DE112020000006T5 - Elektrochemische zelle - Google Patents

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Shinji FUJISAKI
Takashi Ryu
Makoto Ohmori
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NGK Insulators Ltd
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Abstract

Eine Brennstoffzelle (100) enthält eine Brennstoffelektrode (110), eine Luftelektrode (130), die als eine Hauptkomponente ein Perowskitstrukturoxid enthält, das durch eine allgemeine Formel ABO3 repräsentiert ist und an einer Stelle A La und Sr enthält, und eine Festelektrolytschicht (120), die zwischen der Brennstoffelektrode (110) und der Luftelektrode (130) angeordnet ist. Die Luftelektrode (130) enthält einen ersten Abschnitt (130a), der sich auf einer Seite befindet, die der Festelektrolytschicht (120) gegenüberliegt, und einen zweiten Abschnitt (130b), der sich auf der Seite der Festelektrolytschicht (120) befindet. Ein erstes Verhältnis (Qa) einer La-Konzentration zu einer Sr-Konzentration, das in dem ersten Abschnitt (130a) durch Auger-Elektronenspektroskopie detektiert wird, ist wenigstens das 1,1-fache eines zweiten Verhältnisses (Qb) einer La-Konzentration zu einer Sr-Konzentration, das in dem zweiten Abschnitt (130b) durch Auger-Elektronenspektroskopie detektiert wird.

Description

  • TECHNISCHES GEBIET
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine elektrochemische Zelle.
  • STAND DER TECHNIK
  • In den letzten Jahren ziehen Brennstoffzellen, die ein Typ elektrochemischer Zellen sind, unter dem Gesichtspunkt von Umweltproblemen und der effektiven Ausnutzung von Energieressourcen die Aufmerksamkeit auf sich. Üblicherweise enthalten Brennstoffzellen eine Brennstoffelektrode, eine Luftelektrode und eine Festelektrolytschicht, die zwischen der Brennstoffelektrode und der Luftelektrode angeordnet ist.
  • Für die Luftelektrode sind Perowskitstrukturoxide, die durch eine allgemeine Formel ABO3 repräsentiert sind und die an einer Stelle A La (Lanthan) und Sr (Strontium) enthalten, bevorzugt (siehe z. B. die Patentliteratur 1). Beispiele solcher Perowskitstrukturoxide enthalten (La, Sr)(Co, Fe)O3, (La, Sr)FeO3, (La, Sr)CoO3 und (La, Sr)MnO3.
  • LISTE DER ENTGEGENHALTUNGEN
  • Patentliteratur
  • Patentliteratur 1: JP 2006-32132A
  • ZUSAMMENFASSUNG
  • TECHNISCHES PROBLEM
  • Allerdings kann die Ausgabe einer Brennstoffzelle im Ergebnis dessen, dass die Leistungserzeugung wiederholt wird, abnehmen. Die Erfinder der vorliegenden Erfindung haben neu ermittelt, dass eine Verringerung der Ausgabe durch Qualitätsminderung der Luftelektrode verursacht ist und dass eine Ursache der Qualitätsminderung der Luftelektrode die Bildung einer Verbindung durch das in der Luftelektrode enthaltene La und von B (Bor) ist. Es wird angemerkt, dass B dadurch zu der Luftelektrode gelangt, dass es von einem Element, das sich in einem umgebenden Gebiet wie etwa einem Stützabschnitt, der die Brennstoffzelle stützt, befindet, fliegt.
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Schaffung einer elektrochemischen Zelle, bei der eine Verringerung der Ausgabe unterdrückt werden kann.
  • LÖSUNG DES PROBLEMS
  • Eine elektrochemische Zelle gemäß der vorliegenden Erfindung enthält eine Brennstoffelektrode, eine Luftelektrode, die ein Perowskitstrukturoxid als eine Hauptkomponente enthält, wobei das Perowskitstrukturoxid durch eine allgemeine Formel ABO3 repräsentiert ist und an der Stelle A La und Sr enthält, und eine Festelektrolytschicht, die zwischen der Brennstoffelektrode und der Luftelektrode angeordnet ist. Die Luftelektrode enthält einen ersten Abschnitt und einen zweiten Abschnitt, wobei sich der erste Abschnitt auf einer Seite befindet, die der Festelektrolytschicht gegenüberliegt, wobei sich der zweite Abschnitt auf der Seite der Festelektrolytschicht befindet. Ein erstes Verhältnis einer La-Konzentration zu einer Sr-Konzentration, das in dem ersten Abschnitt durch Auger-Elektronenspektroskopie detektiert wird, ist wenigstens das 1,1-fache eines zweiten Verhältnisses einer La-Konzentration zu einer Sr-Konzentration, das in dem zweiten Abschnitt durch Auger-Elektronenspektroskopie detektiert wird.
  • VORTEILHAFTE WIRKUNGEN
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung ist es möglich, eine elektrochemische Zelle zu schaffen, bei der eine Verringerung der Ausgabe unterdrückt werden kann.
  • Figurenliste
    • 1 ist eine perspektivische Ansicht, die eine Konfiguration einer Brennstoffzelle gemäß einer Ausführungsform zeigt.
