WO2011052517A1 - アルミニウム接合合金、その合金で形成された接合合金層を有するクラッド材及びアルミニウム接合複合材 - Google Patents

アルミニウム接合合金、その合金で形成された接合合金層を有するクラッド材及びアルミニウム接合複合材 Download PDF

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Definitions

  • the present invention is formed of an aluminum joining alloy having excellent pressure welding and diffusion joining properties and brazing properties to aluminum as well as non-aluminum metals such as steel, copper, nickel and titanium, and the joining alloy.
  • the present invention relates to a clad material having a bonding alloy layer and an aluminum bonding composite material.
  • Aluminum is widely used as a material for electrode materials, terminal materials, conductive wire materials and the like because of its excellent conductivity, workability, and lightness.
  • an aluminum material (single layer material) formed only of aluminum is inferior in strength and corrosion resistance, so an aluminum layer formed of aluminum and a non-aluminum metal layer formed of stainless steel or nickel are pressed and diffusion bonded.
  • a clad material bonded by the above method is used.
  • Such a clad material is used as a conductive material such as a battery case, an electrode material, and a terminal material.
  • Patent Document 1 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2000-312979
  • Patent Document 2 Japanese Unexamined Patent Application Publication No. 2004-351460
  • Patent Document 3 describes a clad material in which a nickel layer is directly pressed against an aluminum layer and diffusion-bonded.
  • a power module in which a semiconductor element and an aluminum cooler that cools the semiconductor element are integrally used as an electronic component, and an improvement in cooling performance with higher output is desired.
  • a power module is formed by brazing an aluminum cooler and a heat diffusion promoting layer (heat spreader), and the heat diffusion promoting layer.
  • a heat conductive insulating substrate referred to as a “DBA substrate”
  • a semiconductor device are soldered in this order.
  • the thermal diffusion promoting layer a clad material is generally used in which an aluminum layer is joined by pressure welding and diffusion bonding to a copper layer formed of copper having excellent thermal conductivity via an iron layer or a nickel layer.
  • the power module is usually assembled as follows. An aluminum cooler and the aluminum layer of the heat diffusion promoting layer are brazed. Thereafter, a heat conductive insulating substrate is soldered on the copper layer of the heat diffusion promoting layer, and a semiconductor element is further soldered on the heat conductive insulating substrate. In some cases, a thermally conductive insulating substrate on which a semiconductor element is soldered in advance is soldered to the thermal diffusion promoting layer.
  • the heat-conductive insulating substrate has a structure in which aluminum layers are laminated on both sides of a ceramic layer such as aluminum nitride. Usually, both surfaces of the heat-conductive insulating substrate are provided to ensure solder wettability. Nickel plating is applied.
  • the aluminum layer and the nickel layer are directly bonded or the stainless steel layer is bonded to the aluminum layer via the nickel layer.
  • aluminum and copper cannot be directly bonded because a very brittle intermetallic compound is formed during diffusion bonding, but an iron layer or nickel layer should be provided between the aluminum layer and the copper layer.
  • the aluminum layer and the copper layer can be laminated.
  • the aluminum layer and the nickel layer, or the aluminum layer and the iron layer can be joined by pressure welding and diffusion bonding, the aluminum layer and the nickel layer, or between the aluminum layer and the iron layer, Al is diffused. -Ni-based and Al-Fe-based intermetallic compound layers are formed. When these intermetallic compound layers grow excessively, the bondability deteriorates significantly. For this reason, it is usually necessary to appropriately control the diffusion annealing conditions in the diffusion bonding after the pressure welding so that the intermetallic compound layer does not grow excessively.
  • an aluminum cooler is brazed at about 600 ° C. using an aluminum bonding brazing material such as an Al—Si brazing material to the aluminum layer of the thermal diffusion promoting layer provided in the power module. .
  • an intermetallic compound layer formed during diffusion bonding grows between the aluminum layer and the nickel layer of the thermal diffusion promoting layer or between the aluminum layer and the iron layer. For this reason, there is a problem that the joining force between the aluminum layer and the nickel layer or the aluminum layer and the iron layer in the thermal diffusion promoting layer before brazing is impaired by brazing.
  • the present invention has been made in view of such problems, and provides an aluminum bonding alloy that is excellent not only in non-aluminum metals such as steel, copper, nickel, and titanium, but also in aluminum pressure bonding, diffusion bonding, and brazing. The purpose is to do. It is another object of the present invention to provide a clad material and an aluminum bonded composite material having a bonded alloy layer formed of the bonded alloy.
  • the present inventor is generally excellent in pressure contact, diffusion bonding, brazing, and weldability with non-aluminum metals such as steel, copper, and titanium.
  • a component that can impart excellent diffusion bonding and brazing properties to aluminum was investigated.
  • a Ni—Mg alloy containing a predetermined amount of magnesium that hardly dissolves in nickel exhibits excellent bondability not only to the non-aluminum metal but also to aluminum.
  • the present invention has been made based on such findings.
  • the aluminum bonding alloy of the present invention is a Ni—Mg alloy for bonding aluminum and any non-aluminum metal selected from steel, copper, nickel, and titanium.
  • Mg contains 0.08 mass% or more and 0.90 mass% or less, preferably 0.10 mass% or more and 0.70 mass% or less (hereinafter, “mass%” is simply expressed as “%”), and the balance. It consists of Ni and inevitable impurities.
  • aluminum means Al alloy containing Al as a main component in addition to pure aluminum.
  • pure iron “iron and steel” means Fe alloys containing Fe as a main component, such as mild steel, alloy steel, and stainless steel.
  • copper is a Cu alloy mainly composed of Cu
  • nickel is pure nickel
  • titanium is pure titanium.
  • Ti alloy mainly composed of Ti.
  • main component means that the component accounts for 50% or more in the material.
  • the above-mentioned aluminum joining alloy is based on high concentration Ni, it is excellent in pressure welding, diffusion bonding, brazing, and weldability to any non-aluminum metal such as steel, copper, nickel and titanium. . Furthermore, it is excellent also in aluminum, pressure contact property, diffusion bonding property, and brazing property. The reason will be described below.
  • Ni—Al-based intermetallic compound layer When the nickel layer and the aluminum layer are pressed and diffusion bonded, a Ni—Al-based intermetallic compound layer is formed therebetween.
  • This intermetallic compound layer has a relatively good bonding strength when the annealing temperature is lowered to suppress the diffusion reaction in the diffusion annealing for diffusion bonding, and the intermetallic compound layer is not thickened. Is expressed.
  • the intermetallic compound layer becomes approximately 10 ⁇ m by vigorous diffusion reaction, the bonding force between the aluminum layer and the intermetallic compound layer is deteriorated, and the aluminum layer becomes the intermetallic compound layer. Peel off from the interface.
  • the joining alloy layer formed by the aluminum joining alloy according to the present invention and the aluminum layer are joined by pressure welding and diffusion joining, even if the intermetallic compound layer is formed as thick as about 10 ⁇ m by the active diffusion reaction, The bonding force between the bonding alloy layer and the aluminum layer does not deteriorate. This is because when the intermetallic compound layer is formed by the diffusion reaction, the aluminum oxide existing on the surface of the aluminum layer is driven to the bonding interface between the aluminum layer and the intermetallic compound layer, and the bonding alloy layer is removed. It is considered that aluminum oxide is reduced by an appropriate amount of Mg present in the nickel base of the Ni—Mg alloy to be formed, and the amount of aluminum oxide present at the interface of the aluminum layer is reduced after the diffusion reaction is completed.
  • the aluminum bonding alloy of the present invention exhibits excellent brazing properties not only for non-aluminum metals but also for aluminum.
  • the aluminum bonding alloy according to the present invention exhibits excellent pressure welding properties, diffusion bonding properties, and brazing properties not only for non-aluminum metals but also for aluminum.
  • the joining alloy layer formed with the joining alloy can be used suitably for the following clad materials and aluminum joining composite materials.
  • the clad material according to the first aspect of the present invention includes a non-aluminum metal layer formed of any non-aluminum metal selected from steel, copper, nickel, and titanium, and a bonding alloy layer formed of the above-described aluminum bonding alloy
  • the non-aluminum metal layer and the bonding alloy layer are bonded by pressure welding and diffusion bonding.
  • the aluminum material can be firmly brazed to the bonding alloy layer.
  • the brazing of the aluminum material is performed at about 600 ° C., but at this temperature, the bonding force between the non-aluminum metal layer of the cladding material and the bonding alloy layer does not deteriorate. For this reason, the aluminum joining composite material by which the aluminum material was firmly brazed to the non-aluminum metal layer via the joining alloy layer of the clad material can be easily provided.
  • a brazing material layer formed of an aluminum joining brazing material can be integrally joined to the joining alloy layer.
  • the brazing material layer can be joined to the joining alloy layer by pressure welding or by pressure welding and diffusion bonding.
  • the brazing filler metal layer melts during brazing, and it is sufficient that the brazing filler metal layer and the bonding alloy layer be firmly joined to each other as long as they are joined to the extent that they do not separate from the joining alloy layer during handling. There is no.
