WO2012099233A1 - 積層型圧電素子およびこれを備えた圧電アクチュエータ、噴射装置ならびに燃料噴射システム - Google Patents

積層型圧電素子およびこれを備えた圧電アクチュエータ、噴射装置ならびに燃料噴射システム Download PDF

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WO2012099233A1
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piezoelectric element
laminated
inorganic coat
internal electrode
piezoelectric
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健 岡村
中村　成信
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京セラ株式会社
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    • F02M63/02—Fuel-injection apparatus having several injectors fed by a common pumping element, or having several pumping elements feeding a common injector; Fuel-injection apparatus having provisions for cutting-out pumps, pumping elements, or injectors; Fuel-injection apparatus having provisions for variably interconnecting pumping elements and injectors alternatively
    • F02M63/0225—Fuel-injection apparatus having a common rail feeding several injectors ; Means for varying pressure in common rails; Pumps feeding common rails

Definitions

  • the present invention relates to a laminated piezoelectric element used as, for example, a piezoelectric driving element (piezoelectric actuator), a pressure sensor element, a piezoelectric circuit element, and the like, and a piezoelectric actuator, an injection device, and a fuel injection system including the same.
  • a piezoelectric driving element piezoelectric actuator
  • a pressure sensor element a piezoelectric sensor element
  • a piezoelectric circuit element and the like
  • a piezoelectric actuator an injection device, and a fuel injection system including the same.
  • a laminated piezoelectric element basically includes a laminated body in which a piezoelectric layer and an internal electrode layer are laminated, and an external electrode joined to a side surface of the laminated body and electrically connected to the internal electrode layer. belongs to.
  • the conventional multilayer piezoelectric element has an exterior coat made of an organic material such as a silicone resin or an inorganic material such as glass in order to prevent a leakage current from occurring on the surface of the multilayer body and causing a change in displacement. It has been subjected.
  • a multilayer piezoelectric element using a ceramic coat (ceramic coating layer) having particularly good heat resistance and moisture resistance as an inorganic material exterior coat (inorganic coat) is known (see Patent Document 1).
  • the glass portion in the inorganic coat In the case of ceramics, there is a possibility that a defect region is generated in the grain boundary portion) and migration in which metal ions move through the defect region due to intrusion of moisture occurs to cause a leakage current to flow.
  • the amount of displacement of the multilayer piezoelectric element may be reduced due to leakage current.
  • An object of the present invention is to provide a piezoelectric element, a piezoelectric actuator including the piezoelectric element, an injection device, and a fuel injection system.
  • the present invention provides a laminated body in which a piezoelectric layer, a positive electrode and an internal electrode as a negative electrode are laminated, and a side surface of the laminated body where both ends of the positive electrode and the negative electrode are exposed.
  • the inorganic coat is characterized in that metal particles mainly containing the metal element contained in the internal electrode are dispersed and contained in the inorganic coat.
  • the metal particles are preferably distributed unevenly on the surface side of the inorganic coat.
  • a void is provided on the side surface of the laminate in the inorganic coat.
  • the inorganic coat is preferably made of a piezoelectric material.
  • the metal element contained in the internal electrode is silver, and the metal particles are silver particles.
  • the piezoelectric actuator of the present invention is characterized in that, together with any one of the multilayer piezoelectric elements of the present invention, a case for accommodating the multilayer piezoelectric element therein is provided.
  • An ejection device includes a container having an ejection hole and any one of the multilayer piezoelectric elements according to the present invention, and fluid stored in the container is driven from the ejection hole by driving the multilayer piezoelectric element. It is characterized by being discharged.
  • the fuel injection system of the present invention includes a common rail that stores high-pressure fuel, the injection device of the present invention that injects the high-pressure fuel stored in the common rail, a pressure pump that supplies the high-pressure fuel to the common rail, and the injection And an injection control unit for supplying a drive signal to the apparatus.
  • the displacement amount of the multilayer piezoelectric element does not vary for a long period of time, Can be driven stably.
  • FIG. 3 is an example of a cross-sectional view taken along line AA shown in FIGS. 6 is another example of a cross-sectional view taken along line AA shown in FIGS. 6 is another example of a cross-sectional view taken along line AA shown in FIGS.
  • FIG. 1 is a perspective view showing an example of an embodiment of a laminated piezoelectric element according to the present invention, which is an example in which inorganic coating is applied to two side surfaces.
  • FIG. 2 is a perspective view showing another example of the embodiment of the multilayer piezoelectric element of the present invention, in which an inorganic coat is applied to all side surfaces.
  • FIG. 3 is an example of a cross-sectional view taken along the line AA shown in FIGS. 4 and 5 are examples in which an inorganic coat having a two-layer structure is formed.
  • the laminated piezoelectric element 1 of this example includes a laminated body 7 in which a piezoelectric layer 2 and an internal electrode 3 are laminated, and an internal electrode 3 and an electric electrode on a pair of side surfaces of the laminated body 7. On the other pair of side surfaces of the laminated body 7 in which both ends of both the positive internal electrode 310 and the negative internal electrode 320 appear are provided.
  • An inorganic coat 5 is provided, and inside the inorganic coat 5, metal particles 51 mainly containing a metal element contained in the internal electrode 3 are dispersed and contained.
  • the piezoelectric layers 2 and the internal electrodes 3 are alternately laminated, and the internal electrodes 3 are composed of positive internal electrodes 310 and negative internal electrodes 320 every other layer. They are formed alternately.
  • the laminated body 7 is formed in a rectangular parallelepiped shape having a length of 0.5 to 10 mm, a width of 0.5 to 10 mm, and a height of 1 to 100 mm, for example.
  • the piezoelectric layer 2 constituting the laminated body 7 is made of piezoelectric ceramics having piezoelectric characteristics, and for example, a perovskite oxide such as PbZrO 3 -PbTiO 3 (PZT: lead zirconate titanate) can be used.
  • the thickness of the piezoelectric layer 2 is, for example, 3 ⁇ m to 250 ⁇ m.
  • the internal electrodes 3 constituting the laminate 7 are alternately laminated with the piezoelectric layers 2 so as to sandwich the piezoelectric layers 2 from above and below, and a positive internal electrode 310 and a negative internal electrode 320 are arranged in the order of lamination. Thus, a driving voltage is applied to the piezoelectric layer 2 sandwiched between them.
  • the internal electrode 3 (positive internal electrode 310, negative internal electrode 320) is made of a metal such as silver palladium (Ag—Pd), for example.
  • the positive internal electrode 310 and the negative (or ground) internal electrode 320 are alternately led to a pair of opposing side surfaces of the stacked body 7 and joined to the side surfaces of the stacked body 7.
  • the pair of external electrodes 6 are electrically connected.
  • the thickness of the internal electrode 3 is, for example, 0.1 ⁇ m to 5 ⁇ m.
  • the pair of external electrodes 6 are formed by applying and baking a paste made of silver and glass, for example, and are joined to the side surfaces of the laminated body 7 and alternately led to the opposite side surfaces of the laminated body 7. Each of the electrodes 3 is electrically connected.
  • the thickness of the external electrode 6 is, for example, 1 to 500 ⁇ m.
  • both the positive internal electrode 310 and the negative electrode (or ground electrode) internal electrode 320 are led out to another pair of opposing side surfaces of the laminate 7 shown in FIG. It appears.
  • the inorganic coat 5 is applied to the other pair of opposing side surfaces of the laminate 7 where both ends of the positive internal electrode 310 and the negative internal electrode 320 appear.
  • This side surface is a surface where the external electrode 6 is not formed.
  • Examples of the material of the inorganic coat 5 include a piezoelectric material and alumina, but a piezoelectric material having a low Young's modulus is preferable. Since the inorganic coat 5 is formed of a piezoelectric material, the crystal can be distorted. Therefore, it is possible to follow the displacement of the laminate 7 and to prevent the inorganic coat 5 from peeling off. Further, since the inorganic coat 5 is displaced in the same direction as the adjacent piezoelectric layer 2 by a leakage electric field from the internal electrode 3 (an electric field generated in a region not sandwiched between the electrodes), the expansion and contraction of the multilayer body 7 is followed. It becomes possible.
  • the piezoelectric layer 2 by using a piezoelectric material of the same type as the piezoelectric layer 2, for example, PbZrO 3 -PbTiO 3 (PZT: lead zirconate titanate), it is possible to suppress peeling of the inorganic coat 5 due to a difference in thermal expansion during baking and cooling. it can. In addition, it is possible to suppress deterioration in characteristics of the piezoelectric layer 2 due to diffusion of a trace component from the piezoelectric layer 2 to the inorganic coat 5 that occurs during baking.
