WO2004037870A1

WO2004037870A1 - マグネシウムを含む担体成分及びオレフィン重合への応用

Info

Publication number: WO2004037870A1
Application number: PCT/JP2003/013361
Authority: WO
Inventors: Yasushi Nakayama; Hideki Bando; Yoshiho Sonobe; Makoto Mitani; Terunori Fijita
Original assignee: Mitsui Chemicals, Inc.
Priority date: 2002-10-23
Filing date: 2003-10-20
Publication date: 2004-05-06
Also published as: JP5221848B2; EP1555272B1; US7253132B2; KR20050053661A; EP1555272A4; CN1705685A; JPWO2004037870A1; DE60335281D1; US7528091B2; KR100662836B1; US20080015401A1; EP1555272A1; CN1331896C; AU2003301539A1; US20060155083A1

Abstract

マグネシウム原子、アルミニウム原子および炭素数1～20のアルコキシ基を共に含有し、炭化水素溶媒に不溶であり、平均粒径が3～80μmの固体状微粒子及び該固体状微粒子と周期律表第3～11族遷移金属化合物を含むオレフィン重合用触媒は、高価な有機アルミニウムオキシ化合物や有機ホウ素化合物と組み合わせて用いなくても極めて高いオレフィン重合活性を示し、かつ長時間の重合においても高い活性を持続を示し、該オレフィン重合用触媒を用いると粉体性状に優れたオレフィン重合体を効率良く製造できる。周期律表第3～11族遷移金属化合物として、ホウ素原子、窒素原子、酸素原子、リン原子およびイオウ原子から選ばれる少なくても二つ以上の原子を含む配位子卆持つ遷移金属化合物が挙げられる。

Description

明細書マグネシウムを含む担体成分及びォレフィン重合への応用技術分野

本発明は、ォレフィン重合用触媒および該ォレフィン重合用触媒を用いるォレフィン重合体の製造方法に関し、さらに詳しくは、従来ォレフィン重合用触媒成分として用いられてきた有機アルミニウムォキシ化合物または有機ホウ素化合物を含まないォレフィン重合用触媒、該ォレフィン重合用触媒を用いるォレフィン重合体の製造方法、この製造方法によって得られる粉体性状に優れたポリオレフィンに関する。背景技術

共役 C電子を有する基、特にシクロペン夕ジェンおよ'びその誘導体を配位子として有するメタ口セン化合物を触媒とし、有機アルミニウムォキシ化合物または有機ホウ素化合物と組み合わせてォレフィンを重合する方法が知られている。例えば、特開昭 58 - 19309にはビスシクロペンタジェニルジルコニウムジクロリドとメチルアルミノキサンを触媒とするォレフィンの重合方法が開示されている。また、最近は有機アルミニウムォキシ化合物または有機ホウ素化合物と組み合わせなくてもォレフィン重合が進行する系も公開されている。例えば、特開平 4 - 211405には、塩化マグネシウムと活性水素を含まない電子供与体とを活性水素含有電子供与体と接触させて得られる固体担体を、ジルコニウムメタ口セン化合物と組み合わせてォレフィン重合する方法が開示されている。また、特開平 7 - 330821には、 /\口ゲン化マグネシゥム等のマグネシゥム化合物を有機アルミニゥム化合物との反応によって得られる固体成分がチタニウムメタ口セン化合物と組み合わせてォレフィン重合する方法が公開されている。

しかし、特開昭 58 - 19309を始めとする公知の大部分の方法では、メタ口セン化合物は高価な有機アルミニウムォキシ化合物または有機ホウ素化合物と組み合わせて用いなければ高いォレフィン重合活性を示すことができないという問題があった。また、高価な有機アルミニウムォキシ化合物または有機ホウ素化合物と組み合わせて高いォレフィン重合活性を発現させた場合でもその活性は短時間しか持続しない場合が多かった。また、重合後の生成ポリマーの嵩密度が小さく、ハンドリングが困難であり、気相または液相重合法に適用した場合、重合容器壁へのポリマーの付着が起こり、伝熱不良により除熱が困難になったり、ポリマーの固まりが生成するなど、これらを工業的規模でポリオレフィン製造用のための触媒として用いるためにはプロセス上解決すべき多くの問題点を内包していた。一方で、最近相次いで公開されている、有機アルミニウムォキシ化合物または有機ホウ素化合物を併用せずにォレフィン重合を進める方法についても経済性や大規模実施の視点から眺めると未だ多くの改良の余地が残されている。例えば、前記の特開平 4 - 211405では、担体としての塩化マグネシウムの粒径を制御するために高価且つ空気中で不安定なジブチルマグネシウムを原料として用いて調製する必要があるし、また前記の特開平 7 - 330821においても担体は高価かつ不安定なジエトキシマグネシウムが用いられている。また、これらの有機アルミニゥムォキシ化合物または有機ホウ素化合物を併用しない公知技術においては一般的に未だ重合活性や生成ポリマーの粉体性状や分子量分布等の分子量特性が十分満足すべき領域に達しているとは言い難い。発明の開示

本発明は、上記のような技術的背景に鑑みてなされたものであって、高価な有機アルミニウムォキシ化合物や有機ホウ素化合物と組み合わせて用いなくても高ぃォレフイン重合活性を示し、かつ長時間の重合においても高い活性を持続することが可能な重合触媒およびこのような触媒を用いる粉体性状に優れたォレフィン重合体の製造方法を提供することを主な目的としている。前記の課題は、特定の方法で調整された、マグネシウム原子、アルミニウム原子および炭素数 1〜2 0のアルコキシ基を共に含有し、（ i )マグネシウム原子とアルミニウム原子のモル比（M g/A l ) が、 1 . 0 < (M g ZA l ) ≤ 3 0 0範囲内にあり、（ϋ) アルコキシ基とアルミニウム原子のモル比（O R/A 1 ) が、 0 . 5 < (O R/ A 1 ) く 2 . 0を満たし、（iii) 平均粒径が 3〜8 0 j mであり、炭化水素溶媒に不溶な固体状微粒子を含むォレフィン重合用触媒を用いることによつて達成される。発明を実施するための最良の形態

本発明は、 1) マグネシウムを含む担体成分、 2) この担体成分を含むォレフィン重合用触媒、 3)このォレフィン重合用触媒を用いるォレフィンの重合方法、及び 4) この重合方法によって得られるポリオレフインに関する。以下、各項目毎に課題を解決するための手段について詳細に述べる。

マグネシゥムを含む担体成分

本発明のマグネシウムを含む担体成分（以下、単に「担体」と略称する場合がある）は、マグネシウム原子、アルミニウム原子および炭素数 1〜20のアルコキシ基を共に含有し、炭化水素溶媒に不溶であり、平均粒径が 3〜80 ^mである。担体成分中のマグネシウム原子とアルミニウム原子のモル比（MgZA l) は、 1. 0<Mg/A 1≤300. 0の範囲内にあり、アルコキシ基とアルミニウム原子のモル比（ORZA 1) が 0. O S ORZA KS. 0であるという特徴をもつ。

なお、炭化水素溶媒に不溶であるとは、へキサン、デカンおよびトルエンから選ばれる少なくても 1種の溶媒に、常圧下、 o°c〜その溶媒の固有の沸点までの温度範囲で 1分〜 1時間撹拌してもマグネシウム原子の溶解分が 0. 5重量％以下であり、かつ、へキサン、デカンおよびトルエンから選ばれる少なくても 1種の溶媒に、常圧下、室温で 1分〜 1時間撹拌しても、アルミニウム原子およびァルコキシ基の溶解分が各 1重量％以下であることを言う。

また、本発明の担体成分はマグネシウム、アルミニウム、アルコキシ基以外にも、他の金属原子や他の有機基を含んでいても良いが、チタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの 4族遷移金属原子は含まないことが好ましい。例えば、本発明の担体成分中にチタン原子が含まれる場合、後述の成分（A) ホウ素原子、窒素原子、酸素原子、リン原子およびィォゥ原子から選ばれる少なくても二つ以上の原子を含む配位子を持つ周期律表第 3〜11族遷移金属化合物に由来するォレフィン重合体と、含有するチタン原子に由来するォレフィン重合体とが共に生成するため、得られる重合体の一次構造を制御することが困難となる。従って、上述の理由から、本発明の担体成分は 4族遷移金属原子を含まないことに加えて、必要に応じて用いられる後述の成分（C) との組合せで、実質的にォレフィン重合活性を示さないことが好ましい。

本発明の担体成分中に占めるマグネシウム原子、アルミニウム原子および炭素数 1〜2 0のアルコキシ基の合計量は通常 1 0〜9 0重量％の範囲にあり、後述する担体成分を含む重合用触媒のォレフィン重合活性や、重合の結果得られるポリオレフインの粉体性状の視点から、好ましくは 1 5〜6 0重量％、特に好ましくは 2 0〜4 0重量％の範囲にある。担体成分中に占めるマグネシウム原子、ァルミニゥム原子および炭素数 1〜2 0のアルコキシ基以外の成分は、ハロゲン原子が最も大きなウェイトを占める。ハロゲン原子が塩素原子の塲合、担体成分中の塩素原子量は、少ない場合で約 2 0重量％、多い場合では約 8 0重量％に達する。また、その他に炭素数 1〜2 0のアルコキシ基に対応するアルコールや担体成分調製時に使用される残留有機溶媒等が担体成分中に含まれる場合もある。本発明の担体成分中の炭素数 1〜2 0のアルコキシ基は、後述する担体成分調製時に原料成分として使用される炭素数 1〜 2 0のアルコールに起因する基である。炭素数 1〜2 0のアルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、 n-プロポキシ基、 i-プロポキシ基、 n-ブトキシ基、 i-ブトキシ基、 t -ブトキシ基、 n- ペントキシ基、 i-アミロキシ基、 II-へキソキシ基、 n-ヘプトキシ基、 2-ェチルへキソキシ基、 n-ォクトキシ基、ドデコキシ基、ォクタデシロキシ基、ォレイロキシ基、ベンジロキシ基、フエニルエトキシ基、クミロキシ基、 i-プロピルベンジロキシ基等、トリクロロメトキシ基、トリクロ口エトキシ基、トリクロ口へキソキシ基などのハロゲン含有アルコキシ基、フエノキシ基、クレゾキシ基、ェチルフエノキシ基、ノニルフエノキシ基、クミルフエノキシ基、ナフトキシ基等の低級アルキル基含有フエノキシ基等を例示するこができるが、これらの中では、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、ペントキシ基、 i-アミ口キシ基、へキソキシ基、ヘプトキシ基、 2-ェチルへキソキシ基、ォクトキシ基、ドデコキシ基が好ましい。

本発明の担体成分中のマグネシウム原子とアルミニウム原子のモル比（M g / Al) は通常、 1. 0く MgZAl≤ 300. 0の範囲内にあり、ォレフィン重合活性や生成ポリオレフインの粉体性状の点から、好ましくは 30. 0く Mgノ Al≤250.0、より好ましくは 30. 0<MgZAl≤200,0、さらに好ましくは 35. 0く MgZA 1≤200.0、特に好ましくは 40. 0く Mg/ A 1≤ 150.0の範囲内にある。アルコキシ基とアルミニウム原子のモル比（O R/A 1 ) は通常、 0. 05<ORZA1<2. 0であり、ォレフィン重合活性をさらに高める点で、好ましくは 0. 8、特に好ましくは 0. 2≤OR/A 1<1. 0の範囲内にある。

本発明の担体成分の平均粒径は 3〜80 zm、好ましくは 3〜50 であると、後述するォレフィン重合用触媒として用いた場合に重合活性が向上すると同時に、生成ポリオレフインの嵩密度を高められる。本発明の担体成分において、平均粒径と並んで重要となるパラメータ一は、担体成分を構成するハロゲン化マグネシゥムの X線回折分析で求めた微結晶サイズである。この微結晶サイズと重合活性との間には高い相関が見られ、高い重合活性を得るためには、微結晶サイズの小さい担体成分が必要であると考えられる。しかしながら、微結晶サイズが極端に小さくなる場合には、重合活性は高いものの、触媒成分の粒子形状の悪化が予測される。このため、本発明の微結晶サイズは、通常 3〜80 (A)、好ましくは 1 0〜75 (人）、より好ましくは 12〜70 (A)、さらに好ましくは 15〜60 (人）、特に好ましくは 20〜55 (A) にある。

本発明の担体成分は、ハロゲン化マグネシウムと炭素数 1〜20のアルコールを接触（以下、この接触を「第 1接触」と呼ぶ場合がある。）させ、次に前記一般式（Z)で表される有機アルミニウム化合物と接触（以下、この接触を「第 2接触」と呼ぶ場合がある。）させることにより得られるが、本発明の担体成分の調製法はこの調製方法に何ら限定されるものではない。

ハ口ゲン化マグネシゥムとしては、塩化マグネシウム、臭化マグネシウムが好んで用いられる。このようなハロゲン化マグネシウムは市販品をそのまま使用しても良いし、別途アルキルマグネシウムから調製しても良いし、また後者の場合はハロゲン化マグネシウムを単離することなく用いることもできる。

炭素数 1~20のアルコールとしては、前記の炭素数 1〜 20のアルコキシ基に対応したアルコールを例示でき、例えば、メタノール、エタノール、 _n-プロパノール、 i -プロパノール、 n-ブ夕ノール、 i-ブ夕ノール、 t -ブ夕ノール、 n-ぺン夕ノール、 i -ァミルアルコール、 _n一へキサノ一ル、 II-ヘプ夕ノール、 2 -ェチルへキサノール、 n-ォクタノール、ドデカノール、ォク夕デシルアルコール、ォレイルアルコール、ベンジルアルコール、フエニルエタノール、クミルアルコール、 i-プロピルべンジルアルコール等、トリクロ口メタノール、トリクロ口エタノール、トリクロ口へキサノールなどのハロゲン含有アルコール、フエノール、クレゾール、ェチルフエノール、ノニルフエノール、クミルフエノール、ナフトール等の低級アルキル基含有フエノール等を例示するこができるが、これらの中ではメタノール、エタノール、プロパノール、プタノール、ペン夕ノール、 i -ァミルアルコール、へキサノ一ル、ヘプ夕ノール、 2 -ェチルへキサノール、ォクタノール、ドデカノールが好ましい。

ハロゲン化マグネシウムと炭素数 1〜2 0のアルコールを接触させる場合は、溶媒存在下で行ってもよい。溶媒としては、へキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロへキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；エチレンジクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素またはこれらの混合物などを例示することができる。接触は通常、加熱下で行なわれる。加熱する場合は、その温度は使用する溶媒の沸点までの温度を任意に選択することができる。接触時間は接触温度にもよるが、例えば溶媒として n-デカンを使用し、加熱温度 1 3 0 °Cの条件化では約 4時間の接触により、内容物の均一化現象を呈し、これが接触完了の目安となる。接触する際には、通常撹拌等により接触を促す装置を利用して実施される。接触の開始時は通常不均一な系であるが、接触が進行するとともに内容物は徐々に均一化し、最終的には液状化する。本発明の担体成分は液状化の程度によらず、ォレフィン重合用触媒の成分として有用であるが完全液状化を経由する調製法の方が、ォレフィン重合活性や生成ポリオレフィンの粉体性状の視点から好ましい。

このようにして調製されたハロゲン化マグネシウムと炭素数 1〜2 0のアルコールの接触化物（以下、「第 1接触化物」と呼ぶ場合がある。）は、接触時に使用した溶媒類を除去して用いてもよいし、溶媒を留去することなく使用してもよい。通常は溶媒を留去することなく次段の工程に供される。

上記の方法で得られた第 1接蝕化物は、次いで下記一般式（Z) で表される有機アルミニウム化合物と接触（=第 2接触）される。

AlR_nX₃-_n · · · (Z)

一般式（Z) において、 Rは炭素数 1〜2 0の炭化水素基、具体的にはメチル基、ェチル基、プロピル基、ブチル基、へキシル基、ォクチル基、デシル基、を例示することができる。 Xは塩素原子、臭素原子等のハロゲン原子または水素原子を示す。 nは 1〜3の実数を示し、好ましくは 2または 3である。 R が複数ある場合は各 Rは同じでも異なっていてもよく、 Xが複数ある場合は、各 Xは同じでも異なっていてもよい。有機アルミニウム化合物としては、具体的には以下のような化合物が用いられる。このような要件を満たす有機アルミニウム化合物としては、トリメチルアルミニウム、トリェチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリオクチルアルミニゥム、トリ 2 -ェチルへキシルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム；イソプレニルアルミニウムなどのアルケニルアルミニウム；ジメチルアルミニウムクロリド、ジェチルアルミニウムクロリド、ジィソプロピルアルミニウムクロリド、ジィソブチルアルミニウムクロリド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジァルキルアルミニウムハラィド；メチルアルミニウムセスキクロリド、ェチルアルミニゥムセスキク口リド、イソプロピルアルミニウムセスキクロリド、プチルァルミニゥムセスキクロリド、ェチルアルミニウムセスキブロミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；メチルアルミニウムジクロリド、ェチルアルミ二ゥムジクロリド、イソプロピルアルミニウムジクロリド、ェチルアルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライド；ジェチルアルミニウム八ィドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハィドライドなどを例示できるが、これらの中では、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリへキシルアルミニゥム、トリオクチルアルミニウム、ジェチルアルミニウムクロリド、ェチルアルミニゥムセスキク口リド、ェチルアルミニウムジクロリド、ジイソブチルアルミ二ゥムハイドライドが好ましい。

この第 2接触における接触方法は特に制限されないが、通常前記一般式（z) で表される有機アルミニウム化合物を、撹拌下で第 1接触化物に添加する方法によって実施される。この際に第 1接触化物は溶剤に希釈されていても良く、このような溶剤としては活性水素を保有しない炭化水素類であれば特に制限なく使用できるが、通常は第 1接触時に使用した溶媒を留去することなく第 2接触時の溶媒としてそのまま使用するのが効率的である。第 1接触化物に添加する有機アルミニゥム化合物は、溶媒に希釈して使用しても良いし、溶媒に希釈せず添加してもよいが、通常は n-デカン、 n-へキサン等の脂肪族飽和炭化水素や、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素溶媒に希釈された形態で用いられる。有機アルミ二ゥム化合物を添加する際には、通常 5分〜 5時間かけて第 1接触化物に添加される。接触系内の徐熱能力が十分であれば短時間の添加で済ませることができ、一方能力が不十分な場合は長時間かけて添加するのがよい。有機アルミニウム化合物の添加は一括して添加してもよいし、何回かに分けて分割添加をしてもよい。分割添加を行なう場合は、各々の添加における有機アルミニウム化合物は同一でも異なっていてもよく、また各々の添加における第 1接触化物の温度は同一でも異なっていてもよい。

第 2接触時における、前記一般式（Z) で表される有機アルミニウム化合物の使用量は、通常は第 1接触化物中のマグネシウム原子の量に対して 0 . 1〜5 0 倍モル、好ましくは 0 . 5〜3 0倍モル、より好ましくは 1 . 0〜2 0倍モル、さらに好ましくは 1 . 5〜 1 5倍モル、特に好ましくは 2 . 0〜 1 0倍モルのァルミニゥム原子となるように有機アルミニウム化合物が使用される。

第 2接触により担体を調製する方法のうち、特に好ましい第 2接触の形態を以下に述べる。

第 1接触化物と前記一般式（Z) で表される有機アルミニウム化合物の接触に際しては、例えばマグネシウム化合物の炭化水素希釈溶液と、炭化水素溶媒に希釈した有機アルミニウム化合物とを接触させる等の両液状物の反応による手段が好ましい。その際の有機アルミニウム化合物の使用量は、その種類、接触条件によって異なるが、マグネシウム化合物 1モルに対し、通常 2〜1 0モルとするのが好ましい。固体生成物は、その形成条件によって形状や大きさなどが異なってくる。形状、粒径がそろった固体生成物を得るためには、急速な形成を避けるのが好ましく、例えばマグネシウム化合物と有機アルミニウム化合物を互いに液状状態で接触混合して相互反応によって固体生成物を形成させる場合には、それらの接触によって急速に固体が生じないような低い温度で両者を混合した後、昇温して徐々に固体生成物を形成させるのがよい。この方法によれば、固体生成物の粒径制御が容易で、粒度分布の狭い顆粒状または球状の固体生成物を得やすい。上記の如くして得られる粒度分布良好な顆粒状または球状の担体成分を用いてスラリー重合、気相重合を実施することによって、得られる重合体は顆粒状または球状で、粒度分布が狭く、嵩密度が大きく、流動性が良好である。

以上で述べた担体成分は、後述するォレフィン重合用触媒の構成成分として有用のみならず、担体成分に含まれるルイス酸機能を生かして多くの有機合成反応の触媒としての利用が可能である。

