WO2013146809A1

WO2013146809A1 - 圧粉磁心の製造方法および磁心用粉末

Info

Publication number: WO2013146809A1
Application number: PCT/JP2013/058847
Authority: WO
Inventors: 法和宗田; 洸片柳; 島津　英一郎
Original assignee: Ntn株式会社
Priority date: 2012-03-27
Filing date: 2013-03-26
Publication date: 2013-10-03
Also published as: JP2013204063A

Abstract

軟磁性金属粉末２およびその表面を被覆する絶縁被膜３からなる磁心用粉末１を生成する粉末生成工程と、磁心用粉末１の圧粉体４を得る圧縮成形工程と、圧粉体４を軟磁性金属粉末２の再結晶温度以上融点以下で加熱することにより、隣り合う絶縁被膜３同士を、液化させずに固相状態で接合させる加熱工程とを経て圧粉磁心５を製造する。

Description

圧粉磁心の製造方法および磁心用粉末

　本発明は、圧粉磁心の製造方法および磁心用粉末に関する。

　周知のように、例えば電気製品や機械製品に組み込んで使用される電源回路には、変圧器、昇圧器、整流器などが組み込まれている。これら変圧器等は、チョークコイル、パワーインダクタおよびリアクトル等、磁心と巻き線とを主要部として構成される各種コイル部品を有する。そして、近年の省エネ意識の高まりによる、電気製品や機械製品に対する低消費電力化の要請に対応するためにも、電源回路内で数多く使用される磁心の磁気特性を向上することが求められている。また、近年、地球温暖化問題に対する意識の高まりから、化石燃料消費量を抑制し得るハイブリッド自動車（ＨＥＶ）や、直接的な化石燃料消費のない電気自動車（ＥＶ）の需要が高まる傾向にある。これらＨＥＶやＥＶの走行性能等はモータの性能によって左右されることから、各種モータに組み込まれる磁心（ステータコアやロータコア）についても、その磁気特性を向上することが求められている。

　従前、磁心としては、表面が絶縁被膜で被覆された鋼板（電磁鋼板）を、接着剤層を介して積層させた、いわゆる積層磁心が広く使用されていた。しかしながら、このような積層磁心は、形状自由度が低く、小型化や複雑形状化の要請に対応することが困難である。そこで、表面が絶縁被膜で被覆された軟磁性金属粉末（保磁力が小さく透磁率が大きい金属粉末）を圧縮成形することにより得られる、いわゆる圧粉磁心が開発され、種々の製品に実装されるに至っている。ところが、圧粉磁心は、多孔質組織を有する構造的に粗の圧粉体を基本構造とするものである関係上、機械的強度や耐欠け性などの各種強度面では、構造的に密な鋼板を積層させた積層磁心よりも劣る場合が多い。そのため、例えば自動車や鉄道車両などの輸送機に搭載されるモータのように、高回転速度および高加速度で、しかも常時振動に曝される製品に圧粉磁心を適用するには、圧粉磁心の機械的強度や耐欠け性を高める必要がある。このような技術課題を解消するために創案された発明として、例えば下記の特許文献１に記載されたものがある。

　詳細に述べると、特許文献１の請求項３には、軟磁性金属粉末を圧粉，接合，固化してなる圧粉磁心であって、ガラス状絶縁層で被覆された軟磁性金属粉末に、エポキシ樹脂、イミド樹脂あるいはフッ素系樹脂からなる樹脂層を被覆形成した圧粉磁心が記載されている。また、特許文献１の請求項２には、軟磁性金属粉末とガラス状絶縁剤とを混合すると共に該混合体を乾燥させて水分を除去する第１工程と、乾燥した混合体を固化成形（圧縮成形）して圧粉体を得る第２工程と、圧粉体を焼鈍する第３工程とを備えた圧粉磁心の製造方法が記載されている。このように、圧粉磁心の成形用粉末（磁心用粉末）として、軟磁性金属粉末の表面をガラス状絶縁層で被覆し、かつこの絶縁層を樹脂層で被覆したものを使用すれば、圧粉体を焼鈍する第３工程の実行時に樹脂層同士が結合し、圧粉体、ひいては圧粉磁心の機械的強度や耐欠け性が高められるものと考えられる。

特許第２７１０１５２号公報

　しかしながら、特許文献１の技術手段では、圧粉磁心の各種強度および磁気特性の双方を、近年の要求レベルを満足し得る程度に高めることが困難である。すなわち、圧粉体（圧粉磁心）に加工歪みがあると、磁気特性のうち、保磁力やヒステリシス損失が大きくなるため、エネルギー損失が大きくなって各種製品の低消費電力化等に貢献することが難しくなる。特に、軟磁性金属粉末同士の密着性（圧粉体の強度）を高めるべく、軟磁性金属粉末を強固に圧縮した場合には、加工歪みが大きくなる分、磁気特性の低下幅も拡大する。そのため、磁気特性が十分に高められた圧粉磁心を得るには、圧縮成形時に生じた加工歪みを除去するための加熱処理（焼鈍）を圧粉体に施す必要があるが、加工歪みを適切に除去するには、一般的な樹脂の融点よりも格段に高い温度（軟磁性金属の再結晶温度以上）で圧粉体を加熱する必要がある。例えば、軟磁性金属粉末として純鉄粉を使用した場合、加工歪みを適切に除去するには圧粉体を概ね６５０℃以上で所定時間加熱する必要がある。従って、特許文献１の構成において圧粉体の加工歪みを除去するために圧粉体に加熱処理を施すと、樹脂層が溶融あるいは消失するため、圧粉磁心の各種強度を十分に高めることが難しくなる。また、そもそも、樹脂の機械的強度は一般に低いことから、絶縁層を被覆する樹脂層同士が所定態様で結合したとしても、圧粉磁心の機械的強度を十分に高めることはできない。

