TWI818124B - 包含4-甲基-1-戊烯共聚物的樹脂組成物、成形體及膜 - Google Patents

包含4-甲基-1-戊烯共聚物的樹脂組成物、成形體及膜 Download PDF

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Abstract

一種樹脂組成物，包含滿足特定的必要條件的4-甲基-1-戊烯共聚物(A)及滿足特定的必要條件的4-甲基-1-戊烯共聚物(B)，且於將所述共聚物(A)及所述共聚物(B)的含量的合計設為100質量份的情況下，所述共聚物(A)的含量為10質量份~95質量份，所述共聚物(B)的含量為90質量份~5質量份。

Description

包含4-甲基-1-戊烯共聚物的樹脂組成物、成形 體及膜
本發明是有關於一種包含4-甲基-1-戊烯共聚物的樹脂組成物和電容器用膜。
與聚乙烯或聚丙烯相比，4-甲基-1-戊烯聚合物的耐熱性、透明性及電氣特性等特性優異，廣泛應用於各種用途(例如，參照專利文獻1)。具體而言，已知有含有4-甲基-1-戊烯共聚物的電容器用膜(例如，參照專利文獻2)。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
專利文獻1：國際公開第2013/099876號
專利文獻2：日本專利特開2014-11182號公報
4-甲基-1-戊烯聚合物一般而言延伸性差，例如與同為聚烯烴的聚乙烯或聚丙烯相比，存在可適用的用途受限的情況。本發明的第1態樣的課題在於提供一種包含4-甲基-1-戊烯共聚物的樹脂組成物，其可獲得延伸性優異的成形體。
另外，近年來對於電容器，與高溫、長期帶電時的耐久性的進一步提高有關的要求變得嚴格。本發明的第2態樣的課題在於提供一種電容器用膜，其於藉由雙軸延伸而獲得的膜中，具備即便於高溫環境下使用亦可維持品質的高耐熱性，且高溫下的介電損耗特性良好。
本發明者等人為解決所述課題進行了努力研究。其結果發現，藉由具有下述特定組成的樹脂組成物可解決所述第1態樣的課題，以及以下所記載的電容器用膜可解決所述第2態樣的課題，從而完成了本發明。
本發明例如是有關於以下的[1]~[18]。
[1]一種樹脂組成物，包含：4-甲基-1-戊烯共聚物(A)，滿足下述必要條件(A-a)~必要條件(A-d)；以及4-甲基-1-戊烯共聚物(B)，滿足下述必要條件(B-a)、必要條件(B-a1)、必要條件(B-b)、必要條件(B-b1)及必要條件(B-c)~必要條件(B-d)，且於將所述共聚物(A)及所述共聚物(B)的含量的合計設為100質量份的情況下，所述共聚物(A)的含量為10質量份~95質量份，所述共聚物(B)的含量為90質量份~5質量份。
(A-a)由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U1)為80.0莫耳%~99.9莫耳%，由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量(U2)為20.0莫耳%~0.1莫耳%(其中，將所述U1及所述U2的合計設為100莫耳%)。
(A-b)於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]A為0.5dL/g~5.0dL/g。
(A-c)於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(cross fractionation chromatograph，CFC)測定所述共聚物(A)的情況下，於100℃~140℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值。
(A-d)於利用所述CFC測定所述共聚物(A)的情況下，100℃~140℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~3.5。
(B-a)由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U3)為20.0莫耳%~98.0莫耳%，由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量(U4)為80.0莫耳%~2.0莫耳%(其中，將所述U3及所述U4的合計設為100莫耳%)。
(B-a1)所述必要條件(A-a)中記載的U2(莫耳%)與所述必要條件(B-a)中記載的U4(莫耳%)之比(U4/U2)超過1.0且小於50.0。
(B-b)於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]B為2.0dL/g~8.0dL/g。
(B-b1)所述必要條件(A-b)中記載的[η]A與所述必要條件(B-b)中記載的[η]B之比([η]B/[η]A)超過1.0且為6.0以下。
(B-c)於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定所述共聚物(B)的情況下，於0℃以上且小於 100℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值。
(B-d)於利用所述CFC測定所述共聚物(B)的情況下，0℃以上且小於100℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~7.0。
[2]如所述[1]所記載的樹脂組成物，其中所述共聚物(A)及所述共聚物(B)中的直鏈狀α-烯烴分別獨立地為碳數5~20的直鏈狀α-烯烴。
[3]如所述[1]或[2]所記載的樹脂組成物，其中所述共聚物(A)及所述共聚物(B)中的直鏈狀α-烯烴分別獨立地為選自1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十四烯、1-十六烯及1-十八烯中的至少一種。
[4]如所述[1]至[3]中任一項所記載的樹脂組成物，其中於將所述共聚物(A)及所述共聚物(B)的含量的合計設為100質量份的情況下，所述共聚物(A)的含量為15質量份~90質量份，所述共聚物(B)的含量為85質量份~10質量份。
[5]如所述[1]至[4]中任一項所記載的樹脂組成物，其中於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析儀(CFC)進行測定的情況下，相對於樹脂組成物的0℃~145℃下的總溶出成分量，135℃以上的範圍內的溶出成分量為20質量%以下。
[6]一種成形體，其是含有如所述[1]至[5]中任一項所記載的樹脂組成物而成。
[7]一種膜，其是含有如所述[1]至[5]中任一項所記載的樹脂 組成物而成。
[8]如所述[7]所記載的膜，其為電容器用膜。
[9]一種電容器用膜，其是使含有4-甲基-1-戊烯共聚物(C)的膜雙軸延伸而獲得，所述4-甲基-1-戊烯共聚物(C)滿足下述必要條件(C-a)~必要條件(C-d)。
(C-a)由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U5)為20.0莫耳%~98.0莫耳%，由4-甲基-1-戊烯以外的碳數5~20的α-烯烴導出的構成單元的量(U6)為80.0莫耳%~2.0莫耳%。
(C-b)於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]C為1.5dL/g~8.0dL/g。
(C-c)於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定所述共聚物(C)的情況下，於0℃以上且小於100℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值。
(C-d)於利用所述CFC測定所述共聚物(C)的情況下，0℃以上且小於100℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~7.0。
[10]一種電容器用膜，其是使含有組成物(X)的膜雙軸延伸而獲得，所述組成物(X)包含：90質量份~5質量份的滿足下述必要條件(C-a)~必要條件(C-d)的4-甲基-1-戊烯共聚物(C)、以及10質量份~95質量份的滿足下述必要條件(D-a)~必要條件(D-d)及必要條件(D-a1)的4-甲基-1-戊烯共聚物(D)(其 中，將共聚物(C)及共聚物(D)的合計設為100質量份)。
(C-a)由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U5)為20.0莫耳%~98.0莫耳%，由4-甲基-1-戊烯以外的碳數5~20的α-烯烴導出的構成單元的量(U6)為80.0莫耳%~2.0莫耳%。
(C-b)於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]C為1.5dL/g~8.0dL/g。
(C-c)於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定所述共聚物(C)的情況下，於0℃以上且小於100℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值。
(C-d)於利用所述CFC測定所述共聚物(C)的情況下，0℃以上且小於100℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~7.0。
(D-a)由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U7)為80.0莫耳%~99.9莫耳%，由4-甲基-1-戊烯以外的碳數2~20的α-烯烴導出的構成單元的量(U8)為20.0莫耳%~0.1莫耳%。
(D-b)於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]D為0.5dL/g~5.0dL/g。
(D-c)於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定所述共聚物(D)的情況下，於100℃以上且小於140℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值。
(D-d)於利用所述CFC測定所述共聚物(D)的情況下，100 ℃以上且小於140℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~3.5。
(D-a1)所述必要條件(C-a)中記載的U6(莫耳%)與所述必要條件(D-a)中記載的U8(莫耳%)之比(U6/U8)超過1.0且小於50.0。
[11]如所述[10]所記載的電容器用膜，其中所述共聚物(D)中的α-烯烴為4-甲基-1-戊烯以外的碳數5~20的α-烯烴。
[12]如所述[10]所記載的電容器用膜，其中所述共聚物(C)及所述共聚物(D)中的α-烯烴分別獨立地為碳數10~20的α-烯烴。
[13]如所述[9]至[12]中任一項所記載的電容器用膜，其中23℃下的絕緣破壞強度V(23℃)與150℃下的絕緣破壞強度V(150℃)之比V(150℃)/V(23℃)為0.50以上。
[14]如所述[9]至[13]中任一項所記載的電容器用膜，其中23℃下的介電損耗正切tanδ(23℃)為400×10-5以下，150℃下的介電損耗正切tanδ(150℃)為50×10-5以下，且tanδ(23℃)與tanδ(150℃)之比tanδ(150℃)/tanδ(23℃)為0.10以下。
[15]如所述[9]至[14]中任一項所記載的電容器用膜，其中延伸倍率以面積換算計為1.1倍~100倍。
[16]如所述[9]至[15]中任一項所記載的電容器用膜，其厚度為1μm~20μm。
[17]一種金屬化膜，包括：如所述[9]至[16]中任一項所記載的電容器用膜；以及金屬膜，所述金屬膜設置於所述電容器用膜的至少單面。
[18]一種膜電容器，包括如所述[17]所記載的金屬化膜。
根據本發明的第1態樣，可提供一種包含4-甲基-1-戊烯共聚物的樹脂組成物，其可獲得延伸性優異的成形體。
根據本發明的第2態樣，可提供一種電容器用膜，其是藉由雙軸延伸而獲得的膜，其具備即便於高溫環境下使用亦可維持品質的高耐熱性，且高溫下的介電損耗特性良好。
以下，對本發明的實施方式進行說明。
於本說明書中，數值範圍n1~n2於n1<n2的情況下是指n1以上且n2以下的數值範圍，於n1>n2的情況下是指n2以上且n1以下的數值範圍。
於本說明書中，用語「電容器(capacitor)」是以與電容器(condenser)相同的含義使用。
於以下的說明中記載各種物性，所述各種物性的測定條件的詳細情況記載於實施例欄中。
[樹脂組成物]
以下，對本發明的第1態樣進行說明。
本實施形態的樹脂組成物包含以下所說明的4-甲基-1-戊烯 共聚物(A)及4-甲基-1-戊烯共聚物(B)。
<4-甲基-1-戊烯共聚物(A)>
4-甲基-1-戊烯共聚物(A)(以下亦稱為「共聚物(A)」)具有由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元及由碳數2~20的直鏈狀α-烯烴導出的構成單元，滿足下述必要條件(A-a)~必要條件(A-d)。 共聚物(A)較佳為更滿足下述必要條件(A-e)。
《必要條件(A-a)》
於共聚物(A)中，由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U1)為80.0莫耳%~99.9莫耳%，由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量(U2)為20.0莫耳%~0.1莫耳%。U1較佳為85.0莫耳%~99.9莫耳%，更佳為90.0莫耳%~99.9莫耳%。U2較佳為15.0莫耳%~0.1莫耳%，更佳為10.0莫耳%~0.1莫耳%。其中，將所述U1及所述U2的合計設為100莫耳%。再者，該100莫耳%是指所述U1及所述U2的合計，並非指構成共聚物(A)的全部構成單元100莫耳%。
作為碳數2~20的直鏈狀α-烯烴，例如可列舉：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十七烯、1-十八烯、1-二十烯。於本說明書中，乙烯視為包含於α-烯烴中者。該些之中，就由本實施形態的樹脂組成物所獲得的成形體能夠更高延伸、並且延伸後亦可維持高透明性的觀點而言，較佳為碳數5~20的直鏈狀α-烯烴，更佳為碳數6~20的直鏈狀α-烯烴，進而佳為碳數10~20的直鏈狀α- 烯烴。具體而言，較佳為1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯，特佳為1-癸烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯。
共聚物(A)可僅具有一種由碳數2~20的直鏈狀α-烯烴導出的構成單元，亦可具有兩種以上。
於不損害本發明的目的的範圍內，共聚物(A)可更具有由4-甲基-1-戊烯及碳數2~20的直鏈狀α-烯烴以外的其他聚合性化合物導出的構成單元。作為其他聚合性化合物，例如可列舉：4-甲基-1-戊烯以外的碳數20以下的分支狀α-烯烴；苯乙烯、乙烯基環戊烯、乙烯基環己烷、乙烯基降冰片烷等具有環狀結構的乙烯基化合物；乙酸乙烯酯等乙烯酯；馬來酸酐等不飽和有機酸或其衍生物；丁二烯、異戊二烯、戊二烯、2,3-二甲基丁二烯等共軛二烯；1,4-己二烯、1,6-辛二烯、2-甲基-1,5-己二烯、6-甲基-1,5-庚二烯、7-甲基-1,6-辛二烯、二環戊二烯、環己二烯、二環辛二烯、亞甲基降冰片烯、5-乙烯基降冰片烯、5-亞乙基-2-降冰片烯、5-亞甲基-2-降冰片烯、5-亞異丙基-2-降冰片烯、6-氯甲基-5-異丙烯基-2-降冰片烯、2,3-二亞異丙基-5-降冰片烯、2-亞乙基-3-亞異丙基-5-降冰片烯、2-丙烯基-2,2-降冰片二烯等非共軛多烯。
