TWI811194B - 熱塑性樹脂組成物、及使用其之層合體 - Google Patents

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Abstract

本發明之課題在於提供一種能夠以充分的強度來接著環狀聚烯烴系聚合物與乙烯-乙烯醇共聚物或金屬箔之熱塑性樹脂組成物、及使用其之層合體。 　　本發明之解決手段為一種熱塑性樹脂組成物，其係含有：(A)熱塑性樹脂100質量份，及(B)選自由不飽和羧酸、及不飽和羧酸的衍生物所組成之群組的1種以上0.05~5質量份，以及(C)有機過氧化物0.01~3質量份；前述(A)熱塑性樹脂，是由：(a1)環狀聚烯烴系聚合物10~90質量%，以及(a2)選自由芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物、及該氫化物所組成之群組的1種以上90~10質量%；在此，前述成分(a1)與前述成分(a2)之合計為100質量%；並且構成為：從前述成分(a2)中，去除由以芳香族乙烯基化合物為主體之聚合物嵌段、及共軛二烯化合物與芳香族乙烯基化合物之無規共聚物嵌段所構成之嵌段共聚物的氫化物者。

Description

熱塑性樹脂組成物、及使用其之層合體
[0001] 本發明係關於熱塑性樹脂組成物。詳細而言，係關於含有：環狀聚烯烴系聚合物，以及芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物及/或該氫化物之熱塑性樹脂組成物、及使用該組成物之層合體。
[0002] 以往，環狀聚烯烴系聚合物與乙烯-乙烯醇共聚物之層合體，由於強度、透明性、氣體阻障性、及耐藥品性優異，而被使用作為包裝薄膜或容器。此外，作為極易受到氧氣或濕氣的影響之內容物的包裝薄膜或容器，環狀聚烯烴系聚合物與鋁箔等之金屬或金屬化合物之層合體，由於具有極高的氣體阻障性且強度及耐藥品性亦優異，故被採用。惟環狀聚烯烴系聚合物與乙烯-乙烯醇共聚物或鋁箔等之金屬或金屬化合物，存在有缺乏接著性之問題。因此，係有人提出一種於兩者之間，中介存在有聚烯烴系聚合物或該酸變性物作為接著成分者(例如專利文獻1、2)。然而，此等技術中，接著強度並不足，因而期待接著強度更進一步的提升。 [先前技術文獻] [專利文獻] 　　[0003] 　　[專利文獻1]日本特開平11-070624號公報 　　[專利文獻2]日本特開2003-191380號公報
[發明所欲解決之課題] 　　[0004] 本發明之一項課題在於提供一種能夠以充分的強度來接著環狀聚烯烴系聚合物與乙烯-乙烯醇共聚物之熱塑性樹脂組成物、及使用其之層合體。本發明之其他課題在於提供一種能夠以充分的強度來接著環狀聚烯烴系聚合物與鋁箔等之金屬或金屬化合物之熱塑性樹脂組成物、及使用其之層合體。 　　 [用以解決課題之手段] 　　[0005] 本發明者們係進行精心探討，結果發現特定的熱塑性樹脂組成物可達成上述課題。 　　[0006] 亦即，第1本發明為一種熱塑性樹脂組成物，其係含有：(A)熱塑性樹脂100質量份，及 　　(B)選自由不飽和羧酸、及不飽和羧酸的衍生物所組成之群組的1種以上0.05~5質量份，以及 　　(C)有機過氧化物0.01~3質量份； 　　前述(A)熱塑性樹脂，是由：(a1)環狀聚烯烴系聚合物10~90質量%，以及 　　(a2)選自由芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物、及該氫化物所組成之群組的1種以上90~10質量%所構成； 　　在此，前述成分(a1)與前述成分(a2)之合計為100質量%； 　　並且構成為：從前述成分(a2)中，去除由以芳香族乙烯基化合物為主體之聚合物嵌段、及共軛二烯化合物與芳香族乙烯基化合物之無規共聚物嵌段所構成之嵌段共聚物的氫化物者。 　　[0007] 第2發明，如第1發明之熱塑性樹脂組成物，其中上述成分(a1)，為環狀烯烴與碳數2~8的α-烯烴之共聚物。 　　[0008] 第3發明，如第1發明或第2發明之熱塑性樹脂組成物，其中上述成分(a2)，為芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物。 　　[0009] 第4發明，如第1發明或第2發明之熱塑性樹脂組成物，其中上述成分(a2)，為芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物的氫化物。 　　[0010] 第5發明為一種接著性塗料，其係含有如第1~第4發明中任一項之熱塑性樹脂組成物。 　　[0011] 第6發明，如第5發明之塗料，其中上述成分(a1)，為環狀烯烴與碳數2~8的α-烯烴之共聚物。 　　[0012] 第7發明為一種層合體，其係依序層合有：由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由如第1~第4發明中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由具有極性基之樹脂所構成之層。 　　[0013] 第8發明為一種層合體，其係依序層合有：由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由如第1~第4發明中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層、及由具有極性基之樹脂所構成之層、及由如第1~第4發明中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層。 　　[0014] 第9發明，如第7發明或第8發明之層合體，其中上述具有極性基之樹脂，為乙烯-乙烯醇共聚物。 　　[0015] 第10發明為一種層合體，其係依序層合有：由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由如第1~第4發明中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由金屬或金屬化合物所構成之層。 　　[0016] 第11發明為一種層合體，其係依序層合有：由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由如第1~第4發明中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層、及由金屬或金屬化合物所構成之層、及由如第1~第4發明中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層。 　　[0017] 第12發明，如第10發明或第11發明之層合體，其中上述由金屬或金屬化合物所構成之層，是由鋁箔所構成之層。 　　