WO2007072810A1 - 酸化物半導体発光素子 - Google Patents

酸化物半導体発光素子 Download PDF

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WO2007072810A1
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layer
side electrode
zno
specific resistance
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PCT/JP2006/325249
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Tetsuo Fujii
Tetsuhiro Tanabe
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Rohm Co., Ltd.
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    • H01L33/26—Materials of the light emitting region
    • H01L33/28—Materials of the light emitting region containing only elements of Group II and Group VI of the Periodic Table

Definitions

  • the present invention relates to ZnO-based compounds such as light-emitting diodes (LEDs) using semiconductors such as ZnO and ZnO-containing compounds such as Mg, Cd mixed crystals, etc. (hereinafter also referred to as ZnO-based) semiconductors.
  • the present invention relates to a semiconductor light emitting device. More specifically, the present invention relates to a ZnO-based compound semiconductor light-emitting device with a structure that can emit light with high efficiency, especially if it emits light only on the n-electrode side of the mesa structure.
  • this type of blue-based semiconductor element is, for example, a group III nitride compound semiconductor (GaN-based compound) on a sapphire substrate 51, which is an insulating substrate, as shown in the structural diagram of an example of an LED in FIG.
  • MOCVD metal organic vapor deposition
  • buffer layer not shown n-type GaN layer 52, InGaN active layer 53, p-type AlGaN barrier Layer 54a and p-type GaN contact layer 54b are sequentially stacked, and a portion of the stacked semiconductor layer is etched by dry etching or the like as shown in FIG. Further, an n-side electrode 55, a translucent electrode 57, and a p-side electrode 56 are formed on the p-type contact layer 54b, respectively (see Patent Document 1).
  • ZnO-based compound semiconductors which are oxide semiconductors, have a binding energy (binding energy) force of excitons (excitons: electrons and holes constrained by Coulomb force) ⁇
  • Excitons can exist stably even at room temperature because the thermal energy of OmeV is much larger than 26 meV.
  • This exciton when formed, easily generates photons. That is, it emits light efficiently. Therefore, it is known that light is emitted much more efficiently than direct recombination light emission in which free electrons and free holes recombine directly to emit light. Therefore, in recent years, it is possible to emit light with higher efficiency than the nitride semiconductor light emitting device.
  • Research on semiconductor light-emitting devices using highly functional ZnO-based compound semiconductor layers has been actively conducted.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Laid-Open No. 10-173222 (FIG. 1)
  • the above-described ZnO-based compound semiconductor light-emitting device is often formed on an insulating substrate such as a sapphire substrate.
  • an insulating substrate such as a sapphire substrate.
  • the same is true for both the n-side electrode and the p-side electrode. It must be fabricated on the side (the surface side of the semiconductor stack), and there is a part where current flows in the direction perpendicular to the stacking direction of the semiconductor layer (corresponding to the horizontal direction in the drawing of FIG. 5).
  • the value of the specific resistance of the n-type layer is large and the film thickness is increased with respect to the current spread, as in the case of a nitride semiconductor light-emitting device. If it is not sufficient, the current will mainly flow through the shortest distance to the active layer, and the current will be concentrated near the n-side electrode. As a result, even when a ZnO-based compound semiconductor layer is formed on an insulating substrate, current concentrates on the edge of the mesa structure near the n-side electrode, and only the outer periphery of the mesa emits light. is there.
  • the present invention was made to solve these problems, and a ZnO-based compound that can emit light with high efficiency while using a ZnO-based compound semiconductor that can be expected to emit light more efficiently than a GaN-based compound.
  • An object is to provide a semiconductor light emitting device.
  • the present inventors have found that only the outer periphery of the mesa emits light, that is, the value of the specific resistance in the n-type layer contacting the electrode is large and the film thickness is not sufficient for current spreading.
  • the specific resistance value of the n-type layer in contact with the n-side electrode which is a method generally used in nitride semiconductor light emitting devices, is reduced by increasing the amount of n dopant. We thought about sufficient current diffusion.
  • ZnO-based compounds with n-type doping have a lower mobility than the nitride semiconductors with which they are applied, and nitride semiconductor-based LEDs used in n-type semiconductors have poor current diffusion at the n-type carrier concentration and film thickness. Found enough.
  • the present inventors formed ZnO-based compound layers having various specific resistances in the n-type layer, and determined whether the crystallinity was good or bad (the crystallinity was poor when the half width was wide). As shown in Fig. 4, the X-ray diffraction intensity was examined.
  • the full width at half maximum is the width of the curve at 50% of the maximum X-ray diffraction intensity.
  • the specific resistance value is lowered too much, the full width at half maximum becomes large.
  • the crystallinity of the active layer deposited on the n-type layer also deteriorates, and the photoluminescence intensity, which is a measure of good or bad luminous efficiency, also decreases.
  • the specific resistance value was increased, the half width value was decreased, the crystallinity was improved, and the photoluminescence intensity was increased.
  • the effect of crystallinity on the resistivity value of ZnO-based compound semiconductors is extremely large. Specifically, unless the resistivity value is 0.001 ⁇ 'cm or more, the effect on the upper active layer is avoided. At the same time, it was found that if the specific resistance was not less than 1 ⁇ 'cm, the drive voltage would increase and it would be impractical.
  • the present inventors set the current value at a location 300 m away from the n-side electrode (generally used in a semiconductor light emitting device) to be 50% or more near the n-side electrode.
  • the thickness of the n-type layer dm) force d resistivity ( ⁇ -cm) has a value calculated by X 300 or more. If there is a relationship, it has been found that the current spreads sufficiently.
  • the n-side electrode is formed so as to be in contact with the n-type layer, and the p-side electrode is formed so as to be in contact with the p-type layer.
  • the oxide-zinc (ZnO) compound semiconductor material means an oxide-containing compound containing Zn.
  • Specific examples include ZnO, group X element and Zn, group X element and Zn. , Or those containing each of the group III elements and group IB elements and Zn oxides.
  • the n-type layer and the p-type layer are formed on an insulating substrate, and an n-side electrode is formed on an exposed portion of the n-type layer opposite to the substrate-side surface.
