JPH1197038A - 固体電解質型燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 固体電解質膜を支持層としない構造でありな
がら、固体電解質膜を支持層とする構造と同程度の支持
強度を有し、体積の増加を抑えて、かつ、容易に支持層
とインターコネクタとの熱膨張係数を調整できる、固体
電解質型燃料電池とその製造方法を提供する。 【解決手段】 固体電解質膜２の一方の面に空気極３が
配設され、他方の面に燃料極１が配設されてなる三層膜
と、該三層膜の前記空気極３または前記燃料極１に一方
面を接合する支持層５と、該支持層５の他方面に接合さ
れる集電層６とを備え、前記支持層５の主面厚み方向に
形成された孔を介して、前記燃料極１と前記集電層６、
または前記空気極３と前記集電層６とが電気的に接続さ
れている。
がら、固体電解質膜を支持層とする構造と同程度の支持
強度を有し、体積の増加を抑えて、かつ、容易に支持層
とインターコネクタとの熱膨張係数を調整できる、固体
電解質型燃料電池とその製造方法を提供する。 【解決手段】 固体電解質膜２の一方の面に空気極３が
配設され、他方の面に燃料極１が配設されてなる三層膜
と、該三層膜の前記空気極３または前記燃料極１に一方
面を接合する支持層５と、該支持層５の他方面に接合さ
れる集電層６とを備え、前記支持層５の主面厚み方向に
形成された孔を介して、前記燃料極１と前記集電層６、
または前記空気極３と前記集電層６とが電気的に接続さ
れている。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体電解質型燃料
電池及びその製造方法に関する。
電池及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】平板型の固体電解質型燃料電池のセルを
構成する三層膜を支える構造には、自立膜方式と支持膜
方式がある。
構成する三層膜を支える構造には、自立膜方式と支持膜
方式がある。
【０００３】自立膜方式は、図９の三層膜の部分断面図
に示すように、燃料極１、固体電解質膜２及び空気極３
で構成された三層膜４のうち、燃料極１と空気極３の各
電極よりも大きな厚みを有する固体電解質膜２が三層膜
４の構造を支えている。
に示すように、燃料極１、固体電解質膜２及び空気極３
で構成された三層膜４のうち、燃料極１と空気極３の各
電極よりも大きな厚みを有する固体電解質膜２が三層膜
４の構造を支えている。
【０００４】一方、支持膜方式は、固体電解質膜以外の
部分で三層膜の構造を支えるものであり、図１０（ａ）
の三層膜の部分断面図に示すように、空気極３の厚みを
燃料極１や固体電解質膜２より厚くするか、図１０
（ｂ）に示すように、燃料極１の厚みを固体電解質膜２
や空気極３より厚くして、三層膜４の構造を支える。
部分で三層膜の構造を支えるものであり、図１０（ａ）
の三層膜の部分断面図に示すように、空気極３の厚みを
燃料極１や固体電解質膜２より厚くするか、図１０
（ｂ）に示すように、燃料極１の厚みを固体電解質膜２
や空気極３より厚くして、三層膜４の構造を支える。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】三層膜を支える構造と
して、自立膜方式は構造的に簡単であるが、固体電解質
膜が厚いために電池の内部抵抗が高くなる、という問題
があった。
して、自立膜方式は構造的に簡単であるが、固体電解質
膜が厚いために電池の内部抵抗が高くなる、という問題
があった。
【０００６】一方、支持膜方式では、固体電解質膜自体
の厚みを薄くできるので、電池の内部抵抗を低く抑える
ことができる。しかしながら、空気極を支持層とする場
合、例えば、空気極材料の（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 は、
一般に固体電解質膜の材料に用いられるＹＳＺ（イット
リア安定化ジルコニア）より強度が低い。しかも、空気
極は電極として空気ガスを通過させるために多孔質にな
っているので、この空気極に自立膜方式における固体電
解質膜と同等の支持強度を持たせようとすると、その厚
みをかなり厚くする必要がある。これは、空気極の代わ
りに燃料極を支持層とする場合も同様である。
の厚みを薄くできるので、電池の内部抵抗を低く抑える
ことができる。しかしながら、空気極を支持層とする場
合、例えば、空気極材料の（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 は、
一般に固体電解質膜の材料に用いられるＹＳＺ（イット
リア安定化ジルコニア）より強度が低い。しかも、空気
極は電極として空気ガスを通過させるために多孔質にな
っているので、この空気極に自立膜方式における固体電
解質膜と同等の支持強度を持たせようとすると、その厚
みをかなり厚くする必要がある。これは、空気極の代わ
りに燃料極を支持層とする場合も同様である。
【０００７】そのため、支持膜方式の場合は、燃料電池
の発電の基本単位であるセルの厚みが自立膜方式の場合
より厚くなり、結果的に固体電解質型燃料電池の体積を
増加させるという問題があった。また、電極としての電
気特性とこの電極が接合される固体電解質膜との反応性
を十分考慮しなければならず、このような考慮と同時
に、電極にガスを供給し、隣接するセル同士を電気的に
導通するために付設するインターコネクタとの互いの熱
膨張係数を調整することは困難であった。
