JP2000191712A - オレフィン重合触媒とオレフィン重合方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 高い重合活性を有し、分子量分布が広く
成形性に優れたオレフィン（共）重合体が得られるよう
なオレフィン重合用触媒及び重合方法を提供すること。 【解決手段】 （Ａ）下記一般式（Ｉ）で表される遷移
金属イミン化合物と、（Ｂ）下記一般式（II）で表され
る遷移金属化合物と、（Ｃ）(Ｃ−１) 有機金属化合
物、(Ｃ−２) 有機アルミニウムオキシ化合物、および
(Ｃ−３) 遷移金属化合物（Ａ）または遷移金属化合物
（Ｂ）と反応してイオン対を形成する化合物から選ばれ
る少なくとも１種の化合物とからなるオレフィン重合用
触媒及びそれを用いた重合方法。 【化１】

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、オレフィン重合用
触媒およびこの触媒を用いたオレフィンの重合方法に関
し、さらに詳しくは高い重合活性を有し、分子量分布が
広いオレフィン（共）重合体が得られるような新規なオ
レフィン重合用触媒およびこの触媒を用いたオレフィン
の重合方法に関する。

【０００２】

【発明の技術的背景】従来からエチレン重合体、エチレ
ン・α−オレフィン共重合体などのオレフィン重合体を
製造するための触媒として、チタン化合物と有機アルミ
ニウム化合物とからなるチタン系触媒、およびバナジウ
ム化合物と有機アルミニウム化合物とからなるバナジウ
ム系触媒が知られている。

【０００３】また、高い重合活性でオレフィン重合体を
製造することのできる触媒としてジルコノセンなどのメ
タロセン化合物と有機アルミニウムオキシ化合物（アル
ミノキサン）とからなるチーグラー型触媒が知られてい
る。

【０００４】さらに最近新しいオレフィン重合触媒とし
て、本願出願人は特願平１０−１３２７０６号として、
一般式（ＩＩ）で表されるサリチルアルドイミン配位子
を有する遷移金属化合物を提案した。この錯体は、高い
オレフィン重合活性を示す。

【０００５】

【化３】

【０００６】ところでエチレン重合体などのポリオレフ
ィンは、機械的強度、耐薬品性などに優れているため、
種々の成形用材料として用いられている。しかしながら
上記のようなサリチルアルドイミン配位子を有する遷移
金属化合物からなる触媒は、高い重合活性を有している
が、これを用いて得られるオレフィン重合体は、分子量
分布が狭く成形性が必ずしも良好ではない。このため、
高い重合活性を損なうことなく、分子量分布が広く成形
性に優れたオレフィン重合体が得られるような、サリチ
ルアルドイミン配位子を有する遷移金属化合物を含む触
媒の改良が望まれている。

【０００７】

【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に鑑み
てなされたものであって、高い重合活性を有し、分子量
分布が広く成形性に優れたオレフィン（共）重合体が得
られるようなオレフィン重合用触媒を提供することを目
的としている。

【０００８】また本発明は、このような良好な性質の触
媒を用いたオレフィンの重合方法を提供することを目的
としている。

【０００９】

【発明の概要】本発明に係るオレフィン重合用触媒は、
（Ａ）下記一般式（Ｉ）で表される遷移金属イミン化合
物と、

【化４】 （式中、Ｍは周期表第８〜11族の遷移金属原子を示し、
Ｒ¹〜Ｒ⁴は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素
原子、ハロゲン原子、ハロゲン化炭化水素基、炭化水素
基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、
ホウ素含有基、硫黄含有基、リン含有基、ケイ素含有
基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基などを示し、
Ｒ⁵、Ｒ⁶は、互いに同一でも異なっていてもよく、ハロ
ゲン原子、ハロゲン化炭化水素基、炭化水素基、ヘテロ
環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有
基、硫黄含有基、リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニ
ウム含有基またはスズ含有基などを示し、またＲ¹とＲ⁵
が互いに連結して環を形成していてもよく、 Ｒ²とＲ⁶
が互いに連結して環を形成していてもよく、Ｒ¹とＲ³が
互いに連結して環を形成していてもよく、Ｒ²とＲ⁴が互
いに連結して環を形成していてもよく、 Ｒ³とＲ⁴が互
いに連結して環を形成していてもよく、ｎは、Ｍの価数
を示し、Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１
〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化
炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基
などを示し、nが２以上の場合には、Ｘで示される複数
の基は互いに同一でも異なっていてもよい。Yは周期表
第15族または第１６族の原子を示す。） （Ｂ）下記一般式（ＩＩ）で表される遷移金属化合物
と、（Ｃ）(Ｃ−１) 有機金属化合物、(Ｃ−２) 有機ア
ルミニウムオキシ化合物、および(Ｃ−３) 遷移金属化
合物（Ａ）または遷移金属化合物（Ｂ）と反応してイオ
ン対を形成する化合物から選ばれる少なくとも１種の化
合物とからなることを特徴としている。

【００１０】

【化５】

【００１１】（式中、Ｍ¹は周期表第３〜１１族の遷移
金属原子を示し、ｒは、１〜６の整数を示し、Ｒ³¹〜Ｒ
^{3 6}は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、
ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸
素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、
リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、また
はスズ含有基を示し、これらのうちの２個以上が互いに
連結して環を形成していてもよく、また、ｒが２以上の
場合にはＲ³¹〜Ｒ^{3 6}で示される基のうち２個の基が連結
されていてもよく、ｓは、Ｍ¹の価数を満たす数であ
り、Ｘ¹は、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸
素含有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、
アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘ
テロ環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有
基、またはスズ含有基を示し、ｓが２以上の場合は、Ｘ
で示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよ
く、またＸ¹で示される複数の基は互いに結合して環を
形成してもよい。）

【００１２】本発明に係るオレフィン重合用触媒は、前
記遷移金属化合物（Ａ）と、遷移金属化合物（Ｂ）と、
(Ｃ−１) 有機金属化合物、(Ｃ−２) 有機アルミニウム
オキシ化合物および(Ｃ−３) 遷移金属化合物（Ａ）ま
たは遷移金属化合物（Ｂ）と反応してイオン対を形成す
る化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物（Ｃ）に
加えて、担体（Ｄ）を含んでいてもよい。

【００１３】本発明に係るオレフィンの重合方法は、前
記のような触媒の存在下に、オレフィンを重合または共
重合させることを特徴としている。

【００１４】

【発明の具体的な説明】以下、本発明におけるオレフィ
ン重合用触媒およびこの触媒を用いたオレフィンの重合
方法について具体的に説明する。

【００１５】なお、本明細書において「重合」という語
は、単独重合だけでなく、共重合をも包含した意味で用
いられることがあり、「重合体」という語は、単独重合
体だけでなく、共重合体をも包含した意味で用いられる
ことがある。

【００１６】本発明に係るオレフィン重合用触媒は、
（Ａ）上記一般式（Ｉ）で表される遷移金属イミン化合
物と、（Ｂ）下記一般式（ＩＩ）で表される遷移金属化
合物と、（Ｃ）(Ｃ−１) 有機金属化合物、(Ｃ−２) 有
機アルミニウムオキシ化合物、および(Ｃ−３) 遷移金
属化合物（Ａ）または遷移金属化合物（Ｂ）と反応して
イオン対を形成する化合物から選ばれる少なくとも１種
の化合物とから形成されている。

【００１７】まず、本発明のオレフィン重合用触媒を形
成する各触媒成分について説明する。

【００１８】本発明で用いられる（Ａ）遷移金属イミン
化合物は、下記一般式（Ｉ）で表される化合物である。

【００１９】

【化６】

【００２０】式中、Ｍは周期表第８〜11族の遷移金属原
子を示し、鉄、ルテニウム、オスニウム、コバルト、ロ
ジウム、イリジウムなどの周期表第８、９族の遷移金属
原子であることが好ましく、特に鉄、コバルトが好まし
い。

【００２１】Ｒ1〜Ｒ4は、互いに同一でも異なっていて
もよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲ
ン化炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、
窒素含有基、ホウ素含有基、硫黄含有基、リン含有基、
ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基な
どを示す。

【００２２】ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭
素、ヨウ素が挙げられる。

【００２３】炭化水素基として具体的には、メチル、エ
チル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチ
ル、sec-ブチル、tert-ブチル、ペンチル、ヘキシルな
どの炭素原子数が１〜２０の直鎖または分岐状のアルキ
ル基；フェニル、ナフチル、アントリルなどの炭素原子
数が６〜２０のアリール基；これらのアリール基に前記
炭素原子数が１〜２０のアルキル基などの置換基が１〜
５個置換した置換アリール基；シクロペンチル、シクロ
ヘキシル、ノルボルニル、アダマンチルなどのシクロア
ルキル基；ビニル、プロペニル、シクロヘキセニルなど
のアルケニル基；ベンジル、フェニルエチル、フェニル
プロピルなどのアリールアルキル基などが挙げられる
が、これらに限定されるものではない。

【００２４】ハロゲン化炭化水素基としては、前記炭化
水素基にハロゲンが置換した基が挙げられるが、これら
に限定されるものではない。

【００２５】ヘテロ環化合物としては、含窒素複素環、
含酸素複素環、含イオウ複素環等が挙げられるが、これ
らに限定されるものではない。酸素含有基としては、ア
ルコキシ基、アリーロキシ基、エステル基、エーテル
基、アシル基、カルボンキシル基、カルボナート基、ヒ
ドロキシ基、ペルオキシ基、酸無水物等が挙げられる
が、これらに限定されるものではない。窒素含有基とし
ては、アミノ基、イミノ基、アミド基、イミド基、ヒド
ラジノ基、ヒドラゾノ基、ニトロ基、ニトロソ基、シア
ノ基、イソシアノ基、シアン酸エステル基、アミジノ
基、ジアゾ基、及び、アンモニウム塩等が挙げられる
が、これらに限定されるものではない。ホウ素含有基と
してはボランジイル基、ボラントリイル基、ジボラニル
基等が挙げられるが、これらに限定されるものではな
い。イオウ含有基としては、メルカプト基、チオエステ
ル基、ジチオエステル基、チオアルコキシ基、チオアリ
ーロキシ基、チオアシル基、チオエーテル基、チオシア
ン酸エステル基、イソチアン酸エステル基、スルホンエ
ステル基、スルホンアミド基、チオカルボキシル基、ジ
チオカルボキシル基、スルホ基、スルホニル基、スルフ
ィニル基、スルフェニル基等が挙げられるが、これらに
限定されるものではない。リン含有基としては、ホスフ
ィド基、ホスホリル基、チオホスホリル基、ホスファト
基等が挙げられるが、これらに限定されるものではな
い。ケイ素含有基としては、炭化水素置換シリル基、炭
化水素置換シリルのシリルエーテル基、ケイ素置換アル
キル基、ケイ素置換アリール基等が挙げられるが、これ
に限定されるものではない。ゲルマニウム含有基として
は、炭化水素置換ゲルマニウム基、炭化水素置換ゲルマ
ンのゲルマニウムエーテル基、ゲルマニウム置換アルキ
ル基、ゲルマニウム置換アリール基等が挙げられるが、
これに限定されるものではない。スズ含有基としては、
炭化水素置換スタニル基、炭化水素置換スズのスタニル
エーテル基、スズ置換アルキル基、スズ置換アリール基
等が挙げられるが、これに限定されるものではない。

【００２６】またＲ1とＲ5、Ｒ2とＲ6、Ｒ1とＲ3、Ｒ2
とＲ4、Ｒ3とＲ4各々が互いに連結して芳香族環、脂肪
族環や窒素原子や硫黄原子、酸素原子などの異原子を含
む炭化水素環を形成していてもよく、これらの環はさら
に置換基を有してもよい。

【００２７】ｎは、Mの価数を満たす数であり、具体的
には１〜８、好ましくは１〜５、より好ましくは１〜３
の整数である。

【００２８】Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子
数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲ
ン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含
有基を示し、nが２以上の場合には、Ｘで示される複数
の基は互いに同一でも異なっていてもよい。

【００２９】ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭
素、ヨウ素が挙げられる。炭素原子数が１〜２０の炭化
水素基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アル
ケニル基、アリールアルキル基、アリール基などが挙げ
られ、より具体的には、メチル、エチル、プロピル、ブ
チル、ヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコ
シルなどのアルキル基；シクロペンチル、シクロヘキシ
ル、ノルボルニル、アダマンチルなどのシクロアルキル
基；ビニル、プロペニル、シクロヘキセニルなどのアル
ケニル基；ベンジル、フェニルエチル、フェニルプロピ
ルなどのアリールアルキル基；フェニル、トリル、ジメ
チルフェニル、トリメチルフェニル、エチルフェニル、
プロピルフェニル、ビフェニル、ナフチル、メチルナフ
チル、アントリル、フェナントリルなどのアリール基が
挙げられる。

【００３０】炭素原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水
素基としては、前記炭素原子数が１〜２０の炭化水素基
にハロゲンが置換した基が挙げられる。酸素含有基とし
ては、ヒドロキシ基；メトキシ、エトキシ、プロポキ
シ、ブトキシなどのアルコキシ基；フェノキシ、メチル
フェノキシ、ジメチルフェノキシ、ナフトキシなどのア
リーロキシ基；フェニルメトキシ、フェニルエトキシな
どのアリールアルコキシ基などが挙げられる。

【００３１】イオウ含有基としては、前記酸素含有基の
酸素がイオウに置換した置換基、ならびにメチルスルフ
ォネート、トリフルオロメタンスルフォネート、フェニ
ルスルフォネート、ベンジルスルフォネート、p-トルエ
ンスルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネー
ト、トリイソブチルベンゼンスルフォネート、p-クロル
ベンゼンスルフォネート、ペンタフルオロベンゼンスル
フォネートなどのスルフォネート基；メチルスルフィネ
ート、フェニルスルフィネート、ベンジルスルフィネー
ト、p-トルエンスルフィネート、トリメチルベンゼンス
ルフィネート、ペンタフルオロベンゼンスルフィネート
などのスルフィネート基が挙げられる。

【００３２】ケイ素含有基としては、メチルシリル、フ
ェニルシリルなどのモノ炭化水素置換シリル；ジメチル
シリル、ジフェニルシリルなどのジ炭化水素置換シリ
ル；トリメチルシリル、トリエチルシリル、トリプロピ
ルシリル、トリシクロヘキシルシリル、トリフェニルシ
リル、ジメチルフェニルシリル、メチルジフェニルシリ
ル、トリトリルシリル、トリナフチルシリルなどのトリ
炭化水素置換シリル；トリメチルシリルエーテルなどの
炭化水素置換シリルのシリルエーテル；トリメチルシリ
ルメチルなどのケイ素置換アルキル基；トリメチルシリ
ルフェニルなどのケイ素置換アリール基などが挙げられ
る。

【００３３】これらのうち、ハロゲン原子、炭素原子数
が１〜２０の炭化水素基またはスルフォネート基が好ま
しい。

【００３４】Yは周期表第15族または第１６族の原子を
示し、具体的には窒素原子、リン原子、ヒ素原子、アン
チモン原子、酸素原子。硫黄原子、セレン原子、テルル
原子などが挙げられ、好ましくは窒素原子、酸素原子ま
たはリン原子、さらに好ましくは窒素原子である。

【００３５】本発明では、前記式（I）で表されるイミ
ン化合物のうち、前記一般式(I)で表される遷移金属イ
ミン化合物が下記一般式(I-a)で表される遷移金属イミ
ン化合物である方が好ましい。

【００３６】

【化７】

【００３７】式中、Ｍは周期表第８〜11族の遷移金属原
子を示し、鉄、ルテニウム、オスニウム、コバルト、ロ
ジウム、イリジウムなどの周期表第８、９族の遷移金属
原子であることが好ましく、特に鉄、コバルトが好まし
い。

【００３８】Ｒ7〜Ｒ10は、互いに同一でも異なってい
てもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロ
ゲン化炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、炭化水素置
換シリル基、炭化水素置換シロキシ基、アルコキシ基、
チオアルコキシ基、アリーロキシ基、チオアリーロキシ
基、アシル基、エステル基、チオエステル基、アミド
基、イミド基、アミノ基、イミノ基、スルホンエステル
基、スルホンアミド基、シアノ基、ニトロ基、カルボキ
シル基、スルホニル基、メルカプト基またはヒドロキシ
基などを示す。ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、
臭素、ヨウ素が挙げられる。

【００３９】炭化水素基として具体的には、メチル、エ
チル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチ
ル、sec-ブチル、 tert-ブチル、ペンチル、ヘキシルな
どの炭素原子数が１〜２０の直鎖もしくは分岐状のアル
カン；ビニル、アリル、イソプロペニルなどの炭素原子
数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状のアルケン；プロパ
ルギルなど炭素原子数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状
のアルキン；シクロプロパニル、シクロブタニル、シク
ロペンタニル、シクロヘキシル、アダマンチルなどの炭
素原子数が３から２０の環状炭化水素；フェニル、ナフ
チル、シクロペンタジエニル、インデニル基などの炭素
原子数が６〜２０のアリール基；また、これらに前記炭
素原子数が１〜２０のアルキル基、炭素原子数が６〜２
０のアリール基、アルコキシ基、アリーロキシ基などの
置換基が１〜５個置換した置換アリール基などでも良
い。

【００４０】ハロゲン化炭化水素基としては、前記炭化
水素基にハロゲンが置換した基が挙げられる。

【００４１】ヘテロ環化合物としては、ピリジン、ピリ
ミジン、キノリン等の含窒素芳香環、フラン、ピラン等
の含酸素芳香環、チオフェン等の含硫黄芳香環などがあ
り、またこれらのヘテロ元素を含む置換基を有しても良
い。

【００４２】炭化水素置換シリル基として具体的には、
メチルシリル、ジメチルシリル、トリメチルシリル、エ
チルシリル、ジエチルシリル、トリエチルシリル、ジフ
ェニルメチルシリル、トリフェニルシリルなどが挙げら
れる。

