WO2007088666A1 - 熱硬化型接着剤 - Google Patents

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thermosetting adhesive
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adhesive
electronic component
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Inventor
Yasuhiro Fujita
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Sony Chemical & Information Device Corporation
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    • H01B1/22—Conductive material dispersed in non-conductive organic material the conductive material comprising metals or alloys
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    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00—Use of organic ingredients
    • C08K5/0008—Organic ingredients according to more than one of the "one dot" groups of C08K5/01 - C08K5/59
    • C08K5/0025—Crosslinking or vulcanising agents; including accelerators
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    • H01R4/00—Electrically-conductive connections between two or more conductive members in direct contact, i.e. touching one another; Means for effecting or maintaining such contact; Electrically-conductive connections having two or more spaced connecting locations for conductors and using contact members penetrating insulation
    • H01R4/04—Electrically-conductive connections between two or more conductive members in direct contact, i.e. touching one another; Means for effecting or maintaining such contact; Electrically-conductive connections having two or more spaced connecting locations for conductors and using contact members penetrating insulation using electrically conductive adhesives
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    • Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/582—Recycling of unreacted starting or intermediate materials

Definitions

  • the present invention relates to a thermosetting adhesive comprising a thermosetting insulating adhesive component, and preferably to a thermosetting adhesive that further contains anisotropic conductive particles and is useful as an anisotropic conductive adhesive. More specifically, the present invention relates to a thermosetting adhesive that can be easily repaired even after an electronic component is pressure-bonded on a substrate.
  • Anisotropic conductive adhesive is used when various electronic components are pressure-bonded on various substrates.
  • an anisotropic conductive adhesive is used to bond a substrate and an electronic component. If the electronic components are misaligned after crimping, poor conduction due to poor curing of the anisotropic conductive adhesive may occur. In such a case, if the material cost is low, it is disposed of, but if a very expensive liquid crystal panel substrate or logic board substrate is used as the substrate, the manufacturing cost is prevented from increasing and the yield is reduced. In order to improve, repair processing is performed so that the liquid crystal panel substrate and the logic board substrate can be reused.
  • Patent Document 1 JP-A-6-103819
  • Patent Document 2 JP-A-6-295617
  • the method (1) described above has a problem that labor costs and time are excessive, and the method (2) does not cure the entire adhesive. May cause dimensional changes and misalignment, and there is a problem of lack of conduction reliability.
  • the temporary fixing process and the curing process are indispensable, so that the process becomes complicated and an increase in manufacturing cost is unavoidable.
  • the same problem as in (1) above occurs because it has already been cured.
  • the present invention is intended to solve the above-described problems of the prior art, and an electronic component is mounted on a substrate using a thermosetting adhesive such as an anisotropic conductive adhesive or an insulating adhesive. It is to provide a thermosetting adhesive such as an anisotropic conductive adhesive that can be easily repaired when crimped.
  • the present inventor thermocompression bonded the substrate and the electronic component by using a thermosetting adhesive containing a photo-radical generator that generates radicals upon irradiation with active energy rays.
  • a thermosetting adhesive containing a photo-radical generator that generates radicals upon irradiation with active energy rays.
  • the photo radical generator generates radicals
  • the radicals generated by the reaction of the radicals with oxygen further are cured.
  • the cured product is easily solubilized or swollen in a predetermined solvent, and as a result, the repair process is facilitated. It came to complete.
  • thermosetting adhesive comprising a thermosetting insulating adhesive component and a photoradical generator that generates radicals upon irradiation with active energy rays. provide.
  • the present invention provides an adhesive in which the electronic component is separated from the substrate of the connection structure in which the substrate and the electronic component are connected by thermocompression bonding with an adhesive, and adhered to the substrate and Z or the electronic component.
  • the repair method that makes it possible to reuse the substrate and Z or electronic components by removing the agent, before using the above-mentioned thermosetting adhesive as the adhesive and separating the electronic components from the substrate, From the substrate side or electronic component side to the cured product of thermosetting adhesive
  • a repair method, or an adhesive characterized by imparting solubility or swelling to a predetermined solvent to the cured product by irradiating active energy rays to the cured product, and removing the cured product using the solvent
  • the cured product of the thermosetting adhesive is irradiated with active energy rays to make the cured product soluble in a predetermined solvent or Provided is a repair method characterized by imparting swellability and
  • thermosetting adhesive such as the anisotropic conductive adhesive of the present invention is a thermosetting adhesive
  • it can be securely connected by being placed between the substrate and the electronic component and thermocompression bonded. it can.
  • thermosetting adhesive contains a photoradical generator
  • the generated radicals undergo a molecular chain scission reaction of the polymer in the cured product. I do. Therefore, the thermosetting adhesive easily dissolves or swells with the solvent despite being thermoset, and the repair process becomes easy.
  • thermosetting adhesive of the present invention is characterized by containing a thermosetting insulating adhesive component and a photo radical generator that generates radicals upon irradiation with active energy rays.
  • the photo radical generator used in the present invention does not generate radicals by heating during thermocompression bonding, but is irradiated with active energy rays such as visible light, ultraviolet rays, electron beams, and X-rays.
  • active energy rays such as visible light, ultraviolet rays, electron beams, and X-rays.
  • a conventionally known photo radical generator that generates radicals can be used.
  • benzil dimethyl ketal compounds such as 2,2-dimethoxy-1,2,2-diphenyl-1-1-one, 1-hydroxy-cyclohexyl-phenol ketone, 2-hydroxy-2-methyl 1-phenol -Hydroxyketones such as 1-one, 1-one, bis (2,4,6 trimethylbenzoyl) -bisphosphine oxides such as phosphine oxide, 2-benzyl 2-Aminoketone compounds such as 2-dimethylamino 1- (4 morpholinophenol) 1-butane 1-one, 2-methyl 1— [4- (methylthio) phenol] 2—morpholinopropane 1-one And so on.
  • a photo radical generator is used to improve the effect of the invention.
  • Auxiliaries such as photosensitizers such as aliphatic amines and aromatic amines can be used in combination.
