WO2014021446A1 - 燃料電池 - Google Patents

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WO2014021446A1
WO2014021446A1 PCT/JP2013/070982 JP2013070982W WO2014021446A1 WO 2014021446 A1 WO2014021446 A1 WO 2014021446A1 JP 2013070982 W JP2013070982 W JP 2013070982W WO 2014021446 A1 WO2014021446 A1 WO 2014021446A1
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fuel cell
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和英 高田
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株式会社村田製作所
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Definitions

  • the present invention relates to a fuel cell.
  • the present invention relates to a solid oxide fuel cell.
  • fuel cells As a new energy source.
  • the fuel cell include a solid oxide fuel cell (SOFC), a molten carbonate fuel cell, a phosphoric acid fuel cell, and a polymer electrolyte fuel cell.
  • SOFC solid oxide fuel cell
  • molten carbonate fuel cell a molten carbonate fuel cell
  • phosphoric acid fuel cell a phosphoric acid fuel cell
  • polymer electrolyte fuel cell a solid oxide fuel cell
  • solid oxide fuel cells do not necessarily require liquid components, and can be reformed internally when using hydrocarbon fuel. For this reason, research and development on solid oxide fuel cells are actively conducted.
  • Patent Document 1 describes an example of a solid oxide fuel cell.
  • Patent Document 2 describes that an air electrode containing a perovskite oxide represented by ABO 3 is used.
  • the main object of the present invention is to provide a fuel cell having improved reliability.
  • the fuel cell according to the present invention includes a power generation element and a separator.
  • the power generation element has a solid oxide electrolyte layer, an air electrode, and a fuel electrode.
  • the air electrode is disposed on one main surface of the solid oxide electrolyte layer.
  • the air electrode contains a perovskite oxide.
  • the fuel electrode is disposed on the other main surface of the solid oxide electrolyte layer.
  • the separator is arranged on the air electrode.
  • the separator defines a flow path that faces the air electrode.
  • the separator has a separator body and an interconnector.
  • the interconnector is disposed in the separator body.
  • the interconnector is connected to the air electrode.
  • the fuel cell according to the present invention further includes an intermediate layer for suppressing diffusion of constituent elements of the air electrode into the separator body.
  • the intermediate layer is disposed between the separator body and the air electrode.
  • the intermediate layer is formed of ceramics.
  • the separator body is made of ceramics.
  • the intermediate layer is (Ce 1-x D x ) O 2 (where D is Y, La, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, And at least one selected from the group consisting of Ho, Er, Tm, Yb, and Lu, and 0 ⁇ x ⁇ 0.5.
  • x is 0.
  • the power generation element further includes another intermediate layer disposed between the solid oxide electrolyte layer and the air electrode.
  • Another intermediate layer is (Ce 1-x D x ) O 2 where D is from Y, La, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb and Lu. And at least one selected from the group consisting of 0 ⁇ x ⁇ 0.5.
  • the air electrode includes ABO 3 .
  • A is at least one of a rare earth element and an alkaline earth element.
  • B is at least one selected from the group consisting of Co, Fe and Ni.
  • the air electrode has (La, Sr) CoO 3 , (Sm, Sr) CoO 3 , (La, Sr) FeO 3 , (La, Sr) (Co , Fe) O 3 , (Ba, Sr) (Co, Fe) O 3, and La (Ni, Fe) O 3 .
  • the separator main body includes at least one of stabilized zirconia and partially stabilized zirconia stabilized by a stabilizing material.
  • the separator body has a first portion and a second portion.
  • the first portion is disposed on the air electrode.
  • the first part defines the flow path.
  • the second portion is arranged in a region where no air electrode is provided.
  • the second portion is provided with a flow path through which the fuel gas supplied to the fuel electrode passes.
  • the intermediate layer is not in contact with the second portion.
  • a fuel cell having improved reliability can be provided.
  • FIG. 1 is a schematic exploded perspective view of a fuel cell according to a first embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic plan view of the first separator body in the first embodiment.
  • FIG. 3 is a schematic plan view of the first flow path forming member in the first embodiment.
  • FIG. 4 is a schematic plan view of the air electrode layer in the first embodiment.
  • FIG. 5 is a schematic plan view of the solid oxide electrolyte layer in the first embodiment.
  • FIG. 6 is a schematic plan view of the fuel electrode layer in the first embodiment.
  • FIG. 7 is a schematic plan view of the second flow path forming member in the first embodiment.
  • FIG. 8 is a schematic plan view of the second separator body in the first embodiment.
  • FIG. 9 is a schematic cross-sectional view taken along line IX-IX in FIG.
  • FIG. 10 is a schematic cross-sectional view taken along line XX in FIG.
  • FIG. 11 is a schematic cross-sectional view of a fuel cell according to the second embodiment
  • FIG. 1 is a schematic exploded perspective view of a fuel cell according to a first embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic plan view of the first separator body in the first embodiment.
  • FIG. 3 is a schematic plan view of the first flow path forming member in the first embodiment.
  • FIG. 4 is a schematic plan view of the air electrode layer in the first embodiment.
  • FIG. 5 is a schematic plan view of the solid oxide electrolyte layer in the first embodiment.
  • FIG. 6 is a schematic plan view of the fuel electrode layer in the first embodiment.
  • FIG. 7 is a schematic plan view of the second flow path forming member in the first embodiment.
  • FIG. 8 is a schematic plan view of the second separator body in the first embodiment.
  • FIG. 9 is a schematic cross-sectional view taken along line IX-IX in FIG.
  • FIG. 10 is a schematic cross-sectional view taken along line XX in FIG.
  • the solid oxide fuel cell 1 includes a first separator 10, a power generation element 30, and a second separator 50.
  • the first separator 10, the power generation element 30, and the second separator 50 are stacked in this order.
  • the solid oxide fuel cell 1 of the present embodiment has only one power generation element 30.
  • the present invention is not limited to this configuration.
  • the solid oxide fuel cell of the present invention may have, for example, a plurality of power generation elements. In that case, adjacent power generation elements are separated by a separator.
  • the electrical connection between the power generation elements can be made by an interconnector.
  • the interconnector may be provided separately from the separator, or the separator may be made of a conductive material, and the separator may have a function as an interconnector. That is, the interconnector may be formed integrally with the separator.
  • the oxidant gas supplied from the oxidant gas flow path (oxidant gas manifold) 61 and the fuel gas supplied from the fuel gas flow path (fuel gas manifold) 62 react to generate power.
  • the oxidant gas can be composed of, for example, an aerobic gas such as air or oxygen gas.
  • the fuel gas may be a gas containing hydrogen gas or hydrocarbon gas such as carbon monoxide gas.
  • the power generation element 30 includes a solid oxide electrolyte layer 31. It is preferable that the solid oxide electrolyte layer 31 has a high ionic conductivity.
  • the solid oxide electrolyte layer 31 can be formed of, for example, stabilized zirconia or partially stabilized zirconia. Specific examples of the stabilized zirconia include 8 mol% yttria stabilized zirconia (8YSZ), 10 mol% yttria stabilized zirconia (10YSZ), 10 mol% scandia 1 mol% ceria stabilized zirconia (10Sc1CeSZ), 11 mol% scandia stabilized zirconia (11ScSZ). ) And the like.