の発電の基本単位であるセルの厚みが自立膜方式の場合
より厚くなり、結果的に固体電解質型燃料電池の体積を
増加させるという問題があった。また、電極としての電
気特性とこの電極が接合される固体電解質膜との反応性
を十分考慮しなければならず、このような考慮と同時
に、電極にガスを供給し、隣接するセル同士を電気的に
導通するために付設するインターコネクタとの互いの熱
膨張係数を調整することは困難であった。
【０００８】そこで、本発明の目的は、固体電解質膜を
支持層としない構造でありながら、固体電解質膜を支持
層とする構造と同程度の支持強度を有し、体積の増加を
抑えて、かつ、容易に支持層とインターコネクタとの熱
膨張係数を調整できる、固体電解質型燃料電池とその製
造方法を提供することにある。
支持層としない構造でありながら、固体電解質膜を支持
層とする構造と同程度の支持強度を有し、体積の増加を
抑えて、かつ、容易に支持層とインターコネクタとの熱
膨張係数を調整できる、固体電解質型燃料電池とその製
造方法を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、請求項１にお
いて、固体電解質型燃料電池は、固体電解質膜の一方の
面に空気極が配設され、他方の面に燃料極が配設されて
なる三層膜と、該三層膜の前記空気極または前記燃料極
に一方面が接合された支持層と、該支持層の他方面に接
合された集電層とを備え、前記支持層の主面厚み方向に
形成された孔を介して、前記燃料極と前記集電層、また
は前記空気極と前記集電層とが電気的に接続されている
ことを特徴とする。
いて、固体電解質型燃料電池は、固体電解質膜の一方の
面に空気極が配設され、他方の面に燃料極が配設されて
なる三層膜と、該三層膜の前記空気極または前記燃料極
に一方面が接合された支持層と、該支持層の他方面に接
合された集電層とを備え、前記支持層の主面厚み方向に
形成された孔を介して、前記燃料極と前記集電層、また
は前記空気極と前記集電層とが電気的に接続されている
ことを特徴とする。
【００１０】また、請求項２において、固体電解質型燃
料電池の製造方法は、固体電解質膜用成形体の一方の面
に空気極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体
を配置して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成
形体の主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空
気極用成形体または前記燃料極用成形体に前記支持層用
成形体の一方面を付設し、さらに集電層用成形体を前記
支持層用成形体の他方面に付設して積層成形体とし、該
積層成形体を圧着して前記支持層用成形体に形成された
孔に前記空気極用成形体材料または前記燃料極用成形体
材料と、前記集電層用成形体材料とを充填することを特
徴とする。
料電池の製造方法は、固体電解質膜用成形体の一方の面
に空気極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体
を配置して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成
形体の主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空
気極用成形体または前記燃料極用成形体に前記支持層用
成形体の一方面を付設し、さらに集電層用成形体を前記
支持層用成形体の他方面に付設して積層成形体とし、該
積層成形体を圧着して前記支持層用成形体に形成された
孔に前記空気極用成形体材料または前記燃料極用成形体
材料と、前記集電層用成形体材料とを充填することを特
徴とする。
【００１１】また、請求項３において、固体電解質型燃
料電池の製造方法は、固体電解質膜用成形体の一方の面
に空気極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体
を配置して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成
形体の主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空
気極用成形体または前記燃料極用成形体に前記支持層用
成形体の一方面を付設して積層成形体とし、該積層成形
体を焼成した後、集電層用電極材料ペーストを前記支持
層の他方面に塗布して集電層を形成するとともに、前記
支持層に形成された孔に前記集電層用電極材料を充填す
ることを特徴とする。
料電池の製造方法は、固体電解質膜用成形体の一方の面
に空気極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体
を配置して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成
形体の主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空
気極用成形体または前記燃料極用成形体に前記支持層用
成形体の一方面を付設して積層成形体とし、該積層成形
体を焼成した後、集電層用電極材料ペーストを前記支持
層の他方面に塗布して集電層を形成するとともに、前記
支持層に形成された孔に前記集電層用電極材料を充填す
ることを特徴とする。
【００１２】本発明は、このような構成により、三層膜
の固体電解質膜、空気極及び燃料極のいずれも支持層と
