RU2685422C2 - Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения - Google Patents
Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения Download PDFInfo
- Publication number
- RU2685422C2 RU2685422C2 RU2017130346A RU2017130346A RU2685422C2 RU 2685422 C2 RU2685422 C2 RU 2685422C2 RU 2017130346 A RU2017130346 A RU 2017130346A RU 2017130346 A RU2017130346 A RU 2017130346A RU 2685422 C2 RU2685422 C2 RU 2685422C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- sintered
- density
- target
- oxide
- rare earth
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 36
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 title claims abstract description 30
- 230000005855 radiation Effects 0.000 title 1
- 229910001404 rare earth metal oxide Inorganic materials 0.000 claims abstract description 30
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims abstract description 29
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 claims abstract description 17
- 229910052761 rare earth metal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 10
- 150000002910 rare earth metals Chemical class 0.000 claims abstract description 9
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 7
- 239000007790 solid phase Substances 0.000 claims abstract description 5
- UZLYXNNZYFBAQO-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);ytterbium(3+) Chemical group [O-2].[O-2].[O-2].[Yb+3].[Yb+3] UZLYXNNZYFBAQO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 14
- 229910003454 ytterbium oxide Inorganic materials 0.000 claims description 14
- 229940075624 ytterbium oxide Drugs 0.000 claims description 14
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- 229910052769 Ytterbium Inorganic materials 0.000 claims description 5
- 238000005056 compaction Methods 0.000 claims description 5
- 239000007787 solid Substances 0.000 claims description 5
- 229910052727 yttrium Inorganic materials 0.000 claims description 5
- 229910052772 Samarium Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 229910052692 Dysprosium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052691 Erbium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052689 Holmium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052765 Lutetium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052775 Thulium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 claims description 3
- 229910052779 Neodymium Inorganic materials 0.000 claims description 2
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 claims description 2
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims description 2
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 239000002243 precursor Substances 0.000 abstract description 6
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 4
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 abstract 1
- 230000004907 flux Effects 0.000 description 9
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 description 5
- 238000010304 firing Methods 0.000 description 4
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 4
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 description 4
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 4
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 3
- 238000005260 corrosion Methods 0.000 description 3
- 230000007797 corrosion Effects 0.000 description 3
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 3
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 3
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 3
- 238000000465 moulding Methods 0.000 description 3
- 239000004484 Briquette Substances 0.000 description 2
- 238000005299 abrasion Methods 0.000 description 2
- 238000011319 anticancer therapy Methods 0.000 description 2
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 2
- 238000003384 imaging method Methods 0.000 description 2
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 2
- 239000000463 material Substances 0.000 description 2
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 2
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 2
- 239000013077 target material Substances 0.000 description 2
- NAWDYIZEMPQZHO-UHFFFAOYSA-N ytterbium Chemical compound [Yb] NAWDYIZEMPQZHO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- NAWDYIZEMPQZHO-AKLPVKDBSA-N ytterbium-176 Chemical group [176Yb] NAWDYIZEMPQZHO-AKLPVKDBSA-N 0.000 description 2
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052688 Gadolinium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910000760 Hardened steel Inorganic materials 0.000 description 1
- WKZNAWCDMVRAFO-UHFFFAOYSA-N PCOP Chemical compound PCOP WKZNAWCDMVRAFO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 1
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 1
- 239000011324 bead Substances 0.000 description 1
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 1
- 229910052796 boron Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052793 cadmium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002775 capsule Substances 0.000 description 1
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 1
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 1
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 1
- 230000001419 dependent effect Effects 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010439 graphite Substances 0.000 description 1
- 238000007731 hot pressing Methods 0.000 description 1
- 238000007654 immersion Methods 0.000 description 1
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 1
- 230000003287 optical effect Effects 0.000 description 1
- 238000000399 optical microscopy Methods 0.000 description 1
- 238000010248 power generation Methods 0.000 description 1
- 238000003825 pressing Methods 0.000 description 1
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 1
- 239000011343 solid material Substances 0.000 description 1
- 230000003746 surface roughness Effects 0.000 description 1
- 238000011282 treatment Methods 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
- G21G1/02—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes in nuclear reactors
-
- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
- H05H6/00—Targets for producing nuclear reactions
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Optics & Photonics (AREA)
- Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
- Particle Accelerators (AREA)
- Physical Vapour Deposition (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
Изобретение относится к способу изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивного изотопа в трубчатых измерительных каналах энергетического ядерного реактора. Способ включает следующие стадии: получение порошкообразного оксида редкоземельного металла, обладающего чистотой, превышающей 99%; уплотнение порошка в форме с образованием круглого неспеченного изделия, обладающего плотностью в неспеченном состоянии, составляющей не менее 50% от теоретической плотности; и спекание сферического неспеченного изделия в твердой фазе при температуре, составляющей не менее 70% от температуры солидуса порошкообразного оксида редкоземельного металла, и в течение времени, достаточного для образования круглой спеченной мишени из оксида редкоземельного металла, обладающей плотностью в спеченном состоянии, равной не менее 80% от теоретической плотности. Техническим результатом является возможность изготовления мишеней, пригодных для использования в качестве предшественников для получения заранее заданных радиоактивных изотопов путем облучения потоком нейтронов в промышленном энергетическом ядерном реакторе, которые одновременно могут выдерживать конкретные условия в измерительной системе с вращающимся шаром с пневматическим приводом. 3 н. и 15 з.п. ф-лы.
