JPH1197038A - 固体電解質型燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池及びその製造方法Info
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Abstract
がら、固体電解質膜を支持層とする構造と同程度の支持
強度を有し、体積の増加を抑えて、かつ、容易に支持層
とインターコネクタとの熱膨張係数を調整できる、固体
電解質型燃料電池とその製造方法を提供する。 【解決手段】 固体電解質膜2の一方の面に空気極3が
配設され、他方の面に燃料極1が配設されてなる三層膜
と、該三層膜の前記空気極3または前記燃料極1に一方
面を接合する支持層5と、該支持層5の他方面に接合さ
れる集電層6とを備え、前記支持層5の主面厚み方向に
形成された孔を介して、前記燃料極1と前記集電層6、
または前記空気極3と前記集電層6とが電気的に接続さ
れている。
Description
電池及びその製造方法に関する。
構成する三層膜を支える構造には、自立膜方式と支持膜
方式がある。
に示すように、燃料極1、固体電解質膜2及び空気極3
で構成された三層膜4のうち、燃料極1と空気極3の各
電極よりも大きな厚みを有する固体電解質膜2が三層膜
4の構造を支えている。
部分で三層膜の構造を支えるものであり、図10(a)
の三層膜の部分断面図に示すように、空気極3の厚みを
燃料極1や固体電解質膜2より厚くするか、図10
(b)に示すように、燃料極1の厚みを固体電解質膜2
や空気極3より厚くして、三層膜4の構造を支える。
して、自立膜方式は構造的に簡単であるが、固体電解質
膜が厚いために電池の内部抵抗が高くなる、という問題
があった。
の厚みを薄くできるので、電池の内部抵抗を低く抑える
ことができる。しかしながら、空気極を支持層とする場
合、例えば、空気極材料の(La,Sr)MnO3 は、
一般に固体電解質膜の材料に用いられるYSZ(イット
リア安定化ジルコニア)より強度が低い。しかも、空気
極は電極として空気ガスを通過させるために多孔質にな
っているので、この空気極に自立膜方式における固体電
解質膜と同等の支持強度を持たせようとすると、その厚
みをかなり厚くする必要がある。これは、空気極の代わ
りに燃料極を支持層とする場合も同様である。
の発電の基本単位であるセルの厚みが自立膜方式の場合
より厚くなり、結果的に固体電解質型燃料電池の体積を
増加させるという問題があった。また、電極としての電
気特性とこの電極が接合される固体電解質膜との反応性
を十分考慮しなければならず、このような考慮と同時
に、電極にガスを供給し、隣接するセル同士を電気的に
導通するために付設するインターコネクタとの互いの熱
膨張係数を調整することは困難であった。
支持層としない構造でありながら、固体電解質膜を支持
層とする構造と同程度の支持強度を有し、体積の増加を
抑えて、かつ、容易に支持層とインターコネクタとの熱
膨張係数を調整できる、固体電解質型燃料電池とその製
造方法を提供することにある。
いて、固体電解質型燃料電池は、固体電解質膜の一方の
面に空気極が配設され、他方の面に燃料極が配設されて
なる三層膜と、該三層膜の前記空気極または前記燃料極
に一方面が接合された支持層と、該支持層の他方面に接
合された集電層とを備え、前記支持層の主面厚み方向に
形成された孔を介して、前記燃料極と前記集電層、また
は前記空気極と前記集電層とが電気的に接続されている
ことを特徴とする。
料電池の製造方法は、固体電解質膜用成形体の一方の面
に空気極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体
を配置して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成
形体の主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空
気極用成形体または前記燃料極用成形体に前記支持層用
