темной окраской, свидетельствующей об отклонении от стехиометрического состава. Соответственно, использование при спекании восстановительной атмосферы возможно, но менее предпочтительно.
Механическую стабильность спеченных мишеней из оксида иттербия исследовали путем внесения мишеней в лабораторную измерительную систему с вращающимся шаром с использованием входного давления, равного 10 бар и с генерацией удара со скоростью, равной примерно 10 м/с. Исследования показали, что при этих условиях спеченные мишени не разрушались.
Оксид иттербия-176 считается подходящим для получения радиоактивного изотопа Lu-177, который применяется в медицине для получения изображений и противораковой терапии, но который невозможно хранить в течение длительного периода времени вследствие его небольшого периода полураспада, равного примерно 6,7 дней. Yb-176 превращается в Lu-177 по следующей реакции:
176Yb(n,γ)177Yb(-,β)177Lu.
Таким образом, спеченные мишени из оксида иттербия, изготовленные способом, предлагаемым в настоящем изобретении, являются подходящими предшественниками для получения Lu-177 в трубчатых измерительных каналах ядерного реактора, действующего для выработки энергии. Аналогичные реакции известны специалисту в данной области техники для получения других радиоактивных изотопов из различных предшественников - оксидов редкоземельных элементов.
Claims (24)
1. Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивного изотопа в трубчатых измерительных каналах энергетического ядерного реактора, способ включает стадии:
получение порошка, состоящего из оксида редкоземельного металла, обладающего чистотой, превышающей 99%, и необязательно органического связующего;
пеллетирование порошка и необязательно органического связующего в результате агломерации во вращающемся барабане или в тарельчатом устройстве в форме с образованием в основном сферического неспеченного изделия, обладающего диаметром, равным от 1 до 10 мм; и
спекание неспеченного изделия в твердой фазе при температуре, составляющей не менее 70% от температуры солидуса порошкообразного оксида редкоземельного металла, и в течение времени, достаточного для образования в основном сферической спеченной мишени из оксида редкоземельного металла, обладающей плотностью в спеченном состоянии, равной не менее 80% от теоретической плотности.
2. Способ по п. 1, в котором редкоземельный металл выбран из группы, включающей Nd, Sm, Y, Dy, Ho, Er, Tm, Yb и Lu.
3. Способ по п. 2, в котором редкоземельным металлом является Sm, Y, Но или Yb, предпочтительно Yb-176.
4. Способ по любому из пп. 1-3, в котором порошкообразный оксид редкоземельного металла обладает чистотой, превышающей 99%, предпочтительно превышающей 99,9%.
5. Способ по любому из пп. 1-4, в котором редкоземельный металл является моноизотопным.
6. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором органическое связующее добавляют к порошку до или во время пеллетирования путем опрыскивания порошкообразного оксида редкоземельного металла водным раствором связующего.
7. Способ по п. 6, в котором органическое связующее добавляют к порошку во время пеллетирования путем опрыскивания порошкообразного оксида редкоземельного металла водным раствором связующего.
8. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором органическое связующее выбрано из группы, состоящей из поливинилового спирта и метилцеллюлозы.
9. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченные изделия содержат органическое связующее в количестве, составляющем до 1 мас. % в пересчете на полную массу неспеченных изделий.
10. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором температура спекания составляет от 70 до 80% от температуры солидуса оксида редкоземельного металла.
11. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором температура спекания находится в диапазоне от 1650 до 1800°С.
12. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченное изделие спекают в течение от 4 до 24 ч.
13. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченное изделие спекают при атмосферном давлении.
14. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченное изделие спекают в окислительной атмосфере.
15. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченное изделие спекают в атмосфере, состоящей из азота и кислорода, предпочтительно в синтетическом воздухе.
16. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченное изделие спекают до плотности, составляющей не менее 90% от теоретической плотности.
17. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором спеченная мишень обладает пористостью, равной менее 10%.
18. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором спеченная мишень обладает диаметром, находящимся в диапазоне от 1 до 5 мм, предпочтительно от 1 до 3 мм.