  • the inorganic coat 5 has a thickness of 1 to 500 ⁇ m, for example.
  • metal particles 51 containing the metal element contained in the internal electrode 3 as a main component are dispersed and contained.
  • the dispersion means that the average value of the distance between the metal particles 51 is larger than the average value of the particle diameter of the metal particles 51.
  • the average value of the distance between the metal particles 51 is 0.1 to 100 ⁇ m. ing. This value is obtained by observing the cross section with an electron microscope such as a scanning electron microscope (SEM) or a metallographic microscope, measuring the number of particles included in an arbitrary line segment, and the distance between the particles, and summing the distances between the particles. It can be determined by dividing the distance by the number between particles.
  • SEM scanning electron microscope
  • the metal particles 51 mainly composed of the metal element contained in the internal electrode 3 are dispersed inside the inorganic coat 5, even if stress such as impact is applied to the inorganic coat 5 from the outside, the stress can be reduced.
  • the effect of diffracting the propagation can suppress the development of cracks (reduce the generation of defect regions). Therefore, it is possible to suppress leakage current from flowing due to migration in which metal ions move through the defect region.
  • the metal particles 51 contained in the inorganic coat 5 are preferably smaller in size than the ceramic particles constituting the inorganic coat 5 because the propagated stress can be easily diffracted.
  • the particle size of the ceramic particles is 0.1 to 20 ⁇ m
  • the particle size of the metal particles 51 is 0.05 to 2 ⁇ m
  • the term “particle size” as used herein refers to the average particle size, and the cross section is observed with an electron microscope such as a scanning electron microscope (SEM) or a metallographic microscope. This is obtained by measuring the length of a line segment that crosses and dividing the total distance of the length of this line segment by the number of particles.
  • metal ions in a solid are diffused by Fick's law.
  • the metal ions move from the high-concentration internal electrode 3 and the piezoelectric layer 2 toward the low-density inorganic coat 5 while moving the ionized oxygen vacancies in the opposite direction to compensate for charges and move the crystal grain boundaries.
  • the metal ions exchange electric charges to eliminate oxygen vacancies and aggregate into the metal particles 51. Therefore, the presence of metal ions at the crystal grain boundaries in the inorganic coat 5 can be suppressed, and even when moisture enters, the generation of leakage current can be suppressed, so that the displacement amount of the multilayer piezoelectric element 1 does not vary for a long time. Can be driven stably.
  • the inorganic coat 5 is firmly bonded to the side surface of the laminate 7, and the inorganic coat 5 is peeled off or migration occurs due to moisture intrusion from the side surface. The occurrence of leak current can be suppressed.
  • the coating layer is the inorganic coat 5, there is no problem even in use at a high temperature that cannot be withstood by the resin coating layer.
  • the metal particles 51 may be those having a metal element contained in the internal electrode 3 as a main component.
  • the metal element contained in the internal electrode 3 is copper
  • the metal particles 51 are copper particles
  • the metal particles 51 may be combined with silver particles.
  • silver since silver is soft, it is effective in that it can absorb stress.
  • silver since silver can exist more stably as a metal than an oxide in a temperature range near room temperature, silver ions are dispersed from the internal electrode 3 in advance by dispersing silver particles as metal particles 51 in the inorganic coat 5 in advance. Even if it diffuses in the coat 5, the silver ions do not precipitate as silver oxide in the inorganic coat 5, but are selectively aggregated and captured by the metal particles 51 by exchanging charges in the vicinity of the metal particles 51. This is preferable.
  • the inorganic coat 5 is not limited to be applied only to the surface on which the external electrode 6 is not formed as shown in FIG. 1, but the surface on which the external electrode 6 is formed as shown in FIG. It may be attached to all sides including.
  • FIG. 2 on the surface where the external electrode 6 is formed, one end of either the positive internal electrode 310 or the negative internal electrode 320 appears in the region where the external electrode 6 is formed and in the vicinity thereof. In other regions, both ends of the positive internal electrode 310 and the negative internal electrode 320 appear.
  • Such a configuration is preferable because the metal ions moving from the internal electrode 3 can be controlled from all directions and are more difficult to peel off.
  • the multilayer piezoelectric element 1 can be driven stably. be able to.
  • the inorganic coat 5 may be provided on the entire other side surface of the laminate 7 where both ends of the positive electrode 310 and the negative electrode 320 appear, but the laminate 7 is stretched and contracted. From the viewpoint of facilitating, as shown in FIG. 1, it is sufficient that the other side surfaces are provided so as to cover at least the ends of both the positive internal electrode 310 and the negative internal electrode 320. That is, the inorganic coat 5 may not be provided in a region near the both ends of the laminate 7 where the end portions of the positive internal electrode 310 and the negative internal electrode 320 do not appear on the other side surfaces.
  • the metal particles 51 contained in the inorganic coat 5 are preferably distributed unevenly on the surface side of the inorganic coat 5. Since the diffusion of the metal ions occurs toward the metal particles 51 in the inorganic coat 5, the movement direction of the metal ions can be surely made to be away from the electrodes of different poles.
  • the fact that the metal particles 51 are unevenly distributed on the surface side of the inorganic coat 5 means that the cross section of the multilayer piezoelectric element 1 is observed with an electron microscope such as a scanning electron microscope (SEM) or a metal microscope, and the inorganic coat
  • SEM scanning electron microscope
  • the number of metal particles 51 included in a distance from the surface side of 5 to a third of the thickness and the number of metal particles included in another arbitrary region can be measured and compared.
  • the inorganic coat 5 A and the metal particles 51 on the side surface of the laminate that do not contain the metal particles 51 can be set as the inorganic coat 5 of the two-layer structure of the inorganic coat 5B of the surface side containing this.
  • the inorganic coat 5A on the side surface of the laminate is thinner than the distance between the internal electrodes 3 (between the positive internal electrode 310 and the negative internal electrode 320) because the diffusion distance is short.
  • the degree of dispersion and the particle size of the metal particles 51 in the inorganic coat 5B on the surface side are the same as those in the example shown in FIG.
  • the displacement amount of the multilayer piezoelectric element 1 is greatest at the end of the laminate 7 in the stacking direction, the stress is most applied to the end of the inorganic coat 5 in the stacking direction.
  • a defect region occurs in the glass portion (in the case of ceramic, a grain boundary portion) in the inorganic coat 5 from the internal electrode 3 located at the end of the electrode, and the metal ions contained in the internal electrode 3 are different from each other through the defect region.
  • the leakage current easily reaches the internal electrode 3. Therefore, as shown in FIG. 5, the metal particles contained in the inorganic coat 5 are preferably distributed unevenly at the end of the laminate 7 in the stacking direction.
  • the inorganic coat 5 is preferably provided with a void on the side surface side of the laminate 7.
  • the stress of the inorganic coat 5 in contact with the laminate 7 can be relaxed.
  • cracks in the grain boundary of the first layer can be suppressed, so that the path of ions moving to different electrodes while passing through the gaps between the crystal grains can be suppressed.
  • the void diameter is, for example, 0.05 to 2 ⁇ m, and the stress relaxation effect can be obtained by distributing it in the inorganic coat 5 between the internal electrodes 3 (between the positive internal electrode 310 and the negative internal electrode 320). Since it becomes higher and the cracks in the crystal grain boundaries can be suppressed, the path of ions moving to different electrodes while passing through the gaps between the crystal grains can be suppressed.
  • the voids are distributed on the side surface side of the laminated body 7 of the inorganic coat 5 allows the cross section of the laminated piezoelectric element 1 to be observed with an electron microscope such as a scanning electron microscope (SEM) or a metal microscope,
  • SEM scanning electron microscope
  • a metal microscope In the inorganic coat 5, a large number of voids are present on the side surface of the laminate, and the number (ratio) of voids included in the distance from the laminate side surface of the inorganic coat 5 to one third of the thickness. And the number (ratio) of voids included in other arbitrary regions can be determined by comparison.
  • an external lead member 9 as shown in FIG. 6 is connected and fixed to the external electrode 6 with a conductive connecting member such as solder or conductive adhesive, and a DC electric field of 0.1 to 3 kV / mm is applied from the external lead member 9.
  • the whole piezoelectric piezoelectric element 1 can be polarized by polarizing the piezoelectric layer 2 constituting the multilayer body 7.
  • This multilayer piezoelectric element 1 is configured such that an external electrode 6 and an external power source are connected via an external lead member 9 as shown in FIG.