成形体の一方面を付設し、さらに集電層用成形体を前記
支持層用成形体の他方面に付設して積層成形体とし、該
積層成形体を圧着して前記支持層用成形体に形成された
孔に前記空気極用成形体材料または前記燃料極用成形体
材料と、前記集電層用成形体材料とを充填することを特
徴とする。
料電池の製造方法は、固体電解質膜用成形体の一方の面
に空気極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体
を配置して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成
形体の主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空
気極用成形体または前記燃料極用成形体に前記支持層用
成形体の一方面を付設して積層成形体とし、該積層成形
体を焼成した後、集電層用電極材料ペーストを前記支持
層の他方面に塗布して集電層を形成するとともに、前記
支持層に形成された孔に前記集電層用電極材料を充填す
ることを特徴とする。
の固体電解質膜、空気極及び燃料極のいずれも支持層と
せずに別の独立した部材を支持層とするので、その支持
層用材料を選択すれば、自立膜方式の三層膜の支持構造
と同程度の強度が得られ、かつ、体積の増加が抑えられ
る。
るべきであるが、空気極または燃料極を支持層とする場
合とは異なり、その電気特性を考慮しなくてもよいた
め、支持層とインターコネクタとの熱膨張係数を調整す
ることが従来よりも容易になる。
製造方法として、固体電解質膜用成形体、空気極用成形
体、燃料極用成形体、主面厚み方向に孔を形成した支持
層用成形体及び集電層用成形体をそれぞれ積み重ねて積
層成形体とし、これを圧着して前記支持層用成形体の孔
に空気極用成形体材料または燃料極用成形体材料と、集
電層用成形体材料とを充填すれば、支持層の孔を介して
容易に空気極または燃料極と集電層とを接続導通でき
る。
気極用成形体、燃料極用成形体、及び主面厚み方向に孔
を形成した支持層用成形体をそれぞれ積み重ねて積層成
形体とし、これを焼成した後、集電層用電極材料ペース
トを前記支持層の表面に塗布して集電層を形成するとと
もに、前記支持層に形成された孔に前記集電層用電極材
料を充填すれば、支持層の孔を介して容易に空気極また
は燃料極と集電層とを接続導通できる。
とに説明する。
化ランタン、炭酸ストロンチウム、炭酸マンガン、酸化
ジルコニウム、酸化イットリウム及び酸化ニッケルをそ
れぞれ準備した。
て、酸化ニッケルと、酸化イットリウムを8モル%添加
した酸化ジルコニウムの混合物の粉末を調整した。そし
て、この粉末に結合剤(ポリビニルブチラール系バイン
ダ)及び溶剤(エタノール及びトルエン)を適当量加え
てスラリー化し、このスラリ−からドクターブレ−ド法
を用いて、厚さ50μmの燃料極用グリーンシートを作
製した。そして、このグリーンシートを縦160mm×
横160mmの寸法にカットした。
料として、酸化イットリウムを8モル%添加した酸化ジ
ルコニウムの粉末を調整した。そして、この粉末に、前
記燃料極用グリーンシートと同様に、結合剤及び溶剤を
適当量加えてスラリー化し、このスラリ−からドクター
ブレ−ド法を用いて、厚さ50μmの固体電解質膜用グ
リーンシートを作製した。そして、このグリーンシート
を前記燃料極用グリーンシートと同じ縦横寸法にカット
した。
集電層材料として、La0.7 Sr0.3 MnO3 の粉末を
調整した。
ンシートと同様に、結合剤及び溶剤を適当量加えてスラ
リー化し、このスラリ−からドクターブレ−ド法を用い
て、厚さ100μmの空気極用及び集電層用グリーンシ
ートを作製し、このグリーンシートを前記燃料極用グリ
ーンシートと同じ縦横寸法にカットした。
て、酸化イットリウムを3モル%添加した酸化ジルコニ
ウムの粉末を調整した。
ンシートと同様に、結合剤及び溶剤を適当量加えてスラ
リー化し、このスラリ−からドクターブレ−ド法を用い
て、厚さ200μmの支持層用グリーンシートを作製