[0018] 第13發明為一種熱塑性樹脂組成物之製造方法，其係含有將以下組成物熔融混練之步驟，該組成物含有：(A)熱塑性樹脂100質量份，及 　　(B)選自由不飽和羧酸、及不飽和羧酸的衍生物所組成之群組的1種以上0.05~5質量份，以及 　　(C)有機過氧化物0.01~3質量份； 　　上述(A)熱塑性樹脂，是由：(a1)環狀聚烯烴系聚合物10~90質量%，以及 　　(a2)選自由芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物、及該氫化物所組成之群組的1種以上90~10質量%所構成； 　　在此，上述成分(a1)與上述成分(a2)之合計為100質量%； 　　並且構成為：從上述成分(a2)中，去除由以芳香族乙烯基化合物為主體之聚合物嵌段、及共軛二烯化合物與芳香族乙烯基化合物之無規共聚物嵌段所構成之嵌段共聚物的氫化物者。 　　[0019] 第14發明，如第13發明之方法，其中上述成分(a1)，為環狀烯烴與碳數2~8的α-烯烴之共聚物。 　　[0020] 第15發明為一種接著性塗料之製造方法，其係包含：藉由如第13發明或第14發明之方法來製造熱塑性樹脂組成物之步驟(1)，以及將上述步驟(1)中所得到之上述熱塑性樹脂組成物溶解於溶劑之步驟(2)。 　　[0021] 第16發明為一種擠壓包裝製品，其係包含如第7發明~第12發明中任一項之層合體。 　　[0022] 第17發明為一種擠壓包裝製品之製造方法，其係包含：藉由如第13發明或第14發明之方法來製造熱塑性樹脂組成物之步驟(1)，及使用上述步驟(1)中所得到之上述熱塑性樹脂組成物來生產層合體之步驟(3)，以及使用上述步驟中所得到之層合體來生產擠壓包裝製品之步驟(4)。 [發明之效果] 　　[0023] 本發明之熱塑性樹脂組成物，能夠以充分的強度來接著環狀聚烯烴系聚合物與乙烯-乙烯醇共聚物。此外，耐衝擊性優異，不會損及環狀聚烯烴系聚合物與乙烯-乙烯醇共聚物所具有之特性。因此，藉由以共擠壓法作為接著成分來塗佈，或是作為接著性塗料來塗佈等之方法，使本發明之熱塑性樹脂組成物中介存在於兩者之間，藉此能夠以高生產性得到兩者的層合體。再者，本發明之熱塑性樹脂組成物，作為組成物之生產性亦優異。 　　[0024] 本發明之熱塑性樹脂組成物，能夠以充分的強度來接著環狀聚烯烴系聚合物與鋁箔等之金屬或金屬化合物。此外，不會損及環狀聚烯烴系聚合物與鋁箔等之金屬或金屬化合物所具有之特性。因此，藉由使本發明之熱塑性樹脂組成物作為接著成分中介存在於兩者之間，能夠以高生產性得到兩者的層合體。
[0025] 本說明書中，「薄膜」的用語，係使用作為亦包含薄片之用語。「樹脂」的用語，使用作為亦包含含有2種以上的樹脂之樹脂混合物，或是含有樹脂以外的成分之樹脂組成物之用語。「層合某層與其他層者」，包含將此等層直接層合者，以及使1層以上之定錨塗層等的其他層中介存在於此等層之間而層合之兩者的涵義。關於數值範圍之「以上」的用語，是以某數值或超過某數值之涵義來使用。例如，20%以上，意指20%或超過20%。關於數值範圍之「以下」的用語，是以某數值或未達某數值之涵義來使用。例如，20%以下，意指20%或未達20%。再者，關於數值範圍之「~」的記號，是以某數值、超過某數值且未達其他某數值、或是其他某數值之涵義來使用。在此，其他某數值設為大於某數值之數值。例如，10~90%，意指10%、超過10%且未達90%、或90%。 　　[0026] 本發明之熱塑性樹脂組成物，含有：(A)熱塑性樹脂100質量份，及(B)選自由不飽和羧酸、及不飽和羧酸的衍生物所組成之群組的1種以上0.05~5質量份，以及(C)有機過氧化物0.01~3質量份。 　　[0027] (A)熱塑性樹脂： 　　上述成分(A)，是由：(a1)環狀聚烯烴系聚合物10~90質量%，以及(a2)選自由芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物、及該氫化物所組成之群組的1種以上90~10質量%所構成。較佳是由上述成分(a1)40~80質量%與上述成分(a2)60~20質量%所構成。在此，上述成分(a1)與上述成分(a2)之合計為100質量%。此外，本發明中，係構成為：從上述成分(a2)中，去除由以芳香族乙烯基化合物為主體之聚合物嵌段、及共軛二烯化合物與芳香族乙烯基化合物之無規共聚物嵌段所構成之嵌段共聚物的氫化物者。 　　[0028] 上述成分(a1)為10質量%以上，較佳為40質量%以上(上述成分(a2)為90質量%以下，較佳為60質量%以下)，藉此可使接著性達到良好。上述成分(a1)為90質量%以下，較佳為80質量%以下(上述成分(a2)為10質量%以上，較佳為20質量%以上)，藉此可使耐衝擊性達到良好。 　　[0029] (a1)環狀聚烯烴系聚合物： 　　上述成分(a1)，為主要含有(通常為50質量%以上，較佳為70質量%以上，尤佳為90質量%以上)來自環狀烯烴(具有以碳原子所形成之環狀結構，且於該環內具有乙烯性的碳-碳雙鍵之聚合性的化合物)的結構單位之聚合物。 　　[0030] 上述環狀烯烴，例如可列舉出環丁烯、環戊烯、環己烯、降莰烯(雙環[2.2.1]庚-2-烯)、二環戊二烯(三環[4.3.0.12,5]癸-3,7-二烯)、四環十二烯(四環[4.4.0.12,5.17,10]癸-3-烯)、及此等之衍生物。 　　[0031] 上述環狀聚烯烴系聚合物，可使用上述環狀烯烴的1種以上，並藉由一般所知的聚合方法來製造。此時，亦可使用1種以上之可與環狀烯烴共聚合之其他單體。 　　[0032] 上述其他單體，例如可列舉出乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、3-甲基-1-丁烯、2-甲基-1-戊烯、3-乙基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-己烯、4,4-二甲基-1-己烯、4,4-二甲基-1-戊烯、4-乙基-1-己烯、3-乙基-1-己烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯、1-十四烯、1-十六烯、1-十八烯、及1-二十烯等之α-烯烴；1,4-己二烯、4-甲基-1,4-己二烯、5-甲基-1,4-己二烯、及1,7-辛二烯、等之非共軛二烯等。 　　[0033] 上述成分(a1)，從接著性之觀點來看，較佳為環狀烯烴與碳數2~8的α-烯烴(乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、及1-辛烯等)之共聚物。尤佳為選自由降莰烯及該衍生物所組成之群組的1種以上與碳數2~8的α-烯烴之共聚物。 　　[0034] 上述成分(a1)的玻璃轉移溫度，較佳為70~160℃，尤佳為75~140℃。藉由使玻璃轉移溫度成為70℃以上，可使耐熱性達到良好。藉由成為160℃以下，可使作為組成物之生產性達到良好。 　　