WO2006035911A1 - 軟磁性材料、圧粉磁心、および軟磁性材料の製造方法 - Google Patents

Abstract

　軟磁性材料は、Ｆｅを主成分とする金属磁性粒子（１０）と、金属磁性粒子（１０）を被覆する絶縁被膜（２０）とを有する複合磁性粒子（３０）を含む軟磁性材料であって、絶縁被膜（２０）はリン酸鉄化合物と、リン酸アルミニウム化合物とを含んでいる。金属磁性粒子（１０）と接触する絶縁被膜（２０）の接触面に含まれるＦｅの原子比は、絶縁被膜（２０）の表面に含まれるＦｅの原子比よりも大きい。金属磁性粒子（１０）と接触する絶縁被膜（２０）の接触面に含まれるＡｌの原子比は、絶縁被膜（２０）の表面に含まれるＡｌの原子比よりも小さい。これにより、鉄損を低下することができる。

Description

明 細 書

軟磁性材料、圧粉磁心、および軟磁性材料の製造方法

技術分野

[0001] 本発明は、軟磁性材料、圧粉磁心、および軟磁性材料の製造方法に関し、より特 定的には、鉄損を低下することができる軟磁性材料、圧粉磁心、および軟磁性材料 の製造方法に関する。

背景技術

[0002] 一般に、電磁弁、モータ、または電源回路などを有する電気機器には、電磁鋼板が 軟磁性部品として使用されている。軟磁性部品には、小さな磁場の印加で大きな磁 束密度を得ることができ、外部力もの磁界変化に対して敏感に反応できる磁気的特 性が求められる。

[0003] この軟磁性部品を交流磁場で使用した場合、鉄損と呼ばれるエネルギー損失が生 じる。この鉄損は、ヒステリシス損と渦電流損との和で表わされる。ヒステリシス損とは、 軟磁性部品の磁束密度を変化させるために必要なエネルギーに相当するものである 。ヒステリシス損は作動周波数に比例するので、主に、 1kHz以下の低周波領域にお いて支配的になる。また、ここで言う渦電流損とは、主として軟磁性部品内を流れる 渦電流によって生じるエネルギー損失をいう。渦電流損は作動周波数の 2乗に比例 するので、主に、 1kHz以上の高周波領域において支配的になる。

[0004] 軟磁性部品には、この鉄損の発生を小さくする磁気的特性が求められる。これを実 現するためには、軟磁性部品の透磁率 、飽和磁束密度 Bsおよび電気抵抗率 pを 大きくし、軟磁性部品の保磁力 Hを小さくすることが必要となる。

[0005] 近年、機器の高出力化、高効率ィ匕に向けて、作動周波数の高周波化が進んでいる 為に、電磁鋼板に比べて渦電流損が小さい圧粉磁心が注目されている。この圧粉磁 心は、複数の複合磁性粒子よりなっており、複合磁性粒子は金属磁性粒子と、その 表面を被覆するガラス状の絶縁被膜とを有している。金属磁性粒子は、 Fe、 Fe-Si 系合金、 Fe— A1 (アルミニウム）系合金、 Fe— N (窒素）系合金、 Fe— Ni (ニッケル） 系合金、 Fe— C (炭素）系合金、 Fe— B (ホウ素）系合金、 Fe— Co (コバルト）系合金 、 Fe— P系合金、 Fe— Ni—Co系合金、 Fe— Cr (クロム）系合金あるいは Fe—Al— Si系合金などから形成されて 、る。

[0006] 圧粉磁心の鉄損のうち、ヒステリシス損を低下させるためには、金属磁性粒子内の 歪や転位を除去して磁壁の移動を容易にすることで、圧粉磁心の保磁力 Heを小さく すればよい。金属磁性粒子内の歪や転位を十分に除去するためには、成形した圧 粉磁心を 400°C以上の高温、好ましくは 550°C以上の高温、さらに好ましくは 650°C 以上の高温で熱処理する必要がある。

[0007] ところが、絶縁被膜は、成形時の粉末変形への耐性が求められる理由力 たとえば リン酸鉄化合物などの非晶質ィ匕合物よりなっており、十分な高温安定性が得られて いない。すなわち、圧粉磁心を 400°C以上の高温で熱処理しょうとすると、金属磁性 粒子の構成金属元素が非晶質中へ拡散侵入するなどにより絶縁性が失われてしまう 。このため、高温熱処理によってヒステリシス損を低下させようとすると、圧粉磁心の電 気抵抗率 Pが低下し、渦電流損が大きくなつてしまうという問題があった。特に、電気 機器の小型化、効率化、および大出力化が近年要求されており、これらの要求を満 たすためには、電気機器をより高周波領域で使用することが必要である。高周波領 域での渦電流損が大きくなれば、電気機器の小型化、効率化、および大出力化の妨 げになってしまう。

[0008] そこで、絶縁被膜の高温安定性を向上し得る技術力、たとえば特開 2003— 2729 11号公報 (特許文献 1)ゃ特開 2003— 303711号公報 (特許文献 2)に開示されて いる。上記特許文献 1には、高温安定性の高いリン酸アルミニウム系の絶縁被膜を有 する複合磁性粒子よりなる軟磁性材料が開示されている。上記特許文献 1では、以 下の方法により軟磁性材料が製造されている。まず、アルミニウムを含むリン酸塩と、 たとえばカリウム等を含む重クロム塩とを含む絶縁被覆水溶液が鉄粉に噴射される。 次に、絶縁被覆水溶液が噴射された鉄粉が 300°Cで 30分間保持され、 100°Cで 60 分間保持される。これにより、鉄粉に形成された絶縁被膜が乾燥される。次に、絶縁 被膜が形成された鉄粉が加圧成形され、加圧成形後に熱処理され、軟磁性材料が 完成する。

[0009] また、上記特許文献 2には、鉄を主成分とする粉末の表面がシリコーン榭脂および 顔料を含有する被膜で被覆されて ヽる鉄基粉末であって、シリコーン榭脂および顔 料を含有する被膜の下層として、リン化合物を含む被膜を有する鉄基粉末が開示さ れている。

特許文献 1：特開 2003— 272911号公報

特許文献 2 :特開 2003— 303711号公報

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0010] し力しながら、上記特許文献 1に開示された技術においては、リン酸アルミニウムと 金属磁性粒子との密着性が不十分であり、リン酸アルミニウム系絶縁被膜の可撓性 が低いという欠点がある。このため、リン酸アルミニウム系絶縁被膜が形成された鉄粉 を加圧成形すると、絶縁被膜が圧力を受けて破損し、軟磁性材料の電気抵抗率 p が低下していた。その結果、渦電流損が増大するという問題があった。また、上記特 許文献 2に開示された技術においても、耐熱性および可撓性の両方を改善すること はできず、鉄損を十分に低下することはできな力つた。

[0011] したがって、本発明の目的は、鉄損を低下することができる軟磁性材料、圧粉磁心 、および軟磁性材料の製造方法を提供することである。

課題を解決するための手段

[0012] 本発明の軟磁性材料は、 Fe (鉄)を主成分とする金属磁性粒子と、金属磁性粒子 を被覆する絶縁被膜とを有する複合磁性粒子を含む軟磁性材料であって、絶縁被 膜はリン酸と、 Feと、 Al、 Si (珪素）、 Mn (マンガン）、 Ti (チタン）、 Zr (ジルコニウム）、 および Zn (亜鉛)よりなる群力も選ばれる 1種以上の原子とを含んでいる。金属磁性 粒子と接触する絶縁被膜の接触面に含まれる Feの原子比は、絶縁被膜の表面に含 まれる Feの原子比よりも大き ヽ。金属磁性粒子と接触する絶縁被膜の接触面に含ま れる上記 1種以上の原子の原子比は、絶縁被膜の表面に含まれる上記 1種以上の 原子の原子比よりも小さい。

