JP2021155595A - 二軸延伸フィルム - Google Patents
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Abstract
【課題】過酷な高温雰囲気の環境で使用されても十分な品質を維持できる様に、高温での高い絶縁破壊強さと高温での低い収縮率とを備えており、かつ表面の粗度が大きすぎず良好な状態であるコンデンサ用の延伸フィルムを提供すること。【解決手段】１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］X等の特定の要件を満たす４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）を含む二軸延伸フィルム。【選択図】なし
Description
本発明は、二軸延伸フィルムに関し、特にフィルムコンデンサの絶縁フィルムとして好適なコンデンサ用フィルムに関する。
４−メチル−１−ペンテン重合体は、ポリエチレンやポリプロピレンに比べて、耐熱性および電気特性等の特性に優れ、各種用途に広く使用されている（例えば、特許文献１参照）。具体的には、４−メチル−１−ペンテン共重合体からなるコンデンサ用フィルムが知られている（例えば、特許文献２参照）。
近年、省エネルギー化および高効率化の観点から、高耐電圧で低損失の電気特性を有する金属化フィルムコンデンサが注目されている。従来の金属化フィルムコンデンサでは、誘電体用フィルムは一般的にポリプロピレン（ＰＰ）フィルムよりなる。ＰＰフィルムは耐熱温度が約１１０℃程度と低く、耐熱性向上を図った検討により融点は１７０℃程度まで改善したものの、自動車用として要求される過酷な耐熱温度の１３０℃での連続使用に満足することができない（特許文献２等参照）。
均一延伸性を高めるために、溶融張力が高い成分として、分岐構造をもつ成分や高分子量成分を導入することが一般に知られている（例えば特許文献３参照）。一方、成形条件での樹脂の粘度が高すぎるとメルトフラクチャーやシャークスキンと呼ばれる、ダイスからの吐出部での肌荒れが大きく乱れるような現象が発生してフィルム表面の粗度が不均一に悪化する場合があり、このような粗度が悪化したフィルムを用いた延伸フィルムもまた、表面の粗度が悪化する。このような粗度が悪化した延伸フィルムを用いてコンデンサを作成すると、コンデンサの巻回時にフィルム同士の隙間に酸素が残存する量が多くなり、コンデンサの寿命が短くなる傾向にあり望ましくない。
本発明の課題は、過酷な高温雰囲気の環境で使用されても十分な品質を維持できる様に、高温での高い絶縁破壊強さと高温での低い収縮率とを備えており、かつ表面の粗度が大きすぎず良好な状態であるコンデンサ用の延伸フィルムを提供することである。
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討を行った結果、以下に記載の二軸延伸フィルムが上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明は、例えば以下の［１］〜［８］に関する。
本発明は、例えば以下の［１］〜［８］に関する。
［１］ 下記要件（Ｘ−ａ）〜（Ｘ−ｄ）を満たす４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）を含む二軸延伸フィルム：
（Ｘ−ａ）４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）が２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ２）が８０．０〜２．０モル％である（ただし、Ｕ１およびＵ２の合計を１００モル％とする。）；
（Ｘ−ｂ）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Xが１．０ｄＬ／ｇ以上２．３ｄＬ／ｇ未満である；
（Ｘ−ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在し、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する；
（Ｘ−ｄ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜７．０であり、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜３．５である。
（Ｘ−ａ）４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）が２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ２）が８０．０〜２．０モル％である（ただし、Ｕ１およびＵ２の合計を１００モル％とする。）；
（Ｘ−ｂ）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Xが１．０ｄＬ／ｇ以上２．３ｄＬ／ｇ未満である；
（Ｘ−ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在し、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する；
（Ｘ−ｄ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜７．０であり、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜３．５である。
［２］ 前記４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）が、下記要件（Ａ−ａ）〜（Ａ−ｄ）を満たす４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）９０〜５質量部と、下記要件（Ｂ−ａ）〜（Ｂ−ｄ）および（Ｂ−ａ１）を満たす４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ）１０〜９５質量部（ただし、共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の合計を１００質量部とする。）とからなる項［１］に記載の二軸延伸フィルム：
（Ａ−ａ）４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）が２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ４）が８０．０〜２．０モル％である（ただし、Ｕ３およびＵ４の合計を１００モル％とする。）；
（Ａ−ｂ）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Aが１．５〜８．０ｄＬ／ｇである；
（Ａ−ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する；
（Ａ−ｄ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜７．０である；
（Ｂ−ａ）４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ５）が８０．０〜９９．９モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ６）が２０．０〜０．１モル％である（ただし、Ｕ５およびＵ６の合計を１００モル％とする。）；
（Ｂ−ｂ）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Bが０．５〜５．０ｄＬ／ｇである；
（Ｂ−ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する；
（Ｂ−ｄ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜３．５である；
（Ｂ−ａ１）前記要件（Ａ−ａ）に記載のＵ４（モル％）と、前記要件（Ｂ−ａ）に記載のＵ６（モル％）との比（Ｕ４／Ｕ６）が、１．０を超えて５０．０未満である。
（Ａ−ａ）４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）が２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ４）が８０．０〜２．０モル％である（ただし、Ｕ３およびＵ４の合計を１００モル％とする。）；
（Ａ−ｂ）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Aが１．５〜８．０ｄＬ／ｇである；
（Ａ−ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する；
（Ａ−ｄ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜７．０である；
（Ｂ−ａ）４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ５）が８０．０〜９９．９モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ６）が２０．０〜０．１モル％である（ただし、Ｕ５およびＵ６の合計を１００モル％とする。）；
（Ｂ−ｂ）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Bが０．５〜５．０ｄＬ／ｇである；
（Ｂ−ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する；
（Ｂ−ｄ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜３．５である；
（Ｂ−ａ１）前記要件（Ａ−ａ）に記載のＵ４（モル％）と、前記要件（Ｂ−ａ）に記載のＵ６（モル％）との比（Ｕ４／Ｕ６）が、１．０を超えて５０．０未満である。
［３］ 前記共重合体（Ｂ）におけるα−オレフィンが、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンである、項［２］に記載の二軸延伸フィルム。
［４］ 前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）におけるα−オレフィンが、それぞれ独立に炭素数１０〜２０のα−オレフィンである、項［２］に記載の二軸延伸フィルム。
［４］ 前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）におけるα−オレフィンが、それぞれ独立に炭素数１０〜２０のα−オレフィンである、項［２］に記載の二軸延伸フィルム。
［５］ 表面の平均粗さ（Ｒａ）が４０ｎｍ以上１，０００ｎｍ以下である、項［１］〜［４］のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
［６］ 延伸倍率が面積換算で１．１〜１００倍である、項［１］〜［５］のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
［６］ 延伸倍率が面積換算で１．１〜１００倍である、項［１］〜［５］のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
［７］ 厚さが１〜２０μｍである、項［１］〜［６］のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
［８］ フィルムコンデンサの絶縁フィルムとして用いる、項［１］〜［７］のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
［８］ フィルムコンデンサの絶縁フィルムとして用いる、項［１］〜［７］のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
本発明によれば、高温環境下で使用されても品質を維持できる高い耐熱性を備え、かつ、均一なコンデンサを作製し得る二軸延伸フィルムを提供することができる。
以下、本発明を実施するための形態について説明する。
以下の説明において各種物性を記載するが、前記各種物性の測定条件の詳細は実施例欄に記載する。
以下の説明において各種物性を記載するが、前記各種物性の測定条件の詳細は実施例欄に記載する。
［二軸延伸フィルム］
本発明の二軸延伸フィルムは、以下に説明する４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）（以下「共重合体（Ｘ）」ともいう。）を含むフィルムを二軸延伸させて得られる。前記共重合体（Ｘ）は、以下に説明する４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）および（Ｂ）（以下、それぞれ「共重合体（Ａ）」および「共重合体（Ｂ）」ともいう。）を含有する組成物（Ｙ）からなることが好ましい。
本発明の二軸延伸フィルムは、以下に説明する４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）（以下「共重合体（Ｘ）」ともいう。）を含むフィルムを二軸延伸させて得られる。前記共重合体（Ｘ）は、以下に説明する４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）および（Ｂ）（以下、それぞれ「共重合体（Ａ）」および「共重合体（Ｂ）」ともいう。）を含有する組成物（Ｙ）からなることが好ましい。
本発明において、「フィルム」とは平面上の成形物の総称であり、シート、膜（メンブレン）、テープなども含む概念である。
本発明で用いられる４−メチル−１−ペンテン共重合体はフィルム延伸性に優れる。また、本発明のコンデンサ用フィルムは、高温環境下で使用されても絶縁破壊電圧の低下が小さく、品質を維持できる高い耐熱性を備え、高温における誘電損失特性が良好であり、よって、長期寿命に優位な電気特性を有する。
本発明で用いられる４−メチル−１−ペンテン共重合体はフィルム延伸性に優れる。また、本発明のコンデンサ用フィルムは、高温環境下で使用されても絶縁破壊電圧の低下が小さく、品質を維持できる高い耐熱性を備え、高温における誘電損失特性が良好であり、よって、長期寿命に優位な電気特性を有する。
［４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）］
共重合体（Ｘ）は、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位と、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ｘ−ａ）〜（Ｘ−ｄ）を満たす。
共重合体（Ｘ）は、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位と、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ｘ−ａ）〜（Ｘ−ｄ）を満たす。
＜要件（Ｘ−ａ）＞
共重合体（Ｘ）において、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）が２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ２）が８０．０〜２．０モル％である。Ｕ１は、好ましくは２６．０〜９７．５モル％、より好ましくは３０．０〜９７．０モル％である。Ｕ２は、好ましくは７４．０〜２．５モル％、より好ましくは７０．０〜３．０モル％である。ただし、Ｕ１およびＵ２の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ１および前記Ｕ２の合計を意味するのであって、共重合体（Ｘ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
共重合体（Ｘ）において、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）が２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ２）が８０．０〜２．０モル％である。Ｕ１は、好ましくは２６．０〜９７．５モル％、より好ましくは３０．０〜９７．０モル％である。Ｕ２は、好ましくは７４．０〜２．５モル％、より好ましくは７０．０〜３．０モル％である。ただし、Ｕ１およびＵ２の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ１および前記Ｕ２の合計を意味するのであって、共重合体（Ｘ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