  • the layer 2 can be greatly displaced by the inverse piezoelectric effect.
  • a piezoelectric ceramic green sheet to be the piezoelectric layer 2 is produced.
  • a ceramic slurry is prepared by mixing a calcined powder of piezoelectric ceramic, a binder made of an organic polymer such as acrylic or butyral, and a plasticizer. Then, by using a tape molding method such as a doctor blade method or a calender roll method, a piezoelectric ceramic green sheet is produced using this ceramic slurry.
  • any piezoelectric ceramic may be used.
  • a perovskite oxide made of lead zirconate titanate (PZT: PbZrO 3 -PbTiO 3 ) can be used.
  • the plasticizer dibutyl phthalate (DBP), dioctyl phthalate (DOP), or the like can be used.
  • an internal electrode conductive paste to be the internal electrode 3 is prepared.
  • a conductive paste for internal electrodes is prepared by adding and mixing a binder and a plasticizer to a metal powder of a silver-palladium alloy. In place of the silver-palladium alloy, silver powder and palladium powder may be mixed.
  • the internal electrode conductive paste is applied on the piezoelectric ceramic green sheet in the pattern of the internal electrode layer 3 by, for example, a screen printing method.
  • the laminated body obtained by firing is subjected to a grinding process on the side surface using a surface grinder or the like so as to have a predetermined shape.
  • the laminated body 7 in which the piezoelectric layers 2 and the internal electrodes 3 are alternately laminated is manufactured.
  • the inorganic coating paste prepared by adding metal particles mainly composed of metal elements contained in the internal electrode to the inorganic powder such as ceramic and glass, and mixing the binder and plasticizer is screen printed on the side of the laminate 7 Apply using a method such as dipping or baking, and bake at a temperature of 500-1200 ° C. At this time, the inorganic coating paste is not applied to the surface on which the external electrode 6 is formed, or is applied and baked after being baked.
  • the ceramic powder contained in the inorganic coating paste is preferably a calcined powder of piezoelectric ceramic, and more preferably a ceramic powder having the same composition as the piezoelectric layer 2.
  • the metal particles 51 are applied to the surface.
  • a silver glass conductive paste containing silver as a main component and containing glass is printed on the side surface of the laminate 7 where the internal electrode 3 is derived in the pattern of the external electrode 6, and baked at 650 to 750 ° C. 6 is formed.
  • the external lead member 9 is connected and fixed to the external electrode 6 with a conductive connecting member such as solder or conductive adhesive.
  • a direct current electric field of 0.1 to 3 kV / mm is applied from the external lead members 9 connected to the pair of external electrodes 6 respectively, and the piezoelectric layer 2 constituting the multilayer body 7 is polarized, whereby the multilayer piezoelectric element 1 as a whole. Is polarized.
  • the multilayer piezoelectric element 1 connects each external electrode 6 and an external power source via an external lead member 9 and applies a driving voltage to the piezoelectric layer 2, thereby causing each piezoelectric layer 2 to have an inverse piezoelectric effect. Can be greatly displaced. This makes it possible to use, for example, a piezoelectric actuator or to function as an automobile fuel injection valve that injects and supplies fuel to an engine.
  • FIG. 6 is a schematic sectional view showing an example of the embodiment of the piezoelectric actuator of the present invention.
  • the piezoelectric actuator 11 of this example is obtained by housing the multilayer piezoelectric element 1 in a case 13.
  • the case 13 includes a case main body 15 whose upper end is closed and whose lower end is open, and a lid member 17 attached to the case main body 15 so as to close the opening of the case main body 15.
  • the laminated piezoelectric element 1 is enclosed and accommodated in the case 13 together with, for example, an inert gas so that both end faces of the element 1 are brought into contact with the upper and lower inner walls of the case 13, respectively.
  • the case body 15 and the lid member 17 are made of a metal material such as SUS304 or SUS316L.
  • the case main body 15 is a cylindrical body whose upper end is closed and whose lower end is open, and has, for example, a bellows (bellows) shape so that it can expand and contract in the stacking direction of the stack 7.
  • the lid member 17 is formed, for example, in a plate shape so as to close the opening of the case body 15.
  • the lid member 17 is formed with two through holes into which the external lead member 9 can be inserted.
  • the external lead member 9 is inserted into the through hole to electrically connect the external electrode 6 to the outside.
  • the gap between the through holes is filled with soft glass or the like to fix the external lead member 9 and prevent the outside air from entering.
  • the piezoelectric actuator 11 of this example can be stably driven for a long time.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing an example of an embodiment of the injection device of the present invention.
  • the multilayer piezoelectric element 1 of the above example is accommodated inside a storage container (container) 23 having an injection hole 21 at one end.
  • a needle valve 25 capable of opening and closing the injection hole 21 is disposed in the storage container 23 in the storage container 23 .
  • a fluid passage 27 is disposed in the injection hole 21 so that it can communicate with the movement of the needle valve 25.
  • the fluid passage 27 is connected to an external fluid supply source, and fluid is always supplied to the fluid passage 27 at a high pressure. Therefore, when the needle valve 25 opens the injection hole 21, the fluid supplied to the fluid passage 27 is discharged from the injection hole 21 to the outside or an adjacent container, for example, a fuel chamber (not shown) of the internal combustion engine. It is configured.
  • the upper end of the needle valve 25 has a large diameter, and is a piston 31 that can slide with a cylinder 29 formed in the storage container 23.
  • the multilayer piezoelectric element 1 of the above-described example is stored in contact with the piston 31.
  • the fluid passage 27 may be opened by applying a voltage to the multilayer piezoelectric element 1 and the fluid passage 27 may be closed by stopping the application of the voltage.
  • the injection device 19 of this example includes a container 23 having an injection hole 21 and the multilayer piezoelectric element 1 of the above example, and the fluid filled in the container 23 is ejected by driving the multilayer piezoelectric element 1. It may be configured to discharge from the hole 21.
  • the multilayer piezoelectric element 1 does not necessarily have to be inside the container 23, as long as the multilayer piezoelectric element 1 is configured to apply pressure for controlling the ejection of fluid to the inside of the container 23 by driving the multilayer piezoelectric element 1. Good.
  • the fluid includes various liquids and gases such as a conductive paste in addition to fuel, ink, and the like.
  • the injection device 19 of this example that employs the multilayer piezoelectric element 1 of the above example is used for an internal combustion engine, the fuel is accurately injected into the combustion chamber of the internal combustion engine such as an engine over a longer period than the conventional injection device. Can be made.
  • FIG. 8 is a schematic view showing an example of an embodiment of the fuel injection system of the present invention.
  • the fuel injection system 35 of this example includes a common rail 37 that stores high-pressure fuel as high-pressure fluid, and a plurality of injection devices 19 of the above-described examples that inject high-pressure fluid stored in the common rail 37.
  • a pressure pump 39 for supplying a high-pressure fluid to the common rail 37 and an injection control unit 41 for supplying a drive signal to the injection device 19 are provided.
  • the injection control unit 41 controls the amount and timing of high-pressure fluid injection based on external information or an external signal. For example, if the fuel injection system 35 of this example is used for fuel injection of the engine, the amount and timing of fuel injection can be controlled while sensing the condition in the combustion chamber of the engine with a sensor or the like.
  • the pressure pump 39 serves to supply fluid fuel from the fuel tank 43 to the common rail 37 at a high pressure. For example, in the case of an engine fuel injection system 35, fluid fuel is fed into the common rail 37 at a high pressure of about 1000 to 2000 atmospheres (about 101 MPa to about 203 MPa), preferably about 1500 to 1700 atmospheres (about 152 MPa to about 172 MPa).
  • the high-pressure fuel sent from the pressure pump 39 is stored and sent to the injection device 19 as appropriate.
  • the injection device 19 injects a certain fluid from the injection hole 21 to the outside or an adjacent container as described above.
  • the target for injecting and supplying fuel is an engine
  • high-pressure fuel is injected in a mist form from the injection hole 21 into the combustion chamber of the engine.
  • desired injection of high-pressure fuel can be stably performed over a long period of time.
  • the external electrodes 6 in the multilayer piezoelectric element 1 are formed on the two opposite side surfaces of the multilayer body 7, but the two external electrodes 6 are formed on adjacent side surfaces of the multilayer body 7. Alternatively, they may be formed on the same side surface of the laminate 7.
  • the cross-sectional shape in the direction orthogonal to the stacking direction of the stacked body 7 is not limited to the quadrangular shape that is an example of the above embodiment, but a polygonal shape such as a hexagonal shape or an octagonal shape, a circular shape, or a straight line and an arc. You may be the shape which combined.