於共聚物(A)中，於構成所述(A)的全部構成單元100莫耳%中，由其他聚合性化合物導出的構成單元的含有比例通常為10莫耳%以下，較佳為5莫耳%以下，更佳為3莫耳%以下。
於共聚物(A)含有兩種以上的共聚物的情況下，必要 條件(A-a)中的由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U1)及由碳數2~20的直鏈狀α-烯烴導出的構成單元的總量(U2)可設為將質量比考慮在內的各共聚物的平均值。例如，於包含由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量為80莫耳%的共聚物30質量%、及由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量為90莫耳%的共聚物70質量%的共聚物(A)的情況下，可算出U1=80×0.30+90×0.70=87(莫耳%)。較佳為各個共聚物具有處於所述U1及所述U2的數值範圍的由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元量及由碳數2~20的直鏈狀α-烯烴導出的構成單元量。
《必要條件(A-b)》
共聚物(A)的於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]A為0.5dL/g~5.0dL/g。所述[η]A較佳為0.5dL/g~4.5dL/g，更佳為0.5dL/g~4.0dL/g。
認為[η]A處於所述範圍的共聚物(A)於樹脂組成物的製備時或成形時顯示出良好的流動性，進而於與4-甲基-1-戊烯共聚物(B)組合的情況下有助於延伸性的提高。
於共聚物(A)含有兩種以上的共聚物的情況下，極限黏度[η]A可設為將質量比考慮在內的各共聚物的[η]的平均值。較佳為各個共聚物具有處於所述[η]A的數值範圍的[η]。
《必要條件(A-c)》
於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定共聚物(A)的情況下，於100℃~140℃的範圍內存 在至少一個溶出成分量的峰值。所述溶出成分量的峰值較佳為存在於100℃~135℃的範圍。再者，所述溶出成分量的峰值的位置由峰頂的位置來判斷。
於一實施方式中，共聚物(A)較佳為於0℃以上且小於100℃的範圍內不存在溶出成分量的峰值。
滿足必要條件(A-c)的共聚物(A)含有結晶性高的成分，所得的成形體有顯示出高耐熱性的傾向。
共聚物(A)的135℃以上的溶出成分於0℃~145℃的總溶出成分量中的含有比例較佳為30質量%以下，更佳為25質量%以下，進而佳為20質量%以下。就均勻延伸性的觀點而言，較佳為滿足該必要條件的共聚物(A)。
《必要條件(A-d)》
於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定共聚物(A)的情況下，100℃~140℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~3.5。所述Mw/Mn較佳為1.0~3.0，更佳為1.5~2.5。所述各平均分子量藉由凝膠滲透層析(gel permeation chromatography，GPC)法測定，為聚苯乙烯換算的值。
認為含有Mw/Mn處於所述範圍的共聚物(A)的樹脂組成物有分子量相對低的成分的含有率少的傾向，因所述低分子量成分的滲出而導致成形體的透明性降低、或所述低分子量成分減弱晶體結構般的可能性降低，對成形體的機械特性具有較佳的 影響，就該觀點而言較佳。
Mw/Mn處於所述範圍的共聚物(A)例如可使用後述的茂金屬(metallocene)觸媒而獲得。
《必要條件(A-e)》
共聚物(A)的藉由示差掃描熱量計(Differential Scanning Calorimeter，DSC)而測定的熔點(Tm)較佳為210℃~260℃，更佳為220℃~260℃，進而佳為225℃~260℃。
熔點有依存於共聚物的立體規則性及由碳數2~20的直鏈狀α-烯烴導出的構成單元的含有比例的傾向。藉由使用後述的茂金屬觸媒，並且控制所述構成單元的含有比例，可調整熔點。
就耐熱性及成形性的觀點而言，較佳為熔點處於所述範圍的共聚物(A)。
<4-甲基-1-戊烯共聚物(B)>
4-甲基-1-戊烯共聚物(B)(以下亦稱為「共聚物(B)」)具有由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元及由碳數2~20的直鏈狀α-烯烴導出的構成單元，滿足下述必要條件(B-a)、必要條件(B-a1)、必要條件(B-b)、必要條件(B-b1)及必要條件(B-c)~必要條件(B-d)。共聚物(B)較佳為更滿足下述必要條件(B-e)。共聚物(B)較佳為更滿足下述必要條件(B-f)。
《必要條件(B-a)》
於共聚物(B)中，由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U3)為20.0莫耳%~98.0莫耳%，由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴 中的至少一種導出的構成單元的總量(U4)為80.0莫耳%~2.0莫耳%。U3較佳為20.0莫耳%~97.0莫耳%，更佳為25.0莫耳%~97.0莫耳%。U4較佳為80.0莫耳%~3.0莫耳%，更佳為75.0莫耳%~3.0莫耳%。其中，將所述U3及所述U4的合計設為100莫耳%。再者，該100莫耳%是指所述U3及所述U4的合計，並非指構成共聚物(B)的全部構成單元100莫耳%。
作為碳數2~20的直鏈狀α-烯烴，例如可列舉：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十七烯、1-十八烯、1-二十烯。該些之中，就由本實施形態的樹脂組成物所獲得的成形體能夠更高地延伸、並且延伸後亦可維持高透明性的觀點而言，較佳為碳數5~20的直鏈狀α-烯烴，更佳為碳數6~20的直鏈狀α-烯烴，進而佳為碳數10~20的直鏈狀α-烯烴。具體而言，較佳為1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯，特佳為1-癸烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯。
共聚物(B)可僅具有一種由碳數2~20的直鏈狀α-烯烴導出的構成單元，亦可具有兩種以上。
於不損害本發明的目的的範圍內，共聚物(B)可更具有由共聚物(A)中所述的其他聚合性化合物導出的構成單元。
於共聚物(B)中，於構成所述(B)的全部構成單元100莫耳%中，由其他聚合性化合物導出的構成單元的含有比例通常為10莫耳%以下，較佳為5莫耳%以下，更佳為3莫耳%以下。
於共聚物(B)含有兩種以上的共聚物的情況下，必要條件(B-a)中的由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U3)及由碳數2~20的直鏈狀α-烯烴導出的構成單元的總量(U4)可設為將質量比考慮在內的各共聚物的平均值。較佳為各個共聚物具有處於所述U3及所述U4的數值範圍的由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元量及由碳數2~20的直鏈狀α-烯烴導出的構成單元量。
於一實施方式中，共聚物(B)可含有：共聚物(B1)，其中由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量為7.0莫耳%以上且80.0莫耳%以下；以及共聚物(B2)，其中由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量為2.0莫耳%以上且小於7.0莫耳%。其中，於各共聚物(B1)及共聚物(B2)中，將由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量與由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量的合計設為100莫耳%。
《必要條件(B-a1)》
所述必要條件(A-a)中記載的U2(莫耳%)與所述必要條件(B-a)中記載的U4(莫耳%)之比(U4/U2)超過1.0且小於50.0。所述比(U4/U2)較佳為2.0~40.0，更佳為3.0~35.0。
U2是當將所述(A-a)中記載的U1及U2的合計設為100莫耳%時，由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量(莫耳%)。U4是當將所述(B-a)中記載的U3及U4的合計設為100莫耳%時，由選自碳數2~20的直鏈狀α- 烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量(莫耳%)。
必要條件(B-a1)是指相較於共聚物(A)，共聚物(B)中，由作為共聚單體(comonomer)的所述直鏈狀α-烯烴導出的構成單元相對於4-甲基-1-戊烯的含有比例更多。藉由使用滿足必要條件(B-a1)的共聚物(B)及共聚物(A)，而有可獲得提高延伸性的效果的傾向。
《必要條件(B-b)》
共聚物(B)的於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]B為2.0dL/g~8.0dL/g。所述[η]B較佳為2.5dL/g~7.5dL/g，更佳為2.7dL/g~7.0dL/g，進而佳為3.0dL/g~7.0dL/g，特佳為3.5dL/g~7.0dL/g。於一實施方式中，所述[η]B較佳為2.0dL/g~7.0dL/g，更佳為2.5dL/g~6.5dL/g。
認為[η]B處於所述範圍的共聚物(B)於樹脂組成物的製備時或成形時顯示出良好的流動性，進而於與4-甲基-1-戊烯共聚物(A)組合的情況下有助於延伸性的提高。特別是若[η]B為所述下限值以上，則有製成膜時的延伸性更優異、並且剛性更優異的傾向。
於共聚物(B)含有兩種以上的共聚物的情況下，極限黏度[η]B可設為將質量比考慮在內的各共聚物的[η]的平均值。較佳為各個共聚物具有處於所述[η]B的數值範圍的[η]。
《必要條件(B-b1)》
所述必要條件(A-b)中記載的[η]A與所述必要條件(B-b) 中記載的[η]B之比([n]B/[η]A)超過1.0且為6.0以下。所述比([η]B/[η]A)較佳為超過1.0且為5.0以下，更佳為1.1~4.0。
《必要條件(B-c)》
於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定共聚物(B)的情況下，於0℃以上且小於100℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值。所述溶出成分量的峰值較佳為存在於0℃~80℃的範圍。再者，所述溶出成分量的峰值的位置由峰頂的位置來判斷。
於一實施方式中，共聚物(B)較佳為於100℃~140℃的範圍內不存在溶出成分量的峰值。
滿足必要條件(B-c)的共聚物(B)含有與共聚物(A)相比結晶性低的成分，所得的成形體有顯示出高柔軟性的傾向。
《必要條件(B-d)》
於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定共聚物(B)的情況下，0℃以上且小於100℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~7.0。所述Mw/Mn較佳為1.0~6.5，更佳為1.2~6.0。所述各平均分子量藉由凝膠滲透層析(GPC)法測定，為聚苯乙烯換算的值。
認為含有Mw/Mn處於所述範圍的共聚物(B)的樹脂組成物有分子量相對低的成分的含有率少的傾向，因所述低分子量成分的滲出而導致成形體的透明性降低、或所述低分子量成分減 弱晶體結構般的可能性降低，對成形體的機械特性具有較佳的影響，就該觀點而言較佳。
Mw/Mn處於所述範圍的共聚物(B)例如可使用後述的茂金屬觸媒而獲得。
《必要條件(B-e)》
於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定共聚物(B)的情況下，於一實施方式中，0℃的溶出成分的數量平均分子量(Mn)為5000以上，或者不存在0℃的溶出成分。
於所述CFC中含有0℃的溶出成分的共聚物(B)含有結晶性非常低(或完全非晶)的成分。0℃的溶出成分的Mn為5000以上的共聚物(B)通常為結晶性非常低的高共聚單體含有體。此種聚合物雖為低結晶性，但分子量高，因此認為不易發生因低分子量成分的滲出而導致成形體的透明性降低或膜成型時的輥污染，就該觀點而言較佳。使用茂金屬觸媒聚合而成的共聚物有0℃下的溶出成分的Mn變大、或者不存在0℃下的溶出成分的傾向。
共聚物(B)中0℃的溶出成分的Mn較佳為15000以上，更佳為20000以上。所述Mn的上限並無特別限定，但亦可為例如100萬。共聚物(B)的0℃的溶出成分於0℃~145℃的總溶出成分量中的含有比例於一實施方式中為10質量%以下或20質量%以下。
《必要條件(B-f)》
共聚物(B)的藉由示差掃描熱量計(DSC)而測定的熔點(Tm)較佳為220℃以下、或者於DSC測定中未出現表示熔點的峰值，更佳為熔點(Tm)為210℃以下、或者於DSC測定中未出現表示熔點的峰值，進而佳為熔點(Tm)為100℃~200℃、或者於DSC測定中未出現表示熔點的峰值。
就延伸性的觀點而言，較佳為滿足必要條件(B-f)的共聚物(B)。
<共聚物(A)及共聚物(B)的量比>
本實施形態的樹脂組成物中的共聚物(A)的含量為10質量份~95質量份，較佳為15質量份~90質量份，更佳為20質量份~85質量份；共聚物(B)的含量為90質量份~5質量份，較佳為85質量份~10質量份，更佳為80質量份~15質量份。其中，將共聚物(A)及共聚物(B)的含量的合計設為100質量份。
認為共聚物(A)與共聚物(B)相容性良好。由於所述相容性良好，所獲得的成形體有透明性優異的傾向。另外，由於所述相容性良好，所獲得的成形體有剛性與延展性的平衡良好的傾向。
本實施形態的樹脂組成物中的共聚物(A)及共聚物(B)的合計含有比例通常為50質量%以上，較佳為60質量%以上，更佳為70質量%以上。共聚物(A)及共聚物(B)的含有比例的上限可為樹脂組成物100質量%。於所述樹脂組成物包含其他成分(例如後述的其他聚合物成分、添加劑)的情況下，所述上限由 其他成分的含有比例規定。
本實施形態的樹脂組成物可包含一種或兩種以上的共聚物(A)。另外，本實施形態的樹脂組成物可包含一種或兩種以上的共聚物(B)。
相對於共聚物(B)而言，共聚物(A)的極限黏度[η]較低，並且為硬質的成分。由於本實施形態的樹脂組成物包含該些共聚物(A)及共聚物(B)，因此由該樹脂組成物獲得的成形體於維持源自4-甲基-1-戊烯共聚物的透明性及耐熱性的同時，延伸性優異。因此，本實施形態的樹脂組成物適於製造要求耐熱性及延伸性的電容器用膜。
<共聚物(A)及共聚物(B)的製造方法>
共聚物(A)及共聚物(B)分別可藉由例如將4-甲基-1-戊烯、碳數2~20的直鏈狀α-烯烴及根據需要的所述其他聚合性化合物聚合而獲得。藉由於茂金屬觸媒的存在下進行所述聚合，可較佳地獲得滿足以上所記載的各必要條件的共聚物(A)及共聚物(B)。
作為茂金屬觸媒，例如可列舉國際公開第01/53369號、國際公開第01/27124號、日本專利特開平3-193796號公報、日本專利特開平02-41303號公報、國際公開第06/025540號或國際公開第2013/099876號中記載的茂金屬觸媒。
作為茂金屬觸媒，例如可列舉至少包含：茂金屬化合物(a)、及 載體(b)
的觸媒。
《茂金屬化合物(a)》
茂金屬化合物(a)例如由通式(1)或通式(2)所表示。
