TWI593139B - Semiconductor light-emitting element and optical film - Google Patents
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Description
本發明係關於一種半導體發光元件及其製造方法、以及光學膜及其製造方法。
先前，已知於LED(Light Emitting Diode，發光二極體)等半導體發光元件中，利用環氧樹脂、聚矽氧樹脂等透光性樹脂對元件結構進行密封。於此種半導體發光元件中，由於發光元件結構之表面部分之折射率高於上述透光性樹脂之折射率，故而於發光元件結構與密封構件之界面存在全反射之條件成立之角度範圍。於該角度內自元件內部向該界面入射之光無法自發光元件提取。
專利文獻1中記載有一種GaN系半導體發光元件，其特徵在於：其係於基板之上表面形成含有包含GaN系半導體之發光層之積層體，製成可以自該基板之下表面側提取光之方式進行覆晶安裝之構成的覆晶型之GaN系半導體發光元件，並且於該基板之下表面形成有包含具有與該基板之材料之折射率同等以上之折射率的光透過性材料而可使光散射之凹凸結構體。
專利文獻2中記載有一種發光裝置，其特徵在於具備：對特定波長具有透光性之基板；形成於上述基板上且具有以上述特定波長進行發光之活性部之半導體層；形成於與上述基板之形成有上述半導體層之側相反之側之面且對上述特定波長具有透光性之氣泡擔載體。
專利文獻3中記載有一種半導體發光裝置，其特徵在於：其具備
積層包含發光層之複數層半導體層而成之半導體積層體、及包含形成於上述半導體積層體之至少一部分表面上之樹脂材的光提取層，並且上述樹脂材含有粒子，上述粒子對發光光之折射率大於上述樹脂材對上述發光光之折射率，且上述粒子之直徑小於上述樹脂材內部之上述發光光之波長，且記載有上述粒子之密度沿上述出射光之出射方向而減小，於上述光提取層之表面形成有具有週期結構之凹凸形狀。
被全反射之光由於會導致發光效率之損失，又，光會轉換為熱，故而不僅會降低發光元件之亮度，亦會導致放熱性之惡化。元件之放熱會使樹脂劣化，進而會使元件破損。因此，防止界面處之全反射而高效率地提取光在元件之可靠性方面亦為重要之發光裝置之設計事項。
為了防止界面處之全反射而提高光之提取效率，正研究各種方法。
作為提高光之提取之方法，可列舉：密封形狀之控制、於藍寶石上形成微細結構後使半導體層成長之PSS(Pattern Sapphire Substrate，圖案化藍寶石基板)、於發光層表面設置光擴散層之方法等。作為對發光元件簡易地賦予光提取效率之提高效果的方法，專利文獻4中記載有包含光學膜及接著膜且該光學膜具有凹凸或折射率變化之密封膜，並且記載有藉由將該密封膜貼附於元件結構，可賦予光提取與密封性，而簡化步驟。
專利文獻4所記載之密封膜中，該光學膜之玻璃轉移溫度為60℃以上，接著膜之玻璃轉移溫度為130℃以下，接著膜之折射率為1.42以上。並且，該密封膜係如下所述之透明密封膜：(1)於與接著膜相反之側之光學膜之面存在平均溝槽深度為0.1μm以上之凹凸或具有折射率差為0.2以上之折射率變化之折射率分佈；或(2)於光學膜內部存在具有折射率差為0.015以上之折射率變化之折射率分佈結構；或(3)
於光學膜與接著膜之界面存在平均溝槽深度為0.1μm以上之凹凸。
[專利文獻1]日本專利特開2006-278751號公報
[專利文獻2]日本專利特開2005-93728號公報
[專利文獻3]日本專利特開2007-035967號公報
[專利文獻4]日本專利特開2009-229507號公報
目前，光之提取效率實現了150lm/W以上且未達200lm/W。又，今後亦謀求每年將光提取效率提高10~20lm/W左右。即，期待相對於目前所實現之光提取效率，每年將光提取效率提高5%以上、較佳為10%以上之技術。
然而，於專利文獻1所記載之半導體發光元件中，藍寶石基板與於該藍寶石基板上成長之點狀之包含Al0.5Ga0.5N之凹凸結構體之接著較弱，於自晶圓之晶片化之切割步驟中凹凸結構體容易自藍寶石剝離，而良率降低。專利文獻2所記載之發光裝置中，由於擴散層為氣泡擔載層，故而因氣泡導致其強度明顯較低，又，氣泡擔載層對界面之接著非常弱。於專利文獻3所記載之半導體元件中，因樹脂內部之粒子之沈澱、凝聚，導致對界面之接著明顯較弱。
此外，於專利文獻4所記載之密封膜中，光學膜或接著劑之耐光性較低，長期使用會引起變色或分解。又，因長期使用發光元件時之放熱，導致產生變形或龜裂。又，於專利文獻4所記載之密封膜中，接著層於硬化處理前之彈性模數較低，接著層會殘留黏性，轉印時之層壓性及作業性變差。於專利文獻4所記載之密封膜中，由於貼附接著層時會經過因熱引起之樹脂之硬化過程，故而凹凸賦形結構層之貼
合需要長時間。
鑒於上述之先前技術，本發明之目的在於提供一種因作為發光元件內之構件之被接著體與凹凸微細結構層之密接性優異而可耐受晶片化切割步驟，冷熱循環耐性優異，進而具有較高之光提取效率之半導體發光元件、及其製造方法。
本發明之另一目的在於提供一種發光元件內之被接著體構件與凹凸微細結構層之密接性優異，接著層及凹凸微細結構層不會因光而變色或分解，且不會因熱而產生變形或龜裂之可耐受長期使用的半導體發光元件製造用之光學膜。
本發明之另一目的在於提供一種發光元件內之被接著體構件與凹凸微細結構層之密接性優異，可藉由熱層壓而良好地形成凹凸微細結構層的半導體發光元件製造用之光學膜。
本發明之另一目的在於提供一種可賦予發光元件內之被接著體構件與凹凸微細結構層之優異之密接性，顯示出較高之轉印性，且藉由短時間之步驟而形成凹凸微細結構層的半導體發光元件製造用之光學膜之製造方法。
為了解決上述課題，本案發明者等人進行努力研究，反覆實驗，結果發現藉由以下解決方法可解決上述課題，從而完成本發明。即，本發明如下。
[1]一種半導體發光元件，其係包含半導體層、A層、及B層者，並且上述半導體發光元件係以來自上述半導體層之發光光之至少一部分經由上述A層而自上述B層射出之方式構成，上述A層之厚度為1nm以上且200nm以下，上述B層具有第1主面及第2主面，上述第1主面與上述A層相對
向，上述第2主面具有凹凸微細結構，上述B層以上述B層之總質量基準計含有60質量%以上之無機物，存在於上述A層內之無機物之含有率少於存在於上述B層內之上述無機物之含有率。
[2]如上述態樣1之半導體發光元件，其中上述B層之折射率為1.60以上，上述A層之折射率小於上述B層之折射率。
[3]如上述態樣1或2之半導體發光元件，其中在基於利用原子力顯微鏡而獲得之上述半導體發光元件之剖面彈性模數分佈而測定彈性模數時，上述A層之彈性模數小於上述B層之彈性模數。
[4]如上述態樣1至3中任一項之半導體發光元件，其中上述A層以上述A層之總質量基準計含有60質量%以下之無機物。
[5]如上述態樣4之半導體發光元件，其中上述A層以上述A層之總質量基準計含有40質量%以下之無機物。
[6]如上述態樣1至5中任一項之半導體發光元件，其中上述A層之厚度為1nm以上且100nm以下。
[7]如上述態樣1至6中任一項之半導體發光元件，其中上述B層所具有之上述凹凸微細結構之高度為300nm以上且1500nm以下。
[8]如上述態樣1至7中任一項之半導體發光元件，其中由存在於上述B層內之長徑50nm以下之空孔所產生之上述B層之空隙率為5%以下。
[9]如上述態樣1至8中任一項之半導體發光元件，其於上述B層之上述第2主面上、及上述A層與上述B層之間之一者或兩者上進而含有C層。
[10]如上述態樣9之半導體發光元件，其中上述C層含有選自由氧
化矽、氧化鋁、氧化鋯、氮化矽、氮化鋁、ITO(In2O3-SnO2)、及AZO(ZnO-Al2O3)所組成之群中之至少1種。
[11]如上述態樣9或10之半導體發光元件，其中上述C層之厚度為1nm以上且150nm以下。
[12]如上述態樣1至11中任一項之半導體發光元件，其進而含有密封材。
[13]一種光學膜，其係用以貼附於半導體發光元件之光射出面之至少一部分者，並且上述光學膜包含A層及B層，上述A層之厚度為1nm以上且200nm以下，上述B層具有第1主面及第2主面，上述第1主面與上述A層相對向，上述第2主面具有凹凸微細結構，上述A層以上述A層之總質量基準計含有60質量%以下之無機物，上述B層以上述B層之總質量基準計含有60質量%以上之無機物，存在於上述A層內之無機物之含有率小於存在於上述B層內之該無機物之含有率。
[14]如上述態樣13之光學膜，其中上述B層之折射率為1.60以上，上述A層之折射率小於上述B層之折射率。
[15]如上述態樣13或14之光學膜，其中上述A層之玻璃轉移溫度為10℃以上，較上述玻璃轉移溫度高20℃之溫度下之上述A層之儲存彈性模數為10MPa以下，較上述玻璃轉移溫度低20℃之溫度下之上述A層之儲存彈性模數
相對於較上述玻璃轉移溫度高20℃之溫度下之上述A層之儲存彈性模數的比為3以上且600以下。
[16]如上述態樣15之光學膜，其中較上述玻璃轉移溫度低20℃之溫度下之上述A層之儲存彈性模數為10MPa以上。
[17]如上述態樣13至16中任一項之光學膜，其中在基於利用原子力顯微鏡而獲得之上述光學膜之剖面彈性模數分佈而測定彈性模數時，上述A層之彈性模數小於上述B層之彈性模數。
[18]如上述態樣13至17中任一項之光學膜，其中上述A層以上述A層之總質量基準計含有40質量%以下之無機物。
[19]如上述態樣13至18中任一項之光學膜，其中上述A層之厚度為1nm以上且100nm以下。
[20]如上述態樣13至19中任一項之光學膜，其中上述B層所具有之上述凹凸微細結構之高度為300nm以上且1500nm以下。
[21]如上述態樣13至20中任一項之光學膜，其中由存在於上述B層內之長徑50nm以下之空孔所產生之上述B層之空隙率為5%以下。
[22]如上述態樣13至21中任一項之光學膜，其中上述A層含有金屬氧化物粒子，上述金屬氧化物粒子之平均一次粒徑為100nm以下。
[23]如上述態樣13至22中任一項之光學膜，其中與上述A層鄰接之層之上述A層側之面的表面粗度Rz為上述A層之厚度之三分之二以下。
[24]如上述態樣13至23中任一項之光學膜，其進而含有保護層。