担体成分を含むォレフィン重合用触媒

本発明のォレフィン重合用触媒は、前記の担体成分を含むものである。このような重合用触媒としては、

(A) ホウ素原子、窒素原子、酸素原子、リン原子およびィォゥ原子から選ばれる少なくても二つ以上の原子を含む配位子を持つ第 3〜 1 1族遷移金属化合物と、

(B ) 前記の担体成分、および必要に応じて

( C) 特定の有機金属化合物

からなるォレフィン重合用触媒が挙げられる。 ' なお、前記のホウ素原子、窒素原子、酸素原子、リン原子およびィォゥ原子から選ばれる少なくても二つ以上の原子を含む配位子を持つ第 3〜 1 1族遷移金属化合物（A) が担体成分（B ) に担持されていてもよく、生成するォレフイン重合体の粉体性状の観点からより好ましい。

本発明で用いられる（A) ホウ素原子、窒素原子、酸素原子、リン原子およびィォゥ原子から選ばれる少なくても二つ以上の原子を含む配位子を持つ第 3〜第 1 1族遷移金属化合物としては、例えば下記化合物（a— 1 ) ないし（a— 2 7 ) などが挙げられる。これらの遷移金属化合物は、 1種単独でまたは 2種以上組み合わせて用いることができる。

化合物（a-1)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（I) (III) で表される化合物 (a-1) を用いることができる。

… （III)

は、一般的には配位していることを示すが、本発明においては配位していてもしていなくてもよい。）式（I) 中の M 式（II) 中の M²および式（II) 中の M³は互いに同一でも異なっていてもよく、周期表第 3〜11族から選ばれる遷移金属原子（第 3族にはラン夕ノィドも含まれる。）を示し、好ましくは第 3〜 6族および第 8〜10族の遷移金属原子であり、より好ましくは第 4族、第 5族または第 6族の遷移金属原子であり、特に好ましくは第 4族または第 5族の金属原子である。具体的には、スカンジウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、コバルト、ロジウム、イットリウム、クロム、モリブデン、タングステン、マンガン、レニウム、鉄、ルテニウム、ニッケル、パラジウムなどであり、好ましくはスカンジウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、鉄、コバルト、ロジウム、ニッケル、パラジウムなどであり、より好ましくは、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデンなどであり、特に好ましくはチタン、ジルコニウム、ハフ二ゥム、バナジウム、ニオブ、タンタルである。

式（I) 中の m、式（II) 中の m' および式 (in) 中の m'，は互いに同一でも異なっていてもよく、 1〜6の整数であり、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜 3の整数であり、特に好ましくは 1〜2の整数である。式（I) 中の k、式（II) 中の ' および式 (ill) 中の k''は互いに同一でも異なっていてもよく、 1〜6の整数であり、好ましくは 1~4の整数であり、より好ましくは 1〜 3の整数であり、特に好ましくは 1〜 2の整数である。

式（I) 中の Aは酸素原子、ィォゥ原子または置換基— R⁶を有する窒素原子 (一 N(R⁶)— ) を示し、好ましくは酸素原子または窒素原子である。

式（I) 中の Dは窒素原子、リン原子、または置換基— R⁷を有する炭素原子 (一 N(R⁷)— ) を示し、好ましくは置換基一 R⁷を有する炭素原子である。

式（I) 中の！^〜 ⁷は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてちょい。

式（II) 中の Gは酸素原子、ィォゥ原子または、置換基一 R¹²を有する窒素原子（― N(R¹²)—) を示し、好ましくは酸素原子である。

式（II) 中の Eはいずれも Nに結合する— R¹³および— R¹⁴、または -CfR¹ ⁵)R¹⁶を示す。

式（II) 中の R⁸〜R¹⁶は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（ill) 中の Jは窒素原子、リン原子、または置換基一 R¹⁸を有する炭素原子（― C (R¹⁸) =) を示し、好ましくは置換基— R¹⁸を有する炭素原子である。式（III) 中の Tは窒素原子またはリン原子を示し、好ましくは窒素原子である。

式（III) 中の Lは窒素原子、リン原子、または置換基— R¹⁹を有する炭素原子（― C (R¹⁹) =) を示し、好ましくは置換基— R¹⁹を有する炭素原子である。式（III) 中の Qは、窒素原子、リン原子、または置換基一 R^2Qを有する炭素原子（― C (R²⁰) =) を示し、好ましくは置換基一 R^2Qを有する炭素原子である。式（ill) 中の Rは、窒素原子、リン原子、または置換基一 R²¹を有する炭素原子（一 C (R²¹) =) を示し、好ましくは置換基— R²¹を有する炭素原子である。

式（I I I ) 中の R¹⁷〜R²¹は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（I ) において mが 2以上の場合には、 R¹同士、 R²同士、 R³同士、 R⁴同士、 R⁵同士、 R⁶同士、 R⁷同士は、互いに同一でも異なっていてもよい。また、 mが 2以上の場合には！^〜 ⁷で示される基のうち 2個の基が連結されていてもよい。

式（I I) において m' が 2以上の場合には R⁸同士、 R⁹同士、 R^1Q同士、 R¹¹ 同士、 R¹²同士、 R¹³同士、 R¹⁴同士、 R¹⁵同士、 R¹⁶同士は、互いに同一でも異なっていてもよい。また pが 2以上の場合には、 R⁸〜R¹⁶で示される基のうち 2個の基が連結されていてもよい。

式（I I I) において m ' 'が 2以上の場合には R¹⁷同士、 R¹⁸同士、 R¹⁹同士、 R²°同士、 R²¹同士は、互いに同一でも異なっていてもよい。また rが 2以上の場合には R¹⁷〜R²¹で示される基のうち 2個の基が連結されていてもよい。

式（I ) 中の！^〜 ⁷、式（I I) 中の R⁸〜R¹⁶、式（ill) 中の R¹⁷〜R²¹が示すハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。

式（I ) 中の！^〜尺⁷、式（I I) 中の R⁸〜R¹⁶、式（i l l) 中の R¹⁷〜R²¹が示す炭化水素基として具体的には、メチル、ェチル、 n -プロピル、イソプロピル、 n -ブチル、イソブチル、 s ec -ブチル、 tert -ブチル、ネオペンチル、 n -へキシルなどの炭素原子数が 1〜 3 0、好ましくは 1〜2 0の直鎖状または分岐状のアルキル基；

ビエル、ァリル、イソプロぺニルなどの炭素原子数が 2〜 3 0、好ましくは 2 〜2 0の直鎖状または分岐状のアルケニル基；

ェチニル、プロパルギルなど炭素原子数が 2〜 3 0、好ましくは 2〜2 0の直鎖状または分岐状のアルキニル基；

シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロへキシル、ァダマンチルなどの炭素原子数が 3〜 3 0、好ましくは 3〜 2 0の環状飽和炭化水素基；シクロペンタジェニル、インデニル、フルォレニルなどの炭素原子数 5 ~ 3 0 の環状不飽和炭化水素基；

フエニル、ベンジル、ナフチル、ビフエ二リル、ターフェ二リル、フエナントリル、アントリルなどの炭素原子数が 6〜 3 0、好ましくは 6〜2 0のァリール基；

メチルフエニル、イソプロピルフエニル、 t -ブチルフエニル、ジメチルフエ二ル、ジイソプロピルフエニル、ジ - t -ブチルフエニル、トリメチルフエニル、トリイソプロピルフエニル、トリ - t -ブチルフエニルなどのアルキル置換ァリール基などが挙げられる。

上記炭化水素基は、水素原子が八ロゲンで置換されていてもよく、例えば、トリフルォロメチル、ペン夕フルオロフェニル、クロ口フエニルなどの炭素原子数 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基が挙げられる。

また、上記炭化水素基は、他の炭化水素基で置換されていてもよく、例えばべンジル、クミルなどのァリール基置換アルキル基などが挙げられる。

さらにまた上記炭化水素基は、ヘテロ環式化合物残基；アルコキシ基、ァリーロキシ基、エステル基、エーテル基、ァシル基、カルボキシル基、カルボナート基、ヒドロキシ基、ペルォキシ基、カルボン酸無水物基などの酸素含有基；アミノ基、イミノ基、アミド基、イミド基、ヒドラジノ基、ヒドラゾノ基、ニトロ基、ニトロソ基、シァノ基、イソシァノ基、シアン酸エステル基、アミジノ基、ジァゾ基、ァミノ基がアンモニゥム塩となったものなどの窒素含有基；ポランジィル基、ポラントリィル基、ジボラニル基などのホウ素含有基；メルカプト基、チォエステル基、ジチォエステル基、アルキルチオ基、ァリールチオ基、チオアシル基、チォエーテル基、チォシアン酸エステル基、イソチォシアン酸エステル基、スルホンエステル基、スルホンアミド基、チォカルポキシル基、ジチォカルポキシル基、スルホ基、スルホニル基、スルフィニル基、スルフエニル基などのィォゥ含有基；ホスフイド基、ホスホリル基、チォホスホリル基、ホスファト基などのリン含有基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基などで置換されていてもよい。

このように炭化水素基は、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基などで置換されていてもよいが、この場合、酸素含有基などの置換基は、その基を特徴づける原子団が、式（I ) の Nまたは D中の炭素原子、式（I I) の E中の炭素原子、式（I I I) の J、 L、 Q、 Tまたは R中の炭素原子に直接結合しないことが望ましい。

これらのうち、特に、メチル、ェチル、 II-プロピル、イソプロピル、 n -ブチル、イソブチル、 sec -ブチル、 t -ブチル、ネオペンチル、 _n-へキシルなどの炭素原子数 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0の直鎖状または分岐状のアルキル基；フエニル、ナフチル、ビフエ二リル、夕一フエ二リル、フエナントリル、アントリルなどの炭素原子数 6〜3 0、好ましくは 6〜2 0のァリール基；これらのァリール基にハロゲン原子、炭素原子数 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0のアルキル基またはアルコキシ基、炭素原子数 6〜3 0、好ましくは 6〜2 0のァリール基またはァリ一口キシ基などの置換基が 1〜 5偭置換した置換ァリール基などが好ましい。

R¹〜； ⁷は、これらのうちの 2個以上の基、好ましくは隣接する基が互いに連結して環を形成することもでき、 R⁸〜R¹⁶は、これらのうちの 2個以上の基、好ましくは隣接する基が互いに連結して環を形成することもでき、 R¹⁷〜R²¹は、これらのうちの 2個以上の基、好ましくは隣接する基が互いに連結して環を形成することもできる。このような環としては、例えばベンゼン環、ナフタレン環、ァセナフテン環、インデン環などの縮環基、および上記縮環基上の水素原子がメチル、ェチル、プロピル、ブチルなどのアルキル基で置換された基などが挙げられる。

式（I ) 中の ¹〜!^ ⁷、式（I I) 中の R⁸〜R¹⁶、式（I I I) 中の R¹⁷〜R²¹が示す酸素含有基は、基中に酸素原午を 1〜5個含有する基であり、下記へテロ環化合物残基は含まれない。また、窒素原子、ィォゥ原子、リン原子、八ロゲン原子またはケィ素原子を含み、かつこれらの原子と酸素原子とが直接結合している基も酸素含有基には含まれない。酸素含有基として具体的には、例えばアルコキシ基、ァリーロキシ基、エステル基、ェ一テル基、ァシル基、カルボキシル基、カルボナート基、ヒドロキシ基、ペルォキシ基、カルボン酸無水物基などが挙げられ、アルコキシ基、ァリーロキシ基、ァセトキシ基、カルボ二ル基、ヒドロキシ基などが好ましい。なお酸素含有基が炭素原子を含む場合は、炭素原子数が 1 〜3 0、好ましくは 1〜2 0の範囲にあることが望ましい。

式（I ) 中の ¹〜!^⁷、式（II) 中の R⁸〜R¹⁶、式（ill) 中の R¹⁷〜R²¹が示す窒素含有基は、基中に窒素原子を 1〜 5個含有する基であり、下記へテロ環化合物残基は含まれない。窒素含有基として具体的には、例えばアミノ基、イミノ基、アミド基、イミド基、ヒドラジノ基、ヒドラゾノ基、ニトロ基、ニトロソ基、シァノ基、イソシァノ基、シアン酸エステル基、アミジノ基、ジァゾ基、ァミノ基がアンモニゥム塩となったものなどが挙げられ、アミノ基、イミノ基、ァミド基、イミド基、ニトロ基、シァノ基が好ましい。なお、窒素含有基が炭素原子を含む場合は、炭素原子数が 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0であることが望ましい。

式（I ) 中の！^〜 ⁷、式（II) 中の R⁸〜R¹⁶、式（ill) 中の R ¹⁷〜R²¹が示すホウ素含有基は、基中に 1〜 5個のホウ素原子を含む基であり、下記へテロ環化合物残基は含まれない。ホウ素含有基として具体的には、例えばポランジィル基、ポラントリィル基、ジポラエル基などのホウ素含有基が挙げられ、炭素原子数が 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0の炭化水素基が 1〜 2個置換したポリル基または 1〜 3個置換したポレー卜基が好ましい。炭化水素基が 2個以上置換している場合には、各炭化水素は同一でも異なっていてもよい。

式（I ) 中の！^〜 ⁷、式（II) 中の R⁸〜R¹⁶、式（III) 中の R¹⁷〜R²¹が示すィォゥ含有基は、基中にィォゥ原子を 1〜 5個含有する基であり、下記へテ口環化合物残基は含まれない。ィォゥ含有基として具体的には、例えばメルカプト基、チォエステル基、ジチォエステル基、アルキルチオ基、ァリールチオ基、チオアシル基、チォエーテル基、チォシアン酸エステル基、イソチォシアン酸ェステル基、スルホンエステル基、スルホンアミド基、チォカルボキシル基、ジチ才力ルポキシル基、スルホ基、スルホニル基、スルフィニル基、スルフエニル基、スルフォネート基、スルフィネート基などが挙げられ、スルフォネート基、スルフィネート基、アルキルチオ基、ァリールチオ基が好ましい。なおィォゥ含有基が炭素原子を含む場合は、炭素原子数が 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0の範囲にあることが望ましい。

式（I ) 中の！^〜 ⁷、式（II) 中の R⁸〜R¹⁶、式（ill) 中の R¹⁷〜R²¹が示すリン含有基は、基中に 1〜5のリン原子を含有する基であり、下記へテロ環化合物残基は含まれない。リン含有基として具体的には、例えばホスフイノ基、ホスホリル基、ホスホチオイル基、ホスホノ基などが挙げられる。

式（I ) 中の！^〜 ⁷、式（II) 中の R⁸〜R ¹⁶、式（III) 中の R ¹⁷〜R²¹が示すヘテロ環式化合物残基は、基の中にヘテロ原子を 1〜 5個含む環状の基であり、ヘテロ原子としては〇、 N、 S、 P、 Bなどが挙げられる。環としては例えば 4〜 7員環の単環および多環、好ましくは 5〜 6員環の単環および多環が挙げられる。具体的には、例えばピロール、ピリジン、ピリミジン、キノリン、トリァジンなどの含窒素化合物の残基；フラン、ピランなどの含酸素化合物の残基；チォフェンなどの含ィォゥ化合物の残基など、およびこれらの残基に、炭素原子数が 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0のアルキル基、炭素原子数が 1〜3 0、好ましくは 1〜 2 0のアルコキシ基などの置換基がさらに置換した基などが挙げられる。

式（I ) 中の ¹〜；^⁷、式（II) 中の R⁸〜R ¹⁶、式（II I) 中の R¹⁷〜R²¹が示すゲイ素含有基は、基中に 1〜5のケィ素原子を含有する基であり、例えば炭化水素置換シリル基などのシリル基、炭化水素置換シロキシ基などのシロキシ基が挙げられる。具体的には、メチルシリル、ジメチルシリル、トリメチルシリル、ェチルシリル、ジェチルシリル、トリェチルシリル、ジフエニルメチルシリル、トリフエニルシリル、ジメチルフエニルシリル、ジメチル - t-プチルシリル、ジメチル（ペン夕フルオロフェニル）シリルなどが挙げられる。これらの中では、メチルシリル、ジメチルシリル、トリメチルシリル、ェチルシリル、ジェチルシリル、トリェチルシリル、ジメチルフエニルシリル、トリフエニルシリルなどが好ましく、特にトリメチルシリル、トリェチルシリル、トリフエニルシリル、ジチルフエニルシリルが好ましい。炭化水素置換シロキシ基として具体的には、トリメチルシロキシなどが挙げられる。なおケィ素含有基が炭素原子を含む場合は、炭素原子数が 1〜 3 0、好ましくは 1〜2 0の範囲にあることが望ましい。式（I ) 中の ¹〜!^、式（II) 中の R⁸〜R¹⁶、式（ill) 中の R¹⁷〜R²¹が示すゲルマ二ゥム含有基およびスズ含有基としては、上記ケィ素含有基のケィ素をゲルマニウムおよびスズに置換したものが挙げられる。

次に上記で説明した式（I ) 中の尺¹〜!^ ⁷、式（II) 中の R⁸〜R¹⁶、式（III ) 中の R ¹⁷〜R ²¹の例について、より具体的に説明する。

酸素含有基のうち、アルコキシ基としては、メトキシ、エトキシ、 n-プロポキシ、イソプロボキシ、 n-ブトキシ、イソブトキシ、 tert-ブトキシなどが、ァリ一口キシ基としては、フエノキシ、 2 , 6 -ジメチルフエノキシ、 2 , 4 , 6 -トリメチルフエノキシなどが、ァシル基としては、ホルミル、ァセチル、ベンゾィル、 P- クロ口べンゾィル、 P-メトキシベンソィルなどが、エステル基としてほ、ァセチルォキシ、ベンゾィルォキシ、メトキシカルボニル、フエノキシ力ルポニル、 P- クロ口フエノキシ力ルポニルなどが好ましく例示される。

窒素含有基のうち、アミノ基としては、メチルァミノ、ジメチルァミノ、ジェチルァミノ、ジプロピルアミノ、ジプチルァミノ、ジシクロへキシルァミノなどのアルキルアミノ基；フエニルァミノ、ジフエニルァミノ、ジトリルァミノ、ジナフチルァミノ、メチルフェニルァミノなどのァリールァミノ基またはアルキルァリールアミノ基などが、イミノ基としては、メチルイミノ、ェチルイミノ、プロピルイミノ、プチルイミノ、フエ二ルイミノなどが、アミド基としては、ァセトアミド、 N-メチルァセトアミド、 N-メチルベンズアミドなどが、イミド基としては、ァセトイミド、ベンズイミドなどが好ましく例示される。

ィォゥ含有基のうち、アルキルチオ基としては、メチルチオ、ェチルチオなどが、ァリールチオ基としては、フエ二ルチオ、メチルフエ二ルチオ、ナルチルチォなどが、チォエステル基としては、ァセチルチオ、ベンゾィルチオ、メチルチォカルボニル、フエ二ルチオカルボニルなどが、スルホンエステル基としては、スルホン酸メチル、スルホン酸ェチル、スルホン酸フエニルなどが、スルホンァミド基としては、フエニルスルホンアミド、 N-メチルスルホンアミド、 N-メチル -P -トルエンスルホンアミドなどが好ましく挙げられる。スルフォネート基としては、メチルスルフォネー卜、トリフルォロメ夕ンスルフォネート、フエニルスルフォネート、ベンジルスルフォネート、 P-トルエンスルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネート、トリイソブチルベンゼンスルフォネート、 P-クロルベンゼンスルフォネート、ペン夕フルォロベンゼンスルフォネートなどが、スルフィネート基としてはメチルスルフィネート、フエニルスルフィネート、ベンジルスルフイネ一ト、 P-トルエンスルフィネート、トリメげられる。

リン含有基のうち、ホスフイノ基としては、ジメチルフォスフイノ、ジフエ二ルフォスフイノなどが挙げられ、ホスホリル基としては、メチルホスホリル、ィソプロピルホスホリル、フエニルホスホリルなどが挙げられ、ホスホチオイル基としては、メチルホスホチオイル、ィソプロピルホスホチオイル、フエニルホスホチオイルなどが挙げられ、ホスホノ基としては、リン酸ジメチル、リン酸ジィソプロピル、リン酸ジフエニルなどのリン酸エステル基、リン酸基などが挙げられる。

式（I ) 中の nは、 M¹の価数を満たす数であり、具体的には 0〜 5、好ましくは 0〜4、より好ましくは 0〜3の整数である。

式（II) 中の Qは、 M²の価数を満たす数であり、具体的には 0〜5、好ましくは 0〜4、より好ましくは 0〜 3の整数である。

式（III) 中の rは、 M³の価数を満たす数であり、具体的には 0〜5、好ましくは 0〜4、より好ましくは 0〜 3の整数である。

なお、式（I ) 中の X¹が酸素原子以外の原子または基である場合には、 nは、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（II) 中の X²が酸素原子以外の原子または基である場合には、 Qは、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（ill) 中の X³が酸素原子以外の原子または基である場合には、 rは、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（I ) において、 X¹は水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、八ロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、アルミニウム含有基、ゲルマ二ゥム含有基またはスズ含有基より任意に選ばれる原子または基を示し、