  • an aluminum-bonded composite material can be easily obtained by brazing an aluminum material to the bonding alloy layer of the clad material of the first embodiment.
  • a non-aluminum metal layer of the clad material can be formed of copper, and an aluminum cooler for cooling the semiconductor element can be used as the aluminum material.
  • an aluminum cooler for cooling the semiconductor element can be used as the aluminum material.
  • the clad material according to the second aspect of the present invention includes the non-aluminum metal layer, the bonding alloy layer, and an aluminum layer formed of aluminum, and the non-aluminum metal layer and the bonding alloy layer are also the bonding alloy.
  • the layer and the aluminum layer are joined by pressure welding and diffusion bonding, respectively.
  • the clad material of this second form can also join a brazing material layer formed of an aluminum joining brazing material to the aluminum layer of the clad material. Thereby, brazing workability
  • the brazing material layer can be joined to the aluminum layer by pressure welding or by pressure welding and diffusion bonding.
  • the aluminum material can be brazed more firmly to the aluminum layer than when the aluminum material is directly brazed to the bonding alloy layer. For this reason, the aluminum joining composite material by which the aluminum material was brazed more firmly can be provided easily.
  • an aluminum joining composite material can be easily obtained by brazing an aluminum material to the aluminum layer of the clad material of the second embodiment.
  • a non-aluminum metal layer of the clad material can be formed of copper, and an aluminum cooler for cooling the semiconductor element can be used as the aluminum material. This can provide a cooling member for an electronic component such as a power module to which the aluminum cooler is more firmly joined.
  • the non-aluminum metal layer can be formed of stainless steel, and the aluminum layer can be formed of pure Al or a conductive aluminum alloy containing 90 mass% or more of Al.
  • the electrical conductivity of the aluminum layer, the mechanical strength, the corrosion resistance, the bondability with the conductive wire, and the economical efficiency of the non-aluminum metal layer (stainless steel layer) can be combined.
  • the clad material using a stainless steel layer as the non-aluminum metal layer can be suitably used as a conductive material such as a battery case or a terminal member.
  • the clad material according to the third aspect of the present invention includes an aluminum layer formed of aluminum and a bonding alloy layer formed of the aluminum bonding alloy according to the present invention, and the aluminum layer and the bonding alloy layer include It is joined by pressure welding and diffusion joining.
  • a non-aluminum metal material formed of any non-aluminum metal selected from steel, copper, nickel, and titanium is brazed and welded to a bonded alloy layer in which the aluminum layer is firmly bonded. It can be easily joined by a joining method such as. For this reason, the aluminum joining composite_body
  • the joining alloy layer of the clad material according to the third embodiment has a high Ni concentration, and has good workability, corrosion resistance, brazing property with a conductive wire and weldability. It can use suitably as electroconductive materials, such as.
  • the fourth form of the clad material according to the present invention is a bonding alloy layer formed of the aluminum bonding alloy according to the present invention and an aluminum bonding brazing material or any one selected from steel, copper, nickel, and titanium.
  • a brazing material layer formed of a non-aluminum metal joining brazing material for brazing aluminum metal is provided, and the joining alloy layer and the brazing material layer are joined together.
  • an aluminum material and a bonding alloy layer, or a non-aluminum metal material and a bonding alloy layer can be firmly brazed using a brazing material layer without separately preparing a brazing material.
  • the brazing material layer can be joined to the joining alloy layer by pressure welding or by pressure welding and diffusion bonding.
  • the aluminum bonding alloy according to the present invention essentially contains 0.08-0.90 mass% of Mg, and is composed of the balance Ni and unavoidable impurities, so any non-aluminum selected from steel, copper, nickel and titanium A strong bond with the metal is obtained.
  • aluminum oxide present at the aluminum joining interface is reduced by an appropriate amount of Mg in the aluminum joining alloy during joining, so that diffusion bonding, brazing, or welding can be used. A strong bond can be obtained.
  • the aluminum bonding alloy of the present invention is suitable as a bonding material for bonding both the aluminum material and the non-aluminum metal material because strong bonding can be obtained.
  • the aluminum bonding alloy itself has good corrosion resistance, workability, and bondability, various clad materials and aluminum bonding composites having a bonding alloy layer made of the aluminum bonding alloy can be easily provided.
  • This aluminum bonding alloy is a Ni—Mg alloy that essentially contains Mg in an amount of 0.08 mass% or more and 0.90 mass% or less (0.08-0.90 mass%), and the balance is Ni and inevitable impurities.
  • the reason why the alloy base is Ni is that Ni has good ductility and workability, is relatively high in strength and corrosion resistance, and is excellent in pressure welding, diffusion bonding, brazing, and weldability.
  • Mg is an important element in the alloy of the present invention, and has the effect of reducing the aluminum oxide present at the aluminum interface and improving the bondability during diffusion bonding and brazing with aluminum.
  • the reason for limiting the Mg component in the Ni—Mg alloy will be described.
  • the Mg content exceeds 0.90%, hot workability and cold workability deteriorate, and it becomes difficult to roll the Ni—Mg alloy into a form such as a plate material.
  • the amount of Mg is less than 0.08%, the reduction effect of aluminum oxide by the Mg becomes too small, and the improvement in bondability is lowered. Therefore, in the present invention, the lower limit of the Mg amount is 0.08%, preferably 0.10%, more preferably 0.20%, and the upper limit is 0.90%, preferably 0.70%, more preferably 0.65%.
  • the Ni—Mg alloy is typically composed of a predetermined amount of Mg, the balance Ni and unavoidable impurities.
  • aluminum oxide such as Ca, Li, and REM (rare earth elements) is reduced.
  • An element capable of forming a small amount can be added alone or in combination within a range not impairing the workability.
  • the aluminum joining alloy is usually manufactured through the following steps. First, the raw materials whose components have been adjusted are melted and cast. The cast ingot is hot-worked and, if necessary, subjected to intermediate annealing, and then cold-worked into a desired shape, typically a plate material. Mg hardly dissolves in Ni, but Mg is finely dispersed and precipitated in the Ni base of the ingot even without taking a special cooling method such as rapid solidification.
  • FIG. 1 shows a clad material according to the first embodiment, which is formed of a non-aluminum metal layer 2 formed of any non-aluminum metal selected from steel, copper, nickel, and titanium, and the above-described aluminum bonding alloy.
  • the non-aluminum metal layer 2 and the bonding alloy layer 1 are bonded by pressure welding and diffusion bonding.
  • the pressure welding and diffusion bonding include not only the case of pressure welding and subsequent diffusion bonding, but also the case of simultaneously performing pressure welding and diffusion bonding. By using pressure welding and diffusion bonding together, a strong bond can be obtained.
  • Examples of the steel include low carbon steel such as pure iron and mild steel, and stainless steel.
  • Examples of the copper include pure copper, brass, white copper, and western silver.
  • Examples of the nickel include Ni—Cu alloys such as pure nickel and monel metal.
  • Examples of the titanium include pure titanium, ⁇ -type titanium alloy, and ⁇ + ⁇ -type titanium alloy.
  • As the non-aluminum metal an appropriate metal is selected depending on required characteristics, applications, and the like.
  • an aluminum material can be easily brazed to the joining alloy layer 1 using an aluminum joining brazing material.
  • an aluminum bonded composite material in which the non-aluminum metal layer 2 and the aluminum material 11 are firmly bonded via the bonded alloy layer 1 can be easily obtained.
  • the aluminum brazing filler metal include an Al—Si—Mg brazing material such as JIS standard 4004 and an Al—Si brazing material such as JIS standard 4343.
  • a brazing layer 30 having a composition in which a brazing material melted during brazing and components transferred from the joining alloy layer 1 and the like are mixed is formed. .
  • FIG. 2 shows a clad material according to a modification of the first embodiment, and this clad material is the other surface of the joining alloy layer 1 of the clad material of the first embodiment, that is, the side on which the aluminum material 11 is brazed.
  • a brazing filler metal layer 21 formed of the aluminum bonding brazing material is bonded to the surface of the metal by pressure welding and diffusion bonding, and the three layers of the non-aluminum metal layer 2, the bonding alloy layer 1, and the brazing filler metal layer 21 are integrated. It is a clad material laminated on. Since the clad material having the three-layer structure having the brazing material layer 21 does not require a separate brazing material when brazing the aluminum material, the brazing workability can be improved.
  • the brazing material layer may have a thickness of about 50 to 500 ⁇ m. Since the brazing filler metal layer 21 melts during brazing, it should be joined to such an extent that it does not separate during handling. For this reason, the brazing filler metal layer 21 only needs to be press-contacted to the bonding alloy layer 1, and diffusion bonding can be omitted.
  • FIG. 3 shows a clad material according to the second embodiment, which is formed of the non-aluminum metal layer 2 formed of the non-aluminum metal, the bonding alloy layer 1 formed of the aluminum bonding alloy, and aluminum.
  • the non-aluminum metal layer 2 and the bonding alloy layer 1 are integrally bonded, and the bonding alloy layer 1 and the aluminum layer 3 are integrally bonded by pressure welding and diffusion bonding.