  • thermosetting adhesive If the content of the photoradical generator in the thermosetting adhesive is too small, the thermosetting adhesive is insufficient when the molecular chains of the polymer in the cured product of the thermosetting adhesive are not sufficiently cut. since lowering the adhesion and conduction reliability of the agent, preferably rather ⁇ or 0.001 to 20 weight of the thermosetting adhesive (excluding the solvent) 0/0, more preferably ⁇ or 0.01 to 10 wt 0 / 0 .
  • thermosetting insulating adhesive component corresponding to the binder of the thermosetting adhesive of the present invention, the thermosetting insulating property used in the conventional anisotropic conductive adhesives, etc.
  • An adhesive component can be used.
  • such a thermosetting insulating adhesive component does not have a carbon-carbon double bond that is polymerized by radicals generated by a photoradical generator, but is a functional group (epoxy group) that is cross-linked by a curing agent.
  • Radical resin such as various resin oligomers having an oxetane group and the like, and main resin components such as thermosetting epoxy resin, phenoxy resin, oxetane resin, and the like during thermocompression bonding
  • Latent curing agents such as imidazole latent curing agents and amine latent curing agents that induce a curing reaction by heating, coupling agents such as silane coupling agents, thermoplastic elastomers such as acrylic rubber, etc. Is mentioned.
  • the latent curing agent is 1 to 100 parts by weight of the main resin component: LOO parts by weight, and the silane coupling agent is 0.1 to 0.1 parts. : LO part by weight, 0 to 50 parts by weight of thermoplastic elastomer.
  • the main resin component it is preferable to use an epoxy resin and a cocoon resin or a phenoxy resin to ensure conduction reliability.
  • thermosetting adhesive of the present invention can be used as an anisotropic conductive adhesive by blending conductive particles for anisotropic conductive connection.
  • conductive particles for anisotropic conductive connection conductive particles that have been used in conventional anisotropic conductive adhesives can be used.
  • metal or alloy particles such as gold, nickel and solder having a diameter of 1 to 10 m
  • the amount of the conductive particles for anisotropic conductive connection in the thermosetting adhesive (excluding the solvent) is too small, the connection reliability is insufficient, and if it is too large, there is a concern that a short circuit may occur.
  • Good It is preferably 0.5 to 70% by weight, more preferably 3 to 40% by weight.
  • thermosetting adhesive of the present invention can contain a solvent, ketones, alcohols, toluene, and the like, if necessary.
  • the amount used can be appropriately determined according to the application method of the thermosetting adhesive to the connection portion.
  • the form of the thermosetting adhesive of the present invention may be a paste or a film by a conventional method.
  • a main resin component e.g., ethylene glycol dimethacrylate copolymer
  • a latent curing agent e.g., polystyrene resin
  • a photo radical generator e.g., a photo radical generator
  • a force coupling agent e.g., a force coupling agent
  • a thermoplastic elastomer elastomer
  • solvent elastomer
  • It can be prepared by mixing uniformly by a conventional method.
  • a film it can be produced by diluting with a solvent to a viscosity suitable for coating and then forming a film using a method such as a roll coater or a comma coater.
  • the repair method of the present invention includes a connection structure in which a substrate such as a liquid crystal panel substrate or a logic board and a liquid crystal electronic component such as an IC chip or a flexible wiring board are connected by thermocompression bonding with a thermosetting adhesive.
  • the substrate is separated from the body by mechanical or human hand so that the electronic component is peeled off, and the substrate and Z or electronic components are removed by removing the thermosetting adhesive that adheres to the substrate and Z or electronic components.
  • parts can be reused, and the above-mentioned thermosetting adhesive of the present invention containing a photo radical generator is used as the thermosetting adhesive.
  • the repair method of the present invention is a specific method that varies depending on the degree of transparency of the active energy ray of the force substrate or electronic component that irradiates the cured product of the thermosetting adhesive with the active energy ray. It is preferable to adopt a procedure. For example, when a liquid crystal panel glass substrate that transmits a line of active energy such as visible light or ultraviolet light is used, the cured product of the thermosetting adhesive sandwiched between the electronic component and the substrate is removed from the substrate. Before separating the electronic components, the active energy rays are irradiated from the substrate side or the electronic component side through which the active energy rays are transmitted.
  • the cured product of the thermosetting adhesive can be given solubility or swelling in a predetermined solvent, and thus the cured product can be removed using the solvent.
  • the substrate and electronic components should be peeled off by machine or by human hand after light irradiation. It can also be carried out by immersing the substrate or electronic component separated and having a cured product of the thermosetting adhesive adhered in a solvent, or rubbing with a brush or cotton swab soaked in the solvent.
  • the substrate and the electronic component are After separating the parts, the cured product of the exposed thermosetting adhesive is irradiated with an active energy line to give the cured product a solubility or swelling property with respect to a predetermined solvent.
  • the cured product can be removed.
  • the solvent can be supplied to the exposed cured product of the thermosetting adhesive by using a spray for application, a brush, or a syringe in advance before the light irradiation, or can be supplied after the light irradiation. May be touched.
  • the solvent varies depending on the composition of the thermosetting adhesive, but generally a pure solvent in which the solute is not dissolved (acetone, acetamide solvent (for example, acetamide). N, N-dimethylacetamide) and the like.
  • various solutions cation-generating salt solutions such as sulfo-um salt solution and oxo-um salt solution are used as solvents in the repair method of the present invention. .
  • the cation generating salt solution when a cation generating salt solution is used, after separating the electronic components such as the substrate cover, the cation generating salt solution is applied to the exposed cured product of the thermosetting adhesive. It is preferable to perform active energy ray irradiation later. As a result, the number of wiping operations can be greatly reduced. The reason for this is not clear, but it is thought to be because it promotes the cleavage of the molecular chain of the cured product of the cationic force thermosetting adhesive generated from the cation generating salt. Specific examples of such a cation generating salt solution include Sun Aid SI80L (manufactured by Sanshin Chemical).
