TWI630102B - Forming packaging material - Google Patents

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Abstract

本發明係提供一種成形用包裝材，其具有馬特塗層，該馬特塗層兼具優異的成形性、耐藥品性、耐溶劑性、耐電解液性、印字性。
一種成形用包裝材(1)，其特徵係具有：具有由耐熱性樹脂所成的外側基材層(13)、由熱可塑性樹脂所成的內側密封層(16)、配設於前述外側基材層(13)與前述內側密封層(16)之間的金屬箔層(11)、及形成於與前述外側基材層(13)的金屬箔層(11)側為相反側的馬特塗層(14)；且前述馬特塗層係為複數層，該複數層係具備有：由樹脂組成物形成的下層(14a)，前述樹脂組成物包含含有苯氧基樹脂及聚氨酯樹脂的主劑樹脂、硬化劑、固體微粒子；和由包含含氟樹脂的樹脂組成物所成之上層。

Description

成形用包裝材
本發明是關於例如可較佳地作為筆記型電腦用、行動電話用、車載用、固定型的鋰離子蓄電池的外殼而使用；除此之外，亦可較佳地作為食品的包裝材、醫藥品的包裝材的成形用包裝材及成形外殼而使用者。
關於上述的成形用包裝材，在耐熱性樹脂所成外層與熱可塑性樹脂所成內層之間，配設金屬箔層作為屏蔽層，並將此等積層一體化的包裝材已被揭露(參照專利文獻1~5)。
此外，專利文獻2、3記載了對於其包裝材通過對外層施行馬特處理或設置馬特塗層，使成形性及耐久性得以提高。此外，其亦記載了藉由形成馬特塗層，可提高包裝材的外觀品質，防止各個包裝材之間過於密著，從而容易處理。
專利文獻4，記載了藉由馬特塗層，可發揮消光效果或減低成形步驟中成形不良的情形，調整所添加的潤滑劑的添加量，可調整滑動性；調整消光劑的粒徑及添加量，可調整消光效果。
專利文獻5，記載了馬特塗層使用環氧樹脂可防止基材層的 白化，並防止成形時樹脂裂開導致的外觀不良。
前述馬特塗層是由使固體微粒子分散於樹脂上所成的樹脂組成物，該樹脂係使用丙烯酸系樹脂、聚氨酯系樹脂、醇酸系樹脂、氟系樹脂等，並使用二氧化矽、高嶺土等作為固體微粒子。
【先前技術文獻】 【專利文獻】
【專利文獻1】日本特開2000-123799號公報
【專利文獻2】國際公開WO 2012/133663 A1號公報
【專利文獻3】日本特開2011-054563號公報
【專利文獻4】國際公開WO 2011/016506 A1號公報
【專利文獻5】國際公開WO 2013/069730 A1號公報
前述馬特塗層所使用的樹脂分別有以下特徵。
聚氨酯系樹脂雖柔軟且可得良好的成形性，但較難有耐藥品性及耐溶劑性。對於蓄電池外殼用包裝材，因電池的製造工程而有電解液附著在包裝材的外側層的風險，為防止電解液附著而使外觀品質惡化，作為外殼的最外層的馬特塗層亦須有耐藥品性及耐溶劑性。
此外，氟系樹脂雖然是具有優良的耐藥品性及耐溶劑性的樹脂，但印刷油墨卻難有密著性。因此，製品表面的印刷文字或條碼會有暈 開的情形發生。
本發明，鑒於上述的技術背景，目的在於提供一種成形用包裝材及關連技術，其具有一種馬特塗層，該馬特塗層兼具優異的成形性、耐藥品性、耐溶劑性、印字性。
亦即，本發明是具有下述〔1〕~〔10〕所記載的構成。
〔1〕一種成形用包裝材，其特徵係具有：由耐熱性樹脂所成的外側基材層、由熱可塑性樹脂所成的內側密封層、配設於前述外側基材層與前述內側密封層之間的金屬箔層、及形成於與前述外側基材層的與金屬箔層側為相反側的馬特塗層；且前述馬特塗層係為複數層，該複數層係具備有：由樹脂組成物形成的下層(14a)，前述樹脂組成物包含含有苯氧基樹脂及聚氨酯樹脂的主劑樹脂、硬化劑、固體微粒子；和由包含含氟樹脂的樹脂組成物所成之上層。
〔2〕如前項1的成形用包裝材，其中，構成前述馬特塗層之上層的樹脂組成物的含氟樹脂，係於主劑的架構中含有添加氟之耐熱性樹脂作為主成分者。