  • BESCHREIBUNG VON AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Konfiguration der Brennstoffzelle 100
  • Anhand der beigefügten Zeichnung wird eine Konfiguration einer Brennstoffzelle 100 beschrieben, die ein Beispiel einer elektrochemischen Zelle gemäß der vorliegenden Ausführungsform ist. 1 ist eine perspektivische Ansicht der Brennstoffzelle 100.
  • Die Brennstoffzelle 100 ist eine sogenannte Festoxidbrennstoffzelle (SOFC: Festoxidbrennstoffzelle). Die Brennstoffzelle 100 kann von verschiedenen Typen wie etwa einem flachen rohrförmigen Typ, einem in Reihe segmentierten Typ, einem Flachplattentyp und einem zylindrischen Typ sein.
  • Die Brennstoffzelle 100 enthält eine Brennstoffelektrode 110, eine Festelektrolytschicht 120 und eine Luftelektrode 130. Obgleich es an die Form der Brennstoffzelle 100 keine besondere Beschränkung gibt, kann die Brennstoffzelle 100 z. B. eine quadratische oder rechteckige Plattenform mit Seiten mit einer Länge von 10 bis 300 mm aufweisen.
  • In der Brennstoffzelle 100 wird im Ergebnis dessen, dass der Brennstoffelektrode 110 ein Brennstoffgas (z. B. Wasserstoff) zugeführt wird und dass der Luftelektrode 130 ein Oxidationsmittelgas (z. B. Luft) zugeführt wird, auf der Grundlage der folgenden chemischen Reaktionsformeln (1) und (2) Leistung erzeugt. (1/2) . O2 + 2e-→ O2- (in der Luftelektrode 130) (1) H2 + O2-→ H2O + 2e- (in der Brennstoffelektrode 110) (2)
  • Die Brennstoffelektrode 110 ist ein poröser Körper mit guter Gasdurchlässigkeit. Die Brennstoffelektrode 110 fungiert als eine Anode der Brennstoffzelle 100. Die Brennstoffelektrode 110 ist durch eine Substanz, die Elektronenleitfähigkeit aufweist, und durch eine Substanz, die Sauerstoffionenleitfähigkeit aufweist, gebildet. Die Brennstoffelektrode 110 kann z. B. durch NiO-8YSZ (mit Yttriumoxid stabilisiertes Zirkoniumdioxid) oder NiO-GDC (mit Gadolinium dotiertes Cerdioxid) gebildet sein. Obgleich es an die Dicke der Brennstoffelektrode 110 keine besondere Beschränkung gibt, kann die Brennstoffelektrode 110 z. B. eine Dicke von 50 bis 2000 µm aufweisen. Obgleich es an die Porosität der Brennstoffelektrode 110 keine besondere Beschränkung gibt, kann die Brennstoffelektrode 110 z. B. eine Porosität von 15 bis 55 % aufweisen.
  • Die Festelektrolytschicht 120 ist zwischen der Brennstoffelektrode 110 und der Luftelektrode 130 angeordnet. Die Festelektrolytschicht 120 ist ein kompakter Körper, den in der Luftelektrode 130 erzeugte Sauerstoffionen durchdringen können. Die Festelektrolytschicht 120 fungiert als ein Abdichtfilm, der verhindert, dass ein Brennstoffgas (z. B. Wasserstoffgas) mit einem sauerstoffhaltigen Gas (z. B. Luft) gemischt wird.
  • Die Festelektrolytschicht 120 kann als eine Hauptkomponente ZrO2 (Zirkoniumdioxid) enthalten. Außer Zirkoniumdioxid kann die Festelektrolytschicht 120 ebenfalls Additive wie etwa Y2O3 (Yttriumoxid) und/oder Sc2O3 (Scandiumoxid) enthalten. Diese Additive fungieren als Stabilisatoren. Ein molares Zusammensetzungsverhältnis der Stabilisatoren zu Zirkoniumdioxid (Stabilisatoren: Zirkoniumdioxid) in der Festelektrolytschicht 120 kann auf etwa 3:97 bis 20:80 eingestellt werden. Dementsprechend enthalten Beispiele für Materialien der Festelektrolytschicht 120 3YSZ, 8YSZ, 10YSZ und ScSZ (mit Scandiumoxid stabilisiertes Zirkoniumdioxid). Die Festelektrolytschicht 120 kann z. B. eine Dicke von 3 µm bis 50 µm aufweisen. Obgleich es an die Porosität der Festelektrolytschicht 120 keine besondere Beschränkung gibt, kann die Festelektrolytschicht 120 z. B. eine Porosität von 0 bis 10 % aufweisen.
  • Die Luftelektrode 130 ist ein poröser Körper mit guter Gasdurchlässigkeit. An die Ebenenform (Außenform in einer Draufsicht) der Luftelektrode 130 gibt es keine besondere Beschränkung und die Ebenenform kann eine quadratische, rechteckige, kreisförmige, elliptische oder irgendeine andere komplexe Form sein.