[25]如上述態樣24之光學膜，其中上述保護層包含基材層與具有凹凸微細結構之樹脂模層。
[26]如上述態樣25之光學膜，其中上述樹脂模層之上述凹凸微細結構與上述B層之上述凹凸微細結構具有彼此互補之形狀並且相對向。
[27]一種光學膜之製造方法，其係如上述態樣13至26中任一項之光學膜之製造方法，其包括：使用具有凹凸微細結構之樹脂模層，藉由轉印或澆鑄硬化而形成上述B層；及於上述B層之上述第1主面上塗佈上述A層。
[28]一種半導體發光元件之製造方法，其係如上述態樣1至12中任一項之半導體發光元件之製造方法，其包括：形成含有上述半導體層之積層體；於上述積層體之表面形成A層，並介隔上述A層而形成上述B層。
[29]一種半導體發光元件之製造方法，其係包含半導體層、A層、及B層之半導體發光元件之製造方法，並且上述半導體發光元件係以來自上述半導體層之發光光之至少一部分經由上述A層而自上述B層射出之方式構成，上述A層之厚度為1nm以上且200nm以下，上述B層具有第1主面及第2主面，上述第1主面與上述A層相對向，上述第2主面具有凹凸微細結構，上述A層以上述A層之總質量基準計含有60質量%以下之無機物，上述B層以上述B層之總質量基準計含有60質量%以上之無機物，存在於上述A層內之無機物之含有率少於存在於上述B層內之上述無機物之含有率，上述方法包括：形成含有上述半導體層之積層體；以上述A層與上述積層體相對向之方式，於上述A層之玻璃轉移
溫度以上之溫度下將如上述態樣13至26中任一項之光學膜層壓於上述積層體之表面。
[30]如上述態樣29之方法，其中上述光學膜進而含有以介隔上述B層而與上述A層相對向之方式配置之保護層，上述方法進而包括於上述層壓後在上述A層之玻璃轉移溫度以下之溫度下剝離上述保護層。
根據本發明之半導體發光元件，可提供一種因作為發光元件內之構件之被接著體與作為賦形層之凹凸微細結構層之密接性優異而可耐受晶片化切割步驟，冷熱循環耐性優異，進而具有較高之光提取效率的半導體發光元件。
又，本發明之光學膜有助於提供一種於半導體發光元件中使用時賦予作為發光元件內之構件之被接著體與凹凸微細結構層之優異密接性，即便長時間使用亦不變質，顯示出較高之耐久性的半導體發光元件。本發明之光學膜可具有較高之耐光性及耐熱性，及/或可顯示出藉由熱層壓所產生之凹凸微細結構層對被接著體之較高之轉印性，及/或於製造半導體發光元件時之凹凸微細結構層之形成過程中具有較高之轉印性，因此顯示出縮短步驟之優點。
1‧‧‧半導體發光元件
2‧‧‧半導體發光元件
3‧‧‧半導體發光元件
4‧‧‧光學膜
5‧‧‧發光部
11‧‧‧成長基板
12‧‧‧半導體層
13‧‧‧接著層
14‧‧‧凹凸微細結構層
15‧‧‧n-電極
16‧‧‧p-電極
21‧‧‧成長基板
22‧‧‧半導體層
23‧‧‧接著層
24‧‧‧凹凸微細結構層
25‧‧‧n-電極
26‧‧‧p-電極
27‧‧‧透明導電層
28‧‧‧光觸媒鈍化層
31‧‧‧成長基板
32‧‧‧半導體層
33‧‧‧接著層
34‧‧‧凹凸微細結構層
36‧‧‧p-電極
39‧‧‧絕緣層
40‧‧‧基板
41‧‧‧接著層
42‧‧‧凹凸微細結構層
43‧‧‧保護層
50‧‧‧積層體
121‧‧‧n-半導體層
122‧‧‧發光層
123‧‧‧p-半導體層
221‧‧‧n-半導體層
222‧‧‧發光層
223‧‧‧p-半導體層
321‧‧‧n-半導體層
321a‧‧‧n-接觸層
321b‧‧‧n-接觸層
321c‧‧‧n-披覆層
322‧‧‧發光層
323‧‧‧p-半導體層
323a‧‧‧p-接觸層
323b‧‧‧p-披覆層
431‧‧‧基材膜
432‧‧‧樹脂模層
B‧‧‧底部
h‧‧‧高度
T‧‧‧頂部
t1‧‧‧厚度
t2‧‧‧厚度
w‧‧‧寬度
圖1係表示本發明之一實施形態之半導體發光元件之例的剖面圖。
圖2係表示本發明之一實施形態之半導體發光元件之例的剖面圖。
圖3係表示本發明之一實施形態之半導體發光元件之例的剖面圖。
圖4係表示本發明之一實施形態之光學膜之例的剖面圖。
圖5係說明本發明之一實施形態之半導體發光元件之製造方法之例的圖。
圖6係對凹凸微細結構層中之微細結構之高度及寬度之測定方法進行說明的圖。
圖7(A)~(C)係表示不同之3個視野中之10萬倍下之剖面SEM(scanning electron microscope，掃描式電子顯微鏡)圖像之例的圖。
圖8係表示由基板與凹凸微細結構層所夾持之接著層之二值化處理圖像之例的圖。
圖9係表示不同之2個視野中之剖面SPM(scanning probe microscope，掃描式探針顯微鏡)觀察(QNM(Quantitative Nanomechanical Mapping，奈米機械性質定量成像)模式)下之DMT模數之結果之例的圖。
圖10係對圖7所示之3個視野中之凹凸微細結構層之空隙率之算出之例進行說明的圖。
以下，對用以實施本發明之形態(以下亦稱為「本實施形態」)進行詳細說明。以下，對本發明進行詳細說明。再者，本發明並不限定於以下之實施形態，可於其主旨之範圍內進行各種變化而實施。
本發明主要提供一種包含凹凸微細結構層與接著層之特定組合的半導體發光元件、及適合於製造該半導體發光元件的光學膜。
本發明之一實施態樣提供一種半導體發光元件，其係包含半導體層、A層、及B層者，並且上述半導體發光元件係以來自上述半導體層之發光光之至少一部分經由上述A層而自上述B層射出之方式構成，
上述A層之厚度為1nm以上且200nm以下，上述B層具有第1主面及第2主面，上述第1主面與上述A層相對向，上述第2主面具有凹凸微細結構，上述B層以上述B層之總質量基準計含有60質量%以上之無機物，存在於上述A層內之無機物之含有率少於存在於上述B層內之上述無機物之含有率。
A層介存於B層與半導體層之間，有助於B層與作為半導體發光元件內之構件之被接著體之良好密接性。由於A層可具有將隔著該A層而相對向之構件互相固定之功能，故而於本發明中亦將A層稱為「接著層」。
B層係具有凹凸微細結構之層，於本發明中亦稱為「凹凸微細結構層」。
於本發明之半導體發光元件中，光提取方式可根據目的而任意選擇，可為以面朝上型為代表之上表面發光型半導體發光元件、以覆晶型為代表之下表面發光型半導體發光元件、進而直接附加型半導體發光元件。於例示之態樣中，半導體發光元件為LED(Light Emitting Diode，發光二極體)發光元件。於例示之態樣中，半導體發光元件為有機EL(Electroluminescence，電致發光)元件。以下列舉不同之光提取形式之較佳例作為第一~第三實施形態，但本發明並不限定於該等。
例如，第一實施形態提供一種具備成長基板、該成長基板之一表面上之半導體層、該成長基板之另一表面上之接著層、及經由該接著層而與該成長基板接著之凹凸微細結構層的半導體發光元件。此種結構與所謂底部發光型相對應。
圖1係表示第一實施形態之半導體發光元件之例的剖面圖。參照圖1，作為本實施形態所提供之半導體發光元件1之覆晶型LED元件具備成長基板11、形成於該成長基板11之一表面上之半導體層12、形成於該成長基板11之另一表面上之作為A層之接著層13、及經由該接著層13而與成長基板11接著之作為B層之凹凸微細結構層14。於例示之態樣中，於成長基板11上積層有n-半導體層121、發光層122及p-半導體層123作為半導體層12。於藉由蝕刻而去除發光層122及p-半導體層123之區域之n-半導體層121上形成有p-電極15，於p-半導體層123上形成有p-電極16。半導體層12典型而言包含氮化物系化合物，更典型而言包含GaN化合物。
又，第二實施形態提供一種具備成長基板、該成長基板之一表面上之半導體層、該半導體層上之透明導電層、該透明導電層上之接著層、及經由該接著層而與該透明導電層接著之凹凸微細結構層的半導體發光元件。此種結構與所謂頂部發光型相對應。
圖2係表示第二實施形態之半導體發光元件之例的剖面圖。本實施形態之半導體發光元件2含有成長基板21、及形成於該成長基板21之一表面上之半導體層22。第二實施形態係採用於半導體層22(其含有n-半導體層221、發光層222及p-半導體層223)上依序形成透明導電層27(於圖2中為p-面透明導電層)、形成於該透明導電層27之與半導體層22側相反之側之表面上之作為A層之接著層23、及經由該接著層23而與透明導電層27接著之作為B層之凹凸微細結構層24之構成，於該方面與第一實施形態不同。於n-半導體層221上形成n-電極25，於p-半導體層223上經由透明導電層27而形成p-電極26。再者，圖2表示半導體發光元件2進而含有下文所述之光觸媒鈍化層28之例。
又，第三實施形態提供一種具備半導體層、該半導體層上之接著層、及經由該接著層而與該半導體層接著之凹凸微細結構層的半導
體發光元件。
圖3係表示第三實施形態之半導體發光元件之例的剖面圖。本實施形態之半導體發光元件3具有半導體層32、作為A層之接著層33、及作為B層之凹凸微細結構層34。n-半導體層321具有n-接觸層321a、321b、及n-披覆層321c。p-半導體層323具有p-接觸層323a、及p-披覆層323b。於導電性基板31之兩面上形成有n-接觸層321、321b。於n-接觸層321b上介隔絕緣層39而形成有p-接觸層323a、p-披覆層323b、發光層322、及n-披覆層321c。於n-接觸層321a上形成有n-電極(未圖示)，於p-接觸層323a上形成有p-電極36。於n-披覆層321c上形成有接著層33、及凹凸微細結構層34。
於較佳之態樣中，半導體發光元件中之含有接著層及凹凸微細結構層之部位並不限定於此，可為下文所述之本發明進一步提供之光學膜。於典型之態樣中，光學膜之含有接著層及凹凸微細結構層之特徵與關於半導體發光元件之接著層及凹凸微細結構層而於下文所述之特徵相同。
以下，主要以GaN系半導體發光元件為例，對各要素進行說明，但本發明並不限定於此。
作為成長基板，可使用GaN等鎵氮化物、碳化矽等之半導體基板，藍寶石、尖晶石、氧化鋅、氧化鎂等之氧化物基板，矽、及硼化鋯等。就通用性之方面而言，較佳為GaN、碳化矽、及藍寶石，就生產性之方面而言，尤佳為藍寶石。
成長基板之半導體層形成面可平滑，亦可具有凹凸。於形成光之波長以上之尺寸之凹凸之情形時，由於在發光元件底面側反射而返回之光之角度改變，故而臨界角以上之光成為臨界角以下，藉此外部量子效率提高。於形成光之波長以下之尺寸之凹凸之情形時，亦具有
