TWI777951B - 高折射率硬化膜形成用樹脂組成物 - Google Patents

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Abstract

本發明提供高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其包含(a)以式[1]表示之茀化合物、以及(b)含芳香環之聚合物，其含有源自(甲基)丙烯酸及/或脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物之重複單位(惟，於側鏈具有矽烷構造者除外)及源自包含聚合性雙鍵之含芳香環化合物之重複單位：
Figure 106111192-A0202-11-0001-1
 (式中，R1及R2分別獨立表示氫原子或甲基，L1及L2分別獨立表示可含有取代基之伸苯基或可含取代基之萘二基，L3及L4分別獨立表示碳數1~6之伸烷基，m及n表示滿足0≦m≦40、0≦n≦40及0≦m+n≦40之整數)。

Description

高折射率硬化膜形成用樹脂組成物
本發明有關高折射率硬化膜形成用樹脂組成物。
以往，觸控面板等之必要保護膜、絕緣膜等可藉由使用感光性樹脂組成物之光微影法之圖型加工，而形成於必要部位。然而，光微影法之圖型加工不僅步驟複雜，亦有耗費成本之問題。相對於此，提案有以更簡便之方法，且以低成本而可於必要部位形成保護膜、絕緣膜之組成物(例如參考專利文獻1)。進而，大多係藉由設置具有高折射率之塗膜而抑制光反射，而提高透過率或視認性(例如參考專利文獻2)。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]國際公開第2016/013543號
[專利文獻2]日本特開2014-5437號公報
本發明係鑑於前述情況者，目的在於提供不僅可藉由印刷法等之簡便方法形成於必要部位，亦可賦予具有高折射率之硬化膜之組成物。
本發明人等為達成前述目的而重複積極檢討之結果，發現包含特定茀化合物及含特定芳香環之聚合物之組成物，可賦予具有高折射率之硬化膜，因而完成本發明。
因此，本發明提供下述高折射率硬化膜形成用樹脂組成物。
1.一種高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其包含(a)以式[1]表示之茀化合物、以及(b)含芳香環之聚合物，其含有源自(甲基)丙烯酸及/或脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物之重複單位(惟，於側鏈具有矽烷構造者除外)及源自包含聚合性雙鍵之含芳香環化合物之重複單位：
Figure 106111192-A0202-12-0002-2
 (式中，R1及R2分別獨立表示氫原子或甲基，L1及L2分別獨立表示可含有取代基之伸苯基或可含取代基之萘二 基，L3及L4分別獨立表示碳數1~6之伸烷基，m及n表示滿足0≦m≦40、0≦n≦40及0≦m+n≦40之整數)。
2.如1之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其進而包含(c)溶劑。
3.如1或2之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其進而包含(d)單官能(甲基)丙烯酸酯化合物。
4.如1~3中任一項之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其進而包含(e)多官能(甲基)丙烯酸酯化合物。
5.如4之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其中(e)多官能(甲基)丙烯酸酯化合物包含選自由1分子中含有3個(甲基)丙烯醯基之化合物及含有4個(甲基)丙烯醯基之化合物所成之群之至少1種。
6.如1~5中任一項之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其進而包含(f)離子捕捉劑。
7.如6之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其中(f)離子捕捉劑包含苯并-1H-三唑化合物。
8.如1~7中任一項之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其進而包含(g)矽烷偶合劑。
9.如8之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其中(g)矽烷偶合劑包含以式[4]表示之矽烷化合物，
Figure 106111192-A0202-12-0003-3
 (式中，R6表示甲基或乙基，X表示水解性基，Y表示反 應性官能基，L7表示單鍵或碳數1~10之伸烷基，a表示0~2之整數)。
10.如1~9中任一項之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其進而包含(h)自由基聚合起始劑。
11.如1~10中任一項之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其係網版印刷法用。
12.一種高折射率硬化膜，其係由如1~11中任一項之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物所得。
13.一種導電性構件，其具備形成有金屬電極及/或金屬配線之基材、及與前述電極及/或配線相接之方式形成於該基材上之如12之高折射率硬化膜。
使用本發明之組成物所得之硬化膜可藉由印刷法等之簡便方法容易形成，進而具有高折射率，光透過性亦優異。因此，本發明之組成物可形成有機電致發光(EL)元件等之各種顯示器中之保護膜、平坦化膜、絕緣膜等、觸控面板中之保護膜、絕緣膜等之硬化膜。藉由設置具有高折射率之硬化膜而可抑制光反射，可提高透過率或視認性。
本發明之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物包含(a)以後述式[1]表示之茀化合物、以及(b)含芳香 環之聚合物，其含有源自(甲基)丙烯酸及/或脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物之重複單位(惟，於側鏈具有矽烷構造者除外)及源自包含聚合性雙鍵之含芳香環化合物之重複單位。
[(a)茀化合物]
(a)成分之茀化合物係以下述式[1]表示。
Figure 106111192-A0202-12-0005-4
式[1]中，R1及R2分別獨立表示氫原子或甲基，L1及L2分別獨立表示可含有取代基之伸苯基或可含取代基之萘二基。L3及L4分別獨立表示碳數1~6之伸烷基。
作為前述可含有取代基之伸苯基舉例為例如1,2-伸苯基、1,3-伸苯基、1,4-伸苯基、2-甲基苯-1,4-二基、2-胺基苯-1,4-二基、2,4-二溴基苯-1,3-二基、2,6-二溴基苯-1,4-二基等。
作為前述可含有取代基之萘二基舉例為1,2-萘二基、1,4-萘二基、1,5-萘二基、1,8-萘二基、2,3-萘二基、2,6-萘二基等。
該等中，作為L1及L2較好為1,4-伸苯基等。
作為前述伸烷基，舉例為例如亞甲基、伸乙 基、三亞甲基、甲基伸乙基、四亞甲基、1-甲基三亞甲基、1,1-二甲基伸乙基、五亞甲基、1-甲基四亞甲基、2-甲基四亞甲基、1,1-二甲基三亞甲基、1,2-二甲基三亞甲基、2,2-二甲基三亞甲基、1-乙基三亞甲基、六亞甲基、1-甲基五亞甲基、2-甲基五亞甲基、3-甲基五亞甲基、1,1-二甲基四亞甲基、1,2-二甲基四亞甲基、2,2-二甲基四亞甲基、1-乙基四亞甲基、1,1,2-三甲基三亞甲基、1,2,2-三甲基三亞甲基、1-乙基-1-甲基三亞甲基、1-乙基-2-甲基三亞甲基等。該等中，作為L3及L4，較好為碳數2~4之伸烷基，具體而言，較好為伸乙基、三亞甲基、甲基伸乙基、四亞甲基、1-甲基三亞甲基、1,1-二甲基伸乙基等。