[0035] 本說明書中，玻璃轉移溫度，為依據JIS K7121-1987，使用PerkinElmer Japan股份有限公司的Diamond DSC型示差掃描熱析儀，從依據於350℃保持5分鐘，以10℃/分冷卻至30℃，然後於30℃保持3分鐘，並以10℃/分升溫至350℃為止之程式所測定之最後升溫過程的曲線中，所算出之中間點玻璃轉移溫度。 　　[0036] 上述成分(a1)之依據JIS K 7210-1999並於260℃、21.18N所測定之熔流速率(以下略稱為「MFR」)，較佳為0.1~50g/10分，尤佳為1~20g/10分。藉由使MFR位於上述範圍內，成形加工性可達到良好。 　　[0037] 上述成分(a1)的市售品，例如可列舉出Polyplastic股份有限公司的「TOPAS 8007」、「TOPAS 6013」、「TOPAS 6015」，三井化學股份有限公司的「APEL APL6013T」、「APEL APL6015T」，Zeon Japan股份有限公司的「ZEONOR 1020R」、「ZEONOR 1060R」等。 　　[0038] 上述成分(a1)，可使用此等的1種以上。 　　[0039] (a2)芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物、該氫化物： 　　上述成分(a2)，係選自由芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物、及該氫化物所組成之群組的1種以上。惟由以芳香族乙烯基化合物為主體之聚合物嵌段、及共軛二烯化合物與芳香族乙烯基化合物之無規共聚物嵌段所構成之嵌段共聚物的氫化物，係從上述成分(a2)中被去除。在此所謂「以芳香族乙烯基化合物為主體之聚合物嵌段」，意指於該聚合物嵌段中，來自芳香族乙烯基化合物之結構單位的含量，通常為90質量%以上者。此外，所謂「共軛二烯化合物與芳香族乙烯基化合物之無規共聚物嵌段」，通常意指顯著量的共軛二烯化合物與顯著量的芳香族乙烯基化合物之無規共聚物嵌段，典型而言，為由10~97質量%之來自共軛二烯化合物之結構單位與90~3質量%之來自芳香族乙烯基化合物之結構單位所構成之無規共聚物嵌段。在此，來自共軛二烯化合物之結構單位的含量與來自芳香族乙烯基化合物之結構單位的含量之和，為100質量%。 　　[0040] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物或該氫化物，例如可列舉出上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物、上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物、上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物、及上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物的氫化物。 　　[0041] 上述芳香族乙烯基化合物，為具有聚合性的碳-碳雙鍵與芳香環之聚合性單體。芳香族乙烯基化合物，例如可列舉出苯乙烯、三級丁基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、對甲基苯乙烯、二乙烯基苯、1,1-二苯基苯乙烯、N,N-二乙基對胺基乙基苯乙烯、乙烯基甲苯、及對三級丁基苯乙烯等。此等當中，較佳為苯乙烯。上述芳香族乙烯基化合物，可使用此等的1種或組合2種以上而使用。 　　[0042] 上述共軛二烯，為具有藉由1個碳-碳單鍵來鍵結2個碳-碳雙鍵之結構之聚合性單體。共軛二烯，例如可列舉出1,3-丁二烯、異戊二烯(2-甲基-1,3-丁二烯)、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、及氯丁二烯(2-氯-1,3-丁二烯)等。此等當中，較佳為1,3-丁二烯及異戊二烯。上述共軛二烯，可使用此等的1種或組合2種以上而使用。 　　[0043] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物，是由：以芳香族乙烯基化合物為主體之聚合物嵌段A的至少1個，較佳為2個以上，與以共軛二烯化合物為主體之聚合物嵌段B的至少1個所構成之嵌段共聚物。例如可列舉出具有A-B、A-B-A、B-A-B-A、A-B-A-B-A等結構之芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物嵌段共聚物。上述嵌段共聚物，通常含有5~60質量%，較佳含有20~50質量%之來自芳香族乙烯基化合物的結構單位。 　　[0044] 上述聚合物嵌段A，為僅由芳香族乙烯基化合物所構成之聚合物嵌段或芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物嵌段。聚合物嵌段A為共聚物嵌段時，聚合物嵌段A中之來自芳香族乙烯基化合物之結構單位的含量，通常為50質量%以上，較佳為70質量%以上，尤佳為90質量%以上。上述聚合物嵌段A中之來自共軛二烯化合物之結構單位的分布，並無特別限制，可為任意。當上述聚合物嵌段A為2個以上時，此等可為同一結構或相異結構。 　　[0045] 上述聚合物嵌段B，為僅由共軛二烯化合物所構成之聚合物嵌段或芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物嵌段。當上述聚合物嵌段B為共聚物嵌段時，聚合物嵌段B中之來自共軛二烯化合物之結構單位的含量，通常為50質量%以上，較佳為70質量%以上，尤佳為90質量%以上，更佳為95質量%以上。上述聚合物嵌段B中之來自芳香族乙烯基化合物之結構單位的分布，並無特別限制，可為任意。共軛二烯化合與共軛二烯化合之鍵結樣式(以下略稱為微結構)並無特別限制，可為任意。當上述聚合物嵌段B為2個以上時，此等可為同一結構或相異結構。 　　[0046] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的數量平均分子量，較佳為5,000~ 1,500,000，尤佳為10,000~550,000，更佳為100,000~ 400,000。分子量分布(質量平均分子量/數量平均分子量)，較佳為10以下。上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的分子鏈結構，可為直鏈狀、分枝狀、輻射狀、及此等之任意組合中任一種。質量平均分子量(Mw)及數量平均分子量(Mn)，意指依據凝膠滲透層析法(GPC: Gel Permeation Chromatography)之聚苯乙烯換算值。 　　