TWI655238B - Epoxy resin composition, use thereof and filler for epoxy resin composition - Google Patents
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Abstract
本發明可以提供一種可以藉由混練容易地製備且流動性改良而成形性優異、吸水性良好(低吸水性)的含有氧化鎂粉末的導熱性環氧樹脂組成物。另外,可以提供一種較佳為進而耐燃燒性優異的含有氧化鎂粉末的導熱性環氧樹脂組成物。本發明的環氧樹脂組成物可以適宜地用作導熱性密封材、導熱性片材、導熱性接著劑及硬化物。
本發明的環氧樹脂組成物的特徵在於:含有環氧樹脂、硬化劑、及經具有苯基及胺基中的至少一種的烷氧基矽烷表面處理過的氧化鎂粉末。
Description
本發明關於一種含有氧化鎂粉末的導熱性環氧樹脂組成物、及由該導熱性環氧樹脂組成物構成的導熱性密封材、導熱性片材、導熱性接著劑、硬化物、以及含有氧化鎂粉末的環氧樹脂組成物用填充材。尤其是關於一種可以藉由混練容易地製備且流動性改良而成形性優異、吸水性良好(低吸水性)並且較佳為進而耐燃燒性優異的導熱性環氧樹脂組成物。
環氧樹脂組成物在眾多領域中用於各種用途。
尤其在電子零件中,適宜用作基板材料、密封材料、導熱性片材材料、接著劑等。該用途中有隨著小型化、高集成化、高電容化、高速化等的發展,來自電子零件的放熱量增加的傾向。如果放熱量增加,那麼會由於溫度或濕度的影響而降低電子零件的可靠性。因此,對環氧樹脂組成物除了要求耐熱性或低吸水性(耐濕性)以外,為了提高散熱性,也要求賦予導熱性。
另外,雖然在接著劑或塗布材的情況下未必要求阻燃性,但是在半導體密封材料那樣的直接密封放熱源的情況下,考慮安全性而要求作為電子零件用的高度耐燃燒性。
為了對環氧樹脂組成物賦予導熱性,已經提出了摻合氧化
鎂。利用氧化鎂來提高導熱性。然而,如果摻合量增大,那麼流動性降低,成形性變得不充分,所以尤其是小型化(薄膜化、微細化、複雜化)的電子零件會在成形性上產生問題。
專利文獻1中提出了耐濕性及導熱性優異的含有氧化鎂粉末的樹脂組成物。其中有大意如下的記載:如果利用矽烷等無機系偶聯劑對氧化鎂進行表面處理,那麼在和樹脂的混練作業步驟中,進行表面處理的處理劑容易自氧化鎂的表面剝離,缺乏機械強度,表面進行水合反應而轉化成氫氧化鎂,產生白化現象,因此無法實際應用。此處,使用被覆氧化鎂,其表面具有含有矽和鎂的複合氧化物及/或鋁和鎂的複合氧化物的被覆層。
專利文獻2中提出了用特定體積比摻合氧化鎂粉末和二氧化矽粉末的改良了導熱性(散熱性)的環氧樹脂組成物。其中記載了利用矽烷偶聯劑對氧化鎂的表面進行處理,在實施例中使用經低聚物狀的反應性矽氧烷處理過的氧化鎂。然而,未必對通常的(化合物類型的)矽烷偶聯劑進行了詳細的研究。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2004-27177號公報
[專利文獻2]日本特開2012-162650號公報
本發明的目的在於提供一種可以藉由混練容易地製備且流動性改良而成形性優異、吸水性良好(低吸水性)的含有氧化鎂粉末的導熱性環氧樹脂組成物。另外,本發明的目的在於提供一種較佳為進而耐燃燒性優異的含有氧化鎂粉末的導熱性環氧樹脂組成物。本發明的環氧樹脂組成物可以適宜地用作導熱性密封材、導熱性片材、導熱性接著劑及硬化物。
本發明關於以下事項。
