WO2012176423A1 - 積層板の製造方法 - Google Patents

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WO2012176423A1
WO2012176423A1 PCT/JP2012/003963 JP2012003963W WO2012176423A1 WO 2012176423 A1 WO2012176423 A1 WO 2012176423A1 JP 2012003963 W JP2012003963 W JP 2012003963W WO 2012176423 A1 WO2012176423 A1 WO 2012176423A1
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prepreg
smoothing
laminated
laminated board
resin
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忠相 遠藤
木村　道生
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Sumitomo Bakelite Co Ltd
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Sumitomo Bakelite Co Ltd
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    • H05K2203/06—Lamination
    • H05K2203/068—Features of the lamination press or of the lamination process, e.g. using special separator sheets

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a laminated board.
  • thermosetting resin layer is formed on a plastic film.
  • This adhesive film is laminated (laminated) on the core layer, the plastic film is peeled off, and then the thermosetting resin is thermoset to form an insulating layer.
  • multilayer printed wiring boards tend to be made thinner and thinner, for example, requiring a thinner or omitted core layer.
  • a material for forming the insulating layer a sheet-like fiber substrate and a heat are used instead of the above adhesive film. It is effective to apply a prepreg provided with a curable resin.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Laid-Open No. 2009-231240
  • a cured prepreg layer obtained by compressing and thermosetting a prepreg impregnated with a thermosetting resin composition on a sheet-like fiber substrate, and a cured prepreg layer are formed on both surfaces.
  • an insulating resin sheet having a thermosetting resin layer is used for manufacturing a multilayer printed wiring board. It has been shown that the use of such an insulating resin sheet can suppress the exposure of the sheet-like fiber base material even when the surface of the formed insulating layer is roughened.
  • Patent Document 2 International Publication No. 2009/035014.
  • an adhesive sheet in which a prepreg is formed on a support film is laminated on a circuit board, and then the prepreg is thermally cured without peeling off the support film. The formation of a layer is described.
  • a thermosetting resin composition having fluidity enough to embed circuit irregularities is used in the prepreg, the resin does not ooze out from the prepreg in the thermosetting process. It has been shown that layers can be formed.
  • JP 2009-231240 A International Publication No. 2009/035014 Pamphlet
  • the prepreg when a prepreg is used as an insulating layer as in Patent Documents 1 and 2, the prepreg contains a fiber base material having a large elastic modulus such as a glass cloth. In some cases, smoothing was not possible. Therefore, the unevenness
  • the present invention has been made in view of the above circumstances, and provides a method for manufacturing a laminated plate, which can stably produce a laminated plate having excellent surface smoothness.
  • ⁇ 1 is 20 Pa ⁇ s or more and 300 Pa ⁇ s or less
  • the fluidity of the thermosetting resin in the prepreg does not become too large by setting the complex dynamic viscosity ⁇ 1 of the prepreg for buildup at the stage of completing the laminating process to 20 Pa ⁇ s or more.
  • the smoothing step the seepage of the thermosetting resin can be suppressed, and the laminate can be smoothed stably.
  • the complex dynamic viscosity ⁇ 1 of the build-up prepreg at the stage of completing the laminating process to 300 Pa ⁇ s or less, it is possible to ensure appropriate fluidity of the thermosetting resin in the prepreg, and to derive from the fiber base material.
  • corrugation derived from a fiber base material does not remain can be produced stably.
  • a method for manufacturing a laminated plate that can stably produce a laminated plate having excellent surface smoothness.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a manufacturing process of the laminated plate 100 in the present embodiment.
  • a prepreg for buildup comprising a thermosetting resin layer 201, a fiber substrate 202, and a thermosetting resin layer 203 on a circuit forming surface 103 of a core layer 102 having a circuit 101 formed on one side or both sides under heat and pressure.
  • 200 is laminated to obtain a laminate (lamination process).
  • the surface of the laminated prepreg 200 for buildup is smoothed by, for example, hot pressing through a pair of opposing metal members (smoothing step).
  • the laminate is heated to further advance the curing of the thermosetting resin (curing step), and the laminate 100 in the present embodiment can be obtained.
  • the prepreg for buildup 200 at the stage of completing the laminating process is a complex dynamic pulsation in a measurement range of 50 to 200 ° C., a temperature rising rate of 3 ° C./min, and a frequency of 62.83 rad / sec by a dynamic viscoelasticity test.
  • the minimum value ⁇ 1 of the viscosity is 20 Pa ⁇ s or more, preferably 30 Pa ⁇ s or more, and more preferably 40 Pa ⁇ s or more.
  • the build-up prepreg 200 at the stage of completing the laminating process is a complex dynamic viscosity at a measurement range of 50 to 200 ° C., a heating rate of 3 ° C./min, and a frequency of 62.83 rad / sec, according to a dynamic viscoelasticity test.
  • the minimum value ⁇ 1 is 300 Pa ⁇ s or less, preferably 200 Pa ⁇ s or less, and more preferably 100 Pa ⁇ s or less.
  • the fluidity of the thermosetting resin in the prepreg can be secured, and the unevenness derived from the fiber base material 202 does not remain on the surface of the laminate, and the laminate can be stably formed. Can be smoothed.
  • the reaction of the prepreg for buildup 200 may proceed due to the heat remaining in the laminated body even after the lamination process is completed and before the smoothing process is performed. Therefore, the stage where the above-described laminating process is completed represents a state immediately before entering the smoothing process. Therefore, the build-up prepreg 200 does not need to satisfy the complex dynamic viscosity ⁇ 1 immediately after the laminating process, and may satisfy the complex dynamic viscosity ⁇ 1 immediately before the smoothing process.
  • the complex dynamic viscosity ⁇ 1 is obtained by cutting out a resin composition containing a thermosetting resin (not including a fiber base material) from the build-up layer 300 on the surface of the laminate to obtain a measurement sample, and using a dynamic viscoelasticity measuring device. Can be measured.
  • the core layer 102 is a sheet having a circuit forming surface 103 in which one or both surfaces of a glass epoxy substrate, a metal substrate, a polyester substrate, a polyimide substrate, a BT resin substrate, a thermosetting polyphenylene ether substrate or the like are patterned.
  • the core layer 102 further includes an inner layer circuit board of an intermediate product on which the buildup layer 300 and the circuit 101 are to be formed.
  • the manufacturing method of the core layer 102 is not particularly limited, for example, a core layer having a metal foil on both sides is used, a predetermined place is opened with a drill machine, and conduction on both sides of the core layer is achieved by electroless plating. Then, the circuit 101 is formed by etching the metal foil.
  • the inner layer circuit portion can be suitably used after being subjected to a roughening process such as a blackening process.
  • the opening can be appropriately filled with a conductor paste or a resin paste.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing the configuration of the buildup prepreg 200 in the present embodiment.
  • the prepreg 200 includes a fiber base material 202, a thermosetting resin layer 201 and a thermosetting resin layer 203 provided on both surfaces of the fiber base material 202.
  • the prepreg 200 can be formed by impregnating the fiber base material 202 with the resin composition P.
  • the resin composition P used for the prepreg 200 will be described.
  • the thermosetting resin layer 201 and the thermosetting resin layer 203 provided on both surfaces of the fiber base 202 may be the same as each other, Each may be different.
  • the resin composition P used for the prepreg 200 contains (A) an epoxy resin.
  • an epoxy resin for example, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, bisphenol E type epoxy resin, bisphenol M type epoxy resin, bisphenol P type epoxy resin, bisphenol Z type epoxy Bisphenol type epoxy resin such as resin, phenol novolac type epoxy resin, novolac type epoxy resin such as cresol novolak type epoxy resin, arylalkylene type epoxy resin such as biphenyl type epoxy resin and biphenyl aralkyl type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, anthracene Type epoxy resin, phenoxy type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin, norbornene type epoxy resin, adamantane type epoxy resin Such as epoxy resins and fluorene type epoxy resins. One of these can be used alone, or two or more can be used in combination.
  • the content of the epoxy resin is not particularly limited, but is preferably 15% by mass or more and 80% by mass or less of the entire resin composition P. More preferably, it is 25 mass% or more and 50 mass% or less.
  • a liquid epoxy resin such as a liquid bisphenol A type epoxy resin or a bisphenol F type epoxy resin because impregnation into the fiber base material 202 can be improved.
  • the content of the liquid epoxy resin is more preferably 2% by mass or more and 18% by mass or less of the entire resin composition P.
  • adhesion to the conductor can be improved.
  • the resin composition P may contain a thermosetting resin other than an epoxy resin such as a melamine resin, a urea resin, or a cyanate ester resin, and it is preferable to use a cyanate ester resin together.
  • a thermosetting resin other than an epoxy resin such as a melamine resin, a urea resin, or a cyanate ester resin
  • a cyanate ester resin it does not specifically limit as a kind of cyanate resin
  • bisphenol-type cyanate resin such as a novolak-type cyanate resin, bisphenol A-type cyanate resin, bisphenol E-type cyanate resin, tetramethylbisphenol F-type cyanate resin, etc.
  • phenol novolac type cyanate resin is preferable from the viewpoint of low thermal expansion.
  • other cyanate resins may be used alone or in combination of two or more, and are not particularly limited.
  • the cyanate resin is preferably 8% by mass or more and 20% by mass or less of the
  • Resin composition P preferably contains (B) an inorganic filler.
  • inorganic fillers include silicates such as talc, fired clay, unfired clay, mica, and glass, oxides such as titanium oxide, alumina, silica, and fused silica, calcium carbonate, magnesium carbonate, and hydrotalc.
  • Carbonate such as site hydroxide such as aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, calcium hydroxide, sulfate or sulfite such as barium sulfate, calcium sulfate, calcium sulfite, zinc borate, barium metaborate, aluminum borate And borate salts such as calcium borate and sodium borate, nitrides such as aluminum nitride, boron nitride, silicon nitride and carbon nitride, titanates such as strontium titanate and barium titanate.
  • hydroxide such as aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, calcium hydroxide, sulfate or sulfite
  • barium sulfate calcium sulfate
  • calcium sulfite calcium sulfite
  • zinc borate barium metaborate
  • aluminum borate And borate salts such as calcium borate and sodium borate
  • nitrides such as aluminum nitride, boron nitrid
  • silica is particularly preferable, and fused silica (especially spherical fused silica) is preferable in terms of excellent low thermal expansion. Its shape is crushed and spherical, but in order to reduce the melt viscosity of the resin composition P in order to ensure the impregnation of the fiber substrate, a method of use that suits the purpose, such as using spherical silica, is adopted.
  • the average particle diameter of the inorganic filler is not particularly limited, but is preferably 0.01 ⁇ m or more and 3 ⁇ m or less, and particularly preferably 0.02 ⁇ m or more and 1 ⁇ m or less.
  • a varnish can be made low viscosity and the fiber base material can be made to impregnate the resin composition P favorably.
  • sedimentation etc. of (B) inorganic filler can be suppressed in a varnish.
  • This average particle diameter can be measured by, for example, a particle size distribution meter (manufactured by Shimadzu Corporation, product name: laser diffraction particle size distribution measuring device SALD series).
  • the inorganic filler is not particularly limited, but an inorganic filler having a monodispersed average particle diameter can also be used, and an inorganic filler having a polydispersed average particle diameter can also be used. Furthermore, one or two or more inorganic fillers having an average particle size of monodisperse and / or polydisperse can be used in combination.
  • spherical silica (especially spherical fused silica) having an average particle size of 3 ⁇ m or less is preferable, and spherical fused silica having an average particle size of 0.02 ⁇ m or more and 1 ⁇ m or less is particularly preferable. Thereby, the filling property of (B) inorganic filler can be improved.
  • the content of the inorganic filler is not particularly limited, but is preferably 2% by mass or more and 70% by mass or less, and particularly preferably 5% by mass or more and 65% by mass or less of the entire resin composition P. When the content is within the above range, particularly low thermal expansion and low water absorption can be achieved. Further, if necessary, the thermosetting resin layer 201 and the thermosetting resin layer 203 can change the content of the inorganic filler (B) to achieve both adhesion to the conductor and low thermal expansion.
  • the resin composition P used for the prepreg 200 is not particularly limited, but it is preferable to use (C) a coupling agent.
  • C) Coupling agent improves (A) epoxy resin and (B) inorganic filling with respect to fiber base material by improving the wettability of the interface between (A) epoxy resin and (B) inorganic filler.
  • the material can be fixed uniformly, and the heat resistance, particularly the solder heat resistance after moisture absorption can be improved.
  • any coupling agent can be used as long as it is usually used. Specifically, an epoxy silane coupling agent, a cationic silane coupling agent, an amino silane coupling agent, a titanate coupling agent, and a silicone oil type. It is preferable to use one or more coupling agents selected from coupling agents. Thereby, the wettability with the interface of (B) inorganic filler can be made high, and thereby heat resistance can be improved more.
  • the amount of coupling agent added depends on the specific surface area of (B) inorganic filler, and is not particularly limited, but (B) 0.05% by mass to 3% by mass with respect to 100 parts by mass of inorganic filler. The following is preferable, and 0.1 mass% or more and 2 mass% or less are especially preferable.
  • the content is 0.05% by mass or more, (B) the inorganic filler can be sufficiently covered, and the heat resistance can be improved. By setting it as 3 mass% or less, reaction advances favorably and it can prevent the fall of bending strength etc.
  • Resin composition P can further use (D) a phenolic curing agent.
  • a phenolic curing agent known or commonly used phenolic novolac resins, alkylphenol novolac resins, bisphenol A novolac resins, dicyclopentadiene type phenol resins, zyloc type phenol resins, terpene modified phenol resins, polyvinylphenols, etc. Can be used in combination.
  • the blending amount of the phenol curing agent is preferably such that (A) the equivalent ratio with the epoxy resin (phenolic hydroxyl group equivalent / epoxy group equivalent) is 0.1 or more and 1.0 or less. As a result, there remains no unreacted phenol curing agent, and the moisture absorption heat resistance is improved.
  • the resin composition P uses an epoxy resin and a cyanate resin in combination, the range of 0.2 to 0.5 is particularly preferable. This is because the phenol resin not only acts as a curing agent but also promotes curing of the cyanate group and the epoxy group.
  • a curing catalyst may be used for the resin composition P as required.