Figure 108144160-A0305-02-0022-1
通式(1)或通式(2)中的各記號的含義如下。
R1~R14分別獨立地為氫原子、烴基、經取代的烴基或含矽的基。R1至R4的相鄰的取代基可彼此鍵結而形成環。R5至R12的相鄰的取代基可彼此鍵結而形成環。
Y為碳原子或矽原子。
A為可含有不飽和鍵及/或芳香族環的碳數2~20的二價烴基。A可包含與Y一起形成的環在內而含有兩個以上的環結構。
M為選自週期表第4族中的金屬(過渡金屬)，例如可列舉鈦、鋯、鉿。
Q為鹵素原子、碳數1~20的烴基、陰離子配位子、或者能夠以孤立電子對進行配位的中性配位子。當j為2以上時，各個Q可相同亦可不同。
j為1~4的整數，較佳為2。
作為R1~R14中的烴基，例如可列舉碳數1~20的烴基，具體而言，可列舉碳數1~20的烷基、碳數3~20的環烷基、碳數7~20的芳基烷基、碳數6~20的芳基、碳數7~20的烷基芳基。
R1~R14中的經取代的烴基(其中，將含矽的基除外)為所述烴基中所含的氫原子的一部分或全部經鹵素原子(氟、氯、溴、碘)、羥基及胺基等官能基取代的基。
作為R1~R14中的含矽的基，例如可列舉矽原子數為1~4且碳原子數為3~20的烷基矽烷基或芳基矽烷基，作為其具體例，可列舉三甲基矽烷基、第三丁基二甲基矽烷基、三苯基矽烷基。
芴環上的R5至R12的相鄰的取代基可彼此鍵結而形成環。作為此種經取代的芴基，例如可列舉苯並芴基、二苯並芴基、八氫二苯並芴基、八甲基八氫二苯並芴基。
就合成上的容易度而言，芴環上的R5至R12的取代基較佳為左右對稱，即R5=R12、R6=R11、R7=R10、R8=R9。芴環部分較佳為未經取代的芴、3,6-二取代芴、2,7-二取代芴或2,3,6,7-四取代芴。芴環上的3位、6位、2位、7位分別與R7、R10、R6、R11對應。
R13及R14較佳為分別獨立地為氫原子、烴基或經取代的烴基。
於通式(1)的情況下，R13及R14與Y鍵結，構成經取代的亞甲基或經取代的亞矽基(silylene)作為交聯部。作為經取代的亞甲基及經取代的亞矽基的具體例，例如可列舉二烷基亞甲基、二環烷基亞甲基、烷基環烷基亞甲基、烷基芳基亞甲基、二芳基亞甲基、二烷基亞矽基、二環烷基亞矽基、烷基環烷基亞矽基、烷基芳基亞矽基、二芳基亞矽基、該些經鹵化的基。
於通式(2)的情況下，Y與所述二價烴基A鍵結，構成亞環烷基(cycloalkylidene group)或環亞甲基亞矽基(cyclomethylenesilylene group)等。作為亞環烷基及環亞甲基亞矽基的具體例，例如可列舉：亞環丙基、亞環丁基、亞環戊基、亞環己基、亞環庚基、雙環[3.3.1]亞壬基、亞降冰片基、亞金剛烷基、四氫亞二氫萘基(tetrahydronaphthylidene)、二氫茚滿亞基(dihydroindanylidene)、環二亞甲基亞矽基、環三亞甲基亞矽基、環四亞甲基亞矽基、環五亞甲基亞矽基、環六亞甲基亞矽基、環七亞甲基亞矽基。
Q中，作為鹵素原子，可列舉氟、氯、溴、碘；作為碳數1~20的烴基，可列舉與R1~R14的烴基相同的基；作為陰離子配位子，可列舉烷氧基、芳氧基、羧酸酯基、磺酸酯基等；作為能夠以孤立電子對進行配位的中性配位子，可列舉三甲基膦、三乙基膦、三苯基膦、二苯基甲基膦等有機磷化合物，四氫呋喃、 二乙醚、二噁烷、1,2-二甲氧基乙烷等醚類等。Q中的至少一個較佳為鹵素原子或碳數1~20的烷基。
作為茂金屬化合物(a)的具體例，例如可列舉國際公開第01/27124號、國際公開第2006/025540號或國際公開第2007/308607號中例示的化合物。
茂金屬化合物(a)特佳為國際公開第2014-050817號等中記載的由通式[A2]所表示的化合物。
Figure 108144160-A0305-02-0025-2
式[A2]中，R1b為烴基、含矽的基或含鹵素的烴基，R2b~R12b選自氫原子、烴基、含矽的基、鹵素原子及含鹵素的烴基中，分別可相同亦可不同，且各自的取代基可彼此鍵結而形成環。M為週期表第4族過渡金屬，n為1~3的整數，Q與所述通式(1)或通式(2)中的Q含義相同，j為1~4的整數。
作為R1b至R12b中的烴基，例如可列舉：直鏈狀烷基、直鏈狀烯基等直鏈狀烴基；分支狀烷基等分支狀烴基；環烷基、降冰片基、金剛烷基等環狀飽和烴基；芳基、環烯基等環狀不飽和烴基；芳烷基等將飽和烴基所具有的一個或兩個以上的氫原子取代為環狀不飽和烴基而成的基。烴基的碳數通常為1~20，較佳為1~15，更佳為1~10。
作為R1b至R12b中的含矽的基，例如可列舉式-SiR3(式中，存在多個的R分別獨立地為碳數1~15的烷基或苯基)所表示的基。
作為R1b至R12b中的含鹵素的烴基，例如可列舉三氟甲基等將所述烴基所具有的一個或兩個以上的氫原子取代為鹵素原子而成的基。
作為R2b至R12b中的鹵素原子，例如可列舉氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。
作為式[A2]中兩個取代基彼此鍵結而形成的環(螺環、加成性環)，例如可列舉脂環、芳香環。具體而言，可列舉環己烷環、苯環、氫化苯環、環戊烯環，較佳為環己烷環、苯環及氫化苯環。另外，此種環結構亦可於環上更具有烷基等取代基。
R1b特佳為具有游離原子價的碳(與環戊二烯基環鍵結的碳)為三級碳的取代基。作為R1b，具體而言為第三丁基、第三戊基、1-甲基環己基、1-金剛烷基。
芴環部分只要為由公知的芴衍生物獲得的結構則並無 特別限制，但就分子量的觀點而言，R4b及R5b較佳為氫原子。
R2b、R3b、R6b及R7b較佳為碳數1~20的烴基。另外，R2b與R3b可彼此鍵結而形成環，且R6b與R7b可彼此鍵結而形成環。作為此種經取代的芴基，例如可列舉：苯並芴基、二苯並芴基、八氫二苯並芴基、1,1,4,4,7,7,10,10-八甲基-2,3,4,7,8,9,10,12-八氫-1H-二苯並[b,h]芴基、1,1,3,3,6,6,8,8-八甲基-2,3,6,7,8,10-六氫-1H-二環戊並[b,h]芴基、1',1',3',6',8',8'-六甲基-1'H,8'H-二環戊並[b,h]芴基。
R8b較佳為氫原子。R9b較佳為碳數2以上的烷基。另外，就合成上的觀點而言，R10b及R11b亦較佳為氫原子。
或者，於n=1的情況下，更佳為R9b及R10b彼此鍵結而形成環，特佳為該環為環己烷環等6員環。於該情況下，R11b較佳為氫原子。
R12b較佳為烷基。
M為週期表第4族過渡金屬，例如為Ti、Zr或Hf，較佳為Zr或Hf，特佳為Zr。
n為1~3的整數，較佳為1或2，更佳為1。藉由n為所述值，而有效率地獲得所生成的聚合物，就該觀點而言較佳。
j為1~4的整數，較佳為2。
作為通式[A2]所表示的化合物，特佳為(8-八甲基芴-12'-基-(2-(金剛烷-1-基)-8-甲基-3,3b,4,5,6,7,7a,8-八氫環戊並[a]茚))二氯化鋯或(8-(2,3,6,7-四甲基芴)-12'-基-(2-(金剛烷-1-基)-8-甲基 -3,3b,4,5,6,7,7a,8-八氫環戊並[a]茚))二氯化鋯。此處，所述八甲基芴是指1,1,4,4,7,7,10,10-八甲基-2,3,4,7,8,9,10,12-八氫-1H-二苯並[b,h]芴。
《載體(b)》
載體(b)較佳為粒子狀，藉由於其表面及內部使茂金屬化合物(a)固定化而形成所述茂金屬觸媒。此種形態的觸媒一般稱為茂金屬擔載觸媒。
載體(b)以有機鋁化合物(b-1)、有機硼化合物(b-2)、或無機化合物(b-3)或者選自該些中的兩種以上的複合體為主成分。
作為有機鋁化合物(b-1)，例如可列舉：三甲基鋁、三乙基鋁、三異丁基鋁、三正辛基鋁等三烷基鋁、二異丁基氫化鋁等二烷基氫化鋁、三環烷基鋁、或以鋁氧烷為代表的有機鋁氧基化合物。另外，作為有機鋁化合物(b-1)，例如亦可列舉含硼原子的有機鋁氧基合物，或國際公開第2005/066191號、國際公開第2007/131010號中所例示般的含鹵素的鋁氧烷，國際公開第2003/082879號中所例示般的離子性鋁氧烷。
作為有機硼化合物(b-2)，例如可列舉：三烷基銨四芳基硼酸酯、三烷基銨四(鹵化芳基)硼酸酯、二-十八烷基甲基銨四芳基硼酸酯、二-十八烷基甲基銨四(鹵化芳基)硼酸酯、N,N-二烷基苯銨四芳基硼酸酯、N,N-二烷基苯銨四(鹵化芳基)硼酸酯。
作為無機化合物(b-3)，例如可列舉多孔質氧化物、無機鹵化物、黏土、黏土礦物或離子交換性層狀化合物。作為多孔 質氧化物，例如可列舉SiO2、Al2O3、MgO、ZrO2、TiO2、B2O3、CaO、ZnO、BaO、ThO2等氧化物，或者含有該些的複合物或混合物。例如可例示：天然沸石或合成沸石、SiO2-MgO、SiO2-Al2O3、SiO2-TiO2、SiO2-V2O5、SiO2-Cr2O3、SiO2-TiO2-MgO等。作為無機鹵化物，例如可列舉MgCl2、MgBr2、MnCl2、MnBr2。無機鹵化物可直接使用，亦可於利用球磨機、振動磨機進行粉碎後使用。另外，亦可使用於使無機鹵化物溶解於醇等溶劑中後，藉由析出劑而以微粒子狀析出者。
作為載體(b)，就高活性且進一步抑制溶劑可溶部量的觀點而言，較佳為含有鋁原子的載體。載體(b)中的鋁原子的含量較佳為20質量%以上，更佳為20質量%~60質量%，進而佳為30質量%~50質量%，特佳為35質量%~47質量%。
作為此種載體(b)，較佳為使用固體狀鋁氧烷，例如，特佳為使用國際公開第2010/055652號、國際公開第2013/146337號、或者國際公開第2014-123212號中揭示的固體狀鋁氧烷。
「固體狀」是指於使用固體狀鋁氧烷的反應環境下，該鋁氧烷實質上維持固體狀態。更具體而言，例如於使構成烯烴聚合觸媒的各成分接觸來製備烯烴聚合固體觸媒成分時，表示在反應中使用的己烷或甲苯等惰性烴介質中，於特定的溫度、壓力環境下所述鋁氧烷為固體狀態。
固體狀鋁氧烷較佳為包含具有選自下述式(1)所表示的構成單元及下述式(2)所表示的構成單元中的至少一種構成單 元的鋁氧烷，更佳為包含具有下述式(1)所表示的構成單元的鋁氧烷，進而佳為包含僅含有下述式(1)所表示的構成單元的聚甲基鋁氧烷。
Figure 108144160-A0305-02-0030-3
式(1)中，Me為甲基。
式(2)中，R1為碳數2~20的烴基，較佳為碳數2~15的烴基，更佳為碳數2~10的烴基。作為烴基，例如可列舉烷基、環烷基、芳基。
固體狀鋁氧烷的結構未必明確，推測通常具有式(1)及/或式(2)所表示的構成單元重覆2~50左右的構成，但並不限於該構成。另外，其構成單元的鍵結態樣例如為線狀、環狀或團簇狀等各種，推測鋁氧烷通常包含該些中的一種，或者為該些的混合物。另外，鋁氧烷亦可僅含有式(1)或式(2)所表示的構成單元。
作為固體狀鋁氧烷，較佳為固體狀聚甲基鋁氧烷，更佳 為僅含有式(1)所表示的構成單元的固體狀聚甲基鋁氧烷。
固體狀鋁氧烷作為觸媒載體發揮功能。因此，除固體狀鋁氧烷以外，作為觸媒載體，亦可不使用例如二氧化矽、氧化鋁、二氧化矽和氧化鋁、氯化鎂等固體狀無機載體，或者聚苯乙烯珠粒等固體狀有機載體。
固體狀鋁氧烷例如可藉由國際公開第2010/055652號及國際公開第2014/123212中所記載的方法來製備。
《有機化合物成分(c)》
茂金屬觸媒亦可根據需要而更包含有機化合物成分(c)。有機化合物成分(c)根據需要而以提高聚合性能及生成的聚合物的物性為目的來使用。作為有機化合物成分(c)，可使用所述有機鋁化合物(b-1)。此外，例如可列舉醇類、酚性化合物、羧酸、磷化合物、醯胺、聚醚及磺酸鹽。
《聚合條件》
用於獲得共聚物(A)及共聚物(B)的4-甲基-1-戊烯與碳數2~20的直鏈狀α-烯烴的聚合可於溶解聚合、懸浮聚合等液相聚合法或氣相聚合法中的任一種中實施。於液相聚合法中，可使用惰性烴溶劑，具體而言可列舉：丙烷、丁烷、戊烷、己烷、庚烷、辛烷、癸烷、十二烷、煤油等脂肪族烴；環戊烷、環己烷、甲基環戊烷、甲基環己烷等脂環族烴；苯、甲苯、二甲苯等芳香族烴；氯化乙烯、氯苯、二氯甲烷、三氯甲烷、四氯甲烷等鹵化烴；選自該些中的兩種以上的混合溶劑。另外，可將含有4-甲基 -1-戊烯的烯烴本身用作聚合溶劑。
於烯烴聚合時，各成分的使用方法、添加順序可任意地選擇，可例示如下的方法。以下，亦將茂金屬化合物(a)、載體(b)及有機化合物成分(c)分別稱為「成分(a)~成分(c)」。
(i)將成分(a)與成分(b)以任意的順序添加至聚合器中的方法。
(ii)將於成分(b)擔載有成分(a)的觸媒成分添加至聚合器中的方法。
於所述(i)~(ii)的各方法中，可於任意階段進一步添加成分(c)。另外，各觸媒成分中的至少兩種亦可預先接觸。
另外，於成分(b)中擔載有成分(a)的固體觸媒成分中，可將4-甲基-1-戊烯、3-甲基-1-戊烯等烯烴預聚合，亦可於已預聚合的固體觸媒成分上進一步擔載觸媒成分。
於使用茂金屬觸媒進行烯烴的聚合時，可構成茂金屬觸媒的各成分的使用量如下所述。另外，於茂金屬觸媒中，可如下所述調節各成分的含量。
成分(a)以每1升反應容積中通常為10-10莫耳~10-2莫耳、較佳為10-8莫耳~10-3莫耳般的量使用。成分(b-1)可以成分(b-1)中的鋁原子與成分(a)中的全部過渡金屬原子(M)的莫耳比〔Al/M〕通常為10~10000、較佳為30~2000、特佳為150~500般的量使用。成分(b-2)可以成分(b-2)與成分(a)中的全部過渡金屬原子(M)的莫耳比〔(b-2)/M〕通常為10~ 10000、較佳為30~2000、更佳為150~500般的量使用。成分(b-3)可以成分(b-3)與成分(a)中的全部過渡金屬原子(M)的莫耳比〔(b-3)/M〕通常為10~10000、較佳為30~2000、更佳為150~500般的量使用。
當使用成分(c)時，於成分(b)為成分(b-1)的情況下，可以成分(b-1)中的鋁原子與成分(c)的莫耳比〔Al/(c)〕通常為0.002~500、較佳為0.01~60般的量使用，於成分(b)為成分(b-2)的情況下，可以成分(b-2)與成分(c)的莫耳比〔(b-2)/(c)〕通常為0.002~500、較佳為0.01~60般的量使用，於成分(b)為成分(b-3)的情況下，可以成分(b-3)與成分(c)的莫耳比〔(b-3)/(c)〕通常為0.002~500、較佳為0.01~60般的量使用。
聚合溫度通常為-50℃~200℃，較佳為0℃~100℃，更佳為20℃~100℃。聚合壓力通常為常壓~10MPa表壓力(gauge pressure)，較佳為常壓~5MPa表壓力的條件下。聚合反應可藉由分批式、半連續式及連續式中的任一方法來進行。以控制生成的聚合物的分子量或聚合活性為目的，可向聚合體系中添加氫，氫的添加量適宜為每1kg烯烴中為0.001NL~100NL左右。
作為聚合條件，亦能夠採用進行反應條件不同的二段以上的聚合的多段聚合。例如，藉由於氫使用量或者4-甲基-1-戊烯與碳數2~20的直鏈狀α-烯烴的比率不同的兩種條件下階段性地實施聚合，能夠獲得所期望的分子量分佈或組成分佈的聚合物。
例如，共聚物(A)及共聚物(B)的混合物可藉由多段聚合法來製造，所述多段聚合法包括：步驟(1)，藉由漿料聚合來製造4-甲基-1-戊烯共聚物(A)；以及步驟(2)，於步驟(1)中獲得的共聚物(A)的存在下，以將共聚物(A)及共聚物(B)的合計量設為100質量份時共聚物(B)的量為5質量份~90質量份的範圍，藉由漿料聚合來製造4-甲基-1-戊烯共聚物(B)。
所述多段聚合法包括聚合條件不同的步驟(1)及步驟(2)，可為步驟(1)及步驟(2)的二段式聚合，亦可為除步驟(1)及步驟(2)以外更包括其他步驟的三段式以上的聚合。
《步驟(1)》
步驟(1)中，藉由漿料聚合來製造4-甲基-1-戊烯共聚物(A)。於步驟(1)中，4-甲基-1-戊烯及碳數2~20的直鏈狀α-烯烴的供給量比是以各自所導出的構成單元的量處於所述範圍的方式設定。
步驟(1)中，獲得含有共聚物(A)的漿料。漿料濃度、即共聚物(A)的粒子濃度通常為0.015質量%~45質量%，較佳為0.03質量%~35質量%。
《步驟(2)》