各構成単位量が上記範囲にあると、フィルムの延伸性が良好となり、その結果、フィルムの耐電圧特性が向上する傾向にあり、例えば高温環境下で絶縁破壊電圧の低下が小さくなる傾向にある。
コモノマーとして炭素数５〜２０のα−オレフィンを用いると、延伸性および耐電圧特性に優れるフィルムが得られる傾向にある。炭素数２〜２０のα−オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンが挙げられる。これらの中でも、得られるフィルムがより延伸性に優れるという観点から、炭素数５〜２０のα−オレフィンが好ましく、炭素数６〜２０のα−オレフィンがより好ましく、炭素数１０〜２０のα−オレフィンがさらに好ましく、１−デセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセンがさらに好ましい。
共重合体（Ｘ）は、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位を１種のみ有してもよく、２種以上有してもよい。
共重合体（Ｘ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。他の重合性化合物としては、例えば、スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン等の環状構造を有するビニル化合物；酢酸ビニル等のビニルエステル；無水マレイン酸等の不飽和有機酸またはその誘導体；ブタジエン、イソプレン、ペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン等の共役ジエン；１，４−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、２−メチル−１，５−ヘキサジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、６−クロロメチル−５−イソプロペ二ル−２−ノルボルネン、２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−エチリデン−３−イソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−プロペニル−２，２−ノルボルナジエン等の非共役ポリエンが挙げられる。
共重合体（Ｘ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。他の重合性化合物としては、例えば、スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン等の環状構造を有するビニル化合物；酢酸ビニル等のビニルエステル；無水マレイン酸等の不飽和有機酸またはその誘導体；ブタジエン、イソプレン、ペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン等の共役ジエン；１，４−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、２−メチル−１，５−ヘキサジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、６−クロロメチル−５−イソプロペ二ル−２−ノルボルネン、２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−エチリデン−３−イソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−プロペニル−２，２−ノルボルナジエン等の非共役ポリエンが挙げられる。
共重合体（Ｘ）において、他の重合性化合物から導かれる構成単位の含有割合は、前記（Ｘ）を構成する全構成単位１００モル％中、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下である。
＜要件（Ｘ−ｂ）＞
共重合体（Ｘ）の、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Xは、１．０ｄＬ／ｇ以上２．３ｄＬ／ｇ未満である。前記［η］Xは、好ましくは１．５０〜２．２８ｄＬ／ｇ、より好ましくは１．５０〜２．２５ｄＬ／ｇ以下である。
共重合体（Ｘ）の、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Xは、１．０ｄＬ／ｇ以上２．３ｄＬ／ｇ未満である。前記［η］Xは、好ましくは１．５０〜２．２８ｄＬ／ｇ、より好ましくは１．５０〜２．２５ｄＬ／ｇ以下である。
［η］Xが上記範囲にある共重合体（Ｘ）は、得られるフィルムの延伸性に優れる。また、成形時において良好な流動性を示し、原反フィルム製膜時の表面荒れを抑制できる。上記によって、二軸延伸フィルムの表面粗さを小さくすることができる。
＜要件（Ｘ−ｃ）＞
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲、好ましくは０〜８０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在し、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲、好ましくは１００〜１３０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
要件（Ｘ−ｃ）を満たす共重合体（Ｘ）を用いることにより、得られるフィルムが高い柔軟性および耐熱性を示す傾向にある。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲、好ましくは０〜８０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在し、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲、好ましくは１００〜１３０℃の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
要件（Ｘ−ｃ）を満たす共重合体（Ｘ）を用いることにより、得られるフィルムが高い柔軟性および耐熱性を示す傾向にある。
＜要件（Ｘ−ｄ）＞
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜７．０、好ましくは１．０〜６．５、より好ましくはであり、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜３．５である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜７．０、好ましくは１．０〜６．５、より好ましくはであり、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜３．５である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ｘ）を用いることにより、フィルムの延伸性が良好となり、その結果フィルムの耐電圧特性が向上する傾向にあり、例えば高温環境下で絶縁破壊電圧の低下が小さくなる傾向にあり、コンデンサフィルムに求められる安定した電気特性が発現しやすくなる。
＜他の成分＞
本発明では、共重合体（Ｘ）（後述する共重合体（Ａ）および（Ｂ）を含む）とともに、その他の重合体成分を用いることができる。その他の重合体成分の具体例としては、後述するα−オレフィン重合体（Ｃ）や、これら以外のエラストマーが挙げられる。
本発明では、共重合体（Ｘ）（後述する共重合体（Ａ）および（Ｂ）を含む）とともに、その他の重合体成分を用いることができる。その他の重合体成分の具体例としては、後述するα−オレフィン重合体（Ｃ）や、これら以外のエラストマーが挙げられる。
また、共重合体（Ｘ）とともに、従来公知の添加剤を用いることができる。添加剤としては、例えば、二次抗酸化剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤、塩酸吸収剤が挙げられる。添加剤の使用量は特に制限されないが、共重合体（Ｘ）１００質量部に対して、それぞれ、通常は０〜５０質量部、好ましくは０〜１０質量部である。
［好ましい態様］
本発明の二軸延伸フィルムの好ましい態様では、後述する要件（Ａ−ａ）〜（Ａ−ｄ）を満たす共重合体（Ａ）９０〜５質量部と、後述する要件（Ｂ−ａ）〜（Ｂ−ｄ）および（Ｂ−ａ１）を満たす共重合体（Ｂ）１０〜９５質量部（ただし、共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の合計を１００質量部とする。）とからなる共重合体（Ｘ）を含有する組成物（Ｙ）からなるフィルムを二軸延伸させて得られる。
本発明の二軸延伸フィルムの好ましい態様では、後述する要件（Ａ−ａ）〜（Ａ−ｄ）を満たす共重合体（Ａ）９０〜５質量部と、後述する要件（Ｂ−ａ）〜（Ｂ−ｄ）および（Ｂ−ａ１）を満たす共重合体（Ｂ）１０〜９５質量部（ただし、共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の合計を１００質量部とする。）とからなる共重合体（Ｘ）を含有する組成物（Ｙ）からなるフィルムを二軸延伸させて得られる。
＜４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）＞
共重合体（Ａ）は、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位と、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ａ−ａ）〜（Ａ−ｄ）を満たす。
共重合体（Ａ）は、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位と、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ａ−ａ）〜（Ａ−ｄ）を満たす。
共重合体（Ａ）は、下記要件（Ａ−ａ）〜（Ａ−ｄ）を満たす１種の４−メチル−１−ペンテン共重合体であってもよく、下記要件（Ａ−ａ）〜（Ａ−ｄ）を満たす２種以上の４−メチル−１−ペンテン共重合体であってもよい。
《要件（Ａ−ａ）》
共重合体（Ａ）において、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）は２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ４）は８０．０〜２．０モル％である。Ｕ３は、好ましくは２０．０〜９７．０モル％、より好ましくは２５．０〜９７．０モル％である。Ｕ４は、好ましくは８０．０〜３．０モル％、より好ましくは７５．０〜３．０モル％である。ただし、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を意味するのであって、共重合体（Ａ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
共重合体（Ａ）において、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）は２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ４）は８０．０〜２．０モル％である。Ｕ３は、好ましくは２０．０〜９７．０モル％、より好ましくは２５．０〜９７．０モル％である。Ｕ４は、好ましくは８０．０〜３．０モル％、より好ましくは７５．０〜３．０モル％である。ただし、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ３および前記Ｕ４の合計を意味するのであって、共重合体（Ａ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
各構成単位量が上記範囲にあると、フィルムの延伸性が良好となり、その結果、フィルムの耐電圧特性が向上する傾向にあり、例えば高温環境下で絶縁破壊電圧の低下が小さくなる傾向にある。
コモノマーとして炭素数５〜２０のα−オレフィンを用いると、延伸性および耐電圧特性に優れるフィルムが得られる傾向にある。炭素数５〜２０のα−オレフィンとしては、例えば、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンが挙げられる。これらの中でも、得られるフィルムがより延伸性に優れるという観点から、炭素数６〜２０のα−オレフィンが好ましく、炭素数１０〜２０のα−オレフィンがより好ましく、１−デセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセンがさらに好ましい。
共重合体（Ａ）は、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位を１種のみ有してもよく、２種以上有してもよい。
共重合体（Ａ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。他の重合性化合物の具体例は、共重合体（Ｘ）の説明において記載した。
共重合体（Ａ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。他の重合性化合物の具体例は、共重合体（Ｘ）の説明において記載した。
共重合体（Ａ）において、他の重合性化合物から導かれる構成単位の含有割合は、前記（Ａ）を構成する全構成単位１００モル％中、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下である。
《要件（Ａ−ｂ）》
共重合体（Ａ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aは、１．５〜８．０ｄＬ／ｇである。前記［η］Aは、好ましくは２．０〜７．０ｄＬ／ｇ、より好ましくは２．５〜６．５ｄＬ／ｇである。
共重合体（Ａ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aは、１．５〜８．０ｄＬ／ｇである。前記［η］Aは、好ましくは２．０〜７．０ｄＬ／ｇ、より好ましくは２．５〜６．５ｄＬ／ｇである。
［η］Aが上記範囲にある共重合体（Ａ）は、成形時において良好な流動性を示し、また、後述する共重合体（Ｂ）と組み合わせた場合に延伸性の向上に寄与すると考えられる。
《要件（Ａ−ｃ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。前記溶出成分量のピークは、好ましくは０〜８０℃の範囲に存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。前記溶出成分量のピークは、好ましくは０〜８０℃の範囲に存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
共重合体（Ａ）は、一実施態様において、１００℃以上１４０℃未満の範囲に溶出成分量のピークが無いことが好ましい。すなわち、前記溶出成分量のピークトップが１００℃以上１４０℃未満の範囲に無いことが好ましい。
要件（Ａ−ｃ）を満たす共重合体（Ａ）は、後述する共重合体（Ｂ）と比較して結晶性が低い成分を含み、得られるフィルムは高い柔軟性を示す傾向にある。
要件（Ａ−ｃ）を満たす共重合体（Ａ）は、後述する共重合体（Ｂ）と比較して結晶性が低い成分を含み、得られるフィルムは高い柔軟性を示す傾向にある。
《要件（Ａ−ｄ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０〜７．０である。前記Ｍｗ／Ｍｎは、好ましくは１．０〜６．５、より好ましくは１．２〜６．０である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０〜７．０である。前記Ｍｗ／Ｍｎは、好ましくは１．０〜６．５、より好ましくは１．２〜６．０である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ａ）を用いることにより、フィルムの延伸性が良好となり、その結果フィルムの耐電圧特性が向上する傾向にあり、例えば高温環境下で絶縁破壊電圧の低下が小さくなる傾向にあり、コンデンサフィルムに求められる安定した電気特性が発現しやすくなる。