  • a well-known thing can be used as a curing catalyst.
  • organic metal salts such as zinc naphthenate, cobalt naphthenate, tin octylate, cobalt octylate, bisacetylacetonate cobalt (II), trisacetylacetonate cobalt (III), triethylamine, tributylamine, diazabicyclo [2,2 , 2] tertiary amines such as octane, 2-phenyl-4-methylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-ethyl-4-ethylimidazole, 2-phenyl-4-methylimidazole, 2-phenyl Imidazoles such as -4-methyl-5-hydroxyimidazole, 2-phenyl-4,5-dihydroxyimidazole, phenol compounds such as phenol, bisphenol A
  • content of a curing catalyst is not specifically limited, 0.05 mass% or more of the whole resin composition P is preferable, and 0.08 mass% or more is especially preferable.
  • content of the curing catalyst is not particularly limited, but is preferably 5% by mass or less, and particularly preferably 2% by mass or less, based on the entire resin composition P.
  • a prepreg for buildup having a complex dynamic viscosity ⁇ 1 by a dynamic viscoelasticity test of 300 Pa ⁇ s or less can be obtained more efficiently. Further, it is possible to prevent the storage stability of the prepreg 200 from being lowered.
  • the resin composition P is composed of a thermoplastic resin such as phenoxy resin, polyimide resin, polyamideimide resin, polyamide resin, polyphenylene oxide resin, polyethersulfone resin, polyester resin, polyethylene resin, polystyrene resin, styrene-butadiene copolymer, styrene.
  • a thermoplastic resin such as phenoxy resin, polyimide resin, polyamideimide resin, polyamide resin, polyphenylene oxide resin, polyethersulfone resin, polyester resin, polyethylene resin, polystyrene resin, styrene-butadiene copolymer, styrene.
  • thermoplastic elastomers such as isoprene copolymers, thermoplastic elastomers such as polyolefin thermoplastic elastomers, polyamide elastomers and polyester elastomers, dienes such as polybutadiene, epoxy modified polybutadiene, acrylic modified polybutadiene and methacryl modified polybutadiene
  • An elastomer may be used in combination.
  • heat-resistant polymer resins such as phenoxy resin, polyimide resin, polyamideimide resin, polyamide resin, polyphenylene oxide resin, and polyethersulfone resin are preferable. Thereby, the thickness uniformity of the prepreg is excellent, and as a wiring board, the heat resistance and the insulating property of the fine wiring are excellent.
  • the resin composition P may contain additives other than the above components such as pigments, dyes, antifoaming agents, leveling agents, ultraviolet absorbers, foaming agents, antioxidants, flame retardants, and ion scavengers as necessary. Things may be added.
  • the fiber base material 202 impregnated with the resin composition P is not particularly limited, but glass fiber base materials (glass cloth) such as glass woven fabric and glass nonwoven fabric, polyamide resin fibers, aromatic polyamide resin fibers, wholly aromatic polyamide resins. Consists of woven or non-woven fabrics mainly composed of polyamide resin fibers such as fibers, polyester resin fibers, aromatic polyester resin fibers, polyester resin fibers such as wholly aromatic polyester resin fibers, polyimide resin fibers, and fluororesin fibers. And organic fiber base materials such as paper base materials mainly composed of synthetic fiber base materials, kraft paper, cotton linter paper, mixed paper of linter and kraft pulp, and the like. Among these, a glass fiber substrate (glass cloth) is preferable. Thereby, a prepreg having low water absorption, high strength, and low thermal expansion can be obtained.
  • Examples of the glass constituting the glass cloth include E glass, C glass, A glass, S glass, D glass, NE glass, T glass, and H glass. Among these, E glass or T glass is preferable. Thereby, the high elasticity of a prepreg can be achieved and the thermal expansion coefficient of a prepreg can be reduced.
  • the method of impregnating the fiber base material 202 with the resin composition P includes, for example, a method of preparing the resin varnish V using the resin composition P, immersing the fiber base material 202 in the resin varnish V, and a method of applying with various coaters A method of spraying by spraying, a method of preparing a resin sheet by applying and drying the resin varnish V on a substrate, arranging the resin sheet so that the resin layer is in contact with the fiber woven fabric 202, and the like, and the like.
  • the method of immersing the fiber base material 202 in the resin varnish V is preferable. Thereby, the impregnation property of the resin composition P with respect to the fiber base material 202 can be improved.
  • a normal impregnation coating equipment can be used.
  • the solvent used for the resin varnish V desirably has good solubility in the resin component in the resin composition P, but a poor solvent may be used as long as it does not adversely affect the resin varnish V.
  • the solvent exhibiting good solubility include acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, cyclohexanone, cyclopentanone, tetrahydrofuran, dimethylformamide, dimethylacetamide, dimethyl sulfoxide, ethylene glycol, cellosolve, and carbitol.
  • the solid content of the resin varnish V is not particularly limited, the solid content of the resin composition P is preferably 20% by mass to 80% by mass, and particularly preferably 50% by mass to 65% by mass. Thereby, the impregnation property to the fiber base material 202 of the resin varnish V can further be improved.
  • the predetermined temperature which impregnates the fiber base material 202 with the resin composition P is not specifically limited,
  • the prepreg 200 can be obtained by drying at 90 degreeC or more and 220 degrees C or less.
  • the thickness of the prepreg 200 is preferably 20 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the thickness of the thermosetting resin layer 201 and the thermosetting resin layer 203 may be substantially the same with the fiber base 202 as the center, and the fiber base 202 may be different. May be. In other words, in the prepreg 200, the center of the fiber base in the thickness direction may be shifted from the center of the prepreg in the thickness direction.
  • the prepreg 200 may be a laminate of a plurality of sheets via metal foil or film.
  • Metal foils include, for example, copper and copper alloys, aluminum and aluminum alloys, silver and silver alloys, gold and gold alloys, zinc and zinc alloys, nickel and nickel alloys, tin and tin alloys, iron and iron Metal foils such as alloy alloys can be mentioned.
  • copper foil is particularly preferable.
  • heating and pressurization may be performed.
  • the temperature to heat is not specifically limited, 120 to 230 degreeC is preferable and especially 150 to 210 degreeC is preferable.
  • the pressure to pressurize is not particularly limited, but is preferably 1 MPa or more and 5 MPa or less, and particularly preferably 2 MPa or more and 4 MPa or less.
  • the prepreg 200 may be wound and laminated in a roll shape.
  • a support base material may be provided on one side or both sides, and the support base material may be wound and laminated. Examples of a method for winding and laminating the prepreg 200 in a roll shape include the following.
  • the fiber base material 202 After impregnating the fiber base material 202 with the resin composition P, the fiber base material 202 is conveyed to a roll type laminator together with the support base material, and the support base material is continuously pressed and heated on the prepreg 200 with a metal roll or an elastic material roll. Laminate by. Then, the prepreg 200 can be wound and laminated
  • a plastic film can be used as the support substrate.
  • polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN), polycarbonate (PC), acrylic resin (PMMA), cyclic polyolefin, triacetyl cellulose ( TAC), polyether sulfide (PES), polyether ketone, polyimide and the like.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PC polycarbonate
  • acrylic resin PMMA
  • cyclic polyolefin triacetyl cellulose
  • TAC triacetyl cellulose
  • PES polyether sulfide
  • polyether ketone polyimide and the like.
  • the support substrate may be subjected to mat treatment or corona treatment on the laminated surface of the thermosetting resin layers 201 and 203.
  • a release layer may be provided on the surface in contact with the prepreg 200.
  • a protective material in the other side.
  • the supporting surface is in contact with the second surface S2 and the protective material is in contact with the first surface S1
  • a metal roll or an elastic material roll is formed from both the supporting substrate and the protective material.
  • the protective material for example, polyolefins such as polyethylene, polypropylene and polyvinyl chloride, polyesters such as PET and PEN, plastic films such as PC and polyimide can be used.
  • the thickness of the protective material is preferably in the range of 5 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • a prepreg 200 wound in a roll shape is prepared and conveyed to a laminator together with the sheet-like core layer 102.
  • the laminator includes, for example, a pair of opposing elastic members, and is preferably laminated by heating and pressing through the elastic member in a state where the core layer 102 and the prepreg 200 are sandwiched between the elastic members.
  • a laminator it is preferable to use a laminator (vacuum laminator) that is heated and pressurized under vacuum.
  • a laminator vacuum laminator
  • the elastic member for example, a plate-shaped or roll-shaped rubber can be used.
  • heating temperature is not specifically limited, 80 degreeC or more is preferable and 90 degreeC or more is more preferable. By setting it to the above lower limit value or more, a build-up prepreg having a complex dynamic viscosity minimum value ⁇ 1 by a dynamic viscoelasticity test of 20 Pa ⁇ s or more can be obtained more efficiently.
  • the heating temperature is preferably 150 ° C. or lower, and more preferably 140 ° C. or lower.
  • a prepreg for buildup having a complex dynamic viscosity minimum value ⁇ 1 by a dynamic viscoelasticity test of 300 Pa ⁇ s or less can be obtained more efficiently.
  • the heating time is not particularly limited, but is preferably 10 seconds or longer, and more preferably 30 seconds or longer. By setting it as the said lower limit or more, the prepreg for buildup whose complex dynamic viscosity (eta) 1 by a dynamic viscoelasticity test is 20 Pa.s or more can be obtained still more efficiently.
  • the heating time is not particularly limited, but is preferably 500 seconds or shorter, and more preferably 300 seconds or shorter.
  • a prepreg for buildup having a complex dynamic viscosity ⁇ 1 by a dynamic viscoelasticity test of 300 Pa ⁇ s or less can be obtained more efficiently.
  • the pressure is preferably in the range of 0.4 MPa to 1.5 MPa.
  • the above laminator process can be performed using a commercially available vacuum laminator.
  • a vacuum pressurizing laminator provided in Nichigo-Morton CPV300 or an equivalent thereof can be used.
  • thermosetting resin layer 201 and the thermosetting resin layer 203 that form the prepreg 200 are softened and deformed into irregularities following the circuit 101 formed on the core layer 102. Therefore, the laminated body is smoothed by hot pressing the laminated buildup layer 300 and the core layer 102 via a pair of opposing metal members. A smoothing process is performed by heating and pressurizing a laminated body through a metal member under atmospheric pressure.
  • the prepreg 200 for buildup at the stage where the smoothing process is completed is a complex motion with a measurement range of 50 to 200 ° C., a temperature increase rate of 3 ° C./min, and a frequency of 62.83 rad / sec, according to a dynamic viscoelasticity test.
  • the minimum value ⁇ 2 hereinafter sometimes simply referred to as complex dynamic viscosity ⁇ 2
  • the swelling of a laminated body etc. cannot occur easily in a subsequent hardening process, and the laminated board which was further excellent in surface smoothness can be obtained.
  • a hardening process can be performed still more efficiently by satisfy
  • the build-up prepreg 200 at the stage of completing the smoothing process preferably has a complex dynamic viscosity minimum value ⁇ 2 by a dynamic viscoelasticity test of 350 Pa ⁇ s or more, preferably 400 Pa ⁇ s or more. Is more preferable, and is particularly preferably 500 Pa ⁇ s or more.
  • a complex dynamic viscosity minimum value ⁇ 2 by a dynamic viscoelasticity test of 350 Pa ⁇ s or more, preferably 400 Pa ⁇ s or more. Is more preferable, and is particularly preferably 500 Pa ⁇ s or more.
  • the build-up prepreg 200 at the stage where the smoothing process is completed preferably has a complex dynamic viscosity minimum value ⁇ 2 by a dynamic viscoelasticity test of 50,000 Pa ⁇ s or less, and 10,000 Pa ⁇ s. More preferably, it is as follows.
  • the complex dynamic viscosity ⁇ 2 is set to be equal to or lower than the above upper limit value, the curing process is performed in a state where the stress strain is small, so that a laminated board that is unlikely to swell can be obtained.
  • the complex dynamic viscosity ⁇ 2 is obtained by cutting out a resin composition containing a thermosetting resin (not including a fiber base material) from the build-up layer 300 on the surface of the laminate to obtain a measurement sample, and using a dynamic viscoelasticity measuring device. Can be measured.
  • Such a smoothing step can be performed using a commercially available hot press apparatus, for example, a hot press apparatus provided in a CPV300 manufactured by Nichigo-Morton Co., Ltd. or an equivalent thereof can be used.
  • heating temperature is not specifically limited, 80 degreeC or more is preferable and 90 degreeC or more is more preferable. By setting it to the above lower limit value or more, a build-up prepreg having a complex dynamic viscosity ⁇ 2 by a dynamic viscoelasticity test at the stage of completing the smoothing step of 350 Pa ⁇ s or more can be obtained more efficiently. Further, the heating temperature is preferably 180 ° C. or lower, and more preferably 170 ° C. or lower. By setting it to the upper limit value or less, a buildup prepreg having a complex dynamic viscosity ⁇ 2 by a dynamic viscoelasticity test of 50,000 Pa ⁇ s or less can be obtained more efficiently.
  • the heating time is not particularly limited, but is preferably 10 seconds or longer, and more preferably 30 seconds or longer. By setting it to the above lower limit value or more, a build-up prepreg having a complex dynamic viscosity ⁇ 2 by a dynamic viscoelasticity test at the stage of completing the smoothing step of 350 Pa ⁇ s or more can be obtained more efficiently.
  • the heating time is not particularly limited, but is preferably 500 seconds or shorter, and more preferably 300 seconds or shorter. By setting it to the upper limit or less, a build-up prepreg having a complex dynamic viscosity ⁇ 2 by a dynamic viscoelasticity test at the stage of completing the smoothing step of 50,000 Pa ⁇ s or less can be obtained more efficiently.
  • the pressure is preferably in the range of 0.4 MPa to 1.5 MPa.
  • the time of the laminating process which is a combination of the vacuuming and pressurizing time, is equal to the time of the smoothing process.
  • a 2nd smoothing process is further performed between the said smoothing process (henceforth a 1st smoothing process) and the said hardening process, Thermosetting resin
  • the surface of the build-up prepreg 200 may be further smoothed while the above reaction is further advanced.
  • the reaction of the thermosetting resin can be further advanced, and swelling of the surface of the laminate 100 due to volatilization of unreacted components in the subsequent steps can be suppressed.
