JP2022152304A - プロピレン・α－オレフィン共重合体およびその用途 - Google Patents
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Abstract
【課題】柔軟性と引張強度とにバランスよく優れるプロピレン・α－オレフィン共重合体を提供すること。【解決手段】下記要件（Ｉ）～（ＩＶ）を満たすプロピレン・α－オレフィン共重合体。（Ｉ）プロピレンから導かれる構成単位（ｉ）および炭素数５～２０のα－オレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の合計を１００モル％とした時、該構成単位（ｉ）の含有量が７５～９５モル％であり、該構成単位（ｉｉ）の含有量が５～２５モル％である（ＩＩ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）で測定した融点が９５℃以下であるか観測されない（ＩＩＩ）13Ｃ－ＮＭＲで測定したアイソタクティックトライアッド分率が８５％以上である（ＩＶ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５～１０ｄｌ／ｇである【選択図】なし
Description
本発明は、プロピレン・α－オレフィン共重合体、接着性樹脂組成物、ペレット、成形体、フィルム、シート、繊維、射出成形体、ブロー成形体、自動車部品および筒状部材に関する。
近年、柔軟性、耐熱性、透明性に優れると共に、環境適性、衛生性を有するポリオレフィンからなる軟質材料として、プロピレンを主成分としたプロピレン系共重合体が知られている。
現在、このようなプロピレン系共重合体の用途が広がる中で、現在使用されているプロピレン系共重合体の性能は十分ではなく、例えば、引張強度や柔軟性の点で改良の余地があった。
このことに関し、特許文献１には、引張強さ、曲げ弾性率および弾性度にある程度優れるプロピレン－エチレンポリマーが記載されている。
また、特許文献２には、ショアＡ硬度が７０以下であり、温度７０℃におけるキシレン溶媒による極限粘度［η］が０．３以上であり、かつ、結晶融解ピークおよび結晶化ピークをいずれも有しないプロピレン－１－ブテン共重合体を用いることで、柔軟性、引張伸び特性等に優れる組成物を提供できることが記載されている。
また、特許文献２には、ショアＡ硬度が７０以下であり、温度７０℃におけるキシレン溶媒による極限粘度［η］が０．３以上であり、かつ、結晶融解ピークおよび結晶化ピークをいずれも有しないプロピレン－１－ブテン共重合体を用いることで、柔軟性、引張伸び特性等に優れる組成物を提供できることが記載されている。
本発明者らは、前記のような従来技術に鑑みて、プロピレン・α－オレフィン共重合体について鋭意検討をしたところ、ＨＡＯ（Ｈｉｇｈｅｒ Ａｌｐｈａ Ｏｌｅｆｉｎ）を有するプロピレン・α－オレフィン共重合体が、柔軟性と引張強度とのバランスに優れていることを見出した。
本発明は以上のことに鑑みてなされたものであり、柔軟性と引張強度とにバランスよく優れるプロピレン・α－オレフィン共重合体を提供することを目的とする。
本発明は以上のことに鑑みてなされたものであり、柔軟性と引張強度とにバランスよく優れるプロピレン・α－オレフィン共重合体を提供することを目的とする。
本発明の構成例は、以下の通りである。
なお、本明細書では、数値範囲を示す「Ａ～Ｂ」は、Ａ以上Ｂ以下を示す。
なお、本明細書では、数値範囲を示す「Ａ～Ｂ」は、Ａ以上Ｂ以下を示す。
［１］ 下記要件（Ｉ）～（ＩＶ）を満たすプロピレン・α－オレフィン共重合体。
（Ｉ）プロピレンから導かれる構成単位（ｉ）および炭素数５～２０のα－オレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の合計を１００モル％とした時、該構成単位（ｉ）の含有量が７５～９５モル％であり、該構成単位（ｉｉ）の含有量が５～２５モル％である
（ＩＩ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）で測定した融点が９５℃以下であるか観測されない
（ＩＩＩ）13Ｃ－ＮＭＲで測定したアイソタクティックトライアッド分率が８５％以上である
（ＩＶ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５～１０ｄｌ／ｇである
（Ｉ）プロピレンから導かれる構成単位（ｉ）および炭素数５～２０のα－オレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の合計を１００モル％とした時、該構成単位（ｉ）の含有量が７５～９５モル％であり、該構成単位（ｉｉ）の含有量が５～２５モル％である
（ＩＩ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）で測定した融点が９５℃以下であるか観測されない
（ＩＩＩ）13Ｃ－ＮＭＲで測定したアイソタクティックトライアッド分率が８５％以上である
（ＩＶ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５～１０ｄｌ／ｇである
［２］ 13Ｃ－ＮＭＲで測定したアイソタクティックトライアッド分率が９０％以上である、［１］記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体。
［３］ ＡＳＴＭ Ｄ１２３８Ｅに準拠して測定した、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲが０．１～３０ｇ／１０ｍｉｎである、［１］または［２］に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体。
［４］ 前記炭素数５～２０のα－オレフィンが、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセンおよび１－ドデセンから選ばれる少なくとも１種である、［１］～［３］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体。
［５］ 前記炭素数５～２０のα－オレフィンが１－オクテンである、［１］～［４］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体。
［５］ 前記炭素数５～２０のα－オレフィンが１－オクテンである、［１］～［４］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体。
［６］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体を含む接着性樹脂組成物。
［７］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含むペレット。
［８］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む成形体。
［９］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含むフィルム。
［１０］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含むシート。
［１１］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む繊維。
［１２］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む射出成形体。
［１３］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含むブロー成形体。
［１４］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む、内装部品および外装部品から選ばれる自動車部品。
［１５］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む、パイプおよびチューブから選ばれる筒状部材。
［７］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含むペレット。
［８］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む成形体。
［９］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含むフィルム。
［１０］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含むシート。
［１１］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む繊維。
［１２］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む射出成形体。
［１３］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含むブロー成形体。
［１４］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む、内装部品および外装部品から選ばれる自動車部品。
［１５］ ［１］～［５］のいずれかに記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、［６］に記載の接着性樹脂組成物を含む、パイプおよびチューブから選ばれる筒状部材。
本発明によれば、柔軟性と引張強度とにバランスよく優れるプロピレン・α－オレフィン共重合体を提供することができる。
≪プロピレン・α－オレフィン共重合体≫
本発明に係るプロピレン・α－オレフィン共重合体（以下「本共重合体」ともいう。）は、下記要件（Ｉ）～（ＩＶ）を満たす。
（Ｉ）プロピレンから導かれる構成単位（ｉ）および炭素数５～２０のα－オレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の合計を１００モル％とした時、該構成単位（ｉ）の含有量が７５～９５モル％であり、該構成単位（ｉｉ）の含有量が５～２５モル％である
（ＩＩ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）で測定した融点が９５℃以下であるか観測されない
（ＩＩＩ）13Ｃ－ＮＭＲで測定したアイソタクティックトライアッド分率（ｍｍ分率）が８５％以上である
（ＩＶ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５～１０ｄｌ／ｇである
本発明に係るプロピレン・α－オレフィン共重合体（以下「本共重合体」ともいう。）は、下記要件（Ｉ）～（ＩＶ）を満たす。
（Ｉ）プロピレンから導かれる構成単位（ｉ）および炭素数５～２０のα－オレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の合計を１００モル％とした時、該構成単位（ｉ）の含有量が７５～９５モル％であり、該構成単位（ｉｉ）の含有量が５～２５モル％である
（ＩＩ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）で測定した融点が９５℃以下であるか観測されない
（ＩＩＩ）13Ｃ－ＮＭＲで測定したアイソタクティックトライアッド分率（ｍｍ分率）が８５％以上である
（ＩＶ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５～１０ｄｌ／ｇである
本共重合体は、プロピレンと、１種または２種以上の炭素数５～２０のα－オレフィンとを用いて得られた共重合体であれば特に制限されないが、ランダム共重合体であることが好ましい。
前記構成単位（ｉ）の含有量は、７５～９５モル％であり、好ましくは８０～９５モル％、より好ましくは８５～９５モル％である。
前記構成単位（ｉｉ）の含有量は、５～２５モル％であり、好ましくは５～２０モル％、より好ましくは５～１５モル％である。
前記構成単位（ｉ）および（ｉｉ）それぞれの含有量は、構成単位（ｉ）および（ｉｉ）の合計を１００モル％とした時の含有量である。
前記構成単位（ｉｉ）の含有量は、５～２５モル％であり、好ましくは５～２０モル％、より好ましくは５～１５モル％である。
前記構成単位（ｉ）および（ｉｉ）それぞれの含有量は、構成単位（ｉ）および（ｉｉ）の合計を１００モル％とした時の含有量である。
構成単位（ｉ）および（ｉｉ）の含有量が前記範囲にある本共重合体は、柔軟性および機械強度にバランスよく優れる傾向にあり、特に柔軟性と引張強度とにバランスよく優れる。
該構成単位（ｉ）および（ｉｉ）の含有量は、13Ｃ－ＮＭＲで測定することができ、具体的には、下記実施例に記載の方法で測定することができる。
該構成単位（ｉ）および（ｉｉ）の含有量は、13Ｃ－ＮＭＲで測定することができ、具体的には、下記実施例に記載の方法で測定することができる。
前記炭素数５～２０のα－オレフィンとしては、例えば、１－ペンテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－ノナデセン、１－エイコセンが挙げられ、タイ分子の多い結晶構造を生成することができ、柔軟性と引張強度とによりバランスよく優れる共重合体となる等の点から、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセンが好ましく、１－オクテンがより好ましい。
前記炭素数５～２０のα－オレフィンは２種以上を用いてもよいが、好ましくは１種である。
前記炭素数５～２０のα－オレフィンは２種以上を用いてもよいが、好ましくは１種である。
本共重合体は、ＤＳＣにより測定した融点Ｔｍが９５℃以下、または、ＤＳＣにより測定した融点が観測されない（ＤＳＣにより融解ピークが観測されない）。
融点が観測される場合、Ｔｍは、好ましくは９０℃以下、より好ましくは８５℃以下であり、下限は特に制限されない。
融点が前記範囲にある、または、融点が観測されない本共重合体は、柔軟性に優れる。
該融点は、具体的には、下記実施例に記載の方法で測定される。ここで、該融点は、融解ピークのピーク頂点の温度のことをいい、融解ピークが観測されないとは、－１００～２００℃の範囲において、結晶融解熱量（ΔＨ）が１Ｊ／ｇ以上の結晶融解ピークが観測されないことをいう。なお、融解ピークが２つ以上観測される場合、これらのピークのピーク頂点の温度のうち、最も高い温度が融点である。
融点が観測される場合、Ｔｍは、好ましくは９０℃以下、より好ましくは８５℃以下であり、下限は特に制限されない。
融点が前記範囲にある、または、融点が観測されない本共重合体は、柔軟性に優れる。
該融点は、具体的には、下記実施例に記載の方法で測定される。ここで、該融点は、融解ピークのピーク頂点の温度のことをいい、融解ピークが観測されないとは、－１００～２００℃の範囲において、結晶融解熱量（ΔＨ）が１Ｊ／ｇ以上の結晶融解ピークが観測されないことをいう。なお、融解ピークが２つ以上観測される場合、これらのピークのピーク頂点の温度のうち、最も高い温度が融点である。
前記融解ピークが観測される場合、そのピークの積算値である融解熱量（ΔＨ）は、好ましくは１～５０Ｊ／ｇ、より好ましくは５～４５Ｊ／ｇ、さらに好ましくは１０～４０Ｊ／ｇである。
ΔＨが前記範囲にある本共重合体は、柔軟性と低べたつき性にバランス良く優れる。
ΔＨが前記範囲にある本共重合体は、柔軟性と低べたつき性にバランス良く優れる。
本共重合体の前記ｍｍ分率は、８５％以上であり、好ましくは９０％以上、より好ましくは９２％以上、特に好ましくは９８％以上である。
ｍｍ分率が前記範囲にある本共重合体、特に本共重合体を含む射出成形体は、流動性、機械強度および耐衝撃性にバランスよく優れる。
前記ｍｍ分率は、特開２００７－１８６６６４号公報に記載された方法によって測定・解析を行うことができる。
ｍｍ分率が前記範囲にある本共重合体、特に本共重合体を含む射出成形体は、流動性、機械強度および耐衝撃性にバランスよく優れる。
前記ｍｍ分率は、特開２００７－１８６６６４号公報に記載された方法によって測定・解析を行うことができる。
本共重合体の１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は、０．５～１０ｄｌ／ｇであり、好ましくは１～５ｄｌ／ｇ、より好ましくは１．５～２．５ｄｌ／ｇである。