式[1]中，m及n表示滿足0≦m≦40、0≦n≦40及0≦m+n≦40之整數。m及n較好為滿足0≦m≦30、0≦n≦30及0≦m+n≦30之整數，更好滿足0≦m≦20、0≦n≦20及2≦m+n≦20之整數，又更好滿足0≦m≦10、0≦n≦10及2≦m+n≦10之整數，再更好滿足0≦m≦5、0≦n≦5及2≦m+n≦10之整數。
作為以式[1]表示之化合物之具體例舉例為例如9,9-雙(4-((甲基)丙烯醯氧基)苯基)-9H-茀、9,9-雙(4-(2-(甲基)丙烯醯氧基乙氧基)苯基)-9H-茀、9,9-雙(4-(2-(2-(甲基)丙烯醯氧基乙氧基)乙氧基)苯基)-9H-茀、OGUSOL(註冊商標)EA-0200、EA-0300、EA-F5003、EA-F5503、EA-F5510、EA- F5710、GA-5000(以上為大阪氣體化學(股)製)、NK ESTER A-BPEF(新中村化學工業(股)製)等，但不限定於該等。
本發明組成物中，(a)成分之茀化合物含量相對於(b)成分之含芳香環聚合物100質量份，較好為1~200質量份，更好為5~150質量份，又更好為10~100質量份。(a)成分之茀化合物含量若為上述範圍，則獲得折射率高、充分硬度之硬化膜。
[(b)含芳香環聚合物]
(b)成分之含芳香環聚合物係含有源自(甲基)丙烯酸及/或脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物之重複單位(惟，於側鏈具有矽烷構造者除外)及源自包含聚合性雙鍵之含芳香環化合物之重複單位者。
作為前述脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物，舉例為以式[2]表示者。
Figure 106111192-A0202-12-0007-6
式[2]中，R3表示氫原子或甲基。R4表示可經羥基、乙氧基、(甲基)丙烯醯基或異氰酸酯基取代之碳數1~20之烷基。
作為碳數1~20之烷基可為直鏈狀、分支狀、環狀之任一種，舉例為例如甲基、乙基、正丙基、異丙 基、正丁基、異丁基、第二丁基、第三丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基等之碳數1~20之直鏈狀或分支狀烷基；環丙基、環丁基、環戊基、環己基、環庚基、環辛基、環壬基、環癸基、雙環丁基、雙環戊基、雙環己基、雙環庚基、雙環辛基、雙環壬基、雙環癸基等之碳數3~20之環狀烷基等。
作為脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物舉例為(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸2,2,2-三氟乙酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸2,3-二羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯等。其中，基於所得硬化膜之光透過性之觀點，脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物較好包含選自(甲基)丙烯酸甲酯及(甲基)丙烯酸乙酯之一種，更好包含(甲基)丙烯酸甲酯。
前述包含聚合性雙鍵之含芳香環化合物若為可與(甲基)丙烯酸或脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物共聚合者，則未特別限定。作為此等含芳香環化合物舉例為下述式[3]表示者。
Figure 106111192-A0202-12-0008-7
式[3]中，R5表示氫原子或甲基。L5表示單鍵或-C(=O)-O-L6-，L6表示單鍵或可含醚鍵之碳數1~6之伸 烷基。Ar表示碳數6~20之含芳香環基，前述含芳香環基之氫原子的一部分或全部亦可經氯原子、溴原子、碘原子等之鹵原子；甲基、乙基等之碳數1~6之烷基等之取代基取代。
作為前述伸烷基舉例為與前述相同者。作為L6較好為單鍵、亞甲基、伸乙基、三亞甲基、甲基伸乙基、四亞甲基、乙二氧基伸乙基、3,6-二氧雜辛烷-1,8-二基(-CH2CH2OCH2CH2OCH2CH2-)、(甲基伸乙基)氧基(甲基伸乙基)等。
作為前述含芳香環基舉例為例如苯基、1-萘基、2-萘基、1-蒽基、2-蒽基、9-蒽基、1-菲基、2-菲基、3-菲基、4-菲基、9-菲基、2-聯苯基、3-聯苯基、4-聯苯基、9H-咔唑-9-基等之芳基；苯氧基、1-萘氧基、2-萘氧基、1-蒽氧基、2-蒽氧基、9-蒽氧基、1-菲氧基、2-菲氧基、3-菲氧基、4-菲氧基、9-菲氧基、2-聯苯氧基、3-聯苯氧基、4-聯苯氧基等之芳氧基；2-苯氧基苯基、3-苯氧基苯基、4-苯氧基苯基、2-萘氧基苯基、3-萘氧基苯基、4-萘氧基苯基、2-(2-聯苯氧基)苯基、2-(3-聯苯氧基)苯基、2-(4-聯苯氧基)苯基、3-(2-聯苯氧基)苯基、3-(3-聯苯氧基)苯基、3-(4-聯苯氧基)苯基、4-(2-聯苯氧基)苯基、4-(3-聯苯氧基)苯基、4-(4-聯苯氧基)苯基等之芳氧基芳基；2-苯氧基乙氧基、2-萘氧基乙氧基、2-(2-聯苯氧基)乙氧基、2-(3-聯苯氧基)乙氧基、2-(4-聯苯氧基)乙氧基等之芳氧基烷氧基 等。
該等中，作為含芳香環基較好為苯基、1-萘基、2-萘基、2-聯苯基、3-聯苯基、4-聯苯基、9H-咔唑-9-基、苯氧基、1-萘氧基、2-萘氧基、2-聯苯氧基、3-聯苯氧基、4-聯苯氧基、2-苯氧基苯基、3-苯氧基苯基、4-苯氧基苯基。
作為式[3]表示之含芳香環化合物舉例為含芳香環乙烯基化合物、含芳香環(甲基)丙烯酸酯化合物等。
作為前述含芳香環乙烯基化合物舉例為苯乙烯、α-甲基苯乙烯、氯苯乙烯、溴苯乙烯、4-第三丁基苯乙烯等之苯乙烯類；1-乙烯基萘、2-乙烯基萘、2-乙烯基蒽、9-乙烯基蒽、2-乙烯基聯苯、3-乙烯基聯苯、4-乙烯基聯苯、N-乙烯基咔唑等之芳香族乙烯基化合物。
作為前述含芳香環(甲基)丙烯酸酯化合物舉例為(甲基)丙烯酸苯酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸1-苯基乙酯、(甲基)丙烯酸2-苯基乙酯、(甲基)丙烯酸1-萘酯、(甲基)丙烯酸1-萘基甲酯、(甲基)丙烯酸2-萘酯、(甲基)丙烯酸2-萘基甲酯、(甲基)丙烯酸9-蒽酯、(甲基)丙烯酸9-蒽基甲酯、(甲基)丙烯酸9-菲基甲酯、(甲基)丙烯酸1-苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸3-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸4-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸2-(2-聯苯氧基) 乙酯、(甲基)丙烯酸2-(3-聯苯氧基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(4-聯苯氧基)乙酯等。
該等中，作為式[3]表示之含芳香環化合物較好為苯乙烯、(甲基)丙烯酸2-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸3-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸4-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸2-(2-聯苯氧基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(3-聯苯氧基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(4-聯苯氧基)乙酯等，更好為苯乙烯、(甲基)丙烯酸3-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸2-(2-聯苯氧基)乙酯等。
前述含芳香環化合物可單獨使用1種或組合2種以上使用。