式（ェ1) において、 X²は水素原子、八ロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、八ロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、アルミニウム含有基、ゲルマ二ゥム含有基またはスズ含有基より任意に選ばれる原子または基を示し、

式（il l) において、 X³は水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、八ロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、アルミニウム含有基、ゲルマ二ゥム含有基またはスズ含有基より任意に選ばれる原子または基を示す。

なお式（I ) において ηが 2以上の場合には、 X¹で示される複数の基は互いに同一であっても異なっていてもよく、式（II) において ηが 2以上の場合には、 X²で示される複数の基は互いに同一であっても異なっていてもよく、式（II I) において ηが 2以上の場合には、 X³で示される複数の基は互いに同一であつても異なっていてもよい。

また式（I ) において ηが 2以上の場合には、 X¹で示される複数の基は互いに結合して環を形成していてもよく、式（II) において ηが 2以上の場合には、 X²で示される複数の基は互いに結合して環を形成していてもよく、式（ill) において ηが 2以上の場合には、 X³で示される複数の基は互いに結合して環を形成していてもよい。

式（I ) 中の X¹、式（II) 中の X²、式（III) 中の X³が示すハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。

式（I ) 中の X¹、式（II) 中の X²、式（III) 中の X³が示す炭化水素基としては、上記式（I ) 中の ¹〜!^で例示したものと同様のものが挙げられる。具体的には、メチル、ェチル、プロピル、プチル、へキシル、ォクチル、ノニル、ドデシル、アイコシルなどのアルキル基；シクロペンチル、シクロへキシル、ノルボルニル、ァダマンチルなどの炭素原子数が 3〜 3 0のシクロアルキル基；ビニル、プロぺニル、シクロへキセニルなどのアルケニル基；ベンジル、フエニルェチル、フエニルプロピルなどのァリールアルキル基；フエニル、トリル、ジメチルフエニル、卜リメチルフエニル、ェチルフエニル、プロピルフエニル、ビフェニリル、ナフチル、メチルナフチル、アン卜リル、フエナントリルなどのァリール基などが挙げられる。また、この炭化水素基には、ハロゲン化炭化水素、具体的には炭素原子数 1 ~ 2 0の炭化水素基の少なくとも一つの水素が八ロゲンに置換した基も含まれる。これらのうち、炭素原子数が 1〜2 0のものが好ましい。式（I ) 中の X¹、式（I I) 中の X²、式（I I I) 中の X³が示す酸素含有基としては、上記 Ri R²¹で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、ヒドロキシ基；メトキシ、エトキシ、プロボキシ、ブトキシなどのアルコキシ基；フエノキシ、メチルフエノキシ、ジメチルフエノキシ、ナフトキシなどのァリ一口キシ基；フエニルメトキシ、フエニルエトキシなどのァリールアルコキシ基；ァセトキシ基；カルボニル基などが挙げられる。

式（I ) 中の X¹、式（I I) 中の X²、式（I I I) 中の X³が示す窒素含有基として具体的には、上記 1^〜1 ²¹で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、アミノ基；メチルァミノ、ジメチルァミノ、ジェチルァミノ、ジプロピルァミノ、ジブチルァミノ、ジシクロへキシルァミノなどのアルキルアミノ基；フエニルァミノ、ジフエニルァミノ、ジトリルァミノ、ジナフチルァミノ、メチルフェニルァミノなどのァリールアミノ基またはアルキルァリールアミノ基などが挙げられる。

式（I ) 中の X¹、式（I I) 中の X²、式（I I I) 中の X³が示すホウ素含有基として具体的には、 B R₄ (Rは水素、アルキル基、置換基を有してもよいァリール基、ハロゲン原子などを示す）が挙げられる。

式（I ) 中の X¹、式（I I) 中の X²、式（I II) 中の X³が示すィォゥ含有基としては、上記 ¹〜!^¹で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、メチルスルフォネート、トリフルォロメタンスルフォネ一ト、フエニルスルフォネ —ト、ベンジルスルフォネート、 P-トルエンスルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネート、トリイソブチルベンゼンスルフォネート、 P -クロルベンゼンスルフォネート、ペンタフルォロベンゼンスルフォネートなどのスルフォネート基；メチルスルフィネート、フエニルスルフィネート、ベンジルスルフィネート、 P-トルエンスルフイネ一ト、トリメチルベンゼンスルフイネ一ト、ペンタフルォ口ベンゼンスルフィネートなどのスルフィネート基；アルキルチオ基；ァリールチォ基などが挙げられる。

式（I ) 中の X¹、式（II) 中の X²、式（III) 中の X³が示すリン含有基として具体的には、トリメチルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリシクロへキシルホスフィンなどのトリアルキルホスフィン基；トリフエニルホスフィン、トリトリルホスフィンなどのトリァリールホスフィン基；メチルホスフアイト、ェチルホスファイト、フエニルホスファイトなどのホスファイト基（ホスフイド基 )；ホスホン酸基；ホスフィン酸基などが挙げられる。

式（I ) 中の X¹、式（II) 中の X²、式（III) 中の X³が示すハロゲン含有基として具体的には、 P F ₆、 B F ₄などのフッ素含有基、 C 1 0₄、 S b C l ₆などの塩素含有基、 I o₄などのヨウ素含有基が挙げられる。

式（I ) 中の X¹、式（II) 中の X²、式（III) 中の X³が示すヘテロ環式化合物残基としては、上記！^〜尺²¹で例示したものと同様のものが挙げられる。式（I ) 中の X¹、式（II) 中の X²、式（III) 中の X³が示すケィ素含有基として具体的には、上記！^〜尺²¹で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、フエニルシリル、ジフエニルシリル、トリメチルシリル、トリェチルシリル、トリプロビルシリル、トリシクロへキシルシリル、トリフエエルシリル、メチルジフエニルシリル、トリトリルシリル、トリナフチルシリルなどの炭化水素置換シリル基；トリメチルシリルエーテルなどの炭化水素置換シリルエーテル基；卜リメチルシリルメチルなどのケィ素置換アルキル基；トリメチルシリルフエニルなどのケィ素置換ァリール基などが挙げられる。

式（I ) 中の X¹、式（II) 中の X²、式（III) 中の X³が示すアルミニウム含有基として具体的には、 A 1 R₄ (Rは水素、アルキル基、置換基を有してもよいァリール基、八ロゲン原子などを示す）が挙げられる。

式（I ) 中の X¹、式（II) 中の X²、式（III) 中の X³が示すゲルマニウム含有基として具体的に、上記尺¹〜!^²¹で例示したものと同様のものが挙げられる。式（I ) 中の； X¹、式（II) 中の X²、式（ill) 中の X³が示すスズ含有基として具体的には、上記尺¹〜!^²¹で例示したものと同様のものが挙げられる。

以下に、上記一般式（1 )、（II) または（III) で表される遷移金属化合物の具体的な例を示す。

なお、下記具体例において Mは遷移金属原子であり、例えば Sc (111)、 T i (III)、 T i (iv)、 Z r (III)、 Z r (iv)、 H f (iv)、 V (III)、 V (iv )、 V (V)、 Nb (V)、 Ta (V)、 F e (II)、 F e (III)、 Co (11)、 C o (III)、 Rh (II)、 Rh (III)、 Rh (iv)、 C r (III)、 N i (ιι)、 P d (ii) を示す。これらの中では、 T i (iv), Z r (iv)、 H f (iv)、 V (i 11)、 V (iv), V (V)、 Nb (V)、 Ta (V) が好ましく、特に T i (ιν)、 Ζ r (iv)、 Η f (ιν) が好ましい。

また下記具体例において Xは、例えば C l、 Brなどのハロゲン、または酸素原子、またはメチルなどのアルキル基を示す。また、 Xが複数ある場合は、これらは同じであっても、異なっていてもよい。

nは金属 Mの価数により決定される。例えば、 2種のモノァニオン種が金属に結合している場合、 2価金属では n = 0、 3価金属では n==l、 4価金属では n =2、 5価金属では n = 3になり、例えば金属が V (in) の場合は n=lであり、 T i (iv) Z r (iv)、 V (iv) の場合は n=2であり、 V (V) の場合は n=3であり、例えば、 1種のモノァニオン種が金属に結合し、かつ 1つの酸素原子が二重結合を介して金属に結合している場合、 3価金属では n=0、 4価金属では n=l、 5価金属では n= 2になり、例えば金属が V (in) の場合は n = 0であり、 T i (iv) または Z r (iv) または V (iv) の場合は n=lであり、 V (V) の場合は n= 2であり、例えば、 2種のモノァニオン種が金属に結合し、かつ 1つの酸素原子が二重結合を介して金属に結合している場合、 4価金属では n = 0、 5価金属では n= 1になり、例えば金属が T i (iv) または Z r (iv) または V (iv) の場合は n = 0であり、 V (V) の場合は n=lであり、例えば 1種のモノァニオン種が金属に結合し、かつ 1つの酸素原子が単結合を介して金属に結合している場合、 2価金属では n=0、 3価金属では n=l、 4 価金属では n==2、 5価金属では n = 3になり、例えば金属が V (in) の場合は n=lであり、 T i (iv) または Z r (iv) または V (iv) の場合は n = 2 であり、 V (V) の場合は n = 3である。

以下に、上記一般式（1)、（II) または（III) で表される遷移金属化合物の具体的な例を示す。

LZ

T9CCl0/C00Zdf/X3d 0 8 0請 OAV

6Z

T9CCl0/C00Zdf/X3d 0 8 0請 OAV

C

ZrClo rZrC

T9CCl0/C00Zdf/X3d 0.8.C0/1-00Z OAV



l9C£l0/£00Zdf/X3d

00

6f

T9CCl0/C00Zdf/X3d 0L8L£0/ 00Z OAV OS

T9CCl0/C00Zdf/X3d 0 8 0請 OAV

0Z.8/.C0/1O0Z OAV l9Cei0/€00idT/X3d

なお、上記例示化合物中の tBuは t一ブチル基を、 OMeはメトキシ基を、 Ph はフエニル基を、 Meはメチル基を、 Admはァダマンチル基を示す。本発明では、上記のような化合物において、ジルコニウムをチタン、ハフユウム、バナジウムなどの周期表第 4、 5族から選ばれる金属に置き換えた遷移金属化合物を例示することもできる。

化合物（a— 2 )

本発明では（A) 成分として、下記一般式（IVa) で表される化合物（a— 2 ) を用いることができる。

( IVa )

式（IVa) 中、 Mは周期表第 3〜 7族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 4、 5族から選ばれる遷移金属原子を示す。具体的には、チタン、ジルコニゥム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタルなどが挙げられ、好ましくはチタン、ジルコニウム、バナジウムである。

式（IVa) 中、 ¹〜!^は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ノ\ ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して芳香族環、脂肪族環または窒素原子、ィォゥ原子、酸素原子などのへテロ原子を含む炭化水素環などの環を形成していてもよい。このうち R⁵および R⁶は、炭化水素基であることが好ましく、アルキル基置換ァリ一ル基であることがより好ましい。

式（IVa) 中の〜が示す八ロゲン原子、炭化水素基としては、上記式（ I ) 中の ¹〜!^⁷として例示したものと同様のハロゲン原子、炭化水素基が挙げられる。

式（IVa) 中の ¹〜!^が示す炭化水素基は、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基などで置換されていてもよいが、この場合、酸素含有基などの置換基は、その基を特徴づける原子団が、式（IVa)の Nに直接結合しないことが望ましい。これらのうち、特に、メチル、ェチル、 _n-プロピル、イソプロピル、 II -ブチル、イソプチル、 sec-プチル、 t-プチル、ネオペンチル、 n-へキシルなどの炭素原子数 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0の直鎖状または分岐状のアルキル基；フエニル、ナフチル、ビフエ二リル、ターフェ二リル、フエナン卜リル、アン卜リルなどの炭素原子数 6〜3 0、好ましくは 6〜2 0のァリール基；これらのァリール基にハロゲン原子、炭素原子数 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0のアルキル基またはアルコキシ基、炭素原子数 6〜3 0、好ましくは 6〜2 0のァリール基またはァリーロキシ基などの置換基が 1〜 5個置換した置換ァリール基などが好ましい。

式（IVa) 中の ¹〜!^⁶は、これらのうちの 2個以上の基、好ましくは隣接する基が互いに連結して芳香族環、脂肪族環または窒素原子、ィォゥ原子、酸素原子などを含む炭化水素環を形成していてもよく、これらの環はさらに置換基を有していてもよく、特に R³と R⁴は連結して芳香族環を形成することが好ましい。式（IVa) 中の！^〜 ⁶が示す酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記式（I ) 中の尺¹〜!^ ⁷として例示したものと同様の基が挙げられる。

また式（IVa) 中の尺¹〜!^ ⁶のより具体的な例としては、上記式（I ) 中の R¹ 〜R⁷のより具体的な例として示したものと同様の基が挙げられる。

式（IVa) 中、 nは Mの価数を満たす数を示し、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好ましくは;！〜 3の整数である。

式（IVa) 中、 Xは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示す。

式（IVa) 中の Xが示す、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。これらのうち炭化水素基としては、炭素原子数が 1〜 20のものが好ましい。なお、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。上記一般式（IVa) で表される化合物（a-2) は、下記一般式（IVa') で表される化合物であることが好ましい。

(IVa')

式（IVa') 中.、 Mは周期表第 4、 5族から選ばれる遷移金属原子を示し、具体的にはチタン、ジルコニウム、バナジウム、ニオブ、タンタルが挙げられる。式（IVa') 中、 R⁷〜R¹³は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。このうち R¹²および R¹³は、炭化水素基であることが好ましく、 0-アルキル基置換ァリール基であることがより好ましい。

式（IVa') 中、 R⁷〜R¹³が示すハロゲン原子、炭化水素基としては、上記一般式（I) 中の ¹〜!^と同様の原子または基が挙げられる。 ' 炭化水素基は、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基などで置換されていてもよいが、この場合、酸素含有基などの置換基は、その基を特徴づける原子団が、式（IVa') の Nに直接結合しないことが望ましい

式（IVa') 中、 R⁷〜R¹³が示す酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記一般式（I) 中の R^^R⁷と同様の基が挙げられる。

また式（IVa') 中の R⁷〜R¹³のより具体的な例としては、上記式（I) 中の R i〜 R ⁷のより具体的な例として示したものと同様の基が挙げられる。

式（IVa ' ) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（IVa ' ) 中、 Xは、水素原子、八ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、アルミニウム含有基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示す。

式（IVa ' ) 中の Xが示す、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

なお、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。以下に、上記一般式（IVa) で表される化合物の具体例を示す。

なお、上記例示中、 i P rはイソプロピル基を、セ 8\1は1;-ブチル基を、 p hはフヱニル基を示す。

化合物（a- 3)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（IVb) で表される化合物（a- 3) を用いることができる。

( IVb )

π

式（IVb) 中、 Mは周期表第 8〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 8、 9族から選ばれる遷移金属原子を示す。具体的には、鉄、ルテニゥム、オスミウム、コバルト、ロジウム、イリジウム、ニッケル、パラジウム、銅などが挙げられ、好ましくは鉄、ルテニウム、コノ υレト、ロジウムなどであり、より好ましくは鉄またはコバルトである。

式（IVb) 中、！^¹〜!^⁶は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して芳香族環、脂肪族環または窒素原子、ィォゥ原子、酸素原子などのへテロ原子を含む炭化水素環などの環を形成していてもよい。このうち R⁵および R⁶は、炭化水素基であることが好ましく、アルキル基置換ァリ一ル基であることがより好ましい。

式（IVb) 中の！^〜 ⁶が示すハロゲン原子、炭化水素基としては、上記式（ I ) 中の！^〜尺⁷として例示したものと同様のハロゲン原子、炭化水素基が挙げられる。

式（ivb) 中の R¹ ^が示す炭化水素基は、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基などで置換されていてもよいが、この場合、酸素含有基などの置換基は、その基を特徴づける原子団が、式（IVb)の Nに直接結合しないことが望ましい。これらのうち、特に、メチル、ェチル、 n-プロピル、イソプロピル、 n-ブチル、イソプチル、 sec-プチル、 t-プチル、ネオペンチル、 n-へキシルなどの炭素原子数 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0の直鎖状または分岐状のアルキル基；フエニル、ナフチル、ビフエ二リル、ターフェ二リル、フエナン卜リル、アントリルなどの炭素原子数 6〜3 0、好ましくは 6〜2 0のァリール基；これらのァリール基にハロゲン原子、炭素原子数 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0のアルキル基またはアルコキシ基、炭素原子数 6〜3 0、好ましくは 6〜2 0のァリール基またはァリーロキシ基など置換基が 1〜 5個置換した置換ァリ一ル基などが好ましい。

式（IVb) 中の ¹〜!^⁶は、これらのうちの 2個以上の基、好ましくは隣接する基が互いに連結して芳香族環、脂肪族環または窒素原子、ィォゥ原子、酸素原子などを含む炭化水素環を形成していてもよく、これらの環はさらに置換基を有していてもよく、特に R³と R⁴は連結して芳香族環を形成することが好ましい。式（IVb) 中の尺¹〜!^⁶が示す酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、. ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記式（I ) 中の ¹〜！^⁷として例示したものと同様の基が挙げられる。

また式（IVb) 中の 1^〜1 ⁶のより具体的な例としては、上記式（I ) 中の R¹ 〜 R ⁷のより具体的な例として示したものと同様の基が挙げられる。

式（IVb) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜 3の整数である。

式（IVb) 中の Xは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示す。

式（ivb) 中の Xが示す、八ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

これらのうち炭化水素基としては、炭素原子数が 1〜2 0のものが好ましい。なお、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。上記一（IVb) で表される化合物（a- 3) は、下記一般式（IVb ' ) で表される化合物であることが好ましい。

式（IVb ' ) 中、 Mは周期表第 8、 9族から選ばれる遷移金属原子を示し、具体的には鉄またはコバルトが挙げられる。

式（IVb，）中、 R⁷〜R¹³は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。このうち R¹²および R¹³は、炭化水素基であることが好ましく、 0 -アルキル基置換ァリール基であることがより好ましい。

式（IVb ' ) 中、 R⁷〜R¹³が示すハロゲン原子、炭化水素基としては、上記一般式（I ) 中の！^〜尺⁷と同様の原子または基が挙げられる。

炭化水素基は、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基などで置換されていてもよいが、この場合、酸素含有基などの置換基は、その基を特徴づける原子団が、式（IVb ' ) の Nに直接結合しないことが望ましい

式（IVb ' ) 中、 R⁷〜R¹³が示す酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記一般式（I ) 中の尺¹〜!^⁷と同様の基が挙げられる。

また式（IVb ' ) 中の R⁷〜R¹³のより具体的な例としては、上記式（I ) 中の〜のより具体的な例として示したものと同様の基が挙げられる。式（ivb ' ) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは；！〜 4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（ivb' ) 中 Xは、水素原子、八ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、リン含有基、八ロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、アルミニウム含有基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示す。

式（ivb ' ) 中の Xが示す、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

なお、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。以下に、上記一般式（iVb) で表される化合物の具体例を示す。

なお、上記例示中、 i P rはイソプロピル基を、 tBuは t-ブチル基を、 P hはフエ二ル基を示す。

本発明では、上記のような化合物において、鉄をロジウム、コバルトなどの鉄以外の周期表第 8〜 11族から選ばれる金属に置き換えた遷移金属化合物を例示することもできる。

化合物（a-4) 本発明では（A) 成分として、下記一般式（IVc) で表される化合物（a- 4) を用いることができる。

式（IVc) 中、 Mは周期表第 3〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 4、 5族および第 8、 9族から選ばれる遷移金属原子を示す。具体的には、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、鉄、ルテニウム、オスミウム、コバルト、ロジウム、イリジウム、. ニッケル、パラジゥム、銅などが挙げられ、好ましくはチタン、ジルコニウム、バナジウム、ニォブ、タンタル、鉄、ルテニウム、コバルト、ロジウムなどであり、より好ましくはチタン、ジルコニウム、バナジウム、鉄またはコバルトである。

式（IVc) 中、 mは、 1〜6の整数であり、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜 3の整数であり、特に好ましくは 1〜 2の整数である。

式（IVc) 中、！^〜 ⁶は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して芳香族環、脂肪族環または窒素原子、ィォゥ原子、酸素原子などのへテロ原子を含む炭化水素環などの環を形成していてもよい。このうち R⁵および R⁶は、炭化水素基であることが好ましく、アルキル基置換ァリール基であることがより好ましい。