19. Спеченная мишень из оксида редкоземельного металла, изготовленная способом по любому из предыдущих пунктов, где спеченная мишень является в основном сферической и обладает плотностью, составляющей не менее 80% от теоретической плотности, и где оксид редкоземельного металла обладает чистотой, превышающей 99%, и где мишень устойчива по отношению к входному давлению воздуха, равному 10 бар, и по отношению к удару со скоростью, равной 10 м/с.
20. Применение спеченной мишени из оксида редкоземельного металла по п. 19 для получения радиоактивного изотопа в трубчатом измерительном канале энергетического ядерного реактора, действующего для выработки энергии.
21. Применение по п. 20, в котором оксидом редкоземельного металла является оксид иттербия и радиоактивным изотопом является Lu-177.
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| PCT/EP2015/051844 WO2016119864A1 (en) | 2015-01-29 | 2015-01-29 | Method of preparing irradiation targets for radioisotope production and irradiation target |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2017130345A3 RU2017130345A3 (ru) | 2019-02-28 |
| RU2017130345A RU2017130345A (ru) | 2019-02-28 |
| RU2682666C2 true RU2682666C2 (ru) | 2019-03-20 |
Family
ID=52434817
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2017130345A RU2682666C2 (ru) | 2015-01-29 | 2015-01-29 | Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения |
Country Status (9)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US10714224B2 (ru) |
| EP (1) | EP3251124B1 (ru) |
| KR (1) | KR102319891B1 (ru) |
| CN (1) | CN107210076B (ru) |
| CA (1) | CA2973623C (ru) |
| ES (1) | ES2718949T3 (ru) |
| PL (1) | PL3251124T3 (ru) |
| RU (1) | RU2682666C2 (ru) |
| WO (1) | WO2016119864A1 (ru) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE102017125606A1 (de) | 2017-11-02 | 2019-05-02 | Kernkraftwerk Gösgen-Däniken Ag | Ventilblock für ein molchbares und/oder festkörperführendes Leitungssystem und Verteilerleitungssystem |
| CN111440000B (zh) * | 2020-04-24 | 2022-04-29 | 河北恒博新材料科技股份有限公司 | 一种大尺寸旋转陶瓷靶材制备方法 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2162678C1 (ru) * | 1999-11-09 | 2001-02-10 | Епихин Александр Николаевич | Способ имплантации опорной части кератопротеза |
| US20030183991A1 (en) * | 2001-07-05 | 2003-10-02 | Yagi Hideki | Translucent rare earth oxide sintered article and method for production thereof |
| US20040254418A1 (en) * | 2003-06-10 | 2004-12-16 | Munro John J. | X-ray and gamma ray emitting temporary high dose rate brachytherapy source |
| RU2501107C2 (ru) * | 2008-02-21 | 2013-12-10 | ДжиИ-ХИТАЧИ НЬЮКЛИАР ЭНЕРДЖИ АМЕРИКАС ЭлЭлСи | Устройства и способы для создания радиоизотопов в инструментальных трубках ядерного реактора |
Family Cites Families (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| AUPM807094A0 (en) | 1994-09-09 | 1994-10-06 | Commonwealth Scientific And Industrial Research Organisation | Polymer beads and method for preparation thereof |
| US6381504B1 (en) * | 1996-05-06 | 2002-04-30 | Pavilion Technologies, Inc. | Method for optimizing a plant with multiple inputs |
| CN1938115B (zh) | 2004-06-30 | 2010-05-12 | Tdk株式会社 | 稀土类烧结磁体用原料粉体的制造方法、稀土类烧结磁体的制造方法、颗粒以及烧结体 |
| EP1827508B1 (en) | 2004-12-17 | 2009-08-19 | Koninklijke Philips Electronics N.V. | Targeting agents for molecular imaging |
