KR20170108129A - 방사성 동위원소 생성을 위한 조사 타겟을 제조하는 방법 및 조사 타겟 - Google Patents

방사성 동위원소 생성을 위한 조사 타겟을 제조하는 방법 및 조사 타겟 Download PDF

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Abstract

본 발명은 동력용 원자로의 계측관에서의 방사성 동위원소 생성을 위하여 조사 타겟을 제조하는 방법을 제공하고, 상기 방법은: 99%를 초과하는 순도를 갖는 희토류 금속의 산화물로 구성된 파우더를 제공하는 단계; 이론 밀도의 적어도 50%의 그린 밀도를 갖는 원형인 그린 바디(green body)를 형성하도록 상기 파우더를 몰드에서 압밀하는(consolidating) 단계; 및 희토류 금속 산화물 파우더의 고상선(solidus) 온도의 적어도 70%의 온도에서 그리고 이론 밀도의 적어도 80%의 소결 밀도를 갖는 실질적으로 구형의 소결 희토류 금속 산화물 타겟을 형성하기 충분한 시간 동안 상기 그린 바디를 고체상으로 소결하는 단계를 포함한다.

Description

방사성 동위원소 생성을 위한 조사 타겟을 제조하는 방법 및 조사 타겟
본 발명은 동력용 원자로의 계측관에서 방사성 동위원소를 생성하도록 사용되는 조사 타겟을 제조하는 방법 및 이러한 방법에 의해 수득된 조사 타겟에 관한 것이다.
방사성 동위원소는 산업, 연구, 농업 및 제약과 같은 다양한 분야에서 응용된다. 통상적으로 인공 방사성 동위원소는 적절한 시간 동안 사이클로트론에서 또는 핵 연구 원자로에서 적절한 타겟 재료를 중성자 선속에 노출하여 생성된다. 핵 연구 원자로의 조사 사이트(Irradiation site)는 비용이 많이들고, 원자로의 수명과 관련된 폐쇄로 인해 향후 더욱 부족해질 것이다.
EP 2 093 773 A2는 상업용 동력용 원자로의 계측관을 사용하여 방사성 동위원소를 생성하는 방법에 관한 것이며, 상기 방법은: 알려진 중성자 단면을 갖는 적어도 하나의 조사 타겟을 선택하는 단계; 핵 원자로의 계측관내로 조사 타겟을 삽입하는 단계 - 계측관은 원자로내로 연장하고 원자로의 외부로부터 접근가능한 개구를 가져서 공정에서 핵 원자로에서 마주치는 중성자 다발에 조사 타겟을 노출하고, 조사 타겟은 실질적으로 원자로에서 마주치는 중성자에 노출될 때 방사성 동위원소로 전환되고, 상기 삽입하는 단계는, 동작하는 핵 원자로의 축방향 중성자 다발 프로파일을 기초로 축방향 위치에 대응하는 다발 레벨에서 실질적으로 모든 조사 타겟이 방사성 동위원소로 전환하는데 요구되는 시간량에 대응하는 시간량 동안 계측관의 축방향 위치에서 조사 타겟을 포지셔닝하는 단계를 포함함; 및 계측관으로부터 조사 타겟 및 생성된 방사성 동위원소를 제거하는 단계를 포함한다.
거친 구형의 조사 타겟은 일반적으로 중공형(hollow)이며, 기체, 액체 및/또는 고체 방사성 동위원소로 전환되는 액체, 기체 및/또는 고체 재료를 포함할 수 있다. 타겟 재료를 둘러싸는 쉘은 중성자 선속에 노출될 때 미미한 물리적 변화를 겪을 수 있다. 대안적으로, 조사 타겟은 일반적으로 고체일 수 있고 동작하는 상업용 원자로에 존재하는 중성자 선속에 노출될 때 유용한 방사성 동위원소로 전환되는 재료로부터 제조될 수 있다.
