WO2012132956A1 - ラミネート式電池の外装材の製造方法 - Google Patents

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克哉 乘田
教昌 三浦
節子 小浦
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日新製鋼株式会社
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    • Y10T29/49115—Electric battery cell making including coating or impregnating

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing an outer packaging material for a laminated battery, and in particular, an austenitic stainless steel foil having a thermoplastic resin layer on one surface and a lubricant film on the other surface is used as a material.
  • an austenitic stainless steel foil having a thermoplastic resin layer on one surface and a lubricant film on the other surface is used as a material.
  • a laminate type battery in which a battery element is sealed with an exterior material has attracted attention as one form of a secondary battery such as a lithium battery.
  • a lightweight and high-strength laminated battery can be configured by using an exterior material made of stainless steel foil.
  • Such a laminated battery is applied to an electric vehicle or the like, and is desired to have a large capacity for the purpose of extending the cruising distance of the electric vehicle.
  • it is necessary to secure a space that can accommodate a larger battery element.
  • the stainless steel foil at room temperature should be drawn. Therefore, when it tries to form a deep overhang
  • Patent Document 2 when austenitic stainless steel sheet is drawn, the region of the stainless steel foil that contacts the punch is cooled, the external region is heated, and the punch is applied while supplying lubricating oil.
  • achieves deep drawing by performing the warm processing which pushes into stainless steel foil is disclosed.
  • the present invention has been made in order to solve the above-described problems, and an object of the present invention is to provide a laminate that can cope with an increase in the capacity of the battery and can reduce the possibility of impurities being mixed inside the laminate-type battery. It is providing the manufacturing method of the exterior material of a type battery.
  • the manufacturing method of the outer packaging material of the laminate type battery according to the present invention is made of an austenitic stainless steel foil having a thermoplastic resin layer on one surface and a lubricating film on the other surface,
  • the stainless steel foil is disposed so that the surface provided with the plastic resin layer faces the punch, the annular region of the stainless steel foil with which the shoulder portion of the punch contacts is 20 ° C. or less, and the outer region of the annular region is 40
  • Laminated battery in which a projecting portion for accommodating a battery element is formed by drawing a stainless steel foil without using a lubricating oil in a state where the temperature is not lower than 100 ° C. and not higher than 100 ° C.
  • the exterior material is manufactured.
  • the material used is an austenitic stainless steel foil provided with a thermoplastic resin layer on one side of the front and back and a lubricating film on the other side of the front and back, Since the drawing process is performed without using the lubricating oil under the temperature conditions suitable for this material, the thermoplastic resin layer and the lubricating film softened by the heating function as a conventional lubricating oil. Deep drawing can be achieved without Thereby, it is possible to cope with an increase in the capacity of the battery, and it is possible to reduce the possibility that impurities are mixed into the laminated battery.
  • FIG. 2 is a sectional view taken along line II-II in FIG. It is sectional drawing of the 1st and 2nd exterior material of FIG. It is a block diagram which shows the metal mold
  • FIG. 1 is a perspective view showing a laminated battery according to Embodiment 1 of the present invention.
  • a battery element 1 is stored inside a battery case 2.
  • the battery element 1 is a laminate of a positive electrode, a negative electrode, and a separator, and is immersed in an electrolytic solution.
  • a pair of tabs 3 (positive electrode and negative electrode lead terminals) are connected to the battery element 1.
  • the tab 3 is drawn out of the battery case 2 and connected to an external power source or an external load (not shown).
  • the battery case 2 is provided with a plurality of mounting holes 2a.
  • the attachment hole 2a is for attaching a laminated battery to an attachment object such as an electric vehicle.
  • FIG. 2 is a sectional view taken along line II-II in FIG.
  • the battery case 2 includes a flat plate-like first exterior member 20 and a second exterior member 21 provided with an overhang portion 21a.
  • the battery element 1 is accommodated in an accommodation space 22 formed by the overhanging portion 21 a of the second exterior material 21 and the first exterior material 20. That is, the overhang portion 21 a is for housing the battery element 1.
  • projection part 21a is formed by drawing.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of the first and second exterior members 20 and 21 of FIG.
  • the first and second exterior materials 20 and 21 are made of stainless steel in which a thermoplastic resin layer 30 (laminate layer) is provided on one surface and a lubricant film 31 is provided on the other surface.
  • the foil 32 is used as a material.
  • the thermoplastic resin layer 30 is a resin layer of about 60 ⁇ m made of a resin that melts when heated to about 120 to 200 ° C. In the state where the thermoplastic resin layers 30 of the first and second exterior materials 20 and 21 are overlapped with each other, heat is applied to the first and second exterior materials 20 and 21 while pressing the first and second exterior materials 20 and 21. In addition, the thermoplastic resin layer 30 of the first and second exterior members 20 and 21 is heat-sealed (heat sealed) to form the battery case 2 shown in FIG.
