CN104448701B - 环氧树脂组合物、其用途及环氧树脂组合物用填充材 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了环氧树脂组合物、其用途及环氧树脂组合物用填充材。具体地，本发明可以提供一种可以通过混练容易地制备且流动性改良而成形性优异、吸水性良好(低吸水性)的含有氧化镁粉末的导热性环氧树脂组合物。本发明的环氧树脂组合物的特征在于：含有环氧树脂、硬化剂、及经具有苯基及氨基中的至少一种的烷氧基硅烷表面处理过的氧化镁粉末。另外，本发明可以提供一种优选为进而耐燃烧性优异的含有氧化镁粉末的导热性环氧树脂组合物。本发明的环氧树脂组合物可以适宜地用作导热性密封材、导热性片材、导热性接着剂及硬化物。

Description

环氧树脂组合物、其用途及环氧树脂组合物用填充材
技术领域
本发明涉及一种含有氧化镁粉末的导热性环氧树脂组合物、及由该导热性环氧树脂组合物构成的导热性密封材、导热性片材、导热性接着剂、硬化物、以及含有氧化镁粉末的环氧树脂组合物用填充材。尤其是涉及一种可以通过混练容易地制备且流动性改良而成形性优异、吸水性良好(低吸水性)并且优选为进而耐燃烧性优异的导热性环氧树脂组合物。
背景技术
环氧树脂组合物在众多领域中用于各种用途。
尤其在电子零件中，适宜用作基板材料、密封材料、导热性片材材料、接着剂等。该用途中有随着小型化、高集成化、高电容化、高速化等的发展，来自电子零件的放热量增加的倾向。如果放热量增加，那么会由于温度或湿度的影响而降低电子零件的可靠性。因此，对环氧树脂组合物除了要求耐热性或低吸水性(耐湿性)以外，为了提高散热性，也要求赋予导热性。
另外，虽然在接着剂或涂布材的情况下未必要求阻燃性，但是在半导体密封材料那样的直接密封放热源的情况下，考虑安全性而要求作为电子零件用的高度耐燃烧性。
为了对环氧树脂组合物赋予导热性，已经提出了调配氧化镁。利用氧化镁来提高导热性。然而，如果调配量增大，那么流动性降低，成形性变得不充分，所以尤其是小型化(薄膜化、微细化、复杂化)的电子零件会在成形性上产生问题。
专利文献1中提出了耐湿性及导热性优异的含有氧化镁粉末的树脂组合物。其中有大意如下的记载：如果利用硅烷等无机系偶联剂对氧化镁进行表面处理，那么在和树脂的混练作业步骤中，进行表面处理的处理剂容易自氧化镁的表面剥离，缺乏机械强度，表面进行水合反应而转化成氢氧化镁，产生白化现象，因此无法实际应用。此处，使用被覆氧化镁，其表面具有含有硅和镁的复合氧化物及/或铝和镁的复合氧化物的被覆层。
专利文献2中提出了用特定体积比调配氧化镁粉末和二氧化硅粉末的改良了导热性(散热性)的环氧树脂组合物。其中记载了利用硅烷偶联剂对氧化镁的表面进行处理，在实施例中使用经低聚物状的反应性硅氧烷处理过的氧化镁。然而，未必对通常的(化合物类型的)硅烷偶联剂进行了详细的研究。
[现有技术文献]
[专利文献]
[专利文献1]日本特开2004-27177号公报
[专利文献2]日本特开2012-162650号公报。
发明内容
[发明所欲解决的课题]
本发明的目的在于提供一种可以通过混练容易地制备且流动性改良而成形性优异、吸水性良好(低吸水性)的含有氧化镁粉末的导热性环氧树脂组合物。另外，本发明的目的在于提供一种优选为进而耐燃烧性优异的含有氧化镁粉末的导热性环氧树脂组合物。本发明的环氧树脂组合物可以适宜地用作导热性密封材、导热性片材、导热性接着剂及硬化物。
[解决课题的技术手段]
本发明涉及以下事项。
1.一种环氧树脂组合物，其特征在于：含有环氧树脂、硬化剂、及经具有苯基及氨基中的至少一种的烷氧基硅烷表面处理过的氧化镁粉末。
2.根据所述项1所述的环氧树脂组合物，其特征在于：所述烷氧基硅烷为下述化学式(1)所表示的化合物。
(R')lSi(OR)4－l (1)