1.一種環氧樹脂組成物,其含有環氧樹脂、硬化劑、及經具有苯基及胺基中的至少一種的烷氧基矽烷表面處理過的氧化鎂粉末。
2.如項1之環氧樹脂組成物,其中,上述烷氧基矽烷為下述化學式(1)所表示的化合物。
(R')lSi(OR)4-l (1)
化學式(1)中,l為1~3的整數,R為可以分別相同或不同的烷基,R'為可以分別相同或不同的含有苯基及胺基中的至少一種的一價基。
3.如項1或2之環氧樹脂組成物,其中,上述硬化劑為酚樹脂。
4.如項3之環氧樹脂組成物,其中,上述酚樹脂為選自由苯基芳烷基型酚樹脂及聯苯芳烷基型酚樹脂所組成的群中的一種以上的酚樹脂。
5.一種導熱性密封材,其由項1至4中任一項之環氧樹脂組成物構成。
6.一種導熱性片材,其由項1至4中任一項之環氧樹脂組成物構成。
7.一種導熱性接著劑,其由項1至4中任一項之環氧樹脂組成物構成。
8.一種硬化物,其是使項1至4中任一項之環氧樹脂組成物硬化而成。
9.一種環氧樹脂組成物,其含有環氧樹脂、由選自由苯基芳烷基型酚樹脂及聯苯芳烷基型酚樹脂所組成的群中的一種以上的酚樹脂構成的硬化劑、及氧化鎂粉末。
10.一種環氧樹脂組成物用填充材,其由經具有苯基及胺基中的至少一種的烷氧基矽烷表面處理過的氧化鎂粉末構成。
根據本發明,可以提供一種可以藉由混練容易地製備且流動性改良而成形性優異、吸水性良好(低吸水性)的含有氧化鎂粉末的導熱性環氧樹脂組成物。另外,根據本發明,可以提供一種較佳為進而耐燃燒性優異的含有氧化鎂粉末的導熱性環氧樹脂組成物。本發明的環氧樹脂組成物可以適宜地用作導熱性密封材、導熱性片材、導熱性接著劑及硬化物。
本發明關於一種環氧樹脂組成物,其特徵在於:含有環氧樹脂、硬化劑、及經具有苯基及胺基中的至少一種的烷氧基矽烷表面處理過的氧化鎂粉末。
本發明的環氧樹脂組成物的環氧樹脂只要為分子內含有2個以上的環氧基的環氧樹脂便可,並沒有特別限定,例如可以適宜地列舉:雙酚型、苯酚酚醛清漆型、甲酚酚醛清漆型、聯苯型、三苯基甲烷型、二
環戊二烯型、萘酚型等的環氧樹脂。這些環氧樹脂可以單獨使用,也可以混合多種使用。在這些環氧樹脂中,特別適宜的是甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂。
本發明的環氧樹脂組成物的硬化劑只要為可以和環氧樹脂反應而獲得硬化物的硬化劑便可,並沒有特別限定,可以適宜地使用通常用作環氧樹脂的硬化劑的胺化合物、酸酐、酚樹脂等。
本發明的環氧樹脂組成物的硬化劑較佳酚樹脂。作為酚樹脂,並沒有特別限定,例如可以適宜地列舉:苯酚酚醛清漆型、甲酚酚醛清漆型、苯基芳烷基型、聯苯芳烷基型、三苯基甲烷型、二環戊二烯型、萘酚型等的酚醛清漆型酚樹脂,在這些中,就吸水性低、進而可以提高耐燃燒性(阻燃性)的方面而言,可以特別適宜地使用苯基芳烷基型酚樹脂及聯苯芳烷基型酚樹脂。
苯基芳烷基型酚樹脂及聯苯芳烷基型酚樹脂是具有用代表性而言基團中含有-CH2-Bz-CH2-或-CH2-Bz-Bz-CH2-(Bz:苯環)之類的亞苯基骨架或亞聯苯基骨架的二價交聯基(苯基芳烷基或聯苯芳烷基)鍵結酚類的化學結構的酚醛清漆型酚樹脂,並且較佳為具有下述化學式(2)~(5)的化學結構,更佳具有下述化學式(4)~(5)的化學結構。
化學式(2)中,n為1以上的整數(較佳為1~20的整數),R1為碳數1~6的烷基或羥基中的任一種,p為0~2的整數。
化學式(3)中,m為1以上的整數(較佳為1~20的整數),n為1以上的整數(較佳1~20的整數),R1為碳數1~6的烷基或羥基中的任一種,p為0~2的整數。
化學式(4)中,n為1以上的整數(較佳為1~20的整數),R1為碳數1~6的烷基或羥基中的任一種,p為0~2的整數。