  • Die Luftelektrode 130 enthält als eine Hauptkomponente ein Perowskitstrukturoxid, das durch eine allgemeine Formel ABO3 repräsentiert ist und an der Stelle A La (Lanthan) und Sr (Strontium) enthält. Beispiele solcher Perowskitstrukturoxide enthalten (La, Sr)(Co, Fe)O3 (Lanthan-Strontium-Cobalt-Ferrit), (La, Sr)FeO3 (Lanthan-Strontium-Ferrit), (La, Sr)CoO3 (Lanthan-Strontium-Cobaltit) und (La, Sr)MnO3 (Lanthan-Strontium-Manganat), sind darauf aber nicht beschränkt. Obgleich es an die Dicke der Luftelektrode 130 keine besondere Beschränkung gibt, kann die Luftelektrode 130 z. B. eine Dicke von 50 bis 2000 µm aufweisen. Obgleich es an die Porosität der Luftelektrode 130 keine besondere Beschränkung gibt, kann die Luftelektrode 130 z. B. eine Porosität von 15 bis 55 % aufweisen.
  • In der vorliegenden Ausführungsform bedeutet, dass eine Substanz Y in einer Zusammensetzung X „als eine Hauptkomponente enthalten ist“, dass die Substanz Y wenigstens 70 Gew.-% der Gesamtzusammensetzung X bildet.
  • Wie in 1 gezeigt ist, enthält die Luftelektrode 130 einen ersten Abschnitt 130a und einen zweiten Abschnitt 130b.
  • Sowohl der erste Abschnitt 130a als auch der zweite Abschnitt 130b verläuft in einer Ebenenrichtung, die zu einer Dickenrichtung der Luftelektrode 130 senkrecht ist. Der erste Abschnitt 130a ist ein Abschnitt der Luftelektrode 130, der sich auf einer Seite, die der Festelektrolytschicht 120 gegenüberliegt, befindet. Der zweite Abschnitt 130b ist ein Abschnitt der Luftelektrode 130, der sich auf der Seite der Festelektrolytschicht 120 befindet. Der zweite Abschnitt 130b ist der von dem ersten Abschnitt 130a verschiedene Abschnitt der Luftelektrode 130. Der zweite Abschnitt 130b und der erste Abschnitt 130a sind von der Seite der Festelektrolytschicht 120 in dieser Reihenfolge geschichtet. Der erste Abschnitt 130a kann in der Dickenrichtung eine Dicke aufweisen, die wenigsten 25 % und kleiner als 75 % der Gesamtdicke der Luftelektrode 130 ist. Der zweite Abschnitt 130b kann in der Dickenrichtung eine Dicke aufweisen, die wenigstens 25 % und kleiner als 75 % der Gesamtdicke der Luftelektrode 130 ist. Es wird angemerkt, dass die Dickenrichtung der Luftelektrode 130 dieselbe ist wie eine Richtung, in der die Brennstoffelektrode 110, die Festelektrolytschicht 120 und die Luftelektrode 130 geschichtet sind.
  • Der erste Abschnitt 130a und der zweite Abschnitt 130b können ebenfalls als ein einzelnes Teil gebildet sein. Das heißt, zwischen dem ersten Abschnitt 130a und dem zweiten Abschnitt 130b braucht es keine deutliche Grenze zu geben.
  • La/Sr-Verhältnis in der Luftelektrode 130
  • Ein erstes Verhältnis (La-Konzentration/Sr-Konzentration) Qa eines quantitativen Werts von La (im Folgenden als eine „La-Konzentration“ bezeichnet) zu einem quantitativen Wert von Sr (im Folgenden als eine „Sr-Konzentration“ bezeichnet), das in dem ersten Abschnitt 130a durch Auger-Elektronenspektroskopie detektiert wird, ist wenigstens das 1,1-fache eines zweiten Verhältnisses (La-Konzentration/Sr-Konzentration) Qb einer La-Konzentration zu einer Sr-Konzentration, das in dem zweiten Abschnitt 130b durch Auger-Elektronenspektroskopie detektiert wird. Das heißt, Qa ≥ 1,1 · Qb.
  • Bei dieser Konfiguration kann ein Zusammensetzungsverhältnis von La in dem ersten Abschnitt 130a ausreichend höher als ein Zusammensetzungsverhältnis von La in dem zweiten Abschnitt 130b gemacht werden, um zu veranlassen, dass B (Bor) während der elektrischen Leitung vorzugsweise mit in dem ersten Abschnitt 130a enthaltenem La reagiert. Im Ergebnis dessen, dass B durch in dem ersten Abschnitt 130a wie oben beschrieben enthaltenes La eingefangen wird, kann verhindert werden, dass B mit La in dem zweiten Abschnitt 130b reagiert und eine Verbindung bildet. Dementsprechend kann eine Verringerung der Katalysatorreaktionsaktivität in dem zweiten Abschnitt 130b unterdrückt werden und kann eine Qualitätsminderung der Luftelektrode 130 als Ganzes unterdrückt werden. Im Ergebnis kann eine Verringerung der Ausgabe der Brennstoffzelle 100 unterdrückt werden.