(b)成分之含芳香環聚合物，在不損及本發明效果之範圍內亦可含有前述重複單位以外之其他重複單位。獲得其他重複單位之單體典型上舉例為乙烯基化合物、馬來醯亞胺類、丙烯腈、馬來酸酐。
作為乙烯基化合物舉例為例如甲基乙烯醚、2-羥基乙基乙烯醚、丙基乙烯醚、苄基乙烯醚、苯基乙烯醚等。
作為馬來醯亞胺類舉例為例如馬來醯亞胺、N-甲基馬來醯亞胺、N-苯基馬來醯亞胺、N-環己基馬來醯亞胺等。
(b)成分之含芳香環聚合物中，源自包含聚合性雙鍵之含芳香環化合物之重複單位，基於提高所得硬化膜之折射率之觀點，相對於源自(甲基)丙烯酸及/或 (甲基)丙烯酸酯化合物之重複單位1莫耳，較好含0.3~20莫耳%，更好含0.5~10莫耳%，又更好含1~5莫耳%。又，(b)成分之含芳香環聚合物中，源自(甲基)丙烯酸及/或(甲基)丙烯酸酯化合物之重複單位及源自包含聚合性雙鍵之含芳香環化合物之重複單位之含量，較好為50~100莫耳%，更好為75~100莫耳%，又更好為100莫耳%。
(b)成分之含芳香環聚合物可藉由使獲得前述重複單位之單體聚合而合成。作為聚合方法，可採用自由基聚合、陰離子聚合、陽離子聚合等，但基於可以比較簡便地製造本發明之具有必要重量平均分子量(Mw)之聚合物，較好為自由基聚合。
作為起始劑舉例為過氧化苯甲醯、異丙苯過氧化氫、第三丁基過氧化氫等之過氧化物；過硫酸鈉、過硫酸鉀、過硫酸銨等之過硫酸鹽；偶氮異丁腈、偶氮雙(2-甲基丁腈)、偶氮雙異戊腈、2,2’-偶氮雙(異丁酸)二甲酯等之偶氮系化合物等。此種起始劑之使用量，由於隨單體種類或量、反應溫度而異故無法一概規定，但通常相對於單體1莫耳，為0.005~0.05莫耳左右。聚合時之反應溫度只要於0℃至所使用之觸媒沸點適當設定即可，但通常為20~100℃左右。又，反應時間為0.1~30小時左右。
聚合較好於溶劑中進行，聚合反應所用之溶劑可使用該種反應一般使用之溶劑。具體為水；甲醇、乙 醇、1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、2-丁醇、2-甲基-1-丙醇、2-甲基-2-丙醇、1-戊醇、2-戊醇、3-戊醇、3-甲基-1-丁醇、2-甲基-2-丁醇、1-己醇、1-庚醇、2-庚醇、3-庚醇、2-辛醇、2-乙基-1-己醇、苄醇、環己醇等醇類；二乙醚、二異丙醚、二丁醚、環戊基甲基醚、四氫呋喃、1,4-二噁烷等醚類；氯仿、二氯甲烷、二氯乙烷、四氯化碳等之鹵化烴類；甲基溶纖素、乙基溶纖素、異丙基溶纖素、丁基溶纖素、二乙二醇單丁醚等等之醚醇類；乙二醇二乙酸酯、丙二醇二乙酸酯等之烷二醇二乙酸酯類；二乙二醇單甲醚乙酸酯、二乙二醇單乙醚乙酸酯、二乙二醇單丙醚乙酸酯、二乙二醇單異丙醚乙酸酯、二乙二醇單丁醚乙酸酯、二乙二醇單異丁醚乙酸酯、二乙二醇單己醚乙酸酯、二丙二醇單甲醚乙酸酯、二丙二醇單乙醚乙酸酯、二丙二醇單柄醚乙酸酯、二丙二醇單異丙醚乙酸酯、二丙二醇單丁醚乙酸酯、二丙二醇單異丁醚乙酸酯、二丙二醇單己醚乙酸酯等之二烷二醇單烷醚乙酸酯類；丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮等之酮類；乙酸乙酯、乙酸丁酯、丙酸乙酯、溶纖素乙酸酯等之酯類；正戊烷、正己烷、正庚烷、正辛烷、正壬烷、正癸烷、環戊烷、甲基環戊烷、環己烷、甲基環己烷、苯、甲苯、二甲苯、乙基苯、苯甲醚等之脂肪族或芳香族烴類；甲縮醛、二乙基乙縮醛等之縮醛類；甲酸、乙酸、丙酸等之脂肪酸類；硝基丙烷、硝基苯等之硝基化合物；二甲胺、單乙醇胺、吡啶等之胺類；N-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基甲醯胺等之 醯胺類；二甲基亞碸等之亞碸類；乙腈等之腈類等。自該等中，考慮單體或起始劑種類或量、反應溫度等而適當選擇使用之溶劑。
(b)成分之含芳香環聚合物之重量平均分子量(Mw)，基於確保聚合物溶解性、調製可獲得較佳硬化膜之組成物之觀點，較佳為5,000~500,000。尤其，考慮抑制組成物黏度過度增加時，該聚合物之Mw上限值較好為200,000，更好為150,000，又更好為100,000，再更好為80,000，考慮抑制組成物黏度過度減少時，其下限值較好為10,000，更好為15,000，又更好為30,000，再更好為40,000。又，本發明中之Mw係利用凝膠滲透層析(GPC)之聚苯乙烯換算測定值。
前述含芳香環聚合物可為無規共聚物、交替共聚物、嵌段共聚物之任一者。
[(c)溶劑]
本發明之組成物可含有(c)溶劑。(c)溶劑若為可溶解前述(a)及(b)成分，進而於含有後述之(d)單官能(甲基)丙烯酸酯化合物、(e)多官能(甲基)丙烯酸酯化合物、(f)離子捕捉劑、(g)矽烷偶合劑、(h)自由基聚合起始劑、聚合抑制劑、其他添加劑時，亦可溶解該等者，則未特別限定。
溶劑之具體例舉例為二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、二丙二醇、1,2-乙烷二醇(乙二醇)、1,2-丙 烷二醇(乙二醇)、1,2-丁烷二醇、2,3-丁烷二醇、1,3-丁烷二醇、1,4-丁烷二醇、1,5-戊烷二醇、2-甲基-2,4-戊烷二醇(己二醇)、1,3-辛二醇、3,6-辛二醇等之二醇類；甘油等之三醇類；乙二醇單甲醚、乙二醇單乙醚、乙二醇單丙醚、乙二醇單異丙醚、乙二醇單丁醚、乙二醇單異丁醚、乙二醇單己醚等之乙二醇單烷醚類，丙二醇單甲醚、丙二醇單乙醚、丙二醇單丙醚、丙二醇單異丙醚、丙二醇單丁醚、丙二醇單異丁醚、丙二醇單己醚等之丙二醇單烷醚類等之烷二醇單烷醚類；乙二醇單苯醚等之乙二醇單芳醚類、丙二醇單苯醚等之丙二醇單芳醚類等之烷二醇單芳醚類；乙二醇單苄醚等之乙二醇單芳烷醚類、丙二醇單苄醚等之丙二醇單芳烷醚類等之烷二醇單芳烷醚類；乙二醇丁氧基乙醚等之乙二醇烷氧烷醚類、丙二醇丁氧基乙醚等之丙二醇烷氧烷醚類等之烷二醇烷氧烷醚類；乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、乙二醇二丙醚、乙二醇二異丙醚、乙二醇二丁醚等之乙二醇二烷醚類，丙二醇二甲醚、丙二醇二乙醚、丙二醇二丙醚、丙二醇二異丙醚、丙二醇二丁醚等之丙二醇二烷醚類等之烷二醇二烷醚類；乙二醇單甲醚乙酸酯、乙二醇單乙醚乙酸酯、乙二醇單丙醚乙酸酯、乙二醇單異丙醚乙酸酯、乙二醇單丁醚乙酸酯等之乙二醇單烷醚乙酸酯類，丙二醇單甲醚乙酸酯、 丙二醇單乙醚乙酸酯、丙二醇單丙醚乙酸酯、丙二醇單異丙醚乙酸酯、丙二醇單丁醚乙酸酯等之丙二醇單烷醚乙酸酯類等之烷二醇單烷醚乙酸酯類；乙二醇單乙酸酯等之乙二醇單乙酸酯類、丙二醇單乙酸酯等之丙二醇單乙酸酯類等之烷二醇單乙酸酯類；乙二醇二乙酸酯等之乙二醇二乙酸酯類、丙二醇二乙酸酯等之丙二醇二乙酸酯類等之烷二醇二乙酸酯類；二乙二醇單甲醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單丙醚、二乙二醇單異丙醚、二乙二醇單丁醚、二乙二醇單異丁醚、二乙二醇單己醚等之二乙二醇單烷醚類，二丙二醇單甲醚、二丙二醇單乙醚、二丙二醇單丙醚、二丙二醇單異丙醚、二丙二醇單丁醚、二丙二醇單異丁醚、二丙二醇單己醚等之二丙二醇單烷醚類等之二烷二醇單烷醚類；二乙二醇單苄醚等之二烷二醇單芳烷醚類；二乙二醇單苯醚等之二乙二醇單芳醚類、二丙二醇單苯醚等之二丙二醇單芳醚類等之二烷二醇單芳醚類；二乙二醇二甲醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇二丙醚、二乙二醇二異丙醚、二乙二醇二丁醚等之二乙二醇二烷醚類，二丙二醇二甲醚、二丙二醇二乙醚、二丙二醇二丙醚、二丙二醇二異丙醚、二丙二醇二丁醚等之二丙二醇二烷醚類等之二烷二醇二烷醚類；二乙二醇單甲醚乙酸酯、二乙二醇單乙醚乙酸酯、二乙二醇單丙醚乙酸酯、二乙二醇單異丙醚乙酸酯、二乙二醇單丁醚乙酸酯、二乙二醇單異丁醚乙酸酯、二乙二醇單 