化學式(5)中,m為1以上的整數(較佳1~20的整數),n為1以上的整數(較佳1~20的整數),R1為碳數1~6的烷基或羥基中的任一種,p
為0~2的整數。
本發明的環氧樹脂組成物中,環氧樹脂和硬化劑的摻合比率並沒有特別限定,將環氧樹脂的摻合量設為100質量份時,硬化劑較佳為50~120質量份的範圍。
本發明的環氧樹脂組成物中所使用的氧化鎂粉末是經具有苯基及胺基中的至少一種的烷氧基矽烷表面處理過的氧化鎂粉末。
氧化鎂粉末並沒有特別限定,例如可以藉由將氫氧化鎂加熱處理到約1400℃以上~約未達2800℃(熔融溫度)而適宜地獲得。本發明中,可以適宜地使用在較佳為1600℃以上~未達2600℃的溫度下、更佳為2000~2400℃的溫度下進行燒成所獲得的氧化鎂粉末。另外,本發明的氧化鎂粉末並沒有特別限定,平均粒徑較佳為0.5~100μm的範圍,更佳為1~80μm的範圍,純度較佳為94.0質量%以上的範圍,更佳為96.0~99.7質量%的範圍。
用於本發明中所使用的氧化鎂的表面處理的烷氧基矽烷是具有分子內至少含有苯基及胺基中的任一種的化學結構的烷氧基矽烷(為化合物,並非低聚物),較佳為下述化學式(1)表示的烷氧基矽烷。尤其是就流動性的觀點而言,烷氧基矽烷較佳含有苯基。
(R')lSi(OR)4-l (1)
化學式(1)中,l為1~3的整數,R為可以分別相同或不同的烷基(較佳為碳數1~6的烷基,更佳為甲基或乙基),R'為可以分別相同或不同的含有苯基及胺基中的至少一種的一價基。
作為這種烷氧基矽烷的具體例,可以適宜地列舉下述化學式(6)所表示的各化合物。
此外,烷氧基矽烷的處理量並沒有特別限定,相對於氧化鎂粉末,較佳為0.01~10質量%的比率,更佳為0.05~5質量%的比率。
本發明中,可以藉由使用表面經具有苯基及胺基中的至少一種的烷氧基矽烷處理過的氧化鎂,而獲得可以藉由混練容易地製備且成形時的流動性(旋流)改良而成形性優異、進而為低吸水性的導熱性環氧樹脂組成物。
氧化鎂粉末的表面處理方法並沒有特別限定,可以利用例如乾式反應法或濕式反應法等進行表面處理。乾式反應法是向亨歇爾混合機等可以進行高速攪拌的裝置添加氧化鎂粉末,一面進行攪拌一面添加烷氧基矽烷或烷氧基矽烷的水解液的方法。作為其添加方法,較理想為可以使烷氧基矽烷均勻地反應的方法,可以利用公知的方法,例如緩慢地滴加的
方法、噴霧成霧狀的方法及導入氣體狀矽烷的方法等。濕式反應法是在使氧化鎂粉末分散於烷氧基矽烷的溶液的狀態下進行反應,視需要其後進行乾燥的方法。作為所使用的溶劑,較佳為水、醇或該等之混合物。
氧化鎂粉末可以單獨使用,也可以和其它無機填充材併用。含有氧化鎂粉末的無機填充材的摻合比率相對於全部環氧樹脂組成物,以體積%計為10~95%的範圍,較佳為30~90%的範圍,更佳為60~75%的範圍。作為所併用的氧化鎂粉末以外的其它無機填充材,可以列舉:二氧化矽、氧化鋁、氮化鋁、氮化矽、碳酸鈣、滑石、雲母、硫酸鋇等,其中較佳為使用二氧化矽粉末。氧化鎂粉末和所併用的其它無機填充材的摻合比率以體積比[氧化鎂粉末:所併用的其它無機填充材]計較佳100:0~5:95的範圍,更佳為60:40~5:95的範圍,進而更佳為40:60~25:75的範圍。
本發明的環氧樹脂組成物中,除了環氧樹脂、硬化劑、含有氧化鎂粉末的無機填充材以外,也可以根據用途摻合通常環氧樹脂組成物中所使用的各種成分。