  • the partially stabilized zirconia include 3 mol% yttria partially stabilized zirconia (3YSZ).
  • the solid oxide electrolyte layer 31 is, for example, Sm and Gd or the like ceria oxides doped, a LaGaO 3 as a host, La 0 the part of the La and Ga was substituted with Sr and Mg, respectively. It can also be formed of a perovskite oxide such as 8 Sr 0.2 Ga 0.8 Mg 0.2 O (3- ⁇ ) .
  • the solid oxide electrolyte layer 31 has through holes 31a and 31b constituting part of the flow paths 61 and 62, as shown in FIG.
  • the solid oxide electrolyte layer 31 is sandwiched between the air electrode layer 32 and the fuel electrode layer 33. That is, the air electrode layer 32 is formed on one main surface of the solid oxide electrolyte layer 31, and the fuel electrode layer 33 is formed on the other main surface.
  • the air electrode layer 32 includes an air electrode 32a and a peripheral portion 32b. Through holes 32c and 32d constituting part of the flow paths 61 and 62 are formed in the peripheral portion 32b.
  • the air electrode 32a is a cathode. In the air electrode 32a, oxygen takes in electrons and oxygen ions are formed.
  • the air electrode 32a is preferably porous, has high electron conductivity, and does not easily cause a solid-solid reaction with the solid oxide electrolyte layer 31 and the like at a high temperature.
  • Air electrode 32a preferably includes a perovskite oxide represented by ABO 3, substantially, and more preferably is composed of a perovskite oxide represented by ABO 3.
  • A is preferably at least one of rare earth elements and alkaline earth elements, for example, and B is at least one selected from the group consisting of Co, Fe and Ni, for example. preferable.
  • perovskite oxide represented by ABO 3 include, for example, (La, Sr) CoO 3 (LSC), (Sm, Sr) CoO 3 (SSC), and (La, Sr) FeO 3 (LSF). ), (La, Sr) (Co, Fe) O 3 (LSCF), (Ba, Sr) (Co, Fe) O 3 (BSCF), La (Ni, Fe) O 3 (LNF), and mixtures thereof Is mentioned.
  • the peripheral portion 32b can be formed of the same material as the first and second separator bodies 11 and 51 described below, for example.
  • the fuel electrode layer 33 has a fuel electrode 33a and a peripheral portion 33b. Through holes 33c and 33d constituting part of the flow paths 61 and 62 are formed in the peripheral portion 33b.
  • the fuel electrode 33a is an anode. In the fuel electrode 33a, oxygen ions and the fuel gas react to emit electrons.
  • the fuel electrode 33a is preferably porous, has high electron conductivity, and does not easily cause a solid-solid reaction with the solid oxide electrolyte layer 31 and the like at a high temperature.
  • the fuel electrode 33a includes, for example, nickel oxide, yttrium oxide stabilized zirconia containing Ni (yttria stabilized zirconia (YSZ)), calcium oxide stabilized zirconia containing Ni, scandium oxide stabilized zirconia containing Ni (scandia stabilized zirconia). (ScSZ)), cerium oxide stabilized zirconia containing Ni, titanium oxide containing Ni, alumina containing Ni, magnesia containing Ni, yttria containing Ni, niobium oxide containing Ni, tantalum oxide containing Ni, or the like. be able to.
  • the power generation element 30 further includes a second intermediate layer 35.
  • the second intermediate layer 35 is disposed between the solid oxide electrolyte layer 31 and the air electrode 32a. For this reason, the second intermediate layer 35 needs to have ionic conductivity.
  • the second intermediate layer 35 is not provided in the peripheral portion 32b of the air electrode layer 32 where the fuel gas passage 62 through which the fuel gas passes is provided. Therefore, the second intermediate layer 35 does not substantially contact the fuel gas.
  • the second intermediate layer 35 prevents the air electrode 32a and the solid oxide electrolyte layer 31 from reacting to form a layer having low ionic conductivity between the air electrode 32a and the solid oxide electrolyte layer 31. It is a layer to do.
  • middle layer 35 can suppress reaction with the air electrode 32a and the solid oxide electrolyte layer 31, and can be comprised with the material which has ionic conductivity.
  • the second intermediate layer 35 is, for example, (Ce 1-x D x ) O 2 (where D is Y, La, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, And preferably includes at least one selected from the group consisting of Yb and Lu, and 0 ⁇ x ⁇ 0.5), and substantially includes (Ce 1-x D x ) O 2 (where D Is at least one selected from the group consisting of Y, La, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, and Lu, and 0 ⁇ x ⁇ 0.5 It is more preferable that it is comprised by this. Further, x is more preferably 0.1 ⁇ x ⁇ 0.2 because the ionic conductivity is increased.
  • the first separator 10 is disposed on the air electrode layer 32 of the power generation element 30.
  • the first separator 10 has a function of forming a flow path 12a for supplying the oxidant gas supplied from the oxidant gas flow path 61 to the air electrode 32a. Further, in a fuel cell including a plurality of power generation elements, the first separator also has a function of separating fuel gas and oxidant gas.
  • the first separator 10 includes a first separator body 11, an interconnector 13, and a first intermediate layer 15.
  • the first separator body 11 has a first body portion 11A and a second body portion 11B.
  • the 2nd main-body part 11B is distribute
  • through holes 11a and 11b constituting part of the flow paths 61 and 62 are formed.
  • the first main body portion 11A is disposed between the second main body portion 11B and the air electrode layer 32.
  • 11 A of 1st main-body parts have the peripheral part (2nd part) 12b and the some linear convex part (1st part) 12c.
  • the linear convex portion 12 c is disposed on the air electrode 32 a in the air electrode layer 32.
  • Each of the plurality of linear protrusions 12c is provided so as to protrude from the surface of the first separator body 11 on the air electrode layer 32 side toward the air electrode layer 32 side.
  • Each of the plurality of linear protrusions 12c is provided along the x direction.
  • the plurality of linear protrusions 12c are arranged at intervals from each other along the y direction.
  • the flow path 12a is defined between the adjacent linear convex portions 12c and between the linear convex portions 12c and the peripheral portion 12b.
  • the peripheral portion 12b is formed with a through hole 12d (see FIG. 3) that constitutes a part of the fuel gas passage 62 through which the fuel gas to the fuel electrode 33a passes.
  • the peripheral part 12b is arranged on the peripheral part 32b.
  • a plurality of via-hole electrodes 12c1 are embedded in each of the plurality of linear protrusions 12c.
  • the plurality of via-hole electrodes 12c1 are formed so as to penetrate the plurality of linear protrusions 12c in the z direction.
  • the first separator body 11 has a plurality of via hole electrodes 11c corresponding to the positions of the plurality of via hole electrodes 12c1.
  • the plurality of via-hole electrodes 11 c are formed so as to penetrate the first separator body 11.
  • the plurality of via-hole electrodes 11c and the plurality of via-hole electrodes 12c1 constitute a plurality of interconnectors 13.
  • the interconnector 13 is electrically connected to the air electrode 32a.