　かかる実情に鑑み、本発明の主な目的は、磁気特性に加え、機械的強度や耐欠け性等、圧粉磁心に求められる各種強度が十分に高められた圧粉磁心を製造可能とすることにある。

　上記の目的を達成するための第１の技術手段として、本発明では、軟磁性金属粉末およびその表面を被覆する絶縁被膜からなる磁心用粉末を生成する粉末生成工程と、磁心用粉末の圧粉体を得る圧縮成形工程と、圧粉体を、軟磁性金属粉末の再結晶温度以上融点以下で加熱することにより、隣り合う絶縁被膜同士を、液化させずに固相状態で接合させる加熱工程とを備える圧粉磁心の製造方法を提供する。

　上記のように、本発明に係る圧粉磁心の製造方法は、軟磁性金属粉末およびその表面を被覆する絶縁被膜からなる磁心用粉末の圧粉体を、軟磁性金属粉末の再結晶温度以上融点以下で加熱する加熱工程、すなわち圧粉体に焼鈍処理を施す工程を含む。そのため、圧縮成形時等に生じた加工歪み（残留応力）が適当に除去され、磁気特性に優れた圧粉磁心を得ることができる。また、上記の加熱工程では、隣り合う絶縁被膜同士を、液化させずに固相状態で相互に接合させるようにしている。このようにすれば、圧粉磁心の絶縁被膜を緻密な構造とすることができるので、機械的強度や耐欠け性などが十分に高められた圧粉磁心を得ることができる。特に、絶縁被膜同士を固相接合する過程で、液相が生成される（液相を介して絶縁被膜が相互に接合される）のを回避するようにしたので、絶縁被膜が軟磁性金属粉末から剥離を起こし、磁気特性が低下するような事態も可及的に防止される。また、上記の加熱処理によって絶縁被膜が相互に固相接合される関係上、圧粉磁心の磁気特性および各種強度を同時に高めることができるので、強度が高められた圧粉磁心を安価に得ることができる。また、本発明では、軟磁性金属粉末およびこれを被覆する絶縁被膜からなる磁心用粉末を用いて圧粉磁心を得るようにしたので、絶縁被膜を被覆する樹脂層をさらに設けた磁心用粉末を用いる特許文献１の構成に比べて、被膜層の薄肉化による磁気特性の向上、および工程数の削減による製造コストの低廉化が図られる。

　そして、上記の製造方法を採用すれば、相対密度が９３％以上にまで高密度化され、磁気特性、さらには機械的強度や耐欠け性が十分に高められた圧粉磁心を得ることができる。ここでいう相対密度とは下記の関係式で表される。
　　相対密度＝（圧粉磁心全体の密度／真密度）×１００[％]
　なお、真密度とは、素材内部に空孔が存在しない溶製材の理論密度を意味する。

　上記構成において、粉末生成工程では、融点が７００℃よりも高く１６００℃よりも低い化合物で絶縁被膜を形成するのが望ましい。絶縁被膜の形成材料は、使用する軟磁性金属粉末の種類等に応じて適宜選択可能であるが、融点が上記範囲内にある化合物で絶縁被膜を形成すれば、磁心用粉末の圧粉体を軟磁性金属粉末の再結晶温度以上融点以下で加熱したときに、絶縁被膜が溶融・消失等することなく、上記した種々の作用効果を適切に享受することができるからである。絶縁被膜の形成に好ましく使用し得る化合物の具体例としては、酸化物、珪酸塩、硫酸塩、ホウ酸塩、炭酸塩、リン酸塩および硫化物を挙げることができる。

　絶縁被膜同士の固相接合状態は、絶縁被膜を構成する化合物を固相焼結させることにより、あるいは絶縁被膜を構成する化合物の分子間の脱水縮合反応を利用して得ることができる。

　使用可能な軟磁性金属粉末は特に限定されず、純鉄（Ｆｅ）粉末、ケイ素合金（Ｆｅ－Ｓｉ）粉末、センダスト（Ｆｅ－Ａｌ－Ｓｉ）粉末、パーメンジュール（Ｆｅ－Ｃｏ）粉末等、公知の軟磁性金属粉末を要求特性等に応じて適宜選択使用することができる。但し、ケイ素合金粉末あるいはセンダスト粉末を使用した場合、飽和磁束密度が十分に大きな圧粉磁心を得ることが難しく、圧粉磁心のコンパクト化や高出力化が求められる用途には不向きとなる可能性が高い。また、パーメンジュール粉末を使用した場合、高い飽和磁束密度を有する圧粉磁心を得られるが、この粉末は、相対的に高価であることに加え、弾性率が高く塑性変形性が低いために高密度の圧粉磁心を得るのが難しい。これに対し、純鉄粉末は、比較的高密度でかつ高飽和磁束密度の圧粉磁心を容易に得ることができる。従って、軟磁性金属粉末としては純鉄粉末を使用するのが望ましい。

　使用可能な純鉄粉末は特に限定されず、還元法により製造される還元純鉄粉末、アトマイズ法により製造されるアトマイズ純鉄粉末、あるいは電解法により製造される電解純鉄粉末の何れを使用しても良い。但しこの中でも、相対的に高純度で磁気特性に優れ、また弾性率が低く塑性変形性に優れるアトマイズ純鉄粉末を使用するのが望ましい。塑性変形性に優れるほど、圧粉磁心を容易に高密度化することができるからである。また、アトマイズ純鉄粉末は、水アトマイズ法により製造される水アトマイズ純鉄粉末と、ガスアトマイズ法により製造されるガスアトマイズ純鉄粉末とに大別されるが、水アトマイズ純鉄粉末はガスアトマイズ純鉄粉末よりも塑性変形性に優れる。ガスアトマイズ純鉄粉末も高純度ではあるが、球状であるために相互密着性が低く、圧粉磁心の耐欠け性を高めることが難しい。従って、軟磁性金属粉末として純鉄粉末を使用する場合、アトマイズ純鉄粉末が好ましく、特に水アトマイズ純鉄粉末が最も好ましい。

