CN102194943B - p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于半导体发光器件及其制备技术领域，涉及几种p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件及其制备方法。器件由衬底、在衬底上外延生长的GaN外延层、在外延层上制备的相互分立的电流下限制层和下电极、在电流下限制层上制备的ZnO基发光层、在ZnO基发光层上面制备的上电极构成；特别地，GaN外延层为n型GaN薄膜，电流下限制层为n型的AlGaN或Ga2O3薄膜，ZnO基发光层为p型ZnO基薄膜。本发明还涉及一种没有电流下限制层和一种有电流上限制层的ZnO基发光器件。本发明克服了p型GaN外延层载流子浓度偏低，器件串联电阻大，器件工作电压高，器件输出功率低的缺点，进一步拓展了器件的应用范围。
Description
技术领域
本发明属于半导体发光器件及其制备技术领域，特别是涉及基于ZnO基材料的发光器件结构及其制作方法。
背景技术
GaN系材料在固态照明领域有更广泛的应用前景。ZnO和GaN的能带间隙和晶格常数十分接近，有相近光电特性。但是，与GaN相比，ZnO具有更高的熔点和激子束缚能、激子增益更高、外延生长温度低、成本低、容易刻蚀而使对外延片的后道加工更容易，使器件的制备更方便等等。因此，ZnO基发光管、激光器等研制成功有可能取代或部分取代GaN基光电器件，会有更大的应用前景，特别是ZnO紫、紫外光电器件更为人们所重视。
由于ZnO单晶薄膜的外延制备目前还不成熟，非常完整的一致连续的ZnO单晶薄膜很难获得，目前制备的ZnO单晶薄膜大多数是C轴取向生长的薄膜，由于晶粒边界和缺陷的存在，使得ZnO同质p-n结型的发光器件发光效率非常低，同时往往伴随着和缺陷相关的深能级发光，这一深能级发光波长在可见光波段，它往往比紫外带边发射更强。于是人们开始用薄膜外延制备技术制备的比较成熟的GaN材料和ZnO材料结合制备发光器件。H.Zhu等人在文献“Adv.Mater.21，1613(2009)”就报道了一种GaN材料和ZnO材料结合的激光器件。这种器件如图1所示，由Al2O3衬底1，衬底1上外延生长的p型GaN外延层2，外延层2上制备的MgO电流下限制层3，电流下限制层3上制备的n型ZnO发光层4，ZnO发光层4上面制备的上电极6，外延层2上面制备的下电极5等部件构成。
但是，由于目前制备的p型GaN外延层载流子浓度偏低，电阻大，因而器件串联电阻也大，器件工作电压高，器件输出功率低。还有，p型GaN由于杂质能级的影响光子跃迁的能量小于禁带宽度很多，发光波长较长，达不到紫外波段；同时，如将载流子限制在n型ZnO发光层复合发光，就必须制备一层MgO电流限制层，而MgO是立方结构晶体，和GaN与ZnO的六角结构晶体不匹配，影响发光层n型ZnO的晶体质量。
为了克服上述ZnO基发光器件的这一困难，本发明提出一种p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件及其制备方法。
因为n型GaN材料系制备技术比较成熟，载流子浓度高，电阻低。还有，n型GaN禁带宽度比ZnO略宽，不用制备电流限制层，就可以对载流子进行一些限制；同时发光波长较短，能达到紫外波段。
发明内容
本发明的目的就是解决上述ZnO基发光器件的这一问题，利用n型GaN材料系制备技术比较成熟、载流子浓度高、电阻低、同时和ZnO材料晶格匹配较好的特点，提供一种新型的ZnO基发光器件及其制作方法。
本发明的技术方案是：
本发明所设计的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件(见附图1和附图说明)，依次由衬底1、在衬底1上外延生长的GaN外延层2、在外延层2上制备的相互分立的电流下限制层3和下电极5、在电流下限制层3上制备的ZnO基发光层4、在ZnO基发光层4上面制备的上电极6构成，其特征在于：GaN外延层2为n型GaN薄膜，电流下限制层3为n型的AlGaN或Ga2O3薄膜，ZnO基发光层4为p型ZnO基薄膜。
进一步地为了简化工艺，本发明又提出一种没有电流下限制层的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件结构(见附图2和附图说明)，依次由衬底1、在衬底1上外延生长的GaN外延层2、在GaN外延层2上制备的相互分立的下电极5和ZnO基发光层4、在ZnO基发光层4上面制备的上电极6构成，其特征在于：GaN外延层2为n型GaN薄膜，ZnO基发光层4为p型ZnO基薄膜。
进一步地为了对载流子有更良好地限制，本发明又提出一种有电流上限制层的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件结构(见附图3和附图说明)，依次由衬底1、在衬底1上外延生长的GaN外延层2、在外延层2上制备的相互分立的电流下限制层3和下电极5、在电流下限制层3上制备的ZnO基发光层4、在ZnO基发光层4上面制备的上电极6构成，其特征在于：GaN外延层2为n型GaN薄膜，电流下限制层3为n型AlGaN或Ga2O3薄膜，ZnO发光层4为p型ZnO基薄膜，并且在ZnO基发光层4和上电极6的中间再生长一层电流上限制层7，电流上限制层7为p型ZnO基三元薄膜，其禁带宽度大于ZnO基发光层4的禁带宽度。
