JP5408381B2 - 燃料電池 - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池に関する。特に、本発明は、固体酸化物形燃料電池に関する。
近年、新たなエネルギー源として、燃料電池に対する注目が大きくなってきている。燃料電池には、固体酸化物形燃料電池(SOFC:Solid Oxide Fuel Cell)、溶融炭酸塩形燃料電池、リン酸形燃料電池、固体高分子形燃料電池等がある。これらの燃料電池の中でも、固体酸化物形燃料電池では、液体の構成要素を用いる必要が必ずしもなく、炭化水素燃料を用いるときに内部での改質も可能である。このため、固体酸化物形燃料電池に対する研究開発が盛んに行われている。
例えば、下記の特許文献1には、図8に示す固体酸化物形燃料電池100が開示されている。固体酸化物形燃料電池100は、2つの発電要素101a、101bを備えている。発電要素101a、101bは、セパレータ102a、102b、102cにより挟持されている。セパレータ102aの発電要素101a側の表面と、セパレータ102bの発電要素101b側の表面には、複数の酸化剤ガス流路103a、103bが形成されている。一方、セパレータ102bの発電要素101a側の表面と、セパレータ102cの発電要素101b側の表面には、複数の燃料ガス流路104a、104bが形成されている。複数の酸化剤ガス流路103a、103bと、複数の燃料ガス流路104a、104bとは、互いに直交する方向に延びている。複数の酸化剤ガス流路103a、103bと、複数の燃料ガス流路104a、104bのそれぞれの横断面は、略矩形状である。
固体酸化物形燃料電池100では、複数の酸化剤ガス流路103a、103bを経由して発電要素101a、101bに酸化剤ガスが供給される。複数の燃料ガス流路104a、104bを経由して発電要素101a、101bに燃料ガスが供給される。これにより、発電が行われる。
特開2004−39573号公報
固体酸化物形燃料電池100では、酸化剤ガスや燃料ガスの供給圧を高くすると、セパレータ102a〜102cが損傷しやすい。このため、酸化剤ガスや燃料ガスの供給圧を高くして発電効率を向上することが困難であるという問題がある。
本発明は、斯かる点に鑑みて成されたものであり、その目的は、高い発電効率を実現し得る固体酸化物形燃料電池を提供することにある。
本発明に係る燃料電池は、発電要素と、第1のセパレータと、第2のセパレータとを備えている。発電要素は、固体酸化物電解質層と、燃料極と、空気極とを有する。燃料極は、固体酸化物電解質層の一主面の上に配されている。空気極は、固体酸化物電解質層の他主面の上に配されている。第1のセパレータは、空気極の上に配されている。第1のセパレータには、空気極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス流路が形成されている。第2のセパレータは、燃料極の上に配されている。第2のセパレータには、燃料極に燃料ガスを供給するための燃料ガス流路が形成されている。第1のセパレータは、酸化剤ガス流路の幅が、空気極から離れるに従って段階的にまたは連続的に狭くなるように構成されている。第2のセパレータは、燃料ガス流路の幅が、燃料極から離れるに従って段階的にまたは連続的に狭くなるように構成されている。
本発明に係る燃料電池のある特定の局面では、第1のセパレータは、酸化剤ガス流路を幅方向において複数に区画する線状凸部を有する。第2のセパレータは、燃料ガス流路を幅方向において複数に区画する線状凸部を有する。
本発明によれば、高い発電効率を実現し得る固体酸化物形燃料電池を提供することができる。
図1は、第1の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の略図的分解斜視図である。 図2は、第1の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池のy方向及びz方向に沿った略図的断面図である。 図3は、第1の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池のx方向及びz方向に沿った略図的断面図である。 図4は、第2の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の一部分のy方向及びz方向に沿った略図的断面図である。 図5は、第2の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の一部分のx方向及びz方向に沿った略図的断面図である。 図6は、第3の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の一部分のy方向及びz方向に沿った略図的断面図である。 図7は、第3の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の一部分のx方向及びz方向に沿った略図的断面図である。 図8は、特許文献1に記載の固体酸化物形燃料電池の略図的分解斜視図である。