상업용 원자로의 코어의 중성자 선속 밀도는, 그 중에서도, 프로브를 구동하기 위한 가압된 공기를 사용하여 원자로 코어를 통과하는 계측관내에 볼 측정 시스템(ball measuring system)의 고체 구형 프로브를 도입함으로써 측정된다. 그러나, 현재까지, 볼 측정 시스템의 계측관내로 삽입되고 그로부터 회수되는데 요구되는 기계적 및 화학적 안정성을 갖고 원자로 코어에 존재하는 조건을 견딜 수 있는, 이용가능한 적절한 조사 타겟은 존재하지 않는다.
EP1 336 596 B1는 일반 식 R2O3에 의해 표현되는 투명한 소결된 희토류 금속 산화물 바디를 개시하며, 여기서, R은 Y, Dy, Ho, Er, Tm, Yb 및 Lu을 포함하는 그룹의 적어도 하나의 원소이다. 소결된 바디는, 이론 밀도의 58%를 초과하는 그린(green) 밀도를 갖는 몰딩 바디를 제조하기 위하여, 10wtppm 미만의 금속 중량의 Si 함량 및 금속 5wtppm 내지 100wtppm 금속 중량의 Al 함량을 갖고, 99.9%를 초과하는 순도를 갖는 고순도 희토류 금속 산화물 재료와 결합재의 혼합물을 제공함으로써 제조된다. 결합재는 열적 처리에 의해 제거되며, 몰딩 바디는 0.5 시간 이상의 시간 동안 1450℃에서 1700℃사이의 온도로 수소 또는 불활성 가스 분위기 또는 진공으로 소결된다. Al의 첨가는 소결 조제의 역할을 하며, 소결된 바디가 2㎛에서 20 ㎛사이의 평균 입도 크기를 갖도록 엄격하게 제어된다.
US 8 679 998 B2는 반도체 제조 장치에서 사용하기 위한 내부식 부재를 개시한다. 적어도 99.9%의 순도를 갖는 Yb2O3 원료는 200 kgf/cm2(19,6 MPa)의 압력에서 형성되는 단축 압력의 대상이 되어서, 약 10mm의 두께 및 약 35mm의 직경을 갖는 디스크 형상 컴펙트를 얻는다. 컴팩트는 발화를 위한 그라파이트 몰드내에 위치된다. 발화는 반도체 제조 장치를 위한 내부식 부재를 얻기 위하여 적어도 4시간 동안 Ar 분위기하에서 1800℃의 온도로 핫-프레스(hot-press) 방법을 사용하여 수행된다. 발화 동안의 압력은 200 kgf/cm2 (19,6 MPa)이다. Yb2O3 소결된 바디는0.2%의 개기공률(open porosity)을 갖는다.
일반적으로 상기 방법은 내식성 또는 광학 투과도와 같은 특정 응용에 적응되는 소결된 희토류 금속 산화물 바디를 제공한다. 그러나, 이러한 방법에 의해 생성된 소결된 바디들 중 어느 것도 상업용 동력용 원자로에서 방사성 동위원소 생성을 위하여 사용되는 조사 타겟에 요구되는 특성을 갖지 않는다.
본 발명의 목적은, 상업용 동력용 원자로의 중성자 선속에 대한 노출에 의해 미리 결정된 방사성 동위원소의 생성을 위해 전구체로서 사용될 수 있고, 동시에 공압식으로 작동되는 볼 측정 시스템에서 특정 조건을 견딜 수 있는 적절한 타겟을 제공하는 것이다.
본 발명의 추가 목적은 대량 생산에 적합하고 비용 효율적인 이러한 조사 타겟의 생산을 위한 방법을 제공하는 것이다.
본 발명에 있어서, 이러한 목적은 청구항 1에 따른 조사 타겟의 생성 방법에 의해 해결된다.
본 발명의 선호되는 실시예는 서로 자유롭게 결합될 수 있는 하위 청구항에 주어진다.