【００４３】炭化水素置換シロキシ基として具体的に
は、トリメチルシロキシなどが挙げられる。

【００４４】アルコキシ基として具体的には、メトキ
シ、エトキシ、n-プロポキシ、イソプロポキシ、n-ブト
キシ、イソブトキシ、 tert-ブトキシなどが挙げられ
る。チオアルコキシ基として具体的には、チオメチル、
チオエチル等が挙げられる。アリーロキシ基として具体
的には、フェノキシ、2,6-ジメチルフェノキシ、2,4,6-
トリメチルフェノキシなどが挙げられる。チオアリーロ
キシ基として具体的には、チオフェニル、メチルチオフ
ェニル、チオナフチル等が挙げられる。

【００４５】アシル基として具体的には、ホルミル基、
アシル基、ベンゾイル基、ｐ−クロロベンゾイル基、p-
メトキシベンゾイル基などが挙げられる。エステル基と
して具体的には、アセチルオキシ、ベンゾイルオキシ、
メトキシカルボニル、フェノキシカルボニル、p-クロロ
フェノキシカルボニルなどが挙げられる。チオエステル
基として具体的には、チオアセチル、チオベンゾイル、
チオメトキシカルボニル、チオフェノキシカルボニル、
などが挙げられる。

【００４６】アミド基として具体的には、アセトアミ
ド、N-メチルアセトアミド、N-メチルベンズアミドなど
が挙げられる。イミド基として具体的には、アセトイミ
ド、ベンズイミドなどが挙げられる。アミノ基として具
体的には、ジメチルアミノ、エチルメチルアミノ、ジフ
ェニルアミノなどが挙げられる。イミノ基として具体的
には、メチルイミノ、エチルイミノ、プロピルイミノ、
ブチルイミノ、フェニルイミノなどが挙げられる。

【００４７】スルホンエステル基として具体的には、ス
ルホン酸メチル、スルホン酸エチル、スルホン酸フェニ
ルなどが挙げられる。スルホンアミド基として具体的に
は、フェニルスルホンアミド、N-メチルスルホンアミ
ド、N-メチル-p-トルエンスルホンアミドなどが挙げら
れる。

【００４８】Ｒ11は、互いに同一でも異なっていてもよ
く、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素
基、ヘテロ環式化合物残基、炭化水素置換シリル基、炭
化水素置換シロキシ基、アルコキシ基、アルキルチオ
基、アリーロキシ基、アリールチオ基、アシル基、エス
テル基、チオエステル基、アミド基、イミド基、アミノ
基、イミノ基、スルホンエステル基、スルホンアミド
基、シアノ基、ニトロ基、カルボキシル基、スルホニル
基、メルカプト基またはヒドロキシ基などを示す。ハロ
ゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げ
られる。

【００４９】炭化水素基として具体的には、前述Ｒ7〜
Ｒ10と同様の基を示す。より具体的には、メチル、エチ
ル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチ
ル、sec-ブチル、 tert-ブチル、ペンチル、ヘキシルな
どの炭素原子数が１〜２０の直鎖もしくは分岐状のアル
カン；ビニル、アリル、イソプロペニルなどの炭素原子
数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状のアルケン；プロパ
ルギルなど炭素原子数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状
のアルキン；シクロプロパニル、シクロブタニル、シク
ロペンタニル、シクロヘキシル、アダマンチルなどの炭
素原子数が３から２０の環状炭化水素；フェニル、ナフ
チル、シクロペンタジエニル、インデニル基などの炭素
原子数が６〜２０のアリール基；また、これらに前記炭
素原子数が１〜２０のアルキル基、炭素原子数が６〜２
０のアリール基、アルコキシ基、アリーロキシ基などの
置換基が１〜５個置換した置換アリール基などでも良
い。

【００５０】ハロゲン化炭化水素基としては、具体的に
は、前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的に
は、前記炭化水素基にハロゲンが置換した基が挙げられ
る。

【００５１】ヘテロ環化合物としては、具体的には、前
述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的には、ピリ
ジン、ピリミジン、キノリン等の含窒素芳香環、フラ
ン、ピラン等の含酸素芳香環、チオフェン等の含硫黄芳
香環などがあり、またこれらのヘテロ元素を含む置換基
を有しても良い。

【００５２】炭化水素置換シリル基として具体的には、
前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的には、メ
チルシリル、ジメチルシリル、トリメチルシリル、エチ
ルシリル、ジエチルシリル、トリエチルシリル、ジフェ
ニルメチルシリル、トリフェニルシリルなどが挙げられ
る。

【００５３】炭化水素置換シロキシ基として具体的に
は、前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的に
は、トリメチルシロキシなどが挙げられる。

【００５４】アルコキシ基として具体的には、前述Ｒ7
〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的には、メトキシ、
エトキシ、n-プロポキシ、イソプロポキシ、n-ブトキ
シ、イソブトキシ、 tert-ブトキシなどが挙げられる。
チオアルコキシ基として具体的には、前述Ｒ7〜Ｒ10と
同様の基を示す。より具体的には、チオメチル、チオエ
チル等が挙げられる。アリーロキシ基として具体的に
は、前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的に
は、フェノキシ、2,6-ジメチルフェノキシ、2,4,6-トリ
メチルフェノキシなどが挙げられる。チオアリーロキシ
基として具体的には、前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示
す。より具体的には、チオフェニル、メチルチオフェニ
ル、チオナフチル等が挙げられる。

【００５５】アシル基として具体的には、前述Ｒ7〜Ｒ1
0と同様の基を示す。より具体的には、ホルミル基、ア
シル基、ベンゾイル基、ｐ−クロロベンゾイル基、p-メ
トキシベンゾイル基などが挙げられる。エステル基とし
て具体的には、前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より
具体的には、アセチルオキシ、ベンゾイルオキシ、メト
キシカルボニル、フェノキシカルボニル、p-クロロフェ
ノキシカルボニルなどが挙げられる。チオエステル基と
して具体的には、前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。よ
り具体的には、チオアセチル、チオベンゾイル、チオメ
トキシカルボニル、チオフェノキシカルボニルなどが挙
げられる。

【００５６】アミド基として具体的には、前述Ｒ7〜Ｒ1
0と同様の基を示す。より具体的には、アセトアミド、N
-メチルアセトアミド、N-メチルベンズアミドなどが挙
げられる。イミド基として具体的には、前述Ｒ7〜Ｒ10
と同様の基を示す。より具体的には、アセトイミド、ベ
ンズイミドなどが挙げられる。アミノ基として具体的に
は、前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的に
は、ジメチルアミノ、エチルメチルアミノ、ジフェニル
アミノなどが挙げられる。イミノ基として具体的には、
前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的には、メ
チルイミノ、エチルイミノ、プロピルイミノ、 ブチル
イミノ、フェニルイミノなどが挙げられる。

【００５７】スルホンエステル基として具体的には、前
述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的には、スル
ホン酸メチル、スルホン酸エチル、スルホン酸フェニル
などが挙げられる。スルホンアミド基として具体的に
は、前述Ｒ7〜Ｒ10と同様の基を示す。より具体的に
は、フェニルスルホンアミド、N-メチルスルホンアミ
ド、N-メチル-p-トルエンスルホンアミドなどが挙げら
れる。

【００５８】またＲ7とＲ9、Ｒ8とＲ10、Ｒ8とＲ11、Ｒ
9とＲ10の各々が互いに連結して芳香族環、脂肪族環や
窒素原子や硫黄原子、酸素原子などの異原子を含む炭化
水素環を形成していてもよく、これらの環はさらに置換
基を有してもよい。

【００５９】Ｒ12〜Ｒ16は、互いに同一でも異なってい
てもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロ
ゲン化炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、炭化水素置
換シリル基、炭化水素置換シロキシ基、アルコキシ基、
アルキルチオ基、アリーロキシ基、アリールチオ基、ア
シル基、エステル基、チオエステル基、アミド基、イミ
ド基、アミノ基、イミノ基、スルホンエステル基、スル
ホンアミド基、シアノ基、ニトロ基、カルボキシル基、
スルホニル基、メルカプト基またはヒドロキシ基などを
示す。ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨ
ウ素が挙げられる。

【００６０】炭化水素基として具体的には、メチル、エ
チル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチ
ル、sec-ブチル、 tert-ブチル、ペンチル、ヘキシルな
どの炭素原子数が１〜２０の直鎖もしくは分岐状のアル
カン；ビニル、アリル、イソプロペニルなどの炭素原子
数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状のアルケン；プロパ
ルギルなど炭素原子数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状
のアルキン；シクロプロパニル、シクロブタニル、シク
ロペンタニル、シクロヘキシル、アダマンチルなどの炭
素原子数が３から２０の環状炭化水素；フェニル、ナフ
チル、シクロペンタジエニル、インデニル基などの炭素
原子数が６〜２０のアリール基；また、これらに前記炭
素原子数が１〜２０のアルキル基、炭素原子数が６〜２
０のアリール基、アルコキシ基、アリーロキシ基などの
置換基が１〜５個置換した置換アリール基などでも良
い。

【００６１】ハロゲン化炭化水素基としては、前記炭化
水素基にハロゲンが置換した基が挙げられる。

【００６２】ヘテロ環化合物としては、ピリジン、ピリ
ミジン、キノリン等の含窒素芳香環、フラン、ピラン等
の含酸素芳香環、チオフェン等の含硫黄芳香環などがあ
り、またこれらのヘテロ元素を含む置換基を有しても良
い。

【００６３】炭化水素置換シリル基として具体的には、
メチルシリル、ジメチルシリル、トリメチルシリル、エ
チルシリル、ジエチルシリル、トリエチルシリル、ジフ
ェニルメチルシリル、トリフェニルシリルなどが挙げら
れる。

【００６４】炭化水素置換シロキシ基として具体的に
は、トリメチルシロキシなどが挙げられる。

【００６５】アルコキシ基として具体的には、メトキ
シ、エトキシ、n-プロポキシ、イソプロポキシ、n-ブト
キシ、イソブトキシ、 tert-ブトキシなどが挙げられ
る。チオアルコキシ基として具体的には、チオメチル、
チオエチル等が挙げられる。アリーロキシ基として具体
的には、フェノキシ、2,6-ジメチルフェノキシ、2,4,6-
トリメチルフェノキシなどが挙げられる。チオアリーロ
キシ基として具体的には、チオフェニル、メチルチオフ
ェニル、チオナフチル等が挙げられる。

【００６６】アシル基として具体的には、ホルミル基、
アシル基、ベンゾイル基、ｐ−クロロベンゾイル基、p-
メトキシベンゾイル基などが挙げられる。エステル基と
して具体的には、アセチルオキシ、ベンゾイルオキシ、
メトキシカルボニル、フェノキシカルボニル、p-クロロ
フェノキシカルボニルなどが挙げられる。チオエステル
基として具体的には、チオアセチル、チオベンゾイル、
チオメトキシカルボニル、チオフェノキシカルボニル、
などが挙げられる。

【００６７】アミド基として具体的には、アセトアミ
ド、N-メチルアセトアミド、N-メチルベンズアミドなど
が挙げられる。イミド基として具体的には、アセトイミ
ド、ベンズイミドなどが挙げられる。アミノ基として具
体的には、ジメチルアミノ、エチルメチルアミノ、ジフ
ェニルアミノなどが挙げられる。イミノ基として具体的
には、メチルイミノ、エチルイミノ、プロピルイミノ、
ブチルイミノ、フェニルイミノなどが挙げられる。

【００６８】スルホンエステル基として具体的には、ス
ルホン酸メチル、スルホン酸エチル、スルホン酸フェニ
ルなどが挙げられる。スルホンアミド基として具体的に
は、フェニルスルホンアミド、N-メチルスルホンアミ
ド、N-メチル-p-トルエンスルホンアミドなどが挙げら
れる。

【００６９】Ｒ12〜Ｒ16のうち少なくとも１つは水素原
子以外の基であり、またＲ12〜Ｒ16で示される基のうち
の２個以上の基が互いに連結して環を形成していてもよ
く、好ましくは隣接する基が互いに連結して脂肪族環、
芳香族環または、窒素原子などの異原子を含む炭化水素
環を形成していてもよく、これらの環はさらに置換基を
有してもよい。

【００７０】ｎは、Ｍの価数を満たす数であり、具体的
には１〜８、好ましくは１〜５、より好ましくは１〜３
の整数である。

【００７１】Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子
数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲ
ン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含
有基を示し、nが２以上の場合には、Ｘで示される複数
の基は互いに同一でも異なっていてもよい。

【００７２】ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭
素、ヨウ素が挙げられる。炭素原子数が１〜２０の炭化
水素基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アル
ケニル基、アリールアルキル基、アリール基などが挙げ
られ、より具体的には、メチル、エチル、プロピル、ブ
チル、ヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコ
シルなどのアルキル基；シクロペンチル、シクロヘキシ
ル、ノルボルニル、アダマンチルなどのシクロアルキル
基；ビニル、プロペニル、シクロヘキセニルなどのアル
ケニル基；ベンジル、フェニルエチル、フェニルプロピ
ルなどのアリールアルキル基；フェニル、トリル、ジメ
チルフェニル、トリメチルフェニル、エチルフェニル、
プロピルフェニル、ビフェニル、ナフチル、メチルナフ
チル、アントリル、フェナントリルなどのアリール基が
挙げられる。

【００７３】炭素原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水
素基としては、前記炭素原子数が１〜２０の炭化水素基
にハロゲンが置換した基が挙げられる。酸素含有基とし
ては、ヒドロキシ基；メトキシ、エトキシ、プロポキ
シ、ブトキシなどのアルコキシ基；フェノキシ、メチル
フェノキシ、ジメチルフェノキシ、ナフトキシなどのア
リーロキシ基；フェニルメトキシ、フェニルエトキシな
どのアリールアルコキシ基などが挙げられる。

【００７４】イオウ含有基としては、前記酸素含有基の
酸素がイオウに置換した置換基、ならびにメチルスルフ
ォネート、トリフルオロメタンスルフォネート、フェニ
ルスルフォネート、ベンジルスルフォネート、p-トルエ
ンスルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネー
ト、トリイソブチルベンゼンスルフォネート、p-クロル
ベンゼンスルフォネート、ペンタフルオロベンゼンスル
フォネートなどのスルフォネート基；メチルスルフィネ
ート、フェニルスルフィネート、ベンジルスルフィネー
ト、p-トルエンスルフィネート、トリメチルベンゼンス
ルフィネート、ペンタフルオロベンゼンスルフィネート
などのスルフィネート基が挙げられる。

【００７５】ケイ素含有基としては、メチルシリル、フ
ェニルシリルなどのモノ炭化水素置換シリル；ジメチル
シリル、ジフェニルシリルなどのジ炭化水素置換シリ
ル；トリメチルシリル、トリエチルシリル、トリプロピ
ルシリル、トリシクロヘキシルシリル、トリフェニルシ
リル、ジメチルフェニルシリル、メチルジフェニルシリ
ル、トリトリルシリル、トリナフチルシリルなどのトリ
炭化水素置換シリル；トリメチルシリルエーテルなどの
炭化水素置換シリルのシリルエーテル；トリメチルシリ
ルメチルなどのケイ素置換アルキル基；トリメチルシリ
ルフェニルなどのケイ素置換アリール基などが挙げられ
る。

【００７６】これらのうち、ハロゲン原子、炭素原子数
が１〜２０の炭化水素基またはスルフォネート基が好ま
しい。

【００７７】Yは周期表第15族の原子を示し、具体的に
は窒素原子、リン原子、ヒ素原子、アンチモン原子など
が挙げられ、好ましくは窒素原子またはリン原子、さら
に好ましくは窒素原子である。

【００７８】本発明では、さらに前記式（I）で表され
るイミン化合物のうち、前記一般式(I)で表される遷移
金属イミン化合物が下記一般式(I-b)で表される遷移金
属イミン化合物である方がより好ましい。

【００７９】

【化８】

【００８０】式中、Ｍは周期表第８〜11族の遷移金属原
子を示し、鉄、ルテニウム、オスニウム、コバルト、ロ
ジウム、イリジウムなどの周期表第８、９族の遷移金属
原子であることが好ましく、特に鉄、コバルトが好まし
い。

【００８１】Ｒ17〜Ｒ20は、互いに同一でも異なってい
てもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロ
ゲン化炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、炭化水素置
換シリル基、炭化水素置換シロキシ基、アルコキシ基、
チオアルコキシ基、アリーロキシ基、チオアリーロキシ
基、アシル基、エステル基、チオエステル基、アミド
基、イミド基、アミノ基、イミノ基、スルホンエステル
基、スルホンアミド基、シアノ基、ニトロ基、カルボキ
シル基、スルホニル基、メルカプト基またはヒドロキシ
基などを示す。ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、
臭素、ヨウ素が挙げられる。

【００８２】炭化水素基として具体的には、メチル、エ
チル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチ
ル、sec-ブチル、 tert-ブチル、ペンチル、ヘキシルな
どの炭素原子数が１〜２０の直鎖もしくは分岐状のアル
カン；ビニル、アリル、イソプロペニルなどの炭素原子
数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状のアルケン；プロパ
ルギルなど炭素原子数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状
のアルキン；シクロプロパニル、シクロブタニル、シク
ロペンタニル、シクロヘキシル、アダマンチルなどの炭
素原子数が３から２０の環状炭化水素；フェニル、ナフ
チル、シクロペンタジエニル、インデニル基などの炭素
原子数が６〜２０のアリール基；また、これらに前記炭
素原子数が１〜２０のアルキル基、炭素原子数が６〜２
０のアリール基、アルコキシ基、アリーロキシ基などの
置換基が１〜５個置換した置換アリール基などでも良
い。

【００８３】ハロゲン化炭化水素基としては、前記炭化
水素基にハロゲンが置換した基が挙げられる。

【００８４】ヘテロ環化合物としては、ピリジン、ピリ
ミジン、キノリン等の含窒素芳香環、フラン、ピラン等
の含酸素芳香環、チオフェン等の含硫黄芳香環などがあ
り、またこれらのヘテロ元素を含む置換基を有しても良
い。