  • the smoothing process separately, it is not necessary to set the heating temperature and pressure to strict conditions that cause rapid curing of the thermosetting resin. Therefore, the surface of the laminate can be smoothed while suppressing the occurrence of residual stress in the laminate under appropriate conditions. Thereby, the generation amount of residual stress is suppressed, and deterioration of heat resistance and moisture resistance reliability is also suppressed.
  • the laminated board may be warped. In particular, this warping may occur remarkably after performing the laser via forming process.
  • warpage occurs in the laminate, the warpage of the semiconductor package increases and the mounting yield decreases.
  • produces in a laminated board can further be suppressed by performing a smoothing process separately, curvature is suppressed and the laminated board which was further excellent in reliability can be obtained.
  • the number of times of the second smoothing step is not particularly limited, but may be performed twice or more depending on the surface state of the laminate. By performing the treatment twice or more, a laminate having even better surface smoothness can be obtained.
  • the second smoothing step may be performed by changing the conditions such as pressure and temperature while maintaining the pressure applied to the laminate during the first smoothing step, or the layering after the first smoothing step. It may be performed after releasing the pressure applied to the body. In particular, it is preferable to perform the second smoothing step after releasing the pressure applied to the laminate after the first smoothing step.
  • the second smoothing step is not particularly limited, but may be performed by the same method as the first smoothing step or may be performed by a different method. Examples of different methods include a method using a belt conveyor as shown below.
  • the laminated body after the first smoothing step is placed on a belt conveyor.
  • a weight such as a metal member is placed on the laminate, and the laminate is brought into a pressurized state.
  • the belt conveyor is operated, and the laminate is heated while being pressed by passing through the drying furnace.
  • the metal member placed on the laminate is not particularly limited as long as it has a mass capable of pressurizing the laminate, but a stainless steel plate or the like is preferable from the viewpoint of corrosion resistance and availability.
  • Mass per unit area of the metal member placed on the laminated body is not particularly limited, is preferably at 0.01 kg / cm 2 or more 15 kg / cm 2 or less. When the mass is within the above range, a laminate having even more excellent surface smoothness can be obtained. Further, the mass per unit area may be adjusted by the thickness and number of metal members, or may be adjusted by placing a weight on the metal member.
  • the heating temperature in a 2nd smoothing process is not specifically limited, The one where temperature is higher in the range of 10 to 100 degreeC is more preferable than a 1st smoothing process.
  • Such a second smoothing step can be performed using a commercially available apparatus.
  • a thermoforming press manufactured by Kitagawa Seiki Co., Ltd.
  • a hot press apparatus manufactured by Meiki Seisakusho Co., Ltd.
  • Mikado Technos Co., Ltd. Heater press device, HELD belt press device, Sandpick belt press device, or the like can be used.
  • thermosetting resin layer 201 and the thermosetting resin layer 203 forming the build-up prepreg 200 are further heated to be cured.
  • cure is not specifically limited, For example, it can harden
  • the curing time can be preferably about 30 minutes to 75 minutes.
  • the curing step is usually performed by heating the laminate under atmospheric pressure.
  • the thermosetting resin layer 201 and the thermosetting resin layer 203 forming the buildup prepreg 200 can be cured while suppressing the occurrence of swelling and residual stress in the laminate. it can.
  • the laminated plate may be warped. In particular, this warp may be noticeably generated after the laser via forming step.
  • warpage occurs in the laminate, the warpage of the semiconductor package increases and the mounting yield decreases.
  • a laminated board can be obtained.
  • the initial temperature is not particularly limited as long as it does not cause a rapid curing reaction.
  • the initial temperature is preferably around room temperature. For example, it is 0 degreeC or more and 40 degrees C or less.
  • the curing process does not have to be performed after the temperature of the laminated body has cooled to near room temperature.
  • 40 degreeC or more is preferable and 60 degreeC or more is more preferable.
  • the thermosetting resin layer can be cured more efficiently while suppressing the occurrence of swelling and residual stress of the laminate on the surface of the laminate.
  • the initial temperature is not particularly limited, but is preferably 90 ° C. or less, and more preferably 80 ° C. or less. By setting it to the upper limit value or less, rapid temperature rise of the laminate is unlikely to occur, and curing of the thermosetting resin layer is advanced while further suppressing the occurrence of swelling and residual stress of the laminate. be able to.
  • the maximum temperature reached is not particularly limited, but is preferably 90 ° C or higher, more preferably 120 ° C or higher. By setting it to the above lower limit value or more, curing can be sufficiently promoted. Moreover, although the maximum attainment temperature is not specifically limited, 230 degrees C or less is preferable and 200 degrees C or less is more preferable. By setting it to the upper limit value or less, curing of the thermosetting resin layer can be promoted more efficiently while suppressing the occurrence of swelling and residual stress in the laminate.
  • the average rate of temperature increase from the initial temperature to the highest temperature is not particularly limited as long as it does not cause a rapid curing reaction, but is preferably 1 ° C./min or more, and more preferably 3 ° C./min or more. By setting it to the above lower limit value or more, the curing reaction can be advanced more efficiently. Moreover, the average rate of temperature increase from the initial temperature to the highest temperature is not particularly limited, but is preferably 15 ° C./min or less, and more preferably 12 ° C./min or less. By setting it to the upper limit value or less, curing of the thermosetting resin layer can be promoted more efficiently while suppressing the occurrence of swelling and residual stress in the laminate.
  • the average rate of temperature increase from the initial temperature to the maximum temperature can be calculated from the time until the surface temperature of the laminate reaches the maximum temperature and the difference between the maximum temperature and the initial temperature. it can.
  • the surface temperature of the laminate can be measured, for example, by embedding a thermocouple in the laminate.
  • the rate of temperature increase from the initial temperature to the maximum temperature may be constant, or may be changed in at least two stages.
  • the initial temperature increase rate in the curing process is set to be slow and gradually increases as the curing progresses. It is preferable to set the temperature rate to be high.
  • the heating apparatus of the laminated body in a hardening process is not specifically limited, A well-known heating method is used.
  • a heat drying apparatus such as hot air drying, far infrared heating, high frequency induction heating, or the like can be used.
  • the method for heating the laminated body is not particularly limited, but the laminated body may be continuously heated by passing it through a horizontal conveyance type heating and drying apparatus, or the laminated body may be left in the heating and drying apparatus and batch-type. You may heat by.
  • the method of gradually raising the temperature of the laminated body from the initial temperature to the maximum temperature is not particularly limited, and examples thereof include the following methods.
  • the laminated body when the laminated body is continuously heated by passing it through a horizontal conveyance type heating and drying apparatus, it can be performed using a heating and drying apparatus having two or more units.
  • the temperature at which the laminate is heated changes stepwise. Therefore, the temperature of the laminate can be changed stepwise from the initial temperature to the maximum temperature.
  • the temperature of the laminated body is gradually increased from the initial temperature to the highest temperature.
  • the temperature can be increased. It is also possible to reach the maximum temperature of the laminate from the initial temperature by placing the laminate in the initial temperature state in a heating and drying device that has been set to the highest temperature in advance so that the entire laminate is heated evenly. The temperature can be gradually raised to the temperature.
  • hardening time is not specifically limited, 30 minutes or more are preferable and 45 minutes or more are more preferable. By setting it to the above lower limit value or more, curing can be sufficiently promoted. Moreover, although hardening time is not specifically limited, 75 minutes or less are preferable and 60 minutes or less are more preferable. By setting it to the upper limit value or less, curing of the thermosetting resin layer can be promoted more efficiently while suppressing the occurrence of swelling and residual stress in the laminate.
  • the temperature of the laminated body is gradually lowered from the highest temperature. By doing so, the temperature of the laminate can be returned to room temperature while suppressing the occurrence of residual stress in the laminate.
  • the hardened buildup layer 300 is irradiated with a laser such as a carbon dioxide laser or a YAG laser to form via holes. Resin residues after laser irradiation are preferably removed with an oxidizing agent such as permanganate or dichromate. Further, the surface of the smooth buildup layer 300 can be simultaneously roughened, and the adhesion of the circuit 101 formed by subsequent metal plating can be improved. The build-up layer 300 can uniformly apply a fine uneven shape in the roughening treatment. In addition, since the surface of the buildup layer 300 has high smoothness, the fine wiring circuit 101 can be formed with high accuracy.
  • a laser such as a carbon dioxide laser or a YAG laser
  • a solder resist is formed on the outermost layer, the connection electrode part is exposed so that a semiconductor element can be mounted by exposure and development, nickel gold plating is performed, and the laminate is cut to a predetermined size. . Since the residual stress which generate
  • This semiconductor package can be manufactured by mounting a semiconductor element on the above laminate.
  • the mounting method and the sealing method of the semiconductor element are not particularly limited. For example, it can be manufactured by the following method.
  • connection electrode part on the laminated wiring board is aligned with the solder bumps of the semiconductor element.
  • solder bump is heated to the melting point or higher by using an IR reflow device, a hot plate, or other heating device, and the multilayer printed wiring board and the solder bump are connected by fusion bonding.
  • a liquid sealing resin is filled between the laminated wiring board and the semiconductor element and cured to obtain a semiconductor package.
  • FIG. 1 shows the case where the build-up layer is one layer, but a configuration in which two or more build-up layers are laminated on one side or both sides of the core layer may be adopted.
  • 1 and 2 show the case where one layer of the sheet-like fiber base material is included in the prepreg for buildup, but a configuration in which two or more layers of the fiber base material are included in the prepreg may be adopted.
  • FIGS. 1 and 2 show the case where the thermosetting resin layer 201 and the thermosetting resin layer 203 have the same thickness, but the thermosetting resin layer 201 and the thermosetting resin layer 203 have different thicknesses. A configuration may be adopted.
  • Inorganic filler spherical silica (manufactured by Admatechs, SO-25R, average particle size 0.5 ⁇ m)
  • Epoxy resin Biphenyl aralkyl type novolac epoxy resin (NC-3000 manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.)
  • Epoxy resin dicyclopentadiene type novolac epoxy resin (manufactured by DIC, HP-7200)
  • Epoxy resin Bisphenol A type liquid epoxy resin (Mitsubishi Chemical Corporation, jER-828)
  • Epoxy resin Bisphenol F type liquid epoxy resin (Mitsubishi Chemical Corporation, jER-807)
  • Cyanate resin Novolac-type cyanate resin (Primase PT-30 manufactured by LONZA)
  • Phenol curing agent Novolac type phenol resin (manufactured by DIC, TD-2090-60
  • Example 1 Preparation of resin varnish A 30 parts by mass of dicyclopentadiene type epoxy resin (manufactured by DIC, HP-7200), 3 parts by mass of bisphenol F type liquid epoxy resin (manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, jER807) as an epoxy resin, cyanate resin 14 parts by mass of phenol novolac-type cyanate resin (manufactured by LONZA, Primaset PT-30), 3 parts by mass of YX6954BH30 from Mitsubishi Chemical Corporation as the phenoxy resin in terms of solid content, and imidazole (manufactured by Shikoku Kasei Co., Ltd., 2E4MZ) 0.
  • a glass woven fabric manufactured by Unitika Ltd., cross type # 1017, width 530 mm, thickness 15 ⁇ m, basis weight 12 g / m 2
  • the prepreg was prepared by a vacuum laminator and a hot air dryer.
  • A1 and A2 two resin sheets A are prepared (referred to as A1 and A2), and the resin sheet A1 and the resin sheet A2 are positioned on the both sides of the glass woven fabric at the center in the width direction of the glass woven fabric, respectively.
  • the sheets were stacked one by one and joined using a laminate roll at 80 ° C. under a reduced pressure of 0.1 MPa (750 Torr).
  • the resin layers of the resin sheet A1 and the resin sheet A2 are respectively bonded to both sides of the fiber cloth, and in the outer region of the width direction dimension of the glass woven fabric.
  • the resin layers of the resin sheet A1 and the resin sheet A2 were joined together.
  • the bonded material was heat-treated without applying pressure by passing it through a horizontal conveying type hot air drying apparatus set at 120 ° C. for 2 minutes, to obtain a prepreg having a thickness of 40 ⁇ m.
  • the laminated body was manufactured from the prepreg with a PET base material using 2 stage buildup laminator CVP300 by Nichigo-Morton. Specifically, using ELC-4785GS-B (Sumitomo Bakelite Co., Ltd., copper foil 12 ⁇ m) with a thickness of 200 ⁇ m, a predetermined place is opened with a drill machine, and conduction is achieved by electroless plating. Was etched to prepare a core layer having a circuit formation surface. The prepreg was cut into single sheets, set on the CVP 300, temporarily attached to the core layer, and vacuum lamination was performed in a vacuum laminator at 120 ° C., 0.7 MPa for 60 seconds.
  • Examples 2 to 8 and Comparative Examples 1 to 3 laminates were produced in the same manner as in Example 1 except that the resin varnish composition, the lamination process and the smoothing process conditions were changed to the values shown in Table 1. did. .
  • Example 9 A laminate was produced in the same manner as in Example 1 except that the curing step was performed as follows.
  • the obtained laminate is placed in a hot air drying apparatus having a temperature profile set to an initial temperature of 25 ° C., a maximum temperature of 160 ° C., a heating rate of 3 ° C./min, and a curing time of 60 minutes, and the thermosetting property of the prepreg for buildup Resin curing reaction was performed.
  • the curing time here refers to the time from placing the laminate in the hot air drying device set to the initial temperature to taking it out. After the inside of the apparatus reached the maximum temperature, curing reaction was performed for the remaining time while maintaining the maximum temperature.
  • the temperature of the laminated body was measured by embedding a thermocouple in the laminated body, and it was confirmed that the temperature rising rate of the laminated body and the temperature rising rate of the hot air drying apparatus were almost the same.
  • an electroless copper plating film is formed to about 0.5 ⁇ m, a plating resist is formed, and a pattern electroplated copper is formed to 10 ⁇ m using the electroless copper plating film as a feeding layer.
  • L / S 50/50 ⁇ m fine circuit processing was performed.
  • the power feeding layer was removed by flash etching.
  • a solder resist layer was formed on the laminate obtained above, and a blind via hole (non-through hole) was formed by a carbonic acid laser so that the semiconductor element mounting pad and the like were exposed. Finally, an electroless nickel plating layer of 3 ⁇ m is formed on the circuit layer exposed from the solder resist layer, and further, an electroless gold plating layer of 0.1 ⁇ m is formed thereon.