し、このグリーンシートを前記燃料極用グリーンシート
と同じ縦横寸法にカットした。さらに、この支持層用グ
リーンシ−トに対し、その周縁部を残して、直径約3m
mの孔を、主面厚み方向に、孔の周端部と周端部を1m
mづつ離して打ち抜き、グリーンシート一面に前記孔を
形成した。
分解斜視図に示すように、燃料極1、固体電解質膜2、
空気極3、厚み方向に形成した孔7を有する支持層5、
及び集電層6の順に積み重ねて積層成形体とした。
図3は図2の部分分解斜視図の支持層5の孔7の中心部
を通るA−A線による平面でカットした部分断面図であ
る。1は燃料極、2は固体電解質膜、3は空気極、5は
支持層、6は集電層、7aは支持層5に形成された孔の
ひとつであり、上下を空気極3と集電層6に挟まれてい
るが、この圧着前の段階では孔7aは空洞状態である。
の袋に入れた後、この袋の中を真空状態にし、温間静水
圧プレス機を用いて圧着した。
1に示す。本実施例では、空気極3と集電層6に共通し
た電極材料(La0.7 Sr0.3 MnO3 )が用いられて
いるが、温間静水圧プレス機による圧着時の加圧によ
り、空洞状態であった支持層5の孔(破線で挟まれた部
分)に、この電極材料が支持層5の上下にあった空気極
3と集電層6から充填され、その結果、空気極3と集電
層6が支持層5の孔を介して電気的に接続されている。
ック製の袋から取り出して、1300℃の温度で2時間
焼成して、焼結体を得た。
て、燃料極、固体電解質膜、空気極及び支持層に用いる
各グリーンシートを作製した。
ン、炭酸ストロンチウム、炭酸マンガン、酸化ジルコニ
ウム、酸化イットリウム及び酸化ニッケルをそれぞれ準
備した。そして、これら出発原料から粉末を調整し、こ
の粉末に結合剤と溶剤を加えてスラリー化し、ドクター
ブレード法を用いて、燃料極用グリーンシート(厚さ5
0μm)、固体電解質膜用グリーンシート(厚さ50μ
m)、空気極用グリーンシート(厚さ100μm)及び
支持層用グリーンシート(厚さ200μm)をそれぞれ
作製した。
例1と同様にして、縦160mm×横160mmの寸法
にカットした。
その周縁部を残して、直径約3mmの孔を、主面厚み方
向に、孔の周端部と周端部を1mmづつ離して打ち抜
き、グリーンシート一面に前記孔を形成した。
4の部分分解斜視図に示すように、燃料極1、固体電解
質膜2、空気極3、及び厚み方向に形成した孔7を有す
る支持層5の順に積み重ねて積層成形体とし、この積層
成形体を1300℃の温度で2時間焼成して焼結体を得
た。
の図5は図4の部分分解斜視図の支持層5の孔7の中心
部を通るB−B線による平面でカットした部分断面図で
ある。1は燃料極、2は固体電解質膜、3は空気極、5
は支持層、7aは支持層5に形成された孔のひとつであ
り、孔7aは空洞状態である。
じLa0.7 Sr0.3 MnO3 の粉末を調整し、この粉末
に溶剤を加えて、集電層用電極材料ペーストを作製し
た。
を、先に得られた焼結体の支持層表面に100μmの厚
さになるようにスクリーン印刷して集電層を形成し、こ
れを乾燥後焼付した。
部分断面図を図6に示す。本実施例では、空気極3と集
電層6に共通した電極材料(La0.7 Sr0.3 Mn
O3 )が用いられているので、集電層用電極材料ペース
トの支持層表面へのスクリーン印刷により、空洞状態で
あった支持層5の孔(破線で挟まれた部分)に、この電
極材料が充填され、その結果、空気極3と集電層6が支
持層5の孔を介して電気的に接続されている。
された電極材料(La0.7 Sr0.3 MnO3 )は多孔質で
あるため、多孔質の空気極3及び集電層6と同様に空気
ガスの流通が可能である。
2 (寸法:縦160mm×横160mm)、厚さ200
μmの支持層を作製したが、高い強度が得られる材料と
して酸化イットリウムを3モル%添加した酸化ジルコニ
ウムを用いているので、この支持層の面積をさらに40
0cm2 程度まで大きくしても、その厚さを500μm
程度に抑えることができる。
い独立した支持層には電気的特性が要求されないので、