Description
ОБЛАСТЬ ТЕХНИКИ, К КОТОРОЙ ОТНОСИТСЯ ИЗОБРЕТЕНИЕ
Настоящее изобретение относится к способу изготовления мишеней для облучения, применяющихся для получения радиоактивных изотопов в трубчатых измерительных каналах энергетического ядерного реактора, и к мишени для облучения, изготовленной этим способом.
УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ
Радиоактивные изотопы применяются в различных областях, таких как промышленность, исследования, сельское хозяйство и медицина. Искусственные радиоактивные изотопы обычно получают облучением подходящего материала мишени потоком нейтронов из циклотрона или исследовательского ядерного реактора в течение подходящего времени. Центры облучения в исследовательских ядерных реакторах являются дорогостоящими и станут еще более редкими вследствие вызванной окончанием срока службы остановкой реакторов.
ЕР 2093773 А2 относится к способу получения радиоактивных изотопов с использованием трубчатых измерительных каналов промышленного энергетического ядерного реактора, способ включает: выбор для облучения по меньшей мере одной мишени, обладающей известным сечением нейтронов; введение мишени для облучения в трубчатый измерительный канал ядерного реактора, трубчатый измерительный канал входит в реактор и обладает отверстием, доступным снаружи от реактора для облучения мишени для облучения потоком нейтронов, имеющимся в работающем ядерном реакторе, мишень для облучения в основном превращается в радиоактивный изотоп при облучении потоком нейтронов, имеющимся в ядерном реакторе, где введение включает размещение мишени для облучения в осевом положении в трубчатом измерительном канале на время, соответствующее периоду времени, необходимого для превращение в основном всей мишени для облучения в радиоактивный изотоп при потоке, соответствующем осевому положению на основе профиля осевого потока нейтронов работающего ядерного реактора; и извлечение мишени для облучения и полученного радиоактивного изотопа из трубчатого измерительного канала.
Приблизительно сферические мишени для облучения обычно могут быть полыми и содержат жидкий, газообразный и/или твердый материал, который превращается в пригодный для использования газообразный, жидкий и/или твердый радиоактивный изотоп. Оболочка, окружающая материал мишени, при облучении потоком нейтронов может подвергаться пренебрежимо малым физическим изменениям. Альтернативно, мишени для облучения обычно могут быть твердыми и изготовленными из материала, который превращается в пригодный для использования радиоактивный изотоп при облучении потоком нейтронов, имеющимся в работающем промышленном ядерном реакторе.
Плотность потока нейтронов в активной зоне промышленного ядерного реактора измеряют, в частности, путем введения твердых сферических датчиков измерительной системы с вращающимся шаром в трубчатые измерительные каналы, проходящие через активную зону ядерного реактора, с использованием сжатого воздуха для перемещения датчиков. Однако до настоящего времени отсутствуют подходящие мишени для облучения, которые обладают механической и химической стабильностью, необходимой для введения в трубчатые измерительные каналы измерительной системы с вращающимся шаром и извлечения из них, и которые могут выдержать условия, имеющиеся в активной зоне ядерного реактора.
В ЕР 1336596 В1 раскрыто прозрачное спеченное изделие из оксида редкоземельного металла, описывающегося общей формулой R2O3, в которой R обозначает по меньшей мере один элемент, выбранный из группы, включающей Y, Dy, Но, Er, Tm, Yb и Lu. Спеченное изделие изготавливают с использованием смеси связующего и порошкообразного оксида редкоземельного металла высокой чистоты, обладающего чистотой, составляющей 99,9% или более, и обладающего содержанием А1, равным 5-100 мас.част./млн в пересчете на массу металла, и содержанием Si, равным 10 мас.част./млн или менее в пересчете на массу металла, с получением формованного изделия, обладающего плотностью в неспеченном состоянии, составляющей 58% или более от теоретической плотности. Связующее удаляют путем термической обработки, и формованное изделие спекают в атмосфере водорода или инертного газа, или в вакууме при температуре, равной от 1450°С до 1700°С в течение 0,5 ч или более. Добавление А1 выступает в качестве средств, способствующих спеканию, и его тщательно регулируют так, чтобы спеченное изделие обладало средним размером зерен, равным от 2 до 20 мкм.