極限粘度［η］が前記範囲にある本共重合体は、成形性、機械強度、低べたつき性に優れる。
極限粘度［η］が前記範囲にある本共重合体は、成形性、機械強度、低べたつき性に優れる。
本共重合体の、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８Ｅに準拠して測定した、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲは、好ましくは０．１～３０ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは０．２～１５ｇ／１０ｍｉｎである。
ＭＦＲが前記範囲にある本共重合体は、成形性、機械強度、低べたつき性にバランス良く優れる。
ＭＦＲが前記範囲にある本共重合体は、成形性、機械強度、低べたつき性にバランス良く優れる。
本共重合体のショアＡ硬度（瞬間値）は、好ましくは２５～９９、より好ましくは２８～９８、さらに好ましくは５０～９８、特に好ましくは６０～９７である。なお、ショアＡ硬度の測定が困難な場合は、代わりにショアＤ硬度を用いて同様の評価を行うことができ、本共重合体のショアＤ硬度（瞬間値）は、好ましくは１２～６２、より好ましくは１８～６０である。
該ショアＡ硬度（瞬間値）およびショアＤ硬度（瞬間値）は、具体的には、下記実施例に記載の方法で測定される。
該ショアＡ硬度（瞬間値）およびショアＤ硬度（瞬間値）は、具体的には、下記実施例に記載の方法で測定される。
＜本共重合体の製造方法＞
本共重合体は、好適には、後述するオレフィン重合用触媒の存在下、プロピレンと炭素数５～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のオレフィンとを重合する工程を含む方法で製造することができる。
本共重合体は、好適には、後述するオレフィン重合用触媒の存在下、プロピレンと炭素数５～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のオレフィンとを重合する工程を含む方法で製造することができる。
１．オレフィン重合用触媒
オレフィン重合用触媒としては、架橋メタロセン化合物（Ａ）と、下記（ｂ－１）～（ｂ－３）から選ばれる少なくとも１種の化合物（Ｂ）とを含む触媒が好ましい。
（ｂ－１）有機アルミニウムオキシ化合物
（ｂ－２）前記架橋メタロセン化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成するイオン性化合物
（ｂ－３）有機アルミニウム化合物
オレフィン重合用触媒としては、架橋メタロセン化合物（Ａ）と、下記（ｂ－１）～（ｂ－３）から選ばれる少なくとも１種の化合物（Ｂ）とを含む触媒が好ましい。
（ｂ－１）有機アルミニウムオキシ化合物
（ｂ－２）前記架橋メタロセン化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成するイオン性化合物
（ｂ－３）有機アルミニウム化合物
［架橋メタロセン化合物（Ａ）］
架橋メタロセン化合物（Ａ）は、下記式［Ａ１］で表される化合物が好ましく、下記式［Ａ２］で表される化合物がより好ましい。
架橋メタロセン化合物（Ａ）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
架橋メタロセン化合物（Ａ）は、下記式［Ａ１］で表される化合物が好ましく、下記式［Ａ２］で表される化合物がより好ましい。
架橋メタロセン化合物（Ａ）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
式［Ａ１］中、Ｍは第４族遷移金属、例えばチタン原子、ジルコニウム原子またはハフニウム原子であり、ｊは１～４の整数であり、Ｑはハロゲン原子、炭化水素基、炭素数１０以下の中性の共役もしくは非共役ジエン、アニオン配位子および孤立電子対で配位可能な中性配位子から選ばれ、ｊが２～４の場合、複数のＱは同一でも異なっていてもよく、ＲAおよびＲBは、互いに同一かまたは異なっていてもよく、Ｍと共にサンドイッチ構造を形成することができる単核または多核炭化水素残基であり、Ｙは炭素原子またはケイ素原子であり、ＲCおよびＲDは、互いに同一かまたは異なっていてもよく、水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基、ハロゲン原子およびハロゲン含有炭化水素基から選ばれ、互いに結合して環を形成していてもよい。
式［Ａ２］中、Ｒ1は炭化水素基、ケイ素含有基またはハロゲン含有炭化水素基であり、Ｒ2～Ｒ10は水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基、ハロゲン原子およびハロゲン含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよく、それぞれの置換基は互いに結合して環を形成してもよい。Ｍは第４族遷移金属であり、ｊは１～４の整数である。Ｑはハロゲン原子、炭化水素基、炭素数１０以下の中性の共役もしくは非共役ジエン、アニオン配位子および孤立電子対で配位可能な中性配位子から選ばれ、ｊが２～４の場合、複数のＱは同一でも異なっていてもよい。
式［Ａ２］で表される架橋メタロセン化合物の中でも、重合特性、入手容易性、前記要件を満たすプロピレン・α－オレフィン共重合体を容易に得ることができる等の点から、下記式［Ａ３］で表される架橋メタロセン化合物が特に好ましい。
式［Ａ３］中、Ｒ1bは炭化水素基、ケイ素含有基またはハロゲン含有炭化水素基であり、Ｒ2b～Ｒ12bは水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基、ハロゲン原子およびハロゲン含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよく、それぞれの置換基は互いに結合して環を形成してもよい。Ｍは第４族遷移金属であり、ｎは１～３の整数であり、ｊは１～４の整数である。Ｑはハロゲン原子、炭化水素基、炭素数１０以下の中性の共役もしくは非共役ジエン、アニオン配位子および孤立電子対で配位可能な中性配位子から選ばれ、ｊが２～４の場合、複数のＱは同一でも異なっていてもよい。
Ｒ1からＲ10およびＲ1bからＲ12bにおける炭化水素基としては、例えば、直鎖状炭化水素基、分岐状炭化水素基、環状飽和炭化水素基、環状不飽和炭化水素基、飽和炭化水素基が有する１または２以上の水素原子を環状不飽和炭化水素基に置換してなる基が挙げられる。炭化水素基の炭素数は、通常１～２０、好ましくは１～１５、より好ましくは１～１０である。
直鎖状炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－ヘプチル基、ｎ－オクチル基、ｎ－ノニル基、ｎ－デカニル基等の直鎖状アルキル基；アリル基等の直鎖状アルケニル基が挙げられる。
分岐状炭化水素基としては、例えば、イソプロピル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｔｅｒｔ－アミル基、３－メチルペンチル基、１，１－ジエチルプロピル基、１，１－ジメチルブチル基、１－メチル－１－プロピルブチル基、１，１－プロピルブチル基、１，１－ジメチル－２－メチルプロピル基、１－メチル－１－イソプロピル－２－メチルプロピル基等の分岐状アルキル基が挙げられる。
環状飽和炭化水素基としては、例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、メチルシクロヘキシル基等のシクロアルキル基；ノルボルニル基、アダマンチル基、メチルアダマンチル基等の多環式基が挙げられる。
環状不飽和炭化水素基としては、例えば、フェニル基、トリル基、ナフチル基、ビフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基等のアリール基；シクロヘキセニル基等のシクロアルケニル基；５－ビシクロ［２．２．１］ヘプタ－２－エニル基等の多環の不飽和脂環式基が挙げられる。
飽和炭化水素基が有する１または２以上の水素原子を環状不飽和炭化水素基に置換してなる基としては、例えば、ベンジル基、クミル基、１，１－ジフェニルエチル基、トリフェニルメチル基等のアルキル基が有する１または２以上の水素原子をアリール基に置換してなる基が挙げられる。
Ｒ1からＲ10およびＲ1bからＲ12bにおけるケイ素含有基としては、例えば、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、ジメチルフェニルシリル基、ジフェニルメチルシリル基、トリフェニルシリル基等の式－ＳｉＲ3（式中、複数あるＲはそれぞれ独立に、炭素数１～１５のアルキル基またはフェニル基である。）で表される基が挙げられる。
Ｒ1からＲ10およびＲ1bからＲ12bにおけるハロゲン含有炭化水素基としては、例えば、トリフルオロメチル基等の、前記炭化水素基が有する１または２以上の水素原子をハロゲン原子に置換してなる基が挙げられる。
Ｒ2からＲ10およびＲ2bからＲ12bにおけるハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。
Ｒ2からＲ10およびＲ2bからＲ12bまでの置換基のうち、２つの置換基（例：Ｒ2bとＲ3b、Ｒ3bとＲ4b、Ｒ5bとＲ6b、Ｒ6bとＲ7b、Ｒ8bとＲ9b、Ｒ9bとＲ10b、Ｒ10bとＲ11b、Ｒ11bとＲ12b）が互いに結合して環を形成していてもよく、前記環形成は、分子中に２箇所以上存在してもよい。
本明細書において、２つの置換基が互いに結合して形成された環（スピロ環、付加的な環）としては、例えば、脂環、芳香環が挙げられる。具体的には、シクロヘキサン環、ベンゼン環、水素化ベンゼン環、シクロペンテン環が挙げられ、好ましくはシクロヘキサン環、ベンゼン環および水素化ベンゼン環である。また、このような環構造は、環上にアルキル基等の置換基をさらに有していてもよい。
Ｒ1bは、立体規則性の観点から、炭化水素基であることが好ましく、炭素数１～２０の炭化水素基であることがより好ましく、アリール基ではないことがさらに好ましく、直鎖状炭化水素基、分岐状炭化水素基または環状飽和炭化水素基であることがとりわけ好ましく、遊離原子価を有する炭素（シクロペンタジエニル環に結合する炭素）が３級炭素である基であることが特に好ましい。
Ｒ1bとしては、具体的には、メチル基、エチル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ペンチル基、ｔｅｒｔ－アミル基、１－メチルシクロヘキシル基、１－アダマンチル基が例示でき、より好ましくはｔｅｒｔ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ペンチル基、１－メチルシクロヘキシル基、１－アダマンチル基等の遊離原子価を有する炭素が３級炭素である置換基であり、特に好ましくはｔｅｒｔ－ブチル基、１－アダマンチル基である。
式［Ａ３］において、フルオレン環部分は公知のフルオレン誘導体から得られる構造であれば特に制限されないが、Ｒ4bおよびＲ5bは、立体規則性、分子量の観点から、好ましくは水素原子である。
Ｒ2b、Ｒ3b、Ｒ6bおよびＲ7bは、好ましくは水素原子または炭化水素基であり、より好ましくはこれらのうちの少なくとも２つが炭化水素基であり、さらに好ましくはこれらのうちの少なくとも２つが炭素数１～２０の炭化水素基である。また、Ｒ2bとＲ3bが互いに結合して環を形成し、かつＲ6bとＲ7bが互いに結合して環を形成していてもよい。
このような置換フルオレニル基としては、例えば、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、１，１，４，４，７，７，１０，１０－オクタメチル－２，３，４，７，８，９，１０，１２－オクタヒドロ－１Ｈ－ジベンゾ［ｂ，ｈ］フルオレニル基、１，１，３，３，６，６，８，８－オクタメチル－２，３，６，７，８，１０－ヘキサヒドロ－１Ｈ－ジシクロペンタ［ｂ,ｈ］フルオレニル基、１'，１'，３'，６'，８'，８'－ヘキサメチル－１'Ｈ，８'Ｈ－ジシクロペンタ［ｂ，ｈ］フルオレニル基が挙げられ、特に好ましくは１，１，４，４，７，７，１０，１０－オクタメチル－２，３，４，７，８，９，１０，１２－オクタヒドロ－１Ｈ－ジベンゾ［ｂ，ｈ］フルオレニル基である。
このような置換フルオレニル基としては、例えば、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、１，１，４，４，７，７，１０，１０－オクタメチル－２，３，４，７，８，９，１０，１２－オクタヒドロ－１Ｈ－ジベンゾ［ｂ，ｈ］フルオレニル基、１，１，３，３，６，６，８，８－オクタメチル－２，３，６，７，８，１０－ヘキサヒドロ－１Ｈ－ジシクロペンタ［ｂ,ｈ］フルオレニル基、１'，１'，３'，６'，８'，８'－ヘキサメチル－１'Ｈ，８'Ｈ－ジシクロペンタ［ｂ，ｈ］フルオレニル基が挙げられ、特に好ましくは１，１，４，４，７，７，１０，１０－オクタメチル－２，３，４，７，８，９，１０，１２－オクタヒドロ－１Ｈ－ジベンゾ［ｂ，ｈ］フルオレニル基である。
Ｒ8bは水素原子または炭化水素基であることが好ましく、水素原子または炭素数１～２０の炭化水素基であることがより好ましく、水素原子またはメチル基であることがさらに好ましい。
Ｒ9bは炭化水素基であることがより好ましく、Ｒ9bは直鎖状アルキル基、分岐状アルキル基等の炭素数１以上のアルキル基、シクロアルキル基またはシクロアルケニル基であることがさらに好ましく、Ｒ9bは炭素数１以上のアルキル基であることが特に好ましい。
合成上の観点からは、Ｒ10bおよびＲ11bは水素原子であることも好ましい。または、ｎ＝１である場合、Ｒ9bおよびＲ10bが互いに結合して環を形成していることがより好ましく、当該環がシクロヘキサン環等の６員環であることが特に好ましい。この場合、Ｒ11bは水素原子であることが好ましい。
Ｒ12bは、炭化水素基であることが好ましく、アルキル基であることが特に好ましい。
Ｍは第４族遷移金属であり、例えば、Ｔｉ、ＺｒまたはＨｆであり、好ましくはＺｒまたはＨｆであり、特に好ましくはＺｒである。
Ｑはハロゲン原子、炭化水素基、炭素数１０以下の中性の共役もしくは非共役ジエン、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子を示す。
Ｑにおけるハロゲン原子としては、例えば、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。
Ｑにおける炭化水素基としては、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数３～１０のシクロアルキル基が好ましい。炭素数１～１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｉｓｏ－プロピル基、２－メチルプロピル基、１，１－ジメチルプロピル基、２，２－ジメチルプロピル基、１，１－ジエチルプロピル基、１－エチル－１－メチルプロピル基、１，１，２，２－テトラメチルプロピル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、１，１－ジメチルブチル基、１，１，３－トリメチルブチル基、ネオペンチル基が例示され；炭素数３～１０のシクロアルキル基としては、シクロヘキシルメチル基、シクロヘキシル基、１－メチル－１－シクロヘキシル基が例示される。炭化水素基の炭素数は、５以下であることがより好ましい。
炭素数１０以下の中性の共役または非共役ジエンとしては、ｓ－シス－またはｓ－トランス－η4－１，３－ブタジエン、ｓ－シス－またはｓ－トランス－η4－１，４－ジフェニル－１，３－ブタジエン、ｓ－シス－またはｓ－トランス－η4－３－メチル－１，３－ペンタジエン、ｓ－シス－またはｓ－トランス－η4－１，４－ジベンジル－１，３－ブタジエン、ｓ－シス－またはｓ－トランス－η4－２，４－ヘキサジエン、ｓ－シス－またはｓ－トランス－η4－１，３－ペンタジエン、ｓ－シス－またはｓ－トランス－η4－１，４－ジトリル－１，３－ブタジエン、ｓ－シス－またはｓ－トランス－η4－１，４－ビス（トリメチルシリル）－１，３－ブタジエンが例示される。
アニオン配位子としては、メトキシ、ｔｅｒｔ－ブトキシ等のアルコキシ基；フェノキシ等のアリールオキシ基；アセテート、ベンゾエート等のカルボキシレート基；メシレート、トシレート等のスルホネート基が例示される。