  • the multilayer piezoelectric element 1 of this example is used for, for example, a piezoelectric drive element (piezoelectric actuator), a pressure sensor element, a piezoelectric circuit element, and the like.
  • the driving element include a fuel injection device for an automobile engine, a liquid injection device such as an inkjet, a precision positioning device such as an optical device, and a vibration prevention device.
  • the sensor element include a combustion pressure sensor, a knock sensor, an acceleration sensor, a load sensor, an ultrasonic sensor, a pressure sensor, and a yaw rate sensor.
  • Examples of the circuit element include a piezoelectric gyro, a piezoelectric switch, a piezoelectric transformer, and a piezoelectric breaker.
  • a piezoelectric actuator provided with the multilayer piezoelectric element of the present invention was produced as follows. First, a ceramic slurry was prepared by mixing calcined powder of a piezoelectric ceramic mainly composed of lead zirconate titanate (PZT: PbZrO 3 —PbTiO 3 ) having an average particle size of 0.4 ⁇ m, a binder and a plasticizer. Using this ceramic slurry, a piezoelectric ceramic green sheet serving as a piezoelectric layer having a thickness of 100 ⁇ m was prepared by a doctor blade method.
  • PZT lead zirconate titanate
  • a binder was added to the silver-palladium alloy to produce an internal electrode conductive paste to be an internal electrode.
  • the silver-palladium ratio at this time was 95% by mass of silver-5% by mass of palladium.
  • a conductive paste for internal electrodes was printed on one side of the piezoelectric ceramic green sheet by a screen printing method.
  • the obtained laminated body was ground and processed into a predetermined shape using a surface grinder.
  • a paste for inorganic coating was prepared by adding a binder and a plasticizer to a calcined powder having the same composition as the piezoelectric ceramic described above and a metal powder mainly composed of a metal element contained in the internal electrode.
  • a calcined powder of piezoelectric ceramics mainly composed of lead zirconate titanate (PZT: PbZrO 3 —PbTiO 3 ) having an average particle diameter of 0.4 ⁇ m is added to silver or silver-palladium having an average particle diameter of 0.5 ⁇ m.
  • the alloy powder was mixed so that the metal powder content was 5 to 20% by mass, and then a binder and a plasticizer were added to prepare an inorganic coating paste.
  • This inorganic coating paste was printed on the side surface of the laminate other than the external electrode forming surface, dried and baked at a temperature of 980 to 1100 ° C.
  • the thickness of the inorganic coat after baking was 10 ⁇ m.
  • the inorganic coat paste was printed and dried, the inorganic coat paste was printed again, and then dried and baked at a temperature of 980 to 1100 ° C., the thickness of the inorganic coat was 20 ⁇ m.
  • a silver glass paste prepared by adding glass, a binder, and a plasticizer to silver powder was printed on the side surface of the laminate in the pattern of the external electrode, dried, and baked at 700 ° C. to form an external electrode. Then, a lead wire was connected and fixed to the external electrode as an external lead member using solder.
  • the laminated body in which the piezoelectric layer and the internal electrode are laminated the external electrode joined to the side surface of the laminated body and electrically connected to the internal electrode, and the inorganic coat deposited on the side surface of the laminated body
  • a laminated piezoelectric element (Sample Nos. 2 to 4) according to an embodiment of the present invention was prepared.
  • Sample No. 2 has about 5 ⁇ m of silver particles having an average particle diameter of 0.5 ⁇ m at the grain boundary of piezoelectric ceramics mainly composed of lead zirconate titanate (PZT: PbZrO 3 —PbTiO 3 ) having an average particle diameter of 2 ⁇ m.
  • An inorganic coat having a thickness of 10 ⁇ m dispersed at intervals of
  • Sample No. 3 is a zircon titanate having an average particle diameter of 2 ⁇ m on an inorganic coat having a thickness of 10 ⁇ m made of a piezoelectric ceramic mainly composed of lead zirconate titanate (PZT: PbZrO 3 —PbTiO 3 ) having an average particle diameter of 2 ⁇ m.
  • An inorganic coat having a thickness of 5 mm is used.
  • Sample No. 4 is a zircon titanate having an average particle diameter of 2 ⁇ m on an inorganic coat having a thickness of 10 ⁇ m made of a piezoelectric ceramic mainly composed of lead zirconate titanate (PZT: PbZrO 3 —PbTiO 3 ) having an average particle diameter of 2 ⁇ m.
  • the inorganic coat has a thickness of 20 ⁇ m.
  • an inorganic coating paste was prepared only from a calcined powder of piezoelectric ceramics mainly composed of lead zirconate titanate (PZT: PbZrO 3 -PbTiO 3 ) having an average particle size of 0.4 ⁇ m Then, an inorganic coat having a thickness of 10 ⁇ m made of piezoelectric ceramics mainly composed of lead zirconate titanate (PZT: PbZrO 3 —PbTiO 3 ) having an average particle diameter of 2 ⁇ m was prepared.
  • PZT lead zirconate titanate
  • Each of the laminated piezoelectric elements of Sample Nos. 1 to 4 was applied with an AC voltage of 0 V to +160 V at a frequency of 150 Hz in an atmosphere of 150 ° C., and continuously driven up to 1 ⁇ 10 6 times.
  • a test was performed in which DC 150 V was applied for 300 hours in an atmosphere of% RH. The results are shown in Table 1.
  • the multilayer piezoelectric elements (sample numbers 2 to 4) of the example of the present invention were continuously driven up to 1 ⁇ 10 6 times and then displaced by applying a DC voltage in a high temperature and high humidity environment.
  • the leakage current does not occur on the side surface of the laminate, and that the displacement amount does not fluctuate and has high reliability.
  • these samples were cut and the inside of the inorganic coat was observed with a scanning electron microscope (SEM), but there was no crack and no migration within the inorganic coat.
  • the multilayer piezoelectric element of the comparative example (Sample No. 1) was continuously driven up to 1 ⁇ 10 6 times by applying an AC voltage of 0 V to +160 V, but the amount of displacement decreased.