使半導體層之結晶缺陷減少而提高內部量子效率之效果。
半導體層可介隔包含氮化鎵系化合物半導體之緩衝層而形成於成長基板上，亦可直接形成於基板上。又，於n-半導體層、及p-半導體層或透明導電層上分別安裝與用以取得與外部之電性連接之導線等進行連接之n-電極與p-電極。
半導體層係採用由n-半導體層與p-半導體層夾著發光層之構成，例如n-半導體層係作為第1之n型披覆層之GaN層及作為第2之n型披覆層之In0.02Ga0.98N層之積層體等。該n-半導體層之厚度通常為2μm~3μm左右。
又，例如，p-半導體層係作為第1之p型披覆層之Al0.15Ga0.85N層、作為第2之p型披覆層之Al0.2Ga0.8N層、及作為p型接觸層之GaN層之積層體等。該p-半導體層之厚度通常為200nm~300nm左右。
又，例如，發光層包含將作為禁帶寬度較寬之障壁層之In0.01Ga0.99N層與作為禁帶寬度較窄之井層之In0.11Ga0.89N層交替地、例如重複3次而規則地積層而成之多重量子井結構(MQW：Multiple Quantum Well)等。該發光層之厚度通常為25nm~150nm左右。
半導體層之構成及形成方法可採用半導體發光元件中通常之構成及形成方法，並無特別限定，例如，可藉由周知之有機金屬氣相成長法(MOCVD法，Metal Organic Chemical Vapor Deposition Method)、分子束結晶成長法(MBE法，Molecular Beam Epitaxy Method)、鹵化物系氣相成長法(HVPE法，Halide Vapor Phase Epitaxy Method)、濺鍍法、離子鍍著法、電浴法等而形成周知之包含氮化物系化合物半導體之半導體層。再者，作為半導體發光元件之構成，可使用同質結構、異質結構或雙異質結構者。進而，亦可採用量子井結構(單一量子井結構或多重量子井結構)。於在成長基板(以下亦簡稱為基板)上使GaN
結晶層成長時，於基板與GaN系結晶層之間可介置用以降低錯位密度之公知之結構或方法。例如，可列舉介置GaN系低溫緩衝層之成長法、對基板面賦予圖案化之遮罩所進行之側向成長法(ELO(Epitaxial Lateral Overgrowth，磊晶橫向成長)法，亦稱為選擇成長法等)、對基板面進行凹凸加工所進行之成長法(LEPS法、刻面LEPS法)等結晶成長法。
於n-半導體層、及p-半導體層或透明導電層上分別設置有與用以取得與外部之電性連接之導線等進行連接之n-電極與p-電極。
兩電極之材質並無特別限定，較佳為無損耗地反射發光層所產生之光，且可與半導體層及p-半導體層或透明導電層取得良好之歐姆連接者。作為此種材質者，例如可列舉鋁(Al)、鈦(Ti)、鎳(Ni)、鉻(Cr)、銦(In)、錫(Sn)、鉬(Mo)、銀(Ag)、金(Au)、鈮(Nb)、鉭(Ta)、釩(V)、鉑(Pt)、鉛(Pb)、鈹(Be)、氧化銦(In2O3)、金-矽合金(Au-Si合金)、金-鍺合金(Au-Ge合金)、金-鋅合金(Au-Zn合金)、金-鈹合金(Au-Be合金)等。又，亦可為將複數層包含選自上述材料中之材料之層積層而成者。作為兩電極，例如可使用以鉻(Cr)層、或鈦(Ti)層作為底層並積層金(Au)層等而成者。
作為透明導電層，可使用氧化銦錫(ITO，Indium Tin Oxides)、氧化錫(SnO2)、氧化鋅(ZnO)等金屬氧化物系者。該等中，尤其是氧化銦錫(ITO)(In2O3-SnO2)不僅對紫外光及藍光具有較高之透過率，而且可作為p-面透明導電層而與p-半導體層取得良好之歐姆接觸，故而較佳。
透明導電層之厚度較佳為50nm~500nm。藉由50nm以上之厚度，有與半導體層形成良好之歐姆接觸之傾向，故而較佳，藉由500
nm以下之厚度，有減少透明導電層中之光吸收量、光提取效率良好之傾向，故而較佳。
於上述第二實施形態之情形時，半導體發光元件可於成長基板21與半導體層22之間之任意位置具有反射層。藉由反射層將朝向成長基板側之光向光提取方向反射，故而光可有效地向光提取方向集中。
作為反射層，例如較佳為使用金屬薄膜層，或藉由將複數層之高折射率層與低折射率層交替地重疊，而具有藉由光干涉效果之布勒格反射而使高折射率層與低折射率層之反射互相增強之效果的分佈型布勒格反射鏡(DBR：Distributed Bragg Reflectors)。作為高折射率層及低折射率層各自之膜厚及積層數，可選擇對發光層所發出之光之波長而言最適合之結構。
本發明之半導體發光元件具備作為A層之接著層13、23、33。接著層發揮出與被接著體(例如成長基板、半導體層、透明導電層等)及凹凸微細結構層之密接性優異、可耐受晶片化切割步驟、冷熱循環耐性優異之效果。發揮出此種效果之原因尚不明確，認為其原因為：可減小成為接著界面之2層間之線膨脹率差，即，可減小凹凸微細結構層與接著層之線膨脹率差、及成長基板等與接著層之線膨脹率差，進而，可以具有為被接著體之表面能與凹凸微細結構層之表面自由能之間的表面自由能之方式形成接著層，故而可達成穩固之表面潤濕。因此，典型而言，接著層與凹凸微細結構層不介隔其他層而相互接觸。
接著層可使用藉由熱或光(例如UV光)而進行反應及硬化之接著劑所形成。作為接著劑，可使用具有熱或光潛在硬化性之丙烯酸系樹脂、甲基丙烯酸系樹脂、環氧樹脂、聚硫醚樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚矽氧樹脂等。
又，該等樹脂系接著劑藉由使用光自由基起始劑或光陽離子產
生劑等光起始劑，可實現藉由曝光所進行之接著，故而於生產性方面優異。
作為接著劑之硬化觸媒，除了公知之鹽酸、氨等酸或鹼以外，可使用以過氯酸銨、氯化銨、硫酸銨、硝酸銨、乙酸鈉等為代表之過氯酸鹽、鹽酸鹽、硫酸鹽、羧酸鹽等酸鹽，以及作為金屬化合物之例如金屬鹽、鋅、鈷、錫、鈦、鋁等。
作為硬化觸媒，亦可併用上述各種硬化觸媒之一種或兩種以上。硬化觸媒之使用量較佳為相對於用以將接著層作為塗佈膜層而形成之含有接著劑之液狀物中之固形物成分為0.05質量%~5質量%。
接著劑可含有包含藉由熱或光而進行反應及硬化之官能基的化合物。作為該官能基，可列舉：丙烯醯基、甲基丙烯醯基、苯乙烯基等不飽和鍵基；環氧基、氧雜環丁烷基等開環聚合基；氫鍵性之官能基。因此，反應可為矽氫化反應、烯-硫醇反應、Huisgen反應等。作為該接著劑，較佳為具有氫鍵性之官能基之化合物。於將此種化合物與具有羥基之基板(例如藍寶石或ITO)、及具有羥基之凹凸微細結構層加以組合之情形時，該化合物藉由與成長基板及凹凸微細結構層之羥基形成氫鍵而可使成長基板與凹凸微細結構層良好地接著，故而較佳。
因此，較佳為成長基板及凹凸微細結構層均具有羥基，且接著層包含具有氫鍵性之官能基之化合物。
作為氫鍵性之官能基，可列舉羥基、硫醇基(經取代或未經取代)、醯胺基、胺基、羰基、及直接鍵結於矽原子上之氫原子，就接著強度之方面而言，較佳為羥基、胺基、醯胺基、及直接鍵結於矽原子上之氫原子，其中進而就耐候性之方面而言，更佳為羥基、及直接鍵結於矽原子上之氫原子。關於直接鍵結於矽原子上之氫原子、及羥基，除了可形成氫鍵以外，亦可與成長基板表面及凹凸微細結構層之
羥基進行反應而形成金屬氧化物鍵，藉此密接性之提高效果更加顯著，故而尤佳。
作為接著劑所含之較佳之化合物，可列舉：四乙氧基矽烷、四甲氧基矽烷等4官能性烷氧基矽烷，及該等進行水解、縮合反應而成之矽酸鹽；以及乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、對苯乙烯基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-三乙氧基矽烷基-N-(1,3-二甲基-亞丁基)丙基胺、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(乙烯基苄基)-2-胺基乙基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷之鹽酸鹽；3-脲基丙基三乙氧基矽烷、3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷、雙(三乙氧基矽烷基丙基)四硫化物、3-異氰酸酯基丙基三乙氧基矽烷等矽烷偶合劑，及矽烷偶合劑進行水解、縮合反應而成之低聚物；以及鈦酸四異丙酯、鈦酸四正丁酯、鈦酸丁酯二聚物、鈦酸四辛酯、二異丙氧基雙(乙醯丙酮酸)鈦、四乙醯丙酮酸鈦、乙基乙醯乙酸鈦、2-乙基己氧基雙(2-乙基-3-羥基己氧基)鈦、二異丙氧基雙(乙基乙酸)鈦、乳酸鈦銨鹽、乳酸鈦、三乙醇胺酸鈦、乙基胺酸鈦、乙基胺基乙醇鈦、異硬脂酸鈦、二異丙氧基雙(乙基乙醯乙酸)鈦等有機鈦化合物及其縮合物；以及鋯酸正丙酯、鋯酸正丁酯、四乙醯丙酮酸鋯、單乙醯丙酮酸鋯等有機鋯化合物及其縮合物
等。該等可單獨使用，亦可組合複數種而使用。其中就反應性之方面而言，較佳之例可列舉：四乙氧基矽烷、四甲氧基矽烷等4官能性烷氧基矽烷；或3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-三乙氧基矽烷基-N-(1,3-二甲基-亞丁基)丙基胺、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(乙烯基苄基)-2-胺基乙基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷之鹽酸鹽；3-脲基丙基三乙氧基矽烷等具有N原子之烷氧基矽烷類。
成長基板含有如上所述之材料、即無機材料。於一態樣中，為了使成長基板等、例如藍寶石或ITO與凹凸微細結構層良好地接著，作為用以形成接著層之接著劑，可使用金屬系化合物接著劑。金屬系化合物接著劑就耐候性之觀點而言亦較佳。於本發明中，所謂金屬系化合物接著劑意指含有金屬化合物之接著劑。作為金屬系化合物接著劑之例，例如可列舉含有上述之矽烷化合物等作為基質成分、且含有金屬化合物之接著劑。
