WO2008081980A1

WO2008081980A1 - ポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体

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Publication number: WO2008081980A1
Application number: PCT/JP2007/075386
Authority: WO
Inventors: Hiroyoshi Nakajima; Takashi Fujimoto
Original assignee: Sumitomo Chemical Company, Limited
Priority date: 2006-12-26
Filing date: 2007-12-26
Publication date: 2008-07-10
Also published as: US20090326123A1; DE112007003153T5; DE112007003153B4

Abstract

プロピレン単独重合体（Ａ−１）およびプロピレン−エチレン共重合体（Ａ−２）からなる群から選ばれるプロピレン重合体（Ａ）５０～９０重量％と、下記のプロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｂ）５～２０重量％と、下記のエチレン−α−オレフィン共重合体（Ｃ）５～３０重量％とを含有し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトインデックスが４０ｇ／１０分を超え、２００ｇ／１０分以下であるポリプロピレン系樹脂組成物を提供する。プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｂ）：５～９９モル％のプロピレン単位、６０モル％以下のエチレン単位および１～３５モル％のα−オレフィン単位からなる共重合体であって、前記α−オレフィンの炭素数は４～２０であり、該共重合体の分子量分布は１～４であり、極限粘度は０．５～１０ｄｌ／ｇであり、融解熱量は３０Ｊ／ｇ以下である。エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｃ）：α−オレフィンの炭素数が４～２０であり、密度が０．８５～０．８９ｇ／ｃｍ3であるエチレンとα−オレフィンとの共重合体。

Description

明細書ポリプロピレン系榭脂組成物およびそれからなる成形体技術分野

本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体に関する。より詳しくは、シルバーストリ一クの少ない発泡成形体を得ることができるポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体に関する。

更に本発明は、流動性に優れるため、シルバーストリークが少なく、且つコルゲーションの少ない発泡成形体を得ることができるボリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体に関するものである。

更に本発明は、シルバーストリークが少なく、発泡セルが均一な発泡成形体を得ることができるポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体に関するものである。背景技術

従来から、ポリプロピレン系榭脂は、高剛性で、耐衝撃性に優れることから、自動車用材料などに用いられている。

例えば、特開平 1 1一 2 9 3 0 5 8号公報には、剛性および耐衝撃性を改良する手段として、ポリプロピレン系樹脂と、エチレン、プロピレン、および α—才レフインから選ば, れた 2種以上のォレフィンであって、それらの炭素数の合計が 6以上でォレフィンを共重合して得られたォレフィン系共重合体と、無機充填材からなる熱可塑性樹脂組成物が記載されている。

また、特開 2 0 0 1— 1 9 2 5 0 9号公報には、柔軟性と耐熱性を改良する手段として、引張り切断時の強さが 2 M P a未満である非晶性ォレフィン系重合体および、結晶性ォレフィン系樹脂からなるショァ A硬度が 8 5以下であるォレフィン系榭脂組成物が記載されている。発明の開示

本発明の目的は、シルバーストリークが少ない成形体を得ることができるポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体を提供することにある。

シルバーストリークとは、発泡によって生じる、短い、白化した外観不良のことである。また、成形に際しては、場合によって、コルゲーシヨンと呼ばれる、ゲート部から放射状に伸びる、連続した長い外観不良が発生することがある。コルゲーシヨンは、白ィヒはしていない外観不良であって、シルバ一ストリークとは区別される。

本発明の他の目的は、シルバ一ストリークが少ない上にコルゲ一シヨンが少ない成形体を得ることができる流動性に優れたポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体を提供することにある。

本発明の更に他の目的は、シルバーストリークが少ない上に発泡セルが均一な成形体を得ることができるポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体を提供することにある。

本発明は、その一つの面において、

プロピレン単独重合体 (A- 1 ) およびプロピレン一エチレン共重合体（A— 2 ) からなる群から選ばれるプロピレン重合体（A) 5 0〜9 0重量％と、

下記のプロピレン一エチレン一 α—ォレフィン共重合体（Β) 5〜2 0重量％と、下記のエチレン一 a—ォレフイン共重合体 ( C) 5〜3 0重量％とを含有し、

2 3 0 °C、 2 . 1 6 k g荷重でのメルトインデックスが 4 0 gZ l 0分を超え、 2 0 0 g ノ 1 0分以下であるポリプロピレン系樹脂組成物（但し、重量％で表わした前記プロピレン重合体（A) 、プロピレン—エチレン一 a—才レフイン共重合体 (B) およびエチレン一 a—才レフイン共重合体（C) の量は、いずれも、これらの成分の合計量を基準とする）である。

プロピレン一エチレン一ひーォレフイン共重合体（B ) ： 5〜9 9モル％のプロピレン単位、 6 0モル％以下のエチレン単位および 1〜3 5モル％の a—ォレフイン単位からなる共重合体であって、前記 a—ォレフィンの炭素数は 4〜 2 0であり、該共重合体の分子量分布は 1〜4であり、極限粘度は 0 . 5〜： I 0 d l Z gであり、融解熱量は 3 0 J / g以下である（但し、モル％で表わした前記プロピレン単位含量、エチレン単位含量および a ーォレフイン単位含量は、いずれも、これらのモノマ一単位の合計量を基準とする）。エチレン一 a—ォレフィン共重合体（C) ：ひーォレフインの炭素数が 4〜2 0であり、密度が 0 . 8 5〜0 . 8 9 g Z c m³であるエチレンと a—ォレフィンとの共重合体。これを、「第 1の樹脂組成物」と称することがある。

上記第 1の樹脂組成物を有機過酸化物の存在下に加熱することにより、流動性がより高い樹脂組成物に変換することができる。

また、本発明は、他の一つの面において、

プロピレン単独重合体（A— 1 ) およびプロピレン一エチレン共重合体（A— 2 ) からなる群から選ばれるプロピレン重合体（A) 5 0〜9 0重量％と、

下記のォレフィン系重合体（Β ' ) 5〜2 0重量％と、下記のエチレン一 α—才レフイン共重合体 (C) 5〜30重量％とを含有し、 230°C、 2. 16 k g荷重でのメルトインデックスが 40 g/10分を超え、 200 g /10分以下である発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物（但し、重量％で表わした前記プロピレン重合体（A) 、ォレフィン系重合体（Β' ) およびエチレン一 α—才レフィン共重合体（C) の量は、いずれも、これらの成分の合計量を基準とする）である。