  • the n-side electrode is formed on the exposed surface of the n-type layer that is exposed by removing the insulating substrate, and the p-side electrode High reflectivity metal is used for
  • the n-type layer is a layer grown by a MOCVD method.
  • the value of the specific resistance is 0.001 ⁇ 'cm or more and 1 ⁇ 'cm or less
  • the crystallinity of the ZnO-based semiconductor layer is not deteriorated and the crystallinity of the active layer laminated on the ZnO-based semiconductor layer can be maintained, the light emission efficiency is not lowered due to the poor crystallinity. Further, since the film thickness m) is set to a specific resistance ( ⁇ ′cm) ⁇ 300 or more, an increase in driving voltage can be prevented.
  • the current spread is sufficiently secured while maintaining the crystallinity of the n-type layer, Furthermore, a highly efficient whole surface emission type zinc oxide semiconductor light emitting device can be obtained. That is, even if the crystallinity of the active layer is improved, if the current does not spread sufficiently, even if the emission intensity is proportional to the current density when the current value is low, local heat generation occurs when the current density increases. For this reason, a phenomenon in which the increase in emission intensity is deviated by a linear force is observed. Luminous efficiency will fall. However, as in the present invention, it is possible to suppress the local heat generation by spreading the current evenly, thereby making it possible to lengthen the region where the emission intensity is proportional to the current value. Efficiency can be achieved.
  • FIG. 1 is a cross-sectional explanatory view of an LED which is an embodiment of a ZnO-based compound semiconductor device according to the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional explanatory view of an LED which is another embodiment of the ZnO-based compound semiconductor device according to the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic diagram showing a current flow of a light emitting element, and a graph showing a relationship between a specific resistance value of an n-type layer and a film thickness of the n-type layer.
  • FIG. 4 is an explanatory diagram of X-ray diffraction for evaluating crystallinity of a ZnO-based compound semiconductor layer.
  • FIG. 5 is a diagram showing an example of the structure of an LED using a conventional GaN-based compound semiconductor.
  • An acid-zinc-based compound semiconductor light-emitting device includes an n-type compound semiconductor material made of a ZnO-based compound semiconductor material on an insulating substrate 1, as shown in FIG.
  • n-side electrode 5 is formed on the exposed portion of the n-type layer 2 opposite to the substrate-side surface, and the p-side electrode 6 is formed on the p-type layer 4.
  • Insulating substrate 1 is made of, for example, high-resistance Mg Zn mixed with Mg at a ratio of 50 at% or less.
  • MgZnO compounds MgZnO compounds
  • SCAM SRAM
  • the surface of the insulating substrate 1 has a compound.
  • a buffer layer force (not shown) for relaxing the lattice mismatch of the semiconductor for example, about 0.1 ⁇ m may be formed of ZnO.
  • Insulating substrates include those having a carrier concentration of 1 ⁇ 10 17 cm 3 or less or a specific resistance value of 1 ⁇ ′cm or more, which may not be completely insulating.
  • n-type layer 2 and a p-type layer 4 made of a ZnO-based compound semiconductor material are laminated.
  • a double heterostructure sandwiched between the p-type layer 4 is preferable in terms of improving the current confinement effect and improving the light emission efficiency.
  • the active layer 3 may not be provided, and the n-type layer 2 and the p-type layer 4 may be stacked to form a pn junction.
  • the active layer 3 for example, Mg Zn Cd O (0 ⁇ x ⁇ l, 0 ⁇ y ⁇ l, for example, x x y ⁇ - ⁇ -y
  • a force layer with a multiple quantum well structure for example, it is made of n-type Mg ZnO from the lower layer side, an n-type guide layer with a thickness of about 0 to 15 nm, and about 6 to 15 nm
  • Laminated parts consisting of six alternating Mg ZnO layers and ZnO layers with a thickness of about 1 to 5 nm
  • the p-type layer 4 also has an Mg ZnO force with a film thickness of about 0.3 m.
  • a laminated structure of a wall layer and a contact layer can be formed, a gradient layer can be provided between heterojunction layers, and a light reflecting layer can be formed on the substrate side.
  • the p-type layer 4 may have a laminated structure of Mg Zn 0 as a barrier layer and a ZnO layer as a contact layer.
  • the n-type layer 2 has a specific resistance value of 0.001 ⁇ 'cm or more and 1 ⁇ 'cm or less, and a film thickness (
  • ⁇ m is set to a value greater than or equal to the value calculated by the formula for specific resistance ( ⁇ 'cm) X 300
  • the present inventors set the specific resistance value to 0.001 ⁇ 'cm or more and 1 ⁇ 'cm or less in order not to increase the drive voltage and to not deteriorate the crystallinity. I found it.
  • the lower limit value of the specific resistance is set in this way, the current may not spread sufficiently depending on the thickness of the n-type layer. Therefore, paying attention to the relationship between the specific resistance value and the film thickness, the light emission efficiency is maintained while maintaining the overall light emission from the correlation between the film thickness of the n-type layer in contact with the n-side electrode and the specific resistance value.
  • the light-emitting portion concentrates on the n-side electrode side and the entire surface does not emit light when the specific resistance value in the n-type layer that contacts the n-side electrode is large. If the film thickness is not sufficiently thick, the current flowing into the n-side electrode is not shown in the schematic diagram showing the current flow of the pn junction type ZnO-based semiconductor light-emitting device shown in Fig. 3 (a). ⁇ near the n-type layer (path A), and far from the n-side electrode, current does not sufficiently flow to the n-type layer located at the position (path B). Will do.
  • the present inventors have found that the current (path B) flowing into the n-type layer at a location 300 m away from the n-side electrode (generally used in a semiconductor light emitting device) is n If the current is designed to be 50% or more of the current flowing into the n-type layer near the side electrode (path A), the specific resistance value of the n-type layer is fixed, taking advantage of the fact that light can be emitted from the entire surface of the light-emitting element. Therefore, we estimated the minimum required thickness of the n-type layer (thickness that would be 50% or more of the current flowing in the n-type layer near the n-side electrode).
  • FIG. 3 (b) shows the result of plotting the thickness value of the n-type layer calculated by the above method and the specific resistance value at that time.
  • the n-side electrode This means that the current flowing in the n-type layer at 300 m away (path B) is at least 50% of the current flowing in the n-type layer near the n-side electrode (path A).