存在於接著層內之無機物之量少於存在於凹凸微細結構層內之無機物之量。接著層可含有無機粒子，但較佳為實質上不含無機粒子。作為接著層可含有之無機粒子，可例示：氮化矽等金屬氮化物、鈦酸鋇、ITO、二氧化矽等金屬氧化物等。無機粒子之平均一次粒徑就使其分散於作為分散介質之樹脂或金屬化合物中時之透明性優異之方面而言，較佳為100nm以下，更佳為60nm以下，更佳為50nm以下，進而較佳為40nm以下，進而更佳為30nm以下。上述平均一次粒徑係使用本說明書之實施例一項所記載之方法或業者理解為與其相同之方法所測定之值。
於較佳之態樣中，接著層以該接著層之總質量基準計，較佳為含有60質量%以下、更佳為40質量%以下之無機物。接著層中之無機物含有率較少就良好地獲得接著層之柔軟性及接著性之觀點而言有
利。例如，於藉由塗佈等於半導體發光元件之被接著體上形成接著層之情形時，接著層之無機物含有率可相對較高。於此情形時，無機物含有率可較佳為90質量%以下，更佳為80質量%以下。另一方面，於形成下文所述之光學膜之情形時，若接著層之無機物含有率過多，則存在光學膜之製造變得困難、或接著層之接著性變低之情形。存在於光學膜之接著層中之無機物之量以該接著層之總質量基準計為60質量%以下，較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下。存在於接著層中之無機物之量之下限並無特別限定，較佳可為1質量%以上，更佳可為10質量%以上。
於典型之態樣中，接著層含有作為選自由樹脂及金屬氧化物所組成之群中之1種以上之基質，且不含無機粒子，或以該接著層之總質量基準計，以較佳為未達30質量%、更佳為未達10質量%之量含有分散於該基質中之無機粒子。
為了防止由接著層引起之光散射，有效地進行光提取，接著層之厚度較佳為發光層所發出之光之波長的1/2以下，為了進一步減少光散射，更佳為該波長之1/4以下。就該觀點而言，接著層之厚度為1nm以上且200nm以下。該厚度較佳為3nm以上且150nm以下，更佳為5nm以上且125nm以下，進而較佳為5nm以上且100nm以下。此種厚度之接著層就追隨被接著體(例如基板、凹凸微細結構層等)之表面之凹凸而變形之方面而言較佳。另一方面，就可同時實現提高光提取效率與提高冷熱循環耐性之觀點而言，接著層之厚度較佳為1nm以上且100nm以下。上述膜厚係使用掃描式電子顯微鏡，利用本說明書之實施例一項所記載之方法或業者理解為與其相同之方法所測定之值。
於較佳之態樣中，接著層之折射率小於凹凸微細結構層之折射率。接著層較佳為含有較凹凸微細結構層更柔軟之物質。使接著層之折射率小於凹凸微細結構層之折射率通常與接著層含有相對較柔軟之
物質相對應。柔軟之接著層有助於被接著體與凹凸微細結構層之良好之密接性。
接著層之折射率較佳為1.9以下，更佳為1.7以下，進而較佳為1.6以下，且較佳為1.3以上，更佳為1.35以上，進而較佳為1.4以上。於本發明中，折射率係藉由橢圓偏光計所測定之值。
於較佳之態樣中，在基於利用原子力顯微鏡而獲得之半導體發光元件之剖面彈性模數分佈測定彈性模數時，接著層之彈性模數小於凹凸微細結構層之彈性模數。此種情況表現為接著層較凹凸微細結構層更柔軟。柔軟之接著層有助於被接著體與凹凸微細結構層之良好之密接性。再者，上述彈性模數係藉由本說明書之實施例一項所記載之使用原子力顯微鏡之方法、或業者理解為與其相同之方法所測定之值。
就接著性與冷熱循環耐性之觀點而言，接著層之彈性模數較佳為凹凸微細結構層之彈性模數之0.9倍以下，更佳為0.8倍以下，進而較佳為0.7倍以下。接著層、凹凸微細結構層之彈性模數可製作各膜，藉由壓痕法而測定。
就提高熱層壓中之轉印性之方面而言，接著層較佳為具有玻璃轉移溫度。玻璃轉移溫度較佳為10℃以上之溫度，就玻璃轉移溫度以上之楊氏模數變低之方面而言，更佳為15℃以上，就貼附性之方面而言，進而較佳為20℃以上。就製造之觀點而言，玻璃轉移溫度較佳為200℃以下，更佳為160℃以下，進而較佳為140℃以下。玻璃轉移溫度係根據藉由動態黏彈性測定裝置所測定之儲存彈性模數G'與損失彈性模數G"之比即損失係數tanδ之峰溫度而算出。
於較佳之態樣中，於較接著層之玻璃轉移溫度高20℃之溫度(於本發明中亦記為玻璃轉移溫度+20℃)下之該接著層之儲存彈性模數為10MPa以下。於較佳之態樣中，於較接著層之玻璃轉移溫度低20
。℃之溫度(於本發明中亦記為玻璃轉移溫度-20℃)下之該接著層之儲存彈性模數與於玻璃轉移溫度+20℃下之該接著層之儲存彈性模數之比{(於玻璃轉移溫度-20℃下之該接著層之儲存彈性模數)/(於玻璃轉移溫度+20℃下之該接著層之儲存彈性模數)}為3以上且600以下。
就藉由於玻璃轉移溫度以上之儲存彈性模數G'減少，樹脂軟化而追隨階差，於進行熱層壓時變得容易密接於基材之方面而言，接著層較佳為於玻璃轉移溫度+20℃下之儲存彈性模數為10MPa以下，就藉由利用表面追隨性而獲得之投錨效應接著力變得更高之方面而言，更佳為5MPa以下，就減少轉印缺陷之方面而言，進而較佳為3MPa以下。就進行熱層壓時之接著層之形狀穩定性的觀點而言，該儲存彈性模數較佳為0.1MPa以上，更佳為0.5MPa以上，進而較佳為1MPa以上。
另一方面，就藉由於玻璃轉移溫度以下之儲存彈性模數G'增大而樹脂變硬，於熱層壓後保護層之剝離變得容易，且凹凸微細結構層變得容易密接於被接著體，貼附可靠性大幅提高之方面而言，接著層較佳為於玻璃轉移溫度-20℃下之儲存彈性模數為10MPa以上，就凹凸微細結構層與被接著體之接著力變得更高之方面而言，更佳為20MPa以上，就黏性消失、操作性優異之方面而言，進而較佳為30MPa以上。就柔軟性之觀點而言，該儲存彈性模數較佳為5000MPa以下，更佳為2000MPa以下，進而較佳為1000MPa以下。
若以玻璃轉移溫度(點)為基準，-20℃與+20℃之儲存彈性模數之比{(於玻璃轉移溫度-20℃下之儲存彈性模數)/(於玻璃轉移溫度+20℃下之儲存彈性模數)}為3~600之間，則於藉由熱層壓將含有接著層與凹凸微細結構層之光學膜貼附於被接著體，其後剝離保護層時，就凹凸微細結構層之圖案之未轉印部分有所減少之方面而言較佳，若於玻璃轉移溫度-20℃下之儲存彈性模數與於玻璃轉移溫度+20℃下之
儲存彈性模數之比為10~550之間，則就凹凸微細結構層與被接著體之密接力變得更高之方面而言更佳，為15以上於接著層之強度之方面而言較佳。又，該比為500以下於接著層不易產生龜裂之方面而言更佳。
藉由加入塑化劑等、或降低樹脂之分子量而可任意降低儲存彈性模數，或者藉由提高接著層之分子量、或提高構成接著層之樹脂之交聯密度而可任意提高儲存彈性模數。作為上述接著劑，較佳為有機聚矽氧系，尤其更佳為苯基聚矽氧系。又，亦可藉由調整組成或分子量而較佳地使用一部分丙烯酸系。
作為B層之凹凸微細結構層具有第1主面與第2主面，第1主面與接著層相對向，第2主面具有凹凸微細結構。
於本發明之一態樣中，凹凸微細結構層以凹凸微細結構層之總質量基準計含有60質量%以上之無機物。此種凹凸微細結構層就形成具有與成長基板相同之折射率之凹凸微細結構層的觀點而言有利。於典型之態樣中，凹凸微細結構層含有無機粒子。又，於較佳之態樣中，凹凸微細結構層含有作為選自由樹脂及金屬氧化物所組成之群中之1種以上之基質。於較佳之態樣中，凹凸微細結構層以凹凸微細結構層之總質量基準計以30質量%以上之量含有分散於該基質中之無機粒子。
尤其就耐熱性之觀點而言，凹凸微細結構層中之無機物含有率為60質量%以上，較佳為70質量%以上，更佳為80質量%以上。該無機物含有率亦可為100質量%。
於本發明中，所謂「高折射率」及「高折射」意指藉由橢圓偏光計所測定之折射率為1.60以上。
於本發明中，所謂「奈米粒子」意指平均一次粒徑為100nm以
下之粒子。
無機粒子典型而言為奈米粒子，更典型而言為高折射率奈米粒子。
無機物、或無機粒子可含有選自氮化矽等金屬氮化物、金屬氧化物、鈦酸鋇、ITO等中之1種以上。無機物、或無機粒子之折射率較佳為1.60以上。於較佳之態樣中，無機粒子係折射率為1.60以上之金屬氧化物粒子。
作為上述金屬氧化物，就獲得較佳之折射率之觀點而言，較佳為含有選自由Zr、Ti、Sn、Ce、Ta、Nb、Zn、Ba、及Sr所組成之群中之一種或兩種以上而成之金屬氧化物。
就折射率、獲得容易性、及經濟性之觀點而言，無機物、或無機粒子尤佳為含有選自由氧化鈦、氧化鋯、鈦酸鋇、及ITO所組成之群中之一種或兩種以上。
就源自尺寸之量子效應顯著之方面、使其分散於分散介質即樹脂中時之透明性優異之方面而言，無機粒子之平均一次粒徑較佳為100nm以下，更佳為60nm以下，更佳為50nm以下，進而較佳為40nm以下，進而更佳為30nm以下。另一方面，就確保分散性、及透明性之方面而言，該平均一次粒徑較佳為5nm以上，更佳為10nm以上，進而較佳為20nm以上。再者，於本發明中，所謂平均一次粒徑意指以數量平均計之值。上述平均一次粒徑係藉由本說明書之實施例一項所記載之使用掃描式電子顯微鏡之方法、或業者理解為與其相同之方法所測定之50個粒子之數量平均值。
作為凹凸微細結構層之基質所含之樹脂，例如可使用選自由聚矽氧樹脂、環氧樹脂、聚醯亞胺樹脂、及丙烯酸系樹脂、以及使該等改性而獲得之樹脂所組成之群中之一種或兩種以上。
再者，本發明亦揭示一種凹凸微細結構層包含選自高折射率無
機材料、及含有具有較高之原子折射或分子折射之原子之有機物樹脂等透光性高折射率材料中的1種以上之材料之態樣。又，該等材料就形成具有與成長基板相同之折射率之凹凸微細結構層的觀點而言亦有利。可使用此種凹凸微細結構層代替上述之凹凸微細結構層。
作為上述高折射率無機材料，可列舉GaN等鎵氮化物或碳化矽等之半導體，藍寶石、尖晶石、氧化鋅、氧化鎂、氧化鈦、氧化鋯、氧化鉭、氧化鈮等金屬氧化物，及鈦酸鋇、鈦酸鍶、硼化鋯等與成長基板11等同之高折射率無機材料。尤其就操作性之觀點而言，凹凸微細結構層較佳為含有包含金屬氧化物之骨架。於本發明中，所謂含有包含金屬氧化物之骨架意指含有金屬原子-氧原子-金屬原子之鍵。
作為含有具有較高之原子折射或分子折射之原子而成之有機物樹脂，可列舉：含有硫、硒等原子之樹脂；或骨架中含有苯環等芳香環、或三骨架等雜環之有機樹脂。藉由於該等樹脂中導入不飽和鍵基或硫醇基等熱反應性或光反應性之官能基，可自凹凸模容易地實現圖案之轉印，而可製作凹凸微細結構層。
作為凹凸微細結構層之基質所含之金屬氧化物，可使用選自由矽酸鹽、矽酸鹽低聚物、二氧化鈦溶膠、及氧化鋯溶膠所組成之群中之一種或兩種以上。