  • a circuit board for a semiconductor package was obtained by cutting into ⁇ 50 mm size.
  • a semiconductor element (TEG chip, size 20 mm ⁇ 20 mm, thickness 725 ⁇ m) having solder bumps was mounted on a circuit board for a semiconductor package by thermocompression bonding using a flip chip bonder device.
  • a liquid sealing resin (CRP-X4800B, manufactured by Sumitomo Bakelite Co., Ltd.) was filled, and the liquid sealing resin was cured to obtain a semiconductor package.
  • the liquid sealing resin was cured at a temperature of 150 ° C. for 120 minutes.
  • the solder bump of the semiconductor element used what was formed with the lead free solder of Sn / Ag / Cu composition.
  • Example 10 A laminated board, a circuit board, and a semiconductor package were manufactured in the same manner as in Example 9 except that the temperature raising rate was 10 ° C./min.
  • Example 11 In the curing step, after the temperature of the hot air drying device is set to 100 ° C. in advance, the laminated body is placed on the hot air drying device support so that the entire laminated body is heated uniformly, and the curing step is performed, and the curing time is set to 30.
  • a laminated board, a circuit board, and a semiconductor package were manufactured in the same manner as in Example 9 except that the time was changed to minutes.
  • the surface temperature of the laminate is measured by embedding a thermocouple in the laminate, and the average rate of temperature increase from the time until the laminate reaches a maximum temperature within 5 ° C. before and after 100 ° C., which is the set temperature. Was calculated.
  • the heating rate was 11 ° C./min.
  • Example 12 A laminated board, a circuit board, and a semiconductor package were produced in the same manner as in Example 9 except that the blending amounts of the respective components in the resin varnish were as shown in Table 2 and the rate of temperature increase was 5 ° C./min.
  • Example 13 In the curing step, after the temperature of the hot air drying device was set to 160 ° C. in advance, the curing process was performed by placing the laminate in the hot air drying device, and the curing time was 30 minutes. Laminated plates, circuit boards, and semiconductor packages were manufactured. The average rate of temperature increase calculated by the same method as in Example 11 was 32 ° C./min.
  • Example 14 A laminate, a circuit board, and a semiconductor package were produced in the same manner as in Example 13 except that the blending amounts of the respective components in the resin varnish were as shown in Table 2.
  • the average rate of temperature increase calculated by the same method as in Example 11 was 30 ° C./min.
  • Example 15 A laminated board, a circuit board, and a semiconductor package were manufactured in the same manner as in Example 9 except that the temperature rising rate was 20 ° C./min and the curing time was 30 minutes.
  • Example 16 A laminate was produced in the same manner as in Example 1 except that the same operation as the first smoothing step was performed twice as the second smoothing step between the smoothing step and the curing step. In addition, a circuit board and a semiconductor package were manufactured in the same manner as in Example 9.
  • Example 17 A laminated plate, a circuit board, and a semiconductor package were manufactured in the same manner as in Example 16 except that the second smoothing step was changed to smoothing by hot pressing once at 140 ° C., 0.6 MPa, for 60 seconds. .
  • Example 18 The second smoothing step was changed to a method of smoothing by using a multistage hot press at a rate of temperature increase of 3 ° C./min, an initial temperature of 25 ° C., a maximum temperature of 120 ° C., and 0.6 MPa for 60 minutes, Further, a laminate, a circuit board, and a semiconductor package were manufactured in the same manner as in Example 16 except that the curing process was not performed. After reaching the maximum temperature, the remaining time was smoothed while maintaining the maximum temperature.
  • Example 19 A laminate, a circuit board, and a semiconductor package were produced in the same manner as in Example 18 except that the blending amounts of the respective components in the resin varnish were as shown in Table 3.
  • Example 20 A laminated board, a circuit board, and a semiconductor package were manufactured by the same method as in Example 16 except that the second smoothing step was changed to the following method and the curing step was not performed.
  • the laminated body after a 1st smoothing process is mounted on a belt conveyor.
  • ten stainless steel elastic bodies having a mass per unit area of 0.01 kg / cm 2 are placed on the laminated body, and the laminated body is brought into a pressurized state.
  • the belt conveyor was operated, passed through a drying furnace at a temperature of 120 ° C. at a speed of 0.05 m / min, and the laminate was heated and pressurized to be smoothed.
  • Example 21 A laminate, a circuit board, and a semiconductor package were manufactured in the same manner as in Example 16 except that the second smoothing step was not performed.
  • the present invention can take the following aspects.
  • the average temperature rising rate from the initial temperature to the highest temperature is 1 ° C./min or more and 15 ° C./min or less.
  • Mass per unit area of the metal member is 0.01 kg / cm 2 or more 1 kg / cm 2 or less, the production method of the laminate according to [16].
  • the prepreg for buildup is wound and laminated in a roll shape, [1] to [20], in which the build-up prepreg wound and laminated is conveyed, the sheet-shaped core layer is conveyed, and the laminating step and the smoothing step are continuously performed.
  • the manufacturing method of the laminated board of description is described.

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Abstract

　片面または両面に回路形成面（１０３）を有するコア層（１０２）の回路形成面（１０３）に、加熱加圧下、熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物により形成されたビルドアップ用プリプレグ（２００）をラミネートして積層体を得るラミネート工程と、ラミネートしたビルドアップ用プリプレグ（２００）の表面を平滑化する平滑化工程とを連続的におこない、その後、積層体を加熱して、熱硬化性樹脂の硬化をさらに進行させる硬化工程とをおこなう積層板（１００）の製造方法であって、ラミネート工程を完了した段階におけるビルドアップ用プリプレグ（２００）の動的粘弾性試験による、測定範囲５０～２００℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃでの複素動的粘度の極小値をη１としたとき、η１が２０Ｐａ・ｓ以上３００Ｐａ・ｓ以下である。

Description

積層板の製造方法
　本発明は、積層板の製造方法に関する。
　多層プリント配線板用の積層板の製造方法として、コア層である回路基板上に絶縁層と導体層とを交互に積み重ねるビルトアップ方式による製造方法が知られている。この方法によれば、絶縁層形成には、主にプラスチックフィルム上に熱硬化性樹脂層が形成された接着フィルムが使用される。この接着フィルムをコア層にラミネート（積層）し、プラスチックフィルムを剥離した後、熱硬化性樹脂を熱硬化することにより、絶縁層が形成される。
　一方、近年の電子機器や電子部品の小型化のニーズにより、多層プリント配線板においては、例えば、コア層の薄型化や省略化が要求されるなど、ますます薄型化される傾向にある。このように多層プリント配線板の薄型化が進む中で多層プリント配線板の機械強度を維持するためには、絶縁層を形成する材料として、上述の接着フィルムの代わりにシート状繊維基材と熱硬化性樹脂とを備えるプリプレグを適用することが有効である。　
　例えば、特許文献１（特開２００９－２３１２４０）には、シート状繊維基材に熱硬化性樹脂組成物を含浸したプリプレグを圧縮および熱硬化した硬化プリプレグ層、並びに硬化プリプレグ層の両面に形成された熱硬化性樹脂層を有する絶縁樹脂シートを、多層プリント配線板の製造に用いることが記載されている。このような絶縁樹脂シートを用いると、形成された絶縁層表面を粗化した場合でも、シート状繊維基材の露出を抑制できることが示されている。
　また、特許文献２（国際公開第２００９／０３５０１４）には、支持体フィルム上にプリプレグを形成した接着シートを回路基板にラミネートした後、支持体フィルムを剥離することなくプリプレグを熱硬化させ、絶縁層を形成させることが記載されている。このような接着シートを用いると、回路凹凸を埋め込めるだけの流動性のある熱硬化性樹脂組成物をプリプレグ中に使用した場合でも、熱硬化工程において、プリプレグから樹脂が染み出すことなく、絶縁層を形成できることが示されている。
特開２００９－２３１２４０号公報 国際公開第２００９／０３５０１４号パンフレット
　しかしながら、特許文献１、２のように絶縁層としてプリプレグを用いると、プリプレグにはガラスクロスなどの弾性率が大きい繊維基材が含まれているため、積層体表面を平滑化する工程において充分に平滑化できない場合があった。そのため、平滑化工程の後に、繊維基材由来の凹凸が積層体表面上に残る場合があり、その場合は平滑化工程を経ても得られる積層板の厚みにばらつきが生じてしまう。
　本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、表面平滑性に優れた積層板を安定的に生産することができる、積層板の製造方法を提供するものである。
　本発明によれば、