  • an aluminum material can be brazed more firmly to the aluminum layer 3 bonded to the bonding alloy layer 1, and the non-aluminum metal layer 2 and the aluminum material 11 are bonded to the bonding alloy layer 2 and aluminum.
  • An aluminum bonding composite material that is more firmly bonded via the layer 3 can be easily obtained.
  • the non-aluminum metal layer 2 is formed of copper having excellent thermal conductivity
  • the aluminum material 11 is brazed to the bonding alloy layer 1 or the aluminum layer 3.
  • copper having excellent thermal conductivity include pure copper such as tough pitch copper and oxygen-free copper, and copper alloys containing 85% or more, more preferably 90% or more of Cu, such as phosphor bronze, chrome copper, and beryllium copper.
  • Aluminum bronze and gunmetal are examples of copper having excellent thermal conductivity.
  • FIG. 4 shows a cooling member for an electronic component such as a power module as the conductive aluminum bonding composite material.
  • This cooling member is obtained by brazing an aluminum cooler 11A having fins as an aluminum material 11 to the cladding alloy layer 1 of the first embodiment.
  • the non-aluminum metal layer (copper layer) 2 of the clad material serves as a heat spreader that quickly transfers heat transferred from the heat transfer insulating substrate (DBA substrate) laminated thereon to the cooler 11A.
  • the conductive aluminum bonding composite material is not limited to the cladding material of the first embodiment, and may be manufactured using the cladding material of the second embodiment shown in FIG.
  • an aluminum cooler 11A is brazed to the aluminum layer 3.
  • the non-aluminum metal layer (copper layer) 2 is about 0.5 to 3 mm
  • the bonding alloy layer 1 is about 50 to 200 ⁇ m
  • the aluminum layer 3 is The thickness is preferably about 10 to 100 ⁇ m.
  • a bonding alloy layer formed of the aluminum bonding alloy according to the present invention may be provided on the other surface of the non-aluminum metal layer (copper layer) 2. it can.
  • a thermally conductive insulating substrate (DBA substrate) is nickel-plated on both sides and is easily soldered to a copper layer.
  • some heat conductive insulating substrates are not subjected to nickel plating and the aluminum layer is exposed.
  • the aluminum layer of the heat conductive insulating substrate and the bonding alloy layer can be firmly brazed.
  • the aluminum layer 3 is formed of aluminum having excellent conductivity
  • the non-aluminum metal layer 2 is a metal having excellent corrosion resistance, workability, and bondability and high strength against aluminum. That is, it can be formed of stainless steel, pure nickel, or nickel alloy having a Ni content of 90% or more.
  • Such a clad material can be suitably used as it is as a material for battery cases and connection terminals.
  • the aluminum layer 3 is preferably about 10 to 100 ⁇ m
  • the bonding alloy layer 1 is preferably about 50 to 200 ⁇ m
  • the non-aluminum metal layer 2 is preferably about 200 to 500 ⁇ m.
  • an aluminum alloy having an Al content of 85% or more, preferably 90% or more is preferable.
  • aluminum alloys include 3000 series aluminum alloys (Al-Mn series alloys) such as JIS A3003 and A3004, 4000 series aluminum alloys (Al-Si series alloys) such as JIS A4042, and JIS standards.
  • Al-Mg series alloys such as A5005 and A5052.
  • stainless steel include austenitic stainless steels such as JIS standards SUS303, SUS304, and SUS316, and ferritic stainless steels such as SUS405 and SUS430.
  • FIG. 5 shows a clad material according to the third embodiment, which includes an aluminum layer 4 formed of aluminum and a bonding alloy layer 1 formed of the aluminum bonding alloy, and the aluminum layer 4 and the bonding alloy layer 1.
  • a non-aluminum metal material 12 of an appropriate material can be joined to the joining alloy layer 1 by brazing or welding according to the purpose of use and application, and as a result, an aluminum joined composite material can be easily obtained.
  • this clad material has a high Ni concentration in the bonding alloy layer 1 and good workability, corrosion resistance, brazeability and weldability, the clad material itself is suitable as a material for battery cases and terminal members. Can be used.
  • the aluminum layer 4 is preferably formed of the aluminum alloy having excellent conductivity
  • the aluminum layer 4 is preferably about 10 to 100 ⁇ m
  • the bonding alloy layer 1 is preferably about 50 to 200 ⁇ m. .
  • the brazing material layer is welded to the other surface (surface on the brazing side) of the joining alloy layer 1 by pressure welding, or by pressure welding and diffusion bonding, similarly to the cladding material of FIG.
  • a clad material in which the three layers of the aluminum layer 4, the bonding alloy layer 1 and the brazing material layer are integrated can be obtained.
  • a brazing material having a brazing temperature at which the aluminum layer 4 does not melt is used.
  • the brazing temperature is preferably lower than the melting point of aluminum forming the aluminum layer 4 (for example, 660 ° C. for pure aluminum), preferably about 60 ° C. lower than the melting point.
  • local heating type welding such as spot welding and laser welding, is preferable. In such welding, even if the melting point of aluminum that locally forms the aluminum layer 4 is exceeded, the entire aluminum layer 4 is not melted, so that the bondability between the aluminum layer 4 and the bonding alloy layer 1 can be ensured.
  • FIG. 6 shows a clad material according to the fourth embodiment, which includes a joining alloy layer 1 formed of an aluminum joining alloy according to the present invention and a brazing material layer 21, and the joining alloy layer 1 and the brazing material layer 21. Are joined by pressure welding, or pressure welding and diffusion bonding. In the case of this clad material, it is not necessary to firmly bond the brazing material layer 21 to the bonding alloy layer 1, so that diffusion bonding can be omitted.
  • the brazing material layer 21 is formed of an aluminum joining brazing material or a non-aluminum metal joining brazing material for brazing any non-aluminum metal selected from steel, copper, nickel, and titanium.
  • a non-aluminum metal joining brazing material silver brazing which is mainly an Ag—Cu alloy is used.
  • the silver brazing include BAg-based silver brazing such as JIS standard BAg-1, BAg-4, BAg-8.
  • the cladding material of the fourth embodiment it is possible to firmly braze the bonding alloy layer 1 and the aluminum material or the non-aluminum metal material using the brazing material layer 21 without separately preparing the brazing material. Furthermore, a non-aluminum metal material or an aluminum material can be easily joined to the other surface of the joining alloy layer 1, that is, the surface on the side where the brazing material layer 21 is not joined, by brazing or welding. Thereby, the aluminum joining composite material by which the aluminum material and the non-aluminum metal material were joined via the joining alloy layer 1 can be obtained easily.
  • the brazing material layer 21 is formed of an aluminum joining brazing material
  • an aluminum material is brazed to the joining alloy layer 1 by the brazing material of the brazing material layer 21, and then a non-aluminum metal material is applied to the other surface of the joining alloy layer 1. It can be joined by brazing or welding.
  • a non-aluminum metal material a non-aluminum bonding brazing material having a brazing temperature lower than the melting point of the aluminum alloy of the brazing part formed during brazing with the brazing material layer is used.
  • local heating type welding is preferable.
  • the brazing material layer 21 is formed of a non-aluminum metal joining brazing material
  • the other of the joining alloy layer 1 is used.
  • the aluminum material can be firmly brazed using an aluminum bonding brazing material on the surface.
  • Non-aluminum metal brazing filler metal mainly silver brazing
  • aluminum brazing filler metal mainly Al-Si brazing filler metal.
  • the brazed part does not melt.
  • any brazing material can be used as long as the bonding alloy layer 1 does not melt during brazing.
  • the clad material of each of the above embodiments can be manufactured simultaneously and integrally by the following method. That is, a thin plate, sheet or film metal material that is the basis of each layer of the clad material is overlaid, and this polymer material is pressed by cold rolling and then subjected to diffusion annealing. Adjacent layers are diffusion bonded. Further, diffusion welding can be performed while the pressure welding material is pressed by reduction, and diffusion bonding can be performed simultaneously with the pressure welding.
  • the diffusion annealing temperature is set within a temperature range in which any layer of the clad material does not melt. In the cold rolling, intermediate annealing may be performed as necessary. Furthermore, you may perform cold rolling for plate
  • a thin plate, sheet or film brazing material is overlaid on the joint alloy layer 1 of the clad material of the first embodiment manufactured in advance.
  • the bonding alloy layer 1 and the brazing filler metal layer 21 can be pressure-contacted by reducing the polymer material.
  • the brazing material layer 21 may be simply joined by pressure welding, but if necessary, the welding material may be subjected to diffusion annealing to join the joining alloy layer 1 and the brazing material layer 21 by diffusion joining.
  • the aluminum layer 3 may be joined to the joining alloy layer 1 of the clad material of the first embodiment by pressure welding and diffusion annealing.
  • the diffusion annealing temperature is about 300 to 550 ° C.
  • an aluminum layer 3 When diffusion bonding 4 is used, the diffusion bonding temperature can be raised to a temperature lower by about 20 ° C. than the melting point of aluminum forming the aluminum layer.
  • the brazing temperature of pure aluminum can be set to about 600 ° C., or higher than about 640 ° C.