尤其就耐熱性之觀點而言，凹凸微細結構層之無機粒子之含有比率、較佳為金屬氧化物之含有比率較佳為組成之30質量%以上，更佳為50質量%以上，進而較佳為70質量%以上。該含有比率之上限並無特別限制，可為100質量%。該等較佳為具有與進行貼附之發光元件之最表面相同之折射率。
典型而言，凹凸微細結構層具有大量突起作為微細結構。關於各突起，可劃定頂部與底部。作為微細結構之大小，微細結構之寬度(典型而言為上述突起之底部之寬度)較佳為與半導體發光元件(尤其是
p-半導體層)之有效波長相同程度或其以下，且微細結構之高度(典型而言為自上述突起之底部至頂部之高度)較佳為與半導體發光元件(尤其是p-半導體層)之有效波長相同程度或其以上者。於此情形時，半導體發光元件與周圍之密封構件之界面處的該等之間之折射率差得以進一步緩和，光之反射得到抑制，並且可良好地獲得光散射之效果。其結果為，於不存在凹凸微細結構之情形時，於半導體發光元件與周圍之密封構件之界面處超過臨界角而發生全反射、並被封入透明層或半導體層之內部之光亦由於光之行進方向發生變化，進入臨界角以內之比例增加，藉此光提取量提高。
尤其是凹凸微細結構層中之微細結構之高度較佳為300nm以上且1500nm以下，更佳為330nm以上且1300nm以下，進而較佳為350nm以上且1200nm以下。於微細結構之高度為300nm以上之情形時，就光散射效果之方面而言有利，於為1500nm以下之情形時，就生產性之方面而言有利。
又，該微細結構之寬度較佳為100nm以上且2000nm以下，更佳為200nm以上且1500nm以下，進而較佳為250nm以上且1400nm以下。於微細結構之寬度為100nm以上之情形時，就光提取性之方面而言有利，於為2000nm以下之情形時，就良率、生產性之方面而言有利。
凹凸微細結構層之厚度較佳為1nm以上且2000nm以下，更佳為3nm以上且1800nm以下，進而較佳為5nm以上且1500nm以下。於厚度為1nm以上之情形時，就與成長基板之密接性之方面而言有利，於為2000nm以下之情形時，就耐龜裂性之方面而言有利。於本發明中，所謂凹凸微細結構層之厚度意指凹凸微細結構層之凹部之厚度(典型而言為上述突起之底部之厚度)。
凹凸微細結構層中之微細結構之高度及寬度、以及凹凸微細結
構層之厚度分別為藉由本說明書之實施例一項所記載之使用掃描式電子顯微鏡之方法、或業者理解為與其相同之方法所測定之值。
作為凹凸微細結構層之折射率，較佳為更接近成長基板之折射率，就光提取效率之方面而言，較佳為1.60以上，進而較佳為1.70以上。就凹凸微細結構層之透明性之方面而言，該折射率較佳為2.0以下，進而較佳為1.95以下。
於較佳之態樣中，由存在於凹凸微細結構層內之長徑50nm以下之空孔所產生之凹凸微細結構層之空隙率(以下亦簡稱為空隙率)為5%以下，更佳為1%以下。長徑50nm以下之空孔之存在量較少之凹凸微細結構層有助於半導體發光元件之良好之光提取效率。凹凸微細結構層存在具有長徑超過50nm之空孔之可能性，但於較佳之態樣中，凹凸微細結構層實質上不具有長徑超過50nm之空孔。另一方面，於上述空隙率為0.1%以上之情形時，就對凹凸微細結構層賦予良好之柔軟性、半導體發光元件之製造變得容易之方面而言較佳。上述空隙率更佳為0.2%以上。上述空孔之長徑及空隙率係藉由本說明書之實施例一項所記載之方法、或業者理解為與其相同之方法所測定之值。
於較佳之態樣中，半導體發光元件於凹凸微細結構層之第2主面上、及接著層與凹凸微細結構層之間之一者或兩者上進而含有C層。典型而言，C層係光觸媒鈍化層。即，於半導體發光元件於凹凸微細結構層中含有如氧化鈦般具有光觸媒活性之成分之情形時，較佳為例如圖2所示，於凹凸微細結構層24之正上方(即凹凸微細結構層24之與接著層23形成側相反之側之表面上)、或凹凸微細結構層24與接著層23之間、或該等兩者上形成作為C層之光觸媒鈍化層28。藉由形成光觸媒鈍化層，可防止密封材及/或接著層因光觸媒作用而分解，而可製成耐光性優異之半導體發光元件。
就光觸媒鈍化層除了具有防止與密封材及/或接著層之界面處之光觸媒作用之作用以外，亦一併具有使光透過之性質之觀點而言，較佳為含有於300~550nm之範圍之波長下具有80%以上之透過率之透光性物質。上述透過率可藉由使用可見紫外分光光譜儀而確認。
又，光觸媒鈍化層可使用絕緣性透明膜、或導電性透明膜中之任一者。
用作光觸媒鈍化層之絕緣性透明膜可使用具有絕緣性之各種物質，較佳為使用氧化矽(例如SiO2)、氧化鋁(例如Al2O3)、氧化鋯、氧化鉿(例如HfO2)、氧化鈮(例如Nb2O5)、氧化鉭(例如Ta2O5)、氮化矽(例如Si3N4)、氮化鋁(例如AlN)等。進而使用SiO2、或Al2O3就利用濺鍍進行之蒸鍍較容易之方面而言更佳。
於藉由CVD(chemical vapor deposition，化學氣相沈積)將SiO2成膜之情形時，可使用TEOS(四乙氧基矽烷)、TMS(三甲氧基矽烷)、SiH4等作為原料。又，於藉由CVD將Al2O3成膜之情形時，可使用TMA(三甲基鋁)、DMA(二甲基鋁)、烷氧基化合物(異丙氧基二甲基鋁、第二丁氧基二甲基鋁、異丙氧基二乙基鋁、第三丁氧基二甲基鋁)等作為原料。
用作光觸媒鈍化層之導電性透明膜可使用具有導電性之各種物質，較佳為使用ITO(In2O3-SnO2)、AZO(ZnO-Al2O3)、IZO(In2O3-ZnO)、GZO(ZnO-Ga2O3)等。
其中，就通用性之觀點而言，光觸媒鈍化層更佳為含有選自由氧化矽、氧化鋁、氧化鋯、氮化矽、氮化鋁、ITO(In2O3-SnO2)、及AZO(ZnO-Al2O3)所組成之群中之至少1種材料。
尤其是由於ITO及IZO之折射率為1.9、AZO及GZO之折射率為2.1，故而如上所述對光提取效率之提高而言有利。
光觸媒鈍化層之成膜可使用濺鍍或CVD、SOG(spin on glass，旋
塗式玻璃)法等公知之成膜方法。
光觸媒鈍化層之膜厚並無特別限定，較佳為1nm~150nm之範圍。就光觸媒抑制效果之方面而言，上述膜厚較佳為1nm以上，更佳為2nm以上，進而較佳為3nm以上，就光提取效率之觀點而言，上述膜厚較佳為150nm以下，其中就生產性之觀點而言，進而較佳為100nm以下。上述膜厚係藉由剖面SEM所測定之值。再者，於在凹凸微細結構層之第2主面(即具有凹凸微細結構之面)上形成光觸媒鈍化層之情形時之膜厚設為於視野中該層之最薄之部分之厚度與最厚之部分之厚度的平均值。
於較佳之態樣中，半導體發光元件可進而含有密封材。密封材可與凹凸微細結構層相接而配置。密封材之材質可為通常用作LED之密封材者，例如可例示環氧樹脂、聚矽氧樹脂等。密封材亦可為用以形成凹凸微細結構層並且於形成該凹凸微細結構層後不卸除而殘留之模。又，於特定之態樣中，於下文所述之光學膜含有模作為保護層之情形時，該保護層亦可作為半導體發光元件之密封材而發揮功能。下文敍述關於該等模及保護層之詳細內容。
本發明之另一實施態樣提供一種光學膜，其係用以貼附於半導體發光元件之光射出面之至少一部分者，且上述光學膜包含A層及B層，上述A層之厚度為1nm以上且200nm以下，上述B層具有第1主面及第2主面，上述第1主面與上述A層相對向，上述第2主面具有凹凸微細結構，上述A層以上述A層之總質量基準計含有60質量%以下之無機
物，上述B層以上述B層之總質量基準計含有60質量%以上之無機物，存在於上述A層內之無機物之含有率小於存在於上述B層內之該無機物之含有率。再者，所謂「光射出面」表示於上述半導體發光元件中射出來自上述半導體層之發光光之至少一部分之面。
參照圖4，光學膜4含有作為A層之接著層41與作為B層之凹凸微細結構層42。於例示之態樣中，光學膜4可進而含有下文所述之保護層43。保護層43可含有基材膜431與樹脂模層432。光學膜4係被貼附於被接著體40。
於典型之態樣中，將光學膜4藉由接著層41貼附於半導體發光元件之所需之部位，藉此而存在於半導體發光元件之光射出面之至少一部分上。半導體發光元件中成為被接著體40之部位因半導體發光元件之構成而不同，例如為成長基板、半導體層、透明導電層等。被接著體之材質例如為藍寶石、矽、GaN、碳化矽等，就通用性之方面而言，可例示ITO、及藍寶石。
光學膜中之接著層及凹凸微細結構層可具有如關於半導體發光元件之接著層及凹凸微細結構層而於上文所述之特徵，關於該等特徵此處不重複說明。
就光學膜之製造之容易性及接著層之接著性之觀點而言，於光學膜中，存在於接著層中之無機物之量以該接著層之總質量基準計為60質量%以下，較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下。
於較佳之態樣中，與接著層鄰接之層之接著層側之面(即凹凸微細結構層之第1主面、及半導體發光元件之構件之接著層形成面)的表面粗度為接著層之厚度之三分之二以下。表面之平坦性可藉由十點平
均粗糙度Rz或算術平均粗糙度Ra、最大高度Ry進行評價，於本發明中，所謂表面粗度意指被接著體表面之十點平均粗糙度Rz。本發明之Rz係藉由實施例所記載之方法所算出之值。
上述表面粗度較佳為接著層之厚度之三分之二以下，更佳為接著層之厚度之二分之一以下，進而較佳為接著層之厚度之五分之一以下。又，上述表面粗度較佳為1nm以上。於表面粗度為接著層之厚度之三分之二以下之情形時，就對ITO、藍寶石等之基板之接著性之方面而言有利。又，於為1nm以上之表面粗度之情形時，藉由投錨效應而就接著層與凹凸微細結構層之接著性之方面而言有利。
表面粗度係藉由本說明書之實施例一項所記載之使用原子力顯微鏡之方法、或業者理解為與其相同之方法所測定之值。又，十點平均粗糙度Rz根據使用掃描式電子顯微鏡所拍攝之圖像，藉由自與被接著體之接著面距凹凸微細結構層之第1主面最遠之5點部位之平均值減去與被接著體之接著面距凹凸微細結構層之第1主面最近之5點部位之平均值，亦可同樣地算出測定值。
參照圖4，光學膜4可進而含有用以保護凹凸微細結構層之保護層43。保護層可為具有追隨凹凸微細結構層所具有之凹凸微細結構之(即與其互補之)凹凸微細結構之模。
作為上述模，可使用模具、玻璃模、樹脂模等。尤其就成本、生產性、脫模性之觀點而言，較佳為使用樹脂模之方式。又，樹脂模可根據所使用之材料而適當設計，例如可例示含有單一組成之膜本身具有凹凸者、及含有基材層與形成於其上之具有凹凸微細結構之樹脂模層者。