  • thermoplastic resin layer 30 for example, a polyethylene film or a polypropylene film that is a heat fusion insulating film may be used alone, or a polyethylene terephthalate film is joined to the joining portion of the stainless steel foil 32, A heat fusion insulating film such as a polyethylene film or a polypropylene film may be laminated on the film.
  • Lubricating film 31 is a layer of about 2 ⁇ m provided to impart excellent moldability and chemical resistance to exterior materials 20 and 21.
  • this lubricating film 31 for example, the present applicant discloses a resin film disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2008-307092, that is, a film formed of one or more selected from polyvinyl alcohol resin, urethane resin, and acrylic resin.
  • a resin film having a ratio of the molecular weight of OH groups to the total molecular weight of the resin of 0.2 or more can be used.
  • an austenitic stainless steel plate of about 10 to 400 ⁇ m is used as the stainless steel foil 32.
  • Austenitic stainless steel has the property that when austenite is strained at room temperature, the austenite is more unstable due to transformation hardening in combination with work hardening because austenite is more likely to undergo martensitic transformation as the steel type becomes more unstable. For this reason, while cooling the annular region of the stainless steel foil 32 with which the shoulder portion 42d of the punch 42 (see FIG. 4) to be described later contacts to maintain high strength, the outer region is heated and hardened by martensitic transformation. By suppressing the above, drawing workability can be greatly improved.
  • FIG. 4 is a block diagram showing the mold 4 used for carrying out the method for manufacturing the exterior material of the laminate type battery for producing the second exterior material 21 of FIG.
  • the mold 4 is provided with a lower mold 40 and an upper mold 45 arranged so as to sandwich the stainless steel foil 32 therebetween.
  • the lower mold 40 is provided with a bed 41, a punch 42 fixed to the bed 41, and a blank holder 44 disposed at the outer peripheral position of the punch 42 and connected to the bed 41 via a cushion pin 43.
  • the upper mold 45 is provided with a slide 46 and a die 48 that is disposed above the blank holder 44 and fixed to the slide 46 via a spacer 47.
  • a servo motor (not shown) is connected to the slide 46.
  • the slide 46, the spacer 47, and the die 48, that is, the upper die 45 are integrally driven in a direction toward and away from the lower die 40 by a driving force from the servo motor.
  • the punch 42 is pushed into the die 48 together with the stainless steel foil 32, and drawing is performed.
  • the punch 42 is provided with an introduction path 42a connected to an external refrigerant system (not shown), a cooling chamber 42b into which the refrigerant is introduced through the introduction path 42a, and a discharge path 42c for discharging the refrigerant from the cooling chamber 42b. Yes. That is, the punch 42 can be cooled by introducing the refrigerant into the cooling chamber 42b. By contacting the cooled punch 42 with the stainless steel foil 32, the annular region 32a of the stainless steel foil 32 with which the shoulder 42d of the punch 42 contacts is cooled.
  • the cooling range of the stainless steel foil 32 should just cool at least the cyclic
  • the stainless steel foil 32 since the stainless steel foil 32 is cooled by the punch 42, it is cooled not only to the annular region 32a but also to the inner region of the annular region 32a.
  • the counter punch connected to the slide via a spring or the like is disposed at a position facing the punch, and a cooling chamber into which the refrigerant is introduced is provided in the counter punch, so that the stainless steel plate 32 The cooling effect can be further enhanced.
  • the blank holder 44 and the die 48 incorporate heaters 44 a and 48 a for heating the blank holder 44 and the die 48.
  • heaters 44 a and 48 a for heating the blank holder 44 and the die 48.
  • the surface on which the thermoplastic resin phase 30 is provided is the punch 42 when the upper die 45 is separated from the lower die 40.
  • the stainless steel foil 32 is placed on the punch 42 and the blank holder 44 so as to face each other, and then the upper mold 45 is lowered to a position where the stainless steel foil 32 is sandwiched by the blank holder 44 and the die 48.
  • the mounting direction of the stainless steel foil 32 is the direction in which the surface on which the thermoplastic resin phase 30 is provided faces the punch 42, as shown in FIG. This is because the thermoplastic resin phase 30 is thermally fused.
  • the punch 42 is disposed on the upper side and the die 48 is disposed on the lower side, the stainless steel foil 32 is placed on the die 48.
  • the annular region 32 a of the stainless steel foil 32 is set to 20 ° C. or less and 0 ° C. or more, and the external region 32 b of the stainless steel foil 32 is formed. It is set to 40 ° C. or higher and 100 ° C. or lower, preferably 60 ° C. or higher and 100 ° C. or lower, more preferably 60 ° C. or higher and 80 ° C. or lower.