  • the acetoamide solvent when using a acetoamide solvent, after separating the electronic components, the acetoamide solvent is applied to the exposed cured product of the thermosetting adhesive, and then irradiated with active energy rays. It is preferable to carry out. As a result, the number of wiping operations can be greatly reduced. The reason for this is not clear, but acetoamide solvents have a high solubility. This is also because the radical is generated by the irradiation of ultraviolet rays, and the generated radical promotes the cleavage of the molecular chain of the cured product of the thermosetting adhesive.
  • thermosetting adhesive and the repair method of the present invention it is possible to realize a method for manufacturing a connection structure having a step of determining the necessity of repair.
  • Bisphenol A-type epoxy resin (Epicoat 828, manufactured by Japan Epoxy Resin Co., Ltd.) 40 parts by weight, phenoxy resin (Phenototo YP50, manufactured by Tohto Kasei Co., Ltd.), 30 parts by weight, acrylic rubber (Raisan # 1500, manufactured by Teikoku Chemical Industries) 10 parts by weight, latent curing agent ( ⁇ 3941 ⁇ , Asahi Kasei Co., Ltd.) 20 parts by weight, 4 ⁇ m diameter NiZAu plating resin particles (Micropearl AU, Sekisui Chemical Co., Ltd.) 5 parts by weight, silane coupling agent (A187, 1 part by weight of Nyukar Co., Ltd.) and 2 parts by weight of an acyl phosphine oxide photoradical generator (Irgacure 819, Ciba Specialty Chemicals) were mixed uniformly in toluene.
  • phenoxy resin Phenototo YP50, manufactured by Tohto Kasei
  • the obtained anisotropic conductive film is sandwiched between the ITO electrode of the glass substrate provided with the ITO electrode terminal and the copper foil pattern terminal of the polyimide flexible substrate formed with the copper foil pattern terminal. Then, pressure bonding was performed at 190 ° C. and a pressure of 40 MPa for 10 seconds to obtain a laminated connection body.
  • the obtained anisotropic conductive film is sandwiched between a copper pattern of a glass epoxy wiring board provided with a copper pattern terminal and a copper foil pattern terminal of a polyimide flexible substrate on which the copper foil pattern terminal is formed. Then, it was pressure-bonded at 190 ° C and a pressure of 40 MPa for 10 seconds to obtain a laminated connection.
  • the flexible printed circuit board is manually peeled off from the glass epoxy substrate of the obtained laminated connector, and the cured anisotropic conductive film adhered to the glass epoxy substrate is coated with a high-pressure mercury lamp (Curemax). 210P, manufactured by Taiho Kasei Co., Ltd.) and then irradiated with ultraviolet (40mJ), and then adhered to the glass epoxy substrate and rubbed the hardened anisotropic conductive film with a cotton swab soaked in acetone until it disappeared. The number of rubs was counted. The results obtained are shown in Table 1.
  • An anisotropic conductive film was obtained by repeating the same operation as in Example 2, except that 0.1 part by weight of the a-hydroxyketone radical generator was used.
  • the obtained anisotropic conductive film is sandwiched between a copper pattern of a glass epoxy wiring board provided with a copper pattern terminal and a copper foil pattern terminal of a polyimide flexible substrate on which the copper foil pattern terminal is formed. Then, pressure bonding was performed at 190 ° C with a pressure of 40 MPa for 10 seconds to obtain a laminated connection.
  • the glass-epoxy substrate and the flexible substrate of the laminated connection obtained were peeled off by hand, and the cured anisotropic conductive film adhering to the glass-epoxy substrate was applied to a high-pressure mercury lamp (Curemax 210P (Made by Otsuka Kasei Co., Ltd.), after irradiating ultraviolet rays (40 mJ), rubbing the cured anisotropic conductive film adhered on the glass epoxy substrate with a cotton swab soaked in acetone until it disappeared Counted the number of times. As a result, the same results as in Example 2 were obtained.
  • a high-pressure mercury lamp Curemax 210P (Made by Otsuka Kasei Co., Ltd.)
  • irradiating ultraviolet rays 40 mJ
  • an anisotropic conductive film was obtained.
  • the obtained anisotropic conductive film was coated with a copper pattern of a glass epoxy wiring board provided with a copper pattern terminal.
  • the flexible substrate such as the glass epoxy substrate of the laminated connection obtained
  • the cured anisotropic conductive film is subjected to a sulfo-salt salt solution.
  • a sulfo-salt salt solution (Sun-Aid SI80L, manufactured by Sanshin Chemical Co., Ltd.) is applied on a glass epoxy substrate after applying a small amount with a dropper and irradiating UV (40mJ) with a high-pressure mercury lamp (Curemax 210P, manufactured by Otsuka Chemical Co., Ltd.).
  • the cured anisotropic conductive film was rubbed with a cotton swab soaked in acetone until it disappeared, and the number of rubs was counted.
  • Table 1 The results obtained are shown in Table 1.
  • an anisotropic conductive film was obtained.
  • the obtained anisotropic conductive film is sandwiched between a copper pattern of a glass epoxy wiring board provided with a copper pattern terminal and a copper foil pattern terminal of a polyimide flexible substrate on which the copper foil pattern terminal is formed. , Pressure bonded at 190 ° C with 40MPa pressure for 10 seconds to obtain a laminated connection
  • the flexible substrate such as the glass epoxy substrate of the laminated connector obtained
  • the cured anisotropic conductive film adhering to the glass epoxy substrate was coated with N, N-dimethylacetate.
  • Table 1 The results obtained are shown in Table 1.
  • An anisotropic conductive film and further a laminated connector were obtained by repeating the same operation as in Example 1 except that no photoradical generator was used. Then, after irradiating the anisotropic conductive film cured with ultraviolet rays (40 mJ) with a high-pressure mercury lamp (Curemax 210P, manufactured by Otsuka Kasei Co., Ltd.) Remove the cured anisotropic conductive film attached to the glass substrate by hand. Rub with a cotton swab soaked with acetone until the number of rubs was reached, and the number of rubbing was counted. The results obtained are shown in Table 1.