  • the interconnector 13 extends from the surface of the linear convex portion 12c opposite to the first separator body 11 to the surface of the first separator main body 11 opposite to the linear convex portion 12c.
  • the shape of the interconnector 13 is not particularly limited.
  • the interconnector 13 may be, for example, a quadrangular prism shape such as a quadrangular prism shape or a triangular prism shape, or may be a cylindrical shape.
  • the material of the first separator body 11 is not particularly limited.
  • the first separator body 11 can be formed of, for example, stabilized zirconia, partially stabilized zirconia, or the like. Specific examples of the stabilized zirconia preferably used include 8YSZ. Specific examples of the partially stabilized zirconia that is preferably used include 3YSZ.
  • the first separator body 11 is made of, for example, lanthanum chromite doped with rare earth metal, strontium titanate doped with rare earth metal, lanthanum ferrate substituted with Al, alumina, magnesia, You may be comprised with insulating ceramics, such as strontium titanate.
  • the interconnector 13 can be made of, for example, an Ag—Pd alloy, an Ag—Pt alloy, lanthanum chromite (LaCrO 3 ) added with an alkaline earth metal, lanthanum ferrate (LaFeO 3 ), LSM, or the like.
  • the first intermediate layer 15 is disposed between the air electrode 32 a and the separator body 11. Specifically, the first intermediate layer 15 is disposed between the air electrode 32 a and the plurality of linear convex portions (first portions) 12 c of the separator body 11. The first intermediate layer 15 is not in contact with the peripheral portion (second portion) 12b provided with the fuel gas flow path 62 through which the fuel gas passes. Accordingly, the first intermediate layer 15 does not substantially contact the fuel gas.
  • the first intermediate layer 15 is (Ce 1-x D x ) O 2 (where D is Y, La, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb and And at least one selected from the group consisting of Lu and 0 ⁇ x ⁇ 0.5.
  • the first intermediate layer 15 is substantially (Ce 1-x D x ) O 2 (where D is Y, La, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, And at least one selected from the group consisting of Tm, Yb, and Lu, and 0 ⁇ x ⁇ 0.5.
  • a second separator 50 is disposed on the fuel electrode layer 33 of the power generation element 30.
  • the second separator 50 has a function of forming a flow path 52a for supplying the fuel gas supplied from the fuel gas flow path 62 to the fuel electrode 33a.
  • the second separator also has a function of separating fuel gas and oxidant gas.
  • the second separator 50 includes a second separator body 51 and a second flow path forming member 52.
  • the second separator body 51 is disposed on the fuel electrode 33a.
  • the second separator main body 51 is formed with through holes 51a and 51b (see FIG. 8) constituting a part of the flow paths 61 and 62.
  • the second flow path forming member 52 is disposed between the second separator body 51 and the fuel electrode layer 33.
  • the second flow path forming member 52 has a peripheral portion 52b and a plurality of linear convex portions 52c.
  • a through hole 52d (see FIG. 7) that constitutes a part of the fuel gas passage 62 is formed in the peripheral portion 52b.
  • Each of the plurality of linear protrusions 52c is provided so as to protrude from the surface of the second separator body 51 on the fuel electrode layer 33 side toward the fuel electrode layer 33 side.
  • Each of the plurality of linear protrusions 52c is provided along the y direction perpendicular to the direction in which the linear protrusions 52c extend.
  • the plurality of linear protrusions 52c are arranged at intervals from each other along the x direction.
  • the flow path 52a is partitioned and formed between the adjacent linear protrusions 52c and between the linear protrusions 52c and the peripheral part 52b. For this reason, the direction in which the flow path 52a extends and the direction in which the flow path 12a extends are orthogonal to each other.
  • the materials of the second separator main body 51 and the second flow path forming member 52 are not particularly limited.
  • Each of the second separator body 51 and the second flow path forming member 52 can be formed of, for example, stabilized zirconia, partially stabilized zirconia, or the like.
  • Each of the second separator body 51 and the second flow path forming member 52 includes, for example, lanthanum chromite doped with rare earth metal, strontium titanate doped with rare earth metal, and lanthanum substituted with Al.
  • conductive ceramics such as ferrate but also insulating ceramics such as alumina, magnesia and strontium titanate can be used.
  • a plurality of via hole electrodes 52c1 are embedded in each of the plurality of linear protrusions 52c.
  • the second separator main body 51 has a plurality of via hole electrodes 51c corresponding to the positions of the plurality of via hole electrodes 52c1.
  • the plurality of via hole electrodes 51c are electrically connected to the plurality of via hole electrodes 52c1.
  • the plurality of via hole electrodes 51 c are formed so as to penetrate the second separator body 51.
  • the plurality of via hole electrodes 51c and the plurality of via hole electrodes 52c1 constitute the interconnector 14 that draws the fuel electrode 33a to the outside.
  • the interconnector 14 has a portion including at least one selected from the group consisting of Ag, Pd, Pt, Fe, Co, Cu, Ru, Rh, Re, and Au.
  • the interconnector 14 has a portion including Ag. More specifically, the interconnector 14 has a portion made of an Ag—Pd alloy. More specifically, the entire interconnector 14 is made of an Ag—Pd alloy. When the interconnector 14 is configured using an Ag—Pd alloy, the density of the interconnector 14 is easily increased, and thus the gas barrier property of the interconnector 14 is high.
  • the separator 10 is provided with the interconnector 13
  • the separator body 11 is not required to have ionic conductivity. Therefore, it is considered that the power generation efficiency of the solid oxide fuel cell 1 does not decrease even if the air electrode and the separator body react and a layer with low ionic conductivity is formed between the air electrode and the separator body.
  • the present inventor has found that when the air electrode and the separator body react, the constituent elements of the air electrode diffuse into the separator body and the air electrode deteriorates. As a result, the solid oxide fuel cell We found that the power generation efficiency declined. As a result, the inventors have come up with the arrangement of the first intermediate layer 15.
  • X is more preferably 0 because the reaction between the air electrode 32a and the solid oxide electrolyte layer 31 is more effectively suppressed.
  • the first intermediate layer 15 on the entire air electrode layer 32.
  • the first intermediate layer 15 made of (Ce 1-x D x ) O 2 comes into contact with the fuel gas. Accordingly, cracks are likely to occur in the first intermediate layer 15.
  • the first intermediate layer 15 is provided so as not to contact the peripheral portions 32b and 12b. For this reason, it is suppressed that the 1st intermediate
  • the manufacturing method of the solid oxide fuel cell of this embodiment is not specifically limited. However, preferably, it is desirable to manufacture the separator and the power generation element using a ceramics integrated firing technique. Thereby, accuracy and mass productivity can be improved. Moreover, even when such integral firing is performed, according to the present invention, the intermediate layer can effectively suppress diffusion of constituent elements of the air electrode into the separator body.
  • FIG. 11 is a schematic cross-sectional view of a fuel cell according to the second embodiment.
  • the first intermediate layer 15 is provided between the first separator body 11 and the air electrode 32a, and also on the portion of the air electrode 32a where the flow path 12a faces. May be.
  • middle layer 15 is comprised by the porous body which has an open cell.