  • the obtained clad material was reheated in a hydrogen gas atmosphere at a temperature of 600 ° C. or higher 620 ° C. simulating brazing of aluminum as shown in the table.
  • the thickness of the intermetallic compound layer formed between the bonded alloy layer and the counterpart metal layer of the clad material after reheating was measured by an electron microscope, and was about 10 ⁇ m.
  • a thin metal plate (thickness 0.5 mm) 53 was sandwiched and heated in a furnace at the temperature shown in Table 3 to produce a brazed composite material. The number of production was 2 points for each sample.
  • JIS standard 4004 was used as the aluminum joining brazing material for samples No. 21 to 24, and JIS standard BAg-8 silver brazing was used as the non-aluminum joining brazing material for Nos. 25 to 27.

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Abstract

　鉄鋼、銅、ニッケル等の非アルミニウム金属のみならず、アルミニウムとの圧接性及び拡散接合性、並びにろう付け性に優れたアルミニウム接合合金、また同接合合金で形成された接合合金層を有するクラッド材、アルミニウム接合複合材を提供する。　本発明に係る接合合金は、アルミニウムと、鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属を接合するＮｉ－Ｍｇ合金である。前記Ｎｉ－Ｍｇ合金は本質的にＭｇを０．０８～０．９０mass％含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなる。また、本発明に係るクラッド材は、前記非アルミニウム金属で形成された非アルミニウム金属層２と、上記アルミニウム接合合金で形成された接合合金層１を備え、前記非アルミニウム金属層２と接合合金層１とが圧接及び拡散接合により接合されたものである。

Description

アルミニウム接合合金、その合金で形成された接合合金層を有するクラッド材及びアルミニウム接合複合材
　本発明は、鉄鋼，銅，ニッケル，チタンなどの非アルミニウム金属のみならずアルミニウムに対しても優れた圧接性及び拡散接合性、ろう付け性を備えたアルミニウム接合合金、前記接合合金で形成された接合合金層を有するクラッド材及びアルミニウム接合複合材に関する。
　アルミニウムは、導電性、加工性、軽量性に優れるため電極材、端子材、導電性線材などの素材として多方面で利用されている。一方、アルミニウムのみで形成されたアルミニウム材（単層材）は強度や耐食性に劣るため、アルミニウムで形成されたアルミニウム層と、ステンレス鋼やニッケルで形成された非アルミニウム金属層とが圧接及び拡散接合により接合されたクラッド材が用いられる場合もよくある。このようなクラッド材は、電池ケースや電極材、端子材などの導電性材料として利用される。
　アルミニウムとニッケルとの拡散接合性は比較的良好であるものの、ステンレス鋼はニッケルに比して接合性が劣るため、アルミニウム層とステンレス鋼層との間に、アルミニウム及びステンレス鋼の両者に対して拡散接合性が良好なニッケル層が設けられる場合がある。例えば、特開２０００－３１２９７９号公報（特許文献１）や特開２００４－３５１４６０号公報（特許文献２）には、アルミニウム層とステンレス鋼層との間に、ニッケル層が設けられたクラッド材が記載されている。また、特開２００４－１０６０５９号公報（特許文献３）には、アルミニウム層にニッケル層が直接的に圧接され、拡散接合されたクラッド材が記載されている。
　一方、近年、電子部品として、半導体素子とこれを冷却するアルミニウム製の冷却器とを一体的に設けたパワーモジュールが用いられており、高出力化に伴う冷却性能の向上が望まれている。パワーモジュールは、例えば特開２００８－１６６３５６号公報（特許文献４）に記載されているように、アルミニウム製の冷却器と熱拡散促進層（ヒートスプレッダー）とがろう付けされ、前記熱拡散促進層の上に伝熱性絶縁基板（「ＤＢＡ基板」と呼ばれる。）及び半導体素子がこの順序ではんだ付けされた構造を備えている。前記熱拡散促進層としては、通常、熱伝導性に優れた銅で形成された銅層に、鉄層あるいはニッケル層を介してアルミニウム層が圧接及び拡散接合により接合されたクラッド材が用いられる。
　前記パワーモジュールは、通常、次のようにして組み立てられる。アルミニウム製の冷却器と前記熱拡散促進層のアルミニウム層とをろう付けする。その後、前記熱拡散促進層の銅層の上に伝熱性絶縁基板がはんだ付けされ、さらに半導体素子が伝熱性絶縁基板の上にはんだ付けされる。また、予め半導体素子がはんだ付けされた伝熱性絶縁基板を前記熱拡散促進層にはんだ付けする場合もある。前記伝熱性絶縁基板は、窒化アルミニウムなどのセラミックス層の両面にアルミニウム層が積層された構造を有しており、通常、伝熱性絶縁基板の両表面には、はんだの濡れ性を確保するためにニッケルめっきが施される。
特開２０００－３１２９７９号公報 特開２００４－３５１４６０号公報 特開２００４－１０６０５９号公報 特開２００８－１６６３５６号公報
　上記のとおり、アルミニウムとニッケルとは接合性が良好であるため、アルミニウム層とニッケル層とを直接接合したり、アルミニウム層にニッケル層を介してステンレス層を接合することが行われている。また、アルミニウムと銅とは拡散接合の際に非常に脆い金属間化合物が形成されるため直接的に接合することができないが、アルミニウム層と銅層との間に鉄層やニッケル層を設けることによりアルミニウム層と銅層とを積層化することができる。
　しかしながら、アルミニウム層とニッケル層、あるいはアルミニウム層と鉄層とは、圧接及び拡散接合により接合することができるものの、アルミニウム層とニッケル層、あるいはアルミニウム層と鉄層との間に、拡散反応によりＡｌ－Ｎｉ系，Ａｌ－Ｆｅ系の金属間化合物層が形成される。これらの金属間化合物層は過度に成長すると接合性が著しく劣化するようになる。このため、通常、金属間化合物層が過度に成長しないように圧接後の拡散接合の際の拡散焼鈍条件を適切に制御することが必要である。
　また、上記のとおり、パワーモジュールが備える熱拡散促進層のアルミニウム層には、アルミニウム製の冷却器がＡｌ－Ｓｉ系ろう材のようなアルミニウム接合ろう材を用いて６００℃程度でろう付けされる。このろう付けの際に熱拡散促進層のアルミニウム層とニッケル層、あるいはアルミニウム層と鉄層との間に拡散接合の際に生成した金属間化合物層が成長する。このため、ろう付け前の熱拡散促進層におけるアルミニウム層とニッケル層、あるいはアルミニウム層と鉄層との接合力がろう付けによって損なわれるという問題がある。
　また、近年、環境対策から自動車、トラック等の燃費の向上が求められており、自動車等の構造部材を軽量化するため、構造部材の一部を鉄鋼材からアルミニウム材に置き換えることが検討され、また実施されている。しかし、鉄鋼材とアルミニウム材とを溶接やろう付けによって接合することは困難であり、現状では主にリベットやボルトナットなどの機械的連結手段によって接合されている。このため、鉄鋼材とアルミニウム材とが接合されたアルミニウム接合複合材は、設計の自由度や生産性の低下を余儀なくされている。
　本発明はかかる問題に鑑みなされたもので、鉄鋼、銅、ニッケル、チタンなどの非アルミニウム金属のみならず、アルミニウムとの圧接性、拡散接合性及びろう付け性にも優れたアルミニウム接合合金を提供することを目的とする。また、前記接合合金で形成された接合合金層を有するクラッド材及びアルミニウム接合複合材を提供することを目的とする。
　本発明者は、上記解決課題に鑑み、ニッケルは総じて鉄鋼、銅、チタンなどの非アルミニウム金属との圧接性、拡散接合性、ろう付け性、溶接性に優れるので、ニッケルをベース金属とし、ニッケルに添加すべき合金成分として、アルミニウムに対して優れた拡散接合性及びろう付け性を付与できる成分を調査研究した。その結果、ニッケルにほとんど固溶しないマグネシウムを所定量含むＮｉ－Ｍｇ合金は、前記非アルミニウム金属のみならずアルミニウムに対しても優れた接合性を発現することを知見した。本発明はかかる知見に基づいてなされたものである。