步驟(2)中，於步驟(1)中獲得的共聚物(A)的存在下，藉由漿料聚合來製造4-甲基-1-戊烯共聚物(B)。於步驟(2)中，4-甲基-1-戊烯及碳數2~20的直鏈狀α-烯烴的供給量比是以各自所導出的構成單元的量處於所述範圍的方式設定。
步驟(2)中，以將步驟(1)中獲得的共聚物(A)及步驟(2)中獲得的共聚物(B)的合計量設為100質量份時共聚物(B)的量為5質量份~90質量份的範圍製造共聚物(B)。
步驟(2)中，於一實施方式中，可於含有共聚物(A)的漿料中添加4-甲基-1-戊烯及碳數2~20的直鏈狀α-烯烴，進行該些單體的漿料聚合。
步驟(2)中，獲得含有包含共聚物(A)及共聚物(B)的粒子的漿料。漿料濃度、即粒子濃度通常為3質量%~50質量%，較佳為5質量%~40質量%。
於所述多段聚合法中採用漿料聚合，所謂「漿料聚合」，是指如下聚合，其特徵在於，藉由聚合而產生的聚合物實質上不溶解於聚合時使用的所述介質中，而例如以分散於所述介質中的形式作為微粒子存在。
《固液分離步驟》
將步驟(2)中獲得的、含有包含共聚物(A)及共聚物(B)的4-甲基-1-戊烯系聚合物粒子的漿料固液分離，例如進行過濾，藉此可分離回收所述粒子。
《後處理步驟》
對於藉由所述多段聚合法而獲得的4-甲基-1-戊烯系聚合物粒子、例如藉由所述固液分離步驟而獲得的粒子，可於藉由所述方法進行製造後，根據需要進行公知的觸媒失活處理步驟、觸媒殘渣除去步驟、乾燥步驟等後處理步驟。
以如上方式進行，可獲得共聚物(A)及共聚物(B)的混合物。
<其他聚合物成分>
本實施形態的樹脂組成物可更包含所述共聚物(A)及共聚物(B)以外的其他聚合物成分。作為其他聚合物成分，例如可列舉α-烯烴聚合物(E)(其中，將所述共聚物(A)及共聚物(B)除外)、或該些以外的彈性體。
α-烯烴聚合物(E)例如為碳數2~20的α-烯烴的聚合物(其中，將所述共聚物(A)及共聚物(B)除外)，可列舉碳數2~20的α-烯烴的均聚物或共聚物。
作為碳數2~20的α-烯烴，例如可列舉：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十一烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯、1-二十烯等直鏈狀α-烯烴；異丁烯、3-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯、3-乙基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、4,4-二甲基-1-戊烯、4-甲基-1-己烯、4,4-二甲基-1-己烯、4-乙基-1-己烯、3-乙基-1-己烯等分支狀α-烯烴。該些之中，較佳為碳數15以下的α-烯烴，更佳為碳數10以下的α-烯烴。
於不損害本發明的目的的範圍內，α-烯烴聚合物(E)可更具有由共聚物(A)中所述的其他聚合性化合物導出的構成單元。
於α-烯烴聚合物(E)中，由其他聚合性化合物導出的構成單元的含有比例於構成所述(E)的全部構成單元100莫耳%中， 通常為10莫耳%以下，較佳為5莫耳%以下，更佳為3莫耳%以下。
作為α-烯烴聚合物(E)，具體而言可列舉：低密度聚乙烯、高密度聚乙烯、乙烯/丙烯無規共聚物、乙烯/1-丁烯無規共聚物、乙烯/丙烯/1-丁烯無規共聚物、乙烯/1-己烯無規共聚物、乙烯/1-辛烯無規共聚物、乙烯/丙烯/亞乙基降冰片烯無規共聚物、乙烯/丙烯/1-丁烯/亞乙基降冰片烯無規共聚物、乙烯/1-丁烯/1-辛烯無規共聚物等乙烯共聚物；丙烯均聚物；丙烯/1-丁烯無規共聚物、丙烯/1-己烯無規共聚物、丙烯/1-辛烯無規共聚物等丙烯共聚物；1-丁烯均聚物；1-丁烯/1-己烯無規共聚物、1-丁烯/1-辛烯無規共聚物等丁烯共聚物；4-甲基-1-戊烯均聚物；4-甲基-1-戊烯/1-己烯共聚物等4-甲基-1-戊烯共聚物。該些之中，就相容性的觀點而言，較佳為4-甲基-1-戊烯均聚物及4-甲基-1-戊烯共聚物。
α-烯烴聚合物(E)的於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]E通常為0.1dL/g~10dL/g，較佳為0.5dL/g~5dL/g。
α-烯烴聚合物(E)的藉由示差掃描熱量計(DSC)而測定的熔點(Tm)並無特別限定，但就耐熱性、強度的理由而言，較佳為60℃以上，更佳為70℃~300℃。
α-烯烴聚合物(E)例如可藉由使用釩系觸媒、鈦系觸媒或茂金屬系觸媒等的現有公知的方法來製造。
本實施形態的樹脂組成物可包含一種或兩種以上的α-烯烴聚合物(E)。
相對於共聚物(A)及共聚物(B)的含量的合計100質量份，本實施形態的樹脂組成物中的α-烯烴聚合物(E)的含量通常為50質量份以下，較佳為40質量份以下。
於一實施方式中，若本實施形態的樹脂組成物包含大量4-甲基-1-戊烯均聚物，則可提高所得的成形體的強度，但延伸性有時會變差。因此，本實施形態的樹脂組成物中的4-甲基-1-戊烯均聚物的含有比例較佳為30質量%以下，更佳為25質量%以下，進而佳為20質量%以下。
<添加劑>
本實施形態的樹脂組成物可包含現有公知的添加劑。
作為添加劑，例如可列舉：二次抗氧化劑、耐熱穩定劑、耐候穩定劑、抗靜電劑、滑動劑、防黏連劑、防霧劑、潤滑劑、染料、顏料、天然油、合成油、蠟、填充劑、鹽酸吸收劑。添加劑的含量並無特別限制，相對於含有共聚物(A)及共聚物(B)等的聚合物成分100質量份，通常分別為0質量份~50質量份，較佳為0質量份~10質量份。
本實施形態的樹脂組成物可包含一種或兩種以上的添加劑。
[樹脂組成物的製造方法]
對本實施形態的樹脂組成物的製造方法進行說明。
本實施形態的樹脂組成物例如可藉由將所述共聚物(A)及共聚物(B)與根據需要的其他聚合物成分及/或添加劑混合而獲得。共聚物(A)及共聚物(B)的混合物亦可藉由所述多段聚合 法而獲得。
關於各成分的混合方法，可採用各種公知的方法，例如：使用塑磨機(Plastomill)、亨舍爾混合機(Henschel mixer)、V型摻合機(V-blender)、帶式摻合機(ribbon blender)、轉筒(tumbler)、摻合機、捏合機-擠出機(kneader-exruder)等裝置將各成分混合的方法；於所述混合後，利用單軸擠出機、雙軸擠出機、捏合機、班布瑞混合機(Banbury mixer)等裝置將所得的混合物進一步熔融混煉，然後將所得的熔融混煉物造粒或粉碎的方法。
本實施形態的樹脂組成物中，於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析儀(CFC)進行測定的情況下，就提高所得的成形體的延伸性等觀點而言，相對於樹脂組成物的0℃~145℃的總溶出成分量，135℃以上的範圍內的溶出成分量較佳為20質量%以下，更佳為15質量%以下，進而佳為10質量%以下。關於135℃以上的範圍內的溶出成分，通常4-甲基-1-戊烯均聚物相符。
[成形體]
本實施形態的成形體包含本實施形態的樹脂組成物，例如藉由擠出成形、射出成形、充氣成形(inflation molding)、吹氣成形(blow molding)、擠出吹氣成形、射出吹氣成形、壓製成形、衝壓成形、真空成形、壓延成形、長絲成形(filament molding)、發泡成形、粉末中空鑄型(powder slush molding)等公知的熱成形 方法而獲得。
本實施形態的成形體可為對藉由擠出成形、射出成形、溶液流延等方法而獲得的一次成形體，藉由吹氣成形、延伸等方法進一步進行加工而獲得的成形體。
作為本實施形態的成形體，於一實施方式中較佳為膜。除耐熱性、機械物性、電氣特性(絕緣破壞電壓等)、脫模性等先前存在的4-甲基-1-戊烯共聚物的特性以外，本實施形態的膜的延伸性及柔軟性亦優異。本實施形態的膜含有本實施形態的樹脂組成物，例如，通常可於180℃~300℃的範圍內進行熔融成形而獲得。本實施形態的膜的厚度通常為2μm~1000μm，較佳為2μm~500μm。
除由本實施形態的樹脂組成物所獲得的單層膜以外，本實施形態的膜例如亦可為具有由本實施形態的樹脂組成物所獲得的層的積層膜。作為獲得積層膜的方法，例如可列舉：於預先藉由T模成形或充氣成形而獲得的表面層膜上，藉由擠出層壓、擠出塗佈等公知的積層法來積層其他層的方法；將多個膜獨立地成形後，藉由乾式層壓來積層各個膜的方法；將多種成分供至多層的擠出機來進行成形的共擠出成形法。所述表面層膜例如為由本實施形態的樹脂組成物所獲得的層。
作為本實施形態的膜的用途，例如可列舉
延伸膜：例如電容器用膜；半導體工程膜：例如切割帶、背磨帶(back grind tape)、黏 晶膜、偏光板用膜；包裝用膜：例如食品包裝用膜、延伸膜、保鮮膜、透氣性膜、收縮膜(shrink film)、易剝離膜(easy peel film)；隔板：例如電池隔板、鋰離子電池用隔板、燃料電池用電解質膜、黏合/黏接材料隔板；電子構件用膜：例如擴散膜、反射膜、耐放射線膜、耐γ射線膜、多孔膜；脫模膜：例如可撓性印刷基板用、ACM基板用、剛性可撓性基板用、尖端複合材料用、碳纖維複合材料硬化用、玻璃纖維複合材料硬化用、聚芳醯胺纖維複合材料硬化用、奈米複合材料硬化用、填料填充材料硬化用、胺基甲酸酯硬化用、環氧硬化用、半導體密封用、偏光板用、擴散片用、稜鏡片用、反射片用、燃料電池用或各種橡膠片用的脫模膜；表面保護膜：例如偏光板用、液晶面板用、光學零件用、透鏡用、電氣零件及電器用、行動電話用、個人電腦用或觸控面板用的保護膜、遮蔽膜(masking film)；建材膜：例如建材用窗膜、夾層玻璃用膜、防彈材料、防彈玻璃用膜、隔熱片、隔熱膜。
本實施形態的膜較佳為延伸膜，例如，較佳為對藉由T模擠出成形法等將本實施形態的樹脂組成物成形為膜狀或片狀而獲得的一次成形體，進一步進行單軸延伸或雙軸延伸而獲得的延伸膜。延伸倍率可於MD方向及TD方向上分別獨立地設定為2 倍~20倍。
作為延伸膜的具體用途，可列舉電容器用膜。對於電容器用膜而言，有時需要藉由延伸進行薄膜化以及藉由配向進行高強度化。藉由使用本實施形態的樹脂組成物，薄膜加工性優異，可獲得高強度的膜。另外，所述膜具有於延伸後亦可保持透明性的傾向。
[電容器用膜]
以下，對本發明的第2態樣進行說明。
本實施形態的電容器用膜包括：第2-1態樣，其是使含有以下所說明的4-甲基-1-戊烯共聚物(C)的膜雙軸延伸而獲得；以及第2-2態樣，其是使含有包含以下所說明的4-甲基-1-戊烯共聚物(C)及4-甲基-1-戊烯共聚物(D)的組成物(X)的膜雙軸延伸而獲得。
於本實施形態中，「膜(film)」是平面上的成形物的總稱，為亦包括片(sheet)、膜(膜片(membrane))、帶(tape)等的概念。
本實施形態中使用的4-甲基-1-戊烯共聚物的膜延伸性優異。另外，本實施形態的電容器用膜即便於高溫環境下使用，絕緣破壞電壓的降低亦小，具備可維持品質的高耐熱性，高溫下的介電損耗特性良好，因此，具有長期壽命有優勢的電氣特性。
[第2-1態樣]
第2-1態樣的電容器用膜是使含有4-甲基-1-戊烯共聚物(C) 的膜雙軸延伸而獲得。
<4-甲基-1-戊烯共聚物(C)>
4-甲基-1-戊烯共聚物(C)(以下亦稱為「共聚物(C)」)具有由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元及由4-甲基-1-戊烯以外的碳數5~20的α-烯烴導出的構成單元，滿足下述必要條件(C-a)~必要條件(C-d)。
4-甲基-1-戊烯共聚物(C)可為滿足下述必要條件(C-a)~必要條件(C-d)的一種4-甲基-1-戊烯共聚物，亦可為滿足下述必要條件(C-a)~必要條件(C-d)的兩種以上的4-甲基-1-戊烯共聚物。
《必要條件(C-a)》
於共聚物(C)中，由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U5)為20.0莫耳%~98.0莫耳%，由4-甲基-1-戊烯以外的碳數5~20的α-烯烴導出的構成單元的量(U6)為80.0莫耳%~2.0莫耳%。U5較佳為20.0莫耳%~97.0莫耳%，更佳為25.0莫耳%~97.0莫耳%。U6較佳為80.0莫耳%~3.0莫耳%，更佳為75.0莫耳%~3.0莫耳%。其中，將所述U5及所述U6的合計設為100莫耳%。再者，該100莫耳%是指所述U5及所述U6的合計，並非指構成共聚物(C)的全部構成單元100莫耳%。
若各構成單元量處於所述範圍，則膜的延伸性變得良好，其結果，膜的耐電壓特性有提高的傾向，例如有於高溫環境下絕緣破壞電壓的降低變小的傾向。
若使用碳數5~20的α-烯烴作為共聚單體，則有可獲得延伸性及耐電壓特性優異的膜的傾向。作為碳數5~20的α-烯烴，例如可列舉1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十七烯、1-十八烯、1-二十烯。該些之中，就所得的膜的延伸性更優異的觀點而言，較佳為碳數6~20的α-烯烴，更佳為碳數10~20的α-烯烴，進而佳為1-癸烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯。
共聚物(C)可僅具有一種由4-甲基-1-戊烯以外的碳數5~20的α-烯烴導出的構成單元，亦可具有兩種以上。
於不損害本發明的目的的範圍內，共聚物(C)可更具有由其他聚合性化合物導出的構成單元。作為其他聚合性化合物，例如可列舉：苯乙烯、乙烯基環戊烯、乙烯基環己烷、乙烯基降冰片烷等具有環狀結構的乙烯基化合物；乙酸乙烯酯等乙烯酯；馬來酸酐等不飽和有機酸或其衍生物；丁二烯、異戊二烯、戊二烯、2,3-二甲基丁二烯等共軛二烯；1,4-己二烯、1,6-辛二烯、2-甲基-1,5-己二烯、6-甲基-1,5-庚二烯、7-甲基-1,6-辛二烯、二環戊二烯、環己二烯、二環辛二烯、亞甲基降冰片烯、5-乙烯基降冰片烯、5-亞乙基-2-降冰片烯、5-亞甲基-2-降冰片烯、5-亞異丙基-2-降冰片烯、6-氯甲基-5-異丙烯基-2-降冰片烯、2,3-二亞異丙基-5-降冰片烯、2-亞乙基-3-亞異丙基-5-降冰片烯、2-丙烯基-2,2-降冰片二烯等非共軛多烯。
於共聚物(C)中，於構成所述(C)的全部構成單元 100莫耳%中，由其他聚合性化合物導出的構成單元的含有比例通常為10莫耳%以下，較佳為5莫耳%以下，更佳為3莫耳%以下。
《必要條件(C-b)》
共聚物(C)的於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]C為1.5dL/g~8.0dL/g。所述[η]C較佳為2.5dL/g~7.5dL/g，更佳為2.7dL/g~7.0dL/g，進而佳為3.0dL/g~7.0dL/g，特佳為3.5dL/g~7.0dL/g。於一實施方式中，所述[η]C較佳為2.0dL/g~7.0dL/g，更佳為2.5dL/g~6.5dL/g。
認為[η]C處於所述範圍的共聚物(C)於成形時顯示出良好的流動性，另外於後述的第2-2態樣中與4-甲基-1-戊烯共聚物(D)組合的情況下有助於延伸性的提高。特別是若[η]C為所述下限值以上，則有製成膜時的延伸性更優異、並且剛性更優異的傾向。
《必要條件(C-c)》
於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定共聚物(C)的情況下，於0℃以上且小於100℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值。所述溶出成分量的峰值較佳為存在於0℃~80℃的範圍。再者，所述溶出成分量的峰值的位置由峰頂的位置來判斷。
於一實施方式中，共聚物(C)較佳為於100℃以上且小於140℃的範圍內不存在溶出成分量的峰值。即，較佳為所述溶出成分量的峰頂不存在於100℃以上且小於140℃的範圍內。
滿足必要條件(C-c)的共聚物(C)含有與後述的共聚物(D) 相比結晶性低的成分，所得的膜有顯示出高柔軟性的傾向。
《必要條件(C-d)》