ォレフィン系重合体（Β' ) ：下記プロピレン一エチレン一 a;—才レフイン共重合体（b 1) 100重量部、または、 25重量％以上 100重量％未満のプロピレン一エチレン一 α—ォレフィン共重合体（b l) と、プロピレン単独重合体 (b 2) およびプロピレン一エチレン共重合体（b 3)からなる群から選ばれる 75重量％以下のプロピレン重合体（b 4) とからなる混合物 100重量部を、 0. 001〜20重量部の有機過酸化物（b 5) の存在下で加熱して得られる重合体（ただし、ォレフィン系重合体（Β' ) の 230°C、 2. 16 kg荷重でのメルトインデックスが 10〜100 gZl 0分である。）プロピレン一エチレン一ひーォレフイン共重合体（b l) ： 5〜99モル％のプロピレン単位、 60モル％以下のエチレン単位および 1〜35モル％のひ—ォレフィン単位からなる共重合体であって、前記 α—ォレフィンの炭素数は 4〜 20であり、該共重合体の分子量分布は：！〜 4であり、極限粘度は 0. 5〜： 10d l/gであり、融解熱量は 30 J/g 以下である（但し、モル％で表わした前記プロピレン単位含量、エチレン単位含量および ' α—才レフイン単位含量は、いずれも、これらのモノマー単位の合計量を基準とする）エチレン— 0；—才レフイン共重合体（C) ： α—才レフインの炭素数が 4〜20であり、密度が 0. 85〜0. 89 g/ cm³のエチレンと α—ォレフインとの共重合体。

これを、「第 2の樹脂組成物」と称することがある。

また、本発明は、他の一つの面において、上記のポリプロピレン系樹脂組成物のいずれかからなる射出成形体である。

また、本発明は、他の一つの面において、上記のポリプロピレン系樹脂組成物のいずれかからなる発泡成形体である。図面の簡単な説明

図 1は、実施例 1で作製したポリプロピレン系樹脂組成物の発泡成形体の斜視図である。図において、参照数字 1はゲート接触部分を示し、 2はシルバーストリーク、コルゲーションおよび発泡セル状態を評価した部位を示す。発明を実施するための形態

[第 1の樹脂組成物] 本発明では、プロピレン単独重合体（A— 1)およびプロピレン—エチレン共重合体（A 一 2) からなる群から選ばれる少なくとも 1種のプロピレン重合体（A) が用いられる。プロピレン一エチレン共重合体（A— 2) としては、プロピレン一エチレンランダム共重合体（A—2— 1) または、プロピレン—エチレンブロック共重合体（A— 2— 2) が挙げられる。プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 2— 2) とは、プロピレン単独重合体成分と、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分とからなる共重合体である。プロピレン重合体（A) として、剛性、耐熱性または硬度という観点から、好ましくはプロピレン単独重合体 (A- 1) または、プロピレン—エチレンブロック共重合体（A— 2-2) である。

プロピレン単独重合体（A— 1) の¹³ C— NMRによって測定されるァイソタクチック - ペンタッド分率は 0. 95以上が好ましく、さらに好ましくは 0. 98以上である。プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 2— 2) のプロピレン単独重合体成分の、 ¹³C— NMRによって測定されるァイソタクチック ·ペンタツド分率は 0. 95以上が好ましく、さらに好ましくは 0. 98以上である。

ァイソタクチック ·ペンタツド分率とは、プロピレン重合体分子鎖中のペンタツド単位でのアイソタクチック連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率であり、換言すればプロピレンモノマ一単位が 5個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマ一単位の分率である。ァイソタクチック ·ペンタッド分率の測定方法は、 A. Z am be l l iらによって Ma c r omo 1 e c u 1 e s , 6, 925 (1973) に記載されている方法、すなわち ¹³ C— NMRによって測定される方法である。（ただし、 NMR 吸収ピークの帰属は、 Ma c r omo 1 e c u 1 e s， 8， 687 ( 1975 ) に基づいて決定される）。

具体的には、 ¹³C— NMRスぺクトルによって測定されるメチル炭素領域の吸収ピークの面積に対する、 mmmmピークの面積の割合が、ァイソタクチック ·ペンタツド分率である。この方法によって測定された英国 NATI ONAL PHYS I CAL LAB ORATORYの NPL標準物質 CRM N o . M 19— 14 P o 1 y p r o p y 1 e n e P PZMWD/2のァイソタクチック ·ペンタツド分率は、 0. 944であった。上記プロピレン単独重合体（A— 1 ) の 135°Cのテトラリン溶媒中で測定される極限粘度（ [77] p)、ブロック共重合体（A— 2— 2)のプロピレン単独重合体成分の 135°C のテトラリン溶媒中で測定される極限粘度（ [ ] p) 、ランダム共重合体（A— 2— 1) の 135°Cのテトラリン溶媒中で測定される極限粘度（ [7?] ) は、通常、 0. 7〜5 d lZgであり、好ましくは 0. 8〜4d lノ gである。また、プロピレン単独重合体（A— 1) 、ブロック共重合体（A— 2— 2) のプロピレン単独重合体成分、ランダム共重合体（A— 2-1) のゲル ·パ一ミエーション 'クロマトグラフィー（GPC) で測定した分子量分布（Q値、 Mw/Mn) として、好ましくは 3以上 7以下である。

上記ブロック共重合体（A— 2— 2) のプロピレン—エチレンランダム共重合体成分に含有されるエチレン含有量は 20〜65重量％、好ましくは 25〜 50重量％である（ただし、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の全量を 100重量％とする）。上記プロック共重合体（A— 2— 2) のプロピレン—エチレンランダム共重合体成分の 135 °Cのテトラリン溶媒中で測定される極限粘度（ [??] BP) は、通常、 1.5〜12d 1 /gであり、好ましくは 2~8 d 1 /gである。

上記ブロック共重合体 (A-2-2) を構成するプロピレン一エチレンランダム共重合体成分の含有量は、 10〜60重量％でぁり、好ましくは 10〜40重量％である。上記プロピレン単独重合体（A— 1) のメルトインデックス (Ml) は、通常、 0. 1 〜400 gZl 0分であり、好ましくは 1〜300 gZl 0分である。但し、測定温度は 230°Cで、荷重は 2. 16 kgである。

上記プロピレン一エチレン共重合体（A— 2)のメルトインデックス（Ml)は、通常、 0. l〜200 gZl 0分であり、好ましくは 5〜150 gZl 0分である。但し、測定温度は 230 °Cで、荷重は 2. 16 kgである。

上記プロピレン重合体（A) の製造方法としては、例えば、公知の重合触媒を用いて、公知の重合方法によつて製造する方法が挙げられる。

上記プロピレン重合体（A)の製造方法で用いられる公知の重合触媒としては、例えば、 (1) マグネシウム、チタン、八ロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有する固体触媒成分と、（2) 有機アルミニウム化合物と（3) 電子供与体成分からなる触媒系が挙げられる。この触媒の製造方法としては、例えば、特開平 1—319508号公報、特開平 7— 216017号公報ゃ特開平 10— 212319号公報に記載されている製造方法が挙げられる。

上記の製造方法で用いられる公知の重合方法としては、例えば、バルク重合法、溶液重合法、スラリー重合法、気相重合法等が挙げられる。これらの重合方法は、バッチ式、連続式のいずれでも良く、また、これらの重合方法を任意に組み合わせても良い。