  • the reason why the annular region 32a is set to 20 ° C. or lower is that when the temperature is higher than 20 ° C., the breaking strength of the punch portion due to martensitic transformation cannot be sufficiently increased.
  • the reason why the annular region 32a is set to 0 ° C. or more is that if the annular region is less than 0 ° C., frost adheres to the punch 42 and the annular region, and the shape of the molded product is impaired. There exists a possibility that a molded article may be crushed by shrinkage
  • the reason why the outer region 32b is set to 40 ° C. or more is that when the temperature of the outer region 32b is lower than 40 ° C., the effect of suppressing hardening due to martensitic transformation cannot be obtained sufficiently.
  • the reason why the outer region 32b is set to 100 ° C. or less is that if the temperature of the outer region is higher than 100 ° C., the thermoplastic resin layer 30 may be melted.
  • the heat sealing performance between the first exterior material 20 and the second exterior material 21 can be maintained.
  • the lubricity of the thermoplastic resin layer 30 is pulled out by softening the thermoplastic resin layer 30.
  • the upper mold 45 is further lowered. Thereby, the punch 42 is pushed into the inside of the die 48 together with the stainless steel foil 32, the drawing process is performed, and the second exterior member 21 having the overhanging portion 21a is manufactured. Lubricant is not used throughout the drawing process.
  • FIG. 5 is an explanatory view showing the drawing workability when the method for manufacturing the exterior material of the laminated battery of the present embodiment is applied.
  • the applicant of the present invention uses the circular mold 4 in the configuration shown in FIG. 4 to manufacture the exterior member 21 having the overhanging portion 21a of ⁇ 40 under various drawing ratio (material diameter / workpiece diameter) conditions. Tried with.
  • the thermoplastic resin layer 30 a 60 ⁇ m polypropylene film (acid-modified polypropylene (thickness 30 ⁇ m, melting point 120 ° C.) + Homopolymerized polypropylene (thickness 30 ⁇ m, melting point 160 ° C.)) is used.
  • An austenitic stainless steel foil (SUS304) having a thickness of 100 ⁇ m was used as the stainless steel foil 32 using a 2 ⁇ m aqueous urethane resin film added with 10%. Further, the diameter of the punch 42 was 40.0 mm, the punch shoulder R was 2.5 mm, the hole diameter of the die 48 was 40.4 mm, and the die shoulder R was 2.0 mm.
  • the temperature of the annular region 32a (punch 42) is set to 10 ° C., and the temperature of the external region 32b (blank holder 44 and die 48) is changed from normal temperature (25 ° C.) to 100 ° C. for drawing. went.
  • normal temperature 25 ° C.
  • the temperature of the external region 32b was in the range of 40 ° C. or higher and 100 ° C. or lower, molding was possible even when processing with a larger drawing ratio was performed. From this result, it was found that deep drawing can be realized without using lubricating oil by applying the temperature condition of the present embodiment.
  • FIG. 6 is an explanatory view showing the drawing workability when lubricating oil is used.
  • the present applicant supplies lubricating oil as in the prior art to an austenitic stainless steel foil (SUS304) having a thickness of 100 ⁇ m in which the thermoplastic resin layer 30 and the lubricating coating 31 are not provided.
  • SUS304 austenitic stainless steel foil
  • FIG. 6 when lubricating oil was used, the upper limit of the draw ratio that can be formed was lower than when the method of the present embodiment was applied. This is presumably because, in the temperature range of the present embodiment, the thermoplastic resin layer 30 and the lubricating film 31 softened by heating have better lubricity than the lubricating oil. From this result, it was found that the austenitic stainless steel foil 32 provided with the thermoplastic resin layer 30 and the lubricating film 31 was used as a material, and that the material was warm-worked.
  • FIG. 7 is an explanatory view showing the drawing workability when the method for manufacturing the outer packaging material of the laminated battery according to the present embodiment is applied to a Ni-austenitic stainless steel foil.
  • the present applicant also investigated the workability of the stainless steel foil 32 in the case of using a 100 ⁇ m-thick Ni-austenitic stainless steel foil (16Cr-2.5Ni-3Mn-3Cu). As shown in FIG. 7, molding failure occurred even when processing with a drawing ratio of 2.1 was performed at room temperature, but when the temperature of the outer region 32b was set to a range of 40 ° C. or more and 100 ° C. or less, Molding was possible even when processing with a large drawing ratio was performed.
  • the processing conditions of the embodiment shown in FIG. 7 are the same as the processing conditions of the embodiment shown in FIG. 5 except for the material of the stainless steel foil 32.