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ａ）は、例えば、後述するメタロセン触媒を用いて得ることができる。
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ａ）は、例えば、後述するメタロセン触媒を用いて得ることができる。
＜４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ）＞
共重合体（Ｂ）は、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位と、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ｂ−ａ）〜（Ｂ−ｄ）および（Ｂ−ａ１）を満たす。
共重合体（Ｂ）は、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位と、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位とを有し、下記要件（Ｂ−ａ）〜（Ｂ−ｄ）および（Ｂ−ａ１）を満たす。
共重合体（Ｂ）は、下記要件（Ｂ−ａ）〜（Ｂ−ｄ）および（Ｂ−ａ１）を満たす１種の４−メチル−１−ペンテン共重合体であってもよく、下記要件（Ｂ−ａ）〜（Ｂ−ｄ）および（Ｂ−ａ１）を満たす２種以上の４−メチル−１−ペンテン共重合体であってもよい。
《要件（Ｂ−ａ）》
共重合体（Ｂ）において、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ５）は８０．０〜９９．９モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ６）は２０．０〜０．１モル％である。Ｕ５は、好ましくは８５．０〜９９．９モル％、より好ましくは９０．０〜９９．９モル％である。Ｕ６は、好ましくは１５．０〜０．１モル％、より好ましくは１０．０〜０．１モル％である。ただし、前記Ｕ５および前記Ｕ６の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ５および前記Ｕ６の合計を意味するのであって、共重合体（Ｂ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
共重合体（Ｂ）において、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ５）は８０．０〜９９．９モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ６）は２０．０〜０．１モル％である。Ｕ５は、好ましくは８５．０〜９９．９モル％、より好ましくは９０．０〜９９．９モル％である。Ｕ６は、好ましくは１５．０〜０．１モル％、より好ましくは１０．０〜０．１モル％である。ただし、前記Ｕ５および前記Ｕ６の合計を１００モル％とする。なお、この１００モル％とは、前記Ｕ５および前記Ｕ６の合計を意味するのであって、共重合体（Ｂ）を構成する全構成単位１００モル％を意味するものではない。
各構成単位量が上記範囲にあると、フィルムの結晶化度が高くなりフィルムの弾性率が大きくなり、その結果、フィルムの耐電圧特性が向上する傾向にあり、例えば高温環境下で絶縁破壊電圧の低下が小さくなる傾向にある。
炭素数２〜２０のα−オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンが挙げられる。本明細書において、エチレンはα−オレフィンに包含されるものとする。これらの中でも、得られるフィルムがより延伸性および耐電圧特性に優れるという観点から、炭素数５〜２０のα−オレフィンが好ましく、炭素数６〜２０のα−オレフィンがより好ましく、炭素数１０〜２０のα−オレフィンがさらに好ましく、１−デセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセンが特に好ましい。
共重合体（Ｂ）は、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位を１種のみ有してもよく、２種以上有してもよい。
共重合体（Ｂ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、４−メチル−１−ペンテンおよび炭素数２〜２０のα−オレフィン以外の他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。他の重合性化合物の具体例は、共重合体（Ｘ）の説明において記載した。
共重合体（Ｂ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、４−メチル−１−ペンテンおよび炭素数２〜２０のα−オレフィン以外の他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。他の重合性化合物の具体例は、共重合体（Ｘ）の説明において記載した。
共重合体（Ｂ）において、他の重合性化合物から導かれる構成単位の含有割合は、前記（Ｂ）を構成する全構成単位１００モル％中、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下である。
《要件（Ｂ−ｂ）》
共重合体（Ｂ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bは、０．５〜５．０ｄＬ／ｇである。前記［η］Bは、好ましくは０．５〜４．５ｄＬ／ｇ、より好ましくは０．５〜４．０ｄＬ／ｇである。
共重合体（Ｂ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bは、０．５〜５．０ｄＬ／ｇである。前記［η］Bは、好ましくは０．５〜４．５ｄＬ／ｇ、より好ましくは０．５〜４．０ｄＬ／ｇである。
［η］Bが上記範囲にある共重合体（Ｂ）は、組成物（Ｘ）の調製時や成形時において良好な流動性を示し、また、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）と組み合わせた場合に延伸性の向上に寄与すると考えられる。その結果、フィルムの耐電圧特性が向上する傾向にある。
《要件（Ｂ−ｃ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。前記溶出成分量のピークは、好ましくは１００〜１３５℃の範囲に存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する。前記溶出成分量のピークは、好ましくは１００〜１３５℃の範囲に存在する。なお、前記溶出成分量のピークの位置は、ピークトップの位置にて判断する。
共重合体（Ｂ）は、一実施態様において、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが無いことが好ましい。すなわち、前記溶出成分量のピークトップが０℃以上１００℃未満の範囲に無いことが好ましい。
要件（Ｂ−ｃ）を満たす共重合体（Ｂ）は、結晶性が高い成分を含み、得られるフィルムは高い耐熱性を示す傾向にある。
要件（Ｂ−ｃ）を満たす共重合体（Ｂ）は、結晶性が高い成分を含み、得られるフィルムは高い耐熱性を示す傾向にある。
《要件（Ｂ−ｄ）》
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０〜３．５である。前記Ｍｗ／Ｍｎは、好ましくは１．０〜３．０、より好ましくは１．５〜２．８である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０〜３．５である。前記Ｍｗ／Ｍｎは、好ましくは１．０〜３．０、より好ましくは１．５〜２．８である。前記各平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定され、ポリスチレン換算の値である。
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ｂ）を用いることにより、フィルムの延伸性が良好となり、その結果フィルムの耐電圧特性が向上する傾向にあり、例えば高温環境下で絶縁破壊電圧の低下が小さくなる傾向にあり、コンデンサフィルムに求められる安定した電気特性が発現しやすくなる。
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ｂ）は、例えば、後述するメタロセン触媒を用いて得ることができる。
Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲にある共重合体（Ｂ）は、例えば、後述するメタロセン触媒を用いて得ることができる。
《要件（Ｂ−ａ１）》
前記要件（Ａ−ａ）に記載のＵ４（モル％）と、前記要件（Ｂ−ａ）に記載のＵ６（モル％）との比（Ｕ４／Ｕ６）は、１．０を超えて５０．０未満である。前記比（Ｕ４／Ｕ６）は、好ましくは２．０〜４０．０、より好ましくは３．０〜３５．０である。
前記要件（Ａ−ａ）に記載のＵ４（モル％）と、前記要件（Ｂ−ａ）に記載のＵ６（モル％）との比（Ｕ４／Ｕ６）は、１．０を超えて５０．０未満である。前記比（Ｕ４／Ｕ６）は、好ましくは２．０〜４０．０、より好ましくは３．０〜３５．０である。
Ｕ４は、前記（Ａ−ａ）に記載のＵ３およびＵ４の合計を１００モル％としたときの、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（モル％）である。Ｕ６は、前記（Ｂ−ａ）に記載のＵ５およびＵ６の合計を１００モル％としたときの、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（モル％）である。
要件（Ｂ−ａ１）は、共重合体（Ａ）の方が、共重合体（Ｂ）よりも、４−メチル−１−ペンテンに対するコモノマーである前記α−オレフィンから導かれる構成単位の含有割合が多いことを意味する。要件（Ｂ−ａ１）を満たす共重合体（Ａ）および（Ｂ）を用いることで、延伸性の向上、高温環境下で絶縁破壊電圧の低下が小さく耐熱性の向上という効果が得られる傾向にある。
《要件（Ｂ−ｂ１）》
前記要件（Ａ−ｂ）に記載の［η］Aと、前記要件（Ｂ−ｂ）に記載の［η］Bとの比（［η］A／［η］B）は、好ましくは１．０を超えて６．０以下、より好ましくは１．０を超えて５．０以下、さらに好ましくは１．１〜４．０である。
前記要件（Ａ−ｂ）に記載の［η］Aと、前記要件（Ｂ−ｂ）に記載の［η］Bとの比（［η］A／［η］B）は、好ましくは１．０を超えて６．０以下、より好ましくは１．０を超えて５．０以下、さらに好ましくは１．１〜４．０である。
組成物（Ｙ）は、これらの共重合体（Ａ）および（Ｂ）を含有することから、組成物（Ｙ）から得られるフィルムは、４−メチル−１−ペンテン共重合体に由来する耐熱性を維持しつつ、延伸性に優れる。したがって、組成物（Ｙ）は、耐熱性および延伸性が要求されるコンデンサ用フィルムの製造に適している。共重合体（Ｂ）は、一実施態様において、共重合体（Ａ）に対して相対的に極限粘度［η］が低く、また硬質の成分である。
＜共重合体（Ａ）および（Ｂ）の量比＞
組成物（Ｙ）における共重合体（Ａ）の含有量は、９０〜５質量部、好ましくは９０〜１５質量部、より好ましくは８５〜２０質量部であり；共重合体（Ｂ）の含有量は、１０〜９５質量部、好ましくは１０〜８５質量部、より好ましくは１５〜８０質量部である。ただし、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の合計を１００質量部とする。このような態様であると、フィルムの延伸性が良好となり、その結果、フィルムの耐電圧特性が向上する傾向にある。
組成物（Ｙ）における共重合体（Ａ）の含有量は、９０〜５質量部、好ましくは９０〜１５質量部、より好ましくは８５〜２０質量部であり；共重合体（Ｂ）の含有量は、１０〜９５質量部、好ましくは１０〜８５質量部、より好ましくは１５〜８０質量部である。ただし、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の合計を１００質量部とする。このような態様であると、フィルムの延伸性が良好となり、その結果、フィルムの耐電圧特性が向上する傾向にある。
共重合体（Ａ）と（Ｂ）とは相溶性がよいと考えられる。前記相溶性が良いことに由来し、得られるフィルムは剛性と伸び性とのバランスが良い傾向にある。
組成物（Ｙ）中の、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の合計の含有割合は、通常は５０質量％以上、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上である。共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有割合の上限は組成物（Ｙ）１００質量％であることができる。組成物（Ｙ）がその他の成分（例えば、後述するその他の重合体成分、添加剤）を含有する場合は、前記上限はその他の成分の含有割合により画定される。
組成物（Ｙ）中の、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の合計の含有割合は、通常は５０質量％以上、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上である。共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有割合の上限は組成物（Ｙ）１００質量％であることができる。組成物（Ｙ）がその他の成分（例えば、後述するその他の重合体成分、添加剤）を含有する場合は、前記上限はその他の成分の含有割合により画定される。
組成物（Ｙ）は、１種または２種以上の共重合体（Ａ）を含有することができる。また、組成物（Ｙ）は、１種または２種以上の共重合体（Ｂ）を含有することができる。
＜共重合体（Ａ）および（Ｂ）の製造方法＞
共重合体（Ａ）および（Ｂ）は、それぞれ、例えば、４−メチル−１−ペンテンと、前述したα−オレフィンと、必要に応じて前記他の重合性化合物とを重合することにより得ることができる。前記重合をメタロセン触媒の存在下で行うことにより、以上に記載した各要件を満たす共重合体（Ａ）および（Ｂ）を好適に得ることができる。
共重合体（Ａ）および（Ｂ）は、それぞれ、例えば、４−メチル−１−ペンテンと、前述したα−オレフィンと、必要に応じて前記他の重合性化合物とを重合することにより得ることができる。前記重合をメタロセン触媒の存在下で行うことにより、以上に記載した各要件を満たす共重合体（Ａ）および（Ｂ）を好適に得ることができる。
メタロセン触媒としては、例えば、国際公開第０１／５３３６９号、国際公開第０１／２７１２４号、特開平３−１９３７９６号公報、特開平０２−４１３０３号公報、国際公開第０６／０２５５４０号、国際公開第２０１３／０９９８７６号および国際公開第２０１４／０５０８１７号中に記載のメタロセン触媒が挙げられる。
《メタロセン化合物（ａ）》
メタロセン触媒は、メタロセン化合物（ａ）を含む。
メタロセン化合物（ａ）は、例えば、一般式（１）または（２）で表される。
メタロセン触媒は、メタロセン化合物（ａ）を含む。
メタロセン化合物（ａ）は、例えば、一般式（１）または（２）で表される。
一般式（１）または（２）中の各記号の意味は以下のとおりである。
Ｒ1〜Ｒ14は、それぞれ独立に水素原子、炭化水素基、置換炭化水素基またはケイ素含有基である。Ｒ1からＲ4までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。Ｒ5からＲ12までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。
Ｒ1〜Ｒ14は、それぞれ独立に水素原子、炭化水素基、置換炭化水素基またはケイ素含有基である。Ｒ1からＲ4までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。Ｒ5からＲ12までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。