せずに別の独立した部材を支持層とするので、その支持
層用材料を選択すれば、自立膜方式の三層膜の支持構造
と同程度の強度が得られ、かつ、体積の増加が抑えられ
る。
の固体電解質膜、空気極及び燃料極のいずれも支持層と
せずに別の独立した部材を支持層とするので、その支持
層用材料を選択すれば、自立膜方式の三層膜の支持構造
と同程度の強度が得られ、かつ、体積の増加が抑えられ
る。
【００１３】そして、この支持層は支持強度が考慮され
るべきであるが、空気極または燃料極を支持層とする場
合とは異なり、その電気特性を考慮しなくてもよいた
め、支持層とインターコネクタとの熱膨張係数を調整す
ることが従来よりも容易になる。
るべきであるが、空気極または燃料極を支持層とする場
合とは異なり、その電気特性を考慮しなくてもよいた
め、支持層とインターコネクタとの熱膨張係数を調整す
ることが従来よりも容易になる。
【００１４】また、このような固体電解質型燃料電池の
製造方法として、固体電解質膜用成形体、空気極用成形
体、燃料極用成形体、主面厚み方向に孔を形成した支持
層用成形体及び集電層用成形体をそれぞれ積み重ねて積
層成形体とし、これを圧着して前記支持層用成形体の孔
に空気極用成形体材料または燃料極用成形体材料と、集
電層用成形体材料とを充填すれば、支持層の孔を介して
容易に空気極または燃料極と集電層とを接続導通でき
る。
製造方法として、固体電解質膜用成形体、空気極用成形
体、燃料極用成形体、主面厚み方向に孔を形成した支持
層用成形体及び集電層用成形体をそれぞれ積み重ねて積
層成形体とし、これを圧着して前記支持層用成形体の孔
に空気極用成形体材料または燃料極用成形体材料と、集
電層用成形体材料とを充填すれば、支持層の孔を介して
容易に空気極または燃料極と集電層とを接続導通でき
る。
【００１５】また、同様に、固体電解質膜用成形体、空
気極用成形体、燃料極用成形体、及び主面厚み方向に孔
を形成した支持層用成形体をそれぞれ積み重ねて積層成
形体とし、これを焼成した後、集電層用電極材料ペース
トを前記支持層の表面に塗布して集電層を形成するとと
もに、前記支持層に形成された孔に前記集電層用電極材
料を充填すれば、支持層の孔を介して容易に空気極また
は燃料極と集電層とを接続導通できる。
気極用成形体、燃料極用成形体、及び主面厚み方向に孔
を形成した支持層用成形体をそれぞれ積み重ねて積層成
形体とし、これを焼成した後、集電層用電極材料ペース
トを前記支持層の表面に塗布して集電層を形成するとと
もに、前記支持層に形成された孔に前記集電層用電極材
料を充填すれば、支持層の孔を介して容易に空気極また
は燃料極と集電層とを接続導通できる。
【００１６】
【発明の実施の形態】本発明の実施の形態を実施例をも
とに説明する。
とに説明する。
【００１７】（実施例１）始めに、出発原料として、酸
化ランタン、炭酸ストロンチウム、炭酸マンガン、酸化
ジルコニウム、酸化イットリウム及び酸化ニッケルをそ
れぞれ準備した。
化ランタン、炭酸ストロンチウム、炭酸マンガン、酸化
ジルコニウム、酸化イットリウム及び酸化ニッケルをそ
れぞれ準備した。
【００１８】次に、前記出発原料から、燃料極材料とし
て、酸化ニッケルと、酸化イットリウムを８モル％添加
した酸化ジルコニウムの混合物の粉末を調整した。そし
て、この粉末に結合剤（ポリビニルブチラール系バイン
ダ）及び溶剤（エタノール及びトルエン）を適当量加え
てスラリー化し、このスラリ−からドクターブレ−ド法
を用いて、厚さ５０μｍの燃料極用グリーンシートを作
製した。そして、このグリーンシートを縦１６０ｍｍ×
横１６０ｍｍの寸法にカットした。
て、酸化ニッケルと、酸化イットリウムを８モル％添加
した酸化ジルコニウムの混合物の粉末を調整した。そし
て、この粉末に結合剤（ポリビニルブチラール系バイン
ダ）及び溶剤（エタノール及びトルエン）を適当量加え
てスラリー化し、このスラリ−からドクターブレ−ド法
を用いて、厚さ５０μｍの燃料極用グリーンシートを作
製した。そして、このグリーンシートを縦１６０ｍｍ×
横１６０ｍｍの寸法にカットした。
【００１９】次に、前記出発原料から、固体電解質膜材
料として、酸化イットリウムを８モル％添加した酸化ジ
ルコニウムの粉末を調整した。そして、この粉末に、前
記燃料極用グリーンシートと同様に、結合剤及び溶剤を
適当量加えてスラリー化し、このスラリ−からドクター
ブレ−ド法を用いて、厚さ５０μｍの固体電解質膜用グ
リーンシートを作製した。そして、このグリーンシート
を前記燃料極用グリーンシートと同じ縦横寸法にカット
した。
料として、酸化イットリウムを８モル％添加した酸化ジ
ルコニウムの粉末を調整した。そして、この粉末に、前
記燃料極用グリーンシートと同様に、結合剤及び溶剤を
適当量加えてスラリー化し、このスラリ−からドクター
ブレ−ド法を用いて、厚さ５０μｍの固体電解質膜用グ
リーンシートを作製した。そして、このグリーンシート
を前記燃料極用グリーンシートと同じ縦横寸法にカット
した。
【００２０】次に、前記出発原料から、空気極材料及び
集電層材料として、Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 ＭｎＯ3 の粉末を
調整した。
集電層材料として、Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 ＭｎＯ3 の粉末を
調整した。
【００２１】そして、この粉末に、前記燃料極用グリー
ンシートと同様に、結合剤及び溶剤を適当量加えてスラ