以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。
また、実施形態等において参照する各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照することとする。また、実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。図面相互間においても、物体の寸法比率等が異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。
《第1の実施形態》
図1は、第1の実施形態に係る燃料電池の略図的分解斜視図である。図2は、第1の実施形態に係る燃料電池のy方向及びz方向に沿った略図的断面図である。図3は、第1の実施形態に係る燃料電池のx方向及びz方向に沿った略図的断面図である。
図1〜図3に示すように、第1の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池1は、第1のセパレータ10と、第1の多孔質体20と、発電要素30と、第2の多孔質体40と、第2のセパレータ50とを有する。固体酸化物形燃料電池1では、第1のセパレータ10と、第1の多孔質体20と、発電要素30と、第2の多孔質体40と、第2のセパレータ50とがこの順番で積層されている。
なお、本実施形態の固体酸化物形燃料電池1は、第1及び第2の多孔質体20,40並びに発電要素30の積層体をひとつのみ有している。但し、本発明は、この構成に限定されない。本発明の燃料電池は、例えば、第1及び第2の多孔質体及び発電要素の積層体を複数有していてもよい。その場合、隣り合う積層体は、セパレータにより隔離される。
(発電要素30)
発電要素30は、酸化剤ガス流路(酸化剤ガス用マニホールド)61から供給される酸化剤ガスと、燃料ガス流路(燃料ガス用マニホールド)62から供給される燃料ガスとが反応し、発電が行われる部分である。ここで、酸化剤ガスは、例えば、空気や酸素ガス等の有酸素ガスにより構成することができる。また、燃料ガスは、水素ガスや、一酸化炭素ガスなどの炭化水素ガス等を含むガスとすることができる。
(固体酸化物電解質層31)
発電要素30は、固体酸化物電解質層31を備えている。固体酸化物電解質層31は、イオン導電性が高いものであることが好ましい。固体酸化物電解質層31は、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニアなどにより形成することができる。安定化ジルコニアの具体例としては、10mol%イットリア安定化ジルコニア(10YSZ)、11mol%スカンジア安定化ジルコニア(11ScSZ)等が挙げられる。部分安定化ジルコニアの具体例としては、3mol%イットリア部分安定化ジルコニア(3YSZ)、等が挙げられる。また、固体酸化物電解質層31は、例えば、SmやGd等がドープされたセリア系酸化物や、LaGaOを母体とし、LaとGaとの一部をそれぞれSr及びMgで置換したLa0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2(3−δ)などのペロブスカイト型酸化物などにより形成することもできる。
固体酸化物電解質層31は、空気極層32と燃料極層33とにより挟持されている。すなわち、固体酸化物電解質層31の一主面の上に空気極層32が形成されており、他主面の上に燃料極層33が形成されている。
(空気極層32)
空気極層32は、空気極32aを有する。空気極32aは、カソードである。空気極32aにおいては、酸素が電子を取り込んで、酸素イオンが形成される。空気極32aは、多孔質で、伝導率が高く、かつ、高温において固体酸化物電解質層31等と固体間反応を起こしにくいものであることが好ましい。空気極32aは、例えば、スカンジア安定化ジルコニア(ScSZ)、Snをドープした酸化インジウム、PrCoO系酸化物、LaCoO系酸化物、LaMnO系酸化物などにより形成することができる。LaMnO系酸化物の具体例としては、例えば、La0.8Sr0.2MnO(通称:LSM)、La0.8Sr0.2Co0.2Fe0.8(通称:LSCF)や、La0.6Ca0.4MnO(通称:LCM)等が挙げられる。空気極32aは、上記材料の2種以上を混合した混合材料により構成されていてもよい。
(燃料極層33)