　すなわち、本発明のアルミニウム接合合金は、アルミニウムと、鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属を接合するためのＮｉ－Ｍｇ合金であって、前記Ｎｉ－Ｍｇ合金は本質的にＭｇを０．０８mass％以上、０．９０mass％以下、好ましくは０．１０mass％以上、０．７０mass％以下（以下、「mass％」は単に「％」と表示する。）を含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなるものである。本発明において、「アルミニウム」とは、純アルミニウムのほか、Ａｌを主成分とするＡｌ合金を意味する。また、「鉄鋼」とは、純鉄のほか、Ｆｅを主成分とするＦｅ合金、例えば軟鋼、合金鋼、ステンレス鋼を意味する。同様に、「銅」とは純銅のほか、Ｃｕを主成分とするＣｕ合金を、「ニッケル」とは純ニッケルのほか、Ｎｉを主成分とするＮｉ合金を、「チタン」とは純チタンのほか、Ｔｉを主成分とするＴｉ合金を意味する。前記「主成分」とは、材料中にその成分が５０％以上を占めることを意味する。
　上記アルミニウム接合合金は、基地が高濃度のＮｉであるため、鉄鋼，銅，ニッケル，チタンのいずれの非アルミニウム金属に対しても圧接性、拡散接合性、ろう付け性、溶接性が優れている。さらに、アルミニウムと圧接性、拡散接合性及びろう付け性についても優れている。その理由を以下説明する。
　ニッケル層とアルミニウム層とを圧接して拡散接合すると、その間にＮｉ－Ａｌ系の金属間化合物層が形成される。この金属間化合物層は、拡散接合を行うための拡散焼鈍において、焼鈍温度を下げて拡散反応を抑制し、金属間化合物層の層厚が厚くならないようにした場合は、比較的良好な接合力を発現する。しかし、本発明者の観察によると、活発な拡散反応により、金属間化合物層が１０μm 程度になると、アルミニウム層と金属間化合物層との接合力が劣化して、アルミニウム層が金属間化合物層の界面から剥離するようになる。この原因を追及するため、アルミニウム層と金属間化合物層との界面をＥＰＭＡにより子細に観察したところ、アルミニウム層の接合界面付近に酸化アルミニウムが微細に分散していることが確認された。この酸化アルミニウムは、アルミニウム層の元になるアルミニウム素材の表面に自然酸化によって不可避的に生成した酸化アルミニウムが、拡散反応に伴ってアルミニウム層の界面及びその付近に追いやられ、移行したものと推察される。
　一方、本発明に係るアルミニウム接合合金によって形成された接合合金層とアルミニウム層とを圧接及び拡散接合により接合した場合、活発な拡散反応により、金属間化合物層が１０μm 程度と厚く形成されても、接合合金層とアルミニウム層との接合力は劣化しない。この原因は、拡散反応によって金属間化合物層が形成される際に、アルミニウム層の表面に存在する酸化アルミニウムが、アルミニウム層と金属間化合物層との接合界面に追いやられる過程で、接合合金層を形成するＮｉ－Ｍｇ合金のニッケル基地中に存在する適量のＭｇによって酸化アルミニウムが還元され、拡散反応の終了後にはアルミニウム層の界面に存在する酸化アルミニウム量が減少するためと考えられる。
　また、本発明に係るアルミニウム接合合金にアルミニウムをアルミニウム接合ろう材を用いてろう付けする場合も、前記接合合金中の適量のＭｇがろう付けの際に形成されるろう付け層に存在する酸化アルミニウムを還元するため、前記接合合金とろう付け層とが強固に接合する。このため、本発明のアルミニウム接合合金は、非アルミニウム金属のみならず、アルミニウムに対しても優れたろう付け性を発現する。
　上記のとおり、本発明に係るアルミニウム接合合金は、非アルミニウム金属のみならず、アルミニウムに対しても優れた圧接性、拡散接合性、ろう付け性を発揮する。このため、その接合合金で形成された接合合金層は以下の各種形態のクラッド材及びアルミニウム接合複合材に好適に用いることができる。
　本発明に係る第１形態のクラッド材は、鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属で形成された非アルミニウム金属層と、上記アルミニウム接合合金で形成された接合合金層とを備え、前記非アルミニウム金属層と接合合金層とが圧接及び拡散接合により接合されたものである。
　このクラッド材によれば、前記接合合金層にアルミニウム材を強固にろう付けすることができる。アルミニウム材のろう付けは６００℃程度で行われるが、この程度の温度ではクラッド材の非アルミニウム金属層と接合合金層との接合力は劣化しない。このため、アルミニウム材がクラッド材の接合合金層を介して非アルミニウム金属層に強固にろう付けされたアルミニウム接合複合材を容易に提供することができる。
　前記第１形態のクラッド材において、前記接合合金層にアルミニウム接合ろう材で形成したろう材層を一体的に接合しておくことができる。これによりろう材を別途準備する必要がないため、ろう付け作業性を向上させることができる。前記ろう材層は、圧接により、あるいは圧接及び拡散接合などにより接合合金層に接合することができる。前記ろう材層はろう付けの際に溶融するものであり、取り扱い中に接合合金層から分離しない程度に接合しておればよいので、前記ろう材層と接合合金層とを強固に接合する必要はない。
　上記のとおり、前記第１形態のクラッド材の接合合金層にアルミニウム材をろう付けすることによってアルミニウム接合複合材を容易に得ることができる。このアルミニウム接合複合材において、前記クラッド材の非アルミニウム金属層を銅で形成し、前記アルミニウム材として半導体素子を冷却するためのアルミニウム製冷却器を用いることができる。これによって耐久性に優れた、パワーモジュール等の電子部品の冷却用部材を提供することができる。
　また、本発明に係る第２形態のクラッド材は、前記非アルミニウム金属層、接合合金層、アルミニウムで形成されたアルミニウム層を備え、前記非アルミニウム金属層と接合合金層とが、また前記接合合金層とアルミニウム層とがそれぞれ圧接及び拡散接合により接合されたものである。この第２形態のクラッド材も、クラッド材のアルミニウム層にアルミニウム接合ろう材で形成したろう材層を接合することができる。これによりろう付け作業性を向上させることができる。前記ろう材層は、圧接により、あるいは圧接及び拡散接合によりアルミニウム層に接合することができる。
　この第２形態のクラッド材によれば、前記接合合金層にアルミニウム材を直接ろう付けした場合より、前記アルミニウム層にアルミニウム材をより強固にろう付けすることができる。このため、アルミニウム材がより強固にろう付けされたアルミニウム接合複合材を容易に提供することができる。
　上記のとおり、前記第２形態のクラッド材のアルミニウム層にアルミニウム材をろう付けすることによって、アルミニウム接合複合材を容易に得ることができる。このアルミニウム接合複合材において、前記クラッド材の非アルミニウム金属層を銅で形成し、前記アルミニウム材として半導体素子を冷却するためのアルミニウム製冷却器を用いることができる。これによってアルミニウム製冷却器がより強固に接合したパワーモジュール等の電子部品の冷却用部材を提供することができる。
　さらに、上記第２形態のクラッド材において、非アルミニウム金属層をステンレス鋼で形成し、アルミニウム層を純ＡｌあるいはＡｌを９０mass％以上含む導電性アルミニウム合金で形成することができる。これによってアルミニウム層による導電性と、非アルミニウム金属層（ステンレス鋼層）による機械的強度、耐食性、導電線材との接合性、経済性を兼備させることができる。また、この非アルミニウム金属層としてステンレス鋼層を用いたクラッド材は、電池ケースや端子部材などの導電性素材として好適に用いることができる。
　また、本発明に係る第３形態のクラッド材は、アルミニウムで形成されたアルミニウム層と、本発明に係るアルミニウム接合合金で形成された接合合金層とを備え、前記アルミニウム層と接合合金層とが圧接及び拡散接合により接合されたものである。
　このクラッド材によれば、前記アルミニウム層が強固に接合された接合合金層に鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属で形成された非アルミニウム金属材をろう付け、溶接などの接合法により容易に接合することができる。このため、前記クラッド材の接合合金層に前記非アルミニウム金属材が接合されたアルミニウム接合複合体を容易に提供することができる。また、この第３形態のクラッド材の接合合金層は、Ｎｉ濃度が高く、加工性、耐食性、導電線材とのろう付け性や溶接性も良好であるので、クラッド材自体を電池ケースや端子部材などの導電性素材として好適に用いることができる。
　また、本発明に係る第４形態のクラッド材は、本発明に係るアルミニウム接合合金で形成された接合合金層と、アルミニウム接合ろう材あるいは鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属をろう付けするための非アルミニウム金属接合ろう材で形成されたろう材層を備え、前記接合合金層とろう材層とが接合されたものである。
　このクラッド材によると、ろう材を別途準備することなく、ろう材層を用いてアルミニウム材と接合合金層、あるいは非アルミニウム金属材と接合合金層とを強固にろう付けすることができる。前記ろう材層は、圧接により、あるいは圧接及び拡散接合により接合合金層に接合することができる。