上記のプロピレン—エチレンブロック共重合体（A— 2— 2) の製造方法として、好ましくは、前記の固体触媒成分（1) と、有機アルミニウム化合物 (2) と電子供与体成分 (3) からなる触媒系の存在下に少なくとも 2槽からなる重合槽を直列に配置し、上記プロピレン一エチレンブロック共重合体のプロピレン単独重合体成分を製造した後、製造された前記成分を次の重合槽に移し、その重合槽でプロピレン一エチレンランダム共重合体成分を連続して製造して、プロピレン一エチレンブロック共重合体を製造する方法である。上記の製造方法で用いられる固体触媒成分（1) 、有機アルミニウム化合物 (2) および電子供与体成分（3) の使用量や、各触媒成分を重合槽へ供給する方法は、適宜、決めれば良い。

重合温度は、通常、 — 30〜300°Cであり、好ましくは 20〜180°Cである。重合圧力は、通常、常圧〜 10 MP aであり、好ましくは 0. 2〜5MP aである。分子量調整剤として、例えば、水素を用いても良い。

上記プロピレン重合体 (A) の製造において、本重合を実施する前に、公知の方法によつて、予備重合を行っても良い。公知の予備重合の方法としては、例えば、固体触媒成分 (1) および有機アルミニウム化合物（2) の存在下、少量のプロピレンを供給して溶媒を用いてスラリ一状態で実施する方法が挙げられる。

プロピレン一エチレン一 α—才レフイン共重合体（Β) は、 5〜99モル％のプロピレン単位、 60モル％以下のエチレン単位および 1〜3 5モル％の0；—ォレフィン単位からなる共重合体である。

プロピレン一エチレン一 Q!—ォレフイン共重合体（Β) における Q!—ォレフインとしては、炭素数 4〜20の α—才レフインが挙げられる。

炭素数 4〜20の α—ォレフィンとしては、直鎖状の α—ォレフィン、分岐状の α— ォレフィンが挙げられ、直鎖状の a—ォレフィンとしては、例えば、 1ーブテン、 1—ぺンテン、 1—へキセン、 1一ヘプテン、 1ーォクテン、 1一ノネン、 1ーデセン、 1ーゥンデセン、 1ードデセン、 1一トリデセン、 1ーテトラデセン、 1—ペンタデセン、 1一へキサデセン、 1一へプタデセン、 1—ォクタデセン、 1一ナノデセン、 1一エイコセン等が挙げられる。分岐状の a—才レフインとしては、 3—メチルー 1—ブテン、 3—メチル一 1一ペンテン、 4ーメチル— 1—ペンテン、 2—ェチルー 1一へキセン等が挙げられる。共重合体（B) に含有されるプロピレン単位含量は、 5〜99mo l %、好ましくは、 25~99mo l %、さらに好ましくは、 35〜 99 m o 1 %であり、

エチレン単位含量は、 0〜6 Omo 1 %、好ましくは、 0〜5 5mo l %であり、ひーォレフイン単位含量は、 1〜35mo 1 %、好ましくは 1〜2 Omo 1 %であり、さらに好ましくは 1〜1 Omo 1 %である。（ただし、これらのプロピレン単位含量、エヂレン単位含量、 0；—才レフイン単位含量はこれらのモノマ一単位の合計を基準とする。 ) 共重合体 (B) は下記式の関係を満足することが好ましい。

0. 1く [y/ (x + y) ] ≤1. 0

より好ましくは、 0. 5く [y/ (x + y) ] ≤1. 0でありさらに好ましくは、 0. 8< [yZ (x + y) ] ≤1. 0である。

上記式において、 Xは（B) 中のエチレン単位含量を表し、 yは（B) 中の炭素数 4〜2

0のひ一才レフイン単位含量の合計を表す。

共重合体 (B) の 135°Cのテトラリン溶媒中で測定される極限粘度 [77] は、 0. 5 〜10 d 1 /gであり、より好ましくは 0. 9〜5 d 1 Zgであり、さらに好ましくは 1. 2〜3 d 1 /gである。

共重合体 (B) の分子量分布は、 1〜4である。なお、該分子量分布は、重量平均分子量（Mw) と数平均分子量（Mn) との比（Mw/Mn) であり、ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフ（GPC)により、標準ポリスチレンを分子量標準物質として測定される。共重合体（B) の融解熱量は、 30 J/g以下であり、このましくは、 20 J/g以下であり、さらに好ましくは、 10 JZg以下である。一層好ましくは、 o j/gである。なお、第 1の樹脂組成物は、上記要件を満たす 2種以上のプロピレン—エチレン— α— ォレフィン共重合体（Β) を含有してもよい。

共重合体 (Β) の製造方法としては、スラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、気相重合法等によって、所定のモノマ一を、メタ口セン系触媒を用いて重合する方法が挙げられる。

メタ口セン系触媒としては、例えば、特開平 3— 163088号公報、特開平 4一 26 8307号公報、特開平 9— 12790号公報、特開平 9一 87313号公報、特開平 1 1 - 80233号公報、特表平 10— 508055号公報等に記載されているメタ口セン系触媒が挙げられる。

メタ口セン系触媒を用いる共重合体（Β) の製造方法として、好ましくは、欧州特許出願公開第 1211287号明細書に記載されている方法が挙げられる。

本発明で用いられるエチレン一 α—才レフイン共重合体 (C) は、エチレン一 α—ォレフィンランダム共重合体、または、これらの混合物が挙げられる。

共重合体（C) の密度は、 0. 85〜0. 89 g/cm³、好ましくは 0. 85〜0. 8 8 gZcm³であり、より好ましくは 0. 86〜0. 88 gZcm³である。

共重合体（C) に含有されるエチレン含量は、好ましくは 20〜95重量％であり、より好ましくは、 30〜90重量％であり、 α—ォレフィン含量は、好ましくは 80〜5重量％であり、より好ましくは 70〜10重量％である。

共重合体 (C) の M I (測定温度は 190 °C、荷重は 2. 16 k g ) は、好ましくは 0. 5〜100 gZl 0分であり、より好ましくは 1〜50 gZl 0分であり、さらにより好ましくは 10〜40 g/l 0分である。共重合体（C) に用いられるーォレフインとしては、炭素数 4 ~ 2 0のひ一ォレフインが挙げられ、例えば、 1—プテン、 1一ペンテン、 1—へキセン、 4ーメチルー 1一ペンテン、 1—ヘプテン、 1ーォクテン、 1ーデセン、 1ードデセン、 1—テトラデセン、 1—へキサデセン、 1—エイコセン等が挙げられる。これらの α—才レフインは単独で用いても良く、少なくとも 2種を併用しても良い。 α—才レフインとして、好ましくは、 1 ーブテン、 1 一へキセン、 1—ォクテン等の炭素数 4〜 1 2のひ一ォレフィンである。共重合体（C) の製造方法としては、共重合体（Β ) の製造に用いられる方法と同様の製造方法が挙げられる。共重合体（C) の製造に用いられる触媒としては、共重合体（Β) の製造に用いられる触媒と同様のメタ口セン触媒が挙げられる。