  • Example 1 By mixing the material powder with an organic solvent (a mixture of ethanol and toluene) and a polyvinyl butyral binder so that the composition of each component becomes the following composition, the material powder is shaped into a sheet using the doctor blade method A green sheet or paste for each component was prepared.
  • an organic solvent a mixture of ethanol and toluene
  • a polyvinyl butyral binder a polyvinyl butyral binder
  • Second body part 11B 3YSZ (ZrO 2 stabilized with 3 mol% of Y 2 O 3 added)
  • First and second linear protrusions 12c, 52c 30% by mass of carbon powder added to 70% by mass of 3YSZ (ZrO 2 stabilized with 3 mol% of Y 2 O 3 added)
  • First intermediate layer 15 CeO 2 Air electrode 32a: La 0.6 Sr 0.4 Co 0.2 Fe 0.8 O 3 35% by mass of carbon powder added to 65% by mass
  • Second intermediate layer 35 CeO 2 Solid oxide electrolyte layer 31: ScSZ (ZrO 2 stabilized with 10 mol% of Sc 2 O 3 and 1 mol% of CeO 2)
  • Fuel electrode 33a 30% by mass of carbon powder added to a mixture of NiO (65% by mass) and ScSZ (35% by mass)
  • Separator body 51 3YSZ (stabilized with 3 mol% of Y 2 O 3 ZrO 2 )
  • a paste was prepared by mixing the material powder with an organic solvent (a mixture of ethanol and toluene) and an ethylcellulose resin so that the interconnector had the following composition.
  • Interconnector 13 La 0.6 Sr 0.4 Co 0.2 Fe 0.8 O 3
  • Interconnector 14 Mixture of NiO (70% by mass) and TiO 2 (30% by mass) The above-prepared green sheet and paste are laminated and integrally fired to produce a solid oxide fuel cell according to the first embodiment.
  • a solid oxide fuel cell substantially the same as 1 was fabricated under the following conditions. The thickness of each layer, firing conditions, and the like were as follows.
  • First intermediate layer thickness 30 ⁇ m
  • Hot water isostatic pressing condition of laminate 1000 kgf / cm 2 , 80 ° C., 2 minutes
  • Degreasing 400 ° C.
  • Firing 1200 ° C., 5 hours
  • the thickness of the second intermediate layer 10 ⁇ m
  • the thickness of the first main body 360 ⁇ m
  • Example 2 A solid oxide fuel cell was produced in the same manner as in Experimental Example 1 except that the thickness of the first intermediate layer was 10 ⁇ m.
  • Example 3 A solid oxide fuel cell was fabricated in the same manner as in Experimental Example 1, except that the first intermediate layer was composed of Gd 0.2 Ce 0.8 O 2 .
  • Example 4 A solid oxide fuel cell was produced in the same manner as in Experimental Example 3, except that the thickness of the first intermediate layer was 10 ⁇ m.
  • Example 5 A solid oxide fuel cell was produced in the same manner as in Experimental Example 3, except that the first intermediate layer was not provided.

Abstract

　信頼性に優れた燃料電池を提供する。　固体酸化物電解質層３１の一面に空気極３２ａが、他面に燃料極３３ａが設けられており、空気極３２ａ上に、セパレータ１１が配置されており、セパレータ１１のセパレータ本体１１Ａと空気極３２ａとの間に、空気極３２ａの構成元素のセパレータ本体１１Ａへの拡散を抑制するために、中間層１５がさらに備えられている、燃料電池。

Description

燃料電池
　本発明は、燃料電池に関する。特に、本発明は、固体酸化物形燃料電池に関する。
　近年、新たなエネルギー源として、燃料電池に対する注目が大きくなってきている。燃料電池には、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Ｓｏｌｉｄ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｕｅｌ　Ｃｅｌｌ）、溶融炭酸塩形燃料電池、リン酸形燃料電池、固体高分子形燃料電池等がある。これらの燃料電池の中でも、固体酸化物形燃料電池では、液体の構成要素を用いる必要が必ずしもなく、炭化水素燃料を用いるときに内部での改質も可能である。このため、固体酸化物形燃料電池に対する研究開発が盛んに行われている。例えば特許文献１には、固体酸化物形燃料電池の一例が記載されている。
　また、特許文献２には、ＡＢＯ３で表されるペロブスカイト型酸化物を含む空気極を用いることが記載されている。
特開２０１０－３６６２号公報 特開２００８－３０５６６９号公報
　近年、燃料電池の信頼性をさらに改善したいという要望がさらに高まってきている。
　本発明は、改善された信頼性を有する燃料電池を提供することを主な目的とする。