  • FIG. 8 is an explanatory view showing the drawability when a lubricating oil is used for the Ni-saving austenitic stainless steel foil. Similar to the comparative example of FIG. 6, a squeezed while supplying lubricating oil as in the prior art to a 100 ⁇ m-thick Ni-austenitic stainless steel foil having no thermoplastic resin layer 30 and lubricating film 31. Processed. As shown in FIG. 8, when lubricating oil was used, the upper limit of the draw ratio that can be formed was lower than when the method of the present embodiment was applied. This is presumably because, in the temperature range of the present embodiment, the thermoplastic resin layer 30 and the lubricating film 31 softened by heating have better lubricity than the lubricating oil. From this result, it was found that it is advantageous to perform warm working even when Ni-austenitic stainless steel foil is used as a raw material.
  • an austenitic stainless steel foil 32 having a thermoplastic resin layer 30 on one surface and a lubricating film 31 on the other surface is used as a material.
  • a material By making the drawing process without using lubricating oil under the temperature conditions suitable for this material, it is possible to cope with the increase in battery capacity and the possibility of impurities being mixed inside the laminated battery. Can be reduced.
  • the exterior material 21 provided with the overhanging portion 21a having a sufficient depth can be manufactured, a sufficient accommodation space 22 can be secured even if the exterior material 21 is bonded to the flat plate-shaped first exterior material 20.
  • the annular region 32a of the stainless steel foil 32 is set to 20 ° C. or lower and 0 ° C. or higher by cooling the punch 42 and heating the blank holder 44 and the die 48.
  • the outer region 32b is 40 ° C. or more and 100 ° C. or less
  • the method of setting the temperature of the annular region and the outer region to a predetermined temperature is not limited to this, for example, the entire stainless steel foil as a material After heating, a method of pressing a cooling body other than the punch against the annular region may be employed.

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Abstract

