JP2013084529A - 固体酸化物形燃料電池の空気極材料及び固体酸化物形燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】固体酸化物形燃料電池の空気極材料として、LaxSr1-xMnO3(0<x<1)とCeO2とを含有する材料を用いる。CeO2をLSMに添加することで、LSMに高温安定性を付与するとともに、LSMとYSZなどのジルコニア系酸化物との副生成物であるLZO及びSZOの生成を抑制することができ。
【選択図】なし
Description
LaxSr1-xMnO3(0<x<1)とCeO2とを含有する材料。
(2)0.6≦x≦0.8である、(1)に記載の材料。
(3)0.6≦x<0.8である、(2)に記載の材料。
(4)0.6≦x≦0.75である、(3)に記載の材料。
(5)CeO2をLaxSr1-xMnO3に対して4モル%以上12モル%以下含む、(1)〜(4)のいずれかに記載の材料。
(6)YSZとの共焼結用である、(1)〜(5)のいずれかに記載の材料。
(7)燃料極と、固体電解質と、空気極と、を備え、
前記固体電解質はYSZであり、
前記空気極はLaxSr1-xMnO3(0<x<1)を含み、かつランタンジルコネート(La2Zr2O7)を実質的に含有しないか又は前記固体電解質界面に実質的に二次反応相を有しないで、前記固体電解質に接している、固体酸化物形燃料電池。
(8)0.6≦x≦0.8である、(7)に記載の固体酸化物形燃料電池。
(9)固体酸化物形燃料電池の製造方法であって、
空気極材料層及び固体電解質材料層を含む積層体を焼成して共焼結する焼成工程を備え、
前記固体電解質材料は、ジルコニア系酸化物であり、
前記空気極材料は、LaxSr1-xMnO3(0<x<1)とCeO2とを含有する、製造方法。
(10)前記焼成工程は、前記積層体を1300℃以上1500℃以下に加熱する工程である、(9)に記載の製造方法。
(11)前記焼成工程は、燃料極材料層をさらに含む前記積層体を焼成して、共焼結する工程である、(9)又は(10)に記載の製造方法。
本発明の空気極材料は、SOFC用、特に、固体電解質としてジルコニア系酸化物を用いるSOFC用に好適である。
本発明のSOFCの製造方法は、空気極材料層及び固体電解質材料層とを含む積層体を焼成してこれらを共焼結する焼成工程を備えている。固体電解質材料は、ジルコニア系酸化物を含み、空気極材料は、LSMとCeO2とを含有することができる。本発明のSOFCの製造方法によれば、固体電解質と空気極との積層構造を含む積層体を共焼結により得ることができる。このため、単位セルの作製及びその多重化が容易である。さらに、共焼結によっても空気極ないしセルの電気的特性は低下せず、むしろ出力密度が向上したSOFCを得ることができる。
SOFCの他要素との熱膨張性差等を考慮すると、マンガンクロマイトを生成する材料以外に他の材料も含んで複合化されていることが好ましい。複合化される他の材料としては、従来、SOFCのセパレータやインターコネクタに用いられていたセラミックス系材料が挙げられる。こうした材料と組み合わせることで、これらの電子伝導性、緻密性、酸化還元雰囲気での化学的安定性等が改善される。
(1)空気極と固体電解質との間でのLZOやSZOなどの二次反応相が抑制された結果、空気極と固体電解質との界面において、二次反応相が走査型電子顕微鏡によっても検出されない。あるいは、こうした二次反応相が形成されていたとしても、5.0μm以下である。より好ましくは3.0μm以下であり、さらに好ましくは1.0μm以下である。
(2)空気極において、CeがCeO2として存在することをX線回折によっても検出されない。あるいは、このようなCeO2が存在していたとしても、YSZに対して5%以下である。ただし、Ce元素の存在はEDX等を用いることによって検出される。
(3)空気極及び固体電解質の界面近傍には、LZOに相当する物質を走査型電子顕微鏡によっても確認できない。
(4)空気極における結晶粒サイズが平均して0.3μmから3.5μmである。
(5)固体電解質、燃料極及び空気極の厚みは、それぞれ、5μm以上40μm以下、30μm以上200μm以下及び50μm以上200μm以下である。また、セパレータの厚みが5μm以上120μm以下である。