본 발명의 방법에 의해 수득된 조사 타겟은 기존의 상업용 볼 측정 시스템에서 사용하도록 적응되는 작은 치수를 가지며 압력 저항, 온도 저항 및 전단 저항에 관한 요건을 충족하므로, 볼 측정 시스템에서 삽입되고 가압 공기에 의해 원자로 코어를 통해 전달될 때 충분히 안정적이다. 또한, 타겟에는 계측관의 마모를 회피하기 위하여 스무스한 표면이 제공될 수 있다. 게다가, 조사 타겟은 방사성 동위원소 생산에 유용하다고 고려되는 화학적 순도를 갖는다.
특히, 본 발명은 동력용 원자로의 계측관에서의 방사성 동위원소 생성을 위하여 조사 타겟을 제조하는 방법을 제공하고, 상기 방법은:
99%를 초과하는 순도를 갖는 희토류 금속의 산화물의 파우더를 제공하는 단계;
이론 밀도의 적어도 50%의 그린 밀도를 갖는 실질적으로 구형인 그린 바디(green body)를 형성하도록 상기 파우더를 몰드에서 압밀하는(consolidating) 단계; 및
희토류 금속 산화물 파우더의 고상선(solidus) 온도의 적어도 70%의 온도에서 그리고 이론 밀도의 적어도 80%의 소결 밀도를 갖는 실질적으로 구형의 소결 희토류 금속 산화물 타겟을 형성하기 충분한 시간 동안 상기 그린 바디를 고체상으로 소결하는 단계를 포함한다.
본 발명은 소결된 세라믹의 제조로부터 알려져 있는 공정을 취하므로 적절한 몰드, 프레스 및 소결 설비를 포함하는 상업적으로 이용가능한 장비 상에서 수행될 수 있다. 프레스 몰딩은 또한 원형 또는 실질적으로 구형인 형상 및 치수를 포함하는 다양한 형상을 타겟에 제공하는 것을 허용하고, 이것은 볼 측정 시스템을 위한 기존의 계측관에서의 사용을 가능하게 한다. 따라서, 조사 타겟을 제조하기 위한 비용은, 적절한 방사성 동위원소 전구체 타겟의 대량 생산이 가능하므로 낮게 유지될 수 있다. 본 방법은 또한 요구되는 화학적 순도를 갖는 다수의 상이한 타겟을 생성하는데 가변적이며 유용하다. 또한, 소결된 타겟은 기계적으로 안정적이고 특히 핵 원자로 코어에 존재하는 최대 400℃의 온도에서도 가압된 공기를 사용하여 계측관 내에서의 이동에 견디는 것으로 알려져 있다.
선호되는 실시예에 있어서, 산화물은 일반식 R2O3에 의해 표시되고, 여기서, R은 Nd, Sm, Y, Dy, Ho, Er, Tm, Yb 및 Lu을 포함하는 그룹으로부터 선택된 희토류 금속이다.
더욱 바람직하게, 희토류 금속은 Sm, Y, Ho 또는 Yb, 바람직하게는 Lu-177을 생성하는데 유용한 Yb-176 또는 Yb-169를 생성하는데 사용될 수 있는 Yb-168이다.
가장 바람직하게, 희토류 금속 산화물의 희토류 금속은 단일 동위원소(monoisotopic)이다. 이것은 원하는 방사성 동위원소의 높은 생산량을 보장하고 정화 비용 및 노력을 감소시킬 수 있다.
추가 선호되는 실시예에 있어서, 희토류 금속 산화물의 파우더는 99%를 초과하는, 더 바람직하게는 99.9%/TREO(TREO = 총 희토류 함량)를 초과하는 또는 99.99%를 초과하는 높은 순도를 갖는다. 발명자들은, 불순물과 같은 알루미나의 부재가 방사성 동위원소 전구체로서 소결된 타겟의 추가 사용 및 희토류 금속 산화물의 소결가능성에 유익한 것으로 생각한다. 발명자는 또한 B, Cd, Gd와 같은 불순물을 포착하는 중성자는 부재해야 한다고 생각한다.