本発明によるラミネート式電池の外装材の製造方法は、表裏一方の面に熱可塑性樹脂層３０が設けられるとともに表裏他方の面に潤滑皮膜３１が設けられたオーステナイト系のステンレス鋼箔３２を素材とし、熱可塑性樹脂層３０が設けられた面がパンチ４２に対向するようにステンレス鋼箔３２を配置し、パンチ４２の肩部４２ｃが接触するステンレス鋼箔３２の環状領域３２ａを２０℃以下とするとともに、環状領域３２ａの外部領域３２ｂを４０℃以上かつ１００℃以下の温度とした状態で、潤滑油を使用せずにステンレス鋼箔３２に対して絞り加工を施す。

Description

ラミネート式電池の外装材の製造方法
　本発明は、ラミネート式電池の外装材の製造方法に関し、特に、表裏一方の面に熱可塑性樹脂層が設けられるとともに表裏他方の面に潤滑皮膜が設けられたオーステナイト系のステンレス鋼箔を素材とし、この素材に適した温度条件にて潤滑油を使用せずに絞り加工を行うようにすることで、電池の大容量化に対応できるとともに、ラミネート式電池の内部に不純物が混入する可能性を低減できるようにするための新規な改良に関するものである。
　近年、例えばリチウム電池等の二次電池の形態の１つとして、外装材（ラミネートシート）により電池要素を封止するラミネート式電池が注目されている。下記の特許文献１には、オーステナイト系のステンレス鋼箔を素材とし、常温のステンレス鋼箔に対して絞り加工を施すことで、電池要素を収容するための張出部が形成された外装材を製造することが開示されている。このように、ステンレス鋼箔を素材とする外装材を用いることで、軽量かつ高強度のラミネート式電池を構成できる。
　このようなラミネート式電池は、電気自動車等に適用されるものであり、電気自動車の航続距離を長くする等の目的のために大容量であることが望まれる。ラミネート式電池の容量を大きくするためには、より大きな電池要素を収容できる空間を確保する必要があるが、上記のような構成では、常温のステンレス鋼箔に対して絞り加工を施すようにしているので、深い張出部を形成しようとすると、割れ等の成形不良が発生してしまう。
　下記の特許文献２には、オーステナイト系のステンレス鋼板に絞り加工を施す際に、パンチに接触するステンレス鋼箔の領域を冷却するとともに、その外部領域を加熱し、潤滑油を供給しながらパンチをステンレス鋼箔に押し込む温間加工を行うことで、深絞りを実現する構成が開示されている。
特開２００４－５２１００号公報 特開２００９－１１３０５８号公報
　本出願人は、特許文献１に記載されたようなラミネート式電池の外装材を製造するに当り、特許文献２に記載されたような絞り加工を適用することを検討したが、以下の課題が生じることが判明した。すなわち、上記の特許文献２に記載された方法では、潤滑油を供給しながら絞り加工を行うので、絞り加工後に脱脂洗浄を行う必要があるが、当該絞り加工により製造した外装材を用いてラミネート式電池を構成した場合に、電池内部に潤滑油や潤滑油に付着した埃等が混入する可能性があり、不具合の原因になってしまう。一方で、単純に潤滑油を使用しないようにしても、材料をスムーズに移動させることができなくなり、深絞りが実現できない。
　本発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、その目的は、電池の大容量化に対応できるとともに、ラミネート式電池の内部に不純物が混入する可能性を低減できるラミネート式電池の外装材の製造方法を提供することである。
　本発明に係るラミネート式電池の外装材の製造方法は、表裏一方の面に熱可塑性樹脂層が設けられるとともに表裏他方の面に潤滑皮膜が設けられたオーステナイト系のステンレス鋼箔を素材とし、熱可塑性樹脂層が設けられた面がパンチに対向するようにステンレス鋼箔を配置し、パンチの肩部が接触するステンレス鋼箔の環状領域を２０℃以下とするとともに、環状領域の外部領域を４０℃以上かつ１００℃以下の温度とした状態で、潤滑油を使用せずにステンレス鋼箔に対して絞り加工を施すことで、電池要素を収容するための張出部が形成されたラミネート式電池の外装材を製造するものである。
　本発明のラミネート式電池の外装材の製造方法によれば、表裏一方の面に熱可塑性樹脂層が設けられるとともに表裏他方の面に潤滑皮膜が設けられたオーステナイト系のステンレス鋼箔を素材とし、この素材に適した温度条件にて潤滑油を使用せずに絞り加工を行うので、加熱により軟化された熱可塑性樹脂層及び潤滑皮膜が従来の潤滑油の機能を果たすことにより、潤滑油を使用せずに深絞りを実現できる。これにより、電池の大容量化に対応できるとともに、ラミネート式電池の内部に不純物が混入する可能性を低減できる。
本発明の実施の形態１によるラミネート式電池を示す斜視図である。 図１の線ＩＩ－ＩＩに沿う断面図である。 図２の第１及び第２外装材の断面図である。 図２の第２外装材を製造するためのラミネート式電池の外装材の製造方法の実施に用いられる金型を示す構成図である。 本実施の形態のラミネート式電池の外装材の製造方法を適用した場合の絞り加工性を示す説明図である。 潤滑油を用いた場合の絞り加工性を示す説明図である。 本実施の形態のラミネート式電池の外装材の製造方法を省Ｎｉオーステナイト系ステンレス鋼箔に適用した場合の絞り加工性を示す説明図である。 省Ｎｉオーステナイト系ステンレス鋼箔に対して潤滑油を用いた場合の絞り加工性を示す説明図である。