〔3〕如前項1或2的成形用包裝材，其中，構成前述馬特塗層之上層的樹脂組成物的含氟樹脂，係含有由包含以四氟烯烴(Tetrafluoro-Olefin)和羧酸乙烯酯共聚物所成之二液硬化型的氟樹脂作為主成分者。
〔4〕如前項1~3中任1項的成形用包裝材，其中，前述馬特塗層之下層的厚度為2~5μm。
〔5〕如前項1~4中任1項的成形用包裝材，其中，前述馬特塗層之上層的厚度為0．2~2μm。
〔6〕如前項1~5中任1項的成形用包裝材，其中，構成前述馬特塗層之下層的樹脂組成物的主劑樹脂，其苯氧基樹脂和聚氨酯樹脂的質量比為，相對於苯氧基樹脂1，聚氨酯樹脂為0．6~1．6者。
〔7〕如前項1~6中任1項的成形用包裝材，其中，構成前述馬特塗層之下層的樹脂組成物的固體微粒子，其平均粒徑為1~5μm者。
〔8〕如前項1~7中任1項的成形用包裝材，其中，構成前述馬特塗層之下層的樹脂組成物的固體微粒子，其含有率為1~50質量%者。
〔9〕一種成形外殼，其係對前項1~8中任1項的成形用包裝材進行深引伸成形或鼓脹成形而成。
〔10〕如前項9的成形外殼，其中，其係作為電池外殼使用者。
根據〔1〕所記載的發明，形成馬特塗層的下層的樹脂組成物中，其樹脂成分的主劑樹脂，是使用具有高安定性的苯氧基樹脂和具有高柔軟性的聚氨酯樹脂的混合樹脂，從而得到兼具成形性、耐藥品性、耐 溶劑性的馬特塗層。此外，形成馬特塗層的上層的含氟樹脂是具有優良耐電解液性、耐磨耗性的樹脂，故亦可得具有良好耐電解液性、耐磨耗性的馬特塗層。更進一步，上層緩和下層由固體微粒子而使表面的凹凸，可得到良好的印字性。
根據〔2〕〔3〕所記載的發明，可得到特别良好的耐電解液性及耐磨耗性。
根據〔4〕所記載的發明，可得到兼具良好成形性和塗布性的馬特塗層的下層。
根據〔5〕所記載的發明，可得到具有特别良好成形性、印字性、耐電解液性、耐磨耗性的馬特塗層的上層。
根據〔6〕所記載的發明，藉由前述主劑樹脂中苯氧基樹脂和聚氨酯樹脂的混合比例，可得到成形性、耐電解液性、耐溶劑性的平衡性特别良好的馬特塗層。
根據〔7〕所記載的發明，樹脂組成物所含固體微粒子的粒徑是規定於所定範圍內，可得具有特別良好成形性的馬特塗層。
根據〔8〕所記載的發明，樹脂組成物中的固體微粒子的含有率是規定於所定範圍內，可得具有特別良好成形性，並有良好外觀的馬特塗層。
根據〔9〕所記載的發明，可提供兼具成形性、耐藥品性、耐溶劑性、耐電解液性，並更進一步具有良好印字性的成形外殼。
根據〔10〕所記載的發明，可提供兼具成形性、耐藥品性、耐溶劑性、耐電解液性，並更進一步具有良好印字性的電池外殼。
1‧‧‧成形用包裝材
10‧‧‧積層體
11‧‧‧金屬箔層
12‧‧‧外側接著劑層
13‧‧‧外側基材層
14‧‧‧馬特塗層
14a‧‧‧下層
14b‧‧‧上層
15‧‧‧內側接著劑層
16‧‧‧內側密封層
【圖1】表示本發明的成形用包裝材的一實施型態的斷面圖。
【圖2】表示說明馬特塗層的固體微粒子的凝集的模式圖。
【圖3】表示本發明的成形用包裝材的製造步驟的說明圖。
〔成形用包裝材〕
圖1，表示本發明的成形用包裝材(1)的一實施型態。此成形用包裝材(1)，是被使用作為鋰離子蓄電池外殼用包裝材。亦即，前述成形用包裝材(1)，是用以進行深引伸成形等的成形而作為蓄電池外殼使用者。
前述成形用包裝材(1)，是由金屬箔層(11)的一面隔著外側接著劑層(12)與外側基材層(13)積層一體化，於該外側基材層(13)的外面，亦即金屬箔層(11)的相反側面形成二層構造的馬特塗層(14)者。此外，前述金屬箔層(11)的另一面隔著內側接著劑層(15)與內側密封層(16)積層一體化。
以下對於各層進行詳細說明。
(外側基材層)