燃料極層33は、燃料極33aを有する。燃料極33aは、アノードである。燃料極33aにおいては、酸素イオンと燃料ガスとが反応して電子を放出する。燃料極33aは、多孔質で、電子伝導性が高く、かつ、高温において固体酸化物電解質層31等と固体間反応を起こしにくいものであることが好ましい。燃料極33aは、例えば、NiO、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)・ニッケル金属の多孔質サーメットや、スカンジア安定化ジルコニア(ScSZ)・ニッケル金属の多孔質サーメット等により構成することができる。燃料極層33は、上記材料の2種以上を混合した混合材料により構成されていてもよい。
(第1のセパレータ10)
発電要素30の空気極層32の上には、第1のセパレータ本体11と、第1の流路形成部材12とにより構成されている第1のセパレータ10が配置されている。第1のセパレータ10には、空気極32aに酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス流路12aが形成されている。この酸化剤ガス流路12aは、酸化剤ガス用マニホールド61からx方向のx1側からx2側に向かって延びている。酸化剤ガス流路12aは、x方向に沿って延びる複数の線状凸部12cによって、酸化剤ガス流路12aの幅方向であるy方向において複数に区画されている。
第1のセパレータ本体11及び第1の流路形成部材12の材料は、特に限定されない。第1のセパレータ本体11及び第1の流路形成部材12のそれぞれは、例えば、イットリア安定化ジルコニアなどの安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニア等により形成することができる。また、第1のセパレータ本体11及び第1の流路形成部12のそれぞれは、例えば、希土類金属が添加されたランタンクロマイトやチタン酸ストロンチウムなどの導電性セラミックスやアルミナやケイ酸ジルコニウムなどの絶縁性セラミックスなどによっても形成することができる。
複数の線状凸部12cのそれぞれには、複数のビアホール電極12c1が埋設されている。複数のビアホール電極12c1は、複数の線状凸部12cをz方向に貫通するように形成されている。また、第1のセパレータ本体11には、複数のビアホール電極12c1の位置に対応して複数のビアホール電極11cが形成されている。複数のビアホール電極11cは、第1のセパレータ本体11を貫通するように形成されている。これら複数のビアホール電極11c及び複数のビアホール電極12c1により、線状凸部12cの第1のセパレータ本体11とは反対側の表面から第1のセパレータ本体11の線状凸部12cとは反対側の表面にまで至る複数のビアホール電極が構成されている。
ビアホール電極11c及びビアホール電極12c1の材質は、特に限定されない。ビアホール電極11c及びビアホール電極12c1のそれぞれは、例えば、Ag−Pd合金、Ag−Pt合金、アルカリ土類金属を添加したランタンクロマイト(LaCrO)、ランタンフェレート(LaFeO)や、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM:Lanthanum Strontium Manganite)等により形成することができる。
(第2のセパレータ50)
発電要素30の燃料極層33の上には、第2のセパレータ本体51と、第2の流路形成部材52とにより構成されている第2のセパレータ50が配置されている。第2のセパレータ50には、燃料極33aに燃料ガスを供給するための燃料ガス流路52aが形成されている。この燃料ガス流路52aは、燃料ガス用マニホールド62からy方向のy1側からy2側に向かって延びている。燃料ガス流路52aは、y方向に沿って延びる複数の線状凸部52cによって、燃料ガス流路52aの幅方向であるx方向において複数に区画されている。
第2のセパレータ本体51及び第2の流路形成部材52の材料は、特に限定されない。第2のセパレータ本体51及び第2の流路形成部材52のそれぞれは、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニア等により形成することができる。また、第2のセパレータ本体51及び第2の流路形成部52のそれぞれは、例えば、希土類金属が添加されたランタンクロマイトやチタン酸ストロンチウムなどの導電性セラミックス、アルミナやケイ酸ジルコニウムなどの絶縁性セラミックスなどによっても形成することができる。
複数の線状凸部52cのそれぞれには、複数のビアホール電極52c1が埋設されている。複数のビアホール電極52c1は、複数の線状凸部52cをz方向に貫通するように形成されている。また、第2のセパレータ本体51には、複数のビアホール電極52c1の位置に対応して複数のビアホール電極51cが形成されている。複数のビアホール電極51cは、第2のセパレータ本体51を貫通するように形成されている。これら複数のビアホール電極51c及び複数のビアホール電極52c1により、線状凸部52cの第2のセパレータ本体51とは反対側の表面から第2のセパレータ本体51の線状凸部52cとは反対側の表面にまで至る複数のビアホール電極が構成されている。