  • the thickness of the n-type layer in the case of an n-type ZnO layer with a specific resistance of 0.005 ⁇ 'cm, the thickness of the n-type layer must be at least 1.5 ⁇ m. In the case of a 0.01 ⁇ 'cm n-type ZnO layer, the thickness of the n-type layer must be at least 3 ⁇ m.
  • the p-side electrode 6 is formed on the surface of the p-type layer 4 as a laminated structure of NiZAu, TiZAu, or the like by a lift-off method.
  • the light emitted from the active layer 3 is not absorbed before the p-side electrode 6 is formed. It is preferable for the purpose of achieving high efficiency.
  • the n-side electrode 5 was removed by dry etching or wet etching to expose the n-type layer 2 until the n-type layer 2 reached the n-type layer 2 by partially removing the P-type layer 4, the active layer 3, and the n-type layer 2.
  • n-side electrode 5 and the p-side electrode 6 are laminated on the exposed part by lift-off method. Thereafter, the back surface of the insulating substrate 1 is polished to a thickness of about 100 m, and then chipped from Ueno to form a light emitting element chip having the structure shown in FIG. Note that the positions and sizes of the n-side electrode 5 and the p-side electrode 6 can be in other forms as will be described later, and various known materials can be used. I'll do it.
  • this light emitting diode In order to manufacture this light emitting diode, first, for example, a ZnO-based compound is grown on the sapphire substrate 1. For the growth of the ZnO-based compounds that form the n-type layer 2, it is preferable to use a MOCVD apparatus equipped with an organometallic source! /. In this way, the n-type layer is formed using the MOCVD equipment. When stacked, the n-type layer can be thickened easily because the growth rate is much faster than with conventional MBE devices, and the film thickness can be increased without reducing the specific resistance.
  • the semiconductor light emitting device is preferable in that it can be easily obtained.
  • carbon such as methyl groups and ethyl groups contained in the organic metal is mixed into the n-type layer during crystal growth, and cracks are difficult to occur. I like it too!
  • the carbon concentration is preferably about 10 16 cm 3 to 10 19 cm 3 .
  • an MBE apparatus described later may be used.
  • the substrate temperature is set to about 400 to 900 ° C., and the necessary dopant gas is supplied as a carrier gas. Introduced together with H, N, or a mixed gas of
  • a semiconductor layer can be grown, and a semiconductor layer having a desired mixed crystal ratio can be stacked by sequentially changing the reaction gas or changing its flow rate.
  • reaction gas dimethyl zinc (ZnCH 3) jetyl zinc (Zn (C H)), Zn source and O source
  • 3 2 5 2 is oxygen, nitric oxide, oxygen carbide, water, alcohol, etc., and Mg is cyclopentagel magnesium (Cp Mg), and the dopant gas is n of A1.
  • Trimethylaluminum (TMA), trimethylgallium (TMG), etc. are supplied as the shape dopant gas.
  • the film thickness of the n-type layer 2 can be controlled by controlling the reaction time. In this way, the composition of the n-type layer 2, the specific resistance value by doping, the film thickness, etc. are controlled to grow so that the specific resistance value and film thickness fall within the aforementioned ranges.
  • the wafer is taken out from the MOCVD apparatus, and a part of the n-type layer 2, the active layer 3 and the p-type layer 4 are formed.
  • the formation of a higher performance film improves the luminous efficiency. Therefore, for the crystal growth of the active layer 3 and the p-type layer 4, it is preferable to use an MBE apparatus equipped with a radical source that generates oxygen radicals in which the reaction activity of oxygen gas is increased by RF plasma.
  • the same radical source is prepared for nitrogen, a dopant for p-type ZnO.
  • Zn source, Mg source, and Ga source are metallic Zn with a purity of 6N (99.9999%) or more, Supply from Knudsen cell (evaporation source) using Mg.
  • a shroud through which liquid nitrogen flows is prepared around the MBE chamber so that the wall surface is not heated by heat radiation from the cell or substrate heater. By doing so, it is possible to maintain the chamber at a high vacuum of about l X 10- 9 Torr.
  • the substrate temperature is lowered to about 600 ° C.
  • the active layer 3 and the p-type layer 4 having the above-described structure are formed in sequence.
  • the above-described MOCVD apparatus can also be used.
  • a part of the laminated semiconductor layer is etched by RIE method or the like to expose the n-type layer 2.
  • TiZAl is deposited on the exposed surface of n-type layer 2 by vacuum evaporation to form the n-side electrode 5
  • ITO is deposited on the surface of the p-type layer by vacuum deposition.
  • the translucent electrode 7 is formed, and further, the Ni side layer structure is vacuum-deposited by a lift-off method or the like to form the P-side electrode 6.
  • the back surface of the substrate 1 is polished to a thickness of about 100 ⁇ m and chipped from the wafer by dicing or the like to obtain the light emitting diode chip shown in FIG.
  • the specific resistance of the n-type layer 2 is in the range of 0.001 to 1 ⁇ 'cm, the light emitting diode obtained in this manner has an increased operating voltage without deteriorating crystallinity. There is nothing. Furthermore, since the film thickness of the n-type layer is also set so that the current spreads sufficiently, even if it is a mesa structure in which the n-side electrode 5 and the p-side electrode 6 are formed on the same surface side. It is highly efficient and can emit light entirely.
  • a zinc oxide-based compound semiconductor light-emitting device includes, for example, an n-type formed from a ZnO-based compound semiconductor material, as shown in FIG. Layer 2, active layer 3, and p-type layer 4 are laminated, and the specific resistance value of the n-type layer 2 is SO .001 ⁇ 'cm or more and 1 ⁇ ' cm or less, and the film thickness of the n-type layer 2 m) is set to a value equal to or greater than the value calculated by the equation of specific resistance ( ⁇ 'cm) X 300.
  • the insulating substrate 1 is The n-side electrode 5 is formed on the removed and exposed surface.
  • the insulating substrate is removed, and the n-type layer exposed to the n-type layer is removed.
  • the electrode is formed Therefore, since it is not necessary to have a mesa structure in which the n-side electrode 5 and the p-side electrode 6 are formed on the same surface, the light emission efficiency at the outer periphery of the mesa other than in the vicinity of the n-side electrode is poor, and this problem does not occur. ,.