式（IVc) 中の！^〜尺⁶が示すハロゲン原子、炭化水素基としては、上記式（ I ) 中の〜 ⁷として例示したものと同様のハロゲン原子、炭化水素基が挙げられる。

式（IVc) 中の尺¹〜!^⁶が示す炭化水素基は、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基などで置換されていてもよいが、この場合、酸素含有基などの置換基は、その基を特徴づける原子団が、式（ivc)の Nに直接結合しないことが望ましい。これらのうち、特に、メチル、ェチル、 n-プロピル、イソプロピル、 n-ブチル、イソブチル、 sec-ブチル、 t-ブチル、ネオペンチル、 n-へキシルなどの炭素原子数 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0の直鎖状または分岐状のアルキル基；フエニル、ナフチル、ビフエ二リル、ターフェ二リル、フエナントリル、アントリルなどの炭素原子数 6〜 3 0、好ましくは 6〜 2 0のァリール基；これらのァリール基にハロゲン原子、炭素原子数 1〜3 0、好ましくは 1〜2 0のアルキル基またはアルコキシ基、炭素原子数 6〜3 0、好ましくは 6〜2 0のァリール基またはァリ一ロキシ基などの置換基が 1〜 5個置換した置換ァリール基などが好ましい。

式（IVc) 中の！^〜尺⁶は、これらのうちの 2個以上の基、好ましくは隣接する基が互いに連結して芳香族環、脂肪族環または窒素原子、ィォゥ原子、酸素原子などを含む炭化水素環を形成していてもよく、これらの環はさらに置換基を有していてもよく、特に R³と R ⁴は連結して芳香族環を形成することが好ましい。式（ivc) 中の尺¹〜 R ⁶が示す酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記式（I ) 中の！^〜 ⁷として例示したものと同様の基が挙げられる。

また式（IVc) 中の！^〜尺⁶のより具体的な例としては、上記式（I ) 中の R¹ 〜R⁷のより具体的な例として示したものと同様の基が挙げられる。

式（ivc) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

nが 1の場合には、 Xは酸素原子であり、 nが 2以上の場合には、 Xの少なくとも一つは酸素原子であり、その他は水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、八ロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマ二ゥム含有基またはスズ含有基を示す。

式（IVc) 中の Xが示す、 Λロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

これらのうち炭化水素基としては、炭素原子数が 1〜2 0のものが好ましい。なお、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。上記一般式（IVc) で表される化合物（a- 4) は、下記一般式（IVc，）で表される化合物であることが好ましい。

式（IVc ' ) 中、 Mは周期表第 4、 5族および第 8、 9族から選ばれる遷移金属原子を示し、具体的にはチタン、ジルコニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、鉄またはコバルトが挙げられる。

式（IVc ' ) 中、 mは、 1〜6の整数であり、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜 3の整数であり、特に好ましくは 1〜 2の整数である。

式（IVc ' ) 中、 R⁷〜R¹³は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。このうち R¹²および R¹³は、炭化水素基であることが好ましく、 0-アルキル基置換ァリール基であることがより好ましい。

式（IVc ' ) 中、 R⁷〜R¹³が示す八ロゲン原子、炭化水素基としては、上記一般式（I ) 中の: L〜R⁷と同様の原子または基が挙げられる。

炭化水素基は、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基などで置換されていてもよいが、この場合、酸素含有基などの置換基は、その基を特徴づける原子団が、式（IVC ) の Nに直接結合しないことが望ましい。

式（ivc ' ) 中、 R ⁷〜R¹³が示す酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記一般式（I ) 中の尺¹〜!^ ⁷と同様の基が挙げられる。

また式（ivc ' ) 中の R⁷〜R¹³のより具体的な例としては、上記式（I ) 中の！^〜尺⁷のより具体的な例として示したものと同様の基が挙げられる。

式（IVc ' ) 中、 nは、 Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜5、好ましくは 1〜4、より好ましくは；！〜 3の整数である。

nが 1の場合には、 Xは酸素原子であり、 nが 2以上の場合には、 Xの少なくとも一つは酸素原子であり、その他は水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、アルミニウム含有基、ケィ素含有基、ゲルマ二ゥム含有基またはスズ含有基を示す。

式（IVc ' ) 中の Xが示す、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、上記式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

なお、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

化合物（a- 5)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（V) で表される化合物（_a- 5) を用いることができる。

式（V) 中、 Mは周期表第 3〜 6族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは 4族原子であり、具体的にはチタン、ジルコニウムまたはハフニウムである。式（V) 中、 Rおよび R 'は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 5 0のハロゲン化炭化水素基もしくは有機シリル基または、窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基を示し、好ましくは炭化水素基である式（V) 中、 R、 R 'が示す炭素原子数 1 ~ 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1 〜5 0のハロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜尺⁷ として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、 R、 R 'が示す有機シリル基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^ ⁷として例示したケィ素含有基が挙げられ、 R、 R 'が示す窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基としては、例えば上記一般式 ( I ) 中の尺¹〜!^ ⁷として例示した窒素含有基、酸素含有基、ィォゥ含有基およびへテロ環式化合物残基のうち窒素、酸素、リン、ィォゥまたはケィ素を有する残基が挙げられる。

式（V) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（V) 中、 Xは互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基または窒素含有基を示し、 X同士が互いに結合して環を形成してもよい。

式（V) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ゲイ素含有基および窒素含有基としては、 ^1えば上記一般式（I ) 中の！^〜 ⁷として例示した八ロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基が挙げられる。

以下に上記一般式（V) で表される化合物の具体例を示す。

'Pr₃P ノ CI ipr₃P ^Γ\

ヽ CI

なお、上記例示中、 ⁿB uは n-ブチル基を、 M eはメチル基を、 iP rはイソプ口ピル基を、 P hはフエ二ル基を示す。

化合物（a- 6)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（VI) で表される化合物（a- 6) を用いることができる。

…… （VI )

式（VI) 中、 Mは、周期表第 4族および第 5族から選ばれる遷移金属原子を示し、具体的にはチタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタルである。

式（VI) 中、 ¹〜!^¹。は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 5 0のハロゲン化化水素基もしくは有機シリル基または窒素、酸素、リン、ィォゥ、ケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を含む置換基で置換された炭化水素基を示し、好ましくは水素または炭化水素を示す。！^¹〜!^¹。で表される基は、それぞれが互いに連結して環を形成していてもよい。式（vi) 中、 R¹〜： ^1Qが示す炭素原子数 1〜5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜5 0の八ロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^ ⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、！^〜尺¹。が示す有機シリル基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^⁷として例示したケィ素含有基が挙げられ、尺¹〜!^。が示す窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基で置換された炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜 ⁷として例示した窒素含有基、酸素含有基、ィォゥ含有基またはへテロ環式化合物残基のうち窒素、酸素、リン、ィォゥもしくはゲイ素を有する残基で置換された炭化水素基が挙げられる。

式（VI) 中、 nは Mの価数を満たす数を示し、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（VI) 中、 Xは水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基を示し、好ましくはハロゲン原子を示す。 n が 2以上の場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一であっても、異なっていてもよい。

式（VI) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜尺⁷として例示したハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基が挙げらる。

式（VI) 中、 Yは周期表第 1 5族および 1 6族から選ばれる原子を示す。具体的には、窒素、リン、砒素、アンチモン、酸素、またはィォゥ原子を示し、好ましくは窒素または酸素原子を示す

以下に、上記一般式（VI) で表される化合物の具体例を示す。

なお、上記例示中、 P hはフエ二ル基を示す。

化合物（a-7)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（VII) または（VIII) で表される化合物（a-7) を用いることができる。

…… ( VIII )

式（VII) および（VIII) 中、 Mは周期表第 4族および第 5族から選ばれる遷移金属原子を示し、具体的にはチタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブまたはタンタルである。

式（VII) 中の R¹ !^⁶および式（VIII) 中の R⁷〜R¹⁰は、それぞれ互いに同一でも異なっていてもよく、水素、炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数〜 5 0のハロゲン化炭化水素基もしくは有機シリル基または窒素、酸素、リン、ィォゥ、ケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を含む置換基で置換された炭化水素基を示し、好ましくは水素または炭化水素を示す。式（VII) 中の R¹ 〜R⁶、式（VIII) 中の R⁷〜R^1Gで表される基から選ばれる少なくとも 2個の基は、それぞれが互いに連結して環を形成していてもよい。

式（VII) 中の尺¹〜!^⁶、式（γιιι) 中の R⁷〜R¹⁽⁾が示す炭素原子数 1〜5 0 の炭化水素基、炭素原子数 1〜5 0のハロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜尺 ⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、式（VII) 中の 1^〜1 ⁶、式（VIII) 中の R⁷〜R^1Qが示す有機シリル基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜 ⁷として例示したケィ素含有基が挙げられ、式（VII) 中の！^¹〜!^、式（VI II) 中の R⁷〜R¹⁽⁾が示す窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基で置換された炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜 ⁷として例示した窒素含有基、酸素含有基、ィォゥ含有基または、ヘテロ環式化合物残基のうち窒素、酸素、リン、ィォゥもしくはケィ素を有する残基で置換された炭化水素基が挙げられる。

式（VII) および（VIII) 中、 mは、 1〜6の整数を示し、好ましくは 1〜4 の整数、より好ましくは 1〜2の整数を示す。

式（VII) および（VIII) 中、 nは Mの価数を満たす数を示し、具体的には 1 〜5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（VII) および（VIII) 中、 Xは水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ゲイ素含有基、窒素含有基を示し、好ましくは八ロゲン原子を示す。 nが 2以上の場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一であつても、異なっていてもよい。

式（VII) および（VIII) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ゲイ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の Ri〜R⁷として例示したハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基が挙げられる。式（VII) および（VIII) 中、 Yは周期表第 1 5族または 1 6族の原子を示し、好ましくは 1 5族の原子を示す。具体的には、窒素、リン、砒素、アンチモン、酸素、またはィォゥを示し、好ましくは酸素原子である。

以下に、上記一般式（VII) または（VII I) で表される化合物の具体例を示す

なお、上記例示中、 M eはメチル基を示す。

化合物（a- 8)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（IX) で表される化合物（a- 8) を用いることができる。

R

((EJA)く MXp

( IX )

R'

式（IX) 中、 Mは周期表第 3〜 6族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 4族の遷移金属を示す。具体的にはスカンジゥム、イツトリゥム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデンまたはタングステンであり、好ましくチタン、ジルコニウムまたはハフニウムである。

式（IX) 中、 Rおよび R 'は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 5 0のハロゲン化炭化水素基または有機シリル基または、窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基を示し、好ましくは炭化水素基である。炭化水素基はアルキル基置換ァリール基であることがより好ましい。

式（IX) 中、 Rおよび R 'が示す炭素原子数 1〜5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜5 0のハロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹ 〜R ⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、 Rおよび R 'が示す有機シリル基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^ ⁷として例示したケィ素含有基が挙げられ、 Rおよび R 'が示す窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基としては、例えば上記一般式（I ) 中の R^ R ⁷として例示した窒素含有基、酸素含有基、ィォゥ含有基およびへテロ環式化合物残基のうち窒素、酸素、リン、ィォゥまたはケィ素を有する残基が挙げられる。

式（IX) 中、 mは、 0〜2の整数であり、好ましくは 2である。

式（IX) 中、 nは、 1〜5の整数であり、好ましくは 1〜3の整数である。式（IX) 中、 Aは、周期表第 1 3〜1 6族から選ばれる原子を示し、好ましくは周期表第 1 4族の原子を示す。具体的には、ホウ素、炭素、窒素、酸素、ケィ素、リン、ィォゥ、ゲルマニウム、スズなどが挙げられ、好ましくは炭素またはゲイ素である。 nが 2以上の場合には、複数の Aは、互いに同一でも異なっていてもよい。

式（IX) 中、 Eは、炭素、水素、酸素、ハロゲン、窒素、ィォゥ、リン、ホウ素およびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基であり、好ましくは水素、または炭素原子である。 Eで示される基が複数存在する場合は、 E で示される複数の基は、互いに同一でも異なっていてもよく、また Eで示される 2個以上の基が互いに連結して環を形成していてもよい。式（IX) 中の Eが示す炭素、水素、酸素、八ロゲン、窒素、ィォゥ、リン、ホゥ素およびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基としては、例えば上記一般式（I ) 中の !^~ 1 ⁷として例示した、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、へテ口環式化合物残基、ケィ素含有基などが挙げられる。

式（IX) 中、 pは、 0〜4の整数であり、好ましくは 2である。

式（IX) 中、 Xは、水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭素原子数が 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数が 1 ~ 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基または窒素含有機を示す。なお pが 2以上の場合には、 Xで示される複数の基は、互いに同一でも異なっていてもよい。

式（IX) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^¹〜!^⁷として例示した八ロゲン原子、炭化水素基、八ロゲ化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基が挙げられる。

以下に、上記一般式（IX) で表される化合物の具体例を示す。

LL

T9CClO/COOZdf/X3d 0 8 0請 OAV 8L

T9CCl0/C00Zdf/X3d 0 8 0請 OAV 6L

T9CCl0/C00Zdf/13d 0ん8ム請 00Ζ OAV

化合物（a- 9)

また、本発明では（A) 成分として、下記一般式（X) で表される化合物（_a- ) を用いることができる。

式（X) 中、 Mは周期表第 3〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは周期表第 3族〜第 6族から選ばれる遷移金属原子であり、より好ましくは周期表第 4族の遷移金属原子である。具体的にはスカンジウム、イットリウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデンまたはタングステンであり、より好ましくはチタン、ジルコニウム、ハフニウムである。

式（X) 中、 Aは、周期表第 1 4〜1 6族から選ばれる原子を示し、好ましくは第 1 5、 1 6族から選ばれる原子を示す。具体的には N R⁹、 P R¹⁰, 0、 Sが好ましい。

式（X) 中、 mは 0〜3の整数であり、 nは 0、 1の整数であり、 pは 1 ~ 3 の整数であり、 Qは Mの価数を満たす数であり、 mが 0のとき、 nは 0であり、 pは 2であることが好ましい。

式（X) 中、；^¹〜；^¹。は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基または窒素含有基を示し、これらのうち 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（X) 中の 1^〜1^°が示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜尺⁷として例示したハロゲン原子、炭化水素基、八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基が挙げられる。

式（X) 中、 Xは、水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭素原子数が 1〜2 0の炭化水素基、炭素原子数が 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基または窒素含有機を示す。なお Qが 2以上の場合には、 Xで示される複数の基は、互いに同一でも異なっていてもよい。

式（X) 中の Xが示す八ロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^⁷として例示した八ロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ゲイ素含有基および窒素含有基が挙げられる。

式（X) 中の mが 1〜3のとき、 Yは Aとボラ一夕ベンゼン環を架橋する基であり、炭素、ケィ素またはゲルマニウムを表す。

以下に、上記一般式（X) で表される化合物の具体例を示す。

なお、上記例示中、 i p rはイソプロピル基を、 tB uは tert-ブチル基を、 P hはフエ二ル基を示す。

化合物（a- 10)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（Xla) で表される化合物（a-10) を用いることができる。

式（Xla) 中、 Mは周期表第 3 ~ 1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは周期表第 3〜 6族の遷移金属原子であり、より好ましくは周期表第 4、 5族の遷移金属原子であり、特に好ましくは周期表第 4族の遷移金属原子である。具体的にはスカンジウム、イットリウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデンまたはタングステンであり、より好ましくはチタン、ジルコニウムまたはハフニウムである。

式（Xla) 中、 Aおよび A 'は互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 5 0のハロゲン化炭化水素または、酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはケィ素含有基を有する炭化水素基または、酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはゲイ素含有基を有する八ロゲン化炭化水素基であり、好ましくは炭化水素であり、より好ましくはアルキル基置換ァリール基である。式（Xla) 中の Aおよび A 'が示す炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜5 0のハロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の R¹ ' 〜R ⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、 Aおよび A 'が示す酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはケィ素含有基を有する炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の〜尺⁷として例示した酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはゲイ素含有基を有する炭化水素基が挙げられ、 Aおよび A ' が示す酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはケィ素含有基を有する八ロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^ ⁷として例示した酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはケィ素含有基を有するハロゲン化炭化水素基が挙げられる。

式（Xla) 中、 Dは存在しても存在していなくてもよく、存在する場合は Aと A 'とを架橋する結合基を示し、存在していない場合は Aと A 'とは— O— M— O —のみを介して結合している。

式（Xla) 中の Dとして具体的には、単結合、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素、酸素原子、ィォゥ原子または R¹ R² Zで表される基である。 R¹および R²は同一でも異なっていてもよく、炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基、少なくとも 1個以上のへテロ原子を含む炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基であり、互いに結合して環を形成してもよく、 Zは炭素原子、窒素原子、ィォゥ原子、リン原子またはケィ素原子を示す。

式（XIa) 中、 nは Mの価数を満たす数を示し、具体的には 1〜5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（XIa) 中、 Xは水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基または窒素含有基を示し、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

式（XIa) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の R¹ ^⁷として例示したハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基が挙げられる。

以下に、上記一般式（XIa) で表される化合物の具体例を示す。

なお、上記例示中、 tBuは tert-プチル基を、 Meはメチル基を示す _c 化合物（a-11)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（Xlb) で表される化合物（a- 11) を用いることができる。

—-- ( ）式（Xlb) 中、 Mは周期表第 3〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは周期表第 3〜 6族の遷移金属原子であり、より好ましくは周期表第 4、 5族の遷移金属原子であり、特に好ましくは周期表第 4族の遷移金属原子である。具体的にはスカンジウム、イットリウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデンまたはタングステンであり、より好ましくはチタン、ジルコニウムまたはハフニウムである。

式（Xlb) 中、 mは、 1〜6の整数であり、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜 3の整数であり、特に好ましくは 1〜 2の整数である。

式（Xlb) 中、 Aおよび A 'は互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 5 0のハロゲン化炭化水素または、酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはケィ素含有基を有する炭化水素基または、酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはケィ素含有基を有するハロゲン化炭化水素基であり、好ましくは炭化水奉であり、より好ましくはアルキル基置換ァリール基である。式（Xlb) 中の Aおよび A 'が示す炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜5 0のハロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の R ¹ 〜R ⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、 Aおよび A 'が示す酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはゲイ素含有基を有する炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の R^ R⁷として例示した酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはゲイ素含有基を有する炭化水素基が挙げられ、 Aおよび A ' が示す酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはゲイ素含有基を有するハロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の R i〜R⁷として例示した酸素含有基、ィォゥ含有基もしくはケィ素含有基を有するハロゲン化炭化水素基が挙げられる。式（Xlb) 中、 Dは存在しても存在していなくてもよく、存在する場合は Aと A 'とを架橋する結合基を示し、存在していない場合は Aと A 'とは— O— M—O 一のみを介して結合している。 Dとして具体的には、単結合、炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素、酸素原子、ィォゥ原子または

Zで表される基である。 R¹および R²は同一でも異なっていてもよく、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、少なくとも 1個以上のへテロ原子を含む炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基であり、互いに結合して環を形成してもよく、 Zは炭素原子、窒素原子、ィォゥ原子、リン原子、ケィ素原子を示す。式（Xlb) 中、 nは、 Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（Xlb) 中の nが 1の場合には、 Xは酸素原子であり、 nが 2以上の塲合には、 Xの少なくとも一つは酸素原子であり、その他は水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ゲイ素含有基または窒素含有基を示し、 Xで示される基が複数存在する場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してちょい。

式（Xlb) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^⁷として例示した八ロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基が挙げられる。

化合物（a- 12)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XII) で表される化合物（a- 12) を用いることができる。 W

式（XII) 中、 Mは周期表第 3〜 1 1族の遷移金属原子を示し、好ましくは周期表第 3〜 6族の遷移金属原子であり、より好ましくは周期表第 4族の遷移金属原子である。具体的にはスカンジウム、イットリウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデンまたはタンダステンであり、より好ましくはチタン、ジルコニウムまたはハフニウムである。

Yは互いに同一でも異なっていてもよく、周期表第 1 3〜1 5族の原子を示し具体的には炭素、ケィ素、ゲルマニウム、窒素、リン、酸素、またはィォゥを示す。なお、 Yのうちの少なくとも 1つは炭素以外の原子である。

式（XII) 中、 mは 1〜6の整数であり、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3である。

式（XII) 中、 Ri R⁵は、その結合する Yが周期表第 1 4族から選ばれる原子であるときに存在し、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、 Λロゲン化炭化水素基、有機シリル基、または窒素、酸素、リン、ィォゥ、ケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を含む置換基で置換された炭化水素基を示し、これらのうち 2偭以上が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（XII) 中の尺¹〜 R⁵が示す炭化水素基、八ロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、 ¹〜!^が示す有機シリル基としては、例えば上記一般式 ( I ) 中の ¹〜!^⁷として例示したゲイ素含有基が挙げられ、尺¹〜!^⁵が示す窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^⁷として例示した窒素含有基、酸素含有基、ィォゥ含有基およびへテロ環式化合物残基のうち窒素、酸素、リン、ィォゥまたはケィ素を有する残基が挙げられる。式（XII) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（XII) 中、 Xは、水素原子、八ロゲン原子、酸素原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜20の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基または窒素含有基を示し、 nが 2以上の場合には、 X で示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

式（XII) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜 20の炭化水素基、炭素原子数 1〜20の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I) 中の！^〜 ⁶として例示したハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基おょぴ窒素含有基が挙げられる。