ビアホール電極51c及びビアホール電極52c1の材質は、特に限定されない。ビアホール電極51c及びビアホール電極52c1のそれぞれは、例えば、Ag−Pd合金、Ag−Pt合金、ニッケル金属、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)・ニッケル金属や、スカンジア安定化ジルコニア(ScSZ)・ニッケル金属等により形成することができる。
(第1の多孔質体20及び第2の多孔質体40)
線状凸部12cと、空気極32aとの間には、第1の多孔質体20が配されている。第1の多孔質体20は、空気極32aにおいて酸化剤ガス流路12aと面している部分を覆うように形成されている。具体的には、本実施形態では、第1の多孔質体20は、空気極32aの実質的に全体を覆うように形成されている。
酸化剤ガス流路12aから供給される酸化剤ガスは、第1の多孔質体20内を拡散しながら空気極32a側に向かう。従って、空気極32aに高い均一性で酸化剤ガスを供給することができる。
一方、線状凸部52cと、燃料極33aとの間には、第2の多孔質体40が配されている。第2の多孔質体40は、燃料極33aにおいて燃料ガス流路52aと面している部分を覆うように形成されている。具体的には、本実施形態では、第2の多孔質体40は、燃料極33aの実質的に全体を覆うように形成されている。
燃料ガス流路52aから供給される燃料ガスは、第2の多孔質体40内を拡散しながら燃料極33a側に向かう。従って、燃料極33aに高い均一性で燃料ガスを供給することができる。
第1及び第2の多孔質体20,40のそれぞれの材質は、特に限定されない。本実施形態では、第1及び第2の多孔質体20,40のそれぞれは、導電部材により構成されている。具体的には、本実施形態では、第1の多孔質体20は、空気極32aと同じ材料からなる。第2の多孔質体40は、燃料極33aと同じ材料からなる。このため、空気極32aは、第1の多孔質体20を介してビアホール電極12c1,11cに電気的に接続されている。燃料極33aは、第2の多孔質体40を介してビアホール電極52c1,51cに電気的に接続されている。
なお、第1及び第2の多孔質体20,40は、本発明において必須の構成要素ではない。従って、第1及び第2の多孔質体20,40を設けなくてもよい。
ところで、図8に示す固体酸化物形燃料電池100では、複数の酸化剤ガス流路103a、103bと、複数の燃料ガス流路104a、104bとのそれぞれの横断面は、略矩形状である。このため、固体酸化物形燃料電池100では、酸化剤ガスや燃料ガスの供給圧を高くすると、セパレータ102a〜102cの酸化剤ガス流路103a、103bや燃料ガス流路104a、104bの角部付近の部分に応力が集中する。このため、酸化剤ガスや燃料ガスの供給圧を高くすると、セパレータ102a〜102cに亀裂が生じたりする虞がある。
また、固体酸化物形燃料電池100を、一体焼成により作製した場合、発電要素101a、101bとセパレータ102a〜102cとの焼成時における収縮挙動の相違に起因する応力がセパレータ102a〜102cの酸化剤ガス流路103a、103bや燃料ガス流路104a、104bの角部付近の部分に集中する。従って、一体焼成時にセパレータ102a〜102cに亀裂が生じたりする虞がある。
それに対して本実施形態では、図2に示すように、第1のセパレータ10は、酸化剤ガス流路12aのy方向に沿った幅が空気極32aから離れるに従って(z1側に向かって)段階的に狭くなるように構成されている。また、図3に示すように、第2のセパレータ50は、燃料ガス流路52aのx方向に沿った幅が燃料極33aから離れるに従って(z2側に向かって)段階的に狭くなるように構成されている。すなわち、流路12a、52aの側壁に段差構造が形成されている。
このため、酸化剤ガスや燃料ガスの供給圧を高くした場合であっても、酸化剤ガスや燃料ガスの供給圧に起因する応力は、セパレータ10,50に分散して加わる。よって、固体酸化物形燃料電池1では、セパレータ10,50に亀裂が生じ難く、酸化剤ガスや燃料ガスの供給圧を高くし得る。さらに発電時においても、セパレータ10,50に亀裂が生じ難く、安定して発電できる。従って、高い発電効率を実現し得る。
また、一体焼成時におけるセパレータ10,50と発電要素30との収縮挙動の相違に起因する応力も、セパレータ10,50に分散して加わる。従って、セパレータ10,50に亀裂が生じ難く、高い良品率で安定して固体酸化物形燃料電池1を製造することができる。