前述外側基材層(13)是由耐熱性樹脂所成，樹脂的種類雖無特別限定，但可列舉為例如，聚醯胺薄膜、聚酯薄膜等，使用此等的延 伸薄膜為佳。此等中，根據成形性及強度觀點，是以使用二軸延伸聚醯胺薄膜、二軸延伸聚對苯二甲酸丁二醇酯(PBT)膜、二軸延伸聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜、二軸延伸聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)膜為特佳。前述聚醯胺薄膜，雖無特別限定，但可列舉為例如，6尼龍薄膜、6,6尼龍薄膜、MXD尼龍薄膜等。又，前述外側基材層(13)，可由單層所形成，或，亦可由例如PET膜/聚醯胺薄膜所成的複數層所形成者。
前述外側基材層(13)的厚度，是以9μm~50μm為佳。使用聚酯薄膜時，厚度較佳為9μm~50μm，使用聚醯胺薄膜時，厚度較佳為10μm~50μm。藉由設定在上述較佳的下限值以上，可確保作為包裝材的充分強度，並且藉由設定在上述較佳的上限值以下，可降低鼓脹成形時或引伸成形時的應力而提升成形性。
(內側密封層)
前述內側密封層(16)是由熱可塑性樹脂所成，具備即使對於鋰離子蓄電池等使用的腐蝕性強的電解液等，亦有優異的耐藥品性，並同時擔負賦予包材熱密封性者。
構成前述內側密封層(16)的熱可塑性樹脂層並無特別限定，較佳係使用熱可塑性樹脂未拉伸薄膜。前述熱可塑性樹脂未拉伸薄膜，並無特別限定，由耐藥品性及熱密封性的觀點來看，由選自聚乙烯、聚丙烯、烯烴系共聚物、此等之酸變性物及離子聚合物所成群之至少1種熱可塑性樹脂所形成之未拉伸薄膜層所構成者為佳。
前述內側密封層(16)之厚度，是設定於20μm~80μm為佳。藉由設定在20μm以上，可充分地防止針孔的產生，藉由設定 在80μm以下，可降低樹脂用量而達到成本的降低。其中，內側密封層(16)的厚度設定於30μm~50μm為特佳。前述內側密封層(16)，可為單層或複數層。
(金屬箔層)
前述金屬箔層(11)，係擔負賦予阻止氧或水分侵入於成形用包裝材(1)之氣體阻隔性之功能。
前述金屬箔層(11)，並無特別限定，例如可列舉出鋁箔、銅箔、鎳箔、不銹鋼箔、或是此等的包覆箔、此等的熱處理箔或退火箔箔等。此外，電鍍有鎳、錫、銅、鉻等導電金屬之金屬箔，例如使用經過電鍍的鋁箔為佳。前述金屬箔層(11)的厚度，係以20μm~100μm為佳。20μm以上時，於製造金屬箔時，可防止軋壓時之針孔的產生，同時，在100μm以下時，可降低鼓脹成形時或深引伸成形時之應力而提升成形性。
此外，前述金屬箔層(11)的表面是形成有化成皮膜為佳。成形用包裝材(1)的外側層及內側層為樹脂層，此等的樹脂層雖極微量，但有光、氧氣、液體由外殼外部侵入的可能性，亦有內容物(電池的電解液、食品、醫藥品等)由內部滲入的可能性。此等的侵入物到達金屬箔層(11)會成為金屬箔層(11)的腐蝕原因。對於此現象，藉由在金屬箔層(11)的表面形成耐蝕性高的化成皮膜，可實現提高金屬箔層(11)的耐蝕性的目的。
化成皮膜為金屬箔表面施行化成處理所形成的皮膜，例如，金屬箔進行鉻酸鹽處理，利用鋯化合物施行非鉻型化成處理皆可形成。例 如，鉻酸鹽處理時，可在進行脫脂處理的金屬箔表面上，塗布下述1)~3)中任一項的混合物的水溶液後使其乾燥。
1)磷酸、鉻酸、氟化物的金屬鹽及氟化物的非金屬鹽中至少一種，其混合物
2)磷酸、丙烯酸系樹脂、殼聚醣衍生物樹脂(Chitosan derivative resins)及苯酚系樹脂中至少一種，及鉻酸及鉻(III)鹽中至少一種，其混合物
3)磷酸、丙烯酸系樹脂、殼聚醣衍生物樹脂、苯酚系樹脂中至少一種，及鉻酸及鉻(III)鹽中至少一種，及氟化物的金屬鹽及氟化物的非金屬鹽中至少一種，其混合物
前述化成皮膜的鉻附著量為0．1~50mg/m2為佳，2~20mg/m2為特佳。由前述鉻附著量的化成皮膜可得到高耐蝕性的成形用包裝材。
(外側接著劑層)
前述外側接著劑層(12)，是擔負將金屬箔層(11)與外側基材層(13)進行接合的層。