바람직하게, 희토류 금속 산화물의 파우더는 5㎛에서 50㎛의 범위의 평균 입도 크기를 갖는다. 입도 크기 분포는 바람직하게 d50 = 10㎛ 및 d100 = 30㎛로부터 d50 = 25㎛ 및 d100 = 50㎛까지이다. 컴팩터블(compactable) 산화물은 ITM 이소토펜 테크놀로지 뮌헨 주식회사로부터 상업적으로 이용가능하다.
가장 바람직하게, 파우더는 99%를 초과하는 농축도를 갖는 Yb-176로 농축된다.
추가 선호되는 실시예에서, 희토류 금속 산화물의 파우더는 실질적으로구형인 그린 바디를 형성하도록 몰딩되며 1MPa에서 600MPa사이의 범위의 압력으로 압밀된다. 몰딩 및 압밀은 당업자에게 알려져 있는 상업적으로 이용가능한 장비에서 수행될 수 있다.
"실질적으로 구형"이라는 용어는, 바디가 회전할 수 있되, 필수적으로 완벽한 구형을 가질 필요는 없음을 의미한다.
바람직하게, 몰드는 그린 바디의 압밀 동안 몰드 재료로부터의 불순물의 흡수(uptake)를 회피하기 위하여 경화 강(hardened steel)으로 구성된다.
가장 바람직하게, 희토류 금속 산화물은 결합재의 사용 없이 그리고 소결 조제의 사용 없이 그린 바디내로 몰딩되고 압밀된다. 따라서, 몰딩되고 압밀될 파우더는 99%를 초과하는, 바람직하게는 99.9%를 초과하는 또는 99.99%를 초과하는 순도를 갖는 희토류 금속 산화물로 구성된다. 발명자들은, 희토류 금속 산화물의 소결을 위하여 통상적으로 사용되는 결합재 및/또는 소결 조제는 원치 않는 불순물의 원인이될 수 있되, 이러한 첨가제의 사용은 충분한 밀도를 갖는 소결된 희토류 금속 산화물 타겟을 수득하는데 필수는 아님을 알게 되었다.
바람직하게, 몰딩 및 압밀 후의 그린 바디의 그린 밀도는 이론 밀도의 65%까지 그리고 더욱 바람직하게는 이론 밀도의 55%에서 65%의 범위이다. 높은 그린 밀도 설비는 압밀된 그린 바디의 자동화된 처리를 가능하게 한다.
선택적으로, 구형의 그린 바디는 그 구형도 또는 둥글기(roundness)를 개선하도록 연마될(polished) 수 있다.
소결 단계에서, 압밀된 그린 바디는 바람직하게 희토류 금속 산화물의 고상선(solidus) 온도의 적어도 70%에서 80%사이의 소결 온도로 유지된다. 더욱 바람직하게, 소결 온도는 1650℃부터 1800℃까지의 범위이다. 발명자들은, 이러한 범위의 소결 온도는 이론 밀도의 적어도 80%, 바람직하게 적어도 90%의 높은 소결 밀도로 대부분의 희토류 금속 산화물을 소결하는데 적합한 것을 알게 되었다.
바람직하게, 그린 바디는 소결 온도에서 유지되고 바람직하게 대기압 하에서 4시간에서 24시간까지의 시간동안 소결된다.
선호되는 실시예에 있어서, 그린 바디는 질소 및 산소, 바람직하게는 합성 공기(synthetic air)로 구성된 분위기에서 소결된다.
덜 선호되긴 하나, 그린 바디는 또한 질소 및 산소로 구성된 혼합물과 같은 환원 분위기에서 소결될 수 있다.
선택적으로, 소결된 희토류 금속 산화물 타겟은 표면의 잔여물을 제거하고 그 표면 거칠기를 개선하기 위하여 연마되거나 갈릴(ground) 수 있다. 이러한 소결 후 처리는 고압에서 삽입될 때 소결된 타겟에 의한 계측관의 마모를 감소시킬 수 있다.