  • SEM scanning electron microscope

Abstract

　【課題】　欠陥領域の発生を低減すると共に、湿気の侵入が起こってもリーク電流が発生せず、変位量が長期間変動せず、安定駆動できる積層型圧電素子およびこれを備えた圧電アクチュエータ、噴射装置ならびに燃料噴射システムを提供する。　【解決手段】　本発明は、圧電体層２および内部電極３が積層された積層体７と、正極の内部電極310および負極の内部電極320の両方の端部があらわれた積層体７の側面に設けられた無機コート５とを備えた積層型圧電素子であって、無機コート５の内部には内部電極３に含まれる金属元素を主成分とした金属粒子が分散して含まれていることを特徴とするものである。

Description

積層型圧電素子およびこれを備えた圧電アクチュエータ、噴射装置ならびに燃料噴射システム
　本発明は、例えば、圧電駆動素子（圧電アクチュエータ），圧力センサ素子および圧電回路素子等として用いられる積層型圧電素子およびこれを備えた圧電アクチュエータ、噴射装置ならびに燃料噴射システムに関するものである。
　積層型圧電素子は、基本的に、圧電体層および内部電極層が積層された積層体と、この積層体の側面に接合されて内部電極層に電気的に接続された外部電極とを含む構成のものである。
　ここで、従来の積層型圧電素子は、積層体の表面でリーク電流が発生して変位量の変動が起こることを防ぐために、シリコーン樹脂等の有機材料やガラス等の無機材料からなる外装コートが施されている。そして、無機材料の外装コート（無機コート）として特に耐熱性、耐湿性の良好なセラミックコート（セラミック被覆層）を用いた積層型圧電素子が知られている（特許文献１を参照）。
特開２００１－１３５８７１号公報
　しかしながら、積層体の表面にガラスやセラミックスからなる無機コートを設けた積層型圧電素子を高温、高湿下で長期間駆動させると、積層体の伸長時に生じる応力によって、無機コート中のガラス部分（セラミックスの場合には粒界部分）に欠陥領域が生じると共に、湿気の侵入により欠陥領域を伝って金属イオンが移動するマイグレーションが生じて、リーク電流が流れるようになるおそれがあった。また、リーク電流が生じることで積層型圧電素子の変位量が小さくなるおそれがあった。
　本発明は、上記事情に鑑みてなされたもので、欠陥領域の発生を低減すると共に、湿気の侵入が起こってもリーク電流が発生せず、変位量が長期間変動せず、安定駆動できる積層型圧電素子およびこれを備えた圧電アクチュエータ、噴射装置ならびに燃料噴射システムを提供することを目的とする。
　本発明は、圧電体層と正極および負極としての内部電極とが積層された積層体と、該積層体の前記正極の内部電極および前記負極の内部電極の両方の端部があらわれた側面に設けられた無機コートとを備え、該無機コートの内部には前記内部電極に含まれる金属元素を主成分とした金属粒子が分散して含まれていることを特徴とする。
　ここで、前記金属粒子は、前記無機コートの表面側に偏って分布していることが好ましい。
　また、前記無機コートには、前記積層体の側面側にボイドが設けられていることが好ましい。
　また、前記無機コートは圧電材料からなることが好ましい。
　また、前記内部電極に含まれる金属元素が銀であり、前記金属粒子が銀粒子であることが好ましい。
　本発明の圧電アクチュエータは、上記いずれかの本発明の積層型圧電素子とともに、前記積層型圧電素子を内部に収容するケースを備えたことを特徴とするものである。
　本発明の噴射装置は、噴射孔を有する容器と、上記いずれかの本発明の積層型圧電素子とを備え、前記容器内に蓄えられた流体が前記積層型圧電素子の駆動により前記噴射孔から吐出されることを特徴とするものである。
　本発明の燃料噴射システムは、高圧燃料を蓄えるコモンレールと、該コモンレールに蓄えられた前記高圧燃料を噴射する上記本発明の噴射装置と、前記コモンレールに前記高圧燃料を供給する圧力ポンプと、前記噴射装置に駆動信号を与える噴射制御ユニットとを備えたことを特徴とするものである。
　本発明の積層型圧電素子によれば、無機コート中の金属粒子によって欠陥領域の発生を低減してリーク電流の発生を抑止できるため、長期間、積層型圧電素子の変位量が変動せず、安定駆動できる。
本発明の積層型圧電素子の実施の形態の一例を示す斜視図である。 本発明の積層型圧電素子の実施の形態の他の例を示す斜視図である。 図１、２に示すＡ－Ａ線断面における断面図の一例である。 図１、２に示すＡ－Ａ線断面における断面図の他の例である。 図１、２に示すＡ－Ａ線断面における断面図の他の例である。 本発明の圧電アクチュエータの実施の形態の一例を示す概略断面図である。 本発明の噴射装置の実施の形態の一例を示す概略断面図である。 本発明の燃料噴射システムの実施の形態の一例を示す概略図である。
　以下、本発明の積層型圧電素子の実施の形態の一例について図面を参照して詳細に説明する。
　図１は本発明の積層型圧電素子の実施の形態の一例を示す斜視図であり、二つの側面に無機コートを施した例である。図２は本発明の積層型圧電素子の実施の形態の他の例を示す斜視図であり、すべての側面に無機コートを施した例である。図３は、図１および図２に示すＡ－Ａ線断面における断面図の一例である。また、図４および図５は２層構造の無機コートを形成した例である。
　図１および図３に示すように、本例の積層型圧電素子１は、圧電体層２および内部電極３が積層された積層体７と、積層体７の一対の側面に内部電極３と電気的に接続された外部電極６が設けられた積層型圧電素子であって、正極の内部電極310および負極の内部電極320の両方の端部があらわれた積層体７の他の一対の側面には無機コート５が設けられ、無機コート５の内部には内部電極３に含まれる金属元素を主成分とした金属粒子51が分散して含まれている。
　積層型圧電素子１を構成する積層体７は、例えば圧電体層２と内部電極３とが交互に積層され、内部電極３は正極の内部電極310と負極の内部電極320とが１層おきに交互に形成されてなるものである。積層体７は、例えば縦0.5～10ｍｍ、横0.5～10ｍｍ、高さ１～100ｍｍの直方体状に形成されている。
　積層体７を構成する圧電体層２は、圧電特性を有する圧電セラミックスからなり、例えばＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３（ＰＺＴ：チタン酸ジルコン酸鉛）等のペロブスカイト型酸化物を用いることができる。この圧電体層２の厚みは、例えば３μｍ～250μｍとされる。
　また、積層体７を構成する内部電極３は、圧電体層２と交互に積層されて圧電体層２を上下から挟んでおり、積層順に正極の内部電極310および負極の内部電極320が配置されることにより、それらの間に挟まれた圧電体層２に駆動電圧を印加するものである。内部電極３（正極の内部電極310、負極の内部電極320）は、例えば銀パラジウム（Ａｇ－Ｐｄ）等の金属からなる。図１に示す例では、正極の内部電極310および負極（もしくはグランド極）の内部電極320がそれぞれ積層体７の対向する一対の側面に互い違いに導出されて、積層体７の側面に接合された一対の外部電極６に電気的に接続されている。この内部電極３の厚みは、例えば0.1μｍ～５μｍとされる。
　一対の外部電極６は、例えば銀とガラスからなるペーストを塗布して焼き付けて形成されたもので、積層体７の側面に接合されて、積層体７の対向する側面に互い違いに導出された内部電極３とそれぞれ電気的に接続されている。この外部電極６の厚みは、例えば１～500μｍとされる。
　また、図１に示す積層体７の対向する他の一対の側面には、正極の内部電極310および負極（もしくはグランド極）の内部電極320の両方が導出され、当該両方の電極の端部があらわれている。そして、無機コート５が正極の内部電極310および負極の内部電極320の両方の端部があらわれた積層体７の対向する他の一対の側面に被着されている。この側面は、外部電極６の形成されていない面である。
　無機コート５の材料としては、例えば圧電材料、アルミナなどが挙げられるが、ヤング率の低い圧電材料からなるのが好ましい。無機コート５が圧電材料で形成されることによって、結晶が歪むことができるため、積層体７の変位に追従でき、無機コート５の剥離を生じにくくすることができる。更に、内部電極３からの漏れ電界（電極に挟まれていない領域に生じる電界）により無機コート５が隣接する圧電体層２と同方向の変位をするために、積層体７の伸縮に追従することが可能となる。特に、圧電体層２と同種の圧電材料、例えばＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３（ＰＺＴ：チタン酸ジルコン酸鉛）とすることで、焼き付け冷却時の熱膨張差による無機コート５の剥離を抑制することができる。また、焼き付け時に発生する圧電体層２から無機コート５への微量成分の拡散による圧電体層２の特性低下を抑えることができる。この無機コート５の厚みは、例えば１～500μｍとされる。
　さらに、無機コート５の内部には、図３に示すように、内部電極３に含まれる金属元素を主成分とした金属粒子51が分散して含まれている。
　ここでいう分散とは、金属粒子51同士の間隔の平均値が金属粒子51の粒径の平均値よりも大きくなることであり、例えば金属粒子51同士の間隔の平均値は0.1～100μｍになっている。この値は断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）等の電子顕微鏡や金属顕微鏡により観察し、任意の線分間に含まれる粒子間の個数および粒子間の距離を測定し、この粒子間の距離の合計距離を粒子間の個数で割ることによって求めることができる。