【００８５】炭化水素置換シリル基として具体的には、
メチルシリル、ジメチルシリル、トリメチルシリル、エ
チルシリル、ジエチルシリル、トリエチルシリル、ジフ
ェニルメチルシリル、トリフェニルシリルなどが挙げら
れる。

【００８６】炭化水素置換シロキシ基として具体的に
は、トリメチルシロキシなどが挙げられる。

【００８７】アルコキシ基として具体的には、メトキ
シ、エトキシ、n-プロポキシ、イソプロポキシ、n-ブト
キシ、イソブトキシ、 tert-ブトキシなどが挙げられ
る。チオアルコキシ基として具体的には、チオメチル、
チオエチル等が挙げられる。アリーロキシ基として具体
的には、フェノキシ、2,6-ジメチルフェノキシ、2,4,6-
トリメチルフェノキシなどが挙げられる。チオアリーロ
キシ基として具体的には、チオフェニル、メチルチオフ
ェニル、チオナフチル等が挙げられる。

【００８８】アシル基として具体的には、ホルミル基、
アシル基、ベンゾイル基、ｐ−クロロベンゾイル基、p-
メトキシベンゾイル基などが挙げられる。エステル基と
して具体的には、アセチルオキシ、ベンゾイルオキシ、
メトキシカルボニル、フェノキシカルボニル、p-クロロ
フェノキシカルボニルなどが挙げられる。チオエステル
基として具体的には、チオアセチル、チオベンゾイル、
チオメトキシカルボニル、チオフェノキシカルボニル、
などが挙げられる。

【００８９】アミド基として具体的には、アセトアミ
ド、N-メチルアセトアミド、N-メチルベンズアミドなど
が挙げられる。イミド基として具体的には、アセトイミ
ド、ベンズイミドなどが挙げられる。アミノ基として具
体的には、ジメチルアミノ、エチルメチルアミノ、ジフ
ェニルアミノなどが挙げられる。イミノ基として具体的
には、メチルイミノ、エチルイミノ、プロピルイミノ、
ブチルイミノ、フェニルイミノなどが挙げられる。

【００９０】スルホンエステル基として具体的には、ス
ルホン酸メチル、スルホン酸エチル、スルホン酸フェニ
ルなどが挙げられる。スルホンアミド基として具体的に
は、フェニルスルホンアミド、N-メチルスルホンアミ
ド、N-メチル-p-トルエンスルホンアミドなどが挙げら
れる。

【００９１】ま たＲ17とＲ19、Ｒ18とＲ20、Ｒ19とＲ
20の各々が互いに連結して芳香族環、脂肪族環や窒素原
子や硫黄原子、酸素原子などの異原子を含む炭化水素環
を形成していてもよく、これらの環はさらに置換基を有
してもよい。

【００９２】Ｒ21〜Ｒ30は、互いに同一でも異なってい
てもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロ
ゲン化炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、炭化水素置
換シリル基、炭化水素置換シロキシ基、アルコキシ基、
チオアルコキシ基、アリーロキシ基、チオアリーロキシ
基、アシル基、エステル基、チオエステル基、アミド
基、イミド基、アミノ基、イミノ基、スルホンエステル
基、スルホンアミド基、シアノ基、ニトロ基、カルボキ
シル基、スルホニル基、メルカプト基またはヒドロキシ
基などを示す。ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、
臭素、ヨウ素が挙げられる。

【００９３】炭化水素基として具体的には、メチル、エ
チル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチ
ル、sec-ブチル、 tert-ブチル、ペンチル、ヘキシルな
どの炭素原子数が１〜２０の直鎖もしくは分岐状のアル
カン；ビニル、アリル、イソプロペニルなどの炭素原子
数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状のアルケン；プロパ
ルギルなど炭素原子数が２〜２０の直鎖もしくは分岐状
のアルキン；シクロプロパニル、シクロブタニル、シク
ロペンタニル、シクロヘキシル、アダマンチルなどの炭
素原子数が３から２０の環状炭化水素；フェニル、ナフ
チル、シクロペンタジエニル、インデニル基などの炭素
原子数が６〜２０のアリール基；また、これらに前記炭
素原子数が１〜２０のアルキル基、炭素原子数が６〜２
０のアリール基、アルコキシ基、アリーロキシ基などの
置換基が１〜５個置換した置換アリール基などでも良
い。

【００９４】ハロゲン化炭化水素基としては、前記炭化
水素基にハロゲンが置換した基が挙げられる。

【００９５】ヘテロ環化合物としては、ピリジン、ピリ
ミジン、キノリン等の含窒素芳香環、フラン、ピラン等
の含酸素芳香環、チオフェン等の含硫黄芳香環などがあ
り、またこれらのヘテロ元素を含む置換基を有しても良
い。

【００９６】炭化水素置換シリル基として具体的には、
メチルシリル、ジメチルシリル、トリメチルシリル、エ
チルシリル、ジエチルシリル、トリエチルシリル、ジフ
ェニルメチルシリル、トリフェニルシリルなどが挙げら
れる。

【００９７】炭化水素置換シロキシ基として具体的に
は、トリメチルシロキシなどが挙げられる。

【００９８】アルコキシ基として具体的には、メトキ
シ、エトキシ、n-プロポキシ、イソプロポキシ、n-ブト
キシ、イソブトキシ、 tert-ブトキシなどが挙げられ
る。チオアルコキシ基として具体的には、チオメチル、
チオエチル等が挙げられる。アリーロキシ基として具体
的には、フェノキシ、2,6-ジメチルフェノキシ、2,4,6-
トリメチルフェノキシなどが挙げられる。チオアリーロ
キシ基として具体的には、チオフェニル、メチルチオフ
ェニル、チオナフチル等が挙げられる。

【００９９】アシル基として具体的には、ホルミル基、
アシル基、ベンゾイル基、ｐ−クロロベンゾイル基、p-
メトキシベンゾイル基などが挙げられる。エステル基と
して具体的には、アセチルオキシ、ベンゾイルオキシ、
メトキシカルボニル、フェノキシカルボニル、p-クロロ
フェノキシカルボニルなどが挙げられる。チオエステル
基として具体的には、チオアセチル、チオベンゾイル、
チオメトキシカルボニル、チオフェノキシカルボニル、
などが挙げられる。

【０１００】アミド基として具体的には、アセトアミ
ド、N-メチルアセトアミド、N-メチルベンズアミドなど
が挙げられる。イミド基として具体的には、アセトイミ
ド、ベンズイミドなどが挙げられる。アミノ基として具
体的には、ジメチルアミノ、エチルメチルアミノ、ジフ
ェニルアミノなどが挙げられる。イミノ基として具体的
には、メチルイミノ、エチルイミノ、プロピルイミノ、
ブチルイミノ、フェニルイミノなどが挙げられる。

【０１０１】スルホンエステル基として具体的には、ス
ルホン酸メチル、スルホン酸エチル、スルホン酸フェニ
ルなどが挙げられる。スルホンアミド基として具体的に
は、フェニルスルホンアミド、N-メチルスルホンアミ
ド、N-メチル-p-トルエンスルホンアミドなどが挙げら
れる。

【０１０２】Ｒ21〜Ｒ25のうち少なくとも１つは水素原
子以外の基であり、かつＲ26〜Ｒ30のうち少なくとも１
つは水素原子以外の基であり、またＲ21〜Ｒ25で示され
る基のうちの２個以上の基が互いに連結して環を形成し
ていてもよく、 Ｒ26〜Ｒ30で示される基のうちの２個
以上の基が互いに連結して環を形成していてもよく、好
ましくは隣接する基が互いに連結して脂肪族環、芳香族
環または、窒素原子などの異原子を含む炭化水素環を形
成していてもよく、これらの環はさらに置換基を有して
もよい。

【０１０３】ｎは、Ｍの価数を満たす数であり、具体的
には１〜８、好ましくは１〜５、より好ましくは１〜３
の整数である。

【０１０４】Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子
数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲ
ン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含
有基を示し、nが２以上の場合には、Ｘで示される複数
の基は互いに同一でも異なっていてもよい。

【０１０５】ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭
素、ヨウ素が挙げられる。炭素原子数が１〜２０の炭化
水素基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アル
ケニル基、アリールアルキル基、アリール基などが挙げ
られ、より具体的には、メチル、エチル、プロピル、ブ
チル、ヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコ
シルなどのアルキル基；シクロペンチル、シクロヘキシ
ル、ノルボルニル、アダマンチルなどのシクロアルキル
基；ビニル、プロペニル、シクロヘキセニルなどのアル
ケニル基；ベンジル、フェニルエチル、フェニルプロピ
ルなどのアリールアルキル基；フェニル、トリル、ジメ
チルフェニル、トリメチルフェニル、エチルフェニル、
プロピルフェニル、ビフェニル、ナフチル、メチルナフ
チル、アントリル、フェナントリルなどのアリール基が
挙げられる。

【０１０６】炭素原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水
素基としては、前記炭素原子数が１〜２０の炭化水素基
にハロゲンが置換した基が挙げられる。酸素含有基とし
ては、ヒドロキシ基；メトキシ、エトキシ、プロポキ
シ、ブトキシなどのアルコキシ基；フェノキシ、メチル
フェノキシ、ジメチルフェノキシ、ナフトキシなどのア
リーロキシ基；フェニルメトキシ、フェニルエトキシな
どのアリールアルコキシ基などが挙げられる。

【０１０７】イオウ含有基としては、前記酸素含有基の
酸素がイオウに置換した置換基、ならびにメチルスルフ
ォネート、トリフルオロメタンスルフォネート、フェニ
ルスルフォネート、ベンジルスルフォネート、p-トルエ
ンスルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネー
ト、トリイソブチルベンゼンスルフォネート、p-クロル
ベンゼンスルフォネート、ペンタフルオロベンゼンスル
フォネートなどのスルフォネート基；メチルスルフィネ
ート、フェニルスルフィネート、ベンジルスルフィネー
ト、p-トルエンスルフィネート、トリメチルベンゼンス
ルフィネート、ペンタフルオロベンゼンスルフィネート
などのスルフィネート基が挙げられる。

【０１０８】ケイ素含有基としては、メチルシリル、フ
ェニルシリルなどのモノ炭化水素置換シリル；ジメチル
シリル、ジフェニルシリルなどのジ炭化水素置換シリ
ル；トリメチルシリル、トリエチルシリル、トリプロピ
ルシリル、トリシクロヘキシルシリル、トリフェニルシ
リル、ジメチルフェニルシリル、メチルジフェニルシリ
ル、トリトリルシリル、トリナフチルシリルなどのトリ
炭化水素置換シリル；トリメチルシリルエーテルなどの
炭化水素置換シリルのシリルエーテル；トリメチルシリ
ルメチルなどのケイ素置換アルキル基；トリメチルシリ
ルフェニルなどのケイ素置換アリール基などが挙げられ
る。

【０１０９】これらのうち、ハロゲン原子、炭素原子数
が１〜２０の炭化水素基またはスルフォネート基が好ま
しい。

【０１１０】Yは周期表第15族の原子を示し、具体的に
は窒素原子、リン原子、ヒ素原子、アンチモン原子など
が挙げられ、好ましくは窒素原子またはリン原子、さら
に好ましくは窒素原子である。

【０１１１】以下に、上記一般式（Ｉ）（Ｉ-a）（Ｉ-
b）で表される遷移金属イミン化合物の具体的な例を示
すが、これらに限定されるものではない。

【０１１２】

【化９】

【０１１３】

【化１０】

【０１１４】

【化１１】

【０１１５】

【化１２】

【０１１６】

【化１３】

【０１１７】

【化１４】

【０１１８】

【化１５】

【０１１９】

【化１６】

【０１２０】

【化１７】

【０１２１】

【化１８】

【０１２２】

【化１９】

【０１２３】

【化２０】

【０１２４】

【化２１】

【０１２５】

【化２２】

【０１２６】

【化２３】

【０１２７】

【化２４】

【０１２８】

【化２５】

【０１２９】

【化２６】

【０１３０】

【化２７】

【０１３１】

【化２８】

【０１３２】

【化２９】

【０１３３】

【化３０】

【０１３４】

【化３１】

【０１３５】

【化３２】

【０１３６】

【化３３】

【０１３７】

【化３４】

【０１３８】

【化３５】

【０１３９】

【化３６】

【０１４０】

【化３７】

【０１４１】

【化３８】

【０１４２】

【化３９】

【０１４３】

【化４０】

【０１４４】

【化４１】

【０１４５】

【化４２】

【０１４６】

【化４３】

【０１４７】

【化４４】

【０１４８】

【化４５】

【０１４９】

【化４６】 なお、上記例示中、Ｍｅはメチル基を示し、Ｅｔはエチ
ル基を示し、ｎＰｒはn-プロピル基を示し、ｉＰｒはi-
プロピル基を示し、ｓＢｕはsec-ブチル基を示し、ｔＢ
ｕは tert-ブチル基を示し、ｎＯｃｔはn-オクチル基、
Pｈはフェニル基を示す。

【０１５０】本発明では、上記のような化合物におい
て、鉄をコバルトに置き換えた遷移金属イミン化合物を
用いることもできる。

【０１５１】これらの化合物は単独で用いてもよいし、
２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【０１５２】まず、本発明のオレフィン重合用触媒を形
成する各触媒成分について説明する。 （Ｂ）遷移金属化合物 本発明で用いられる（Ｂ）遷移金属化合物は、下記一般
式（ＩＩ）で表される化合物である。

【０１５３】

【化４７】

【０１５４】（なお、Ｎ……Ｍ¹は、一般的には配位し
ていることを示すが、本発明においては配位していても
していなくてもよい。） 一般式（Ｉ）中、Ｍ¹は周期表第３〜１１族の遷移金属
原子（３族にはランタノイドも含まれる）を示し、好ま
しくは３〜９族（３族にはランタノイドも含まれる）の
金属原子であり、より好ましくは３〜５族および９族の
金属原子であり、特に好ましくは４族または５族の金属
原子である。具体的には、スカンジウム、チタン、ジル
コニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタ
ル、コバルト、ロジウム、イットリウム、クロム、モリ
ブデン、タングステン、マンガン、レニウム、鉄、ルテ
ニウムなどであり、好ましくはスカンジウム、チタン、
ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タン
タル、コバルト、ロジウムなどであり、より好ましく
は、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、コバルト、ロ
ジウム、バナジウム、ニオブ、タンタルなどであり、特
に好ましくはチタン、ジルコニウム、ハフニウムであ
る。

【０１５５】ｒは、１〜６、好ましくは１〜４の整数を
示す。Ｒ³¹〜Ｒ^{3 6}は、互いに同一でも異なっていてもよ
く、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテロ環式
化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、
イオウ含有基、リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウ
ム含有基、またはスズ含有基を示し、これらのうちの２
個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。

【０１５６】ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭
素、ヨウ素が挙げられる。炭化水素基として具体的に
は、メチル、エチル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブ
チル、イソブチル、sec-ブチル、 tert-ブチル、ネオペ
ンチル、n-ヘキシルなどの炭素原子数が１〜３０、好ま
しくは１〜２０の直鎖状または分岐状のアルキル基；ビ
ニル、アリル、イソプロペニルなどの炭素原子数が２〜
３０、好ましくは２〜２０の直鎖状または分岐状のアル
ケニル基；エチニル、プロパルギルなど炭素原子数が２
〜３０、好ましくは２〜２０の直鎖状または分岐状のア
ルキニル基；シクロプロピル、シクロブチル、シクロペ
ンチル、シクロヘキシル、アダマンチルなどの炭素原子
数が３〜３０、好ましくは３〜２０の環状飽和炭化水素
基；シクロペンタジエニル、インデニル、フルオレニル
などの炭素数５〜３０の環状不飽和炭化水素基；フェニ
ル、ベンジル、ナフチル、ビフェニル、ターフェニル、
フェナントリル、アントラセニルなどの炭素原子数が６
〜３０、好ましくは６〜２０のアリール基；トリル、is
o-プロピルフェニル、t-ブチルフェニル、ジメチルフェ
ニル、ジ-t-ブチルフェニルなどのアルキル置換アリー
ル基などが挙げられる。

【０１５７】上記炭化水素基は、水素原子がハロゲンで
置換されていてもよく、たとえば、トリフルオロメチ
ル、ペンタフルオロフェニル、クロロフェニルなどの炭
素原子数１〜３０、好ましくは１〜２０のハロゲン化炭
化水素基が挙げられる。

【０１５８】また、上記炭化水素基は、他の炭化水素基
で置換されていてもよく、たとえば、ベンジル、クミル
などのアリール基置換アルキル基などが挙げられる。さ
らにまた、上記炭化水素基は、ヘテロ環式化合物残基；
アルコシキ基、アリーロキシ基、エステル基、エーテル
基、アシル基、カルボキシル基、カルボナート基、ヒド
ロキシ基、ペルオキシ基、カルボン酸無水物基などの酸
素含有基；アミノ基、イミノ基、アミド基、イミド基、
ヒドラジノ基、ヒドラゾノ基、ニトロ基、ニトロソ基、
シアノ基、イソシアノ基、シアン酸エステル基、アミジ
ノ基、ジアゾ基、アミノ基がアンモニウム塩となったも
のなどの窒素含有基；ボランジイル基、ボラントリイル
基、ジボラニル基などのホウ素含有基；メルカプト基、
チオエステル基、ジチオエステル基、アルキルチオ基、
アリールチオ基、チオアシル基、チオエーテル基、チオ
シアン酸エステル基、イソチアン酸エステル基、スルホ
ンエステル基、スルホンアミド基、チオカルボキシル
基、ジチオカルボキシル基、スルホ基、スルホニル基、
スルフィニル基、スルフェニル基などのイオウ含有基；
ホスフィド基、ホスホリル基、チオホスホリル基、ホス
ファト基などのリン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウ
ム含有基、またはスズ含有基を有していてもよい。