構成前述外側接著劑層(12)的接著劑，雖無特別的限定，但可列舉出例如含有多元醇成分及異氰酸酯成分所成的二液硬化型的胺基甲酸酯系接著劑等。此二液硬化型的胺基甲酸酯系黏著劑，特別是使用乾式層壓法進行接著為佳。作為前述多元醇成分，雖無特別限定，但可列舉例如聚酯多元醇、聚醚多元醇等。作為前述異氰酸酯成分，雖無特別限定，但可列舉例如TDI(甲苯二異氰酸酯)、HDI(六亞甲基二異氰酸酯)、 MDI(亞甲基雙(4，1-伸苯基)二異氰酸酯)等的二異氰酸酯類等。前述外側接著劑層(12)的厚度，是以2μm~5μm為佳，其中3μm~4μm為特佳。
再者，外側接著劑層(12)，只要是不妨礙本發明的效果的範圍，則亦可在前述構成樹脂中添加無機系或有機系的防結塊劑(anti-blocking agent)、醯胺系的潤滑劑。
(內側接着劑層)
前述內側接着劑層(15)，是擔負將金屬箔層(11)與內側密封層(16)進行接合的層。
前述內側接着劑層(15)，雖無特別限定，但可列舉為例如，由聚胺甲酸酯系接著劑、丙烯酸系接著劑、環氧系接著劑、聚烯烴系接著劑、彈性體系接著劑、氟系接著劑等所形成的接著劑層。其中，是以使用丙烯酸系接著劑、聚烯烴系接著劑為佳，此時，可提升包裝材(1)的耐電解液性及水蒸氣阻障性。
(馬特塗層)
前述馬特塗層(14)是於外側基材層(13)的外面所形成，其賦予成形用包裝材(1)的表面良好的滑動性以提高成形性，亦是賦予優良的耐藥品性、耐磨耗性、成形性的層。前述馬特塗層(14)，是含有位於外側基材層(13)側的下層(14a)及位於表面側的上層(14b)。
(馬特塗層的下層)
前述下層(14a)是由含有樹脂成分及固體微粒子的樹脂組成物所成。
前述樹脂組成物的樹脂成分，是使用含有苯氧基樹脂及聚氨酯樹脂的主劑樹脂和硬化劑。
主劑樹脂中，聚氨酯樹脂雖具有柔軟性並有優異的成形性，但相反的是沒有充分的耐藥品性、耐溶劑性。另一方面，苯氧基樹脂為雙酚類和環氧氯丙烷(Epichlorohydrin)所合成的線狀高分子，強韌且具有安定性，即使於廣範圍的加工溫度中亦具有優異的熱安定性。再者，構造內含有OH基，因此藉由交聯可成為具備優良密著性及耐藥品性的樹脂。具備這種特性的苯氧基樹脂雖具有優良的耐藥品性及耐溶劑性，但柔軟性較聚氨酯樹脂來的差。本發明中，作為主劑樹脂，是將具有相反特性的2種類樹脂混合，亦即將具有高度柔軟性的聚氨酯樹脂和高耐藥品性及耐溶劑性的苯氧基樹脂混合使用，而得兼具成形性和耐藥品性及耐溶劑性的樹脂組成物。又，前述苯氧基樹脂可使用雙酚A型苯氧樹脂或雙酚F型苯氧樹脂中的其中一種，或亦可併用兩種，但根據是否有優良的耐溶劑性的觀點，推薦使用雙酚A型苯氧基樹脂。
此外，聚氨酯樹脂具有非常良好的印字性，且苯氧基樹脂亦具有良好的印字性，此等的混合樹脂也會具有良好的印字性。
前述主劑樹脂，其聚氨酯樹脂的含有率越高柔軟性可增加並提高成形性，但相對的苯氧基樹脂的含有率會下降而使耐藥品性及耐溶劑性降低。相反的，苯氧基樹脂的含有率越高可提高耐藥品性及耐溶劑性，但相對的聚氨酯樹脂的含有率會下降而使成形性提升的狀況變少。本發明的主劑樹脂中混合比雖無限定，但在成形性和耐藥品性及耐溶劑性之間保持最佳的平衡的混合比，推薦以質量比為相對苯氧基樹脂1時聚氨酯樹脂 在0．6~1．6的範圍內為佳。質量比為相對苯氧基樹脂1時聚氨酯樹脂在0．8~1．4的範圍內為特佳。
此外，硬化劑雖無特別限定，但使用異氰酸酯成分為佳。作為異氰酸酯成分，可列舉為例如TDI(甲苯二異氰酸)、HDI(六亞甲基二異氰酸酯)、MDI(亞甲基雙(4，1-亞苯基)二異氰酸酯)等二異氰酸酯類等，可使用1種或2種以上的混合物。
前述硬化劑相對於前述主劑樹脂100質量份，是以5~50質量份配合為佳。未滿5質量份時對外側基材層(13)的密著性及耐溶劑性會有降低的可能性。而超過50質量份時，下層(14a)會硬化，有降低印字性及成形性的可能性。硬化劑的配合量相對於前述主劑樹脂100質量份，是以10~40質量份配合為特佳。
此外，前述主劑樹脂和硬化劑所成樹脂成分的物性，是以20℃且固體成分濃度25質量%液且以黏度杯#4測定時黏度在10~30秒的範圍內為佳，在15~25秒的範圍內為特佳。
此外，本發明並不排除苯氧基樹脂及聚氨酯樹脂以外的樹脂或添加劑，只要不損害耐藥品性及耐溶劑性，亦可添加其他的成分。
