JP2010003662A - インターコネクタ用材料、セル間分離構造体および固体電解質形燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】インターコネクタ用材料は、固体電解質形燃料電池1において各々が順に積み重ねられた燃料極層11、固体電解質層12および空気極層13から構成される複数のセルの間に配置され、複数のセルを相互に電気的に直列に接続するインターコネクタ15の材料で、組成式(La1−xSrx)(Mn1−yTiy)O3(ただし、x、yはモル比を示し、z=(x−y)/(1−y)とすると、0≦z≦0.2であって、0≦z<0.05のとき2z+0.3<y<0.9、0.05≦z≦0.15のとき0.4<y<0.9、0.15<z≦0.2のとき2z+0.1<y<0.9を満足する)で表わされるセラミック組成物を主成分とする。
【選択図】図1
Description
組成式(La1−xSrx)(Mn1−yTiy)O3におけるモル比であるxとyの値、想定される全Mn中の4価のMnの存在比率([Mn4+]/[Mn])z=(x−y)/(1−y)の値が表1と表2に示される値になるように、試料番号1〜51の各試料の出発材料として、炭酸ストロンチウム(SrCO3)と酸化ランタン(La2O3)、酸化マンガン(Mn3O4)、酸化チタン(TiO2)を化学量論に従い秤量し、水を添加してジルコニアボールで粉砕して混合した後、この混合粉を乾燥させて、温度1000℃で仮焼を行った。得られた仮焼粉に有機溶剤とブチラール系バインダーを添加して混合することによってスラリーを作製した。このスラリーからドクターブレード法でシートを成形した。得られたグリーンシートに脱バインダー処理を施した後、グリーンシートを温度1200℃と1300℃で保持することにより、本焼結を行った。得られた各試料を用いて以下に示す評価を行った。
(1)X線回折
各試料の仮焼後と本焼結後において、粉末X線回折分析(XRD、CuKα線)を行うことにより、生成相の確認を行った。焼結後、すべての試料においてペロブスカイト構造の単相であることが確認された。
本焼結後の各試料の密度をアルキメデス法で測定した。いずれの試料においても温度1200℃と1300℃で焼結した後の相対密度は95%以上であった。表1と表2において、焼結性が良好であることを○印で示す。
本焼結後の各試料について、温度900℃の大気中(酸化雰囲気)と、温度30℃の加湿水素(H2)ガス雰囲気中(酸素分圧:p(O2)=10−19atm)(還元雰囲気)の導電率を交流四端子測定法により測定した。yが小さく、xが大きいほど導電率は大きかった。平板状の固体電解質形燃料電池セルで、0.3A/cm2の電流密度で発電時、試料の厚みが40μmのとき、オーム損を50mV以下にするためには、導電率が0.025S/cm以上必要である。このことを考慮して、表1と表2では、導電率が0.025S/cm以上のものを○印、0.025S/cm未満のものを×印で示す。
温度30℃の加湿水素(H2)ガス雰囲気中(酸素分圧:p(O2)=10−19atm)と、温度1000℃の還元雰囲気中(酸素分圧:p(O2)=10−17.3atm)と、温度800℃の還元雰囲気中(酸素分圧:p(O2)=10−21.1atm)で、各試料を60時間、アニールし、ペロブスカイト構造の単相が分解するかどうかについて粉末X線回折分析で調べた。y<0.6の範囲内にある組成の一部の試料で、ペロブスカイト構造の相と(La,Sr)2(Mn,Ti)O4およびMnOの混合相に変化した。また、一部の試料ではアニール後にクラックが生じた。相の分解およびクラックが、温度1000℃の還元雰囲気中でも生じない試料を◎印で、温度800℃の還元雰囲気中で生じない試料を○印で、温度800℃の還元雰囲気中で生じる試料を×印で表1に示す。