本発明の第 1の樹脂組成物は、プロピレン重合体（Α) 、共重合体（Β) およびェチレン一 α—ォレフイン共重合体 ( C) のほかに、無機フィラー（D) を含有することができる。

無機フイラ一（D) としては、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、ガラスピーズ、マイ力、炭酸カルシウム、チタン酸カリウムゥイスカー、タルク、ベントナイト、スメクタイト、マイ力、セピオライト、ワラストナイト、ァロフェン、ィモゴライト、繊維状マグネシウムォキシサルフエ一卜、硫酸バリウム、ガラスフレーク等が挙げられるが、好ましくはタルクである。

無機フィラー（D) の平均粒子径としては、通常、 0 . 0 1〜 5 0 mであり、好ましくは 0 . l〜 3 0 mであり、より好ましくは 0 . l〜 5 /i mである。ここで無機充填剤 (D) の平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水、アルコール等の分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた 5 0 %相当粒子径 D 5 0のことを意味する。

樹脂組成物の調製の際に、無機フィラー（D) は、無処理のまま使用しても良く、ポリプロピレン系樹脂組成物との界面接着強度を向上させるために、またはポリプロピレン系樹脂組成物中での無機フィラーの分散性を向上させるために、公知の各種シランカツプリング剤、チタンカップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類あるいは他の界面活性剤で無機フィラーの表面を処理して使用しても良い。

プロピレン重合体（A) の含有量としては、 5 0〜 9 0重量％、好ましくは、 5 5〜 8 5重量％、さらに好ましくは 6 0〜 8 0重量％である。プロピレン一エチレン一 α—ォレフィン共重合体（Β)の含有量としては、 5 ~ 2 0重量％、好ましくは、 5〜 1 5重量％、さらに好ましくは 7〜 1 5重量％である。エチレン一 α—才レフィンランダム共重合（C) の含有量としては、 5〜 3 0重量％、好ましくは、 1 0〜 3 0重量％、さらに好ましくは、 1 3〜2 5重量％でぁる。但し、重量％で表わした前記プロピレン重合体（A) 、プロピレン一エチレン一 α—ォレフィン共重合体 (Β) およびエチレン一 α—才レフイン共重合体（C) の量は、いずれも、これらの成分の合計量を基準とする

無機フイラ一（D) の含有量としては、プロピレン重合体 (Α) 、プロピレン一ェチレンー α—ォレフィン共重合体（Β ) 及びエチレン一 α—ォレフィン共重合体 ( C) の合計量 1 0 0重量部に対して、 0 . 1〜6 0重量部であり、好ましくは、耐衝擊性という観点から、 1〜 3 0重量部、さらに好ましくは 5〜 2 0重量部である。

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の Μ I (測定温度は 2 3 0 °C、荷重は 2 . 1 6 k g ) は、 4 0 g Z l 0分を超えて 2 0 0 g / 1 0分以下であり、好ましくは 4 0 g/ 1 0 分を超えて 1 5 0 g / 1 0分以下、より好ましくは 4 0 g/ 1 0分を超えて 1 2 0 g / 1 0分以下である。

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法は、各成分を混練する方法が挙げられ、混練に用いられる装置としては、一軸押出機、二軸押出機、パンバリーミキサー、熱ロール等が挙げられる。混練の温度は、通常、 1 7 0〜2 5 0でであり、時間は、通常、 1〜 2 0分である。また、各成分の混練は同時に行なってもよく、分割して行なってもよい。本発明のボリプロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて、添加剤を含有させても良く、例えば、中和剤、酸化防止剤、耐光剤、紫外線吸収剤、銅害防止剤、滑剤、加工助剤、可塑剤、分散剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、造核剤、難燃剤、発泡剤、気泡防止剤、架橋剤、着色剤、顔料等が挙げられる。

加熱処理

上記プロピレン重合体（A)、プロピレン—エチレン一ひーォレフイン共重合体（B)、およびェチレン一 α—才レフィン共重合体 ( C )を含有するポリプロピレン系樹脂組成物、および、上記プロピレン重合体（Α) 、プロピレン一エチレン一ひ一才レフイン共重合体 (Β ) 、エチレン一 α—ォレフィン共重合体（C) 、および無機フイラ一（D) を含有するポリプロピレン系樹脂組成物は、有機過酸化物（D ) の存在下に加熱することにより、流動性が向上した樹脂組成物に変換することができる。

本発明で用いる有機過酸化物（Ε) としては、従来公知の有機過酸化物が挙げられ、例えば、半減期が 1分となる分解温度が 1 2 0 °C未満である有機過酸化物や半減期が 1分となる分解温度が 1 2 0 °C以上である有機過酸化物が挙げることができる。

半減期が 1分となる分解温度が 1 2 0 °C未満である有機過酸化物としては、例えば、ジァシルパーオキサイド化合物、パーカポネート化合物 (分子骨格中に下記式（1 ) で表される構造を有する化合物（I ) やアルキルパーエステル化合物 (分子骨格中に下記式（2 ) で表される構造を有する化合物（I I) )等が挙げられる。 O ~ C ~ O ~~ O ~ C ~ o- ( 1 )

上記式（1 ) で表される構造を有する化合物（I ) としては、ジー 3—メトキシプチルパーォキシジカルポネート、ジー 2—ェチルへキシルパーォキシジカルポネート、ビス ( 4 - t -ブチルシクロへキシル）パーォキシジカルボネート、ジイソプロピルパーォキシジカルポネート、 t一ブチルパーォキシイソプロピルカーボネート、ジミリスチルパーォキシ力ルポネート等があげられる。

上記式 ( 2 ) で表される構造を有する化合物（II) としては、 1， 1， 3 , 3—テトラメチルブチルネオデカノエー卜、 a—クミルパーォキシネオデカノエート、 t一プチルパーォキシネオデカノエート等が挙げられる。

また、半減期が 1分となる分解温度が 1 2 0 °C以上である有機過酸化物としては、例えば、 1， 1一ビス（t一プチルパーォキシ）シクロへキサン、 2 , 2—ビス（4， 4ージ一 t一ブチルパーォキシシクロへキシル) プロパン、 1， 1 -ビス（ t一ブチルパーォキシ）シクロドデカン、 t一へキシルパ一ォキシイソプロピルモノカーボネート、 tーブチルパ一ォキシ一 3， 5， 5—トリメチルへキサノエ一卜、 tーブチルバ一ォキシラウレート、 2 , 5ジメチルー 2 , 5—ジ (ベンゾィルパーォキシ) へキサン、 t一ブチルパーォキシアセテート、 2 , 2—ビス（t一ブチルパーォキシ）プテン、 t一ブチルパーォキシベンゾェート、 n—ブチルー 4 , 4一ビス（t一べルォキシ）バレラート、ジー tーブチルベルォキシイソフタレート、ジクミルパーオキサイド、 — a ' —ビス（t—ブチルバ —ォキシー m—イソプロピル）ベンゼン、 2， 5—ジメチルー 2 , 5—ジ（t一プチルパ —ォキシ）へキサン、 1， 3—ビス（ tーブチルバ一ォキシジイソプロピル）ベンゼン、 t一プチルクミルパーォキサイド、ジー t一プチルパーォキサイド、 p—メンタンハイド口パーオキサイド、 2 , 5—ジメチルー 2 , 5—ジ（ t一プチルパーォキシ）へキシン一 3等が挙げられる。