例如也可以適宜地使用硬化促進劑。作為硬化促進劑,可以使用通常環氧樹脂組成物中所使用的硬化促進劑,在硬化劑使用酚樹脂的情況下,較理想為使酚樹脂的羥基活化的化合物。作為硬化促進劑的例子,可以適宜地列舉:苄基二甲基胺、三乙醇胺、二甲基乙醇胺(dimethylaminoethanol)等胺化合物,三丁基膦、甲基二苯基膦、三苯基膦、二苯基膦等有機磷化合物。硬化促進劑的摻合量相對於環氧樹脂的摻合量100質量份,較佳為0.1~10質量份的範圍,更佳為1~7質量份的範圍。
進而,本發明的環氧樹脂組成物中,可以根據用途使用其它各種添加劑。例如在導熱性密封材用途中,可以使用脫模劑、著色劑、阻燃劑、低應力劑等,在導熱性片材用途中,可以使用粘著賦予劑、抗老化劑、軟化劑(例如環烷系油、鏈烷系油等)、觸變劑(例如蒙脫石等)、潤滑劑(例如硬脂酸等)、顏料、防焦化劑、穩定劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、著色劑、防黴劑、發泡劑等,在導熱性接著劑用途中,可以使用顏料、紫外線吸收劑等。
也就是說,本發明的環氧樹脂組成物可以適宜地用作導熱性密封材、導熱性片材、導熱性接著劑。
另外,本發明的環氧樹脂組成物可以藉由進行加熱處理而引起硬化反應,形成硬化物。使本發明的環氧樹脂組成物硬化的條件可以適當選擇。例如可以藉由在50~300℃、較佳為130~250℃下進行0.01~20小時、較佳為0.1~10小時的加熱處理而獲得硬化物。
[實施例]
以下,利用實施例及比較例進一步具體地說明本發明,但本發明並不限定於這些實施例。
利用以下方法對製備環氧樹脂組成物時的混練步驟進行評價。
(1)混練性
利用雙軸捏合機在特定溫度下對特定量的環氧樹脂、作為硬化劑的酚樹脂、作為填充材的氧化鎂粉末及二氧化矽粉末進行混練,利用目視對自雙軸捏合機的排出口排出的混練物進行評價。作為評價的基準,設為○:
可以毫無問題地混練,△:可以進行混練但混練物不均勻,×:無法混練。
另外,利用以下方法對環氧樹脂組成物進行評價。此外,使環氧樹脂組成物粉末成形為錠,將該錠作為試樣而進行評價。錠是利用手壓用壓力450MPa加壓1分鐘而成形。
(2)成形性
將試樣利用轉移成形機在如下條件下成形為成形體:將模具溫度設為175℃,將注入壓力設為6.9MPa而加壓30秒,其後用3.0MPa加壓70秒。作為成形性的評價的基準,設為○:可以毫無問題地成形,×:無法成形。
(3)流動性(旋流)
利用轉移成形機、旋流測定用模具(依據EMMI-1-66)測定試樣的旋流值。此外,在如下條件下對流動性進行評價:將模具溫度設為175℃,將注入壓力設為6.9MPa而加壓60秒後保持40秒。
另外,利用以下方法對環氧樹脂組成物的硬化物進行評價。
(4)吸水性(吸水量)
利用轉移成形機將試樣成形為厚度3mm×直徑50mm的圓盤狀,接著在180℃使其硬化8小時而獲得試片(硬化物)。對所獲得的試片測定質量(W1),在加熱到95℃的溫度的純水中保持24小時,接著自純水中取出並擦去水分後,測定其質量(W2)。吸水量是利用下述式算出的。
吸水量(g/cm3)={W2(g)-W1(g)}/試片的體積(cm3)
(5)阻燃性(耐燃燒性)
利用轉移成形機將試樣成形為厚度1mm×寬度13mm×長度127mm的形狀,接著在180℃使其硬化8小時而獲得試片(硬化物)。對所獲得的試
片依照UL-94試驗法評價阻燃性。
(6)導熱率
利用轉移成形機將試樣成形為厚度4mm×寬度50mm×長度100mm的形狀,接著在180℃使其硬化8小時而獲得硬化物。將所獲得的硬化物切削加工成厚度4mm×寬度25mm×長度25mm的形狀而設為試片。使用ULVAC股份有限公司製造的導熱率測定裝置GH-1對試片的導熱率進行測定。