Y2 O3 を3モル%添加したZrO2 の強度に優れた支
持層に対して、例えば、Al2 O3 等を添加すれば、支
持層の強度をさらに向上させたり、熱膨張係数を調整す
ることが一層容易にできるようになる。
極を支持層とする支持膜方式のものを作製した。燃料極
及び固体電解質膜には実施例1及び実施例2と同じ材
料、厚みのものを使用する一方、空気極には、実施例1
及び実施例2と同じ材料ではあるが、独立した支持層を
用いた実施例1及び実施例2と同等の支持強度を持たせ
るため、実施例1及び実施例2の厚みよりも厚い空気極
を形成した。
体電解質膜用(厚さ50μm)、空気極用(厚さ100
0μm)及び集電層用(厚さ10μm)の各グリーンシ
ートを実施例1と同様にして作製した。なお、この比較
例の構造では空気極の厚みが十分厚いため、集電層用の
グリーンシートには実施例1よりも薄いもの(厚さ10
μm)を用いた。
極、固体電解質膜、空気極、集電層の順に積み重ねて積
層成形体とし、これをプラスチック製の袋に入れた後、
この袋の中を真空状態にし、温間静水圧プレス機を用い
て圧着した。
チック製の袋から取り出して、1300℃の温度で2時
間焼成して、焼結体を得た。
す。1は燃料極、2は固体電解質膜、3は空気極、6は
集電層を示す。
電解質膜を支持層とする自立膜方式のものを作製した。
燃料極には実施例1及び実施例2と同じ材料、厚みのも
のを使用する一方、固体電解質膜には、実施例1及び実
施例2と同じ材料ではあるが、独立した支持層を有する
支持膜方式の実施例1及び実施例2と同等の支持強度を
持たせるため、実施例1及び実施例2の厚みよりも厚い
固体電解質膜用グリーンシートを使用した。また、空気
極の厚さは燃料極と同じとした。
体電解質膜用(厚さ200μm)、空気極用(厚さ50
μm)及び集電層用(厚さ10μm)の各グリーンシー
トを実施例1と同様にして作製した。
極、固体電解質膜、空気極、集電層の順に積み重ねて積
層成形体とし、これをプラスチック製の袋に入れた後、
この袋の中を真空状態にし、温間静水圧プレス機を用い
て圧着した。
チック製の袋から取り出して、1300℃の温度で2時
間焼成し、焼結体を得た。
す。1は燃料極、2は固体電解質膜、3は空気極、6は
集電層を示す。
比較例2について、燃料極、固体電解質膜、空気極、支
持層及び集電層の各作製条件を表1に示す。
を兼ねる空気極の厚みが1000μmであるのに対し、
実施例1及び実施例2の独立した支持層で支えられた空
気極の厚みは100μmである。すなわち、比較例1の
空気極厚みの1/10であり、厚み200μmの支持層
と合わせても300μmとなり、比較例1の空気極厚み
の1/3以下にすることができる。そして、残りの構成
部分、すなわち、固体電解質膜50μm、燃料極50μ
m及び集電層100μmと合わせても合計500μmの
厚みであり、比較例1の合計厚み1110μmの1/2
以下に抑えることができる。また、比較例2の合計厚み
310μmに比べて、実施例1及び実施例2の合計厚み
は500μmと増すが、実施例1及び実施例2は固体電
解質膜の厚みを比較例2の200μmから50μmに薄
くできるので、電池の内部抵抗が抑えられ、電池性能が
向上する。
クタ(図示せず)の接触を仲介し、かつ、ガス流路の中
央付近で発電された電流が電極面内の横方向に流れると
きに、面内を流れる電流のロスを抑えるために設けられ
るものである。本実施例の場合は、空気極の厚みが10
0μmと薄く、電子が流れる際の抵抗がより大きくなる
ので、これを補うこと、及び電極とインターコネクタの
間に独立した支持層が存在するので電極とインターコネ
クタの導通を図ることを目的に集電層を設けた。しかし
ながら、比較例1のような構造の場合は、独立した支持
層を有しないこと、及び空気極の厚みが1000μmと
厚いため抵抗が小さいことから、集電層は特に設けない
場合もある。なお、本実施例、比較例1及び比較例2の
各空気極、各集電層の気孔率は約40%とした。
配置したが、本発明はこれに限らず、支持層を燃料極側