以下に、上記一般式（XII) で表される化合物の具体例を示す。

なお、上記例示中、 tBuは tert-ブチル基を、 Meはメチル基を示す。

化合物（a-13)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XIII) で表される化合物（a-13 ) を用いることができる。

式（XIII) 中、 Μは周期表 3〜1 1族遷移金属化合物を示し、好ましくは 4〜 5族の遷移金属原子である。具体的にはチタン、ジルコニウム、バナジウム、ニォブ、タンタルが例示される。

式（XIII) 中、 mは 1〜6の整数であり、好ましくは 1〜 3である。

式（xlll) 中、 Rは互いに同一でも異なっていてもよく、それぞれ水素原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基を示し、これらのうち 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（XI I I) 中、 nは Mの価数を満たす数を示し、具体的には 1〜 5、好ましくは:！〜 4、より好ましくは 1〜 3の整数である。

式（XIII) 中、 Xは nが 1の場合には、酸素原子であり、 nが 2以上の場合には、 Xの少なくとも一つは酸素原子であり、その他は水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ゲイ素含有基または窒素含有基を示す。なお、 Xで示される基が複数存在する場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

式（XIII) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基、炭素原子数 1 ~ 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜尺⁷として例示した /、ロゲン原子、炭化水素基、八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ゲイ素含有基および窒素含有基が挙げられる。

式（XIII) 中、 Yは存在してもしていなくてもよく、存在する場合は周期表第 1 5、 1 6族の原子であり、具体的には 0、 S、 S e、 N Rである。

以下に、これらの化合物の具体的な構造例を示すが、この限りではない。

化合物（a- 14)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XlVa) で表される化合物（a- 14 ) を用いることができる。

式（XlVa) 中、 Mは周期表第 3〜 7族および第 1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 4、 5族から選ばれる遷移金属原子を示す。

式（XlVa) 中、 ¹〜!^⁴は互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数 1 〜5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 5 0の八ロゲン化炭化水素基、有機シリル基または、窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を含む置換基で置換された炭化水素基を示す。 1^〜1 ⁴で表される基は、これらのうちの 2個以上、好ましくは隣接する基が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（XlVa) 中の ¹〜!^⁴が示す炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜5 0の Λロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜 ⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、 ¹〜!^⁴が示す有機シリル基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^¹〜!^⁷として例示したケィ素含有基が挙げられ、！^〜 ⁴が示す窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基としては、例えば上記一般式（I ) 中の尺¹〜!^として例示した窒素含有基、酸素含有基、ィォゥ含有基およびへテロ環式化合物残基のうち窒素、酸素、リン、ィォゥまたはケィ素を有する残基が挙げられる。

式（XlVa) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 0〜 4の整数を示す。

式（XlVa) 中、 Xは、水素原子、八ロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基を示し、 nが 2以上の場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一であっても、異なっていてもよい。

式（XlVa) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基、炭素原子数 1 ~ 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の尺¹〜!^ ⁷として例示したハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基が挙げられる。

化合物（a- 15)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XlVb) で表される化合物（a- 15 ) を用いることができる。

式（XlVb) 中、 Mは周期表第 8〜1 0族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくはニッケル、パラジウムまたは白金である。式（XlVb) 中、！^〜 ⁴は互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数 1 〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 5 0のハ口'ゲン化炭化水素基、有機シリル基または、窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を含む置換基で置換された炭化水素基を示す。尺¹〜：^で表される基は、これらのうちの 2個以上、好ましくは隣接する基が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（XlVb) 中の！^¹〜!^ ⁴が示す炭素原子数 1〜 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜5 0の八ロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜 ⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、 ¹〜!^が示す有機シリル基としては、例えば上記一般式（I ) 中の尺¹〜!^⁷として例示したケィ素含有基が挙げられ、！^〜尺⁴が示す窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基としては、例えば上記一般式（I ) 中の R^R⁷として例示した窒素含有基、酸素含有基、ィォゥ含有基およびへテロ環式化合物残基のうち窒素、酸素、リン'、ィォゥまたはゲイ素を有する残基が挙げられる。

式（xivb) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 0〜4の整数を示す。

式（XlVb) 中、は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基を示し、 nが 2以上の場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一であっても、異なっていてもよい。

式（XlVb) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜2 0·の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の！^〜 ⁷として例示した八ロゲン原子、炭化水素基、八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基が挙げられる。

以下に、これらの化合物の具体的な構造例を示す。 Ψ6

T9CCl0/C00Zdf/X3d 0L8L£0/ 00Z OAV

T9CClO/COOZdf/X3d 0L8L£0/ 00Z OAV

化合物（a-16)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XIVc) で表される化合物（a-16 ) を用いることができる。

R¹

M n

( XIVC )

J m

式（XIVc) 中、 Mは周期表第 3〜10族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくはニッケル、パラジウムまたは白金である。式（xivc) 中、 mは、 1〜6の整数であり、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜 3の整数であり、特に好ましくは 1〜 2の整数である。

式（XIVc) 中、 ¹〜!^⁴は互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数 1 ~ 5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜5 0のハロゲン化炭化水素基、有機シリル基または、窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を含む置換基で置換された炭化水素基を示す。 ¹〜!^⁴で表される基は、これらのうちの 2個以上、好ましくは隣接する基が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（XIVc) 中の Ri R⁴が示す炭素原子数 1〜5 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜5 0のハロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の I^〜R ⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基が挙げられ、尺¹〜!^が示す有機シリル基としては、例えば上記一般式（I ) 中の尺¹〜!^⁷として例示したゲイ素含有基が挙げられ、 ¹〜!^が示す窒素、酸素、リン、ィォゥおよびケィ素から選ばれる少なくとも 1種の原子を有する置換基としては、例えば上記一般式（I ) 中の:！^〜 ⁷として例示した窒素含有基、酸素含有基、ィォゥ含有基およびへテロ環式化合物残基のうち窒素、酸素、リン、ィォゥまたはケィ素を有する残基が挙げられる。

式（XIVc) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜 3の整数である。

式（XIVc) 中、 Xは nが 1の場合には酸素原子であり、 nが 2以上の場合には、 Xの少なくとも一つは酸素原子であり、その他は水素原子、八ロゲン原子、酸素原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基を示し、で示される基が複数存在する場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一であつても、異なっていてもよい。

式（XIVc) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基としては、例えば上記一般式（IVa) 中の！^〜 ⁶として例示した Λロゲン原子、炭化水素基、八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基および窒素含有基が挙げられる。

化合物（a- 17)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XV) で表される化合物（a- 17) を用いることができる。

式（xv) 中、 Y¹および Y³は互いに同一でも異なっていてもよく、周期表第 1 5族から選ばれる原子を示す。

式（xv) 中、 Υ²は周期表第 1 6族から選ばれる原子を示す。

式（XV) 中、 1^〜1 ⁸は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基またはケィ素含有基を示し、これらのうち 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（XV) 中の ¹〜 R ⁸が示す炭素原子数 1〜2 0の炭化水素基、炭素原子数 1 〜2 0のハロゲン化炭化水素基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^ として例示した炭化水素基、八ロゲン化炭化水素基が挙げられ、 ¹〜!^が示すハロゲン原子、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の〜として例示したハロゲン原子、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基が挙げられる。 .

化合物（a- 18)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XVI) で表される化合物（a- 18) を用いることができる。

式（XVI) 中、 Mは周期表第 3〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 3〜 6族および第 8〜10族の遷移金属原子であり、より好ましくは第 4族、第 5族または第 6族の遷移金属原子であり、特に好ましくは第 4族または第 5族の金属原子である。

式（XVI) 中、 mは 1〜6の整数を示し、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜3の整数であり、特に好ましくは 1〜2の整数である。

式（XVI) 中、 Aは酸素原子、ィォゥ原子、または、結合基一 R⁵を有する窒素原子（― N(R⁵)— ) を示す。

式（XVI) 中、 Dは一 C(R⁶)(R⁷)—、 — S i (R⁸)(R⁹)—、一 P(0)(R¹⁰ )―、一 P(RU)—、一 SO—または— S—を示す。

式（XVI) 中、 Zはいずれも Nに結合する— R¹²および— R¹³、 ^CiR^jR¹ ⁵または =NR¹⁶を示す。

式（XVI) 中、 ¹〜!^¹⁶は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよく、また、 mが 2以上の場合には！^¹〜!^¹⁶で示される基のうち 2個の基が連結されていてもよい。

式（XVI) 中の ^〜 ¹⁶が示す八ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の R^R⁷として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

式（XVI) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好 ¾しくは 1〜 3の整数である。式（xvi) 中、 Xは水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

式（xvi) 中の Xが示す八ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

化合物（a- 19)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XVII) または（XVIII) で表される化合物（a- 19) を用いることができる。

(XVIII)

式（XVII) および（XVIII) 中、 Mは周期表第 3〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 3〜 6族および第 8〜 1 0族の遷移金属原子であり、より好ましくは第 4族、第 5族または第 6族の遷移金属原子であり、特に好ましくは第 4族または第 5族の金属原子である。

式（XVII) 中、 mは 1〜3の整数を示す。

式（XVIII) 中、 m 'は 1〜6の整数を示し、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜 3の整数であり、特に好ましくは 1〜 2の整数である。

式（XVII) および（XVIII) 中、 Eは窒素原子または置換基一 R⁵を有する炭素原子（― C ( R⁵) =) を示す。

式（XVII) および (XVIII) 中、 Gは酸素原子、ィォゥ原子または置換基一 R ⁶を有する窒素原子（一 N ( R⁶)—）を示す。式（XVII) および（XVIII) 中、 ¹〜!^⁶は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、八ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよく、また、式（XVII) において mが 2以上の場合には

_Ri〜_R ⁶で示される基のうち 2個の基が連結されていてもよく、式 (XVIII) において m'が 2以上の場合には尺¹〜!^⁶で示される基のうち 2個の基が連結されていてもよい。

式（XVII) および（XVIII) 中の尺¹〜!^⁶が示すハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、上記一般式（I) 中の尺¹〜!^⁷として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

式（XVII) および（XVIII) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜5、好ましくは 1~4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（XVII) および（XVIII) 中、 Xは、水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミ二ゥム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、式（XVII) および式（XVII I) において nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なつていてもよく、 Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。式（XVII) および（XVIII) 中の Xが示すハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、上記一般式（I) 中の！^〜 ⁷として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

化合物（a-20)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XIX) で表される化合物（a-20) を用いることができる。

式（XIX) 中、 Mは周期表第 3〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 3〜 6族および第 8〜1 0族の遷移金属原子であり、より好ましくは第 4族、第 5族または第 6族の遷移金属原子であり、特に好ましくは第 4族または第 5族の金属原子である。

式（XIX) 中、 mは 1〜6の整数を示し、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜 3の整数であり、特に好ましくは 1〜 2の整数である。

式（XIX) 中、 Aは、酸素原子、ィォゥ原子、または置換基— R⁵を有する窒素原子（― N ( R⁵ )—）を示す。

式（XIX) 中、 Bは、いずれも Nに結合する—R⁶および一 R⁷、 = C ( R⁸) R⁹ または = N R^1Qを示す。

式（XIX) 中、！^〜尺¹。は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよく、また、 mが 2以上のときは、一つの配位子に含まれる尺¹〜!^¹。のうちの 1個の基と、他の配位子に含まれる〜1 ¹⁽⁾のうちの 1個の基とが結合されていていもよく、 R¹同士、 R²同士、 R³同士、 R⁴同士、 R⁵同士、 R ⁶同士、 R ⁷同士、 R⁸同士、 R⁹同士、 R^1Q同士は互いに同一でも異なっていてもよい。式（XIX) 中の！^〜尺¹。が示す八ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の R^∑〜R ⁷として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

式（XIX) 中、 nは、 Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜 3の整数である。式（xix) 中、 Xは水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、八ロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、 nが 2以上の場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

式（xix) 中の Xが示すハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマ二ゥム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

化合物（a- 21)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XXa) または（XXla) で表される化合物（a- 21) を用いることができる。

式（XXa) および（XXla) 中、 Mは周期表第 3、 4族から選ばれる遷移金属原子を示す。

式（XXa) および（XXla) 中、 A¹は酸素原子、ィォゥ原子または炭化水素置換窒素原子を示す。

式（XXa) および（XXla) 中、 A²は炭化水素置換酸素原子、炭化水素置換ィォゥ原子または炭化水素置換窒素原子を示す。

式（XXa) および（XXla) 中、 Eは酸素原子またはィォゥ原子を示す。

式（XXa) および（XXla) 中、 mは：！〜 2の整数を示す。

式（XXa) および（XXla) 中、尺¹〜!^⁵は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、炭化水素基、炭化水素置換シリル基を示す。

式（XXa) および（XXla) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 0 〜5、好ましくは 0〜4、より好ましくは 0〜3の整数である。

式（XXa) および（XXIa) 中、 Xは水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、八ロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

式（XXa) および（XXIa) 中の Xが示すハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

化合物（a- 22)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XXb) または（XXIb) で表される化合物（a- 22) を用いることができる。

式（XXb) および（XXIb) 中、 Mは周期表第 5〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは周期表第 8〜1 0族の遷移金属原子である。

式（XXb) および（XXIb) 中、 A¹は酸素原子、ィォゥ原子または炭化水素置換窒素原子を示す。

式（XXb) および（XXIb) 中、 A²は炭化水素置換酸素原子または炭化水素置換ィォゥ原子または炭化水素置換窒素原子を示し、

式（XXb) および（XXIb) 中、 Eは酸素原子またはィォゥ原子を示す。

式（xxb) および（xxib) 中、 mは:！〜 2の整数を示す。

式（xxb) および（xxib) 中、！^〜尺⁵は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、炭化水素基、炭化水素置換シリル基を示す。式（xxb) および（xxib) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1 〜'5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（XXb) および（xxib) 中、 Xは水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、 nが 2以上の場合は、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

式（XXb) および（xxib) 中の Xが示す八ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

化合物（a- 23)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XXI I)、（XXI II)、（XXIV) または（XXV) で表される化合物（a- 23) を用いることができる。

式（XXI I)、 (XXII I) , (XXIV) および（XXV) 中、 Mは周期表第 3〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 3〜6族および第 8〜1 0族の遷移金属原子であり、より好ましくは第 4族、第 5族または第 6族の遷移金属原子であり、特に好ましくは第 4族または第 5族の金属原子である。

式（XXII)、（XXIII)、（XXIV) および（XXV) 中、 Aは酸素原子、ィォゥ原子、または窒素原子を示す。 Aは、金属 Mとの結合様式に応じて置換基 R⁶を有することもできる。

式 (XXI l) (XXI II), (XXIV) および（XXV) 中、 Dは一 C(R⁷) (R⁸)—、一 S i (R⁹)(R¹⁰)—、一CO—、一 S〇₂—、一 SO—または一 PiOHOR¹¹) 一を示す。

式（XXII)、（XXIII)、（XXIV) および（XXV) 中、 mは 1〜6の整数を示し、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜3の整数であり、特に好ましくは 1〜2の整数である。

式（XXII)、 (XXI II), (XXIV) および（XXV) 中、 Ri R¹¹はそれぞれが互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。また、 mが 2以上のときは、 R¹同士、 R²同士、 R³同士、 R⁴同士、 R⁵同士、 R⁶同士、 R⁷同士、 R⁸同士、 R⁹同士、 R¹ 同士、 R¹¹同士は互いに同一でも異なっていてもよく、いずれか 1つの配位子に含まれる ¹〜 R¹¹で示される基のうちの少なくとも 1 個の基と、他の配位子に含まれる〜 ¹で示される基のうちの少なくとも 1偭の基とが連結されていてもよい。

式（XXII)、（XXIII)、（XXIV) および（XXV) 中の尺¹〜!^¹¹が示すハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I) 中の！^〜尺⁷として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

式（XXII)、（XXIII)、（XXIV) および（XXV) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。式（XXII)、（XXII I)、（XXIV) および（XXV) 中、 Xは水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、 nが 2以上の場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

式（XXII)、（XXII I)、（XXIV) および（XXV) 中の Xが示すハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、' ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミ二ゥム含有基、リン含有基、 Λロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の X¹ として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

化合物（a- 24)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XXVI)、 (XXVI I) , (XXVIII) または（XXVIX) で表される化合物（a- 24) を用いることができる。

(XXVII)

(XXIX)

式（XXVI)、（XXVII)、（XXVIII) および（XXVIX) 中、 Mは周期表第 3〜1

1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 3〜6族および第 8〜1 0 族の遷移金属原子であり、より好ましくは第 4族、第 5族または第 6族の遷移金属原子であり、特に好ましくは第 4族または第 5族の金属原子である。式（xxvi)、 (XXVII) , (xxviii) および（xxvix) 中、 mは；！〜 6の整数を示し、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜3の整数であり、特に好ましくは 1〜2の整数である。

式（XXVI)、（XXVI 1)、 ( XVIII) および（XXVIX) 中、 Aは酸素原子、ィォゥ原子、または窒素原子を示す。また Aは金属 Mとの結合様式に応じて置換基 R⁵ を有することもできる。

式（xxvi)、 (XXVII) ( XVIII) および（XXVIX) 中、 Bは、それぞれ Nと結合する基一 R⁶および一； R⁷、 =N R⁸または = C R⁹R^1Qを示す。

式（xxvi)、 ( XVII) , (XXVIII) および（XXVIX) 中、 ¹〜!^¹。は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ゲイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、これらのうちの

2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。また、 mが 2以上のときは、 1〜!^¹。で示される基のうち 2個の基が連結されていてもよく、また Rのそれぞれ同士は、互いに同一でも異なっていてもよい。

式（XXVI)、（XXVII)、 (XXVIII) および（XXVIX) 中の ¹〜 R ¹⁰が示すハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^⁷として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

式（xxvi)、 (XXVII) (XXVIII) および（xxvix) 中、 nは Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（xxvi)、 (XXVII) ^ (XXVIII) および（XXVIX) 中、 Xは水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホゥ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、 nが 2 以上の場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。式（XXVI)、（XXVII)、（XXVIII) および（XXVIX) 中の Xが示すハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニゥム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

化合物（a- 25)

本発明では（A) 成分として、下記一般式（XXX) で表される化合物（a- 25) も用いることができる。

式（XXX) 中、 Mは周期表第 3〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 3〜 6族および第 8〜1 0族の遷移金属原子であり、より好ましくは第 4族、第 5族または第 6族の遷移金属原子であり、特に好ましくは第 4族または第 5族の金属原子である。

式（XXX) 中、 A¹および A²は互いに同一でも異なっていてもよく、窒素原子またはリン原子を示す。

式（XXX) 中、 C^ Q⁶は互いに同一でも異なっていてもよく、窒素原子、リン原子または置換基一 R²を有する炭素原子 (- C (R²) =) を示し、 Qi Q⁶ のうちに置換基一 R²を有する炭素原子が複数ある場合、それらの R²同士は互いに同一でも異なっていてもよい。

式（XXX) 中、 R¹および R²は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して缳を形成していてもよい。

式（XXX) 中の R R²が示すハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、ィォゥ含有基、リン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の 1^〜1 ⁷として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

式（XXX) 中、 mは 1〜6の整数であり、好ましくは 1〜4の整数であり、より好ましくは 1〜3の整数であり、特に好ましくは 1〜2の整数である。 mが 2 以上のときは、 1つの配位子に含まれる R R²のいずれかと、他の配位子に含まれる R のいずれかとが結合していてもよく、また R¹同士、 R²同士は互いに同一でも異なっていてもよい。

式（XXX) 中、 nは、 Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜 5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（XXX) 中、 Xは水素原子、八ロゲン原子、酸素原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、八ロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基を示し、 nが 2以上の場合には、 Xで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また Xで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。

式（XXX) 中の Xが示す八ロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケィ素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の X¹として例示したものと同様の原子または基が挙げられる。

化合物（a- 26)

また、本発明では（A) 成分として、下記一般式（XXXIa) または（XXXlIa ) で表される化合物（a- 26) を用いることができる。

(XXXIIa) 式（XXXI a) および（XXXI I a) 中、 Mは周期表第 3〜 6族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 4、 5族から選ばれる遷移金属原子を示す。式（XXXIa) および（XXXIIa) 中、 ¹〜!^⁶は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子または炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基またはリン含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。式（XXXIa) および（XXXIIa) 中、 ¹〜!^ ⁶が示す炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ゲイ素含有基、窒素含有基、リン含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^⁷として例示した炭化水素基、八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基、リン含有基が挙げられる。

式（XXXIa) および（XXXIIa) 中、 nは、 Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（XXXIa) および（XXXIIa) 中、 Xは互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、八ロゲン原子、酸素原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基またはィォゥ含有基を示す。式（XXXIa) および（XXXI Ia) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^⁷として例示した八ロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基が挙げられる。

化合物（a- 27)