　以下、本発明を実施するための形態について、図面を参照して説明する。
　実施の形態１．
　図１は、本発明の実施の形態１によるラミネート式電池を示す斜視図である。図において、電池ケース２の内部には電池要素１が格納されている。周知のように、電池要素１は、正電極、負電極、及びセパレータの積層体であり、電解液に浸されているものである。電池要素１には、一対のタブ３（正電極及び負電極の引出端子）が接続されている。タブ３は、電池ケース２の外部へと引き出されており、図示しない外部電源又は外部負荷に接続される。電池ケース２には、複数の取付孔２ａが設けられている。取付孔２ａは、例えば電気自動車等の取付対象にラミネート式電池を取付けるためのものである。
　次に、図２は、図１の線ＩＩ－ＩＩに沿う断面図である。図に示すように、電池ケース２は、平板状の第１外装材２０と、張出部２１ａが設けられた第２外装材２１とが含まれている。電池要素１は、第２外装材２１の張出部２１ａと第１外装材２０とによって形成された収容空間２２に収容されている。すなわち、張出部２１ａは、電池要素１を収容するためのものである。なお、後に図を用いて詳しく説明するが、張出部２１ａは絞り加工により形成されるものである。
　次に、図３は、図２の第１及び第２外装材２０，２１の断面図である。図に示すように、第１及び第２外装材２０，２１は、表裏一方の面に熱可塑性樹脂層３０（ラミネート層）が設けられるとともに表裏他方の面に潤滑皮膜３１が設けられたステンレス鋼箔３２を素材としている。
　熱可塑性樹脂層３０は、１２０～２００℃程度まで熱せられると溶融する樹脂により構成された６０μｍ程度の樹脂層である。第１及び第２外装材２０，２１の熱可塑性樹脂層３０が互いに重ね合わされた状態で、第１及び第２外装材２０，２１を押さえつつ第１及び第２外装材２０，２１に熱が加えられて、第１及び第２外装材２０，２１の熱可塑性樹脂層３０が互いに熱融着される（ヒートシールされる）ことで、図１に示す電池ケース２が形成される。この熱可塑性樹脂層３０としては、例えば、熱融着絶縁性フィルムであるポリエチレンフィルム若しくはポリプロピレンフィルムなどを単独で用いてもよいし、又はステンレス鋼箔３２の接合部分にポリエチレンテレフタレートフィルムを接合し、このフィルム上にポリエチレンフィルム若しくはポリプロピレンフィルム等の熱融着絶縁性フィルムを積層して形成してもよい。
　潤滑皮膜３１は、優れた成形性や耐薬品性を外装材２０，２１に付与するために設けられた２μｍ程度の層である。この潤滑皮膜３１としては、例えば本出願人が特開２００８－３０７０９２号公報にて開示する樹脂皮膜、すなわち、ポリビニルアルコール樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂から選ばれた一種又は二種以上から成膜された樹脂皮膜あって、当該樹脂の総分子量に占めるＯＨ基の分子量の割合が０．２以上であるもの等を用いることができる。
　ステンレス鋼箔３２としては、１０～４００μｍ程度のオーステナイト系のステンレス鋼板が用いられる。オーステナイト系ステンレス鋼は、常温でひずみが加わるとオーステナイトが不安定な鋼種ほどオーステナイトがマルテンサイト変態しやすいため、加工硬化と合わせて変態硬化により著しく硬質化する性質を有している。このため、後述のパンチ４２（図４参照）の肩部４２ｄが接触するステンレス鋼箔３２の環状領域を冷却して高強度を維持しつつ、その外部領域を加熱してマルテンサイト変態による硬質化を抑止するようにすることで、絞り加工性を大幅に向上できる。
　次に、図４は、図２の第２外装材２１を製造するためのラミネート式電池の外装材の製造方法の実施に用いられる金型４を示す構成図である。図に示すように、金型４には、ステンレス鋼箔３２を挟むように配置された下型４０及び上型４５が設けられている。下型４０には、ベッド４１と、ベッド４１に固定されたパンチ４２と、パンチ４２の外周位置に配置されるとともにクッションピン４３を介してベッド４１に連結されたブランクホルダ４４とが設けられている。上型４５には、スライド４６と、ブランクホルダ４４の上方に配置されるとともに、スペーサ４７を介してスライド４６に固定されたダイ４８とが設けられている。
　スライド４６には、図示しないサーボモータが接続されている。スライド４６、スペーサ４７、及びダイ４８、すなわち上型４５は、サーボモータからの駆動力により、下型４０に対して近づく方向及び離れる方向に一体に駆動される。上型４５が下型４０に対して近づく方向に変位されることで、パンチ４２がステンレス鋼箔３２とともにダイ４８の内側に押し込まれ、絞り加工が実施される。