  • the n-side electrode 5 is formed on a part of the n-type layer 2 exposed at the removed portion in the configuration in which the insulating substrate is removed, and the specific resistance value of the n-type layer 2 is If it is large, the current is difficult to flow in the region separated by the partial force covered by the n-side electrode 5 and does not spread sufficiently. If the current spread in the n-type layer 2 is not sufficient, light is emitted from the active layer 3 immediately below the n-side electrode 5 and the emitted light is blocked by the electrode, and the n-side electrode 5 is not a translucent electrode. In such a case, an element that sufficiently emits light cannot be obtained.
  • the thickness of the n-type layer and the value of the specific resistance are set appropriately, so that the current is sufficiently supplied to the periphery of the chip. The above problem does not occur.
  • each of the n-type layer 2, the active layer 3, and the p-type layer 4 and the crystal growth method can be performed by the same method as described above. Then, after laminating each layer, as described above, the P-side electrode 6 having a NiZAu laminated structure is formed on the p-type layer 4 on the surface side by a vacuum evaporation method using a lift-off method, and then the sub-mount 8 is formed. Flip chip bonding. At this time, the p-side electrode 6 is preferably made of a highly reflective metal, such as A1 or Ag, or a laminated structure containing them, because a highly efficient semiconductor light emitting device can be obtained. Thereafter, the insulating substrate 1 is removed by etching or the like, and the n-side electrode 5 is formed on the n-type layer 2 exposed by removing the insulating substrate 1.

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Abstract

　本発明は、ＧａＮ系化合物よりも高効率な発光が期待できるＺｎＯ系化合物半導体を用いながら、高効率で全面発光し得るＺｎＯ系化合物半導体発光素子を提供する。 　絶縁性基板（１）上にＺｎＯ系化合物半導体材料からなるｎ形層（２）、活性層（３）、ｐ形層（４）が積層され、前記ｎ形層の比抵抗の値が０.００１Ω・ｃｍ以上１Ω・ｃｍ以下で、かつ、ｎ形層の膜厚（μｍ）が比抵抗（Ω・ｃｍ）×３００の計算式により算出された値よりも大きい値に設定され、ｎ形層の基板と接する面と反対面の露出部にｎ側電極（５）が、ｐ形層上にｐ側電極（６）が形成されている。

Description

明 細 書
酸化物半導体発光素子
技術分野
[0001] 本発明は ZnOや ZnOに Mg、 Cdなどが混晶された化合物などの酸ィ匕亜鉛系（以下 、 ZnO系とも ヽぅ）半導体を用いた発光ダイオード (LED)などの ZnO系化合物半導 体発光素子に関する。さら〖こ詳しくは、とくにメサ構造の n電極側のみで発光させるの ではなぐ高効率でチップ全体力 発光し得る構造の ZnO系化合物半導体発光素 子に関する。
背景技術
[0002] 近年、窒化物半導体を用いた青色系発光ダイオード (LED)やレーザダイオードな どの窒化物半導体発光素子が実用化されている。従来この種の青色系の半導体素 子は、たとえば、図 5に LEDの一例の構造図が示されるように、絶縁性基板であるサ ファイア基板 51上に III族チッ化物化合物半導体 (GaN系化合物半導体)が有機金 属気相成長法（Metal Organic Vapor Deposition,以下 MOCVDという）により順次積 層されるものであり、図示しないバッファ層、 n形 GaN層 52、 InGaN活性層 53、 p形 AlGaN障壁層 54a、 p形 GaNコンタクト層 54bが順次積層され、積層された半導体 層の一部が図 5に示されるようにドライエッチングなどによりエッチングされて n形 GaN 層 52を一部露出させ、その表面に n側電極 55、前述の p形コンタクト層 54b上に透光 性電極 57、 p側電極 56がそれぞれ形成されることにより構成されている（特許文献 1 参照)。