孤立電子対で配位可能な中性配位子としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィン等の有機リン化合物；テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジエチルエーテル、ジオキサン、１，２－ジメトキシエタン等のエーテル類が例示される。
Ｑの好ましい態様は、ハロゲン原子または炭素数１～５のアルキル基である。
ｎは１～３の整数であり、好ましくは１または２であり、より好ましくは１である。ｎが前記値であることにより、生成するプロピレン・α－オレフィン共重合体を効率的に得ることができるため好ましい。
ｊは１～４の整数であり、好ましくは２である。
以上、式［Ａ２］または［Ａ３］で表される架橋メタロセン化合物の構成、すなわちＲ1～Ｒ10、Ｒ1b～Ｒ12b、Ｍ、ｎ、Ｑおよびｊについて、好ましい態様を説明した。前記架橋メタロセン化合物（Ａ）としては、それぞれの好適態様の任意の組合せも好ましい態様である。このような架橋メタロセン化合物は、前記物性を有する本共重合体を得るために好適に使用することができる。
式［Ａ２］で表される架橋メタロセン化合物としては、例えば、ジフェニルメチレン（３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－エチルシクロペンタジエニル）（２，７－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリドが挙げられる。
式［Ａ３］で表される架橋メタロセン化合物としては、例えば、（８－オクタメチルフルオレン－１２'－イル－（２－（アダマンタン－１－イル）－８－メチル－３，３ｂ，４，５，６，７，７ａ，８－オクタヒドロシクロペンタ［ａ］インデン））ジルコニウムジクロライドまたは特許第６５６８０８２号公報に記載の触媒（ｂ）が挙げられる。ここで、前記オクタメチルフルオレンとは、１，１，４，４，７，７，１０，１０－オクタメチル－２，３，４，７，８，９，１０，１２－オクタヒドロ－１Ｈ－ジベンゾ［ｂ，ｈ］フルオレンのことである。
また、式［Ａ１］で表される架橋メタロセン化合物としては、その他、ＲAおよびＲBが、互いに同一かまたは異なっていてもよく、置換インデニル基であり、Ｙがケイ素原子である化合物が挙げられる。置換インデニル基における置換基としては、例えば、ハロゲン原子、炭化水素基、ケイ素含有基、ハロゲン含有炭化水素基が挙げられ、これらの具体例としては、式［Ａ２］および［Ａ３］のＲ1およびＲ2等として説明した基が挙げられ、またＲC、ＲDおよびＭＱj部分については、式［Ａ２］および［Ａ３］の欄で説明したＲ9、Ｒ10およびＭＱj部分と同様の基が挙げられる。このような架橋メタロセン化合物の具体例としては、例えば、ジメチルシリレン－ビス｛１－（２－ｎ－プロピル－４－フェナントリルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレン－ビス｛１－（２－n－プロピル－４－フェナントリルインデニル）｝ハフニウムジクロリドが挙げられる。
［化合物（Ｂ）］
《有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ－１）》
有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ－１）としては、下記式［Ｂ１］で表される化合物および下記式［Ｂ２］で表される化合物等の従来公知のアルミノキサン、下記式［Ｂ３］で表される構造を有する修飾メチルアルミノキサン、下記式［Ｂ４］で表されるボロン含有有機アルミニウムオキシ化合物が例示される。
有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ－１）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
《有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ－１）》
有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ－１）としては、下記式［Ｂ１］で表される化合物および下記式［Ｂ２］で表される化合物等の従来公知のアルミノキサン、下記式［Ｂ３］で表される構造を有する修飾メチルアルミノキサン、下記式［Ｂ４］で表されるボロン含有有機アルミニウムオキシ化合物が例示される。
有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ－１）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
式［Ｂ１］および［Ｂ２］において、Ｒは炭素数１～１０の炭化水素基、好ましくはメチル基であり、複数あるＲは相互に同一でも異なっていてもよい。ｎは２以上、好ましくは３以上、より好ましくは１０以上の整数である。式［Ｂ１］および［Ｂ２］において、Ｒがメチル基であるメチルアルミノキサンが好適に使用される。
式［Ｂ３］において、Ｍｅはメチル基であり、Ｒは炭素数２～１０の炭化水素基であり、ｍおよびｎはそれぞれ独立に２以上の整数である。複数あるＲは相互に同一でも異なっていてもよい。修飾メチルアルミノキサン［Ｂ３］は、トリメチルアルミニウムとトリメチルアルミニウム以外のアルキルアルミニウムとを用いて調製することができる。このような修飾メチルアルミノキサン［Ｂ３］は、一般にＭＭＡＯ（ｍｏｄｉｆｉｅｄ ｍｅｔｈｙｌ ａｌｕｍｉｎｏｘａｎｅ）と呼ばれている。ＭＭＡＯは、具体的には米国特許第４９６０８７８号明細書および米国特許第５０４１５８４号明細書に記載の方法等で調製することができる。
また、東ソー・ファインケム（株）等からも、トリメチルアルミニウムとトリイソブチルアルミニウムとを用いて調製された（すなわち、式［Ｂ３］においてＲがイソブチル基である）修飾メチルアルミノキサンが、ＭＭＡＯやＴＭＡＯという商品名で商業的に生産されている。
ＭＭＡＯは各種溶媒への溶解性および保存安定性が改善されたアルミノキサンである。具体的には式［Ｂ１］または［Ｂ２］で表される化合物等のようなベンゼンに対して不溶性または難溶性の化合物とは異なり、ＭＭＡＯは脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素および芳香族炭化水素等に溶解するものである。
式［Ｂ４］において、Ｒcは炭素数１～１０の炭化水素基である。複数あるＲdはそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子または炭素数１～１０の炭化水素基である。前記オレフィン重合用触媒を用いた製法では、後述するような高温においてもプロピレン・α－オレフィン共重合体を製造することができる。したがって、特開平２－７８６８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性または難溶性の有機アルミニウムオキシ化合物をも使用できることができる。また、特開平２－１６７３０５号公報に記載されている有機アルミニウムオキシ化合物、特開平３－１０３４０７号公報に記載されている２種以上のアルキル基を有するアルミノキサンなども好適に使用できる。
なお、前記の「ベンゼン不溶性または難溶性の」有機アルミニウムオキシ化合物とは、６０℃のベンゼンに溶解する当該化合物の溶解量が、Ａｌ原子換算で通常は１０質量％以下、好ましくは５質量％以下、特に好ましくは２質量％以下である、ベンゼンに対して不溶性または難溶性である有機アルミニウムオキシ化合物のことをいう。
《イオン性化合物（ｂ－２）》
架橋メタロセン化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（ｂ－２）（以下単に「イオン性化合物（ｂ－２）」ともいう。）としては、特表平１－５０１９５０号公報、特表平１－５０２０３６号公報、特開平３－１７９００５号公報、特開平３－１７９００６号公報、特開平３－２０７７０３号公報、特開平３－２０７７０４号公報、特開２００４－５１６７６号公報、米国特許第５３２１１０６号等に記載された、ルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物が例示される。さらに、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も例示される。これらの中では、下記式［Ｂ５］で表される化合物が好ましい。
イオン性化合物（ｂ－２）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
架橋メタロセン化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（ｂ－２）（以下単に「イオン性化合物（ｂ－２）」ともいう。）としては、特表平１－５０１９５０号公報、特表平１－５０２０３６号公報、特開平３－１７９００５号公報、特開平３－１７９００６号公報、特開平３－２０７７０３号公報、特開平３－２０７７０４号公報、特開２００４－５１６７６号公報、米国特許第５３２１１０６号等に記載された、ルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物が例示される。さらに、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も例示される。これらの中では、下記式［Ｂ５］で表される化合物が好ましい。
イオン性化合物（ｂ－２）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
式［Ｂ５］において、Ｒe+としては、Ｈ+、オキソニウムカチオン、カルベニウムカチオン、アンモニウムカチオン、ホスホニウムカチオン、シクロヘプチルトリエニルカチオン、遷移金属を有するフェロセニウムカチオンが例示される。Ｒf、Ｒg、ＲhおよびＲiはそれぞれ独立に有機基を示し、好ましくはアリール基またはハロゲン置換アリール基を示す。
前記カルベニウムカチオンとしては、トリフェニルカルベニウムカチオン、トリス（メチルフェニル）カルベニウムカチオン、トリス（ジメチルフェニル）カルベニウムカチオン等の三置換カルベニウムカチオンが例示される。
アンモニウムカチオンとしては、トリメチルアンモニウムカチオン、トリエチルアンモニウムカチオン、トリ（ｎ－プロピル）アンモニウムカチオン、トリイソプロピルアンモニウムカチオン、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムカチオン、トリイソブチルアンモニウムカチオン等のトリアルキルアンモニウムカチオン；Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ，２，４，６－ペンタメチルアニリニウムカチオン等のＮ，Ｎ－ジアルキルアニリニウムカチオン；ジイソプロピルアンモニウムカチオン、ジシクロヘキシルアンモニウムカチオン等のジアルキルアンモニウムカチオンが例示される。
ホスホニウムカチオンとしては、トリフェニルホスホニウムカチオン、トリス（メチルフェニル）ホスホニウムカチオン、トリス（ジメチルフェニル）ホスホニウムカチオン等のトリアリールホスホニウムカチオンが例示される。
Ｒe+としては、前記例示の中では、カルベニウムカチオン、アンモニウムカチオンが好ましく、トリフェニルカルベニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムカチオンが特に好ましい。
・Ｒe+がカルベニウムカチオンの場合（カルベニウム塩）
該カルベニウム塩としては、トリフェニルカルベニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス（３，５－ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、トリス（４－メチルフェニル）カルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリス（３，５－ジメチルフェニル）カルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートが例示される。
該カルベニウム塩としては、トリフェニルカルベニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス（３，５－ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、トリス（４－メチルフェニル）カルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリス（３，５－ジメチルフェニル）カルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートが例示される。
・Ｒe+がアンモニウムカチオンの場合（アンモニウム塩）
該アンモニウム塩としては、トリアルキルアンモニウム塩、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩、ジアルキルアンモニウム塩が例示される。
該アンモニウム塩としては、トリアルキルアンモニウム塩、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩、ジアルキルアンモニウム塩が例示される。
トリアルキルアンモニウム塩としては、具体的には、トリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート、トリプロピルアンモニウムテトラフェニルボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラフェニルボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス（ｐ－トリル）ボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス（ｏ－トリル）ボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（２，４－ジメチルフェニル）ボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラキス（３，５－ジメチルフェニル）ボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラキス（４－トリフルオロメチルフェニル）ボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラキス（３，５－ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラキス（ｏ－トリル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラフェニルボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（ｐ－トリル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（ｏ－トリル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（２，４－ジメチルフェニル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（３，５－ジメチルフェニル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（４－トリフルオロメチルフェニル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（３，５－ジトリフルオロメチルフェニル）ボレートが例示される。
Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩としては、具体的には、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラフェニルボレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキス（３，５－ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムテトラフェニルボレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムテトラキス（３，５－ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ，２，４，６－ペンタメチルアニリニウムテトラフェニルボレート、Ｎ，Ｎ，２，４，６－ペンタメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートが例示される。
ジアルキルアンモニウム塩としては、具体的には、ジイソプロピルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラフェニルボレートが例示される。
《有機アルミニウム化合物（ｂ－３）》
有機アルミニウム化合物（ｂ－３）としては、下記式［Ｂ６］で表される有機アルミニウム化合物、下記式［Ｂ７］で表される周期律表第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物が例示される。
有機アルミニウム化合物（ｂ－３）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
有機アルミニウム化合物（ｂ－３）としては、下記式［Ｂ６］で表される有機アルミニウム化合物、下記式［Ｂ７］で表される周期律表第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物が例示される。
有機アルミニウム化合物（ｂ－３）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
Ｒa
mＡｌ（ＯＲb）nＨpＸq ・・・［Ｂ６］
式［Ｂ６］において、ＲaおよびＲbはそれぞれ独立に、炭素数１～１５、好ましくは炭素数１～４の炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子であり、ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。
式［Ｂ６］において、ＲaおよびＲbはそれぞれ独立に、炭素数１～１５、好ましくは炭素数１～４の炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子であり、ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。
Ｍ2ＡｌＲa
4 ・・・［Ｂ７］
式［Ｂ７］において、Ｍ2はＬｉ、ＮａまたはＫであり、複数あるＲaはそれぞれ独立に、炭素数１～１５、好ましくは炭素数１～４の炭化水素基である。
式［Ｂ７］において、Ｍ2はＬｉ、ＮａまたはＫであり、複数あるＲaはそれぞれ独立に、炭素数１～１５、好ましくは炭素数１～４の炭化水素基である。
有機アルミニウム化合物［Ｂ６］としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリｎ－ブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム等のトリｎ－アルキルアルミニウム；トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリｓｅｃ－ブチルアルミニウム、トリｔｅｒｔ－ブチルアルミニウム、トリ２－メチルブチルアルミニウム、トリ３－メチルヘキシルアルミニウム、トリ２－エチルヘキシルアルミニウム等のトリ分岐鎖アルキルアルミニウム；トリシクロヘキシルアルミニウム、トリシクロオクチルアルミニウム等のトリシクロアルキルアルミニウム；トリフェニルアルミニウム、トリトリルアルミニウム等のトリアリールアルミニウム；式（ｉ－Ｃ4Ｈ9）xＡｌy（Ｃ5Ｈ10）z（式中、ｘ、ｙおよびｚは正の数であり、ｚ≦２ｘである。）などで表されるイソプレニルアルミニウム等のアルケニルアルミニウム；イソブチルアルミニウムメトキシド、イソブチルアルミニウムエトキシド等のアルキルアルミニウムアルコキシド；ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシド等のジアルキルアルミニウムアルコキシド；エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシド等のアルキルアルミニウムセスキアルコキシド；式Ｒa
2.5Ａｌ（ＯＲb）0.5（式中、ＲaおよびＲbは式［Ｂ６］中のＲaおよびＲbと同義である。）で表される平均組成を有する部分的にアルコキシ化されたアルキルアルミニウム；ジエチルアルミニウムフェノキシド、ジエチルアルミニウム（２，６－ジｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノキシド）等のアルキルアルミニウムアリーロキシド；ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミド、ジイソブチルアルミニウムクロリド等のジアルキルアルミニウムハライド；エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミド等のアルキルアルミニウムセスキハライド；エチルアルミニウムジクロリド等のアルキルアルミニウムジハライド等の部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム；ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリド、ジイソプロピルアルミニウムヒドリド、ジイソブチルアルミニウムヒドリド等のジアルキルアルミニウムヒドリド；エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリド等のアルキルアルミニウムジヒドリド等の部分的に水素化されたアルキルアルミニウム；エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミド等の部分的にアルコキシ化およびハロゲン化されたアルキルアルミニウム；が例示される。
錯アルキル化物［Ｂ７］としては、ＬｉＡｌ（Ｃ2Ｈ5）4、ＬｉＡｌ（Ｃ7Ｈ15）4が例示される。また、錯アルキル化物［Ｂ７］に類似する化合物も使用することができ、具体的には、窒素原子を介して２以上のアルミニウム化合物が結合した有機アルミニウム化合物が例示される。このような化合物としては、（Ｃ2Ｈ5）2ＡｌＮ（Ｃ2Ｈ5）Ａｌ（Ｃ2Ｈ5）2が例示される。
有機アルミニウム化合物（ｂ－３）としては、入手が容易な点から、トリメチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムが好ましい。
［担体（Ｃ）］
オレフィン重合用触媒の成分として、担体（Ｃ）を用いてもよい。担体（Ｃ）としては、顆粒状または微粒子状の固体である無機化合物または有機化合物であることが好ましい。
担体（Ｃ）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
オレフィン重合用触媒の成分として、担体（Ｃ）を用いてもよい。担体（Ｃ）としては、顆粒状または微粒子状の固体である無機化合物または有機化合物であることが好ましい。
担体（Ｃ）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
《無機化合物》
無機化合物としては、多孔質酸化物、無機ハロゲン化物、粘土鉱物、粘土（通常は粘土鉱物を主成分として構成される。）、イオン交換性層状化合物（大部分の粘土鉱物はイオン交換性層状化合物である。）が例示される。
無機化合物としては、多孔質酸化物、無機ハロゲン化物、粘土鉱物、粘土（通常は粘土鉱物を主成分として構成される。）、イオン交換性層状化合物（大部分の粘土鉱物はイオン交換性層状化合物である。）が例示される。
多孔質酸化物としては、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＭｇＯ、ＺｒＯ、ＴｉＯ2、Ｂ2Ｏ3、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ2；これらの酸化物を含む複合物または混合物が例示される。複合物または混合物としては、天然または合成ゼオライト、ＳｉＯ2－ＭｇＯ、ＳｉＯ2－Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2－ＴｉＯ2、ＳｉＯ2－Ｖ2Ｏ5、ＳｉＯ2－Ｃｒ2Ｏ3、ＳｉＯ2－ＴｉＯ2－ＭｇＯが例示される。これらの中では、ＳｉＯ2およびＡｌ2Ｏ3の何れか一方または双方の成分を主成分とする多孔質酸化物が好ましい。
多孔質酸化物は、種類および製法によりその性状は異なるが、粒径が、好ましくは１０～３００μｍ、より好ましくは２０～２００μｍの範囲にあり；比表面積が、好ましくは５０～１０００ｍ2／ｇ、より好ましくは１００～７００ｍ2／ｇの範囲にあり；細孔容積が、好ましくは０．３～３．０ｃｍ3／ｇの範囲にある。このような多孔質酸化物は、必要に応じて、例えば１００～１０００℃、好ましくは１５０～７００℃で焼成して使用される。
無機ハロゲン化物としては、ＭｇＣｌ2、ＭｇＢｒ2、ＭｎＣｌ2、ＭｎＢｒ2が例示される。無機ハロゲン化物は、そのまま用いてもよいし、ボールミル、振動ミル等により粉砕した後に用いてもよい。また、アルコール等の溶媒に前記無機ハロゲン化物を溶解させた後、析出剤によって微粒子状に析出させた成分を用いることもできる。
粘土、粘土鉱物、イオン交換性層状化合物としては、天然物に限らず、人工合成物を使用することもできる。なお、イオン交換性層状化合物は、イオン結合などによって構成される面が互いに弱い結合力で平行に積み重なった結晶構造を有する化合物であり、含有されるイオンが交換可能な化合物である。
粘土、粘土鉱物としては、具体的には、カオリン、ベントナイト、木節粘土、ガイロメ粘土、アロフェン、ヒシンゲル石、パイロフィライト、合成雲母等のウンモ群、モンモリロナイト群、バーミキュライト、リョクデイ石群、パリゴルスカイト、カオリナイト、ナクライト、ディッカイト、ヘクトライト、テニオライト、ハロイサイトが例示される。
粘土、粘土鉱物には、化学処理を施すことも好ましい。化学処理としては、表面に付着している不純物を除去する表面処理、粘土の結晶構造に影響を与える処理など、何れも使用できる。化学処理としては、具体的には、酸処理、アルカリ処理、塩類処理、有機物処理が例示される。
イオン交換性層状化合物としては、六方最密パッキング型、アンチモン型、ＣｄＣｌ2型、ＣｄＩ2型等の層状の結晶構造を有するイオン結晶性化合物が例示される。具体的には、イオン交換性層状化合物としては、α－Ｚｒ（ＨＡｓＯ4）2・Ｈ2Ｏ、α－Ｚｒ（ＨＰＯ4）2、α－Ｚｒ（ＫＰＯ4）2・３Ｈ2Ｏ、α－Ｔｉ（ＨＰＯ4）2、α－Ｔｉ（ＨＡｓＯ4）2・Ｈ2Ｏ、α－Ｓｎ（ＨＰＯ4）2・Ｈ2Ｏ、γ－Ｚｒ（ＨＰＯ4）2、γ－Ｔｉ（ＨＰＯ4）2、γ－Ｔｉ（ＮＨ4ＰＯ4）2・Ｈ2Ｏ等の多価金属の結晶性酸性塩が例示される。
また、イオン交換性層状化合物は、そのイオン交換性を利用し、層間の交換性イオンを別の大きな嵩高いイオンと交換することにより、層間が拡大した層状化合物としてもよい。このような嵩高いイオンは、層状構造を支える支柱的な役割を担っており、通常はピラーと呼ばれる。例えば、層状化合物の層間に下記金属水酸化物イオンをインターカレーションした後に加熱脱水することにより、層間に酸化物支柱（ピラー）を形成することができる。なお、このように層状化合物の層間に別の物質を導入することをインターカレーションという。
インターカレーションするゲスト化合物としては、ＴｉＣｌ4、ＺｒＣｌ4等の陽イオン性無機化合物；Ｔｉ（ＯＲ）4、Ｚｒ（ＯＲ）4、ＰＯ（ＯＲ）3、Ｂ（ＯＲ）3等の金属アルコキシド（Ｒは炭化水素基など）；［Ａｌ13Ｏ4（ＯＨ）24］7+、［Ｚｒ4（ＯＨ）14］2+、［Ｆｅ3Ｏ（ＯＣＯＣＨ3）6］+等の金属水酸化物イオンが例示される。これらのゲスト化合物は、単独で用いてもよく２種以上を用いてもよい。
また、ゲスト化合物をインターカレーションする際に、Ｓｉ（ＯＲ）4、Ａｌ（ＯＲ）3、Ｇｅ（ＯＲ）4等の金属アルコキシド（Ｒは炭化水素基など）を加水分解および重縮合して得た重合物、ＳｉＯ2等のコロイド状無機化合物などを共存させることもできる。
無機化合物の中では、粘土鉱物および粘土が好ましく、モンモリロナイト群、バーミキュライト、ヘクトライト、テニオライトおよび合成雲母が特に好ましい。
《有機化合物》
有機化合物としては、粒径が１０～３００μｍの範囲にある顆粒状または微粒子状の固体が例示される。具体的には、エチレンと炭素数３～２０のα－オレフィンを主成分として合成される（共）重合体；ビニルシクロヘキサン、スチレンを主成分として合成される（共）重合体；これら（共）重合体の変成体が例示される。
有機化合物としては、粒径が１０～３００μｍの範囲にある顆粒状または微粒子状の固体が例示される。具体的には、エチレンと炭素数３～２０のα－オレフィンを主成分として合成される（共）重合体；ビニルシクロヘキサン、スチレンを主成分として合成される（共）重合体；これら（共）重合体の変成体が例示される。
［有機化合物成分（Ｄ）］
オレフィン重合用触媒の成分として、有機化合物成分（Ｄ）を用いてもよい。有機化合物成分（Ｄ）は、必要に応じて、α－オレフィンの重合反応における重合性能および得られる共重合体の物性を向上させる等の目的で使用される。
有機化合物成分（Ｄ）としては、アルコール類、フェノール性化合物、カルボン酸、リン化合物、スルホン酸塩が例示される。
有機化合物成分（Ｄ）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
オレフィン重合用触媒の成分として、有機化合物成分（Ｄ）を用いてもよい。有機化合物成分（Ｄ）は、必要に応じて、α－オレフィンの重合反応における重合性能および得られる共重合体の物性を向上させる等の目的で使用される。
有機化合物成分（Ｄ）としては、アルコール類、フェノール性化合物、カルボン酸、リン化合物、スルホン酸塩が例示される。
有機化合物成分（Ｄ）は、単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
［オレフィン重合用触媒の構成］
オレフィン重合用触媒を用いてオレフィンの重合を行うに際して、オレフィン重合用触媒を構成し得る各成分の使用量は以下のとおりである、または、以下のとおりに設定することが好ましい。
オレフィン重合用触媒を用いてオレフィンの重合を行うに際して、オレフィン重合用触媒を構成し得る各成分の使用量は以下のとおりである、または、以下のとおりに設定することが好ましい。
（１）オレフィン重合用触媒を用いてオレフィンの重合を行うに際して、架橋メタロセン化合物（Ａ）は、反応容積１リットル当り、通常は１０-9～１０-1モル、好ましくは１０-8～１０-2モルとなるような量で用いられる。
（２）オレフィン重合用触媒の成分として有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ－１）を用いる場合には、化合物（ｂ－１）は、化合物（ｂ－１）中のアルミニウム原子（Ａｌ）と架橋メタロセン化合物（Ａ）中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔Ａｌ／Ｍ〕が、通常は０．０１～５０００、好ましくは０．０５～２０００となるような量で用いられる。
（３）オレフィン重合用触媒の成分としてイオン性化合物（ｂ－２）を用いる場合には、化合物（ｂ－２）は、化合物（ｂ－２）と架橋メタロセン化合物（Ａ）中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔（ｂ－２）／Ｍ〕が、通常は１～１０、好ましくは１～５となるような量で用いられる。
（４）オレフィン重合用触媒の成分として有機アルミニウム化合物（ｂ－３）を用いる場合には、化合物（ｂ－３）は、化合物（ｂ－３）と架橋メタロセン化合物（Ａ）中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔（ｂ－３）／Ｍ〕が、通常は１０～５０００、好ましくは２０～２０００となるような量で用いられる。