　片面または両面に回路形成面を有するコア層の上記回路形成面に、加熱加圧下、熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物により形成されたビルドアップ用プリプレグをラミネートして積層体を得るラミネート工程と、
　ラミネートした上記ビルドアップ用プリプレグの表面を平滑化する平滑化工程と
を連続的におこない、その後、
　上記積層体を加熱して、上記熱硬化性樹脂の硬化をさらに進行させる硬化工程と
をおこなう積層板の製造方法であって、
　上記ラミネート工程を完了した段階における上記ビルドアップ用プリプレグの動的粘弾性試験による、測定範囲５０～２００℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃでの複素動的粘度の極小値をη１としたとき、
　η１が、２０Ｐａ・ｓ以上３００Ｐａ・ｓ以下である、積層板の製造方法が提供される。
　この発明によれば、ラミネート工程を完了した段階におけるビルドアップ用プリプレグの複素動的粘度η１を２０Ｐａ・ｓ以上とすることで、プリプレグ中の熱硬化性樹脂の流動性が大きくなりすぎないため、平滑化工程において熱硬化性樹脂の染み出しを抑制でき、安定的に積層体を平滑化できる。
　また、ラミネート工程を完了した段階におけるビルドアップ用プリプレグの複素動的粘度η１を３００Ｐａ・ｓ以下とすることで、プリプレグ中の熱硬化性樹脂の適度な流動性を確保でき、繊維基材由来の凹凸が積層体表面上に残らず、安定的に積層体を平滑化できる。
　したがって、本発明においては、繊維基材由来の凹凸が残らない表面平滑性に優れた積層板を安定的に生産することができる。
　本発明によれば、表面平滑性に優れた積層板を安定的に生産することができる、積層板の製造方法が提供される。
　上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。
本実施形態における積層板の製造工程を示す断面図である。 本実施形態におけるビルドアップ用プリプレグの構成を示す断面図である。
　以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
（積層板の製造方法）
　本実施形態における積層板の製造方法の概要について説明する。図１は、本実施形態における積層板１００の製造工程を示す断面図である。
　はじめに、片面または両面に回路１０１が形成されたコア層１０２の回路形成面１０３に、加熱加圧下、熱硬化性樹脂層２０１、繊維基材２０２および熱硬化性樹脂層２０３を備えるビルドアップ用プリプレグ２００をラミネートして積層体を得る（ラミネート工程）。つづいて、例えば、対向する一対の金属部材を介した熱プレスにより、ラミネートされたビルドアップ用プリプレグ２００の表面の平滑化をおこなう（平滑化工程）。その後、積層体を加熱して、熱硬化性樹脂の硬化をさらに進行させ（硬化工程）、本実施形態における積層板１００を得ることができる。
　ここで、ラミネート工程を完了した段階におけるビルドアップ用プリプレグ２００は、動的粘弾性試験による、測定範囲５０～２００℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃでの複素動的粘度の極小値η１が、２０Ｐａ・ｓ以上であり、好ましくは３０Ｐａ・ｓ以上であり、さらに好ましくは４０Ｐａ・ｓ以上である。複素動的粘度η１を上記下限値以上とすることにより、プリプレグ中の熱硬化性樹脂の流動性が大きくなりすぎないため、平滑化工程において熱硬化性樹脂の染み出しを抑制でき、安定的に積層体を平滑化できる。
　また、ラミネート工程を完了した段階におけるビルドアップ用プリプレグ２００は、動的粘弾性試験による、測定範囲５０～２００℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃでの複素動的粘度の極小値η１が、３００Ｐａ・ｓ以下であり、好ましくは２００Ｐａ・ｓ以下であり、さらに好ましくは１００Ｐａ・ｓ以下である。複素動的粘度η１を上記上限値以下とすることにより、プリプレグ中の熱硬化性樹脂の流動性を確保でき、繊維基材２０２由来の凹凸が積層体表面上に残らず、安定的に積層体を平滑化できる。
　なお、ラミネート工程を完了した後、平滑化工程をおこなう前の間も、ビルドアップ用プリプレグ２００は、積層体に残っている熱によって反応が進む場合がある。したがって、上記のラミネート工程を完了した段階とは、平滑化工程に入る直前の状態を表す。よって、ビルドアップ用プリプレグ２００は、ラミネート工程直後に上記の複素動的粘度η１を満たしている必要はなく、平滑化工程直前までに上記の複素動的粘度η１を満たせばよい。
　なお、複素動的粘度η１は、積層体表面のビルドアップ層３００から熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物（繊維基材は含まない）を切り出して測定サンプルとし、動的粘弾性測定装置を用いて測定することができる。
　つづいて、本実施形態における積層板１００を構成する各材料について説明する。
（コア層）
　コア層１０２は、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板などの基板の片面または両面がパターン加工された回路形成面１０３を有するシート状のものをいう。また、コア層１０２は、さらに、ビルドアップ層３００および回路１０１が形成されるべき中間製造物の内層回路基板も含まれる。
　コア層１０２の製造方法は、とくに限定されないが、例えば両面に金属箔を有するコア層を用い、ドリル機で所定のところを開孔して、無電解めっきによりコア層の両面の導通を図る。そして、金属箔をエッチングすることにより回路１０１を形成する。なお、内層回路部分は、黒化処理などの粗化処理を施したものを好適に用いることができる。また開口部は、導体ペースト、または樹脂ペーストで適宜埋めることができる。
（ビルドアップ用プリプレグ）
　図２は、本実施形態におけるビルドアップ用プリプレグ２００の構成を示す断面図である。プリプレグ２００は、繊維基材２０２と、繊維基材２０２の両面に設けられた熱硬化性樹脂層２０１および熱硬化性樹脂層２０３とを備える。プリプレグ２００は、繊維基材２０２に樹脂組成物Ｐを含浸させて形成することができる。
　以下、プリプレグ２００に用いられる樹脂組成物Ｐについて説明するが、繊維基材２０２の両面に設けられた熱硬化性樹脂層２０１および熱硬化性樹脂層２０３は、互いに同一であってもよいし、それぞれ異なっていてもよい。
　プリプレグ２００に用いられる樹脂組成物Ｐは、（Ａ）エポキシ樹脂を含有する。（Ａ）エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＭ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＰ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＺ型エポキシ樹脂などのビスフェノール型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂などのアリールアルキレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、フェノキシ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ノルボルネン型エポキシ樹脂、アダマンタン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂などのエポキシ樹脂などが挙げられる。これらの中の１種類を単独で用いることもできるし、２種類以上を併用することもできる。
　（Ａ）エポキシ樹脂の含有量は、とくに限定されないが、樹脂組成物Ｐ全体の１５質量％以上８０質量％以下であることが好ましい。さらに好ましくは２５質量％以上５０質量％以下である。また、液状のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂などの液状のエポキシ樹脂を併用すると、繊維基材２０２への含浸性を向上させることができるため好ましい。液状のエポキシ樹脂の含有量は、樹脂組成物Ｐ全体の２質量％以上１８質量％以下であるとより好ましい。また、固形のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を併用すると、導体への密着性を向上させることができる。
　また、樹脂組成物Ｐには、メラミン樹脂、ユリア樹脂、シアネートエステル樹脂などのエポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂を含んでいてもよく、シアネートエステル樹脂を併用すると好ましい。シアネート樹脂の種類としては、とくに限定されないが、例えばノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールＡ型シアネート樹脂、ビスフェノールＥ型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型シアネート樹脂などのビスフェノール型シアネート樹脂などを挙げることができる。これらの中でも、フェノールノボラック型シアネート樹脂が低熱膨張性の点から好ましい。また、更に他のシアネート樹脂を１種類あるいは２種類以上併用することもでき、とくに限定されない。シアネート樹脂は、樹脂組成物Ｐ全体の８質量％以上２０質量％以下であると好ましい。
　樹脂組成物Ｐは、（Ｂ）無機充填材を含むことが好ましい。（Ｂ）無機充填材としては、例えばタルク、焼成クレー、未焼成クレー、マイカ、ガラスなどのケイ酸塩、酸化チタン、アルミナ、シリカ、溶融シリカなどの酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ハイドロタルサイトなどの炭酸塩、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウムなどの水酸化物、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウムなどの硫酸塩または亜硫酸塩、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸アルミニウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウムなどのホウ酸塩、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化炭素などの窒化物、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウムなどのチタン酸塩などを挙げることができる。これらの中の１種類を単独で用いることもできるし、２種類以上を併用することもできる。
　これらの中でも、とくにシリカが好ましく、溶融シリカ（とくに球状溶融シリカ）が低熱膨張性に優れる点で好ましい。その形状は破砕状、球状があるが、繊維基材への含浸性を確保するために樹脂組成物Ｐの溶融粘度を下げるには球状シリカを使うなど、その目的にあわせた使用方法が採用される。
　（Ｂ）無機充填材の平均粒子径は、とくに限定されないが、０．０１μｍ以上３μｍ以下が好ましく、とくに０．０２μｍ以上１μｍ以下が好ましい。（Ｂ）無機充填材の粒径を０．０１μｍ以上とすることで、ワニスを低粘度にし、繊維基材に樹脂組成物Ｐを良好に含浸させることができる。また、３μｍ以下とすることで、ワニス中で（Ｂ）無機充填剤の沈降などを抑制することができる。この平均粒子径は、例えば粒度分布計（島津製作所社製、製品名：レーザー回折式粒度分布測定装置ＳＡＬＤシリーズ）により測定することができる。
　また、（Ｂ）無機充填材は、とくに限定されないが、平均粒子径が単分散の無機充填材を用いることもできるし、平均粒子径が多分散の無機充填材を用いることもできる。さらに平均粒子径が単分散および／または、多分散の無機充填材を１種類または２種類以上を併用することもできる。
　さらに、平均粒子径３μｍ以下の球状シリカ（とくに球状溶融シリカ）が好ましく、とくに平均粒子径０．０２μｍ以上１μｍ以下の球状溶融シリカが好ましい。これにより、（Ｂ）無機充填剤の充填性を向上させることができる。
　（Ｂ）無機充填材の含有量は、とくに限定されないが、樹脂組成物Ｐ全体の２質量％以上７０質量％以下が好ましく、とくに５質量％以上６５質量％以下が好ましい。含有量が上記範囲内であると、とくに低熱膨張、低吸水とすることができる。また必要に応じて、熱硬化性樹脂層２０１および熱硬化性樹脂層２０３とで（Ｂ）無機充填材の含有量を変えて、導体との密着と低熱膨張の両立を図ることもできる。
　プリプレグ２００に用いられる樹脂組成物Ｐは、とくに限定されないが、（Ｃ）カップリング剤を用いることが好ましい。（Ｃ）カップリング剤は、（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）無機充填材との界面の濡れ性を向上させることにより、繊維基材に対して（Ａ）エポキシ樹脂および（Ｂ）無機充填材を均一に定着させ、耐熱性、とくに吸湿後の半田耐熱性を改良することができる。
　（Ｃ）カップリング剤としては、通常用いられるものなら何でも使用できるが、具体的にはエポキシシランカップリング剤、カチオニックシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤、チタネート系カップリング剤およびシリコーンオイル型カップリング剤の中から選ばれる１種以上のカップリング剤を使用することが好ましい。これにより、（Ｂ）無機充填材の界面との濡れ性を高くすることができ、それによって耐熱性をより向上させることできる。
　（Ｃ）カップリング剤の添加量は（Ｂ）無機充填材の比表面積に依存するので、とくに限定されないが、（Ｂ）無機充填材１００質量部に対して０．０５質量％以上３質量％以下が好ましく、とくに０．１質量％以上２質量％以下が好ましい。含有量を０．０５質量％以上とすることで、（Ｂ）無機充填材を十分に被覆でき、耐熱性を向上させることができる。３質量％以下とすることで、反応が良好に進行し、曲げ強度などの低下を防ぐことができる。
　樹脂組成物Ｐは、さらに（Ｄ）フェノール系硬化剤を使用することができる。フェノール系硬化剤としてはフェノールノボラック樹脂、アルキルフェノールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、ザイロック型フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ポリビニルフェノール類など公知慣用のものを単独あるいは２種以上組み合わせて使用することができる。
　（Ｄ）フェノール硬化剤の配合量は、（Ａ）エポキシ樹脂との当量比（フェノール性水酸基当量／エポキシ基当量）が０．１以上１．０以下であると好ましい。これにより、未反応のフェノール硬化剤の残留がなくなり、吸湿耐熱性が向上する。樹脂組成物Ｐがエポキシ樹脂とシアネート樹脂とを併用する場合は、０．２以上０．５以下の範囲がとくに好ましい。これは、フェノール樹脂は、硬化剤として作用するだけでなく、シアネート基とエポキシ基との硬化を促進するためである。
　樹脂組成物Ｐには、必要に応じて（Ｅ）硬化触媒を用いてもよい。（Ｅ）硬化触媒としては公知の物を用いることが出来る。例えばナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、オクチル酸スズ、オクチル酸コバルト、ビスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩ）、トリスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩＩ）などの有機金属塩、トリエチルアミン、トリブチルアミン、ジアザビシクロ［２，２，２］オクタンなどの３級アミン類、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－エチル－４－エチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシイミダゾール、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシイミダゾールなどのイミダゾール類、フェノール、ビスフェノールＡ、ノニルフェノールなどのフェノール化合物、酢酸、安息香酸、サリチル酸、パラトルエンスルホン酸などの有機酸など、またはこの混合物が挙げられる。硬化触媒として、これらの中の誘導体も含めて１種類を単独で用いることもできるし、これらの誘導体も含めて２種類以上を併用することもできる。
　（Ｅ）硬化触媒の含有量は、とくに限定されないが、樹脂組成物Ｐ全体の０．０５質量％以上が好ましく、とくに０．０８質量％以上が好ましい。硬化触媒の含有量を上記下限値以上とすることにより、動的粘弾性試験による複素動的粘度η１が２０Ｐａ・ｓ以上のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。さらに、十分に硬化を促進させることができる。