[0013] 本発明の軟磁性材料によれば、金属磁性粒子と接触する絶縁被膜の接触面は、リ ン酸と Feとを多く含む層で形成される。リン酸と Feとを多く含む層は、 Feに対して高 い密着性を有するので、金属磁性粒子と絶縁被膜との密着性を向上できる。したが つて、加圧成形の際に絶縁被膜が破損しに《なり、渦電流損の増大を抑止すること ができる。また、絶縁被膜の表面は、リン酸と、 Al、 Si、 Mn、 Ti、 Zr、および Znよりな る群力 選ばれる 1種以上の原子とを多く含む層で形成される。リン酸と、 Al、 Si、 M n、 Ti、 Zr、および Znよりなる群力も選ばれる 1種以上の原子とを多く含む層は、リン 酸と Feとを多く含む層に比べて高温安定性を有するので、軟磁性材料を高温で熱 処理しても破損しない。また、金属磁性粒子と接触する絶縁被膜の接触面に形成さ れた層の分解を防ぐ役割も果たす。したがって、絶縁被膜の耐熱性を向上することが でき、この軟磁性材料を加圧成形した圧粉磁心のヒステリシス損を、渦電流損を悪ィ匕 させることなく低下することができる。以上により、圧粉磁心の鉄損を低下することがで きる。

[0014] 本発明の軟磁性材料にお!、て好ましくは、絶縁被膜は、金属磁性粒子を被覆する 第 1絶縁被膜と、第 1絶縁被膜を被覆する第 2絶縁被膜とを有している。第 1絶縁被 膜はリン酸と Feとを含み、第 2絶縁被膜はリン酸と前記 1種以上の原子とを含んでい る。

[0015] これにより、絶縁被膜は、金属磁性粒子との密着性が良好である第 1絶縁被膜と、 第 1絶縁被膜よりも高温安定性を有し、第 1絶縁被膜を被覆する第 2絶縁被膜との 2 層構造となる。第 1絶縁被膜により金属磁性粒子と絶縁被膜との密着性を向上するこ とができ、第 2絶縁被膜により絶縁被膜の耐熱性を向上することができる。

[0016] 本発明の軟磁性材料にお!、て好ましくは、複合磁性粒子は、絶縁被膜の表面を被 覆する絶縁性を示す Siを含む被膜をさらに有している。これにより、金属磁性粒子同 士の絶縁が Siを含む被膜により確保されるので、この軟磁性材料を加圧成形した圧 粉磁心の渦電流損増大をさらに抑止することができる。

[0017] 本発明の圧粉磁心は、上記軟磁性材料を加圧成形することにより作製される。

本発明の一の局面に従う軟磁性材料の製造方法は、 Feを主成分とする金属磁性 粒子と、金属磁性粒子を被覆する絶縁被膜とを有する複合磁性粒子を含む軟磁性 材料の製造方法であって、金属磁性粒子を被覆する絶縁被膜を形成する工程を備 えている。絶縁被膜を形成する工程は、 Feイオンとリン酸イオンとを含む化合物また は溶液を金属磁性粒子に被覆処理することにより、第 1絶縁被膜を形成する第 1被覆 工程と、第 1被覆工程後、 A1イオン、 Siイオン、 Mnイオン、 Tiイオン、 Zrイオン、およ び Znイオンよりなる群力 選ばれる 1種以上のイオンと、リン酸イオンとを含む化合物 または溶液を第 1絶縁被膜上に被覆処理することにより、第 2絶縁被膜を形成する第 2被覆工程とを含んでいる。

[0018] 本発明の他の局面に従う軟磁性材料の製造方法は、 Feを主成分とする金属磁性 粒子と、金属磁性粒子を被覆する絶縁被膜とを有する複合磁性粒子を含む軟磁性 材料の製造方法であって、金属磁性粒子を被覆する前記絶縁被膜を形成する工程 を備えている。絶縁被膜を形成する工程は、軟磁性粒子粉末を有機溶剤に分散した 懸濁液中にリン酸溶液を加え、混合'攪拌することにより、第 1絶縁被膜を形成する第 1被覆工程と、第 1被覆工程後、リン酸と、 Al、 Si、 Mn、および Znよりなる群力ら選ば れる 1種以上の原子を含有する金属アルコキシドの溶液を懸濁液中に加え、混合- 攪拌することにより、第 2絶縁被膜を形成する第 2被覆工程とを含んでいる。

[0019] 本発明の軟磁性材料の製造方法によれば、金属磁性粒子と接触する絶縁被膜の 接触面は、リン酸と Feとを含む第 1絶縁被膜で形成される。リン酸と Feとを多く含む層 は、 Feに対して高い密着性を有するので、金属磁性粒子と絶縁被膜との密着性を向 上できる。したがって、加圧成形の際に絶縁被膜が破損しに《なり、この軟磁性材 料を加圧成形した圧粉磁心の渦電流損増大を抑止することができる。また、絶縁被 膜の表面は、リン酸と、 Al、 Si、 Ti、および Zrよりなる群力も選ばれる 1種以上の原子 とを含む第 2絶縁被膜で形成される。リン酸と、 Al、 Si、 Ti、および Zrよりなる群力も選 ばれる 1種以上の原子とを多く含む層は、リン酸と Feとを含む第 1絶縁被膜と比較し て高温安定性を有するので、軟磁性材料を高温で熱処理しても絶縁性が劣化しな ヽ 。また、第 2絶縁被膜は第 1絶縁被膜の分解を防ぐ役割も果たす。したがって、絶縁 被膜の耐熱性を向上することができ、この軟磁性材料を加圧成形した圧粉磁心のヒ ステリシス損を低減することができる。以上により、圧粉磁心の鉄損を低下することが できる。

[0020] なお、本明細書中における「Feを主成分とする」とは、 Feの割合が 50質量％以上 であることを意味している。

発明の効果 [0021] 本発明の軟磁性材料、圧粉磁心、および軟磁性材料の製造方法によれば、加圧 成形の際に絶縁被膜が破損しにくくなり、圧粉磁心の渦電流損増大を抑止すること ができる。また、絶縁被膜の耐熱性を向上することができ、ヒステリシス損を低下する ことができる。したがって、圧粉磁心の鉄損を低下することができる。

図面の簡単な説明

[0022] [図 1]本発明の実施の形態 1における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心を拡 大して示した模式図である。

[図 2A]図 1における 1個の複合磁性粒子を示す拡大図である。

[図 2B]図 2Aの絶縁被膜における Π— II線に沿った Feの原子比および A1の原子比の 変化を示す図である。

[図 3]本発明の実施の形態 1における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図である

[図 4]本発明の実施の形態 2における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心を拡 大して示した模式図である。

[図 5A]図 4における 1個の複合磁性粒子を示す拡大図である。

[図 5B]図 5Aの絶縁被膜における V—V線に沿った Feの原子比および A1の原子比 の変化を示す図である。

[図 6]本発明の実施の形態 2における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図である

[図 7]本発明の実施の形態 3の絶縁被膜における図 5Aの V—V線に沿った Feの原 子比および A1の原子比の変化を示す図である。

[図 8]本発明の実施の形態 4における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心を拡 大して示した模式図である。

[図 9A]図 8における 1個の複合磁性粒子を示す拡大図である。

[図 9B]図 9Aの絶縁被膜における IX— IX線に沿った Feの原子比および A1の原子比 の変化を示す図である。

[図 10]本発明の実施の形態 4における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図であ る。 [図 11]本発明の実施の形態 5における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心を 拡大して示した模式図である。

[図 12]本発明の実施の形態 5における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図であ る。

[図 13A]本発明の実施の形態 6における 1個の複合磁性粒子を示す拡大図である。

[図 13B]図 13Aの絶縁被膜における ΧΙΠ— ΧΙΠ線に沿った Feの原子比および A1の 原子比の変化を示す図である。

[図 14]本発明の実施の形態 6における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図であ る。

符号の説明

[0023] 10 金属磁性粒子、 20, 20a〜20c 絶縁被膜、 20d 境界領域、 25 被膜、 30 複合磁性粒子。

発明を実施するための最良の形態

[0024] 以下、本発明の実施の形態について図に基づいて説明する。

(実施の形態 1)

図 1は、本発明の実施の形態 1における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心 を拡大して示した模式図である。図 1に示すように、本実施の形態における軟磁性材 料を用いて作製された圧粉磁心は、金属磁性粒子 10と、金属磁性粒子 10の表面を 被覆する絶縁被膜 20とを有する複数の複合磁性粒子 30を含んで 、る。複数の複合 磁性粒子 30の各々は、たとえば図示しない有機物や、複合磁性粒子 30が有する凹 凸の嚙み合わせなどによって接合されている。