[0003] 一方、酸ィ匕物半導体である ZnO系化合物半導体は、そのエキシトン (励起子；電子 と正孔がクーロン力によって拘束されてペアを作ったもの）の結合エネルギー（束縛 エネルギー）力 ^OmeVと非常に大きぐ室温の熱エネルギー 26meVよりも大きいた め、室温においてもエキシトンは安定に存在し得る。このエキシトンは、ー且形成され ると容易に光子を生成する。すなわち効率よく発光する。そのため、自由電子と自由 正孔が直接再結合して発光する直接再結合発光よりも遥かに効率よく発光すること が知られている。そこで、近年では窒化物半導体発光素子よりも高効率発光し得る可 能性がある ZnO系化合物半導体層を用いた半導体発光素子の研究が活発に行わ れている。
特許文献 1 :特開平 10— 173222号公報（図 1)
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0004] 前述の ZnO系化合物半導体発光素子は、窒化物半導体発光素子と同様、サファ ィァ基板など絶縁性基板上に形成されることが多ぐその場合、 n側電極および p側 電極とも同じ側 (半導体積層部の表面側）に作製しなければならず、半導体層の積 層方向と垂直方向（図 5の紙面横方向に該当）に電流が流れる部分が存在する。そ して、このような構造を ZnO系化合物半導体発光素子で採用した場合、窒化物半導 体発光素子と同様、 n形層の比抵抗の値が大きぐまた膜厚が電流拡がりに対して十 分でないと、電流は活性層までの最短距離を主に流れることになり、 n側電極に近い 場所に電流が集中することになる。その結果、絶縁性基板上に ZnO系化合物半導 体層を形成した場合も n側電極に近 ヽメサ構造の端に電流が集中し、メサ外周部し か発光しな 、と 、う問題がある。
[0005] また、絶縁性基板上に ZnO系化合物半導体層の厚膜を形成後、絶縁性基板を除 去した、いわゆる絶縁性基板フリーの構造でも n形層の抵抗が高い場合には電流拡 力 Sりの問題が解決されず、電流が一部に集中することになる。とくに、光取出し側で 面積を小さくした電極の下部に電流が集中することで発光領域が電極下部に限られ ることになるため、電極に発光が遮られてしまうと!、う問題がある。
[0006] 本発明はこのような問題を解決するためになされたもので、 GaN系化合物よりも高 効率な発光が期待できる ZnO系化合物半導体を用いながら、高効率で全面発光し 得る ZnO系化合物半導体発光素子を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段
[0007] 本発明者らは、メサ外周部のみしか発光しない不具合、すなわち、電極に接触する n形層での比抵抗の値が大きぐまたその膜厚が電流拡がりに対して十分でないこと を防止するため、まず、窒化物半導体発光素子で一般的に行われている手法である n側電極に接する n形層の比抵抗の値を、 nドーパントの量を増やすことにより小さくし 十分に電流拡散させることを考えた。しかし、 n形ドーピングを行った ZnO系化合物 はそれを行った窒化物半導体よりも移動度が低ぐ窒化物半導体系 LEDで用いられ ている n形層のキャリア濃度、膜厚では電流拡散が不十分なことを見出した。
[0008] そして、 n形層に nドーパントの量を増やして比抵抗の値の小さな ZnO系化合物半 導体材料にしょうとすると、その上部に積層される活性層の結晶性が急激に低下し、 発光効率が悪くなることが GaN系よりも顕著に起こり、結局、全面発光が可能となつ ても発光効率自体が低下してしまうということを見出した。具体的には、本発明者らは 、 n形層に種々の比抵抗をもつ ZnO系化合物層を形成し、結晶性の良し悪し（半値 幅が広いと結晶性が悪い）を判断するため図 4に示されるように X線回折強度を調べ た。ここで半値幅 (FWHM)とは、 X線回折強度の最高強度の 50%強度のときの曲 線の幅をいう。そして、その結果から、比抵抗の値を下げすぎると、半値幅の値が大 きくなる。また、 n形層の結晶性悪ィ匕に伴い、その上部に積層される活性層の結晶性 も悪ィ匕し、発光効率の良し悪しの目安となるフォトルミネッセンス強度も小さくなる。他 方、比抵抗の値を大きくしていくと、半値幅の値は小さくなり、結晶性が向上し、フォト ルミネッセンス強度も大きくなつて 、ると 、う結果を得た。このように ZnO系化合物半 導体では、比抵抗の値に対する結晶性の影響が極めて大きぐ具体的には、比抵抗 の値が 0.001 Ω 'cm以上でなければ上部の活性層への影響が避けられないことに なること、および、比抵抗の値が 1 Ω 'cm以下でないと、駆動電圧の上昇が生じ実用 的でないことを同時に見出した。
[0009] また、上記検討により、結晶性の悪ィ匕しない比抵抗の値を用いる場合、 n形層の膜 厚によっては十分に電流が拡がらないことにもなり得るが、本発明者らは、さらに比抵 抗の値と膜厚の関係に注目し、 n側電極に接する n形層の膜厚と比抵抗の値との相 関関係から、全面発光を維持しながら、発光効率の低下を招かない n形層の膜厚と 比抵抗の値を算出できる式を見出した。具体的には、本発明者らは、 n側電極から 3 00 m離れた場所 (一般的に半導体発光素子で使用される大きさ)での電流値が n 側電極近傍の 50%以上とすればほぼ全面発光し得ることから、このような条件を満 たす n形層の膜厚と比抵抗の関係を鋭意検討した。その結果、図 3に示されるよう〖こ 、 n形層の膜厚 d m)力 d=比抵抗（Ω - cm) X 300で算出される値以上を有する 関係にあれば、十分に電流が拡がることを見出した。
[0010] そこで、本発明の酸化亜鉛系（ZnO系）化合物半導体素子は、 ZnO系化合物半導 体材料カゝらなり少なくとも n形層、 p形層を有する酸ィ匕亜鉛系化合物半導体素子であ つて、前記 n形層の比抵抗の値が 0.001 Ω 'cm以上 1 Ω 'cm以下で、かつ、前記 n形 層の膜厚 d m) iS d=比抵抗（Ω ' cm) X 300の計算式により算出された値以上 の値に設定され、前記 n形層に接するように n側電極が、前記 p形層に接するように p 側電極が形成されて!、ることを特徴とする。
[0011] ここに酸ィ匕亜鉛 (ZnO)系化合物半導体材料とは、 Znを含む酸ィ匕物を意味し、具 体例としては、 ZnOの他、 ΠΑ族元素と Zn、 ΠΒ族元素と Zn、または ΠΑ族元素および I IB族元素と Znのそれぞれの酸ィ匕物を含むものを意味する。
[0012] 具体的には、前記 n形層および p形層が絶縁性基板上に形成され、前記 n形層の 基板側の面と反対面の露出部に n側電極が形成されている。また、前記 n形層、 p形 層が絶縁性基板上に形成された後、前記絶縁性基板が除去され露出した n形層の 露出面に n側電極が形成され、かつ、前記 p側電極に高反射率の金属を用いている