また、本発明では（A) 成分として、下記一般式（XXXIb) または（XXXIIb ) で表される化合物（a- 27) を用いることができる。

(XXXIIb) 式（xxxib) および（xxxiib) 中、 Mは周期表第 8〜1 1族から選ばれる遷移金属原子を示し、好ましくは第 8、 9族から選ばれる遷移金属原子を示す。式（XXXIb) および（XXXIID) 中、 Ri R⁶は互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、炭化水素基、炭素原子数 1〜 2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ゲイ素含有基、窒素含有基またはリン含有基を示し、これらのうちの 2個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。

式（xxxib) および（xxxiib) 中の！^〜 ⁶が示す炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基、リン含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の Ri〜R⁷として例示した炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基、ケィ素含有基、窒素含有基、リン含有基が挙げられる。

式（xxxib) および（xxxiib) 中、 nは、 Mの価数を満たす数であり、具体的には 1〜5、好ましくは 1〜4、より好ましくは 1〜3の整数である。

式（xxxib) および（xxxiib) 中、 Xは互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、酸素原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基またはィォゥ含有基を示す。式（XXXIb) および（XXXIIb) 中の Xが示すハロゲン原子、炭素原子数 1〜 2 0の炭化水素基、炭素原子数 1〜2 0の八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基としては、例えば上記一般式（I ) 中の ¹〜!^⁷として例示したハロゲン原子、炭化水素基、八ロゲン化炭化水素基、酸素含有基、ィォゥ含有基が挙げられる。

本発明では、ホウ素原子、窒素原子、酸素原子およびィォゥ原子から選ばれる少なくても二つ以上の原子を含む配位子を持つ第 3〜第 1 1族遷移金属化合物

(A) が担体成分（B) に担持されていてもよい。遷移金属化合物（A) を担体成分（B) に担持させる際には、不活性溶媒中、遷移金属化合物（A) を担体成分（B) を所定時間撹拌混合後、濾取することによって得ることができるが、この際に加熱操作を行っても良い。不活性溶媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素や、へキサン、ヘプタン、デカン等の脂肪族飽和炭化水素、シクロへキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素またはこれらの混合物を例示できる。加熱する場合の温度は、用いる溶媒にもよるが通常、その溶媒の凝固点以上の温度〜 200 まで、好ましくは 150°Cまでである。撹拌混合時間は、温度にもよるが通常、 30秒〜 24時間、好ましくは 10分〜 10 時間である。濾取は通常の有機製造化学で用いられている濾過方法を採用することができる。濾取後のケーキ成分は、必要に応じて前記で例示した芳香族炭化水素や脂肪族炭化水素で洗浄してもよい。なお、このようにして得られた担持物においても、本発明の担体成分の特徴である、マグネシウム原子とアルミニウム原子のモル比（Mg/A 1 )および、アルコキシ基とアルミニウム原子のモル比（O RZA 1 ) は、 l<MgZAl≤300. 0、 0. 05く ORZAl<2. 0 の範囲を満足する。

本発明において、必要に応じて用いられる（C) 特定の有機金属化合物（以下の説明では「有機金属化合物」と略称する場合がある。）として、具体的には下記のような周期律表第 1、 2族および第 12、 13族の有機金属化合物を任意に用いることができる。

(C-la) 一般式 R^a _mA 1 (OR^b)_n H_p X_q

(式中、 R^aおよび R^b は、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が 1〜20、好ましくは 1〜10の炭化水素基、より好ましくは 1〜8の炭化水素基を示す。 Xはハロゲン原子を示し、 mは 0ぐ m≤3、 nは 0≤nく 3、 pは 0 ≤pく 3、 Qは 0≤qく 3の数であり、かつ m+n + p + Q = 3である。）で表される有機アルミニウム化合物。このような化合物の具体例として、トリメチルァルミ二ゥム、トリェチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライドを例示することができる。

(C-lb) 一般式 M^aA 1 R^a ₄

(式中、 M^a は i、 N aまたは Kを示し、 R^aは炭素原子数が 1〜 15、好ましくは 1〜 4の炭化水素基を示す。）で表される周期律表第 1族金属とアルミ二ゥムとの錯アルキル化物。このような化合物としては、 L i Al (C₂H₅)₄、 L i A 1 (C₇H₁₅)₄などを例示することができる。 (C-lc) 一般式 R^{a b} M^b

(式中、 R^aおよび R^b は、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が 1〜15、好ましくは 1〜4の炭化水素基を示し、 M^b は Mg、 Znまたは C dである。）で表される周期律表第 2族または第 12族金属のジアルキル化合物。上記した特定の有機金属化合物（C)のなかでは、有機アルミニウム化合物が好ましく、とりわけ前記（C-la)の有機アルミニウム化合物が好ましい。また、このような有機金属化合物（ C- 1 )は、 1種単独で用いてもよいし 2種以上組み合わせて用いてもよい。

本発明のポイントの一つは、本発明の担体成分を使用することによって、従来使用されてきた有機アルミニウムォキシ化合物や有機ホウ素化合物を遷移金属化合物と併用しなくてもよい点にある。従って、ォレフィン重合触媒中の任意構成成分は、（C-la)、（C-lb)、（C-lc)から選ばれる少なくても 1種の化合物で十分であるが、ォレフィン重合活性を更に向上させるために本発明のォレライン重合用触媒中に、（C) 有機金属化合物として以下に示すような有機金属化合物、 (C-2) や（C-3) が含まれていてもよい。

(C-2) 有機アルミニウムォキシ化合物

本発明で用いられる（C-2) 有機アルミニウムォキシ化合物は、従来公知のアルミノキサンであってもよく、また特開平 2-78687号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムォキシ化合物であってもよい。

従来公知のアルミノキサンは、たとえば下記のような方法によって製造することができ、通常、炭化水素溶媒の溶液として得られる。

(1) 吸着水を含有する化合物または結晶水を含有する塩類、たとえば塩化マグネシゥム水和物、硫酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩化第 1セリゥム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、トリアルキルアルミニゥムなどの有機アルミニウム化合物を添加して、吸着水または結晶水と有機アルミニゥム化合物とを反応させる方法。

(2) ベンゼン、トルエン、ェチルェ一テル、テトラヒドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸気を作用させる方法。 (3) デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に、ジメチルスズォキシド、ジブチルスズォキシドなどの有機スズ酸化物を反応させる方法。

なお該アルミノキサンは、少量の有機金属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミノキサンの溶液から溶媒または未反応有機アルミニウム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解またはアルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。 '

アルミノキサンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物として具体的には、前記（B-la)に属する有機アルミニウム化合物として例示したものと同様の有機アルミニウム化合物を挙げることができる。

これらのうち、卜リアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、トリメチルアルミニウムが特に好ましい。

上記のような有機アルミニウム化合物は、 1種単独でまたは 2種以上組み合せて用いられる。

また本発明で用いられるベンゼン不溶性の有機アルミニウムォキシ化合物は、 6 のベンゼンに溶解する A 1成分が A 1原子換算で通常 10%以下、好ましくは 5%以下、特に好ましくは 2%以下であるもの、すなわち、ベンゼンに対して不溶性または難溶性であるものが好ましい。これらの有機アルミニゥムォキシ化合物（ B- 2 )は、 1種単独でまたは 2種以上組み合せて用いられる。

(C-3) 遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物

本発明に係る遷移金属化合物（A)と反応してイオン対を形成する化合物（C-3) (以下、「イオン化イオン性化合物」という。）としては、特開平 1-501950号公報、特開平 1-502036号公報、特開平 3-179005号公報、特開平 3-179006号公報、特開平 3-207703号公報、特開平 3-207704号公報、 USP5321106号などに記載されたルイス酸、イオン性化合物、ポラン化合物および力ルポラン化合物などを挙げることができる。さらに、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も挙げることができる。このようなイオン化イオン性化合物（C-3)は、 1種単独でまたは 2種以上組み合せて用いられる。

なお、本発明のォレフィン重合用触媒は、上記の（B) 担体成分、（A) 遷移金属化合物、（C) 特定の有機金属化合物に加えて、更に S i〇₂、 A 1₂0₃、 Mg 〇、 Z rO、 T i 0₂、 B₂0₃、 C a〇、 Zn〇、 B a〇、 Th〇₂等の無機担体や粒径が 10〜300 imの範囲にある顆粒状ないしは微粒子状有機ポリマーであるポリエチレン、ポリプロピレン、ポリプテン、ポリスチレン等の有機担体を併用することもできる。

ォレフィンの重合方法及びこの方法によって得られるポリオレフィン

本発明のポリオレフインは、前記のォレフィン重合用触媒の存在下で、ォレフィンを高活性でもって単独重合または共重合させることによって得られる、嵩密度が 0.20 ( g/ cm³)以上であるポリオレフィンである。

本発明において、重合反応に供されるォレフインは、エチレンおよび Q!—ォレフィンから選ばれる 1種以上のモノマ一であり、モノマーの少なくとも 1種がェチレンまたはプロピレンである。ひ一才レフインとしては、炭素原子数が 3〜 2 0、好ましくは 3〜10の直鎖状または分岐状の α—ォレフィン、たとえばプロピレン、 1-ブテン、 2-ブテン、 1-ペンテン、 3-メチル -1-ブテン、 1-へキセン、 4-メチル -1-ペンテン、 3-メチル -1-ペンテン、 1-ォクテン、 1-デセン、 1-ドデセン、 1-テトラデセン、 1-へキサデセン、 1-ォクタデセン、 1-エイコセなどである。また本発明の重合方法においては、炭素原子数が 3〜30、好ましくは 3〜20の環状ォレフィン、たとえばシクロペンテン、シクロヘプテン、ノルボルネン、 5-メチル -2-ノルポルネン、テトラシクロドデセン、 2-メチル 1,4, 5,8- ジメタノ- 1,2, 3, 4, 4a, 5, 8, 8a-ォクタヒドロナフタレン；極性モノマー、たとえば、ァリルアルコール、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、無水マレイン酸、ィタコン酸、無水ィタコン酸、ビシクロ（2,2, 1)-5-ヘプテン- 2, 3-ジカルボン酸無水物などのひ， 3—不飽和カルボン酸、およびこれらのナトリウム塩、カリウム塩、リチウム塩、亜鉛塩、マグネシウム塩、カルシウム塩などの金属塩；アクリル酸メチル、アクリル酸ェチル、アクリル酸 n-プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸 n-プチル、アクリル酸イソプチル、アクリル酸 tert-ブチル、ァクリル酸 2 -ェチルへキシル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸ェチル、メタクリル酸 n -プロピル、メタクリル酸ィソプロピル、メタクリル酸 n-ブチル、メ夕クリル酸イソブチルなどの α, β—不飽和カルボン酸エステル;酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、力プロン酸ビニル、カプリン酸ビニル、ラウリン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、トリフルォロ酢酸ビニルなどのビニルエステル類；ァクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、ィタコン酸モノグリシジルエステルなどの不飽和グリシジルなどを挙げることができる。また、ビニルシクロへキサン、ジェンまたはポリェン；芳香族ビエル化合物、例えばスチレン、 0 -メチルスチレン、 m-メチルスチレン、 P-メチルスチレン、 ο , ρ-ジメチルスチレン、 0 -ェチルスチレン、 m-ェチルスチレン、 P-ェチルスチレンなどのモノもしくはポリアルキルスチレン；メトキシスチレン、エトキシスチレン、ビエル安息香酸、ビニル安息香酸メチル、ビエルべンジルアセテート、ヒドロキシスチレン、 0 -クロ口スチレン、 P-クロロスチレン、ジビニルベンゼンなどの官能基含有スチレン誘導体；および 3 - フエニルプロピレン、 4 -フエニルプロピレン、 a - メチルスチレンなどを反応系に共存させて重合を進めることもできる。

本発明に係るォレフィンの重合方法では、上記のようなォレフィン重合用触媒の存在下に、ォレフィンを重合または共重合することによりォレフィン重合体を得る。

本発明では、重合は溶液重合、懸濁重合などの液相重合法、あるいは気相重合法のいずれにおいても実施できる。溶液重合または懸濁重合法において用いられる不活性炭化水素媒体として具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、へキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シク口ペンタン、シクロへキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭ィヒ水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどの八口ゲン化炭化水素またはこれらの混合物などを挙げることができ、ォレフィン自身を溶媒として用いることもできる。

上記のようなォレフィン重合用触媒を用いて、ォレフィンの重合を行うに際し. て、成分（A) は、反応容積 1リットル当り、通常 1 0— ⁸〜1 0— ²モル、好ましくは 1 0一⁷〜 1 0一³モルになるような量で用いられる。

成分（B) はマグネシウム原子として、成分（B) 中の全遷移金属原子（M) に対するモル比〔M g /M〕が、通常 1 . 0〜1 0 0 0、好ましくは 1 0〜8 0 0 となるような量で用いられる。成分（C )は、成分（C )中の金属原子（Μ ' ) と、成分（A) 中の全遷移金属（M) とのモル比〔M'ZM〕が、通常 5〜5000、好ましくは 100〜3000となるような量で用いられる。

また、このようなォレフィン重合触媒を用いたォレフィンの重合温度は、通常 — 50〜+ 200°C、好ましくは 0〜170°Cの範囲である。重合圧力は、通常常圧〜 1 OMPaゲージ圧、好ましくは常圧〜 5MPaゲージ圧の条件下であり、重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。さらに重合を反応条件の異なる 2段以上に分けて行うことも可能である。得られるォレフイン重合体の分子量は、重合系に水素、有機シラン化合物または他の公知の分子量調節剤を存在させるか、または重合温度を変化させることによつても調節することができる。さらに、使用する成分（A) の量により調節することもできる。

以上述べた本発明の重合方法によって得られるポリマーは、嵩密度が 0. 20 (g/cm³)以上、好ましくは 0. 22 (g/ cm³)以上であるという特徵を持つ。また、 G PCで測定される分子量分布（Mw/Mn) は、多段重合などの重合プロセスによって変化可能であるが、成分（A) の選択によっても制御可能であり、 Mw/Mn== 1〜150の範囲で変化させることが可能であるという特徴を持ち、用途によって様々に造り分けることができる。

次に、本発明に係る主な分析法、並びにォレフィンの重合によって得られる重合体の物性 ·性状を測定する方法について述べる。

〔担体成分中の組成分析〕

担体成分中の金属含有量はプラズマ発光質量分析法により求めた。

ハロゲン含量は電位差滴定法を用い、アルコキシ基含量はガスクロマトグラフにより測定した。

〔担体成分の平均粒径〕

平均粒径の測定は数平均として、光透過式沈降法により、既知の Stokesの式 (数 1) を適用して求めた。装置は、自動粒度分布測定装置（CAPA—300 型、堀場社製）を用いた。また、分散剤にはデカリンとトリオレインとの混合液 (デカリン/トリオレイン =1ノ4 (重量比)）を用いた。 1/2

\Si _o\n(X₂/X_i)

D =

(P - Po) ω²1 ノ

D ：触媒粒径（cm)

η₀ ：分散媒粘性係数（poise)

p ：試料密度（g/_Cm³)

Po ：分散媒密度（g/cm³)

t ：沈降時間（sec.)

Xi ：回転中心より沈降面までの距離（cm)

X₂ ：回転中心より.測定面までの距離（cm)

ω ：回転角速度 (rad/sec.)

〔担体成分の微結晶サイズ〕

微結晶サイズの測定は、 X線回折装置（理学電機社製 RU— 300) により、塩化マグネシウムの（1 10) 面の半価幅（FWHM) を測定し、かつ既知の Scherrerの式（式中、 0. 9は定数 Kに帰着する）を適用することによって求めた。微結晶サイズの測定に用いた試料はすべて窒素雰囲気下で取り扱った。なお、 Scherrer の式を用いた微結晶サイズの測定方法は、「カリティ X線回折要論（松村源太郎訳）ァグネ社刊」に詳しい。

〔ポリマーの重量平均分子量（Mw)、数平均分子量（Mn)〕

ウォーターズ (Waters) モデル「Alliance GPC 2000J ゲル浸透クロマトグラフ（高温サイズ排除クロマトグラフ）により得られる分子量分布曲線から計算した。なお操作条件は、下記の通りである：

移動相： ο—ジクロロベンゼン（和光純薬工業） . 移動相流速： 1ml /m i n .

カラム： 2本の「TSK— GEL」（登録商標）モデル「GMH6—HT 」カラムと、 2本の「TSK— GELJ (登録商標）モデル「GMH6— HTL」カラム 1 O

試料濃度： 3 Omg/20m 1 (0. 15% (w/v))

注入容量： 500 リツトル

検出法：クロマトグラフと一体の屈折計により検出

〔ポリマーの極限粘度（[77])〕

デカリン溶媒を用いて、 135 Cで測定した値である。すなわち造粒ペレツト約 2 Omgをデカリン 15mlに溶解し、 135 °Cのオイルパス中で比粘度 ?7 _sp を測定する。このデカリン溶液にデカリン溶媒を 5 ml追加して希釈後、同様にして比粘度 7? _spを測定する。この希釈操作をさらに 2回繰り返し、濃度（C) を 0に外挿した時の 7? _sp/cの値を極限粘度として求める。

〔メルトフローレート（MFR₂.₁₆)〕

ASTM D— 1238の標準法により、 190Τλ 2. 16 kg荷重下で測定された数値である。

〔ポリマーの嵩密度〕

J I S - 6721に準拠し、内容積 10 Om 1の容器中の試料重量より求めた。実施例

以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。.なお、合成例で得られた化合物の構造は、 2 7 OMHz iH-NMR (日本電子 GSH— 270)、 FD—質量分析（日本電子 SX- 102 A) 等を用いて決定した。

〔実施例 1〕

成分（b 1) の調製

無水塩化マグネシウム 95. 2 g (1. 0モル）、デカン 442mlおよび 2 -ェチルへキシルアルコール 390. 6 g (3. 0モル）を 13 Otで 2時間反応を行い均一溶液 (成分 ( 1)) を得た。

成分（b 1— 1) の調製充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、成分（b l) 25ml ( マグネシウム原子換算で 25ミリモル）、および精製デカン 10 Omlを装入し、攪拌下、液温を 15 に保持しながら、精製デカンで希釈したトリェチルアルミニゥム 26ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 12 0分かけて 80°Cに昇温し、さらに 60分反応させた。次いで、 80°Cを保持しながら、再び、精製デカン希釈のトリェチルアルミニウム 49ミリモルを、 30 分間にわたって滴下装入し、その後さらに 60分間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 10 Omlのトルエンを加えて成分 (b 1 - 1) のトルエンスラリーとした。得られた成分（b l— 1) の平均粒径は 20 mであった。

また、以上の操作によって調製した成分（b l— l) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 17. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 9重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 26. 4重量％であり、塩素が 49. 0 重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZA l) は、 6. 5、 2ーェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（ORZA 1 )は、 1. 9であった。

成分（b l— l— a2— 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 Om 1のフラスコ：、全量 154. 1mlとなる様に精製トルエン、および、成分（b l— l) をマグネシウム原子換算で 10 ミリモル装入した。これを 2513に保持しながら、攪拌下、下記成分（a 2— 1 72) のトルエン溶液 (0. 001089mmo 1 / 1) 45. 9mlを 20分にわたつて滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルェンにて充分洗浄し、精製デカン 100mlを加えて成分（b l— 1— a 2— 17 2) のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 30m g/mLであり、ジルコニウムが 20. 8 gZmLであった。従って、成分（b l - l -a 2- 172) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 2 · 7mg/gと計算された。

一方、成分（b 1— 1一 a2— 172) の乾燥試料による I CP— MAS S分析からも、ジルコニウム原子が 0. 28重量％含有されていることを確認した。その他の成分は、マグネシウムが 17. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 8重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 25. 1重量％であり、塩素が 51. 0 重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（Mg/A l) は、 6. 7、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（OR/A 1) は、 1. 9であり、成分（b l— l) の対応するモル比からほとんど変化しないことを確認した。

（a 2 - 172) 重合

充分に窒素置換した内容積 1リットルの s us製オートクレープに精製ヘプ夕ン 500mlを入れ、エチレンを流通し、液相および気相をエチレンで飽和させた。その後、 75でに昇温し、エチレン雰囲気にて、トリェチルアルミニウム 0. 5ミリモル、上記で調製した成分（b 1— 1— a 2— 172) (ジルコニウム原子換算で 0. 0004ミリモル）をこの順に装入した。エチレン圧を 0. 8M Pa'Gとし、 60分間重合を行った。重合中は、 80°C、エチレン圧 0. 8MP a -Gを保持した。重合終了後、反応生成物を大量のへキサンで洗浄し、グラスフィルターで濾取した。得られたポリマーを 10時間、真空乾燥させてポリエチレン 66. 9 gを得た。

重合活性は 167. 2 k g/mmol-zr-hr, 成分（b l— 1— a 2— 172) 1 gあたりの重合活性は、 5. 1 k g/g-cat'hrであり、このポリエチレンの [ 7? ] は 16. 3 d 1 / , 嵩密度は、 0. 24g/m lであった。また GPC測定より測定したこのポリエチレンの Mwは 1. 9X 10⁶であり、 MwZMn比は 4. 1であった。〔実施例 2〕