己醚乙酸酯等之二乙二醇單烷醚乙酸酯類，二丙二醇單甲醚乙酸酯、二丙二醇單乙醚乙酸酯、二丙二醇單丙醚乙酸酯、二丙二醇單異丙醚乙酸酯、二丙二醇單丁醚乙酸酯、二丙二醇單異丁醚乙酸酯、二丙二醇單己醚乙酸酯等之二丙二醇單烷醚乙酸酯類等之二烷二醇單烷醚乙酸酯類；三乙二醇單甲醚、三乙二醇單乙醚等之三乙二醇單烷醚類，三丙二醇單甲醚、三丙二醇單乙醚等之三丙二醇單烷醚類等之三烷二醇單烷醚類；三乙二醇二甲醚、三乙二醇二乙醚等之三乙二醇二烷醚類，三丙二醇二甲醚、三丙二醇二乙醚等之三丙二醇二烷醚類等之三烷二醇二烷醚類；1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、2-丁醇、1-戊醇、1-己醇、1-庚醇、1-壬醇、1-癸醇、1-十一烷醇、1-十二烷醇、1-十四烷醇等之直鏈脂肪族醇類，環己醇、2-甲基環己醇等之環狀脂肪族醇類等之脂肪族醇類；苯酚等之酚類；苄醇等之芳香族醇類；糠醇等之含雜環醇類；四氫糠醇等之含氫化雜環醇類；二異丙醚、二正丁醚、二正己醚等之二烷基醚類；甲基苯基醚、乙基苯基醚、正丁基苯基醚、苄基(3-甲基丁基)醚、(2-甲基苯基)甲基醚、(3-甲基苯基)甲基醚、(4-甲基苯基)甲基醚等之烷基芳基醚類；乙基苄基醚等之烷基芳烷基醚類； 2-甲基呋喃、四氫呋喃、四氫吡喃等之環狀烷基單醚類；1,4-二噁烷等之環狀烷基二醚類；三噁烷等之環狀烷基三醚類；二縮水甘油醚等之二乙氧基烷基醚類；乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸異丙酯、乙酸正丁酯、乙酸異丁酯、乙酸第二丁酯、乙酸第三丁酯、乙酸正戊酯、乙酸(3-甲基丁)酯、乙酸正己酯、乙酸(2-乙基丁)酯、乙酸(2-乙基己)酯等之直鏈狀或分支狀乙酸烷酯類，乙酸環己酯、乙酸2-甲基環己酯等之環狀乙酸烷類等之乙酸烷酯類；丙酸乙酯、丙酸正丙酯、丙酸異丙酯、丙酸正丁酯、丙酸異丁酯、丙酸第二丁酯、丙酸第三丁酯、丙酸正戊酯、丙酸(3-甲基丁)酯、丙酸正己酯、丙酸(2-乙基丁)酯、丙酸(2-乙基己)酯等之直鏈狀或分支狀丙酸烷酯類，丙酸環己酯、丙酸2-甲基環己酯等之環狀丙酸烷類等之丙酸烷酯類；丁酸乙酯、丁酸正丙酯、丁酸異丙酯、丁酸正丁酯、丁酸異丁酯、丁酸第二丁酯、丁酸第三丁酯、丁酸正戊酯、丁酸(3-甲基丁)酯、丁酸正己酯、丁酸(2-乙基丁)酯、丁酸(2-乙基己)酯等之直鏈狀或分支狀丁酸烷酯類，丁酸環己酯、丁酸2-甲基環己酯等之環狀丁酸烷類等之丁酸烷酯類；乳酸乙酯、乳酸正丙酯、乳酸異丙酯、乳酸正丁酯、乳酸異丁酯、乳酸第二丁酯、乳酸第三丁酯、乳酸正戊酯、乳酸(3-甲基丁)酯、乳酸正己酯、乳酸(2-乙基丁)酯、乳酸(2-乙基 己)酯等之直鏈狀或分支狀乳酸烷酯類，乳酸環己酯、乳酸2-甲基環己酯等之環狀乳酸烷類等之乳酸烷酯類等之烷酯類；乙酸苄酯等之乙酸芳烷酯類，丙酸苄酯等之丙酸芳烷酯類，丁酸苄酯等之丁酸芳烷酯類，乳酸苄酯等之乳酸芳烷酯類等之芳烷基烷基酯類；二乙基酮、二異丙基酮、甲基乙基酮、甲基正丙基酮、甲基正丁基酮、甲基異丁基酮、甲基正丙基酮、甲基正己基酮、乙基正丁基酮、二正丙基酮等之二烷基酮類；異佛酮等之環狀烯基酮類；環己酮等之環狀烷酮類；4-羥基-4-甲基-2-戊酮(二丙酮醇)等之羥基二烷基酮類；糠醛等之含雜環醛類；戊烷、辛烷、2,2,3-三甲基己烷、癸烷、十二烷等之直鏈狀或分支狀烷類；甲苯、二甲苯、鄰-二甲苯、間-二甲苯、對-二甲苯、均三甲苯、四氫萘、環己基苯等之烷基苯類；環己酮、甲基環己酮、乙基環己酮等之環狀烷類等，但不限定於該等。該等溶劑可單獨使用1種或混合2種以上使用。
本發明之組成物，基於良好獲得藉由印刷法塗佈該組成物時之較佳膜之再現性之觀點，較好包含具有150℃以上，更好180℃以上，又更好200℃以上之標準沸 點之溶劑。藉由包含此沸點之溶劑，而可再現性良好地實現較佳之液膜狀態。
基於該等情況，採用印刷法作為塗佈法時，本發明之組成物較好包含亦具有可良好地溶解(b)成分之含芳香環聚合物之溶劑，具體為選自由二醇類、烷二醇二乙酸酯類、二烷二醇單烷醚類、二烷二醇單芳烷醚類、二烷二醇單芳醚類、烷二醇單烷醚乙酸酯類及烷二醇單芳烷醚類之至少1種。
作為此種溶劑之具體例舉例為丙二醇二乙酸酯、二乙二醇單甲醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單乙醚乙酸酯、二乙二醇單丁醚、二乙二醇單丁醚乙酸酯、二乙二醇二甲醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇二丁醚、二乙二醇單己醚、三乙二醇單丁醚、丙二醇單丁醚、二丙二醇、二丙二醇單甲醚、二丙二醇單乙醚、二乙二醇單苯醚、乙二醇單苄醚、二乙二醇單苄醚等，但不限於該等。
(c)成分之溶劑較好為使本發明組成物中之固形分濃度成為1~95質量%之量，更好為固形分濃度成為5~90質量%之量，又更好為固形分濃度成為10~85質量%之量。此處，所謂固形分意指自本發明之組成物全成分去除溶劑者。
本發明之組成物，基於硬化膜之密著性或硬度調整等之目的，亦可進而包含單官能(甲基)丙烯酸酯化合物、多官能(甲基)丙烯酸酯化合物、自由基聚合起始劑、矽烷偶合劑、聚合抑制劑等。
[(d)單官能(甲基)丙烯酸酯化合物]
本發明之組成物亦可包含(d)單官能(甲基)丙烯酸酯化合物。本發明中所謂單官能(甲基)丙烯酸酯化合物係分子中含有1個(甲基)丙烯醯基之化合物，舉例為例如作為(b)成分之含芳香環聚合物之單體成分所例示之脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物或含芳香環(甲基)丙烯酸酯化合物。該等中，作為(d)單官能(甲基)丙烯酸酯化合物，較好為含芳香環(甲基)丙烯酸酯化合物，特佳為作為式[3]表示之含芳香環(甲基)丙烯酸酯化合物而例示者。單官能(甲基)丙烯酸酯化合物可單獨使用1種或可組合2種以上使用。
作為較佳之含芳香環(甲基)丙烯酸酯化合物具體舉例為(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸2-苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸3-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸4-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸2-(2-聯苯氧基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(3-聯苯氧基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(4-聯苯氧基)乙酯等。該等中，更佳為(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸3-苯氧基苄酯、(甲基)丙烯酸2-(2-聯苯氧基)乙酯，又更好為(甲基)丙烯酸3-苯氧基苄酯。
(d)成分之單官能(甲基)丙烯酸酯化合物含量，基於所得硬化膜之折射率之觀點，相對於(b)成分之含芳香環聚合物100質量份，較好為0~100質量份， 更好為0~50質量份，又更好為0~30質量份。
[(e)多官能(甲基)丙烯酸酯化合物]
本發明之組成物，基於調整硬化膜物性之觀點，亦可包含(e)多官能(甲基)丙烯酸酯化合物。本發明中所謂多官能(甲基)丙烯酸酯化合物係分子中含有至少2個(甲基)丙烯醯基之化合物，具體舉例為多元醇與(甲基)丙烯酸之酯。且，尤其基於改善硬度之觀點，該多官能(甲基)丙烯酸酯化合物之1分子中之(甲基)丙烯醯基之數，較好為3~6，更好為3或4。作為此種多元醇，舉例為甘油、赤蘚醇、季戊四醇、三羥甲基乙烷、三羥甲基丙烷、二季戊四醇、二-三羥甲基丙烷等。
作為前述多官能(甲基)丙烯酸酯化合物之具體例舉例為新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、雙酚A二(甲基)丙烯酸酯、環氧乙烷改性雙酚A二(甲基)丙烯酸酯等之具有2個(甲基)丙烯醯基之2官能(甲基)丙烯酸酯化合物；季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基乙烷三(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯等之具有3個(甲基)丙烯醯基之3官能(甲基)丙烯酸酯化合物；季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二-三羥甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯等之具有4個(甲基)丙烯醯基之4官能(甲基)丙烯酸酯化合物；二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等之具有5個或6個(甲基)丙烯醯基之5~6官能(甲基)丙 烯酸酯化合物等，但不限定於該等。多官能(甲基)丙烯酸酯化合物可單獨使用1種，亦可組合2種以上使用。