有機過酸化物（E) の添加量としては、上記プロピレン重合体（A) 、プロピレンーェチレン一ひ一ォレフィン共重合体 (B ) 及びエチレン一ーォレフイン共重合体（C) の合計量 100重量部に対して 0. 005〜 10重量部、好ましくは 0. 01〜 5重量部、さらに好ましくは 0. 01〜1重量部である。

本発明においては、上記プロピレン重合体（A) 、プロピレン一エチレン一 <¾—ォレフィン共重合体（B)及びエチレン一ひ一才レフイン共重合体（C)からなる樹脂組成物（これは更に無機フイラ一を含んでもよい）を有機過酸化物（E) の存在下に加熱処理する。加熱処理としては、後記する加熱下の混練で良い。

[第 2の樹脂組成物]

本発明は、上記第 1の樹脂組成物の変形である第 2の樹脂組成物をも提供する。

第 2の樹脂組成物は、前記第 1の樹脂組成物におけるプロピレン一エチレン一 α—ォレフィン共重合体（Β) が、下記のォレフィン系重合体（Β' ) に置き換えられた組成を有する。

ォレフィン系重合体（Β' ) ：下記プロピレン一エチレン一ひ一才レフィン共重合体（b 1) 100重量部、または、 25重量％以上 100重量％未満のプロピレン—エチレン— α—ォレフィン共重合体 (b 1) と、プロピレン単独重合体 (b 2) およびプロピレン一エチレン共重合体（b 3)からなる群から選ばれる 75重量％以下のプロピレン重合体（b 4) とからなる混合物 100重量部を、 0. 001〜20重量部の有機過酸化物（E) の存在下で加熱して得られる重合体（ただし、ォレフィン系重合体（Β' )の 230°C、 2. 16 k g荷重でのメルトインデックスが 10〜100 gZl 0分である。）

プロピレン一エチレン一 α—ォレフイン共重合体 (b 1) ： 5〜99モル％のプロピレン単位、 60モル％以下のエチレン単位および 1〜35モル％の α—ォレフィン単位からなる共重合体であって、前記 α—ォレフィンの炭素数は 4〜 20であり、該共重合体の分子量分布は：！〜 4であり、極限粘度は 0. 5〜10 d 1 であり、融解熱量は 30 J/ g以下である（但し、モル％で表わした前記プロピレン単位含量、エチレン単位含量および α—才レフイン単位含量は、いずれも、これらのモノマー単位の合計量を基準とする）ォレフィン系重合体（Β' ) の調製において、プロピレン重合体（b4) は必須ではないが、これを配合する場合のプロピレン一エチレン一 a—ォレフイン共重合体（b 1) とプロピレン重合体（b4) との混合比率は、合計 100重量％に対し（b4)が 75重量％以下であることが必要である。（b 1) が 25重量％以上存在しないと、本発明の目的である発泡セルの均一性が得られない。

ォレフィン系重合体 (Β' ) の調製には、前記第 1の樹脂組成物の加熱処理に使用される有機化酸化物（Ε) と同様のものが使用可能である。

有機過酸化物（Ε) の使用量として、プロピレン—エチレン一 0；—ォレフイン共重合体 (b 1) 100重量部、またはプロピレン一エチレン一 ο;—ォレフイン共重合体（b 1) とォレフイン重合体（b 4 ) の混合物 1 0 0重量部に対して 0 . 0 0 1〜 2 0重量部であり、より好ましくは 0 . 0 5〜 3重量部である。

上記第 2の樹脂組成物は、プロピレン重合体（A) 、ォレフィン系重合体（Β ' ) およびエチレン—ひ—ォレフィン共重合体（C) のほかに、無機フイラ一（D) を更に含有することができる。第 2の樹脂組成物が含有することができる無機フィラー（D) は、前記第 1の樹脂組成物が含有することができる無機フイラ一（D) と同様のものである。無機フイラ一（D) の含有量としては、プロピレン重合体（Α) 、ォレフィン系共重合体（Β ' ) 及びエチレン一 —ォレフィン共重合体 ( C) の合計量 1 0 0重量部に対して、 0 . 1〜 6 0重量部であり、好ましくは、耐衝撃性という観点から、 1〜 3 0重量部、さらに好ましくは 5〜 2 0重量部である。

本発明の成形体は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体であり、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を成形する方法としては、射出成形法、押出成形法、回転成形法、真空成形法、発泡成形法、ブロー成形法等が挙げられる。

本発明の発泡成形体は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に発泡剤を添加し、成形することによって得られるものである。本発明で使用される発泡剤としては、化学発泡剤、物理発泡剤などの公知の発泡剤が挙げられる。

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を発泡成形する方法は、具体的には、射出発泡成形法、プレス発泡成形法、押出発泡成形法、スタンパブル発泡成形法などの公知の方法が挙げられる。

本発明の発泡成形体は、インサート成形、接着などの方法により表皮材を貼合して加飾発泡成形体とすることもできる。

前記の表皮材としては、公知の表皮材を使用できる。具体的な表皮材としては、織布、不織布、編布、熱可塑性樹脂または熱可塑性エラストマ一からなるフィルム、シート等が例示される。さらに、これらの表皮材に、ポリウレタン、ゴム、熱可塑性エラストマ一等のシートを積層した複合表皮材を使用してもよい。

表皮材には、さらにクッション層を設けることができる。かかるクッション層を構成する材料は、ポリウレタンフォーム、 E VAフォーム、ポリプロピレンフォーム、ポリエヂレンフォーム等が例示される。

本発明の成形体の用途としては、例えば、自動車内装部品または外装部品、二輪車部品、家具や電気製品の部品等が挙げられる。

自動車内装部品としては、例えば、インストルメンタルパネル、トリム、ドア一パネル、サイドプロテクター、コンソールボックス、コラムカバー等が挙げられ、自動車外装部品としては、例えば、バンパー、フェンダー、ホイ一ルカバ一等が挙げられ、二輪車部品としては、例えば、カウリング、マフラ一カバー等が挙げられる。

[実施例]

以下、実施例および比較例によって本発明を更に説明するが、本発明はこれらに限定されない。

実施例または比較例では、以下に示した樹脂および添加剤を用いた。

(1) プロピレン一エチレンブロック共重合体（A—1)