於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定共聚物(C)的情況下，0℃以上且小於100℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~7.0。所述Mw/Mn較佳為1.0~6.5，更佳為1.2~6.0。所述各平均分子量藉由凝膠滲透層析(GPC)法測定，為聚苯乙烯換算的值。
藉由使用Mw/Mn處於所述範圍的共聚物(C)，膜的延伸性變得良好，其結果，膜的耐電壓特性有提高的傾向，例如有於高溫環境下絕緣破壞電壓的降低變小的傾向，容易顯現出電容器用膜所要求的穩定的電氣特性。
Mw/Mn處於所述範圍的共聚物(C)例如可使用後述的茂金屬觸媒而獲得。
<其他成分>
第2-1態樣中，可與共聚物(C)一起使用其他聚合物成分。作為其他聚合物成分的具體例，可列舉後述的α-烯烴聚合物(E')、該些以外的彈性體。
另外，第2-1態樣中，可與共聚物(C)一起使用現有公知的添加劑。作為添加劑，例如可列舉：二次抗氧化劑、耐熱穩定劑、耐候穩定劑、抗靜電劑、滑動劑、防黏連劑、防霧劑、潤滑劑、染料、顏料、天然油、合成油、蠟、填充劑、鹽酸吸收 劑。添加劑的使用量並無特別限制，相對於共聚物(C)100質量份，通常分別為0質量份~50質量份，較佳為0質量份~10質量份。
[第2-2態樣]
第2-2態樣的電容器用膜是使含有組成物(X)的膜雙軸延伸而獲得，所述組成物(X)包含：90質量份~5質量份的所述4-甲基-1-戊烯共聚物(C)、以及10質量份~95質量份的滿足下述必要條件(D-a)~必要條件(D-d)及必要條件(D-a1)的4-甲基-1-戊烯共聚物(D)(其中，將共聚物(C)及共聚物(D)的合計設為100質量份)。
<4-甲基-1-戊烯共聚物(D)>
4-甲基-1-戊烯共聚物(D)(以下亦稱為「共聚物(D)」)具有由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元及由4-甲基-1-戊烯以外的碳數2~20的α-烯烴導出的構成單元，滿足下述必要條件(D-a)~必要條件(D-d)及必要條件(D-a1)。共聚物(D)較佳為更滿足下述必要條件(D-b1)。
4-甲基-1-戊烯共聚物(D)可為滿足下述必要條件(D-a)~必要條件(D-d)及必要條件(D-a1)的一種4-甲基-1-戊烯共聚物，亦可為滿足下述必要條件(D-a)~必要條件(D-d)及必要條件(D-a1)的兩種以上的4-甲基-1-戊烯共聚物。
《必要條件(D-a)》
於共聚物(D)中，由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U7) 為80.0莫耳%~99.9莫耳%，由4-甲基-1-戊烯以外的碳數2~20的α-烯烴導出的構成單元的量(U8)為20.0莫耳%~0.1莫耳%。U7較佳為85.0莫耳%~99.9莫耳%，更佳為90.0莫耳%~99.9莫耳%。U8較佳為15.0莫耳%~0.1莫耳%，更佳為10.0莫耳%~0.1莫耳%。其中，將所述U7及所述U8的合計設為100莫耳%。再者，該100莫耳%是指所述U7及所述U8的合計，並非指構成共聚物(D)的全部構成單元100莫耳%。
若各構成單元量處於所述範圍，則膜的結晶度變高，膜的彈性係數變大，其結果，膜的耐電壓特性有提高的傾向，例如有於高溫環境下絕緣破壞電壓的降低變小的傾向。
作為碳數2~20的α-烯烴，例如可列舉：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十七烯、1-十八烯、1-二十烯。於本說明書中，乙烯視為包含於α-烯烴中者。該些之中，就所得的膜的延伸性及耐電壓特性更優異的觀點而言，較佳為碳數5~20的α-烯烴，更佳為碳數6~20的α-烯烴，進而佳為碳數10~20的α-烯烴，特佳為1-癸烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯。
共聚物(D)可僅具有一種由4-甲基-1-戊烯以外的碳數2~20的α-烯烴導出的構成單元，亦可具有兩種以上。
於不損害本發明的目的的範圍內，共聚物(D)可更具有由4-甲基-1-戊烯及碳數2~20的α-烯烴以外的其他聚合性化合物導出的構成單元。其他聚合性化合物的具體例於共聚物(C)的說明 中記載。
於共聚物(D)中，於構成所述(D)的全部構成單元100莫耳%中，由其他聚合性化合物導出的構成單元的含有比例通常為10莫耳%以下，較佳為5莫耳%以下，更佳為3莫耳%以下。
《必要條件(D-b)》
共聚物(D)的於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]D為0.5dL/g~5.0dL/g。所述[η]D較佳為0.5dL/g~4.5dL/g，更佳為0.5dL/g~4.0dL/g。
認為[η]D處於所述範圍的共聚物(D)於組成物(X)的製備時或成形時顯示出良好的流動性，另外於與4-甲基-1-戊烯共聚物(C)組合的情況下有助於延伸性的提高。其結果，膜的耐電壓特性有提高的傾向。
《必要條件(D-c)》
於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定共聚物(D)的情況下，於100℃以上且小於140℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值。所述溶出成分量的峰值較佳為存在於100℃~135℃的範圍。再者，所述溶出成分量的峰值的位置由峰頂的位置來判斷。
於一實施方式中，共聚物(D)較佳為於0℃以上且小於100℃的範圍內不存在溶出成分量的峰值。即，較佳為所述溶出成分量的峰頂不存在於0℃以上且小於100℃的範圍內。
滿足必要條件(D-c)的共聚物(D)含有結晶性高的成分， 所得的膜有顯示出高耐熱性的傾向。
《必要條件(D-d)》
於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定共聚物(D)的情況下，100℃以上且小於140℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~3.5。所述Mw/Mn較佳為1.0~3.0，更佳為1.5~2.8。所述各平均分子量藉由凝膠滲透層析(GPC)法測定，為聚苯乙烯換算的值。
藉由使用Mw/Mn處於所述範圍的共聚物(D)，膜的延伸性變得良好，其結果，膜的耐電壓特性有提高的傾向，例如有於高溫環境下絕緣破壞電壓的降低變小的傾向，容易顯現出電容器用膜所要求的穩定的電氣特性。
Mw/Mn處於所述範圍的共聚物(D)例如可使用後述的茂金屬觸媒而獲得。
《必要條件(D-a1)》
所述必要條件(C-a)中記載的U6(莫耳%)與所述必要條件(D-a)中記載的U8(莫耳%)之比(U6/U8)超過1.0且小於50.0。所述比(U6/U8)較佳為2.0~40.0，更佳為3.0~35.0。
U6是當將所述(C-a)中記載的U5及U6的合計設為100莫耳%時，由4-甲基-1-戊烯以外的碳數5~20的α-烯烴導出的構成單元的量(莫耳%)。U8是當將所述(D-a)中記載的U7及U8的合計設為100莫耳%時，由4-甲基-1-戊烯以外的碳數2~ 20的α-烯烴導出的構成單元的量(莫耳%)。
必要條件(D-a1)是指相較於共聚物(D)，共聚物(C)中，由作為共聚單體的所述α-烯烴導出的構成單元相對於4-甲基-1-戊烯的含有比例更多。藉由使用滿足必要條件(D-a1)的共聚物(C)及共聚物(D)，而有可獲得提高延伸性、於高溫環境下絕緣破壞電壓的降低小、提高耐熱性的效果的傾向。
《必要條件(D-b1)》
所述必要條件(C-b)中記載的[η]C與所述必要條件(D-b)中記載的[η]D之比([η]C/[η]D)較佳為超過1.0且為6.0以下，更佳為超過1.0且為5.0以下，進而佳為1.1~4.0。
由於組成物(X)包含該些共聚物(C)及共聚物(D)，因此由組成物(X)獲得的膜於維持源自4-甲基-1-戊烯共聚物的耐熱性的同時，延伸性優異。因此，組成物(X)適於製造要求耐熱性及延伸性的電容器用膜。於一實施方式中，相對於共聚物(C)而言，共聚物(D)的極限黏度[η]較低，並且為硬質的成分。
<共聚物(C)及共聚物(D)的量比>
組成物(X)中的共聚物(C)的含量為90質量份~5質量份，較佳為90質量份~15質量份，更佳為85質量份~20質量份；共聚物(D)的含量為10質量份~95質量份，較佳為10質量份~85質量份，更佳為15質量份~80質量份。其中，將共聚物(C)及共聚物(D)的合計設為100質量份。若為此種態樣，則膜的延伸性變得良好，其結果，膜的耐電壓特性有提高的傾向。
認為共聚物(C)與共聚物(D)相容性良好。由於所述相容性良好，所獲得的膜有剛性與延展性的平衡良好的傾向。
組成物(X)中的共聚物(C)及共聚物(D)的合計含有比例通常為50質量%以上，較佳為60質量%以上，更佳為70質量%以上。共聚物(C)及共聚物(D)的含有比例的上限可為組成物(X)100質量%。於組成物(X)包含其他成分(例如後述的其他聚合物成分、添加劑)的情況下，所述上限由其他成分的含有比例規定。
組成物(X)可包含一種或兩種以上的共聚物(C)。另外，組成物(X)可包含一種或兩種以上的共聚物(D)。
<共聚物(C)及共聚物(D)的製造方法>
共聚物(C)及共聚物(D)分別可藉由例如將4-甲基-1-戊烯、所述α-烯烴及根據需要的所述其他聚合性化合物聚合而獲得。藉由於茂金屬觸媒的存在下進行所述聚合，可較佳地獲得滿足以上所記載的各必要條件的共聚物(C)及共聚物(D)。
作為茂金屬觸媒，例如可列舉國際公開第01/53369號、國際公開第01/27124號、日本專利特開平3-193796號公報、日本專利特開平02-41303號公報、國際公開第06/025540號、國際公開第2013/099876號及國際公開第2014/050817號中記載的茂金屬觸媒。
《茂金屬化合物(a)》
茂金屬觸媒含有茂金屬化合物(a)。
茂金屬化合物(a)例如可列舉所述通式(1)或通式(2)所表示的化合物，特佳為所述通式[A2]所表示的化合物。
<輔觸媒(b)>
茂金屬觸媒較佳為更含有選自有機金屬化合物(b-1)、有機鋁氧基化合物(b-2)、及與茂金屬化合物(a)反應而形成離子對的化合物(b-3)中的至少一種化合物(輔觸媒(b))。
作為有機金屬化合物(b-1)(其中，將有機鋁氧基化合物(b-2)除外)，例如可列舉有機鋁化合物，具體而言，可列舉通式Ra mAl(ORb)nHpXq(式中，Ra及Rb可彼此相同亦可不同，為碳數1~15、較佳為1~4的烴基，X為鹵素原子，m為0<m≦3，n為0≦n<3，p為0≦p<3，q為0≦q<3的數，且m+n+p+q=3)所表示的有機鋁化合物。具體而言，可列舉：三甲基鋁、三乙基鋁、三異丁基鋁、三正辛基鋁等三烷基鋁；二異丁基氫化鋁等二烷基氫化鋁；三環己基鋁等三環烷基鋁。
有機鋁氧基化合物(b-2)可為現有公知的鋁氧烷，另外亦可為日本專利特開平2-78687號公報中所例示般的苯不溶性的有機鋁氧基化合物。具體而言，可列舉甲基鋁氧烷。另外，亦可列舉含有硼原子的有機鋁氧基化合物、或國際公開第2005/066191號、國際公開第2007/131010號中所例示般的含有鹵素的鋁氧烷、國際公開第2003/082879號中所例示般的離子性鋁氧烷。
作為鋁氧烷，亦較佳為使用固體狀鋁氧烷，例如，特佳 為使用國際公開第2010/055652號、國際公開第2013/146337號、或者國際公開第2014-123212號中揭示的固體狀鋁氧烷。固體狀鋁氧烷的詳細情況亦包括較佳態樣在內而如上所述。
固體狀鋁氧烷通常為粒子狀，以體積統計值計的D50較佳為1μm~500μm，更佳為2μm~200μm，進而佳為5μm~50μm。以體積統計值計的D50例如可利用麥奇克(Microtrac)公司製造的MT3300EX II，藉由雷射繞射散射法來求出。
固體狀鋁氧烷的比表面積較佳為100m2/g~1000m2/g，更佳為300m2/g~800m2/g。比表面積可採用布厄特(Brunauer-Emmett-Teller，BET)吸附等溫式，利用氣體在固體表面的吸附及解吸現象來求出。
固體狀鋁氧烷亦作為載體(c)發揮功能。因此，於使用固體狀鋁氧烷的情況下，例如亦可不使用二氧化矽、氧化鋁、二氧化矽和氧化鋁、氯化鎂等固體狀無機載體，或者聚苯乙烯珠粒等固體狀有機載體。
作為與茂金屬化合物(a)反應而形成離子對的化合物(b-3)，例如可列舉日本專利特開平1-501950號公報、日本專利特開平1-502036號公報、日本專利特開平3-179005號公報、日本專利特開平3-179006號公報、日本專利特開平3-207703號公報、日本專利特開平3-207704號公報、US5321106號公報等中記載的路易斯酸、離子性化合物、硼烷化合物及碳硼烷化合物。進而，亦可列舉雜多化合物(heteropoly compound)及同素聚合化合物 (isopoly compound)。例如可列舉：三烷基銨四芳基硼酸酯、三烷基銨四(鹵化芳基)硼酸酯、二-十八烷基甲基銨四芳基硼酸酯、二-十八烷基甲基銨四(鹵化芳基)硼酸酯、N,N-二烷基苯銨四芳基硼酸酯、N,N-二烷基苯銨四(鹵化芳基)硼酸酯等有機硼化合物。
《載體(c)》
茂金屬觸媒較佳為更含有載體(c)。
載體(c)較佳為粒子狀，例如藉由於其表面及/或內部使茂金屬化合物(a)固定化而形成所述茂金屬觸媒。
載體(c)通常包含無機或有機的化合物。作為固體狀無機載體，例如可列舉包含多孔質氧化物、無機鹵化物、黏土、黏土礦物、離子交換性層狀化合物等無機化合物的載體。作為固體狀有機載體，例如可列舉聚苯乙烯珠粒等載體。
另外，作為載體(c)，亦可列舉所述固體狀鋁氧烷。作為載體(c)，就高活性且進一步抑制溶劑可溶部量的觀點而言，較佳為含有鋁原子的載體。載體(c)中的鋁原子的含量較佳為20質量%以上，更佳為20質量%~60質量%，進而佳為30質量%~50質量%，特佳為35質量%~47質量%。
作為多孔質氧化物，例如可列舉SiO2、Al2O3、MgO、ZrO2、TiO2、B2O3、CaO、ZnO、BaO、ThO2等氧化物，或者含有該些的複合物或混合物。例如可列舉：天然沸石或合成沸石、SiO2-MgO、SiO2-Al2O3、SiO2-TiO2、SiO2-V2O5、SiO2-Cr2O3、SiO2-TiO2-MgO。
作為無機鹵化物，例如可列舉MgCl2、MgBr2、MnCl2、MnBr2。無機鹵化物可直接使用，亦可於利用球磨機、振動磨機進行粉碎後使用。另外，亦可使用在使無機鹵化物溶解於醇等溶劑中後，藉由析出劑而以微粒子狀析出者。
黏土通常以黏土礦物為主成分來構成。離子交換性層狀化合物是具有藉由離子鍵等而構成的面彼此以弱的鍵結力平行地堆積而成的晶體結構的化合物，所含的離子能夠交換。大部分的黏土礦物為離子交換性層狀化合物。作為黏土、黏土礦物或離子交換性層狀化合物，例如可列舉黏土、黏土礦物或具有六方最密堆積(hexagonal closest packing)型、銻型、CdCl2型、CdI2型等層狀的晶體結構的離子結晶性化合物。
對於黏土、黏土礦物，亦較佳為實施化學處理。作為化學處理，可使用除去附著於表面的雜質的表面處理、對黏土的晶體結構產生影響的處理等任一種。作為化學處理，具體而言可列舉酸處理、鹼處理、鹽類處理、有機物處理等。
載體(c)的以體積統計值計的D50較佳為1μm~500μm，更佳為2μm~200μm，進而佳為5μm~50μm。以體積統計值計的D50例如可利用麥奇克(Microtrac)公司製造的MT3300EX II，藉由雷射繞射散射法來求出。
《有機化合物成分(d)》
茂金屬觸媒亦可根據需要而更包含有機化合物成分(d)。有機化合物成分(d)根據需要而以提高聚合性能及生成的聚合物的 物性為目的來使用。作為有機化合物成分(d)，例如可列舉醇類、酚性化合物、羧酸、磷化合物、醯胺、聚醚及磺酸鹽。
《聚合條件》