[0025] 金属磁性粒子 10は、たとえば Fe、 Fe— Si系合金、 Fe—Al系合金、 Fe— N (窒素） 系合金、 Fe— Ni (ニッケル)系合金、 Fe— C (炭素）系合金、 Fe— B (ホウ素）系合金 、 Fe— Co (コバルト）系合金、 Fe— P系合金、 Fe— Ni— Co系合金、 Fe— Cr (クロム） 系合金あるいは Fe—Al— Si系合金など力も形成されている。金属磁性粒子 10は Fe を主成分として ヽればよく、金属単体でも合金でもよ ヽ。

[0026] 金属磁性粒子 10の平均粒径は、 5 μ m以上 300 μ m以下であることが好まし!/、。金 属磁性粒子 10の平均粒径が 5 μ m以上である場合、金属が酸化されにくくなるため 、軟磁性材料の磁気的特性の低下を抑止できる。また、金属磁性粒子 10の平均粒 径が 300 m以下である場合、後に続く成形工程時において混合粉末の圧縮性が 低下することを抑止できる。これにより、成形工程によって得られた成形体の密度が 低下せず、取り扱いが困難になることを防ぐことができる。

[0027] なお、平均粒径とは、ふるい法によって測定した粒径のヒストグラム中、粒径の小さ いほう力 の質量の和が総質量の 50%に達する粒子の粒径、つまり 50%粒径 Dをい

[0028] 絶縁被膜 20は、たとえばリン酸鉄化合物よりなる絶縁被膜 20aと、たとえばリン酸ァ ルミ-ゥム化合物よりなる絶縁被膜 20bとを有して 、る。金属磁性粒子 10を絶縁被膜 20aが被覆しており、絶縁被膜 20aを絶縁被膜 20bが被覆している。つまり、金属磁 性粒子 10は 2層構造の絶縁被膜 20により覆われている。絶縁被膜 20は、金属磁性 粒子 10間の絶縁層として機能する。金属磁性粒子 10を絶縁被膜 20で覆うことによ つて、この軟磁性材料を加圧成形して得られる圧粉磁心の電気抵抗率 pを大きくす ることができる。これにより、金属磁性粒子 10間に渦電流が流れるのを抑制して、圧 粉磁心の渦電流損を低減させることができる。なお、本実施の形態においては、絶縁 被膜 20bがリン酸アルミニウム化合物よりなる場合について示したが、本発明はこの ような場合の他、絶縁被膜 20bがリン酸マンガンィ匕合物や、リン酸亜鉛化合物よりな つていてもよい。

[0029] 絶縁被膜 20の厚みは、 0. 005 μ m以上 20 μ m以下であることが好まし 、。絶縁被 膜 20の厚みを 0. 005 m以上とすることによって、渦電流によるエネルギー損失を 効果的に抑制することができる。また、絶縁被膜 20の厚みを 20 /z m以下とすることに よって、軟磁性材料に占める絶縁被膜 20の割合が大きくなりすぎない。このため、こ の軟磁性材料を加圧成形して得られる圧粉磁心の磁束密度が著しく低下することを 防止できる。

[0030] 図 2Aは、図 1における 1個の複合磁性粒子を示す拡大図である。図 2Bは、図 2A の絶縁被膜における Π— II線に沿った Feの原子比および A1の原子比の変化を示す 図である。

[0031] 図 2A、図 2Bを参照して、絶縁被膜 20aには Feがー定量含まれており、 A1は含ま れていない。そして、絶縁被膜 20aと絶縁被膜 20bとの境界面において Feの原子比 および A1の原子比が不連続的に変化しており、絶縁被膜 20bには Feが含まれてお らず、 A1は一定量含まれている。つまり、金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の 接触面に含まれる Feの原子比は、絶縁被膜 20の表面に含まれる Feの原子比よりも 大きい。また、金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる A1の原 子比は、絶縁被膜 20の表面に含まれる A1の原子比よりも小さい。

[0032] 続いて、図 1に示す圧粉磁心を製造する方法について説明する。

図 3は、本発明の実施の形態 1における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図で ある。図 3を参照して、 Feを主成分としており、たとえば純鉄や、 Fe、 Fe— Si系合金、 または Fe— Co系合金などよりなる金属磁性粒子 10を準備し、金属磁性粒子 10を温 度 400°C以上 900°C未満で熱処理する (ステップ Sl)。熱処理の温度は、 700°C以 上 900°C未満であることがさらに好ましい。熱処理前の金属磁性粒子 10の内部には 、多数の歪み (転位、欠陥）が存在している。金属磁性粒子 10に熱処理を実施するこ とによって、この歪みを低減させることができる。なお、この熱処理は省略されてもよい

[0033] 次に、たとえば湿式処理法により絶縁被膜 20aを形成する (ステップ S2)。この工程 について詳細に説明する。まず、金属磁性粒子 10を水溶液中に浸漬することにより 、金属磁性粒子 10に水溶液が塗布される。本実施の形態で用いられる水溶液として 、 Feイオンと PO (リン酸)イオンとを含む水溶液 (第 1溶液）が用いられる。また、水溶

4

液の pHは、たとえば NaOHを用いて調整されている。なお、金属磁性粒子 10の浸 漬時間はたとえば 10分であり、浸漬中には金属磁性粒子 10が底に沈殿しないように 水溶液が攪拌され続ける。金属磁性粒子 10に水溶液が塗布されることにより、リン酸 鉄化合物よりなる絶縁被膜 20aで金属磁性粒子 10が被覆される。その後、絶縁被膜 20aで被覆された金属磁性粒子 10は、水およびアセトンを用いて洗浄される。

[0034] 次に、絶縁被膜 20aで被覆された金属磁性粒子 10が乾燥される (ステップ S3)。乾 燥は 150°C以下の温度で行なわれ、好ましくは 100°C以下の温度で行なわれる。ま た、乾燥はたとえば 120分間行なわれる。

[0035] 次に、たとえば湿式処理法によりリン酸アルミニウム化合物よりなる絶縁被膜 20bを 形成する (ステップ S4)。具体的には、絶縁被膜 20aが形成された金属磁性粒子 10 を水溶液中に浸漬することにより、絶縁被膜 20aに水溶液 (第 2溶液）が塗布される。 本実施の形態で用いられる水溶液として、 A1イオンと POイオンとを含む水溶液が用

4

いられる。なお、これ以外の詳細な条件は絶縁被膜 20aを形成する場合の条件とほ ぼ同じであるので、その説明を省略する。

[0036] また、本実施の形態ではリン酸アルミニウム化合物よりなる絶縁被膜 20bが形成さ れる場合について示した力 A1イオンと POイオンとを含む水溶液の代わりに、 Mnィ

4

オンと POイオンとを含む水溶液を用いてリン酸マンガンィ匕合物よりなる絶縁被膜 20

4

bを形成してもよい。または、 Znイオンと POイオンとを含む水溶液を用いてリン酸亜

4

鉛ィ匕合物よりなる絶縁被膜 20bを形成してもよ ヽ。

[0037] 次に、絶縁被膜 20bで被覆された金属磁性粒子 10が乾燥される (ステップ S5)。乾 燥は 150°C以下の温度で行なわれ、好ましくは 100°C以下の温度で行なわれる。ま た、乾燥はたとえば 120分間行なわれる。

[0038] 以上の工程により、本実施の形態の軟磁性材料が完成する。なお、圧粉磁心を作 製する場合には、さらに以下の工程を行なう。

[0039] 次に、得られた軟磁性材料の粉末を金型に入れ、たとえば 390 (MPa)から 1500 ( MPa)までの圧力で加圧成形する (ステップ S6)。これにより、金属磁性粒子 10の粉 末が圧縮された圧粉成形体が得られる。なお、加圧成形する雰囲気は、不活性ガス 雰囲気または減圧雰囲気とすることが好ましい。この場合、大気中の酸素によって混 合粉末が酸化されるのを抑制することができる。

[0040] 次に、加圧成形によって得られた圧粉成形体を温度 400°C以上 900°C以下で熱処 理する (ステップ S7)。加圧成形の工程を経た圧粉成形体の内部には歪や転位が多 数発生しているので、熱処理により、このような歪や転位を取り除くことができる。以上 に説明した工程により、図 1に示す圧粉磁心が完成する。