  • Das erste Verhältnis Qa in dem ersten Abschnitt 130a ist vorzugsweise nicht größer als das 1,6-fache des zweiten Verhältnisses Qb in dem zweiten Abschnitt 130b. Diese Konfiguration kann eine Differenz der Reaktionsaktivität zwischen dem ersten Abschnitt 130a und dem zweiten Abschnitt 130b während der elektrischen Leitung verringern und kann dementsprechend eine lokale Qualitätsminderung der Luftelektrode 130 wegen Erzeugung einer Stromdichteverteilung unterdrücken. Bevorzugter ist das erste Verhältnis Qa in dem ersten Abschnitt 130a nicht größer als das 1,3-fache des zweiten Verhältnisses Qb in dem zweiten Abschnitt 130b.
  • Obgleich es an einen Zahlenwertbereich des ersten Verhältnisses Qa in dem ersten Abschnitt 130a keine besondere Beschränkung gibt, beträgt das erste Verhältnis Qa vorzugsweise z. B. wenigstens 0,28 und nicht mehr als 0,58. Obgleich es an einen Zahlenwertbereich des zweiten Verhältnisses Qb in dem zweiten Abschnitt 130b keine besondere Beschränkung gibt, beträgt das zweite Verhältnis Qb vorzugsweise z. B. wenigstens 0,18 und nicht mehr als 0,4. Bei dieser Konfiguration kann eine Qualitätsminderung der Luftelektrode 130 weiter unterdrückt werden.
  • Im Folgenden ist ein Verfahren zur Bestimmung des ersten Verhältnisses Qa in dem ersten Abschnitt 130a und des zweiten Verhältnisses Qb in dem zweiten Abschnitt 130b beschrieben.
  • Zunächst wird durch Schneiden der Luftelektrode 130 entlang der Dickenrichtung ein Querschnitt der Luftelektrode 130 freigelegt. Nachfolgend werden in dem Querschnitt von Positionen, die sich in einer Entfernung von 3/4 der Gesamtdicke der Luftelektrode 130 von einer Oberfläche der Luftelektrode 130 auf der Seite der Festelektrolytschicht 120 befinden, vier erste Messpunkte zum Berechnen des ersten Verhältnisses Qa beliebig ausgewählt. Außerdem werden in dem Querschnitt von Positionen, die sich in einer Entfernung von 1/4 der Gesamtdicke der Luftelektrode 130 von der Oberfläche der Luftelektrode 130 auf der Seite der Festelektrolytschicht 120 befinden, vier zweite Messpunkte zum Berechnen des zweiten Verhältnisses Qb beliebig ausgewählt.
  • Nachfolgend werden für jeden der vier ersten Messpunkte unter Verwendung einer Abtast-Auger-Elektronenspektroskopievorrichtung (hergestellt durch die ULVAC-PHI, Inc., Modell 710, Elektronenstrahlbeschleunigungsspannung: 10 kV) La-Intensitätsdaten und Sr-Intensitätsdaten erhalten. Nachfolgend wird durch Dividieren der La-Intensitätsdaten durch einen relativen Empfindlichkeitsfaktor von La für jeden ersten Messpunkt eine La-Konzentration bestimmt und wird durch Dividieren der Sr-Intensitätsdaten durch einen relativen Empfindlichkeitsfaktor von Sr für jeden ersten Messpunkt eine Sr-Konzentration bestimmt. Nachfolgend wird durch Berechnen eines arithmetischen Mittels der La-Konzentrationen der vier ersten Messpunkte eine mittlere La-Konzentration bestimmt und wird durch Berechnen eines arithmetischen Mittels der Sr-Konzentrationen der vier ersten Messpunkte eine mittlere Sr-Konzentration bestimmt. Daraufhin wird ein durch Dividieren der mittleren La-Konzentration durch die mittlere Sr-Konzentration erhaltener Wert als das erste Verhältnis Qa genommen.
  • Ähnlich werden unter Verwendung der Abtast-Auger-Elektronenspektroskopievorrichtung (hergestellt durch die ULVAC-PHI, Inc., Modell 710, Elektronenstrahlbeschleunigungsspannung: 10 kV) La-Intensitätsdaten und Sr-Intensitätsdaten für jeden der vier zweiten Messpunkte erhalten. Nachfolgend wird für jeden zweiten Messpunkt durch Dividieren der La-Intensitätsdaten durch den relativen Empfindlichkeitsfaktor von La eine La-Konzentration bestimmt und wird für jeden zweiten Messpunkt durch Dividieren der Sr-Intensitätsdaten durch den relativen Empfindlichkeitsfaktor von Sr eine Sr-Konzentration bestimmt. Nachfolgend wird durch Berechnen eines arithmetischen Mittels der La-Konzentrationen der vier zweiten Messpunkte eine mittlere La-Konzentration bestimmt und wird durch Berechnen eines arithmetischen Mittels der Sr-Konzentrationen der vier zweiten Messpunkte eine mittlere Sr-Konzentration bestimmt. Daraufhin wird ein durch Dividieren der mittleren La-Konzentration durch die mittlere Sr-Konzentration erhaltener Wert als das zweite Verhältnis Qb genommen.