Ｙは、炭素原子またはケイ素原子である。
Ａは、不飽和結合および／または芳香族環を含んでいてもよい炭素数２〜２０の２価の炭化水素基である。Ａは、Ｙと共に形成する環を含めて２つ以上の環構造を含んでいてもよい。
Ａは、不飽和結合および／または芳香族環を含んでいてもよい炭素数２〜２０の２価の炭化水素基である。Ａは、Ｙと共に形成する環を含めて２つ以上の環構造を含んでいてもよい。
Ｍは、周期表第４族から選ばれる遷移金属であり、例えば、チタニウム、ジルコニウム、ハフニウムが挙げられる。
Ｑは、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、アニオン配位子、または孤立電子対で配位可能な中性配位子である。ｊが２以上であるときは、各々のＱは同一でも異なってもよい。
Ｑは、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、アニオン配位子、または孤立電子対で配位可能な中性配位子である。ｊが２以上であるときは、各々のＱは同一でも異なってもよい。
ｊは、１〜４の整数、好ましくは２である。
Ｒ1〜Ｒ14における炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜２０の炭化水素基が挙げられ、具体的には、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数３〜２０のシクロアルキル基、炭素数７〜２０のアリールアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアルキルアリール基が挙げられる。
Ｒ1〜Ｒ14における炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜２０の炭化水素基が挙げられ、具体的には、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数３〜２０のシクロアルキル基、炭素数７〜２０のアリールアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアルキルアリール基が挙げられる。
Ｒ1〜Ｒ14における置換炭化水素基（ただし、ケイ素含有基は除く）は、前記炭化水素基に含まれる水素原子の一部または全部が、ハロゲン原子（フッ素、塩素、臭素、ヨウ素）、水酸基およびアミノ基等の官能基で置換された基である。
Ｒ1〜Ｒ14におけるケイ素含有基としては、例えば、ケイ素原子数１〜４かつ炭素原子数３〜２０のアルキルシリル基またはアリールシリル基が挙げられ、その具体例としては、トリメチルシリル、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル、トリフェニルシリルが挙げられる。
フルオレン環上のＲ5からＲ12までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。そのような置換フルオレニル基として、例えば、ベンゾフルオレニル、ジベンゾフルオレニル、オクタヒドロジベンゾフルオレニル、オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニルが挙げられる。
フルオレン環上のＲ5からＲ12の置換基は、合成上の容易さから左右対称、すなわちＲ5＝Ｒ12、Ｒ6＝Ｒ11、Ｒ7＝Ｒ10、Ｒ8＝Ｒ9であることが好ましい。フルオレン環部分は、無置換フルオレン、３，６−二置換フルオレン、２，７−二置換フルオレンまたは２，３，６，７−四置換フルオレンが好ましい。フルオレン環上の３位、６位、２位、７位は、それぞれＲ7、Ｒ10、Ｒ6、Ｒ11に対応する。
Ｒ13およびＲ14は、それぞれ独立に水素原子、炭化水素基または置換炭化水素基であることが好ましい。
一般式（１）の場合、Ｒ13およびＲ14はＹと結合し、架橋部として置換メチレン基または置換シリレン基を構成する。置換メチレン基および置換シリレン基の具体例としては、例えば、ジアルキルメチレン、ジシクロアルキルメチレン、アルキルシクロアルキルメチレン、アルキルアリールメチレン、ジアリールメチレン、ジアルキルシリレン、ジシクロアルキルシリレン、アルキルシクロアルキルシリレン、アルキルアリールシリレン、ジアリールシリレン、これらがハロゲン化された基が挙げられる。
一般式（１）の場合、Ｒ13およびＲ14はＹと結合し、架橋部として置換メチレン基または置換シリレン基を構成する。置換メチレン基および置換シリレン基の具体例としては、例えば、ジアルキルメチレン、ジシクロアルキルメチレン、アルキルシクロアルキルメチレン、アルキルアリールメチレン、ジアリールメチレン、ジアルキルシリレン、ジシクロアルキルシリレン、アルキルシクロアルキルシリレン、アルキルアリールシリレン、ジアリールシリレン、これらがハロゲン化された基が挙げられる。
一般式（２）の場合、Ｙは前記２価の炭化水素基Ａと結合し、シクロアルキリデン基またはシクロメチレンシリレン基等を構成する。シクロアルキリデン基およびシクロメチレンシリレン基の具体例としては、例えば、シクロプロピリデン、シクロブチリデン、シクロペンチリデン、シクロヘキシリデン、シクロヘプチリデン、ビシクロ［３．３．１］ノニリデン、ノルボルニリデン、アダマンチリデン、テトラヒドロナフチリデン、ジヒドロインダニリデン、シクロジメチレンシリレン、シクロトリメチレンシリレン、シクロテトラメチレンシリレン、シクロペンタメチレンシリレン、シクロヘキサメチレンシリレン、シクロヘプタメチレンシリレンが挙げられる。
Ｑにおいて、ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられ；炭素数１〜２０の炭化水素基としては、Ｒ1〜Ｒ14の炭化水素基と同様の基が挙げられ；アニオン配位子としては、アルコキシ基、アリーロキシ基、カルボキシレート基、スルホネート基等が挙げられ；孤立電子対で配位可能な中性配位子としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィン等の有機リン化合物、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジオキサン、１，２−ジメトキシエタン等のエーテル類等が挙げられる。Ｑの少なくとも一つは、ハロゲン原子または炭素数１〜２０のアルキル基であることが好ましい。
メタロセン化合物（ａ）の具体例として、例えば，国際公開第０１／２７１２４号、国際公開第２００６／０２５５４０号または国際公開第２００７／３０８６０７号中に例示される化合物が挙げられる。
メタロセン化合物（ａ）は、国際公開第２０１４−０５０８１７号などに記載の、一般式［Ａ２］で表される化合物が特に好ましい。
式［Ａ２］中、Ｒ1bは炭化水素基、ケイ素含有基またはハロゲン含有炭化水素基であり、Ｒ2b〜Ｒ12bは水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基、ハロゲン原子およびハロゲン含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよく、それぞれの置換基は互いに結合して環を形成してもよい。Ｍは周期表第４族遷移金属であり、ｎは１〜３の整数であり、Ｑは前記一般式（１）または（２）中のＱと同義であり、ｊは１〜４の整数である。
Ｒ1bからＲ12bにおける炭化水素基としては、例えば、直鎖状アルキル基、直鎖状アルケニル基等の直鎖状炭化水素基；分岐状アルキル基等の分岐状炭化水素基；シクロアルキル基、ノルボルニル基、アダマンチル基等の環状飽和炭化水素基；アリール基、シクロアルケニル基等の環状不飽和炭化水素基；アラルキル基等の、飽和炭化水素基が有する１または２以上の水素原子を環状不飽和炭化水素基に置換してなる基が挙げられる。炭化水素基の炭素数は、通常１〜２０、好ましくは１〜１５、より好ましくは１〜１０である。
Ｒ1bからＲ12bにおけるケイ素含有基としては、例えば、式−ＳｉＲ3（式中、複数あるＲはそれぞれ独立に炭素数１〜１５のアルキル基またはフェニル基である。）で表される基が挙げられる。
Ｒ1bからＲ12bにおけるハロゲン含有炭化水素基としては、例えば、トリフルオロメチル基等の、上記炭化水素基が有する１または２以上の水素原子をハロゲン原子に置換してなる基が挙げられる。
Ｒ2bからＲ12bにおけるハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。
式［Ａ２］において２つの置換基が互いに結合して形成された環（スピロ環、付加的な環）としては、例えば、脂環、芳香環が挙げられる。具体的には、シクロヘキサン環、ベンゼン環、水素化ベンゼン環、シクロペンテン環が挙げられ、好ましくはシクロヘキサン環、ベンゼン環および水素化ベンゼン環である。また、このような環構造は、環上にアルキル基等の置換基をさらに有していてもよい。
式［Ａ２］において２つの置換基が互いに結合して形成された環（スピロ環、付加的な環）としては、例えば、脂環、芳香環が挙げられる。具体的には、シクロヘキサン環、ベンゼン環、水素化ベンゼン環、シクロペンテン環が挙げられ、好ましくはシクロヘキサン環、ベンゼン環および水素化ベンゼン環である。また、このような環構造は、環上にアルキル基等の置換基をさらに有していてもよい。
Ｒ1bは、遊離原子価を有する炭素（シクロペンタジエニル環に結合する炭素）が３級炭素である置換基であることが特に好ましい。Ｒ1bとしては、具体的には、tert−ブチル基、tert−ペンチル基、１−メチルシクロヘキシル基、１−アダマンチル基である。
フルオレン環部分は公知のフルオレン誘導体から得られる構造であれば特に制限されないが、Ｒ4bおよびＲ5bは、分子量の観点から、好ましくは水素原子である。
Ｒ2b、Ｒ3b、Ｒ6bおよびＲ7bは、好ましくは炭素数１〜２０の炭化水素基である。また、Ｒ2bとＲ3bが互いに結合して環を形成し、かつＲ6bとＲ7bが互いに結合して環を形成していてもよい。このような置換フルオレニル基としては、例えば、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、1,1,4,4,7,7,10,10-オクタメチル-2,3,4,7,8,9,10,12-オクタヒドロ-1H-ジベンゾ[b,h]フルオレニル基、1,1,3,3,6,6,8,8-オクタメチル-2,3,6,7,8,10-ヘキサヒドロ-1H-ジシクロペンタ[b,h]フルオレニル基、1',1',3',6',8',8'-ヘキサメチル-1'H,8'H-ジシクロペンタ［b,h］フルオレニル基が挙げられる。
Ｒ2b、Ｒ3b、Ｒ6bおよびＲ7bは、好ましくは炭素数１〜２０の炭化水素基である。また、Ｒ2bとＲ3bが互いに結合して環を形成し、かつＲ6bとＲ7bが互いに結合して環を形成していてもよい。このような置換フルオレニル基としては、例えば、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、1,1,4,4,7,7,10,10-オクタメチル-2,3,4,7,8,9,10,12-オクタヒドロ-1H-ジベンゾ[b,h]フルオレニル基、1,1,3,3,6,6,8,8-オクタメチル-2,3,6,7,8,10-ヘキサヒドロ-1H-ジシクロペンタ[b,h]フルオレニル基、1',1',3',6',8',8'-ヘキサメチル-1'H,8'H-ジシクロペンタ［b,h］フルオレニル基が挙げられる。
Ｒ8bは水素原子であることが好ましい。Ｒ9bは炭素数２以上のアルキル基であることが好ましい。また、合成上の観点からは、Ｒ10bおよびＲ11bは水素原子であることも好ましい。
あるいは、ｎ＝１である場合、Ｒ9bおよびＲ10bが互いに結合して環を形成していることがより好ましく、当該環がシクロヘキサン環等の６員環であることが特に好ましい。この場合、Ｒ11bは水素原子であることが好ましい。
Ｒ12bは、アルキル基であることが好ましい。
Ｍは周期表第４族遷移金属であり、例えばＴｉ、ＺｒまたはＨｆであり、好ましくはＺｒまたはＨｆであり、特に好ましくはＺｒである。
Ｍは周期表第４族遷移金属であり、例えばＴｉ、ＺｒまたはＨｆであり、好ましくはＺｒまたはＨｆであり、特に好ましくはＺｒである。
ｎは１〜３の整数であり、好ましくは１または２であり、より好ましくは１である。ｎが上記値であることにより、生成する重合体を効率的に得る観点から好ましい。
ｊは１〜４の整数であり、好ましくは２である。
ｊは１〜４の整数であり、好ましくは２である。
一般式［Ａ２］で表される化合物としては、(8-オクタメチルフルオレン-12'-イル-(2-(アダマンタン-1-イル)-8-メチル-3,3b,4,5,6,7,7a,8-オクタヒドロシクロペンタ[a]インデン))ジルコニウムジクロライドまたは(8-(2,3,6,7-テトラメチルフルオレン)-12'-イル-(2-(アダマンタン-1-イル)-8-メチル-3,3b,4,5,6,7,7a,8-オクタヒドロシクロペンタ[a]インデン))ジルコニウムジクロライドが特に好ましい。ここで、上記オクタメチルフルオレンとは1,1,4,4,7,7,10,10-オクタメチル-2,3,4,7,8,9,10,12-オクタヒドロ-1H-ジベンゾ[b,h]フルオレンのことである。
＜助触媒（ｂ）＞
メタロセン触媒は、有機金属化合物（ｂ−１）、有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ−２）、およびメタロセン化合物（ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（ｂ−３）から選ばれる少なくとも１種の化合物（助触媒（ｂ））をさらに含むことが好ましい。
メタロセン触媒は、有機金属化合物（ｂ−１）、有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ−２）、およびメタロセン化合物（ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（ｂ−３）から選ばれる少なくとも１種の化合物（助触媒（ｂ））をさらに含むことが好ましい。
有機金属化合物（ｂ−１）（ただし、有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ−２）を除く）としては、例えば、有機アルミニウム化合物が挙げられ、具体的には、一般式Ｒa mＡｌ（ＯＲb）nＨpＸq（式中、ＲaおよびＲbは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素数１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子であり、ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。）で表される有機アルミニウム化合物が挙げられる。具体的には、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリノルマルオクチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライド等のジアルキルアルミニウムハイドライド、トリシクロヘキシルアルミニウム等のトリシクロアルキルアルミニウムが挙げられる。
有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ−２）は、従来公知のアルミノキサンであってもよく、また、特開平２−７８６８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。具体的には、メチルアルミノキサンが挙げられる。また、ホウ素原子を含む有機アルミニウムオキシ化合物や、国際公開第２００５／０６６１９１号、国際公開第２００７／１３１０１０号に例示されているようなハロゲンを含むアルミノキサン、国際公開第２００３／０８２８７９号に例示されているようなイオン性アルミノキサンも挙げられる。
アルミノキサンとしては、固体状アルミノキサンも好適に用いられ、例えば、国際公開第２０１０／０５５６５２号、国際公開第２０１３／１４６３３７号、あるいは、国際公開第２０１４−１２３２１２号で開示される固体状アルミノキサンが特に好適に用いられる。