[0041] 本実施の形態の軟磁性材料は、 Feを主成分とする金属磁性粒子 10と、金属磁性 粒子 10を被覆する絶縁被膜 20とを有する複合磁性粒子 30を含む軟磁性材料であ つて、絶縁被膜 20はリン酸鉄化合物と、リン酸アルミニウム化合物とを含んでいる。金 属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる Feの原子比は、絶縁被 膜 20の表面に含まれる Feの原子比よりも大きい。金属磁性粒子 10と接触する絶縁 被膜 20の接触面に含まれる A1の原子比は、絶縁被膜 20の表面に含まれる A1の原 子比よりも小さい。

[0042] 本実施の形態の軟磁性材料によれば、金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の 接触面は、リン酸鉄化合物で形成される。 Feとリン酸鉄化合物との密着性は、 Feとリ ン酸アルミニウム化合物との密着性や、 Feと珪リン酸ィ匕合物との密着性や、 Feとリン 酸マンガン化合物との密着性や、 Feとリン酸亜鉛化合物との密着性などよりも優れて いるので、金属磁性粒子 10と絶縁被膜 20との密着性を向上できる。したがって、カロ 圧成形の際に絶縁被膜 20が破損しに《なり、この軟磁性材料を加圧成形して得ら れる圧粉磁心の渦電流損増大を抑止することができる。また、絶縁被膜 20の表面は 、リン酸アルミニウム化合物で形成される。リン酸アルミニウム化合物は、リン酸鉄化合 物に比べて高温安定性を有するので、軟磁性材料を高温で熱処理しても絶縁被膜 2 Obは絶縁性が劣化しない。また、絶縁被膜 20aの分解を防ぐ役割も果たす。したが つて、絶縁被膜 20の耐熱性を向上することができ、この軟磁性材料を加圧成形して 得られる圧粉磁心のヒステリシス損を低減することができる。以上により、圧粉磁心の 鉄損を低減することができる。

[0043] 本実施の形態の軟磁性材料にぉ 、て、絶縁被膜 20は、金属磁性粒子 10を被覆 する絶縁被膜 20aと、絶縁被膜 20aを被覆する絶縁被膜 20bとを有している。絶縁被 膜 20aはリン酸鉄化合物よりなっており、絶縁被膜 20bはリン酸アルミニウム化合物よ りなっている。

[0044] これにより、絶縁被膜 20は、金属磁性粒子 10との密着性が良好である絶縁被膜 2 0aと、絶縁被膜 20aより良好な高温安定性を有し、絶縁被膜 20aを被覆する絶縁被 膜 20bとの 2層構造となる。絶縁被膜 20aにより金属磁性粒子 10と絶縁被膜 20との 密着性を向上することができ、絶縁被膜 20bにより絶縁被膜 20の耐熱性を向上する ことができる。

[0045] 本実施の形態の軟磁性材料の製造方法は、 Feを主成分とする金属磁性粒子 10と 、金属磁性粒子 10を被覆する絶縁被膜 20とを有する複合磁性粒子 30を含む軟磁 性材料の製造方法であって、金属磁性粒子 10を被覆する絶縁被膜 20を形成する 工程を備えている。絶縁被膜 20を形成する工程は、以下の工程を含んでいる。 Feィ オンとリン酸イオンとを含む化合物または溶液を金属磁性粒子 10に被覆処理するこ とにより、絶縁被膜 20aを形成する。絶縁被膜 20aを形成後、 A1イオンとリン酸イオン とを含む化合物または溶液を絶縁被膜 20aに被覆処理することにより、絶縁被膜 20b を形成する。

[0046] 本実施の形態の軟磁性材料の製造方法によれば、金属磁性粒子 10と接触する絶 縁被膜 20の接触面は、リン酸鉄化合物を含む絶縁被膜 20aで形成される。 Feとリン 酸鉄化合物とは高い密着性を有するので、金属磁性粒子 10と絶縁被膜 20との密着 性を向上できる。したがって、加圧成形の際に絶縁被膜 20が破損しに《なり、この 軟磁性材料を加圧成形して得られる圧粉磁心の渦電流損増大を抑止することができ る。また、絶縁被膜 20の表面は、リン酸アルミニウム化合物を含む絶縁被膜 20bで形 成される。リン酸アルミニウム化合物はリン酸鉄化合物を含む絶縁被膜 20aより良好 な高温安定性を有するので、この軟磁性材料を加圧成形して得られる圧粉磁心を高 温で熱処理しても絶縁性の劣化が小さい。また、絶縁被膜 20bは絶縁被膜 20aの分 解を防ぐ役割も果たす。したがって、絶縁被膜 20の耐熱性を向上することができ、圧 粉磁心のヒステリシス損を低下することができる。以上により、圧粉磁心の鉄損を低下 することができる。

[0047] なお、実施の形態 1においては湿式塗布処理により絶縁被膜 20を形成する場合に ついて示した力 本発明はこのような場合に限定されるものではなぐ湿式塗布処理 の代わりに、絶縁被膜 20の成分の固形粉末状化合物と金属磁性粒子 10を機械混 合し成膜するメカ-カルァロイング法や、スパッタ法などにより絶縁被膜 20を形成し てもよい。

[0048] また、本実施の形態においては、絶縁被膜 20aがリン酸鉄化合物よりなり、絶縁被 膜 20bがリン酸アルミニウム化合物よりなっている場合について示した力 本発明はこ のような場合に限定されるものではなぐ絶縁被膜 20aがリン酸と Feとを含んでおり、 絶縁被膜 20bがリン酸と、 Al、 Si、 Mn、 Ti、 Zr、および Znよりなる群力ら選ばれる 1 種以上の原子とを含んで 、ればよ!/、。

[0049] (実施の形態 2) 図 4は、本発明の実施の形態 2における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心 を拡大して示した模式図である。図 4に示すように、本実施の形態における軟磁性材 料を用いて作製された圧粉磁心は、金属磁性粒子 10と、金属磁性粒子 10の表面を 被覆する絶縁被膜 20とを有する複数の複合磁性粒子 30を含んで 、る。絶縁被膜 2 0は、リン酸鉄化合物よりなる絶縁被膜 20aと、リン酸鉄化合物およびリン酸アルミ-ゥ ム化合物よりなる絶縁被膜 20bと、リン酸アルミニウム化合物よりなる絶縁被膜 20cと を有している。金属磁性粒子 10を絶縁被膜 20aが被覆しており、絶縁被膜 20aを絶 縁被膜 20bが被覆しており、絶縁被膜 20bを絶縁被膜 20cが被覆している。つまり、 金属磁性粒子 10は 3層構造の絶縁被膜 20により覆われている。

[0050] 図 5Aは、図 4における 1個の複合磁性粒子を示す拡大図である。図 5Bは、図 5A の絶縁被膜における V—V線に沿った Feの原子比および A1の原子比の変化を示す 図である。

[0051] 図 5A、図 5Bを参照して、絶縁被膜 20aには Feがー定量含まれており、 A1は含ま れていない。そして、絶縁被膜 20aと絶縁被膜 20bとの境界面において Feの原子比 および A1の原子比が不連続的に変化しており、絶縁被膜 20bには、 Feが絶縁被膜 2 Oaよりも少ない量で含まれており、 A1も一定量含まれている。そして、絶縁被膜 20bと 絶縁被膜 20cとの境界面において Feの原子比および A1の原子比が不連続的に変 化しており、絶縁被膜 20cには、 Feが含まれておらず、 A1が絶縁被膜 20bよりも多い 量で含まれて 、る。金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる Fe の原子比は、絶縁被膜 20の表面に含まれる Feの原子比よりも大きい。また、金属磁 性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる A1の原子比は、絶縁被膜 20 の表面に含まれる A1の原子比よりも小さ 、。

[0052] 続いて、図 4に示す圧粉磁心を製造する方法について説明する。

図 6は、本発明の実施の形態 2における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図で ある。図 6を参照して、本実施の形態の製造方法は、絶縁被膜 20bの形成の際に用 いる水溶液が実施の形態 1と異なっている。また、絶縁被膜 20bの乾燥 (ステップ S5) 後、絶縁被膜 20cを形成し (ステップ S5a)、絶縁被膜 20cを乾燥する (ステップ S5b) 点で、実施の形態 1と異なっている。 [0053] 具体的には、絶縁被膜 20bを形成する (ステップ S4)際、 A1イオンと POイオンとを