В US 8679998 В2 раскрыт коррозионностойкий элемент для использования в аппарате для изготовления полупроводников. Являющийся сырьем Yb2O3, обладающий чистотой, составляющей не менее 99,9%, подвергают формованию при одноосном давлении, равном 200 кг-сила/см (19,6 МПа), и получают дискообразный брикет, обладающий диаметром, равным примерно 35 мм, и толщиной, равной примерно 10 мм. Брикет помещают в графитовую форму для обжига. Обжиг проводят по методике горячего прессование при температуре, равной 1800°С, в атмосфере Ar в течение не менее 4 ч и получают коррозионностойкий элемент для использования в аппарате для изготовления полупроводников. Во время обжига давление равно 200 кг-сила/см2 (19,6 МПа). Спеченное изделие из YbO3 обладает открытой пористостью, равной 0,2%.
Указанные выше способы обычно дают спеченные изделия из оксида редкоземельного металла, подходящие для конкретных случаев применения, таких как в которых необходима коррозионная стойкость или оптическая прозрачность. Однако ни одно из спеченных изделий, изготовленных этими способами, не обладает характеристиками, необходимыми для мишеней для облучения, использующихся для получения радиоактивного изотопа в промышленных энергетических ядерных реакторах.
КРАТКОЕ ИЗЛОЖЕНИЕ СУЩНОСТИ ИЗОБРЕТЕНИЯ
Задачей настоящего изобретения является изготовление подходящих мишеней, которые можно использовать в качестве предшественников для получения заранее заданных радиоактивных изотопов путем облучения потоком нейтронов в промышленном энергетическом ядерном реакторе и которые одновременно могут выдерживать конкретные условия в измерительной системе с вращающимся шаром с пневматическим приводом.
Другой задачей настоящего изобретения является разработка способа изготовления этих мишеней для облучения, который является экономичным и пригоден для массового производства.
В настоящем изобретении задача решена с помощью способа изготовления мишеней для облучения по пункту 1 формулы изобретения.
Предпочтительные варианты осуществления настоящего изобретения указаны в зависимых пунктах формулы изобретения, которые можно без ограничения объединять друг с другом.
Мишени для облучения, изготовленные способом, предлагаемым в настоящем изобретении, обладают небольшими размерами, пригодными для использования в имеющихся в продаже измерительных системах с вращающимся шаром, и также соответствуют требованиям, предъявляемым к сопротивлению давлению, термостойкости и сопротивлению сдвигу, так что они достаточно стабильны при введении в измерительную систему с вращающимся шаром и перемещении через активную зону ядерного реактора с помощью сжатого воздуха. Кроме того, можно изготовить мишени с гладкой поверхностью для исключения истирания трубчатых измерительных каналов. Кроме того, мишени для облучения обладают химической чистотой, что делает их пригодными для получения радиоактивного изотопа.
В частности, настоящее изобретение относится к способу изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивного изотопа в трубчатых измерительных каналах энергетического ядерного реактора, способ включает стадии:
получение порошкообразного оксида редкоземельного металла, обладающего чистотой, превышающей 99%;
уплотнение порошка в форме с образованием в основном сферического неспеченного изделия, обладающего плотностью в неспеченном состоянии, составляющей не менее 50% от теоретической плотности; и
спекание неспеченного изделия в твердой фазе при температуре, составляющей не менее 70% от температуры солидуса порошкообразного оксида редкоземельного металла, и в течение времени, достаточного для образования в основном сферической спеченной мишени из оксида редкоземельного металла, обладающей плотностью в спеченном состоянии, равной не менее 80% от теоретической плотности.
В настоящем изобретении используются известные способы изготовления спеченных керамик и поэтому его можно реализовать на имеющемся в продаже оборудовании, включая подходящие формы, прессы и оборудование для спекания. Прессование в пресс-форме также позволяет изготовить мишени различной формы, включая круглые или в основном сферические формы и размеры, что облегчает использование в имеющихся трубчатых измерительных каналах для измерительных систем с вращающимся шаром. Таким образом, стоимость изготовления мишеней для облучения можно сделать низкой, поскольку возможно массовое производство подходящих мишеней-предшественников радиоактивного изотопа. Способ также является универсальным и пригодным для изготовления множества различных мишеней, обладающих необходимой химической чистотой. Кроме того, установлено, что спеченные мишени являются механически стабильными и, в частности, стойкими при перемещении внутри трубчатых измерительных каналов с помощью сжатого воздуха даже при температурах, равных до 400°С, существующих в активной зоне ядерного реактора.