　また、硬化触媒の含有量は、とくに限定されないが、樹脂組成物Ｐ全体の５質量％以下が好ましく、とくに２質量％以下が好ましい。上記上限値以下とすることにより、動的粘弾性試験による複素動的粘度η１が３００Ｐａ・ｓ以下のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。さらに、プリプレグ２００の保存性の低下を防ぐことができる。
　樹脂組成物Ｐは、フェノキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂などの熱可塑性樹脂、スチレン－ブタジエン共重合体、スチレン－イソプレン共重合体などのポリスチレン系熱可塑性エラストマー、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系エラストマー、ポリエステル系エラストマーなどの熱可塑性エラストマ－、ポリブタジエン、エポキシ変性ポリブタジエン、アクリル変性ポリブタジエン、メタクリル変性ポリブタジエンなどのジエン系エラストマーを併用してもよい。これらの中でも、フェノキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂等の耐熱性の高分子樹脂が好ましい。これによって、プリプレグの厚み均一性に優れ、配線基板として、耐熱性、および微細配線の絶縁性に優れる。
　また、この樹脂組成物Ｐには、必要に応じて、顔料、染料、消泡剤、レベリング剤、紫外線吸収剤、発泡剤、酸化防止剤、難燃剤、イオン捕捉剤などの上記成分以外の添加物を添加してもよい。
　樹脂組成物Ｐを含浸させる繊維基材２０２は、とくに限定されないが、ガラス織布、ガラス不織布などのガラス繊維基材（ガラスクロス）、ポリアミド樹脂繊維、芳香族ポリアミド樹脂繊維、全芳香族ポリアミド樹脂繊維などのポリアミド系樹脂繊維、ポリエステル樹脂繊維、芳香族ポリエステル樹脂繊維、全芳香族ポリエステル樹脂繊維などのポリエステル系樹脂繊維、ポリイミド樹脂繊維、フッ素樹脂繊維などを主成分とする織布または不織布で構成される合成繊維基材、クラフト紙、コットンリンター紙、リンターとクラフトパルプの混抄紙などを主成分とする紙基材などの有機繊維基材などが挙げられる。
　これらの中でもガラス繊維基材（ガラスクロス）が好ましい。これにより、低吸水性で、高強度、低熱膨張性のプリプレグを得ることができる。
　ガラスクロスを構成するガラスは、例えばＥガラス、Ｃガラス、Ａガラス、Ｓガラス、Ｄガラス、ＮＥガラス、Ｔガラス、Ｈガラスなどが挙げられる。これらの中でもＥガラス、またはＴガラスが好ましい。これにより、プリプレグの高弾性化を達成することができ、またプリプレグの熱膨張係数を小さくすることができる。
　樹脂組成物Ｐを繊維基材２０２に含浸させる方法は、例えば、樹脂組成物Ｐを用いて樹脂ワニスＶを調製し、繊維基材２０２を樹脂ワニスＶに浸漬する方法、各種コーターにより塗布する方法、スプレーにより吹き付ける方法、樹脂ワニスＶを基材に塗布・乾燥させて樹脂シートを作製し、当該樹脂シートを樹脂層が繊維織布２０２に接するように配して圧着させる方法などが挙げられる。これらの中でも、繊維基材２０２を樹脂ワニスＶに浸漬する方法が好ましい。これにより、繊維基材２０２に対する樹脂組成物Ｐの含浸性を向上することができる。なお、繊維基材２０２を樹脂ワニスＶに浸漬する場合、通常の含浸塗布設備を使用することができる。
　樹脂ワニスＶに用いられる溶媒は、樹脂組成物Ｐ中の樹脂成分に対して良好な溶解性を示すことが望ましいが、悪影響を及ぼさない範囲で貧溶媒を使用しても構わない。良好な溶解性を示す溶媒は、例えばアセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、テトラヒドロフラン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド、エチレングリコール、セルソルブ系、カルビトール系などが挙げられる。
　樹脂ワニスＶの固形分は、とくに限定されないが、樹脂組成物Ｐの固形分２０質量％以上８０質量％以下が好ましく、とくに５０質量％以上６５質量％以下が好ましい。これにより、樹脂ワニスＶの繊維基材２０２への含浸性を更に向上できる。繊維基材２０２に樹脂組成物Ｐを含浸させる所定温度は、とくに限定されないが、例えば９０℃以上２２０℃以下で乾燥させることによりプリプレグ２００を得ることができる。プリプレグ２００の厚みは、２０μｍ以上１００μｍ以下であるのが好ましい。
　プリプレグ２００は、繊維基材２０２を中心として、熱硬化性樹脂層２０１と熱硬化性樹脂層２０３との厚みが、繊維基材２０２を中心として実質的に同じであってもよいし、異なっていてもよい。換言すれば、プリプレグ２００は、繊維基材の厚み方向の中心と、プリプレグの厚み方向の中心とがずれていてもよい。
　プリプレグ２００は、金属箔あるいはフィルムを介して複数枚積層させたものであってもよい。金属箔は、例えば銅および銅系合金、アルミおよびアルミ系合金、銀および銀系合金、金および金系合金、亜鉛および亜鉛系合金、ニッケルおよびニッケル系合金、錫および錫系合金、鉄および鉄系合金などの金属箔が挙げられる。これらの中でも銅箔がとくに好ましい。
　金属箔あるいはフィルムを介して複数枚積層させた後、加熱、加圧してもよい。加熱する温度は、とくに限定されないが、１２０℃以上２３０℃以下が好ましく、とくに１５０℃以上２１０℃以下が好ましい。また、加圧する圧力は、とくに限定されないが、１ＭＰａ以上５ＭＰａ以下が好ましく、とくに２ＭＰａ以上４ＭＰａ以下が好ましい。こうしたプリプレグ２００を用いることで、誘電特性、高温多湿化での機械的、電気的接続信頼性に優れた積層板を得ることができる。
　プリプレグ２００は、ロール状に巻回積層されていてもよい。このとき、片面または両面に支持基材を設け、この支持基材が介在した状態で巻回積層されていてもよい。プリプレグ２００をロール状に巻回積層させる方法として、例えば、以下のものが挙げられる。
　繊維基材２０２に樹脂組成物Ｐを含浸させた後、支持基材とともにロール式ラミネート装置に搬送し、金属ロールまたは弾性材ロールで、支持基材をプリプレグ２００に連続的に加圧および加熱することによりラミネートする。その後、ロール状に巻き取ることで、プリプレグ２００をロール状に巻回積層させることができる。
　また、ロール状に巻き取られたシート状繊維基材２０２をロールにより連続的に搬送し、樹脂ワニスＶへ含浸および乾燥を行うことで、ロール状に巻回積層されたプリプレグ２００を製造してもよい。
　支持基材としては、プラスチックフィルムを用いることができ、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などのポリエステル、ポリカーボネート（ＰＣ）、アクリル樹脂（ＰＭＭＡ）、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエーテルサルファイド（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン、ポリイミドなどが挙げられる。これらの中でもＰＥＴフィルム、ＰＥＮフィルムが好ましく、ＰＥＴフィルムがとくに好ましい。支持基材には、熱硬化性樹脂層２０１および２０３の積層面にマット処理、コロナ処理を施してもよい。プリプレグ２００の熱硬化後に、支持基材を剥離するため、プリプレグ２００と接する面に離型層を有していてもよい。
　また、片面に支持基材を設ける場合は、他方の面に保護材を設けてもよい。この場合、第二の面Ｓ２に支持基材、第一の面Ｓ１に保護材が接するよう、ロール式ラミネート装置に搬送し、支持基材および保護材双方の面から、金属ロールまたは弾性材ロールで加圧および加熱することによりラミネートさせることができる。保護材としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニルなどのポリオレフィン、ＰＥＴ、ＰＥＮなどのポリエステル、ＰＣ、ポリイミドなどのプラスチックフィルムを用いることができる。保護材の厚みは、５μｍ以上３０μｍ以下の範囲であるのが好ましい。
　つづいて、積層板の製造方法の各工程について、それぞれ詳細に説明する。
（ラミネート工程）
　まず、ロール状に巻回されたプリプレグ２００を用意し、シート状のコア層１０２とともにラミネーターに搬送するのが好ましい。ラミネーターは、例えば、対向する一対の弾性部材を備えており、コア層１０２とプリプレグ２００とを弾性部材で挟んだ状態で、弾性部材を介して加熱および加圧して、ラミネートするのが好ましい。
　このとき、断熱ゴムなどの弾性部材をさらに備えたラミネーターを用いて弾性部材を介してプレスをおこなうことが好ましい。弾性部材は柔軟性があり、コア層上に形成された回路１０１の凹凸形状に追従するため、コア層１０２とプリプレグ２００とをより一層密着させることができる。
　ラミネーターとしては、真空下で加熱および加圧するラミネーター（真空ラミネーター）を用いると好ましい。弾性部材としては、例えば、板状もしくはロール状のゴムを用いることができる。
　加熱温度は、とくに限定されないが、８０℃以上が好ましく、９０℃以上がより好ましい。上記下限値以上とすることにより、動的粘弾性試験による複素動的粘度の極小値η１が２０Ｐａ・ｓ以上のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。また、加熱温度は、１５０℃以下が好ましく、１４０℃以下がより好ましい。上記上限値以下とすることにより、動的粘弾性試験による複素動的粘度の極小値η１が３００Ｐａ・ｓ以下のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。
　加熱時間は、とくに限定されないが、１０秒以上が好ましく、３０秒以上がより好ましい。上記下限値以上とすることにより、動的粘弾性試験による複素動的粘度η１が２０Ｐａ・ｓ以上のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。また、加熱時間は、とくに限定されないが、５００秒以下が好ましく、３００秒以下がより好ましい。上記上限値以下とすることにより、動的粘弾性試験による複素動的粘度η１が３００Ｐａ・ｓ以下のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。
　圧力は０．４ＭＰａ以上１．５ＭＰａ以下の範囲でおこなうことが好ましい。
　上記のラミネーター工程は、市販されている真空ラミネーターを用いて実行することができる。例えば、ニチゴー・モートン社製ＣＰＶ３００が備える真空加圧式ラミネーターまたはこれに同等なものを用いることができる。
（平滑化工程）
　ラミネーター工程の後は、プリプレグ２００を形成する熱硬化性樹脂層２０１および熱硬化性樹脂層２０３が軟化してコア層１０２上に形成された回路１０１に追従して凹凸に変形している。そこで、ラミネートしたビルドアップ層３００とコア層１０２とを、対向する一対の金属部材を介した熱プレスにより、ラミネートされた積層体の平滑化をおこなう。
　平滑化工程は、大気圧下で、金属部材を介して、積層体を加熱および加圧することにより行われる。
　ここで、平滑化工程を完了した段階におけるビルドアップ用プリプレグ２００は、動的粘弾性試験による、測定範囲５０～２００℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃでの複素動的粘度の極小値η２（以下、単に複素動的粘度η２と呼ぶ場合がある）が、η２≧η１×１．１を満たすことが好ましい。上記関係を満たすことにより、後の硬化工程において積層体の膨れなどが起こりにくく、表面平滑性がより一層優れた積層板を得ることができる。また、上記関係を満たすことにより、硬化工程をより一層効率良くおこなうことができる。
　また、平滑化工程を完了した段階におけるビルドアップ用プリプレグ２００は、動的粘弾性試験による複素動的粘度の極小値η２が、３５０Ｐａ・ｓ以上であることが好ましく、４００Ｐａ・ｓ以上であることがさらに好ましく、５００Ｐａ・ｓ以上であることがとくに好ましい。複素動的粘度η２を上記下限値以上とすることにより、後の硬化工程において積層体の膨れなどが起こりにくく、表面平滑性がより一層優れた積層板を得ることができる。また、上記関係を満たすことにより、硬化工程をより一層効率良くおこなうことができる。
　また、平滑化工程を完了した段階におけるビルドアップ用プリプレグ２００は、動的粘弾性試験による複素動的粘度の極小値η２が、５０，０００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、１０，０００Ｐａ・ｓ以下であることがさらに好ましい。複素動的粘度η２を上記上限値以下とすることにより、応力ひずみの少ない状態で硬化工程を行うため、膨れが起こりにくい積層板を得ることができる。
　　なお、複素動的粘度η２は、積層体表面のビルドアップ層３００から熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物（繊維基材は含まない）を切り出して測定サンプルとし、動的粘弾性測定装置を用いて測定することができる。
　このような平滑化工程は、市販されているホットプレス装置を用いて実行することができるが、例えば、ニチゴー・モートン社製ＣＰＶ３００が備えるホットプレス装置またはこれに同等なものを用いることができる。
　加熱温度は、とくに限定されないが、８０℃以上が好ましく、９０℃以上がより好ましい。上記下限値以上とすることにより、平滑化工程を完了した段階における動的粘弾性試験による複素動的粘度η２が３５０Ｐａ・ｓ以上のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。また、加熱温度は１８０℃以下が好ましく、１７０℃以下がより好ましい。上記上限値以下とすることにより、動的粘弾性試験による複素動的粘度η２が５０，０００Ｐａ・ｓ以下のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。
　加熱時間は、とくに限定されないが、１０秒以上が好ましく、３０秒以上がより好ましい。上記下限値以上とすることにより、平滑化工程を完了した段階における動的粘弾性試験による複素動的粘度η２が３５０Ｐａ・ｓ以上のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。また、加熱時間は、とくに限定されないが、５００秒以下が好ましく、３００秒以下がより好ましい。上記上限値以下とすることにより、平滑化工程を完了した段階における動的粘弾性試験による複素動的粘度η２が５０，０００Ｐａ・ｓ以下のビルドアップ用プリプレグをより一層効率良く得ることができる。
　圧力は０．４ＭＰａ以上１．５ＭＰａ以下の範囲でおこなうことが好ましい。
　また、真空引きと加圧時間を合わせたラミネート工程の時間と平滑化工程の時間とが等しいことが好ましい。こうすることで、積層体を搬送するライン速度を一定にすることができるため、ラミネート工程と平滑化工程とを連続的に効率良くおこなうことができる。
（第二平滑化工程）
　本実施形態における積層板の製造方法では、上記平滑化工程（以下、第一平滑化工程とも呼ぶ。）と、上記硬化工程との間に、さらに第二平滑化工程をおこない、熱硬化性樹脂の反応をさらに進めながらビルドアップ用プリプレグ２００の表面をさらに平滑化してもよい。これによって、熱硬化性樹脂の反応をさらに進めることができ、その後の工程における未反応成分の揮発などによる積層板１００表面の膨れを抑制することができる。
　また、平滑化工程を分けておこなうことにより、加熱温度や圧力を熱硬化性樹脂の急激な硬化が起きるような厳しい条件にする必要がない。そのため、適度な条件で、積層体の残留応力の発生を抑制しながら、積層体の表面を平滑化できる。これによって、残留応力の発生量が抑制され、耐熱および耐湿信頼性の悪化も抑制される。
　また、残留応力の発生量によっては積層板に反りが生じ、とくに、レーザービア形成工程をおこなった後に、この反りが顕著に生じることがある。積層板に反りが発生すると、半導体パッケージの反りが大きくなり、実装歩留まりが低下してしまう。また、平滑化工程を分けておこなうことにより、積層板に発生する残留応力をより一層抑制することができるため、反りが抑制され、より一層信頼性に優れた積層板を得ることができる。
　第二平滑化工程の回数は、とくに限定されないが、積層体の表面状態に応じて２回以上おこなってもよい。２回以上おこなうことによって、表面平滑性により一層優れた積層板を得ることができる。
　第二平滑化工程は、第一平滑化工程の際に積層体にかかっている圧力を維持したまま、さらに圧力や温度などの条件を変えておこなってもよいし、第一平滑化工程後に積層体にかかっている圧力を解除後におこなってもよい。とくに、第一平滑化工程後に積層体にかかっている圧力を解除後に第二平滑化工程をおこなうのが好ましい。
　第二平滑化工程は、とくに限定されないが、第一平滑化工程と同様の方法でおこなってもよいし、異なる方法でおこなってもよい。異なる方法としては、例えば、以下に示すようなベルトコンベアを用いた方法が挙げられる。
　はじめに、第一平滑化工程後の積層体をベルトコンベア上に載せる。つぎに、積層体の上に金属部材などの重りを載せて積層体を加圧状態にする。つづいて、ベルトコンベアを稼働し、乾燥炉内を通過させることによって、積層体を加圧しながら加熱をおこなう。