　本発明に係るアルミニウム接合合金は、本質的にＭｇを０．０８－０．９０mass％含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなるので、鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属と強固な接合が得られる。さらにアルミニウムとの接合についても、アルミニウムの接合界面に存在する酸化アルミニウムが接合の際にアルミニウム接合合金中の適量のＭｇによって還元されるため、拡散接合、ろう付け、溶接のいずれの接合法によっても強固な接合が得られる。このように、本発明のアルミニウム接合合金は、アルミニウム材及び非アルミニウム金属材のいずれに対しても強固な接合が得られるため、両者を接合する接合材料として好適である。またアルミニウム接合合金はそれ自体が良好な耐食性、加工性、接合性を有するため、前記アルミニウム接合合金からなる接合合金層を有する各種クラッド材及びアルミニウム接合複合材を容易に提供することができる。
本発明の第１実施形態に係るクラッド材の要部断面模式図である。 第１実施形態のクラッド材の変形形態であって、ろう材層を備えたクラッド材の断面模式図である。 本発明の第２実施形態に係るクラッド材の要部断面模式図である。 第１実施形態に係るクラッド材にアルミニウム材としてアルミニウム製冷却器をろう付けして組み立てたアルミニウム接合複合材の要部断面模式図である。 本発明の第３実施形態に係るクラッド材の要部断面模式図である。 本発明の第４実施形態に係るクラッド材の要部断面模式図である。 クラッド材の接合強度の測定要領を示す説明図である。 ろう付け複合材の接合強度の測定要領を示す説明図である。
　１　接合合金層
　２　非アルミニウム金属層
　３，４　アルミニウム層
　１１　アルミニウム材
　１１Ａ　アルミニウム製冷却器
　１２　非アルミニウム金属材
　２１　ろう材層
　先ず、本発明に係るアルミニウム接合合金について説明する。このアルミニウム接合合金は、本質的にＭｇを０．０８mass％以上、０．９０mass％以下（０．０８－０．９０mass％）含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなるＮｉ－Ｍｇ合金である。合金ベースをＮｉとするのは、Ｎｉは良好な延性、加工性を備え、強度、耐食性も比較的高く、また圧接性、拡散接合性、ろう付け性、溶接性に優れるからである。一方、Ｍｇは本発明合金において重要な元素であり、アルミニウムとの拡散接合やろう付けに際し、アルミニウム界面に存在する酸化アルミニウムを還元し、接合性を向上させる作用を有する。
　上記Ｎｉ－Ｍｇ合金におけるＭｇの成分限定理由を説明する。Ｍｇ量が０．９０％を越えるようになると、熱間加工性や冷間加工性が劣化するようになり、Ｎｉ－Ｍｇ合金を板材などの形態に圧延加工することが困難になる。一方、Ｍｇ量が０．０８％未満では、前記Ｍｇによる酸化アルミニウムの還元作用が過少となり、接合性の改善が低下する。このため、本発明ではＭｇ量の下限を０．０８％、好ましくは０．１０％、より好ましくは０．２０％とし、その上限を０．９０％、好ましくは０．７０％、より好ましくは０．６５％とする。上記Ｎｉ－Ｍｇ合金は、典型的には、所定量のＭｇのほか、残部Ｎｉ及び不可避的不純物よりなるが、Ｍｇの他、Ｃａ、Ｌｉ、ＲＥＭ（希土類元素）などの酸化アルミニウムを還元することができる元素を加工性を損なわない範囲で単独で、あるいは複合して微量添加することができる。
　上記アルミニウム接合合金は、通常、以下の工程を経て製造される。まず、成分調整した原料は溶解されて鋳造される。鋳造された鋳塊は、熱間加工され、必要に応じて中間焼鈍が施された後、所望の形態、典型的には板材に冷間加工される。ＭｇはＮｉにほとんど固溶しないが、急冷凝固などの格別な冷却方法を採らなくても、Ｍｇは鋳塊のＮｉ基地中に微細分散して析出する。
　次に、図を参照して上記アルミニウム接合合金によって形成した接合合金層を備えた各種クラッド材、そのクラッド材を用いて製造したアルミニウム接合複合材について説明する。
　図１は第１実施形態に係るクラッド材を示しており、鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属で形成された非アルミニウム金属層２と、上記アルミニウム接合合金で形成された接合合金層１とを備え、前記非アルミニウム金属層２と接合合金層１とが圧接及び拡散接合により、接合されたものである。圧接及び拡散接合とは、圧接及びその後に拡散接合する場合のみならず、圧接と拡散接合を同時に行う場合を含む。圧接と拡散接合を併用することにより、強固な接合が得られる。
　前記鉄鋼としては、純鉄、軟鋼などの低炭素鋼、ステンレス鋼を例示することができる。前記銅としては、純銅、黄銅、白銅、洋銀を例示することができる。前記ニッケルとしては、純ニッケル、モネルメタルなどのＮｉ－Ｃｕ合金を例示することができる。前記チタンとしては、純チタン、β型チタン合金、α＋β型チタン合金を例示することができる。前記非アルミニウム金属は、要求特性、用途などによって適宜の金属が選択される。
　この第１実施形態のクラッド材によると、前記接合合金層１にアルミニウム接合ろう材を用いてアルミニウム材を容易にろう付けすることができる。その結果、非アルミニウム金属層２とアルミニウム材１１とが接合合金層１を介して強固に接合したアルミニウム接合複合材を容易に得ることができる。前記アルミニウム接合ろう材としては、ＪＩＳ規格の４００４などのＡｌ－Ｓｉ－Ｍｇ系ろう材、ＪＩＳ規格の４３４３などのＡｌ－Ｓｉ系ろう材を例示することができる。前記接合合金層１とアルミニウム材１１との間には、ろう付けの際に溶融したろう材と前記接合合金層１などから移行した成分とが混合した組成を有するろう付け層３０が形成される。
　図２は上記第１実施形態の変形形態のクラッド材を示しており、このクラッド材は前記第１実施形態のクラッド材の接合合金層１の他の表面、すなわちアルミニウム材１１をろう付けする側の表面に、前記アルミニウム接合ろう材で形成したろう材層２１が圧接及び拡散接合により接合されたものであり、非アルミニウム金属層２、接合合金層１及びろう材層２１の３層が一体的に積層されたクラッド材である。前記ろう材層２１を有する３層構造のクラッド材は、アルミニウム材のろう付けに際し、ろう材を別途準備する必要がないため、ろう付け作業性を向上させることができる。前記ろう材層の厚さは、５０～５００μm 程度でよい。前記ろう材層２１はろう付けの際に溶融するので、取り扱い中に分離しない程度に接合しておればよい。このため、ろう材層２１は、接合合金層１に圧接されるだけでよく、拡散接合を省略することができる。
　また、図３は第２実施形態に係るクラッド材を示しており、前記非アルミニウム金属で形成された非アルミニウム金属層２と、前記アルミニウム接合合金で形成された接合合金層１と、アルミニウムで形成されたアルミニウム層３を備え、前記非アルミニウム金属層２と接合合金層１が、また前記接合合金層１とアルミニウム層３とが圧接及び拡散接合により一体的に接合されたものである。
　このクラッド材によると、前記接合合金層１に接合されたアルミニウム層３にアルミニウム材をより強固にろう付けすることができ、非アルミニウム金属層２とアルミニウム材１１とが前記接合合金層２及びアルミニウム層３を介してより強固に接合したアルミニウム接合複合材を容易に得ることができる。
　また、前記第１、第２実施形態のクラッド材において、非アルミニウム金属層２を熱伝導性に優れた銅で形成し、前記接合合金層１あるいはアルミニウム層３にアルミニウム材１１をろう付けすることにより、熱伝導性に優れた導電性アルミニウム接合複合材を容易に得ることができる。前記熱伝導性に優れた銅としては、タフピッチ銅や無酸素銅などの純銅のほか、Ｃｕを８５％以上、より好ましくは９０％以上含有する銅合金、例えば、りん青銅、クローム銅、ベリリウム銅、アルミニウム青銅、砲金を挙げることができる。
　図４は、上記導電性アルミニウム接合複合材として、パワーモジュール等の電子部品の冷却用部材を示す。この冷却用部材は、第１実施形態のクラッド材の接合合金層１に、アルミニウム材１１として、フィンを備えたアルミニウム製冷却器１１Ａをろう付けしたものである。クラッド材の非アルミニウム金属層（銅層）２は、これに積層される伝熱絶縁基板（ＤＢＡ基板）からの伝達される熱を冷却器１１Ａに速やかに伝達するヒートスプレッダーの役目を果たしている。
　導電性アルミニウム接合複合材は、第１実施形態のクラッド材に限らず、図３に示した第２実施形態のクラッド材を用いて製作してもよい。第２実施形態のクラッド材を用いる場合、アルミニウム層３にアルミニウム製冷却器１１Ａがろう付けされる。前記パワーモジュールの冷却用部材として前記導電性アルミニウム接合複合材を用いる場合、非アルミニウム金属層（銅層）２は０．５～３mm程度、接合合金層１は５０～２００μm 程度、アルミニウム層３は１０～１００μm 程度とすることが好ましい。
　また、前記冷却用部材として前記導電性アルミニウム接合複合材を用いる場合、非アルミニウム金属層（銅層）２の他方の表面にも本発明に係るアルミニウム接合合金で形成した接合合金層を設けることができる。一般的に、伝熱性絶縁基板（ＤＢＡ基板）は、その両面にニッケルめっきが施されており、銅層に容易にはんだ付けされる。しかし、伝熱性絶縁基板にはニッケルめっきが施されず、アルミニウム層が露出するものがある。このような場合、銅層の他方の表面にも接合合金層を設けておくことにより、伝熱性絶縁基板のアルミニウム層と前記接合合金層とを強固にろう付けすることができる。
　また、第２実施形態のクラッド材において、アルミニウム層３を導電性に優れたアルミニウムで形成し、非アルミニウム金属層２を耐食性、加工性、接合性に優れ、アルミニウムに対して強度の高い金属、すなわちステンレス鋼、純ニッケル、Ｎｉ含有量が９０％以上のニッケル合金で形成することができる。このようなクラッド材は、そのまま電池ケースや接続端子の素材として好適に用いることができる。このような用途では、アルミニウム層３は１０～１００μm 程度、接合合金層１は５０～２００μm 程度、非アルミニウム金属層２は２００～５００μm 程度とすることが好ましい。