В предпочтительном варианте осуществления оксид описывается общей формулой R2O3, в которой R обозначает редкоземельный металл, выбранный из группы, включающей Nd, Sm, Y, Dy, Ho, Er, Tm, Yb и Lu.
Более предпочтительно, если редкоземельным металлом является Sm, Y, Но или Yb, предпочтительно Yb-176, который применим для получения Lu-177, или Yb-168, который можно использовать для получения Yb-169.
Наиболее предпочтительно, если редкоземельный металл в оксиде редкоземельного металла является моноизотопным. Это гарантирует высокий выход необходимого радиоактивного изотопа и уменьшает объем работ и стоимость очистки.
В другом предпочтительном варианте осуществления порошкообразный оксид редкоземельного металла обладает чистотой, превышающей 99%, более предпочтительно превышающей 99,9%/ПКОР (ПКОР=полное количество оксидов редкоземельных элементов), или даже превышающей 99,99%. Авторы настоящего изобретения полагают, что отсутствие оксида алюминия в виде примеси благоприятно для спекаемости оксида редкоземельного металла и последующего применения спеченной мишени в качестве предшественника радиоактивного изотопа. Авторы настоящего изобретения также полагают, что должны отсутствовать примеси, поглощающие нейтроны, такие как В, Cd, Gd.
Предпочтительно, если порошкообразный оксид редкоземельного металла обладает средним размером зерен, находящимся в диапазоне от 5 до 50 мкм. Распределение зерен по размерам предпочтительно составляет от d50=10 мкм и d100=30 мкм до d50=25 мкм и d100=50 мкм. Уплотняющиеся порошкообразные оксиды продает фирма ITM Isotopen Technologie Munchen AG.
Наиболее предпочтительно, если обогащен с помощью Yb-176 при степени обогащения, составляющей >99%.
В другом предпочтительном варианте осуществления порошкообразный оксид редкоземельного металла формуют с образованием в основном сферического неспеченного изделия и уплотняют при давлении, находящемся в диапазоне от 1 до 600 МПа. Формование и уплотнение можно провести в имеющемся в продаже оборудовании, которое известно специалисту в данной области техники.
Термин "в основном сферическое" означает, что изделие можно катиться, но не обязательно обладает формой правильной сферы.
Предпочтительно, если форму изготавливают из закаленной стали, чтобы исключить поступление примесей из материала формы во время уплотнения неспеченного изделия.
Наиболее предпочтительно, если оксид редкоземельного металла формуют и уплотняют с получением неспеченного изделия без использования связующего и без использования средств, способствующих спеканию. Таким образом, формуемый и уплотняемый порошок состоит из оксида редкоземельного металла, обладающего чистотой, превышающей 99%, предпочтительно превышающей 99,9% или превышающей 99,99%. Согласно изобретению установлено, что связующие и/или средства, способствующие спеканию, обычно использующиеся для спекания оксидов редкоземельных металлов, могут являться источниками нежелательных примесей, но использование этих добавок необязательно для изготовления спеченной мишени из оксида редкоземельного металла, обладающей достаточной плотностью.
Предпочтительно, если плотность в неспеченном состоянии неспеченного изделия после формования и уплотнения составляет до 65% от теоретической плотности и более предпочтительно, если она находится в диапазоне от 55 до 65% от теоретической плотности. Высокая плотность в неспеченном состоянии облегчает автоматическую обработку уплотненного неспеченного изделия.
Сферическое неспеченное изделие необязательно можно отполировать для улучшения его сферичности или округлости.
На стадии спекания уплотненное неспеченное изделие предпочтительно находится при температуре спекания, составляющей от 70 до 80% от температуры солидуса оксида редкоземельного металла. Более предпочтительно, если температура спекания находится в диапазоне от 1650 до 1800°С. Согласно изобретению установлено, что температура спекания, находящаяся в этом диапазоне, является подходящей для спекания большинства оксидов редкоземельных металлов с обеспечением высокой плотности в спеченном состоянии, составляющей не менее 80%, предпочтительно не менее 90% от теоретической плотности.
Предпочтительно, если неспеченное изделие находится при температуре спекания и его спекают в течение от 4 до 24 ч, предпочтительно при атмосферном давлении.