　積層体に載せる金属部材は、積層体を加圧できる質量をもつものならとくに限定されないが、耐食性や入手のし易さからステンレス鋼製の板などが好ましい。
　積層体に載せる金属部材の単位面積あたりの質量は、とくに限定されないが、０．０１ｋｇ／ｃｍ２以上１５ｋｇ／ｃｍ２以下であるのが好ましい。上記範囲の質量であると、表面平滑性がより一層優れた積層体を得ることができる。
　また、単位面積あたりの質量は、金属部材の厚みや枚数によって調節してもよいし、金属部材の上にさらに重りを載せて調節してもよい。
　第二平滑化工程における加熱温度は、とくに限定されないが、第一平滑化工程よりも１０℃以上１００℃以下の範囲で温度が高い方が好ましい。第一平滑化工程の温度よりも高く設定することで、熱硬化性樹脂の反応をさらに進めながらビルドアップ用プリプレグ２００の表面をより一層効率よく平滑化することができる。
　このような第二平滑化工程は、市販されている装置を用いて実行することができるが、例えば、北川精機社製の熱成形プレス、名機製作所社製のホットプレス装置、ミカドテクノス社製のヒータープレス装置、ヘルド社のベルトプレス装置、サンドピック社製のベルトプレス装置またはこれらに同等なものを用いることができる。
（硬化工程）
　平滑化工程の後は、ビルドアップ用プリプレグ２００を形成する熱硬化性樹脂層２０１および熱硬化性樹脂層２０３をさらに加熱することにより硬化させる。硬化させる温度は、とくに限定されないが、例えば１００℃以上２５０℃以下の範囲で硬化させることができ、好ましくは１５０℃以上２００℃以下で硬化させることができる。硬化時間は、好ましくは３０分以上７５分以下程度とすることができる。
　硬化工程は、通常は、大気圧下で積層体を加熱することによりおこなわれる。
　本実施形態における硬化工程では、積層体の温度を初期温度から最高到達温度まで徐々に昇温させることが好ましい。こうすることで、積層体表面に生じる膨れと積層体の残留応力の発生を抑制しながら、ビルドアップ用プリプレグ２００を形成する熱硬化性樹脂層２０１および熱硬化性樹脂層２０３を硬化することができる。積層体表面に生じる膨れが抑制されることにより、より一層表面平滑性に優れた積層板を得ることができる。
　また、残留応力の発生量によっては積層板に反りが生じ、とくに、レーザービア形成工程をおこなった後に、この反りが顕著に生じることがある。積層板に反りが発生すると、半導体パッケージの反りが大きくなり、実装歩留まりが低下してしまう。硬化工程において、積層体の温度を初期温度から最高到達温度まで徐々に昇温させることにより、積層板に発生する残留応力を抑制することができるため、反りが抑制され、より一層信頼性に優れた積層板を得ることができる。
　初期温度は、急激な硬化反応が起きない温度であれば、とくに限定されない。平滑化工程後に、積層体の温度を室温付近まで冷ましてから硬化工程をおこなう場合は、初期温度は室温付近が好ましい。例えば０℃以上４０℃以下である。
　平滑化工程後に続けて、硬化工程をおこなう場合は、積層体の温度が室温付近まで冷めてから硬化工程をおこなわなくてもよい。その場合は４０℃以上が好ましく、６０℃以上がより好ましい。上記下限値以上とすることにより、積層体表面に生じる膨れと積層体の残留応力の発生を抑制しながら、熱硬化性樹脂層の硬化をより一層効率よく進めることができる。
　また、初期温度は、とくに限定されないが、９０℃以下が好ましく、８０℃以下がより好ましい。上記上限値以下とすることにより、積層体の急激な昇温が起こりにくく、積層体表面に生じる膨れと積層体の残留応力の発生をより一層抑制しながら、熱硬化性樹脂層の硬化を進めることができる。
　最高到達温度は、とくに限定されないが、９０℃以上が好ましく、１２０℃以上がより好ましい。上記下限値以上とすることにより、十分に硬化を促進させることができる。
　また、最高到達温度は、とくに限定されないが、２３０℃以下が好ましく、２００℃以下がより好ましい。上記上限値以下とすることにより、積層体表面に生じる膨れと積層体の残留応力の発生を抑制しながら、熱硬化性樹脂層の硬化をより一層効率よく進めることができる。
　初期温度から最高到達温度までの平均の昇温速度は、急激な硬化反応が起きない速度であれば、とくに限定されないが、１℃／ｍｉｎ以上が好ましく、３℃／ｍｉｎ以上がより好ましい。上記下限値以上とすることにより、硬化反応をより効率よく進めることができる。
　また、初期温度から最高到達温度までの平均の昇温速度は、とくに限定されないが、１５℃／ｍｉｎ以下が好ましく、１２℃／ｍｉｎ以下がより好ましい。上記上限値以下とすることにより、積層体表面に生じる膨れと積層体の残留応力の発生を抑制しながら、熱硬化性樹脂層の硬化をより一層効率よく進めることができる。
　なお、初期温度から最高到達温度までの平均の昇温速度は、積層体の表面温度が最高到達温度に到達するまでの時間と、最高到達温度と初期温度との差と、から算出することができる。ここで、積層体の表面温度は例えば熱電対を積層体中に埋め込んで測定できる。
　なお、初期温度から最高到達温度までの昇温速度は、一定であってもよいし、少なくとも２段階以上変更してもよい。積層体表面に生じる膨れと積層体の残留応力の発生を抑制しながら、硬化工程をより効率よく進めるためには、硬化工程の初期の昇温速度は遅く設定し、硬化が進むにつれて少しずつ昇温速度が速くなるように設定するのが好ましい。
　硬化工程における積層体の加熱装置は、とくに限定されないが、公知の加熱方法が用いられる。例えば、熱風乾燥、遠赤外線加熱、高周波誘導加熱などの加熱乾燥装置またはこれらと同等なものを用いることができる。
　積層体の加熱方法は、とくに限定されないが、積層体を横搬送型の加熱乾燥装置内に通して連続的に加熱してもよいし、積層体を加熱乾燥装置内に静置してバッチ式で加熱をおこなってもよい。
　積層体の温度を初期温度から最高到達温度まで徐々に昇温させる方法は、とくに限定されないが、以下のような方法が挙げられる。例えば、積層体を横搬送型の加熱乾燥装置内に通して連続的に加熱する場合は、２つ以上のユニットを有する加熱乾燥装置を用いておこなうことができる。積層体が通過する最初のユニットから順番に温度を上げることによって、積層体を加熱する温度が段階的に変化する。そのため、積層体の温度は初期温度から最高到達温度まで段階的に変化させることができる。
　また、積層体を加熱乾燥装置内に静置してバッチ式で加熱する場合は、例えば、加熱乾燥装置の昇温プロファイルを設定することによって、積層体の温度を初期温度から最高到達温度まで徐々に昇温させることができる。また、初期温度状態の積層体を、あらかじめ最高到達温度に設定した加熱乾燥装置内に、積層体全体が均等に加熱されるように配置することによっても、積層体の温度を初期温度から最高到達温度まで徐々に昇温させることができる。
　硬化時間は、とくに限定されないが、３０分以上が好ましく、４５分以上がより好ましい。上記下限値以上とすることにより、十分に硬化を促進させることができる。
　また、硬化時間は、とくに限定されないが、７５分以下が好ましく、６０分以下がより好ましい。上記上限値以下とすることにより、積層体表面に生じる膨れと積層体の残留応力の発生を抑制しながら、熱硬化性樹脂層の硬化をより一層効率よく進めることができる。
　また、積層体の温度を低下させる工程も、積層体の温度を最高到達温度から徐々に降温させることが好ましい。こうすることにより、積層体の残留応力の発生を抑制しながら、積層体の温度を室温まで戻すことができる。
（レーザービア形成工程）
　つぎに、硬化させたビルドアップ層３００に、炭酸ガスレーザー、ＹＡＧレーザーなどのレーザーを照射して、ビア孔を形成する。レーザー照射後の樹脂残渣などは過マンガン酸塩、重クロム酸塩などの酸化剤などにより除去することが好ましい。また、平滑なビルドアップ層３００の表面を同時に粗化することができ、続く金属メッキにより形成する回路１０１の密着性を上げることができる。ビルドアップ層３００は、上記粗化処理において微細な凹凸形状を均一に施すことができる。また、ビルドアップ層３００表面の平滑性が高いため微細な配線回路１０１を精度よく形成することができる。その後、最外層にソルダーレジストを形成し、露光・現像により半導体素子が実装できるよう接続用電極部を露出させ、ニッケル金メッキ処理を施し、所定の大きさに切断し、積層板を得ることができる。
　本実施形態における積層板の製造方法を用いると、積層板に発生する残留応力が抑制されるため、レーザービア形成工程をおこなっても、得られる積層板に反りが発生しにくい。そのため、反りが抑制された積層板を得ることができる。
（半導体パッケージ）
　つぎに、半導体パッケージについて説明する。
　この半導体パッケージは、上記の積層板に半導体素子を実装し、製造することができる。半導体素子の実装方法、封止方法は特に限定されない。例えば、次のような方法で製造することができる。
　まずフリップチップボンダーなどを用いて積層配線板上の接続用電極部と半導体素子の半田バンプとの位置合わせを行う。つぎに、ＩＲリフロー装置、熱板、その他加熱装置を用いて半田バンプを融点以上に加熱し、多層プリント配線板と半田バンプとを溶融接合することにより接続する。最後に、積層配線板と半導体素子との間に液状封止樹脂を充填し、硬化させることで半導体パッケージを得ることができる。
　以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
　例えば、図１では、ビルドアップ層が１層のときを示したが、ビルドアップ層がコア層の片面または両面に２層以上積層した構成を採用してもよい。また、図１および図２ではビルドアップ用プリプレグにシート状繊維基材が１層含まれるときを示したが、プリプレグに繊維基材が２層以上含まれる構成を採用してもよい。さらに、図１および図２では、熱硬化性樹脂層２０１および熱硬化性樹脂層２０３の厚みが等しい場合を示したが、熱硬化性樹脂層２０１および熱硬化性樹脂層２０３の厚みが異なった構成を採用してもよい。
　以下、本発明を実施例および比較例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
　実施例および比較例において用いた原材料は以下の通りである。
無機充填材：球状シリカ（アドマテックス社製ＳＯ－２５Ｒ，平均粒径０．５μｍ）
エポキシ樹脂：ビフェニルアラルキル型ノボラックエポキシ樹脂（日本化薬社製ＮＣ－３０００）
エポキシ樹脂：ジシクロペンタジエン型ノボラックエポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、ＨＰ－７２００）
エポキシ樹脂：ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（三菱化学社製、ｊＥＲ－８２８）
エポキシ樹脂：ビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（三菱化学社製、ｊＥＲ－８０７）
シアネート樹脂：ノボラック型シアネート樹脂（ＬＯＮＺＡ社製Ｐｒｉｍａｓｅｔ　ＰＴ－３０）
フェノール硬化剤：ノボラック型フェノール樹脂（ＤＩＣ社製、ＴＤ－２０９０－６０Ｍ、６０％（ｗ／ｖ）メチルエチルケトン溶液）
フェノキシ樹脂：（三菱化学社製、ＹＸ６９５４ＢＨ３０、３０％（ｗ／ｖ）メチルエチルケトン／アノン溶液）
ポリビニルアセタール樹脂：（積水化学社製、ＫＳ－１０（水酸基２５ｍｏｌ％））
硬化触媒：２－エチル－４－メチルイミダゾール（四国化成社製、２Ｅ４ＭＺ）
カップリング剤：Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ－５７３）
（実施例１）
（１）樹脂ワニスＡの調製
　エポキシ樹脂としてジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、ＨＰ－７２００）３０質量部、ビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（三菱化学社製、ｊＥＲ８０７）３質量部、シアネート樹脂としてフェノールノボラック型シアネート樹脂（ＬＯＮＺＡ社製、ＰｒｉｍａｓｅｔＰＴ－３０）１４質量部、フェノキシ樹脂として三菱化学社製ＹＸ６９５４ＢＨ３０を固形分換算で３質量部、硬化触媒としてイミダゾール（四国化成社製、２Ｅ４ＭＺ）０．２質量部をメチルエチルケトンとシクロヘキサノンの混合溶媒で６０分間撹拌し、溶解させた。さらにカップリング剤としてＮ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ－５７３）０．１質量部と無機充填材として球状シリカ（アドマテックス社製ＳＯ２５Ｒ，平均粒径０．５μｍ）４９．７質量部を添加して高速撹拌装置で１０分撹拌し、固形分６５％の樹脂ワニスを作製した。
（２）樹脂シートＡの作製
　得られた樹脂ワニスを厚さ３６μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムの片面に、コンマコーター装置を用いて塗工した。これを１６０℃の乾燥装置で３分間乾燥し、樹脂厚みが１７．５μｍの基材付き樹脂シートＡを作製した。
（３）プリプレグＡの作製
　繊維基材としてガラス織布（ユニチカ社製、クロスタイプ♯１０１７、幅５３０ｍｍ、厚さ１５μｍ、坪量１２ｇ／ｍ２）を用い、真空ラミネート装置および熱風乾燥装置によりプリプレグを製造した。
　具体的には、樹脂シートＡを２枚用意し（Ａ１、Ａ２とする）、ガラス織布の両面に樹脂シートＡ１および樹脂シートＡ２をガラス織布の幅方向の中心に位置するように、それぞれ１枚ずつ重ね合わせ、０．１ＭＰａ（７５０Ｔｏｒｒ）の減圧条件下で、８０℃のラミネートロールを用いて接合した。
　ここで、ガラス織布の幅方向寸法の内側領域においては、樹脂シートＡ１および樹脂シートＡ２の樹脂層を繊維布の両面側にそれぞれ接合するとともに、ガラス織布の幅方向寸法の外側領域においては、樹脂シートＡ１および樹脂シートＡ２の樹脂層同士を接合した。
　つぎに、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、厚さ４０μｍのプリプレグを得た。
（４）ラミネート工程
　ニチゴ―・モートン社製の２ステージビルドアップラミネーターＣＶＰ３００を用いて、ＰＥＴ基材付きプリプレグから積層体を製造した。具体的には、厚み２００μｍのＥＬＣ－４７８５ＧＳ－Ｂ（住友ベークライト社製、銅箔１２μｍ）を用いて、ドリル機で所定のところを開孔して、無電解めっきにより、導通を図り、銅箔をエッチングして回路形成面を有するコア層を作製した。また、上記のプリプレグを枚葉にカットし、上記ＣＶＰ３００にセットして上記コア層に仮付けし、真空ラミネーター内で１２０℃、０．７ＭＰａ、６０秒間真空ラミネーションをおこなった。
（５）平滑化工程
　その後、ニチゴー・モートン社製ＣＰＶ３００が備えるホットプレス装置を用いて、１２０℃、０．６ＭＰａ、６０秒間ホットプレスして平滑化した。
（６）硬化工程
　その後、１７０℃で６０分間熱処理し、ビルドアップ用プリプレグ中の熱硬化性樹脂を硬化させ、積層板を得た。　
　実施例２～８、比較例１～３は、樹脂ワニスの組成、ラミネート工程および平滑化工程の条件を表１に示す値に変えた以外は実施例１と同様の方法で、積層板を作製した。　　　　　　
［評価］
（１）動的粘弾性試験による複素動的粘度η１の測定
　ラミネート工程を完了後、積層体表面のビルドアップ用プリプレグから熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物（繊維基材は含まない）を切り出して測定サンプルとし、動的粘弾性測定装置（Ａｎｔｏｎ　Ｐａａｒ社製、装置名Ｐｈｙｓｉｃａ　ＭＣＲ－３０１）を用いて、下記の条件で複素動的粘度η１の測定をおこなった。
　周波数：６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃ
　測定範囲５０～２００℃
　昇温速度３℃／ｍｉｎ
　ジオメトリー：パラレルプレート
　プレート直径：１０ｍｍ
　プレート間隔：０．１ｍｍ
　荷重（ノーマルフォース）：０Ｎ（一定）
　ストレイン：０．３％
　測定雰囲気：窒素
（２）動的粘弾性試験による複素動的粘度η２の測定
　平滑化工程を完了後、積層体表面のビルドアップ用プリプレグから熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物（繊維基材は含まない）を切り出して測定サンプルとし、上記の複素動的粘度η１と同様の条件で複素動的粘度η２の測定をおこなった。
（３）厚みばらつき
　積層板の断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察し、隣接した、銅配線の有る部分と無い部分との厚み差を測定した。
ｎ＝１０で厚み差を測定し、平均０．８μｍ未満のものを合格で◎とし、平均０．８μｍ以上１．２μｍ未満のものも合格で○とし、平均１．２μｍ以上のものを不合格で×とした。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
（実施例９）
　硬化工程を以下のようにおこなった以外は実施例１と同様の方法で積層板を製造した。
　温度プロファイルを初期温度２５℃、最高到達温度１６０℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、硬化時間６０分間に設定した熱風乾燥装置に、得られた積層体を入れ、ビルドアップ用プリプレグの熱硬化性樹脂の硬化反応をおこなった。