に配置してもよい。さらに、図11の部分断面図に示す
ように、固体電解質膜2を間に挟んで、燃料極1側及び
空気極3側のそれぞれの側に、孔を有する支持層5と集
電層6を配置して、支持層5の孔を介して燃料極1と集
電層6、空気極3と集電層6をそれぞれ電気的に接続す
る構造をとることもできる。そして、このような構造に
おける集電体は、本実施例のグリーンシート方式、電極
材料ペ−スト方式のいずれの方法でも作製することがで
きる。
質型燃料電池について、従来の空気極または燃料極を支
持層とするものに比べて、厚みを1/2以下に削減する
ことができる。したがって、固体電解質型燃料電池の体
積を減少させて電池の小形化に貢献できるとともに、こ
れに伴う材料コストも削減することができる。
方式のものに比べても、同程度の支持強度を得られると
ともに固体電解質膜の厚みを薄くできるので電池の内部
抵抗が抑えられる。
せず、独立した支持層を採用するため、構造上、空気極
や燃料極の電気的特性に影響しない。よって、三層膜の
空気極または燃料極と対峙して配設されるインターコネ
クタとの熱膨張係数の調整が容易になる。
に形成された孔に空気極、燃料極または集電層の電極材
料を充填して、空気極または燃料極と集電層とを電気的
に接続することができる。
極、固体電解質膜、空気極、支持層及び集電層の圧着後
の部分断面図である。
極、固体電解質膜、空気極、孔を形成した支持層及び集
電層の圧着前の部分分解斜視図である。
形成した支持層、空気極、固体電解質膜及び燃料極の部
分分解斜視図である。
層、支持層、空気極、固体電解質膜及び燃料極の集電層
焼付後の部分断面図である。
及び集電層の部分断面図である。
及び集電層の部分断面図である。
三層膜の部分断面図である。
における空気極を支持層とする三層膜の部分断面図であ
る。 (b) 支持膜方式の固体電解質型燃料電池における燃
料極を支持層とする三層膜の部分断面図である。
例における部分断面図である。
Claims (3)
- 【請求項1】 固体電解質膜の一方の面に空気極が配設
され、他方の面に燃料極が配設されてなる三層膜と、該
三層膜の前記空気極または前記燃料極に一方面が接合さ
れた支持層と、該支持層の他方面に接合された集電層と
を備え、前記支持層の主面厚み方向に形成された孔を介
して、前記燃料極と前記集電層、または前記空気極と前
記集電層とが電気的に接続されていることを特徴とする
固体電解質型燃料電池。 - 【請求項2】 固体電解質膜用成形体の一方の面に空気
極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体を配置
して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成形体の
主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空気極用
成形体または前記燃料極用成形体に前記支持層用成形体
の一方面を付設し、さらに集電層用成形体を前記支持層
用成形体の他方面に付設して積層成形体とし、該積層成
形体を圧着して前記支持層用成形体に形成された孔に前
記空気極用成形体材料または前記燃料極用成形体材料
と、前記集電層用成形体材料とを充填することを特徴と
する固体電解質型燃料電池の製造方法。 - 【請求項3】 固体電解質膜用成形体の一方の面に空気
極用成形体を配置し、他方の面に燃料極用成形体を配置
して三層膜とし、該三層膜を支持する支持層用成形体の
主面厚み方向に孔を形成し、前記三層膜の前記空気極用
成形体または前記燃料極用成形体に前記支持膜用成形体
の一方面を付設して積層成形体とし、該積層成形体を焼
成した後、集電層用電極材料ペーストを前記支持層の他
方面に塗布して集電層を形成するとともに、前記支持層
に形成された孔に前記集電層用電極材料を充填すること
を特徴とする固体電解質型燃料電池の製造方法。
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