【０１５９】これらのうち、特に、メチル、エチル、n-
プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチル、sec-
ブチル、t-ブチル、ネオペンチル、n-ヘキシルなどの炭
素原子数１〜３０、好ましくは１〜２０の直鎖状または
分岐状のアルキル基；フェニル、ナフチル、ビフェニ
ル、ターフェニル、フェナントリル、アントラセニルな
どの炭素原子数６〜３０、好ましくは６〜２０のアリー
ル基；これらのアリール基にハロゲン原子、炭素原子数
１〜３０、好ましくは１〜２０のアルキル基またはアル
コキシ基、炭素原子数６〜３０、好ましくは６〜２０の
アリール基またはアリーロキシ基などの置換基が１〜５
個置換した置換アリール基などが好ましい。

【０１６０】酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、
イオウ含有基、リン含有基としては、上記例示したもの
と同様のものが挙げられる。ヘテロ環式化合物残基とし
ては、ピロール、ピリジン、ピリミジン、キノリン、ト
リアジンなどの含窒素化合物、フラン、ピランなどの含
酸素化合物、チオフェンなどの含硫黄化合物などの残
基、およびこれらのヘテロ環式化合物残基に炭素原子数
が１〜３０、好ましくは１〜２０のアルキル基、アルコ
キシ基などの置換基がさらに置換した基などが挙げられ
る。

【０１６１】ケイ素含有基としては、シリル基、シロキ
シ基、炭化水素置換シリル基、炭化水素置換シロキシ基
など、具体的には、メチルシリル、ジメチルシリル、ト
リメチルシリル、エチルシリル、ジエチルシリル、トリ
エチルシリル、ジフェニルメチルシリル、トリフェニル
シリル、ジメチルフェニルシリル、ジメチル-t-ブチル
シリル、ジメチル（ペンタフルオロフェニル）シリルな
どが挙げられる。これらの中では、メチルシリル、ジメ
チルシリル、トリメチルシリル、エチルシリル、ジエチ
ルシリル、トリエチルシリル、ジメチルフェニルシリ
ル、トリフェニルシリルなどが好ましい。特にトリメチ
ルシリル、トリエチルシリル、トリフェニルシリル、ジ
メチルフェニルシリルが好ましい。炭化水素置換シロキ
シ基として具体的には、トリメチルシロキシなどが挙げ
られる。

【０１６２】ゲルマニウム含有基およびスズ含有基とし
ては、前記ケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムおよび
スズに置換したものが挙げられる。次に上記で説明した
Ｒ³¹〜Ｒ³⁶の例について、より具体的に説明する。

【０１６３】酸素含有基のうち、アルコキシ基として
は、メトキシ、エトキシ、n-プロポキシ、イソプロポキ
シ、n-ブトキシ、イソブトキシ、tert-ブトキシなど
が、アリーロキシ基としては、フェノキシ、2,6-ジメチ
ルフェノキシ、2,4,6-トリメチルフェノキシなどが、ア
シル基としては、ホルミル基、アセチル基、ベンゾイル
基、ｐ−クロロベンゾイル基、p-メトキシベンソイル基
などが、エステル基としては、アセチルオキシ、ベンゾ
イルオキシ、メトキシカルボニル、フェノキシカッルボ
ニル、p-クロロフェノキシカルボニルなどが好ましく例
示される。

【０１６４】窒素含有基のうち、アミド基としては、ア
セトアミド、N-メチルアセトアミド、N-メチルベンズア
ミドなどが、アミノ基としては、ジメチルアミノ、エチ
ルメチルアミノ、ジフェニルアミノなどが、イミド基と
しては、アセトイミド、ベンズイミドなどが、イミノ基
としては、メチルイミノ、エチルイミノ、プロピルイミ
ノ、ブチルイミノ、フェニルイミノなどが好ましく例示
される。

【０１６５】イオウ含有基のうち、アルキルチオ基とし
ては、メチルチオ、エチルチオ等が、アリールチオ基と
しては、フェニルチオ、メチルフェニルチオ、ナルチル
チオ等が、チオエステル基としては、アセチルチオ、ベ
ンゾイルチオ、メチルチオカルボニル、フェニルチオカ
ルボニルなどが、スルホンエステル基としては、スルホ
ン酸メチル、スルホン酸エチル、スルホン酸フェニルな
どが、スルホンアミド基としては、フェニルスルホンア
ミド、N-メチルスルホンアミド、N-メチル-p-トルエン
スルホンアミドなどが好ましく挙げられる。

【０１６６】なお、Ｒ^{3 6}は水素以外の置換基であること
が好ましい。すなわち、Ｒ^{3 6}はハロゲン原子、炭化水素
基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、ホウ素含有
基、イオウ含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基
またはスズ含有基が好ましい。特にＲ^{3 6}は、ハロゲン原
子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、炭化水素置換
シリル基、炭化水素置換シロキシ基、アルコキシ基、ア
ルキルチオ基、アリーロキシ基、アリールチオ基、アシ
ル基、エステル基、チオエステル基、アミド基、アミノ
基、イミド基、イミノ基、スルホンエステル基、スルホ
ンアミド基、シアノ基、ニトロ基またはヒドロキシ基で
あることが好ましく、さらにハロゲン原子、炭化水素
基、炭化水素置換シリル基であることが好ましい。

【０１６７】Ｒ^{3 6}として好ましい炭化水素基としては、
メチル、エチル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチ
ル、イソブチル、sec-ブチル、 tert-ブチル、ネオペン
チル、n-ヘキシルなどの炭素原子数が１〜３０、好まし
くは１〜２０の直鎖状または分岐状のアルキル基；シク
ロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘ
キシル、アダマンチルなどの炭素原子数が３〜３０、好
ましくは３〜２０の環状飽和炭化水素基；フェニル、ベ
ンジル、ナフチル、ビフェニリル、トリフェニリルなど
の炭素原子数が６〜３０、好ましくは６〜２０のアリー
ル基；および、これらの基に炭素原子数が１〜３０、好
ましくは１〜２０のアルキル基またはアルコキシ基、炭
素原子数が１〜３０、好ましくは１〜２０のハロゲン化
アルキル基、炭素原子数が６〜３０、好ましくは６〜２
０のアリール基またはアリーロキシ基、ハロゲン、シア
ノ基、ニトロ基、ヒドロキシ基などの置換基がさらに置
換した基などが好ましく挙げられる。

【０１６８】Ｒ^{3 6}として好ましい炭化水素置換シリル基
としては、メチルシリル、ジメチルシリル、トリメチル
シリル、エチルシリル、ジエチルシリル、トリエチルシ
リル、ジフェニルメチルシリル、トリフェニルシリル、
ジメチルフェニルシリル、ジメチル-t-ブチルシリル、
ジメチル（ペンタフルオロフェニル）シリルなどが挙げ
られる。特に好ましくは、トリメチルシリル、トリエチ
ルフェニル、ジフェニルメチルシリル、イソフェニルシ
リル、ジメチルフェニルシリル、ジメチル-t-ブチルシ
リル、ジメチル(ペンタフルオロフェニル)シリルなどが
挙げられる。

【０１６９】本発明では、Ｒ^{3 6}としては特に、イソプロ
ピル、イソブチル、sec-ブチル、tert-ブチル、ネオペ
ンチルなどの炭素原子数が３〜３０、好ましくは３〜２
０の分岐状アルキル基、およびこれらの基の水素原子を
炭素原子数が６〜３０、好ましくは６〜２０のアリール
基で置換した基（クミル基など）、アダマンチル、シク
ロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘ
キシルなどの炭素原子数が３〜３０、好ましくは３〜２
０の環状飽和炭化水素基から選ばれる基であることが好
ましく、あるいはフェニル、ナフチル、フルオレニル、
アントラニル、フェナントリルなどの炭素原子数６〜３
０、好ましくは６〜２０のアリール基、または炭化水素
置換シリル基であることも好ましい。

【０１７０】Ｒ³¹〜Ｒ^{3 6}は、これらのうちの２個以上の
基、好ましくは隣接する基が互いに連結して脂肪環、芳
香環または、窒素原子などの異原子を含む炭化水素環を
形成していてもよく、これらの環はさらに置換基を有し
ていてもよい。

【０１７１】また、ｒが２以上の場合には、Ｒ³¹〜Ｒ^{3 6}
で示される基のうち２個の基が連結されていてもよい。
さらに、ｒが２以上の場合にはＲ³¹ 同士、Ｒ³² 同士、
Ｒ³³同士、Ｒ³⁴ 同士、Ｒ³⁵ 同士、Ｒ³⁶同士は、互いに
同一でも異なっていてもよい。

【０１７２】ｓは、Ｍ¹の価数を満たす数であり、具体
的には０〜５、好ましくは１〜４、より好ましくは１〜
３の整数である。Ｘ¹は、水素原子、ハロゲン原子、炭
化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホ
ウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲ
ン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲル
マニウム含有基、またはスズ含有基を示す。なお、ｓが
２以上の場合には、互いに同一であっても、異なってい
てもよい。

【０１７３】ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭
素、ヨウ素が挙げられる。炭化水素基としては、前記Ｒ
³¹〜Ｒ³⁶で例示したものと同様のものが挙げられる。具
体的には、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ヘキシ
ル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコシルなどのア
ルキル基；シクロペンチル、シクロヘキシル、ノルボル
ニル、アダマンチルなどの炭素原子数が３〜３０のシク
ロアルキル基；ビニル、プロペニル、シクロヘキセニル
などのアルケニル基；ベンジル、フェニルエチル、フェ
ニルプロピルなどのアリールアルキル基；フェニル、ト
リル、ジメチルフェニル、トリメチルフェニル、エチル
フェニル、プロピルフェニル、ビフェニル、ナフチル、
メチルナフチル、アントリル、フェナントリルなどのア
リール基などが挙げられるが、これらに限定されるもの
ではない。また、これらの炭化水素基には、ハロゲン化
炭化水素、具体的には炭素原子数１〜２０の炭化水素基
の少なくとも一つの水素がハロゲンに置換した基も含ま
れる。

【０１７４】これらのうち、炭素原子数が１〜２０のも
のが好ましい。ヘテロ環式化合物残基としては、前記Ｒ
³¹〜Ｒ³⁶で例示したものと同様のものが挙げられる。

【０１７５】酸素含有基としては、前記Ｒ³¹〜Ｒ³⁶で例
示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、ヒド
ロキシ基；メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシ
などのアルコシキ基；フェノキシ、メチルフェノキシ、
ジメチルフェノキシ、ナフトキシなどのアリーロキシ
基；フェニルメトキシ、フェニルエトキシなどのアリー
ルアルコキシ基；アセトキシ基；カルボニル基などが挙
げられるが、これらに限定されるものではない。

【０１７６】イオウ含有基としては、前記Ｒ³¹〜Ｒ³⁶で
例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、メ
チルスルフォネート、トリフルオロメタンスルフォネー
ト、フェニルスルフォネート、ベンジルスルフォネー
ト、p-トルエンスルフォネート、トリメチルベンゼンス
ルフォネート、トリイソブチルベンゼンスルフォネー
ト、p-クロルベンゼンスルフォネート、ペンタフルオロ
ベンゼンスルフォネートなどのスルフォネート基；メチ
ルスルフィネート、フェニルスルフィネート、ベンジル
スルフィネート、p-トルエンスルフィネート、トリメチ
ルベンゼンスルフィネート、ペンタフルオロベンゼンス
ルフィネートなどのスルフィネート基；アルキルチオ
基；アリールチオ基などが挙げられるが、これらに限定
されるものではない。

【０１７７】窒素含有基として具体的には、前記Ｒ³¹〜
Ｒ^{3 6}で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的に
は、アミノ基；メチルアミノ、ジメチルアミノ、ジエチ
ルアミノ、ジプロピルアミノ、ジブチルアミノ、ジシク
ロヘキシルアミノなどのアルキルアミノ基；フェニルア
ミノ、ジフェニルアミノ、ジトリルアミノ、ジナフチル
アミノ、メチルフェニルアミノなどのアリールアミノ基
またはアルキルアリールアミノ基などが挙げられるが、
これらに限定されるものではない。

【０１７８】ホウ素含有基として具体的には、ＢＲ
₄（Ｒは水素、アルキル基、置換基を有してもよいアリ
ール基、ハロゲン原子等を示す）が挙げられる。リン含
有基として具体的には、トリメチルホスフィン、トリブ
チルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィンなどの
トリアルキルホスフィン基；トリフェニルホスフィン、
トリトリルホスフィンなどのトリアリールホスフィン
基；メチルホスファイト、エチルホスファイト、フェニ
ルホスファイトなどのホスファイト基（ホスフィド
基）；ホスホン酸基；ホスフィン酸基などが挙げられる
が、これらに限定されるものではない。

【０１７９】ケイ素含有基として具体的には、前記Ｒ³¹
〜Ｒ^{3 6}で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的
には、フェニルシリル、ジフェニルシリル、トリメチル
シリル、トリエチルシリル、トリプロピルシリル、トリ
シクロヘキシルシリル、トリフェニルシリル、メチルジ
フェニルシリル、トリトリルシリル、トリナフチルシリ
ルなどの炭化水素置換シリル基；トリメチルシリルエー
テルなどの炭化水素置換シリルエーテル基；トリメチル
シリルメチルなどのケイ素置換アルキル基；トリメチル
シリルフェニルなどのケイ素置換アリール基などが挙げ
られる。

【０１８０】ゲルマニウム含有基として具体的には、前
記Ｒ³¹〜Ｒ^{3 6}で例示したものと同様のものが挙げられ、
具体的には、前記ケイ素含有基のケイ素をゲルマニウム
に置換した基が挙げられる。

【０１８１】スズ含有基として具体的には、前記Ｒ³¹〜
Ｒ^{3 6}で例示したものと同様のものが挙げられ、より具体
的には、前記ケイ素含有基のケイ素をスズに置換した基
が挙げられる。

【０１８２】ハロゲン含有基として具体的には、Ｐ
Ｆ₆、ＢＦ₄などのフッ素含有基、ＣlＯ₄、ＳbＣl₆など
の塩素含有基、ＩＯ₄などのヨウ素含有基が挙げられる
が、これらに限定されるものではない。

【０１８３】アルミニウム含有基として具体的には、Ａ
lＲ₄（Ｒは水素、アルキル基、置換基を有してもよいア
リール基、ハロゲン原子等を示す）が挙げられるが、こ
れらに限定されるものではない。

【０１８４】なお、ｓが２以上の場合は、Ｘ¹で示され
る複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、また
Ｘ¹で示される複数の基は互いに結合して環を形成して
もよい。遷移金属化合物（II-a）このような一般式
（Ｉ）で表される遷移金属化合物としては、下記一般式
（II-a）で表される化合物がある。

【０１８５】

【化４８】

【０１８６】（式中、Ｍ¹は周期表第３〜１１族の遷移
金属原子を示し、ｒは、１〜６の整数を示し、Ｒ³¹〜Ｒ
^{3 6}は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、
ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸
素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、
リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、また
はスズ含有基を示し、これらのうちの２個以上が互いに
連結して環を形成していてもよく、また、ｒが２以上の
場合にはＲ³¹〜Ｒ^{3 6}で示される基のうち２個の基が連結
されていてもよく（但し、Ｒ³¹同士が結合されることは
ない）、ｓは、Ｍ¹の価数を満たす数であり、Ｘ¹は、水
素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、イオ
ウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含
有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物
残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ
含有基を示し、ｓが２以上の場合は、Ｘ¹で示される複
数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、またＸ¹
で示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよ
い。）式（II-a）中、Ｍ¹、ｒ、Ｒ³¹〜Ｒ^{3 6}、ｓおよび
Ｘ¹は、前記式（Ｉ）と同義である。

【０１８７】前記一般式（IＩ）で表される遷移金属化
合物において、ｒが２であり、Ｒ³¹〜Ｒ^{3 6}で示される基
のうち２個の基（但し、Ｒ³¹同士を除く）が連結されて
いる化合物は、たとえば下記一般式（II-a'）で表され
る化合物である。

【０１８８】

【化４９】

【０１８９】式（II-a'）中、Ｍ¹、Ｒ³¹〜Ｒ^{3 6}、Ｘ
¹は、それぞれ前記一般式（II-a-1）の場合と同じであ
り、Ｒ⁴¹〜Ｒ⁴⁶はＲ³¹〜Ｒ^{3 6}と同じである。特に好まし
くは以下のような基が挙げられる。

【０１９０】Ｒ⁴¹〜Ｒ⁴⁶は、互いに同一でも異なってい
てもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテ
ロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含
有基、イオウ含有基、リン含有基、ケイ素含有基、ゲル
マニウム含有基またはスズ含有基などを示し、具体的に
はＲ³¹〜Ｒ^{3 6}と同様の原子または基を示す。Ｒ³¹〜Ｒ ⁴⁶
のうちの２個以上の基、好ましくは隣接する基は互いに
連結して脂肪族環、芳香族環または、窒素原子などの異
原子を含む炭化水素環を形成していてもよい。

【０１９１】Ｙ' は、Ｒ³¹〜Ｒ^{3 6}から選ばれる少なくと
も１つ以上の基と、Ｒ⁴¹〜Ｒ⁴⁶から選ばれる少なくとも
１つ以上の基とを結合する（ただし、Ｒ³¹とＲ⁴⁶とが結
合する場合を除く。）結合基または単結合である。

【０１９２】Ｙ'で示される結合基としては、酸素、硫
黄、炭素、窒素、リン、ケイ素、セレン、スズ、硼素な
どの中から選ばれる少なくとも１種の元素を含む基が挙
げられ、具体的には−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓｅ−などのカ
ルコゲン原子含有基；−ＮＨ−、−Ｎ（ＣＨ₃)₂−、−
ＰＨ−、−Ｐ（ＣＨ₃)₂−などの窒素またはリン原子含
有基；−ＣＨ₂−、−ＣＨ₂−ＣＨ₂−、−Ｃ（ＣＨ₃)₂−
などの炭素原子数が１〜２０の炭化水素基；ベンゼン、
ナフタレン、アントラセンなどの炭素原子数が６〜２０
の環状不飽和炭化水素残基；ピリジン、キノリン、チオ
フェン、フランなどのヘテロ原子を含む炭素原子数が３
〜２０のヘテロ環式化合物残基；−ＳｉＨ ₂−、−Ｓi
(ＣＨ₃)₂−などのケイ素原子含有基、−ＳｎＨ₂−、−
Ｓn(ＣＨ₃)₂−などのスズ原子含有基；−ＢＨ−、−Ｂ
（ＣＨ₃)−、−ＢＦ−などの硼素原子含有基など、ある
いは単結合が挙げられる。