　上記構成において、軟磁性金属粉末としては、その粒径が３０μｍ以上１２０μｍ以下のものを使用するのが好ましい。軟磁性金属粉末としてその粒径が３０μｍを下回るような小粒径のものを使用すると、高密度の圧粉磁心を得ることが難しくなることに加え、圧粉磁心のヒステリシス損失（鉄損）が大きくなり、軟磁性金属粉末としてその粒径が１２０μｍを上回るような大粒径のものを使用すると、圧粉磁心の渦電流損失（鉄損）が大きくなるからである。

　圧粉体は、上記の磁心用粉末に、固体潤滑剤を適量混合した混合粉末を用いて成形しても良い。固体潤滑剤を適量混合しておけば、圧粉体の成形時に、磁心用粉末間の摩擦を低減することができるので、高密度の圧粉体を得易くなることに加え、磁心用粉末同士の摩擦による絶縁被膜の損傷・剥離等も可及的に防止することができるからである。具体的には、固体潤滑剤を０．７～７ｖｏｌ％含み、残部を磁心用粉末とした混合粉末を使用して圧粉体を成形するのが望ましい。

　以上で述べた本発明に係る製造方法により得られる圧粉磁心は、形状自由度が高く、しかも磁気特性や各種強度に優れるものであることから、自動車や鉄道車両などに代表される輸送機用モータの磁心として、あるいはチョークコイル、パワーインダクタまたはリアクトル等の電源回路用部品の磁心として好ましく使用することができる。

　上記の目的を達成するための第２の技術手段として、本発明では、軟磁性金属粉末およびその表面を被覆する絶縁被膜からなり、軟磁性金属粉末の再結晶温度以上融点以下の温度で加熱することにより、絶縁被膜が、液化することなく、隣り合う絶縁被膜と固相状態で接合することを特徴とする磁心用粉末を提供する。

　このような構成の磁心用粉末を使用して圧粉磁心を成形すれば、上記した本発明に係る圧粉磁心の製造方法を採用した場合と同様の作用効果を有効に享受することができる。

　以上に示すように、本発明によれば、磁気特性に加え、機械的強度や耐欠け性等、圧粉磁心に求められる各種強度が十分に高められた圧粉磁心を低コストに製造することができる。

粉末生成工程の一部を模式的に示す図である。粉末生成工程を経て得られる磁心用粉末の概略断面図である。圧縮成形工程の要部を模式的に示す図である。圧縮成形工程の要部を模式的に示す図である。圧縮成形工程を経て得られる圧粉体の一部を模式的に示す図である。加熱工程を経て得られる圧粉磁心の一部を模式的に示す図である。圧粉磁心の一例であるステータコアの平面図である。確認試験の試験結果を示す図である。

　以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。

　本発明に係る圧粉磁心の製造方法は、主に、図１ｂに示す磁心用粉末１を生成するための粉末生成工程と、図２ｃに示す磁心用粉末１の圧粉体４を得るための圧縮成形工程と、圧粉体４に加熱処理を施す加熱工程とを含む。以下、各工程について図面を参照しながら詳述する。

　図１ａに、図１ｂに示す磁心用粉末１を生成するための粉末生成工程の一部を模式的に示す。この粉末生成工程では、絶縁被膜３となる化合物を含む溶液１１で満たされた容器１０中に軟磁性金属粉末２を浸漬した後、溶液１１の液体成分を除去することにより、軟磁性金属粉末２およびその表面を被覆する絶縁被膜３からなる磁心用粉末１を得る。絶縁被膜３の膜厚は、これが厚くなるほど高密度の圧粉体４を得ることが難しくなることに加え、圧粉磁心５（図３参照）の透磁率が低下する。一方、絶縁被膜３の膜厚は、これが薄いほど圧粉磁心５の磁気特性（透磁率）を高めることができる。そのため、絶縁被膜３の膜厚は１０ｎｍ以上１０００ｎｍとするのが好ましく、１０ｎｍ以上２００ｎｍ以下とするのが一層好ましく、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下とするのがより一層好ましい。

　使用可能な軟磁性金属粉末２に特段の限定はなく、純鉄（Ｆｅ）粉末、ケイ素合金（Ｆｅ－Ｓｉ）粉末、センダスト（Ｆｅ－Ａｌ－Ｓｉ）粉末、パーメンジュール（Ｆｅ－Ｃｏ）粉末等、公知の軟磁性金属粉末の中から要求特性等に応じて適宜選択使用される。但し、軟磁性金属粉末２としてケイ素合金粉末あるいはセンダスト粉末を使用した場合、飽和磁束密度が十分に大きな圧粉磁心を得ることが難しく、圧粉磁心のコンパクト化や高出力化が求められる用途には不向きとなる可能性が高い。また、軟磁性金属粉末２としてパーメンジュール粉末を使用した場合、高い飽和磁束密度を有する圧粉磁心を得られるが、この粉末は、相対的に高価であることに加え、弾性率が高く塑性変形性が低いために高密度の圧粉磁心を得るのが難しい。これに対し、軟磁性金属粉末２として純鉄粉末を使用した場合、比較的高密度でかつ高飽和磁束密度の圧粉磁心を、容易にかつ比較的低コストに得ることができる。従って、ここでは、軟磁性金属粉末２として純鉄粉末を使用する。