用於獲得共聚物(C)及共聚物(D)的4-甲基-1-戊烯與碳數2~20的α-烯烴的聚合可於溶解聚合、懸浮聚合等液相聚合法或氣相聚合法中的任一種中實施。於液相聚合法中，可使用惰性烴溶劑，具體而言可列舉：丙烷、丁烷、戊烷、己烷、庚烷、辛烷、癸烷、十二烷、煤油等脂肪族烴；環戊烷、環己烷、甲基環戊烷、甲基環己烷等脂環族烴；苯、甲苯、二甲苯等芳香族烴；氯化乙烯、氯苯、二氯甲烷、三氯甲烷、四氯甲烷等鹵化烴；選自該些中的兩種以上的混合溶劑。另外，可將含有4-甲基-1-戊烯的烯烴本身用作聚合溶劑。
於烯烴聚合時，各成分的使用方法、添加順序可任意地選擇，可例示如下的方法。以下，亦將茂金屬化合物(a)、輔觸媒(b)、載體(c)及有機化合物成分(d)分別稱為「成分(a)~成分(d)」。
(i)將成分(a)~成分(c)以任意的順序添加至聚合器中的方法。
(ii)將於成分(c)擔載有成分(a)~成分(b)的觸媒成分添加至聚合器中的方法。
於所述(i)~(ii)的各方法中，可於任意階段進一步添加成分(d)。另外，各觸媒成分中的至少兩種亦可預先接觸。
另外，於成分(c)中擔載有成分(a)的固體觸媒成分中，可將4-甲基-1-戊烯、3-甲基-1-戊烯等烯烴預聚合，亦可於已預聚合的固體觸媒成分上進一步擔載觸媒成分。
另外，為了使聚合順利進行，可使用抗靜電劑或防污(antifouling)劑等。
於使用茂金屬觸媒進行烯烴的聚合時，可構成茂金屬觸媒的各成分的使用量如下。以下，亦將茂金屬化合物(a)、輔觸媒(b)欄中例示的(b-1)~(b-3)分別稱為成分(a)、成分(b-1)~成分(b-3)。
成分(a)可以每1升反應容積中通常為10-10莫耳~10-2莫耳、較佳為10-9莫耳~10-3莫耳般的量使用。
成分(b-1)可以成分(b-1)與成分(a)中的過渡金屬原子(M；週期表第4族過渡金屬)的莫耳比[(b-1)/M]通常為10~10000、較佳為30~2000、更佳為50~1000般的量使用。
成分(b-2)可以成分(b-2)中的鋁原子(Al)與成分(a)中的過渡金屬原子(M)的莫耳比[Al/M]通常為10~10000、較佳為30~2000、更佳為50~1000般的量使用。
成分(b-3)可以成分(b-3)與成分(a)中的過渡金屬原子(M)的莫耳比[(b-3)/M]通常為1~10000、較佳為2~2000、更佳為10~500般的量使用。
聚合溫度通常為-50℃~200℃，較佳為0℃~100℃，更佳為20℃~100℃。聚合壓力通常為常壓~10MPa表壓力，較佳 為常壓~5MPa表壓力的條件下。聚合反應可藉由分批式、半連續式及連續式中的任一方法來進行。以控制生成的聚合物的分子量或聚合活性為目的，可向聚合體系中添加氫，氫的添加量適宜為每1kg烯烴中為0.001NL~100NL左右。
作為聚合條件，亦能夠採用進行反應條件不同的二段以上的聚合的多段聚合。例如，藉由於氫使用量或者4-甲基-1-戊烯與碳數2~20的α-烯烴的比率不同的兩種條件下階段性地實施聚合，能夠獲得所期望的分子量分佈或組成分佈的聚合物。
<其他聚合物成分>
組成物(X)可更包含所述共聚物(C)及共聚物(D)以外的其他聚合物成分。作為其他聚合物成分，例如可列舉α-烯烴聚合物(E')(其中，將所述共聚物(C)及共聚物(D)除外)、或該些以外的彈性體。
α-烯烴聚合物(E')例如為碳數2~20的α-烯烴的聚合物(其中，將所述共聚物(C)及共聚物(D)除外)，可列舉碳數2~20的α-烯烴的均聚物或共聚物。
作為碳數2~20的α-烯烴，例如可列舉：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十一烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯、1-二十烯等直鏈狀α-烯烴；異丁烯、3-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯、3-乙基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、4.4-二甲基-1-戊烯、4-甲基-1-己烯、4.4-二甲基-1-己烯、4-乙基-1-己烯、3-乙基-1-己烯等分支狀α-烯烴。該些之中，較佳為 碳數15以下的α-烯烴，更佳為碳數10以下的α-烯烴。
於不損害本發明的目的的範圍內，α-烯烴聚合物(E')可更具有由共聚物(C)中所述的其他聚合性化合物導出的構成單元。
於α-烯烴聚合物(E')中，由其他聚合性化合物導出的構成單元的含有比例於構成所述(E')的全部構成單元100莫耳%中，通常為10莫耳%以下，較佳為5莫耳%以下，更佳為3莫耳%以下。
作為α-烯烴聚合物(E')，具體而言可列舉：低密度聚乙烯、高密度聚乙烯、乙烯/丙烯無規共聚物、乙烯/1-丁烯無規共聚物、乙烯/丙烯/1-丁烯無規共聚物、乙烯/1-己烯無規共聚物、乙烯/1-辛烯無規共聚物、乙烯/丙烯/亞乙基降冰片烯無規共聚物、乙烯/丙烯/1-丁烯/亞乙基降冰片烯無規共聚物、乙烯/1-丁烯/1-辛烯無規共聚物等乙烯共聚物；丙烯均聚物；丙烯/1-丁烯無規共聚物、丙烯/1-己烯無規共聚物、丙烯/1-辛烯無規共聚物等丙烯共聚物；1-丁烯均聚物；1-丁烯/1-己烯無規共聚物、1-丁烯/1-辛烯無規共聚物等丁烯共聚物；4-甲基-1-戊烯均聚物；4-甲基-1-戊烯/1-己烯共聚物等4-甲基-1-戊烯共聚物。
α-烯烴聚合物(E')的於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]E'通常為0.1dL/g~10dL/g，較佳為0.5dL/g~5dL/g。
組成物(X)可包含一種或兩種以上的α-烯烴聚合物(E')。
相對於共聚物(C)及共聚物(D)的含量的合計100 質量份，組成物(X)中的α-烯烴聚合物(E')的含量通常為50質量份以下，較佳為40質量份以下。
<添加劑>
組成物(X)可包含現有公知的添加劑。
作為添加劑，例如可列舉：二次抗氧化劑、耐熱穩定劑、耐候穩定劑、抗靜電劑、滑動劑、防黏連劑、防霧劑、潤滑劑、染料、顏料、天然油、合成油、蠟、填充劑、鹽酸吸收劑。添加劑的含量並無特別限制，相對於含有共聚物(C)及共聚物(D)等的聚合物成分100質量份，通常分別為0質量份~50質量份，較佳為0質量份~10質量份。
組成物(X)可包含一種或兩種以上的添加劑。
<組成物(X)的製造方法>
組成物(X)例如可藉由將所述共聚物(C)及共聚物(D)與根據需要的其他聚合物成分及/或添加劑混合而獲得。
關於各成分的混合方法，可採用各種公知的方法，例如：使用塑磨機、亨舍爾混合機、V型摻合機、帶式混合機、轉筒、摻合機、捏合機-擠出機(kneader-exruder)等裝置將各成分混合的方法；於所述混合後，利用單軸擠出機、雙軸擠出機、捏合機、班布瑞混合機等裝置將所得的混合物進一步熔融混煉，然後將所得的熔融混煉物造粒或粉碎的方法。
另外，共聚物(C)及共聚物(D)的混合物亦可藉由以下的多段聚合法來製造。具體而言，可藉由包括以下步驟的多段 聚合法來製造所述混合物，所述多段聚合法包括：步驟(1)，較佳為藉由漿料聚合來製造4-甲基-1-戊烯共聚物(D)；以及步驟(2)，於步驟(1)中獲得的共聚物(D)的存在下，以將共聚物(C)及共聚物(D)的合計量設為100質量份時共聚物(C)的量為5質量份~90質量份的範圍，較佳為藉由漿料聚合來製造4-甲基-1-戊烯共聚物(C)。
所述多段聚合法包括聚合條件不同的步驟(1)及步驟(2)，可為步驟(1)及步驟(2)的二段式聚合，亦可為除步驟(1)及步驟(2)以外更包括其他步驟的三段式以上的聚合。
《步驟(1)》
步驟(1)中，較佳為藉由漿料聚合來製造4-甲基-1-戊烯共聚物(D)。於步驟(1)中，4-甲基-1-戊烯及碳數2~20的α-烯烴的供給量比是以各自所導出的構成單元的量處於所述範圍的方式設定。
步驟(1)中，獲得含有共聚物(D)的漿料。漿料濃度、即共聚物(D)的粒子濃度通常為0.015質量%~45質量%，較佳為0.03質量%~35質量%。
《步驟(2)》
步驟(2)中，於步驟(1)中獲得的共聚物(D)的存在下，較佳為藉由漿料聚合來製造4-甲基-1-戊烯共聚物(C)。於步驟(2)中，4-甲基-1-戊烯及碳數5~20的α-烯烴的供給量比是以各自所導出的構成單元的量處於所述範圍的方式設定。
步驟(2)中，以將步驟(1)中獲得的共聚物(D)及步驟(2)中獲得的共聚物(C)的合計量設為100質量份時共聚物(C)的量為5質量份~90質量份的範圍製造共聚物(C)。
步驟(2)中，於一實施方式中，可於含有共聚物(D)的漿料中添加4-甲基-1-戊烯及碳數5~20的α-烯烴，進行該些單體的漿料聚合。
步驟(2)中，獲得含有包含共聚物(C)及共聚物(D)的粒子的漿料。漿料濃度、即粒子濃度通常為3質量%~50質量%，較佳為5質量%~40質量%。
於所述多段聚合法中通常採用漿料聚合，所謂「漿料聚合」，是指如下聚合，其特徵在於，藉由聚合而產生的聚合物實質上不溶解於聚合時使用的所述介質中，而例如以分散於所述介質中的形式作為微粒子存在。
《固液分離步驟》
將步驟(2)中獲得的、含有包含共聚物(C)及共聚物(D)的4-甲基-1-戊烯系聚合物粒子的漿料固液分離，例如進行過濾，藉此可分離回收所述粒子。
《後處理步驟》
對於藉由所述多段聚合法而獲得的4-甲基-1-戊烯系聚合物粒子、例如藉由所述固液分離步驟而獲得的粒子，可於藉由所述方法進行製造後，根據需要進行公知的觸媒失活處理步驟、觸媒殘渣除去步驟、乾燥步驟等後處理步驟。
以如上方式進行，可獲得共聚物(C)及共聚物(D)的混合物。
[電容器用膜的特性]
本實施形態的電容器用膜的厚度較佳為1μm~20μm，更佳為2μm~15μm，進而佳為2.5μm~10μm。
本實施形態的電容器用膜中，23℃下的絕緣破壞強度V(23℃)與150℃下的絕緣破壞強度V(150℃)之比V(150℃)/V(23℃)較佳為0.50以上，更佳為0.55以上，進而佳為0.60以上。若為此種態樣，則長期帶電時的電氣特性穩定，作為電容器有用。所述比的上限值越高則電氣特性越優異，但於一實施方式中可為0.95。
本實施形態的電容器用膜中，150℃下的絕緣破壞強度V(150℃)較佳為300kV/mm以上，更佳為320kV/mm以上。絕緣破壞強度V(150℃)的上限值並無特別限定，但於一實施方式中可為700kV/mm。
本實施形態的電容器用膜中，23℃下的介電損耗正切tanδ(23℃)較佳為400×10-5以下，更佳為380×10-5以下，進而佳為350×10-5以下。
本實施形態的電容器用膜中，150℃下的介電損耗正切tanδ(150℃)較佳為50×10-5以下，更佳為40×10-5以下，進而佳為30×10-5以下。
本實施形態的電容器用膜中，tanδ(23℃)與tanδ(150 ℃)之比tanδ(150℃)/tanδ(23℃)較佳為0.10以下，更佳為0.09以下，進而佳為0.08以下。
tanδ(23℃)、tanδ(150℃)以及該等之比處於所述範圍的電容器用膜於高溫下的發熱小，因此即便於高溫環境下使用亦可維持品質。特別是所述電容器用膜的高溫下的介電損耗特性良好，存在具有長期壽命優異的電氣特性的傾向。
以上物性的測定條件的詳細情況記載於實施例欄中。
[電容器用膜的製造方法]
本實施形態的電容器用膜是將含有4-甲基-1-戊烯共聚物(C)的膜(第2-1態樣)或含有組成物(X)的膜(第2-2態樣)雙軸延伸而獲得。更具體而言，所述電容器用膜是使用4-甲基-1-戊烯共聚物(C)或組成物(X)，以例如180℃~300℃的範圍藉由T模擠出成形法等而形成膜，並將該膜雙軸延伸而製造。
再者，於第2-1態樣中，亦可將共聚物(C)與所述其他聚合物成分及/或添加劑混合而形成膜。
延伸倍率以面積換算計較佳為1.1倍~100倍，更佳為2倍~90倍，進而佳為4倍~80倍。若延伸倍率為所述範圍內，則容易顯現出作為膜電容器而所需的耐電壓特性。
作為延伸方法，可為逐次雙軸延伸法及同時雙軸延伸法中的任一種方法，但就製膜穩定性及厚度均勻性的方面而言，較佳為逐次雙軸延伸法。
於逐次雙軸延伸法的情況下，例如，藉由T模擠出成形法等 將4-甲基-1-戊烯共聚物(C)或組成物(X)擠出至冷卻輥上，藉此獲得未延伸膜，繼而經由設定為規定的延伸溫度的預熱輥，將該未延伸膜沿膜長度方向(MD方向)延伸(縱向延伸)，其後，一邊於設定為規定的延伸溫度的加熱烘箱內通過，一邊沿膜寬度方向(TD方向)延伸(橫向延伸)。
縱向延伸及橫向延伸中，延伸溫度均較佳為處於延伸中使用的4-甲基-1-戊烯共聚物(C)等聚合物的玻璃轉移溫度(Tg)與熔點(Tm)之間。於單獨使用4-甲基-1-戊烯共聚物(C)的情況下，若於延伸溫度100℃~220℃下進行延伸，則容易獲得顯示所期望的耐電壓特性的膜。另外，於使用組成物(X)的情況下，若於延伸溫度100℃~210℃下進行延伸，則容易獲得顯示所期望的耐電壓特性的膜。延伸倍率於膜長度方向及膜寬度方向上分別獨立地通常為1.2倍~11.0倍，較佳為1.4倍~9.5倍，更佳為2倍~9倍。
另外，於雙軸延伸後，亦可於膜長度方向或膜寬度方向、或者膜長度方向與膜寬度方向上進行再延伸。另外，於雙軸延伸後，亦可進行退火處理。退火溫度通常為100℃~230℃，較佳為130℃~220℃。
[金屬化膜]
本實施形態的金屬化膜具有所述電容器用膜以及設置於所述電容器用膜的至少單面的金屬膜。
將金屬膜設置於電容器用膜而製成金屬化膜的方法並 無特別限定，例如，較佳為於電容器用膜的至少單面蒸鍍鋁等金屬而設置作為膜電容器的內部電極的鋁蒸鍍膜等金屬膜的方法。此時，亦可與鋁同時或依次蒸鍍例如鎳、銅、金、銀、鉻及鋅等其他金屬成分。另外，亦可於蒸鍍膜上利用油等設置保護層。
就膜電容器的電氣特性及自我修復(self-healing)性的方面而言，金屬膜的厚度較佳為20nm~100nm。另外，根據同樣的理由，金屬膜的表面電阻值較佳為1Ω/□~20Ω/□。表面電阻值能夠藉由所使用的金屬種類及厚度來控制。
於形成金屬膜後，根據需要，可於特定的溫度下對金屬化膜進行老化處理、或者進行熱處理。另外，為了絕緣或其他目的，亦可於金屬化膜的至少單面實施聚伸苯醚(polyphenylene oxide)等的塗佈。
[膜電容器]
本實施形態的膜電容器具有所述金屬化膜。更具體而言，本實施形態的膜電容器是藉由利用各種方法層疊或捲繞所述金屬化膜而製造。若例示捲繞型膜電容器的較佳製造方法，則如下所述。
於電容器用膜的單面真空蒸鍍鋁等金屬。此時，以形成沿膜長度方向延伸的邊緣(margin)部的方式呈條紋狀進行蒸鍍。接著，將刀刃切入表面的各蒸鍍部的中央及各邊緣部的中央形成狹縫，製成表面的其中一側具有邊緣的帶狀的捲繞軸。以蒸鍍部分於寬度方向上自邊緣部露出的方式，將左側具有邊緣的帶狀的捲繞軸、右側具有邊緣的帶狀的捲繞軸各1根重疊兩片並捲繞， 獲得捲繞體。自該捲繞體中拔出芯材進行壓製，將噴鍍金屬(metallikon)噴射於兩端面作為外部電極，於噴鍍金屬上焊接引線從而可獲得捲繞型膜電容器。
膜電容器的用途遍及車輛用、家電用(電視機或冰箱等)、一般防雜訊用、汽車用(混合動力汽車、電動車窗(power window)或刮刷器(wiper)等)及電源用等多方面，本實施形態的膜電容器亦可適用於該些用途。
[實施例]
以下，基於實施例來更詳細地說明本發明。但本發明並不限定於該些實施例。於以下的記載中，只要並無特別說明，則「份」表示「質量份」。
〔各種物性的測定法〕
<4-甲基-1-戊烯共聚物中的構成單元含量>
由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(4-甲基-1-戊烯含量)及由直鏈狀α-烯烴導出的構成單元的量(α-烯烴含量)是藉由以下的裝置及條件，由13C-核磁共振(nuclear magnetic resonance，NMR)光譜算出。同樣地，由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(4-甲基-1-戊烯含量)及由4-甲基-1-戊烯以外的α-烯烴導出的構成單元的量(α-烯烴含量)是藉由以下的裝置及條件，由13C-NMR光譜算出。