化学式(1)中，l为1～3的整数，R为可以分别相同或不同的烷基，R'为可以分别相同或不同的含有苯基及氨基中的至少一种的一价基。
3.根据所述项1或2所述的环氧树脂组合物，其特征在于：所述硬化剂为酚树脂。
4.根据所述项3所述的环氧树脂组合物，其特征在于：所述酚树脂为选自由苯基芳烷基型酚树脂及联苯芳烷基型酚树脂所组成的群中的一种以上的酚树脂。
5.一种导热性密封材，其由根据所述项1至4中任一项所述的环氧树脂组合物构成。
6.一种导热性片材，其由根据所述项1至4中任一项所述的环氧树脂组合物构成。
7.一种导热性接着剂，其由根据所述项1至4中任一项所述的环氧树脂组合物构成。
8.一种硬化物，其是使根据所述项1至4中任一项所述的环氧树脂组合物硬化而成构成。
9.一种环氧树脂组合物，其特征在于：含有环氧树脂、由选自由苯基芳烷基型酚树脂及联苯芳烷基型酚树脂所组成的群中的一种以上的酚树脂构成的硬化剂、及氧化镁粉末。
10.一种环氧树脂组合物用填充材，其特征在于：由经具有苯基及氨基中的至少一种的烷氧基硅烷表面处理过的氧化镁粉末构成。
[发明的效果]
根据本发明，可以提供一种可以通过混练容易地制备且流动性改良而成形性优异、吸水性良好(低吸水性)的含有氧化镁粉末的导热性环氧树脂组合物。另外，根据本发明，可以提供一种优选为进而耐燃烧性优异的含有氧化镁粉末的导热性环氧树脂组合物。本发明的环氧树脂组合物可以适宜地用作导热性密封材、导热性片材、导热性接着剂及硬化物。
具体实施方式
本发明涉及一种环氧树脂组合物，其特征在于：含有环氧树脂、硬化剂、及经具有苯基及氨基中的至少一种的烷氧基硅烷表面处理过的氧化镁粉末。
本发明的环氧树脂组合物的环氧树脂只要为分子内含有2个以上的环氧基的环氧树脂便可，并没有特别限定，例如可以适宜地列举：双酚型、苯酚酚醛清漆型、甲酚酚醛清漆型、联苯型、三苯基甲烷型、二环戊二烯型、萘酚型等的环氧树脂。这些环氧树脂可以单独使用，也可以混合多种使用。在这些环氧树脂中，特别适宜的是甲酚酚醛清漆型环氧树脂、联苯型环氧树脂。
本发明的环氧树脂组合物的硬化剂只要为可以和环氧树脂反应而获得硬化物的硬化剂便可，并没有特别限定，可以适宜地使用通常用作环氧树脂的硬化剂的胺化合物、酸酐、酚树脂等。
本发明的环氧树脂组合物的硬化剂优选酚树脂。作为酚树脂，并没有特别限定，例如可以适宜地列举：苯酚酚醛清漆型、甲酚酚醛清漆型、苯基芳烷基型、联苯芳烷基型、三苯基甲烷型、二环戊二烯型、萘酚型等的酚醛清漆型酚树脂，在这些中，就吸水性低、进而可以提高耐燃烧性(阻燃性)的方面而言，可以特别适宜地使用苯基芳烷基型酚树脂及联苯芳烷基型酚树脂。
苯基芳烷基型酚树脂及联苯芳烷基型酚树脂是具有用代表性而言基团中含有-CH2-Bz-CH2-或-CH2-Bz-Bz-CH2-(Bz：苯环)之类的亚苯基骨架或亚联苯基骨架的二价交联基(苯基芳烷基或联苯芳烷基)键结酚类的化学结构的酚醛清漆型酚树脂，并且优选具有下述化学式(2)～(5)的化学结构，更优选具有下述化学式(4)～(5)的化学结构。
Figure GDA0001777024170000031
化学式(2)中，n为1以上的整数(优选1～20的整数)，R1为碳数1～6的烷基或羟基中的任一种，p为0～2的整数。
Figure GDA0001777024170000041
化学式(3)中，m为1以上的整数(优选1～20的整数)，n为1以上的整数(优选1～20的整数)，R1为碳数1～6的烷基或羟基中的任一种，p为0～2的整数。
Figure GDA0001777024170000042
化学式(4)中，n为1以上的整数(优选1～20的整数)，R1为碳数1～6的烷基或羟基中的任一种，p为0～2的整数。
Figure GDA0001777024170000043