　このように、無機コート５の内部に内部電極３に含まれる金属元素を主成分とした金属粒子51が分散されていることで、無機コート５に外部から衝撃等の応力が加わっても、応力伝播を回折させる等の効果で、クラックの進展を抑制（欠陥領域の発生を低減）できる。そのため、欠陥領域を伝って金属イオンが移動するマイグレーションによってリーク電流が流れることを抑制することができる。
　無機コート５の内部に含まれる金属粒子51としては、無機コート５を構成するセラミック粒子よりも小さい粒径を有することで、伝播してきた応力を回折させやすくなるので好ましい。具体的には、セラミック粒子の粒径は0.1～20μｍであり、金属粒子51の粒径は0.05～２μｍで、セラミック粒子の粒径よりも小さい値であることが好ましい。ここでいう粒径とは、それぞれ平均粒径のことであり、断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）等の電子顕微鏡や金属顕微鏡により観察し、任意の線分間に含まれる粒子の数と粒子を横切る線分の長さを測定し、この線分の長さの合計距離を粒子数で割ることによって求めたものである。
　また、固体中の金属イオンはフィックの法則に支配されて拡散が起こる。濃度の高い内部電極３及び圧電体層２から濃度の薄い無機コート５中に向かって金属イオンはイオン化した酸素空孔を逆方向に移動させて電荷補償しながら結晶粒界を移動する。そして無機コート５中の金属粒子51の近傍で金属イオンは電荷のやり取りを行って酸素空孔を消滅させるとともに金属粒子51に凝集する。したがって、無機コート５中の結晶粒界における金属イオンの存在を抑止できるため、湿気が侵入してもリーク電流の発生を抑止できることで、長期間、積層型圧電素子１の変位量が変動せず、安定駆動できる。
　さらに、高温、高湿下で連続駆動した場合でも、無機コート５が強固に積層体７の側面に接合されており、無機コート５が剥離したり、側面からの湿気の侵入によりマイグレーションが生じてリーク電流が発生したりすることを抑制することができる。また、被覆層が無機コート５であることで、樹脂の被覆層では耐え得ない高温での使用でも問題はない。
　ここで、金属粒子51としては、内部電極３に含まれる金属元素を主成分とするものであればよく、例えば内部電極３に含まれる金属元素が銅であれば金属粒子51は銅粒子、内部電極３に含まれる金属元素が銀であれば金属粒子51は銀粒子との組合せが挙げられる。特に、銀はやわらかいので、応力吸収することができる点で効果的である。さらに、銀は室温付近の温度域で酸化物よりも金属として安定に存在できることから、無機コート５中にあらかじめ銀粒子を金属粒子51として分散させておくことで、内部電極３から銀イオンが無機コート５中に拡散しても、銀イオンは無機コート５中で酸化銀としては析出せずに、金属粒子51の近傍で電荷のやり取りを行って金属粒子51に選択的に凝集して捕獲されることができるので好ましい。
　ここで、無機コート５は図１に示すような外部電極６の形成されていない面のみに被着されることに限定はされず、図２に示すように、外部電極６の形成された面を含むすべての側面に被着されていてもよい。なお、図２では外部電極６の形成された面において、外部電極６の形成された領域およびその近傍領域では正極の内部電極310または負極の内部電極320のどちらか一方の端部があらわれていて、それ以外の領域では正極の内部電極310および負極の内部電極320の両方の端部があらわれた構成になっている。このような構成とすることで、内部電極３から移動する金属イオンを全ての方位から制御することができ、さらに剥離しにくくなるので好ましい。
　また、外部電極６の表面および外部電極６に接続する外部リード部材の表面にも被着することで、異なる極への金属イオンの移動を完全に抑止でき、積層型圧電素子１を安定駆動することができる。
　さらに、無機コート５は、正極の内部電極310および負極の内部電極320の両方の端部があらわれた積層体７の他の側面の全体に設けても良いが、積層体７の伸び縮みをし易くするという観点から、図１に示すように、前記他の側面のうち少なくとも正極の内部電極310および負極の内部電極320の両方の端部が覆われる程度に設けてあれば良い。すなわち前記他の側面のうち正極の内部電極310および負極の内部電極320の端部が現れていない積層体７の両端に近い領域には無機コート５が設けられていなくても構わない。
　またさらに、無機コート５に含まれる金属粒子51は、無機コート５の表面側に偏って分布していることが好ましい。金属イオンの拡散は無機コート５中の金属粒子51に向かって起こるので、金属イオンの移動方向を確実に異なる極の電極から離れる方向にすることができる。
　金属粒子51が無機コート５の表面側に偏って分布していることは、積層型圧電素子１の断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）等の電子顕微鏡や金属顕微鏡により観察して、無機コート５の表面側から厚みの３分の１までの距離に含まれる金属粒子51の個数と、他の任意の領域に含まれる金属粒子の個数とを測定して、比較することによって判別できる。
　無機コート５に含まれる金属粒子51を無機コート５の表面側に偏って分布させるために、例えば図４に示すように、金属粒子51を含有しない積層体側面側の無機コート５Ａと金属粒子51を含有する表面側の無機コート５Ｂの２層構造の無機コート５とすることができる。
　このとき、内部電極３間（正極の内部電極310と負極の内部電極320との間）の距離よりも、積層体側面側の無機コート５Ａが薄いほうが、拡散距離が短いので、より好ましい。なお、表面側の無機コート５Ｂにおける金属粒子51の分散の程度および粒径は、図１に示す例のものと同様である。
　さらに、積層型圧電素子１の変位量は積層体７の積層方向の端部において最も大きくなるために、無機コート５の中でも積層方向の端部に最も応力が加わるので、積層体７の積層方向の端部に位置する内部電極３から無機コート５中のガラス部分（セラミックの場合には粒界部分）に欠陥領域が生じ、欠陥領域を伝って内部電極３に含まれる金属イオンが異なる極の内部電極３に到達して、リーク電流が流れやすくなる。そこで、図５に示すように、無機コート５に含まれる金属粒子は、積層体７の積層方向の端部に偏って分布していることが好ましい。
　このことにより、濃度の高い内部電極３から濃度の薄い無機コート５中の金属粒子51に向かって金属イオンは拡散し凝集することを利用して、金属イオンの結晶粒界での存在を抑止しリーク電流の発生を抑止できる。その結果、より長期間、積層型圧電素子１の変位量が変動せず、安定駆動できる。
　さらに、無機コート５には積層体７の側面側にボイドが設けられていることが好ましい。ボイドを設けることで、積層体７に接する無機コート５の応力を緩和できる。特に２層構造の場合には、１層目の結晶粒界の亀裂を抑止できるから、結晶粒子間の隙間を伝いながら異なる電極へ移動するイオンのパスを抑えることができるからである。
　なお、ボイド径としては例えば0.05～２μｍの径であり、内部電極３間（正極の内部電極310と負極の内部電極320との間）近傍の無機コート５に分布させることで、応力緩和効果が高くなり、結晶粒界の亀裂を抑止できるから、結晶粒子間の隙間を伝いながら異なる電極へ移動するイオンのパスを抑えることができる。
　ボイドが無機コート５の積層体７の側面側に分布していることは、積層型圧電素子１の断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）等の電子顕微鏡や金属顕微鏡により観察することができ、無機コート５中において、ボイドが積層体側面側の方に多く存在していることは、無機コート５の積層体側面側から厚みの３分の１までの距離に含まれるボイドの個数（比率）と、他の任意の領域に含まれるボイドの個数（比率）とを測定して、比較することによって判別できる。
　そして、外部電極６に半田や導電性接着剤等の導電性接続部材で図６に示すような外部リード部材９を接続固定し、外部リード部材９から0.1～３ｋＶ／ｍｍの直流電界を印加し、積層体７を構成する圧電体層２を分極することによって、積層型圧電素子１全体を分極することができる。
　この積層型圧電素子１は、図６に示すような外部リード部材９を介して外部電極６と外部の電源とを接続して、圧電体層２に駆動電圧を印加することにより、各圧電体層２を逆圧電効果によって大きく変位させることができるものである。
　次に、本例の積層型圧電素子１の製造方法について説明する。
　まず、圧電体層２となる圧電セラミックグリーンシートを作製する。具体的には、圧電セラミックスの仮焼粉末と、アクリル系またはブチラール系等の有機高分子からなるバインダーと、可塑剤とを混合して、セラミックスラリーを作製する。そして、ドクターブレード法あるいはカレンダーロール法等のテープ成型法を用いることにより、このセラミックスラリーを用いて圧電セラミックグリーンシートを作製する。圧電セラミックスとしては圧電特性を有するものであればよく、例えば、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）からなるペロブスカイト型酸化物等を用いることができる。また、可塑剤としては、フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）またはフタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）等を用いることができる。
　次に、内部電極３となる内部電極用導電性ペーストを作製する。具体的には、銀－パラジウム合金の金属粉末にバインダーおよび可塑剤を添加混合することによって、内部電極用導電性ペーストを作製する。なお、銀－パラジウム合金に代えて銀粉末とパラジウム粉末とを混合しても良い。