[0047] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物，例如可列舉出苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)、苯乙烯-異戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)等。 　　[0048] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物，並無特別限制，可使用藉由日本特公昭40-023798號公報所記載之方法等之一般所知的方法，使任意的芳香族乙烯基化合物與任意的共軛二烯共聚合而得到者。 　　[0049] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物，可藉由將氫添加於上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物中的碳-碳雙鍵以成為碳-碳單鍵而得到。上述氫化，可藉由一般所知的方法，例如於惰性溶劑中使用氫化觸媒來進行氫處理而進行。 　　[0050] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物之氫化率(藉由氫化而成為碳-碳單鍵之鍵的數目，相對於氫化前之芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物中之碳-碳雙鍵的數目之比率)，並無特別限制，從耐滲漏性之觀點來看，通常為50%以上，較佳為70%以上，尤佳為90%以上。 　　[0051] 當上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物之共軛二烯聚合物嵌段為丁二烯聚合物嵌段時，該微結構，從耐衝擊性之觀點來看，1,2-鍵較佳為20~50質量%，尤佳為25~45質量%。此外，從耐熱老化性及耐候性之觀點來看，可將1,2-鍵選擇地氫化。 　　[0052] 當上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物之共軛二烯聚合物嵌段為異戊二烯與丁二烯之共聚物嵌段時，該微結構，從耐熱老化性及耐候性之觀點來看，1,2-鍵較佳未達50%，尤佳未達25%，更佳未達15%。 　　[0053] 當上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物之共軛二烯聚合物嵌段為異戊二烯聚合物嵌段時，該微結構，從耐衝擊性之觀點來看，1,4-鍵較佳為70~100質量%。氫化率，從耐滲漏性之觀點來看，較佳為90%以上。 　　[0054] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物中之來自芳香族乙烯基化合物之結構單位的含量，從機械物性之觀點來看，較佳為5~70質量%，尤佳為20~50質量%。上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物之數量平均分子量，從耐滲漏性之觀點來看，較佳為30,000以上，尤佳為100,000以上。從相溶性之觀點來看，較佳為350,000以下，尤佳為250,000以下。 　　[0055] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物，例如可列舉出苯乙烯-乙烯-丁烯共聚物(SEB)、苯乙烯-乙烯-丙烯共聚物(SEP)、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物(SEBS)、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯共聚物(SEPS)、苯乙烯-乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯共聚物(SEEPS)、苯乙烯-丁二烯-丁烯-苯乙烯共聚物(苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物的部分氫化物：SBBS)、苯乙烯-異戊二烯-苯乙烯共聚物的部分氫化物、及苯乙烯-異戊二烯-丁二烯-苯乙烯共聚物的部分氫化物等。 　　[0056] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物，從機械強度之觀點來看，較佳係含有3質量%以上，尤佳含有5質量%以上之來自芳香族乙烯基化合物之結構單位(來自共軛二烯化合物之結構單位，較佳為97質量%以下，尤佳為95質量%以下)。另一方面，從耐衝擊性之觀點來看，較佳係含有60質量%以下，尤佳含有50質量%以下之來自芳香族乙烯基化合物之結構單位(來自共軛二烯化合物之結構單位，較佳為40質量%以上，尤佳為50質量%以上)。在此，來自芳香族乙烯基化合物之結構單位與來自共軛二烯化合物之結構單位之和，為100質量%。 　　[0057] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物的數量平均分子量，較佳為150,000~ 500,000，尤佳為170,000~400,000，更佳為200,000~ 350,000。分子量分布(質量平均分子量/數量平均分子量)，較佳為10以下。 　　[0058] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物，例如可列舉出苯乙烯與丁二烯之無規共聚物(SBR)等。 　　[0059] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物的氫化物，係藉由對上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物進行氫化處理而製造。氫化率(藉由氫化而成為碳-碳單鍵之鍵的數目，相對於氫化前之芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物中之碳-碳雙鍵的數目之比率)，並無特別限制，通常為90%以上，較佳為99%以上。 　　[0060] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物的氫化物，例如可列舉出苯乙烯與丁二烯之無規共聚物的氫化物(HSBR)等。 　　[0061] 本發明之熱塑性樹脂組成物所含有之成分(a2)，較佳為芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物以及芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物的氫化物，尤佳為芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物。 　　[0062] 上述成分(a2)，可使用此等的1種或2種以上之混合物。 　　