（５）オレフィン重合用触媒の成分として有機化合物成分（Ｄ）を用いる場合には、化合物（Ｂ）が有機アルミニウムオキシ化合物（ｂ－１）である時は、有機化合物成分（Ｄ）と化合物（ｂ－１）とのモル比〔（Ｄ）／（ｂ－１）〕が、通常は０．０１～１０、好ましくは０．１～５となるような量で；化合物（Ｂ）がイオン性化合物（ｂ－２）であるときは、有機化合物成分（Ｄ）と化合物（ｂ－２）とのモル比〔（Ｄ）／（ｂ－２）〕が、通常は０．０１～１０、好ましくは０．１～５となるような量で；化合物（Ｂ）が有機アルミニウム化合物（ｂ－３）であるときは、有機化合物成分（Ｄ）と化合物（ｂ－３）とのモル比〔（Ｄ）／（ｂ－３）〕が、通常は０．０１～２、好ましくは０．００５～１となるような量で用いられる。
２．重合方法
本共重合体の製造において、重合は、溶液重合、懸濁重合等の液相重合法または気相重合法のいずれにおいても実施できる。
本共重合体の製造において、重合は、溶液重合、懸濁重合等の液相重合法または気相重合法のいずれにおいても実施できる。
液相重合法では、不活性炭化水素媒体を用いることが好ましく、該不活性炭化水素媒体としては、例えば、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン等の脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタン等のハロゲン化炭化水素が挙げられる。不活性炭化水素媒体は１種単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。また、重合に供給されうる液化オレフィン自身を溶媒として用いる、いわゆるバルク重合法を用いることもできる。
前記重合の重合温度は、通常－５０～＋２００℃、好ましくは０～＋１８０℃であり；重合圧力は、通常常圧～１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧～５ＭＰａゲージ圧である。 重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。さらに重合を反応条件の異なる二段以上に分けて行うこともできる。得られる本共重合体の分子量は、重合系に水素等を存在させるか、重合温度を変化させるか、または、化合物（Ｂ）の使用量により調節することができる。
本共重合体を製造する際には、工業的製法において有利な高温条件下であっても、高い触媒活性を維持しつつ、高立体規則性を有する本共重合体を製造することが可能である。このような高温条件としては、重合温度が、通常４０℃以上、好ましくは４０～２００℃、より好ましくは４５～１５０℃、特に好ましくは５０～１５０℃（換言すれば、特に好ましくは工業化可能な温度である。）である条件が挙げられる。
本共重合体を製造する際に、特に水素を用いることは、触媒の重合活性を向上させる効果や、得られる重合体の分子量を増加または低下させる効果が得られることがあり好ましい。
重合系内に水素を添加する場合、その量はオレフィン１モルあたり０．００００１～１００ＮＬ程度が適当である。重合系内の水素濃度は、水素の供給量を調整する以外にも、水素を生成または消費する反応を重合系内で行う方法や、膜を利用して水素を分離する方法、水素を含む一部のガスを系外に放出することによっても調整することができる。
重合系内に水素を添加する場合、その量はオレフィン１モルあたり０．００００１～１００ＮＬ程度が適当である。重合系内の水素濃度は、水素の供給量を調整する以外にも、水素を生成または消費する反応を重合系内で行う方法や、膜を利用して水素を分離する方法、水素を含む一部のガスを系外に放出することによっても調整することができる。
本共重合体を製造する際には、前記方法で合成した後に、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行ってよい。
≪接着性樹脂組成物≫
本発明に係る接着性樹脂組成物は、前記本共重合体を含有する。
接着性樹脂組成物中の前記本共重合体の含有量は、好ましくは１～５０質量％、より好ましくは１～４０質量％である。
本発明に係る接着性樹脂組成物は、前記本共重合体を含有する。
接着性樹脂組成物中の前記本共重合体の含有量は、好ましくは１～５０質量％、より好ましくは１～４０質量％である。
接着性樹脂組成物は、基材（他の樹脂）との接着性および相容性により優れ、また、得られる成形体表面の濡れ性をより改良できる場合がある等の点から、ポリオレフィンの変性物を含有することが好ましい。
該ポリオレフィンの変性物の具体例としては、前記本共重合体を、１種または２種以上の極性モノマーでグラフト変性したものが挙げられる。
該ポリオレフィンの変性物の具体例としては、前記本共重合体を、１種または２種以上の極性モノマーでグラフト変性したものが挙げられる。
前記極性モノマーの好適な例としては、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体が挙げられる。該不飽和カルボン酸および／またはその誘導体としては、例えば、カルボン酸基を１つ以上有する不飽和化合物、カルボン酸基を有する不飽和カルボン酸化合物とアルキルアルコールとのエステル、無水カルボン酸基を１つ以上有する不飽和化合物（例：不飽和ジカルボン酸の酸無水物）が挙げられる。
これらの化合物における不飽和部分としては、例えば、ビニル基、ビニレン基、不飽和環状炭化水素基が挙げられる。
前記極性モノマーとしては、不飽和ジカルボン酸またはその酸無水物が好ましく、マレイン酸、ナジック酸またはこれらの酸無水物がより好ましい。
これらの化合物における不飽和部分としては、例えば、ビニル基、ビニレン基、不飽和環状炭化水素基が挙げられる。
前記極性モノマーとしては、不飽和ジカルボン酸またはその酸無水物が好ましく、マレイン酸、ナジック酸またはこれらの酸無水物がより好ましい。
前記ポリオレフィンの変性物における変性量（極性モノマーのグラフト量）は、基材（他の樹脂）との接着性および相容性により優れる等の点から、該変性物１００質量％に対し、通常０．１質量％以上、好ましくは０．２質量％以上であり、通常５０質量％以下、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下である。
前記変性量の制御は、例えば、グラフト条件を適宜に選択することにより行えばよい。
前記変性量の制御は、例えば、グラフト条件を適宜に選択することにより行えばよい。
前記極性モノマーをグラフトさせる方法としては特に制限されず、溶液法、溶融混練法等、従来公知のグラフト重合法を採用することができる。具体的には、例えば、前記本共重合体を溶融し、または、溶媒に溶解させて溶液とし、そこにグラフトモノマーを添加してグラフト反応させる方法が挙げられる。
接着性樹脂組成物に前記ポリオレフィンの変性物を配合する際の、該ポリオレフィンの変性物の含有量は、接着性樹脂組成物１００質量％に対し、好ましくは４０～９０質量％、より好ましくは４０～８０質量％である。
ポリオレフィンの変性物の含有量が前記範囲にあると、高い接着強度を示す組成物を容易に得ることができる。
ポリオレフィンの変性物の含有量が前記範囲にあると、高い接着強度を示す組成物を容易に得ることができる。
接着性樹脂組成物は、通常、単層または多層の基材の片面または両面に積層されて多層フィルムとして用いられる。具体的には、Ｔダイフィルム成形法やインフレーションフィルム成形法等の公知の多層フィルム成形方法により、前記接着性樹脂組成物と基材層とを共押出しする方法や、予め成形された基材上に、前記接着性樹脂組成物を設ける方法などにより積層されて多層フィルムとして用いられる。
前記基材としては特に制限されないが、好ましくは熱可塑性樹脂製の基材が挙げられる。
該熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリプロピレン系樹脂（例：ホモポリプロピレン、プロピレンと少量のα－オレフィンとの共重合体）、ポリエチレン系樹脂（例：低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン）、公知のエチレン系重合体（例：エチレン・α－オレフィン共重合体、エチレン－エチルアクリレート共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・メチルメタクリレート共重合体、エチレン・ｎ－ブチルアクリレート共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体）、ポリ－４－メチル－ペンテン－１、ならびにこれらの混合物が挙げられる。
なお、前記基材は、従来公知の方法で表面処理されていてもよく、着色または印刷されていてもよい。
該熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリプロピレン系樹脂（例：ホモポリプロピレン、プロピレンと少量のα－オレフィンとの共重合体）、ポリエチレン系樹脂（例：低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン）、公知のエチレン系重合体（例：エチレン・α－オレフィン共重合体、エチレン－エチルアクリレート共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・メチルメタクリレート共重合体、エチレン・ｎ－ブチルアクリレート共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体）、ポリ－４－メチル－ペンテン－１、ならびにこれらの混合物が挙げられる。
なお、前記基材は、従来公知の方法で表面処理されていてもよく、着色または印刷されていてもよい。
前記多層フィルムは、アルミニウム板、鋼板、ステンレス板等の金属板、およびそれらの塗装板、ガラス板、合成樹脂板等の加工用部材、さらにはこれらの部材を用いた家電製品や自動車部品、電子部品を保護するための表面保護フィルムなどとして好適に利用でき、具体的には、例えば、光学板保護フィルム、レンズ保護フィルム、半導体ウエハー用バックグラインドテープ、ダイシングテープ、プリント基板用保護テープ等のエレクトロニクス分野に用いられるフィルム、窓ガラス保護用フィルム、焼付塗装用フィルムとして好適に利用できる。
接着性樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、前記本共重合体以外の添加剤、具体的には、前記本共重合体以外のポリオレフィンまたはその変性物、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、核剤（結晶造核剤）、滑剤、顔料、染料、可塑剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤等の添加剤を必要に応じて配合してもよい。
これら添加剤は、それぞれ、１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
これら添加剤は、それぞれ、１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
例えば、結晶化速度を速め、成形サイクルを短縮することができ、透明性を高め剛性を調整することができる等の点から、結晶造核剤を用いてもよい。
該結晶造核剤は、プロピレン系樹脂に対して造核効果を有する物質であることが好ましく、具体例としては、芳香族カルボン酸金属塩、芳香族リン酸金属塩、アルジトール系誘導体、ロジンの金属塩が挙げられる。
該結晶造核剤は、プロピレン系樹脂に対して造核効果を有する物質であることが好ましく、具体例としては、芳香族カルボン酸金属塩、芳香族リン酸金属塩、アルジトール系誘導体、ロジンの金属塩が挙げられる。
前記芳香族カルボン酸金属塩としては、ｐ－ｔ－ブチル安息香酸アルミニウムが好適である。前記芳香族リン酸金属塩としては、リン酸２，２'－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ナトリウム、リン酸２，２'－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチルフェニル）アルミニウムが好適である。前記アルジトール系誘導体としては、ヘキシトール系誘導体、ノニトール系誘導体が好ましく、中でも、ｐ－メチル－ベンジリデンソルビトール、ｐ－エチル－ベンジリデンソルビトール、７，８，９－トリデオキシ－３，５：４，６－ビス－Ｏ－［（４－プロピルフェニル）メチレン］－Ｄ－グリセロ－Ｌ－グロ－ノニトールが好適に用いられる。
結晶造核剤を用いる場合、接着性樹脂組成物中の結晶造核剤の含有量は、通常０．０１～２質量％、好ましくは０．０５～１質量％である。
結晶造核剤を用いる場合、接着性樹脂組成物中の結晶造核剤の含有量は、通常０．０１～２質量％、好ましくは０．０５～１質量％である。
接着性樹脂組成物は、該組成物に配合する各成分を、種々公知の方法、例えば、ヘンシェルミキサー、Ｖ－ブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー、ニーダールーダー等で混合する方法、または、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等で溶融混練することで調製することができる。さらに、必要により、造粒や粉砕等を行ってもよい。
これら、混合や混練する際には、配合する各成分を、一度に添加してもよく、段階的に添加してもよい。
これら、混合や混練する際には、配合する各成分を、一度に添加してもよく、段階的に添加してもよい。
≪ペレット≫
本発明に係るペレットは、前記本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含む。
該ペレットの形状、大きさ等については特に制限されず、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。
該ペレットは、前記本共重合体または前記接着性樹脂組成物を、バンバリーミキサー、ロール、押出機などの混練機で溶融し、造粒することで製造することができる。
本発明に係るペレットは、前記本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含む。
該ペレットの形状、大きさ等については特に制限されず、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。
該ペレットは、前記本共重合体または前記接着性樹脂組成物を、バンバリーミキサー、ロール、押出機などの混練機で溶融し、造粒することで製造することができる。
≪成形体≫
本発明に係る成形体は、前記本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含む。
該成形体は、前記本共重合体または前記接着性樹脂組成物を、従来公知の成形法、例えば、シート（フィルム）成形法、ブロー成形法、射出成形法、プレス成形法、押出成形法、インフレーション成形法、押出ブロー成形法、射出ブロー成形法、真空成形法、カレンダー成形法、溶融Ｔダイキャスティング法により成形することで製造することができる。
本発明に係る成形体は、前記本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含む。
該成形体は、前記本共重合体または前記接着性樹脂組成物を、従来公知の成形法、例えば、シート（フィルム）成形法、ブロー成形法、射出成形法、プレス成形法、押出成形法、インフレーション成形法、押出ブロー成形法、射出ブロー成形法、真空成形法、カレンダー成形法、溶融Ｔダイキャスティング法により成形することで製造することができる。
前記成形体としては特に制限されないが、本共重合体および前記接着性樹脂組成物は前記効果を奏するため、該効果がより発揮される成形体であることが好ましい。
前記成形体の具体例としては、フィルム、シート、繊維、射出成形体、ブロー成形体、自動車部品（例：自動車内装部品、自動車外装部品）、筒状部材（例：パイプ、チューブ）が挙げられる。より具体的には、例えば、多層ホース、パイプ、チューブ、化粧シート、フローリングマット等の土木・建材部品、電線・ケーブルの被覆材（例：絶縁層、シース層）、不織布、伸縮フィルム、食品包装用フィルム、包装用シート、（シートを熱成形した）食品包装用トレイや飲料用カップ、（シートを折り曲げ加工した）プラスチック容器が挙げられる。