  • Es wird angemerkt, dass der relative Empfindlichkeitsfaktor von La und der relative Empfindlichkeitsfaktor von Sr in Übereinstimmung mit einer Elektronenstrahlbeschleunigungsspannung der Abtast-Auger-Elektronenspektroskopievorrichtung bestimmt werden. Falls die Elektronenstrahlbeschleunigungsspannung 10 kV ist, ist der relative Empfindlichkeitsfaktor von La 0,652 und ist der relative Empfindlichkeitsfaktor von Sr 0,059.
  • Verfahren zur Herstellung der Brennstoffzelle 100
  • Es wird ein Verfahren zur Herstellung der Brennstoffzelle 100 beschrieben.
  • Zunächst wird durch Mischen eines Pulvergemischs (z. B. eines Gemischs eines NiO-Pulvers und eines YSZ-Pulvers) zum Bilden der Brennstoffelektrode 110 mit einem organischen Bindemittel und mit einem Lösungsmittel ein Brei vorbereitet. Daraufhin wird unter Verwendung des Breis eine Brennstoffelektrodenlage (ein Formteil für die Brennstoffelektrode 110) gebildet.
  • Nachfolgend wird durch Mischen eines Pulvers (z. B. eines YSZ-Pulvers) zum Bilden der Festelektrolytschicht 120 mit Wasser und mit einem Bindemittel ein Brei vorbereitet. Daraufhin wird durch Auftragen des Breis auf das Formteil für die Brennstoffelektrode 110 eine Festelektrolytschichtlage (ein Formteil für die Festelektrolytschicht 120) gebildet.
  • Nachfolgend wird an den Formteilen für die Brennstoffelektrode 110 und für die Festelektrolytschicht 120 eine Wärmebehandlung ausgeführt, um die Bindemittel zu entfernen, und daraufhin werden die Formteile zusammen bei 1300 bis 1600 °C in einer sauerstoffhaltigen Atmosphäre gebrannt, um einen gemeinsam gebrannten Körper der Brennstoffelektrode 110 und der Festelektrolytschicht 120 zu erhalten.
  • Nachfolgend werden Pulver (Perowskitstrukturoxidpulver, die durch eine allgemeine Formel ABO3 repräsentiert sind und an der Stelle A La und Sr enthalten) vorbereitet, um den ersten Abschnitt 130a und den zweiten Abschnitt 130b der Luftelektrode 130 zu bilden. Als das Perowskitstrukturoxidpulver zum Bilden des ersten Abschnitts 130a wird ein Perowskitstrukturoxidpulver verwendet, das ein höheres Zusammensetzungsverhältnis (La/Sr) von La zu Sr als das Perowskitstrukturoxidpulver zum Bilden des zweiten Abschnitts 130b aufweist.
  • Nachfolgend wird durch Tauchen einer Oberfläche der Festelektrolytschicht 120 in eine Auftragsflüssigkeit, die durch Dispergieren eines Materials des zweiten Abschnitts zum Bilden des zweiten Abschnitts 130b in einem Lösungsmittel erhalten wird, ein Formteil für den zweiten Abschnitt 130b gebildet.
  • Nachfolgend wird durch Tauchen einer Oberfläche des Formteils für den zweiten Abschnitt 130b in eine Auftragsflüssigkeit, die durch Dispergieren eines Materials des ersten Abschnitts zum Bilden des ersten Abschnitts 130a in einem Lösungsmittel erhalten wird, ein Formteil für den ersten Abschnitt 130a gebildet.
  • Nachfolgend wird das Formteil für die Luftelektrode 130 bei 1000 bis 1300 °C gebrannt, um die Luftelektrode 130 zu bilden.
  • Abwandlungen
  • Es ist die Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben worden, wobei die vorliegende Erfindung aber nicht auf diese Ausführungsform beschränkt ist und verschiedene Änderungen vorgenommen werden können, ohne von dem Hauptpunkt der vorliegenden Erfindung abzuweichen.
  • In der oben beschriebenen Ausführungsform ist die Brennstoffzelle 100 als ein Beispiel der elektrochemischen Zelle beschrieben worden, wobei die vorliegende Erfindung aber ebenso wie auf Brennstoffzellen ebenfalls auf elektrochemische Zellen wie etwa Festoxidelektrolysezellen angewendet werden kann.
  • In der oben beschriebenen Ausführungsform enthält die Brennstoffzelle 100 die Brennstoffelektrode 110, die Festelektrolytschicht 120 und die Luftelektrode 130, wobei die vorliegende Erfindung aber nicht auf diese Konfiguration beschränkt ist. Zum Beispiel kann die Brennstoffzelle 100 außerdem eine Sperrschicht enthalten, um die Bildung einer Schicht mit hohem spezifischem Widerstand zwischen der Festelektrolytschicht 120 und der Luftelektrode 130 zu unterdrücken. Die Sperrschicht kann unter Verwendung eines Materials auf der Grundlage von Cerdioxid gebildet werden, das z. B. Cerdioxid und eine feste Lösung von Cerdioxid und einem Seltenerdmetalloxid enthält. Beispiele solcher Materialien auf der Grundlage von Cerdioxid enthalten GDC (mit Gadolinium dotiertes Cerdioxid) und SDC (mit Samarium dotiertes Cerdioxid).