[0063] 上述芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物及/或氫化物，在不違反本發明之目的的限度內，亦可含有來自上述芳香族乙烯基化合物、及上述共軛二烯化合物以外之聚合性化合物之結構單位。 　　[0064] 上述聚合性化合物，例如可列舉出乙烯、丙烯、1-丁烯、1-己烯、及1-辛烯等之α-烯烴；異戊二烯等之非共軛二烯；丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、及甲基丙烯酸丁酯等之(甲基)丙烯酸酯；以及順丁烯二酸酐等。 　　[0065] (B)不飽和羧酸、不飽和羧酸的衍生物： 　　上述成分(B)，係選自由不飽和羧酸、及不飽和羧酸的衍生物所組成之群組的1種以上。上述成分(B)，與上述成分(A)接枝聚合，而發揮將與乙烯-乙烯醇共聚物(EVOH)、尼龍、及聚酯等之具有極性基之樹脂或金屬的接著性，賦予至本發明之熱塑性樹脂組成物之作用。 　　[0066] 不飽和羧酸，例如可列舉出順丁烯二酸、伊康酸、反丁烯二酸、丙烯酸、及甲基丙烯酸等。不飽和羧酸的衍生物，例如可列舉出順丁烯二酸單酯、順丁烯二酸二酯、順丁烯二酸酐、伊康酸單酯、伊康酸二酯、伊康酸酐、反丁烯二酸單酯、反丁烯二酸二酯、反丁烯二酸酐、丙烯酸甲酯等之丙烯酸烷酯、以及甲基丙烯酸甲酯等之甲基丙烯酸烷酯等。上述成分(B)，可使用此等的1種或2種以上之混合物。 　　[0067] 上述成分(B)，從與上述成分(A)之反應性或組成物的接著性之觀點來看，較佳為順丁烯二酸酐。 　　[0068] 上述成分(B)的調配量，相對於上述成分(A)100質量份，為0.05~5質量份。從提升本發明之熱塑性樹脂組成物的接著性之觀點來看，為0.05質量份以上，較佳為0.1質量份以上。此外，於變性時(接枝聚合時)，從防止上述成分(B)未反應並殘存於組成物中，產生由組成物所構成之物品的色調變化(黃變)或凝膠等之外觀不良之觀點來看，為5質量份以下，較佳為3質量份以下。 　　[0069] (C)有機過氧化物 　　本發明之成分(C)為有機過氧化物，係發揮促進上述成分(A)與上述成分(B)之接枝聚合反應之觸媒的作用。 　　[0070] 有機過氧化物，例如可列舉出過氧化二異丙苯、過氧化2-三級丁基、2,5-二甲基-2,5-二(三級丁基過氧基)己烷、2,5-二甲基-2,5-二(三級丁基過氧基)己炔-3、1,3-雙(三級丁基過氧基異丙基)苯、1,1-雙(三級丁基過氧基)-3,3,5-三甲基環己烷、正丁基-4,4-雙(三級丁基過氧基)戊酸酯、過氧化苯甲醯、過氧化對氯苯甲醯、過氧化2,4-二氯苯甲醯、三級丁基過氧基苄酸酯、三級丁基過氧基異丙基碳酸酯、過氧化二乙醯、過氧化月桂醯、及過氧化三級丁基異丙苯等。上述成分(C)，可使用此等的1種或2種以上之混合物。 　　[0071] 上述成分(C)，從組成物的製造性或接著性之觀點來看，較佳為2,5-二甲基-2,5-二(三級丁基過氧基)己烷、2,5-二甲基-2,5-二(三級丁基過氧基)己炔-3。 　　[0072] 上述成分(C)的調配量，相對於上述成分(A)100質量份，為0.001~3質量份。從提升本發明之熱塑性樹脂組成物的接著性之觀點來看，為0.001質量份以上，較佳為0.03質量份以上。此外，從抑制變性時，的色調變化(黃變)或熔融黏度降低之觀點來看，為3質量份以下，較佳為2質量份以下。 　　[0073] 上述成分(C)的市售品，例如可列舉出日本油脂股份有限公司的「Perhexa 25B(商品名稱)」、及「Perhexane 25B(商品名稱)」等。 　　[0074] 本發明之熱塑性樹脂組成物，在不違反本發明之目的的限度內，可因應期望進一步含有上述成分(A)~(C)以外的成分，例如上述成分(A)以外的熱塑性樹脂；顏料、無機填充材料、有機填充材料、樹脂填充材料；潤滑劑、抗氧化劑、耐候性穩定劑、熱穩定劑、脫模劑、抗帶電劑、及界面活性劑等之添加劑等。 　　[0075] 熱塑性樹脂組成物之製造： 　　本發明之熱塑性樹脂組成物，可藉由使用任意的熔融混練機，將上述成分(A)~(C)以及因應期望所使用之任意成分進行熔融混練而得到。 　　[0076] 上述熱塑性樹脂組成物，較佳係使用任意的熔融混練機，將上述成分(A)~(C)以及因應期望所使用之任意成分，於較佳為上述成分(C)之1分鐘半衰期溫度以上的溫度下進行1分鐘以上，尤佳為上述成分(C)之1分鐘半衰期溫度以上的溫度下進行2分鐘以上的熔融混練而得到。所謂1分鐘半衰期溫度，為半衰期成為1分鐘之溫度，意指於此溫度下使成分(C)中的-O-O-鍵分解時，該鍵的目前濃度成為初期濃度的一半之所需時間為1分鐘者。 　　[0077] 上述熔融混練機並無特別限制，例如可列舉出單軸擠壓機、雙軸擠壓機、班布里混合機、各種捏揉機、及組合此等的2種以上之裝置等。 　　[0078] 上述熱塑性樹脂組成物之依據JIS K 7210：1999並於230℃、21.18N所測定之熔流速率，從使後續熔融混練步驟中的製造性達到良好之觀點來看，較佳為0.5g/10分以上。此外，從使用熱塑性樹脂組成物將層合體成形時之成形性或組成物的接著性之觀點來看，較佳為15g/10分以下。 　　[0079] 上述熱塑性樹脂組成物，於環狀聚烯烴系的無極性材料中導入有羧基等之極性基，以顯示出與各種材料之良好的接著性。顯示出良好的接著性之無極性材料，例如可列舉出聚乙烯、聚丙烯、聚1-丁烯、聚4-甲基-1-戊烯、及環狀聚烯烴等。極性材料，可列舉出乙烯-乙烯醇共聚物(EVOH)、尼龍、聚胺甲酸酯、及聚酯等之具有極性基之樹脂；及鐵、鋁、銅、銀、金、及錫等之金屬；鋁、錫、鋅、銦、鍺、銻、及鈰等之金屬之1種以上的氧化物、氮化物、氟化物、及硫化物等之金屬化合物(無機金屬化合物)等。尤其令人驚訝的是對於聚烯烴與具有多量的羥基之乙烯-乙烯醇共聚物中任一者，皆顯示出良好的接著性。因此，本發明之熱塑性樹脂組成物可較佳地用作為接著性材料。 　　[0080] 接著性塗料 　　本發明之接著性塗料，可藉由以本發明之熱塑性樹脂組成物作為溶劑，並以任意方法來溶解而得到。 　　[0081] 上述溶劑，只要是可溶解本發明之熱塑性樹脂組成物之溶劑者即可，並無特別限制，可使用任意的溶劑。上述溶劑，例如可列舉出甲苯、二甲苯、甲基異丁酮、環己烷、甲基環己烷、四氫呋喃、及三氯甲烷。此等當中，從溶解性、及貯藏穩定性之觀點來看，較佳為甲苯、及環己烷。上述溶劑，可使用此等的1種以上。 　　[0082] 上述溶劑的調配量，雖因使用本發明之接著性塗料所欲形成之塗膜的厚度而不同，但在使用通常的塗佈裝置時，相對於上述成分(A)100質量份，通常為100~ 2000質量份，較佳為300~1800質量份，尤佳為500~1500質量份。 　　[0083] 本發明之接著性塗料中，在不違反本發明之目的的限度內，可因應期望進一步含有上述成分(A)~(C)、以及上述溶劑以外的成分，例如上述成分(A)以外的熱塑性樹脂；顏料、無機填充材料、有機填充材料、樹脂填充材料；潤滑劑、抗氧化劑、耐候性穩定劑、熱穩定劑、脫模劑、抗帶電劑、及界面活性劑等之添加劑等。 　　