使用日本電子(股)製造的ECP500型核磁共振裝置，以鄰二氯苯/重苯(80/20容量%)混合溶劑為溶劑，試樣濃度為 55mg/0.6mL、測定溫度為120℃、觀測核為13C(125MHz)、序列為單脈衝質子去耦、脈衝寬度為4.7μ秒(45°脈衝)、重覆時間為5.5秒、累計次數為1萬次以上，且將27.50ppm作為化學位移的基準值來進行測定。根據所得的13C-NMR光譜，對4-甲基-1-戊烯、直鏈狀α-烯烴、4-甲基-1-戊烯以外的α-烯烴的組成進行定量化。
<極限黏度[η]>
極限黏度[η]是使用十氫萘溶劑，於135℃下測定。即，將聚合粉末、料粒或樹脂塊約20mg溶解於十氫萘15ml中，於135℃的油浴中測定比黏度ηsp。於該十氫萘溶液中追加十氫萘溶劑5ml進行稀釋後，以相同的方式測定比黏度ηsp。將該稀釋操作進一步重覆2次，求出將濃度(C)外插為0時的ηsp/C的值作為極限黏度(參照下式)。
[η]=lim(ηsp/C) (C→0)
<熔點(Tm)>
使用精工儀器(Seiko Instruments)公司製造的DSC測定裝置(DSC220C)，於測定用鋁盤中裝入約5mg的試樣，以100℃/min升溫至290℃，於290℃下保持5分鐘後，以10℃/min降溫至-100℃，繼而以10℃/min自-100℃升溫至290℃。於第二次的升溫時的熱量曲線中，根據結晶熔融峰值的峰值頂點算出熔點(Tm)。
<CFC及分子量測定>
CFC及分子量測定是於以下條件下進行。
裝置：CFC2型交叉分級層析儀(聚合物查爾(Polymer Char))
檢測器(內置)：IR4型紅外分光光度計(聚合物查爾(Polymer Char))
檢測波長：3.42μm(2,920cm-1)；固定
試樣濃度：30mg/30mL(利用鄰二氯苯(ODCB)稀釋)
注入量：0.5mL
溫度條件：以40℃/min升溫至145℃並保持30分鐘，以1℃/min冷卻至0℃並保持60分鐘後，評價下述每一溶出分區的溶出量。分區間的溫度變化設為40℃/min。
溶出分區的邊界於0℃~108℃的範圍內設為0℃、5℃、10℃、15℃、20℃、25℃、30℃、35℃、50℃、70℃、90℃、95℃、100℃、102℃、104℃、106℃、108℃，108℃至135℃是以1℃為單位，於135℃~145℃的範圍內設為135℃、140℃、145℃，對各分區中的溶出量進行評價。
GPC管柱：索得克斯(Shodex)HT-806M×3根(昭和電工製造)
GPC管柱溫度：145℃
GPC管柱校正：單分散聚苯乙烯(東曹(Tosoh))
分子量校正法：標準品校正法(聚苯乙烯換算)
流動相：添加鄰二氯苯(ODCB)、BHT
流量：1.0mL/min
[製造例]
[過渡金屬錯合物的合成]
依照國際公開第2014/050817號的合成例4，合成(8-八甲基芴-12'-基-(2-(金剛烷-1-基)-8-甲基-3,3b,4,5,6,7,7a,8-八氫環戊並[a]茚))二氯化鋯(觸媒(A))。
[固體觸媒成分的製備]
於30℃下充分進行了氮氣置換的帶攪拌機的100mL三口燒瓶中，於氮氣流下裝入精製癸烷32mL及以鋁原子換算計為14.65mmol的固體狀聚甲基鋁氧烷(東曹精細化學(Tosoh Finechem)公司製造)，製成懸浮液。將之前合成的觸媒(A)50mg(以鋯原子換算計為0.059mmol)製成4.6mmol/L的甲苯溶液，將該溶液12.75mL一邊攪拌一邊加入至該懸浮液中。1.5小時後停止攪拌，藉由傾析法將所得的觸媒成分利用癸烷50mL清洗3次，使其懸浮於癸烷中，從而獲得漿料液(B)50mL。於該觸媒成分中，Zr擔載率為100%。
[預聚合觸媒成分的製備]
於氮氣流下，向以上所製備的漿料液(B)中裝入0.4mL的三乙基鋁的癸烷溶液(以鋁原子換算計為0.2mmol/mL)，進而裝入7.5mL(5.0g)的3-甲基-1-戊烯。1.5小時後停止攪拌，藉由傾析法將所得的預聚合觸媒成分利用癸烷50mL清洗3次。使該預聚合觸媒成分懸浮於癸烷中，從而獲得癸烷漿料(C)50mL。 癸烷漿料(C)中的預聚合觸媒成分的濃度為20g/L、1.05mmol-Zr/L，Zr回收率為90%。
以下，對所述第1態樣進行更具體的說明。
[製造例1-1]
於室溫、氮氣流下，向內容積1L的帶攪拌機的SUS製聚合器中加入425mL的精製癸烷、0.4mL(0.4mmol)的三乙基鋁的癸烷溶液(以鋁原子換算計為1.0mmol/mL)、以鋯原子換算計為0.0005mmol的之前所製備的預聚合觸媒成分的癸烷漿料(C)，並裝入40NmL的氫(第一次裝入氫)。繼而，歷時2小時向聚合器內連續地以一定速度裝入4-甲基-1-戊烯106mL與碳數16/碳數18的α-烯烴混合物(商品名；利尼來(linearen)168、出光興產股份有限公司製造)2.8mL的混合溶液。將該裝入開始時刻視為聚合開始，自聚合開始歷時30分鐘升溫至45℃，然後於45℃下保持4小時，自聚合開始3小時後裝入90NmL的氫(第二次裝入氫)。自聚合開始經過4.5小時後，降溫至室溫，脫壓後，立即過濾含有白色固體的聚合液，獲得固體狀物質。將該固體狀物質於減壓下、80℃下乾燥8小時，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(A-1)。
[製造例1-2、製造例1-3]
以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及所述碳數16/碳數18的α-烯烴混合物含量為表1-1的值的方式進行變更，除此以外，以與製造例1-1相同的方式進行，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(A-2)及4-甲基-1-戊烯共聚物(A-3)。
[製造例1-4、製造例1-5]
使用1-癸烯來代替碳數16/碳數18的α-烯烴混合物，並以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及1-癸烯含量為表1-1的值的方式進行變更，除此以外，以與製造例1-1相同的方式進行，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(A-4)及4-甲基-1-戊烯共聚物(A-5)。
[製造例1-6]
使用1-己烯來代替碳數16/碳數18的α-烯烴混合物，並以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及1-己烯含量為表1-1的值的方式進行變更，除此以外，以與製造例1-1相同的方式進行，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(A-6)。
[製造例1-7]
使用乙烯來代替碳數16/碳數18的α-烯烴混合物，並以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及乙烯含量為表1-1的值的方式進行變更，除此以外，以與製造例1-1相同的方式進行，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(A-7)。
[製造例1-8、製造例1-9、製造例1-10、製造例1-18]
以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及所述碳數16/碳數18的α-烯烴混合物含量為表1-2的值的方式進行變更，除此以外，以與製造例1-1相同的方式進行，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(B-1)、4-甲基-1-戊烯共聚物(B-2)、4-甲基-1-戊烯共聚物(B-7)及4-甲基-1-戊烯共聚物(B-8)。
[製造例1-11、製造例1-12]
使用1-癸烯來代替碳數16/碳數18的α-烯烴混合物，並以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及1-癸烯含量為表1-2的值的方式進行變更，除此以外，以與製造例1-1相同的方式進行，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(B-3)及4-甲基-1-戊烯共聚物(B-4)。
[製造例1-13]
使用1-己烯來代替碳數16/碳數18的α-烯烴混合物，並以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及1-己烯含量為表1-2的值的方式進行變更，除此以外，以與製造例1-1相同的方式進行，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(B-5)。
[製造例1-14]
使用乙烯來代替碳數16/碳數18的α-烯烴混合物，並以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及乙烯含量為表1-2的值的方式進行變更，除此以外，以與製造例1-1相同的方式進行，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(B-6)。
[製造例1-15、製造例1-16]
以所獲得的聚合物中的4-甲基-1-戊烯含量及所述碳數16/碳數18的α-烯烴混合物含量為表1-3的值的方式進行變更，除此以外，以與製造例1-1相同的方式進行，獲得4-甲基-1-戊烯均聚物(E-2)及4-甲基-1-戊烯共聚物(E-3)。
[製造例1-17]
依據國際公開第2006/054613號的比較例9中記載的聚合方法，變更4-甲基-1-戊烯及所述碳數16/碳數18的α-烯烴混合物、 氫的比例，藉此獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(E-1)。即，所述共聚物(E-1)是使用使無水氯化鎂、2-乙基己基醇、2-異丁基-2-異丙基-1,3-二甲氧基丙烷及四氯化鈦反應而獲得的固體狀鈦觸媒作為聚合用觸媒而獲得。
[表1-1]
Figure 108144160-A0305-02-0076-4
Figure 108144160-A0305-02-0076-5
Figure 108144160-A0305-02-0077-6
Figure 108144160-A0305-02-0077-7
Figure 108144160-A0305-02-0078-8
Figure 108144160-A0305-02-0078-9
[樹脂組成物]
[實施例1-1]
相對於將4-甲基-1-戊烯共聚物(A-1)70份與4-甲基-1-戊烯共聚物(B-1)30份混合而得的混合物100份，調配作為二次抗氧化劑的三(2,4-二-第三丁基苯基)磷酸酯0.1份、作為耐熱穩定劑的正十八烷基-3-(4'-羥基-3',5'-二-第三丁基苯基)丙酸酯0.1份、作為鹽酸吸收劑的硬脂酸鈣0.1份。繼而，使用塑膠工學研究所股份有限公司製造的雙軸擠出機BT-30(螺桿系30mmΦ、L/D=46)，於設定溫度270℃、樹脂擠出量60g/min及200rpm的條件下對所得的調配物進行造粒，獲得料粒。
[實施例1-2~實施例1-11、比較例1-1~比較例1-3]
如表1-4所記載般變更所述混合物100份中的調配組成，除此以外，以與實施例1-1相同的方式進行。
<膜的製造>
使用田中鐵工所股份有限公司製造的單軸片成形機，於料筒溫度270℃、模具溫度270℃、輥溫度80℃及拉取速度1m/min的條件下，對以上所得的料粒進行熔融澆鑄成形，獲得厚度100μm或50μm的膜。
<拉伸彈性係數>
拉伸彈性係數的評價是將所述<膜的製造>中獲得的厚度50μm的膜作為試驗片，依據日本工業標準(Japanese Industrial Standards，JIS)K7127-2，使用英斯特朗(Instron)公司製造的萬 能拉試驗機3380，以拉伸速度=200mm/min來實施。
<膜延伸性評價1(批次延伸)>
將所述<膜的製造>中獲得的厚度100μm的膜切割為120mm×120mm，利用布魯克納機械工程(Brueckner Maschinenbau)公司製造的批次式雙軸延伸機，於160℃下預熱1分鐘後，以延伸速度5m/min同時雙軸延伸，獲得雙軸延伸膜。於延伸倍率為2.5倍×2.5倍(流動方向(Machine Direction，MD)：2.5倍、垂直方向(Transverse Direction，TD)：2.5倍)、3.0倍×3.0倍、3.5倍×3.5倍、4.0倍×4.0倍下實施，根據延伸後的膜的狀態如下所述般進行延伸性的評價。
AA：能夠延伸至4.0倍×4.0倍
BB：能夠延伸至3.5倍×3.5倍
CC：能夠延伸至3.0倍×3.0倍
DD：能夠延伸至2.5倍×2.5倍
EE：膜破裂或膜的厚度不均變大，無法實現均勻的延伸(無法延伸)
<薄膜化下限值>
使用測微計(micrometer)來測定於所述延伸性評價1中延伸後的膜的厚度。測定是於寬度方向上各進行10點以及於長度方向上各進行10點，將其平均值作為膜的厚度。此處，記載以所述評價AA~評價DD的延伸倍率中能夠延伸的最大倍率進行延伸時的厚度。
<延伸後霧度>
僅對延伸性評價為AA或BB的情況評價延伸後霧度。評價以如下方式進行。使用日本電色工業股份有限公司製造的霧度計NDH4000，依據JIS-K-7136來評價空氣中的霧度值(總霧度)。若延伸後霧度高，則有時膜會產生表面粗糙或內部缺陷，因此延伸後霧度低者延伸性更優異。
AA：總霧度小於15%
BB：總霧度為15%以上
以下，對所述第2態樣進行更具體的說明。
[製造例]
[製造例2-1]
於日本專利特開2018-162408號公報的製造例2([0186]~[0189])中，以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及1-己烯含量為表2-1的值的方式變更4-甲基-1-戊烯及1-己烯的使用比例，且將[η]C的值設為表2-1的值，除此以外，依據該製造例而獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(C-1)。
[製造例2-2]
於日本專利特開2018-162408號公報的製造例1([0182]~[0185])中，將1-十六烯/1-十八烯變更為1-癸烯，以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及1-癸烯含量為表2-1的值的方式變更4-甲基-1-戊烯及1-癸烯的使用比例，且將[η]C的值設為表2-1的值，除此以外，依據該製造例而獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(C-2)。
[製造例2-3、製造例2-4、製造例2-11]
於日本專利特開2018-162408號公報的製造例1([0182]~[0185])中，以所獲得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及α-烯烴含量為表2-1的值的方式變更4-甲基-1-戊烯、1-十六烯及1-十八烯的使用比例，且將[η]C的值設為表2-1的值，除此以外，依據該製造例而獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(C-3)、4-甲基-1-戊烯共聚物(C-4)及4-甲基-1-戊烯共聚物(C-5)。
[製造例2-5]
於充分進行了氮氣置換的容量1.5升的帶攪拌翼的SUS製高壓釜中，於23℃下裝入正己烷300ml(乾燥氮氣氣氛，於活性氧化鋁上乾燥者)、4-甲基-1-戊烯450ml。於該高壓釜中裝入0.75ml的三異丁基鋁(triisobutyl aluminium，TIBAL)的1.0mmol/ml甲苯溶液，轉動攪拌機。
接著，將高壓釜加熱至內溫60℃，利用乙烯進行加壓，使總壓達到0.10MPa(表壓力)。繼而，將預先製備的含有以Al換算計為1mmol的甲基鋁氧烷、0.01mmol的二苯基亞甲基(1-乙基-3-第三丁基-環戊二烯基)(2,7-二-第三丁基-芴基)二氯化鋯的甲苯溶液0.34ml利用氮氣壓入高壓釜中，開始聚合。聚合反應中，以高壓釜內溫達到60℃的方式調整溫度。聚合開始60分鐘後，利用氮氣向高壓釜中壓入甲醇5ml來停止聚合，將高壓釜脫壓至大氣壓。將丙酮一邊攪拌一邊注入至反應溶液中。