  • Beispiele
  • Im Folgenden sind Beispiele von Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Erfindung beschrieben, wobei die vorliegende Erfindung aber nicht auf die folgenden Beispiele beschränkt ist.
  • Herstellung von Proben Nr. 1 bis Nr. 10
  • Brennstoffzellen in Übereinstimmung mit den Proben Nr. 1 bis Nr. 10 wurden wie im Folgenden beschrieben hergestellt.
  • Zunächst wurde ein Brei, der durch Mischen eines gemischten Pulvers eines NiO-Pulvers, eines Y2O3-Pulvers und eines porenbildenden Materials (PMMA) mit IPA erhalten wurde, in einer Stickstoffatmosphäre getrocknet, um ein Pulvergemisch vorzubereiten.
  • Nachfolgend wurde das Pulvergemisch unter Verwendung einer einachsigen Presse (Kompaktierungsdruck: 50 MPa) gepresst, um eine Platte mit einer Länge von 30 mm, einer Breite von 30 mm und einer Dicke von 3 mm zu bilden, und wurde die Platte unter Verwendung eines CIP (Kompaktierungsdruck: 100 MPa) weiter verfestigt, um ein Formteil für die Brennstoffelektroden-Leistungssammelschicht zu bilden.
  • Nachfolgend wurde auf das Formteil für die Brennstoffelektroden-Leistungssammelschicht ein Brei aufgetragen, der durch Mischen eines Pulvergemischs von NiO-8YSZ und PMMA mit IPA erhalten wurde, um ein Formteil für eine aktive Brennstoffelektrodenschicht zu bilden. Somit wurde ein Formteil für die Brennstoffelektrode erhalten.
  • Nachfolgend wurde durch Mischen von 8YSZ mit Terpineol und mit einem Bindemittel ein Brei für die Festelektrolytschicht vorbereitet. Daraufhin wurde der Brei für die Festelektrolytschicht auf das Formteil für die Brennstoffelektrode aufgetragen, um ein Formteil für die Festelektrolytschicht zu bilden.
  • Nachfolgend wurde ein GDC-Brei vorbereitet und auf das Formteil für die Festelektrolytschicht aufgetragen, um ein Formteil für eine Sperrschicht zu bilden.
  • Nachfolgend wurden die Formteile für die Brennstoffelektrode, für die Festelektrolytschicht und für die Sperrschicht (5 Stunden bei 1450 °C) gebrannt, um einen durch die Brennstoffelektrode, durch die Festelektrolytschicht und durch die Sperrschicht gebildeten Schichtkörper zu bilden.
  • Nachfolgend wurde durch Mischen eines in Tabelle 1 gezeigten Materials des zweiten Abschnitts mit Terpineol und einem Bindemittel ein Brei des zweiten Abschnitts vorbereitet. Daraufhin wurde der Brei des zweiten Abschnitts auf die Sperrschicht aufgetragen, um ein Formteil für einen zweiten Abschnitt der Luftelektrode zu bilden.
  • Nachfolgend wurde durch Mischen eines in Tabelle 1 gezeigten Materials des ersten Abschnitts mit Terpineol und einem Bindemittel ein Brei des ersten Abschnitts vorbereitet. Wie in Tabelle 1 gezeigt ist, wurde als das Material des ersten Abschnitts ein Material verwendet, das ein höheres Zusammensetzungsverhältnis (La/Sr) von La zu Sr als das Material des zweiten Abschnitts aufwies. Daraufhin wurde der Brei des ersten Abschnitts auf das Formteil für den zweiten Abschnitt aufgetragen, um ein Formteil für einen ersten Abschnitt der Luftelektrode zu bilden.
  • Nachfolgend wurde das Formteil für die Luftelektrode (1 Stunde bei 1000 °C) gebrannt, um die Luftelektrode zu bilden. Der erste Abschnitt und der zweite Abschnitt wiesen in der Luftelektrode dieselbe Dicke auf.
    La/Sr-Verhältnis im ersten Abschnitt und in dem zweiten Abschnitt der Luftelektrode
  • Zunächst wurde durch Schneiden der Luftelektrode entlang der Dickenrichtung ein Querschnitt der Luftelektrode freigelegt. Nachfolgend wurden in dem Querschnitt von Positionen, die sich in einer Entfernung von 3/4 der gesamten Dicke der Luftelektrode von einer Oberfläche der Luftelektrode auf der Seite der Festelektrolytschicht befanden, vier erste Messpunkte zum Berechnen des ersten Verhältnisses Qa beliebig ausgewählt. Außerdem wurden in dem Querschnitt von Positionen, die sich in einer Entfernung von 1/4 der gesamten Dicke der Luftelektrode von der Oberfläche der Luftelektrode auf der Seite der Festelektrolytschicht befanden, vier zweite Messpunkte zum Berechnen des zweiten Verhältnisses Qb beliebig ausgewählt.