前記成形体の具体例としては、フィルム、シート、繊維、射出成形体、ブロー成形体、自動車部品（例：自動車内装部品、自動車外装部品）、筒状部材（例：パイプ、チューブ）が挙げられる。より具体的には、例えば、多層ホース、パイプ、チューブ、化粧シート、フローリングマット等の土木・建材部品、電線・ケーブルの被覆材（例：絶縁層、シース層）、不織布、伸縮フィルム、食品包装用フィルム、包装用シート、（シートを熱成形した）食品包装用トレイや飲料用カップ、（シートを折り曲げ加工した）プラスチック容器が挙げられる。
＜フィルム＞
前記フィルムは特に制限されず、形状、大きさ（厚み）等については、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。また、該フィルムは、延伸フィルムであってもよく、無延伸フィルムであってもよく、該フィルムは、単層であってもよく、多層であってもよい。多層である場合、そのうちの少なくとも１層が、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含むフィルムであればよい。
前記フィルムは特に制限されず、形状、大きさ（厚み）等については、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。また、該フィルムは、延伸フィルムであってもよく、無延伸フィルムであってもよく、該フィルムは、単層であってもよく、多層であってもよい。多層である場合、そのうちの少なくとも１層が、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含むフィルムであればよい。
前記フィルムの厚み（多層である場合は合計厚）は、好ましくは５～１５０μｍ、より好ましくは１０～１００μｍである。
なお、本明細書において、フィルムとシートとは特に区別しているわけではないが、通常、フィルムは厚さ２５０μｍ未満の膜状体のことをいい、シートは厚さ２５０μｍ以上の薄い板状体のことをいう。
なお、本明細書において、フィルムとシートとは特に区別しているわけではないが、通常、フィルムは厚さ２５０μｍ未満の膜状体のことをいい、シートは厚さ２５０μｍ以上の薄い板状体のことをいう。
前記フィルムの具体的な用途としては、例えば、食品、液体、医薬品等を包装するための包装用フィルムが挙げられる。
＜シート＞
前記シートは特に制限されず、形状、大きさ（厚み）等については、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。また、該シートは、単層であってもよく、多層であってもよい。多層である場合、そのうちの少なくとも１層が、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含むシートであればよい。
前記シートは特に制限されず、形状、大きさ（厚み）等については、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。また、該シートは、単層であってもよく、多層であってもよい。多層である場合、そのうちの少なくとも１層が、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含むシートであればよい。
前記シートの厚み（多層である場合は合計厚）は、好ましくは２５０～２０００μｍ、より好ましくは２５０～１５００μｍである。
前記シートの具体的な用途としては、例えば、食品、液体、医薬品等を包装するための包装用シート、該シートから形成された容器（例：シートを熱成形したトレイ、カップ、シートを折り曲げ加工した容器）が挙げられる。
＜繊維＞
前記繊維は特に制限されず、繊維径や繊維長等については、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。該繊維は、１本の繊維であってもよく、２本以上の繊維でもよい。２本以上の場合、該繊維を複数本撚り合わせた糸であってもよい。２本以上の繊維である場合、そのうちの少なくとも１本が、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含む繊維であればよい。
前記繊維は、例えば、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を溶融紡糸することで形成することができる。
前記繊維は特に制限されず、繊維径や繊維長等については、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。該繊維は、１本の繊維であってもよく、２本以上の繊維でもよい。２本以上の場合、該繊維を複数本撚り合わせた糸であってもよい。２本以上の繊維である場合、そのうちの少なくとも１本が、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含む繊維であればよい。
前記繊維は、例えば、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を溶融紡糸することで形成することができる。
前記繊維の繊度は、所望の用途等に応じて適宜選択できるが、好ましくは０．３デニール以上１０デニール未満、より好ましくは０．３デニール以上５デニール未満である。
前記繊維の具体的な用途としては、例えば、不織布、フィルターが挙げられる。
＜射出成形体およびブロー成形体＞
前記射出成形体としては特に制限されないが、例えば、従来公知の射出成形装置を用いて公知の条件を採用して、所望の形状に射出成形することで製造した成形体が挙げられる。
該射出成形体は、例えば、自動車内装用トリム材、自動車用外装部品、家電製品のハウジング、容器、チューブ、パイプなどに幅広く用いることができる。
前記射出成形体としては特に制限されないが、例えば、従来公知の射出成形装置を用いて公知の条件を採用して、所望の形状に射出成形することで製造した成形体が挙げられる。
該射出成形体は、例えば、自動車内装用トリム材、自動車用外装部品、家電製品のハウジング、容器、チューブ、パイプなどに幅広く用いることができる。
前記ブロー成形体としては特に制限されないが、例えば、従来公知のブロー成形装置を用いて公知の条件を採用して、所望の形状にブロー成形することで製造した成形体が挙げられる。
前記ブロー成形体は、多層成形体であってもよく、この場合、少なくとも１層が、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含む層である。
前記ブロー成形体は、多層成形体であってもよく、この場合、少なくとも１層が、本共重合体または前記接着性樹脂組成物を含む層である。
前記射出成形体およびブロー成形体の具体的な用途としては、例えば、食品容器、飲料容器、キャップ、医薬品容器、その他各種容器、日用品（例：衣装ケース、バケツ、洗面器、筆記用具等の文具用品、コンテナ、玩具、調理器具、その他各種ケース）、家電製品のハウジング、自動車部品、チューブ、パイプが挙げられる。
＜自動車内装部品および自動車外装部品＞
前記自動車内装部品および自動車外装部品としては特に制限されず、例えば、射出成形などで成形された自動車部品が挙げられる。
前記自動車内装部品の具体例としては、トリム、インストルメントパネル、コラムカバーが挙げられる。前記自動車外装部品の具体例としては、フェンダー、バンパー、サイドモール、マッドガード、ミラーカバーが挙げられる。
前記自動車内装部品および自動車外装部品としては特に制限されず、例えば、射出成形などで成形された自動車部品が挙げられる。
前記自動車内装部品の具体例としては、トリム、インストルメントパネル、コラムカバーが挙げられる。前記自動車外装部品の具体例としては、フェンダー、バンパー、サイドモール、マッドガード、ミラーカバーが挙げられる。
＜パイプおよびチューブ＞
前記パイプおよびチューブとしては特に制限されず、例えば、射出成形や押出成形などで成形されたパイプおよびチューブが挙げられる。また、パイプおよびチューブの径や長さ等については特に制限されず、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。
前記パイプおよびチューブの具体例としては、配管用または医療用などに用いられるパイプやチューブが挙げられる。
前記パイプおよびチューブとしては特に制限されず、例えば、射出成形や押出成形などで成形されたパイプおよびチューブが挙げられる。また、パイプおよびチューブの径や長さ等については特に制限されず、所望の用途に応じて適宜選択すればよい。
前記パイプおよびチューブの具体例としては、配管用または医療用などに用いられるパイプやチューブが挙げられる。
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。
［実施例１］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１）の製造
充分に窒素置換した９５０ｍＬの連続重合器に、その一つの供給口から、乾燥ヘキサンを１８９１ｍＬ／ｈｒの速度で供給し、別の供給口から、１－オクテンを２６５ｍＬ／ｈｒの速度で、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（４．０ｍｍｏｌ／Ｌ）を４９ｍＬ／ｈｒの速度で供給した。また、同時に連続重合器の別の供給口から、プロピレンを１０８０ｍＬ／ｈｒの速度で、水素を０．２５ＮＬ／ｈｒの速度で、特許第５９８０３３９号公報の合成例４に従って合成した（８－オクタメチルフルオレン－１２'－イル－（２－（アダマンタン－１－イル）－８－メチル－３，３ｂ，４，５，６，７，７ａ，８－オクタヒドロシクロペンタ［ａ］インデン））ジルコニウムジクロライド（以下「触媒ａ」ともいう。）と、メチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム（株）製）とを接触させたヘキサン溶液（０．０３ｍｍｏｌ／Ｌ、ジルコニウム／メチルアルミノキサン＝１／３００ｍｏｌ比）を４３ｍＬ／ｈｒの速度で重合器内に供給し、重合温度６５℃、全圧３．６ＭＰａＧ、滞留時間１７ｍｉｎ、攪拌回転数７００ｒｐｍの条件下で連続溶液重合を実施した。その後、メタノール／ヘキサン溶液（メタノール／ヘキサン＝２／９８体積比）を１００ｍＬ／ｈｒの速度で添加し、重合を停止した。次いで、１８０℃の窒素雰囲気下で３０分間乾燥し、真空下で３０分間乾燥することで、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１）を１５０ｇ／ｈｒの生産スピードで製造した。
充分に窒素置換した９５０ｍＬの連続重合器に、その一つの供給口から、乾燥ヘキサンを１８９１ｍＬ／ｈｒの速度で供給し、別の供給口から、１－オクテンを２６５ｍＬ／ｈｒの速度で、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（４．０ｍｍｏｌ／Ｌ）を４９ｍＬ／ｈｒの速度で供給した。また、同時に連続重合器の別の供給口から、プロピレンを１０８０ｍＬ／ｈｒの速度で、水素を０．２５ＮＬ／ｈｒの速度で、特許第５９８０３３９号公報の合成例４に従って合成した（８－オクタメチルフルオレン－１２'－イル－（２－（アダマンタン－１－イル）－８－メチル－３，３ｂ，４，５，６，７，７ａ，８－オクタヒドロシクロペンタ［ａ］インデン））ジルコニウムジクロライド（以下「触媒ａ」ともいう。）と、メチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム（株）製）とを接触させたヘキサン溶液（０．０３ｍｍｏｌ／Ｌ、ジルコニウム／メチルアルミノキサン＝１／３００ｍｏｌ比）を４３ｍＬ／ｈｒの速度で重合器内に供給し、重合温度６５℃、全圧３．６ＭＰａＧ、滞留時間１７ｍｉｎ、攪拌回転数７００ｒｐｍの条件下で連続溶液重合を実施した。その後、メタノール／ヘキサン溶液（メタノール／ヘキサン＝２／９８体積比）を１００ｍＬ／ｈｒの速度で添加し、重合を停止した。次いで、１８０℃の窒素雰囲気下で３０分間乾燥し、真空下で３０分間乾燥することで、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１）を１５０ｇ／ｈｒの生産スピードで製造した。
［実施例２］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－２）の製造
乾燥ヘキサンの供給速度を１８０７ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を３５５ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の濃度、供給速度をそれぞれ４．５ｍｍｏｌ／Ｌ、５７ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．１９ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を６０ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－２）を製造した。
乾燥ヘキサンの供給速度を１８０７ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を３５５ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の濃度、供給速度をそれぞれ４．５ｍｍｏｌ／Ｌ、５７ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．１９ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を６０ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－２）を製造した。
［実施例３］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－３）の製造
乾燥ヘキサンの供給速度を１７１８ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を４４０ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の供給速度を６１ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．１５ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を５２ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－３）を製造した。
乾燥ヘキサンの供給速度を１７１８ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を４４０ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の供給速度を６１ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．１５ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を５２ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－３）を製造した。
［実施例４］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－４）の製造
トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の供給速度を９８ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．１５ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を８２ｍＬ／ｈｒに、重合温度を７５℃に変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－４）を製造した。
トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の供給速度を９８ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．１５ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を８２ｍＬ／ｈｒに、重合温度を７５℃に変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－４）を製造した。