作為基材層，可列舉平坦之基材膜。作為基材膜之材料，可使用PET(polyethylene terephthalate，聚對苯二甲酸乙二酯)、
TAC(triacetyl cellulose，三乙醯纖維素)、COP(cycloolefin polymer，環烯烴聚合物)、PEN(polyethylene naphthalate，聚萘二甲酸乙二酯)等透明膜，就成本、生產性之方面而言，更佳為PET或TAC。
作為基材膜之膜厚，較佳為30μm~500μm，就通用性及作為輥而捲取性優異之方面而言，更佳為50μm~300μm。
用以形成樹脂模層之樹脂並無特別限定，較佳為對於熱或光而硬化之樹脂，就生產性之方面而言，更佳為藉由曝光而硬化之樹脂。作為藉由光而硬化之樹脂，可列舉丙烯酸系樹脂或環氧樹脂、聚矽氧樹脂等。用以形成樹脂模層之樹脂進而較佳為含有Si原子或F原子之類之原子。此種樹脂具有將樹脂模層貼附於凹凸微細結構層之材料，將該樹脂模層之凹凸微細結構轉印於該材料而形成凹凸微細結構層後之樹脂模層自凹凸微細結構層之脫模性優異之優點。
於使用模形成片狀之凹凸微細結構層之態樣中，模包含環氧樹脂或聚矽氧樹脂等亦可用作LED之密封材之材質較有利。其原因在於：於此情形時，於製作凹凸微細結構層之同時可形成包含凹凸微細結構層與密封材模之光學片材，故而可縮短密封步驟。
形成有所需之凹凸微細結構之凹凸微細結構層根據所使用之材料，可藉由各種方法而形成，例如，含有無機粒子之凹凸微細結構層可藉由如下方法而形成：(1)於由含有基質用材料與無機粒子之成形材料形成平滑膜後對該平滑膜進行蝕刻之方法；(2)包括形成未硬化分散體(例如含有樹脂或金屬氧化物之前驅物與無機粒子之組合物)之塗佈膜，繼而(i)使用模對該塗佈膜轉印凹凸結構，其次將該塗佈膜乾燥，或(ii)使用模，藉由光或熱使該未硬化分散體澆鑄硬化之方法；(3)藉由加壓加工、射出成形等將含有基質用材料與無機粒子之成形材料成形之方法等。上述成形材料可進而含有溶劑等稀釋劑。
作為溶劑，可任意使用先前公知者。例如，可列舉水、醇、酯、酮、醚、脂肪族烴化合物、芳香族烴化合物、醯胺化合物等。
作為上述醇，例如可列舉：如甲醇、乙醇、丙醇、丁醇之一元醇；如乙二醇、二乙二醇、丙二醇、甘油、三羥甲基丙烷、己三醇之多元醇；如乙二醇單甲醚、乙二醇單乙醚、乙二醇單丙醚、乙二醇單丁醚、二乙二醇單甲醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單丙醚、二乙二醇單丁醚、丙二醇單甲醚、丙二醇單乙醚、丙二醇單丙醚、丙二醇單丁醚之多元醇之單醚類；等。
作為上述酯，例如可列舉：乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、γ-丁內酯等。作為酮類，例如可列舉丙酮、甲基乙基酮、甲基異戊酮等。
作為上述醚，除了上述多元醇之單醚類以外，例如可列舉：如乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、乙二醇二丙醚、乙二醇二丁醚、丙二醇二甲醚、丙二醇二乙醚、丙二醇二丁醚、二乙二醇二甲醚、二乙二醇甲基乙基醚、二乙二醇二乙醚之將多元醇之全部羥基烷基醚化而獲得之多元醇醚類；四氫呋喃；1,4-二烷；苯甲醚等。
作為上述脂肪族烴化合物，例如可列舉己烷、庚烷、辛烷、壬烷、癸烷等。
作為上述芳香族烴化合物，例如可列舉苯、甲苯、二甲苯等。
作為上述醯胺化合物，例如可列舉二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、N-甲基吡咯啶酮等。
以上之溶劑中，就容易與水混合之方面而言，作為醇，較佳為甲醇、乙醇、異丙醇、丁醇等；作為酮，較佳為丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮等；作為醚，較佳為乙二醇單甲醚、二乙二醇單丁醚、丙二醇單甲醚、丙二醇單乙醚等；及作為醯胺化合物，較佳為二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、N-甲基吡咯啶酮等。
該等溶劑可單獨使用，亦可組合複數種溶劑而使用。
上述平滑膜例如可使用周知之有機金屬氣相成長法(MOCVD法)、分子束結晶成長法(MBE法)、鹵化物系氣相成長法(HVPE法)、濺鍍法、離子鍍著法、電浴法等而形成。
本發明之一實施形態係尤其關於上述(2)之方法。因此本發明之一實施形態提供一種光學膜之製造方法，其係如上所述之光學膜之製造方法，其包括：使用具有凹凸微細結構之模，藉由轉印或澆鑄硬化形成上述凹凸微細結構層；及於上述凹凸微細結構層之上述第1主面上塗佈上述接著層。
於上述(2)之方法中，上述前驅物可作為無機粒子之分散介質而發揮功能。作為該前驅物，可列舉作為金屬氧化物前驅物之低分子化合物(例如矽酸鹽)、低聚物(例如矽酸鹽低聚物等)、二氧化鈦溶膠、氧化鋯溶膠、聚矽氧樹脂、環氧樹脂、聚醯亞胺樹脂、丙烯酸系樹脂等。亦可將該等樹脂改性。就利用曝光之曝光顯影性之方面而言，較佳為光起始劑與具有光反應性官能基之樹脂(例如改性聚矽氧樹脂、改性環氧樹脂、改性聚醯亞胺樹脂、丙烯酸系樹脂等)之組合。就通用性之觀點而言，較佳為改性聚矽氧樹脂、金屬氧化物前驅物、及丙烯酸系樹脂，就耐候性之觀點而言，較理想為改性聚矽氧樹脂或金屬氧化物前驅物，就強度之方面而言，進而較佳為硬化後成為玻璃狀之金屬氧化物前驅物。
作為聚矽氧樹脂，可列舉：KR-282、KR-311、KR-211、KR-216、KR213、KR9218、KR5206、ES-1001N、ES-1002T、ES-1023、KR5230、KR5235、KR-400、KR-401、KR-251、KE3423、KE1842、KF-96L、KF-96A、KF-96H、KF-96、ASP-2010-A/B、KER-6110-A/B、ASP-1050P-AB、ASP-1120-A/B、SCR-1011-A/B、SCR-1012-
A/B-R、SCR-1016-A/B、SCR-1018A(S2)/B、FER-7061-A/B、FER-7110-A/B、KER-2500-A/B、KER-2500N-A/B、KER-2910-A/B、KER-6000-A/B、KER-6150-A/B、KER-6200-A/B、KER-6075-F、KER-6020-F、KER-6230-F、KER-3000-M2、KER-3200-T7、X-32-2551、SMP-2840、KER-2000-DAM、KER-2020-DAM、KER-4130M-UV、KER-4130H-UV、KER-4000-UV、SMP-7004、X-32-3300-A/B(以上為Shin-Etsu Silicones製造)、AMS-1203、AMS-132、AMS-152、AMS-162、AMS-163、AMS-191、AMS-2202、AMS-233、AMS-242、ATM-1112、ATM-1322、ATM-1322M50、CMS-222、CMS-626、CMS-832、DBE-C25、DBE-U12、DBE-U22、DBL-C31、DBL-C32、DBP-C22、DBP-V052、DBP-V102、DCE-V7512、DGM-000、DMS-A11、DMS-A12、DMS-A15、DMS-A21、DMS-A211、DMS-A214、DMS-A31、DMS-A32、DMS-A32R、DMS-A35、DMS-B12、DMS-B25、DMS-B31、DMS-C15、DMS-C16、DMS-C21、DMS-C23、DMS-CA21、DMS-D33、DMS-E09、DMS-E11、DMS-E12、DMS-E21、DMS-EC13、DMS-EC17、DMS-EX21、DMS-H03、DMS-H11、DMS-H21、DMS-H25、DMS-H31、DMS-H41、DMS-HV15、DMS-HV22、DMS-Hm15、DMS-Hm25、DMS-K05、DMS-K13、DMS-K26、DMS-L21、DMS-LP21、DMS-N05、DMS-N12、DMS-NB32、DMS-R05、DMS-R22、DMS-R31、DMS-S12、DMS-S14、DMS-S15、DMS-S21、DMS-S27、DMS-S31、DMS-S32、DMS-S33、DMS-S33M50、DMS-S35、DMS-S42、DMS-S45、DMS-S51、DMS-SM21、DMS-U21、DMS-V00、DMS-V03、DMS-V05、DMS-V21、DMS-V22、DMS-V25、DMS-V25R、DMS-V31、DMS-V31S15、DMS-V33、DMS-V35、DMS-V35R、DMS-V41、DMS-V42、DMS-V46、DMS-V51、DMS-V52、DMS-Vm31、DMS-Vm35、DMS-XE11、DMS-XM11、