「固体状」とは、固体状アルミノキサンが用いられる反応環境下において、当該アルミノキサンが実質的に固体状態を維持することを意味する。より具体的には、例えばメタロセン触媒を構成する各成分を接触させて固体触媒成分を調製する際、反応に用いられるヘキサンやトルエン等の不活性炭化水素媒体中、特定の温度・圧力環境下において前記アルミノキサンが固体状態であることを表す。
固体状アルミノキサンは、好ましくは式（１）で表される構成単位および式（２）で表される構成単位から選ばれる少なくとも１種の構成単位を有するアルミノキサンを含有し、より好ましくは式（１）で表される構成単位を有するアルミノキサンを含有し、さらに好ましくは式（１）で表される構成単位のみからなるポリメチルアルミノキサンを含有する。
式（１）中、Ｍｅはメチル基である。
式（２）中、Ｒ1は炭素数２〜２０の炭化水素基、好ましくは炭素数２〜１５の炭化水素基、より好ましくは炭素数２〜１０の炭化水素基である。炭化水素基としては、例えば、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基が挙げられる。
式（２）中、Ｒ1は炭素数２〜２０の炭化水素基、好ましくは炭素数２〜１５の炭化水素基、より好ましくは炭素数２〜１０の炭化水素基である。炭化水素基としては、例えば、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基が挙げられる。
固体状アルミノキサンの構造は必ずしも明らかにされておらず、通常は、式（１）および／または式（２）で表される構成単位が２〜５０程度繰り返されている構成を有すると推定されるが、当該構成に限定されない。また、その構成単位の結合態様は、例えば、線状、環状またはクラスター状と種々であり、アルミノキサンは、通常、これらのうちの１種からなるか、または、これらの混合物であると推定される。また、アルミノキサンは、式（１）または式（２）で表される構成単位のみからなってもよい。
固体状アルミノキサンとしては、固体状ポリメチルアルミノキサンが好ましく、式（１）で表される構成単位のみからなる固体状ポリメチルアルミノキサンがより好ましい。
固体状アルミノキサンは、通常は粒子状であり、体積統計値でのＤ５０が好ましくは１〜５００μｍ、より好ましくは２〜２００μｍ、さらに好ましくは５〜５０μｍである。体積統計値でのＤ５０は、例えば、Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ社製のＭＴ３３００ＥＸ ＩＩを利用し、レーザー回折・散乱法により求めることができる。
固体状アルミノキサンは、通常は粒子状であり、体積統計値でのＤ５０が好ましくは１〜５００μｍ、より好ましくは２〜２００μｍ、さらに好ましくは５〜５０μｍである。体積統計値でのＤ５０は、例えば、Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ社製のＭＴ３３００ＥＸ ＩＩを利用し、レーザー回折・散乱法により求めることができる。
固体状アルミノキサンは、比表面積が好ましくは１００〜１０００ｍ2／ｇ、より好ましくは３００〜８００ｍ2／ｇである。比表面積は、ＢＥＴ吸着等温式を用い、固体表面におけるガスの吸着および脱着現象を利用して求めることができる。
固体状アルミノキサンは、担体（ｃ）としても機能する。このため、固体状アルミノキサンを用いる場合、例えば、シリカ、アルミナ、シリカ・アルミナ、塩化マグネシウム等の固体状無機担体、またはポリスチレンビーズ等の固体状有機担体を用いなくともよい。
固体状アルミノキサンは、例えば、国際公開第２０１０／０５５６５２号および国際公開第２０１４／１２３２１２号に記載された方法により調製することができる。
メタロセン化合物（ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（ｂ−３）としては、例えば、特開平１−５０１９５０号公報、特開平１−５０２０３６号公報、特開平３−１７９００５号公報、特開平３−１７９００６号公報、特開平３−２０７７０３号公報、特開平３−２０７７０４号公報、ＵＳ５３２１１０６号公報などに記載された、ルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物が挙げられる。さらに、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も挙げることができる。例えば、トリアルキルアンモニウムテトラアリールボレート、トリアルキルアンモニウムテトラ（ハロゲン化アリール）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラアリールボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラ（ハロゲン化アリール）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアニリニウムテトラアリールボレート、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアニリニウムテトラ（ハロゲン化アリール）ボレートなどの有機ホウ素化合物が挙げられる。
メタロセン化合物（ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（ｂ−３）としては、例えば、特開平１−５０１９５０号公報、特開平１−５０２０３６号公報、特開平３−１７９００５号公報、特開平３−１７９００６号公報、特開平３−２０７７０３号公報、特開平３−２０７７０４号公報、ＵＳ５３２１１０６号公報などに記載された、ルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物が挙げられる。さらに、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も挙げることができる。例えば、トリアルキルアンモニウムテトラアリールボレート、トリアルキルアンモニウムテトラ（ハロゲン化アリール）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラアリールボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラ（ハロゲン化アリール）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアニリニウムテトラアリールボレート、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアニリニウムテトラ（ハロゲン化アリール）ボレートなどの有機ホウ素化合物が挙げられる。
＜担体（ｃ）＞
メタロセン触媒は、担体（ｃ）をさらに含むことが好ましい。
担体（ｃ）は、好ましくは粒子状であり、例えばその表面および／または内部にメタロセン化合物（ａ）を固定化させることで、前記メタロセン触媒が形成される。
メタロセン触媒は、担体（ｃ）をさらに含むことが好ましい。
担体（ｃ）は、好ましくは粒子状であり、例えばその表面および／または内部にメタロセン化合物（ａ）を固定化させることで、前記メタロセン触媒が形成される。
担体（ｃ）は、通常、無機または有機の化合物からなる。固体状無機担体としては、例えば、多孔質酸化物、無機ハロゲン化物、粘土、粘土鉱物、イオン交換性層状化合物等の無機化合物からなる担体が挙げられる。固体状有機担体としては、例えば、ポリスチレンビーズ等の担体が挙げられる。
また、担体（ｃ）としては、前述した固体状アルミノキサンも挙げられる。担体（ｃ）として、高活性かつ溶媒可溶部量をさらに抑制する観点から、アルミニウム原子を含有する担体が好ましい。担体（ｃ）中のアルミニウム原子の含有量は、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは２０〜６０質量％、さらに好ましくは３０〜５０質量％、特に好ましくは３５〜４７質量％である。
多孔質酸化物としては、例えば、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＭｇＯ、ＺｒＯ2、ＴｉＯ2、Ｂ2Ｏ3、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ2等の酸化物、またはこれらを含む複合物もしくは混合物が挙げられる。例えば、天然または合成ゼオライト、ＳｉＯ2−ＭｇＯ、ＳｉＯ2−Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2、ＳｉＯ2−Ｖ2Ｏ5、ＳｉＯ2−Ｃｒ2Ｏ3、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2−ＭｇＯが挙げられる。
無機ハロゲン化物としては、例えば、ＭｇＣｌ2、ＭｇＢｒ2、ＭｎＣｌ2、ＭｎＢｒ2が挙げられる。無機ハロゲン化物は、そのまま用いてもよいし、ボールミル、振動ミルにより粉砕した後に用いてもよい。また、アルコール等の溶媒に無機ハロゲン化物を溶解させた後、析出剤によって微粒子状に析出させたものを用いることもできる。
粘土は、通常は粘土鉱物を主成分として構成される。イオン交換性層状化合物は、イオン結合等によって構成される面が互いに弱い結合力で平行に積み重なった結晶構造を有する化合物であり、含有されるイオンが交換可能である。大部分の粘土鉱物はイオン交換性層状化合物である。粘土、粘土鉱物またはイオン交換性層状化合物としては、例えば、粘土、粘土鉱物、または六方最密パッキング型、アンチモン型、ＣｄＣｌ2型、ＣｄＩ2型等の層状の結晶構造を有するイオン結晶性化合物が挙げられる。
粘土、粘土鉱物には、化学処理を施すことも好ましい。化学処理としては、表面に付着している不純物を除去する表面処理、粘土の結晶構造に影響を与える処理等、何れも使用できる。化学処理としては、具体的には、酸処理、アルカリ処理、塩類処理、有機物処理等が挙げられる。
担体（ｃ）の体積統計値でのＤ５０は、好ましくは１〜５００μｍ、より好ましくは２〜２００μｍ、さらに好ましくは５〜５０μｍである。体積統計値でのＤ５０は、例えば、Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ社製のＭＴ３３００ＥＸ ＩＩを利用し、レーザー回折・散乱法により求めることができる。
＜有機化合物成分（ｄ）＞
メタロセン触媒は、さらに必要に応じて、有機化合物成分（ｄ）を含有することもできる。有機化合物成分（ｄ）は、必要に応じて、重合性能および生成ポリマーの物性を向上させる目的で使用される。有機化合物成分（ｄ）としては、例えば、アルコール類、フェノール性化合物、カルボン酸、リン化合物、アミド、ポリエーテルおよびスルホン酸塩が挙げられる。
メタロセン触媒は、さらに必要に応じて、有機化合物成分（ｄ）を含有することもできる。有機化合物成分（ｄ）は、必要に応じて、重合性能および生成ポリマーの物性を向上させる目的で使用される。有機化合物成分（ｄ）としては、例えば、アルコール類、フェノール性化合物、カルボン酸、リン化合物、アミド、ポリエーテルおよびスルホン酸塩が挙げられる。
《重合条件》
共重合体（Ａ）および（Ｂ）を得るための４−メチル−１−ペンテンと炭素数２〜２０のα−オレフィンとの重合は、溶解重合、懸濁重合等の液相重合法または気相重合法のいずれにおいても実施できる。液相重合法においては、不活性炭化水素溶媒を用いることができ、具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロロベンゼン、ジクロロメタン、トリクロロメタン、テトラクロロメタン等のハロゲン化炭化水素；これらから選ばれる２種以上の混合溶媒が挙げられる。また、４−メチル−１−ペンテンを含むオレフィン自身を重合溶媒として用いることができる。
共重合体（Ａ）および（Ｂ）を得るための４−メチル−１−ペンテンと炭素数２〜２０のα−オレフィンとの重合は、溶解重合、懸濁重合等の液相重合法または気相重合法のいずれにおいても実施できる。液相重合法においては、不活性炭化水素溶媒を用いることができ、具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロロベンゼン、ジクロロメタン、トリクロロメタン、テトラクロロメタン等のハロゲン化炭化水素；これらから選ばれる２種以上の混合溶媒が挙げられる。また、４−メチル−１−ペンテンを含むオレフィン自身を重合溶媒として用いることができる。
オレフィン重合の際には、各成分の使用法、添加順序は任意に選ばれるが、以下のような方法が例示される。以下では、メタロセン化合物（ａ）、助触媒（ｂ）、担体（ｃ）および有機化合物成分（ｄ）を、それぞれ「成分（ａ）〜（ｄ）」ともいう。
（ｉ）成分（ａ）〜（ｃ）を任意の順序で重合器に添加する方法。
（ii）成分（ａ）〜（ｂ）を成分（ｃ）に担持した触媒成分を重合器に添加する方法。
（ｉ）成分（ａ）〜（ｃ）を任意の順序で重合器に添加する方法。
（ii）成分（ａ）〜（ｂ）を成分（ｃ）に担持した触媒成分を重合器に添加する方法。
上記（ｉ）〜（ii）の各方法においては、任意の段階でさらに成分（ｄ）が添加されてもよい。また、各触媒成分の少なくとも２つは予め接触されていてもよい。
また、成分（ｃ）に成分（ａ）が担持された固体触媒成分においては、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン等のオレフィンが予備重合されていてもよく、予備重合された固体触媒成分上に、さらに触媒成分が担持されていてもよい。
また、成分（ｃ）に成分（ａ）が担持された固体触媒成分においては、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン等のオレフィンが予備重合されていてもよく、予備重合された固体触媒成分上に、さらに触媒成分が担持されていてもよい。
また、重合を円滑に進行させる目的で、帯電防止剤やアンチファウリング剤などを使用することができる。
メタロセン触媒を用いてオレフィンの重合を行うに際して、メタロセン触媒を構成しうる各成分の使用量は以下のとおりである。以下、メタロセン化合物（ａ）、助触媒（ｂ）欄で例示した（ｂ−１）〜（ｂ−３）を、それぞれ成分（ａ）、成分（ｂ−１）〜（ｂ−３）ともいう。
メタロセン触媒を用いてオレフィンの重合を行うに際して、メタロセン触媒を構成しうる各成分の使用量は以下のとおりである。以下、メタロセン化合物（ａ）、助触媒（ｂ）欄で例示した（ｂ−１）〜（ｂ−３）を、それぞれ成分（ａ）、成分（ｂ−１）〜（ｂ−３）ともいう。
成分（ａ）は、反応容積１リットル当り、通常は１０-10〜１０-2モル、好ましくは１０-9〜１０-3モルとなるような量で用いることができる。
成分（ｂ−１）は、成分（ｂ−１）と、成分（ａ）中の遷移金属原子（Ｍ；周期表第４族遷移金属）とのモル比［（ｂ−１）／Ｍ］が、通常は１０〜１００００、好ましくは３０〜２０００、より好ましくは５０〜１０００となるような量で用いることができる。
成分（ｂ−１）は、成分（ｂ−１）と、成分（ａ）中の遷移金属原子（Ｍ；周期表第４族遷移金属）とのモル比［（ｂ−１）／Ｍ］が、通常は１０〜１００００、好ましくは３０〜２０００、より好ましくは５０〜１０００となるような量で用いることができる。
成分（ｂ−２）は、成分（ｂ−２）中のアルミニウム原子（Ａｌ）と、成分（ａ）中の遷移金属原子（Ｍ）とのモル比［Ａｌ／Ｍ］が、通常は１０〜１００００、好ましくは３０〜２０００、より好ましくは５０〜１０００となるような量で用いることができる。
成分（ｂ−３）は、成分（ｂ−３）と、成分（ａ）中の遷移金属原子（Ｍ）とのモル比［（ｂ−３）／Ｍ］が、通常は１〜１００００、好ましくは２〜２０００、より好ましくは１０〜５００となるような量で用いることができる。
重合温度は、通常は−５０〜２００℃、好ましくは０〜１００℃、より好ましくは２０〜１００℃である。重合圧力は、通常は常圧〜１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧〜５ＭＰａゲージ圧の条件下である。重合反応は、回分式、半連続式および連続式のいずれの方法でも行うことができる。生成ポリマーの分子量または重合活性を制御する目的で、重合系に水素を添加することができ、水素の添加量は、オレフィン１ｋｇあたり０．００１〜１００ＮＬ程度が適当である。
重合条件としては、反応条件の異なる２段以上の重合を行う多段重合を採用することも可能である。例えば、水素使用量、または４−メチル−１−ペンテンと炭素数２〜２０のα−オレフィンとの比率の異なる２種の条件で段階的に重合を実施することにより、所望の分子量分布または組成分布の重合体を得ることが可能である。