  • Example 2 By repeating the same operation as in Example 2 except that no photoradical generator was used, an anisotropic conductive film film and a laminated connection body were obtained. Then, after irradiating the anisotropic conductive film cured with ultraviolet rays (40 mJ) with a high-pressure mercury lamp (Curemax 210P, manufactured by Otsuka Kasei Co., Ltd.) from the glass substrate side of the laminated connection body obtained, the glass substrate force flexible substrate The cured anisotropic conductive film adhering to the glass substrate was rubbed with a cotton swab soaked with acetone until it disappeared, and the number of rubs was counted. The results obtained are shown in Table 1.
  • the anisotropic conductive films of the examples blended with the photoradical generator have clearly improved repair properties compared to the comparative examples.
  • the anisotropic conductive film itself of Example 2 was thermally cured, irradiated with ultraviolet rays, and using a dynamic viscoelasticity measuring device (DMS6100, manufactured by Seiko Instruments Inc.), When Tg (tan ⁇ peak) was measured under the condition of 1 Hz, the results were 131 ° C before irradiation, 128 ° C with 40 mJ irradiation, and 124 ° C with 40 OmJ irradiation. From this, a decrease in Tg was observed in the apparent power by UV irradiation. Therefore, it can be seen that the molecular chain is broken by ultraviolet irradiation.
  • thermosetting adhesive of the present invention contains a photo radical generator in addition to the thermosetting insulating adhesive component, the molecular chain can be obtained by irradiating active energy rays after thermosetting. Cutting occurs. Therefore, it dissolves or swells in the solvent, and as a result, the repair property is improved, which is useful for the production of a connection structure using an expensive substrate or electronic component.

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Abstract

　基板上に異方性導電接着剤等の熱硬化型接着剤を用いて電子部品を圧着した場合に、容易にリペアが可能な熱硬化型接着剤は、熱硬化型絶縁性接着成分に、活性エネルギー線の照射を受けることによりラジカルを発生する光ラジカル発生剤を含有させることにより構成されている。この熱硬化型接着剤を用いた場合のリペア方法は、基板から電子部品を分離する前に、基板側又は電子部品側から熱硬化型接着剤の硬化物に対して活性エネルギー線照射を行うことにより該硬化物に所定の溶媒に対する可溶性もしくは膨潤性を付与し、当該溶媒を用いて該硬化物を除去するか、基板から電子部品を分離した後、熱硬化型接着剤の硬化物に対して活性エネルギー線照射を行うことにより該硬化物に所定の溶媒に対する可溶性もしくは膨潤性を付与し、当該溶媒を用いて該硬化物を除去する。

Description

明 細 書
熱硬化型接着剤
技術分野
[0001] 本発明は、熱硬化型絶縁性接着成分からなる熱硬化型接着剤、好ましくは更に異 方性導電粒子を含有し、異方性導電接着剤として有用な熱硬化型接着剤に関する 。より詳しくは、基板上に電子部品を圧着した後でもリペアが容易な熱硬化型接着剤 に関する。
背景技術
[0002] 異方性導電接着剤は、様々な基板上に種々の電子部品を圧着する際に用いられ ているが、異方性導電接着剤を用いて基板と電子部品とを圧着した場合、圧着後に 電子部品の位置ズレゃ異方性導電接着剤の硬化不良等に起因する導通不良がま れに生ずる場合がある。このような場合、部材コストが廉価であれば廃棄処分するが 、非常に高価な液晶パネル基板やロジックボード基板などが基板として用いられて ヽ る場合には、製造コストの上昇を防ぎ、歩留まりの向上を図るために、液晶パネル基 板やロジックボード基板を再使用できるようにリペア処理することが行われて 、る。