[0084] 層合體 　　使用本發明之熱塑性樹脂組成物所形成之較佳的物品，可列舉出至少具有1層之由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層之層合體。 　　[0085] 由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層的厚度，從接著性之觀點來看，通常為1μm以上，較佳可為2μm以上。此外，從經濟性之觀點來看，通常為100μm以下，較佳可為30μm以下。 　　[0086] 此外，上述層合體的全體厚度，從層合體的製造性、機械強度、及膜片處理性之觀點來看，通常為10~1000μm，較佳為20~500μm。 　　[0087] 上述層合體之較佳實施樣態，例如可列舉出：依序層合有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由具有極性基之樹脂所構成之層之層合體；以及依序層合有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層、及由具有極性基之樹脂所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層之層合體。 　　[0088] 上述層合體之尤佳實施樣態，例如可列舉出：依序直接層合有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由具有極性基之樹脂所構成之層之層合體；以及依序直接層合有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層、及由具有極性基之樹脂所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層之層合體。 　　[0089] 上述層合體中之由具有極性基之樹脂所構成之層，較佳是由乙烯-乙烯醇共聚物所構成之層。 　　[0090] 製造上述層合體之方法並無特別限制，可使用任意的裝置，以任意的製造方法來製造。上述方法，例如可列舉出：於各擠壓機中分別熔融各層的構成材料，並藉由多歧管法、或堆疊平板法、或進料塊法，從T壓模進行共擠壓之方法；藉由任意的方法得到至少1種樹脂薄膜後，將其他樹脂層熔融擠壓於該薄膜上之擠壓層合方法；藉由任意的方法得到各層的樹脂薄膜後，藉由熱層合使其一體化之方法；以及藉由任意的方法得到環狀聚烯烴系聚合物的薄膜與具有極性基之樹脂的薄膜後，使用本發明之接著性塗料進行乾式層合之方法等。 　　[0091] 本發明之層合體之上述樣態者，作為兼具高強度、高氣體阻障性、及耐藥品性等之層合體，例如可較佳地用作為食品或醫療器具等之包裝薄膜或容納容器。 　　[0092] 本發明之層合體之其他較佳實施樣態，例如可列舉出：依序層合有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由金屬或金屬化合物所構成之層之層合體；以及依序層合有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層、及由金屬或金屬化合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層之層合體。 　　[0093] 上述層合體之尤佳實施樣態，例如可列舉出：依序直接層合有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由金屬或金屬化合物所構成之層之層合體；以及依序直接層合有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層、及由金屬或金屬化合物所構成之層、及由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層之層合體。 　　[0094] 上述層合體中之由金屬或金屬化合物所構成之層，較佳是由鋁箔所構成之層。 　　[0095] 製造上述層合體之方法並無特別限制，可使用任意的裝置，以任意的製造方法來製造。上述方法，例如可列舉出：使用由金屬或金屬化合物所構成之箔，將具有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層與由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層之層合體，以使由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層成為上述箔側之方式，熔融擠壓於上述箔上之擠壓層合方法；藉由任意的方法得到具有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層與由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層之層合體後，以使由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層成為上述箔側之方式，與上述箔進行熱層合之方法；以及藉由任意的方法得到環狀聚烯烴系聚合物的薄膜後，使用本發明之接著性塗料，與上述箔進行乾式層合之方法等。 　　[0096] 上述方法，例如可列舉出：將具有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層與由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層之層合體，以使由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層成為上述由金屬或金屬化合物所構成之層側之方式，熔融擠壓於在至少一者的表面上具有由金屬或金屬化合物所構成之層之層合體之由金屬或金屬化合物所構成之層上之擠壓層合方法；藉由任意的方法得到具有由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層與由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層之層合體後，以使由本發明之熱塑性樹脂組成物所構成之層成為上述由金屬或金屬化合物所構成之層側之方式，與在至少一者的表面上具有由金屬或金屬化合物所構成之層之層合體進行熱層合之方法等。 　　[0097] 上述在至少一者的表面上具有由金屬或金屬化合物所構成之層之層合體，例如可列舉出：藉由乾式層合、及熱層合等之方法將任意的薄膜狀基材與由金屬或金屬化合物所構成之箔層合之層合體；藉由任意的方法將金屬或金屬化合物蒸鍍於任意的薄膜狀基材上之層合體；將任意的熱塑性樹脂熔融擠壓於由金屬或金屬化合物所構成之箔上之層合體；以及使用任意的塗佈劑，於由金屬或金屬化合物所構成之箔上形成塗佈膜之層合體等。 　　