　純鉄粉末としては、還元法により製造される還元純鉄粉末、アトマイズ法により製造されるアトマイズ純鉄粉末、あるいは電解法により製造される電解純鉄粉末の何れもが使用可能である。但しこれらの中でも、相対的に高純度で磁気特性に優れ、また弾性率が低く（塑性変形性に優れ）高密度の圧粉体（圧粉磁心）を成形し易いアトマイズ純鉄粉末が好ましく使用される。なお、アトマイズ純鉄粉末は、水アトマイズ法により製造される水アトマイズ純鉄粉末と、ガスアトマイズ法により製造されるガスアトマイズ純鉄粉末とに大別されるが、水アトマイズ純鉄粉末はガスアトマイズ純鉄粉末よりも塑性変形性に優れる。ガスアトマイズ純鉄粉末も高純度ではあるが、球状であるために相互密着性が低く、圧粉磁心の耐欠け性を高めることが難しい。以上の検討から、軟磁性金属粉末２としてアトマイズ純鉄粉末を使用する場合、特に水アトマイズ純鉄粉末を選択使用するのが最も好ましい。

　軟磁性金属粉末２としては、その粒径が３０μｍ以上１２０μｍ以下のものを使用する。軟磁性金属粉末２の粒径が３０μｍを下回ると、高密度の圧粉磁心５を得難くなることに加え、圧粉磁心５のヒステリシス損失が大きくなり、軟磁性金属粉末２の粒径が１２０μｍを上回ると、圧粉磁心５の渦電流損失が大きくなるからである。なお、上記した数値範囲内の粒径の軟磁性金属粉末２を使用するに当たっては、分級して得られた金属粉末を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて外観撮影し、実際の粒径を測定するようにした。また、成形体（圧粉体４）に対してはイオンビームで断面を一定方向に少量ずつ削りながら、削った面を都度走査型電子顕微鏡にて撮影し、各断面の写真を画像処理することで３次元像を構築し、成形体に含まれる粉末の粒径を測定するようにした。

　絶縁被膜３は、後述する加熱工程において、圧粉体４を軟磁性金属粉末２の再結晶化温度以上融点以下で加熱したときに、液化することなく固相状態で相互に接合するような化合物で形成される。具体的には、融点が７００℃よりも高く１６００℃よりも低い化合物で形成される。このような条件を満足する化合物のうち、特に好ましいものとしては、酸化鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）、珪酸ナトリウム（Ｎａ_２ＳｉＯ_３）、硫酸カリウム（Ｋ_２ＳＯ_４）、ホウ酸ナトリウム（Ｎａ_２Ｂ_４Ｏ_７）、炭酸カリウム（Ｋ_２ＣＯ_３）、リン酸ホウ素（ＢＰＯ_４）および硫化鉄（ＦｅＳ_２）を挙げることができる。但し、この他にも、酸化珪素や酸化タングステンなどのその他の酸化物、珪酸アルミニウム，珪酸カリウム，珪酸カルシウムなどのその他の珪酸塩、ホウ酸リチウム，ホウ酸マグネシウム，ホウ酸カルシウムなどのその他のホウ酸塩、炭酸リチウム，炭酸ナトリウム，炭酸アルミニウム，炭酸カルシウム，炭酸バリウムなどのその他の炭酸塩、またはリン酸カリウムに代表されるその他のリン酸塩を用いて絶縁被膜３を形成することもできる。

　次に、図２ａ，図２ｂに模式的に示す圧縮成形工程では、同軸配置されたダイ１２およびパンチ１３を有する成形金型を用いて、図２ｃに模式的に示すような圧粉体４を圧縮成形する。本実施形態においては、固体潤滑剤を適量含み、残部を磁心用粉末１とした混合粉末１’を用いて圧粉体４を圧縮成形する。このように、固体潤滑剤を含む混合粉末１’を用いるようにすれば、圧粉体４の成形時に、磁心用粉末１同士の摩擦を低減することができるので、高密度の圧粉体４を得易くなることに加え、磁心用粉末１同士の摩擦による絶縁被膜３の損傷・剥離等も可及的に防止することができる。なお、使用可能な固体潤滑剤に特段の限定はなく、例えば、ステアリン酸亜鉛やステアリン酸カルシウムなどの金属セッケン、ステアリン酸アミドやエチレンビスステアリン酸アミドなどの脂肪酸アミド、黒鉛、二硫化モリブデンなどを使用することができる。固体潤滑剤は、一種のみ使用しても良いし、複数種混合して使用しても良い。

　但し、混合粉末１’に占める固体潤滑剤の配合量があまりに少ない場合、具体的には、混合粉末１’の総量を１００ｖｏｌ％としたときに、固体潤滑剤の配合量が０．７ｖｏｌ％を下回る場合、固体潤滑剤を混合することにより奏される上記のメリットを有効に享受することができなくなる。また、固体潤滑剤の配合量が多過ぎる場合、具体的には、固体潤滑剤の配合量が７ｖｏｌ％を上回る場合、混合粉末１’中の固体潤滑剤の占有量が過大となり、高密度の圧粉体４を得ることが難しくなる。従って、本実施形態のように、磁心用粉末１と固体潤滑剤とを混合してなる混合粉末１’を使用して圧粉体４を得る場合には、固体潤滑剤を０．７～７ｖｏｌ％含み、残部を磁心用粉末１とした混合粉末１’を使用するのが望ましい。

　以上の構成において、図２ａ，図２ｂに示すように、成形金型のキャビティに混合粉末１’を充填した後、パンチ１３をダイ１２に対して相対的に接近移動させて圧粉体４を圧縮成形する。成形圧力は、磁心用粉末１（磁心用粉末１を構成する軟磁性金属粉末２および絶縁被膜３）が塑性変形し、隣接する磁心用粉末１同士の接触面積を増大させ得るような圧力、例えば９８０ＭＰａ以上とする。これにより、図２ｃに模式的に示すように、磁心用粉末１同士が強固に密着した高密度の圧粉体４が得られる。