4 含む水溶液の代わりに、 Feイオンと A1イオンと POイオンとを含む水溶液を用いる。

4

この水溶液に含まれる Feイオンの濃度は、絶縁被膜 20aを形成する際に用いられた 水溶液に含まれる Feイオンの濃度よりも小さ 、。このような水溶液を用いることによつ て、リン酸鉄化合物とリン酸アルミニウム化合物とよりなり、かつ Feが絶縁被膜 20aより も少な ヽ量で含まれて!/ヽる絶縁被膜 20bを形成することができる。

[0054] 次に、絶縁被膜 20bで被覆された金属磁性粒子 10が乾燥される (ステップ S5)。続 いて、たとえばボンデ法によりリン酸アルミニウム化合物よりなる絶縁被膜 20cを形成 する (ステップ S5a)。具体的には、絶縁被膜 20bが形成された金属磁性粒子 10を水 溶液中に浸漬することにより、絶縁被膜 20bに水溶液が塗布される。本実施の形態 で用いられる水溶液として、 A1イオンと POイオンとを含む水溶液が用いられる。その

4

後、絶縁被膜 20cで被覆された金属磁性粒子 10が乾燥される (ステップ S5b)。

[0055] なお、これ以外の圧粉磁心の構造およびその製造方法は、実施の形態 1に示す圧 粉磁心の構造およびその製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。

[0056] 本実施の形態のように、絶縁被膜 20が 3層の絶縁被膜 20a〜20cよりなつていても 、金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる Feの原子比が絶縁 被膜の表面に含まれる Feの原子比よりも大きぐ金属磁性粒子 10と接触する絶縁被 膜 20の接触面に含まれるアルミニウムの原子比が絶縁被膜 20の表面に含まれるァ ルミ-ゥムの原子比よりも小さい限り、本発明の効果を得ることができる。

[0057] (実施の形態 3)

本実施の形態における軟磁性材料を用いた圧粉磁心は、絶縁被膜 20a〜20cに 含まれる Feおよび A1の原子比が実施の形態 2の場合と異なっている。すなわち、絶 縁被膜 20は、リン酸鉄化合物およびリン酸アルミニウム化合物よりなる絶縁被膜 20a と、リン酸鉄化合物よりなる絶縁被膜 20bと、リン酸アルミニウム化合物よりなる絶縁被 膜 20cとを有している。

[0058] 図 7は、本発明の実施の形態 3の絶縁被膜における図 5Aの V—V線に沿った Feの 原子比および A1の原子比の変化を示す図である。図 7を参照して、絶縁被膜 20aに は Feおよび A1がー定量含まれている。そして、絶縁被膜 20aと絶縁被膜 20bとの境 界面において Feの原子比および Alの原子比が不連続的に変化しており、絶縁被膜 20bには、 Feが絶縁被膜 20aよりも多い量で含まれており、 A1は含まれていない。そ して、絶縁被膜 20bと絶縁被膜 20cとの境界面にぉ 、て Feの原子比および A1の原 子比が不連続的に変化しており、絶縁被膜 20cには、 Feが含まれておらず、 A1が絶 縁被膜 20aよりも多 、量で含まれて 、る。金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の 接触面に含まれる Feの原子比は、絶縁被膜 20の表面に含まれる Feの原子比よりも 大きい。また、金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる A1の原 子比は、絶縁被膜 20の表面に含まれる A1の原子比よりも小さい。

[0059] 本実施の形態における軟磁性材料の製造方法は、絶縁被膜 20aおよび 20bの形 成の際に用いる水溶液が実施の形態 2と異なっている。具体的には、絶縁被膜 20a を形成する (ステップ S2)際、 Feイオンと POイオンとを含む水溶液の代わりに、 Feィ

4

オンと A1イオンと POイオンとを含む水溶液を用いる。この水溶液に含まれる A1ィォ

4

ンの濃度は、絶縁被膜 20cを形成する際に用いられる水溶液に含まれる A1イオンの 濃度よりも小さい。このような水溶液を用いることによって、リン酸鉄化合物とリン酸ァ ルミ-ゥム化合物とよりなる絶縁被膜 20aを形成することができる。また、絶縁被膜 20 bを形成する（ステップ S4)際、 Feイオンと A1イオンと POイオンとを含む水溶液の代

4

わりに、 Feイオンと POイオンとを含む水溶液を用いる。このような水溶液を用いるこ

4

とによって、リン酸鉄化合物よりなる絶縁被膜 20bを形成することができる。

[0060] なお、これ以外の圧粉磁心の構造およびその製造方法は、実施の形態 2に示す圧 粉磁心の構造およびその製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。

[0061] 本実施の形態のように、絶縁被膜 20が 3層の絶縁被膜 20a〜20cよりなつており、 絶縁被膜 20aに含まれる Feの原子比よりも絶縁被膜 20bに含まれる Feの原子比の 方が多ぐ絶縁被膜 20aに含まれる A1の原子比よりも絶縁被膜 20bに含まれる A1の 原子比の方が少なくても、金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含ま れる Feの原子比が絶縁被膜の表面に含まれる Feの原子比よりも大きぐ金属磁性粒 子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれるアルミニウムの原子比が絶縁被膜 20の表面に含まれるアルミニウムの原子比よりも小さい限り、本発明の効果を得るこ とがでさる。 [0062] (実施の形態 4)

図 8は、本発明の実施の形態 4における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心 を拡大して示した模式図である。図 8に示すように、本実施の形態における軟磁性材 料を用いて作製された圧粉磁心は、金属磁性粒子 10と、金属磁性粒子 10の表面を 被覆する絶縁被膜 20とを有する複数の複合磁性粒子 30を含んで 、る。絶縁被膜 2 0は、リン酸鉄化合物およびリン酸アルミニウム化合物よりなる単一の絶縁被膜である

[0063] 図 9Aは、図 8における 1個の複合磁性粒子を示す拡大図である。図 9Bは、図 9A の絶縁被膜における IX— IX線に沿った Feの原子比および A1の原子比の変化を示 す図である。

[0064] 図 9A、図 9Bを参照して、 Feの原子比は、金属磁性粒子 10と接触する接触面から 絶縁被膜 20の表面へ向力つて単調減少している。また、 A1の原子比は、金属磁性 粒子 10と接触する接触面カゝら絶縁被膜 20の表面へ向かって単調増加している。つ まり、金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる Feの原子比は、 絶縁被膜 20の表面に含まれる Feの原子比よりも大きい。また、金属磁性粒子 10と接 触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる A1の原子比は、絶縁被膜 20の表面に含ま れる A1の原子比よりも小さ 、。

[0065] 続いて、軟磁性材料力も図 8に示す圧粉磁心を製造する方法について説明する。

図 10は、本発明の実施の形態 4における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図 である。図 10を参照して、本実施の形態の製造方法は、絶縁被膜 20bの乾燥 (ステ ップ S5)後、絶縁被膜 20aおよび 20bを熱処理する (ステップ S 5c)点で実施の形態 1 と異なっている。

[0066] 具体的には、絶縁被膜 20bで被覆された金属磁性粒子 10が乾燥され (ステップ S5 )た後、たとえば 250°Cの温度で 5時間、絶縁被膜 20aおよび 20bが熱処理される (ス テツプ S5c)。これにより、絶縁被膜 20a中の Fe原子が絶縁被膜 20b中へ拡散し、絶 縁被膜 20b中の A1原子が絶縁被膜 20a中へ拡散する。その結果、絶縁被膜 20aと 絶縁被膜 20bとの境界がなくなり単一の絶縁被膜 20が形成される。

[0067] なお、これ以外の圧粉磁心の構造およびその製造方法は、実施の形態 1に示す圧 粉磁心の構造およびその製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。

[0068] 本実施の形態のように、絶縁被膜 20が単一の層の絶縁被膜 20よりなつていても、 金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる Feの原子比が絶縁被 膜の表面に含まれる Feの原子比よりも大きぐ金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれるアルミニウムの原子比が絶縁被膜 20の表面に含まれるアルミ -ゥムの原子比よりも小さい限り、本発明の効果を得ることができる。