[0013] さらに、前記 n形層が、 MOCVD法によって結晶成長された層であることを特徴とす る。
発明の効果
[0014] 本発明によれば、比抵抗の値が 0.001 Ω 'cm以上 1 Ω 'cm以下であるため、 n形の
ZnO系半導体層の結晶性が悪化せず、その上部に積層される活性層の結晶性も維 持し得ることから、結晶性悪ィ匕による発光効率の低下を招力ない。また、膜厚 m) を比抵抗（Ω 'cm) X 300以上としているため、駆動電圧の上昇も防ぐことできる。
[0015] さらに、 n形層の膜厚が、比抵抗の値との関係を考慮した式力も算出されることから 、 n形層の結晶性を維持しつつ、十分に電流拡がりを確保し、さらに高効率の全面発 光型の酸ィ匕亜鉛系半導体発光素子が得られる。すなわち、活性層の結晶性を向上 させたとしても、十分に電流が拡がっていなければ、発光強度は電流値が低いときは 電流密度に比例していたとしても、電流密度が大きくなると局所的発熱のために発光 強度の増加が直線力 ずれる現象が観察され、結晶性悪化以外の発熱と 、う要因で 発光効率が低下することになる。しかし、本発明のように、均等に電流を拡げることに より局所的な発熱を抑えることができることにより、電流値に対して発光強度が比例す る領域を長くすることができ、その結果さらに高効率ィ匕を達成できるのである。
[0016] また、上述の関係を見出したことから、 ZnO系半導体発光素子であっても、絶縁性 基板を用い、結晶成長面側に n側電極および p側電極を形成したメサ型構造や、絶 縁性基板フリーの構造を採用し高効率の半導体発光素子を作製することができる。 さらに、 n形層を MOCVD法により形成することにより、従来の MBE法で結晶成長し 得ないほどの膜厚の n形層を容易に形成でき、より十分に電流拡がりを確保した半導 体発光素子を作製することができる。
図面の簡単な説明
[0017] [図 1]本発明による ZnO系化合物半導体素子の一実施形態である LEDの断面説明 図である。
[図 2]本発明による ZnO系化合物半導体素子の他の実施形態である LEDの断面説 明図である。
[図 3]発光素子の電流の流れを示す模式図および n形層の比抵抗の値と n形層の膜 厚の関係を示すグラフである。
[図 4]ZnO系化合物半導体層の結晶性を評価する X線回折のを説明図である。
[図 5]従来の GaN系化合物半導体を用いた LEDの構造例を示す図である。
符号の説明
[0018] 2 n形層
4 p形層
5 n側電極
6 p側電極
発明を実施するための最良の形態
[0019] つぎに、図面を参照しながら本発明の酸化亜鉛系化合物半導体発光素子につい て説明をする。本発明による酸ィ匕亜鉛系化合物半導体発光素子は、たとえば図 1〖こ その一実施形態のチップの断面説明図が示されるように、絶縁性基板 1上に ZnO系 化合物半導体材料からなる n形層 2、活性層 3、 p形層 4が積層され、 n形層 2の比抵 抗の値が 0.001 Ω 'cm以上 1 Ω 'cm以下で、かつ、 n形層 2の膜厚 d m)力 d= 比抵抗（Ω 'cm) X 300の計算式により算出された値以上の値に設定され、 n形層 2 の基板側の面と反対面の露出部に n側電極 5が、 p形層 4上に p側電極 6が形成され ている。
[0020] 絶縁性基板 1は、たとえば Mgが 50at%以下の割合で混晶された高抵抗の Mg Zn
0 (以下、単に MgZnO系化合物ともいう）基板、その他サファイア基板、 SCAM (S
1-v
cAlMgO )基板などを用いることができる。また、絶縁性基板 1の表面には、化合物
4
半導体の格子不整合を緩和するための図示しない緩衝層力 たとえば ZnOにより 0. 1 μ m程度形成されていてもよい。また、絶縁性基板とは、完全に絶縁性を有するも のでなくてもよぐキャリア濃度が 1 X 1017cm 3以下、または比抵抗の値が 1 Ω 'cm以 上のものを含む。
[0021] 絶縁性基板 1上には ZnO系化合物半導体材料カゝらなる少なくとも n形層 2、 p形層 4 が積層される。そして、活性層 3を n形層 2と p形層 4の間に形成し、活性層のバンドギ ヤップエネルギーの大きい Mg Zn O (0≤z≤l、たとえば z = 0.1)力 なる n形層 2 z 1— z
および p形層 4とでサンドイッチするダブルへテロ構造に形成されていることが電流の 閉じ込め効果を向上させ、発光効率を向上させることができる点で好ましい。もっとも 、活性層 3を有せず n形層 2と p形層 4を積層した形の pn接合としてもよい。
[0022] 活性層 3を設ける場合は、たとえば Mg Zn Cd O (0≤x≤l、 0≤y≤lたとえば x x y Ι-χ-y
=0、 y=0.9)力 なるバルタ構造、 xおよび yを変化させた層を組み合わせた単一量 子井戸構造や多重量子井戸構造で形成される。たとえば、バルタ構造で形成する場 合であれば、膜厚が 50nm程度の Mg Zn Cd O (0≤x≤ 1、 0≤y≤ 1 たとえば x x y Ι-χ-y
=0、 y=0.9)力 なる層、多重量子井戸構造で形成する場合、下層側からたとえば n形 Mg Zn Oからなり、 0〜15nm程度の厚さの n形ガイド層と、 6〜15nm程度
0.05 0.95
厚の Mg Zn O層および l〜5nm程度厚の ZnO層を交互に 6周期積層した積層部
0.1 0.9
と、 p形 Mg Zn Oからなり、 0〜15nm程度の厚さの p形ガイド層との積層構造と
0.05 0.95
することができるがこれらに限定されるものではない。
[0023] n形層 2や p形層 4は前述のように活性層 3よりバンドギャップエネルギーの大き!/、M g Zn O (0≤z≤l、たとえば z = 0.1)力もなることが、発光効率を向上させる点で好 z 1— z ましい。たとえば、 p形層 4は、膜厚 0.3 m程度の Mg Zn O力もなる。さらに、障
0.1 0.9
壁層とコンタクト層との積層構造にしたり、また、ヘテロ接合の層間に勾配層を設けた り、さらには基板側に光反射層を形成したりすることもできる。たとえば、 p形層 4を、障 壁層として Mg Zn 0、およびコンタクト層として ZnO層の積層構造とすることが考
0.1 0.9
えられる。
[0024] また、 n形層 2は、その比抵抗値が 0.001 Ω 'cm以上 1 Ω 'cm以下で、かつ、膜厚（