前述多官能(甲基)丙烯酸酯化合物可作為市售品容易地獲得，作為其具體例，舉例為例如日本化藥(股)製KAYARAD(註冊商標)NPGDA、R-551、T-1420、DPHA、DPHA-2C、D-310、D-330、DPCA-20、DPCA-30、DPCA-60、DPCA-120、DN-0075、DN-2475、R-526、MANDA、GPO-303、TMPTA、THE-330、TPA-320、TPA-330、PET-30、RP-1040；東亞合成(股)製ARONIX(註冊商標)M-211B、M-6200、M-309、M-400、M-402、M-405、M-450、M-7100、M-8030、M-8060、M-1310、M-1600、M-1960、M-8100、M-8530、M-8560、M-9050；大阪有機化學工業(股)製BISCOTE 700HV、295、300、360、GPT、3PA、400、312；新中村化學工業(股)製NK ESTER ABE-300、A-BPE-4、A-BPE-10、A-BPE-20、A-BPE-30、A-BPE-3、A-B1206PE、BPE-80N、BPE-100、BPE-200、BPE-500、BPE-900、BPE-1300N、NPG、A-9300、A-9300-1CL、A-GLY-9E、A-GLY-20E、A-TMM-3、A-TMM-3L、A-TMM-3LM-N、A-TMPT、AD-TMP、ATM-35E、A-TMMT、A-9500、A-DPH、TMPT等。
依據本發明之較佳樣態，本發明之組成物中所含之多官能(甲基)丙烯酸酯化合物包含至少1種具有3或4個(甲基)丙烯醯基之多官能(甲基)丙烯酸酯化 合物。
包含(e)成分之多官能(甲基)丙烯酸酯化合物時，其含量相對於(b)成分之含芳香環聚合物100質量份，較好為10~300質量份，更好為20~200質量份，又更好為50~150質量份。含量若為前述範圍，則獲得硬化膜之硬度改善效果，不會發生龜裂。
[(f)離子捕捉劑]
本發明之組成物亦可包含(f)離子捕捉劑。(f)離子捕捉劑尤其於基板為金屬製時或於基板上形成金屬配線時等中，具有防止因該金屬配線等與水接觸而引起遷移之功能。
基於提高所得硬化膜之遷移抑制能之觀點，作為離子捕捉劑之較佳一例，舉例為於構造內具有氮系雜環之化合物。所謂氮系雜環係具有含飽和或不飽和鍵之3員環以上之環狀構造，且其環狀構造內具有1個以上氮原子者。
作為氮系雜環，例如作為具有飽和鍵者，舉例為氮丙啶(伸乙亞胺)、吖丁啶(氮雜環丁烷)、四氫吡咯(吡咯啶)、氮雜環己烷(哌啶)、氮雜環庚烷(六亞甲二胺)等，作為具有不飽和鍵者，舉例為氮吮(Azirine)(1H-氮吮、2H-氮吮)、氮唉(Azete)(氮雜環丁烷二烯)、唑(1H-吡咯、2H-吡咯、咪唑、吡唑、1,2,3-三唑、1,2,4-三唑、1H-四唑)、吡啶、氮雜環庚三 烯(Azepine)(Azatropilidene)、咪唑啶、吡嗪、三嗪(1,2,3-三嗪、1,2,4-三嗪、1,3,5-三嗪)等，又，亦舉例為結合複數氮系雜環之卟啉、膽鹼、酞青等。
進而，作為前述氮系雜環，可為氮系雜環彼此或與芳香環烴化合物(苯環或萘環)縮合者，亦舉例為例如苯并三唑、吲哚、異吲哚、苯并咪唑、喹啉、異喹啉、喹喏啉、噌啉、嘌呤、喋啶、吖啶、咔唑等。
又，作為前述氮系雜環，亦可為包含氮原子以外之其他雜原子者，舉例為例如含硫原子之噻唑、異噻唑、噻啉等，或含氧原子之噁唑、異噁唑、呋咱、嗎啉、3-吡唑啉酮、5-吡唑啉酮、苯并噁唑等。
再者，亦可為於該等氮系雜環上附加異氰尿酸等之其他氮系雜環之氮系雜環之加成化合物。又，本發明中，該等氮系雜環可使用1種或組合複數種使用。
作為構造內具有氮系雜環之化合物之具體例，舉例為2,4-二胺基-6-乙烯基-1,3,5-三嗪、2,4-二胺基-6-乙烯基-1,3,5-三嗪異氰尿酸加成物鹽、2,4-二胺基-6-(2-(甲基)丙烯醯氧基乙基)-1,3,5-三嗪、2-[2-羥基-4-(己氧基)苯基]-4,6-二苯基-1,3,5-三嗪、2,4-雙(2,4-二甲基苯基)-6-(2-羥基-4-辛氧基苯基)-1,3,5-三嗪、2-(2-羥基-4-己氧基苯基)-4,6-二苯基-1,3,5-三嗪、2-[2-羥基-4-[3-(2-乙基己基-1-氧基)-2-羥基丙氧基]苯基]-4,6-雙(2,4-二甲基苯基)-1,3,5-三嗪、2-[4-[2-羥基-3-(十二烷氧基)丙氧基]-2-羥基苯基]-4,6-雙(2,4-二甲基苯基)- 1,3,5-三嗪、2,4-雙[2-羥基-4-丁氧基苯基]-6-(2,4-二丁氧基苯基)-1,3,5-三嗪、N’-第三丁基-N-環丙基-6-(甲硫基)-1,3,5-三嗪-2,4-二胺等之三嗪化合物；1,2,3-苯并三唑、1,2,3-苯并三唑鈉鹽、3-甲基-1H-苯并三唑、4-甲基-1H-苯并三唑、5-甲基-1H-苯并三唑、羧基苯并三唑、1-[N,N-雙(2-乙基己基)胺基甲基]苯并三唑、1-[N,N-雙(2-乙基己基)胺基甲基]甲基苯并三唑、2,2’-[[(甲基-1H-苯并三唑-1-基)甲基]亞胺基]雙乙醇、6-(2-苯并三唑基)-4-第三辛基-6’-第三丁基-4’-甲基-2,2-亞甲基雙酚、2-(5-甲基-2-羥基苯基)苯并三唑、2-[2-羥基-3,5-雙(α,α-二甲基苄基)苯基]-2-苯并三唑、2-(3-第三丁基-5-甲基-2-羥基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(2-羥基-3,5-二-第三戊基苯基)-2H-苯并三唑、2-(2-羥基-5-第三辛基苯基)苯并三唑、2-(3-十二烷基-2-羥基-5-甲基苯基)苯并三唑、2-(2-羥基-5-第三丁基苯基)苯并三唑、2-(2-羥基-3,5-二-第三丁基苯基)-5-氯苯并三唑、2,2’-亞甲基雙[6-(2H-苯并三唑-2-基)-4-第三辛基苯酚]、2-(3-第二丁基-5-第三丁基-2-羥基苯基)苯并三唑、2-(2-羥基-5-第三丁基苯基)-2-苯并三唑、2-(2H-苯并三唑-2-基)-6-(1-甲基-1-苯基乙基)-4-(1,1,3,3-四甲基丁基)苯酚、2-(2’-羥基-5’-(甲基)丙烯醯氧基乙基苯基)-2H-苯并三唑等之苯并三唑化合物等，但不限定於該等。
其中，離子捕捉劑較好包含1H-苯并三唑化合物，更好包含可經碳數1~3之烷基取代之1H-苯并三唑， 又更好包含5-甲基-1H-苯并三唑。
構造內具有氮系雜環之化合物可藉習知方法合成，亦可作為市售品獲得。作為市售品之具體例舉例為Tinuvin(註冊商標)234、326、328、329、400、405、460、571、928、1577、P、PS、UVITEX(註冊商標)OB、IRGAGUARD(註冊商標)D 1071(以上為BASF公司製)、SB-UVA 6164、SB-UVA 6577、EVERSORB 70、EVERSORB 75(以上為SORT(股)製)、CURAZOLE(註冊商標)VT、VT-OK、MAVT(以上為四國化成工業(股)製)、BT-120、JCL-400、CBT-1、BT-LX、TT-LX、TT-LYX、JAST-500、JF-832(以上為城北化學公業(股)製)、5MBT(CHEMIPRO化成(股)製)、RUVA-93(大塚化學(股)製)、5-甲基-1H-苯并三唑(東京化成工業(股)製)等。