  • Nachfolgend wurden für jeden der vier ersten Messpunkte unter Verwendung einer Abtast-Auger-Elektronenspektroskopievorrichtung (hergestellt durch die ULVAC-PHI, Inc., Modell 710, Elektronenstrahlbeschleunigungsspannung: 10 kV) La-Intensitätsdaten und Sr-Intensitätsdaten erhalten. Nachfolgend wurde für jeden ersten Messpunkt durch Dividieren der La-Intensitätsdaten durch einen relativen Empfindlichkeitsfaktor von La (= 0,652) eine La-Konzentration bestimmt und wurde für jeden ersten Messpunkt durch Dividieren der Sr-Intensitätsdaten durch einen relativen Empfindlichkeitsfaktor von Sr (= 0,059) eine Sr-Konzentration bestimmt. Nachfolgend wurde durch Berechnen eines arithmetischen Mittels der La-Konzentrationen der vier ersten Messpunkte eine mittlere La-Konzentration bestimmt und wurde durch Berechnen eines arithmetischen Mittels der Sr-Konzentrationen der vier ersten Messpunkte eine mittlere Sr-Konzentration bestimmt. Daraufhin wurde durch Dividieren der mittleren La-Konzentration durch die mittlere Sr-Konzentration das erste Verhältnis Qa bestimmt.
  • Ähnlich wurden für jeden der vier zweiten Messpunkte unter Verwendung einer Abtast-Auger-Elektronenspektroskopievorrichtung (hergestellt durch die ULVAC-PHI, Inc., Modell 710, Elektronenstrahlbeschleunigungsspannung: 10 kV) La-Intensitätsdaten und Sr-Intensitätsdaten erhalten. Nachfolgend wurde für jeden zweiten Messpunkt durch Dividieren der La-Intensitätsdaten durch den relativen Empfindlichkeitsfaktor von La (= 0,652) eine La-Konzentration bestimmt und wurde für jeden zweiten Messpunkt durch Dividieren der Sr-Intensitätsdaten durch den relativen Empfindlichkeitsfaktor von Sr (= 0,059) eine Sr-Konzentration bestimmt. Nachfolgend wurde durch Berechnen eines arithmetischen Mittels der La-Konzentrationen der vier zweiten Messpunkte eine mittlere La-Konzentration bestimmt und wurde durch Berechnen eines arithmetischen Mittels der Sr-Konzentrationen der vier zweiten Messpunkte eine mittlere Sr-Konzentration bestimmt. Daraufhin wurde durch Dividieren der mittleren La-Konzentration durch die mittlere Sr-Konzentration das zweite Verhältnis Qb bestimmt.
  • Tabelle 1 zeigt das erste Verhältnis Qa, das zweite Verhältnis Qb und das Verhältnis des ersten Verhältnisses Qa zu dem zweiten Verhältnis Qb.
  • Haltbarkeitstest
  • Jede der Proben von Nr. 1 bis Nr. 10 wurde auf 750 °C erwärmt, während der Brennstoffelektrodenseite ein Stickstoffgas zugeführt wurde und der Luftelektrodenseite Luft zugeführt wurde, und als die Temperatur 750 °C erreicht hatte, wurde 3 Stunden eine Reduktionsbehandlung ausgeführt, während der Brennstoffelektrode ein Wasserstoffgas zugeführt wurde.
  • Daraufhin wurde eine Spannungsabfallrate pro 1000 Stunden als eine Qualitätsminderungsrate gemessen. Es wurde ein bei einer Temperatur von 750 °C und bei einer Nennstromdichte von 0,2 A/cm2 erhaltener Wert verwendet. Tabelle 1 zeigt Messergebnisse. In Tabelle 1 sind Proben mit einer Qualitätsminderungsrate kleiner als 1,0 % als „ausgezeichnet“ bewertet, sind Proben mit einer Qualitätsminderungsrate von wenigstens 1,0 % und kleiner als 1,1 % als „gut“ bewertet, sind Proben mit einer Qualitätsminderungsrate von wenigstens 1,1 % und kleiner als 1,2 % als „mittelmäßig“ bewertet und sind Proben mit einer Qualitätsminderungsrate von wenigstens 1,2 % als „schlecht“ bewertet.