GaN和AlGaN外延层用目前工艺较成熟的常规MOCVD工艺制备。ZnO基薄膜(含ZnO基三元薄膜)的生长方法可以是分子束外延(MBE)、金属有机物化学气相沉积(MOCVD)、脉冲激光沉积(PLD)、溅射(Sputtering)、电子束蒸发、喷涂热解和溶胶凝胶(Sol-gel)等方法。ZnO基发光层4为ZnO基薄膜材料，如ZnO、ZnMgO、ZnBeO、ZnCdO、ZnNiO等；衬底材料可以是Al2O3，还可以用和GaN材料晶格匹配较好的n型SiC单晶衬底；电流上限制层7为ZnO基三元薄膜材料，如ZnMgO、ZnBeO、ZnCdO、ZnNiO等，在材料的选择上要使其禁带宽度大于发光层4的禁带宽度；上、下电极材料可用Au、Ni-Au、Ti-Au、Zn-Au或Pt-Au等合金材料。
本发明所述的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件的制备方法，其特征在于：GaN外延层2、作为ZnO发光层4的p型ZnO基薄膜、作为电流上限制层7的p型ZnO基三元薄膜均使用MOCVD方法进行制备，电流上限制层7的禁带宽度大于ZnO基发光层4的禁带宽度。
前面所述器件的各层材料的厚度、掺杂粒子的种类及掺杂粒子的浓度均可采用常规技术。
本发明的效果和益处：
本发明可以克服p型GaN外延层载流子浓度偏低，电阻大，器件串联电阻也大，器件工作电压高，器件输出功率低的缺点；同时克服p型GaN禁带宽度窄，发光波长较长，达不到紫外波段等问题，进一步拓展了器件的应用范围。
附图说明
图1：p(n)型ZnO和n(p)型GaN组合的ZnO基发光器件结构示意图；
图2：没有电流下限制层的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件结构示意图；
图3：有电流上限制层的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件结构示意图；
图4：实施例3制备的ZnO基发光器件的激射光谱图。
图中部件1为衬底，2为GaN外延层，3为电流下限制层，4为ZnO基材料发光层，5为下电极，6为上电极，7为电流上限制层。
具体实施方式
以下结合技术方案和附图详细叙述本发明的具体实施例和实施工艺。
实施例1：
没有电流下限制层的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件。这种没有电流下限制层的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件结构见附图2，其特征在于GaN外延层2为n型GaN薄膜材料，不制备电流下限制层3，ZnO发光层4为p型ZnO基薄膜材料，n型GaN外延层2上直接制备p型ZnO基材料发光层4。
其制备过程为，以Al2O3衬底为例，用目前成熟的常规MOCVD工艺在Al2O3衬底生长1～10微米的n型(如掺Si)GaN外延层2，载流子浓度为1018～1020/cm3，然后采用MOCVD方法，特别是用02100436.6号和ZL200410011164.0号专利所述的ZnO薄膜专用生长MOCVD设备在n型GaN外延层2上直接制备p型ZnO基材料发光层4，p型ZnO基材料发光层4的厚度为10纳米～5微米，ZnO基材料的p型制备技术和p型掺杂方法，可采用我们申请并已获批准的ZL200510119039.6号、ZL 200510046906.8号和ZL 200810010104.5号专利方法，也可以采用我们申请正在审查的200810010103.0号专利方法；然后光刻和刻蚀去掉部分p型ZnO基材料发光层4薄膜，在这个区域露出的n型GaN外延层2上制备下电极5；最后用热蒸发台或电子束蒸发台蒸镀金属在ZnO发光层4上面制备的上电极6；这种结构器件还可以采用和GaN材料晶格匹配较好的n型SiC单晶衬底。上、下电极材料可用Au、Ni-Au、Ti-Au、Zn-Au或Pt-Au等合金材料中的一种，其厚度为100～600纳米。
实施例2：
AlGaN薄膜材料电流下限制层p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件。这种AlGaN薄膜材料电流下限制层p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件结构见附图1，GaN外延层2和ZnO发光层4的结构与制备工艺与实施例1相同，其特征在于GaN外延层2上面生长制备了一层电流下限制层3，这层电流限下制层3为n型AlxGa1-xN材料薄膜，其中x值在0.01～0.5范围；其制备过程为，以Al2O3衬底为例，用目前成熟的常规MOCVD工艺方法在Al2O3衬底生长1～10微米包括缓冲层的n型GaN外延层2，载流子浓度为1018～1020/cm3，n型GaN外延层2上接着生长n型AlxGa1-xN电流下限制层3，其载流子浓度为1018～1020/cm3，接下来的工艺和实施例1相同；这种结构器件也可以采用n型SiC单晶衬底。
实施例3：
Ga2O3薄膜材料电流下限制层p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件。这种Ga2O3薄膜材料电流下限制层p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件结构见附图1，GaN外延层2和ZnO发光层4的结构与制备工艺与实施例1相同，其特征在于GaN外延层2上制备了一层Ga2O3材料薄膜电流下限制层3；其制备过程除了Ga2O3材料薄膜电流下限制层3制备工艺过程不同外，其余工艺过程和实施例2相同；这种结构器件也可以采用n型SiC单晶衬底。