　次に、内部電極用導電性ペーストを、上記の圧電セラミックグリーンシート上に内部電極層３のパターンで例えばスクリーン印刷法にて塗布する。
　次に、内部電極用導電性ペーストが塗布された圧電セラミックグリーンシートを所定枚数積層する。
　そして、これに所定の温度で脱バインダー処理を行なった後、900～1200℃の温度で焼成する。
　次に、焼成して得られた積層体に、平面研削盤等を用いて所定の形状になるよう側面に研削加工処理を施す。これにより、圧電体層２および内部電極３が交互に積層されている積層体７を作製する。
　その後、セラミックやガラス等の無機粉末に、内部電極に含まれる金属元素を主成分とした金属粒子を加え、バインダー、可塑剤を混合して作製した無機コート用ペーストを積層体７側面にスクリーン印刷やディッピング等の手法を用いて塗布し、500～1200℃の温度で焼き付けを行う。このとき、外部電極６の形成面には、無機コート用ペーストは塗布しないか、若しくは、塗布して焼き付け後に研磨で取る。なお、無機コート用ペーストに含まれるセラミック粉末は、圧電セラミックの仮焼粉末であることが好ましく、さらには、圧電体層２と同一の組成のセラミック粉末であることが好ましい。
　ここで、図４に示すように無機コート５に含まれる金属粒子51を無機コート５の表面側に偏って分布させるには、金属粒子を含まないペーストを塗布した後、その表面に金属粒子51の分散されたペーストを塗布し、焼成する方法が挙げられる。
　なお、無機コート５中に金属粒子51を分散させる方法については、無機コート５の表面に金属粒子51を被覆させるものではなく、無機コート５の中に分散して金属粒子51を点在させるものであれば、これら以外の方法であってもよい。
　その後、銀を主成分とし、ガラスを含む銀ガラス導電性ペーストを外部電極６のパターンで積層体７の内部電極３が導出された側面に印刷し、650～750℃で焼き付けを行ない、外部電極６を形成する。
　次に、外部電極６に外部リード部材９を半田や導電性接着剤等の導電性接続部材で接続固定する。
　その後、一対の外部電極６にそれぞれ接続した外部リード部材９から0.1～３ｋＶ／ｍｍの直流電界を印加し、積層体７を構成する圧電体層２を分極することによって、積層型圧電素子１全体が分極する。この積層型圧電素子１は、外部リード部材９を介して外部電極６と外部の電源とを接続して、圧電体層２に駆動電圧を印加することにより、各圧電体層２を逆圧電効果によって大きく変位させることができる。これにより、例えば圧電アクチュエータに用いたり、エンジンに燃料を噴射供給する自動車用燃料噴射弁として機能させたりすることが可能となる。
　次に、本発明の圧電アクチュエータの実施の形態の例について説明する。図６は、本発明の圧電アクチュエータの実施の形態の一例を示す概略断面図である。
　図６に示すように、本例の圧電アクチュエータ11は、積層型圧電素子１をケース13に収容してなるものである。
　具体的には、ケース13は、上端が塞がれ下端が開口したケース本体15と、ケース本体15の開口を塞ぐようにケース本体15に取り付けられた蓋部材17とで構成され、積層型圧電素子１の両端面をケース13の上端内壁および下端内壁にそれぞれ当接させるようにして積層型圧電素子１がケース13の内部に例えば不活性ガスとともに封入され収容されている。
　ケース本体15および蓋部材17は、ＳＵＳ304やＳＵＳ316Ｌなどの金属材料で形成されたものである。
　ケース本体15は、上端が塞がれ下端が開口した筒状体であり、積層体７の積層方向に伸縮可能に例えばベローズ（蛇腹）形状となっている。また、蓋部材17は、ケース本体15の開口を塞ぐように例えば板状に形成されている。蓋部材17には外部リード部材９を挿通可能な貫通孔が２つ形成されており、外部リード部材９を貫通孔に挿通させて外部電極６と外部とを電気的に導通させている。そして、貫通孔の隙間には軟質ガラス等を充填していて、この外部リード部材９を固定するとともに、外気の侵入を防いでいる。
　本例の圧電アクチュエータ11によれば、長期間安定して駆動することができる。
　次に、本発明の噴射装置の実施の形態の例について説明する。図７は、本発明の噴射装置の実施の形態の一例を示す概略断面図である。
　図７に示すように、本例の噴射装置19は、一端に噴射孔21を有する収納容器（容器）23の内部に上記の例の積層型圧電素子１が収納されている。
　収納容器23内には、噴射孔21を開閉することができるニードルバルブ25が配設されている。噴射孔21には流体通路27がニードルバルブ25の動きに応じて連通可能になるように配設されている。この流体通路27は外部の流体供給源に連結され、流体通路27に常時高圧で流体が供給されている。従って、ニードルバルブ25が噴射孔21を開放すると、流体通路27に供給されていた流体が外部または隣接する容器、例えば内燃機関の燃料室（図示せず）に、噴射孔21から吐出されるように構成されている。
　ニードルバルブ25の上端部は径が大きくなっており、収納容器23に形成されたシリンダ29と摺動可能なピストン31になっている。そして、収納容器23内には、上述した例の積層型圧電素子１がピストン31に接して収納されている。
　このような噴射装置19では、積層型圧電素子１が電圧を印加されて伸長すると、ピストン31が押圧され、ニードルバルブ25が噴射孔21に通じる流体通路27を閉塞し、流体の供給が停止される。また、電圧の印加が停止されると積層型圧電素子１が収縮し、皿バネ33がピストン31を押し返し、流体通路27が開放され噴射孔21が流体通路27と連通して、噴射孔21から流体の噴射が行なわれるようになっている。
　なお、積層型圧電素子１に電圧を印加することによって流体通路27を開放し、電圧の印加を停止することによって流体通路27を閉鎖するように構成してもよい。
　また、本例の噴射装置19は、噴射孔21を有する容器23と、上記の例の積層型圧電素子１とを備え、容器23内に充填された流体を積層型圧電素子１の駆動により噴射孔21から吐出させるように構成されていてもよい。すなわち、積層型圧電素子１が必ずしも容器23の内部にある必要はなく、積層型圧電素子１の駆動によって容器23の内部に流体の噴射を制御するための圧力が加わるように構成されていればよい。なお、本例の噴射装置19において、流体とは、燃料，インク等の他、導電性ペースト等の種々の液体および気体が含まれる。本例の噴射装置19を用いることによって、流体の流量および噴出タイミングを長期にわたって安定して制御することができる。
　上記の例の積層型圧電素子１を採用した本例の噴射装置19を内燃機関に用いれば、従来の噴射装置に比べてエンジン等の内燃機関の燃焼室に燃料をより長い期間にわたって精度よく噴射させることができる。
　次に、本発明の燃料噴射システムの実施の形態の例について説明する。図８は、本発明の燃料噴射システムの実施の形態の一例を示す概略図である。
　図８に示すように、本例の燃料噴射システム35は、高圧流体としての高圧燃料を蓄えるコモンレール37と、このコモンレール37に蓄えられた高圧流体を噴射する複数の上記の例の噴射装置19と、コモンレール37に高圧流体を供給する圧力ポンプ39と、噴射装置19に駆動信号を与える噴射制御ユニット41とを備えている。
　噴射制御ユニット41は、外部情報または外部からの信号に基づいて高圧流体の噴射の量およびタイミングを制御する。例えば、エンジンの燃料噴射に本例の燃料噴射システム35を用いた場合であれば、エンジンの燃焼室内の状況をセンサ等で感知しながら燃料噴射の量およびタイミングを制御することができる。圧力ポンプ39は、燃料タンク43から流体燃料を高圧でコモンレール37に供給する役割を果たす。例えばエンジンの燃料噴射システム35の場合には1000～2000気圧（約101ＭＰａ～約203ＭＰａ）程度、好ましくは1500～1700気圧（約152ＭＰａ～約172ＭＰａ）程度の高圧にしてコモンレール37に流体燃料を送り込む。コモンレール37では、圧力ポンプ39から送られてきた高圧燃料を蓄え、噴射装置19に適宜送り込む。噴射装置19は、前述したように噴射孔21から一定の流体を外部または隣接する容器に噴射する。例えば、燃料を噴射供給する対象がエンジンの場合には、高圧燃料を噴射孔21からエンジンの燃焼室内に霧状に噴射する。
　本例の燃料噴射システム35によれば、高圧燃料の所望の噴射を長期にわたって安定して行なうことができる。
　なお、本発明は、上記の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で種々の変更を行なうことは何ら差し支えない。例えば、積層型圧電素子１における外部電極６は、上記の例では積層体７の対向する２つの側面に１つずつ形成したが、２つの外部電極６を積層体７の隣り合う側面に形成してもよいし、積層体７の同一の側面に形成してもよい。また、積層体７の積層方向に直交する方向における断面の形状は、上記の実施の形態の例である四角形状以外に、六角形状や八角形状等の多角形状、円形状、あるいは直線と円弧とを組み合わせた形状であっても構わない。
　本例の積層型圧電素子１は、例えば、圧電駆動素子（圧電アクチュエータ），圧力センサ素子および圧電回路素子等に用いられる。駆動素子としては、例えば、自動車エンジンの燃料噴射装置，インクジェットのような液体噴射装置，光学装置のような精密位置決め装置，振動防止装置が挙げられる。センサ素子としては、例えば、燃焼圧センサ，ノックセンサ，加速度センサ，荷重センサ，超音波センサ，感圧センサおよびヨーレートセンサが挙げられる。また、回路素子としては、例えば、圧電ジャイロ，圧電スイッチ，圧電トランスおよび圧電ブレーカーが挙げられる。