    (Tabelle 1)
    Probe Nr. Material für den ersten Abschnitt auf der Einlassseite in Strömungsrichtung des Oxidationsmittelgases Material für den zweiten Abschnitt auf der Auslassseite in Strömungsrichtung des Oxidationsmittelgases Erstes Verhältnis Qa im ersten Abschnitt Zweites Verhältnis Qb im zweiten Abschnitt Qa/Qb Qualitätsminderungsrate (%) Bewertung
    1 (La6,2, Sr3,8)(Co2, Fe8)O3 (La6,2, Sr3,8)(Co2, Fe8)O3 0,33 0,33 1,0 1,3 schlecht
    2 (La6,5, Sr3,5)(Co2, Fe8)O3 (La6,2, Sr3,8)(Co2, Fe8)O3 0,36 0,33 1,1 0,85 ausgezeichnet
    3 (La7,2, Sr2,8)(Co2, Fe8)O3 (La6,7, Sr3,3)(C02, Fe8)O3 0,5 0,4 1,3 0,8 ausgezeichnet
    4 (La5,5, Sr4,5)(Co2, Fe8)O3 (La4,8, Sr5,2)(Co2, Fe8)O3 0,28 0,18 1,6 1,05 gut
    5 (La7,5, Sr2,5)(Co2, Fe8)O3 (La6,7, Sr3,3)(Co2, Fe8)O3 0,58 0,4 1,5 1,0 gut
    6 (La7,4, Sr2,6)(Co2, Fe8)O3 (La6, Sr4)(Co2, Fe8)O3 0,55 0,3 1,8 1,15 mittelmäßig
    7 (La6, Sr4)FeO3 (La6, Sr4)FeO3 0,3 0,3 1,0 1,3 schlecht
    8 (La6,4, Sr3,6)FeO3 (La6, Sr4)FeO3 0,35 0,3 1,2 0,9 ausgezeichnet
    9 (La7,2, Sr2,8)FeO3 (La6,7, Sr3,3)FeO3 0,5 0,4 1,3 0,85 ausgezeichnet
    10 (La7,4, Sr2,6)FeO3 (La6,2, Sr3,8)FeO3 0,55 0,33 1,7 1,1 mittelmäßig
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt ist, konnte die Qualitätsminderungsrate der Luftelektrode in Proben, in denen das erste Verhältnis Qa in dem ersten Abschnitt wenigstens das 1,1-fache des zweiten Verhältnisses Qb in dem zweiten Abschnitt war, verringert werden. Dies ist so, da eine Verringerung der Katalysatorreaktionsaktivität in dem zweiten Abschnitt im Ergebnis dessen, dass B (Bor) durch in dem ersten Abschnitt 130a enthaltenes La eingefangen wird, unterdrückt werden konnte.
  • Außerdem konnte unter den Proben, in denen das erste Verhältnis Qa in dem ersten Abschnitt wenigstens das 1,1-fache des zweiten Verhältnisses Qb in dem zweiten Abschnitt war, in Proben, in denen das erste Verhältnis Qa nicht größer als das 1,6-fache des zweiten Verhältnisses Qb war, die Qualitätsminderungsrate der Luftelektrode weiter unterdrückt werden. Dies ist so, da die Erzeugung einer Stromdichteverteilung wegen einer Differenz der Reaktionsaktivität zwischen dem ersten Abschnitt und dem zweiten Abschnitt während der elektrischen Leitung unterdrückt werden konnte und dementsprechend die lokale Qualitätsminderung der Luftelektrode unterdrückt werden konnte.
  • Darüber hinaus konnte unter den Proben, in denen das erste Verhältnis Qa in dem ersten Abschnitt wenigstens das 1,1-fache des zweiten Verhältnisses Qb in dem zweiten Abschnitt war, in Proben, in denen das erste Verhältnis Qa nicht größer als das 1,3-fache des zweiten Verhältnisses Qb war, die Qualitätsminderungsrate der Luftelektrode weiter unterdrückt werden.
  • Obgleich bekannt ist, dass SrSO4, Co3O4, CoO, SrO und dergleichen Substanzen sind, die eine Qualitätsminderung der Luftelektrode verursachen können, wird angemerkt, dass durch Experimente bestätigt wurde, dass die oben beschriebenen Wirkungen selbst dann erzielt werden können, wenn die Luftelektrode diese Substanzen enthält.
  • Bezugszeichenliste
    • 100
    Brennstoffzelle
    110
    Brennstoffelektrode
    120
    Festelektrolytschicht
    130
    Luftelektrode
    130a
    erster Abschnitt
    130b
    zweiter Abschnitt
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • JP 2006032132 A [0004]

Claims (3)

  1. Elektrochemische Zelle, die umfasst: eine Brennstoffelektrode; eine Luftelektrode, die ein Perowskitstrukturoxid als eine Hauptkomponente enthält, wobei das Perowskitstrukturoxid durch eine allgemeine Formel ABO3 repräsentiert ist und an der Stelle A La und Sr enthält; und eine Festelektrolytschicht, die zwischen der Brennstoffelektrode und der Luftelektrode angeordnet ist, wobei die Luftelektrode einen ersten Abschnitt und einen zweiten Abschnitt enthält, wobei sich der erste Abschnitt auf einer Seite befindet, die der Festelektrolytschicht gegenüberliegt, wobei sich der zweite Abschnitt auf der Seite der Festelektrolytschicht befindet, und ein erstes Verhältnis einer La-Konzentration zu einer Sr-Konzentration, das in dem ersten Abschnitt durch Auger-Elektronenspektroskopie detektiert wird, wenigstens das 1,1-fache eines zweiten Verhältnisses einer La-Konzentration zu einer Sr-Konzentration, das in dem zweiten Abschnitt durch Auger-Elektronenspektroskopie detektiert wird, ist.
  2. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 1, wobei das erste Verhältnis nicht größer als das 1,6-fache des zweiten Verhältnisses ist.
  3. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 1 oder 2, wobei das erste Verhältnis nicht größer als das 1,3-fache des zweiten Verhältnisses ist.
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