特開平 7— 216017記載の固体触媒成分を用いて溶媒重合法により製造した。 Ml (230で、 2. 16 kg荷重）： 130 gZl O分

プロピレン一エチレンブロック共重合体全体の極限粘度 [??] T： 1. 4d l/g プロピレン単独重合体成分の極限粘度 [τ?] P： 0. 8 d l/g

プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の共重合体全体に対する重量比率： 12重量％

プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の極限粘度 [τ?] ΕΡ : 6. 0 d 1/g プロピレン一エチレンランダム共重合体成分のエチレン単位含量： 30重量％

(2) プロピレン単独重合体（A— 2)

特開平 7— 216017記載の固体触媒成分を用いて気相重合法により製造した。 MI (230°C、 2. 16 kg荷重）： 20 g/10分

(3) プロピレン単独重合体（A— 3)

住友化学（株）社製商品名： U 501 E 1

MI (230°C、 2. 16 kg荷重）： 120 gZl O分

(4) プロピレン単独重合体（A— 4)

特開平 7— 216017記載の固体触媒成分を用いて気相重合法により製造した。

MI (230°C、 2. 16 kg荷重）： 300 gZl O分

(5) プロピレン単独重合体（A— 5)

住友化学（株）社製商品名： FS 2011DG3

MI (230。C、 2. 16 kg荷重）： 2. 5 gZl O分

(6) プロピレン一エチレンブロック共重合体 (A- 6)

特開平 7— 216017記載の固体触媒成分を用いて溶媒重合法により製造した。 M I (23 2. 16 kg荷重）： 30 gZl O分

プロピレン一エチレンブロック共重合体全体の極限粘度 [?]] T： 1. 4 d 1/g プロピレン単独重合体成分の極限粘度 [7?] P : 1. 06 d 1/g プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の共重合体全体に対する重量比率： 20.

5重量％

プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の極限粘度 [77] EP : 2. 8 d 1/g プロピレン一エチレンランダム共重合体成分のエチレン単位含量： 37重量％

(7) プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 7)

特開平 7— 216017記載の固体触媒成分を用いて溶媒重合法により製造した。 MI (230°C、 2. 16 k g荷重）： 30 gZl 0分

プロピレン一エチレンプロック共重合体全体の極限粘度 [ ] T： 1. 5 d 1 /g プロピレン単独重合体成分の極限粘度 [77] P : 1. 05 d l/g

プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の共重合体全体に対する重量比率： 16重量％

プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の極限粘度 [7?] EP : 4. 0 d 1/g プロピレン一エチレンランダム共重合体成分のエチレン含有量： 5重量％

(8) プロピレン— 1ーブテン共重合体（B— 1)

冷却水を循環させるためのジャケットを外部に取り付けた、攪摔機付の 100 L— SU S製重合器の下部から、重合溶媒としてへキサンを 100LZ時間の速度で、プロピレンを 24. 00 K gZ時間の速度で、 1—ブテンを 1. 81 K g/時間の速度で、重合触媒成分として、特開平 9一 87313号公報の実施例 25に記載の、ジメチルシリル（テトラメチルシクロペンタジェニル）（3_ t e r t—ブチルー 5—メチルー 2—フエノキシ）チタニウムジクロライドを 0. 005 g/時間の速度で、トリフエニルメチルテトラキス (ペンタフルオロフェニル）ポレートを 0. 298 gノ時間の速度で、トリイソプチルァルミ二ゥムを 2. 315 g/時間の速度で、分子量調節剤としての水素を、それぞれ連続的に供給し、 45 °Cで連続的に共重合させた。

重合器中の反応混合物が 100Lの量を保持するように、重合器の上部から連続的に抜き出された反応混合物に、少量のエタノールを添加して重合反応を停止させた後、脱モノマー及び水洗浄し、次いで、大量の水中でスチームによって溶媒を除去することによって、プロピレン一 1ーブテン共重合体（B— 1) を得、これを 80°Cで 1昼夜減圧乾燥した。該共重合体の生成速度は 7. 1 OKg Z時間であつた。得られた共重合体（ B— 1 ) の構造的特徴を表 1に示した。

[表 1 ]

(9) プロピレン一 1ーブテン共重合体マスターバッチ

(9- 1) プロピレン一 1ーブテン共重合体マスタ一パッチ（B)

上記で得られたプロピレン— 1ーブテン共重合体（B— 1) 70重量％とプロピレン単独重合体（A— 5) 30重量％とからなるプロピレン一 1ーブテン共重合体マスターパッチ。 Ml (230V, 2. 1 6 kg荷重）は 2. 6 g/10分であった。

(9-2) プロピレン— 1ーブテン共重合体マスタ一バッチ（Β' )

上記で得られたプロピレン— 1ープテン共重合体マスターパッチ（Β) 1 00重量部に、有

機過酸化物（化薬ァクゾ社製、商品名：パ一力ドックス 14R— Ρ) 0. 12重量部を加え、均一に予備混合した後、 4 Οιηπι フルフライトスクリユー単軸混練機（田辺プラスチック

(株）製、 LZD=28) を用いて、 250°C、スクリュー回転数 100 r p mの条件で混練押出して、マスタ一バッチペレット（Β' ) を製造した。 MI (230°C、 2. 16 kg荷重）は 27. 5 g/10分であった。

(10) エチレン一 α—才レフイン共重合体（C)

( C一 1 ) エチレンーブテン共重合体ゴム

商品名： CX 5505 (住友化学（株）社製）

密度： 0. 875 g/cm³

MI (190°C、 2. 1 6 k g荷重）： 14 g/1 0分

(C一 2) エチレンーブテン共重合体ゴム

商品名： GA80 1 (住友化学（株）社製）

密度： 0. 920 gZcm³

MI (190°C、 2. 1 6 k g荷重）： 20 gZl 0分

(C- 3) エチレン—ブテン共重合体ゴム

商品名： C X 550 1 (住友化学（株）社製）

密度： 0. 880 g/cm³

MI (1 90°C、 2. 1 6 k g荷重）： 30 gZl 0分

(C一 4) エチレンーブテン共重合体ゴム

商品名： A 35050 (三井化学（株）社製）

密度： 0. 863 g/cm³

M I (1 90°C、 2. 1 6 k g荷重）： 3 5 gノ 1 0分

(C- 5) エチレンーブテン共重合体ゴム

商品名： A 6050 (三井化学（株）社製）

密度： 0. 863 g/cm³)

MI (1 90°C、 2. 1 6 k g荷重）： 6 g/1 0分

(C- 6) エチレンーォクテン共重合体ゴム商品名：エンゲージ 8407 (ダウケミカル社製）

密度： 0. 870 g/cm³

M I (190 、 2. 1 6 k g荷重）： 34 gZl 0分

(1 1) タルク（D)

林化成（株）製商品名： J R—46 (粒径 =2. 7 fim)

(12) タルクマスターバッチ (D，)

住友化学（株）社製商品名： MF 1 10 (プロピレン—エチレンブロック共重合体 (A 一 7) とタルク（D) を含み、タルク含有量が 70重量％であるタルクマスターバッチ）

(1 3) 有機過酸化物（E)