[0003] 異方性導電接着剤で電子部品を圧着された基板の従来のリペア処理としては、 (1 )基板カゝら電子部品を引き剥がし、基板に付着している接着剤を溶剤をしみ込ませた 綿棒やブラシで人の手で擦り取る方法や、（2)異方性導電フィルムの片面に熱可塑 性榭脂層を設け、加熱によりその熱可塑性榭脂層を軟化させて電子部品を引き剥が す方法 (特許文献 1)や、（3)ラジカル重合性の接着性マトリックス榭脂にラジカル開 始剤等を配合し、接着性マトリックス榭脂で基板に電子部品を仮止めし、その状態で 問題があれば電子部品を引き剥がし、問題が無ければ加熱によりラジカル重合反応 を開始させる方法 (特許文献 2)が提案されて!ヽる。
特許文献 1 :特開平 6— 103819号公報
特許文献 2 :特開平 6— 295617号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題 [0004] し力しながら、上述の（1)の方法では、人件費と時間とが過大になるという問題があ り、（2)の方法では、接着剤全体を硬化させていないため、熱により寸法変化や位置 ずれが生ずるおそれがあり、導通信頼性に欠けるという問題がある。（3)の方法では 、リペア工程の他に、仮止め工程と硬化工程の 2工程が必須となるため、工程が煩雑 となり、それに伴い製造コストの上昇も避けられないという問題がある。また、硬化工 程後にリペアすべき状況になった場合には、既に硬化しているため、前述の（1)と同 様の問題が生ずる。これらの問題は、同じような場面で用いられている絶縁性接着剤 においても生じている。
[0005] 本発明は、以上の従来の技術の課題を解決しょうとするものであり、基板上に異方 性導電接着剤や絶縁性接着剤等の熱硬化型接着剤を用いて電子部品を圧着した 場合に、容易にリペアが可能な異方性導電接着剤等の熱硬化型接着剤を提供する ことである。
課題を解決するための手段
[0006] 本発明者は、活性エネルギー線の照射を受けることによりラジカルを発生する光ラ ジカル発生剤を配合した熱硬化型接着剤を用いて基板と電子部品とを熱圧着して熱 硬化型接着剤を硬化させ、更に、該硬化物に光照射を行った場合、光ラジカル発生 剤がラジカルを発生し、そのラジカルが若しくはそれが酸素と更に反応して生ずるパ 一オキサイドラジカルが、該硬化物中の高分子の分子鎖切断反応を起こすために、 該硬化物が所定の溶剤に対して容易に可溶化もしくは膨潤化し、結果的にリペア処 理が容易になることを見出し、本発明を完成させるに至った。
[0007] 即ち、本発明は、熱硬化型絶縁性接着成分と、活性エネルギー線の照射を受ける ことによりラジカルを発生する光ラジカル発生剤とを含有することを特徴とする熱硬化 型接着剤を提供する。
[0008] また、本願発明は、基板と電子部品とが接着剤で熱圧着により接続されている接続 構造体の当該基板から電子部品を分離し、基板及び Z又は電子部品に付着してい る接着剤を除去することにより、基板及び Z又は電子部品を再使用することを可能と するリペア方法において、接着剤として前述の熱硬化型接着剤を使用し、基板から 電子部品を分離する前に、基板側又は電子部品側から熱硬化型接着剤の硬化物に 対して活性エネルギー線照射を行うことにより該硬化物に所定の溶媒に対する可溶 性もしくは膨潤性を付与し、当該溶媒を用いて該硬化物を除去することを特徴とする リペア方法、又は接着剤として前述の熱硬化型接着剤を使用し、基板から電子部品 を分離した後、熱硬化型接着剤の硬化物に対して活性エネルギー線照射を行うこと により該硬化物に所定の溶媒に対する可溶性もしくは膨潤性を付与し、当該溶媒を 用いて該硬化物を除去することを特徴とするリペア方法を提供する。
発明の効果
[0009] 本発明の異方性導電接着剤等の熱硬化型接着剤は、熱硬化型であるので、基板 と電子部品との間に配し、熱圧着することにより確実に接続することができる。更に、 光ラジカル発生剤を含有しているので、熱硬化した後に熱硬化型接着剤の硬化物に 活性エネルギー線照射を行うと、発生したラジカルが硬化物中の高分子の分子鎖切 断反応を行う。従って、熱硬化型接着剤は、熱硬化したにもかかわらず、溶剤により 溶解もしくは膨潤し易くなり、リペア処理が容易となる。
発明を実施するための最良の形態
[0010] 本発明の熱硬化型接着剤は、熱硬化型絶縁性接着成分と、活性エネルギー線の 照射を受けることによりラジカルを発生する光ラジカル発生剤とを含有することを特徴 とする。
[0011] 本発明で使用する光ラジカル発生剤としては、熱圧着時の加熱によりラジカルを原 則として発生しないが、可視光、紫外線、電子線、 X線等の活性エネルギー線の照 射を受けることによりラジカルを発生する従来公知の光ラジカル発生剤を使用するこ とができる。例えば、 2, 2—ジメトキシ一 1, 2—ジフエ-ルェタン一 1—オン等のベン ジルジメチルケタール系化合物、 1—ヒドロキシ—シクロへキシル—フエ-ルケトン、 2 -ヒドロキシ - 2-メチル 1—フエ-ル一プロパン一 1—オン等のひ -ヒドロキシケト ン系化合物、ビス（2, 4, 6 トリメチルベンゾィル）—フエ-ルフォスフィンオキサイド 等のビスァシルフォスフィンオキサイド系化合物、 2—ベンジル 2—ジメチルァミノ 1— (4 モルフォリノフエ-ル）一ブタン一 1—オン、 2—メチル 1— [4— (メチルチ ォ）フエ-ル] 2—モリフォリノプロパン 1 オン等の a アミノケトン系化合物など を挙げることができる。このような光ラジカル発生剤は発明の効果を向上させるために 、脂肪族ァミンや芳香族ァミン等の光増感剤などの助剤を併用することができる。
[0012] 熱硬化型接着剤における光ラジカル発生剤の含有量は、少なすぎると熱硬化型接 着剤の硬化物中の高分子の分子鎖の切断が十分でなぐ多すぎると熱硬化型接着 剤の接着性や導通信頼性を低下させるので、熱硬化型接着剤 (溶剤を除く）の好まし く ίま 0. 001〜20重量0 /0、より好ましく ίま 0. 01〜10重量0 /0である。