　前記導電性に優れたアルミニウムとしては、純アルミニウム（例えば、ＪＩＳ規格の１０６０，１０８０等の１０００系アルミニウム）のほか、Ａｌ含有量が８５％以上、好ましくは９０％以上のアルミニウム合金が好ましい。このようなアルミニウム合金としては、例えばＪＩＳ規格のＡ３００３，Ａ３００４等の３０００系アルミニウム合金（Ａｌ－Ｍｎ系合金）、ＪＩＳ規格のＡ４０４２等の４０００系アルミニウム合金（Ａｌ－Ｓｉ系合金）、ＪＩＳ規格のＡ５００５，Ａ５０５２等の５０００系アルミニウム合金（Ａｌ－Ｍｇ系合金）を挙げることができる。また前記ステンレス鋼としては、例えば、ＪＩＳ規格のＳＵＳ３０３，ＳＵＳ３０４，ＳＵＳ３１６等のオーステナイト系ステンレス鋼、ＳＵＳ４０５，ＳＵＳ４３０等のフェライト系ステンレス鋼を挙げることができる。
　図５は、第３実施形態に係るクラッド材であり、アルミニウムで形成されたアルミニウム層４と、前記アルミニウム接合合金で形成された接合合金層１とを備え、前記アルミニウム層４と接合合金層１とが圧接及び拡散接合により接合されたものである。使用目的、用途に応じて適宜の材質の非アルミニウム金属材１２を前記接合合金層１にろう付けや溶接により接合することができ、その結果、アルミニウム接合複合材を容易に得ることができる。また、このクラッド材は、その接合合金層１のＮｉ濃度が高く、加工性、耐食性、ろう付け性や溶接性も良好であるので、クラッド材自体を電池ケースや端子部材などの素材として好適に用いることができる。このような用途では、前記アルミニウム層４を前記導電性に優れたアルミニウム合金で形成することが好ましく、またアルミニウム層４は１０～１００μm 程度、接合合金層１は５０～２００μm 程度とすることが好ましい。
　また、前記第３実施形態のクラッド材において、接合合金層１の他の表面（ろう付けする側の表面）に、図２のクラッド材と同様、ろう材層を圧接により、あるいは圧接及び拡散接合により接合することができ、これによってアルミニウム層４、接合合金層１及びろう材層の３層が一体化したクラッド材を得ることができる。前記ろう材層を設けることにより、ろう材を別途準備する必要がなくなり、ろう付け作業性が向上する。
　第３実施形態に係るクラッド材の接合合金層１に非アルミニウム金属材１２をろう付けする場合、アルミニウム層４が溶融しないろう付け温度を有するろう材を用いる。ろう付け温度は、アルミニウム層４を形成するアルミニウムの融点（例えば純アルミニウムでは６６０℃）未満、好ましくは融点より６０℃程度低い温度が好ましい。また、非アルミニウム金属材１２を接合合金層１に溶接する場合は、スポット溶接、レーザー溶接などの局部加熱タイプの溶接が好ましい。かかる溶接では、局部的にアルミニウム層４を形成するアルミニウムの融点を超えても、アルミニウム層４の全体が溶融しないので、アルミニウム層４と接合合金層１との接合性を確保することができる。
　図６は、第４実施形態に係るクラッド材であり、本発明に係るアルミニウム接合合金で形成された接合合金層１と、ろう材層２１とを備え、前記接合合金層１とろう材層２１とが圧接、あるいは圧接及び拡散接合により接合されたものである。このクラッド材の場合、ろう材層２１を接合合金層１に強固に接合する必要がないので、拡散接合を省略することができる。
　前記ろう材層２１は、アルミニウム接合ろう材あるいは鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属をろう付けするための非アルミニウム金属接合ろう材で形成される。前記非アルミニウム金属接合ろう材としては、主としてＡｇ－Ｃｕ系合金である銀ろうが用いられる。前記銀ろうとして、ＪＩＳ規格のＢＡｇ－１，ＢＡｇ－４，ＢＡｇ－８等のＢＡｇ系銀ろうを例示することができる。
　この第４実施形態のクラッド材によると、ろう材を別途準備することなく、ろう材層２１を用いて、接合合金層１とアルミニウム材あるいは非アルミニウム金属材を強固にろう付けすることができる。さらに、接合合金層１の他面、すなわちろう材層２１が接合されていない側の表面に、非アルミニウム金属材あるいはアルミニウム材をろう付けや溶接により容易に接合することができる。これにより、接合合金層１を介してアルミニウム材と非アルミニウム金属材とが接合されたアルミニウム接合複合材を容易に得ることができる。
　前記ろう材層２１をアルミニウム接合ろう材で形成した場合、ろう材層２１のろう材により接合合金層１にアルミニウム材をろう付けした後、接合合金層１の他方の表面に非アルミニウム金属材をろう付け、あるいは溶接により接合することができる。非アルミニウム金属材をろう付けする場合、前記ろう材層によるろう付けの際に形成されたろう付け部のアルミニウム合金の融点より低いろう付け温度を有する非アルミニウム接合ろう材を用いる。また、非アルミニウム金属材を溶接する場合は局部加熱タイプの溶接が好ましい。
　他方、ろう材層２１を非アルミニウム金属接合ろう材で形成した場合、ろう材層２１のろう材を用いて接合合金層１に非アルミニウム金属材をろう付けした後、接合合金層１の他方の表面にアルミニウム接合ろう材を用いてアルミニウム材を強固にろう付けすることができる。非アルミニウム金属接合ろう材（主に銀ろう）は、通常、アルミニウム接合ろう材（主としてＡｌ－Ｓｉ系ろう材）よりも融点が高いので、アルミニウム材のろう付けの際に、非アルミニウム金属材のろう付け部が溶融することはない。このため、非アルミニウム金属接合ろう材としては、ろう付けの際に接合合金層１が溶融しないものであれば、いずれのろう材でも用いることができる。
　上記各実施形態のクラッド材は、以下の方法により同時一体的に製造することができる。すなわち、クラッド材の各層の元になる、薄板状、シート状あるいはフィルム状の金属材を重ね合わせ、この重合材を冷間圧延により圧下して圧接した後、その圧接材に拡散焼鈍を施して、隣接する層同士を拡散接合する。また、前記圧接材を圧下による圧接を行いながら拡散焼鈍を行い、圧接と同時に拡散接合することができる。拡散焼鈍温度はクラッド材のいずれの層も溶融しない温度範囲内に設定される。前記冷間圧延に際して、必要により中間焼鈍を施してもよい。さらに、拡散焼鈍後に板厚調整のために冷間圧延を施してもよい。
　図２に示した第１実施形態の変形形態のクラッド材の場合、予め製造した第１実施形態のクラッド材の接合合金層１の上に、薄板状、シート状あるいはフィルム状のろう材を重ね合わせ、その重合材を圧下することにより、接合合金層１とろう材層２１とを圧接することができる。ろう材層２１は圧接により接合するだけでもよいが、さらに、必要に応じて、圧接材に拡散焼鈍を施して、接合合金層１とろう材層２１を拡散接合により接合してもよい。また、図３に示した第２実施形態のクラッド材についても、第１実施形態のクラッド材の接合合金層１にアルミニウム層３を圧接及び拡散焼鈍により接合してもよい。
　従来、ニッケル層やステンレス鋼層にアルミニウム層を拡散接合する場合、拡散焼鈍温度は３００～５５０℃程度とされるが、第２、３実施形態のように、接合合金層１にアルミニウム層３、４を拡散接合する場合、拡散接合温度はアルミニウム層を形成するアルミニウムの融点より２０℃程度低い温度まで上げることができる。例えば、アルミニウム層を純アルミニウムで形成する場合、純アルミニウムのろう付け温度である６００℃程度、あるいはそれ以上の６４０℃程度とすることができる。
　以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はかかる実施例よって限定的に解釈されるものではない。
(1) アルミニウム接合合金の製造
　表１に示すように、純Ｎｉ（Ｍｇ＝０％）及び種々のＭｇ量のＮｉ－Ｍｇ合金を溶製した。その鋳塊（厚さ３２mm）を１０００℃で熱間圧延して熱間圧延板（板厚８mm）を得た。さらに熱間圧延板に冷間圧延（５パス）を施して冷間圧延板（板厚２mm、幅３０mm）を得た。圧延の際、板の加工状態を観察し、その結果を表１に示した。表中、加工性評価を示す記号の「××」は熱間圧延の段階で圧延板が破断したもの、「×」は冷間圧延の段階で圧延板がほぼ破断したもの、「△」は冷間圧延の段階で圧延板の側縁に５mm程度以下の微細な割れが発生したもの、「○」は冷間圧延の段階で割れが皆無のものを示す。また、冷間圧延板からＪＩＳ規格の１３Ｂ号の引張試験片を採取し、その試験片を用いて引張試験を行い、引張強さ、伸びを測定した。その結果を表１に併せて示す。なお、表中「－」は未測定を示す。表１より、Ｍｇ量が１．１％以上の合金No. ９、１０は加工性が著しく劣り、クラッド用素材として適さないことがわかる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
(2) クラッド材の製作
　表１の合金No. １の純Ｎｉからなるニッケル板及びNo. ２～８のＮｉ－Ｍｇ合金からなる合金板（板厚２mm、板幅３０mm）を接合合金層の元となる板材とし、接合合金層に接合する相手金属層の元となる板材（板厚３mm、板幅３０mm）を準備した。接合合金層と相手金属層の材質の組み合わせは表２のとおりである。これらの板材を重ね合わせて冷間圧延により圧接し、板厚２．０mmの圧接材を得た。この圧接材を水素ガス雰囲気下で表２に示す温度条件で拡散焼鈍を施して拡散接合した。さらに、得られたクラッド材を用いて水素ガス雰囲気中で、同表に示すように、アルミニウムのろう付けを模擬した６００℃あるいはより高い６２０℃の温度で再加熱を行った。合金No. １～８について、再加熱後のクラッド材につき、接合合金層と相手金属層との間に生成した金属間化合物層の厚さを電子顕微鏡により測定したところ、１０μm 程度であった。