前述樹脂組成物中的固體微粒子，是作為賦予馬特塗層下層(14a)滑動性而提高成形性所添加的成分。此外，藉由添加固體微粒子，包裝材之間不會緊緊相靠，因此容易處理，並可抑制樹脂的光澤而得到穩定的外觀效果。
能發揮這種效果的固體微粒子，可使用無機微粒子、有機微粒子任何一種，亦可將其混合使用。在此，無機微粒子，可使用二氧化矽、 礬土、氧化鈣、碳酸鈣、硫酸鈣、矽酸鈣、碳黑等1種或2種以上，其中使用二氧化矽為佳。又，有機微粒子，可使用丙烯酸酯系化合物、聚苯乙烯基系化合物、環氧系樹脂、聚醯胺系化合物，或其等的交聯物等的微粒子。
此等的微粒子，為得到良好的滑動性，其粒徑的平均粒徑是1μm~6μm為佳，其中又以2μm~5μm為更佳。使用粒徑未滿1μm的過小微粒子時，其會埋沒於塗布液中而欲實現預期效果必須添加大量的微粒子，因此難以得到充分的滑動性。另一方面，使用粒徑超過6μm的微粒子的大微粒子時，粒徑會超過塗布厚度而容易脫落。
固體微粒子使用二氧化矽時，亦可使用以粒徑為數nm的一次粒子凝集所成粒徑為上述的粒徑的二次粒子。圖2是表示複數個一次粒子(100)藉凝集形成二次粒子(101)的狀態。
此外，樹脂組成物中的固體微粒子的含有率，對應於包裝材需要的滑動性程度、所添加微粒子的粒徑、種類等，適當為1~50質量%的範圍。含有率未達1質量%時提高滑動性的效果較小，而造成無法充分得到成形性提高的效果。相反的超過50質量%而過量含有時，會有損及外觀的的可能性。微粒子的含有量在10~45質量%的範圍為佳，在20~40質量%的範圍為特佳。無機微粒子使用例如二氧化矽時，其粒徑、含有量於前述上下限範圍內時，可賦予最適佳的滑動性。
前述馬特塗層下層(14a)硬化後的厚度是2~5μm為佳。若該層較前述下限值還薄，滑動性的提高效果會降低且消光感減低，而若較上限值還厚則難以塗色。特佳的厚度範圍是2．5~4μm。
(馬特塗層的上層)
另一方面，馬特塗層(14)的上層(14b)，是使表面滑動性更為提高並提高成形性，且更進一步賦予優異耐電解液性、耐磨耗性的層。此外，亦有緩和下層(14a)的固體微粒子所造成表面的凹凸而有提高印字性的效果。
前述上層(14b)是由含有含氟樹脂的樹脂組成物所成。
前述含氟樹脂，是使用主劑的架構中附加氟的樹脂為佳，藉由使用此樹脂可得到特別良好的耐電解液性及耐磨耗性。主劑的架構中添加氟的樹脂，是可使用例如四氟烯烴和羧酸乙烯酯共聚物、四氟烯烴和烷基乙烯基醚共聚物、三氟氯烯烴和羧酸乙烯酯共聚物、三氟氯烯烴和烷基乙烯基醚共聚物等的二液硬化型的樹脂。此等的含氟樹脂中，使用四氟烯烴和羧酸乙烯酯共聚物為佳。此外，若希望更進一步提高強度及成形性，亦可於上述的含氟樹脂中更進一步添加聚氨酯樹脂及/或丙烯酸樹脂。
此外，使用二液硬化型的含氟樹脂時所使用的硬化劑，推薦與下層(14a)所使用的相同。配合量亦基於相同理由為5~50質量份為佳。
又，本發明的上層用樹脂組成物的成分，並非完全排除含氟樹脂及硬化劑以外的樹脂或添加劑，只要不損害上層的特性，亦可添加其他的成分。
前述上層(14b)硬化後的厚度是0．2~2μm為佳。若該層較前述下限值還薄，成形性、耐電解液性、耐磨耗性等的提高效果將會降低。此外，上層(14b)若太薄則其對於下層(14a)的固體微粒子產 生的表面凹凸的緩和效果會減低，印刷性提高效果亦會降低。另一方面，若該層較前述上限值還厚，將有損害藉由下層(14a)所產生的消光感的可能。特別好的厚度範圍是0．5~1．5μm。
又，前述下層(14a)及上層(14b)的厚度，是由所塗布樹脂的固體成分的重量，以密度作為1g/cm3的情況下，所計算求得。
(成形用包裝材的製作)
具有上述各層的成形用包裝材(1)，金屬箔層(11)的一側的面隔著外側接著劑層(12)與外側基材層(13)貼合，另外的面隔著內側接著劑層(15)與內側密封層(16)貼合，製作成5層的積層體(10)，於此積層體(10)的外側基材層(13)的表面塗布馬特塗層(14)的下層(14a)用的糊狀樹脂組成物然後乾燥。並更進一部塗布上層(14b)用的糊狀樹脂組成物，乾燥後製作而成。