將所得的含有溶劑的粉末狀聚合物於100℃、減壓下乾燥12 小時，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(D-1)。
[製造例2-6]
於室溫、氮氣流下向內容積為1L的帶攪拌機的SUS製聚合器中加入425mL的精製癸烷、0.4mL(0.4mmol)的三乙基鋁的癸烷溶液(以鋁原子換算計為1.0mmol/mL)、以鋯原子換算計為0.0005mmol的之前所製備的預聚合觸媒成分的癸烷漿料(C)，並裝入40NmL的氫(第一次裝入氫)。繼而，歷時2小時向聚合器內連續地以一定速度裝入4-甲基-1-戊烯106mL與1-己烯5.9mL的混合溶液。將該裝入開始時刻視為聚合開始，自聚合開始歷時30分鐘升溫至45℃，然後於45℃下保持4小時，自聚合開始3小時後裝入90NmL的氫(第二次裝入氫)。自聚合開始經過4.5小時後，降溫至室溫，脫壓後，立即過濾含有白色固體的聚合液，獲得固體狀物質。將該固體狀物質於減壓下、80℃下乾燥8小時，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(D-2)。
[製造例2-7]
使用1-癸烯來代替1-己烯，並以所得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及1-癸烯含量為表2-2的值的方式變更各使用比例，且將[η]D的值設為表2-2的值，除此以外，依據製造例2-6而獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(D-3)。
[製造例2-8]
使用碳數16/碳數18的α-烯烴混合物(商品名；利尼來(linearen)168、出光興產股份有限公司製造)來代替1-己烯， 並以所得的共聚物中的4-甲基-1-戊烯含量及所述碳數16/碳數18的α-烯烴混合物含量為表2-2的值的方式變更各使用比例，且將[η]D的值設為表2-2的值，除此以外，依據製造例2-6而獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(D-4)。
[製造例2-9]
依據國際公開第2006/054613號的比較例9中記載的聚合方法，變更4-甲基-1-戊烯及所述碳數16/碳數18的α-烯烴混合物、氫的比例，藉此獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(E'-1)。即，所述共聚物(E'-1)是使用使無水氯化鎂、2-乙基己基醇、2-異丁基-2-異丙基-1,3-二甲氧基丙烷及四氯化鈦反應而獲得的固體狀鈦觸媒作為聚合用觸媒而獲得。
[製品]
作為α-烯烴聚合物，使用均聚聚丙烯(homopolypropylene)(E'-2)(普瑞曼聚合物(Prime Polymer)製造，產品編號：F123P)。
[製造例2-10]
於充分進行了氮氣置換的容量1.5升的帶攪拌翼的SUS製高壓釜中，於23℃下裝入正己烷300ml(乾燥氮氣氣氛，於活性氧化鋁上乾燥者)、4-甲基-1-戊烯450ml。於該高壓釜中裝入0.75ml的三異丁基鋁(TIBAL)的1.0mmol/ml甲苯溶液，轉動攪拌機。
接著，將高壓釜加熱至內溫60℃，利用丙烯進行加壓，使總壓達到0.40MPa(表壓力)。繼而，將預先製備的含有以Al換算計為1mmol的甲基鋁氧烷、0.01mmol的二苯基亞甲基(1-乙 基-3-第三丁基-環戊二烯基)(2,7-二-第三丁基-芴基)二氯化鋯的甲苯溶液0.34ml利用氮氣壓入高壓釜中，開始聚合。聚合反應中，以高壓釜內溫達到60℃的方式調整溫度。聚合開始60分鐘後，利用氮氣向高壓釜中壓入甲醇5ml來停止聚合，將高壓釜脫壓至大氣壓。將丙酮一邊攪拌一邊注入至反應溶液中。
將所得的含有溶劑的粉末狀聚合物於100℃、減壓下乾燥12小時，獲得4-甲基-1-戊烯共聚物(E'-3)。
Figure 108144160-A0305-02-0085-10
Figure 108144160-A0305-02-0085-11
Figure 108144160-A0305-02-0086-12
[實施例2-1]
相對於4-甲基-1-戊烯共聚物(C-4)100份，調配作為耐熱穩定劑的正十八烷基-3-(4'-羥基-3',5'-二-第三丁基苯基)丙酸酯0.1份、作為鹽酸吸收劑的硬脂酸鈣0.1份。繼而，使用塑膠工學研究所股份有限公司製造的雙軸擠出機BT-30(螺桿系30mmΦ、L/D=46)，於設定溫度270℃、樹脂擠出量60g/min及200rpm的條件下對所得的調配物進行造粒，獲得料粒。
使用所得的料粒，於表2-4所示的製膜條件下進行成形而獲得雙軸延伸膜。具體而言，將所述料粒供給至單軸擠出機，於270℃下熔融混煉，自T型縫模呈膜狀熔融擠出。接著，一邊利用空氣壓使所得的膜密接於控制為80℃的金屬冷卻輥上一邊進行冷卻固化，從而獲得厚度200μm的未延伸膜。利用加熱金屬輥 對此處所得的未延伸膜進行預熱，將膜溫度升溫至190℃，於帶有周速差的一對輥間縱向延伸至3倍，製成單軸延伸膜。繼而，利用夾具握持所述單軸延伸膜的寬度方向的兩端並導入至加熱烘箱，預熱至190℃後，沿寬度方向橫向延伸至7倍，製成雙軸延伸膜。其後，將所述雙軸延伸膜加熱至210℃進行退火處理。將以該方式獲得的雙軸延伸膜的兩端部切斷後，實施電暈放電處理，之後捲繞為卷狀。藉由下述評價方法來求出所得的雙軸延伸膜的厚度、電容器特性(絕緣破壞強度、介電損耗正切)及膜特性。
[實施例2-2~實施例2-6、比較例2-1、比較例2-3]
使用表2-4中記載的聚合物成分100份來代替4-甲基-1-戊烯共聚物(C-4)100份，於表2-4所示的製膜條件下實施，除此以外，以與實施例2-1相同的方式進行，獲得雙軸延伸膜。
[比較例2-2]
使用4-甲基-1-戊烯共聚物(E'-1)來代替4-甲基-1-戊烯共聚物(C-4)，於表2-4所示的製膜條件下與實施例2-1同樣地嘗試雙軸延伸，但當縱向延伸倍率達到2倍以上時膜發生破裂，或者膜的厚度不均變大，無法實現均勻的延伸。由於如上所述無法均勻地延伸，故於所述製膜條件下製作20μm的未延伸膜，並藉由下述評價方法來求出其厚度及電容器特性(絕緣破壞強度、介電損耗正切)。
<膜的製造>
使用田中鐵工所股份有限公司製造的單軸片成形機，於料筒 溫度270℃、模具溫度270℃、輥溫度80℃及拉取速度1m/min的條件下對以上所得的料粒進行熔融澆鑄成形，獲得厚度100μm的膜。
<膜延伸性評價1(批次延伸)>
將所述<膜的製造>中獲得的厚度100μm的膜切割為120mm×120mm，利用布魯克納機械工程(Brueckner Maschinenbau)公司製造的批次式雙軸延伸機，於160℃下預熱1分鐘後，以延伸速度5m/min同時雙軸延伸，獲得雙軸延伸膜。於延伸倍率為2.5倍×2.5倍(流動方向(Machine Direction，MD)：2.5倍、垂直方向(Transverse Direction，TD)：2.5倍)、3.0倍×3.0倍、3.5倍×3.5倍、4.0倍×4.0倍下實施，根據延伸後的膜的狀態如下所述般進行延伸性的評價。
AA：能夠延伸至4.0倍×4.0倍
BB：能夠延伸至3.5倍×3.5倍
CC：能夠延伸至3.0倍×3.0倍
DD：能夠延伸至2.5倍×2.5倍
EE：膜破裂或膜的厚度不均變大，無法實現均勻的延伸(無法延伸)
[厚度]
使用測微計來測定雙軸延伸膜或未延伸膜的厚度。測定是於寬度方向上各進行10點以及於長度方向上各進行10點，將其平均值作為雙軸延伸膜或未延伸膜的厚度。
[絕緣破壞強度(BDV)]
絕緣破壞強度(kV/mm)測定是依據美國試驗材料學會(American Society for Testing Material，ASTM)-D149，使用亞馬洋(Yamayo)試驗器有限公司製造的絕緣破壞試驗機進行測定。對於所述雙軸延伸膜或未延伸膜，於23℃及150℃下以升壓速度500V/sec施加電壓，測定破壞耐電壓，求出23℃下的絕緣破壞強度V(23℃)及150℃下的絕緣破壞強度V(150℃)，算出比V(150℃)/V(23℃)。
[介電損耗正切(tanδ)]
利用真空蒸鍍機對雙軸延伸膜或未延伸膜實施金屬鋁與金屬鋅的蒸鍍，形成膜電阻為18Ω/□的合金金屬蒸鍍膜(鋁：鋅=5：95(質量比))。此時，以形成沿膜長度方向延伸的邊緣部的方式呈條紋狀進行蒸鍍。接著，將刀刃切入表面的各蒸鍍部的中央及各邊緣部的中央形成狹縫，製成表面的其中一側具有邊緣的帶狀的捲繞軸。以蒸鍍部分於寬度方向上自邊緣部露出方式，將左側具有邊緣的帶狀的捲繞軸、右側具有邊緣的帶狀的捲繞軸各1根重疊兩片並捲繞，製作電容器元件。
於120℃的溫度及30kg/cm2的壓力下對電容器元件進行6分鐘的壓製處理，進行金屬噴鍍及引線端子的安裝。利用胺基甲酸酯樹脂對該元件進行外包裝，製作靜電電容為0.47μF的電容器。
於85℃的氣氛下，以帶電時間1,000小時對該電容器施 加交流電(alternating current，AC)413V的電壓後，測定tanδ。測定是使用安藤電氣股份有限公司製造的電感電容電阻測試儀(inductance capacitance resistance meter，LCR meter)AG-4311，於1V、1kHz的條件下進行測定。根據下述基準對其結果進行評價判定。
AA：tanδ(150℃)為50×10-5以下。
BB：tanδ(150℃)超過50×10-5。
AA：tanδ(23℃)為400×10-5以下。
BB：tanδ(23℃)超過400×10-5。
<膜延伸性評價2>
[膜特性]
於輥延伸中，以如下方式評價薄膜化下限值。
AA：厚度小於5μm
BB：厚度5μm~10μm
CC：超過10μm，或者膜破裂或膜的厚度不均變大，無法實現均勻的延伸(無法延伸)
藉由以縱向延伸倍率3.0~6.0、橫向延伸倍率7.0~11.0的範圍變更面倍率，算出薄膜化下限值。
實施例2-1、實施例2-4、實施例2-5、實施例2-6、比較例2-3：能夠以縱向5.5倍、橫向11.0倍延伸。
實施例2-3：能夠以縱向4.5倍、橫向11.0倍延伸。
實施例2-2：能夠以縱向3.5倍、橫向9.0倍延伸。
比較例2-1：能夠以縱向3.0倍、橫向8.0倍延伸。
[表2-4]
Figure 108144160-A0305-02-0092-16
[表2-5]
Figure 108144160-A0305-02-0093-15

Claims (10)

  1. 一種樹脂組成物，包含：4-甲基-1-戊烯共聚物(A)，滿足下述必要條件(A-a)~必要條件(A-d)；以及4-甲基-1-戊烯共聚物(B)，滿足下述必要條件(B-a)、必要條件(B-a1)、必要條件(B-b)、必要條件(B-b1)及必要條件(B-c)~必要條件(B-d)，且於將所述共聚物(A)及所述共聚物(B)的含量的合計設為100質量份的情況下，所述共聚物(A)的含量為10質量份~95質量份，所述共聚物(B)的含量為90質量份~5質量份，(A-a)由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U1)為80.0莫耳%~99.9莫耳%，由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量(U2)為20.0莫耳%~0.1莫耳%，其中，將所述U1及所述U2的合計設為100莫耳%；(A-b)於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]A為0.5dL/g~5.0dL/g；(A-c)於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定所述共聚物(A)的情況下，於100℃~140℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值；(A-d)於利用所述CFC測定所述共聚物(A)的情況下，100℃~140℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~3.5；(B-a)由4-甲基-1-戊烯導出的構成單元的量(U3)為20.0 莫耳%~98.0莫耳%，由選自碳數2~20的直鏈狀α-烯烴中的至少一種導出的構成單元的總量(U4)為80.0莫耳%~2.0莫耳%，其中，將所述U3及所述U4的合計設為100莫耳%；(B-a1)所述必要條件(A-a)中記載的U2(莫耳%)與所述必要條件(B-a)中記載的U4(莫耳%)之比(U4/U2)超過1.0且小於50.0；(B-b)於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]B為2.0dL/g~8.0dL/g；(B-b1)所述必要條件(A-b)中記載的[η]A與所述必要條件(B-b)中記載的[η]B之比([η]B/[η]A)超過1.0且為6.0以下；(B-c)於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定所述共聚物(B)的情況下，於0℃以上且小於100℃的範圍內存在至少一個溶出成分量的峰值；(B-d)於利用所述CFC測定所述共聚物(B)的情況下，0℃以上且小於100℃的範圍內的溶出成分的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比即分子量分佈(Mw/Mn)為1.0~7.0。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的樹脂組成物，其中所述共聚物(A)及所述共聚物(B)中的直鏈狀α-烯烴分別獨立地為碳數5~20的直鏈狀α-烯烴。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的樹脂組成物，其中所述共聚物(A)及所述共聚物(B)中的直鏈狀α-烯烴分別獨 立地為選自1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十四烯、1-十六烯及1-十八烯中的至少一種。
  4. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的樹脂組成物，其中於將所述共聚物(A)及所述共聚物(B)的含量的合計設為100質量份的情況下，所述共聚物(A)的含量為15質量份~90質量份，所述共聚物(B)的含量為85質量份~10質量份。
  5. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的樹脂組成物，其中於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析裝置(CFC)測定的情況下，所述共聚物(A)於0℃以上且小於100℃的範圍內不存在溶出成分量的峰值。
  6. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的樹脂組成物，其中所述共聚物(B)的於135℃的十氫萘中測定的極限黏度[η]B為3.0dL/g~8.0dL/g。
  7. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的樹脂組成物，其中於利用在檢測部使用紅外分光光度計的交叉分級層析儀(CFC)進行測定的情況下，相對於樹脂組成物的0℃~145℃下的總溶出成分量，135℃以上的範圍內的溶出成分量為20質量%以下。
  8. 一種成形體，其是含有如申請專利範圍第1項至第7項中任一項所述的樹脂組成物而成。
  9. 一種膜，其是含有如申請專利範圍第1項至第7項中任一項所述的樹脂組成物而成。
  10. 如申請專利範圍第9項所述的膜，其為電容器用膜。
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