　本発明に係る燃料電池は、発電要素と、セパレータとを備える。発電要素は、固体酸化物電解質層と、空気極と、燃料極とを有する。空気極は、固体酸化物電解質層の一主面の上に配されている。空気極は、ペロブスカイト型酸化物を含む。燃料極は、固体酸化物電解質層の他主面の上に配されている。セパレータは、空気極の上に配されている。セパレータは、空気極に臨む流路を区画形成している。セパレータは、セパレータ本体と、インターコネクタとを有する。インターコネクタは、セパレータ本体内に配されている。インターコネクタは、空気極に接続されている。本発明に係る燃料電池は、空気極の構成元素のセパレータ本体への拡散を抑制するための中間層をさらに備える。中間層は、セパレータ本体と空気極との間に配されている。
　本発明に係る燃料電池のある特定の局面では、上記中間層がセラミックスで形成されている。
　本発明に係る燃料電池の他の特定の局面では、上記セパレータ本体が、セラミックスで形成されている。
　本発明に係る燃料電池では、好ましくは、上記中間層は、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２（但し、Ｄは、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選ばれた少なくとも一種であり、０≦ｘ≦０．５である。）を含む。
　本発明に係る燃料電池のさらに他の特定の局面では、ｘが０である。
　本発明に係る燃料電池の別の特定の局面では、発電要素は、固体酸化物電解質層と空気極との間に配された別の中間層をさらに有する。別の中間層は、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２（但し、Ｄは、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選ばれた少なくとも一種であり、０＜ｘ≦０．５である。）を含む。
　本発明に係る燃料電池の他の特定の局面では、上記空気極が、ＡＢＯ３を含む。ここで、Ａは、希土類元素及びアルカリ土類元素のうちの少なくとも一種である。Ｂは、Ｃｏ、Ｆｅ及びＮｉからなる群から選ばれた少なくとも一種である。
　本発明に係る燃料電池のさらに他の特定の局面では、空気極が、（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３、（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３、（Ｂａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３及びＬａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３からなる群から選ばれた少なくとも一種を含む。
　本発明に係る燃料電池のさらに別の特定の局面では、セパレータ本体が、安定化材により安定化された安定化ジルコニア及び部分安定化ジルコニアの少なくとも一種を含む。
　本発明に係る燃料電池のまた他の特定の局面では、セパレータ本体は、第１の部分と、第２の部分とを有する。第１の部分は、空気極の上に配されている。第１の部分は、流路を区画形成している。第２の部分は、空気極が設けられていない領域に配されている。第２の部分には、燃料極に供給される燃料ガスが通過する流路が設けられている。中間層は、第２の部分と接していない。
　本発明によれば、改善された信頼性を有する燃料電池を提供することができる。
図１は、第１の実施形態に係る燃料電池の略図的分解斜視図である。 図２は、第１の実施形態における第１のセパレータ本体の略図的平面図である。 図３は、第１の実施形態における第１の流路形成部材の略図的平面図である。 図４は、第１の実施形態における空気極層の略図的平面図である。 図５は、第１の実施形態における固体酸化物電解質層の略図的平面図である。 図６は、第１の実施形態における燃料極層の略図的平面図である。 図７は、第１の実施形態における第２の流路形成部材の略図的平面図である。 図８は、第１の実施形態における第２のセパレータ本体の略図的平面図である。 図９は、図３の線ＩＸ－ＩＸにおける略図的断面図である。 図１０は、図７の線Ｘ－Ｘにおける略図的断面図である。 図１１は、第２の実施形態に係る燃料電池の略図的断面図である。
　以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。
　また、実施形態等において参照する各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照することとする。また、実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。図面相互間においても、物体の寸法比率等が異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。
　（第１の実施形態）
　図１は、第１の実施形態に係る燃料電池の略図的分解斜視図である。図２は、第１の実施形態における第１のセパレータ本体の略図的平面図である。図３は、第１の実施形態における第１の流路形成部材の略図的平面図である。図４は、第１の実施形態における空気極層の略図的平面図である。図５は、第１の実施形態における固体酸化物電解質層の略図的平面図である。図６は、第１の実施形態における燃料極層の略図的平面図である。図７は、第１の実施形態における第２の流路形成部材の略図的平面図である。図８は、第１の実施形態における第２のセパレータ本体の略図的平面図である。図９は、図３の線ＩＸ－ＩＸにおける略図的断面図である。図１０は、図７の線Ｘ－Ｘにおける略図的断面図である。
　図１、図９及び図１０に示されるように、本実施形態の固体酸化物形燃料電池１は、第１のセパレータ１０と、発電要素３０と、第２のセパレータ５０とを有する。固体酸化物形燃料電池１では、第１のセパレータ１０と、発電要素３０と、第２のセパレータ５０とがこの順番で積層されている。
　なお、本実施形態の固体酸化物形燃料電池１は、発電要素３０をひとつのみ有している。但し、本発明は、この構成に限定されない。本発明の固体酸化物形燃料電池は、例えば、発電要素を複数有していてもよい。その場合、隣り合う発電要素は、セパレータにより隔離される。発電要素間の電気的接続は、インターコネクタにより行うことができる。インターコネクタは、セパレータと別体に設けてもよいし、セパレータを導電性材料により構成し、セパレータにインターコネクタとしての機能を兼ね備えさせてもよい。すなわち、インターコネクタは、セパレータと一体に形成されていてもよい。
　（発電要素３０）
　発電要素３０は、酸化剤ガス流路（酸化剤ガス用マニホールド）６１から供給される酸化剤ガスと、燃料ガス流路（燃料ガス用マニホールド）６２から供給される燃料ガスとが反応し、発電が行われる部分である。酸化剤ガスは、例えば、空気や酸素ガスなどの有酸素ガスなどにより構成することができる。また、燃料ガスは、水素ガスや、一酸化炭素ガスなどの炭化水素ガス等を含むガスとすることができる。
　（固体酸化物電解質層３１）
　発電要素３０は、固体酸化物電解質層３１を備えている。固体酸化物電解質層３１は、イオン導電性が高いものであることが好ましい。固体酸化物電解質層３１は、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニアなどにより形成することができる。安定化ジルコニアの具体例としては、８ｍｏｌ％イットリア安定化ジルコニア（８ＹＳＺ）、１０ｍｏｌ％イットリア安定化ジルコニア（１０ＹＳＺ）、１０ｍｏｌ％スカンジア１ｍｏｌ％セリア安定化ジルコニア（１０Ｓｃ１ＣｅＳＺ）、１１ｍｏｌ％スカンジア安定化ジルコニア（１１ＳｃＳＺ）等が挙げられる。部分安定化ジルコニアの具体例としては、３ｍｏｌ％イットリア部分安定化ジルコニア（３ＹＳＺ）、等が挙げられる。また、固体酸化物電解質層３１は、例えば、ＳｍやＧｄ等がドープされたセリア系酸化物や、ＬａＧａＯ３を母体とし、ＬａとＧａとの一部をそれぞれＳｒ及びＭｇで置換したＬａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ（３－δ）などのペロブスカイト型酸化物などにより形成することもできる。
　なお、固体酸化物電解質層３１には、図５に示されるように、流路６１，６２の一部を構成している貫通孔３１ａ、３１ｂが形成されている。
　固体酸化物電解質層３１は、空気極層３２と燃料極層３３とにより挟持されている。すなわち、固体酸化物電解質層３１の一主面の上に空気極層３２が形成されており、他主面の上に燃料極層３３が形成されている。
　（空気極層３２）