化学式(5)中，m为1以上的整数(优选1～20的整数)，n为1以上的整数(优选1～20的整数)，R1为碳数1～6的烷基或羟基中的任一种，p为0～2的整数。
本发明的环氧树脂组合物中，环氧树脂和硬化剂的调配比率并没有特别限定，将环氧树脂的调配量设为100质量份时，硬化剂优选50～120质量份的范围。
本发明的环氧树脂组合物中所使用的氧化镁粉末是经具有苯基及氨基中的至少一种的烷氧基硅烷表面处理过的氧化镁粉末。
氧化镁粉末并没有特别限定，例如可以通过将氢氧化镁加热处理到约1400℃以上～约未达2800℃(熔融温度)而适宜地获得。本发明中，可以适宜地使用在优选1600℃以上～未达2600℃的温度下、更优选2000～2400℃的温度下进行煅烧所获得的氧化镁粉末。另外，本发明的氧化镁粉末并没有特别限定，平均粒径优选0.5～100μm的范围，更优选1～80μm的范围，纯度优选94.0质量％以上的范围，更优选96.0～99.7质量％的范围。
用于本发明中所使用的氧化镁的表面处理的烷氧基硅烷是具有分子内至少含有苯基及氨基中的任一种的化学结构的烷氧基硅烷(为化合物，并非低聚物)，优选下述化学式(1)表示的烷氧基硅烷。尤其是就流动性的观点而言，烷氧基硅烷优选含有苯基。
(R')lSi(OR)4－l (1)
化学式(1)中，l为1～3的整数，R为可以分别相同或不同的烷基(优选碳数1～6的烷基，更优选甲基或乙基)，R'为可以分别相同或不同的含有苯基及氨基中的至少一种的一价基。
作为这种烷氧基硅烷的具体例，可以适宜地列举下述化学式(6)所表示的各化合物。
Figure GDA0001777024170000051
此外，烷氧基硅烷的处理量并没有特别限定，相对于氧化镁粉末，优选0.01～10质量％的比率，更优选0.05～5质量％的比率。
本发明中，可以通过使用表面经具有苯基及氨基中的至少一种的烷氧基硅烷处理过的氧化镁，而获得可以通过混练容易地制备且成形时的流动性(旋流)改良而成形性优异、进而为低吸水性的导热性环氧树脂组合物。
氧化镁粉末的表面处理方法并没有特别限定，可以利用例如干式反应法或湿式反应法等进行表面处理。干式反应法是向亨舍尔混合机等可以进行高速搅拌的装置添加氧化镁粉末，一面进行搅拌一面添加烷氧基硅烷或烷氧基硅烷的水解液的方法。作为其添加方法，较理想为可以使烷氧基硅烷均匀地反应的方法，可以利用公知的方法，例如缓慢地滴加的方法、喷雾成雾状的方法及导入气体状硅烷的方法等。湿式反应法是在使氧化镁粉末分散于烷氧基硅烷的溶液的状态下进行反应，视需要其后进行干燥的方法。作为所使用的溶剂，优选水、醇或这些的混合物。
氧化镁粉末可以单独使用，也可以和其它无机填充材并用。
含有氧化镁粉末的无机填充材的调配比率相对于全部环氧树脂组合物，以体积％计为10～95％的范围，优选30～90％的范围，更优选60～75％的范围。作为所并用的氧化镁粉末以外的其它无机填充材，可以列举：二氧化硅、氧化铝、氮化铝、氮化硅、碳酸钙、滑石、云母、硫酸钡等，其中优选使用二氧化硅粉末。氧化镁粉末和所并用的其它无机填充材的调配比率以体积比[氧化镁粉末：所并用的其它无机填充材]计优选100：0～5：95的范围，更优选60：40～5：95的范围，进而优选40：60～25：75的范围。
本发明的环氧树脂组合物中，除了环氧树脂、硬化剂、含有氧化镁粉末的无机填充材以外，也可以根据用途调配通常环氧树脂组合物中所使用的各种成分。
例如也可以适宜地使用硬化促进剂。作为硬化促进剂，可以使用通常环氧树脂组合物中所使用的硬化促进剂，在硬化剂使用酚树脂的情况下，较理想为使酚树脂的羟基活化的化合物。作为硬化促进剂的例子，可以适宜地列举：苄基二甲基胺、三乙醇胺、二甲基乙醇胺(dimethylaminoethanol)等胺化合物，三丁基膦、甲基二苯基膦、三苯基膦、二苯基膦等有机磷化合物。硬化促进剂的调配量相对于环氧树脂的调配量100质量份，优选0.1～10质量份的范围，更优选1～7质量份的范围。