なお、本実施形態のような形状の酸化剤ガス流路12a及び燃料ガス流路52aを形成する方法としては、例えば、開口部の大きさが大きな開口部を形成したグリーンシートの上に、開口部の大きさが小さな開口部を形成したグリーンシートを積層することにより、第1の流路形成部材12の線状凸部12c以外の部分を構成するための積層体を構成し、その積層体を焼成する方法などが挙げられる。
以下、本発明を実施した好ましい形態の他の例について説明する。以下の説明において、上記第1の実施形態と実質的に共通の機能を有する部材を共通の符号で参照し、説明を省略する。
《第2の実施形態》
図4は、第2の実施形態に係る燃料電池の一部分のy方向及びz方向に沿った略図的断面図である。図5は、第2の実施形態に係る燃料電池の一部分のx方向及びz方向に沿った略図的断面図である。なお、図4及び図5において、発電要素30と、第2の多孔質体40と、第2のセパレータ50とは、第1の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池1のものと実質的に同様であるため、図示を省略している。
第1の実施形態では、酸化剤ガス流路12a及び燃料ガス流路52aのそれぞれの幅が一段階に狭くなるようにセパレータ10,50を構成する例について説明した。但し、本発明は、この構成に限定されない。
例えば、図4に示すように、第1のセパレータ10は、酸化剤ガス流路12aの幅が多段階に狭くなるように構成されている。また、図5に示すように、第2のセパレータ50は、燃料ガス流路52aの幅が多段階に狭くなるように構成されている。このようにすることにより、セパレータ10,50の特定の箇所に応力が集中して加わることをより効果的に抑制することができる。従って、セパレータ10,50に亀裂が生じ難く、より高い発電効率を実現し得ると共に、より高い良品率を実現し得る。
但し、流路12a、52aの幅が異なる部分が多すぎると、固体酸化物形燃料電池1の製造が困難となる。このため、セパレータ10,50は、流路12a、52aが1段〜10段の範囲で多段階に狭くなるように構成されていることが好ましい。
《第3の実施形態》
図6は、第3の実施形態に係る燃料電池の一部分のy方向及びz方向に沿った略図的断面図である。図7は、第3の実施形態に係る燃料電池の一部分のx方向及びz方向に沿った略図的断面図である。なお、図6及び図7において、発電要素30と、第2の多孔質体40と、第2のセパレータ50とは、第1の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池1のものと実質的に同様であるため、図示を省略している。
図6及び図7に示すように、本実施形態では、流路12a、52aの幅が連続的に狭くなるようにセパレータ10,50が構成されている。このようにすることにより、セパレータ10,50の特定の箇所に応力が集中して加わることをさらに効果的に抑制することができる。従って、セパレータ10,50に亀裂が生じ難く、さらに高い発電効率を実現し得ると共に、さらに高い良品率を実現し得る。
1…固体酸化物形燃料電池
10…第1のセパレータ
11…第1のセパレータ本体
11c…ビアホール電極
12…第1の流路形成部材
12a…酸化剤ガス流路
12c…線状凸部
12c1…ビアホール電極
20…第1の多孔質体
30…発電要素
31…固体酸化物電解質層
32…空気極層
32a…空気極
33…燃料極層
33a…燃料極
40…第2の多孔質体
50…第2のセパレータ
51…第2のセパレータ本体
51c…ビアホール電極
52…第2の流路形成部材
52a…燃料ガス流路
52c…線状凸部
52c1…ビアホール電極
61…酸化剤ガス用マニホールド
62…燃料ガス用マニホールド

Claims (1)

  1. 固体酸化物電解質層と、前記固体酸化物電解質層の一主面の上に配された燃料極と、前記固体酸化物電解質層の他主面の上に配された空気極とを有する発電要素と、
    前記空気極の上に配されており、前記空気極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス流路が形成されている第1のセパレータと、
    前記燃料極の上に配されており、前記燃料極に燃料ガスを供給するための燃料ガス流路が形成されている第2のセパレータと、
    を備え、
    前記第1のセパレータは、前記酸化剤ガス流路の幅が、前記空気極から離れるに従って段階的にまたは連続的に狭くなるように構成されており、かつ前記第1のセパレータは、前記酸化剤ガス流路を幅方向において複数に区画する線状凸部を有し、
    前記第2のセパレータは、前記燃料ガス流路の幅が、前記燃料極から離れるに従って段階的にまたは連続的に狭くなるように構成されており、かつ前記第2のセパレータは、前記燃料ガス流路を幅方向において複数に区画する線状凸部を有する、燃料電池。
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