リー化し、このスラリ−からドクターブレ−ド法を用い
て、厚さ１００μｍの空気極用及び集電層用グリーンシ
ートを作製し、このグリーンシートを前記燃料極用グリ
ーンシートと同じ縦横寸法にカットした。
ンシートと同様に、結合剤及び溶剤を適当量加えてスラ
リー化し、このスラリ−からドクターブレ−ド法を用い
て、厚さ１００μｍの空気極用及び集電層用グリーンシ
ートを作製し、このグリーンシートを前記燃料極用グリ
ーンシートと同じ縦横寸法にカットした。
【００２２】次に、前記出発原料から、支持層材料とし
て、酸化イットリウムを３モル％添加した酸化ジルコニ
ウムの粉末を調整した。
て、酸化イットリウムを３モル％添加した酸化ジルコニ
ウムの粉末を調整した。
【００２３】そして、この粉末に、前記燃料極用グリー
ンシートと同様に、結合剤及び溶剤を適当量加えてスラ
リー化し、このスラリ−からドクターブレ−ド法を用い
て、厚さ２００μｍの支持層用グリーンシートを作製
し、このグリーンシートを前記燃料極用グリーンシート
と同じ縦横寸法にカットした。さらに、この支持層用グ
リーンシ−トに対し、その周縁部を残して、直径約３ｍ
ｍの孔を、主面厚み方向に、孔の周端部と周端部を１ｍ
ｍづつ離して打ち抜き、グリーンシート一面に前記孔を
形成した。
ンシートと同様に、結合剤及び溶剤を適当量加えてスラ
リー化し、このスラリ−からドクターブレ−ド法を用い
て、厚さ２００μｍの支持層用グリーンシートを作製
し、このグリーンシートを前記燃料極用グリーンシート
と同じ縦横寸法にカットした。さらに、この支持層用グ
リーンシ−トに対し、その周縁部を残して、直径約３ｍ
ｍの孔を、主面厚み方向に、孔の周端部と周端部を１ｍ
ｍづつ離して打ち抜き、グリーンシート一面に前記孔を
形成した。
【００２４】これらの各グリーンシートを、図２の部分
分解斜視図に示すように、燃料極１、固体電解質膜２、
空気極３、厚み方向に形成した孔７を有する支持層５、
及び集電層６の順に積み重ねて積層成形体とした。
分解斜視図に示すように、燃料極１、固体電解質膜２、
空気極３、厚み方向に形成した孔７を有する支持層５、
及び集電層６の順に積み重ねて積層成形体とした。
【００２５】このときの部分断面図を図３に示す。この
図３は図２の部分分解斜視図の支持層５の孔７の中心部
を通るＡ−Ａ線による平面でカットした部分断面図であ
る。１は燃料極、２は固体電解質膜、３は空気極、５は
支持層、６は集電層、７ａは支持層５に形成された孔の
ひとつであり、上下を空気極３と集電層６に挟まれてい
るが、この圧着前の段階では孔７ａは空洞状態である。
図３は図２の部分分解斜視図の支持層５の孔７の中心部
を通るＡ−Ａ線による平面でカットした部分断面図であ
る。１は燃料極、２は固体電解質膜、３は空気極、５は
支持層、６は集電層、７ａは支持層５に形成された孔の
ひとつであり、上下を空気極３と集電層６に挟まれてい
るが、この圧着前の段階では孔７ａは空洞状態である。
【００２６】続いて、この積層成形体をプラスチック製
の袋に入れた後、この袋の中を真空状態にし、温間静水
圧プレス機を用いて圧着した。
の袋に入れた後、この袋の中を真空状態にし、温間静水
圧プレス機を用いて圧着した。
【００２７】この圧着した積層成形体の部分断面図を図
１に示す。本実施例では、空気極３と集電層６に共通し
た電極材料（Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 ＭｎＯ3 ）が用いられて
いるが、温間静水圧プレス機による圧着時の加圧によ
り、空洞状態であった支持層５の孔（破線で挟まれた部
分）に、この電極材料が支持層５の上下にあった空気極
３と集電層６から充填され、その結果、空気極３と集電
層６が支持層５の孔を介して電気的に接続されている。
１に示す。本実施例では、空気極３と集電層６に共通し
た電極材料（Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 ＭｎＯ3 ）が用いられて
いるが、温間静水圧プレス機による圧着時の加圧によ
り、空洞状態であった支持層５の孔（破線で挟まれた部
分）に、この電極材料が支持層５の上下にあった空気極
３と集電層６から充填され、その結果、空気極３と集電
層６が支持層５の孔を介して電気的に接続されている。
【００２８】次に、この圧着した積層成形体をプラスチ
ック製の袋から取り出して、１３００℃の温度で２時間
焼成して、焼結体を得た。
ック製の袋から取り出して、１３００℃の温度で２時間
焼成して、焼結体を得た。
【００２９】（実施例２）始めに、実施例１と同様にし
て、燃料極、固体電解質膜、空気極及び支持層に用いる
各グリーンシートを作製した。
て、燃料極、固体電解質膜、空気極及び支持層に用いる
各グリーンシートを作製した。
【００３０】すなわち、各出発原料として、酸化ランタ
ン、炭酸ストロンチウム、炭酸マンガン、酸化ジルコニ
ウム、酸化イットリウム及び酸化ニッケルをそれぞれ準
備した。そして、これら出発原料から粉末を調整し、こ
の粉末に結合剤と溶剤を加えてスラリー化し、ドクター
ブレード法を用いて、燃料極用グリーンシート（厚さ５
０μｍ）、固体電解質膜用グリーンシート（厚さ５０μ
ｍ）、空気極用グリーンシート（厚さ１００μｍ）及び
支持層用グリーンシート（厚さ２００μｍ）をそれぞれ
作製した。
ン、炭酸ストロンチウム、炭酸マンガン、酸化ジルコニ
ウム、酸化イットリウム及び酸化ニッケルをそれぞれ準
備した。そして、これら出発原料から粉末を調整し、こ