作為離子捕捉劑之其他較佳一例舉例為醯肼衍生物、含硫亞磷酸酯類等。作為其具體例，舉例為十亞甲基二羧酸二水楊醯基醯肼、N,N’-雙[3-[3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基]丙醯基]肼、2,2’-草醯胺雙[乙基3-(3,5-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]、草酸雙亞苄基醯肼、間苯二甲酸雙(2-苯氧基丙烯基醯肼)、三[2-第三丁基-4-(2’-甲基-4’-羥基-5’-第三丁基苯硫基)-5-甲基苯基]亞磷酸酯等。該等可單獨使用1種亦可併用2種以上。
醯肼衍生物、含硫亞磷酸酯類可以習知方法合成，亦可以市售品獲得。作為市售品之具體例舉例為抑 制劑OABH(Eastman公司製)、ADEKASTAB(註冊商標)CDA-6(ADEKA(股)製)、Irganox(註冊商標)MD 1024(BASF公司製)等。
包含(f)成分之離子捕捉劑時，其含量相對於(b)成分之含芳香環聚合物100質量份，基於再現性良好地獲得硬度、密著性等優異之薄膜之觀點，較好為20質量份以下，更好為10質量份以下，基於遷移抑制能優異之觀點，較好為0.001質量份以上，更好為0.005質量份以上，又更好為0.01質量份以上。
[(g)矽烷偶合劑]
本發明之組成物，基於提高所得硬化膜對基板等之密著性之觀點，亦可包含(g)矽烷偶合劑，依據較佳樣態，該矽烷偶合劑包含式[4]表示之矽烷化合物。
Figure 106111192-A0305-02-0030-1
式[4]中，R6表示甲基或乙基。X表示水解性基。Y表示反應性官能基。L7表示單鍵或碳數1~10之伸烷基。a表示0~2之整數。
作為L7表示之碳數1~10之伸烷基，舉例為亞甲基、伸乙基、三亞甲基、甲基伸乙基、四亞甲基、1-甲基三亞甲基、五亞甲基、2,2-二甲基三亞甲基、六亞甲基、八亞甲基、十亞甲基等。該等中，較佳為三亞甲基。
作為X表示之水解性基舉例為鹵原子、碳數 1~3之烷氧基、碳數2~4之烷氧基烷氧基等。作為前述鹵原子，舉例為氯原子、溴原子等。碳數1~3之烷氧基較好為直鏈狀或分支狀者，具體舉例為甲氧基、乙氧基、正丙氧基及異丙氧基。且，作為碳數2~4之烷氧基烷氧基具體為甲氧基甲氧基、2-甲氧基乙氧基、乙氧基甲氧基及2-乙氧基乙氧基。
作為Y表示之反應性官能基舉例為胺基、脲基、(甲基)丙烯醯氧基、乙烯基、環氧基、巰基等。其中，較好為胺基、脲基、(甲基)丙烯醯氧基，更好為胺基或脲基。
作為矽烷偶合劑之具體例舉例為3-胺基丙基三氯矽烷、3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-胺基丙基(甲基)(二甲氧基)矽烷、3-胺基丙基(甲基)(二乙氧基)矽烷、3-脲基丙基三甲氧基矽烷、3-脲基丙基三乙氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、乙烯基三氯矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、烯丙基三氯矽烷、烯丙基三甲氧基矽烷、烯丙基三乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基(甲基)(二乙氧基)矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三乙氧基矽烷、3-巰基丙基(甲基)(二甲氧基)矽烷、3-巰基丙基(甲基)(二乙氧基)矽烷、7-辛烯基三氯矽烷、7-辛烯基三甲氧基矽烷、7-辛烯基三乙氧 基矽烷、8-縮水甘油氧基辛基三氯矽烷、8-縮水甘油氧基辛基三甲氧基矽烷、8-縮水甘油氧基辛基三乙氧基矽烷、8-(甲基)丙烯醯氧基辛基三氯矽烷、8-(甲基)丙烯醯氧基辛基三甲氧基矽烷、8-(甲基)丙烯醯氧基辛基三乙氧基矽烷、8-環氧乙烷基辛基三氯矽烷、8-環氧乙烷基辛基三甲氧基矽烷、8-環氧乙烷基辛基三乙氧基矽烷等。
其中，較好為3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-脲基丙基三甲氧基矽烷、3-脲基丙基三乙氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷等。
矽烷偶合劑可使用習知方法合成，亦可作為市售品取得。又，矽烷偶合劑可使用1種或組合2種以上使用。
包含(g)成分之矽烷偶合劑時，其含量相對於(b)成分之含芳香環聚合物100質量份，較好為0.001~10質量份，更好為0.01~5質量份，又更好為0.05~1質量份。含量若為前述範圍，則獲得密著性之提高效果，硬度亦不會降低。
[(h)自由基聚合起始劑]
本發明之組成物，為了促進該組成物中所含之聚合性成分之聚合，亦可包含(h)自由基聚合起始劑。例如雖藉由高溫處理而可自發性聚合，但有無法進行會使基板變性等之高溫硬化處理之情況時，可藉由自由基聚合起始劑 而進行低溫硬化處理或光硬化處理。
自由基聚合起始劑只要為藉由光照射及/或加熱而可放出使自由基聚合開始之物質即可。例如作為光自由基聚合起始劑舉例為二苯甲酮衍生物、咪唑衍生物、雙咪唑衍生物、N-芳基甘胺酸衍生物、有機疊氮化合物、二茂鈦化合物、鋁酸鹽錯合物、有機過氧化物、N-烷氧基吡啶鎓鹽、噻噸酮衍生物等。更具體而言，舉例為二苯甲酮、1,3-二(第三丁基二氧基羰基)二苯甲酮、3,3’,4,4’-四(第三丁基二氧基羰基)二苯甲酮、3-苯基-5-異噁唑酮、2-巰基苯并咪唑、雙(2,4,5-三苯基)咪唑、2,2-二甲氧基-1,2-二苯基乙烷-1-酮、1-羥基環己基=苯基=酮、2-苄基-2-二甲胺基-1-(4-嗎啉苯基)丁烷-1-酮、雙(η5-2,4-環戊二烯-1-基)雙(2,6-二氟-3-(1H-吡咯-1-基)苯基)鈦等，但不限定於該等。
作為前述光自由基聚合起始劑可利用市售品，舉例為例如BASF公司製之IRGACURE(註冊商標)651、184、369、784等。且，亦可使用前述以外之市售品，具體舉例為BASF公司製之IRGACURE 500、907、379、819、127、754、250、1800、1870、OXE01、TPO、DAROCUR(註冊商標)1173；Lambson公司製Speedcure(註冊商標)MBB、PBZ、ITX、CTX、EDB；Lamberti公司製Esacure(註冊商標)ONE、KIP150、KT046；日本化藥(股)製KAYACURE(註冊商標)DETX-S、CTX、BMS、DMBI等。
又，作為熱自由基聚合起始劑舉例為例如乙醯過氧化物、苯甲醯過氧化物、甲基乙基酮過氧化物、環己酮過氧化物、過氧化氫、第三丁基過氧化氫、異丙苯過氧化氫、二-第三丁基過氧化物、二異丙苯過氧化物、二月桂醯基過氧化物、第三丁基過氧乙酸酯、第三丁基過氧特戊酸酯、第三丁過氧基-2-乙基己酸酯(2-乙基過氧己酸第三丁酯)等之過氧化物；2,2’-偶氮雙異丁腈、2,2’-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)、(1-苯基乙基)偶氮二苯基甲烷、2,2’-偶氮雙(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)、2,2’-偶氮雙異丁酸二甲酯、2,2’-偶氮雙(2-甲基丁腈)、1,1’-偶氮雙(1-環己基甲腈)、2-(胺基甲醯基偶氮)異丁腈、2,2’-偶氮雙(2,4,4-三甲基戊烷)、2-苯基偶氮-2,4-二甲基-4-甲氧基戊腈、2,2’-偶氮雙(2-甲基丙烷)等之偶氮系化合物；過硫酸銨、過硫酸鈉、過硫酸鉀等之過硫酸鹽等，但不限定於該等。
作為市售之熱自由基聚合起始劑舉例為例如日油(股)製PEROYL(註冊商標)IB、NPP、IPP、SBP、TCP、OPP、SA、355、L、PERBUTYL(註冊商標)ND、NHP、MA、PV、355、A、C、D、E、L、I、O、P、Z、PERHEXYL(註冊商標)ND、PV、D、I、O、Z、PEROCTA(註冊商標)ND、NYPER(註冊商標)PMB、BMT、BW、Pertetra(註冊商標)A、Perhexa(註冊商標)MC、TMH、HC、250、25B、C、25Z、22、V、PEROCTA(註冊商標)0、PERCUMYL(註冊商標) ND、D、PERMENTA(註冊商標)H、NOFMER(註冊商標)BC；和光純藥工業(股)製V-70、V-65、V-59、V-40、V-30、VA-044、VA-046B、VA-061、V-50、VA-057、VA-086、VF-096、VAm-110、V-601、V-501；BASF公司製IRGACURE 184、369、651、500、819、907、784、2959、CGI1700、CGI1750、CGI1850、CG24-61、TPO、DAROCUR 1116、1173；SAITEK SURFACE SPECIALITIES公司製UVECRYL(註冊商標)P36；Lamberti公司製Esacure KIP150、KIP65LT、KIP100F、KT37、KT55、KT046、KIP75/B等，但不限於該等。