[0069] (実施の形態 5)

図 11は、本発明の実施の形態 5における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁 心を拡大して示した模式図である。図 11に示すように、本実施の形態における軟磁 性材料を用いて作製された圧粉磁心は、金属磁性粒子 10と、金属磁性粒子 10の表 面を被覆する絶縁被膜 20と、絶縁被膜 20を被覆するシリコーン榭脂よりなる被膜 25 とを有する複数の複合磁性粒子 30を含んで 、る。

[0070] 続いて、図 11に示す圧粉磁心を製造する方法について説明する。

図 12は、本発明の実施の形態 5における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図 である。図 12を参照して、本実施の形態の製造方法は、絶縁被膜 20bの乾燥 (ステ ップ S5)後、シリコーン榭脂よりなる被膜 25を形成する (ステップ S5d)点で、実施の 形態 1と異なっている。

[0071] 具体的には、絶縁被膜 20bで被覆された金属磁性粒子 10を乾燥した (ステップ S5 )後、絶縁被膜 20bで被覆された金属磁性粒子 10と、シリコーン榭脂および顔料を 含有する塗料とを混合する。あるいは、絶縁被膜 20bで被覆された金属磁性粒子 10 に、シリコーン榭脂および顔料を含有する塗料を噴霧する。その後、塗料を乾燥させ 、溶媒を除去する。これにより、シリコーン榭脂よりなる被膜 25が形成される。

[0072] なお、これ以外の圧粉磁心の構造およびその製造方法は、実施の形態 1に示す圧 粉磁心の構造およびその製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。

[0073] 本実施の形態の軟磁性材料にぉ 、て、複合磁性粒子 30は、絶縁被膜 20の表面を 被覆するシリコーン榭脂よりなる被膜 25をさらに有している。これにより、金属磁性粒 子 10同士の絶縁が被膜 25により確保されるので、この軟磁性材料を加圧成形して 得られる圧粉磁心の渦電流損増大をさらに抑止することができる。 [0074] なお、本実施の形態においては、シリコーン榭脂よりなる被膜 25が形成される場合 について示した力 本発明はこのような場合に限定されるものではなぐ Siを含む被 膜が形成されればよい。

[0075] なお、実施の形態 1〜5においては、絶縁被膜 20がリン酸アルミニウム化合物を含 んで 、る場合にっ 、て示したが、絶縁被膜 20がリン酸アルミニウム化合物を含んで いる代わりに、リン酸マンガン化合物や、リン酸亜鉛ィ匕合物を含んでいても本発明の 効果を得ることができる。これらの化合物を含む絶縁被膜 20は、 A1イオンと POィォ

4 ンとを含む水溶液の代わりに、 Siイオンと POイオンとを含む水溶液や、 Mnイオンと

4

POイオンとを含む水溶液や、 Tiイオンと POイオンとを含む水溶液や、 Zrイオンと P

4 4

Oイオンとを含む水溶液や、 Znイオンと POイオンとを含む水溶液を用いることで形

4 4

成できる。

[0076] (実施の形態 6)

図 13Aは、本発明の実施の形態 6における 1個の複合磁性粒子を示す拡大図であ る。図 13Bは、図 13Aの絶縁被膜における ΧΙΠ— ΧΙΠ線に沿った Feの原子比およ び A1の原子比の変化を示す図である。図 13A、図 13Bを参照して、本実施の形態に おける軟磁性材料を用いた圧粉磁心は、絶縁被膜 20aおよび 20bに含まれる Feお よび A1の原子比が実施の形態 1の場合と異なっている。すなわち、絶縁被膜 20は、 金属磁性粒子 10の表面に存在する鉄とリン酸とが反応して形成された絶縁被膜 20a と、リン酸およびアルミニウム化合物よりなる絶縁被膜 20bとを有している。

[0077] 絶縁被膜 20aには Feがー定量含まれており、 A1は含まれていない。そして、絶縁 被膜 20aと絶縁被膜 20bの境界領域 20dにお 、て Feの原子比が減少し、 A1の原子 比が増加している。そして、絶縁被膜 20bには、 Feが絶縁被膜 20aよりも少ない量で 含まれており、 A1も一定量含まれている。金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の 接触面に含まれる Feの原子比は、絶縁被膜 20の表面に含まれる Feの原子比よりも 大きい。また、金属磁性粒子 10と接触する絶縁被膜 20の接触面に含まれる A1の原 子比は、絶縁被膜 20の表面に含まれる A1の原子比よりも小さい。

[0078] 続いて、図 13に示す圧粉磁心を製造する方法について説明する。

図 14は、本発明の実施の形態 6における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図 である。図 14を参照して、本実施の形態の製造方法は、絶縁被膜 20の形成方法お よびその後の処理が実施の形態 1と異なっている。

[0079] 本実施の形態では、金属磁性粒子 10を熱処理した (ステップ S1)後で、金属磁性 粒子 10を有機溶剤に分散した懸濁液中にリン酸溶液を加え、混合'攪拌する。これ により、金属磁性粉末 10の表面に存在する鉄と、リン酸とが反応して、金属磁性粒子 10の表面に絶縁被膜 20aが形成される (ステップ S12)。続いて、絶縁被膜 20aの形 成の際に用いた懸濁液に、リン酸と、 Al、 Si、 Ti、および Zrよりなる群力も選ばれる原 子を含有する 1種以上の金属アルコキシドの溶液を加え、混合'攪拌する。このとき、 金属アルコキシドは水と反応して加水分解し、金属酸化物または金属含水酸化物が 生成する。これにより、金属磁性粒子 10の表面にリン酸と金属化合物とよりなる絶縁 被膜 20bが形成される (ステップ S 13)。そして、絶縁被膜 20で被覆された金属磁性 粒子 10が乾燥される (ステップ S14)。具体的には、室温のドラフト中で 3〜24時間乾 燥させた後、 60〜120°Cの温度範囲で乾燥させる力、もしくは減圧雰囲気で 30〜8 0°Cの温度範囲で乾燥させる。また、空気中または Nガスなどの不活性ガス雰囲気

2

下のいずれでも乾燥させることができるが、金属磁性粒子の酸ィ匕防止の観点から、 N ガスなどの不活性ガス雰囲気下で乾燥させることが好ましい。これにより、本実施の

2

形態の軟磁性材料が得られる。

[0080] なお、本実施の形態に用いられる有機溶剤は、一般的に用いられる有機溶剤であ ればよぐ水溶性の有機溶剤が好ましい。具体的には、エチルアルコール、プロピル アルコールまたはブチルアルコールなどのアルコール系溶剤、アセトンまたはメチル ェチルケトンなどのケトン系溶剤、メチルセ口ソルブ、ェチルセ口ソルブ、プロピルセロ ソルブまたはプチルセ口ソルブなどのダリコールエーテル系溶剤、ジエチレングリコー ル、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ジプロピレングリコール、またはト リプロピレングリコール、ポリプロピレングリコールなどのォキシエチレン、ォキシプロピ レン付カ卩重合体、エチレングリコール、プロピレングリコール又は 1, 2, 6—へキサント リオールなどのアルキレングリコール、グリセリン、 2—ピロリドンなどである。特に、ェ チルアルコール、プロピルアルコール、ブチルアルコールなどのアルコール系溶剤、 アセトン、メチルェチルケトンなどのケトン系溶剤が好まし!/、。 [0081] 本実施の形態に用いられるリン酸は、五酸ィ匕ニリンが水和してできる酸であればよ い。具体的には、メタリン酸、ピロリン酸、オルトリン酸、三リン酸、四リン酸などである。 特にオルトリン酸が好まし 、。

[0082] 本実施の形態に用いる金属アルコキシドは、 Al、 Si、 Ti、および Zrよりなる群力も選 ばれる原子を含有するアルコキシドである。アルコキシドとしては、メトキシド、エトキシ ド、プロポキシド、イソプロポキシド、ォキシイソプロポキシド、ブトキシドなどを用いるこ とができる。またアルコキシドとして、テトラエトキシシランまたはテトラメトキシシランを 部分的に加水分解 ·縮合することにより得られるェチルシリケートまたはメチルシリケ ートを用いることができる。処理の均一性及び処理効果を考慮すれば、テトラエトキシ シラン、テトラメトキシシラン、メチルシリケート、アルミニウムトリイソプロポキシド、アル ミニゥムトリブトキシド、ジルコニウムテトライソプロポキシド、チタニウムテトライソプロボ キシドなどがアルコキシドとして用いられることが特に好まし!/、。