[0013] 本発明の熱硬化型接着剤のバインダーに相当する熱硬化型絶縁性接着成分とし ては、従来の異方性導電接着剤等にぉ ヽて用いられて ヽる熱硬化型絶縁性接着成 分を使用することができる。例えば、このような熱硬化型の絶縁性接着成分としては、 光ラジカル発生剤が発生するラジカルによって重合するような炭素炭素二重結合等 を持たないが、硬化剤により架橋する官能基 (エポキシ基、ォキセタン基等)を有する 種々の榭脂ゃオリゴマー等のラジカル重合非反応性であって熱硬化型のエポキシ榭 脂、フ ノキシ榭脂、ォキセタン榭脂などの主榭脂成分、熱圧着時の加熱により硬化 反応を誘発するイミダゾール系潜在性硬化剤、アミン系潜在性硬化剤等の潜在性硬 ィ匕剤、更にシラン系カップリング剤などのカップリング剤、アクリルゴム等の熱可塑性 エラストマ一等が挙げられる。これらの配合量には特に制限はないが、一般的には、 主榭脂成分 100重量部に対し、潜在性硬化剤を 1〜： LOO重量部、シラン系カップリン グ剤を 0. 1〜： LO重量部、熱可塑性エラストマ一を 0〜50重量部である。中でも主榭 脂成分としては、導通信頼性確保の点力 エポキシ榭脂及び Ζ又はフエノキシ榭脂 を使用することが好ましい。
[0014] また、本発明の熱硬化型接着剤は、異方性導電接続用導電粒子を配合すること〖こ より異方性導電接着剤として使用することができる。そのような異方性導電接続用導 電粒子としては、従来の異方性導電接着剤にぉ ヽて用いられて ヽる導電粒子を使 用することができる。例えば、 1〜10 m径の、金、ニッケル、ハンダなどの金属又は 合金粒子、榭脂粒子の表面にこれらの薄膜が形成されてなる金属又は合金被覆榭 脂粒子、更に、これらの表面に絶縁薄膜が形成された絶縁被覆導電粒子を挙げるこ とがでさる。
[0015] 異方性導電接続用導電粒子の熱硬化型接着剤 (溶剤を除く）中の配合量は、少な すぎると接続信頼性が不十分となり、多すぎるとショートの発生が懸念されるので、好 ましくは 0. 5〜70重量％、より好ましくは 3〜40重量％である。
[0016] 本発明の熱硬化型接着剤は、必要に応じて溶剤、ケトン類、アルコール類、トルェ ン等を含有することができる。使用量は、熱硬化型接着剤の接続部への適用方法な どに応じて適宜決定することができる。
[0017] 本発明の熱硬化型接着剤の形態としては、常法によりペースト状とすることもできる し、フィルム状とすることもできる。例えば、本発明の熱硬化型接着剤をペースト状と する場合には、主榭脂成分、潜在性硬化剤、光ラジカル発生剤、更に必要応じて力 ップリング剤、熱可塑性エラストマ一と溶剤とを、常法により均一に混合することにより 調製することができる。フィルム状とする場合には、塗布に適した粘度に溶剤で希釈 した後、ロールコータ、コンマコータ等の方法を利用し成膜することにより製造するこ とがでさる。
[0018] 本発明のリペア方法は、液晶パネル基板やロジックボード等の基板と、 ICチップや フレキシブル配線板等の液晶電子部品とが熱硬化型接着剤で熱圧着により接続さ れている接続構造体から、機械であるいは人の手で基板力も電子部品を引き剥がす ように分離し、基板及び Z又は電子部品に付着して ヽる熱硬化型接着剤を除去する ことにより、基板及び Z又は電子部品を再使用することを可能とするリペア方法であ つて、熱硬化型接着剤として、光ラジカル発生剤を含有する前述の本発明の熱硬化 型接着剤を使用する。
[0019] 本発明のリペア方法は、熱硬化型接着剤の硬化物に活性エネルギー線を照射す るものである力 基板や電子部品の活性エネルギー線の透過性の程度に応じて異な る具体的手順を採用することが好ましい。例えば、可視光や紫外線などの活性エネ ルギ一線を透過する液晶パネルガラス基板等を使用した場合には、電子部品と基板 とに挟持されている熱硬化型接着剤の硬化物に対し、基板から電子部品を分離する 前に、活性エネルギー線を透過させる基板側又は電子部品側カゝら活性エネルギー 線照射を行う。これにより熱硬化型接着剤の硬化物に所定の溶媒に対する可溶性も しくは膨潤性を付与することができるので、当該溶媒を用いて該硬化物を除去するこ とが可能となる。ここで、当該溶媒を用いて熱硬化型接着剤の硬化物を除去する場 合、光照射した後に基板と電子部品とを、機械であるいは人の手で引き剥がすように 分離し、熱硬化型接着剤の硬化物が付着した基板又は電子部品を、溶剤中に浸漬 することにより、あるいは溶剤をしみ込ませたブラシや綿棒で擦ることにより行うことも できる。
[0020] また、基板と電子部品の 、ずれかが活性エネルギー線透過性である場合の他、特 に、基板と電子部品の両方が活性エネルギー線透過性ではない場合には、基板か ら電子部品を分離した後、露出した熱硬化型接着剤の硬化物に対して活性エネル ギ一線照射を行うことによりその硬化物に所定の溶媒に対する可溶性もしくは膨潤性 を付与し、当該溶媒を用いてその硬化物を除去することができる。その際、当該溶媒 を、露出した熱硬化型接着剤の硬化物に、光照射前に予め塗布用スプレーやブラシ 、あるいはスポイト等で供給して接触させおくこともできるし、光照射後に供給して接 触させてもよい。
[0021] 本発明のリペア方法において、溶媒としては、熱硬化型接着剤の組成などにより異 なるが、一般的には溶質が溶解していない純溶剤（アセトン、ァセトアミド系溶剤（例 えば、ァセトアミド、 N, N—ジメチルァセトアミド)等）を好ましく挙げることができる。ま た、発明の効果を損なわない限り、種々の溶液 (スルホ-ゥム塩溶液、ォキソ -ゥム塩 溶液等のカチオン発生塩溶液)を本発明のリペア方法における溶媒として使用する ことちでさる。
[0022] 中でも、カチオン発生塩溶液を使用する場合には、基板カゝら電子部品を分離した 後に、露出した熱硬化型接着剤の硬化物に対してカチオン発生塩溶液を適用し、そ の後で活性エネルギー線照射を行うことが好ましい。これにより、拭き取り回数の大幅 な低減を図ることができる。この理由は明確ではないが、カチオン発生塩から発生し たカチオン力 熱硬化型接着剤の硬化物の分子鎖の切断を促進するためであると考 えられる。このようなカチオン発生塩溶液の具体例としては、サンエイド SI80L (三新 化学製)等を挙げることができる。