^ m)が比抵抗（Ω 'cm) X 300の計算式により算出された値以上の値に設定される
[0025] 本発明者らは、前述のように、駆動電圧を上昇させることなぐかつ結晶性を悪化さ せないため、比抵抗の値を 0.001 Ω 'cm以上 1 Ω 'cm以下とすることを見出した。し かし、このように比抵抗の値の下限値が設定されると、 n形層の膜厚によっては十分 に電流が拡がらないことにもなりうる。そこで、さらに比抵抗の値と膜厚との関係に注 目し、 n側電極に接する n形層の膜厚と比抵抗の値との相関関係から、全面発光を維 持しながら、発光効率の低下を招力ない n形層の膜厚と比抵抗の値を算出できる式 を見出した。
[0026] すなわち、メサ構造の場合に n側電極側に発光部が集中して全面発光しないのは 、 n側電極に接触する n形層での比抵抗の値が大きい場合、 n形層の膜厚を充分に 厚くしないと、図 3 (a)に示される pn接合型の ZnO系半導体発光素子の電流の流れ を示す模式図で示されるように、 n側電極に流れ込む電流が n側電極に近 ヽ n形層を 通過して流れ込み (経路 A)、 n側電極から遠 、位置にある n形層には充分に電流が 流れな ヽ (経路 B)ことになり、一部でのみ発光することになる。
[0027] そこで、本発明者らは、 n側電極から 300 m離れた場所 (一般的に半導体発光素 子で使用される大きさ）での n形層に流れ込む電流 (経路 B)が、 n側電極近傍の n形 層に流れ込む電流 (経路 A)の 50%以上となるように設計すれば、発光素子全面で 発光し得ることを利用し、 n形層の比抵抗の値を固定した上で、その際に最低限必要 な n形層の膜厚 (n側電極近傍の n形層に流れる電流値の 50%以上となるような膜厚 )を見積った。さらに n形層の比抵抗の値を種々変化させ、それぞれに必要な n形層 の膜厚の値を算出した。 [0028] そして、上記方法により算出された n形層の膜厚の値とその際の比抵抗の値をプロ ットした結果が図 3 (b)に示されている。図 3 (b)に示されるように、それぞれ前述の方 法により求められた点を結んだ線よりも右領域になるように比抵抗の値と膜厚の値を 設定してやれば、 n側電極から 300 m離れた場所での n形層に流れ込む電流 (経 路 B)力 n側電極近傍の n形層に流れ込む電流 (経路 A)の少なくとも 50%以上とな ることを意味している。
[0029] したがって、図 3 (b)に示されるような電流拡がり領域になるように、比抵抗の値、膜 厚を設定すれば、一部に電流が集中することなぐ発光効率の低下を招かないで全 面発光し得ることを見出した。すなわち、図 3 (b)に示される直線より右領域になるよう な関係、具体的には、 n形層の膜厚 m)が比抵抗（Ω 'cm) X 300で算出される値 以上を有する関係にあれば、充分に電流が拡がることを見出した。たとえば前述の図 3 (b)からわ力るように、比抵抗の値が、 0.005 Ω 'cmの n形 ZnO層の場合、少なくと も n形層の膜厚は 1.5 μ m以上必要であり、 0.01 Ω 'cmの n形 ZnO層の場合、少なく とも n形層の膜厚は 3 μ m以上必要となる。
[0030] p側電極 6は、 p形層 4の表面にリフトオフ法により、 NiZAu、 TiZAuなどの積層構 造として形成される。また、 p側力ゝらの電流の拡がりをよくするために、 p側電極 6形成 前に活性層 3で発光した光を吸収しな 、材料カゝらなる（たとえば ITO)透光性電極 7 が形成されていることが高効率ィ匕を図る上で好ましい。他方、 n側電極 5は、 n形層 2 に達するまで P形層 4、活性層 3、 n形層 2の一部をドライエッチングやウエットエツチン グにより除去し n形層 2を露出させた後、露出部にリフトオフ法により、 Ti、 A1を積層す ることで形成される。その後、絶縁性基板 1の裏面を研磨して厚さを 100 m程度に した後に、ウエノ、からチップィ匕することにより、図 1に示される構造の発光素子チップ が形成される。なお、 n側電極 5、 p側電極 6の位置や大きさについては、後述するよう に他の形態とすることも可能であるし、用いられる材料も公知の種々の材料を使用す ることがでさる。
[0031] この発光ダイオードを製造するには、まず、たとえばサファイア基板 1上に ZnO系化 合物を成長する。 n形層 2を形成する ZnO系化合物の成長には、有機金属源を備え た MOCVD装置を用いることが好まし!/、。このように MOCVD装置を用いて n形層を 積層すると、従来の MBE装置で成長するよりも遥かに成長速度が速ぐ容易に n形 層を厚膜ィ匕することができ、比抵抗の値をそれほど小さくせずとも膜厚を大きくするこ とで、 n形層の比抵抗の値を小さくすることによって生じる結晶性の低下を防ぐと共に 、 n形層上に積層される活性層の結晶性低下も防止し、高効率で、かつ全面発光の 半導体発光素子が容易に得られる点で好ましい。そして、 MOCVD装置を用いて n 形層を形成した場合、有機金属に含まれるメチル基、ェチル基などの炭素が結晶成 長中に n形層に混入することになり、クラックが入り難 、膜になると!、う点でも好ま ヽ 。炭素濃度としては、 1016cm 3から 1019cm 3程度が好ましい。もっとも、 MBE装置を 用いても n形層を形成することが不可能ではな 、ので、後述する MBE装置を用いて もよいのはいうまでもない。
[0032] 具体的には、たとえば、 MOCVD装置内に、サファイア基板 (MgZnO系化合物基 板でもよい）のウェハを導入後、基板温度を 400〜900°C程度にして必要なドーパン トガスをキャリアガスの Hや Nまたはそれらの混合ガスと共に導入し気相反応させる
2 2
ことにより、半導体層を成長させることでき、反応ガスを順次変化させたり、その流量 を変化させることにより所望の混晶比の半導体層を積層することができる。なお、反応 ガスとしては、 Zn源としてジメチル亜鉛（ZnCH )ジェチル亜鉛（Zn (C H ) )、 O源と
3 2 5 2 しては酸素、酸化窒素、炭化酸素、水、アルコールなど、 Mgとしてシクロペンタジェ -ルマグネシウム（Cp Mg)などがそれぞれ用いられ、ドーパントガスとしては、 A1の n
2
形ドーパントガスとしてトリメチルアルミニウム (TMA)やトリメチルガリウム（TMG)など を供給する。そして反応時間を制御することにより、 n形層 2の膜厚を制御することが できる。このように n形層 2の組成、ドーピングによる比抵抗の値、膜厚などを制御し、 前述の範囲に入る比抵抗の値、膜厚になるように成長する。