y≧0.4の範囲内にある組成の試料について、直径が30mm、厚みが10mmのディスク状にグリーンシートを加工した。これらのグリーンシートを焼結した後、焼結体の両面に白金電極を形成した。温度900℃に保持された状態の焼結体の一方の表面に、燃料ガスの酸素分圧に相当する酸素分圧を有する温度55℃の加湿混合ガス(水素ガスと窒素ガスの混合比率が2:1、酸素分圧がp(O2)=10−17.4atm)を、焼結体の他方の表面に空気を噴きつけて、水素濃淡電池として起電力を測定した。酸素イオン伝導があれば最大で理論値0.974Vの電圧が生じるが、評価したすべての試料で起電力は生じなかった。表1と表2では、イオン伝導性がないことを無と示す。
次に、インターコネクタ用材料として表2の試料番号33に示す組成のセラミック組成物を用いて、平板状固体電解質形燃料電池の試料を作製し、発電試験を行った。
混合比率が2:1の混合ガスと、空気とをそれぞれ、燃料ガス供給路21と空気供給路22とを通じて供給して発電試験を行い、開回路電圧(open circuit voltage:OCV)を測定した。開回路電圧は、理論値と等しく、0.974Vであった。発電時において、電流密度が0.3A/cm2のとき、インターコネクタ15のオーム損は50mV以下であった。このことから、インターコネクタ15を含む固体電解質形燃料電池1は、共焼結によって、クラックが生じることなく、緻密に形成することができ、特にインターコネクタ15と空気極層13との間に高抵抗層を形成していないことがわかる。
Claims (5)
- 固体電解質形燃料電池において、各々が順に積み重ねられたアノード層、固体電解質層およびカソード層から構成される複数のセルの間に配置され、複数のセルを相互に電気的に直列に接続するインターコネクタの材料であって、
組成式(La1−xSrx)(Mn1−yTiy)O3(ただし、x、yはモル比を示し、z=(x−y)/(1−y)とすると、0≦z≦0.2であって、0≦z<0.05のとき2z+0.3<y<0.9、0.05≦z≦0.15のとき0.4<y<0.9、0.15<z≦0.2のとき2z+0.1<y<0.9を満足する)で表わされるセラミック組成物を主成分とする、インターコネクタ用材料。 - 組成式(La1−xSrx)(Mn1−yTiy)O3(ただし、x、yはモル比を示し、z=(x−y)/(1−y)とすると、0≦z≦0.2であって、0≦z≦0.15のとき0.6≦y<0.9、0.15<z≦0.2のとき2z+0.4≦y<0.9を満足する)で表わされるセラミック組成物を主成分とする、請求項1に記載のインターコネクタ用材料。
- 固体電解質形燃料電池において、各々が順に積み重ねられたアノード層、固体電解質層およびカソード層から構成される複数のセルの間に配置されるセル間分離構造体であって、
前記セル間分離構造体は、前記複数のセルの各々に供給されるアノードガスとカソードガスとを分離する電気絶縁体と、前記電気絶縁体内に形成され、かつ、前記複数のセルを相互に電気的に接続する電気導電体とからなり、前記電気絶縁体と前記電気導電体とが共焼結によって形成され、
前記電気導電体が、請求項1または請求項2に記載のインターコネクタ用材料から形成されている、セル間分離構造体。 - 固体電解質形燃料電池において、各々が順に積み重ねられたアノード層、固体電解質層およびカソード層から構成される複数のセルの間に配置されるセル間分離構造体であって、
前記セル間分離構造体は、前記複数のセルの各々に供給されるアノードガスとカソードガスとを分離する電気絶縁体と、前記電気絶縁体内に形成され、かつ、前記複数のセルを相互に電気的に接続する電気導電体とからなり、前記電気絶縁体と前記電気導電体とが共焼結によって形成され、
前記電気導電体の一部が、請求項1または請求項2に記載のインターコネクタ用材料から形成されている、セル間分離構造体。 - 各々が順に積み重ねられたアノード層、固体電解質層およびカソード層から構成される複数のセルと、
複数のセルの間に配置される、請求項3または請求項4に記載のセル間分離構造体とを備え、
前記複数のセルと前記セル間分離構造体とが共焼結によって形成されている、固体電解質形燃料電池。
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