化薬ァクゾ社製商品名：パ一力ドックス 14 R _ P

[実施例 1、比較例 1〜2]

無機フィラー含有ポリプロピレン系樹脂組成物は次の方法に従って製造した。

各成分を表 2に示した重量割合で、夕ンブラ一で均一に予備混合した後、二軸混練押出機（日本製鋼所社製 TEX44 S S 308"\¥—2¥型）を用いて、シリンダー温度 20 0°C、押出量 30~50 k g/h r、スクリュー回転数 300 r pm、ベント吸引下で混練押出して、無機フィラー含有ポリプロピレン系重合体組成物を製造した。

この無機フイラ一含有ポリプロピレン系樹脂組成物を用い、エンゲル社製 ES 2550 /40 OHL-MuC e 1 1 (型締力 400トン）射出成形機を用いて、射出発泡成形を行った。発泡剤として、二酸化炭素を超臨界状態で、シリンダ部分に注入して成形した。金型として、成形体概略寸法が、図 1に示した箱型形状成形品が得られる金型を用いた。成形品部寸法は、 29 OmmX 37 Omm、高さ 45 mmであり、型締めした状態の基本キヤビテイクリアランス（初期板厚） 1. 5 mmであり、ゲート構造がダイレクトゲートの金型を用いた。

シリンダ温度 2 50°C、金型温度 50°Cに設定し、型締め後、発泡剤を含む前記組成物の射出を開始した。前記組成物を、金型キヤビティ内に完全に射出充填した後、金型のキャビティ壁面を 2. Omm後退させて該キヤビティを増加させて組成物を発泡させた。発泡した組成物を更に冷却し、完全に固化させて発泡成形体を得た。発泡成形体のゲート部から 1 0 Omm離れた部位を中心として、図 1に示した直径 6 Ommの円の範囲のシルバ —ストリークの発生状況を調べた。結果を表 2に示した。

実施例および比較例で用いた樹脂成分及び組成物の物性の測定法を以下に示した。

(1) メルトインデックス（MI、単位： gZl O分）

J I S— K— 67 58に規定された方法に従って測定した。

(2) プロピレン一エチレンブロック共重合体の構造分析

(2- 1) プロピレン一エチレンブロック共重合体の固有粘度 (2-1-a) プロピレン単独重合体成分の固有粘度： [r?]P

プロピレン一エチレンブロック共重合体のプロピレン単独重合体成分の固有粘度：

[7?]Pはその製造時に、プロピレン単独重合体の重合後に重合槽内よりプロピレン単独重合体を取り出し、取り出されたプロピレン単独重合体の [77]Pを測定して求めた。

(2- 1 -b) プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の固有粘度： [?7]EP プロピレン一エチレンブロック共重合体のプロピレン一エチレンランダム共重合体成分の固有粘度： [ ] EPは、プロピレン単独重合体成分の固有粘度： [77]Pとプロピレン一エチレンブロック共重合体全体の固有粘度： [ ?7 ]Tをそれぞれ測定し、プロピレン—エヂレンランダム共重合体成分のプロピレン—エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率： Xを用いて次式から計算により求めた。

[τ?]ΕΡ=[τ?]Τ/Χ- (1/X- 1) [τ?]Ρ

[τ?]Ρ：プロピレン単独重合体成分の固有粘度 (d 1 /g)

[τ?]Τ：プロピレン一エチレンプロック共重合体全体の固有粘度（d 1 /g) (2 - 1一 c) プロピレン一エチレンランダム共重合体成分のプロピレン一エチレンプロック共重合体全体に対する重量比率： X

プロピレン一エチレンランダム共重合体成分のプロピレン一エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率： Xはプロピレン単独重合体成分とプロピレン一エチレンブロック共重合体全体の融解熱量をそれぞれ測定し、次式を用いて計算により求めた。融解熱量は、示差走査型熱分析（DSC) により測定した。

X= 1 - (ΔΗί) Τ/ (ΔΗί) Ρ

(ΔΗί) Τ：ブロック共重合体全体の融解熱量（c a 1/g)

(ΔΗί) Ρ：プロピレン単独重合体成分の融解熱量（c a 1/g)

(3) プロピレン一エチレンブロック共重合体中のプロピレン一エチレンランダム共重合体成分のエチレン含量：（C2') EP

プロピレン一エチレンブロック共重合体のプロピレン一エチレンランダム共重合体成分のエチレン含量：（C2') EPは、赤外線吸収スペクトル法によりプロピレン一エチレンブロック共重合体全体のエチレン含量（C2') Tを測定し、次式を用いて計算により求めた。

(C2') EP= (C2') T/X

(C2') T：プロピレン一エチレンブロック共重合体全体のエチレン含量（重量％) (C2') EP：プロピレン一エチレンランダム共重合体成分のエチレン含量（重量％)

X：プロピレン一エチレンランダム共重合体成分のプロピレン一エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率

(4) 共重合体（B— 1) の融解熱量示差走査熱量計（セイコー電子工業（株）製 DSC RDC 220) を用い以下の条件で測定した。

( i )試料約 5 m gを室温から 30 °CZ分の昇温速度で 200 °Cまで昇温し、昇温完了後、 5分間保持した。

(ii) 次いで、 200°Cから 10°CZ分の降温速度で一 100 まで降温した。

(iii) 上記の降温完了後、 5分間、保持した後、一 100°Cから 10°C/分の昇温速度で 200°Cまで昇温した。

(iv) において観察されるピークが融解ピークであり、ピーク面積から融解熱量を算出した。

(5) 共重合体（B— 1) の分子量分布

ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフ（GPC) 法を用い、下記の条件により測定を行つた。得られた結果から、重量平均分子量（Mw) と数平均分子量（Mn) を算出し、分子量分布 (Mw/Mn) を算出した。

装置： Wa t e r s社製 150C ALC/GPC

カラム：昭和電工社製 S h ο d e X P ac ke d C o 1 umnA- 80M 2 本

温度： 140 °C

溶媒： o—ジクロ口ベンゼン

溶出溶媒流速： 1. 0 m 1 /m i n

試料濃度： lmg/m 1

測定注入量 : 400 ^ 1

分子量標準物質：標準ポリスチレン

検出器：示差屈折

(6) 流動性

厚さ 2mm、幅 10mm、長さ 2000 mmのスパイラル状の流路をもつ樹脂流動長測定金型を用いて、樹脂組成物を樹脂温度 260°Cで成形した。得られた成形品の流動長（ mm) を測定し、その長さを流動長とした。

( 7 ) 発泡成形体の外観評価（シルバーストリーク）

発泡成形により得られたポリプロピレン系樹脂組成物発泡成形体のゲート部から 10 0mm離れた部位の図 1に示した直径 60mmの円の範囲を目視で評価し、以下に示したとおりに判定した。