以下的例子中所使用的材料如下所述。
(a)環氧樹脂
聯苯型環氧樹脂,YX-4000,三菱化學股份有限公司製造,環氧當量:186g/eq,粘度:0.2P/150℃,熔點:105℃(DSC法)
(b)硬化劑
(b1)硬化劑1
下述化學式(7)所表示的苯酚甲醛型酚樹脂,羥基當量:107g/eq,粘度:2.0P/150℃,軟化點:84℃
化學式(7)中,n為1以上的整數。
(b2)硬化劑2
下述化學式(8)所表示的聯苯芳烷基型酚樹脂,羥基當量:201g/eq,
粘度:0.8P/150℃,軟化點:67℃
化學式(8)中,n為1以上的整數。
(b3)硬化劑3
下述化學式(9)所表示的聯苯芳烷基型酚樹脂,羥基當量:166g/eq,粘度:0.5P/150℃,軟化點:62℃
化學式(9)中,m為1以上的整數,n為1以上的整數。
(c)硬化促進劑
三苯基膦,北興化學股份有限公司製造
(d)氧化鎂粉末
氧化鎂粉末是藉由利用旋轉窯在2000℃對氫氧化鎂進行燒成後將其粉碎、分級而製造。利用烷氧基矽烷的表面處理是藉由利用高速流動攪拌機,添加相對於氧化鎂為0.5質量%的烷氧基矽烷,在120℃加熱攪拌10分鐘而進行。
(d1)氧化鎂粉末1
表面經苯基三甲氧基矽烷處理過的氧化鎂粉末,平均粒徑:5.5μm
(d2)氧化鎂粉末2
表面經N-2-胺基乙基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷處理過的氧化鎂粉末,平均粒徑:6.1μm
(d3)氧化鎂粉末3
表面經3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷處理過的氧化鎂粉末,平均粒徑:6.8μm
(d4)氧化鎂粉末4
表面經乙烯基三甲氧基矽烷處理過的氧化鎂,平均粒徑:6.2μm
(d5)氧化鎂粉末5
未對表面進行處理的氧化鎂粉末,平均粒徑:6.5μm
(e)二氧化矽粉末
MSR-2212,龍森股份有限公司製造,平均粒徑:25μm
[實施例1]
如表1所示,利用雙軸捏合機在表1所示的溫度條件下對作為環氧樹脂的YX-4000 100g(100質量份)、作為硬化劑的硬化劑1(苯酚甲醛型酚樹脂)57g(57質量份)、作為硬化促進劑的三苯基膦2.7g(2.7質量份)、作為填充材的二氧化矽粉末(MSR-2212)532g(532質量份)、及表面經苯基三甲氧基矽烷處理過的氧化鎂粉末1 424g(424質量份)進行混練,而獲得環氧樹脂組成物的混練物。觀察此時的混練步驟。
使所獲得的混練物冷卻到室溫後,利用粉碎機將其粉碎,進行粉末化。利用特定模具將該粉末加壓成形而成形由環氧樹脂組成物構成的錠。將該
錠作為試樣,對流動性(旋流)進行評價。進而,利用轉移成形機將試樣成形為特定尺寸,在180℃使其硬化8小時,而製作特定尺寸的試片(硬化物)。
[實施例2]
如表1所示,使用硬化劑2(聯苯芳烷基型酚樹脂)代替作為硬化劑的硬化劑1(苯酚甲醛型酚樹脂),以和實施例1相同的方式獲得環氧樹脂組成物的混練物。另外,進行其評價。
[實施例3]
如表1所示,使用表面經N-2-胺基乙基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷處理過的氧化鎂粉末2代替氧化鎂粉末1,以和實施例2相同的方式獲得環氧樹脂組成物的混練物。另外,進行其評價。
[實施例4]
如表1所示,使用硬化劑3(聯苯芳烷基型酚樹脂)代替作為硬化劑的硬化劑1(苯酚甲醛型酚樹脂),以和實施例1相同的方式獲得環氧樹脂組成物的混練物。另外,進行其評價。