　なお、ここでいう硬化時間とは初期温度に設定した熱風乾燥装置内に積層体を配置してから取り出すまでの時間をいう。装置内が最高到達温度に到達した後は、最高到達温度に保持したまま、残った時間硬化反応をおこなった。また、積層体の温度は熱電対を積層体中に埋め込んで測定し、積層体の昇温速度と熱風乾燥装置の昇温速度がほぼ一致することを確認した。
（７）回路基板の作成
　つぎに、得られた積層板に炭酸レーザーによりビア孔を形成した。ビア内および、樹脂層表面を、６０℃の膨潤液（アトテックジャパン社製、スウェリングディップ　セキュリガント　Ｐ）に５分間浸漬し、さらに８０℃の過マンガン酸カリウム水溶液（アトテックジャパン社製、コンセントレート　コンパクト　ＣＰ）に１０分浸漬後、中和して粗化処理をおこなった。
　これを脱脂、触媒付与、活性化の工程を経た後、無電解銅めっき皮膜を約０．５μｍ形成し、めっきレジストを形成し、無電解銅めっき皮膜を給電層としてパターン電気めっき銅１０μｍ形成させ、Ｌ／Ｓ＝５０／５０μｍの微細回路加工を施した。つぎに、熱風乾燥装置にて２００℃で６０分間アニール処理を行った後、フラッシュエッチングで給電層を除去した。
　つぎに、上記で得られた積層板上にソルダーレジスト層を形成し、半導体素子搭載パッドなどが露出するように炭酸レーザーによりブラインドビアホール（非貫通孔）を形成した。
　最後に、ソルダーレジスト層から露出した回路層上へ、無電解ニッケルめっき層３μｍと、さらにその上へ、無電解金めっき層０．１μｍとからなるめっき層を形成し、得られた基板を５０ｍｍ×５０ｍｍサイズに切断し、半導体パッケージ用の回路基板を得た。
（８）半導体パッケージの製造
　半導体パッケージ用の回路基板上に、半田バンプを有する半導体素子（ＴＥＧチップ、サイズ２０ｍｍ×２０ｍｍ、厚み７２５μｍ）を、フリップチップボンダー装置により、加熱圧着により搭載した。つぎに、ＩＲリフロー炉で半田バンプを溶融接合した後、液状封止樹脂（住友ベークライト社製、ＣＲＰ－Ｘ４８００Ｂ）を充填し、当該液状封止樹脂を硬化させることで半導体パッケージを得た。なお、液状封止樹脂は、温度１５０℃、１２０分の条件で硬化させた。また、半導体素子の半田バンプは、Ｓｎ／Ａｇ／Ｃｕ組成の鉛フリー半田で形成されたものを用いた。
（実施例１０）
　昇温速度を１０℃／ｍｉｎとした以外は実施例９と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。
（実施例１１）
　硬化工程において、あらかじめ熱風乾燥装置の温度を１００℃にした後、積層体全体が均等に加熱されるように積層体を熱風乾燥装置支持台上に配置して硬化工程をおこない、硬化時間を３０分間とした以外は実施例９と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。なお、積層体の表面温度は熱電対を積層体中に埋め込んで測定し、積層体が設定温度である１００℃の前後５℃範囲以内の最高温度に到達するまでの時間から平均の昇温速度を算出した。昇温速度は１１℃／ｍｉｎであった。
（実施例１２）
　樹脂ワニスにおける各成分の配合量を表２に記載のとおりとし、昇温速度を５℃／ｍｉｎとした以外は実施例９と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。
（実施例１３）
　硬化工程において、あらかじめ熱風乾燥装置の温度を１６０℃にした後、積層板を熱風乾燥装置内に配置して硬化工程をおこない、硬化時間を３０分間とした以外は実施例１２と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。実施例１１と同様の方法で算出した平均の昇温速度は３２℃／ｍｉｎであった。
（実施例１４）
　樹脂ワニスにおける各成分の配合量を表２に記載のとおりとした以外は実施例１３と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。実施例１１と同様の方法で算出した平均の昇温速度は３０℃／ｍｉｎであった。
（実施例１５）
　昇温速度を２０℃／ｍｉｎとし、硬化時間を３０分間とした以外は実施例９と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。
［評価］
　（４）耐湿耐熱信頼性
　電解めっきし、アニール処理した後の回路基板を、５０ｍｍ角に切り出し、８５℃、８５％の吸湿条件下で１６８時間処理後、ＩＲリフロー炉（ピーク温度２６０℃）で３回処理し（ＭＳＬレベル１相当の処理）、膨れの有無を確認した。
　　○：膨れなし
　　×：膨れあり
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　（実施例１６）
　平滑化工程と、硬化工程との間に、第二平滑化工程として第一平滑化工程と同様の操作を２回おこなった以外は実施例１と同様の方法で積層板を製造した。また、実施例９と同様の方法で、回路基板、半導体パッケージを製造した。
（実施例１７）
　第二平滑化工程を、１４０℃、０．６ＭＰａ、６０秒間ホットプレスを１回して平滑化するのに変更した以外は実施例１６と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。　　　　　　
（実施例１８）
　第二平滑化工程を、多段式熱プレスを用いて、昇温速度３℃／ｍｉｎ、初期温度２５℃、最高到達温度１２０℃、０．６ＭＰａで６０分間おこなって平滑化する方法に変更し、さらに硬化工程をおこなわない以外は実施例１６と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。なお、最高到達温度に到達した後は、最高到達温度を保持したまま、残った時間平滑化をおこなった。
（実施例１９）
　樹脂ワニスにおける各成分の配合量を表３に記載のとおりとした以外は実施例１８と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。
（実施例２０）
　第二平滑化工程を以下の方法に変更し、さらに硬化工程をおこなわない以外は実施例１６と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。
　はじめに、第一平滑化工程後の積層体をベルトコンベア上に載せる。つぎに、積層体の上に単位面積あたりの質量が０．０１ｋｇ／ｃｍ２のステンレス鋼製弾性体を１０枚重ねて載せ、積層体を加圧状態にする。つづいて、ベルトコンベアを稼働し、速度０．０５ｍ／ｍｉｎで、温度１２０℃の乾燥炉内を通過させ、積層体を加熱および加圧して平滑化した。
（実施例２１）
　第二平滑化工程をおこなわない以外は実施例１６と同様の方法で積層板、回路基板、半導体パッケージを製造した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　本発明は以下の態様も取り得る。
［１］
　片面または両面に回路形成面を有するコア層の上記回路形成面に、加熱加圧下、熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物により形成されたビルドアップ用プリプレグをラミネートして積層体を得るラミネート工程と、
　ラミネートした上記ビルドアップ用プリプレグの表面を平滑化する平滑化工程と
を連続的におこない、その後、
　上記積層体を加熱して、上記熱硬化性樹脂の硬化をさらに進行させる硬化工程と
をおこなう積層板の製造方法であって、
　上記ラミネート工程を完了した段階における上記ビルドアップ用プリプレグの動的粘弾性試験による、測定範囲５０～２００℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃでの複素動的粘度の極小値をη１としたとき、
　η１が、２０Ｐａ・ｓ以上３００Ｐａ・ｓ以下である、積層板の製造方法。
［２］
　上記平滑化工程を完了した段階における上記ビルドアップ用プリプレグの動的粘弾性試験による、測定範囲５０～２００℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃでの複素動的粘度の極小値をη２としたとき、
　η２≧η１×１．１を満たす、上記［１］に記載の積層板の製造方法。
［３］
　上記η２が、３５０Ｐａ・ｓ以上である、上記［２］に記載の積層板の製造方法。
［４］
　上記ビルドアップ用プリプレグが、繊維基材に上記樹脂組成物を含浸させて形成されたものである、上記［１］乃至［３］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［５］
　上記繊維基材がガラス繊維基材である、上記［４］に記載の積層板の製造方法。
［６］
　上記硬化工程において、上記積層体の温度を初期温度から最高到達温度まで徐々に昇温させる、上記［１］乃至［５］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［７］
　上記硬化工程において、上記初期温度から上記最高到達温度までの昇温速度が一定である、上記［６］に記載の積層板の製造方法。
［８］
　上記硬化工程において、上記初期温度から上記最高到達温度までの昇温速度を、少なくとも２段階以上とする、上記［６］に記載の積層板の製造方法。
［９］
　上記硬化工程において、上記初期温度から上記最高到達温度までの平均の昇温速度が１℃／ｍｉｎ以上１５℃／ｍｉｎ以下である、上記［６］乃至［８］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［１０］
　上記硬化工程において、上記最高到達温度が９０℃以上２３０℃以下である、上記［６］乃至［９］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［１１］
　上記平滑化工程と、上記硬化工程との間に、上記ビルドアップ用プリプレグの表面をさらに平滑化する第二平滑化工程をさらにおこなう、上記［１］乃至［１０］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［１２］
　上記平滑化工程後に上記積層体にかかる圧力を解除後、上記第二平滑化工程をおこなう、上記［１１］に記載の積層板の製造方法。
［１３］
　上記平滑化工程よりも加熱温度を上げて、上記第二平滑化工程をおこなう、上記［１１］または［１２］に記載の積層板の製造方法。
［１４］
　上記平滑化工程と上記第二平滑化工程との加熱温度の差が、１０℃以上１００℃以下である、上記［１３］に記載の積層板の製造方法。
［１５］
　上記第二平滑化工程において、上記積層体をベルトコンベア上に載せて搬送させながら、加熱および加圧をおこなう、上記［１１］乃至［１４］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［１６］
　上記加圧が、上記積層体上に金属部材を載せることによっておこなう、上記［１５］に記載の積層板の製造方法。
［１７］
　上記金属部材の単位面積あたりの質量が、０．０１ｋｇ／ｃｍ２以上１ｋｇ／ｃｍ２以下である、上記［１６］に記載の積層板の製造方法。
［１８］
　上記金属部材が、ステンレス鋼からなる、上記［１６］または［１７］に記載の積層板の製造方法。
［１９］
　上記第二平滑化工程を２回以上おこなう、上記［１１］乃至［１８］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［２０］
　上記ラミネート工程において、対向する一対の弾性部材で上記コア層と上記ビルドアップ用プリプレグとを挟んだ状態で加熱および加圧する、上記［１］乃至［１９］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［２１］
　上記ビルドアップ用プリプレグがロール状に巻回積層されており、
　巻回積層された上記ビルドアップ用プリプレグを搬送するとともに、シート状の上記コア層を搬送し、上記ラミネート工程および上記平滑化工程を連続的におこなう、上記［１］乃至［２０］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［２２］
　上記平滑化工程において、対向する一対の金属部材で上記コア層と上記ビルドアップ用プリプレグを挟んだ状態で加熱および加圧する、上記［１］乃至［２１］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［２３］
　上記硬化工程の後に、さらにレーザービア形成工程をおこなう、上記［１］乃至［２２］いずれかに記載の積層板の製造方法。
［２４］
　真空引きと加圧時間を合わせた上記ラミネート工程の時間と上記平滑化工程の時間とが等しい、上記［１］乃至［２３］いずれかに記載の積層板の製造方法。
　この出願は、２０１１年６月２１日に出願された日本出願特願２０１１－１３７５９３号を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。

Claims (17)

  1. 　片面または両面に回路形成面を有するコア層の前記回路形成面に、加熱加圧下、熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物により形成されたビルドアップ用プリプレグをラミネートして積層体を得るラミネート工程と、
    　ラミネートした前記ビルドアップ用プリプレグの表面を平滑化する平滑化工程と
    を連続的におこない、その後、
    　前記積層体を加熱して、前記熱硬化性樹脂の硬化をさらに進行させる硬化工程と
    をおこなう積層板の製造方法であって、
    　前記ラミネート工程を完了した段階における前記ビルドアップ用プリプレグの動的粘弾性試験による、測定範囲５０～２００℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃでの複素動的粘度の極小値をη１としたとき、
    　η１が、２０Ｐａ・ｓ以上３００Ｐａ・ｓ以下である、積層板の製造方法。
  2. 　前記平滑化工程を完了した段階における前記ビルドアップ用プリプレグの動的粘弾性試験による、測定範囲５０～２００℃、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数６２．８３ｒａｄ／ｓｅｃでの複素動的粘度の極小値をη２としたとき、
    　η２≧η１×１．１を満たす、請求項１に記載の積層板の製造方法。
  3. 　前記η２が、３５０Ｐａ・ｓ以上である、請求項２に記載の積層板の製造方法。
  4. 　前記ビルドアップ用プリプレグが、繊維基材に前記樹脂組成物を含浸させて形成されたものである、請求項１乃至３いずれか一項に記載の積層板の製造方法。
  5. 　前記繊維基材がガラス繊維基材である、請求項４に記載の積層板の製造方法。
  6. 　前記硬化工程において、前記積層体の温度を初期温度から最高到達温度まで徐々に昇温させる、請求項１乃至５いずれか一項に記載の積層板の製造方法。
  7. 　前記硬化工程において、前記初期温度から前記最高到達温度までの昇温速度を、少なくとも２段階以上とする、請求項６に記載の積層板の製造方法。
  8. 　前記平滑化工程と、前記硬化工程との間に、前記ビルドアップ用プリプレグの表面をさらに平滑化する第二平滑化工程をさらにおこなう、請求項１乃至７いずれか一項に記載の積層板の製造方法。
  9. 　前記平滑化工程後に前記積層体にかかる圧力を解除後、前記第二平滑化工程をおこなう、請求項８に記載の積層板の製造方法。
  10. 　前記平滑化工程よりも加熱温度を上げて、前記第二平滑化工程をおこなう、請求項８または９に記載の積層板の製造方法。
  11. 　前記平滑化工程と前記第二平滑化工程との加熱温度の差が、１０℃以上１００℃以下である、請求項１０に記載の積層板の製造方法。
  12. 　前記第二平滑化工程を２回以上おこなう、請求項８乃至１１いずれか一項に記載の積層板の製造方法。
  13. 　前記ラミネート工程において、対向する一対の弾性部材で前記コア層と前記ビルドアップ用プリプレグとを挟んだ状態で加熱および加圧する、請求項１乃至１２いずれか一項に記載の積層板の製造方法。
  14. 　前記ビルドアップ用プリプレグがロール状に巻回積層されており、
    　巻回積層された前記ビルドアップ用プリプレグを搬送するとともに、シート状の前記コア層を搬送し、前記ラミネート工程および前記平滑化工程を連続的におこなう、請求項１乃至１３いずれか一項に記載の積層板の製造方法。
  15. 　前記平滑化工程において、対向する一対の金属部材で前記コア層と前記ビルドアップ用プリプレグを挟んだ状態で加熱および加圧する、請求項１乃至１４いずれか一項に記載の積層板の製造方法。
  16. 　前記硬化工程の後に、さらにレーザービア形成工程をおこなう、請求項１乃至１５いずれか一項に記載の積層板の製造方法。
  17. 　真空引きと加圧時間を合わせた前記ラミネート工程の時間と前記平滑化工程の時間とが等しい、請求項１乃至１６いずれか一項に記載の積層板の製造方法。
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