В предпочтительном варианте осуществления неспеченное изделие спекают в окислительной атмосфере, такой как смесь азота и кислорода, предпочтительно в синтетическом воздухе.
Хотя это и менее предпочтительно, неспеченное изделие также можно спекать в восстановительной атмосфере, такой как смесь, состоящая из азота и водорода.
Спеченную мишень из оксида редкоземельного металла необязательно можно отполировать или отшлифовать для удаления поверхностных остатков и уменьшения шероховатости его поверхности. Эта обработка после спекания может уменьшить истирание трубчатых измерительных каналов спеченными мишенями, если их вводят при высоком давлении.
Другим объектом настоящего изобретения является спеченная мишень, изготовленная описанным выше способом, где спеченная мишень является в основном сферической и обладает плотностью, составляющей не менее 80% от теоретической плотности, и где оксид редкоземельного металла обладает чистотой, превышающей 99%, предпочтительно превышающей 99,9% или превышающей 99,99%.
Предпочтительно, если спеченная мишень обладает плотностью, составляющей не менее 90% от теоретической плотности, и пористостью, равной менее 10%. Плотность и поэтому пористость можно определить путем измерения в пикнометре.
Средний размер зерен спеченной мишени предпочтительно находится в диапазоне от 5 до 50 мкм. Согласно изобретению установлено, что размер зерен в этом диапазоне является предпочтительным для изготовления спеченной мишени, обладающей твердостью и механической прочностью, достаточной для выдерживания ударных воздействий в измерительных системах с вращающимся шаром с пневматическим приводом.
Предпочтительно, если спеченная мишень обладает диаметром, находящимся в диапазоне от 1 до 5 мм, более предпочтительно от 1 до 3 мм. Следует понимать, что спекание включает усадку, составляющую порядка до 30%. Таким образом, размеры неспеченного изделия выбирают так, чтобы усадка во время спекания приводила к спеченным мишеням, обладающих заранее заданными диаметром для введения в имеющиеся в продаже измерительные системы с вращающимся шаром.
Предпочтительно, если мишени, изготовленные способом, предлагаемым в настоящем изобретении, устойчивы по отношению к входному давлению воздуха, равному 10 бар, использующемуся в имеющихся в продаже измерительных системах с вращающимся шаром, и по отношению к удару со скоростью, равной 10 м/с. Кроме того, поскольку мишени при спекании нагревают до высокой температуры, следует понимать, что спеченные мишени могут выдерживать рабочие температуры, составляющие порядка примерно 400°С, имеющиеся в активной зоне работающего ядерного реактора.
В другом объекте настоящего изобретения спеченные мишени из оксида редкоземельного металла используют для получения одного или большего количества радиоактивных изотопов в трубчатом измерительном канале ядерного реактора, действующего для выработки энергии. В способе получения радиоактивных изотопов спеченные мишени вводят в трубчатый измерительный канал, входящий в активную зону ядерного реактора с помощью сжатого воздуха, предпочтительно при давлении, равном примерно от 7 до 30 бар, и облучают потоком нейтронов, имеющимся в работающем ядерном реакторе в течение заранее заданного периода времени, так что спеченная мишень в основном превращается в радиоактивный изотоп, и спеченную мишень и образовавшийся радиоактивный изотоп извлекают из трубчатого измерительного канала.
Предпочтительно, если оксидом редкоземельного металла является оксид иттербия-176 и желательным радиоактивным изотопом является Lu-177. После облучения потоком нейтронов спеченные мишени растворяют в кислоте и Lu-177 экстрагируют, например, как раскрыто в Европейском патенте ЕР 2546839 А1, который включен в настоящее изобретение в качестве ссылки. Lu-177 является радиоактивным изотопом, применяющимся, в частности, в противораковой терапии и в медицине для получения изображений.
Устройство и способ действия, предлагаемые в настоящем изобретении, вместе с их дополнительными объектами будут лучше поняты из последующего описания предпочтительных вариантов осуществления.
ПОДРОБНОЕ ОПИСАНИЕ ПРЕДПОЧТИТЕЛЬНЫХ ВАРИАНТОВ ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ
В способе, предлагаемом в настоящем изобретении, спеченную мишень из оксида иттербия изготавливали путем получения порошкообразного оксида иттербия, уплотнения порошка в форме с образованием в основном сферического неспеченного изделия и спекания неспеченного изделия в твердой фазе с образованием в основном сферической мишени из оксида иттербия.
Порошкообразный оксид иттербия обладал чистотой, превышающей 99%/ПКОР, и использовали следующие технические условия:
Связующее и средства, способствующие спеканию, не добавляли к порошкообразному оксиду иттербия.