の粉末に結合剤と溶剤を加えてスラリー化し、ドクター
ブレード法を用いて、燃料極用グリーンシート（厚さ５
０μｍ）、固体電解質膜用グリーンシート（厚さ５０μ
ｍ）、空気極用グリーンシート（厚さ１００μｍ）及び
支持層用グリーンシート（厚さ２００μｍ）をそれぞれ
作製した。
【００３１】得られた各グリーンシートは、これも実施
例１と同様にして、縦１６０ｍｍ×横１６０ｍｍの寸法
にカットした。
例１と同様にして、縦１６０ｍｍ×横１６０ｍｍの寸法
にカットした。
【００３２】さらに、支持層用グリーンシ−トに対し、
その周縁部を残して、直径約３ｍｍの孔を、主面厚み方
向に、孔の周端部と周端部を１ｍｍづつ離して打ち抜
き、グリーンシート一面に前記孔を形成した。
その周縁部を残して、直径約３ｍｍの孔を、主面厚み方
向に、孔の周端部と周端部を１ｍｍづつ離して打ち抜
き、グリーンシート一面に前記孔を形成した。
【００３３】そして、これらの各グリーンシートを、図
４の部分分解斜視図に示すように、燃料極１、固体電解
質膜２、空気極３、及び厚み方向に形成した孔７を有す
る支持層５の順に積み重ねて積層成形体とし、この積層
成形体を１３００℃の温度で２時間焼成して焼結体を得
た。
４の部分分解斜視図に示すように、燃料極１、固体電解
質膜２、空気極３、及び厚み方向に形成した孔７を有す
る支持層５の順に積み重ねて積層成形体とし、この積層
成形体を１３００℃の温度で２時間焼成して焼結体を得
た。
【００３４】この焼結体の部分断面図を図５に示す。こ
の図５は図４の部分分解斜視図の支持層５の孔７の中心
部を通るＢ−Ｂ線による平面でカットした部分断面図で
ある。１は燃料極、２は固体電解質膜、３は空気極、５
は支持層、７ａは支持層５に形成された孔のひとつであ
り、孔７ａは空洞状態である。
の図５は図４の部分分解斜視図の支持層５の孔７の中心
部を通るＢ−Ｂ線による平面でカットした部分断面図で
ある。１は燃料極、２は固体電解質膜、３は空気極、５
は支持層、７ａは支持層５に形成された孔のひとつであ
り、孔７ａは空洞状態である。
【００３５】次に、集電層材料として、空気極材料と同
じＬａ0.7 Ｓｒ0.3 ＭｎＯ3 の粉末を調整し、この粉末
に溶剤を加えて、集電層用電極材料ペーストを作製し
た。
じＬａ0.7 Ｓｒ0.3 ＭｎＯ3 の粉末を調整し、この粉末
に溶剤を加えて、集電層用電極材料ペーストを作製し
た。
【００３６】そして、この集電層用電極材料ペースト
を、先に得られた焼結体の支持層表面に１００μｍの厚
さになるようにスクリーン印刷して集電層を形成し、こ
れを乾燥後焼付した。
を、先に得られた焼結体の支持層表面に１００μｍの厚
さになるようにスクリーン印刷して集電層を形成し、こ
れを乾燥後焼付した。
【００３７】この集電層を支持層表面に形成、焼付した
部分断面図を図６に示す。本実施例では、空気極３と集
電層６に共通した電極材料（Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 Ｍｎ
Ｏ3 ）が用いられているので、集電層用電極材料ペース
トの支持層表面へのスクリーン印刷により、空洞状態で
あった支持層５の孔（破線で挟まれた部分）に、この電
極材料が充填され、その結果、空気極３と集電層６が支
持層５の孔を介して電気的に接続されている。
部分断面図を図６に示す。本実施例では、空気極３と集
電層６に共通した電極材料（Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 Ｍｎ
Ｏ3 ）が用いられているので、集電層用電極材料ペース
トの支持層表面へのスクリーン印刷により、空洞状態で
あった支持層５の孔（破線で挟まれた部分）に、この電
極材料が充填され、その結果、空気極３と集電層６が支
持層５の孔を介して電気的に接続されている。
【００３８】なお、本実施例では、支持層５の孔に充填
された電極材料（Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 MｎＯ3 ）は多孔質で
あるため、多孔質の空気極３及び集電層６と同様に空気
ガスの流通が可能である。
された電極材料（Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 MｎＯ3 ）は多孔質で
あるため、多孔質の空気極３及び集電層６と同様に空気
ガスの流通が可能である。
【００３９】また、本実施例では、面積２５６ｃｍ
2 （寸法：縦１６０ｍｍ×横１６０ｍｍ）、厚さ２００
μｍの支持層を作製したが、高い強度が得られる材料と
して酸化イットリウムを３モル％添加した酸化ジルコニ
ウムを用いているので、この支持層の面積をさらに４０
０ｃｍ2 程度まで大きくしても、その厚さを５００μｍ
程度に抑えることができる。
2 （寸法：縦１６０ｍｍ×横１６０ｍｍ）、厚さ２００
μｍの支持層を作製したが、高い強度が得られる材料と
して酸化イットリウムを３モル％添加した酸化ジルコニ
ウムを用いているので、この支持層の面積をさらに４０
０ｃｍ2 程度まで大きくしても、その厚さを５００μｍ
程度に抑えることができる。
【００４０】さらに、本実施例のように、電極を兼ねな
い独立した支持層には電気的特性が要求されないので、
Ｙ2 Ｏ3 を３モル％添加したＺｒＯ2 の強度に優れた支
持層に対して、例えば、Ａｌ2 Ｏ3 等を添加すれば、支
持層の強度をさらに向上させたり、熱膨張係数を調整す
ることが一層容易にできるようになる。
い独立した支持層には電気的特性が要求されないので、