[比較例1]
如表1所示,只使用二氧化矽粉末,以和實施例1相同的方式獲得環氧樹脂組成物的混練物。另外,進行其評價。
[比較例2]
如表1所示,使用表面經3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷處理過的氧化鎂粉末3代替氧化鎂粉末1,以和實施例1相同的方式獲得環氧樹脂組成物的混練物。另外,進行其評價。
[比較例3]
如表1所示,使用表面經乙烯基三甲氧基矽烷處理過的氧化鎂粉末4代替氧化鎂粉末1,以和實施例1相同的方式獲得環氧樹脂組成物的混練物。另外,進行其評價。
[比較例4]
如表1所示,使用未對表面進行處理的氧化鎂粉末5代替氧化鎂粉末1,嘗試以和實施例1相同的方式獲得環氧樹脂組成物的混練物,但未能夠獲得。
[參考例1]
如表1所示,使用表面經乙烯基三甲氧基矽烷處理過的氧化鎂粉末4代替氧化鎂粉末1,以和實施例2相同的方式獲得環氧樹脂組成物的混練物。另外,進行其評價。
[參考例2]
如表1所示,使用未對表面進行處理的氧化鎂粉末5代替氧化鎂粉末1,以和實施例2相同的方式獲得環氧樹脂組成物的混練物。另外,進行其評價。
表1中表示實施例及比較例的組成或評價結果等。
如表2所示,可知使用氧化鎂粉末1的實施例1可以獲得和使用氧化鎂粉末3~5的比較例2~4相比混練性改善、尤其是流動性改善而成形性優異的環氧樹脂組成物。
如表3所示,可知使用氧化鎂粉末1、2的實施例2、3可以
獲得和使用氧化鎂粉末4、5的參考例1、2相比混練性改善、進而流動性改善而成形性優異的環氧樹脂組成物。根據實施例4可知,該效果對於硬化劑3也有效。
如表4所示,可知實施例1~4和未使用氧化鎂的比較例1相比,導熱率改善。關於阻燃性,根據使用硬化劑1的實施例1和比較例1可知,藉由使用氧化鎂粉末而降低阻燃性。然而,可知藉由使用硬化劑2、3,阻燃性改良,從而可以達成V-0。
根據本發明,可以提供一種可以藉由混練容易地製備、尤其
是流動性改良而成形性優異、吸水性良好(低吸水性)的含有氧化鎂粉末的導熱性環氧樹脂組成物。另外,根據本發明,可以提供一種較佳為進而耐燃燒性優異的含有氧化鎂粉末的導熱性環氧樹脂組成物。本發明的環氧樹脂組成物可以適宜地用作導熱性密封材、導熱性片材、導熱性接著劑及硬化物。
Claims (8)
- 一種環氧樹脂組成物,其含有環氧樹脂、硬化劑、及經具有苯基及胺基中的至少一種的烷氧基矽烷表面處理過的氧化鎂粉末;上述硬化劑係由酚樹脂所組成,該酚樹脂為選自由苯基芳烷基型酚樹脂及聯苯芳烷基型酚樹脂所組成的群中的一種以上的酚樹脂;且相對於環氧樹脂100質量份,上述硬化劑為50~120質量份的範圍,且含有上述氧化鎂粉末的無機填充材相對於全部環氧樹脂組成物,為10~95體積%的範圍。
- 如申請專利範圍第1項之環氧樹脂組成物,其中,上述氧化鎂粉末之平均粒徑為0.5~100μm。
- 如申請專利範圍第1或2項之環氧樹脂組成物,其中,上述氧化鎂粉末之純度為94.0質量%以上。
- 如申請專利範圍第1或2項之環氧樹脂組成物,其中,上述酚樹脂為聯苯芳烷基型酚樹脂。
- 一種導熱性密封材,其由申請專利範圍第1至4中任一項之環氧樹脂組成物構成。
- 一種導熱性片材,其由申請專利範圍第1至4中任一項之環氧樹脂組成物構成。
- 一種導熱性接著劑,其由申請專利範圍第1至4中任一項之環氧樹脂組成物構成。
- 一種硬化物,其係使申請專利範圍第1至4中任一項之環氧樹脂組成物硬化而成。
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