추가 측면에 있어서, 본 발명은 상기 기재된 방법에 의해 얻어지는 소결된 타겟에 관한 것이고, 소결된 타겟은 실질적으로 구형이며 이론 밀도의 적어도 80%의 밀도를 가지며, 희토류 금속 산화물은 99%를 초과하는, 바람직하게 99.9%를 초과하는 또는 99.99%를 초과하는 순도를 갖는다.
바람직하게, 소결된 타겟은 이론 밀도의 적어도 90%의 밀도 및 10% 미만의 기공률을 갖는다. 밀도 및 그러므로 기공률은 피크노미터(pycnometer)로 측정함으로써 결정될 수 있다.
소결된 타겟의 평균 입도 크기는 바람직하게 5㎛에서 50㎛의 범위에 있다. 발명자는, 이러한 범위의 입도 크기가 공압식으로 작동되는 볼 측정 시스템에서의 충돌 조건을 견디기 위하여 충분한 경도 및 기계적 강도를 갖는 소결된 타겟을 제공하는데 있어서 바람직한 것을 알게 되었다.
바람직하게, 소결된 타겟은 1mm에서 5mm까지의, 바람직하게 1mm에서 3mm까지의 범위의 직경을 갖는다. 소결은 대략 30%까지의 수축을 포함하는 것으로 이해된다. 따라서, 그린 바디의 치수는, 소결 동안의 수축이 상업용 볼 측정 시스템내로의 삽입을 위하여 미리 결정된 직경을 갖는 소결된 타겟을 야기하도록 선택된다.
바람직하게, 본 발명의 방법에 의해 얻어진 타겟은 10 m/s의 충돌 속도 및 상업용 볼 측정 시스템에서 사용되는 10 bar의 공압식 입구 압력에 견딘다. 또한, 타겟은 높은 소결 온도의 대상이 되므로, 소결된 타겟은 동작 원자로의 코어에 존재하는 대략 400℃의 처리 온도를 견딜 수 있는 것이 이해된다.
본 발명의 추가 측면에 있어서, 소결된 희토류 금속 산화물 타겟은 에너지 생성 공정시에 동력용 원자로의 계측관의 하나 이상의 방사성 동위원소를 생성하기 위하여 사용된다. 방사성 동위원소를 생성하는 방법에서, 소결된 타겟은 가압된 공기에 의해, 바람직하게 약 7 bar에서 30 bar의 압력에서 원자로 코어내로 연장하는 계측관에서 삽입되며, 미리 결정된 시간 기간 동안 동작 시에 원자로에서 마주치는 중성자 선속에 노출되므로, 소결된 타겟은 실질적으로 방사성 동위원소로 변환되고 계측관으로부터 소결된 타겟 및 생성된 방사성 동위원소를 제거한다.
바람직하게, 희토류 금속 산화물은 산화이테르븀-176이며, 원하는 방사성 동위원소는 Lu-177이다. 중성자 선속에 대한 노출 후에, 소결된 타겟은 산에 용해되며, Lu-177는 예컨대 참조에 의해 여기에 통합되는 유럽 특허 EP 2 546 839 A1에 개시되는 바와 같이 추출된다. Lu-177는 암 치료 및 의학 영상에서의 특정하게 응용되는 방사성 동위원소다.
본 발명의 구성 및 작동 방법은 부가적인 목적 및 이점과 함께 다음의 특정 실시예에 대한 설명으로부터 가장 잘 이해 될 것이다.
본 발명의 방법에 있어서, 소결된 산화이테르븀 타겟은, 산화이테르븀 파우더를 제공하는 단계, 실질적으로 구형인 그린 바디를 형성하기 위하여 몰드에서 상기 파우더를 압밀하는 단계 및 실질적으로 구형인 산화이테르퓸 타겟을 형성하기 위하여 상기 그린 바디를 고체상으로 소결하는 단계에 의해 생성되었다.