　パンチ４２には、図示しない外部冷媒系に接続された導入路４２ａと、導入路４２ａを通して冷媒が導入される冷却室４２ｂと、冷却室４２ｂからの冷媒を排出する排出路４２ｃとが設けられている。すなわち、パンチ４２は、冷却室４２ｂへの冷媒の導入により冷却可能とされている。この冷却されたパンチ４２がステンレス鋼箔３２に接触されることにより、パンチ４２の肩部４２ｄが接触するステンレス鋼箔３２の環状領域３２ａが冷却される。なお、ステンレス鋼箔３２の冷却範囲は、少なくとも環状領域３２ａが冷却されればよく、環状領域３２ａだけでなく環状領域３２ａの内側領域を含めて冷却してもよい。本実施の形態では、パンチ４２によりステンレス鋼箔３２を冷却するように構成しているため、環状領域３２ａだけではなく、環状領域３２ａの内部領域まで冷却される。
　なお、図示していないが、スプリング等を介してスライドに連結されたカウンターパンチをパンチに対向する位置に配置するとともに、冷媒が導入される冷却室をカウンターパンチに設けることで、ステンレス鋼板３２の冷却効果をより高めることができる。
　ブランクホルダ４４及びダイ４８には、これらブランクホルダ４４及びダイ４８を加熱するためのヒータ４４ａ，４８ａが内蔵されている。これらの加熱されたブランクホルダ４４及びダイ４８によってステンレス鋼箔３２が挟持されることにより、環状領域３２ａの外部領域３２ｂが加熱される。
　次に、図４の金型４を用いてのラミネート式電池の外装材の製造方法について説明する。図２に示す張出部２１ａを有する第２外装材２１を製造する場合、上型４５が下型４０から離間されている状態のときに、熱可塑性樹脂相３０が設けられた面がパンチ４２に対向するようにステンレス鋼箔３２をパンチ４２及びブランクホルダ４４の上に載置して、その後にブランクホルダ４４及びダイ４８によりステンレス鋼箔３２が挟持される位置まで上型４５を降下させる。ステンレス鋼箔３２の載置方向を、熱可塑性樹脂相３０が設けられた面がパンチ４２に対向する方向とするのは、図２に示すように、第１外装材２０と第２外装材２１とを熱可塑性樹脂相３０により熱融着するためである。なお、パンチ４２を上方に配置するとともに、ダイ４８を下方に配置している場合には、ステンレス鋼箔３２はダイ４８上に載置される。
　このとき、パンチ４２を冷却するとともにブランクホルダ４４及びダイ４８を加熱することで、ステンレス鋼箔３２の環状領域３２ａを２０℃以下かつ０℃以上にするとともに、ステンレス鋼箔３２の外部領域３２ｂを４０℃以上かつ１００℃以下、好ましくは６０℃以上かつ１００℃以下、より好ましくは６０℃以上かつ８０℃以下とする。
　環状領域３２ａを２０℃以下としているのは、２０℃よりも高くすると、マルテンサイト変態によるパンチ部の破断強度の上昇が十分に得られなくなるためである。また、環状領域３２ａを０℃以上としているのは、環状領域を０℃未満にすると、パンチ４２や環状領域に霜が付着して成型品の形状性を損なうためであるとともに、離型時に温度収縮により成型品が潰れるおそれがあるである。
　外部領域３２ｂを４０℃以上としているのは、外部領域３２ｂの温度を４０℃未満にすると、マルテンサイト変態による硬質化を抑止する効果が十分に得られないためである。また、外部領域３２ｂを１００℃以下としているのは、外部領域の温度を１００℃よりも高くすると、熱可塑性樹脂層３０が溶融してしまうおそれがあるためである。熱可塑性樹脂層３０の溶融を回避することで、第１外装材２０と第２外装材２１とのヒートシール性能を維持できる。さらに、外部領域の温度を４０℃以上かつ１００℃以下とすることで、熱可塑性樹脂層３０を溶融させることなく軟化させた状態とすることができるためである。このように熱可塑性樹脂層３０を軟化させることで、熱可塑性樹脂層３０の潤滑性を引き出している。
　環状領域３２ａ及び外部領域３２ｂの温度を上述のような温度とした後に、上型４５をさらに降下させる。これにより、パンチ４２がステンレス鋼箔３２とともにダイ４８の内側に押し込まれ、絞り加工が実施されて、張出部２１ａを有する第２外装材２１が製造される。このような絞り加工の全体を通して、潤滑油は使用しない。
　次に、図５は、本実施の形態のラミネート式電池の外装材の製造方法を適用した場合の絞り加工性を示す説明図である。本出願人は、図４に示す構成で円形状の金型４を用いてφ４０の張出部２１ａを有する外装材２１の製造を種々の絞り比（素材の直径／加工品の直径）の条件で試みた。なお、熱可塑性樹脂層３０としては、６０μｍのポリプロピレンフィルム（酸変性ポリプロピレン（厚み３０μｍ、融点１２０℃）＋単独重合ポリプロピレン（厚み３０μｍ、融点１６０℃））を用い、潤滑皮膜３１としては、ワックスを１０％添加した２μｍの水系ウレタン樹脂膜を用い、ステンレス鋼箔３２としては、板厚１００μｍのオーステナイト系のステンレス鋼箔（ＳＵＳ３０４）を用いた。また、パンチ４２の直径を４０．０ｍｍとし、パンチ肩部Ｒを２．５ｍｍとし、ダイ４８の穴径を４０．４ｍｍとし、ダイ肩Ｒを２．０ｍｍとした。