　上記の圧縮成形工程を経て得られた圧粉体４は加熱工程に移送される。この加熱工程では、大気雰囲気下、不活性ガス（例えば窒素ガス）雰囲気下、あるいは真空下におかれた圧粉体４を、軟磁性金属粉末２の再結晶温度以上融点以下で加熱する。これにより、上記の圧縮成形工程で圧粉体４（金属粉末２）に蓄積した加工歪み（残留応力）が除去される。本実施形態では、金属粉末２として純鉄粉末を使用しており、純鉄の加工歪みは６５０℃以上の加熱処理を所定時間実行することによって除去し得る。ここでは、圧粉体４に対する加熱処理を７００℃×１ｈｒ実行する。そして、このような加熱温度で加熱処理を実行すれば、圧粉体４（金属粉末２）に蓄積した加工歪みが除去されるのと同時に、金属粉末２の表面を被覆した絶縁被膜３が、液化することなく固相状態で相互に接合してなる高密度の圧粉磁心５（図３参照）、具体的には相対密度９３％以上の圧粉磁心５が得られる。なお、絶縁被膜３同士の固相接合状態は、固相焼結または脱水縮合反応により得られ、絶縁被膜３が固相焼結により相互に接合するか、あるいは脱水縮合により相互に接合するかは、絶縁被膜３の形成に用いた化合物の種類に応じて変わる。

　以上で説明したように、本発明に係る圧粉磁心５の製造方法は、軟磁性金属粉末２およびその表面を被覆する絶縁被膜３からなる磁心用粉末１の圧粉体４を、軟磁性金属粉末２の再結晶温度以上融点以下で加熱する加熱工程、すなわち圧粉体４に焼鈍処理を施す工程を含む。そのため、圧縮成形時に生じた加工歪み（残留応力）が適当に除去され、磁気特性に優れた圧粉磁心５を得ることができる。具体的には、直流条件下での磁束密度が１００００Ａ／ｍの環境下において１．６Ｔ以上で、しかも最大透磁率が７００以上であり、さらに、交流条件下で周波数１０００Ｈｚの場合に、励磁磁束密度１Ｔでの鉄損が１４０Ｗ／ｋｇ未満の圧粉磁心５を得ることができる。

　また、加熱工程では、隣り合う絶縁被膜３同士を、液化させずに固相状態で相互に接合させるようにしている。このようにすれば、圧粉磁心５の絶縁被膜３を緻密な構造とすることができるので、機械的強度や耐欠け性が十分に高められた圧粉磁心５を得ることができる。具体的には、圧環強度が１５０ＭＰａ以上で、かつ耐欠け性の指標であるラトラ測定値が０．１％以下の圧粉磁心５を得ることができる。特に、本発明においては、絶縁被膜３同士を固相接合する過程で、液相が生成される（液相を介して絶縁被膜３が相互に接合される）のを回避するようにしたので、絶縁被膜３が軟磁性金属粉末２から剥離を起こし、磁気特性が低下するような事態も可及的に防止される。また、上記の加熱処理によって絶縁被膜３が相互に固相接合される関係上、強度が高められた圧粉磁心５を安価に製造することができる。また、本発明では、軟磁性金属粉末２およびこれを被覆する絶縁被膜３からなる磁心用粉末１を用いたので、絶縁被膜を被覆する樹脂層をさらに設けた磁心用粉末を用いる特許文献１の構成に比べて、被膜層の薄肉化による磁気特性の向上、および工程数の削減による製造コストの低廉化が図られる。

　以上、本発明の一実施形態に係る圧粉磁心５の製造方法、並びに磁心用粉末１について説明を行ったが、これらには本発明の要旨を逸脱しない範囲で適当な変更を施すことが可能である。

　例えば、圧粉体４の圧縮成形時には、内部潤滑処理が施された成形金型を使用するようにしても良い。このようにすれば、成形金型の内壁面と混合粉末１’（磁心用粉末１）との間の摩擦力が軽減されるので、圧粉体４を高密度に成形し易くなる。成形金型の内部潤滑は、例えばステアリン酸亜鉛等の滑剤を成形金型の内壁面に塗布することにより、あるいは潤滑性被膜で成形金型の内壁面を被覆することにより行うことができる。

　本発明に係る製造方法により得られた圧粉磁心５は、上記のとおり、磁気特性に加え、機械的強度や耐欠け性等、圧粉磁心に求められる各種強度が十分に高められたものであることから、自動車や鉄道車両等、高回転速度および高加速度で、しかも常時振動に曝される輸送機用モータの他、チョークコイル、パワーインダクタまたはリアクトル等の電源回路用部品の磁心として好ましく使用することができる。具体例を挙げると、本発明に係る製造方法により得られた圧粉磁心５は、図４に示すようなステータコア２０として使用することができる。同図に示すステータコア２０は、例えば各種モータの静止側を構成するベース部材に組み付けて使用されるものであり、ベース部材に対する取り付け面を有する円筒部２１と、円筒部２１から径方向外側に放射状に延びた複数の突出部２２とを有し、突出部２２の外周にはコイル（図示せず）が巻き回される。圧粉磁心５は形状自由度が高いことから、図４に示すようなステータコア２０のみならず、一層複雑形状のコアであっても、容易に量産することができる。

　本発明の有用性を実証するため、本発明に係る製造方法を適用して製造した圧粉磁心に対応するリング状試験片（実施例１～１５）と、本発明に係る製造方法を適用せずに製造した圧粉磁心に対応するリング状試験片（比較例１，２）とについて、それぞれ、（１）密度、（２）圧環強度、（３）ラトラ値、（４）磁束密度、（５）最大透磁率および（６）鉄損を算出・測定するための確認試験を実施した。これら（１）～（６）の各項目についてはそれぞれ５段階評価することとし、各項目の評価点の合計値（総合得点）にて各リング状試験片の性能を評価した。以下、まず、上記（１）～（６）の評価項目の確認試験方法および評価点の詳細について述べる。