Порошкообразный оксид иттербия формовали с получением в основном сферических неспеченных изделии и уплотняли при давлении, равном примерно 580 МПа. Получали неспеченные изделия, обладающие плотностью, равной примерно 6 г/см3, соответствующей плотности в неспеченном состоянии, составляющей примерно 65% от теоретической плотности.
В основном сферические неспеченные изделия из оксида иттербия спекали в твердой фазе путем их выдерживания при температуре, равной примерно 1700°С, в течение не менее 4 ч в атмосфере синтетического воздуха при атмосферном давлении. Неспеченные изделия из оксида иттербия помещали в изготовленные MgO капсулы для обжига для исключения попадания оксида алюминия из печи для спекания.
Изготавливали спеченные мишени из оксида иттербия в основном сферической формы, обладающие диаметром, равным примерно от 1,5 до 2 мм, и плотностью в спеченном состоянии, равной примерно от 8,6 до 8,7 г/см3, соответствующей примерно 94-95% от теоретической плотности. Пористость спеченных шариков из оксида иттербия найдена равной менее 10% по данным исследования с погружением и оптической микроскопии.
Дилатометрические исследования проводили для неспеченных изделий из оксида иттербия при скорости нагревания, равной 5 K/мин. Исследования показали, что существенная усадка происходила только при температурах выше 1650°С и полностью не завершалась при 1700°С. Эти температуры спекания, находящиеся в диапазоне от 1700 до 1800°С, предпочтительны для спекания оксида иттербия и других оксидов редкоземельных металлов.
В дополнительных исследованиях атмосферу при спекании меняли от окислительной атмосферы, состоящей из синтетического воздуха, до восстановительной атмосферы, состоящей из азота и водорода. Спеченные мишени из оксида иттербия, изготовленные путем спекания в восстановительной атмосфере, обладали темной окраской, свидетельствующей об отклонении от стехиометрического состава. Плотность спеченных мишеней равна примерно 8,3 г/см3, что соответствует примерно 90,7% от теоретической плотности. Соответственно, использование при спекании восстановительной атмосферы возможно, но менее предпочтительно.
Механическую стабильность спеченных мишеней из оксида иттербия исследовали путем внесения мишеней в лабораторную измерительную систему с вращающимся шаром с использованием входного давления, равного 10 бар и с генерацией удара со скоростью, равной примерно 10 м/с.Исследования показали, что при этих условиях спеченные мишени не разрушались.
Оксид иттербия-176 считается подходящим для получения радиоактивного изотопа Lu-177, который применяется в медицине для получения изображений и противораковой терапии, но который невозможно хранить в течение длительного периода времени вследствие его небольшого периода полураспада, равного примерно 6,7 дней. Yb-176 превращается в Lu-177 по следующей реакции:
176Yb (n,γ) 177Yb (-, β) 177Lu. Таким образом, спеченные мишени из оксида иттербия, изготовленные способом, предлагаемым в настоящем изобретении, являются подходящими предшественниками для получения Lu-177 в трубчатых измерительных каналах ядерного реактора, действующего для выработки энергии. Аналогичные реакции известны специалисту в данной области техники для получения других радиоактивных изотопов из различных предшественников - оксидов редкоземельных элементов.
Claims (21)
1. Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивного изотопа в трубчатых измерительных каналах энергетического ядерного реактора, способ включает следующие стадии:
получение порошкообразного оксида редкоземельного металла, обладающего чистотой, превышающей 99%;
уплотнение порошка в форме с образованием в основном сферического неспеченного изделия, обладающего плотностью в неспеченном состоянии, составляющей не менее 50% от теоретической плотности; и
спекание неспеченного изделия в окислительной атмосфере в твердой фазе при температуре, составляющей не менее 70% от температуры солидуса порошкообразного оксида редкоземельного металла, и в течение времени, достаточного для образования в основном сферической спеченной мишени из оксида редкоземельного металла, обладающей плотностью в спеченном состоянии, равной не менее 80% от теоретической плотности.
2. Способ по п. 1, в котором редкоземельный металл выбран из группы, включающей Nd, Sm, Y, Dy, Ho, Er, Tm, Yb и Lu.
3. Способ по п. 2, в котором редкоземельным металлом является Sm, Y, Но или Yb, предпочтительно Yb-176.
4. Способ по любому из пп. 1-3, в котором порошкообразный оксид редкоземельного металла обладает чистотой, превышающей 99%, предпочтительно превышающей 99,9%.
5. Способ по любому из пп. 1-4, в котором редкоземельный металл является моноизотопным.
6. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором порошок уплотняют при давлении, находящемся в диапазоне от 1 до 600 МПа.
7. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором плотность в неспеченном состоянии находится в диапазоне от 55 до 65% от теоретической плотности.
8. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором температура спекания составляет от 70 до 80% от температуры солидуса оксида редкоземельного металла.
9. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором температура спекания находится в диапазоне от 1650 до 1800°С.
10. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченное изделие спекают в течение от 4 до 24 ч.
11. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченное изделие спекают при атмосферном давлении.
12. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченное изделие спекают в атмосфере, состоящей из азота и кислорода, предпочтительно в синтетическом воздухе.
13. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором неспеченное изделие спекают до плотности, составляющей не менее 90% от теоретической плотности.
14. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором спеченная мишень обладает пористостью, равной менее 10%.
15. Способ по любому из предыдущих пунктов, в котором спеченная мишень обладает диаметром, находящимся в диапазоне от 1 до 5 мм, предпочтительно от 1 до 3 мм.
16. Спеченная мишень из оксида редкоземельного металла, изготовленная способом по любому из предыдущих пунктов, причем спеченная мишень является в основном сферической и обладает плотностью, составляющей не менее 80% от теоретической плотности, и причем оксид редкоземельного металла обладает чистотой, превышающей 99%, и причем указанная мишень устойчива по отношению к входному давлению воздуха, равному 10 бар, и по отношению к удару со скоростью, равной 10 м/с.
17. Применение спеченной мишени из оксида редкоземельного металла по п. 16 для получения радиоактивного изотопа в трубчатом измерительном канале энергетического ядерного реактора, действующего для выработки энергии.
18. Применение по п. 17, причем оксидом редкоземельного металла является оксид иттербия и радиоактивным изотопом является Lu-177.
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| PCT/EP2015/051842 WO2016119862A1 (en) | 2015-01-29 | 2015-01-29 | Method of preparing irradiation targets for radioisotope production and irradiation target |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2017130346A RU2017130346A (ru) | 2019-02-28 |
| RU2017130346A3 RU2017130346A3 (ru) | 2019-02-28 |
| RU2685422C2 true RU2685422C2 (ru) | 2019-04-18 |
Family
ID=52462306
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2017130346A RU2685422C2 (ru) | 2015-01-29 | 2015-01-29 | Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения |
Country Status (9)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US10424417B2 (ru) |
| EP (1) | EP3251125B1 (ru) |
| KR (1) | KR102319885B1 (ru) |
| CN (1) | CN107211522B (ru) |
| CA (1) | CA2973613C (ru) |
| ES (1) | ES2713416T3 (ru) |
| PL (1) | PL3251125T3 (ru) |
| RU (1) | RU2685422C2 (ru) |
| WO (1) | WO2016119862A1 (ru) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| PL3251126T3 (pl) * | 2015-01-29 | 2019-10-31 | Framatome Gmbh | Tarcza naświetlana do produkcji radioizotopów, sposób wytwarzania oraz zastosowanie tarczy naświetlanej |
| CA3187489A1 (en) * | 2015-02-09 | 2016-08-18 | Framatome Gmbh | Radionuclide generation system |
| DE102017125606A1 (de) | 2017-11-02 | 2019-05-02 | Kernkraftwerk Gösgen-Däniken Ag | Ventilblock für ein molchbares und/oder festkörperführendes Leitungssystem und Verteilerleitungssystem |
| CA3080075C (en) * | 2017-11-02 | 2023-04-04 | Kernkraftwerk Gosgen-Daniken Ag | Device and method for selectively carrying out nuclide activations and measurements in a nuclear reactor by means of nuclide activation targets and measuring bodies |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20030183991A1 (en) * | 2001-07-05 | 2003-10-02 | Yagi Hideki | Translucent rare earth oxide sintered article and method for production thereof |