进而，本发明的环氧树脂组合物中，可以根据用途使用其它各种添加剂。例如在导热性密封材用途中，可以使用脱模剂、着色剂、阻燃剂、低应力剂等，在导热性片材用途中，可以使用粘着赋予剂、抗老化剂、软化剂(例如环烷系油、链烷系油等)、触变剂(例如蒙脱石等)、润滑剂(例如硬脂酸等)、颜料、防焦化剂、稳定剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、着色剂、防霉剂、发泡剂等，在导热性接着剂用途中，可以使用颜料、紫外线吸收剂等。
也就是说，本发明的环氧树脂组合物可以适宜地用作导热性密封材、导热性片材、导热性接着剂。
另外，本发明的环氧树脂组合物可以通过进行加热处理而引起硬化反应，形成硬化物。使本发明的环氧树脂组合物硬化的条件可以适当选择。例如可以通过在50～300℃、优选130～250℃下进行0.01～20小时、优选0.1～10小时的加热处理而获得硬化物。
[实施例]
以下，利用实施例及比较例进一步具体地说明本发明，但本发明并不限定于这些实施例。
利用以下方法对制备环氧树脂组合物时的混练步骤进行评价。
(1)混练性
利用双轴捏合机在特定温度下对特定量的环氧树脂、作为硬化剂的酚树脂、作为填充材的氧化镁粉末及二氧化硅粉末进行混练，利用目视对自双轴捏合机的排出口排出的混练物进行评价。作为评价的基准，设为○：可以毫无问题地混练，△：可以进行混练但混练物不均匀，×：无法混练。
另外，利用以下方法对环氧树脂组合物进行评价。此外，使环氧树脂组合物粉末成形为锭，将该锭作为试样而进行评价。锭是利用手压用压力450MPa加压1分钟而成形。
(2)成形性
将试样利用转移成形机在如下条件下成形为成形体：将模具温度设为175℃，将注入压力设为6.9MPa而加压30秒，其后用3.0MPa加压70秒。作为成形性的评价的基准，设为○：可以毫无问题地成形，×：无法成形。
(3)流动性(旋流)
利用转移成形机、旋流测定用模具(依据EMMI-1-66)测定试样的旋流值。此外，在如下条件下对流动性进行评价：将模具温度设为175℃，将注入压力设为6.9MPa而加压60秒后保持40秒。
另外，利用以下方法对环氧树脂组合物的硬化物进行评价。
(4)吸水性(吸水量)
利用转移成形机将试样成形为厚度3mm×直径50mm的圆盘状，接着在180℃使其硬化8小时而获得试片(硬化物)。对所获得的试片测定质量(W1)，在加热到95℃的温度的纯水中保持24小时，接着自纯水中取出并擦去水分后，测定其质量(W2)。吸水量是利用下述式算出的。
吸水量(g/cm3)＝{W2(g)－W1(g)}/试片的体积(cm3)
(5)阻燃性(耐燃烧性)
利用转移成形机将试样成形为厚度1mm×宽度13mm×长度127mm的形状，接着在180℃使其硬化8小时而获得试片(硬化物)。对所获得的试片依照UL-94试验法评价阻燃性。
(6)导热率
利用转移成形机将试样成形为厚度4mm×宽度50mm×长度100mm的形状，接着在180℃使其硬化8小时而获得硬化物。将所获得的硬化物切削加工成厚度4mm×宽度25mm×长度25mm的形状而设为试片。使用ULVAC股份有限公司制造的导热率测定装置GH-1对试片的导热率进行测定。
以下的例子中所使用的材料如下所述。
(a)环氧树脂
联苯型环氧树脂，YX-4000，三菱化学股份有限公司制造，环氧当量：186g/eq，粘度：0.2P/150℃，熔点：105℃(DSC法)
(b)硬化剂
(b1)硬化剂1
下述化学式(7)所表示的苯酚甲醛型酚树脂，羟基当量：107g/eq，粘度：2.0P/150℃，软化点：84℃
Figure GDA0001777024170000081