成分（b 1— 1— a2— 140) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、全量 128. 4mlとなる様に精製トルエン、および、成分（b l— l) をマグネシウム原子換算で 10 ミリモル装入した。これを 25 °Cに保持しながら、攪拌下、下記成分（a2— l 40) のトルエン溶液（0. 000699mmo 1 Zm 1 ) 71. 6m 1を 20 分にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルェンにて充分洗浄し、精製デカン 100mlを加えて成分（b l— 1一 a2— 1 40) のデカンスラリーとした。

以上の操作によって調製した成分（b 1— 1— a 2— 140)の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 16. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 7重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 24. 0重量％であり、塩素が 48. 0重量％であり、ジルコニウムが 0. 30重量％であった。尚、ジルコニウム含有量の分析値は、実施例 1と同様、計算結果と良く一致する。また、マグネシゥムとアルミニウムのモル比（Mg/A 1 ) は、 6. 3、 2一ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（ORZA1) は、 1. 8であり、実施例 1と同様に成分（bl— l) の対応するモル比からほとんど変化しないことを確認した。

（a 2— 140) 一 M A□

実施例 1の [重合] において、成分（b l— l— a2— 172) の代わりに、上記で調製した成分（b l— l— a 2— 140) を用いた以外は実施例 1と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 50. 9gを得た。

重合活性は 127. 3 k g/mmol-Zr- r, 成分（ b 1— 1— a 2— 140 ) l gあたりの重合活性は、 4. 2 k gZg-cat'hrであり、このポリエチレンの

[77] は 18. 3d l/g、嵩密度は、 0. 33 gZm 1であった。また GPC 測定より測定したこのポリエチレンの Mwは 2. 4X 10⁶であり、 MwZMn 比は 5. 9であった。

〔実施例 3〕

成分（b l— l— a2_204) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、全量 125, 5mlとなる様に精製トルエン、および、成分（b l— 1) をマグネシウム原子換算で 10 ミリモル装入した。これを 25°Cに保持しながら、攪拌下、下記成分（a2— 2 04) のトルエン溶液（0. 00067 lmmo 1 Zm 1 ) 74. 5m 1を 20 分にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルェンにて充分洗浄し、精製デカン 100mlを加えて成分（b l— 1— a2— 2 04) のデカンスラリーとした。

以上の操作によって調製した成分（b 1— 1— a 2— 204)の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 17. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 7重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 24. 0重量％であり、塩素が 50. 0重量％であり、ジルコニウムが 0. 31重量％であった。従って、マグネシゥムとアルミニウムのモル比（MgZAl) は、 7. 0、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（ORZA1) は、 1. 8であった。

（a 2— 204)

重合

実施例 1の [重合] において、成分（b 1— 1— a2— 172) の代わりに、上記で調製した成分（b l— 1— a2— 204) を用いた以外は実施例 1と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 40. 3 gを得た。

重合活性は 100. 8 k g/mmol-zr-hr, 成分（b l— l— a 2— 204) 1 gあたりの重合活性は、 3. 4 k g/g-cat'hrであり、このポリエチレンの

[ ] は 18. l d l/g、嵩密度は、 0. 28 gZmlであった。また GPC 測定より測定したこのポリエチレンの Mwは 2. 2 X 10⁶であり、 MwZMn 比は 7. 1であった。

〔実施例 4〕

成分（b l— 1— a 2— 126) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、全量 153. 8mlとなる様に精製トルエン、および、成分（b l _ l) をマグネシウム原子換算で 10 ミリモル装入した。これを 25°Cに保持しながら、攪拌下、下記成分（a 2— 1 26) のトルエン溶液（0. 001083mmo 1 / 1 ) 46. 2m 1を 20 分にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルェンにて充分洗浄し、精製デカン 10 Omlを加えて成分（b 1— 1— a 2— 1 26) のデカンスラリーとした。

以上の操作によって調製した成分（b 1— 1— a 2— 126)の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 17. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 8重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 25. 8重量％であり、塩素が 51. 0重量％であり、ジルコニウムが 0. 31重量％であった。従って、マグネシゥムとアルミニウムのモル比 (Mg/A 1 ) は、 6. 7、 2一ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（ORZA 1) は、 1. 9であった。

重合

実施例 1の [重合] において、成分（b 1— 1一 a2— 172) の代わりに、上記で調製した成分（b 1— 1一 a 2— 126) (ジルコニウム原子換算で 0. 0 01ミリモル）を用いた以外は実施例 1と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 20. 5gを得た。

重合活性は 20. 5kg/mmol-Zr-hr, 成分（ b 1— 1一 a 2— 126 ) 1 gあたりの重合活性は、 0. 7 k g/g-cat'hrであり、このポリエチレンの [ τ?] は 0. 5d l//g、嵩密度は、 0. 20g/mlであった。また GPC測定より測定したこのポリエチレンの Mwは 1. 1 X 1 0⁴であり、 MwZMn比は 3. 0であった。

〔実施例 5〕

成分（bl— l— a2— 1 1 6) の調製

充分に窒素置換した内容積 200mlのフラスコに、全量 131. 8m 1となる様に精製トルエン、および、成分（b l— 1) をマグネシウム原子換算で 10 ミリモル装入した。これを 25°Cに保持しながら、攪拌下、下記成分（a2— 1 16) のトルエン溶液（0. 000734mmo 1 /m 1 ) 68. 2m 1を 20 分にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルェンにて充分洗浄し、精製デカン 100mlを加えて成分（b l— l— a2— l 16) のデカンスラリーとした。

以上の操作によって調製した成分（b 1— 1— a 2— 116)の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 17. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 8重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 26. 6重量％であり、塩素が 49. 0重量％であり、ジルコニウムが 0. 30重量％であった。従って、マグネシゥムとアルミニウムのモル比 (Mg/Al) は、 6. 7、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（ORZA1) は、 2. 0であった。

'成分 (a 2 - 116) 重合

実施例 1の [重合] において、成分（b l— 1— a2— 172) の代わりに、上記で調製した成分（b 1— 1— a 2— 116) (ジルコニウム原子換算で 0. 0 01ミリモル）を用いた以外は実施例 1と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 17. 5 gを得た。

重合活性は 17. 5 k g/mmol-Zr-hr, 成分（ b 1— 1— a 2— 116 ) 1 gあたりの重合活性は、 0. 6 k g/g-cat'hrであり、このポリエチレンの [ 77] は 20. 0d lZg、嵩密度は、 0. 31 gZmlであった。

〔実施例 6〕 '

成分（b l— 1— a2— 228) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、全量 150. Omlとなる様に精製トルエン、および、成分（b l— 1) をマグネシウム原子換算で 10 ミリモル装入した。これを 25でに保持しながら、攪拌下、下記成分（a 2— 2 28) のトルエン溶液（0. 0010 Ommo 1 /m 1 ) 50. Omlを 20分にわたつて滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルェンにて充分洗浄し、精製デカン 100mlを加えて成分（b l— 1— a2— 22 8) のデカンスラリーとした。

また、以上の操作によって調製した成分（bl— l— a2— 228) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 18. 0重量％であり、アルミ二ゥムが 2. 6重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 20. 0重量％であり、塩素が 54. 0重量％であり、ジルコニウムが 0. 35重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZAl) は、 7. 7、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（OR/A1) は、 1. 6であった。

重合

実施例 1の [重合] において、成分（b l— l - a2- 172) の代わりに、上記で調製した成分（b l— l— a 2— 228) (ジルコニウム原子換算で 0. 0 01ミリモル）を用いた以外は実施例 1と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 8. 8 gを得た。

重合活性は 8. 8 k gノ赚 ol-Zr'hr、成分（b 1— 1— a 2— 228) 1 g あたりの重合活性は、 1. 2 k g/g-cat'hrであり、このポリエチレンの [？? ] は 0. 24d lZgであった。また GPC測定より測定したこのポリエチレンの Mwは 3. 0 X 10³であり、 MwZMn比は 1. 9であった。

〔実施例 7〕

成分（b 1— 1— a 2— 138) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、全量 150. 0mlとなる様に精製トルエン、および、成分（b l— l) をマグネシウム原子換算で 10 ミリモル装入した。これを 25°Cに保持しながら、攪拌下、下記成分（a 2— 1 38) のトルエン溶液（0. 0010 Ommo 1 /m 1) 50. Om lを 20分にわたつて滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルェンにて充分洗浄し、精製デカン 100mlを加えて成分（b l— 1— a 2— 13 8) のデカンスラリーとした。

また、以上の操作によって調製した成分（b l— l— a 2— 138) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 18. 0重量％であり、アルミ二ゥムが 2. 5重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 20. 5重量％であり、塩素が 51. 0重量％であり、ジルコニウムが 0. 32重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（Mg/A l) は、 8. 0、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（OR/A 1 ) は、 1. 7であった。

（a 2— 138) 重合

実施例 1の [重合] において、成分（b 1— 1— a2— 172) の代わりに、上記で調製した成分（bl— 1一 a 2— 138) (ジルコニウム原子換算で 0. 0 01ミリモル）を用いた以外は実施例 1と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 55. 5gを得た。

重合活性は 55. 5 k g mmol-Zr'hr、成分（b 1— 1— a 2— 138) 1 gあたりの重合活性は、 2. 0 k gZg-cat'hrであり、このポリエチレンの [ τ?] は 13. 7d lZg、嵩密度は、 0. 21 g m 1であった。また GPC測定より測定したこのポリエチレンの Mwは 166. 8 X 10⁴であり、 MwZM n比は 12. 3であった。

〔実施例 8〕

成分 (b l-l-a2-241) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、全量 150. 0mlとなる様に精製トルエン、および、成分（b l— 1) をマグネシウム原子換算で 10 ミリモル装入した。これを 2 に保持しながら、攪拌下、下記成分（a 2— 2 41) のトルエン溶液（0. 0010 Ommo 1 Zm 1) 50. Omlを 20分にわたつて滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルェンにて充分洗浄し、精製デカン 10.0m 1を加えて成分（bl— l— a2— 24 1) のデカンスラリーとした。

以上の操作によって調製した成分（b 1— 1— a 2— 24, 1)の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 18. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 5重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 22. 8重量％であり、塩素が 52. 0重量％であり、ジルコニウムが 0. 28重量％であった。従って、マグネシゥムとアルミニウムのモル比（Mg/Al) は、 8. 0、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（OR/A1) は、 1. 9であった。

(a 2-241) 重合

実施例 1の [重合] において、成分（b l— 1— a2— 172) の代わりに、上記で調製した成分（b 1— 1— a 2— 241) (ジルコニウム原子換算で 0. 0 01ミリモル）を用いた以外は実施例 1と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 22. 6 gを得た。

重合活性は 22. 6 k g/mmol-Zr-hr> 成分（b l— 1 - a 2— 241) 1 gあたりの重合活性は、 0. 7 k gZg-cat'hrであり、このポリエチレンの [ 7?] は 9. 7 d lZg、嵩密度は、 0. 20 g mlであった。また G PC測定より測定したこのポリエチレンの Mwは 1 04. 4 X 1 0⁴であり、 Mw/Mn 比は 23. 8であった。

〔実施例 9〕

成分（b 1— 1— a 2 _ 134) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、成分（b 1— 1) をマグネシゥム原子換算で 4ミリモル、および精製トルエン 1 00mlを装入し、攪拌下、室温に保持しながら、下記成分（a 2— 172) のトルエン溶液（0. 00 106mmo 1 /m 1 ) 18. 8 m 1を 20分にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、精製デカン 5 Om lを加えて成分（b l— l— a 2— 134) のデカンスラリーとした。. - このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 59m g/mLであり、ジルコニウムが 30. O gZmLであった。従って、成分 (b 1 -2- Ά2- 1 34) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 3. 2mgZgと計算された。

（a 2— 134)

重合

実施例 1の [重合] において、成分（b 1- 1 - a2- 172) の代わりに、上記で調製した成分（b 1— 1— a 2— 134) (ジルコニウム原子換算で 0. 0 01ミリモル）を用いた以外は実施例 1と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 15. 0 gを得た。

重合活性は 15. 0 k g/mmol-Zr-hr, 成分（b l— 1— a 2— 241) 1 gあたりの重合活性は、 0. 5 k gZg-cat'hrであり、このポリエチレンの [ τ?] は 2. 8 d l/g、嵩密度は、 0. 23 gZmlであった。

〔実施例 10〕

成分（b 1— 1一 a 2— 195) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、全量 85. 4m 1になるように成分（b l— 1) をマグネシウム原子換算で 4ミリモルおよび精製トルェンを装入し、攪拌下、室温に保持しながら、下記成分（a 2— 195) のトルェン溶液（0. 00103 mm o lZml) 14. 6 m 1を 20分にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、精製デカン 5 Omlを加えて成分（b l— 1— a 2— 195) のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 22m gZniLであり、ジルコニウムが 21. 2 g/mLであった。従って、成分（b 1 -2 - a2- 195) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 3. Omg/gと計算された。

重合

充分に窒素置換した内容積 1リットルの s US製オートクレープに精製ヘプ夕ン 500mlを入れ、エチレンを流通し、液相および気相をエチレンで飽和させた。その後、 75Tに昇温し、エチレン雰囲気にて、トリェチルアルミニウム 0. 35ミリモル、上記で調製した成分（b 1— 1— a 2— 195) (ジルコニゥム原子換算で 0. 00035ミリモル）をこの順に装入した。エチレン圧を 0. 8MP a'Gとし、 60分間重合を行った。重合中は、 80^、エチレン圧 0. 8 MP a'Gを保持した。重合終了後、反応生成物を大量のへキサンで洗浄し、ダラスフィルターで濾取した。得られたポリマーを 10時間、真空乾燥させてポリエチレン 41. 2 gを得た。

重合活性は 160. 6 k g/nunol-Zr-hr, 成分（b l— 1— a 2— 195) l gあたりの重合活性は、 3. 9 k gZg-cat'hrであり、このポリエチレンの [??] は 17. 2 d l/g、嵩密度は、 0. 28 g_ mlであった。

〔実施例 11〕

成分（b 1— 2) の調製

充分に窒素置換した内容積 400mlのフラスコに、成分（b l) 12. 5m 1 (マグネシウム原子換算で 12. 5ミリモル）、および精製デカン 200ml を装入し、攪拌下、液温を 15°Cに保持しながら、精製デカンで希釈したトリエチルアルミニウム 13ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 120分かけて 80°Cに昇温し、さらに 60分反応させた。次いで、 80 °Cを保持しながら、再び、精製デカン希釈のトリェチルアルミニウム 24. 5ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入し、その後さらに 60分間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 50mlのトルェンを加えて成分 (b 1 - 2) のトルエンスラリーとした。得られた成分 (b 1 -2) の平均粒径は 20 mであった。

また、以上の操作によって調製した成分（b l— 2) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 18. 0重量％であり、アルミニウムが 26. 0 重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 21. 4重量％であり、塩素が 52. 0重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZA l ) は、 7. 7、 2ーェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比 (ORZA 1) は、 1. 7であった。

成分（b 1— 2— a 2— 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、全量 85. 1mlになるように成分（b l— 1) をマグネシウム原子換算で 3ミリモルおよび精製トルェンを装入し、攪拌下、室温に保持しながら、下記成分（a 2— 195) のトルェン溶液（0. 001005mmo 1 Zm 1 ) 14. 9 m 1を 20分にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、精製デカン 5 Om 1を加えて成分（b 1— 1— a 2— 195) のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 07m gZmLであり、ジルコニウムが 26. 5 gZmLであった。従って、成分 ( b 1 - 2 - a2- 172) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 4. 5mg/gと計算された。

重合

実施例 12の [重合] において、成分（b l— 1— a 2— 195)の代わりに、上記で調製した成分（b l— 2— a 2— 172) を用いた以外は実施例 12と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 57. 2 gを得た。

重合活性は 163. 3 k gZ腿 ol-Zr'hr、成分（b 2— l— a 2— 172) l gあたりの重合活性は、 8. 1 k gZg-cat'hrであり、このポリエチレンのは 17. 4d l//g、嵩密度は、 0. 27 gZmlであった。

〔実施例 12〕

成分（b 2) の調製無水塩化マグネシウム 95. 2 g (1. 0モル)、デカン 55 lmlおよび 2. -ェチルへキシルアルコール 325. 5 g (2. 5モル）を 13 で 2時間反応を行い均一溶液（成分（b2)) を得た。

成分（b 2— 1) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、成分（b 2) 25ml ( マグネシウム原子換算で 25ミリモル)、および精製デカン 100mlを装入し、攪拌下、液温を 15°Cに保持しながら、精製デカンで希釈したトリェチルアルミニゥム 25ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 12 0分かけて 80°Cに昇温し、さらに 60分反応させた。次いで、 .80 を保持しながら、再び、精製デカン希釈のトリェチルアルミニウム 37. 5ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入し、その後さらに 60分間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 100mlのトルエンを加えて成分（b2— l) のトルエンスラリーとした。得られた成分（b2_l ) の平均粒径は 9 mであった。

また、以上の操作によって調製した成分（b2— 1) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 18. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 3重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 19. 0重量％であり、塩素が 54. 0 重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（Mg/Al) は、 8. 7、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（ORZA 1)は、 1. 6であった。

成分（b2— l— a2— 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、全量 85. 4mlになるように成分（b2— 1) をマグネシウム原子換算で 4ミリモルおよび精製トルェンを装入し、攪姅下、室温に保持しながら、下記成分（a2— 172) のトルェン溶液 '（0. 001029 mm o 1 /m 1 ) 14. 6m 1を 20分にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、精製デカン 50mlを加えて成分（b2— 1— a2— 195)のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 26m W gZmLであり、ジルコニウムが 29. O gZmLであった。従って、成分（ b 2 - 1 - 2- 172) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 4. lmgZgと計算された。

重合

実施例 12の [重合] において、成分（b l— 1一 a2— 195)の代わりに、上記で調製した成分（b2—l— a2— 172) を用いた以外は実施例 12と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 55. 9gを得た。

重合活性は 159. 7 k g/mmol-Zr-hr, 成分（b2— 1一 a2— 172) l gあたりの重合活性は、 7. 2 k gZg-cat'hrであり、このポリエチレンの

[ 5] は 17. 2d lZg、嵩密度は、 0. 29gZmlであった。

〔実施例 13〕

成分（b 1— 3) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、成分（bl) 25mL ( マグネシウム原子換算で 25ミリモル）、およびトルエン 10 OmLを装入し、攪拌下、液温を— 20°Cに保持しながら、トルエンで希釈したトリェチルアルミ二ゥム 26ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 130 分かけて 80^に昇温し、 1時間反応させた。次いで、 8 を保持しながら、再び、トルエン希釈のトリェチルアルミニウム 250ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入し、その後さらに 1時間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 10 OmLのトルエンを加えて成分（ b 1 - 3) のトルエンスラリーとした。得られた成分（b l— 3) の平均粒径は 11 mであった。

また、以上の操作によって調製した成分（b l— 3) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 25. 0重量％であり、アルミニウムが 0。 6重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 2· 6重量％であり、塩素が 71. 0重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（Mg/Al) は 46. 3、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比 (OR/A1) は、 0. 9であった。

成分（b 1— 3— a2— 172) の調製充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、全量で 85. 3mLとなる様に、精製トルエン、および成分（b l— 3) をマグネシウム原子換算で 3ミリモル装入した。これを 25 に保持しながら、攪拌下、下記成分（a2— 17 2) のトルエン溶液（0. 00102 lmmo 1 /mL) 14. 7mLを 20分間にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルェンにて充分洗浄後、デカンを加えて、成分（b 1— 3— a2— 172) のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 05m gZmLであり、ジルコニウムが 24. O g/mLであった。従って、成分（b 1-3 - a2- 172) 1 g中のジルコニウム含有量は 5. 72mg gと計算された。

重合

実施例 12の [重合]において、成分（b l— 1— a2— 195)の代わりに、上記で調製した成分（b l— 3— a2— 172) を用いた以外は実施例 12と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 37. 8gを得た。

重合活性は 108. I k g/mmol-Zr- r 成分（b l— 3— a2— 172) l gあたりの重合活性は、 6. 8 k gZg-cat'hrであり、このポリエチレンの [?)] は 16. 6d l/g、嵩密度は 0. 40g/mlであった。

〔実施例 14〕

成分（b 1— 4) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、実施例 1で調製した成分 (bl) 25mL (マグネシウム原子換算で 25ミリモル）、および無水 1, 2 - ジクロロベンゼン 10 OmLを装入し、攪拌下、液温を Otに保持しながら、無 7]< 1 , 2 -ジクロロベンゼンで希釈したトリェチルアルミニウム 26ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 150分かけて 80 に昇温し、 1時間反応させた。次いで、 80でを保持しがら、再び無水 1, 2 -ジクロロベンゼン希釈のトリェチルアルミニウム 175ミリモルを、 30分間にわたつて滴下装入し、その後さらに 1時間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 10 OmLのトルエンを加えて成分（b 1-4) のトルエンスラリーとした。得られた成分（bl— 4) の平均粒径は 8 ΤΆで ¾つに。