【０１９３】以下に、上記一般式（II-a'）で表される
遷移金属化合物の具体的な例を示すが、これらに限定さ
れるものではない。なお、下記具体例においてＭは遷移
金属元素であり、個々には、Ｓｃ(III)、Ｔｉ(III)、Ｔ
ｉ(IV)、Ｚｒ(III)、Ｚｒ(IV)、Ｈｆ(IV)、Ｖ(IV)、Ｎ
ｂ(V)、Ｔａ(V)、Ｃｏ(II)、Ｃｏ(III)、Ｒｈ(II)、Ｒ
ｈ(III)、Ｒｈ(IV)を示すが、これらに限定されるもの
ではない。これらのなかでは特に、Ｔｉ(IV)、Ｚｒ(I
V)、Ｈｆ(IV)が好ましい。

【０１９４】Ｘ¹は、Ｃｌ、Ｂｒ等のハロゲン、もしく
はメチル等のアルキル基を示すが、これらに限定される
ものではない。また、Ｘが複数ある場合は、これらは同
じであっても、異なっていても良い。

【０１９５】ｓは金属Ｍ¹の価数により決定される。例
えば、２種のモノアニオン種が金属に結合している場
合、２価金属ではｓ＝０、３価金属ではｓ＝１、４価金
属ではｓ＝２、５価金属ではｓ＝３になる。たとえば金
属がＴｉ（IV）の場合はｓ＝２であり、Ｚｒ（IV）の場
合はｓ＝２であり、Ｈｆ（IV）の場合はｓ＝２である。

【０１９６】

【化５０】

【０１９７】

【化５１】

【０１９８】

【化５２】

【０１９９】

【化５３】

【０２００】

【化５４】

【０２０１】

【化５５】

【０２０２】

【化５６】

【０２０３】

【化５７】

【０２０４】

【化５８】

【０２０５】

【化５９】

【０２０６】

【化６０】

【０２０７】

【化６１】

【０２０８】

【化６２】

【０２０９】

【化６３】

【０２１０】

【化６４】

【０２１１】

【化６５】

【０２１２】

【化６６】

【０２１３】

【化６７】

【０２１４】

【化６８】

【０２１５】

【化６９】

【０２１６】なお、上記例示中、Ｍｅはメチル基、Ｅｔ
はエチル基、ｉＰｒはi-プロピル基、ｔＢｕはtert- ブ
チル基、Ｐｈはフェニル基を示す。さらにＴｉを中心金
属とする場合についてより具体的に例示すると、以下の
ようなものが挙げられる。また、これらの化合物におい
てチタンをジルコニウム、ハフニウム、コバルトまたは
ロジウムに置き換えた化合物も挙げられる。

【０２１７】

【化７０】

【０２１８】

【化７１】

【０２１９】

【化７２】

【０２２０】

【化７３】

【０２２１】

【化７４】

【０２２２】

【化７５】

【０２２３】

【化７６】

【０２２４】

【化７７】

【０２２５】

【化７８】

【０２２６】

【化７９】

【０２２７】

【化８０】

【０２２８】また、一般式（IＩ）で表される（Ｂ）遷
移金属化合物としては、下記一般式(II-b)で表される遷
移金属化合物がある。

【０２２９】

【化８１】

【０２３０】（式中、Ｍ¹は周期表第３〜１１族の遷移
金属原子を示し、Ｒ¹³¹〜Ｒ¹⁴⁰は、互いに同一でも異な
っていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素
基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、
ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有基、ケイ素含有
基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、こ
れらのうちの２個以上が互いに連結して環を形成してい
てもよく、ｓは、Ｍ¹の価数を満たす数であり、Ｘ¹は、
水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、イ
オウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム
含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合
物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはス
ズ含有基を示し、ｓが２以上の場合は、Ｘで示される複
数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、またＸ¹
で示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよ
く、 Ｙは、酸素、硫黄、炭素、窒素、リン、ケイ素、
セレン、スズおよび硼素からなる群より選ばれた少なく
とも１種の元素を含む２価の結合基を示し、炭化水素基
である場合には炭素原子３個以上からなる基である。

【０２３１】一般式（II-b）において、Ｒ¹³¹〜Ｒ¹⁴⁰の
少なくとも一方、特に両方が、ハロゲン原子、炭化水素
基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、
ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有基、ケイ素含有
基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基であること
が好ましい。

【０２３２】一般式（II-b）において、Ｍ¹、Ｒ¹³⁶また
はＲ¹⁴⁰およびＸとしては、一般式（IＩ）の化合物につ
いて挙げたＭ¹、Ｒ¹³¹〜Ｒ¹³⁶およびＸと同じ基を用い
ることができる。Ｘ¹としては、特に、ハロゲン原子、
炭素原子数が１〜２０の炭化水素基またはスルホネート
基が好ましい。ｓが２以上の場合、２個以上のＸ¹が互
いに連結して形成する環は、芳香族環であっても、脂肪
族環であってもよい。

【０２３３】Ｙは、酸素、硫黄、炭素、窒素、リン、ケ
イ素、セレン、スズおよび硼素からなる群より選ばれた
少なくとも１種の元素を含む２価の結合基を示し、炭化
水素基である場合には炭素原子３個以上からなる結合基
である。

【０２３４】これらの結合基Ｙは、好ましくは主鎖が原
子３個以上、より好ましくは４個以上２０個以下、特に
好ましくは４個以上１０個以下で構成された構造を有す
る。なお、これらの結合基は置換基を有していてもよ
い。

【０２３５】２価の結合基（Ｙ）として具体的には、−
Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓｅ−などのカルコゲン原子；−ＮＨ
−、−Ｎ（ＣＨ₃)−、−ＰＨ−、−Ｐ（ＣＨ₃)−などの
窒素またはリン原子含有基；−ＳｉＨ₂−、−Ｓｉ（Ｃ
Ｈ₃)₂−などのケイ素原子含有基；−ＳｎＨ₂−、−Ｓｎ
（ＣＨ₃)₂−などのスズ原子含有基；−ＢＨ−、−Ｂ
（ＣＨ₃)−、−ＢＦ−などの硼素原子含有基などが挙げ
られる。炭化水素基としては−（ＣＨ₂)₄−、−（Ｃ
Ｈ₂)₅−、−（ＣＨ₂)₆−などの炭素原子数が３〜２０の
飽和炭化水素基、シクロヘキシリデン基、シクロヘキシ
レン基などの環状飽和炭化水素基、これらの飽和炭化水
素基の一部が１〜１０個の炭化水素基、フッ素、塩素、
臭素などのハロゲン、酸素、硫黄、窒素、リン、ケイ
素、セレン、スズ、硼素などのヘテロ原子で置換された
基、ベンゼン、ナフタレン、アントラセンなどの炭素原
子数が６〜２０の環状炭化水素の残基、ピリジン、キノ
リン、チオフェン、フランなどのヘテロ原子を含む炭素
原子数が３〜２０の環状化合物の残基などが挙げられ
る。

【０２３６】以下に、上記一般式(II-b)で表される遷移
金属化合物の具体的な例を示すが、これらに限定される
ものではない。

【０２３７】

【化８２】

【０２３８】

【化８３】

【０２３９】なお、上記例示中、Ｍｅはメチル基を示
し、Ｐｈはフェニル基を示す。本発明では、上記のよう
な化合物において、チタン金属をジルコニウム、ハフニ
ウムなどのチタン以外の金属に置き換えた遷移金属化合
物を用いることもできる。

【０２４０】このような遷移金属化合物（Ｂ）の製造方
法は、特に限定されることなく、たとえば以下のように
して製造することができる。

【０２４１】まず、遷移金属化合物（Ｂ）を構成する配
位子は、サリチルアルデヒド類化合物を、式Ｒ1 −ＮＨ
2 の第１級アミン類化合物（Ｒ1 は前記と同義であ
る。）、例えばアニリン類化合物またはアルキルアミン
類化合物と反応させることにより得られる。具体的に
は、両方の出発化合物を溶媒に溶解する。溶媒として
は、このような反応に一般的なものを使用できるが、な
かでもメタノール、エタノール等のアルコール溶媒、ま
たはトルエン等の炭化水素溶媒が好ましい。次いで、得
られた溶液を室温から還流条件で、約１〜４８時間撹拌
すると、対応する配位子が良好な収率で得られる。

【０２４２】配位子化合物を合成する際、触媒として、
蟻酸、酢酸、トルエンスルホン酸等の酸触媒を用いても
よい。また、脱水剤として、モレキュラシーブス、硫酸
マグネシウムまたは硫酸ナトリウムを用いたり、ディー
ンシュタークにより脱水を行うと、反応進行に効果的で
ある。

【０２４３】次に、こうして得られた配位子を遷移金属
Ｍ含有化合物と反応させることで、対応する遷移金属化
合物を合成することができる。具体的には、合成した配
位子を溶媒に溶解し、必要に応じて塩基と接触させてフ
ェノキサイド塩を調製した後、金属ハロゲン化物、金属
アルキル化物等の金属化合物と低温下で混合し、−７８
℃から室温、もしくは還流条件下で、約１〜４８時間撹
拌する。溶媒としては、このような反応に普通のものを
使用できるが、なかでもエーテル、テトラヒドロフラン
（ＴＨＦ）等の極性溶媒、トルエン等の炭化水素溶媒な
どが好ましく使用される。また、フェノキサイド塩を調
製する際に使用する塩基としては、n-ブチルリチウム等
のリチウム塩、水素化ナトリウム等のナトリウム塩等の
金属塩や、トリエチルアミン、ピリジン等の有機塩基が
好ましいが、この限りではない。

【０２４４】また、化合物の性質によっては、フェノキ
サイド塩調製を経由せず、配位子と金属化合物とを直接
反応させることで、対応する遷移金属化合物を合成する
こともできる。

【０２４５】さらに、合成した遷移金属化合物中の金属
Ｍを、常法により別の遷移金属と交換することも可能で
ある。また、例えばＲ1 〜Ｒ6 の何れかがＨである場合
には、合成の任意の段階において、Ｈ以外の置換基を導
入することができる。

【０２４６】以上のような遷移金属化合物（Ｂ）は、１
種単独または２種以上組み合わせて用いられる。また、
上記遷移金属化合物（Ｂ）以外の遷移金属化合物、例え
ば窒素、酸素、硫黄、硼素または燐などのヘテロ原子を
含有する配位子からなる公知の遷移金属化合物と組み合
わせて用いることもできる。

【０２４７】また、上記遷移金属化合物（Ａ）、遷移金
属化合物（Ｂ）に加えて、マグネシウム、チタンおよび
ハロゲンを必須成分とするチタン触媒成分を用いること
ができる。

【０２４８】他の遷移金属化合物 上記遷移金属化合物（Ａ）、遷移金属化合物（Ｂ）以外
の遷移金属化合物として、具体的には、下記のような遷
移金属化合物を用いることができるが、この限りではな
い。 (1)下記式で表される遷移金属イミド化合物(III-ａ)

【０２４９】

【化８４】

【０２５０】式中、Ｍ⁵は、周期表第８〜１０族の遷移
金属原子を示し、好ましくはニッケル、パラジウムまた
は白金である。Ｒ⁵¹〜Ｒ⁵⁴は、互いに同一でも異なって
いてもよく、炭素数１〜５０の炭化水素基、炭素数１〜
５０のハロゲン化炭化水素基、炭化水素置換シリル基ま
たは窒素、酸素、リン、イオウおよびケイ素から選ばれ
る少なくとも１種の元素を含む置換基で置換された炭化
水素基を示す。

【０２５１】炭化水素基として具体的には、メチル、エ
チル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチ
ル、sec-ブチル、tert-ブチル、ペンチル、ヘキシル、
オクチル、デシル、オクタデシルなどの炭素原子数が１
〜２０の直鎖または分岐状のアルキル基；フェニル、ナ
フチルなどの炭素原子数が６〜２０のアリール基；これ
らのアリール基に前記炭素原子数が１〜２０のアルキル
基などの置換基が１〜５個置換した置換アリール基；シ
クロペンチル、シクロヘキシル、ノルボルニル、アダマ
ンチルなどのシクロアルキル基；ビニル、プロペニル、
シクロヘキセニルなどのアルケニル基；ベンジル、フェ
ニルエチル、フェニルプロピルなどのアリールアルキル
基などが挙げられる。

【０２５２】ハロゲン化炭化水素基としては、前記炭化
水素基にハロゲンが置換した基が挙げられる。有機シリ
ル基として具体的には、メチルシリル、ジメチルシリ
ル、トリメチルシリル、エチルシリル、ジエチルシリ
ル、トリエチルシリル、トリフェニルシリルなどが挙げ
られる。

【０２５３】窒素、酸素、リン、イオウおよびケイ素か
ら選ばれる少なくとも１種の元素を有する置換基として
は、前記炭化水素基に、−ＣＯＯＣＨ₃、−Ｎ（ＣＨ₃）
Ｃ（Ｏ）ＣＨ₃、−ＯＣ（Ｏ）ＣＨ₃、−ＣＮ、−Ｎ（Ｃ
₂Ｈ₅ ）₂、−Ｎ（ＣＨ₃）Ｓ（Ｏ₂）ＣＨ₃、−Ｐ（Ｃ₆Ｈ
₅）₂などの窒素、酸素、リン、イオウおよびケイ素から
選ばれる少なくとも１種の元素を有する置換基が置換し
た基が挙げられる。

【０２５４】Ｒ⁵¹〜Ｒ⁵⁴で表される基は、これらのうち
の２個以上、好ましくは隣接する基が互いに連結して環
を形成していてもよい。ｑは０〜４の整数を示す。

【０２５５】Ｘ²は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原
子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロ
ゲン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基またはケ
イ素含有基を示し、ｑが２以上の場合には、Ｘ²で示さ
れる複数の基は互いに同一であっても、異なっていても
よい。

【０２５６】ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭
素、ヨウ素が挙げられる。炭素原子数が１〜２０の炭化
水素基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アル
ケニル基、アリールアルキル基、アリール基などが挙げ
られ、より具体的には、メチル、エチル、プロピル、ブ
チル、ヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコ
シルなどのアルキル基；シクロペンチル、シクロヘキシ
ル、ノルボルニル、アダマンチルなどのシクロアルキル
基；ビニル、プロペニル、シクロヘキセニルなどのアル
ケニル基；ベンジル、フェニルエチル、フェニルプロピ
ルなどのアリールアルキル基；フェニル、トリル、ジメ
チルフェニル、トリメチルフェニル、エチルフェニル、
プロピルフェニル、ビフェニル、ナフチル、メチルナフ
チル、アントリル、フェナントリルなどのアリール基が
挙げられる。

【０２５７】炭素原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水
素基としては、前記炭素原子数が１〜２０の炭化水素基
にハロゲンが置換した基が挙げられる。酸素含有基とし
ては、ヒドロキシ基；メトキシ、エトキシ、プロポキ
シ、ブトキシなどのアルコキシ基；フェノキシ、メチル
フェノキシ、ジメチルフェノキシ、ナフトキシなどのア
リーロキシ基；フェニルメトキシ、フェニルエトキシな
どのアリールアルコキシ基などが挙げられる。

【０２５８】イオウ含有基としては、前記酸素含有基の
酸素がイオウに置換した置換基、ならびにメチルスルフ
ォネート、トリフルオロメタンスルフォネート、フェニ
ルスルフォネート、ベンジルスルフォネート、p-トルエ
ンスルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネー
ト、トリイソブチルベンゼンスルフォネート、p-クロル
ベンゼンスルフォネート、ペンタフルオロベンゼンスル
フォネートなどのスルフォネート基；メチルスルフィネ
ート、フェニルスルフィネート、ベンジルスルフィネー
ト、p-トルエンスルフィネート、トリメチルベンゼンス
ルフィネート、ペンタフルオロベンゼンスルフィネート
などのスルフィネート基が挙げられる。

【０２５９】ケイ素含有基としては、メチルシリル、フ
ェニルシリルなどのモノ炭化水素置換シリル；ジメチル
シリル、ジフェニルシリルなどのジ炭化水素置換シリ
ル；トリメチルシリル、トリエチルシリル、トリプロピ
ルシリル、トリシクロヘキシルシリル、トリフェニルシ
リル、ジメチルフェニルシリル、メチルジフェニルシリ
ル、トリトリルシリル、トリナフチルシリルなどのトリ
炭化水素置換シリル；トリメチルシリルエーテルなどの
炭化水素置換シリルのシリルエーテル；トリメチルシリ
ルメチルなどのケイ素置換アルキル基；トリメチルシリ
ルフェニルなどのケイ素置換アリール基などが挙げられ
る。

【０２６０】Ｒ⁵¹〜Ｒ⁵⁴で表される基は、これらのうち
の２個以上、好ましくは隣接する基が互いに連結して環
を形成していてもよい。ｑは０〜４の整数を示す。

【０２６１】Ｘ²は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原
子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロ
ゲン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素
含有基または窒素含有基を示し、ｑが２以上の場合に
は、Ｘ²で示される複数の基は互いに同一であっても、
異なっていてもよい。

【０２６２】

【化８５】

【０２６３】

【化８６】

【０２６４】

【化８７】

【０２６５】

【化８８】

【０２６６】

【化８９】 (2)下記式で表される遷移金属アミド化合物(III-ｂ)

【０２６７】

【化９０】

【０２６８】式中、Ｍ⁶は、周期表第３〜６族の遷移金
属原子を示し、チタン、ジルコニウムまたはハフニウム
であることが好ましい。Ｒ'およびＲ"は、互いに同一で
も異なっていてもよく、水素原子、炭素数１〜５０の炭
化水素基、炭素数１〜５０のハロゲン化炭化水素基、炭
化水素置換シリル基、または、窒素、酸素、リン、硫黄
およびケイ素から選ばれる少なくとも１種の元素を有す
る置換基を示す。