Ga2O3材料薄膜电流下限制层3的制备工艺有两种方法：
一种是用MOCVD方法制备，Ga源用三甲基镓(TMGa)和三乙基镓(TEGa)均可，用氩气或氮气携带进入MOCVD系统反应室，同时将氧源通入MOCVD系统反应室，生长衬底的加热温度为100～900℃，Ga2O3材料薄膜厚度为5纳米～3微米。
另一种是掺杂夹层方法制备，即采用我们已经申请，正在审查的200810050429.6号专利方法，在n型GaN外延层2上面溅射上一层GaAs薄膜，然后生长ZnO发光层4，再退火，使GaAs薄膜中的As扩散到ZnO中进行掺杂，使ZnO发光层4变成p型，GaAs薄膜中的Ga被氧化成Ga2O3留在n型GaN外延层2上面，形成Ga2O3材料薄膜电流下限制层3。
图4给出了实施例3制备的ZnO基激光器件的激射光谱图，其阈值为45mA，正向电压仅6.3V，上、下电极均为1.5mm的圆形金片，可以计算出阈值电流密度仅2.6A/cm2。这一器件特性比文献“Adv.Mater.21，1613(2009)”报道的器件结果改进了许多。
实施例4：
具有电流上限制层的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件。这种具有电流上限制层的p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件结构见附图3，其特征在于ZnO发光层4上面再生长一层p型电流上限制层7，p型电流上限制层7可以是MgZnO、ZnBeO、ZnCdO、ZnNiO等薄膜材料；其余的各层结构和制备工艺可以同实施例1，也可以同实施例2，还可以同实施例3，电流上限制层7的制备方法采用MOCVD方法，在02100436.6号和ZL200410011164.0号专利所述的ZnO薄膜专用生长MOCVD设备中，在完成ZnO发光层4生长后，接着生长。
Claims (4)
1.一种p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件，依次由衬底(1)、在衬底(1)上外延生长的n型GaN外延层(2)、在GaN外延层(2)上制备的相互分立的电流下限制层(3)和下电极(5)、在电流下限制层(3)上制备的p型ZnO基发光层(4)、在ZnO基发光层(4)上面制备的上电极(6)构成，p型ZnO基发光层(4)为p型ZnO、ZnMgO、ZnBeO、ZnCdO或ZnNiO，其特征在于：电流下限制层(3)为n型的AlGaN或Ga2O3薄膜。
2.如权利要求1所述的一种p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件，其特征在于：在p型ZnO基发光层(4)和上电极(6)的中间再生长一层电流上限制层(7)，为p型ZnMgO、ZnBeO、ZnCdO或ZnNiO，其禁带宽度大于ZnO基发光层(4)的禁带宽度。
3.权利要求1所述的一种p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件的制备方法，其特征在于：n型GaN外延层(2)、p型ZnO基发光层(4)均下班使用MOCVD方法进行制备。
4.权利要求2所述的一种p型ZnO和n型GaN组合的ZnO基发光器件的制备方法，其特征在于：n型GaN外延层(2)、p型ZnO基发光层(4)、p型电流上限制层(7)均使用MOCVD方法进行制备，p型电流上限制层(7)的禁带宽度大于p型ZnO基发光层(4)的禁带宽度。
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Owner name: EPITOP OPTOELECTRONIC CO., LTD. Free format text: FORMER OWNER: JILIN UNIVERSITY Effective date: 20140331 |
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| COR | Change of bibliographic data |
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Effective date of registration: 20140331 Address after: 243000 Anhui city of Ma'anshan Province Economic and Technological Development Zone Avenue West Road No. 259 floor 1- Patentee after: EpiTop Optoelectronic Co., Ltd. Address before: 130012 Chaoyang District Qianjin Street, Jilin, China, No. 2699, No. Patentee before: Jilin University |
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