前述積層體(10)的製作中，其各層的貼合方法不限定於上述的方法，可例示如稱為乾式層壓的方法。具體的說，於金屬箔層(11)的上面或外側基材層(13)的下面，或是於此等二者的面塗布外側接著劑層(12)的接著劑，蒸發溶劑並乾燥皮膜後，將金屬箔層(11)與外側基材層(13)貼合。金屬箔層(11)和內側密封層(16)的貼合亦相同，於金屬箔層(11)的下面或內側密封層(16)的上面，或是於此等的二者的面塗布內側接著劑層(15)的接著劑，蒸發溶媒乾燥皮膜後，將金屬箔層(11)與內側密封層(16)貼合。並且更進一步，根據接著劑的硬化條件使其硬化，製作出5層的積層體(10)。此外，藉由T模法，將外側基材層(13)和外側接著劑層(12)、內側密封層(16)和內側接著劑層(15)以 積層薄膜押出，將此等積層薄膜與金屬箔層(11)進行熱壓著即可製作為積層體(10)。再者，金屬箔層(11)的二者的面可藉由不同的手法貼合。
另一方面，應事先調製作為馬特塗層(14)的下層(14a)用的糊狀樹脂組成物及上層(14b)用的糊狀樹脂組成物。
並且，於前述積層體(10)的外側基材層(13)的表面塗布下層(14a)用的樹脂組成物，並且乾燥，更進一步塗布上層(14b)用的樹脂組成物並乾燥。樹脂組成物的塗布方法雖無限定，但可列舉為例如凹版輥法。藉由乾燥樹脂組成物，可形成複數層構造的馬特塗層(14)，同時下層(14a)與外側基材層(13)接合而製作為所期望的成形用包裝材(1)。
塗布樹脂組成物後的乾燥方法，如圖2所示，可例示如將塗布了樹脂組成物的積層體(10)通過滾輪間利用熱滾輪(20)加熱的方法。以此方法中與樹脂組成物接觸的滾輪作為熱滾輪(20)，其滾輪的溫度可例如加熱至130~220℃。
又，本發明的成形用包裝材，其各層的貼合方法或馬特塗層的形成方法，不限定於上述的方法或步驟，由其他方法或步驟製作時也包含於本發明中。
〔成形外殼〕
將本發明的成形用包裝材(1)進行成形(深引伸成形、鼓脹成形等)，可得到成形外殼(電池外殼等)。
【實施例】
接著，將說明關於本發明的具體的實施例，但本發明並不限 定於此些實施例。
實施例1~5，是製作如圖1所示具有二層構造馬特塗層的成形用包裝材(1)。此外，比較例1、2是製作具有單層構造馬特塗層的成形用包裝材。各例的成形用包裝材(1)僅馬特塗層相異，除了馬特塗層，其餘積層體(10)的材料及製作步驟均為共通。
積層體(10)的材料及製作如以下所述。
〈積層體〉
金屬箔層(11)為厚度35μm的鋁箔，於此鋁箔的兩面，塗布由聚丙烯酸、三價鉻化合物、水、醇類所成的化成處理液，進行180℃乾燥形成化成皮膜。此化成皮膜的鉻附著量為10mg/m2。
於形成化成皮膜的金屬箔層(11)的一側的面，使用二液硬化型的聚氨酯系接著劑作為外側接著劑層(12)，將厚度15μm的二軸延伸6尼龍薄膜作為外側基材層(13)，進行乾式層壓。
此外，內側接著劑層(15)的接著劑是對於金屬箔層(11)和聚丙烯兩者皆有接著性的馬來酸變性聚丙烯樹脂。藉由T模法，將該馬來酸變性聚丙烯樹脂和熔點為140℃、MFR為7g/10min的乙烯-丙烯無規共聚物樹脂所成的內側密封層(16)，以馬來酸變性聚丙烯樹脂層7μm、乙烯-丙烯無規共聚物層以28μm的積層薄膜押出並準備。亦即，此積層薄為內側密封層(16)和內側接著劑層(15)積層所成的薄膜。
接著，在前述金屬箔層(11)的其他側的面，與前述積層薄膜的內側接著劑(15)重合，使用熱度150℃的熱滾輪通過而得到積層體(10)。
將所製得的前述積層體(10)作為共通材料使用，製作各例的成形用包裝材。
〈實施例1~5〉
準備以下的樹脂組成物供馬特塗層(14)的下層(14a)使用。