【０２６９】ｈは、０〜２の整数である。ｉは、１〜５
の整数である。Ａは、周期表第１３〜１６族の原子を示
し、具体的には、ホウ素、炭素、窒素、酸素、ケイ素、
リン、硫黄、ゲルマニウム、セレン、スズなどが挙げら
れ、炭素またはケイ素であることが好ましい。ｉが２以
上の場合には、複数のＡは、互いに同一でも異なってい
てもよい。

【０２７０】Ｅは、炭素、水素、酸素、ハロゲン、窒
素、硫黄、リン、ホウ素およびケイ素から選ばれる少な
くとも１種の元素を有する置換基である。ｈが２の場
合、２個のＥは、互いに同一でも異なっていてもよく、
あるいは互いに連結して環を形成していてもよい。

【０２７１】ｊは、０〜４の整数である。Ｘ⁶は、水素
原子、ハロゲン原子、炭素原子数が１〜２０の炭化水素
基、炭素原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸
素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基または窒素含有
基を示す。なおｐが２以上の場合には、Ｘ⁶で示される
複数の基は、互いに同一でも異なっていてもよい。これ
らのうち、Ｘ⁶はハロゲン原子、炭素原子数が１〜２０
の炭化水素基またはスルホネート基であることが好まし
い。 (3)下記式で表される遷移金属ジフェノキシ化合物(III-
ｃ)

【０２７２】

【化９１】

【０２７３】式中、Ｍ⁷は周期表第３〜１１族の遷移金
属原子を示し、ｌおよびｋはそれぞれ０または１の整数
であり、Ａ¹およびＡ²は炭素原子数１〜５０の炭化水素
基、炭素原子数１〜５０のハロゲン化炭化水素、また
は、酸素、硫黄またはケイ素を含有する置換基を持つ炭
化水素基、または炭素原子数１〜５０のハロゲン化炭化
水素基であり、Ａ¹とＡ²は同一でも異なっていてもよ
い。

【０２７４】Ｂは、炭素原子数０〜５０の炭化水素基、
炭素原子数１〜５０のハロゲン化炭化水素基、Ｒ^aＲ^bＺ
で表される基、酸素または硫黄であり、ここで、Ｒ^aお
よびＲ^bは炭素原子数１〜２０の炭化水素基または少な
くとも１個のヘテロ原子を含む炭素原子数１〜２０の炭
化水素基であり、Ｚは炭素、窒素、硫黄、リンまたはケ
イ素を示す。

【０２７５】ｄは、Ｍ⁷の価数を満たす数である。Ｘ
⁷は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜２０の
炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素
基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基または窒
素含有基を示し、ｄが２以上の場合は、Ｘ⁷で示される
複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、あるい
は互いに結合して環を形成してもよい。 (4)下記式で表される少なくとも１個のヘテロ原子を含
むシクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む遷移
金属化合物(III-ｄ)

【０２７６】

【化９２】

【０２７７】式中、Ｍ⁸は周期表３〜１１族の遷移金属
原子を示す。Ｘ⁸は、周期表第１３、１４または１５族
の原子を示し、Ｘ⁸のうちの少なくとも１つは炭素以外
の元素である。

【０２７８】ａは、０または１を示す。Ｒは、互いに同
一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、
炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、炭化水素基置換シ
リル基、または窒素、酸素、リン、イオウおよびケイ素
から選ばれる少なくとも１種の元素を含む置換基で置換
された炭化水素基を示し、２個以上のＲが互いに連結し
て環を形成していてもよい。

【０２７９】ｂは、１〜４の整数であり、ｂが２以上の
場合、各［（(Ｒ)a）5−Ｘ5］基は同一でも異なってい
てもよく、さらにＲ同士が架橋していてもよい。ｃは、
Ｍ⁸の価数を満たす数である。

【０２８０】Ｙ⁸は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原
子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロ
ゲン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素
含有基または窒素含有基を示す。

【０２８１】ｃが２以上の場合は、Ｙ⁸で示される複数
の基は互いに同一でも異なっていてもよく、またＹ⁸で
示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよ
い。 （５）式ＲＢ(Ｐｚ)₃Ｍ⁹Ｘ⁹ _n で表される遷移金属化合
物 式中、Ｍ⁹は、 周期表３〜１１族遷移金属化合物を示
し、 ｎは、Ｍ⁹の価数を満たす数である。Ｒは水素原
子、炭素原子数１〜２０の炭化水素基または炭素原子数
１〜２０のハロゲン化炭化水素基を示し、Ｐｚは、ピラ
ゾイル基または置換ピラゾイル基を示す。

【０２８２】Ｘ⁹は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原
子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロ
ゲン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素
含有基または窒素含有基を示す。ｎが２以上の場合は、
Ｘ⁹で示される複数の基は互いに同一でも異なっていて
もよく、あるいは互いに結合して環を形成してもよい。 （６）下記式で示される遷移金属化合物(III-ｅ)

【０２８３】

【化９３】

【０２８４】式中、Ｙ¹およびＹ³は、互いに同一であっ
ても異なっていてもよく、周期表第１５族の元素であ
り、Ｙ² は周期表第１６族の元素である。Ｒ⁵¹〜Ｒ
⁵⁸は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、
ハロゲン原子、炭素原子数１〜２０の炭化水素基、炭素
原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、
イオウ含有基またはケイ素含有基を示し、これらのうち
２個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。 （７）下記式(III-ｆ)で表される化合物と周期表第８〜
１０族の遷移金属原子との化合物

【０２８５】

【化９４】

【０２８６】式中、Ｒ⁶¹〜Ｒ⁶⁴は、互いに同一でも異な
っていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数
１〜２０の炭化水素基または炭素原子数１〜２０のハロ
ゲン化炭化水素基であり、これらのうち２個以上が互い
に連結して環を形成していてもよい。 （８）下記式(III-ｇ)で示される遷移金属化合物

【０２８７】

【化９５】

【０２８８】式(III-g)においては、Ｍ¹⁰は、周期表第
３〜１１族の遷移金属原子を示し、ｍは、０〜３の整数
であり、ｎは、０または１の整数であり、ｐは、１〜３
の整数であり、ｑは、Ｍの価数を満たす数である。

【０２８９】Ｒ⁷¹〜Ｒ⁷⁸は、互いに同一でも異なってい
てもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜２
０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化
水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基また
は窒素含有基を示し、これらのうちの２個以上が互いに
連結して環を形成していてもよい。

【０２９０】Ｘ¹⁰は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原
子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロ
ゲン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素
含有基または窒素含有基を示し、ｑが２以上の場合は、
Ｘ¹⁰で示される複数の基は互いに同一でも異なっていて
もよく、またはＸで示される複数の基は互いに結合して
環を形成してもよい。

【０２９１】Ｙ¹⁰は、ボラータベンゼン環を架橋する基
であり、炭素、ケイ素またはゲルマニウムを示す。Ａ
は、周期表第１４、１５または１６族の元素を示す。

【０２９２】（Ｃ−１）有機金属化合物 本発明で用いられる（Ｃ−１）有機金属化合物として、
具体的には下記のような周期表第１、２族および第１
２、１３族の有機金属化合物が用いられる。

【０２９３】 （Ｃ−１ａ） 一般式 Ｒ^a _sＡｌ（ＯＲ^b ）_tＨ_uＸ_w （式中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていて
もよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭
化水素基を示し、Ｘはハロゲン原子を示し、ｓは０＜ｓ
≦３、ｔは０≦ｔ＜３、ｕは０≦ｕ＜３、ｗは０≦ｗ＜
３の数であり、かつｓ＋ｔ＋ｕ＋ｗ＝３である。）で表
される有機アルミニウム化合物。

【０２９４】（Ｃ−１ｂ）一般式 Ｍ²ＡｌＲ^a ₄ （式中、Ｍ² はＬｉ、Ｎａ、Ｋを示し、Ｒa は炭素原子
数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示
す。）で表される１族金属とアルミニウムとの錯アルキ
ル化物。

【０２９５】（Ｃ−１ｃ）一般式 Ｒ^aＲ^bＭ³ （式中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていて
もよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭
化水素基を示し、Ｍ³ はＭｇ、ＺｎまたはＣｄであ
る。）で表される２族または１２族金属のジアルキル化
合物。

【０２９６】前記（Ｃ−１ａ）に属する有機アルミニウ
ム化合物としては、次のような化合物などを例示でき
る。 一般式 Ｒ^a _xＡｌ（ＯＲ^b）_3-x （式中、Ｒ^a およびＲ^b は、互いに同一でも異なってい
てもよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の
炭化水素基を示し、ｘは好ましくは１．５≦ｘ≦３の数
である。）で表される有機アルミニウム化合物、 一般式 Ｒ^a _yＡｌＸ_3-y （式中、Ｒ^a は炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜
４の炭化水素基を示し、Ｘはハロゲン原子を示し、ｙは
好ましくは０＜ｙ＜３である。）で表される有機アルミ
ニウム化合物、 一般式 Ｒ^a _zＡｌＨ_3-z （式中、Ｒ^a は炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜
４の炭化水素基を示し、ｚは好ましくは２≦ｚ＜３であ
る。）で表される有機アルミニウム化合物、 一般式 Ｒ^a _eＡｌ（ＯＲ^b）_fＸ_g （式中、Ｒ^a およびＲ^b は、互いに同一でも異なってい
てもよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の
炭化水素基を示し、Ｘはハロゲン原子を示し、ｅは０＜
ｅ≦３、ｆは０≦ｆ＜３、ｇは０≦ｇ＜３の数であり、
かつｅ＋ｆ＋ｇ＝３である。）で表される有機アルミニ
ウム化合物。

【０２９７】（Ｃ−１ａ）に属するアルミニウム化合物
としてより具体的には トリエチルアルミニウム、トリ
n-ブチルアルミニウムなどのトリn-アルキルアルミニウ
ム；トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルア
ルミニウム、トリsec-ブチルアルミニウム、トリ tert-
ブチルアルミニウム、トリ2-メチルブチルアルミニウ
ム、トリ3-メチルブチルアルミニウム、トリ2-メチルペ
ンチルアルミニウム、トリ3-メチルペンチルアルミニウ
ム、トリ4-メチルペンチルアルミニウム、トリ2-メチル
ヘキシルアルミニウム、トリ3-メチルヘキシルアルミニ
ウム、トリ2-エチルヘキシルアルミニウムなどのトリ分
岐鎖アルキルアルミニウム；トリシクロヘキシルアルミ
ニウムなどのトリシクロアルキルアルミニウム；トリフ
ェニルアルミニウム、トリトリルアルミニウムなどのト
リアリールアルミニウム；ジイソブチルアルミニウムハ
イドライドなどのジアルキルアルミニウムハイドライ
ド；トリイソプレニルアルミニウムなどのトリアルケニ
ルアルミニウム；イソブチルアルミニウムメトキシド、
イソブチルアルミニウムエトキシド、イソブチルアルミ
ニウムイソプロポキシドなどのアルキルアルミニウムア
ルコキシド；ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチ
ルアルミニウムブトキシドなどのジアルキルアルミニウ
ムアルコキシド；エチルアルミニウムセスキエトキシ
ド、ブチルアルミニウムセスキブトキシドなどのアルキ
ルアルミニウムセスキアルコキシド；Ｒ^c _2.5Ａｌ（ＯＲ
^d）_0.5などで表される平均組成を有する部分的にアルコ
キシ化されたアルキルアルミニウム；ジエチルアルミニ
ウム（2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェノキシド）、エチ
ルアルミニウムビス（2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェノ
キシド）、ジイソブチルアルミニウム（2,6-ジ-t-ブチ
ル-4-メチルフェノキシド）、イソブチルアルミニウム
ビス（2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェノキシド）などの
アルキルアルミニウムアリーロキシド；ジエチルアルミ
ニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド、ジエ
チルアルミニウムブロミドなどのジアルキルアルミニウ
ムハライド；エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチ
ルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセ
スキブロミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライ
ド；エチルアルミニウムジクロリド、プロピルアルミニ
ウムジクロリド、ブチルアルミニウムジブロミドなどの
アルキルアルミニウムジハライドなどの部分的にハロゲ
ン化されたアルキルアルミニウム；ジエチルアルミニウ
ムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリドなどのジア
ルキルアルミニウムヒドリド；エチルアルミニウムジヒ
ドリド、プロピルアルミニウムジヒドリドなどのアルキ
ルアルミニウムジヒドリドなどその他の部分的に水素化
されたアルキルアルミニウム；エチルアルミニウムエト
キシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、
エチルアルミニウムエトキシブロミドなどの部分的にア
ルコキシ化およびハロゲン化されたアルキルアルミニウ
ムなどを挙げることができる。

【０２９８】また(Ｃ−１a)に類似する化合物も使用す
ることができ、たとえば窒素原子を介して２以上のアル
ミニウム化合物が結合した有機アルミニウム化合物を挙
げることができる。このような化合物として具体的に
は、 （Ｃ₂Ｈ₅）₂ＡｌＮ（Ｃ₂Ｈ₅）Ａｌ（Ｃ₂Ｈ₅）₂ などを挙げることができる。

【０２９９】前記（Ｃ−１ｂ）に属する化合物として
は、ＬｉＡｌ（Ｃ₂Ｈ₅）4、ＬｉＡｌ（Ｃ₇Ｈ₁₅）₄など
を挙げることができる。

【０３００】その他にも、(Ｃ−１) 有機金属化合物と
しては、一般式 （i-Ｃ₄Ｈ₉）_xＡｌ_y（Ｃ₅Ｈ₁₀）_z （式中、ｘ、ｙおよびｚは正の数であり、ｚ≧２ｘであ
る。）で表されるイソプレニルアルミニウムを使用する
こともできる。

【０３０１】さらにその他にも、（Ｃ−１）有機金属化
合物としては、メチルリチウム、エチルリチウム、プロ
ピルリチウム、ブチルリチウム、メチルマグネシウムブ
ロミド、メチルマグネシウムクロリド、エチルマグネシ
ウムブロミド、エチルマグネシウムクロリド、プロピル
マグネシウムブロミド、プロピルマグネシウムクロリ
ド、ブチルマグネシウムブロミド、ブチルマグネシウム
クロリド、ジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウ
ム、ジブチルマグネシウム、ブチルエチルマグネシウム
などを使用することもできる。

【０３０２】また重合系内で上記有機アルミニウム化合
物が形成されるような化合物、たとえばハロゲン化アル
ミニウムとアルキルリチウムとの組合せ、またはハロゲ
ン化アルミニウムとアルキルマグネシウムとの組合せな
どを使用することもできる。

【０３０３】これらのうち、有機アルミニウム化合物が
好ましい。上記のような（Ｃ−１） 有機金属化合物
は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられ
る。

【０３０４】（Ｃ−２）有機アルミニウムオキシ化合物 本発明で用いられる（Ｃ−２）有機アルミニウムオキシ
化合物は、従来公知のアルミノキサンであってもよく、
また特開平２−７８６８７号公報に例示されているよう
なベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であ
ってもよい。

【０３０５】従来公知のアルミノキサンは、たとえば下
記のような方法によって製造することができ、通常、炭
化水素溶媒の溶液として得られる。 （１）吸着水を含有する化合物または結晶水を含有する
塩類、たとえば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和
物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩
化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、ト
リアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
を添加して、吸着水または結晶水と有機アルミニウム化
合物とを反応させる方法。 （２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒ
ドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウム
などの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸
気を作用させる方法。 （３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリ
アルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなど
の有機スズ酸化物を反応させる方法。

【０３０６】なお該アルミノキサンは、少量の有機金属
成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミノ
キサンの溶液から溶媒または未反応有機アルミニウム化
合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解またはアルミ
ノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。

【０３０７】アルミノキサンを調製する際に用いられる
有機アルミニウム化合物として具体的には、上述した
（Ｃ−１）に属する有機アルミニウム化合物として例示
したものと同様の有機アルミニウム化合物を挙げること
ができる。

【０３０８】これらのうち、トリアルキルアルミニウ
ム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、トリ
メチルアルミニウムが特に好ましい。上記のような有機
アルミニウム化合物は、１種単独でまたは２種以上組み
合せて用いられる。

【０３０９】アルミノキサンの調製に用いられる溶媒と
しては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、シメ
ンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘプタ
ン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、オク
タデカンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シク
ロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタンな
どの脂環族炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの石油
留分または上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環
族炭化水素のハロゲン化物とりわけ、塩素化物、臭素化
物などの炭化水素溶媒が挙げられる。さらにエチルエー
テル、テトラヒドロフランなどのエーテル類を用いるこ
ともできる。これらの溶媒のうち特に芳香族炭化水素ま
たは脂肪族炭化水素が好ましい。

【０３１０】また本発明で用いられるベンゼン不溶性の
有機アルミニウムオキシ化合物は、６０℃のベンゼンに
溶解するＡｌ成分がＡｌ原子換算で通常１０％以下、好
ましくは５％以下、特に好ましくは２％以下であり、ベ
ンゼンに対して不溶性または難溶性である。

【０３１１】本発明で用いられる有機アルミニウムオキ
シ化合物としては、下記一般式（IV）で表されるボロン
を含んだ有機アルミニウムオキシ化合物を挙げることも
できる。

【０３１２】

【化９６】

【０３１３】式中、Ｒ⁸¹は炭素原子数が１〜１０の炭化
水素基を示す。Ｒ⁸²は、互いに同一でも異なっていても
よく、水素原子、ハロゲン原子または炭素原子数が１〜
１０の炭化水素基を示す。

【０３１４】前記一般式（IV）で表されるボロンを含ん
だ有機アルミニウムオキシ化合物は、下記一般式（Ｖ）
で表されるアルキルボロン酸と Ｒ⁸³−Ｂ−（ＯＨ）₂ … （Ｖ） （式中、Ｒ⁸³は前記と同じ基を示す。） 有機アルミニウム化合物とを、不活性ガス雰囲気下に不
活性溶媒中で、−８０℃〜室温の温度で１分〜２４時間
反応させることにより製造できる。