　図４に示されるように、空気極層３２は、空気極３２ａと、周辺部３２ｂとを有する。周辺部３２ｂには、流路６１，６２の一部を構成している貫通孔３２ｃ、３２ｄが形成されている。
　空気極３２ａは、カソードである。空気極３２ａにおいては、酸素が電子を取り込んで、酸素イオンが形成される。空気極３２ａは、多孔質で、電子伝導性が高く、かつ、高温において固体酸化物電解質層３１等と固体間反応を起こしにくいものであることが好ましい。空気極３２ａは、ＡＢＯ３で表されるペロブスカイト型酸化物を含むことが好ましく、実質的に、ＡＢＯ３で表されるペロブスカイト型酸化物により構成されていることがより好ましい。
　ＡＢＯ３において、Ａは、例えば、希土類元素及びアルカリ土類元素のうちの少なくとも一種であることが好ましく、Ｂは、例えば、Ｃｏ、Ｆｅ及びＮｉからなる群から選ばれた少なくとも一種であることが好ましい。
　ＡＢＯ３で表されるペロブスカイト型酸化物の好ましい具体例としては、例えば、（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ＬＳＣ）、（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ＳＳＣ）、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ＬＳＦ）、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ＬＳＣＦ）、（Ｂａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ＢＳＣＦ）、Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ＬＮＦ）及びこれらの混合物等が挙げられる。
　周辺部３２ｂは、例えば、下記の第１及び第２のセパレータ本体１１，５１と同様の材料により形成することができる。
　（燃料極層３３）
　図６に示されるように、燃料極層３３は、燃料極３３ａと、周辺部３３ｂとを有する。周辺部３３ｂには、流路６１，６２の一部を構成している貫通孔３３ｃ、３３ｄが形成されている。
　燃料極３３ａは、アノードである。燃料極３３ａにおいては、酸素イオンと燃料ガスとが反応して電子を放出する。燃料極３３ａは、多孔質で、電子伝導性が高く、かつ、高温において固体酸化物電解質層３１等と固体間反応を起こしにくいものであることが好ましい。
　燃料極３３ａは、例えば、酸化ニッケル、Ｎｉを含む酸化イットリウム安定化ジルコニア（イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ））、Ｎｉを含む酸化カルシウム安定化ジルコニア、Ｎｉを含む酸化スカンジウム安定化ジルコニア（スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ））、Ｎｉを含む酸化セリウム安定化ジルコニア、Ｎｉを含む酸化チタン、Ｎｉを含むアルミナ、Ｎｉを含むマグネシア、Ｎｉを含むイットリア、Ｎｉを含む酸化ニオブまたはＮｉを含む酸化タンタル等により構成することができる。
　（第２の中間層３５）
　図９及び図１０に示されるように、固体酸化物形燃料電池１では、発電要素３０は、第２の中間層３５をさらに備えている。第２の中間層３５は、固体酸化物電解質層３１と空気極３２ａとの間に配されている。このため、第２の中間層３５は、イオン導電性を有する必要がある。第２の中間層３５は、空気極層３２のうち、燃料ガスが通過する燃料ガス流路６２が設けられた周辺部３２ｂには設けられていない。従って、第２の中間層３５は、燃料ガスには実質的に接触しない。
　第２の中間層３５は、空気極３２ａと固体酸化物電解質層３１とが反応し、空気極３２ａと固体酸化物電解質層３１との間にイオン導電性が低い層が形成されることを抑制するための層である。第２の中間層３５は、空気極３２ａと固体酸化物電解質層３１との反応を抑制でき、イオン導電性を有する材料により構成することができる。第２の中間層３５は、例えば、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２（但し、Ｄは、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選ばれた少なくとも一種であり、０＜ｘ≦０．５である。）を含むことが好ましく、実質的に、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２（但し、Ｄは、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選ばれた少なくとも一種であり、０＜ｘ≦０．５である。）により構成されていることがより好ましい。また、ｘは、０．１≦ｘ≦０．２であるとイオン導電率が大きくなることからさらに好ましい。
　（第１のセパレータ１０）
　図１、図９及び図１０に示されるように、発電要素３０の空気極層３２の上には、第１のセパレータ１０が配置されている。この第１のセパレータ１０は、酸化剤ガス流路６１から供給される酸化剤ガスを空気極３２ａに供給するための流路１２ａを形成する機能を有している。また、複数の発電要素を備える燃料電池においては、第１のセパレータは、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する機能も兼ね備えている。
　第１のセパレータ１０は、第１のセパレータ本体１１と、インターコネクタ１３と、第１の中間層１５とを有する。第１のセパレータ本体１１は、第１の本体部１１Ａと第２の本体部１１Ｂとを有する。第２の本体部１１Ｂは、空気極３２ａの上に配されている。第２の本体部１１Ｂには、流路６１，６２の一部を構成している貫通孔１１ａ、１１ｂ（図２を参照）が形成されている。
　第１の本体部１１Ａは、第２の本体部１１Ｂと空気極層３２との間に配されている。第１の本体部１１Ａは、周辺部（第２の部分）１２ｂと、複数の線状凸部（第１の部分）１２ｃとを有する。
　線状凸部１２ｃは、空気極層３２のうち、空気極３２ａの上に配されている。複数の線状凸部１２ｃのそれぞれは、第１のセパレータ本体１１の空気極層３２側の表面から、空気極層３２側に向かって突出するように設けられている。複数の線状凸部１２ｃのそれぞれは、ｘ方向に沿って設けられている。複数の線状凸部１２ｃは、ｙ方向に沿って相互に間隔をおいて配置されている。隣接する線状凸部１２ｃの間と、線状凸部１２ｃと周辺部１２ｂとの間に、上記流路１２ａが区画形成されている。
　周辺部１２ｂには、燃料極３３ａへの燃料ガスが通過する燃料ガス流路６２の一部を構成している貫通孔１２ｄ（図３を参照）が形成されている。周辺部１２ｂは、周辺部３２ｂの上に配されている。
　複数の線状凸部１２ｃのそれぞれには、複数のビアホール電極１２ｃ１が埋設されている。複数のビアホール電極１２ｃ１は、複数の線状凸部１２ｃをｚ方向に貫通するように形成されている。また、第１のセパレータ本体１１には、複数のビアホール電極１２ｃ１の位置に対応して複数のビアホール電極１１ｃが形成されている。複数のビアホール電極１１ｃは、第１のセパレータ本体１１を貫通するように形成されている。これら複数のビアホール電極１１ｃ及び複数のビアホール電極１２ｃ１により、複数のインターコネクタ１３が構成されている。インターコネクタ１３は、空気極３２ａに電気的に接続されている。インターコネクタ１３は、線状凸部１２ｃの第１のセパレータ本体１１とは反対側の表面から第１のセパレータ本体１１の線状凸部１２ｃとは反対側の表面にまで至っている。なお、インターコネクタ１３の形状は特に限定されない。インターコネクタ１３は、例えば、四角柱状や三角柱な状どの多角柱状であってもよいし、円柱状であってもよい。
　第１のセパレータ本体１１の材料は、特に限定されない。第１のセパレータ本体１１は、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニア等により形成することができる。好ましく用いられる安定化ジルコニアの具体例としては、８ＹＳＺが挙げられる。好ましく用いられる部分安定化ジルコニアの具体例としては、３ＹＳＺが挙げられる。また、第１のセパレータ本体１１は、例えば、希土類金属がドープされたランタンクロマイト、希土類金属がドープされたチタン酸ストロンチウム、Ａｌで置換されたランタンフェレートなどの導電性セラミックスや、アルミナ、マグネシア、チタン酸ストロンチウムなどの絶縁性セラミックスなどによって構成されていてもよい。