［実施例５］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－５）の製造
乾燥ヘキサンの供給速度を１９１４ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を２５５ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の濃度、供給速度をそれぞれ９ｍｍｏｌ／Ｌ、８３ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．０４ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の濃度、供給速度をそれぞれ０．０６ｍｏｌ／Ｌ、８４ｍＬ／ｈｒに、重合温度を８５℃に、滞留時間を１６ｍｉｎに変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－５）を製造した。
乾燥ヘキサンの供給速度を１９１４ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を２５５ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の濃度、供給速度をそれぞれ９ｍｍｏｌ／Ｌ、８３ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．０４ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の濃度、供給速度をそれぞれ０．０６ｍｏｌ／Ｌ、８４ｍＬ／ｈｒに、重合温度を８５℃に、滞留時間を１６ｍｉｎに変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－５）を製造した。
［実施例６］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－６）の製造
トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の供給速度を８０ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．１ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を６９ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－６）を製造した。
トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の供給速度を８０ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．１ＮＬ／ｈｒに、触媒ａとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を６９ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例１と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－６）を製造した。
［実施例７］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－７）の製造
充分に窒素置換した９５０ｍＬの連続重合器に、その一つの供給口から、乾燥ヘキサンを２０５６ｍＬ／ｈｒの速度で供給し、別の供給口から１－オクテンを３７５ｍＬ／ｈｒの速度で、国際公開第２００６／０２５５４０号の合成例４に従って合成したジフェニルメチレン（３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－エチルシクロペンタジエニル）（２，７－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド（以下「触媒ｂ」ともいう。）とメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液（０．０５ｍｍｏｌ／Ｌ、ジルコニウム／メチルアルミノキサン／トリイソブチルアルミニウム＝１／２５０／２００ｍｏｌ比）を７２ｍＬ／ｈｒの速度で重合器内に供給した。また、同時に連続重合器の別の供給口から、プロピレンを１３４０ｍＬ／ｈｒの速度で、水素を０．０３ＮＬ／ｈｒの速度で供給し、重合温度６５℃、全圧３．６ＭＰａＧ、滞留時間１５ｍｉｎ、攪拌回転数７００ｒｐｍの条件で連続溶液重合を実施した。その後、メタノール／ヘキサン溶液（メタノール／ヘキサン＝２／９８体積比）を１００ｍＬ／ｈｒの速度で添加し、重合を停止した。次いで、１８０℃の窒素雰囲気下で３０分間乾燥し、真空下で３０分間乾燥することで、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－７）を１８０ｇ／ｈｒの生産スピードで製造した。
充分に窒素置換した９５０ｍＬの連続重合器に、その一つの供給口から、乾燥ヘキサンを２０５６ｍＬ／ｈｒの速度で供給し、別の供給口から１－オクテンを３７５ｍＬ／ｈｒの速度で、国際公開第２００６／０２５５４０号の合成例４に従って合成したジフェニルメチレン（３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－エチルシクロペンタジエニル）（２，７－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド（以下「触媒ｂ」ともいう。）とメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液（０．０５ｍｍｏｌ／Ｌ、ジルコニウム／メチルアルミノキサン／トリイソブチルアルミニウム＝１／２５０／２００ｍｏｌ比）を７２ｍＬ／ｈｒの速度で重合器内に供給した。また、同時に連続重合器の別の供給口から、プロピレンを１３４０ｍＬ／ｈｒの速度で、水素を０．０３ＮＬ／ｈｒの速度で供給し、重合温度６５℃、全圧３．６ＭＰａＧ、滞留時間１５ｍｉｎ、攪拌回転数７００ｒｐｍの条件で連続溶液重合を実施した。その後、メタノール／ヘキサン溶液（メタノール／ヘキサン＝２／９８体積比）を１００ｍＬ／ｈｒの速度で添加し、重合を停止した。次いで、１８０℃の窒素雰囲気下で３０分間乾燥し、真空下で３０分間乾燥することで、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－７）を１８０ｇ／ｈｒの生産スピードで製造した。
［実施例８］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－８）の製造
乾燥ヘキサンの供給速度を１８５２ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を５８５ｍＬ／ｈｒに、触媒ｂとメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を８２ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－８）を製造した。
乾燥ヘキサンの供給速度を１８５２ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を５８５ｍＬ／ｈｒに、触媒ｂとメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を８２ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－８）を製造した。
［実施例９］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－９）の製造
乾燥ヘキサンの供給速度を１７３７ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を６９５ｍＬ／ｈｒに、触媒ｂとメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を１０１ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－９）を製造した。
乾燥ヘキサンの供給速度を１７３７ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を６９５ｍＬ／ｈｒに、触媒ｂとメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を１０１ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－９）を製造した。
［実施例１０］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１０）の製造
乾燥ヘキサンの供給速度を１５５２ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を３９５ｍＬ／ｈｒに、プロピレンの供給速度を１３００ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．０１ＮＬ／ｈｒに、重合温度を７４℃に、滞留時間を１７ｍｉｎに変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１０）を製造した。
乾燥ヘキサンの供給速度を１５５２ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を３９５ｍＬ／ｈｒに、プロピレンの供給速度を１３００ｍＬ／ｈｒに、水素の供給速度を０．０１ＮＬ／ｈｒに、重合温度を７４℃に、滞留時間を１７ｍｉｎに変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１０）を製造した。
［実施例１１］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１１）の製造
乾燥ヘキサンの供給速度を１６７５ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を７６５ｍＬ／ｈｒに、触媒ｂとメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を１０２ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１１）を製造した。
乾燥ヘキサンの供給速度を１６７５ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を７６５ｍＬ／ｈｒに、触媒ｂとメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を１０２ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１１）を製造した。
［実施例１２］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１２）の製造
乾燥ヘキサンの供給速度を１４０５ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を１０３５ｍＬ／ｈｒに、触媒ｂとメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を１０３ｍＬ／ｈｒに、重合温度を６０℃に変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１２）を製造した。
乾燥ヘキサンの供給速度を１４０５ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を１０３５ｍＬ／ｈｒに、触媒ｂとメチルアルミノキサンとトリイソブチルアルミニウムとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を１０３ｍＬ／ｈｒに、重合温度を６０℃に変更した以外は実施例７と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１２）を製造した。
［実施例１３］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１３）の製造
充分に窒素置換した９５０ｍＬの連続重合器に、その一つの供給口から、乾燥ヘキサンを１７１８ｍＬ／ｈｒの速度で供給し、別の供給口から１－オクテンを３２０ｍＬ／ｈｒの速度で、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（４.５ｍｍｏｌ／Ｌ）を６８ｍＬ／ｈｒの速度で供給した。また、同時に連続重合器の別の供給口から、プロピレンを１１８０ｍＬ／ｈｒの速度で、水素を０．０４ＮＬ／ｈｒの速度で、特許第６５６８０８２号公報の合成例２に従って合成した下記式で表されるメタロセン触媒（以下「触媒ｃ」ともいう。）とメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液（０．０５ｍｍｏｌ／Ｌ、ジルコニウム／メチルアルミノキサン＝１／３００ｍｏｌ比）を４４ｍＬ／ｈｒの速度で重合器内に供給し、重合温度６５℃、全圧３．６ＭＰａＧ、滞留時間１７ｍｉｎ、攪拌回転数７００ｒｐｍの条件下で連続溶液重合を実施した。その後、メタノール／ヘキサン溶液（メタノール／ヘキサン＝２／９８体積比）を１００ｍＬ／ｈｒの速度で添加し、重合を停止した。次いで、１８０℃の窒素雰囲気下で３０分間乾燥し、真空下で３０分間乾燥することで、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１３）を１８７ｇ／ｈｒの生産スピードで製造した。
充分に窒素置換した９５０ｍＬの連続重合器に、その一つの供給口から、乾燥ヘキサンを１７１８ｍＬ／ｈｒの速度で供給し、別の供給口から１－オクテンを３２０ｍＬ／ｈｒの速度で、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（４.５ｍｍｏｌ／Ｌ）を６８ｍＬ／ｈｒの速度で供給した。また、同時に連続重合器の別の供給口から、プロピレンを１１８０ｍＬ／ｈｒの速度で、水素を０．０４ＮＬ／ｈｒの速度で、特許第６５６８０８２号公報の合成例２に従って合成した下記式で表されるメタロセン触媒（以下「触媒ｃ」ともいう。）とメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液（０．０５ｍｍｏｌ／Ｌ、ジルコニウム／メチルアルミノキサン＝１／３００ｍｏｌ比）を４４ｍＬ／ｈｒの速度で重合器内に供給し、重合温度６５℃、全圧３．６ＭＰａＧ、滞留時間１７ｍｉｎ、攪拌回転数７００ｒｐｍの条件下で連続溶液重合を実施した。その後、メタノール／ヘキサン溶液（メタノール／ヘキサン＝２／９８体積比）を１００ｍＬ／ｈｒの速度で添加し、重合を停止した。次いで、１８０℃の窒素雰囲気下で３０分間乾燥し、真空下で３０分間乾燥することで、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１３）を１８７ｇ／ｈｒの生産スピードで製造した。
［実施例１４］プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１４）の製造
乾燥ヘキサンの供給速度を１５０６ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を５６０ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の濃度、供給速度をそれぞれ７.５ｍｍｏｌ／Ｌ、６０ｍＬ／ｈｒに、触媒ｃとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を５５ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例１３と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１４）を製造した。