[0098] 本發明之層合體之上述樣態者，作為具有極高的氣體阻障性之層合體，例如可較佳地用作為食品或醫療器具、以及醫藥品等之易受到氧氣或濕氣的影響之內容物的包裝薄膜或容納容器。 　　[0099] 將本發明之層合體用作為包裝薄膜或容納容器之製品，例如可列舉出擠壓包裝製品等。 [實施例] 　　[0100] 以下係藉由實施例來說明本發明，但本發明並不限定於此等。 　　[0101] 測定方法 (1)接著性： (1-1)對於環狀聚烯烴系共聚物： 　　使用40mm單軸擠壓機，將下述所得到之接著劑組成物，並使用25mm單軸擠壓機，將環狀聚烯烴系共聚物(Polyplastic股份有限公司的「TOPAS 8007F-04(商品名稱)」)，在壓模溫度240℃的條件下從雙色成形壓模中擠壓出，而形成：在垂直於機器方向之方向上切斷時之剖面形狀的全體呈長方形，且在同一形狀之厚度1mm的長方形之接著劑組成物的層上，具有同一形狀之厚度0.1mm的長方形之環狀聚烯烴系共聚物的層之雙色成形品。從上述所得到之雙色成形品之寬度方向的中心附近，採集裁切為寬15mm之樣本，參考JIS Z0237：2009的10.4，將接著劑組成物的層視為試驗板，將環狀聚烯烴系共聚物的層視為黏著膠帶，並以試驗速度300mm/分的條件，測定環狀聚烯烴系共聚物的層相對於接著劑組成物的層之180度撕離接著力。當接著力極高而無法製作撕離的起始點時，於表中記載為「＞＞」。 　　[0102] (1-2)對於乙烯-乙烯醇共聚物： 　　使用40mm單軸擠壓機，將下述所得到之接著劑組成物，並使用25mm單軸擠壓機，將乙烯-乙烯醇共聚物(Kuraray股份有限公司的「Eval L-171B(商品名稱)」)，在壓模溫度200℃的條件下從雙色成形壓模中擠壓出，而形成：在垂直於機器方向之方向上切斷時之剖面形狀的全體呈長方形，且在同一形狀之厚度1mm的長方形之接著劑組成物的層上，具有同一形狀之厚度0.1mm的長方形之乙烯-乙烯醇共聚物的層之雙色成形品。從上述所得到之雙色成形品之寬度方向的中心附近，採集裁切為寬15mm之樣本，參考JIS Z0237：2009的10.4，將接著劑組成物的層視為試驗板，將乙烯-乙烯醇共聚物的層視為黏著膠帶，並以試驗速度300mm/分的條件，測定乙烯-乙烯醇共聚物的層相對於接著劑組成物的層之180度撕離接著力。 　　[0103] (1-3)對於金屬箔： 　　使用40mm單軸擠壓機，在壓模溫度200℃的條件下，以厚度1mm將下述所得到之接著劑組成物擠壓於25μm的鋁箔(UACJ股份有限公司之未經處理的鋁箔)並進行層合。從上述所得到之層合品之寬度方向的中心附近，採集裁切為寬15mm之樣本，參考JIS Z0237：2009的10.4，將接著劑組成物的層視為試驗板，將金屬箔的層視為黏著膠帶，並以試驗速度300mm/分的條件，測定金屬箔的層相對於接著劑組成物的層之180度撕離接著力。 　　[0104] (2)耐衝擊性(艾佐德衝擊強度(Izod Impact Strength))： 　　使用鎖模壓125噸的射出成形機，在壓缸溫度260~ 280℃、模具溫度30℃的條件下成形，以所得到之1/4吋厚的射出成形薄片作為試驗片，依據ASTM D256來測定艾佐德衝擊強度(附缺口)。將試驗片未產生破裂者記載為NB。 　　[0105] (3)顆粒生產性： 　　以目視來觀察藉由接著劑組成物的束切割法所得到之顆粒，並藉由以下基準來進行評估。 　　○：顆粒形狀良好。 　　×：至少下述任一項產生不良。 　　顆粒結塊。 　　顆粒形狀不整齊。 　　於顆粒中觀察到成分的滲漏。 　　[0106] 所使用之原材料 成分(a1)： 　　(a1-1)Polyplastic股份有限公司的環狀烯烴共聚物「TOPAS 8007F-04(商品名稱)」、玻璃轉移溫度79℃、MFR(260℃、2.16kg)32g/10分。 　　(a1-2)Polyplastic股份有限公司的環狀烯烴共聚物「TOPAS 6013F-04(商品名稱)」、玻璃轉移溫度139℃、MFR(260℃、2.16kg)14g/10分。 　　(a1-3)三井化學股份有限公司的環狀烯烴共聚物「APEL 6013T(商品名稱)」、玻璃轉移溫度125℃、MFR(260℃、2.16kg)14g/10分。 　　(a1-4)Zeon Japan股份有限公司的環烯烴聚合物「ZEONOR 1020R(商品名稱)」、玻璃轉移溫度102℃、MFR(280℃、21.18N)20g/10分。 　　[0107] 成分(a2)： 　　(a2-1)旭化成股份有限公司的苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物「Tuftec H1052(商品名稱)」、氫化率90莫耳%以上、來自苯乙烯之結構單位的含量20質量%。 　　(a2-2)Kuraray股份有限公司的苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯共聚物「Septon 2002(商品名稱)」、氫化率90莫耳%以上、來自苯乙烯之結構單位的含量30質量%。 　　(a2-3)JSR股份有限公司之由1,3-丁二烯與苯乙烯所構成之無規共聚物的氫化物「DYNARON 1320P(商品名稱)」、氫化率99莫耳%、來自苯乙烯之結構單位的含量10質量%。 　　[0108] 成分(B)： 　　(B-1)日本觸媒股份有限公司的順丁烯二酸酐。 　　[0109] 成分(C)： 　　(C-1)日本油脂股份有限公司的2,5-二甲基-2,5-二(三級丁基過氧基)己烷「Perhexa 25B(商品名稱)」、1分鐘半衰期溫度180℃。 　　[0110] 例1~19 　　使用同向旋轉雙軸擠壓機，一次將第1表~第3表中任一表所示之調配(質量份)的混合物進料，在擠壓機出口樹脂溫度190℃的條件下進行熔融混練，藉此得到接著劑組成物。對於所得到之接著劑組成物，進行上述評估(1)~(3)。結果如第1表~第3表中任一表所示。 　　[0111][0112][0113][0114] 本發明之熱塑性樹脂組成物(接著性組成物)，其接著性及耐衝擊性優異。此外，作為組成物之生產性亦優異，所得到之顆粒的形狀良好。

Claims (22)

  1. 一種熱塑性樹脂組成物，其係含有：(A)熱塑性樹脂100質量份，及(B)選自由不飽和羧酸、及不飽和羧酸的衍生物所組成之群組的1種以上0.05~5質量份，以及(C)有機過氧化物0.01~3質量份；前述(A)熱塑性樹脂，是由：(a1)環狀聚烯烴系聚合物10~90質量%，以及(a2)選自由芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物、及該氫化物所組成之群組的1種以上90~10質量%所構成；前述(B)不飽和羧酸為由順丁烯二酸、伊康酸、反丁烯二酸、丙烯酸、及甲基丙烯酸所構成群中選出的至少1種，前述不飽和羧酸的衍生物為由順丁烯二酸單酯、順丁烯二酸二酯、順丁烯二酸酐、伊康酸單酯、伊康酸二酯、伊康酸酐、反丁烯二酸單酯、反丁烯二酸二酯、反丁烯二酸酐、丙烯酸烷酯、及甲基丙烯酸烷酯所構成群中選出的至少1種，在此，前述成分(a1)與前述成分(a2)之合計為100質量%；前述(a1)環狀聚烯烴系聚合物的玻璃轉移溫度為70~160℃，並且構成為：從前述成分(a2)中，去除由來自芳香族 乙烯基化合物之結構單位的含量為90質量%以上之聚合物嵌段、及共軛二烯化合物與芳香族乙烯基化合物之無規共聚物嵌段所構成之嵌段共聚物的氫化物者。