Ｙ2 Ｏ3 を３モル％添加したＺｒＯ2 の強度に優れた支
持層に対して、例えば、Ａｌ2 Ｏ3 等を添加すれば、支
持層の強度をさらに向上させたり、熱膨張係数を調整す
ることが一層容易にできるようになる。
【００４１】（比較例１）次に、比較例１として、空気
極を支持層とする支持膜方式のものを作製した。燃料極
及び固体電解質膜には実施例１及び実施例２と同じ材
料、厚みのものを使用する一方、空気極には、実施例１
及び実施例２と同じ材料ではあるが、独立した支持層を
用いた実施例１及び実施例２と同等の支持強度を持たせ
るため、実施例１及び実施例２の厚みよりも厚い空気極
を形成した。
極を支持層とする支持膜方式のものを作製した。燃料極
及び固体電解質膜には実施例１及び実施例２と同じ材
料、厚みのものを使用する一方、空気極には、実施例１
及び実施例２と同じ材料ではあるが、独立した支持層を
用いた実施例１及び実施例２と同等の支持強度を持たせ
るため、実施例１及び実施例２の厚みよりも厚い空気極
を形成した。
【００４２】すなわち、燃料極用（厚さ５０μｍ）、固
体電解質膜用（厚さ５０μｍ）、空気極用（厚さ１００
０μｍ）及び集電層用（厚さ１０μｍ）の各グリーンシ
ートを実施例１と同様にして作製した。なお、この比較
例の構造では空気極の厚みが十分厚いため、集電層用の
グリーンシートには実施例１よりも薄いもの（厚さ１０
μｍ）を用いた。
体電解質膜用（厚さ５０μｍ）、空気極用（厚さ１００
０μｍ）及び集電層用（厚さ１０μｍ）の各グリーンシ
ートを実施例１と同様にして作製した。なお、この比較
例の構造では空気極の厚みが十分厚いため、集電層用の
グリーンシートには実施例１よりも薄いもの（厚さ１０
μｍ）を用いた。
【００４３】そして、これらのグリーンシートを、燃料
極、固体電解質膜、空気極、集電層の順に積み重ねて積
層成形体とし、これをプラスチック製の袋に入れた後、
この袋の中を真空状態にし、温間静水圧プレス機を用い
て圧着した。
極、固体電解質膜、空気極、集電層の順に積み重ねて積
層成形体とし、これをプラスチック製の袋に入れた後、
この袋の中を真空状態にし、温間静水圧プレス機を用い
て圧着した。
【００４４】続いて、この圧着した積層成形体をプラス
チック製の袋から取り出して、１３００℃の温度で２時
間焼成して、焼結体を得た。
チック製の袋から取り出して、１３００℃の温度で２時
間焼成して、焼結体を得た。
【００４５】得られた焼結体の部分断面図を図７に示
す。１は燃料極、２は固体電解質膜、３は空気極、６は
集電層を示す。
す。１は燃料極、２は固体電解質膜、３は空気極、６は
集電層を示す。
【００４６】（比較例２）次に、比較例２として、固体
電解質膜を支持層とする自立膜方式のものを作製した。
燃料極には実施例１及び実施例２と同じ材料、厚みのも
のを使用する一方、固体電解質膜には、実施例１及び実
施例２と同じ材料ではあるが、独立した支持層を有する
支持膜方式の実施例１及び実施例２と同等の支持強度を
持たせるため、実施例１及び実施例２の厚みよりも厚い
固体電解質膜用グリーンシートを使用した。また、空気
極の厚さは燃料極と同じとした。
電解質膜を支持層とする自立膜方式のものを作製した。
燃料極には実施例１及び実施例２と同じ材料、厚みのも
のを使用する一方、固体電解質膜には、実施例１及び実
施例２と同じ材料ではあるが、独立した支持層を有する
支持膜方式の実施例１及び実施例２と同等の支持強度を
持たせるため、実施例１及び実施例２の厚みよりも厚い
固体電解質膜用グリーンシートを使用した。また、空気
極の厚さは燃料極と同じとした。
【００４７】すなわち、燃料極用（厚さ５０μｍ）、固
体電解質膜用（厚さ２００μｍ）、空気極用（厚さ５０
μｍ）及び集電層用（厚さ１０μｍ）の各グリーンシー
トを実施例１と同様にして作製した。
体電解質膜用（厚さ２００μｍ）、空気極用（厚さ５０
μｍ）及び集電層用（厚さ１０μｍ）の各グリーンシー
トを実施例１と同様にして作製した。
【００４８】そして、これらのグリーンシートを、燃料
極、固体電解質膜、空気極、集電層の順に積み重ねて積
層成形体とし、これをプラスチック製の袋に入れた後、
この袋の中を真空状態にし、温間静水圧プレス機を用い
て圧着した。
極、固体電解質膜、空気極、集電層の順に積み重ねて積
層成形体とし、これをプラスチック製の袋に入れた後、
この袋の中を真空状態にし、温間静水圧プレス機を用い
て圧着した。
【００４９】そして、この圧着した積層成形体をプラス
チック製の袋から取り出して、１３００℃の温度で２時
間焼成し、焼結体を得た。
チック製の袋から取り出して、１３００℃の温度で２時
間焼成し、焼結体を得た。
【００５０】得られた焼結体の部分断面図を図８に示
す。１は燃料極、２は固体電解質膜、３は空気極、６は
集電層を示す。
す。１は燃料極、２は固体電解質膜、３は空気極、６は
集電層を示す。
【００５１】これら実施例１、実施例２、比較例１及び
比較例２について、燃料極、固体電解質膜、空気極、支
持層及び集電層の各作製条件を表１に示す。
比較例２について、燃料極、固体電解質膜、空気極、支
持層及び集電層の各作製条件を表１に示す。
【００５２】
【表１】
【００５３】表１からわかるように、比較例１の支持層
を兼ねる空気極の厚みが１０００μｍであるのに対し、
実施例１及び実施例２の独立した支持層で支えられた空
気極の厚みは１００μｍである。すなわち、比較例１の
空気極厚みの１／１０であり、厚み２００μｍの支持層
と合わせても３００μｍとなり、比較例１の空気極厚み