乾燥ヘキサンの供給速度を１５０６ｍＬ／ｈｒに、１－オクテンの供給速度を５６０ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液の濃度、供給速度をそれぞれ７.５ｍｍｏｌ／Ｌ、６０ｍＬ／ｈｒに、触媒ｃとメチルアルミノキサンとを接触させたヘキサン溶液の供給速度を５５ｍＬ／ｈｒに変更した以外は実施例１３と同様の方法により、プロピレン・α－オレフィン共重合体（β－１４）を製造した。
［比較例１］
比較例１としては、エクソンモービル・ケミカル社製のプロピレン・エチレン共重合体（商品名：Ｖｉｓｔａｍａｘｘ３９８０、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝８ｇ／１０ｍｉｎ）を用いた。
比較例１としては、エクソンモービル・ケミカル社製のプロピレン・エチレン共重合体（商品名：Ｖｉｓｔａｍａｘｘ３９８０、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝８ｇ／１０ｍｉｎ）を用いた。
［比較例２］
比較例２としては、エクソンモービル・ケミカル社製のプロピレン・エチレン共重合体（商品名：Ｖｉｓｔａｍａｘｘ３０００、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝７ｇ／１０ｍｉｎ）を用いた。
比較例２としては、エクソンモービル・ケミカル社製のプロピレン・エチレン共重合体（商品名：Ｖｉｓｔａｍａｘｘ３０００、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝７ｇ／１０ｍｉｎ）を用いた。
＜プロピレン・α－オレフィン共重合体の物性＞
実施例で得られたプロピレン・α－オレフィン共重合体および比較例で用いたプロピレン・α－オレフィン共重合体の物性値を以下の方法で測定した。結果を表１に示す。
実施例で得られたプロピレン・α－オレフィン共重合体および比較例で用いたプロピレン・α－オレフィン共重合体の物性値を以下の方法で測定した。結果を表１に示す。
ａ）プロピレンおよびα－オレフィン含量
プロピレン・α－オレフィン共重合体中のプロピレンおよびα－オレフィン含量は、次の条件で13Ｃ－ＮＭＲ測定を行い、得られた13Ｃ－ＮＭＲスペクトルの解析により算出した。なお、本明細書において、α－オレフィンから導かれる構成単位の含有量を「α－オレフィン含量」ともいう。
装置：ブルカー・バイオスピン社製ＡＶＡＮＣＥIIIｃｒｙｏ－５００型核磁気共鳴装置
測定核：13Ｃ（１２５ＭＨｚ）
測定モード：シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング
パルス幅：４５°（５．００μ秒）
ポイント数：６４ｋ
測定範囲：２５０ｐｐｍ（－５５～１９５ｐｐｍ）
繰り返し時間：５．５秒
積算回数：６４回
測定溶媒：オルトジクロロベンゼン／ベンゼン－ｄ6（４／１［ｖ／ｖ］）
試料濃度：ｃａ．６０ｍｇ／０．６ｍＬ
測定温度：１２０℃
ウインドウ関数：ｅｘｐｏｎｅｎｔｉａｌ（ＢＦ：１．０Ｈｚ）
ケミカルシフト基準：ＣＨ3（Ｐ）ｍｍｍｍシグナル（２１．５９ｐｐｍ）
プロピレン・α－オレフィン共重合体中のプロピレンおよびα－オレフィン含量は、次の条件で13Ｃ－ＮＭＲ測定を行い、得られた13Ｃ－ＮＭＲスペクトルの解析により算出した。なお、本明細書において、α－オレフィンから導かれる構成単位の含有量を「α－オレフィン含量」ともいう。
装置：ブルカー・バイオスピン社製ＡＶＡＮＣＥIIIｃｒｙｏ－５００型核磁気共鳴装置
測定核：13Ｃ（１２５ＭＨｚ）
測定モード：シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング
パルス幅：４５°（５．００μ秒）
ポイント数：６４ｋ
測定範囲：２５０ｐｐｍ（－５５～１９５ｐｐｍ）
繰り返し時間：５．５秒
積算回数：６４回
測定溶媒：オルトジクロロベンゼン／ベンゼン－ｄ6（４／１［ｖ／ｖ］）
試料濃度：ｃａ．６０ｍｇ／０．６ｍＬ
測定温度：１２０℃
ウインドウ関数：ｅｘｐｏｎｅｎｔｉａｌ（ＢＦ：１．０Ｈｚ）
ケミカルシフト基準：ＣＨ3（Ｐ）ｍｍｍｍシグナル（２１．５９ｐｐｍ）
ｂ）アイソタクティックトライアッド分率（ｍｍ分率）
オルトジクロロベンゼン／ベンゼン－ｄ6（４／１［ｖ／ｖ］）溶液（ＣＨ3（Ｐ）ｍｍｍｍシグナル：２１．５９ｐｐｍを基準）で13Ｃ－ＮＭＲ測定を行い、得られた13Ｃ－ＮＭＲスペクトルの１９．２～２２．２ｐｐｍに現れるピークの全面積（１００％）に対して、２１．０～２２．２ｐｐｍに現れるピークの面積の割合（％）を算出し、該ピークの面積の割合（％）をｍｍ分率とした。
オルトジクロロベンゼン／ベンゼン－ｄ6（４／１［ｖ／ｖ］）溶液（ＣＨ3（Ｐ）ｍｍｍｍシグナル：２１．５９ｐｐｍを基準）で13Ｃ－ＮＭＲ測定を行い、得られた13Ｃ－ＮＭＲスペクトルの１９．２～２２．２ｐｐｍに現れるピークの全面積（１００％）に対して、２１．０～２２．２ｐｐｍに現れるピークの面積の割合（％）を算出し、該ピークの面積の割合（％）をｍｍ分率とした。
ｃ）ＭＦＲ
ＡＳＴＭ Ｄ１２３８Ｅに準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるプロピレン・α－オレフィン共重合体のＭＦＲを測定した。
ＡＳＴＭ Ｄ１２３８Ｅに準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるプロピレン・α－オレフィン共重合体のＭＦＲを測定した。
ｄ）極限粘度［η］
プロピレン・α－オレフィン共重合体の極限粘度［η］は、デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。
プロピレン・α－オレフィン共重合体の極限粘度［η］は、デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。
ｅ）融点Ｔｍ、融解熱量ΔＨ
２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、プロピレン・α－オレフィン共重合体を６分間加熱し、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することで厚み５００μｍのシート（試験片）を作製した。
成形から室温で７２時間経過した後、約１０ｍｇの試験片を、窒素雰囲気下で２０℃から降温速度１０℃／ｍｉｎで－２０℃まで冷却し、その温度で５分間保持した。次いで、昇温速度１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、その温度で１０分間保持した後、降温速度１０℃／ｍｉｎで－１００℃まで冷却し、その温度で５分間保持した後、昇温速度１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温した。
融解熱量ΔＨは、１度目に昇温させた時の結晶融解ピークの積算値から算出した。また、融点Ｔｍは、２度目に昇温させた時の結晶融解ピークのピーク頂点の温度の温度を融点とした。なお、融解ピークが２つ以上観測される場合、これらのピークのピーク頂点の温度のうち、最も高い温度を融点とした。融解熱量ΔＨおよび融点Ｔｍが観測されなかった場合は、「ＮＤ」と示す。
２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、プロピレン・α－オレフィン共重合体を６分間加熱し、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することで厚み５００μｍのシート（試験片）を作製した。
成形から室温で７２時間経過した後、約１０ｍｇの試験片を、窒素雰囲気下で２０℃から降温速度１０℃／ｍｉｎで－２０℃まで冷却し、その温度で５分間保持した。次いで、昇温速度１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、その温度で１０分間保持した後、降温速度１０℃／ｍｉｎで－１００℃まで冷却し、その温度で５分間保持した後、昇温速度１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温した。
融解熱量ΔＨは、１度目に昇温させた時の結晶融解ピークの積算値から算出した。また、融点Ｔｍは、２度目に昇温させた時の結晶融解ピークのピーク頂点の温度の温度を融点とした。なお、融解ピークが２つ以上観測される場合、これらのピークのピーク頂点の温度のうち、最も高い温度を融点とした。融解熱量ΔＨおよび融点Ｔｍが観測されなかった場合は、「ＮＤ」と示す。
ｆ）引張弾性率、破壊応力
２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、プロピレン・α－オレフィン共重合体を６分間加熱し、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することにより厚み２ｍｍのシートを作製した。
成形から室温で７２時間経過後、得られたシートから、ＡＳＴＭ Ｄ６３８に準拠してＪＩＳ Ｋ ７１６１－２：２０１４に規定の５Ａ形ダンベルを作製し、該ダンベルを２３℃、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件下で引張弾性率、破壊応力を測定した。
２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、プロピレン・α－オレフィン共重合体を６分間加熱し、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することにより厚み２ｍｍのシートを作製した。
成形から室温で７２時間経過後、得られたシートから、ＡＳＴＭ Ｄ６３８に準拠してＪＩＳ Ｋ ７１６１－２：２０１４に規定の５Ａ形ダンベルを作製し、該ダンベルを２３℃、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件下で引張弾性率、破壊応力を測定した。
ｇ）ショアＡ硬度（瞬間値）
２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、プロピレン・α－オレフィン共重合体を６分間加熱し、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することにより厚み２ｍｍのシートを作製した。
成形から室温で７２時間経過した後、デュロメータ硬度計（Ａ型）を用い、作製したシートを３枚重ねた試験片に押針を接触後直ちに目盛を読み取った（ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠）。
２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、プロピレン・α－オレフィン共重合体を６分間加熱し、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することにより厚み２ｍｍのシートを作製した。
成形から室温で７２時間経過した後、デュロメータ硬度計（Ａ型）を用い、作製したシートを３枚重ねた試験片に押針を接触後直ちに目盛を読み取った（ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠）。
ｈ）ショアＤ硬度（瞬間値）
２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、プロピレン・α－オレフィン共重合体を６分間加熱し、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することにより厚み２ｍｍのシートを作製した。
成形から室温で７２時間経過した後、デュロメータ硬度計（Ｄ型）を用い、作製したシートを３枚重ねた試験片に押針を接触後直ちに目盛を読み取った（ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠）。
２００℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、プロピレン・α－オレフィン共重合体を６分間加熱し、１０ＭＰａの加圧下で２分間成形した後、２０℃、１０ＭＰａの加圧下で２分間冷却することにより厚み２ｍｍのシートを作製した。
成形から室温で７２時間経過した後、デュロメータ硬度計（Ｄ型）を用い、作製したシートを３枚重ねた試験片に押針を接触後直ちに目盛を読み取った（ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠）。
Claims (15)
- 下記要件（Ｉ）～（ＩＶ）を満たすプロピレン・α－オレフィン共重合体。
（Ｉ）プロピレンから導かれる構成単位（ｉ）および炭素数５～２０のα－オレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の合計を１００モル％とした時、該構成単位（ｉ）の含有量が７５～９５モル％であり、該構成単位（ｉｉ）の含有量が５～２５モル％である
（ＩＩ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）で測定した融点が９５℃以下であるか観測されない
（ＩＩＩ）13Ｃ－ＮＭＲで測定したアイソタクティックトライアッド分率が８５％以上である
（ＩＶ）１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５～１０ｄｌ／ｇである - 13Ｃ－ＮＭＲで測定したアイソタクティックトライアッド分率が９０％以上である、請求項１記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体。
- ＡＳＴＭ Ｄ１２３８Ｅに準拠して測定した、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲが０．１～３０ｇ／１０ｍｉｎである、請求項１または２に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体。
- 前記炭素数５～２０のα－オレフィンが、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセンおよび１－ドデセンから選ばれる少なくとも１種である、請求項１～３のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体。
- 前記炭素数５～２０のα－オレフィンが１－オクテンである、請求項１～４のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体を含む接着性樹脂組成物。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、請求項６に記載の接着性樹脂組成物を含むペレット。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、請求項６に記載の接着性樹脂組成物を含む成形体。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、請求項６に記載の接着性樹脂組成物を含むフィルム。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、請求項６に記載の接着性樹脂組成物を含むシート。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、請求項６に記載の接着性樹脂組成物を含む繊維。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、請求項６に記載の接着性樹脂組成物を含む射出成形体。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、請求項６に記載の接着性樹脂組成物を含むブロー成形体。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、請求項６に記載の接着性樹脂組成物を含む、内装部品および外装部品から選ばれる自動車部品。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載のプロピレン・α－オレフィン共重合体、または、請求項６に記載の接着性樹脂組成物を含む、パイプおよびチューブから選ばれる筒状部材。
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