[0083] 金属磁性粒子粉末とリン酸溶液および金属アルコキシド溶液とを混合するための機 器としては、たとえば高速アジテート型ミキサーが使用され、具体的にはヘンシェルミ キサ一、スピードミキサー、ボーノレカッター、パワーミキサー、ハイブリッドミキサー、コ ーンブレンダーなどが使用される。

[0084] 金属磁性粒子粉末とリン酸溶液及び金属アルコキシド溶液との混合'攪拌は、室温 以上であって用いる有機溶剤の沸点以下の温度で行なうことが好ましい。また、金属 磁性粒子粉末の酸ィ匕防止の観点から、 Nガスなどの不活性ガス雰囲気下で反応を

2

行なうことが好ましい。

[0085] なお、これ以外の圧粉磁心の製造方法は、実施の形態 1に示す圧粉磁心の構造 およびその製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。

[0086] 本実施の形態の軟磁性材料によれば、実施の形態 1と同様の効果を得ることができ る。

(実施例 1)

以下、本発明の実施例について説明する。本実施例では、本発明の軟磁性材料を 加圧成形して得られた圧粉磁心における鉄損の低減および耐熱性の向上の効果を 調べた。始めに、軟磁性材料である試料 1〜6を以下の方法により作製した。 [0087] 試料 1 (発明例）：実施の形態 1の製造方法に従って作製した。具体的には、鉄の純 度が 99. 8%以上であるへガネス AB社製の ABC100. 30を金属磁性粒子 10として 準備し、これをリン酸鉄水溶液に浸漬することにより、リン酸鉄化合物よりなる絶縁被 膜 20aを平均厚さ 50nmで金属磁性粒子 10の表面に形成した。次に、リン酸アルミ -ゥム水溶液に浸漬することにより、リン酸アルミニウム化合物よりなる絶縁被膜 20b を平均厚さ 50nmで絶縁被膜 20aの表面に形成し、試料 1となる軟磁性材料を得た。

[0088] 試料 2 (発明例）：実施の形態 5の製造方法に従って作製した。具体的には、試料 1 の製造方法と同様の方法で得られた軟磁性材料を準備し、エチルアルコールにシリ コーン榭脂を溶解および分散させた溶液にこの軟磁性材料を浸漬した。これにより平 均厚さ lOOnmのシリコーン榭脂よりなる被膜 25を絶縁被膜 20の表面に形成し、試 料 2となる軟磁性材料を得た。

[0089] 試料 3 (比較例）：リン酸鉄化合物よりなる絶縁被膜のみを形成した。具体的には、 へガネス AB社製の ABC 100. 30を金属磁性粒子として準備し、これをリン酸鉄水溶 液に浸漬することにより、リン酸鉄化合物よりなる絶縁被膜を平均厚さ lOOnmで金属 磁性粒子の表面に形成し、試料 3となる軟磁性材料を得た。

[0090] 試料 4 (比較例）：リン酸アルミニウム化合物よりなる絶縁被膜のみを形成した。具体 的には、へガネス AB社製の ABC 100. 30を金属磁性粒子として準備し、これをリン 酸アルミニウム水溶液に浸漬することにより、リン酸アルミニウム化合物よりなる絶縁被 膜を平均厚さ lOOnmで金属磁性粒子 10の表面に形成し、試料 4となる軟磁性材料 を得た。

[0091] 試料 5 (発明例）：鉄の純度が 99. 8%以上であるへガネス AB社製の ABC100. 3 0をアセトンに懸濁させた懸濁液に、リン酸水溶液 (リン酸含有量 85重量％)を滴下し 、 N気流下、反応温度 45°Cにおいて、 20分間攪拌 ·混合を行った。次いで、前記混

2

合溶液中に、アルミニウムイソプロボキシドを分散させたアセトン溶液をカ卩えた後、テト ラエトキシシランを加え、 20分間攪拌'混合を行った。得られた混合溶液を 45°Cにお V、て減圧乾燥を行な!/、、試料 5となる軟磁性材料を得た。

[0092] 試料 6 (発明例）：試料 5の絶縁被膜の表面にシリコーンよりなる絶縁被膜を形成し た。具体的には、平均厚さ lOOnmのシリコーン榭脂よりなる被膜を試料 5の絶縁被膜 の表面に形成し、試料 6となる軟磁性材料を得た。

[0093] 次に、作製した試料 1〜6に関し、「X線光電子分析装置 ESCA3500」（島津製作 所 (株)）を用い、高速 Arイオンエッチングによりエッチング処理を行な 、ながら深さ 方向の各原子の存在比の測定を行なった。また、 FIB (Focused Ion Beam)により切 断加工し、絶縁被膜 20の断面について EDX(Energy- Dispersive X- ray diffraction )を用いて組成分析を行なった。組成の評価に関しては、 P、 Fe、 A1各元素の Κ αス ベクトルのピーク面積を計測し、 Feピーク面積と Ρピーク面積との比および A1ピーク 面積と Pピーク面積との比 (FeZP原子存在比、 A1ZP原子存在比）を指標として用 いた。

[0094] 軟磁性材料の耐熱性は、下記の方法により求めた。まず、試料粉末 0. 5gを量りとり 、KBr錠剤成形器 (株式会社島津製作所)を用いて、 13. 72MPaの圧力で加圧成 形を行ない、円柱状の被測定試料を作製した。次いで、被測定試料を温度 25°C、相 対温度 60%の環境下に 12時間以上暴露した後、この被測定試料をステンレス電極 の間にセットし、電気抵抗測定装置 (model 4329A 横河北辰電気株式会社製） で 15Vの電圧を印加して抵抗値 R (mQ )を測定した。

[0095] 次 、で、被測定（円柱状)試料の上面の面積 A (cm²)と厚み tO (cm)を測定し、下 記式 1にそれぞれの測定値を挿入して、体積固有抵抗値 (πι Ω 'cm)を求めた。

[0096] 体積固有抵抗値(1110 '。111) =1^ （八71；0) · ' · (1)

上記被測定用試料を電気炉に入れ、電気炉の温度を種々変化させて各温度にお いて 1時間加熱処理を行ない、各温度における加熱前後での体積固有抵抗値を測 定し、下記式 2に加熱前後の体積固有抵抗値を挿入して、体積固有抵抗値の変化 率を求め、片対数グラフを用いて横軸に加熱温度を、縦軸に体積固有抵抗値の変 化率をプロットし、体積固有抵抗値の変化率がちょうど 10%となるときの温度を軟磁 性材料の耐熱温度とした。

[0097] 加熱前後の体積固有抵抗値の変化率 (％) = {体積固有抵抗値 (加熱前）一体積 固有抵抗値 (加熱後） } Ζ体積固有抵抗値 (加熱前） X 100 · · · (2)

続いて、試料 1〜6を 1275MPaの圧力で加圧成形し、リング形状の圧粉磁心を作 製した。次に、窒素雰囲気で 550°Cの温度で 1時間熱処理を行なった。そして、試料 1〜6について周波数を変化させて励起磁束密度 1. O(T)における鉄損を測定する ことにより、渦電流損係数 bを評価した。試料 1〜6についての、リン酸鉄化合物の平 均厚さ、リン酸アルミニウム化合物の平均厚さ、シリコーン榭脂の平均厚さ、および渦 電流損係数 bを表 1に示す。なお、渦電流損係数 bとは、鉄損 Wを

W=aXf+bXf² :周波数、&, 1):定数）

と表わした場合の定数 bである。

[表 1]

軟磁性材料の特性 耐熱温度 (：：おける圧粉磁心の特性

金属磁性粒 金属磁性粒 耐熱温度に シリコーン 子 10と絶縁 絶縁被膜 子 10と絶縁 絶縁被膜

絶緣被膜絶緣被膜 熱温度における おける鉄損

樹脂被摸 被眩 20aとの の表面に 0aと の表面に

試料 20aの 20bの 被膜² ヒステリシス損 耐熱温度における

おける (励起磁束 絶縁被睽の おける

接触面にお 隨性 備考 の 係数 a ¾電流損係数 b

=1.0T、 平均厚さ 平均 gさ 被覆方法 F P

/P原 原子 の接触面に A〖/P原子 磁束 =1.0Τ)