【０３１５】前記一般式（Ｖ）で表されるアルキルボロ
ン酸の具体的なものとしては、メチルボロン酸、エチル
ボロン酸、イソプロピルボロン酸、n-プロピルボロン
酸、n-ブチルボロン酸、イソブチルボロン酸、n-ヘキシ
ルボロン酸、シクロヘキシルボロン酸、フェニルボロン
酸、3,5-ジフルオロボロン酸、ペンタフルオロフェニル
ボロン酸、3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニルボ
ロン酸などが挙げられる。これらの中では、メチルボロ
ン酸、n-ブチルボロン酸、イソブチルボロン酸、3,5-ジ
フルオロフェニルボロン酸、ペンタフルオロフェニルボ
ロン酸が好ましい。これらは１種単独でまたは２種以上
組み合わせて用いられる。

【０３１６】このようなアルキルボロン酸と反応させる
有機アルミニウム化合物として具体的には、上述した
(Ｃ−１) に属する有機アルミニウム化合物として例示
したものと同様の有機アルミニウム化合物を挙げること
ができる。

【０３１７】これらのうち、トリアルキルアルミニウ
ム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、特に
トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、ト
リイソブチルアルミニウムが好ましい。これらは１種単
独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

【０３１８】上記のような(Ｃ−２) 有機アルミニウム
オキシ化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて
用いられる。 (Ｃ−３) 遷移金属化合物または遷移金属イミン化合物
と反応してイオン対を形成する化合物 本発明で用いられる遷移金属イミン化合物（Ａ）または
遷移金属化合物（Ｂ）と反応してイオン対を形成する化
合物(Ｃ−３) （以下、「イオン化イオン性化合物」と
いう。）としては、特開平１−５０１９５０号公報、特
開平１−５０２０３６号公報、特開平３−１７９００５
号公報、特開平３−１７９００６号公報、特開平３−２
０７７０３号公報、特開平３−２０７７０４号公報、Ｕ
ＳＰ−５３２１１０６号などに記載されたルイス酸、イ
オン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物な
どを挙げることができる。

【０３１９】具体的には、ルイス酸としては、ＢＲ₃
（Ｒは、フッ素、メチル基、トリフルオロメチル基など
の置換基を有していてもよいフェニル基またはフッ素で
ある。）で示される化合物が挙げられ、たとえばトリフ
ルオロボロン、トリフェニルボロン、トリス（4-フルオ
ロフェニル）ボロン、トリス（3,5-ジフルオロフェニ
ル）ボロン、トリス（4-フルオロメチルフェニル）ボロ
ン、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリス
（p-トリル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリ
ス（3,5-ジメチルフェニル）ボロンなどが挙げられる。

【０３２０】イオン性化合物としては、たとえば下記一
般式（VI）で表される化合物が挙げられる。

【０３２１】

【化９７】

【０３２２】式中、Ｒ⁸⁴としては、Ｈ+ 、カルボニウム
カチオン、オキソニウムカチオン、アンモニウムカチオ
ン、ホスホニウムカチオン、シクロヘプチルトリエニル
カチオン、遷移金属を有するフェロセニウムカチオンな
どが挙げられる。

【０３２３】Ｒ⁸⁵〜Ｒ⁸⁸は、互いに同一でも異なってい
てもよく、有機基、好ましくはアリール基または置換ア
リール基である。前記カルボニウムカチオンとして具体
的には、トリフェニルカルボニウムカチオン、トリ（メ
チルフェニル）カルボニウムカチオン、トリ（ジメチル
フェニル）カルボニウムカチオンなどの三置換カルボニ
ウムカチオンなどが挙げられる。

【０３２４】前記アンモニウムカチオンとして具体的に
は、トリメチルアンモニウムカチオン、トリエチルアン
モニウムカチオン、トリプロピルアンモニウムカチオ
ン、トリブチルアンモニウムカチオン、トリ（n-ブチ
ル）アンモニウムカチオンなどのトリアルキルアンモニ
ウムカチオン；N,N-ジメチルアニリニウムカチオン、N,
N-ジエチルアニリニウムカチオン、N,N-2,4,6-ペンタメ
チルアニリニウムカチオンなどのN,N-ジアルキルアニリ
ニウムカチオン；ジ（イソプロピル）アンモニウムカチ
オン、ジシクロヘキシルアンモニウムカチオンなどのジ
アルキルアンモニウムカチオンなどが挙げられる。

【０３２５】前記ホスホニウムカチオンとして具体的に
は、トリフェニルホスホニウムカチオン、トリ（メチル
フェニル）ホスホニウムカチオン、トリ（ジメチルフェ
ニル）ホスホニウムカチオンなどのトリアリールホスホ
ニウムカチオンなどが挙げられる。

【０３２６】Ｒ⁸⁴としては、カルボニウムカチオン、ア
ンモニウムカチオンなどが好ましく、特にトリフェニル
カルボニウムカチオン、N,N-ジメチルアニリニウムカチ
オン、N,N-ジエチルアニリニウムカチオンが好ましい。

【０３２７】またイオン性化合物として、トリアルキル
置換アンモニウム塩、N,N-ジアルキルアニリニウム塩、
ジアルキルアンモニウム塩、トリアリールホスフォニウ
ム塩などを挙げることもできる。

【０３２８】トリアルキル置換アンモニウム塩として具
体的には、たとえばトリエチルアンモニウムテトラ（フ
ェニル）ホウ素、トリプロピルアンモニウムテトラ（フ
ェニル）ホウ素、トリ（n-ブチル）アンモニウムテトラ
（フェニル）ホウ素、トリメチルアンモニウムテトラ
（p-トリル）ホウ素、トリメチルアンモニウムテトラ
（o-トリル）ホウ素、トリ（n-ブチル）アンモニウムテ
トラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、トリプロピル
アンモニウムテトラ（o,p-ジメチルフェニル）ホウ素、
トリ（n-ブチル）アンモニウムテトラ（m,m-ジメチルフ
ェニル）ホウ素、トリ（n-ブチル）アンモニウムテトラ
（p-トリフルオロメチルフェニル）ホウ素、トリ（n-ブ
チル）アンモニウムテトラ（3,5-ジトリフルオロメチル
フェニル）ホウ素、トリ（n-ブチル）アンモニウムテト
ラ（o-トリル）ホウ素などが挙げられる。

【０３２９】N,N-ジアルキルアニリニウム塩として具体
的には、たとえばN,N-ジメチルアニリニウムテトラ（フ
ェニル）ホウ素、N,N-ジエチルアニリニウムテトラ（フ
ェニル）ホウ素、N,N-2,4,6-ペンタメチルアニリニウム
テトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられる。

【０３３０】ジアルキルアンモニウム塩として具体的に
は、たとえばジ（1-プロピル）アンモニウムテトラ（ペ
ンタフルオロフェニル）ホウ素、ジシクロヘキシルアン
モニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられる。

【０３３１】さらにイオン性化合物として、トリフェニ
ルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）
ボレート、N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、フェロセニウムテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルカ
ルベニウムペンタフェニルシクロペンタジエニル錯体、
N,N-ジエチルアニリニウムペンタフェニルシクロペンタ
ジエニル錯体、下記式（VII）（VIII）で表されるホウ
素化合物などを挙げることもできる。

【０３３２】

【化９８】

【０３３３】（式中、Ｅｔはエチル基を示す。）

【０３３４】

【化９９】

【０３３５】ボラン化合物として具体的には、たとえば
デカボラン（１４）；ビス〔トリ（n-ブチル）アンモ
ニウム〕ノナボレート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモ
ニウム〕デカボレート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモ
ニウム〕ウンデカボレート、ビス〔トリ（n-ブチル）ア
ンモニウム〕ドデカボレート、ビス〔トリ（n-ブチル）
アンモニウム〕デカクロロデカボレート、ビス〔トリ
（n-ブチル）アンモニウム〕ドデカクロロドデカボレー
トなどのアニオンの塩；トリ（n-ブチル）アンモニウム
ビス（ドデカハイドライドドデカボレート）コバルト酸
塩（III)、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス
（ドデカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩
（III)などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられ
る。

【０３３６】カルボラン化合物として具体的には、たと
えば4-カルバノナボラン（１４）、1,3-ジカルバノナボ
ラン（１３）、6,9-ジカルバデカボラン（１４）、ドデ
カハイドライド-1-フェニル-1,3-ジカルバノナボラン、
ドデカハイドライド-1-メチル-1,3-ジカルバノナボラ
ン、ウンデカハイドライド-1,3-ジメチル-1,3-ジカルバ
ノナボラン、7,8-ジカルバウンデカボラン（１３）、2,
7-ジカルバウンデカボラン（１３）、ウンデカハイドラ
イド-7,8-ジメチル-7,8-ジカルバウンデカボラン、ドデ
カハイドライド-11-メチル-2,7-ジカルバウンデカボラ
ン、トリ（n-ブチル）アンモニウム1-カルバデカボレー
ト、トリ（n-ブチル）アンモニウム1-カルバウンデカボ
レート、トリ（n-ブチル）アンモニウム1-カルバドデカ
ボレート、トリ（n-ブチル）アンモニウム1-トリメチル
シリル-1-カルバデカボレート、トリ（n-ブチル）アン
モニウムブロモ-1-カルバドデカボレート、トリ（n-ブ
チル）アンモニウム6-カルバデカボレート（１４）、ト
リ（n-ブチル）アンモニウム6-カルバデカボレート（１
２）、トリ（n-ブチル）アンモニウム7-カルバウンデカ
ボレート（１３）、トリ（n-ブチル）アンモニウム7,8-
ジカルバウンデカボレート（１２）、トリ（n-ブチル）
アンモニウム2,9-ジカルバウンデカボレート（１２）、
トリ（n-ブチル）アンモニウムドデカハイドライド-8-
メチル-7,9-ジカルバウンデカボレート、トリ（n-ブチ
ル）アンモニウムウンデカハイドライド-8-エチル-7,9-
ジカルバウンデカボレート、トリ（n-ブチル）アンモニ
ウムウンデカハイドライド-8-ブチル-7,9-ジカルバウン
デカボレート、トリ（n-ブチル）アンモニウムウンデカ
ハイドライド-8-アリル-7,9-ジカルバウンデカボレー
ト、トリ（n-ブチル）アンモニウムウンデカハイドライ
ド-9-トリメチルシリル-7,8-ジカルバウンデカボレー
ト、トリ（n-ブチル）アンモニウムウンデカハイドライ
ド-4,6-ジブロモ-7-カルバウンデカボレートなどのアニ
オンの塩；トリ（n-ブチル）アンモニウムビス（ノナハ
イドライド-1,3-ジカルバノナボレート）コバルト酸塩
（III)、トリ（n-ブチル）アンモニウムビス（ウンデカ
ハイドライド-7,8-ジカルバウンデカボレート）鉄酸塩
（III)、トリ（n-ブチル）アンモニウムビス（ウンデカ
ハイドライド-7,8-ジカルバウンデカボレート）コバル
ト酸塩（III)、トリ（n-ブチル）アンモニウムビス（ウ
ンデカハイドライド-7,8-ジカルバウンデカボレート）
ニッケル酸塩（III)、トリ（n-ブチル）アンモニウムビ
ス（ウンデカハイドライド-7,8-ジカルバウンデカボレ
ート）銅酸塩（III)、トリ（n-ブチル）アンモニウムビ
ス（ウンデカハイドライド-7,8-ジカルバウンデカボレ
ート）金酸塩（III)、トリ（n-ブチル）アンモニウムビ
ス（ノナハイドライド-7,8-ジメチル-7,8-ジカルバウン
デカボレート）鉄酸塩（III)、トリ（n-ブチル）アンモ
ニウムビス（ノナハイドライド-7,8-ジメチル-7,8-ジカ
ルバウンデカボレート）クロム酸塩（III)、トリ（n-ブ
チル）アンモニウムビス（トリブロモオクタハイドライ
ド-7,8-ジカルバウンデカボレート）コバルト酸塩（II
I)、トリス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス（ウ
ンデカハイドライド-7-カルバウンデカボレート）クロ
ム酸塩（III)、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕
ビス（ウンデカハイドライド-7-カルバウンデカボレー
ト）マンガン酸塩（IV)、ビス〔トリ（n-ブチル）アン
モニウム〕ビス（ウンデカハイドライド-7-カルバウン
デカボレート）コバルト酸塩（III)、ビス〔トリ（n-ブ
チル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド-7-
カルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（IV）などの金
属カルボランアニオンの塩などが挙げられる。

【０３３７】上記のような（Ｃ−３）イオン化イオン性
化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いら
れる。また、本発明に係るオレフィン重合用触媒は、上
記遷移金属イミン化合物（Ａ）、周期表第４族の遷移金
属化合物（Ｂ）、（Ｃ−１） 有機金属化合物、（Ｃ−
２）有機アルミニウムオキシ化合物および（Ｃ−３）イ
オン化イオン性化合物から選ばれる少なくとも１種の化
合物（Ｃ）とともに、必要に応じて後述するような微粒
子状担体（Ｄ）を用いることもできる。

【０３３８】（Ｄ）微粒子状担体 本発明で必要に応じて用いられる（Ｄ）微粒子状担体
は、無機または有機の化合物であって、粒径が１０〜３
００μｍ、好ましくは２０〜２００μｍの顆粒状ないし
は微粒子状の固体が使用される。このうち無機化合物と
しては多孔質酸化物が好ましく、具体的にはＳｉＯ₂ 、
Ａｌ₂Ｏ₃ 、ＭｇＯ、ＺｒＯ、ＴｉＯ₂ 、Ｂ₂Ｏ₃ 、Ｃａ
Ｏ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ₂ など、またはこれらを含
む混合物、たとえばＳｉＯ₂-ＭｇＯ、ＳｉＯ₂-Ａｌ₂Ｏ₃
、ＳｉＯ₂-ＴｉＯ₂ 、ＳｉＯ₂-Ｖ₂Ｏ₅ 、ＳｉＯ₂-Ｃｒ
₂Ｏ₃ 、ＳｉＯ₂-ＴｉＯ₂-ＭｇＯなどを例示することが
できる。これらの中でＳｉＯ₂ およびＡｌ₂Ｏ₃ からな
る群から選ばれた少なくとも１種の成分を主成分とする
ものが好ましい。

【０３３９】なお、上記無機酸化物には少量のＮａ₂Ｃ
Ｏ₃ 、Ｋ₂ＣＯ₃ 、ＣａＣＯ₃ 、ＭｇＣＯ₃ 、Ｎａ₂ＳＯ
₄ 、Ａｌ₂(ＳＯ₄）₃ 、ＢａＳＯ₄ 、ＫＮＯ₃ 、Ｍｇ
（ＮＯ₃）₂ 、Ａｌ（ＮＯ₃）₃ 、Ｎａ₂Ｏ、Ｋ₂Ｏ、Ｌｉ
₂Ｏなどの炭酸塩、硫酸塩、硝酸塩、酸化物成分を含有
していても差しつかえない。

【０３４０】このような（Ｄ）微粒子状担体は種類およ
び製法によりその性状は異なるが、本発明に好ましく用
いられる担体は、比表面積が５０〜１０００ｍ² ／ｇ、
好ましくは１００〜７００ｍ² ／ｇの範囲にあり、細孔
容積が０．３〜２．５ｃｍ³／ｇの範囲にあることが望
ましい。該担体は、必要に応じて１００〜１０００℃、
好ましくは１５０〜７００℃で焼成して用いられる。

【０３４１】さらに、本発明に用いることのできる微粒
子状担体（Ｄ）としては、粒径が１０〜３００μｍの範
囲にある有機化合物の顆粒状ないしは微粒子状固体を挙
げることができる。これら有機化合物としては、エチレ
ン、プロピレン、1-ブテン、4-メチル-1-ペンテンなど
の炭素原子数が２〜１４のα−オレフィンを主成分とし
て生成される（共）重合体またはビニルシクロヘキサ
ン、スチレンを主成分として生成される重合体もしくは
共重合体を例示することができる。

【０３４２】本発明に係るオレフィン重合用触媒は、上
記のような遷移金属イミド化合物（Ａ）と、周期表第４
族の遷移金属化合物（Ｂ）と、（Ｃ−１）有機金属化合
物、（Ｃ−２）有機アルミニウムオキシ化合物および
（Ｃ−１）イオン化イオン性化合物から選ばれる少なく
とも１種の化合物（Ｃ）と、必要に応じて微粒子状担体
（Ｄ）とからなる。

【０３４３】（Ｅ）有機化合物成分 本発明において、（Ｅ）有機化合物成分は、必要に応じ
て、重合性能および生成ポリマーの物性を向上させる目
的で使用される。このような有機化合物としては、アル
コール類、フェノール性化合物、カルボン酸、リン化合
物およびスルホン酸塩等が挙げられるが、この限りでは
ない。

【０３４４】アルコール類およびフェノール性化合物と
しては、通常、Ｒ⁹¹−ＯＨで表されるものが使用され、
ここで、Ｒ⁹¹は炭素原子数１〜５０の炭化水素基または
炭素原子数１〜５０のハロゲン化炭化水素基を示す。

【０３４５】アルコール類としては、Ｒ⁹¹がハロゲン化
炭化水素のものが好ましい。また、フェノール性化合物
としては、水酸基のα,α'-位が炭素数１〜２０の炭化
水素で置換されたものが好ましい。

【０３４６】カルボン酸としては、通常、Ｒ⁹²−ＣＯＯ
Ｈで表されるものが使用される。Ｒ ⁹²は炭素原子数１〜
５０の炭化水素基または炭素原子数１〜５０のハロゲン
化炭化水素基を示し、特に、炭素原子数１〜５０のハロ
ゲン化炭化水素基が好ましい。

【０３４７】燐化合物としては、Ｐ−Ｏ−Ｈ結合を有す
る燐酸類、Ｐ−ＯＲ、Ｐ＝Ｏ結合を有するホスフェー
ト、ホスフィンオキシド化合物が好ましく使用される。
スルホン酸塩としては、下記一般式（IX）で表されるも
のが使用される。