산화이테르븀 파우더는 99%/TREO를 초과하는 순도를 가지며, 이하의 상세가 사용된다:
Yb2O3/TREO(% min.) 99.9
TREO(% min.) 99
Loss On Ignition (% max.) 1
희토류 불순물 % max.
Tb4O7 /TREO 0.001
Dy2O3 /TREO 0.001
Ho2O3/TREO 0.001
Er2O3/TREO 0.01
Tm2O3/TREO 0.01
Lu2O3 /TREO 0.001
Y2O3/TREO 0.001
비희토류 불순물 % max.
Fe 2 O 3 0.001
SiO2 0.01
CaO 0.01
Cl- 0.03
NiO 0.001
ZnO 0.001
PbO 0.001
결합재 및 소결 조제는 산화이테르븀 파우더에 첨가되지 않았다.
산화이테르븀 파우더는 실질적으로 구형인 그린 바디내로 몰딩되며 약 580MPa의 압력으로 압밀된다. 약 6g/cm3의 밀도를 갖는 그린 바디가 수득되며, 이론 밀도의 약 65%의 그린 밀도에 대응한다.
실질적으로 구형인 산화이테르븀 그린 바디는 대기압에서 합성 공기의 분위기하에서 적어도 4시간 동안 1700℃의 온도에서 그린 바디를 유지시킴으로서 고체상태로 소결된다. 산화이테르븀 그린 바디는 소결로(sintering furnace)로부터의 알루미나의 흡수(uptake)를 회피하도록 MgO 새거(sagger)에 위치된다.
실질적으로 구형의 소결된 산화이테르븀 타겟은 약 1.5mm 내지 2mm의 직경 및 이론 밀도의 약 94% 내지 95%에 대응하는 약 8.6 내지 8.7 g/cm3의 소결된 밀도를 갖고 수득된다. 소결된 산화이테르븀 볼의 기공률은 액침 측정(immersion measurement) 및 광학 현미경에 의해 10% 미만이 되는 것으로 결정된다.
팽창계(Dilatometer) 테스트는 5 K/min의 가열 속도를 사용하여 산화이테르븀 그린 바디 상에서 수행된다. 테스트는 실질적인 수축(shrinkage)이 1650℃를 초과하는 온도에서만 발생하고 1700℃에서 완전히 완료되지 않는 것을 나타낸다. 따라서, 1700℃와 1800℃사이의 범위의 소결 온도가 산화이테르븀 및 기타 희토류 금속 산화물의 소결에 선호된다.
추후 테스트에서, 소결 분위기는 합성 공기로 구성된 산화 분위기에서 질소와 수소로 구성된 환원 분위기로 변화한다. 환원 분위기에서의 소결로부터 얻어진 소결된 산화이테르븀 타겟은 화학량적 조성(stoichiometric composition)에 있어서의 변화를 표시하는 어두운 색상을 갖는다. 소결된 타겟의 밀도는 이론 밀도의 약 90.7%에 대응하는 약 8.3 g/cm3이다. 따라서, 환원 소결 분위기의 사용이 가능하되 덜 선호된다.
소결된 산화이테르븀의 기계적 안정성은 10 bar의 입구 압력을 사용하고 약 10 m/s의 충돌 속도를 생성하는 실험실 볼 측정 시스템내로 타겟을 삽입함으로써 테스트된다. 테스트는, 소결된 타겟이 이러한 조건하에서 깨지지 않는 것을 증명한다.
산화이테르븀-176은 방사성 동위원소 Lu-177을 생성하는데 유용한 것으로 고려되고, 이것은 의료 영상(medical imaging) 및 암 치료에서 응용되되, 약 6.7일의 그 짧은 반감기(half-life)로 인해 장기간에 걸쳐서 저장될 수 없다. Yb-176는 이하의 반응에 따라 Lu-177로 전환된다:
176Yb (n,γ) 177Yb (-,β) 177Lu.