　インターコネクタ１３は、例えば、Ａｇ－Ｐｄ合金、Ａｇ－Ｐｔ合金、アルカリ土類金属を添加したランタンクロマイト（ＬａＣｒＯ３）、ランタンフェレート（ＬａＦｅＯ３）や、ＬＳＭ等により構成することができる。
　図９及び図１０に示されるように、第１の中間層１５は、空気極３２ａとセパレータ本体１１との間に配されている。具体的には、第１の中間層１５は、空気極３２ａと、セパレータ本体１１の複数の線状凸部（第１の部分）１２ｃとの間に配されている。第１の中間層１５は、燃料ガスが通過する燃料ガス流路６２が設けられた周辺部（第２の部分）１２ｂとは接していない。従って、第１の中間層１５は、燃料ガスには実質的に接触しない。
　第１の中間層１５は、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２（但し、Ｄは、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選ばれた少なくとも一種であり、０≦ｘ≦０．５である。）を含む。第１の中間層１５は、実質的に、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２（但し、Ｄは、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選ばれた少なくとも一種であり、０≦ｘ≦０．５である。）により構成されていることが好ましい。
　（第２のセパレータ５０）
　発電要素３０の燃料極層３３の上には、第２のセパレータ５０が配置されている。この第２のセパレータ５０は、燃料ガス流路６２から供給される燃料ガスを燃料極３３ａに供給するための流路５２ａを形成する機能を有している。また、複数の発電要素を備える燃料電池においては、第２のセパレータは、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する機能も兼ね備えている。
　第２のセパレータ５０は、第２のセパレータ本体５１と、第２の流路形成部材５２とを有する。第２のセパレータ本体５１は、燃料極３３ａの上に配されている。第２のセパレータ本体５１には、流路６１，６２の一部を構成している貫通孔５１ａ、５１ｂ（図８を参照）が形成されている。
　第２の流路形成部材５２は、第２のセパレータ本体５１と燃料極層３３との間に配されている。第２の流路形成部材５２は、周辺部５２ｂと、複数の線状凸部５２ｃとを有する。周辺部５２ｂには、燃料ガス流路６２の一部を構成している貫通孔５２ｄ（図７を参照）が形成されている。
　複数の線状凸部５２ｃのそれぞれは、第２のセパレータ本体５１の燃料極層３３側の表面から、燃料極層３３側に向かって突出するように設けられている。複数の線状凸部５２ｃのそれぞれは、線状凸部５２ｃの延びる方向に対して垂直なｙ方向に沿って設けられている。複数の線状凸部５２ｃは、ｘ方向に沿って相互に間隔をおいて配置されている。隣接する線状凸部５２ｃの間と、線状凸部５２ｃと周辺部５２ｂとの間に、上記流路５２ａが区画形成されている。このため、流路５２ａの延びる方向と、流路１２ａの延びる方向とは直交している。
　第２のセパレータ本体５１及び第２の流路形成部材５２の材料は、特に限定されない。第２のセパレータ本体５１及び第２の流路形成部材５２のそれぞれは、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニア等により形成することができる。また、第２のセパレータ本体５１及び第２の流路形成部材５２のそれぞれは、例えば、希土類金属などがドープされたランタンクロマイト、希土類金属などがドープされたチタン酸ストロンチウム、Ａｌで置換されたランタンフェレートなどの導電性セラミックスだけではなく、アルミナ、マグネシア、チタン酸ストロンチウムなどの絶縁性セラミックスなどによっても形成することができる。
　図９及び図１０に示されるように、複数の線状凸部５２ｃのそれぞれには、複数のビアホール電極５２ｃ１が埋設されている。また、第２のセパレータ本体５１には、複数のビアホール電極５２ｃ１の位置に対応して複数のビアホール電極５１ｃが形成されている。複数のビアホール電極５１ｃは、複数のビアホール電極５２ｃ１と電気的に接続されている。複数のビアホール電極５１ｃは、第２のセパレータ本体５１を貫通するように形成されている。これら複数のビアホール電極５１ｃ及び複数のビアホール電極５２ｃ１により、燃料極３３ａを外部に引き出すインターコネクタ１４が構成されている。
　インターコネクタ１４は、Ａｇ，Ｐｄ，Ｐｔ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，Ｒｕ，Ｒｈ，Ｒｅ及びＡｕからなる群から選ばれる少なくとも一種を含む部分を有する。本実施形態では、具体的には、インターコネクタ１４は、Ａｇを含む部分を有する。より具体的には、インターコネクタ１４は、Ａｇ－Ｐｄ合金からなる部分を有する。さらに具体的には、インターコネクタ１４の全体が、Ａｇ－Ｐｄ合金からなる。Ａｇ－Ｐｄ合金を用いてインターコネクタ１４を構成した場合は、インターコネクタ１４の密度を高めやすいため、インターコネクタ１４のガスバリア性が高い。
　上述のように、空気極と固体酸化物電解質層とが反応すると、イオン導電性の低い層が形成される。このため、空気極と固体酸化物電解質層とが反応すると、固体酸化物形燃料電池の発電効率が低下する。一方、セパレータ１０には、インターコネクタ１３が設けられているため、セパレータ本体１１には、イオン導電性は要求されない。従って、空気極とセパレータ本体とが反応し、空気極とセパレータ本体との間にイオン導電性の低い層が形成されても固体酸化物形燃料電池１の発電効率は低下しないように考えられる。しかしながら、本発明者は、鋭意研究の結果、空気極とセパレータ本体とが反応すると、空気極の構成元素がセパレータ本体に拡散し、空気極が劣化し、その結果、固体酸化物形燃料電池の発電効率が低下することを見出した。その結果、第１の中間層１５を配することに想到した。
　すなわち、固体酸化物形燃料電池１では、空気極３２ａと固体酸化物電解質層３１との間に、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２（但し、Ｄは、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選ばれた少なくとも一種であり、０≦ｘ≦０．５である。）を含む第１の中間層１５が配されている。このため、空気極３２ａと固体酸化物電解質層３１との反応が抑制されている。従って、発電効率が経時的に劣化し難く、優れた信頼性を有する固体酸化物形燃料電池１を実現することができる。
　ｘが０である場合は、空気極３２ａと固体酸化物電解質層３１との反応がより効果的に抑制されるため、さらに好ましい。
　ところで、空気極層３２の全体の上に第１の中間層１５を設けることも考えられる。しかしながら、この場合は、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２により構成された第１の中間層１５が燃料ガスと接触する。従って、第１の中間層１５にクラックが生じやすい。本実施形態では、第１の中間層１５は、周辺部３２ｂ、１２ｂと接さないように設けられている。このため、第１の中間層１５が燃料ガスと接触することが抑制されている。従って、第１の中間層１５にクラックが生じにくい。その結果、さらに優れた信頼性を実現することができる。
　なお、本実施形態の固体酸化物形燃料電池の製造方法は特に限定されない。もっとも、好ましくは、セパレータ及び発電要素をセラミックス一体焼成技術を用いて製造することが望ましい。それによって精度及び量産性を高めることができる。また、このような一体焼成を行った場合でも、本発明によれば、上記中間層により、空気極の構成元素のセパレータ本体への拡散を効果的に抑制することができる。
　以下、本発明を実施した好ましい形態の他の例について説明する。以下の説明において、上記第１の実施形態と実質的に共通の機能を有する部材を共通の符号で参照し、説明を省略する。
　（第２の実施形態）
　図１１は、第２の実施形態に係る燃料電池の略図的断面図である。図１１に示されるように、第１の中間層１５は、第１のセパレータ本体１１と空気極３２ａとの間に加えて、空気極３２ａの流路１２ａが臨む部分の上にも設けられていてもよい。その場合、第１の中間層１５は、連続気泡を有する多孔質体により構成されていることが好ましい。