(3) クラッド材の引き剥がし試験
　拡散接合したクラッド材及び再加熱処理したクラッド材から幅１０mm、長さ５０mmの試験片をそれぞれ２点採取し、接合合金層と相手金属層との接合強度を引き剥がし試験によって調べた。引き剥がし試験は、図７に示すように、クラッド材の端部を少し剥がし、接合合金層４１及び相手金属層４２の各端部を引張試験機（島津製作所製、型番：ＡＧ－１０ＴＢ）のクランプに固定して、反対方向に引っ張り、引き剥がしに要する荷重をクランプの移動ストロークごとに順次測定するものである。この試験により、引き剥がし荷重が安定するストローク５～１５mmにおける平均の荷重（Ｎ）を測定し、その平均値から単位幅当たりの接合強さ、すなわち接合強度（Ｎ／ｍｍ）を求めた。このようにして求めた試験片の接合強度の平均値を表２に併せて示す。引き剥がすことができなかった試料は、接合合金層あるいは相手金属層の最初に剥がした部分で破断した。
(4) 試験結果
　表２より、接合合金層と純Ａｌからなる相手金属層とを接合した発明例の試料No. ４～９では、再加熱後においてもクラッド材の接合強度は高く、接合合金層を純Ｎｉで形成した場合（試料No. １）に比べて接合強度が２倍程度以上あり、６００℃程度の加熱によっても接合力の低下が抑制されることが確認された。また、接合合金層と、純Ｃｕあるいはステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）からなる相手金属層とを接合した試料No. １１，１２についても、再加熱により接合強度はほとんど劣化しないことが確認された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
(1) ろう付け複合材の製作
　実施例１で製造した合金No. １の純Ｎｉ板（板厚２mm）及びNo. ４～６の合金板（板厚２mm）を冷間圧延してそれぞれ板厚１mmの接合合金板とし、各接合合金板よりろう付け用の試験片（幅１０mm、長さ５０mm）を採取した。一方、表３に示すように、前記試験片にろう付けする相手金属板として、純Ａｌ、純Ｃｕ、ＳＵＳ３０４（ステンレス鋼）、ＳＰＣＣ（冷延鋼板）からなる板厚１mmの金属板を準備し、同幅の試験片を採取した。これらの試験片を、図８に示すように、接合合金板の試験片５１及び相手金属板の試験片５２をＤ＝１０mmとなるようにＬ字形に折り曲げ、Ｄ＝１０mmの部分の表面にろう材の薄板（板厚０．５mm）５３を挟持して、表３に示す温度にて炉中加熱し、ろう付け複合材を製作した。製作数は各試料につき２点とした。ろう付けの際、試料No. ２１～２４にはアルミニウム接合ろう材としてＪＩＳ規格の４００４を、No. ２５～２７には非アルミニウム接合ろう材としてＪＩＳ規格ＢＡｇ－８の銀ろうを用いた。
(2) ろう付け複合材の引き剥がし試験
　製作したろう付け複合材を用いて、実施例１と同様、引張試験機で引張開始からろう付けした試験片が完全に剥離するまでの平均荷重を測定し、これを基に接合強度の平均値を求めた。その結果を表３に併せて示す。引き剥がすことができなかった試料は、接合合金板のろう付けしていない部分で破断した。
(3) 試験結果
　表３より、接合合金板の試験片に純Ａｌ板の試験片をろう付けした、発明例の試料No. ２２～２４は、接合合金板を純Ｎｉで形成した場合（試料No. ２１）に比べて、ろう付けによる接合強度が３倍以上優れていることが確認された。また、本発明に係る接合合金板の試験片に純Ｃｕ等の非アルミニウム金属板の試験片をろう付けした試料No. ２５～２７は、いずれも接合合金板のろう付けしていない部分で破断し、ろう付け性に全く問題がないことが確認された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003

Claims (13)

  1. 　アルミニウムと、鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属を接合するためのＮｉ－Ｍｇ合金であって、
    　前記Ｎｉ－Ｍｇ合金は本質的にＭｇを０．０８mass％以上、０．９０mass％以下を含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなる、アルミニウム接合合金。
  2. 　前記Ｎｉ－Ｍｇ合金はＭｇを０．１０mass％以上、０．７０mass％以下を含む、請求項１に記載したアルミニウム接合合金。
  3. 　鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属で形成された非アルミニウム金属層と、本質的にＭｇを０．０８mass％以上、０．９０mass％以下を含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなるアルミニウム接合合金で形成された接合合金層とを備え、前記非アルミニウム金属層と接合合金層とが圧接及び拡散接合により接合された、クラッド材。
  4. 　さらに、アルミニウム接合ろう材で形成されたろう材層を備え、前記ろう材層と前記接合合金層とが接合された、請求項３に記載したクラッド材。
  5. 　さらに、アルミニウムで形成されたアルミニウム層を備え、前記アルミニウム層と前記接合合金層とが圧接及び拡散接合により接合された、請求項３に記載したクラッド材。
  6. 　前記非アルミニウム金属層はステンレス鋼で形成され、前記アルミニウム層は純アルミニウムあるいはＡｌが９０mass％以上含む導電性アルミニウム合金で形成された、請求項５に記載したクラッド材。
  7. 　アルミニウムで形成されたアルミニウム層と、本質的にＭｇを０．０８mass％以上、０．９０mass％以下を含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなるアルミニウム接合合金で形成された接合合金層とを備え、前記接合合金層とアルミニウム層とが圧接及び拡散接合により接合された、クラッド材。
  8. 　本質的にＭｇを０．０８mass％以上、０．９０mass％以下を含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなるアルミニウム接合合金で形成された接合合金層と、アルミニウム接合ろう材あるいは鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属をろう付けするための非アルミニウム金属接合ろう材で形成されたろう材層を備え、
    　前記ろう材層と接合合金層とが接合された、クラッド材。
  9. 　前記アルミニウム接合合金は、Ｍｇを０．１０mass％以上、０．７０mass％以下を含む、請求項３から８のいずれか一項に記載したクラッド材。
  10. 　鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属で形成された非アルミニウム金属層と、本質的にＭｇを０．０８mass％以上、０．９０mass％以下を含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなるアルミニウム接合合金で形成された接合合金層とを備え、前記非アルミニウム金属層と接合合金層とが圧接及び拡散接合により接合されたクラッド材と、
    　アルミニウムで形成されたアルミニウム材を備え、
    　前記アルミニウム材が前記クラッド材の接合合金層にろう付けされた、アルミニウム接合複合材。
  11. 　鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属で形成された非アルミニウム金属層と、本質的にＭｇを０．０８mass％以上、０．９０mass％以下を含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなるアルミニウム接合合金で形成された接合合金層と、アルミニウムで形成されたアルミニウム層を備え、前記非アルミニウム金属層と接合合金層、前記接合合金層とアルミニウム層とがそれぞれ圧接及び拡散接合により接合されたクラッド材と、
    　アルミニウムで形成されたアルミニウム材を備え、
    　前記アルミニウム材が前記クラッド材のアルミニウム層にろう付けされた、アルミニウム接合複合材。
  12. 　前記非アルミニウム金属層は銅で形成され、前記アルミニウム材として半導体素子を冷却するためのアルミニウム製冷却器が用いられた、請求項１０又は１１に記載したアルミニウム接合複合材。
  13. 　アルミニウムで形成されたアルミニウム層と、本質的にＭｇを０．０８mass％以上、０．９０mass％以下を含み、残部Ｎｉ及び不可避的不純物からなるアルミニウム接合合金で形成された接合合金層とを備え、前記接合合金層とアルミニウム層とが拡散接合により接合されたクラッド材と、
    　鉄鋼，銅，ニッケル，チタンから選択されるいずれかの非アルミニウム金属で形成された非アルミニウム金属材を備え、
    　前記非アルミニウム金属材が前記クラッド材の接合合金層に接合された、アルミニウム接合複合材。
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