따라서, 본 발명의 방법에 의해 수득된 산화이테르븀 산화물의 소결된 타겟은 에너지 생성 공정 동안 원자로의 계측관에서의 Lu-177의 생성을 위해 유용한 전구체(precursor)이다. 다양한 희토류 산화물 프리커서로부터 다른 방사성 동위원소의 생성에 있어서 유사한 반응이 당업자에게 알려져 있다.

Claims (20)

  1. 동력용 원자로(nuclear power reactor)의 계측관(instrumentation tube)에서의 방사성 동위원소 생성을 위하여 조사 타겟을 제조하는 방법으로서, 상기 방법은:
    99%를 초과하는 순도를 갖는 희토류 금속의 산화물의 파우더를 제공하는 단계;
    이론 밀도의 적어도 50%의 그린 밀도를 갖는 실질적으로 구형인 그린 바디(green body)를 형성하도록 상기 파우더를 몰드에서 압밀하는(consolidating) 단계; 및
    희토류 금속 산화물의 파우더의 고상선(solidus) 온도의 적어도 70%의 온도로 그리고 이론 밀도의 적어도 80%의 소결 밀도를 갖는 실질적으로 구형인 소결된 희토류 금속 산화물 타겟을 형성하기 충분한 시간 동안 상기 그린 바디를 고체상(solid phase)으로 소결하는 단계를 포함하는, 방법.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 희토류 금속은 Nd, Sm, Y, Dy, Ho, Er, Tm, Yb 및 Lu로 구성된 그룹으로부터 선택되는, 방법.
  3. 청구항 2에 있어서, 상기 희토류 금속은 Sm, Y, Ho 또는 Yb, 바람직하게는 Yb-176인, 방법.
  4. 청구항 1 내지 청구항 3 중 어느 한 항에 있어서, 상기 희토류 금속 산화물의 파우더는 99%를 초과하는, 바람직하게는 99.9%를 초과하는 순도를 갖는, 방법.
  5. 청구항 1 내지 청구항 4 중 어느 한 항에 있어서, 상기 희토류 금속은 단일 동위원소(monoisotopic)인, 방법.
  6. 청구항 1 내지 청구항 5 중 어느 한 항에 있어서, 상기 파우더는 1MPa에서 600MPa 사이의 범위의 압력으로 압밀되는, 방법.
  7. 청구항 1 내지 청구항 6 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그린 밀도는 상기 이론 밀도의 55%에서 65% 사이의 범위인, 방법.
  8. 청구항 1 내지 청구항 7 중 어느 한 항에 있어서, 소결 온도는 상기 희토류 금속 산화물의 고상선 온도의 70%에서 80% 사이인, 방법.
  9. 청구항 1 내지 청구항 8 중 어느 한 항에 있어서, 상기 소결 온도는 1650℃부터 1800℃까지의 범위인, 방법.
  10. 청구항 1 내지 청구항 9 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그린 바디는 4시간에서 24시간까지의 시간 동안 소결되는, 방법.
  11. 청구항 1 내지 청구항 10 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그린 바디는 대기압 하에서 소결되는, 방법.
  12. 청구항 1 내지 청구항 11 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그린 바디는 산화 분위기에서 소결되는, 방법.
  13. 청구항 1 내지 청구항 12 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그린 바디는 질소 및 산소, 바람직하게는 합성 공기(synthetic air)로 구성되는 분위기에서 소결되는, 방법.
  14. 청구항 1 내지 청구항 13 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그린 바디는 상기 이론 밀도의 적어도 90%의 밀도로 소결되는, 방법.
  15. 청구항 1 내지 청구항 14 중 어느 한 항에 있어서, 소결된 타겟이 10% 미만의 기공률(porosity)을 갖는, 방법.
  16. 청구항 1 내지 청구항 15 중 어느 한 항에 있어서, 소결된 타겟이 1mm에서 5mm까지의, 바람직하게는 1mm에서 3mm 까지의 범위의 직경을 갖는, 방법.