La1-xSrxMnO3において、xが、それぞれ0.2、0.3及び0.4である、LSM8、LSM7及びLSM6をPechiniらの方法(J. Electrochem. Soc., 155(5), A395(2008))により作製した。この方法による反応後の3種の粉末は、800℃及び1000℃で、それぞれ10時間、空気中で焼成し、その後、約1μmの平均粒径となるようにボールミルで粉砕して、LSM8、LSM7及びLSM6とした。セリア添加LSMは、これらの各LSM粉末に、LSM8にはCeO2が12モル%、LSM7には、同6モル%、LSM6には同6モル%となるようCeO2を添加し、混合して作製した。
実施例1で作製したLSM6、LSM7及びLSM8に対して、以下に示す各種の比率でCeO2を添加して、各種のCeO2添加LSMを作成した。これらのCeO2添加LSMを空気極材料として、膜厚30μmのYSZの片面に対してスクリーン印刷するとともに、他方の面に、Ni−YSZを空気極材料としてスクリーン印刷し、これらを空気中、1350℃で5時間焼成して、各種の単セルを作製した。これらの単セルにつき、800℃で3%加湿水素ガス及び乾燥空気を、それぞれ50ml/分で、燃料極と空気極とのそれぞれに供給し、カソード特性を評価した。
Claims (11)
- 固体酸化物形燃料電池の空気極材料であって、
LaxSr1-xMnO3(0<x<1)とCeO2とを含有する材料。 - 0.6≦x≦0.8である、請求項1に記載の材料。
- 0.6≦x<0.8である、請求項2に記載の材料。
- 0.6≦x≦0.75である、請求項3に記載の材料。
- CeO2をLaxSr1-xMnO3に対して4モル%以上12モル%以下含む、請求項1〜4のいずれかに記載の材料。
- YSZとの共焼結用である、請求項1〜5のいずれかに記載の材料。
- 燃料極と、固体電解質と、空気極と、を備え、
前記固体電解質はYSZであり、
前記空気極はLaxSr1-xMnO3(0<x<1)を含み、ランタンジルコネート(La2Zr2O7)を実質的に含有しないか又は前記固体電解質界面に実質的に二次反応相を有しないで、かつ前記固体電解質に接している、固体酸化物形燃料電池。 - 0.6≦x≦0.8である、請求項7に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 固体酸化物形燃料電池の製造方法であって、
空気極材料層及び固体電解質材料層を含む積層体を焼成して共焼結する焼成工程を備え、
前記固体電解質材料は、YSZであり、
前記空気極材料は、LaxSr1-xMnO3(0<x<1)とCeO2とを含有する、製造方法。 - 前記焼成工程は、前記積層体を1300℃以上1500℃以下に加熱する工程である、請求項9に記載の製造方法。
- 前記焼成工程は、燃料極材料層をさらに含む前記積層体を焼成して、共焼結する工程である、請求項9又は10に記載の製造方法。
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Cited By (1)
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RU2568815C1 (ru) * | 2014-10-28 | 2015-11-20 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики твердого тела Российской академии наук (ИФТТ РАН) | Способ изготовления контактного электродного материала с контролируемой пористостью для батарей твердооксидных топливных элементов |
Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JP2003346816A (ja) * | 2002-03-18 | 2003-12-05 | Toto Ltd | 固体酸化物形燃料電池 |
JP2004265746A (ja) * | 2003-03-03 | 2004-09-24 | Toto Ltd | 固体酸化物形燃料電池 |
JP2004303712A (ja) * | 2002-09-13 | 2004-10-28 | Toto Ltd | 固体酸化物形燃料電池 |
JP2010003662A (ja) * | 2008-05-21 | 2010-01-07 | Murata Mfg Co Ltd | インターコネクタ用材料、セル間分離構造体および固体電解質形燃料電池 |
-
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