化学式(7)中，n为1以上的整数。
(b2)硬化剂2
下述化学式(8)所表示的联苯芳烷基型酚树脂，羟基当量：201g/eq，粘度：0.8P/150℃，软化点：67℃
Figure GDA0001777024170000082
化学式(8)中，n为1以上的整数。
(b3)硬化剂3
下述化学式(9)所表示的联苯芳烷基型酚树脂，羟基当量：166g/eq，粘度：0.5P/150℃，软化点：62℃
Figure GDA0001777024170000083
化学式(9)中，m为1以上的整数，n为1以上的整数。
(c)硬化促进剂
三苯基膦，北兴化学股份有限公司制造
(d)氧化镁粉末
氧化镁粉末是通过利用旋转窑在2000℃对氢氧化镁进行煅烧后将其粉碎、分级而制造。利用烷氧基硅烷的表面处理是通过利用高速流动搅拌机，添加相对于氧化镁为0.5质量％的烷氧基硅烷，在120℃加热搅拌10分钟而进行。
(d1)氧化镁粉末1
表面经苯基三甲氧基硅烷处理过的氧化镁粉末，平均粒径：5.5μm
(d2)氧化镁粉末2
表面经N-2-氨基乙基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷处理过的氧化镁粉末，平均粒径：6.1μm
(d3)氧化镁粉末3
表面经3-缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷处理过的氧化镁粉末，平均粒径：6.8μm
(d4)氧化镁粉末4
表面经乙烯基三甲氧基硅烷处理过的氧化镁，平均粒径：6.2μm
(d5)氧化镁粉末5
未对表面进行处理的氧化镁粉末，平均粒径：6.5μm
(e)二氧化硅粉末
MSR-2212，龙森股份有限公司制造，平均粒径：25μm
[比较例5]
如表1所示，利用双轴捏合机在表1所示的温度条件下对作为环氧树脂的YX-4000100g(100质量份)、作为硬化剂的硬化剂1(苯酚甲醛型酚树脂)57g(57质量份)、作为硬化促进剂的三苯基膦2.7g(2.7质量份)、作为填充材的二氧化硅粉末(MSR-2212)532g(532质量份)、及表面经苯基三甲氧基硅烷处理过的氧化镁粉末1 424g(424质量份)进行混练，而获得环氧树脂组合物的混练物。观察此时的混练步骤。
使所获得的混练物冷却到室温后，利用粉碎机将其粉碎，进行粉末化。利用特定模具将该粉末加压成形而成形由环氧树脂组合物构成的锭。将该锭作为试样，对流动性(旋流)进行评价。进而，利用转移成形机将试样成形为特定尺寸，在180℃使其硬化8小时，而制作特定尺寸的试片(硬化物)。
[实施例2]
如表1所示，使用硬化剂2(联苯芳烷基型酚树脂)代替作为硬化剂的硬化剂1(苯酚甲醛型酚树脂)，以和比较例5相同的方式获得环氧树脂组合物的混练物。另外，进行其评价。
[实施例3]
如表1所示，使用表面经N-2-氨基乙基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷处理过的氧化镁粉末2代替氧化镁粉末1，以和实施例2相同的方式获得环氧树脂组合物的混练物。另外，进行其评价。
[实施例4]
如表1所示，使用硬化剂3(联苯芳烷基型酚树脂)代替作为硬化剂的硬化剂1(苯酚甲醛型酚树脂)，以和比较例5相同的方式获得环氧树脂组合物的混练物。另外，进行其评价。
[比较例1]
如表1所示，只使用二氧化硅粉末，以和比较例5相同的方式获得环氧树脂组合物的混练物。另外，进行其评价。
[比较例2]
如表1所示，使用表面经3-缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷处理过的氧化镁粉末3代替氧化镁粉末1，以和比较例5相同的方式获得环氧树脂组合物的混练物。另外，进行其评价。
[比较例3]