[0023] また、ァセトアミド系溶剤を使用する場合にも、基板力も電子部品を分離した後に、 露出した熱硬化型接着剤の硬化物に対してァセトアミド系溶剤を適用し、その後で 活性エネルギー線照射を行うことが好ましい。これにより、拭き取り回数の大幅な低減 を図ることができる。この理由は明確ではないが、ァセトアミド系溶剤は溶解力が高く 、し力も紫外線の照射によりラジカルが発生し、発生したラジカルが熱硬化型接着剤 の硬化物の分子鎖の切断を促進するためであると考えられる。
[0024] 本発明の熱硬化型接着剤とリペア方法を利用することにより、リペアの必要性を判 断する工程を有する接続構造体の製造方法を実現することができる。
実施例
[0025] 以下、本発明を実施例により具体的に説明する。
[0026] 実施例 1
ビスフエノール A型エポキシ榭脂（ェピコート 828、ジャパンエポキシレジン社製） 40 重量部、フエノキシ榭脂（フエノトート YP50、東都化成社製） 30重量部、アクリルゴム (ライサン # 1500、帝国化学産業社製） 10重量部、潜在性硬化剤 (ΗΧ3941ΗΡ、 旭化成社製） 20重量部、 4 μ m径の NiZAuメツキ樹脂粒子 (ミクロパール AU、積水 化学工業社製） 5重量部、シランカップリング剤 (A187、 日本ュ-カー社製） 1重量部 、及びァシルホスフィンオキサイド系光ラジカル発生剤（ィルガキュア 819、チバスべ シャリティケミカルズ社) 2重量部とをトルエン中で均一に混合し、得られた混合物を 剥離処理済みポリエチレンテレフタレートフィルム（P— WPETA— 07— 50、東セロ 社製)の剥離処理面上に、乾燥厚 20 mとなるように塗布し、 70°Cで 5分間乾燥す ることにより、異方性導電フィルムを得た。
[0027] 得られた異方性導電フィルムを、 ITO電極端子が設けられたガラス基板の ITO電 極と、銅箔パターン端子が形成されたポリイミドフレキシブル基板の銅箔パターン端 子との間に挟持し、 190°Cで 40Mpaの圧力で 10秒間圧着し、積層接続体を得た。
[0028] 次に、得られた積層接続体のガラス基板側から、高圧水銀灯 (キュアマックス 210P 、大宫化成社製)で紫外線 (40mJ)を硬化した異方性導電フィルムに照射した後、ガ ラス基板力もフレキシブル基板を手で引き剥がし、ガラス基板上に付着して ヽる硬化 した異方性導電フィルムを、それが無くなるまでアセトンをしみ込ませた綿棒で擦り、 その擦り回数をカウントした。得られた結果を表 1に示す。
[0029] 実施例 2
ァシルホスフィンオキサイド系光ラジカル発生剤に代えて、 aーヒドロキシケトン系 光ラジカル発生剤 (ィルガキュア 184、チバスべシャリティケミカルズ社) 2重量部を使 用する以外は、実施例 1と同様の操作を繰り返すことにより異方性導電フィルムを得 た。
[0030] 得られた異方性導電フィルムを、銅パターン端子が設けられたガラスエポキシ配線 板の銅パターンと、銅箔パターン端子が形成されたポリイミドフレキシブル基板の銅 箔パターン端子との間に挟持し、 190°Cで 40Mpaの圧力で 10秒間圧着し、積層接 続体を得た。
[0031] 次に、得られた積層接続体のガラスエポキシ基板から、フレキシブル基板を手で引 き剥がし、ガラスエポキシ基板上に付着して ヽる硬化した異方性導電フィルムに高圧 水銀灯 (キュアマックス 210P、大宫化成社製)で紫外線 (40mJ)を照射した後、ガラ スエポキシ基板上に付着して 、る硬化した異方性導電フィルムを、それが無くなるま でアセトンをしみ込ませた綿棒で擦り、その擦り回数をカウントした。得られた結果を 表 1に示す。
[0032] 実施例 3
aーヒドロキシケトン系ラジカル発生剤を 0. 1重量部使用する以外は、実施例 2と 同様の操作を繰り返すことにより、異方性導電フィルムを得た。
[0033] 得られた異方性導電フィルムを、銅パターン端子が設けられたガラスエポキシ配線 板の銅パターンと、銅箔パターン端子が形成されたポリイミドフレキシブル基板の銅 箔パターン端子との間に挟持し、 190°Cで 40MPaの圧力で 10秒間圧着し、積層接 続体を得た。
[0034] 次に得られた積層接続体のガラスエポキシ基板カゝらフレキシブル基板を手で引き 剥がし、ガラスエポキシ基板上に付着している硬化した異方性導電フィルムに、高圧 水銀灯 (キュアマックス 210P、大宫化成社製)で紫外線 (40mJ)を照射した後、ガラ スエポキシ基板上に付着して 、る硬化した異方性導電フィルムをそれが無くなるまで アセトンをしみ込ませた綿棒で擦り、その擦り回数をカウントした。その結果、実施例 2 と同様の結果が得られた。
[0035] 実施例 4
実施例 2と同様の操作を繰り返すことにより、異方性導電フィルムを得た。得られた 異方性導電フィルムを、銅パターン端子が設けられたガラスエポキシ配線板の銅バタ ーンと、銅箔パターン端子が形成されたポリイミドフレキシブル基板の銅箔パターン 端子との間に挟持し、 190°Cで 40MPaの圧力で 10秒間圧着し、積層接続体を得た
[0036] 次に得られた積層接続体のガラスエポキシ基板カゝらフレキシブル基板を手で引き 剥がし、ガラスエポキシ基板上に付着して 、る硬化した異方性導電フィルムにスルホ -ゥム塩溶液 (サンエイド SI80L、三新ィ匕学製)をスポイトで少量塗布し、高圧水銀灯 (キュアマックス 210P、大宫化成社製)で紫外線 (40mJ)を照射した後、ガラスェポキ シ基板上に付着している硬化した異方性導電フィルムをそれが無くなるまでアセトン をしみ込ませた綿棒で擦り、その擦り回数をカウントした。得られた結果を表 1に示す
[0037] 実施例 5
実施例 2と同様の操作を繰り返すことにより、異方性導電フィルムを得た。得られた 異方性導電フィルムを、銅パターン端子が設けられたガラスエポキシ配線板の銅バタ ーンと、銅箔パターン端子が形成されたポリイミドフレキシブル基板の銅箔パターン 端子との間に挟持し、 190°Cで 40MPaの圧力で 10秒間圧着し、積層接続体を得た
[0038] 次に得られた積層接続体のガラスエポキシ基板カゝらフレキシブル基板を手で引き 剥がし、ガラスエポキシ基板上に付着している硬化した異方性導電フィルムに N, N —ジメチルァセトアミドをスポイトで少量塗布し、高圧水銀灯（キュアマックス 210P、 大宫化成社製)で紫外線 (40mi)を照射した後、ガラスエポキシ基板上に付着して ヽ る硬化した異方性導電フィルムをそれが無くなるまでアセトンをしみ込ませた綿棒で 擦り、その擦り回数をカウントした。得られた結果を表 1に示す。