包含(h)成分之自由基聚合起始劑時，其含量相對於(b)成分之含芳香環聚合物100質量份，較好為1~20質量份，更好為1~15質量份。
本發明之組成物亦可根據需要含有聚合抑制劑。作為聚合抑制劑之具體例舉例為2,6-二異丁基苯酚、3,5-二-第三丁基苯酚、3,5-二-第三丁基甲酚、氫醌、氫醌單甲醚、聯苯三酚、第三丁基兒茶酚、4-甲氧基-1-萘酚等。包含聚合抑制劑時，其含量於全部固形分中較好為1質量%以下，更好為0.5質量%以下。
本發明之組成物在不損及本發明效果下，亦可根據需要進而包含界面活性劑、交聯劑、消泡劑、流變調整劑、顏料、染料、保存安定劑、多元酚或多元羧酸等之溶解促進劑等。
作為界面活性劑並未特別限定，但舉例為例 如氟系界面活性劑、矽系界面活性劑、非離子系界面活性劑等。作為該種界面活性劑舉例為例如三菱材料電子化成(股)製EF TOP(註冊商標)EF301、EF303、EF352；DIC(股)製MEGAFAC(註冊商標)F171、F173；3M公司製FLUORAD(註冊商標)FC430、FC431；旭硝子(股)製ASAHIGARD(註冊商標)AG710、AGC SEMICHEMICAL(股)製SURFLON(註冊商標)S-382、SC101、SC102、SC103、SC104、SC105、SC106等。
作為交聯劑舉例為多官能環氧化合物、多官能異氰酸酯化合物、多官能硫醇化合物、三聚氰胺系交聯劑等，但於包含多官能(甲基)丙烯酸酯化合物時較好為3官能以上之硫醇化合物。多官能硫醇化合物可作為多元醇與單官能及/或多官能硫醇化合物之加成反應物而獲得。作為具體化合物舉例為1,3,5-三(2-(3-巰基丙醯氧基)乙基)異氰尿酸酯、1,3,5-三(2-(3-巰基丁醯氧基)乙基)異氰尿酸酯(昭和電工(股)製，KARENZ MT(註冊商標)NR1)、三羥甲基丙烷三(3-巰基丙酸酯)等之3官能硫醇化合物；季戊四醇四(3-巰基丙酸酯)、季戊四醇四(3-巰基丁酸酯)(昭和電工(股)製，KARENZ MT PEI)等之4官能硫醇化合物；二季戊四醇六(3-巰基丙酸酯)等之6官能硫醇化合物等。
作為消泡劑舉例為乙炔二醇、聚矽氧流體及乳劑、乙氧化或丙氧化聚矽氧、烴、脂肪酸酯衍生物、乙 醯化聚醯胺、聚(環氧烷)聚合物及共聚物等，但不限定於該等。進行網版印刷時，本發明組成物較好包含消泡劑。
本發明之組成物於25℃之黏度，基於塗佈性之觀點，較好為1~10,000mPa‧s，更好為1~50,000mPa‧s，又更好為1~1,000mPa‧s。黏度若為前述範圍，則塗佈性良好，可獲得目的膜厚。
又，本發明之組成物於25℃之黏度，基於印刷性之觀點，較好為10~100,000mPa‧s，更好為500~100,000mPa‧s，又更好為1,000~100,000mPa‧s。黏度若為前述範圍，則噴出性良好，不會對步驟產生負荷，塗佈後不會使組成物擴散、或使組成物對基板之轉印性降低。
於形成為了於觸控面板之X軸電極及Y軸電極正交之部分構成橋接構造之如絕緣膜之微細構造硬化膜時，採用網版印刷、凹版平版印刷等之印刷法時，本發明之組成物於25℃之黏度較好為10~100,000mPa‧s，更好為5,000~100,000mPa‧s，又更好為20,000~100,000mPa‧s。黏度若為前述範圍，則噴出性良好，不會對步驟產生負荷，塗佈後不會使組成物擴散、或使組成物對基板之轉印性降低。又，本發明中，黏度係藉由E型黏度計之測定值。
本發明之組成物之調製方法並未限定。作為一例，舉例為將(b)成分之含芳香環聚合物溶解於溶劑中，於該溶液中以特定比例混合其他成分，作成均一溶液 之方法。又，調製本發明之組成物時，藉由溶劑中之聚合反應所得之含有含芳香環聚合物之溶液可直接使用。該情況下，只要於含有含芳香環聚合物之溶液中，饋入其他成分作成均一溶液即可。且，亦可基於濃度調整為目的進而添加溶劑。
如此調製之組成物，基於獲得更均一硬化膜之觀點，較好使用孔徑0.2μm左右之過濾器等過濾後使用。
[硬化膜]
本發明之組成物藉由旋轉塗佈、流塗、輥塗、狹縫塗佈、接續狹縫塗佈後之旋轉塗佈、噴墨塗佈、網版印刷、軟版印刷、凹版印刷、平版印刷、凹版平版印刷等之印刷法塗佈於具有電極及/或配線之基板(例如矽/二氧化矽被覆基板；氮化矽基板；經鋁、鉬、鉻、銅、銀等之金屬、銀奈米線等之金屬奈米線、銀奈米粒子、銅奈米粒子等之金屬奈米粒子、聚(3,4-乙二氧基噻吩)/聚(苯乙烯磺酸鹽)(PEDOT/PSS)、石墨烯、碳奈米管等之導電性聚合物被覆之基板；玻璃基板；石英基板；氧化銦錫(ITO)基板；ITO薄膜基板；三乙醯纖維素(TAC)薄膜、聚酯薄膜、丙烯酸薄膜、環烯烴(COP)薄膜等之樹脂薄膜基板)等上，隨後，以加熱板或烘箱等預備乾燥(預烘烤)，而可形成塗膜。本發明之組成物尤其適於噴墨塗佈、網版印刷、軟版印刷、凹版平版印刷等之印刷法。
預烘烤一般採用於較好於60~150℃，更好80~120℃，使用加熱板時處理0.5~30分鐘，於使用烘箱時處理0.5~90分鐘之方法。
其次，進行用以熱硬化之後烘烤。具體而言，使用加熱板、烘箱等加熱。後烘烤一般採用於較好於150~300℃，更好200~250℃，使用加熱板時處理1~30分鐘，於使用烘箱時處理1~90分鐘之方法。
本發明之組成物包含熱自由基起始劑時，可於低溫硬化。該情況下，預烘烤條件與前述相同，但後烘烤溫度較好為60~200℃，更好80~150℃。其他條件與前述相同。
又，本發明之組成物包含光自由基起始劑時，於預烘烤後，藉由前述塗膜照射紫外線(UV)等之光，可進行光硬化。前述光較好為波長200~500nm之範圍，其曝光量較好為100~5,000mJ/cm2。
光硬化後，亦可進行用以熱硬化之後烘烤。具體而言，使用加熱板、烘箱等加熱。後烘烤一般採用較好於60~150℃，更好80~120℃，使用加熱板時處理1~30分鐘，於使用烘箱時處理1~90分鐘之方法。
藉由以如前述之條件，使本發明之組成物硬化，而可使基板之階差充分平坦化，可形成具有高折射率之硬化膜。
本發明之硬化膜可容易地藉由印刷法等之簡便方法形成，進而由於具有高折射率，故可期待作為形成 有機EL元件等之各種顯示器中之保護膜、平坦化膜、絕緣膜等、觸控面板中之保護膜、絕緣膜等之硬化膜之材料。
於形成金屬之電極及/或金屬配線之基材上具備以與前述電極及/或配線接觸之方式形成之本發明之硬化膜之導電性構件，由於電極及/或配線之腐蝕受抑制，故可抑制電極或配線中之電阻上升、電極或金屬與其他構件之剝離等，結果，成為耐久性優異者。
[實施例]
以下列舉製造例、比較製造例、實施例及比較例更具體說明本發明，但本發明不限定於下述實施例。又，實施例中，試料之調製及物性分析所用之裝置及條件如下。
(1)攪拌脫泡
裝置：THINKY(股)製自轉公轉混合機AWATORY練太郎(註冊商標)ARE-310
(2)旋轉塗佈
裝置：Brewer Science公司製Cee(註冊商標)I00
(3)UV曝光
裝置：HEAREUS公司製輸送帶式UV燈系統(H燈泡)
(4)恆溫槽
裝置：ESPEC(股)製小型環境試驗器SH-222
(5)凝膠滲透層析(GPC)
裝置：昭和電工(股)製Shodex(註冊商標)GPC-101
管柱：昭和電工(股)製Shodex GPC KF-803L+KF-804L
管柱溫度：40℃
溶劑：THF
流量：1mL/分鐘
檢測器：RI
檢量線：標準聚苯乙烯
(6)折射率測定
裝置：Metricon公司製型號2010/M稜鏡耦合器
測定溫度：25℃
(7)全光線透過率測定