| CN101284161A (zh) | 2008-05-27 | 2008-10-15 | 同济大学 | 具有放疗和温热疗双重功能的微粒及其制备方法 |
| CN101628811A (zh) * | 2009-08-14 | 2010-01-20 | 中国科学院上海光学精密机械研究所 | 透明陶瓷及其制备方法 |
| WO2011122377A1 (ja) | 2010-03-30 | 2011-10-06 | 日本碍子株式会社 | 半導体製造装置用耐食性部材及びその製法 |
| CN104043138A (zh) | 2014-05-29 | 2014-09-17 | 北京大学 | 稀土基纳米颗粒磁共振造影剂及其制备方法 |
-
2015
- 2015-01-29 RU RU2017130345A patent/RU2682666C2/ru active
- 2015-01-29 WO PCT/EP2015/051844 patent/WO2016119864A1/en active Application Filing
- 2015-01-29 US US15/545,807 patent/US10714224B2/en active Active
- 2015-01-29 KR KR1020177024069A patent/KR102319891B1/ko active IP Right Grant
- 2015-01-29 PL PL15701798T patent/PL3251124T3/pl unknown
- 2015-01-29 CA CA2973623A patent/CA2973623C/en active Active
- 2015-01-29 EP EP15701798.9A patent/EP3251124B1/en active Active
- 2015-01-29 ES ES15701798T patent/ES2718949T3/es active Active
- 2015-01-29 CN CN201580074837.3A patent/CN107210076B/zh active Active
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2162678C1 (ru) * | 1999-11-09 | 2001-02-10 | Епихин Александр Николаевич | Способ имплантации опорной части кератопротеза |
| US20030183991A1 (en) * | 2001-07-05 | 2003-10-02 | Yagi Hideki | Translucent rare earth oxide sintered article and method for production thereof |
| US20040254418A1 (en) * | 2003-06-10 | 2004-12-16 | Munro John J. | X-ray and gamma ray emitting temporary high dose rate brachytherapy source |
| RU2501107C2 (ru) * | 2008-02-21 | 2013-12-10 | ДжиИ-ХИТАЧИ НЬЮКЛИАР ЭНЕРДЖИ АМЕРИКАС ЭлЭлСи | Устройства и способы для создания радиоизотопов в инструментальных трубках ядерного реактора |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CA2973623A1 (en) | 2016-08-04 |
| RU2017130345A3 (ru) | 2019-02-28 |
| RU2017130345A (ru) | 2019-02-28 |
| US10714224B2 (en) | 2020-07-14 |
| CA2973623C (en) | 2023-03-28 |
| CN107210076B (zh) | 2019-06-28 |
| CN107210076A (zh) | 2017-09-26 |
| WO2016119864A1 (en) | 2016-08-04 |
| KR20170108130A (ko) | 2017-09-26 |
| KR102319891B1 (ko) | 2021-11-02 |
| US20180019032A1 (en) | 2018-01-18 |
| ES2718949T3 (es) | 2019-07-05 |
| PL3251124T3 (pl) | 2019-06-28 |
| EP3251124B1 (en) | 2019-01-09 |
| EP3251124A1 (en) | 2017-12-06 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| RU2685422C2 (ru) | Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения | |
| RU2682666C2 (ru) | Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения | |
| JPH0631759B2 (ja) | 核燃料 | |
| US20130136221A1 (en) | Method of producing radioactive molybdenum | |
| CN111032205A (zh) | 制备含氧化铀UO2、任选氧化钚PuO2和任选氧化镅AmO2和/或其它次锕系元素氧化物的粉末的方法 | |
| JP2010513204A (ja) | 高い固相線温度を有する耐火セラミックス材料の製造方法 | |
| CA2973636C (en) | Irradiation target for radioisotope production, method for preparing and use of the irradiation target | |
| KR20170101083A (ko) | 큰 결정립을 갖는 우라늄산화물 핵연료 소결체 조성물 및 제조 방법 | |
| JPH0774833B2 (ja) | 二酸化ウラン焼結体の製造方法及び核燃料体 | |
| JP6442436B2 (ja) | 炭酸カルシウム焼結体の製造方法及び炭酸カルシウム焼結体製造用炭酸カルシウム | |
| WO2017209096A1 (ja) | 炭酸カルシウム焼結体の製造方法 | |
| US20120175526A1 (en) | Ionization generating tube and an ionization generating device comprising the same | |
| RU2720427C1 (ru) | Способ получения огнеупорных изделий из керамического материала на основе ниобата калия-натрия | |
| RU2483834C2 (ru) | Способ спекания таблеток из оксида цинка | |
| UA79920C2 (en) | Process for obtaining of ceramic material from zirconium oxide |