の１／３以下にすることができる。そして、残りの構成
部分、すなわち、固体電解質膜５０μｍ、燃料極５０μ
ｍ及び集電層１００μｍと合わせても合計５００μｍの
厚みであり、比較例１の合計厚み１１１０μｍの１／２
以下に抑えることができる。また、比較例２の合計厚み
３１０μｍに比べて、実施例１及び実施例２の合計厚み
は５００μｍと増すが、実施例１及び実施例２は固体電
解質膜の厚みを比較例２の２００μｍから５０μｍに薄
くできるので、電池の内部抵抗が抑えられ、電池性能が
向上する。
を兼ねる空気極の厚みが１０００μｍであるのに対し、
実施例１及び実施例２の独立した支持層で支えられた空
気極の厚みは１００μｍである。すなわち、比較例１の
空気極厚みの１／１０であり、厚み２００μｍの支持層
と合わせても３００μｍとなり、比較例１の空気極厚み
の１／３以下にすることができる。そして、残りの構成
部分、すなわち、固体電解質膜５０μｍ、燃料極５０μ
ｍ及び集電層１００μｍと合わせても合計５００μｍの
厚みであり、比較例１の合計厚み１１１０μｍの１／２
以下に抑えることができる。また、比較例２の合計厚み
３１０μｍに比べて、実施例１及び実施例２の合計厚み
は５００μｍと増すが、実施例１及び実施例２は固体電
解質膜の厚みを比較例２の２００μｍから５０μｍに薄
くできるので、電池の内部抵抗が抑えられ、電池性能が
向上する。
【００５４】ところで、集電層は、電極とインターコネ
クタ（図示せず）の接触を仲介し、かつ、ガス流路の中
央付近で発電された電流が電極面内の横方向に流れると
きに、面内を流れる電流のロスを抑えるために設けられ
るものである。本実施例の場合は、空気極の厚みが１０
０μｍと薄く、電子が流れる際の抵抗がより大きくなる
ので、これを補うこと、及び電極とインターコネクタの
間に独立した支持層が存在するので電極とインターコネ
クタの導通を図ることを目的に集電層を設けた。しかし
ながら、比較例１のような構造の場合は、独立した支持
層を有しないこと、及び空気極の厚みが１０００μｍと
厚いため抵抗が小さいことから、集電層は特に設けない
場合もある。なお、本実施例、比較例１及び比較例２の
各空気極、各集電層の気孔率は約４０％とした。
クタ（図示せず）の接触を仲介し、かつ、ガス流路の中
央付近で発電された電流が電極面内の横方向に流れると
きに、面内を流れる電流のロスを抑えるために設けられ
るものである。本実施例の場合は、空気極の厚みが１０
０μｍと薄く、電子が流れる際の抵抗がより大きくなる
ので、これを補うこと、及び電極とインターコネクタの
間に独立した支持層が存在するので電極とインターコネ
クタの導通を図ることを目的に集電層を設けた。しかし
ながら、比較例１のような構造の場合は、独立した支持
層を有しないこと、及び空気極の厚みが１０００μｍと
厚いため抵抗が小さいことから、集電層は特に設けない
場合もある。なお、本実施例、比較例１及び比較例２の
各空気極、各集電層の気孔率は約４０％とした。
【００５５】また、本実施例では、支持層を空気極側に
配置したが、本発明はこれに限らず、支持層を燃料極側
に配置してもよい。さらに、図１１の部分断面図に示す
ように、固体電解質膜２を間に挟んで、燃料極１側及び
空気極３側のそれぞれの側に、孔を有する支持層５と集
電層６を配置して、支持層５の孔を介して燃料極１と集
電層６、空気極３と集電層６をそれぞれ電気的に接続す
る構造をとることもできる。そして、このような構造に
おける集電体は、本実施例のグリーンシート方式、電極
材料ペ−スト方式のいずれの方法でも作製することがで
きる。
配置したが、本発明はこれに限らず、支持層を燃料極側
に配置してもよい。さらに、図１１の部分断面図に示す
ように、固体電解質膜２を間に挟んで、燃料極１側及び
空気極３側のそれぞれの側に、孔を有する支持層５と集
電層６を配置して、支持層５の孔を介して燃料極１と集
電層６、空気極３と集電層６をそれぞれ電気的に接続す
る構造をとることもできる。そして、このような構造に
おける集電体は、本実施例のグリーンシート方式、電極
材料ペ−スト方式のいずれの方法でも作製することがで
きる。
【００５６】
【発明の効果】本発明によれば、支持膜方式の固体電解
質型燃料電池について、従来の空気極または燃料極を支
持層とするものに比べて、厚みを１／２以下に削減する
ことができる。したがって、固体電解質型燃料電池の体
積を減少させて電池の小形化に貢献できるとともに、こ
れに伴う材料コストも削減することができる。
質型燃料電池について、従来の空気極または燃料極を支
持層とするものに比べて、厚みを１／２以下に削減する
ことができる。したがって、固体電解質型燃料電池の体
積を減少させて電池の小形化に貢献できるとともに、こ
れに伴う材料コストも削減することができる。
【００５７】また、固体電解質膜を支持層とする自立膜
方式のものに比べても、同程度の支持強度を得られると
ともに固体電解質膜の厚みを薄くできるので電池の内部
抵抗が抑えられる。
方式のものに比べても、同程度の支持強度を得られると
ともに固体電解質膜の厚みを薄くできるので電池の内部
抵抗が抑えられる。
【００５８】また、本発明は、三層膜の電極を支持層と
せず、独立した支持層を採用するため、構造上、空気極
や燃料極の電気的特性に影響しない。よって、三層膜の
空気極または燃料極と対峙して配設されるインターコネ
クタとの熱膨張係数の調整が容易になる。
せず、独立した支持層を採用するため、構造上、空気極
や燃料極の電気的特性に影響しない。よって、三層膜の