[0039] 比較例 1
光ラジカル発生剤を使用しない以外は、実施例 1と同様の操作を繰り返すことにより 異方性導電フィルム、更に積層接続体を得た。そして、得られた積層接続体のガラス 基板側から、高圧水銀灯 (キュアマックス 210P、大宫化成社製)で紫外線 (40mJ)を 硬化した異方性導電フィルムに照射した後、ガラス基板力 フレキシブル基板を手で 引き剥がし、ガラス基板上に付着している硬化した異方性導電フィルムを、それが無 くなるまでアセトンをしみ込ませた綿棒で擦り、その擦り回数をカウントした。得られた 結果を表 1に示す。
[0040] 比較例 2
光ラジカル発生剤を使用しない以外は、実施例 2と同様の操作を繰り返すことにより 異方性導電フィル職ム、更に積層接続体を得た。そして、得られた積層接続体のガラス 基板側から、高圧水銀灯 (キュアマックス 210P、大宫化成社製)で紫外線 (40mJ)を 硬化した異方性導電フィルムに照射した後、ガラス基板力 フレキシブル基板を手で 引き剥がし、ガラス基板上に付着している硬化した異方性導電フィルムを、それが無 くなるまでアセトンをしみ込ませた綿棒で擦り、その擦り回数をカウントした。得られた 結果を表 1に示す。
[0041] [表 1]
項目 実施衝 2 1 權4 実觸 « 5 1 賺例 1 MM 2 拭き取 ¾! EI数 2 0 8 2 1 i 3 0
1 9
( 5面平均》
[0042] 表 1から、光ラジカル発生剤を配合した実施例の異方性導電フィルムは、比較例に 比べて明らかにリペア性が向上していることがわかる。光ラジカル発生の効果につい て、実施例 2の異方性導電フィルムそのものに対して熱硬化を行い、紫外線を照射し 、動的粘弾性測定装置（DMS6100、セイコーインスツル社製）を用いて、 1Hzの条 件で Tg (tan δピーク）を測定したところ、照射前は 131°C、 40mJ照射で 128°C、 40 OmJ照射で 124°Cという結果が得られた。このことから、紫外線照射により明ら力に T gの低下が観察された。よって、紫外線照射により分子鎖の切断が生じていることが 分かる。
産業上の利用可能性
[0043] 本発明の熱硬化型接着剤は、熱硬化型絶縁性接着成分に加えて光ラジカル発生 剤を含有して!/ヽるので、熱硬化した後に活性エネルギー線を照射すれば分子鎖の 切断が生じる。従って、溶媒に対し溶解もしくは膨潤しゃすくなり、結果的にリペア性 が向上するので、高価な基板や電子部品を使用した接続構造体の製造に有用であ る。

Claims

請求の範囲
[I] 熱硬化型絶縁性接着成分と、活性エネルギー線の照射を受けることによりラジカル を発生する光ラジカル発生剤とを含有することを特徴とする熱硬化型接着剤。
[2] ラジカル発生剤力 ベンジルジメチルケタール系化合物、 aーヒドロキシケトン系化 合物、ビスァシルフォスフィンオキサイド系化合物又は α アミノケトン系化合物であ る請求項 1記載の熱硬化型接着剤。
[3] ベンジルジメチルケタール系化合物力 2, 2 ジメトキシ 1, 2 ジフエ-ルエタ ンー 1 オンである請求項 2記載の熱硬化型接着剤。
[4] α ヒドロキシケトン系化合物が、 1—ヒドロキシ一シクロへキシル一フエ-ルケトン 又は 2—ヒドロキシ 2—メチル 1 フエ-ル プロパン 1 オンである請求項 2 記載の熱硬化型接着剤。
[5] ビスァシルフォスフィンオキサイド系化合物力 ビス（2, 4, 6—トリメチルベンゾィル
)一フエニルフォスフィンオキサイドである請求項 2記載の熱硬化型接着剤。
[6] a—アミノケトン系化合物力 2 ベンジル一 2 ジメチルァミノ一 1— (4—モルフォ リノフエ-ル）一ブタン一 1—オン又は 2—メチル 1— [4— (メチルチオ）フエ-ル]—
2—モリフォリノプロパン 1 オンである請求項 2記載の熱硬化型接着剤。
[7] 光ラジカル発生剤の含有量力 0. 001〜20重量％である請求項 1〜6のいずれか に記載の熱硬化型接着剤。
[8] 熱硬化型絶縁性接着成分が、エポキシ榭脂及び Z又はフエノキシ榭脂を含有する 請求項 1〜7のいずれかに記載の熱硬化型接着剤。
[9] IC又は電極パターンが形成された基板と、他の電極パターンが形成された基板と の接続に用いられる請求項 1〜8のいずれかに記載の熱硬化型接着剤。
[10] 更に、異方性導電接続用導電粒子を含有する請求項 1〜9のいずれかに記載の熱 硬化型接着剤。
[I I] 基板と電子部品とが接着剤で熱圧着により接続されている接続構造体の当該基板 力 電子部品を分離し、基板及び Z又は電子部品に付着している接着剤を除去す ることにより、基板及び Z又は電子部品を再使用することを可能とするリペア方法に おいて、 接着剤として請求項 1〜10のいずれかに記載の熱硬化型接着剤を使用し、基板か ら電子部品を分離する前に、基板側又は電子部品側から熱硬化型接着剤の硬化物 に対して活性エネルギー線照射を行うことにより該硬化物に所定の溶媒に対する可 溶性もしくは膨潤性を付与し、当該溶媒を用いて該硬化物を除去することを特徴とす るリペア方法。
[12] 基板と電子部品とが接着剤で熱圧着により接続されている接続構造体の当該基板 力 電子部品を分離し、基板及び Z又は電子部品に付着している接着剤を除去す ることにより、基板及び Z又は電子部品を再使用することを可能とするリペア方法に おいて、
接着剤として請求項 1〜10のいずれかに記載の熱硬化型接着剤を使用し、基板か ら電子部品を分離した後、熱硬化型接着剤の硬化物に対して活性エネルギー線照 射を行うことにより該硬化物に所定の溶媒に対する可溶性もしくは膨潤性を付与し、 当該溶媒を用いて該硬化物を除去することを特徴とするリペア方法。
[13] 基板から電子部品を分離した後、熱硬化型接着剤の硬化物に対し所定の溶媒を 接触させ、その後で活性エネルギー線照射を行う請求項 12記載のリペア方法。
[14] 該溶媒が、カチオン発生塩溶液又はァセトアミド系溶剤である請求項 13記載のリぺ ァ方法。
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