裝置：日本電色工業(股)製濁度計NDH 5000
波長範圍：380~780nm
又，簡稱表示如下意義。
EPPA：乙氧化鄰-苯基苯酚丙烯酸酯(新中村化學工業(股)製NK ESTER A-LEN-10)
MAA：甲基丙烯酸(東京化成工業(股)製)
MMA：甲基丙烯酸甲酯(東京化成工業(股)製)
POBA：丙烯酸3-苯氧基苄酯(共榮社化學(股)製LIGHT ACRYLATE POB-A)
St：苯乙烯(東京化成工業(股)製)
MAIB：2,2’-偶氮雙(異丁酸)二甲酯(東京化成工業(股)製)
BPFDA：雙酚茀二丙烯酸酯(大阪氣體化學(股)製OGSOL EA-F5710)
TMPTA：三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(新中村化學工業(股)製NK ESTER A-TMPT)
A771：聚矽氧烷系消泡劑(MUNZING公司製AGITAN771)
APTES：(3-胺基丙基)三乙氧基矽烷(信越化學工業(股)製LS-3150)
MBT：5-甲基-1H-苯并三唑(東京化成工業(股)製)
1184：1-羥基環己基=苯基=酮(BASF公司製IRGACURE(註冊商標)184)
DEGEEA：二乙二醇單乙醚乙酸酯(東京化成工業(股)製)
PGDA：丙二醇二乙酸酯(和光純藥工業(股)製)
[1]聚合物之製造 [製造例1]含芳香環聚合物之製造1
於1升四頸燒瓶中，饋入作為溶劑之PGDA 324.5g。於該PGDA中，於氮氣環境下，於70℃(內溫)邊攪拌邊以2小時滴加MMA 61.6g(0.62mol)、St 150.0g(1.44mol)及MAIB 4.72g(0.02mol)之混合液。滴加 後，進而於70℃反應20小時，獲得聚合物濃度40質量%之聚合物溶液P1。P1中之聚合物Mw為65,000。
[製造例2]含芳香環聚合物之製造2
於1升四頸燒瓶中，饋入作為溶劑之PGDA 315.1g。於該PGDA中，於氮氣環境下，於70℃(內溫)邊攪拌邊以2小時滴加MMA 30.0g(0.30mol)、POBA 177.8g(0.70mol)及MAIB 2.30g(0.01mol)之混合液。滴加後，進而於70℃反應20小時，獲得聚合物濃度40質量%之聚合物溶液P2。P2中之聚合物Mw為125,000。
[製造例3]含芳香環聚合物之製造3
於1升四頸燒瓶中，饋入作為溶劑之PGDA 329.5g。於該PGDA中，於氮氣環境下，於70℃(內溫)邊攪拌邊以2小時滴加MMA 30.0g(0.30mol)、EPPA 187.4g(0.70mol)及MAIB 2.30g(0.01mol)之混合液。滴加後，進而於70℃反應20小時，獲得聚合物濃度40質量%之聚合物溶液P3。P3中之聚合物Mw為56,000。
[製造例4]含芳香環聚合物之製造4
於1升四頸燒瓶中，饋入作為溶劑之PGDA 345.0g。於該PGDA中，於氮氣環境下，於70℃(內溫)邊攪拌邊以2小時滴加MAA 27.5g(0.32mol)、EPPA 200.0g(0.75mol)及MAIB 2.45g(0.01mol)之混合液。滴加 後，進而於70℃反應20小時，獲得聚合物濃度40質量%之聚合物溶液P4。P4中之聚合物Mw為70,000。
[比較製造例1]不具有芳香環之聚合物之製造
於1升四頸燒瓶中，饋入作為溶劑之DEGEEA 303.5g。於該DEGEEA中，於氮氣環境下，於70℃(內溫)邊攪拌邊以2小時滴加MMA 200.0g(2.00mol)及MAIB 2.30g(0.01mol)之混合液。滴加後，進而於70℃反應20小時，獲得聚合物濃度40質量%之聚合物溶液P5。P5中之聚合物Mw為95,000。
[2]硬化膜形成用樹脂組成物之調製 [實施例1]
將製造例1所得之聚合物溶液P1 250質量份(以聚合物計100質量份)、作為茀化合物之BPFDA 55質量份、作為多官能(甲基)丙烯酸酯之TMPTA 55質量份、作為離子捕捉劑之MBT 6質量份、作為矽烷偶和劑之APTES 0.1質量份、作為消泡劑之A771 0.65質量份、作為自由基聚合起始劑之I184 6.4質量份及作為溶劑之PGDA 70質量份予以混合。該混合物以2,000rpm攪拌脫泡10分鐘，調製固形分濃度50質量%之漆料。又此處所謂固形分係指溶劑除外之全成分。
[實施例2~4、比較例1~2]
除了將各成分之調配變更如表1所記載以外，與實施例1同樣調製各漆料。
Figure 106111192-A0202-12-0043-9
[3]硬化膜之製作及評價 [折射率評價]
實施例1~4及比較例1~2之漆料分別藉由旋轉塗佈而塗佈於玻璃基板上，於110℃之烘箱預烘烤10分鐘。所得塗膜進行UV曝光(曝光量800mJ/cm2)，進而於110℃之烘箱後烘烤30分鐘，製作厚度約5μm之硬化膜。
測定所得硬化膜於波長633nm之折射率及全光線透過率。結果一併示於表2。
Figure 106111192-A0202-12-0044-10
如表2所示，由本發明之組成物所得之硬化膜，於波長633nm之折射率較高而為1.56以上(實施例1~4)。相對於此，使用不具有芳香族基之聚合物之硬化膜(比較例1)及未調配茀化合物之硬化膜(比較例2)，折射率較低分別為1.557及1.540。

Claims (9)

  1. 一種高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其包含(a)以式[1]表示之茀化合物、(b)含芳香環之聚合物，其係僅含有源自脂肪族(甲基)丙烯酸酯化合物之重複單位(惟，於側鏈具有矽烷構造者除外)及源自包含聚合性雙鍵之含芳香環化合物之重複單位、(c)溶劑、(e)多官能(甲基)丙烯酸酯化合物、(f)離子捕捉劑、(g)矽烷偶合劑，以及(h)自由基聚合起始劑；
    Figure 106111192-A0305-02-0047-2
     式中，R1及R2分別獨立表示氫原子或甲基，L1及L2分別獨立表示可含有取代基之伸苯基或可含取代基之萘二基，L3及L4分別獨立表示碳數1~6之伸烷基，m及n表示滿足0≦m≦40、0≦n≦40及0≦m+n≦40之整數。
  2. 如請求項1之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其進而包含(d)單官能(甲基)丙烯酸酯化合物。
  3. 如請求項1之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其中(e)多官能(甲基)丙烯酸酯化合物包含選自由1分子中含有3個(甲基)丙烯醯基之化合物及含有4個(甲基)丙烯醯基之化合物所成之群之至少1種。
  4. 如請求項1之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其中(f)離子捕捉劑包含具有氮系雜環之化合物、醯肼衍生物或含硫亞磷酸酯類。
  5. 如請求項1之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其中(f)離子捕捉劑包含苯并-1H-三唑化合物。
  6. 如請求項1之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其中(g)矽烷偶合劑包含以式[4]表示之矽烷化合物，
    Figure 106111192-A0305-02-0048-3
     式中，R6表示甲基或乙基，X表示水解性基，Y表示反應性官能基，L7表示單鍵或碳數1~10之伸烷基，a表示0~2之整數。
  7. 如請求項1之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物，其係網版印刷法用。
  8. 一種高折射率硬化膜，其係由如請求項1~7中任一項之高折射率硬化膜形成用樹脂組成物所得。
  9. 一種導電性構件，其具備形成有金屬電極及/或金屬配線之基材、及與前述電極及/或配線相接之方式形成於該基材上之如請求項8之高折射率硬化膜。
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