如表1所示，使用表面经乙烯基三甲氧基硅烷处理过的氧化镁粉末4代替氧化镁粉末1，以和比较例5相同的方式获得环氧树脂组合物的混练物。另外，进行其评价。
[比较例4]
如表1所示，使用未对表面进行处理的氧化镁粉末5代替氧化镁粉末1，尝试以和比较例5相同的方式获得环氧树脂组合物的混练物，但未能够获得。
[参考例1]
如表1所示，使用表面经乙烯基三甲氧基硅烷处理过的氧化镁粉末4代替氧化镁粉末1，以和实施例2相同的方式获得环氧树脂组合物的混练物。另外，进行其评价。
[参考例2]
如表1所示，使用未对表面进行处理的氧化镁粉末5代替氧化镁粉末1，以和实施例2相同的方式获得环氧树脂组合物的混练物。另外，进行其评价。
表1中表示实施例及比较例的组成或评价结果等。
[表1]
Figure GDA0001777024170000111
注)“-”为未测定。
[表2]
Figure GDA0001777024170000112
如表3所示，可知使用氧化镁粉末1、2的实施例2、3可以获得和使用氧化镁粉末4、5的参考例1、2相比混练性改善、进而流动性改善而成形性优异的环氧树脂组合物。根据实施例4可知，该效果对于硬化剂3也有效。
[表3]
Figure GDA0001777024170000113
Figure GDA0001777024170000121
如表4所示，可知通过使用硬化剂2、3，阻燃性改良，从而可以达成V-0。
[表4]
Figure GDA0001777024170000122
[工业上的可利用性]
根据本发明，可以提供一种可以通过混练容易地制备、尤其是流动性改良而成形性优异、吸水性良好(低吸水性)的含有氧化镁粉末的导热性环氧树脂组合物。另外，根据本发明，可以提供一种优选为进而耐燃烧性优异的含有氧化镁粉末的导热性环氧树脂组合物。本发明的环氧树脂组合物可以适宜地用作导热性密封材、导热性片材、导热性接着剂及硬化物。

Claims (11)

1.一种环氧树脂组成物，其含有联苯型环氧树脂、下述硬化剂、及无机填充材，所述硬化剂为选自由苯基芳烷基型酚树脂及联苯芳烷基型酚树脂所组成的群中的一种以上的酚树脂构成，所述环氧树脂组成物其特征在于：
所述无机填充材至少含有氧化镁粉末及二氧化硅粉末，
所述氧化镁粉末是经具有苯基及氨基中的至少一种的烷氧基硅烷表面处理过的氧化镁粉末。
2.根据权利要求1所述的环氧树脂组成物，其特征在于：所述氧化镁的平均粒径为0.5～100μm。
3.根据权利要求1所述的环氧树脂组成物，其特征在于：所述氧化镁的纯度为94.0质量％以上。
4.根据权利要求2所述的环氧树脂组成物，其特征在于：所述氧化镁的纯度为94.0质量％以上。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的环氧树脂组成物，其特征在于：所述酚树脂为联苯芳烷基型酚树脂。
6.根据权利要求1至4中任一项所述的环氧树脂组成物，其特征在于：所述硬化剂相对于环氧树脂100质量份为50～120质量份的范围，含有所述氧化镁粉末的无机填充材相对于全部环氧树脂组成物，为10～95体积％的范围。
7.根据权利要求5所述的环氧树脂组成物，其特征在于：所述硬化剂相对于环氧树脂100质量份为50～120质量份的范围，含有所述氧化镁粉末的无机填充材相对于全部环氧树脂组成物，为10～95体积％的范围。
8.一种导热性密封材，其由根据权利要求1至7中任一项所述的环氧树脂组成物构成。
9.一种导热性片材，其由根据权利要求1至7中任一项所述的环氧树脂组成物构成。
10.一种导热性接着剂，其由根据权利要求1至7中任一项所述的环氧树脂组成物构成。
11.一种硬化物，其是使根据权利要求1至7中任一项所述的环氧树脂组成物硬化而成。
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