　このような条件の下、環状領域３２ａ（パンチ４２）の温度を１０℃とし、外部領域３２ｂ（ブランクホルダ４４及びダイ４８）の温度を常温（２５℃）から１００℃まで変化させて絞り加工を行った。図５に示すように、常温では絞り比２．１の加工を行った場合でも成形不良が生じた。しかしながら、外部領域３２ｂの温度を４０℃以上かつ１００℃以下の範囲とした場合には、より大きな絞り比の加工を行った場合でも、成形できた。この結果から、本実施の形態の温度条件を適用することにより、潤滑油を使用せずに深絞りを実現できることが分った。
　次に、図６は、潤滑油を用いた場合の絞り加工性を示す説明図である。本出願人は、比較例として、熱可塑性樹脂層３０及び潤滑皮膜３１が設けられていない板厚１００μｍのオーステナイト系のステンレス鋼箔（ＳＵＳ３０４）に対して、従来技術のように潤滑油を供給しながら絞り加工を施した。図６に示すように、潤滑油を用いた場合には、本実施の形態の方法を適用した場合に比べて、成形できる絞り比の上限が低かった。これは、本実施の形態の温度範囲においては、加熱により軟化された熱可塑性樹脂層３０及び潤滑皮膜３１の方が、潤滑油よりも優れた潤滑性を有しているためと考えられる。この結果から、熱可塑性樹脂層３０及び潤滑皮膜３１が設けられたオーステナイト系のステンレス鋼箔３２を素材とし、この素材に対して温間加工を施すことの優位性が分った。
　次に、図７は、本実施の形態のラミネート式電池の外装材の製造方法を省Ｎｉオーステナイト系ステンレス鋼箔に適用した場合の絞り加工性を示す説明図である。本出願人は、ステンレス鋼箔３２として、板厚１００μｍの省Ｎｉオーステナイト系ステンレス鋼箔（１６Ｃｒ－２．５Ｎｉ－３Ｍｎ－３Ｃｕ）を用いた場合についても加工性を調査した。図７に示すように、常温では絞り比２．１の加工を行った場合でも成形不良が生じたが、外部領域３２ｂの温度を４０℃以上かつ１００℃以下の範囲とした場合には、より大きな絞り比の加工を行った場合でも成形できた。この結果から、本実施の形態の温度条件を適用することにより、省Ｎｉオーステナイト系ステンレス鋼箔であっても潤滑油を使用せずに深絞りを実現できることが分った。なお、図７で示す実施例の加工条件は、ステンレス鋼箔３２の素材を除いて図５で示す実施例の加工条件と同じである。
　次に、図８は、省Ｎｉオーステナイト系ステンレス鋼箔に対して潤滑油を用いた場合の絞り加工性を示す説明図である。図６の比較例と同様に、熱可塑性樹脂層３０及び潤滑皮膜３１が設けられていない板厚１００μｍの省Ｎｉオーステナイト系ステンレス鋼箔に対して、従来技術のように潤滑油を供給しながら絞り加工を施した。図８に示すように、潤滑油を用いた場合には、本実施の形態の方法を適用した場合に比べて、成形できる絞り比の上限が低かった。これは、本実施の形態の温度範囲においては、加熱により軟化された熱可塑性樹脂層３０及び潤滑皮膜３１の方が、潤滑油よりも優れた潤滑性を有しているためと考えられる。この結果から、省Ｎｉオーステナイト系ステンレス鋼箔を素材とした場合でも、温間加工を施すことが優位であることが分った。
　このようなラミネート式電池の外装材の製造方法では、表裏一方の面に熱可塑性樹脂層３０が設けられるとともに表裏他方の面に潤滑皮膜３１が設けられたオーステナイト系のステンレス鋼箔３２を素材とし、この素材に適した温度条件にて潤滑油を使用せずに絞り加工を行うようにすることで、電池の大容量化に対応できるとともに、ラミネート式電池の内部に不純物が混入する可能性を低減できる。また、十分な深さの張出部２１ａが設けられた外装材２１を製造できるため、平板状の第１外装材２０と貼り合わせても十分な収容空間２２を確保できる。絞り加工を施すことにより外装材に歪みが生じるため、張出部を有する外装材同士を貼り合わせようとすると歪みにより貼合わせ不良が発生する場合もあるが、本実施の形態のように一方の外装材２０を平板状とすることで、貼合わせ不良が発生する可能性を低減できる。
　なお、実施の形態では、パンチ４２を冷却するとともにブランクホルダ４４及びダイ４８を加熱することで、ステンレス鋼箔３２の環状領域３２ａを２０℃以下かつ０℃以上にするとともに、ステンレス鋼箔３２の外部領域３２ｂを４０℃以上かつ１００℃以下とするように説明しているが、環状領域及び外部領域の温度を所定温度にする方法はこれに限定されず、例えば素材となるステンレス鋼箔全体を加熱した後に、パンチとは別の冷却体を環状領域に押し当てる等の方法も採りうる。

Claims (1)

  1. 　表裏一方の面に熱可塑性樹脂層（３０）が設けられるとともに表裏他方の面に潤滑皮膜（３１）が設けられたオーステナイト系のステンレス鋼箔（３２）を素材とし、前記熱可塑性樹脂層（３０）が設けられた面がパンチ（４２）に対向するように前記ステンレス鋼箔（３２）を配置し、前記パンチ（４２）の肩部（４２ｄ）が接触する前記ステンレス鋼箔（３２）の環状領域（３２ａ）を２０℃以下とするとともに、前記環状領域（３２ａ）の外部領域（３２ｂ）を４０℃以上かつ１００℃以下の温度とした状態で、潤滑油を使用せずに前記ステンレス鋼箔（３２）に対して絞り加工を施すことで、電池要素（１）を収容するための張出部（２１ａ）が形成されたラミネート式電池の外装材（２１）を製造する、ラミネート式電池の外装材の製造方法。
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