平均厚さ ける e/

Fe おける AI/P (励起磁束 =1.0T) (励起

周波数 存在比

子存在比 存在比

原子存在比 =1kHz)

(nm) (nm) (nm) (-) (-) (-) (-) (°c) ( X 10— ³ W. s/kg) ( x lO ^J W-sVkg) (W/kg) 試料 1 50 50 リン酸塩水溶液 S潰（化成処理） 0 13.5 0.9 く 0.1 2.6 520 95 0.025 120 発明例 拭料 2 50 50 リン酸塩水溶液浸 * (化成処理） 100 13.4 0.9 <0.1 2.6 580 76 0.021 97 発明例 試料 3 100 0 リン酸塩水溶液沒¾ (化成処理） 0 14.3 1 1.3 <0.1 く 0.1 420 126 0.022 148 比較例 試料 4 0 100 リン酸塩水溶 ¾浸¾ (化成処理） 0 4,2 2.8 2.5 2.4 550 88 0.048 136 比較例 試料 5 50 50 リン酸、金 JSアルコキシド反応 G 12.9 3.3 0.7 2.2 530 91 0.024 1 15 発明例 試料 6 50 50 リン酸、金属アルコキシド反応 100 13.6 3.0 0,8 2.0 620 72 0.016 88 発明例

[0099] 表 1に示すように、渦電流損係数 bに関して、試料 1の渦電流損係数 bは 0. 025 ( X 10— ³W's²Zkg)であり、試料 2の渦電流損係数 bは 0. 021 ( X 10— ³W's²/kg)であつ た。一方、試料 3の渦電流損係数 bは 0. 022 ( X 10— ³W's²/kg)であり、試料 4の渦 電流損係数 bは 0. 048 ( X 10— ³W's²Zkg)であった。試料 5の渦電流損係数 bは 0. 024 ( X 10— ³W's²Zkg)であり、試料 6の渦電流損係数 bは 0. 016 ( X 10— ³W.s²,k g)であった。また、試料 1、 2、 5、および 6の耐熱性は試料 3の耐熱性よりも優れてお り、試料 5の耐熱性と同等であった。

[0100] このように、試料 1、 2、 5、および 6は、試料 3よりも aが小さぐかつ試料 3と同等の b を示していることから、試料 1、 2、 5、および 6は試料 3よりも鉄損が小さいことが分力る 。また、試料 1、 2、 5、および 6は、試料 4と aの値が近ぐかつ試料 4よりも bの値が小 さいことから、試料 2、 5、および 6は試料 4よりも鉄損が小さいことが分かる。すなわ ち、リン酸鉄化合物よりなる絶縁被膜 20aおよびリン酸アルミニウム化合物よりなる絶 縁被膜 20bを形成することにより鉄損を低減できることが分かる。また、試料 2および 6 の各々の耐熱性が試料 1および 5の各々の耐熱性よりもそれぞれ上昇しているので、 シリコーン榭脂よりなる被膜 25を形成することにより、ヒステリシス損が一層低下するこ とが分かる。さらに、試料 2および 6の各々の渦電流損係数 bが試料 1および 5の各々 の渦電流損係数 bよりもそれぞれ小さくなつているので、シリコーン榭脂よりなる被膜 2 5を形成することにより、渦電流損が一層低下することが分かる。以上より、シリコーン 榭脂よりなる被膜 25を形成することにより、より一層鉄損を低減できることが分かる。

[0101] なお、試料 5および 6に関しては、平均粒子径が 100 mであり、絶縁被膜の膜厚 は、第 1絶縁被膜である絶縁被膜 20aが 50nmであり、第 2絶縁被膜である絶縁被膜 20bが 50nmであった。 X線光電子分析装置を用いて評価した金属磁性粒子 10と絶 縁被膜 20との接触面における Fe/P原子存在比は 12. 9または 13. 6であり、絶縁 被膜の表面における FeZP原子存在比は 3. 3または 3. 0であった。このことから、金 属磁性粒子 10と絶縁被膜 20との接触面における FeZP原子存在比の方が、絶縁 被膜の表面における FeZP原子存在比よりも大きい。また、金属磁性粒子 10と絶縁 被膜 20との接触面における A1/P原子存在比は、 0. 7または 0. 8であり、絶縁被膜 の表面における A1ZP原子存在比は 2. 2または 2. 0であることから、金属磁性粒子 1 0と絶縁被膜 20との接触面における Al/P原子存在比の方が、絶縁被膜の表面に おける A1ZP原子存在比よりも小さ 、。

今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的な ものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて請求 の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が 含まれることが意図される。

Claims

請求の範囲

[1] Feを主成分とする金属磁性粒子（10)と、前記金属磁性粒子を被覆する絶縁被膜

(20)とを有する複合磁性粒子（30)を含む軟磁性材料であって、

前記絶縁被膜はリン酸と、 Feと、 Al、 Si、 Mn、 Ti、 Zr、および Znよりなる群力も選 ばれる 1種以上の原子とを含み、

前記金属磁性粒子と接触する前記絶縁被膜の接触面に含まれる Feの原子比は、 前記絶縁被膜の表面に含まれる Feの原子比よりも大きぐ

前記金属磁性粒子と接触する前記絶縁被膜の接触面に含まれる前記 1種以上の 原子の原子比は、前記絶縁被膜の表面に含まれる前記 1種以上の原子の原子比よ りも小さい、軟磁性材料。

[2] 前記絶縁被膜 (20)は、前記金属磁性粒子（10)を被覆する第 1絶縁被膜 (20a)と 、前記第 1絶縁被膜を被覆する第 2絶縁被膜 (20b)とを有し、

前記第 1絶縁被膜はリン酸と Feとを含み、前記第 2絶縁被膜はリン酸と前記 1種以 上の原子とを含む、請求の範囲第 1項に記載の軟磁性材料。

[3] 前記複合磁性粒子 (30)は、前記絶縁被膜 (20)の表面を被覆する Siを含む被膜 (

25)をさらに有する、請求の範囲第 1項に記載の軟磁性材料。

[4] 請求の範囲第 1項に記載の軟磁性材料を加圧成形することにより作製された圧粉 磁心。

[5] Feを主成分とする金属磁性粒子（10)と、前記金属磁性粒子を被覆する絶縁被膜

(20)とを有する複合磁性粒子（30)を含む軟磁性材料の製造方法であって、 前記金属磁性粒子を被覆する前記絶縁被膜を形成する工程 (S2, S4)を備え、 前記絶縁被膜を形成する工程は、

Feイオンとリン酸イオンとを含む化合物または溶液を前記金属磁性粒子に被覆処 理することにより、第 1絶縁被膜 (20a)を形成する第 1被覆工程 (S2)と、

前記第 1被覆工程後、 A1イオン、 Siイオン、 Mnイオン、 Tiイオン、 Zrイオン、および Znイオンよりなる群力 選ばれる 1種以上のイオンと、リン酸イオンとを含む化合物ま たは溶液を前記第 1絶縁被膜上に被覆処理することにより、第 2絶縁被膜 (20b)を形 成する第 2被覆工程 (S1)とを含む、軟磁性材料の製造方法。 Feを主成分とする金属磁性粒子（10)と、前記金属磁性粒子を被覆する絶縁被膜 (20)とを有する複合磁性粒子（30)を含む軟磁性材料の製造方法であって、 前記金属磁性粒子を被覆する前記絶縁被膜を形成する工程 (S 12, S 13)を備え、 前記絶縁被膜を形成する工程は、

軟磁性粒子粉末を有機溶剤に分散した懸濁液中にリン酸溶液を加え、混合 '攪拌 することにより、第 1絶縁被膜 (20a)を形成する第 1被覆工程 (S12)と、

前記第 1被覆工程後、リン酸と、 Al、 Si、 Mn、および Znよりなる群力も選ばれる 1種 以上の原子を含有する金属アルコキシドの溶液を前記懸濁液中に加え、混合'攪拌 することにより、第 2絶縁被膜 (20b)を形成する第 2被覆工程 (S13)とを含む、軟磁 性材料の製造方法。