DMS-XT11、DMS-Z21、EBP-234、ECMS-127、ECMS-227、ECMS-327、ECMS-92、EDV-2022、EMS-622、FMS-9921、FMS-9922、FMS-K11、FMV-4035、FMV-4042、HAM-301、HAM-3012、HDP-111、HES-992、HMS-013、HMS-031、HMS-053、HMS-064、HMS-071、HMS-082、HMS-151、HMS-301、HMS-501、HMS-991、HMS-992、HMS-993、HMS-H271、HMS-HM271、HPM-502、HQM-105、HQM-107、LMS-152、MCR-A11、MCR-A12、MCR-B12、MCR-C12、MCR-C18、MCR-C22、MCR-C61、MCR-C62、MCR-E11、MCR-E21、MCR-H07、MCR-H11、MCR-H21、MCR-M07、MCR-M11、MCR-M17、MCR-M22、MCR-V21、MCR-V41、MCS-C13、MCS-E15、MCS-M11、MCS-MX11、MCS-V212、MCS-VX15、MCT-EP13、MFR-M15、MFS-M15、MTV-112、PDS-0338、PDS-1615、PDV-0325、PDV-0331、PDV-0341、PDV-0346、PDV-0525、PDV-0535、PDV-0541、PDV-1625、PDV-1631、PDV-1635、PDV-1641、PDV-2331、PDV-2335、PMM-HV12、PMS-E11、PMS-E15、PMS-H03、PMS-H11、PMV-9925、PSI-021、PSI-026、PSIPO-019、PSITI-019、PSN-2M01、PSN-2M02、PSN-2M11、PSS-1C01、PSS-1H01、PSS-1K02、PSS-1M01、PSS-1P01、PSS-1P11、PVV-3522、RMS-033、RMS-044、RMS-083、RTT-1011、SLT-3A101、SLT-3A302、SLT-3A802、SMS-022、SMS-042、SMS-142、SMS-992、SQD-255、SQO-299、SQS-261、SQT-221、SSP-040、SSP-050、SSP-055、SSP-056、SSP-058、SSP-060、SSP-065、SSP-070、SSP-080、SSP-085、SSP-255、SST-3M01、SST-3M02、SST-3MH1.1、SST-3P01、SST-3PM1、SST-3PM2、SST-3PM4、SST-3PP1、SST-3PV1、SST-3Q01、SST-3R01、SST-A8C42、SST-BAE1.2、SST-BBE1.2、SST-BCE1.2、SST-H8C42、SST-H8H01、SST-H8HS8、SST-R8C42、UBS-0541、
UBS-0822、UCS-052、UMS-182、UMS-992、UTT-1012、VAT-4326、VDH-422、VDS-1013、VDT-123、VDT-127、VDT-131、VDT-163、VDT-431、VDT-5035、VDT-731、VDT-954、VDV-0131、VEE-005、VGF-991、VGM-021、VGP-061、VMM-010、VMS-005、VMS-T11、VPE-005、VPT-1323、VQM-135、VQM-146、VQX-221、VTT-106、WSA-7011、WSA-7021、WSA-9911、WSAF-1511、WSAV-6511、XMS-5025.2(以上為Gelest製造)等。該等樹脂可單獨使用，亦可混合兩種以上而使用。
上述分散體中之無機粒子之含有比率根據所使用之無機粒子及分散介質之種類而折射率有所不同，故而無法統一規定，較佳為以可將凹凸微細結構層之折射率控制為1.6~2.0之範圍之方式，對無機粒子及分散介質之種類、及無機粒子之含有率進行調整。如此藉由規定無機粒子及分散介質(例如樹脂)之種類、及無機粒子之含有率，可減少發光元件之發光區域與光透過區域之界面之全反射，可大幅改善發光元件之光提取效率。
為了使表面平滑，可使上述分散體中含有調平劑。作為調平劑，組成並無特別限定，較佳為選擇溶解於上述分散介質中之組成者。又，添加時就折射率之觀點而言，較佳為相對於分散體之總固形物成分為0.05質量%~2質量%。
就生產性之觀點而言，較佳為使用模之方法。於該方法中，未硬化分散體之塗佈可使用旋轉塗佈機、棒式塗佈機、毛細管塗佈機、R&R塗佈機、狹縫式塗佈機、模唇塗佈機、缺角輪塗佈機、凹版塗佈機等。就生產性及膜厚控制之觀點而言，較佳為利用凹版塗佈機之塗佈。
接著層可藉由於凹凸微細結構層之上直接塗佈接著層之方法、或將預先塗佈於基材上之接著層與凹凸微細結構層貼合之方法而於凹
凸微細結構層之第一主面上形成。接著層之塗佈可使用旋轉塗佈機、棒式塗佈機、毛細管塗佈機、R&R塗佈機、狹縫式塗佈機、模唇塗佈機、缺角輪塗佈機、凹版塗佈機等。就生產性及膜厚控制之觀點而言，較佳為利用凹版塗佈機、毛細管塗佈機、或模唇塗佈機之塗佈。
為了對接著層之厚度進行調整，作為接著層之材料之接著劑可於以溶劑稀釋之狀態下使用，亦可不稀釋而使用。於以溶劑稀釋之情形時之溶劑使用量只要不影響接著，則並無限定，就膜厚調整之容易性而言，溶劑之含有率較佳為液狀物整體之3質量%~98質量%，更佳為5質量%~95質量%。
於將接著層直接塗佈於凹凸微細結構層之情形時，為了提高接著劑之潤濕性，可預先對凹凸微細結構層表面實施藉由臭氧、電漿、電暈等進行之表面處理。
藉由塗佈於基材上而單獨形成接著層之情形時，所使用之基材並無限定，就成膜性之觀點而言，較佳為使用表面凹凸較少之基材。進而就接著層與凹凸微細結構層之貼合後之接著層與基材之剝離性的觀點而言，更佳為表面實施有剝離處理之基材。
於一態樣中，上述本發明之半導體發光元件之製造方法包括：形成含有該半導體層之積層體；及於該積層體之表面形成該接著層，並經由該接著層而形成該凹凸微細結構層。
於一態樣中，本發明之半導體發光元件之製造方法包括：形成含有該半導體層之積層體；以該接著層與該積層體相對向之方式，於該接著層之玻璃轉移溫度以上之溫度下將本發明之光學膜層壓於該積層體之表面。
於該態樣中，光學膜進而可含有以介隔凹凸微細結構層而與接
著層相對向之方式配置之保護層。於此情形時，進而可包括於該層壓後，於接著層之玻璃轉移溫度以下之溫度下將保護層剝離，或亦可不剝離保護層，作為用於半導體發光元件之密封材而殘留。
圖5係說明本發明之一實施形態的半導體發光元件之製造方法之例的圖。參照圖5，半導體發光元件之製造方法可包括：將光學膜4層壓於積層體50(即層壓步驟)；其次將保護層43剝離(即剝離步驟)。藉此，可形成積層體上含有接著層及凹凸微細結構層之發光部5，進而可製造含有此種發光部之半導體發光元件。
於一實施形態中，半導體發光元件之製造方法可包括：於成長基板之一表面上形成半導體層；及經由接著層而於該成長基板之另一表面上形成凹凸微細結構層。
又，於另一實施形態中，半導體發光元件之製造方法可包括：形成含有成長基板、該成長基板之一表面上之半導體層、及形成於該半導體層上之透明導電層之積層體；及經由接著層而於該積層體之與該透明導電層之與該半導體層相接之表面相反之側之表面上形成凹凸微細結構層。
又，於另一實施形態中，半導體發光元件之製造方法可包括：形成半導體層；及經由接著層而於該半導體層之表面上形成凹凸微細結構層。
以下一面參照圖1，一面以半導體發光元件為GaN系LED元件之情形為例，對半導體發光元件1之例示之製造方法進行說明。
首先，準備晶圓狀之藍寶石基板作為成長基板11。其次於成長基板11之表面形成AlN緩衝層。於AlN緩衝層上依序設置作為n-半導體層121之n-GaN層、發光層122、及作為p-半導體層123之p-GaN層而形成積層體後，自p-GaN層起至n-GaN層，藉由蝕刻去除一部分區域，藉此形成n-GaN層之露出區域。於藉由蝕刻而露出之n-GaN層上形成
n-電極15，並於p-GaN層上形成p-電極16。形成電極後，利用切割機切斷為各個LED元件，於除電極以外之表面形成圖1未圖示之絕緣膜。再者，用以形成各個LED元件之切斷亦可藉由利用切割機進行之切割以外之其他方法、例如刻劃而進行。
接著層根據元件之構成而可於元件製造之任意階段形成。因此作為接著層之被接著體，可例示為ITO等之透明導電層，及為藍寶石、矽、GaN、碳化矽等之成長基板等。典型而言，被接著體為ITO或藍寶石。接著層可以上述光學膜之形態藉由乾式層壓併入半導體發光元件中，亦可於半導體發光元件中藉由濕式層壓(即塗佈)或乾式層壓於被接著體上單獨形成接著層。就貼合時間較短之方面而言，較佳為乾式層壓。作為於被接著體上形成接著層之方法，可使用與在光學膜之製造中上述之於基材上形成接著層同樣之方法。
於作為接著層之材料之接著劑包含具有玻璃轉移溫度之固態樹脂之情形時，於加熱、加壓條件下，將接著劑層壓於被接著體，繼而進一步層壓凹凸微細結構層，或可於加熱、加壓條件下，將光學膜層壓於被接著體。層壓亦可於空氣下進行，就可減輕因空氣之混入引起之貼附良率降低之方面而言，更佳為使用真空貼合機等於真空狀態下進行層壓。再者，接著層於形成後亦可經後烘烤。
層壓溫度(尤其是層壓時之接著層之溫度)較佳為接著層之玻璃轉移溫度以上，就接著層進一步軟化，貼合性優異之方面而言，更佳為玻璃轉移溫度+10℃以上，就對表面之粗度較大者之階差追隨性之方面而言，進而較佳為玻璃轉移溫度+20℃以上之溫度。作為貼附時之溫度之上限，並無特別限制，就光學膜之耐久性之方面而言，較佳為220℃以下，就生產性之方面而言，更佳為200℃以下。
層壓壓力並無特別限定，例如就避免光學膜之隆起，防止空氣混入之方面而言，較佳為0.1bar以上，就防止半導體發光元件之構件
破損之方面而言，較佳為10bar以下。就使光學膜對被接著體之形狀追隨性良好之方面而言，層壓壓力更佳為0.2bar以上，就防止凹凸微細結構層之結構破壞之方面而言，更佳為9bar以下。
就減少轉印缺陷之方面而言，層壓時間較佳為1秒以上，就生產性之方面而言，較佳為3分鐘以下。就使轉印時之溫度恆定之方面而言，更佳為3秒以上，就進一步提高生產性之方面而言，尤佳為2分鐘以下。
於使用包含具有樹脂模層之保護層、與具有玻璃轉移溫度之接著層之光學膜之情形時，層壓溫度通常高於接著層之玻璃轉移溫度。於此情形時，在層壓後接著層溫度恢復至該玻璃轉移溫度以下所需之時間並無特別限制，就樹脂模層之溫度成為恆溫，防止由剝離引起之凹凸微細結構之破損之方面而言，較佳為5秒以上，就生產性之方面而言，較佳為10分鐘以下。就抑制因冷熱衝擊引起之接著層及凹凸微細結構層之龜裂之方面而言，更佳為10秒以上，就使樹脂模層之剝離時之溫度恆定之方面而言，更佳為8分鐘以下。
於剝離保護層時，可使用剝離裝置等自動化剝離，亦可手動剝離。剝離保護層之角度可為任意角度，為了減少保護層側之影響，降低保護層與凹凸微細結構層之間之黏著力，較佳為相對於凹凸微細結構層之面內方向(尤其是第一主面)為30°以上，為了不對凹凸微細結構施加較大之負荷而使其破損，較佳為以150°以下進行剝離。
以如上所述之方式可形成半導體發光元件。例如，於使用作為半導體發光元件之LED元件形成LED燈時，首先，例如於第一實施形態之半導體發光元件中經由Au凸塊，或於第二實施形態之半導體發光元件中經由Au線，將LED元件安裝於設置有配線圖案之陶瓷基板上。其次，利用密封材將LED元件結構一體化密封而將其封裝化。密