空気極または燃料極と対峙して配設されるインターコネ
クタとの熱膨張係数の調整が容易になる。
【００５９】さらに、比較的簡単な製造方法で、支持層
に形成された孔に空気極、燃料極または集電層の電極材
料を充填して、空気極または燃料極と集電層とを電気的
に接続することができる。
に形成された孔に空気極、燃料極または集電層の電極材
料を充填して、空気極または燃料極と集電層とを電気的
に接続することができる。
【図１】 本発明の固体電解質型燃料電池における燃料
極、固体電解質膜、空気極、支持層及び集電層の圧着後
の部分断面図である。
極、固体電解質膜、空気極、支持層及び集電層の圧着後
の部分断面図である。
【図２】 本発明の固体電解質型燃料電池における燃料
極、固体電解質膜、空気極、孔を形成した支持層及び集
電層の圧着前の部分分解斜視図である。
極、固体電解質膜、空気極、孔を形成した支持層及び集
電層の圧着前の部分分解斜視図である。
【図３】 図２のＡ−Ａ線による部分断面図である。
【図４】 本発明の固体電解質型燃料電池における孔を
形成した支持層、空気極、固体電解質膜及び燃料極の部
分分解斜視図である。
形成した支持層、空気極、固体電解質膜及び燃料極の部
分分解斜視図である。
【図５】 図４のＢ−Ｂ線による部分断面図である。
【図６】 本発明の固体電解質型燃料電池における集電
層、支持層、空気極、固体電解質膜及び燃料極の集電層
焼付後の部分断面図である。
層、支持層、空気極、固体電解質膜及び燃料極の集電層
焼付後の部分断面図である。
【図７】 比較例１の燃料極、固体電解質膜、空気極、
及び集電層の部分断面図である。
及び集電層の部分断面図である。
【図８】 比較例２の燃料極、固体電解質膜、空気極、
及び集電層の部分断面図である。
及び集電層の部分断面図である。
【図９】 自立膜方式の固体電解質型燃料電池における
三層膜の部分断面図である。
三層膜の部分断面図である。
【図１０】（ａ） 支持膜方式の固体電解質型燃料電池
における空気極を支持層とする三層膜の部分断面図であ
る。 （ｂ） 支持膜方式の固体電解質型燃料電池における燃
料極を支持層とする三層膜の部分断面図である。
における空気極を支持層とする三層膜の部分断面図であ
る。 （ｂ） 支持膜方式の固体電解質型燃料電池における燃
料極を支持層とする三層膜の部分断面図である。
【図１１】 本発明の固体電解質型燃料電池の他の実施
例における部分断面図である。
例における部分断面図である。
１ 燃料極 ２ 固体電解質膜 ３ 空気極 ４ 三層膜 ５ 支持層 ６ 集電層 ７，７ａ 孔
Claims (3)
- 【請求項１】 固体電解質膜の一方の面に空気極が配設
され、他方の面に燃料極が配設されてなる三層膜と、該
三層膜の前記空気極または前記燃料極に一方面が接合さ
れた支持層と、該支持層の他方面に接合された集電層と
を備え、前記支持層の主面厚み方向に形成された孔を介
して、前記燃料極と前記集電層、または前記空気極と前
記集電層とが電気的に接続されていることを特徴とする
固体電解質型燃料電池。 - 【請求項２】 固体電解質膜用成形体の一方の面に空気
極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体を配置
して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成形体の
主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空気極用
成形体または前記燃料極用成形体に前記支持層用成形体
の一方面を付設し、さらに集電層用成形体を前記支持層
用成形体の他方面に付設して積層成形体とし、該積層成
形体を圧着して前記支持層用成形体に形成された孔に前
記空気極用成形体材料または前記燃料極用成形体材料
と、前記集電層用成形体材料とを充填することを特徴と
する固体電解質型燃料電池の製造方法。 - 【請求項３】 固体電解質膜用成形体の一方の面に空気
極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体を配置
して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成形体の
主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空気極用
成形体または前記燃料極用成形体に前記支持膜用成形体
の一方面を付設して積層成形体とし、該積層成形体を焼
成した後、集電層用電極材料ペーストを前記支持層の他
方面に塗布して集電層を形成するとともに、前記支持層
に形成された孔に前記集電層用電極材料を充填すること
を特徴とする固体電解質型燃料電池の製造方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25079097A JP3478080B2 (ja) | 1997-09-16 | 1997-09-16 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
| US09/145,607 US6294279B1 (en) | 1997-09-16 | 1998-09-02 | Solid-electrolyte fuel cell and method for manufacturing the same |
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