＜その他の重合体成分＞
組成物（Ｙ）は、上述した共重合体（Ａ）および（Ｂ）からなる共重合体（Ｘ）以外のその他の重合体成分をさらに含有することができる。その他の重合体成分としては、例えば、α−オレフィン重合体（Ｃ）（ただし、上述した共重合体（Ｘ）、（Ａ）および（Ｂ）を除く）や、これら以外のエラストマーが挙げられる。
組成物（Ｙ）は、上述した共重合体（Ａ）および（Ｂ）からなる共重合体（Ｘ）以外のその他の重合体成分をさらに含有することができる。その他の重合体成分としては、例えば、α−オレフィン重合体（Ｃ）（ただし、上述した共重合体（Ｘ）、（Ａ）および（Ｂ）を除く）や、これら以外のエラストマーが挙げられる。
α−オレフィン重合体（Ｃ）は、例えば、炭素数２〜２０のα−オレフィンの重合体（ただし、上述した共重合体（Ｘ）、（Ａ）および（Ｂ）を除く）であり、炭素数２〜２０のα−オレフィンの単独重合体または共重合体が挙げられる。
炭素数２〜２０のα−オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等の直鎖状α−オレフィン；イソブテン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセン等の分岐状α−オレフィンが挙げられる。これらの中でも、炭素数１５以下のα−オレフィンが好ましく、炭素数１０以下のα−オレフィンがより好ましい。
α−オレフィン重合体（Ｃ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、共重合体（Ｘ）において前述した他の重合性化合物から導かれる構成単位をさらに有することができる。
α−オレフィン重合体（Ｃ）において、他の重合性化合物から導かれる構成単位の含有割合は、前記（Ｃ）を構成する全構成単位１００モル％中、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下である。
α−オレフィン重合体（Ｃ）において、他の重合性化合物から導かれる構成単位の含有割合は、前記（Ｃ）を構成する全構成単位１００モル％中、通常は１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下である。
α−オレフィン重合体（Ｃ）としては、具体的には、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共重合体、エチレン・プロピレン・１−ブテンランダム共重合体、エチレン・１−ヘキセンランダム共重合体、エチレン・１−オクテンランダム共重合体、エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネンランダム共重合体、エチレン・プロピレン・１−ブテン・エチリデンノルボルネンランダム共重合体、エチレン・１−ブテン・１−オクテンランダム共重合体等のエチレン共重合体、プロピレン単独重合体、プロピレン・１−ブテンランダム共重合体、プロピレン・１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン・１−オクテンランダム共重合体等のプロピレン共重合体、１−ブテン単独重合体、１−ブテン・１−ヘキセンランダム共重合体、１−ブテン・１−オクテンランダム共重合体等のブテン共重合体、４−メチル−１−ペンテン単独重合体、４−メチル−１−ペンテン・１−ヘキセン共重合体等の４−メチル−１−ペンテン共重合体が挙げられる。
α−オレフィン重合体（Ｃ）の、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Cは、通常は０．１〜１０ｄＬ／ｇ、好ましくは０．５〜５ｄＬ／ｇである。
組成物（Ｙ）は、１種または２種以上のα−オレフィン重合体（Ｃ）を含有することができる。
組成物（Ｙ）は、１種または２種以上のα−オレフィン重合体（Ｃ）を含有することができる。
組成物（Ｙ）中のα−オレフィン重合体（Ｃ）の含有量は、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の含有量の合計１００質量部に対して、通常は５０質量部以下、好ましくは４０質量部以下である。
＜添加剤＞
組成物（Ｙ）は、従来公知の添加剤を含有することができる。
添加剤としては、例えば、二次抗酸化剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤、塩酸吸収剤が挙げられる。添加剤の含有量は特に制限されないが、共重合体（Ａ）および（Ｂ）等を含む重合体成分１００質量部に対して、それぞれ、通常は０〜５０質量部、好ましくは０〜１０質量部である。
組成物（Ｙ）は、１種または２種以上の添加剤を含有することができる。
組成物（Ｙ）は、従来公知の添加剤を含有することができる。
添加剤としては、例えば、二次抗酸化剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤、塩酸吸収剤が挙げられる。添加剤の含有量は特に制限されないが、共重合体（Ａ）および（Ｂ）等を含む重合体成分１００質量部に対して、それぞれ、通常は０〜５０質量部、好ましくは０〜１０質量部である。
組成物（Ｙ）は、１種または２種以上の添加剤を含有することができる。
＜組成物（Ｙ）の製造方法＞
組成物（Ｙ）は、例えば、上述の共重合体（Ａ）および（Ｂ）と、必要に応じて、その他の重合体成分および／または添加剤とを混合することにより得ることができる。
組成物（Ｙ）は、例えば、上述の共重合体（Ａ）および（Ｂ）と、必要に応じて、その他の重合体成分および／または添加剤とを混合することにより得ることができる。
各成分の混合方法については、種々公知の方法、例えば、プラストミル、ヘンシェルミキサー、Ｖ−ブレンダー、リボンブレンダー、タンブラー、ブレンダー、ニーダールーダー等の装置を用いて各成分を混合する方法；前記混合後、得られた混合物を一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等の装置でさらに溶融混練した後、得られた溶融混練物を造粒または粉砕する方法を採用することができる。
また、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の混合物（共重合体（Ｘ）の一態様）は、以下の多段重合法により得ることもできる。具体的には、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ）を好ましくはスラリー重合により製造する工程（１）と、工程（１）で得られた共重合体（Ｂ）の存在下で、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）を、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の合計量を１００質量部とした場合に共重合体（Ａ）の量が５〜９０質量部となる範囲で、好ましくはスラリー重合により製造する工程（２）とを有する多段重合法により、前記混合物を製造することができる。
前記多段重合法は、重合条件の異なる工程（１）と工程（２）とを有するが、工程（１）および（２）の二段式重合でもよく、工程（１）および（２）に加えて他の工程をさらに含む三段式以上の重合であってもよい。
《工程（１）》
工程（１）では、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ）を好ましくはスラリー重合により製造する。工程（１）において、４−メチル−１−ペンテンおよび炭素数２〜２０のα−オレフィンの供給量比は、それぞれから導かれる構成単位の量が上述した範囲にあるように設定される。
工程（１）では、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ）を好ましくはスラリー重合により製造する。工程（１）において、４−メチル−１−ペンテンおよび炭素数２〜２０のα−オレフィンの供給量比は、それぞれから導かれる構成単位の量が上述した範囲にあるように設定される。
工程（１）では、共重合体（Ｂ）を含むスラリーが得られる。スラリー濃度、すなわち共重合体（Ｂ）粒子濃度は、通常は０．０１５〜４５質量％、好ましくは０．０３〜３５質量％である。
《工程（２）》
工程（２）では、工程（１）で得られた共重合体（Ｂ）の存在下で、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）を好ましくはスラリー重合により製造する。工程（２）において、４−メチル−１−ペンテンおよび炭素数５〜２０のα−オレフィンの供給量比は、それぞれから導かれる構成単位の量が上述した範囲にあるように設定される。
工程（２）では、工程（１）で得られた共重合体（Ｂ）の存在下で、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）を好ましくはスラリー重合により製造する。工程（２）において、４−メチル−１−ペンテンおよび炭素数５〜２０のα−オレフィンの供給量比は、それぞれから導かれる構成単位の量が上述した範囲にあるように設定される。
工程（２）では、工程（１）で得られた共重合体（Ｂ）および工程（２）で得られる共重合体（Ａ）の合計量を１００質量部とした場合に、共重合体（Ａ）の量が５〜９０質量部となる範囲で、共重合体（Ａ）を製造する。
工程（２）では、一実施態様では、共重合体（Ｂ）を含むスラリーに、４−メチル−１−ペンテンおよび炭素数５〜２０のα−オレフィンを添加し、これらモノマーのスラリー重合を行うことができる。
工程（２）では、共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）を含有する粒子を含むスラリーが得られる。スラリー濃度、すなわち粒子濃度は、通常は３〜５０質量％、好ましくは５〜４０質量％である。
上記多段重合法では通常はスラリー重合を採用するが、「スラリー重合」とは、重合により生じる重合体が、重合時に用いた上記媒体に実質的に溶解することなく、例えば微粒子として上記媒体に分散した形で存在することを特徴とする重合をいう。
《固液分離工程》
工程（２）で得られた、共重合体（Ａ）および（Ｂ）を含有する４−メチル−１−ペンテン系重合体粒子を含むスラリーを、固液分離する、例えば濾過することにより、前記粒子を分離回収することができる。
工程（２）で得られた、共重合体（Ａ）および（Ｂ）を含有する４−メチル−１−ペンテン系重合体粒子を含むスラリーを、固液分離する、例えば濾過することにより、前記粒子を分離回収することができる。
《後処理工程》
上記多段重合法で得られた４−メチル−１−ペンテン系重合体粒子、例えば上記固液分離工程で得られた粒子に対しては、上記方法で製造した後に、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行ってよい。
以上のようにして、共重合体（Ｘ）の一態様である、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の混合物を得ることができる。
上記多段重合法で得られた４−メチル−１−ペンテン系重合体粒子、例えば上記固液分離工程で得られた粒子に対しては、上記方法で製造した後に、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行ってよい。
以上のようにして、共重合体（Ｘ）の一態様である、共重合体（Ａ）および（Ｂ）の混合物を得ることができる。
［二軸延伸フィルムの特性］
本発明の二軸延伸フィルムの厚さは、好ましくは１〜２０μｍ、より好ましくは２〜１５μｍ、さらに好ましくは２．５〜１０μｍである。
本発明の二軸延伸フィルムは、寸法安定性の観点から、１５０℃で３０分加熱したときのＭＤ方向の熱収縮率が３％以下であることが好ましい。
本発明の二軸延伸フィルムの厚さは、好ましくは１〜２０μｍ、より好ましくは２〜１５μｍ、さらに好ましくは２．５〜１０μｍである。
本発明の二軸延伸フィルムは、寸法安定性の観点から、１５０℃で３０分加熱したときのＭＤ方向の熱収縮率が３％以下であることが好ましい。
本発明の二軸延伸フィルムの表面の粗さについては、平均粗さ（Ｒa）が、好ましくは４０ｎｍ以上１，０００ｎｍ以下、より好ましくは４０ｎｍ以上５００ｎｍ以下、さらに好ましくは４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下である。平均粗さ（Ｒa）が前記範囲であると、コンデンサの巻回時にフィルム同士の隙間に酸素が残存する量が少なく、コンデンサの寿命が長くなる傾向にあり望ましい。
以上の物性の測定条件の詳細は実施例欄に記載する。
以上の物性の測定条件の詳細は実施例欄に記載する。
［二軸延伸フィルムの製造方法］
本発明の二軸延伸フィルムは、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）を含むフィルムを二軸延伸して得られる。より具体的には、前記二軸延伸フィルムは、共重合体（Ｘ）を用いて、例えば１８０〜３００℃の範囲でＴダイ押出成形法などによりフィルムを形成し、このフィルムを二軸延伸して製造される。
本発明の二軸延伸フィルムは、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）を含むフィルムを二軸延伸して得られる。より具体的には、前記二軸延伸フィルムは、共重合体（Ｘ）を用いて、例えば１８０〜３００℃の範囲でＴダイ押出成形法などによりフィルムを形成し、このフィルムを二軸延伸して製造される。
なお、共重合体（Ｘ）と前述したその他の重合体成分および／または添加剤とを混合してフィルムを形成してもよい。
延伸倍率は、面積換算で好ましくは１．１〜１００倍、より好ましくは２〜９０倍、さらに好ましくは４〜８０倍である。延伸倍率が前記範囲内であると、フィルムコンデンサとして必要な耐電圧特性が発現しやすくなる。
延伸倍率は、面積換算で好ましくは１．１〜１００倍、より好ましくは２〜９０倍、さらに好ましくは４〜８０倍である。延伸倍率が前記範囲内であると、フィルムコンデンサとして必要な耐電圧特性が発現しやすくなる。
延伸方法としては、逐次二軸延伸法および同時二軸延伸法のいずれの方法であってもよいが、製膜安定性および厚み均一性の点から、逐次二軸延伸法が好ましい。
逐次二軸延伸法の場合、例えば、共重合体（Ｘ）をＴダイ押出成形法などによって冷却ロール上に押し出すことによって未延伸フィルムを得て、次いでこの未延伸フィルムを、所定の延伸温度に設定された予熱ロールを経てフィルム長手方向（ＭＤ方向）に延伸し（縦延伸）、その後、所定の延伸温度に設定された加熱オーブン内を通過させながらフィルム幅方向（ＴＤ方向）に延伸する（横延伸）。
逐次二軸延伸法の場合、例えば、共重合体（Ｘ）をＴダイ押出成形法などによって冷却ロール上に押し出すことによって未延伸フィルムを得て、次いでこの未延伸フィルムを、所定の延伸温度に設定された予熱ロールを経てフィルム長手方向（ＭＤ方向）に延伸し（縦延伸）、その後、所定の延伸温度に設定された加熱オーブン内を通過させながらフィルム幅方向（ＴＤ方向）に延伸する（横延伸）。
縦延伸および横延伸ともに延伸温度は、延伸に用いる４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）等の重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）と融点（Ｔｍ）との間であることが好ましい。延伸温度１００〜２１０℃で延伸すると、所望の耐電圧特性を示すフィルムを得やすい。延伸倍率は、フィルム長手方向とフィルム幅方向にそれぞれ独立に通常は１．２〜１１．０倍、好ましくは１．４〜９．５倍、より好ましくは２〜９倍である。
また、二軸延伸後、フィルム長手方向またはフィルム幅方向、あるいはフィルム長手方向とフィルム幅方向に再延伸してもよい。また、二軸延伸後、アニール処理を行ってもよい。アニール温度は、通常は１００〜２３０℃、好ましくは１３０〜２２０℃である。
以下、本発明を実施例に基づき更に詳細に説明する。ただし、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。以下の記載において、特に言及しない限り「部」は「質量部」を表す。
［各種物性の測定法］
＜４−メチル−１−ペンテン共重合体中の構成単位含量＞