以上の操作によって調製した成分（b l— 4) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 24. 0重量％であり、アルミニウムが 0. 6重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 4. 8重量％であり、塩素が 68. 0重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZAl) は 44. 4、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（ORZA 1) は、 1. 6 6であった。

成分（b l— 4一 a2— 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、全量で 85. 2mLとなる様に、精製トルエン、および成分（b 1—4) をマグネシウム原子換算で 3ミリモル装入した。これを 25 に保持しながら、攪拌下、実施例 1で用いた成分 (a 2 - 172) のトルエン溶液（0. 001014mmo 1 ZmL) 14. 8 mLを 20分間にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄後、デカンを加えて、成分（b l— 4— a 2—1 72) のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 21m g/mLであり、ジルコニウムが 30. S gZmLであった。従って、成分（b 1-4- a2- 172) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 6. O lmgZgと計算された。

重合

実施例 12の [重合] において、成分（b l— 1— a 2— 195) の代わりに、上記で調製した成分（bl— 4一 a2— 172) を用いた以外は実施例 12と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 70. 3gを得た。

従って、重合活性は 200. 8 k gZ讓 ol-Zr'hr、成分（b 1— 2— a2— 1 72) l gあたりの重合活性は、 13. 2 k gZg-cat'hrであり、このポリェチレンの [77] は 16. 2d lZg、嵩密度は、 0. 34gZmlであった。〔実施例 15〕

成分（b 1— 5) の調製充分に窒素置換した内容積 40 OmLのフラスコに、実施例 1で調製した成分 (b 1) 25mL (マグネシウム原子換算で 25ミリモル）、および精製トルエン 10 OmLを装入し、攪拌下、液温を 0 に保持しながら、トルエンで希釈したトリェチルアルミニウム 13ミリモルを、 15分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 1 10分かけて 105°Cに昇温し、 2時間反応させた。次いで、この反応液を一 20°Cまで冷却し、攪拌下、液温を一 20°Cに保持しながら、トルェンで希釈したトリェチルアルミニウム 13ミリモルを、 15分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 200分かけて 105°Cに昇温し、 1時間反応させた。その後、再び一 20°Cまで冷却し、上記操作と同様にしてトリェチルアルミニゥム 13ミリモルを装入し、 105Tまで昇温した。 105°0で1時間反応させた後、トルエンで希釈したトリェチルアルミニウム 162ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入し、その後さらに 1時間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 10 OmLのトルエンを加えて成分 (b 1— 5) のトルエンスラリーとした。得られた成分 (b 1 - 5) の平均粒径は 16 mであった。

また、以上の操作によって調製した成分（b l— 5) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 26. 0重量％であり、アルミニウムが 0. 4重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 0. 6重量％であり、塩素が 72. 0重量的であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（Mg/A l) は 72. 2、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（OR/A 1) は、 0. 31であった。

成分（b 1— 5— a2— 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、全量で 85. 5mLとなる様に、精製トルエン、および成分（b l— 5) をマグネシウム原子換算で 3ミリモル装入した。これを 25 に保持しながら、攪拌下、実施例 1で用いた成分 (a 2 - 172) のトルエン溶液 (0. 001032mmo 1 /mL) 14. 5 mLを 20分間にわたって滴下装入した。 1,時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄後、デカンを加えて、成分（b l— 5— a 2— 1 72) のデカンスラリーとした。このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 30m gZmLであり、ジルコニウムが 28. 4 g/mLであった。従って、成分（b 1 - 5- a2- 172) 1. g中のジルコニウム原子含有量は 5. 67mgZgと計算された。

重合

実施例 10の [重合] において、成分（b l— 1一 a2— 195) の代わりに、上記で調製した成分（b 1 - 5-a₂- 172) を用いた以外は実施例 10と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 53. l gを得た。

従って、重合活性は 151. 6 k gZmmol-Zr'lu：、成分（b l— 5— a2— 1 72) l gあたりの重合活性は、 9. 4 k gZg-cat'hrであり、このポリェチレンの [??] は 16. 4d lZg、嵩密度は、 0. 37 gZmlであった。

〔実施例 16〕

成分（b 1— 6) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、成分（b l) 25ml ( マグネシウム原子換算で 25ミリモル）、および無水 1, 2—ジクロロベンゼン 100mlを装入し、攪拌下、液温を 15 に保持しながら、精製デカンで希釈したトリェチルアルミニウム 26ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 120分かけて 80 に昇温し、さらに 60分反応させた。次いで、 80°Cを保持しながら、再び、精製デカン希釈のトリェチルアルミニウム 49ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入し、その後さらに 60分間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 50 m 1のトルエンを加えて成分（b l— 6) のトルエンスラリーとした。得られた成分（b l— 6) の平均粒径はであった。

また、以上の操作によって調製した成分（b l— 6) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 19. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 5重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 19. 1重量％であり、塩素が 54. 0 重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZA l) は、 8. 4、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（OR/A 1 )は、 1. 6であった。成分（b l— 6— a2— 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、全量で 85. 3mLとなる様に、精製トルエン、および成分（b l— 6) をマグネシウム原子換算で 3ミリモル装入した。これを 25°Cに保持しながら、攪拌下、実施例 1で用いた成分 (a 2— 172) のトルエン溶液（0. 001018mmo 1 ZmL) 14. 7 mLを 20分間にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄後、デカンを加えて、成分（b l— 6— a2— l 72) のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 30m g_ mLであり、ジルコニウムが 28. 4 gZmLであった。従って、成分（b 1— 6— a 2— 172) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 5. 67mgZgと計算された。

重合

実施例 10の [重合] において、成分（b 1— 1一 a2— 195) の代わりに、上記で調製した成分（b 1— 6— a2— l 72) を用いた以外は実施例 1 0と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 60. 5 gを得た。

従って、重合活性は 173. 0 k gZ腿 ol-Zr.'hr、成分（b l— 6— a2— 1 72) l gあたりの重合活性は、 9. 8 k g/g-cat'hrであり、このポリェチレンの [7]] は 17. 2 d l/s, 嵩密度は、 0. 22 g/ 1であった。

〔実施例 17〕

成分（b 1— 7) の調製

実施例 1 9の [成分（b l— 6) の調製] において、無水 1， 2—ジクロロべンゼンの代わりに、クロ口ベンゼンを用いた以外は、実施例 19と同様にして成分（b 1— 7) を調製した。

調製した成分（b l— 7) の平均粒径は 5 mであり、一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 1 8. 0重量％であり、アルミニウムが 2. 6重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 20. 4重量％であり、塩素が 52. 0 重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZA l) は、 7. 7、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（ORZA 1)は、 1. 6であった。

成分（b l— 7— a 2— 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、全量で 85. 7mLとなる様に、精製トルエン、および成分（b l— 7) をマグネシウム原子換算で 3ミリモル装入した。これを 25°Cに保持しながら、攪拌下、実施例 1で用いた成分

(a 2 - 172) のトルエン溶液（0. 001047mmo 1 ZmL) 14. 3 mLを 20分間にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄後、デカンを加えて、成分（b l— 7— a2—l 72) のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 30m gZmLであり、ジルコニウムが 28. A gZmLであった。従って、成分（b 1-7 - a2- 172) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 5. 67mg/gと計算された。

重合

実施例 10の [重合] において、成分（b 1— 1 - 8,2- 195) の代わりに、上記で調製した成分（b 1— 7 - a2- 172) を用いた以外は実施例 10と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 58. 6gを得た。

従って、重合活性は 167. 5 k g/mmol-Zr-hr, 成分（b l— 7— a2— 1 72) l gあたりの重合活性は、 8. 4 k g/g-cat'hrであり、このポリェチレンの [??] は 18. l d lZg、嵩密度は、 0. 23gZmlであった。

〔実施例 18〕

成分（b 3) の調製

無水塩化マグネシウム 95. 2 g (1. 0モル）、無水 1， 2—ジクロ口ベンゼン 582m 1および 2-ェチルへキシルアルコール 306. 0 g (2. 35モル）を 130°Cで 2時間反応を行い均一溶液？？（成分（b3)) を得た。

成分（b3— l) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、成分（b3) 25mL ( マグネシウム原子換算で 25ミリモル）、および無水 1, 2—ジクロ口ベンゼン 1 0 OmLを装入し、攪拌下、液温を 0 に保持しながら、無水 1, 2—ジクロ口ベンゼンで希釈したトリェチルアルミニウム 26ミリモルを、 30分間にわたつて滴下装入した。その後、液温を 200分かけて 100°Cに昇温し、 1時間反応させた。次いで、 10 Ot:を保持しながら、再ぴ、無水 1， 2—ジクロロべンゼン希釈のトリェチルアルミニウム 175ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入し、その後さらに 1時間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 10 OmLのトルエンを加えて成分（b3— l) のトルエンスラリーとした。得られた成分（b 3— 1)の平均粒径は 4 mであった。また、以上の操作によって調製した成分（b3— l) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 26. 0重量％であり、アルミニウムが 0. 4重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 4. 8重量％であり、塩素が 68. 0重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZAl) は 72. 2、 2ーェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比 (OR/A1) は、 0. 3であった。

成分（b 3— 1— a2— 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、全量で 85. 4mLとなる様に、精製トルエン、および成分（b3— 1) をマグネシウム原子換算で 3ミリモル装入した。これを 25でに保持しながら、攪拌下、実施例 1で用いた成分 (a 2 - 172) のトルエン溶液（0. 001022mmo 1 ZmL) 14. 5 mLを 20分間にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄後、デカン 5 Omlを加えて、成分（b3— l— a2- 172) のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 29m gZmLであり、ジルコニウムが 30. 9 gZmLであった。従って、成分（b 3 - 1 - a2- 172) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 6. Z SmgZgと計算された。

重合

実施例 10の [重合] において、成分（b 1— 1一 a2— 195) の代わりに、上記で調製した成分（b 3— 1 -a2- 172) を用いた以外は実施例 10と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン, 108. Ogを得た。従って、重合活性は 308. 4 k g/mmol-Zr-hr, 成分（b3 - 1一 a2— 1 72) l gあたりの重合活性は、 21. 0 k gZg-cat'hrであり、このポリェチレンの [7?] は 17. 9d lZg、嵩密度は、 0. S SgZmlであった。

〔実施例 19〕

成分（b 3— 2) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、成分（b3) 25mL ( マグネシウム原子換算で 25ミリモル）、およびトルエン 10 OmLを装入し、攪拌下、液温を一 20°Cに保持しながら、トルエンで希釈したトリェチルアルミ二ゥム 26ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 320 分かけて 100°Cに昇温し、 1時間反応させた。次いで、 100°Cを保持しながら、再び、トルエン希釈のトリェチルアルミニウム 175ミリモルを、 30分間にわたつて滴下装入し、その後さらに 1時間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 10 OmLのトルエンを加えて成分（b3— 2) のトルエンスラリーとした。得られた成分（b3— 2) の平均粒径は 6 mであった。

また、以上の操作によって調製した成分（b3— 2) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 26. 0重量％であり、アルミニウムが 0. 4重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 0. 7重量％であり、塩素が 19. ひ重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZAl) は 72. 2、 2ーェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比 (ORZA1) は、 0. 4であった。

成分（b 3一 2 -E2- 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、全量で 85. 2mLとなる様に、精製トルエン、および成分 (b3— 2) をマグネシウム原子換算で 3ミリモル装入した。これを 25 に保持しながら、攪拌下、実施例 1で用いた成分 (a 2 - 172) のトルエン溶液（0. 001011 mm o l ZmL) 14. 8 mLを 20分間にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄後、デカンを加えて、成分 (b3-2-a2-l 72) のデカンスラリーとした。このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 05m gZmLであり、ジルコニウムが 24. 7 gZmLであった。従って、成分（b 3— 2— a 2— 172) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 6. 12mgZgと計算された。

重合

実施例 10の [重合] において、成分（b 1-1-E2-195) の代わりに、上記で調製した成分（b 3— 2— a2— 172) を用いた以外は実施例 10と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 82. 9gを得た。

従って、重合活性は 236. 7 k g/mmol-Zr-hr. 成分（b 3— 2— a2— 1 72) l gあたりの重合活性は、 15. 8 k gZg-cat'hrであり、このポリェチレンの [77] は 17. 4d l_ g、嵩密度は、 0. 23gZmlであった。〔実施例 20〕

成分（b 3— 3) の調製

充分に窒素置換した内容積 40 OmLのフラスコに、成分（b3) 12. 5 m L (マグネシウム原子換算で 25ミリモル）、およびトルエン 25 OmLを装入し、攪拌下、液温を— 20°Cに保持しながら、トルエンで希釈したトリェチルアルミニゥム 10. 2ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 1160分かけて 100°Cに昇温し、 1時間反応させた。次いで、 100°Cを保持しながら、再び、トルエン希釈のトリェチルアルミニウム 87. 5ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入し、その後さらに 1時間加熱反応した。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 10 OmLのトルェンを加えて成分（b3— 3) のトルエンスラリーとした。得られた成分（b3— 3) の平均粒径は 5 mであった。

また、以上の操作によって調製した成分（b3— 3) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 24. 0重量％であり、アルミニウムが 0. 4重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 0. 8重量％であり、塩素が 69. 0重量％であった。従って、マグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZAl) は 66. 6、 2—ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（ORZA1) は、 0. 4であった。成分（b 3— 3— a2— 172) の調製

充分に窒素置換した内容積 20 OmLのフラスコに、全量で 85. 7mLとなる様に、精製トルエン、および成分（b 3— 3) をマグネシウム原子換算で 3ミリモル装入した。これを 25°Cに保持しながら、攪拌下、実施例 1で用いた成分 (a 2— 172) のトルエン溶液（0. 001052mmo 1 /mL) 14. 3 mLを 20分間にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄後、デカンを加えて、成分 (b 3 - 3 - a2 - 1 72) のデカンスラリーとした。

このスラリーの一部を採取し濃度分析したところ、マグネシウムが 1. 26m g/mLであり、ジルコニウムが 28. 3 gZmLであった。従って、成分 (b 3-3- a2- 172) 1 g中のジルコニウム原子含有量は 5. 39mgZgと計算された。 _

重合

実施例 10の [重合] において、成分（b 1— 1— a2— 195) の代わりに、上記で調製した成分（b 3— 3— a 2— 172) を用いた以外は実施例 10と同様にして重合を実施した。その結果、ポリエチレン 99. 5 gを得た。

従って、重合活性は 284. 3 k Xmmol-Zr-hr, 成（b 3— 3— a2— 1 72) l gあたりの重合活性は、 16. 8 k gZg-cat'hrであり、このポリェチレンの [/?] は 22. 0 d l/g, 嵩密度は、 0. 22 g/mlであった。〔比較例 1〕

成分（b 1— 8) の調製

充分に窒素置換した内容積 200m 1のフラスコに、成分（B 1) 25ml ( マグネシウム原子換算で 25ミリモル）、および精製デカン 100mlを装入し、攪拌下、液温を 15 に保持しながら、精製デカンで希釈したトリェチルアルミニゥム 26ミリモルを、 30分間にわたって滴下装入した。その後、液温を 2時間かけて 80 に昇温し、 1時間反応させた。反応終了後、濾過にて固体部を採取し、トルエンにて充分洗浄し、 10 Om 1のトルエンを加えて成分（b 1— 8 ) のトルエンスラリーとした。得られた成分（b l— 8) の平均粒径は 20 m であった。以上の操作によって調製した成分（成分（b l— 8)) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、マグネシウムが 6. 5重量％であり、アルミニウムが 3. 5重量％であり、 2—ェチルへキソキシ基が 78. 0重量％であり、塩素が 18. 0重量％であり、マグネシウムとアルミニウムのモル比（Mg/A l) は、 2. 0、 2— ェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比（OR/A 1 )は、 4. 6であった。

成分（b l— 8— a 2— 1) の調製

充分に窒素置換した内容積 200mlのフラスコに、成分（b l— 8) をマグネシゥム原子換算で 10ミリモル、および精製トルエン 100mlを装入し、攪拌下、室温に保持しながら、下記成分（a 2— l) のトルエン溶液（0. 001 mmo IZmDS 0mlを 20分にわたって滴下装入した。 1時間攪拌した後、濾過にて固体部を採取した（成分（b l— l— a 2— l))。上記の操作によって調製した成分（b l— 1— a 2— 1) の一部を乾燥し、組成を調べたところ、成分（a 2— 1) は 0. 004重暈％とほとんど含まれていなかった。

'成分（a 2— 1)

〔比較例 2〕

充分に窒素置換した内容積 1リットルの S U S製ォー卜クレーブに精製トルェン 500mlを入れ、エチレンを流通し、液相および気相をエチレンで飽和させた。その後、 Ί 5 に昇温し、エチレン流通下で、トリイソブチルアルミニウム 1. 9ミリモル、実施例 1と同様にして調製した成分（b 1) 0. 5 ml (マグネシゥム原子換算で 0. 5ミリモル）を装入し、 15分間反応させ、系内でマグネシゥムを含む担体成分（B) を調製した。次いで、成分（a 2- 1 16) 0. 384ミリグラム（ジルコニウム原子換算で 0.0005ミリモル）を装入し、エチレン圧を 0. 8MP a'Gとし、 15分間重合を行った。重合中は、 75 、エチレン圧 0. 8 MP a 'Gを保持した。重合終了後、反応生成物を大量のメタノールに投入してポリマ一を全量析出後、塩酸を加えてグラスフィルターで濾取した。得られたポリマーを 10時間、真空乾燥させてポリエチレン 33. 25 gを得た。このポリエチレンのは 15. 8d l/gであった。

成分（ a 2 - 116 )の 1分子当りの重合活性は、 266,000 g/mmol-Zr- hrと高いものの、担体成分（B) の調製に使用した原料 1 g当りの活性は、 0. 2kg/g-cat'hrと非常に低く、嵩密度も 0. 09g/mlと低かった。

なお、系中のマグネシウムとアルミニウムのモル比（MgZAl) は、 0. 2 6、 2ーェチルへキソキシ基とアルミニウムのモル比 (OR/A1) は、 0. 7 9と計算された。また、別途、上述と同様の方法で担体成分（B) を調製して、粒径を測定したところ Ιμπι以下であった。産業上の利用可能性

本発明によると、高価な有機アルミニウムォキシ化合物や有機ホウ素化合物と組み合わせて用いなくても、粉体性状に優れるォレフィン重合体を極めて高い重合活性で得ることが出来るため、工業的に有用である。

Claims

請求の範囲

1 . 炭化水素溶媒に不溶であり、平均粒径が 3〜80 ^_mの固体状微粒子であってマグネシウム原子、アルミニウム原子および炭素数 1〜20のアルコキシ基を共に含有し、マグネシウム原子とアルミニウム原子のモル比（Mg/Al)が 1 . 0 〜300、且つアルコキシ基とアルミニウム原子のモル比（アルコキシ基/ A1) が 0 . 05〜2 . 0 の範囲にあることを特徴とするォレフィン重合用触媒として好適な担体成分。

2 . マグネシウム原子とアルミニウム原子のモル比（Mg/Al) が 40〜150 の範囲内にあり、アルコキシ基とアルミニウム原子のモル比（アルコキシ基/ A1) が 0 . 2〜2 . 0の範囲にある請求の範囲第 1項の担体成分。

3 . ハロゲン化マグネシウムと炭素数 1〜20のアルコールを接触させ、次に一般式（Z )

AlR_nX₃-_n —— ( Z )

(式中、 Rは炭素数 1〜20の炭化水素基、 Xはハロゲン原子または水素原子、 nは 1〜3の実数を示し、 Rが複数ある場合は各々の Rは同じでも異なっていてもよく、 Xが複数ある場合は、各々の Xは同じでも異なっていてもよい。） ' で表される有機アルミニウム化合物と接触させることにより得られることを特徴とする請求の範囲第 1項または第 2項に記載の担体成分。

4. 請求の範囲第 1項〜第 3項のいずれかに記載の担体成分を含むォレフィン重合用触媒。

5 . ( A ) ホウ素原子、窒素原子、酸素原子、リン原子およびィォゥ原子から選ばれる少なくても二つ以上の原子を含む配位子を持つ周期律表第 3〜： 11 族遷移金属化合物と、（ B )請求の範囲第 1項〜第 3項のいずれかに記載の担体成分、および必要に応じて（C )特定の有機金属化合物からなる請求の範囲第

4項に記載のォレフィン重合用触媒。

6 . 前記遷移金属化合物（A) が、請求の範囲第 1項〜第 3項のいずれかに記載の担体成分（B ) に担持されていることを特徴とする請求の範囲第 4項または第 5項に記載のォレフィン重合用触媒。請求の範囲第 4項〜第 6項に記載のいずれか 1項に記載のォレフィン重合用触媒の存在下で、ォレフィンを単独重合または共重合することによって得られ、嵩密度が 0.20(g/ml)以上であるポリオレフイン。