  17. 청구항 1 내지 청구항 16 중 어느 한 항에 기재된 방법에 의해 수득된 소결된 희토류 금속 산화물 타겟으로서, 소결된 희토류 금속 산화물 타겟이 실질적으로 구형이고, 이론 밀도의 적어도 80%의 밀도를 가지며, 상기 희토류 금속 산화물이 99%를 초과하는 순도를 갖는, 소결된 희토류 금속 산화물 타겟.
  18. 청구항 17에 있어서, 상기 타겟은 10 bar의 이송 공기압(pneumatic transport pressure)과 10 m/s의 충돌 속도에 견디는, 소결된 희토류 금속 산화물 타겟.
  19. 에너지 생성 공정에서 동력용 원자로의 계측관에서의 방사성 동위원소의 생성을 위한 청구항 17에 기재된 소결된 희토류 금속 산화물 타겟의 사용.
  20. 청구항 19에 있어서, 상기 희토류 금속 산화물은 산화이테르븀(ytterbia)이며 상기 방사성 동위원소는 Lu-177인, 소결된 희토류 금속 산화물 타겟의 사용.
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Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2701505C2 (ru) * 2015-01-29 2019-09-27 Фраматом Гмбх Облучаемая мишень для производства радиоизотопов, способ подготовки и применение облучаемой мишени
KR102374194B1 (ko) * 2015-02-09 2022-03-14 프라마톰 게엠베하 방사성 핵종 생성 시스템
ES2883695T3 (es) * 2017-11-02 2021-12-09 Kernkraftwerk Goesgen Daeniken Ag Dispositivo y procedimiento para realizar selectivamente activaciones y mediciones de nucleidos en un reactor nuclear utilizando dianas de activación de nucleidos y cuerpos de medición
DE102017125606A1 (de) 2017-11-02 2019-05-02 Kernkraftwerk Gösgen-Däniken Ag Ventilblock für ein molchbares und/oder festkörperführendes Leitungssystem und Verteilerleitungssystem

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20040254418A1 (en) * 2003-06-10 2004-12-16 Munro John J. X-ray and gamma ray emitting temporary high dose rate brachytherapy source
CN101628811A (zh) * 2009-08-14 2010-01-20 中国科学院上海光学精密机械研究所 透明陶瓷及其制备方法

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6381504B1 (en) * 1996-05-06 2002-04-30 Pavilion Technologies, Inc. Method for optimizing a plant with multiple inputs
US6252921B1 (en) * 1998-05-29 2001-06-26 The Regents Of The University Of California Nuclear isomers as neutron and energy sources
EP1132235B1 (en) * 2000-03-10 2006-10-11 Arvinmeritor Light Vehicle Systems-France Door panel assembly
WO2003004437A1 (fr) 2001-07-05 2003-01-16 Konoshima Chemical Co., Ltd. Article translucide fritte en oxyde de terre rare et procede de production
CN1182760C (zh) * 2003-01-20 2004-12-29 清华大学 一种氧化锆纳米球堆积嬗变靶的制备方法
RU2240614C1 (ru) 2003-02-10 2004-11-20 Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Научно-исследовательский институт атомных реакторов" Способ изготовления мишени для облучения в реакторе
US8437443B2 (en) * 2008-02-21 2013-05-07 Ge-Hitachi Nuclear Energy Americas Llc Apparatuses and methods for production of radioisotopes in nuclear reactor instrumentation tubes
KR101400598B1 (ko) 2010-03-30 2014-05-27 엔지케이 인슐레이터 엘티디 반도체 제조 장치용 내식성 부재 및 그 제법
CN104177085A (zh) * 2014-08-27 2014-12-03 西安交通大学 一种钼基温度稳定型微波介质陶瓷及其制备方法

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20040254418A1 (en) * 2003-06-10 2004-12-16 Munro John J. X-ray and gamma ray emitting temporary high dose rate brachytherapy source
CN101628811A (zh) * 2009-08-14 2010-01-20 中国科学院上海光学精密机械研究所 透明陶瓷及其制备方法

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