４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（４−メチル−１−ペンテン含量）および４−メチル−１−ペンテン以外のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（α−オレフィン含量）は、以下の装置および条件により、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルより算出した。
＜４−メチル−１−ペンテン共重合体中の構成単位含量＞
４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（４−メチル−１−ペンテン含量）および４−メチル−１−ペンテン以外のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（α−オレフィン含量）は、以下の装置および条件により、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルより算出した。
日本電子（株）製ＥＣＰ５００型核磁気共鳴装置を用い、溶媒としてオルトジクロロベンゼン／重ベンゼン（８０／２０容量％）混合溶媒，試料濃度５５ｍｇ／０．６ｍＬ、測定温度１２０℃、観測核は13Ｃ（１２５ＭＨｚ）、シーケンスはシングルパルスプロトンデカップリング、パルス幅は４．７μ秒（４５°パルス）、繰り返し時間は５．５秒、積算回数は１万回以上、２７．５０ｐｐｍをケミカルシフトの基準値として測定した。得られた13Ｃ−ＮＭＲスペクトルにより、４−メチル−１−ペンテン、α−オレフィンの組成を定量化した。
＜極限粘度［η］＞
極限粘度［η］は、デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。すなわち重合パウダー、ペレットまたは樹脂塊約２０ｍｇをデカリン１５ｍＬに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηｓｐを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍＬ追加して希釈後、同様にして比粘度ηｓｐを測定した。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿したときのηｓｐ／Ｃの値を極限粘度として求めた（下式参照）。
［η］＝ｌｉｍ（ηｓｐ／Ｃ） （Ｃ→０）
極限粘度［η］は、デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。すなわち重合パウダー、ペレットまたは樹脂塊約２０ｍｇをデカリン１５ｍＬに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηｓｐを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍＬ追加して希釈後、同様にして比粘度ηｓｐを測定した。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿したときのηｓｐ／Ｃの値を極限粘度として求めた（下式参照）。
［η］＝ｌｉｍ（ηｓｐ／Ｃ） （Ｃ→０）
＜ＣＦＣおよび分子量測定＞
ＣＦＣおよび分子量測定は以下の条件で行った。
ＣＦＣおよび分子量測定は以下の条件で行った。
装置 ：ＣＦＣ２型クロス分別クロマトグラフ（Polymer Char）
検出器（内蔵）：ＩＲ４型赤外分光光度計（Polymer Char）
検出波長：３．４２μｍ（２，９２０ｃｍ-1）；固定
試料濃度：３０ｍｇ／３０ｍＬ（ｏ−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）で希釈)
注入量 ：０．５ｍＬ
温度条件：４０℃／ｍｉｎで１４５℃まで昇温して３０分間保持し、１℃／ｍｉｎで０℃まで冷却して６０分間保持した後に、下記溶出区分ごとの溶出量を評価した。区分間の温度変化は４０℃／ｍｉｎとした。
検出器（内蔵）：ＩＲ４型赤外分光光度計（Polymer Char）
検出波長：３．４２μｍ（２，９２０ｃｍ-1）；固定
試料濃度：３０ｍｇ／３０ｍＬ（ｏ−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）で希釈)
注入量 ：０．５ｍＬ
温度条件：４０℃／ｍｉｎで１４５℃まで昇温して３０分間保持し、１℃／ｍｉｎで０℃まで冷却して６０分間保持した後に、下記溶出区分ごとの溶出量を評価した。区分間の温度変化は４０℃／ｍｉｎとした。
溶出区分： 0, 5, 10, 15, 20, 25, 30, 35, 50, 70, 90, 95, 100, 102, 104, 106℃で、また108℃から135℃までは1℃刻みで、140,145℃での溶出量を評価。
ＧＰＣカラム ：Ｓｈｏｄｅｘ ＨＴ−８０６Ｍ×３本（昭和電工製）
ＧＰＣカラム温度：１４５℃
ＧＰＣカラム較正：単分散ポリスチレン（東ソー）
分子量較正法 ：標品較正法（ポリスチレン換算）
移動相 ：ｏ−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）、ＢＨＴ添加
流量 ：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
ＧＰＣカラム ：Ｓｈｏｄｅｘ ＨＴ−８０６Ｍ×３本（昭和電工製）
ＧＰＣカラム温度：１４５℃
ＧＰＣカラム較正：単分散ポリスチレン（東ソー）
分子量較正法 ：標品較正法（ポリスチレン換算）
移動相 ：ｏ−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）、ＢＨＴ添加
流量 ：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
［製造例］
［メタロセン化合物の合成］
国際公開第２０１４／０５０８１７号の合成例４に従い、（８−オクタメチルフルオレン−１２'−イル−（２−（アダマンタン−１−イル）−８−メチル−３,３ｂ,４,５,６,７,７ａ,８−オクタヒドロシクロペンタ［ａ］インデン））ジルコニウムジクロライド（メタロセン化合物（ａ１））を合成した。
［メタロセン化合物の合成］
国際公開第２０１４／０５０８１７号の合成例４に従い、（８−オクタメチルフルオレン−１２'−イル−（２−（アダマンタン−１−イル）−８−メチル−３,３ｂ,４,５,６,７,７ａ,８−オクタヒドロシクロペンタ［ａ］インデン））ジルコニウムジクロライド（メタロセン化合物（ａ１））を合成した。
［製造例１］
特開２０１８−１６２４０８号公報の製造例１（［０１８２］〜［０１８５］）において、得られる共重合体中の４−メチル−１−ペンテン含量およびα−オレフィン含量が表１の値になるように４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキサデセンおよび１−オクタデセンの使用割合を変更したこと、［η］の値が表１の値となるようにしたこと以外は当該製造例に準拠して、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ−１）を得た。
特開２０１８−１６２４０８号公報の製造例１（［０１８２］〜［０１８５］）において、得られる共重合体中の４−メチル−１−ペンテン含量およびα−オレフィン含量が表１の値になるように４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキサデセンおよび１−オクタデセンの使用割合を変更したこと、［η］の値が表１の値となるようにしたこと以外は当該製造例に準拠して、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ−１）を得た。
［製造例２］
特開２０１８−１６２４０８号公報の製造例１（［０１８２］〜［０１８５］）において、１−ヘキサデセン／１−オクタデセンを１−デセンに変更し、得られる共重合体中の４−メチル−１−ペンテン含量および１−デセン含量が表１の値になるように４−メチル−１−ペンテンおよび１−デセンの使用割合を変更したこと、［η］の値が表１の値となるようにしたこと以外は当該製造例に準拠して、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ−２）を得た。
特開２０１８−１６２４０８号公報の製造例１（［０１８２］〜［０１８５］）において、１−ヘキサデセン／１−オクタデセンを１−デセンに変更し、得られる共重合体中の４−メチル−１−ペンテン含量および１−デセン含量が表１の値になるように４−メチル−１−ペンテンおよび１−デセンの使用割合を変更したこと、［η］の値が表１の値となるようにしたこと以外は当該製造例に準拠して、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ−２）を得た。
［固体触媒成分の調製］
３０℃下、充分に窒素置換した１００ｍＬの攪拌機を付けた三つ口フラスコ中に、窒素気流下で精製デカン３２ｍＬおよび固体状ポリメチルアルミノキサン（東ソーファインケム社製）をアルミニウム原子換算で１４．６５ｍｍｏｌ装入し、懸濁液とした。その懸濁液に、先に合成したメタロセン化合物（ａ１）５０ｍｇ（ジルコニウム原子換算で０．０５９ｍｍｏｌ）を４．６ｍｍｏｌ／Ｌのトルエン溶液とし、この溶液１２．７５ｍＬを撹拌しながら加えた。１．５時間後攪拌を止め、得られた触媒成分をデカンテーション法によりデカン５０ｍＬで３回洗浄し、デカンに懸濁させてスラリー液（Ｂ）５０ｍＬを得た。この触媒成分においてＺｒ担持率は１００％であった。
３０℃下、充分に窒素置換した１００ｍＬの攪拌機を付けた三つ口フラスコ中に、窒素気流下で精製デカン３２ｍＬおよび固体状ポリメチルアルミノキサン（東ソーファインケム社製）をアルミニウム原子換算で１４．６５ｍｍｏｌ装入し、懸濁液とした。その懸濁液に、先に合成したメタロセン化合物（ａ１）５０ｍｇ（ジルコニウム原子換算で０．０５９ｍｍｏｌ）を４．６ｍｍｏｌ／Ｌのトルエン溶液とし、この溶液１２．７５ｍＬを撹拌しながら加えた。１．５時間後攪拌を止め、得られた触媒成分をデカンテーション法によりデカン５０ｍＬで３回洗浄し、デカンに懸濁させてスラリー液（Ｂ）５０ｍＬを得た。この触媒成分においてＺｒ担持率は１００％であった。
［予備重合触媒成分の調製］
上記スラリー液（Ｂ）に、窒素気流下、トリエチルアルミニウムのデカン溶液（アルミニウム原子換算で０．２ｍｍｏｌ／ｍＬ）を０．４ｍＬ、さらに３−メチル−１−ペンテンを７．５ｍＬ（５．０ｇ）装入した。１．５時間後攪拌を止め、得られた予備重合触媒成分をデカンテーション法によりデカン５０ｍＬで３回洗浄した。この予備重合触媒成分をデカンに懸濁させて、デカンスラリー（Ｃ）５０ｍＬを得た。デカンスラリー（Ｃ）における予備重合触媒成分の濃度は２０ｇ／Ｌ、１．０５ｍｍｏｌ−Ｚｒ／Ｌであり、Ｚｒ回収率は９０％であった。
上記スラリー液（Ｂ）に、窒素気流下、トリエチルアルミニウムのデカン溶液（アルミニウム原子換算で０．２ｍｍｏｌ／ｍＬ）を０．４ｍＬ、さらに３−メチル−１−ペンテンを７．５ｍＬ（５．０ｇ）装入した。１．５時間後攪拌を止め、得られた予備重合触媒成分をデカンテーション法によりデカン５０ｍＬで３回洗浄した。この予備重合触媒成分をデカンに懸濁させて、デカンスラリー（Ｃ）５０ｍＬを得た。デカンスラリー（Ｃ）における予備重合触媒成分の濃度は２０ｇ／Ｌ、１．０５ｍｍｏｌ−Ｚｒ／Ｌであり、Ｚｒ回収率は９０％であった。
［製造例３］
室温、窒素気流下で、内容積１Ｌの攪拌機付きのＳＵＳ製重合器に、精製デカンを４２５ｍＬ、トリエチルアルミニウムのデカン溶液（アルミニウム原子換算で１．０ｍｍｏｌ／ｍＬ）を０．４ｍＬ（０．４ｍｍｏｌ）、先に調製した予備重合触媒成分のデカンスラリー（Ｃ）をジルコニウム原子換算で０．０００５ｍｍｏｌ加え、水素を４０ＮｍＬ装入した（１回目の水素装入）。次いで、４−メチル−１−ペンテン１０６ｍＬと１−ヘキサデセン／１−オクタデセン５．９ｍＬとの混合溶液を２時間かけて重合器内へ連続的に一定の速度で装入した。この装入開始時点を重合開始とし、重合開始から３０分かけて４５℃へ昇温し、その後４５℃で４時間保持し、重合開始から３時間後に水素を９０ＮｍＬ装入した（２回目の水素装入）。重合開始から４．５時間経過後、室温まで降温し、脱圧した後、ただちに白色固体を含む重合液を濾過して固体状物質を得た。この固体状物質を減圧下、８０℃で８時間乾燥し、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ−１）を得た。
室温、窒素気流下で、内容積１Ｌの攪拌機付きのＳＵＳ製重合器に、精製デカンを４２５ｍＬ、トリエチルアルミニウムのデカン溶液（アルミニウム原子換算で１．０ｍｍｏｌ／ｍＬ）を０．４ｍＬ（０．４ｍｍｏｌ）、先に調製した予備重合触媒成分のデカンスラリー（Ｃ）をジルコニウム原子換算で０．０００５ｍｍｏｌ加え、水素を４０ＮｍＬ装入した（１回目の水素装入）。次いで、４−メチル−１−ペンテン１０６ｍＬと１−ヘキサデセン／１−オクタデセン５．９ｍＬとの混合溶液を２時間かけて重合器内へ連続的に一定の速度で装入した。この装入開始時点を重合開始とし、重合開始から３０分かけて４５℃へ昇温し、その後４５℃で４時間保持し、重合開始から３時間後に水素を９０ＮｍＬ装入した（２回目の水素装入）。重合開始から４．５時間経過後、室温まで降温し、脱圧した後、ただちに白色固体を含む重合液を濾過して固体状物質を得た。この固体状物質を減圧下、８０℃で８時間乾燥し、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ−１）を得た。
［製造例４］
充分窒素置換した容量１．５リットルの攪拌翼付ＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃でノルマルヘキサンを３００ｍｌ（乾燥窒素雰囲気、活性アルミナ上で乾燥したもの）、４−メチル−１−ペンテンを４５０ｍｌ装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液を０．７５ｍｌ装入し攪拌機を回した。
充分窒素置換した容量１．５リットルの攪拌翼付ＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃でノルマルヘキサンを３００ｍｌ（乾燥窒素雰囲気、活性アルミナ上で乾燥したもの）、４−メチル−１−ペンテンを４５０ｍｌ装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液を０．７５ｍｌ装入し攪拌機を回した。
次に、オートクレーブを内温６０℃まで加熱し、全圧が０．１０ＭＰａ（ゲージ圧）となるようにエチレンで加圧した。続いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサンをＡｌ換算で１ｍｍｏｌ、ジフェニルメチレン（１−エチル−３−ｔ−ブチル−シクロペンタジエニル）（２，７−ジ−ｔ−ブチル−フルオレニル）ジルコニウムジクロリドを０．０１ｍｍｏｌ含むトルエン溶液０．３４ｍｌを窒素でオートクレーブに圧入し、重合を開始した。重合反応中、オートクレーブ内温が６０℃になるように温度調整した。重合開始６０分後、オートクレーブにメタノール５ｍｌを窒素で圧入し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液にアセトンを攪拌しながら注いだ。
得られた溶媒を含むパウダー状の重合体を１００℃、減圧下で１２時間乾燥して、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ−２）を得た。
得られた溶媒を含むパウダー状の重合体を１００℃、減圧下で１２時間乾燥して、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ−２）を得た。
［製造例５］
１−ヘキサデセン／１−オクタデセンの代わりに１−デセンを用いて、得られる共重合体中の４−メチル−１−ペンテン含量および１−デセン含量および［η］の値が表１の値になるように各使用割合を変更したこと以外は製造例３に準拠して、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ−３）を得た。