　（１）密度
　リング状試験片の寸法および重量を測定し、その測定結果から密度を算出した。密度は以下の５段階で評価することとし、高密度であるほど評価点を高くした。
　　５点：７．６ｇ／ｃｍ^３以上
　　４点：７．５ｇ／ｃｍ^３以上７．６ｇ／ｃｍ^３未満
　　３点：７．４ｇ／ｃｍ^３以上７．５ｇ／ｃｍ^３未満
　　２点：７．３ｇ／ｃｍ^３以上７．４ｇ／ｃｍ^３未満
　　１点：７．２ｇ／ｃｍ^３以上７．３ｇ／ｃｍ^３未満

　（２）圧環強度
　株式会社島津製作所社製の精密万能オートグラフＡＧ－ＸＰｌｕｓを用いてリング状試験片の外周面に縮径方向の圧縮力（圧縮速度１．３ｍｍ／ｍｉｎ）を加え、圧縮力を破壊断面積で除した値を圧環強度［ＭＰａ］とした。圧環強度は以下の５段階で評価することとし、圧環強度が高いほど評価点を高くした。
　　５点：２５０ＭＰａ以上
　　４点：２００ＭＰａ以上２５０ＭＰａ未満
　　３点：１５０ＭＰａ以上２００ＭＰａ未満
　　２点：１００ＭＰａ以上１５０ＭＰａ未満
　　１点：１００ＭＰａ未満

　（３）ラトラ値
　日本粉末冶金工業会規格ＪＰＭＡ　Ｐ１１－１９９２に規定の「金属圧粉体のラトラ値測定方法」に準拠。具体的には、ラトラ測定器の回転籠に投入したリング状試験片を１０００回回転させた後、リング状試験片の重量減少率［％］を算出し、耐欠け性の指標であるラトラ値とした。ラトラ値は以下の５段階で評価することとし、ラトラ値（重量減少率）が小さいほど耐欠け性に優れると言えることから評価点を高くした。
　　５点：０．０６％以上０．０８％未満
　　４点：０．０８％以上０．１０％未満
　　３点：０．１０％以上０．１２％未満
　　２点：０．１２％以上０．１４％未満
　　１点：０．１４％以上

　（４）磁束密度
　直流Ｂ－Ｈ測定器（メトロン技研株式会社製ＳＫ－１１０型）を用いて測定。磁化力１００００Ａ／ｍでの磁束密度［Ｔ］を算出した。磁束密度は以下の５段階で評価することとし、磁束密度が大きいほど評価点を高くした。
　　５点：１．６Ｔ以上
　　４点：１．５Ｔ以上１．６Ｔ未満
　　３点：１．４Ｔ以上１．５Ｔ未満
　　２点：１．３Ｔ以上１．４Ｔ未満
　　１点：１．３Ｔ未満

　（５）最大透磁率
　直流Ｂ－Ｈ測定器（メトロン技研株式会社製ＳＫ－１１０型）を用い、磁化力１００００Ａ／ｍでの最大透磁率を測定した。最大透磁率は以下の５段階で評価することとし、最大透磁率が大きいほど評価点を高くした。
　　５点：８５０以上
　　４点：７００以上８５０未満
　　３点：５５０以上７００未満
　　２点：４００以上５５０未満
　　１点：４００未満

　（６）鉄損
　交流Ｂ－Ｈ測定器（岩通計測株式会社製Ｂ－Ｈアナライザー　ＳＹ－８２１８）を用いて周波数１０００Ｈｚでの鉄損［Ｗ／ｋｇ］を測定した。鉄損は以下の５段階で評価することとし、鉄損が小さいほど評価点を高くした。
　　５点：１２０Ｗ／ｋｇ以上１４０Ｗ／ｋｇ未満
　　４点：１４０Ｗ／ｋｇ以上１６０Ｗ／ｋｇ未満
　　３点：１６０Ｗ／ｋｇ以上１８０Ｗ／ｋｇ未満
　　２点：１８０Ｗ／ｋｇ以上２００Ｗ／ｋｇ未満
　　１点：２００Ｗ／ｋｇ以上