　（実験例１）
　各構成部材の組成が下記の組成となるように、材料粉末を、有機溶媒（エタノールとトルエンの混合物）及びポリビニルブチラール系バインダーと混合した後、ドクターブレード法を用いてシート状に整形することにより各構成部材用グリーンシートまたはペーストを作製した。
　第２の本体部１１Ｂ：３ＹＳＺ（添加量３ｍｏｌ％のＹ２Ｏ３で安定化されたＺｒＯ２）
　第１及び第２の線状凸部１２ｃ、５２ｃ：３ＹＳＺ（添加量３ｍｏｌ％のＹ２Ｏ３で安定化されたＺｒＯ２）７０質量％に、カーボン粉末を３０質量％添加
　第１の中間層１５：ＣｅＯ２
　空気極３２ａ：Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３６５質量％にカーボン粉末を３５質量％添加
　第２の中間層３５：ＣｅＯ２
　固体酸化物電解質層３１：ＳｃＳＺ（１０ｍｏｌ％のＳｃ２Ｏ３及び１ｍｏｌ％のＣｅＯ２で安定化されたＺｒＯ２）
　燃料極３３ａ：ＮｉＯ（６５質量％）と、ＳｃＳＺ（３５質量％）との混合物に対してカーボン粉末を３０質量％添加
　セパレータ本体５１：３ＹＳＺ（添加量３ｍｏｌ％のＹ２Ｏ３で安定化されたＺｒＯ２）
　また、インターコネクタに関しては、インターコネクタの組成が下記の組成となるように、材料粉末を、有機溶媒（エタノールとトルエンの混合物）及びエチルセルロース樹脂と混合してペーストを作製した。
　インターコネクタ１３：Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３
　インターコネクタ１４：ＮｉＯ（７０質量％）と、ＴｉＯ２（３０質量％）との混合物
　上記作製のグリーンシート及びペーストを積層し、一体焼成により、第１の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池１と実質的に同様の固体酸化物形燃料電池を下記の条件で作製した。なお、各層の厚み及び焼成条件等などは以下の通りとした。
　第１の中間層の厚み：３０μｍ
　積層体の温水等方圧プレス条件：１０００ｋｇｆ／ｃｍ２、８０℃、２分間
　脱脂：４００℃
　焼成：１２００℃、５時間
　燃料極の厚み：３０μｍ
　固体酸化物電解質層の厚み：３０μｍ
　第２の中間層の厚み：１０μｍ
　空気極の厚み：３０μｍ
　第１の本体部の厚み：３６０μｍ
　第２の本体部の厚み：２４０μｍ
　（実験例２）
　第１の中間層の厚みを１０μｍとしたこと以外は、実験例１と同様にして固体酸化物形燃料電池を作製した。
　（実験例３）
　第１の中間層を、Ｇｄ０．２Ｃｅ０．８Ｏ２により構成したこと以外は、実験例１と同様にして固体酸化物形燃料電池を作製した。
　（実験例４）
　第１の中間層の厚みを１０μｍとしたこと以外は、実験例３と同様にして固体酸化物形燃料電池を作製した。
　（実験例５）
　第１の中間層を設けなかったこと以外は、実験例３と同様にして固体酸化物形燃料電池を作製した。
　（評価）
　次に、実験例１～５において作製した固体酸化物形燃料電池に、７５０℃で、１５．５％の水蒸気を含む６６％Ｈ２－Ｎ２ガスと、空気とを供給し、１６時間発電した。その後、交流インピーダンス測定を行い、空気極の抵抗を測定した。結果を下記の表１に示す。
　また、作製した固体酸化物燃料電池の断面を電子プローブマイクロアナライザ（ＦＥ－ＥＰＭＡ－ＷＤＸ：型番ＪＸＡ－８５００Ｆ、ＪＥＯＬ）で構成元素を分析することにより空気極とセパレータ間の元素の拡散を確認することにより、空気極とセパレータ本体との反応性を評価した。結果を下記の表１に示す。なお、表１において、「×」は、空気極成分元素の拡散度合いが大きい場合である。「○」は、空気極成分は拡散していないが中間層のＧｄの拡散がみられる場合である。「◎」は、いずれも拡散が見られない場合である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示す結果から、第１の中間層を設けることにより空気極の抵抗増大を抑制できることがわかる。また、第１の中間層の組成がＣｅＯ２であり、Ｄを含まない方が、空気極とセパレータ本体との反応をより効果的に抑制できることが分かる。
１…固体酸化物形燃料電池
１０…第１のセパレータ
１１…セパレータ本体
１１Ａ…第１の本体部
１１Ｂ…第２の本体部
１１ａ、１１ｂ、１２ｄ、３１ａ、３１ｂ、３２ｃ、３２ｄ、３３ｃ、３３ｄ、５１ａ、５１ｂ、５２ｄ…貫通孔
１２ａ、５２ａ…流路
１２ｂ、５２ｂ、３２ｂ、３３ｂ…周辺部
１２ｃ、５２ｃ…線状凸部
１３，１４…インターコネクタ
１５…第１の中間層
３０…発電要素
３１…固体酸化物電解質層
３２…空気極層
３２ａ…空気極
３３…燃料極層
３３ａ…燃料極
３５…第２の中間層
５０…第２のセパレータ
５１…第２のセパレータ本体
５２…第２の流路形成部材
６１…酸化剤ガス流路
６２…燃料ガス流路

Claims (10)

  1. 　固体酸化物電解質層と、前記固体酸化物電解質層の一主面の上に配されており、ペロブスカイト型酸化物を含む空気極と、前記固体酸化物電解質層の他主面の上に配された燃料極とを有する発電要素と、
    　前記空気極の上に配されており、前記空気極に臨む流路を区画形成しているセパレータと、
    を備え、
    　前記セパレータは、
    　セパレータ本体と、
    　前記セパレータ本体内に配されており、前記空気極に接続されているインターコネクタと、
    有し、
    　前記セパレータ本体と前記空気極との間に前記空気極の構成元素の前記セパレータ本体への拡散を抑制するための中間層をさらに備える、燃料電池。
  2. 　前記中間層が、セラミックスで形成されている、請求項１に記載の燃料電池。
  3. 　前記セパレータ本体が、セラミックスで形成されている、請求項１に記載の燃料電池。
  4. 　前記中間層は、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２（但し、Ｄは、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選ばれた少なくとも一種であり、０≦ｘ≦０．５である。）
    を含む、請求項１～３のいずれか一項に記載の燃料電池。
  5. 　前記ｘが０である、請求項４に記載の燃料電池。
  6. 　前記発電要素は、前記固体酸化物電解質層と前記空気極との間に配された別の中間層をさらに有し、
    　前記別の中間層は、（Ｃｅ１－ｘＤｘ）Ｏ２（但し、Ｄは、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選ばれた少なくとも一種であり、０＜ｘ≦０．５である。）を含む、請求項１～５のいずれか一項に記載の燃料電池。
  7. 　前記空気極は、ＡＢＯ３（Ａは、希土類元素及びアルカリ土類元素のうちの少なくとも一種、Ｂは、Ｃｏ、Ｆｅ及びＮｉからなる群から選ばれた少なくとも一種）である、請求項１～６のいずれか一項に記載の燃料電池。
  8. 　前記空気極が、（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３、（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３、（Ｂａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３及びＬａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３からなる群から選ばれた少なくとも一種を含む、請求項７に記載の燃料電池。
  9. 　前記セパレータ本体が、安定化材により安定化された安定化ジルコニア及び部分安定化ジルコニアの少なくとも一種を含む、請求項１～７のいずれか一項に記載の燃料電池。
  10. 　前記セパレータ本体は、
    　前記空気極の上に配されており、前記流路を区画形成している第１の部分と、
    　前記空気極が設けられていない領域に配されており、前記燃料極に供給される燃料ガスが通過する流路が設けられている第２の部分と、
    を有し、
    　前記中間層は、前記第２の部分と接していない、請求項１～９のいずれか一項に記載の燃料電池。
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