  2. 如請求項1之熱塑性樹脂組成物，其中前述成分(a1)，為環狀烯烴與碳數2~8的α-烯烴之共聚物。
  3. 如請求項1之熱塑性樹脂組成物，其中前述成分(a2)，為芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之嵌段共聚物的氫化物。
  4. 一種熱塑性樹脂組成物，其係含有：(A)熱塑性樹脂100質量份，(B)選自由不飽和羧酸、及不飽和羧酸的衍生物所組成之群組的1種以上0.05~5質量份，以及(C)有機過氧化物0.01~3質量份；前述(A)熱塑性樹脂，是由：(a1)環狀聚烯烴系聚合物10~90質量%，以及(a2-2)芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物的氫化物90~10質量%所構成；在此，前述成分(a1)與前述成分(a2-2)之合計為100質量%前述(B)不飽和羧酸為由順丁烯二酸、伊康酸、反丁烯二酸、丙烯酸、及甲基丙烯酸所構成群中選出的至少1 種，前述不飽和羧酸的衍生物為由順丁烯二酸單酯、順丁烯二酸二酯、順丁烯二酸酐、伊康酸單酯、伊康酸二酯、伊康酸酐、反丁烯二酸單酯、反丁烯二酸二酯、反丁烯二酸酐、丙烯酸烷酯、及甲基丙烯酸烷酯所構成群中選出的至少1種。
  5. 如請求項4之熱塑性樹脂組成物，其中前述(a1)環狀聚烯烴系聚合物的玻璃轉移溫度為70~160℃。
  6. 一種接著性塗料，其係含有如請求項1~5中任一項之熱塑性樹脂組成物。
  7. 如請求項6之塗料，其中前述成分(a1)，為環狀烯烴與碳數2~8的α-烯烴之共聚物，且來自前述環狀烯烴之結構單位的量為50質量%以上。
  8. 一種層合體，其係具有至少1層由如請求項1~5中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層。
  9. 一種層合體，其係依序層合有：由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由如請求項1~5中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由具有極性基之樹脂所構成之層。
  10. 一種層合體，其係依序層合有：由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由如請求項1~5中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層、及由具有極性基之樹脂所構成之層、及由如請求項1~5中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層。
  11. 如請求項9之層合體，其中前述具有極性基之樹脂，為乙烯-乙烯醇共聚物。
  12. 一種層合體，其係依序層合有：由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由如請求項1~5中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由金屬或金屬化合物所構成之層。
  13. 一種層合體，其係依序層合有：由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層、及由如請求項1~5中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層、及由金屬或金屬化合物所構成之層、及由如請求項1~5中任一項之熱塑性樹脂組成物所構成之層，以及由環狀聚烯烴系聚合物所構成之層。
  14. 如請求項12之層合體，其中前述由金屬或金屬化合物所構成之層，是由鋁箔所構成之層。
  15. 一種包裝薄膜，其係包含如請求項1~5中任一項之熱 塑性樹脂組成物。
  16. 一種擠壓包裝製品，其係包含如請求項8~14中任一項之層合體。
  17. 一種熱塑性樹脂組成物之製造方法，其係含有將以下組成物熔融混練之步驟，該組成物含有：(A)熱塑性樹脂100質量份，及(B)選自由不飽和羧酸、及不飽和羧酸的衍生物所組成之群組的1種以上0.05~5質量份，以及(C)有機過氧化物0.01~3質量份；前述(A)熱塑性樹脂，是由：(a1)環狀聚烯烴系聚合物10~90質量%，以及(a2)選自由芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之共聚物、及該氫化物所組成之群組的1種以上90~10質量%所構成；前述(B)不飽和羧酸為由順丁烯二酸、伊康酸、反丁烯二酸、丙烯酸、及甲基丙烯酸所構成群中選出的至少1種，前述不飽和羧酸的衍生物為由順丁烯二酸單酯、順丁烯二酸二酯、順丁烯二酸酐、伊康酸單酯、伊康酸二酯、伊康酸酐、反丁烯二酸單酯、反丁烯二酸二酯、反丁烯二酸酐、丙烯酸烷酯、及甲基丙烯酸烷酯所構成群中選出的至少1種，在此，前述成分(a1)與前述成分(a2)之合計為100質 量%；前述(a1)環狀聚烯烴系聚合物的玻璃轉移溫度為70~160℃，並且構成為：從前述成分(a2)中，去除以芳香族乙烯基化合物為主體之聚合物嵌段、及共軛二烯化合物與芳香族乙烯基化合物之無規共聚物嵌段所構成之嵌段共聚物的氫化物者。
  18. 如請求項17之方法，其中前述成分(a1)，為環狀烯烴與碳數2~8的α-烯烴之共聚物，且來自前述環狀烯烴之結構單位的量為50質量%以上。
  19. 如請求項17之方法，其中前述成分(a2)為(a2-2)芳香族乙烯基化合物與共軛二烯化合物之無規共聚物的氫化物。
  20. 一種接著性塗料之製造方法，其係包含：藉由如請求項17~19中任一項之方法來製造熱塑性樹脂組成物之步驟(1)，以及將前述步驟(1)中所得到之熱塑性樹脂組成物溶解於溶劑之步驟(2)。
  21. 一種擠壓包裝製品之製造方法，其係包含：藉由如請求項17~19中任一項之方法來製造熱塑性樹脂組成物之步 驟(1)，及使用前述步驟(1)中所得到之熱塑性樹脂組成物來生產層合體之步驟，以及使用前述步驟中所得到之層合體來生產擠壓包裝製品之步驟。
  22. 一種容納容器，其係包含如請求項1~5中任一項之熱塑性樹脂組成物。
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