　次に、実施例１～１５に係るリング状試験片の作製方法について述べる。
　［実施例１］
　和光純薬株式会社製水アトマイズ純鉄粉末を目開き１２０μｍおよび３０μｍのふるいで分級し、粒径３０～１２０μｍの水アトマイズ純鉄粉末を得た。次いで、この水アトマイズ純鉄粉末をシーアイ化成株式会社製Ｎａｎｏｔｅｋ（登録商標）　Ｓｌｕｒｒｙ　Ｆｅ_２Ｏ_３コロイドゾル溶液（コロイド粒径３０ｎｍ）に浸漬し、乾燥させることで厚み１００ｎｍのＦｅ_２Ｏ_３被膜を有する磁心用粉末を生成した。そして、固体潤滑剤としての日油株式会社製ステアリン酸亜鉛２ｖｏｌ％と、上記磁心用粉末９８ｖｏｌ％とを混合してなる混合粉末を成形金型（内部潤滑なし）に投入し、９８０Ｍｐａの成形圧で外径寸法、内径寸法および厚みが、それぞれ、１６．８ｍｍ、９．８ｍｍおよび７ｍｍのリング状圧粉体を成形した。最後に、このリング状圧粉体を窒素雰囲気中で７００℃×１ｈｒ加熱処理することにより、実施例１としてのリング状試験片を得た。
　［実施例２］
　実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を、和光純薬株式会社製のケイ酸ナトリウムを溶解してなる水溶液に浸漬し、乾燥させることで厚み１００ｎｍのＮａ_２ＳｉＯ_３被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、実施例２としてのリング状試験片を得た。
　［実施例３］
　実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を、和光純薬株式会社製の硫酸カリウムを溶解してなる水溶液に浸漬し、乾燥させることで厚み１００ｎｍのＫ_２ＳＯ_４被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、実施例３としてのリング状試験片を得た。
　［実施例４］
　実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を、和光純薬株式会社製のホウ酸ナトリウムを溶解してなる水溶液に浸漬し、乾燥させることで厚み１００ｎｍのＮａ_２Ｂ_４Ｏ_７被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、実施例４としてのリング状試験片を得た。
　［実施例５］
　実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を、和光純薬株式会社製の炭酸カリウムを溶解してなる水溶液に浸漬し、乾燥させることで厚み１００ｎｍのＫ_２ＣＯ_３被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、実施例５としてのリング状試験片を得た。
　［実施例６］
　実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を、和光純薬株式会社製のリン酸ホウ素を溶解してなる水溶液に浸漬し、乾燥させることで厚み１００ｎｍのＢＰＯ_４被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、実施例６としてのリング状試験片を得た。
　［実施例７］
　実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末と硫黄粉末とを混合・加熱することで厚み１００ｎｍのＦｅＳ_２被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、実施例７としてのリング状試験片を得た。
　［実施例８］
　実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を、濃度調整した上記のＦｅ_２Ｏ_３コロイドゾル溶液に繰り返し（複数回）浸漬し、乾燥させることで厚み１０００ｎｍのＦｅ_２Ｏ_３被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、実施例８としてのリング状試験片を得た。
　［実施例９］
　実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を、濃度調整した上記のＦｅ_２Ｏ_３コロイドゾル溶液に繰り返し（複数回）浸漬し、乾燥させることで厚み２００ｎｍのＦｅ_２Ｏ_３被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、実施例９としてのリング状試験片を得た。
　［実施例１０］
　電解法により製作された電解純鉄粉末（和光純薬株式会社製）を、上記のＦｅ_２Ｏ_３コロイドゾル溶液に浸漬し、乾燥させることで厚み１００ｎｍのＦｅ_２Ｏ_３被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、実施例１０としてのリング状試験片を得た。
　［実施例１１］
　和光純薬株式会社製水アトマイズ純鉄粉末を目開き１２０μｍおよび３００μｍのふるいで分級し、粒径１２０～３００μｍの水アトマイズ純鉄粉末を得た。以降、実施例１と同様にして、実施例１１としてのリング状試験片を得た。
　［実施例１２］
　実施例１と同様の手順で、実施例１２としてのリング状試験片を得た。但し、原料粉末としては、実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を９３ｖｏｌ％、および日油株式会社製ステアリン酸亜鉛を７ｖｏｌ％含むものを使用した。
　［実施例１３］
　実施例１と同様の手順で、実施例１３としてのリング状試験片を得た。但し、原料粉末としては、実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を９９．３ｖｏｌ％、および日油株式会社製ステアリン酸亜鉛を０．７ｖｏｌ％含むものを使用した。
　［実施例１４］
　実施例１と同様の手順で、実施例１４としてのリング状試験片を得た。但し、圧粉体成形時の成形圧を６９０ＭＰａとした。
　［実施例１５］
　実施例１と同様の手順で、実施例１５としてのリング状試験片を得た。但し、成形金型の内壁面に、滑剤としての日油株式会社製ステアリン酸亜鉛（ニッサンエレクトールＭＺ－２　粒径０．８μｍ）を塗布したうえでリング状圧粉体を成形した。

　最後に、比較例１，２に係るリング状試験片の作製方法について述べる。
　［比較例１］
　粒径３０～１２０μｍの水アトマイズ純鉄粉末を、厚み１００ｎｍのリン酸塩（ＦｅＰＯ_４）被膜（例えば、特許４１８７２６６号公報に記載されているもの）で被覆した磁心用粉末９８ｖｏｌ％と、固体潤滑剤としての日油株式会社製ステアリン酸亜鉛２ｖｏｌ％とを混合した原料粉末を成形金型（金型内壁面の潤滑なし）に投入し、９８０Ｍｐａの成形圧で外径寸法、内径寸法および厚みが、それぞれ、１６．８ｍｍ、９．８ｍｍおよび７ｍｍのリング状圧粉体を成形した。そして、このリング状圧粉体を窒素雰囲気中で５００℃×１ｈｒ加熱することにより、比較例１としてのリング状試験片を得た。
　［比較例２］
　実施例１と同様にして得た水アトマイズ純鉄粉末を、和光純薬株式会社製の炭酸マンガンを溶解してなる水溶液に浸漬し、乾燥させることで厚み１００ｎｍのＭｎＣＯ_３被膜を有する磁心用粉末を生成した。その後、実施例１と同様にして、比較例２としてのリング状試験片を得た。

　以上で述べた実施例１～１５および比較例１，２に係るリング状試験片それぞれについての、（１）密度、（２）圧環強度、（３）ラトラ値、（４）磁束密度、（５）最大透磁率および（６）鉄損の評価点、並びにこれら評価項目の評価点の合計値（総合得点）を図５に示す。同図からも明らかなように、実施例１～１５に係るリング状試験片は、何れも、比較例１，２に係るリング状試験片に比べて総合得点が高い。特に、圧粉磁心の機械的強度を示す指標である（２）圧環強度、および圧粉磁心の耐欠け性を示す指標である（３）ラトラ値の評価点は、全ての実施例において比較例１，２よりも高くなっている。また、圧粉磁心の磁気特性のうち（６）鉄損の評価点は、総合的に見て実施例の方が比較例よりも高くなっている。従って、本発明が、強度および磁気特性が高い圧粉磁心を得る上で有益であることが理解される。以下、より詳細に検証する。

　比較例１の圧環強度およびラトラ値の評価点が低いのは、圧粉体の加熱温度が５００℃と低く、磁心用粉末の絶縁被膜（リン酸塩被膜）が相互に接合しなかったためであると考えられる。また、比較例１の鉄損の評価点が低いのは、圧粉体の加熱温度が５００℃と軟磁性金属粉末の再結晶化温度よりも低いために、圧粉体の加工歪みが十分に除去されなかったためであると考えられる。比較例２の圧環強度、ラトラ値および鉄損の評価点が低いのは、絶縁被膜としての炭酸マンガン被膜の融点が７００℃よりも低いために、圧粉体を７００℃で加熱したときに絶縁被膜が相互に固相接合せず、絶縁被膜が軟磁性金属粉末から剥離したためと考えられる。