【０３４８】

【化１００】

【０３４９】式中、Ｍ³は周期表１〜１４族の元素であ
る。Ｒ⁹³は水素、炭素原子数１〜２０の炭化水素基また
は炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基である。

【０３５０】Ｘ³は水素原子、ハロゲン原子、炭素原子
数が１〜２０の炭化水素基、炭素原子数が１〜２０のハ
ロゲン化炭化水素基である。式（ＩＸ）におけるｍは１
〜７の整数であり、ｎは１≦ｎ≦７である。

【０３５１】図１に、本発明に係るオレフィン重合用触
媒の調製工程を示す。重合の際には、各成分の使用法、
添加順序は任意に選ばれるが、以下のような方法が例示
される。 (1) 成分（Ａ）、成分（Ｂ）および成分（Ｃ）を任意の
順序で重合器に添加する方法。 (2) 成分（Ａ）を担体（Ｄ）に担持した触媒成分、成分
（Ｂ）および成分（Ｃ）を任意の順序で重合器に添加す
る方法。 (3) 成分（Ｂ）を担体（Ｄ）に担持した触媒成分、成分
（Ａ）および成分（Ｃ）を任意の順序で重合器に添加す
る方法。 (4) 成分（Ｃ）を担体（Ｄ）に担持した触媒成分、成分
（Ａ）および成分（Ｂ）を任意の順序で重合器に添加す
る方法。 (5) 成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを担体（Ｄ）に担持した
触媒成分、および成分（Ｃ）を任意の順序で重合器に添
加する方法。 (6) 成分（Ａ）を担体（Ｄ）に担持した触媒成分、成分
（Ｂ）を担体（Ｄ）に担持した触媒成分および成分
（Ｃ）を任意の順序で重合器に添加する方法。 (7) 成分（Ａ）と成分（Ｃ）とを担体（Ｄ）に担持した
触媒成分、成分（Ｂ）を任意の順序で重合器に添加する
方法。 (8) 成分（Ｂ）と（Ｃ）とを担体（Ｄ）に担持した触媒
成分、および成分（Ａ）を任意の順序で重合器に添加す
る方法。 (9) 成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）とを担体
（Ｄ）に担持した触媒成分を重合器に添加する方法。

【０３５２】上記(1)〜(8)の各方法においては、各触媒
成分の少なくとも２つ以上は予め接触されていてもよ
い。成分（Ｃ）が担持されている上記(4)(7)(8)(9)の各
方法においては、必要に応じて担持されていない成分
（Ｃ）を、任意の順序で添加してもよい。この場合成分
（Ｃ）は、同一でも異なっていてもよい。

【０３５３】また、上記の成分（Ｄ）に成分（Ａ）およ
び成分（Ｃ）が担持された固体触媒成分、成分（Ｄ）に
成分（Ｂ）および成分（Ｃ）が担持された固体触媒成
分、成分（Ｄ）に成分（Ａ）、成分（Ｂ）および成分
（Ｃ）が担持された固体触媒成分は、オレフィンが予備
重合されていてもよく、予備重合された固体触媒成分上
に、さらに、触媒成分が担持されていてもよい。

【０３５４】本発明に係るオレフィンの重合方法では、
上記のようなオレフィン重合用触媒の存在下に、オレフ
ィンを重合または共重合することによりオレフィン重合
体を得る。

【０３５５】本発明では、重合は溶解重合、懸濁重合な
どの液相重合法または気相重合法のいずれにおいても実
施できる。液相重合法において用いられる不活性炭化水
素媒体として具体的には、プロパン、ブタン、ペンタ
ン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカ
ン、灯油などの脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シク
ロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水
素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水
素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタ
ンなどのハロゲン化炭化水素またはこれらの混合物など
を挙げることができ、オレフィン自身を溶媒として用い
ることもできる。

【０３５６】上記のようなオレフィン重合用触媒を用い
て、オレフィンの重合を行うに際して、成分（Ａ）は、
反応容積１リットル当り、通常１０^-8〜１０^-3モル、好
ましくは１０^-7〜１０^-4モルになるような量で用いら
れ、成分（Ｂ）は通常１０^-12〜１０^-2モル、好ましく
は１０-10〜１０-3モルになるような量で用いられる。
また、成分（Ｂ）は、成分（Ｂ）と成分（Ａ）とのモル
比［（Ｂ）／（Ａ）］が、通常０．０００１〜２００、
好ましくは０．００１〜１００となるような量で用いら
れる。

【０３５７】成分(Ｃ−１) は、成分(Ｃ−１) と、成分
（Ａ）及び成分（Ｂ）中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモ
ル比〔(Ｃ−１) ／Ｍ〕が、通常０．０１〜１００００
０、好ましくは０．０５〜５００００となるような量で
用いられる。成分(Ｃ−２)は、成分(Ｃ−２)中のアルミ
ニウム原子と、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）中の遷移金属
原子（Ｍ）とのモル比〔(Ｃ−２) ／Ｍ〕が、通常１０
〜５０００００、好ましくは２０〜１０００００となる
ような量で用いられる。成分(Ｃ−３) は、成分(Ｃ−
３) と、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）中の遷移金属原子
（Ｍ）とのモル比〔(Ｃ−３) ／Ｍ〕が、通常１〜１
０、好ましくは１〜５となるような量で用いられる。

【０３５８】成分（Ｅ）は、成分（Ｃ）が成分（Ｃ−
１）の場合には、モル比〔（Ｅ）／（Ｃ−１）〕が通常
０．０１〜１０、好ましくは０．１〜５となるような量
で、成分（Ｃ）が成分（Ｃ−２）の場合には、モル比
〔（Ｅ）／（Ｃ−２）〕が通常０．００１〜２、好まし
くは０．００５〜１となるような量で、成分（Ｃ）が成
分（Ｃ−３）の場合には、モル比〔（Ｅ）／（Ｃ−
３）〕が通常０．０１〜１０、好ましくは０．１〜５と
なるような量で用いられる。

【０３５９】また、このようなオレフィン重合用触媒を
用いたオレフィンの重合温度は、通常−５０〜＋２００
℃、好ましくは０〜１７０℃の範囲である。重合圧力
は、通常常圧〜１００ｋｇ／ｃｍ²、好ましくは常圧〜
５０ｋｇ／ｃｍ²の条件下であり、重合反応は、回分
式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うこ
とができる。さらに重合を反応条件の異なる２段以上に
分けて行うことも可能である。

【０３６０】得られるオレフィン重合体の分子量は、重
合系に水素を存在させるか、または重合温度を変化させ
ることによって調節することができる。さらに、使用す
る成分（Ｃ）の違いにより調節することもできる。

【０３６１】このようなオレフィン重合用触媒により重
合することができるオレフィンとしては、炭素原子数が
２〜３０、好ましくは２〜２０の直鎖状または分岐状の
α−オレフィン、たとえばエチレン、プロピレン、1-ブ
テン、2-ブテン、1-ペンテン、3-メチル-1-ブテン、1-
ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ペンテ
ン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセ
ン、1-ヘキサデセン、1-オクタデセン、1-エイコセン；
炭素原子数が３〜３０、好ましくは３〜２０の環状オレ
フィン、たとえばシクロペンテン、シクロヘプテン、ノ
ルボルネン、5-メチル-2-ノルボルネン、テトラシクロ
ドデセン、2-メチル1,4,5,8-ジメタノ-1,2,3,4,4a,5,8,
8a-オクタヒドロナフタレン；極性モノマー、たとえ
ば、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、無水マレイ
ン酸、イタコン酸、無水イタコン酸、ビシクロ(2,2,1)-
5-ヘプテン-2,3-ジカルボン酸無水物などのα，β−不
飽和カルボン酸、およびこれらのナトリウム塩、カリウ
ム塩、リチウム塩、亜鉛塩、マグネシウム塩、カルシウ
ム塩などの金属塩；アクリル酸メチル、アクリル酸エチ
ル、アクリル酸n-プロピル、アクリル酸イソプロピル、
アクリル酸n-ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル
酸 tert-ブチル、アクリル酸2-エチルヘキシル、メタク
リル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸n-プ
ロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタクリル酸n-ブ
チル、メタクリル酸イソブチルなどのα，β−不飽和カ
ルボン酸エステル；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、
カプロン酸ビニル、カプリン酸ビニル、ラウリン酸ビニ
ル、ステアリン酸ビニル、トリフルオロ酢酸ビニルなど
のビニルエステル類；アクリル酸グリシジル、メタクリ
ル酸グリシジル、イタコン酸モノグリシジルエステルな
どの不飽和グリシジルなどを挙げることができる。

【０３６２】また、ビニルシクロヘキサン、ジエンまた
はポリエンなどを用いることもできる。ジエンまたはポ
リエンとしては、炭素原子数が４〜３０、好ましくは４
〜２０であり二個以上の二重結合を有する環状又は鎖状
の化合物が用いられる。具体的には、ブタジエン、イソ
プレン、4-メチル-1,3-ペンタジエン、1,3-ペンタジエ
ン、1,4-ペンタジエン、1,5-ヘキサジエン、1,4-ヘキサ
ジエン、1,3-ヘキサジエン、1,3-オクタジエン、1,4-オ
クタジエン、1,5-オクタジエン、1,6-オクタジエン、1,
7-オクタジエン、エチリデンノルボルネン、ビニルノル
ボルネン、ジシクロペンタジエン；7-メチル-1,6- オク
タジエン、4-エチリデン-8- メチル-1,7-ノナジエン、
5,9-ジメチル-1,4,8- デカトリエン；さらに芳香族ビニ
ル化合物、例えばスチレン、o-メチルスチレン、m-メチ
ルスチレン、p-メチルスチレン、o,p-ジメチルスチレ
ン、o-エチルスチレン、m-エチルスチレン、p-エチルス
チレンなどのモノもしくはポリアルキルスチレン；メト
キシスチレン、エトキシスチレン、ビニル安息香酸、ビ
ニル安息香酸メチル、ビニルベンジルアセテート、ヒド
ロキシスチレン、o-クロロスチレン、p-クロロスチレ
ン、ジビニルベンゼンなどの官能基含有スチレン誘導
体；および3- フェニルプロピレン、4-フェニルプロピ
レン、α- メチルスチレンなどが挙げられる。これらの
オレフィンは、単独でまたは２種以上組み合わせて用い
ることができる。

【０３６３】

【発明の効果】本発明に係るオレフィン重合用触媒は、
高い重合活性を有し、分子量分布の広い重合体を得るこ
とができる。本発明の方法で得られたオレフィン（共）
重合体は、分子量分布が広いので成形性に優れている。

【０３６４】

【実施例】以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体
的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものでは
ない。

【０３６５】なお、本実施例において、極限粘度
（［η］）は、１３５℃、デカリン中で測定した。分子
量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、o-ジクロルベンゼンを溶媒と
して、１４０℃においてゲルパーミエーションクロマト
グラフィー（ＧＰＣ）により測定して求めた

【０３６６】

【実施例１】充分に窒素置換した内容積５００ｍｌのガ
ラス製オートクレーブにトルエン２５０ｍｌを装入し、
これにエチレンを１００リットル／時間で流通させ、５
０℃で１０分間放置した。これに、メチルアルミノキサ
ンをアルミニウム原子換算で２．５０ミリモル加えた。
その後、下記式（ａ）で示される遷移金属チタン化合物
(Ａ-1)を０．００５ミリモルと下記式（ｂ）で示される
遷移金属イミン化合物(B-1)を０．０００５ミリモルと
の混合物を加え、重合を開始した。エチレンガスを１０
０リットル／時間の量で連続的に供給し、常圧下、２５
℃で５分間重合を行った後、少量のメタノールを添加し
重合を停止した。重合反応液を大過剰のメタノール−塩
酸溶液に加え、得られたポリマーを、１３０℃で１２時
間減圧下に乾燥させた。その結果、［η］が１．９５ｄ
ｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍｎが７．６１のポリマー１．８８ｇが
得られた。

【０３６７】

【化１０１】

【０３６８】

【化１０２】

【０３６９】

【比較例１】実施例１において、前記式(a) で示される
遷移金属チタン化合物(Ａ-1)を用いないこと、メチルア
ルミノキサンをアルミニウム原子換算で１．２５ミリモ
ル加えたこと以外は同様にして重合を行った。その結
果、［η］が０．８４ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍｎが３．９３
のポリマー１．６９ｇが得られた。

【０３７０】

【比較例２】実施例１において、遷移金属イミン化合物
(B-1)を用いず、遷移金属チタン化合物(Ａ-1)を０．０
０４７５ミリモルにしたこと、メチルアルミノキサンを
アルミニウム原子換算で１．２５ミリモル加えたこと、
重合時間を３０分間にしたこと以外は同様にして重合を
行った。その結果、［η］が８．４４ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／
Ｍｎが１．８８のポリマー８．０２ｇが得られた。

【０３７１】

【実施例２】実施例１において、遷移金属イミン化合物
(B-1) の代わりに下記式（Ｃ）で示される遷移金属イミ
ン化合物(B-2)を０．０００５ミリモル用いたこと以外
は同様にして重合を行った。その結果、［η］が２．５
０ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍｎが７．３３のポリマー１．２０
ｇが得られた。

【０３７２】

【化１０３】

【０３７３】

【比較例３】実施例１において、前記式(a) で示される
遷移金属チタン化合物(Ａ-1)を用いず、遷移金属イミン
化合物(B-1) の代わりに前記式(ｃ) で示される遷移金
属イミン化合物(B-2) を０．０００５ミリモル用いたこ
と、メチルアルミノキサンをアルミニウム原子換算で
１．２５ミリモル加えたこと以外は同様にして重合を行
った。その結果、［η］が１．１７ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍ
ｎが３．７７のポリマー１．００ｇが得られた。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係るオレフィン重合用触媒の調製工程
を示す説明図である。

フロントページの続き (72)発明者 三谷 誠 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井化学株式会社内 (72)発明者 藤田 照典 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井化学株式会社 Ｆターム(参考） 4J028 AA01A AA02A AB00A AB01A AC01A AC08A AC18A AC26A AC29A AC31A AC37A AC41A AC42A AC45A AC47A BA00A BA01B BA02B BA03B BB00A BB01B BB02B BC01B BC12B BC13B BC14B BC15B BC16B BC18B BC24B BC25B BC28B BC40A CA25C CA27C CA28C CA46A EB01 EC01 FA02 GA06 GB01 4J100 AA02P AA03P AA04P AA05P AA07P AA09P AA15P AA16P AA17P AA18P AA19P AA20P AB02P AB03P AB04P AB07P AG02P AG04P AJ02P AJ09P AK07P AK12P AK32P AL03P AL04P AL10P AR03P AR04P AR05P AR09P AR11P AR22P AS01P AS11P AS13P AU21P BA03P BA04P BB01P BC27P CA01 CA04

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）下記一般式（Ｉ）で表される遷移金
   属イミン化合物と、 【化１】 （式中、Ｍは周期表第８〜11族の遷移金属原子を示し、
   Ｒ¹〜Ｒ⁴は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素
   原子、ハロゲン原子、ハロゲン化炭化水素基、炭化水素
   基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、
   ホウ素含有基、硫黄含有基、リン含有基、ケイ素含有
   基、ゲルマニウム含有基またはスズ含有基などを示し、
   Ｒ⁵、Ｒ⁶は、互いに同一でも異なっていてもよく、ハロ
   ゲン原子、ハロゲン化炭化水素基、炭化水素基、ヘテロ
   環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有
   基、硫黄含有基、リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニ
   ウム含有基またはスズ含有基などを示し、またＲ¹とＲ⁵
   が互いに連結して環を形成していてもよく、 Ｒ²とＲ⁶
   が互いに連結して環を形成していてもよく、Ｒ¹とＲ³が
   互いに連結して環を形成していてもよく、Ｒ²とＲ⁴が互
   いに連結して環を形成していてもよく、Ｒ³とＲ⁴が互い
   に連結して環を形成していてもよく、 ｎは、Ｍの価数を示し、 Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜２０の
   炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素
   基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基などを示
   し、nが２以上の場合には、Ｘで示される複数の基は互
   いに同一でも異なっていてもよい。Yは周期表第15族ま
   たは第１６族の原子を示す。） （Ｂ）下記一般式（ＩＩ）で表される遷移金属化合物
   と、 （Ｃ）(Ｃ−１) 有機金属化合物、(Ｃ−２) 有機アルミ
   ニウムオキシ化合物、および(Ｃ−３) 遷移金属化合物
   （Ａ）または遷移金属化合物（Ｂ）と反応してイオン対
   を形成する化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物
   とからなることを特徴とするオレフィン重合用触媒； 【化２】 （式中、Ｍ¹は周期表第３〜１１族の遷移金属原子を示
   し、ｒは、１〜６の整数を示し、Ｒ³¹〜Ｒ^{3 6}は、互いに
   同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原
   子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、
   窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有
   基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含
   有基を示し、これらのうちの２個以上が互いに連結して
   環を形成していてもよく、 また、ｒが２以上の場合にはＲ³¹〜Ｒ^{3 6}で示される基の
   うち２個の基が連結されていてもよく、 ｓは、Ｍ¹の価数を満たす数であり、 Ｘ¹は、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含
   有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アル
   ミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ
   環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、
   またはスズ含有基を示し、ｓが２以上の場合は、Ｘで示
   される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、
   またＸ¹で示される複数の基は互いに結合して環を形成
   してもよい。）
2. 【請求項２】請求項１に記載の遷移金属化合物（Ａ）
   と、遷移金属化合物（Ｂ）と、(Ｃ−１)有機金属化合
   物、(Ｃ−２) 有機アルミニウムオキシ化合物およひ(Ｃ
   −３) イオン化イオン性化合物から選ばれる少なくとも
   １種の化合物（Ｃ）に加えて、担体（Ｄ）を含むことを
   特徴とするオレフィン重合用触媒。
3. 【請求項３】請求項１または２に記載のオレフィン重合
   用触媒の存在下にオレフィンを重合または共重合するこ
   とを特徴とするオレフィンの重合方法。