[0033] その後、 MOCVD装置からウェハを取り出し、 n形層 2の一部、活性層 3や p形層 4 を形成することになるが、より高性能な膜を形成することが発光効率向上に好ましい ため、活性層 3および p形層 4の結晶成長には、 RFプラズマで酸素ガスの反応活性 を上げた酸素ラジカルを作り出すラジカル源を備えた MBE装置を用いることが好ま しい。同じラジカル源を p形 ZnOのドーパントである窒素のために用意する。 Zn源、 Mg源、 Ga源（n形ドーパント）は、それぞれ純度 6N (99.9999%)以上の金属 Zn、 Mgなどを使用して、クヌーセンセル (蒸発源）から供給する。 MBEチャンバの周りに は液体窒素が流れるシュラウドを用意し、壁面がセルや基板ヒータからの熱放射で暖 まらないようにしておく。そうすることにより、チャンバ内を l X 10—9Torr程度の高真空 に保つことができる。このような MBE装置内に、 MgZnO系化合物力もなる基板 1上 に n形層 2が形成されたウェハを導入後、 700°C程度でサーマルクリーニングをした 後、基板温度を 600°C程度に下げ、前述の構成の活性層 3、 p形層 4を順次形成す る。なお、前述の MOCVD装置を用いることも当然可能である。
[0034] そして、積層した半導体層の一部を RIE法などによりエッチングして n形層 2を露出 させる。露出した n形層 2の表面に、たとえばリフトオフ法などにより TiZAlなどを真空 蒸着などにより成膜して n側電極 5を形成し、 p形層の表面にも真空蒸着などにより IT Oを成膜して透光性電極 7を形成すると共に、さらにリフトオフ法などにより NiZAu積 層構造を真空蒸着して P側電極 6を形成する。その後、基板 1の裏面を研磨し、 100 μ m程度の厚さとして、ダイシングなどによりウエノ、からチップィ匕することで図 1に示さ れる発光ダイオードチップが得られる。
[0035] このようにして得られた発光ダイオードは、 n形層 2の比抵抗が 0.001〜1 Ω 'cmの 範囲内にあるため、結晶性が悪ィ匕することもなぐ動作電圧が上昇することもない。さ らに、 n形層の膜厚も充分に電流が拡がるように設定されて形成されていることから、 n側電極 5と p側電極 6が同じ面側に形成するメサ構造であっても高効率でかつ全面 発光し得ること〖こなる。
[0036] 本発明による他の実施形態による酸化亜鉛系化合物半導体発光素子は、たとえば 図 2にその実施形態のチップの断面説明図が示されるように、 ZnO系化合物半導体 材料カゝらなる n形層 2、活性層 3、 p形層 4が積層され、前記 n形層 2の比抵抗の値力 SO .001 Ω 'cm以上 1 Ω 'cm以下で、かつ、前記 n形層 2の膜厚 m)が比抵抗（Ω 'c m) X 300の計算式により算出された値以上の値に設定されており、 p形層 4上に p側 電極 6が形成された後、絶縁性基板 1が除去され、除去されて露出した面に n側電極 5が形成されている。
[0037] 図 2の酸化亜鉛系半導体発光素子では、絶縁性基板に n形層 2および p形層 4を形 成後、絶縁性基板を除去し、除去して露出した n形層に n側電極が形成されているた め、 n側電極 5と p側電極 6が同じ面に形成するメサ構造とする必要がないので、 n側 電極近傍以外でのメサ外周部での発光効率が悪 、と 、う問題は生じな 、。しかし、 光取出しの関係から、絶縁性基板を除去する構成で除去部分に露出した n形層 2の 一部に n側電極 5を形成することになり、 n形層 2の比抵抗の値が大きいと n側電極 5 に覆われた部分力 離れた領域には電流が流れ難く充分に拡がらない。そして、 n形 層 2での電流拡がりが充分でないと n側電極 5の真下の活性層 3で発光が起こり発光 した光は電極に遮られることになり、 n側電極 5が透光性電極でない場合には、十分 に発光する素子を得ることができないことになるが、本発明によれば、 n形層の膜厚 および比抵抗の値を適宜設定しているため、電流を充分にチップ周囲まで拡げるこ とができるので、上述の問題は生じない。
[0038] n形層 2、活性層 3、 p形層 4のそれぞれの構成、および結晶成長方法は前述の説 明と同様の方法により行うことができる。そして、それぞれの層を積層後、前述のよう に、表面側の p形層 4上にリフトオフ法により真空蒸着法などを用いて、 NiZAu積層 構造の P側電極 6を形成後、サブマウント 8にフリップチップボンディングする。この際 、 p側電極 6は反射率の高い金属、たとえば A1や Agまたはそれらを含む積層構造を 用いることがより高効率の半導体発光素子とすることができるため好ましい。その後、 絶縁性基板 1をエッチングなどにより取り除き、取り除くことで露出した n形層 2に n側 電極 5を形成することにより得られる。
産業上の利用可能性
[0039] 酸ィ匕亜鉛系化合物半導体を用いた LEDやレーザダイオードなどの発光素子、 HE MTなどのトランジスタ素子などの特性を向上させることができ、これらの半導体素子 を利用する各種の電子機器に利用することができる。

Claims

請求の範囲
[1] ZnO系化合物半導体材料カゝらなり少なくとも n形層、 p形層を有する酸ィ匕亜鉛系化 合物半導体素子であって、前記 n形層の比抵抗の値が 0.001 Ω 'cm以上 1 Ω 'cm以 下で、かつ、前記 n形層の膜厚 d m) d=比抵抗（Ω - cm) X 300の計算式によ り算出された値以上の値に設定され、前記 n形層に接するように n側電極が、前記 p 形層に接するように p側電極が形成されて ヽることを特徴とする酸化亜鉛系化合物半 導体発光素子。
[2] 前記 n形層および p形層が絶縁性基板上に形成され、前記 n形層の基板側の面と 反対面の露出部に n側電極が形成されていることを特徴とする請求項 1記載の酸ィ匕 亜鉛系化合物半導体発光素子。
[3] 前記 n形層、 p形層が絶縁性基板上に形成された後、前記絶縁性基板が除去され 露出した n形層の露出面に n側電極が形成され、かつ、前記 p側電極に高反射率の 金属を用いたことを特徴とする請求項 1記載の酸ィ匕亜鉛系化合物半導体発光素子。
[4] 前記 n形層が、 MOCVD法によって結晶成長された層であることを特徴とする請求 項 2または 3記載の酸化亜鉛系化合物半導体発光素子。
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