〇：発泡成形体の表面のシルバーストリークが目視では確認できない

△：シルバーストリークがやや目立つ X ：シルバ一ストリークが目立つ

( 8 ) 発泡成形体の外観評価（コルゲーシヨン）

発泡成形により得られたポリプロピレン系樹脂組成物発泡成形体のゲ—ト部から 1 0 O mm以内の範囲を目視で評価し、以下に示すように判定した。

〇：発泡成形体の表面のコルゲ一ションがほとんど目立たない

△：コルゲーシヨンがやや目立つ

X：コルゲーションが非常に目立つ

( 9 ) 発泡成形体の発泡セル状態の評価

発泡成形により得られたポリプロピレン系樹脂組成物発泡成形体のゲート部から 2 0 m

m離れた部位の断面と、ゲート部から 1 0 O mm離れた部位の断面を目視で評価し、以下に示すように判定した。

〇：天面ゲートから 2 O mmと 1 0 0 mmの部位の発泡セル構造がほぼ同等で、発泡成形体の発泡状態が均一である

X：天面ゲ一卜から 1 0 O mmの部位の発泡セルに破れ、裂け等が見られ、発泡成形体の発泡状態が不均一である。

[表 2]

[表 2 ] つづき

表 2中、 A成分、 B成分（または B ' 成分）、 C成分および、 D ' 成分中のポリプロピレンの合計が 1 0 0重量％である。産業上の利用可能性

特に、本発明のポリオレフィン系樹脂組成物の発泡成形では、シルバーストリークの発生が効果的に抑制され、優れた外観の成形体を得ることができる。また、シルバーストリークが少ない上にコルゲーションも少ない成形体や、シルバーストリークが少ない上に発泡セルが均一な成形体を得ることもできる。、

Claims

請求の範囲

[1] プロピレン単独重合体（A— 1)およびプロピレン一エチレン共重合体（A— 2) からなる群から選ばれるプロピレン重合体（A) 50〜90重量％と、

下記のプロピレン一エチレン— a—ォレフイン共重合体（B) 5〜20重量％と、下記のエチレン一 a—ォレフィン共重合体（C) 5〜30重量％とを含有し、

230°C、 2. 16 k g荷重でのメルトインデックスが 40 gZl 0分を超え、 200 g Z1 0分以下であるポリプロピレン系樹脂組成物（但し、重量％で表わした前記プロピレン重合体（A) 、プロピレン一エチレン— ο;—才レフイン共重合体（B) およびエチレン一 a—才レフィン共重合体（C)の量は、いずれも、これらの成分の合計量を基準とする）。プロピレン一エチレン一 a—ォレフイン共重合体（B) ： 5〜99モル％のプロピレン単位、 60モル％以下のエチレン単位および 1〜35モル％の a—ォレフイン単位からなる共重合体であって、前記 —ォレフィンの炭素数は 4〜 20であり、該共重合体の分子量分布は 1〜4であり、極限粘度は 0. 5〜：！ O d lZgであり、融解熱量は 30 J/g以下である（但し、モル％で表わした前記プロピレン単位含量、エチレン単位含量および a —ォレフイン単位含量は、いずれも、これらのモノマー単位の合計量を基準とする）。エチレン一ひ—ォレフィン共重合体（C) ：ーォレフインの炭素数が 4〜20であり、密度が 0. 85〜0. 89 gZcm³であるエチレンと a—ォレフインとの共重合体。

[2] 前記プロピレン重合体（A) 、プロピレン一エチレン一 a—ォレフィン共重合体 (B)及びエチレン—ひ—ォレフィン共重合体（C)の合計量 1 00重量部あたり、 0. 1〜60重量部の無機フィラー（D) を更に含有する請求項 1に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

[3] 前記プロピレン重合体（A) 、プロピレン—エチレン一a—才レフイン共重合体 (B)及びエチレン一 a—ォレフィン共重合体（C)の合計量 1 00重量部あたり、 0. 00 5〜1 0重量部の有機過酸化物（E) の存在下で、請求項 1に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を熱処理することにより得られたポリプロピレン系樹脂組成物。

[4] 前記プロピレン重合体（A) 、プロピレン—エチレン一ひ一才レフイン共重合体 (B)及びエチレン—a—ォレフィン共重合体（C)の合計量 1 00重量部あたり、 0.

00 5〜1 0重量部の有機過酸化物（E) の存在下で、請求項 2に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を熱処理することにより得られたポリプロピレン系樹脂組成物。

[5] プロピレン単独重合体（A— 1)およびプロピレン—エチレン共重合体（A— 2) からなる群から選ばれるプロピレン重合体（A) 50〜90重量％と、

下記のォレフィン系重合体 (Β' ) 5〜20重量％と、下記のエチレン一ひーォレフィン共重合体（C) .5〜30重量％とを含有し、

230°C、 2. 16 k g荷重でのメルトインデックスが 40 gZl 0分を超え、 200 g Z10分以下である発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物（但し、重量％で表わした前記プロピレン重合体（A) 、ォレフィン系重合体（Β' ) およびエチレン一 α—ォレフィン共重合体 (C) の量は、いずれも、これらの成分の合計量を基準とする）。

ォレフィン系重合体（Β' ) ：下記プロピレン一エチレン一 α—才レフイン共重合体（b 1) 100重量部、または、 25重量％以上 100重量％未満のプロピレン一エチレン— α—ォレフィン共重合体 (b 1) と、プロピレン単独重合体 (b 2) およびプロピレン一エチレン共重合体（b 3)からなる群から選ばれる 75重量％以下のプロピレン重合体（b 4) とからなる混合物 100重量部を、 0. 001〜 20重量部の有機過酸化物（E) の存在下で加熱して得られる重合体（ただし、ォレフィン系重合体（Β' ) の 230で、 2. 16 k g荷重でのメルトインデックスが 10〜100 gZl 0分である。）

プロピレン一エチレン一 α—ォレフイン共重合体（b l) ： 5〜 99モル％のプロピレン単位、 60モル％以下のエチレン単位および 1〜35モル％のひーォレフイン単位からなる共重合体であって、前記ひ—ォレフィンの炭素数は 4〜20であり、該共重合体の分子量分布は 1〜4であり、極限粘度は 0. 5〜10 d l/gであり、融解熱量は 30 JZg 以下である（伹し、モル％で表わした前記プロピレン単位含量、エチレン単位含量および α—ォレフィン単位含量は、いずれも、これらのモノマー単位の合計量を基準とする）エチレン一 α;—ォレフィン共重合体（C) ：ひーォレフインの炭素数が 4〜20であり、密度が 0. 85〜0. 89 gZcm³のエチレンと α—ォレフインとの共重合体。

[6] 前記プロピレン重合体（Α) 、ォレフィン系共重合体（Β' ) 及びエチレン— a; 一才レフイン共重合体（C) の合計量 100重量部あたり、 0. 1〜60重量部の無機フィラー（D) を更に含有する請求項 5に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

[ 7 ] 請求項 1〜 6のいずれか 1項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体。

[ 8 ] 請求項 1〜 6のいずれか 1項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる発泡成形体。