１−ヘキサデセン／１−オクタデセンの代わりに１−デセンを用いて、得られる共重合体中の４−メチル−１−ペンテン含量および１−デセン含量および［η］の値が表１の値になるように各使用割合を変更したこと以外は製造例３に準拠して、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ−３）を得た。
［製品］
α−オレフィン重合体として、ホモポリプロピレン（Ｃ−１）（株式会社プライムポリマー製、品番：Ｆ１２３Ｐ）を使用した。
α−オレフィン重合体として、ホモポリプロピレン（Ｃ−１）（株式会社プライムポリマー製、品番：Ｆ１２３Ｐ）を使用した。
［製造例６］
国際公開第２００６／０５４６１３号の比較例９に記載の重合方法に準じて、４−メチル−１−ペンテン、および前記炭素数１６／炭素数１８のα−オレフィン混合物、水素の割合を変更することによって、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｃ−２）を得た。すなわち、前記共重合体（Ｃ−２）は、無水塩化マグネシウム、２−エチルヘキシルアルコール、２−イソブチル−２−イソプロピル−１，３−ジメトキシプロパンおよび四塩化チタンを反応させて得られる固体状チタン触媒を重合用触媒として用いて得られたことになる。
国際公開第２００６／０５４６１３号の比較例９に記載の重合方法に準じて、４−メチル−１−ペンテン、および前記炭素数１６／炭素数１８のα−オレフィン混合物、水素の割合を変更することによって、４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｃ−２）を得た。すなわち、前記共重合体（Ｃ−２）は、無水塩化マグネシウム、２−エチルヘキシルアルコール、２−イソブチル−２−イソプロピル−１，３−ジメトキシプロパンおよび四塩化チタンを反応させて得られる固体状チタン触媒を重合用触媒として用いて得られたことになる。
［実施例１］
４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ−１）３１．５部と４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ−１）６８．５部に対して、耐熱安定剤としてｎ−オクタデシル−３−（４'−ヒドロキシ−３'，５'−ジ−ｔ−ブチルフェニル）プロピネートを０．５部配合した。次いで、得られた配合物を、（株）プラスチック工学研究所社製二軸押出機ＢＴ−３０（スクリュー系３０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝４６）を用い、設定温度２７０℃、樹脂押出量６０ｇ／ｍｉｎおよび２００ｒｐｍの条件で造粒し、ペレットを得た。
４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ−１）３１．５部と４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ−１）６８．５部に対して、耐熱安定剤としてｎ−オクタデシル−３−（４'−ヒドロキシ−３'，５'−ジ−ｔ−ブチルフェニル）プロピネートを０．５部配合した。次いで、得られた配合物を、（株）プラスチック工学研究所社製二軸押出機ＢＴ−３０（スクリュー系３０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝４６）を用い、設定温度２７０℃、樹脂押出量６０ｇ／ｍｉｎおよび２００ｒｐｍの条件で造粒し、ペレットを得た。
得られたペレットを単軸押出機に供給し、２７０℃で溶融混練して、２０ｋｇ／ｈの吐出量でＴ型スリットダイよりフィルム状に溶融押出した。次いで、得られたフィルムを８０℃に制御した金属冷却ロール上にエアー圧で密着させながら冷却固化して、厚さ２００μｍの未延伸フィルムを得た。ここで得られた未延伸フィルムを加熱金属ロールにより予熱してフィルム温度を１３０℃まで昇温し、周速差をつけた１対のロール間で３倍に縦延伸して、一軸延伸フィルムとした。次いで、前記一軸延伸フィルムの幅方向の両端をクリップで把持して加熱オーブンへと導き、１２０℃に予熱したあと、幅方向に５．５倍に横延伸して、二軸延伸フィルムとした。この後、前記二軸延伸フィルムを２００℃に加熱してアニール処理した。このようにして得られた二軸延伸フィルムの両端部を、レザー刃を用いたレザーカットで切断し、次いでコロナ放電処理を施した後、ロール状に巻き取った。得られた二軸延伸フィルムの特性を後述する評価方法により求めた。
［実施例２〜５、比較例１〜６］
４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）（Ａ成分）および４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ）（Ｂ成分）を、表２に記載した比率で配合して１００部としたこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸フィルムを得た。
４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）（Ａ成分）および４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ）（Ｂ成分）を、表２に記載した比率で配合して１００部としたこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸フィルムを得た。
［参考例１］
Ａ成分およびＢ成分の代わりに、その他の重合体成分（Ｃ）（Ｃ成分）としてホモポリプロピレン（Ｃ−１）１００部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸フィルムを得た。なお、表２において、Ｃ成分は、便宜上、Ａ成分の箇所に記載した。参考例１は、１３０℃での熱収縮が大きく耐熱性に乏しかった。
Ａ成分およびＢ成分の代わりに、その他の重合体成分（Ｃ）（Ｃ成分）としてホモポリプロピレン（Ｃ−１）１００部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸フィルムを得た。なお、表２において、Ｃ成分は、便宜上、Ａ成分の箇所に記載した。参考例１は、１３０℃での熱収縮が大きく耐熱性に乏しかった。
［参考例２］
Ａ成分およびＢ成分の代わりに、Ｃ成分として４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｃ−２）１００部を用いたこと以外は実施例１と同様にして未延伸フィルムを得て二軸延伸を試みた。しかしながら、縦延伸倍率が２倍以上となるとフィルムが破断したり、フィルムの厚みムラが大きくなったりして、均一な延伸ができなかった。
Ａ成分およびＢ成分の代わりに、Ｃ成分として４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｃ−２）１００部を用いたこと以外は実施例１と同様にして未延伸フィルムを得て二軸延伸を試みた。しかしながら、縦延伸倍率が２倍以上となるとフィルムが破断したり、フィルムの厚みムラが大きくなったりして、均一な延伸ができなかった。
［評価方法］
＜厚み＞
マイクロメーターを用いて、二軸延伸フィルムまたは未延伸フィルムの厚さを幅方向に１０点および長さ方向に１０点測定し、その平均値を二軸延伸フィルムまたは未延伸フィルムの厚さとした。
＜厚み＞
マイクロメーターを用いて、二軸延伸フィルムまたは未延伸フィルムの厚さを幅方向に１０点および長さ方向に１０点測定し、その平均値を二軸延伸フィルムまたは未延伸フィルムの厚さとした。
＜メルトフラクチャー＞
製膜時に、目視で表面あれが生じている場合は「×」、表面あれによるヘイズが少し出ている場合を△、表面荒れがなく透明感がある場合を「〇」とした。
製膜時に、目視で表面あれが生じている場合は「×」、表面あれによるヘイズが少し出ている場合を△、表面荒れがなく透明感がある場合を「〇」とした。
＜表面粗さ＞
粗さ曲線からその平均線の方向に基準長さだけを抜き取り、この抜き取り部分の平均線の方向にＸ軸を、縦倍率の方向にＹ軸を取り、粗さ曲線をｙ＝ｆ（ｘ）で表したときに、次の式によって求められる値をナノメートル（ｎｍ）で表したものを表面粗度（平均粗さＲａ）とした。
粗さ曲線からその平均線の方向に基準長さだけを抜き取り、この抜き取り部分の平均線の方向にＸ軸を、縦倍率の方向にＹ軸を取り、粗さ曲線をｙ＝ｆ（ｘ）で表したときに、次の式によって求められる値をナノメートル（ｎｍ）で表したものを表面粗度（平均粗さＲａ）とした。
＜延伸性＞
◎：４．０倍×４．０倍延伸まで可能
○：３．５倍×３．５倍延伸まで可能
△：３．０倍×３．０倍延伸まで可能
×：２．５倍×２．５倍延伸まで可能、または延伸不可能
◎：４．０倍×４．０倍延伸まで可能
○：３．５倍×３．５倍延伸まで可能
△：３．０倍×３．０倍延伸まで可能
×：２．５倍×２．５倍延伸まで可能、または延伸不可能
＜絶縁破壊強さ（１２０℃）＞
絶縁破壊強さ（Ｖ／μｍ）測定は、ＡＳＴＭ−Ｄ１４９に準じ、ヤマヨ試験器有限会社製絶縁破壊試験機を用いて測定した。上記二軸延伸フィルムまたは未延伸フィルムについて、１２０℃において昇圧速度５００Ｖ／ｓｅｃにて電圧を印加して破壊耐電圧を測定した。１２０℃における絶縁破壊強さが３００Ｖ／μｍ以上の場合を「〇」、２５０Ｖ／μｍ以上３００Ｖ／μｍ未満を「×」、２５０Ｖ／μｍ未満を「××」とした。
絶縁破壊強さ（Ｖ／μｍ）測定は、ＡＳＴＭ−Ｄ１４９に準じ、ヤマヨ試験器有限会社製絶縁破壊試験機を用いて測定した。上記二軸延伸フィルムまたは未延伸フィルムについて、１２０℃において昇圧速度５００Ｖ／ｓｅｃにて電圧を印加して破壊耐電圧を測定した。１２０℃における絶縁破壊強さが３００Ｖ／μｍ以上の場合を「〇」、２５０Ｖ／μｍ以上３００Ｖ／μｍ未満を「×」、２５０Ｖ／μｍ未満を「××」とした。
＜熱収縮率（１３０℃）＞
フィルムをＭＤ方向（長手方向）に縦２６０ｍｍ、横１０ｍｍにサンプリングし、両端から３０ｍｍのところにそれぞれマークを入れて、そのマーク間の長さをＬ0（２００ｍｍ）とした。それぞれのサンプルの下端に３ｇの荷重をかけ、１３０℃のオーブン中に吊るし、３０分間熱処理した。その後サンプルを取り出し、マーク間の長さＬ1を測定し、熱収縮率＝［（Ｌ0‐Ｌ1）／Ｌ0］×１００として算出した。熱収縮率が３未満の場合を「〇」、３以上の場合を「×」とした。
フィルムをＭＤ方向（長手方向）に縦２６０ｍｍ、横１０ｍｍにサンプリングし、両端から３０ｍｍのところにそれぞれマークを入れて、そのマーク間の長さをＬ0（２００ｍｍ）とした。それぞれのサンプルの下端に３ｇの荷重をかけ、１３０℃のオーブン中に吊るし、３０分間熱処理した。その後サンプルを取り出し、マーク間の長さＬ1を測定し、熱収縮率＝［（Ｌ0‐Ｌ1）／Ｌ0］×１００として算出した。熱収縮率が３未満の場合を「〇」、３以上の場合を「×」とした。
Claims (8)
- 下記要件（Ｘ−ａ）〜（Ｘ−ｄ）を満たす４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）を含む二軸延伸フィルム：
（Ｘ−ａ）４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ１）が２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ２）が８０．０〜２．０モル％である（ただし、Ｕ１およびＵ２の合計を１００モル％とする。）；
（Ｘ−ｂ）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Xが１．０ｄＬ／ｇ以上２．３ｄＬ／ｇ未満である；
（Ｘ−ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在し、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する；
（Ｘ−ｄ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｘ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜７．０であり、かつ、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜３．５である。 - 前記４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｘ）が、下記要件（Ａ−ａ）〜（Ａ−ｄ）を満たす４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）９０〜５質量部と、下記要件（Ｂ−ａ）〜（Ｂ−ｄ）および（Ｂ−ａ１）を満たす４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ｂ）１０〜９５質量部（ただし、共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の合計を１００質量部とする。）とからなる請求項１に記載の二軸延伸フィルム：
（Ａ−ａ）４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ３）が２０．０〜９８．０モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ４）が８０．０〜２．０モル％である（ただし、Ｕ３およびＵ４の合計を１００モル％とする。）；
（Ａ−ｂ）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Aが１．５〜８．０ｄＬ／ｇである；
（Ａ−ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する；
（Ａ−ｄ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ａ）を測定した場合に、０℃以上１００℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜７．０である；
（Ｂ−ａ）４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の量（Ｕ５）が８０．０〜９９．９モル％であり、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の量（Ｕ６）が２０．０〜０．１モル％である（ただし、Ｕ５およびＵ６の合計を１００モル％とする。）；
（Ｂ−ｂ）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］Bが０．５〜５．０ｄＬ／ｇである；
（Ｂ−ｃ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲に溶出成分量のピークが少なくとも１つ存在する；
（Ｂ−ｄ）検出部に赤外分光光度計を用いたクロス分別クロマトグラフ装置（ＣＦＣ）で前記共重合体（Ｂ）を測定した場合に、１００℃以上１４０℃未満の範囲の溶出成分における重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１．０〜３．５である；
（Ｂ−ａ１）前記要件（Ａ−ａ）に記載のＵ４（モル％）と、前記要件（Ｂ−ａ）に記載のＵ６（モル％）との比（Ｕ４／Ｕ６）が、１．０を超えて５０．０未満である。 - 前記共重合体（Ｂ）におけるα−オレフィンが、４−メチル−１−ペンテン以外の炭素数５〜２０のα−オレフィンである、請求項２に記載の二軸延伸フィルム。
- 前記共重合体（Ａ）および（Ｂ）におけるα−オレフィンが、それぞれ独立に炭素数１０〜２０のα−オレフィンである、請求項２に記載の二軸延伸フィルム。
- 表面の平均粗さ（Ｒａ）が４０ｎｍ以上１，０００ｎｍ以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
- 延伸倍率が面積換算で１．１〜１００倍である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
- 厚さが１〜２０μｍである、請求項１〜６のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
- フィルムコンデンサの絶縁フィルムとして用いる、請求項１〜７のいずれか１項に記載の二軸延伸フィルム。
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