| RU2240614C1 (ru) * | 2003-02-10 | 2004-11-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Способ изготовления мишени для облучения в реакторе |
| US20040254418A1 (en) * | 2003-06-10 | 2004-12-16 | Munro John J. | X-ray and gamma ray emitting temporary high dose rate brachytherapy source |
| US20130223578A1 (en) * | 2008-02-21 | 2013-08-29 | II William Earl Russell | Apparatuses and methods for production of radioisotopes in nuclear reactor instrumentation tubes |
Family Cites Families (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6381504B1 (en) * | 1996-05-06 | 2002-04-30 | Pavilion Technologies, Inc. | Method for optimizing a plant with multiple inputs |
| US6252921B1 (en) * | 1998-05-29 | 2001-06-26 | The Regents Of The University Of California | Nuclear isomers as neutron and energy sources |
| DE60110663T2 (de) * | 2000-03-10 | 2006-02-02 | Arvinmeritor Light Vehicle Systems-France | Verfahren und Gerät zum Montieren eines Antriebsmechanismus in einem Türmodul |
| CN1182760C (zh) | 2003-01-20 | 2004-12-29 | 清华大学 | 一种氧化锆纳米球堆积嬗变靶的制备方法 |
| CN101628811A (zh) * | 2009-08-14 | 2010-01-20 | 中国科学院上海光学精密机械研究所 | 透明陶瓷及其制备方法 |
| JP5819816B2 (ja) | 2010-03-30 | 2015-11-24 | 日本碍子株式会社 | 半導体製造装置用耐食性部材及びその製法 |
| CN104177085A (zh) | 2014-08-27 | 2014-12-03 | 西安交通大学 | 一种钼基温度稳定型微波介质陶瓷及其制备方法 |
-
2015
- 2015-01-29 WO PCT/EP2015/051842 patent/WO2016119862A1/en active Application Filing
- 2015-01-29 PL PL15703039T patent/PL3251125T3/pl unknown
- 2015-01-29 US US15/545,906 patent/US10424417B2/en active Active
- 2015-01-29 CA CA2973613A patent/CA2973613C/en active Active
- 2015-01-29 ES ES15703039T patent/ES2713416T3/es active Active
- 2015-01-29 KR KR1020177024068A patent/KR102319885B1/ko active IP Right Grant
- 2015-01-29 CN CN201580074825.0A patent/CN107211522B/zh active Active
- 2015-01-29 EP EP15703039.6A patent/EP3251125B1/en active Active
- 2015-01-29 RU RU2017130346A patent/RU2685422C2/ru active
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20030183991A1 (en) * | 2001-07-05 | 2003-10-02 | Yagi Hideki | Translucent rare earth oxide sintered article and method for production thereof |
| RU2240614C1 (ru) * | 2003-02-10 | 2004-11-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Способ изготовления мишени для облучения в реакторе |
| US20040254418A1 (en) * | 2003-06-10 | 2004-12-16 | Munro John J. | X-ray and gamma ray emitting temporary high dose rate brachytherapy source |
| US20130223578A1 (en) * | 2008-02-21 | 2013-08-29 | II William Earl Russell | Apparatuses and methods for production of radioisotopes in nuclear reactor instrumentation tubes |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP3251125A1 (en) | 2017-12-06 |
| RU2017130346A (ru) | 2019-02-28 |
| KR102319885B1 (ko) | 2021-11-02 |
| RU2017130346A3 (ru) | 2019-02-28 |
| CA2973613C (en) | 2022-05-31 |
| CN107211522A (zh) | 2017-09-26 |
| EP3251125B1 (en) | 2018-12-26 |
| US20180019033A1 (en) | 2018-01-18 |
| WO2016119862A1 (en) | 2016-08-04 |
| US10424417B2 (en) | 2019-09-24 |
| CN107211522B (zh) | 2019-12-24 |
| KR20170108129A (ko) | 2017-09-26 |
| PL3251125T3 (pl) | 2019-06-28 |
| CA2973613A1 (en) | 2016-08-04 |
| ES2713416T3 (es) | 2019-05-21 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| RU2685422C2 (ru) | Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения | |
| CN107108375B (zh) | 生产至少一种金属氧化物的芯块的方法 | |
| WO2016104354A1 (ja) | 放射線減速材用ＭｇＦ２系フッ化物焼結体及びその製造方法 | |
| WO2014034875A1 (ja) | 放射性廃棄物の固化体及びその製造方法 | |
| US20130136221A1 (en) | Method of producing radioactive molybdenum | |
| RU2682666C2 (ru) | Способ изготовления мишеней для облучения, предназначенных для получения радиоактивных изотопов, и мишень для облучения | |
| US10820403B2 (en) | Irradiation target for radioisotope production, method for preparing and use of the irradiation target | |
| KR20170101083A (ko) | 큰 결정립을 갖는 우라늄산화물 핵연료 소결체 조성물 및 제조 방법 | |
| KR20200012696A (ko) | 펠릿화된 핵 세라믹 연료의 제조 방법 | |
| Sonber et al. | Development and production of 10B enriched boron carbide (B4C) pellets for control rod application in PFBR | |
| US20120175526A1 (en) | Ionization generating tube and an ionization generating device comprising the same | |
| RU2483834C2 (ru) | Способ спекания таблеток из оксида цинка |