　本発明の積層型圧電素子の実施例について以下に説明する。
　本発明の積層型圧電素子を備えた圧電アクチュエータを以下のようにして作製した。まず、平均粒径が0.4μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）を主成分とする圧電セラミックスの仮焼粉末、バインダーおよび可塑剤を混合したセラミックスラリーを作製した。このセラミックスラリーを用いてドクターブレード法により厚み100μｍの圧電体層となる圧電セラミックグリーンシートを作製した。
　次に、銀－パラジウム合金にバインダーを加えて、内部電極となる内部電極用導電性ペーストを作製した。このときの銀－パラジウム比率は、銀95質量％－パラジウム５質量％であった。
　次に、圧電セラミックグリーンシートの片面に、内部電極用導電性ペーストをスクリーン印刷法により印刷した。
　次に、内部電極用導電性ペーストが印刷された圧電セラミックグリーンシート300枚を中心にして、その上下の層に、内部電極用導電性ペーストが印刷されていない圧電セラミックグリーンシート合計15枚を積層した。
　そして、これを980～1100℃で焼成することにより積層体を得た。得られた積層体を、平面研削盤を用いて所定の形状に研削して形状加工した。
　次に、前述の圧電セラミックスと同一組成の仮焼粉末と内部電極に含まれる金属元素を主成分とした金属の粉末をバインダー及び可塑剤を添加して無機コート用ペーストを作製した。具体的には、平均粒径0.4μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）を主成分とする圧電セラミックスの仮焼粉末に、平均粒径0.5μｍの銀、または銀－パラジウム合金の粉末を混合し、金属粉末の含有量が５～20質量％となるようにしてから、バインダー及び可塑剤を添加して無機コート用ペーストを作製した。
　この無機コート用ペーストを、外部電極形成面以外の積層体側面に印刷し、乾燥後980～1100℃の温度で焼き付けを行った。焼き付け後の無機コートの厚みは、10μｍであった。
　さらに、この無機コート用ペーストを印刷乾燥後、再度、無機コート用ペーストを印刷してから、乾燥後980～1100℃の温度で焼き付けを行った試料の無機コートの厚みは、20μｍであった。
　次に、銀粉末にガラス，バインダーおよび可塑剤を添加して作製した銀ガラスペーストを外部電極のパターンで積層体の側面に印刷し、乾燥後700℃で焼き付けを行ない、外部電極を形成した。そして、この外部電極に、半田を用いて外部リード部材としてリード線を接続固定した。
　以上により、圧電体層および内部電極が積層された積層体と、この積層体の側面に接合されて内部電極に電気的に接続された外部電極と、積層体の側面に被着された無機コートとを含む本発明実施例の積層型圧電素子（試料番号２～４）を作製した。
　なお、試料番号２は、平均粒径２μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）を主成分とする圧電セラミックスの粒界に、平均粒径0.5μｍの銀の粒子が約５μｍの間隔で分散した厚み10μｍの無機コートとしたものである。
　試料番号３は、平均粒径２μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）を主成分とする圧電セラミックスからなる厚み10μｍの無機コートの上に、平均粒径２μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）を主成分とする圧電セラミックスの粒界に、平均粒径１μｍの銀の粒子が約２μｍの間隔で分散した厚み10μｍの無機コートが形成され、計20μｍの厚みの無機コートとしたものである。
　試料番号４は、平均粒径２μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）を主成分とする圧電セラミックスからなる厚み10μｍの無機コートの上に、平均粒径２μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）を主成分とする圧電セラミックスの粒界に、平均粒径１μｍの銀パラジウムの粒子が約２μｍの間隔で分散した厚み10μｍの無機コートが形成され、計20μｍの厚みの無機コートとしたものである。
　一方、比較例（試料番号１）として、平均粒径0.4μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）を主成分とする圧電セラミックスの仮焼粉末のみで無機コート用ペーストを作製して、平均粒径２μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３－ＰｂＴｉＯ３）を主成分とする圧電セラミックスからなる厚み10μｍの無機コートとしたものを用意した。
　次に、試料番号１～試料番号４の各積層型圧電素子について、外部リード部材を介して外部電極に３ｋＶ／ｍｍの直流電界を15分間印加して、圧電体層の分極処理を行なった。
　これら試料番号１～４の積層型圧電素子に、それぞれ150℃の雰囲気下で０Ｖ～＋160Ｖの交流電圧を150Ｈｚの周波数で印加して、１×10６回まで連続駆動した後、85℃、85％ＲＨの雰囲気下で、ＤＣ150Ｖを300時間印加する試験を行った。その結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　上記試験の結果、本発明の実施例の積層型圧電素子（試料番号２～４）は、１×10６回まで連続駆動させた後、高温高湿の環境下でＤＣ電圧を加えて変位させても、積層体の側面でリーク電流が生じることなく、変位量が変動しない高い信頼性を備えていることが分かった。試験後、これらの試料を切断して走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で無機コート内を観察したが、クラックも無機コート内のマイグレーションもなかった。
　これに対し、比較例の積層型圧電素子（試料番号１）は、０Ｖ～＋160Ｖの交流電圧を印加して、１×10６回まで連続駆動したが変位量が低下したため、試料を切断して走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で無機コート内を観察したところ、積層体に伸縮によって生じる応力により、無機コートにおける内部電極の端部と端部との間に、リーク電流が発生したことに起因するクラックが複数生じていた。
　試料番号１のサンプルを再度用意して、０Ｖ～＋160Ｖの交流電圧を印加して、連続駆動したところ、同じように変位量が低下した。そこでさらに、85℃、85％ＲＨの雰囲気下で、ＤＣ150Ｖを印加する試験を行ったところ、100時間経過後に無機コート表面でスパークが生じてしまった。この試料を切断して走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で無機コート内を観察したところ、高温高湿の環境下でＤＣ電圧を加えたので、内部電極の銀がマイグレーションを起こし、無機コートに生じたクラック内を通じて移動していたことが確認できた。
　１・・・積層型圧電素子
　２・・・圧電体層
　３・・・内部電極
　310・・・正極の内部電極
　320・・・負極の内部電極
　５・・・無機コート
　５Ａ・・・積層体側面側の無機コート
　５Ｂ・・・表面側の無機コート
　51・・・金属粒子
　６・・・外部電極
　７・・・積層体
　９・・・外部リード部材
　11・・・圧電アクチュエータ
　13・・・ケース
　15・・・ケース本体
　17・・・蓋部材
　19・・・噴射装置
　21・・・噴射孔
　23・・・収納容器（容器）
　25・・・ニードルバルブ
　27・・・流体通路
　29・・・シリンダ
　31・・・ピストン
　33・・・皿バネ
　35・・・燃料噴射システム
　37・・・コモンレール
　39・・・圧力ポンプ
　41・・・噴射制御ユニット
　43・・・燃料タンク

Claims (8)

  1. 　圧電体層と正極および負極としての内部電極とが積層された積層体と、該積層体の前記正極の内部電極および前記負極の内部電極の両方の端部があらわれた側面に設けられた無機コートとを備え、該無機コートの内部には前記内部電極に含まれる金属元素を主成分とした金属粒子が分散して含まれていることを特徴とする積層型圧電素子。
  2. 　前記金属粒子は、前記無機コートの表面側に偏って分布していることを特徴とする請求項１に記載の積層型圧電素子。
  3. 　前記無機コートには、前記積層体の側面側にボイドが設けられている請求項１に記載の積層型圧電素子。
  4. 　前記無機コートは圧電材料からなる請求項１に記載の積層型圧電素子。
  5. 　前記内部電極に含まれる金属元素が銀であり、前記金属粒子が銀粒子である請求項１に記載の積層型圧電素子。
  6. 　請求項１に記載の積層型圧電素子と、該積層型圧電素子を内部に収容するケースとを備えた圧電アクチュエータ。
  7. 　噴射孔を有する容器と、請求項１に記載の積層型圧電素子とを備え、前記容器内に蓄えられた流体が前記積層型圧電素子の駆動により前記噴射孔から吐出されることを特徴とする噴射装置。
  8. 　高圧燃料を蓄えるコモンレールと、該コモンレールに蓄えられた前記高圧燃料を噴射する請求項７に記載の噴射装置と、前記コモンレールに前記高圧燃料を供給する圧力ポンプと、前記噴射装置に駆動信号を与える噴射制御ユニットとを備えたことを特徴とする燃料噴射システム。
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