使用苯氧基樹脂及聚氨酯樹脂以1：1．2質量比的比例混合作為主劑樹脂，使用甲苯二異氰酸酯(TDI)和六亞甲基二異氰酸酯(HDI)以質量1：1比的比例混合作為硬化劑，並使用溶劑(甲苯)稀釋使相對於主劑樹脂100質量份以硬化劑15質量份配合所成者作為樹脂成分。前述樹脂成分的黏度，20℃以黏度杯#4測定黏度時其結果為15秒。且，下層用樹脂組成物，是前述樹脂成分含有平均粒徑2μm的二氧化矽20質量%，藉由平均分散調製而成。
準備以下的樹脂組成物供馬特塗層(14)的上層(14b)使用。
使用四氟乙烯和醋酸乙烯酯共聚物所成二液硬化型的樹脂組成物作為主劑樹脂，甲苯二異氰酸酯(TDI)和六亞甲基二異氰酸酯(HDI)以質量1：1比的比例混合作為硬化劑。並且，上層用樹脂組成物，是使用溶劑(甲苯)稀釋使相對於主劑樹脂100質量份以硬化劑8質量份配合所成者作為樹脂成分。
前述下層(14a)及上層(14b)的厚度是藉由調整硬化劑的稀釋率而調節塗布量而得。又，亦可使用甲基乙基酮作為硬化劑的溶劑。
馬特塗層(14)是使用多色印刷機的2個塗布機將上述材料 塗布於積層體(10)所形成。首先，於前述積層體(10)的外側基材層(13)上以凹版輥將下層用樹脂組成物進行連續2回塗布，乾燥後即形成下層(14a)。接著，使形成有下層(14a)的積層體(10)再度通過多色印刷機，以凹版輥將上層用樹脂組成物進行連續2回塗布，乾燥後形成上層(14b)。藉由此步驟，可形成有下層(14a)及上層(14b)所成二層構造的馬特塗層(14)，而得到成形用包裝材(1)。
前述下層(14a)及上層(14b)乾燥後的厚度如表1所示。
〈比較例1〉
本例的馬特塗層是僅由含有固體微粒子的下層(14a)所成單層的例子。
準備以下的樹脂組成物供下層(14a)使用。
使用四氟乙烯和醋酸乙烯酯共聚物所成二液硬化型的樹脂組成物作為主劑樹脂，甲苯二異氰酸酯(TDI)和六亞甲基二異氰酸酯(HDI)以質量1：1比的比例混合作為硬化劑，並使用溶劑(甲苯)稀釋使相對於主劑樹脂100質量份是以硬化劑18質量份配合所成，而作為樹脂成分。下層用樹脂組成物，是含有平均粒徑2μm的二氧化矽20質量%的前述樹脂成分，藉由平均分散調製所成。厚度的調節，是以與實施例相同的硬化劑稀釋率進行調整而調節塗布量所成。
上述的下層樹脂組成物，與實施例相同，是使用多色印刷機於積層體(10)上進行連續2回塗布，並乾燥。從而，可形成單層的馬特塗層，得到成形用包裝材。
前述下層14a乾燥後的厚度如表1所示。
〈比較例2〉
本例的馬特塗層是僅由含有固體微粒子的下層(14a)所成單層的例子，與比較例1的差異在於下層用的樹脂組成物的樹脂成分相異。
下層(14a)用的樹脂組成物，是與實施例1~5的下層用樹脂組成物相同。亦即，使用苯氧基樹脂及聚氨酯樹脂以1：1．2質量比的比例混合作為主劑樹脂，使用甲苯二異氰酸酯(TDI)和六亞甲基二異氰酸酯(HDI)以質量1：1的比例混合作為硬化劑，並使用溶劑(甲苯)稀釋使相對於主劑樹脂100質量份以硬化劑15質量份配合所成者作為樹脂成分。且，下層用樹脂組成物，是前述樹脂成分含有平均粒徑2μm的二氧化矽20質量%，藉由平均分散調製而成。
關於上述所得的各成形用包裝材，以下述評估法作為基準進行性能評估。其結果如表1所示。
〈成形性評估法〉
使用株式會社雨田(Amada)製鼓脹成形機(編號：TP-25C-X2)將成形用包裝材進行縱55mm×横35mm×深8mm的直方體形狀鼓脹成形，觀察成形品的角R部的針孔及裂痕，根據下列評估法來進行評估。
(判定基準)
「◎」…完全沒有針孔，也完全不產生裂痕。
「○」…雖完全沒有針孔，但馬特塗層稍有白濁部分。
「△」…僅於一部分產生微量的針孔，而實質上幾乎沒有。
「×」…於角R部產生針孔及裂痕。
〈印字性評估法〉
使用噴墨打印機將白色油墨印刷於馬特塗層的面上形成條碼。印刷噴墨的點大小為直徑0．428mm，條碼的尺寸為4．5mm×3．5mm。根據此條碼是否可被條碼讀取機讀取，以及使用目視判斷點或線是否有暈開進行評估。
(判定基準)
「◎」…可讀取。無暈開。
「○」…可讀取。稍有暈開。
「△」…可讀取。有暈開。
「×」…無法讀取。有暈開。
〈耐磨耗性評估〉