　一方、実施例１～７は、絶縁被膜の種類を相互に異ならせた以外は同一の構成を有するものであるが、何れも総合得点が２５点以上と高い。従って、実施例１～７の何れかの構成を採用すれば、優れた機械的強度、耐欠け性および磁気特性を有する圧粉磁心を得ることができ、その中でも、絶縁被膜をＮａ_２ＳｉＯ_３被膜で構成したもの（実施例２）は、特に強度および磁気特性の双方に優れたものであるといえる。

　実施例８および９は、実施例１と比較して絶縁被膜の厚みを厚くしたものである。図５からも明らかなように、絶縁被膜の厚みは密度（圧環強度）や最大透磁率の値を左右し、絶縁被膜が厚肉化するほど、圧粉磁心の強度および磁気特性の両面で不利となることが理解される。また、実施例１０は、磁心用粉末を構成する軟磁性金属粉末として電解純鉄粉末を用いた点においてのみ実施例１と異なる。実施例１０は、鉄損以外の全てのパラメータにおいて実施例１よりも評価点が劣る結果となっているが、これは、アトマイズ純鉄粉末（水アトマイズ純鉄粉末）と電解純鉄粉末とを比較すると、前者の方が、高純度で磁気特性に優れ、また弾性率が低く塑性変形性に優れるからであると考えられる。従って、軟磁性金属粉末として純鉄粉末を用いる場合においては、電解純鉄粉末よりもアトマイズ純鉄粉末、特に水アトマイズ純鉄粉末を選択使用するのが好ましいことが理解される。

　実施例１１は、実施例１と比較して粒径の大きな金属粉末を用いたものであり、この構成は、図５からも明らかなように、圧粉磁心の強度を高める上では有益である。しかしながら、鉄損が大きく磁気特性の面で改良の余地があることから、使用する金属粉末の粒径には制約を設けるのが好ましいことが理解される。

　実施例１２は、実施例１と比較して原料粉末に占める固体潤滑剤の配合割合を大きくしたものであるが、このように固体潤滑剤の配合割合を大きくすると、その分だけ圧粉体を高密度化することが難しくなるので、強度面で実施例１よりも劣る結果となった。一方、実施例１３は、実施例１と比較して原料粉末に占める個体潤滑剤の配合割合を小さくしたものであるが、このように固体潤滑剤の配合割合を小さくすると、圧粉体成形時における磁心用粉末間の摩擦抑制効果が薄れ、その結果として、密度、ひいては機械的強度（圧環強度）および耐欠け性（ラトラ値）が実施例１よりも劣ることになったものと考えられる。また、固体潤滑剤の配合割合を小さくした実施例１３の構成では、鉄損が実施例１よりも上昇している。これは、圧粉体成形時に磁心用粉末同士の摩擦を効果的に抑制することができず、絶縁被膜の一部が損傷等したためであると考えられる。以上のことから、磁心用粉末と固体潤滑剤の混合粉末を用いて圧粉磁心を成形する場合、固体潤滑剤の配合割合には上限および下限を設定するのが好ましい。

　実施例１４は、実施例１と比較して圧粉体の成形圧を低くしたものであり、その結果として、機械的強度および耐欠け性が実施例１よりも劣ることとなった。また、実施例１５は、内壁面に潤滑剤を塗布した成形金型を用いて圧粉体を成形した点において、実施例１～１４と異なる。この場合、図５からも明らかなように、一層高密度でかつ高強度の圧粉磁心を得ることが可能となる。

　以上の確認試験結果から、本発明に係る製造方法は、機械的強度、耐欠け性および磁気特性に優れた圧粉磁心を得る上で、極めて有益なものであることが実証される。

１　　　磁心用粉末
１’　　混合粉末
２　　　軟磁性金属粉末
３　　　絶縁被膜
４　　　圧粉体
５　　　圧粉磁心
２０　　ステータコア

Claims

　軟磁性金属粉末およびその表面を被覆する絶縁被膜からなる磁心用粉末を生成する粉末生成工程と、
　前記磁心用粉末の圧粉体を得る圧縮成形工程と、
　前記圧粉体を、前記軟磁性金属粉末の再結晶温度以上融点以下で加熱することにより、隣り合う絶縁被膜同士を、液化させずに固相状態で接合させる加熱工程と、を備える圧粉磁心の製造方法。
　前記粉末生成工程では、融点が７００℃よりも高く１６００℃よりも低い化合物で前記絶縁被膜を形成する請求項１に記載の圧粉磁心の製造方法。
　前記化合物として、酸化物、珪酸塩、硫酸塩、ホウ酸塩、炭酸塩、リン酸塩および硫化物の群から選択される何れか一つを使用する請求項２に記載の圧粉磁心の製造方法。
　固相焼結又は脱水縮合により、前記絶縁被膜を固相状態で相互に接合させる請求項１～３の何れか一項に記載の圧粉磁心の製造方法。
　前記軟磁性金属粉末として、純鉄粉末を使用する請求項１～４の何れか一項に記載の圧粉磁心の製造方法。
　前記軟磁性金属粉末として、その粒径が３０μｍ以上１２０μｍ以下のものを使用する請求項１～５の何れか一項に記載の圧粉磁心の製造方法。
　前記圧粉体を、固体潤滑剤を０．７～７ｖｏｌ％含み、残部を前記磁心用粉末とした原料粉末で成形する請求項１～６の何れか一項に記載の圧粉磁心の製造方法。
　軟磁性金属粉末およびその表面を被覆する絶縁被膜からなり、前記軟磁性金属粉末の再結晶温度以上融点以下の温度で加熱することにより、前記絶縁被膜が、液化することなく、隣り合う絶縁被膜と固相状態で接合することを特徴とする磁心用粉末。