將成形用包裝材裁切為10cm×10cm作為試驗片。對於此試驗片的馬特塗層(14)，使用下述滑動具進行最多50次往復摩擦，並以目視觀察外觀評價耐磨耗性，所述滑動具係於先端部的直徑為1cm、重量為1kg的砝碼上纏繞砂紙(粗糙度：800)。
(判定基準)
若馬特層消失而可目視到底層耐龍的光澤則表示有產生變化。
「◎」…進行50次往復後外觀依舊無變化。
「○」…進行30次往復後外觀產生變化。
「△」…進行10次往復後外觀產生變化。
「×」…進行5次往復後外觀產生變化。
〈耐電解液性評估法〉
將成形用包裝材裁切為10cm×10cm作為試驗片。於此試驗片的馬特塗層上滴下1ml電解液，最久放置60分鐘，使用浸漬乙醇的棉棒擦拭，藉由目視觀察外觀以評估耐電解液性。
(判定基準)
若馬特層消失而可目視到底層耐龍的光澤則表示有產生變化。
「◎」…60分鐘後外觀依舊無變化。
「○」…30分鐘後外觀產生變化。
「△」…20分鐘後外觀產生變化。
「×」…10分鐘後外觀產生變化。
根據表1的性能評價結果可明確表示：本發明的實施例1~5的成形用包裝材，是兼具有良好的成形性、印字性、耐磨耗性、耐電解液性，與此相對，馬特塗層為單層的比較例1、2，其耐電解液性、印字性、耐磨耗性，任何一項都劣於本發明。
本申請案，是伴隨著在2013年10月15日提出申請的日本專利申請案特願2013-214344號的優先權主張，其揭示內容直接構成本申請案的一部分。
在此所使用的用語及說明，是用以說明本發明的實施型態所使用，但本發明並不限定於此。在本發明所揭示且敘述的特徵事項的任何均等物皆不應被排除，且在本發明所請求的範圍內的各種變形亦應被理解為是可被接受的。
【產業上利用的可能性】
本發明的成形用包裝材，可較佳地使用作為鋰離子蓄電池等的電池外殼、食品的包裝材、醫藥品的包裝材。

Claims (10)

  1. 一種成形用包裝材，其特徵係具有：由耐熱性樹脂所成的外側基材層、由熱可塑性樹脂所成的內側密封層、配設於前述外側基材層與前述內側密封層之間的金屬箔層、及形成於與前述外側基材層的與金屬箔層側為相反側的馬特(matte)塗層；且前述馬特(matte)塗層係為複數層，該複數層係具備有：由樹脂組成物形成的下層(14a)，前述樹脂組成物包含含有苯氧基樹脂及聚氨酯樹脂的主劑樹脂、硬化劑、固體微粒子；和由包含含氟樹脂的樹脂組成物所成之上層(14b)。
  2. 如申請專利範圍第1項的成形用包裝材，其中，構成前述馬特(matte)塗層之上層的樹脂組成物的含氟樹脂，係於主劑的架構中含有添加氟之耐熱性樹脂作為主成分者。
  3. 如申請專利範圍第1項的成形用包裝材，其中，構成前述馬特(matte)塗層之上層的樹脂組成物的含氟樹脂，係含有由包含四氟烯烴(Tetrafluoro-Olefin)和羧酸乙烯酯共聚物所成之二液硬化型的氟樹脂作為主成分者。
  4. 如申請專利範圍第1項的成形用包裝材，其中，前述馬特(matte)塗層之下層的厚度為2~5μm。
  5. 如申請專利範圍第1項的成形用包裝材，其中，前述馬特(matte)塗層之上層的厚度為0．2~2μm。
  6. 如申請專利範圍第1項的成形用包裝材，其中，構成前述馬特(matte)塗層之下層的樹脂組成物的主劑樹脂，其苯氧基樹脂和聚氨酯樹脂的質 量比為，相對於苯氧基樹脂1，聚氨酯樹脂為0．6~1．6者。
  7. 如申請專利範圍第1項的成形用包裝材，其中，構成前述馬特(matte)塗層之下層的樹脂組成物的固體微粒子，其平均粒徑為1~5μm者。
  8. 如申請專利範圍第1項的成形用包裝材，其中，構成前述馬特(matte)塗層之下層的樹脂組成物的固體微粒子，其含有率為1~50質量%者。
  9. 一種成形外殼，其係對申請專利範圍第1項的成形用包裝材進行深引伸成形或鼓脹成形而成。
  10. 如申請專利範圍第9項的成形外殼，其中，其係作為電池外殼使用者。
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