封材亦可如上所述般為光學膜之保護層。
若進一步參照圖1，將上述LED燈之配線圖案與電源部(未圖示)連接而通電，則經由配線圖案而對n-電極15及p-電極16施加順向電壓，於發光層122中產生電洞及電子之載子再結合而發光。基於該發光而產生之藍光中，自發光層122向凹凸微細結構層14側發出之藍光經由凹凸微細結構層14而入射至密封材，自密封材向外部發出。
又，自發光層122向p-GaN層側發出之藍光被p-電極16反射而導向凹凸微細結構層14之方向。此處，處於凹凸微細結構層14之臨界角之範圍內之光透過凹凸微細結構層14而向LED元件之外部發出。
再者，到達凹凸微細結構層14之光以較高之效率向外部發出。即，於此情形時，界面之上下層間之折射率差得以進一步緩和，光之反射得到抑制，並且可獲得光散射之效果。其結果為，於不存在凹凸微細結構之情形時，超過臨界角而於界面發生全反射、並被封入透明層或半導體層內部之光亦由於光之行進方向發生變化，進入臨界角以內之比例增加，藉此光提取量提高。
本發明之半導體發光元件、及半導體封裝可應用於照明裝置。典型而言，照明裝置具備本發明之半導體發光元件、及接收來自該半導體發光元件之發光而發出光之螢光體及磷光體之至少一者。藉由該構成，可獲得亮度及照度較高之照明裝置。
該照明裝置可含有本發明之半導體發光元件、及覆蓋或內包其之透明樹脂。於典型之態樣中，該透明樹脂含有螢光體或磷光體。藉由螢光體或磷光體，可將半導體發光元件之紫外光~近紫外光轉換為白色光等。又，為了提高聚光性，亦可於透明樹脂上設置凹面鏡等光反射構件。此種照明裝置與先前之螢光燈等相比消耗電力較少且小型，故而作為小型且高亮度之照明裝置較有效。
以下，藉由例對本實施形態進行具體說明，但本實施形態並不限定於該等。
對於各例所製造之半導體發光元件及光學膜，分別藉由下述裝置及方法進行評價。再者，只要無特別記載，各測定係於室溫23℃、濕度50%RH、1個大氣壓之環境下進行。
將藉由切割而形成剖面之試樣固定於加工台後，對垂直於基板表面之剖面進行BIB(Broad Ion Beam，寬離子束)加工，並進行SEM觀察。BIB加工條件及SEM觀察條件如下所述。
BIB加工條件
使用裝置：E-3500(Hitachi High-Technologies股份有限公司製造)
離子種類：Ar+
加速電壓：4kV
SEM觀察條件
使用裝置：S-4800(Hitachi High-Technologies股份有限公司製造)
加速電壓：1kV
檢測模式：二次電子
檢測資訊：形狀
自藉由剖面SEM觀察所獲得之圖像(10萬倍圖像、視野寬度：約1.27[μm]≒1278[pixel]×0.9921875[nm/pixel])提取由基板與凹凸微細結構層所夾持之接著層。基板與接著層之界面係利用於獲得圖像中接著層具有較暗之對比度而手動提取。接著層與凹凸微細結構層之界面之提取係利用於獲得圖像中接著層具有較暗之對比度，藉由圖像解析軟體進行二值化處理而以圖像之形式提取接著層。對於藉由二值化處理無法完全追隨之部位，進行利用手動之判別而進行補充。利用所獲得
之接著層之提取圖像，根據圖像之像素數推算出接著層之厚度，並算出平均值及標準偏差。進而根據厚度資訊，利用JIS B 0601(1994)中記載之方法算出凹凸微細結構層/接著層界面之算術平均粗糙度(Ra)、最大高度(Ry)、及十點平均粗糙度(Rz)，並算出界面之算術平均粗糙度與接著層之厚度之比。上述界面之粗糙度與鄰接於接著層之層即凹凸微細結構層之接著層側之面的粗糙度相對應。對如圖7(A)~(C)所示之3個視野進行該等操作，求出數量平均值。
圖7係表示不同之3個視野中的10萬倍下之剖面SEM圖像之例的圖。
圖8係表示由基板與凹凸微細結構層所夾持之接著層之二值化處理圖像之例的圖。然而如圖7~10所示之圖像係含有使用NRC3132P(Nagase chemteX公司製造，含有氧化鈦之固形物成分濃度20質量%之丙二醇單甲醚溶液)所形成之凹凸微細結構層、及使用SCR1011(Shin-Etsu Silicones公司製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)之10質量%溶液所形成之接著層之模型樣本。
將界面之十點平均表面粗糙度(Rz)相對於接著層之厚度之比為2/3以上者設為D，將未達2/3且為0.55以上者設為C，將未達0.55且為0.25以上者設為B，將未達0.25者設為A。再者，下文所述之膜厚係將以上述方式獲得之3個視野之數量平均值以5nm為單位進行近似而獲得之值。即，於上述數量平均值之1nm位之數值x為0、1或2之情形時
近似為x=0，於為3、4、5、6或7之情形時近似為x=5，於為8或9之情形時將10nm位之數值提高1後近似為x=0。
自下文所述之「(9)由長徑50nm以下之空孔所產生之空隙率測定」中之剖面SEM觀察所獲得之圖像(10萬倍圖像、檢測模式：二次電子圖像+附有能量過濾器功能)特定出50個無機粒子，對其平均一次粒徑進行評價。算出3個視野之平均值而獲得平均一次粒徑。
於大氣中、100℃下對自半導體發光元件或光學膜切削之A層或B層之粉末試樣(約10mg)進行乾燥，繼而恢復為室溫後進行準確稱量。其後，於大氣中、900℃下加熱1小時，藉此去除有機成分，並對殘留物進行稱量。獲得[加熱後之試樣質量]/[加熱前之試樣質量]之值作為無機物含有率。
使用碳漿將切割後之晶片貼附於1英吋SEM台上，並進行鋨蒸鍍，使用FE-SEM(Hitachi High-Technologies公司製造之電場射出型掃描電子顯微鏡、SU-8010)以50,000倍觀察所獲得者，確認凹凸微細結構層之微細結構之高度及寬度、凹凸微細結構層之厚度、以及接著層厚度。於上述電子顯微鏡圖像中，如圖6所示，劃定作為凹凸微細結構之突起之底部B與頂部T，求出微細結構之高度h。又，分別劃定並測量作為凹凸微細結構之突起之寬度w、凹凸微細結構層之厚度t2。
藉由AFM(Atomic Force Microscopy，原子力顯微鏡)(KEYENCE公司製造之VN-8000)對所製作之凹凸賦形片材之表面進行測定，使用附屬之解析軟體(VN-HIV8)測量十點平均表面粗糙度Rz。測定條件如下：將觀察視野設為20μm×20μm，將掃描速度設為0.45s/line。
作為凹凸微細結構層及接著層之折射率之值，而獲得藉由以下方法對各例中用作凹凸微細結構層及接著層之材料之無機粒子分散體、及取自半導體發光元件之凹凸微細結構層及接著層進行測定所得之值。
將PDMS(聚二甲基矽氧烷)樹脂(信越化學公司製造，KE106)塗佈於實施有脫模處理之平滑之玻璃板，於120℃下加熱1分鐘，自玻璃板脫模後，於150℃下加熱30分鐘，使PDMS完全硬化，而製作平板模(□50mm)。
於矽晶圓上滴加作為凹凸微細結構層之材料之無機粒子分散體，將平板模貼合，於溫度23℃、濕度50%RH之環境下靜置20分鐘後，將平板模剝離，於相同條件下靜置24小時。視需要而於120℃下加熱1分鐘，或以1,000mJ/cm2進行曝光，或進行該兩者而將其硬化。將接著劑之材料旋轉塗佈於矽晶圓上，於120℃下加熱1分鐘，而獲得薄膜。對於以上述方式成膜之薄膜，藉由自動橢圓偏光計(溝尻光學工業所製造，DVA-36LA)測定波長589nm下之折射率。
另一方面，自半導體發光元件分別切削凹凸微細結構層及接著層(約10mg)，使用折射率接觸液(島津製作所製造)測定所獲得之凹凸微細結構層之粉末與接著層之粉末之折射率。將1.50以下之折射率者設為X，將超過1.50且未達1.60者設為Y，將1.60以上且未達1.65者設為Z1，將1.65以上者設為Z2。
使用旋轉塗佈機，於矽晶圓上塗佈100nm厚之成為凹凸微細結構層之樹脂、或成為接著層之樹脂，於120℃下加熱1分鐘，以1,000mJ/cm2進行曝光而硬化，並藉由自動橢圓偏光計(溝尻光學工業所製
造，DVA-36LA)測定波長589nm下之折射率。
玻璃轉移溫度係藉由動態黏彈性測定裝置所測定之儲存彈性模數G'與損失彈性模數G"之比即損失係數tanδ之峰頂之溫度。
將藉由切割而形成剖面之試樣固定於加工台後，進行上述之BIB(Broad Ion Beam)加工，製成觀察試樣。於下述條件下實施利用原子力顯微鏡(掃描式探針顯微鏡(SPM))進行之彈性模數分佈測定。探針之彈簧常數係藉由Sander法而算出。作為用於計算之數值，懸臂長度與厚度使用目錄記載之數值，共振頻率與Q值使用利用裝置而獲得之實測值。對於探針尖端直徑，藉由裝置附屬之Tip check樣本進行測定，使用解析軟體Nanoscope Analysis之Tip check功能算出尖端曲率半徑R。
SPM觀察條件
使用裝置：BrukerAXS製造之Dimension Icon
測定模式：QNM(Quantitative Nanomechanical Mapping Mode，奈米機械性質定量成像模式)
探針：RTESPA型(k=40N/m、R=10nm)
圖9係表示不同之2個視野中的剖面SPM觀察(QNM模式)中之DMT模數之結果之例的圖。將彈性模數之大小關係為凹凸微細結構層>接著層者設為OK，除此以外設為NG。已知原子力顯微鏡之QNM模式下所獲得之彈性模數之測定值存在因懸臂之校準或測定條件之調整而其絕對值發生變化之情形。然而，根據圖9可明確彈性模數之測定值之大小關係是否為藍寶石基板>接著層、或凹凸微細結構層>接著層。
將藉由切割而形成剖面之試樣固定於加工台後，進行上述之BIB(Broad Ion Beam)加工，並進行SEM觀察。SEM觀察條件如下所述。
SEM觀察條件
使用裝置：S-4800(Hitachi High-Technologies股份有限公司製造)
加速電壓：1.5kV
檢測模式：二次電子(能量過濾器功能)
檢測資訊：形狀+組成
圖10係對圖7所示之3個視野中的凹凸微細結構層之空隙率之算出之例進行說明的圖。自藉由剖面SEM觀察所獲得之圖像(10萬倍)切下凹凸微細結構層，進而提取存在於凹凸微細結構層中之空隙。關於提取，係利用於獲得圖像中空隙周邊因邊緣效應而具有亮反差、或空隙本身具有暗反差，而藉由圖像解析軟體進行二值化處理。此時，進行將凹凸微細結構層設為白色，將空隙、基板及背景設為黑色之二值化處理。對於藉由二值化處理無法完全追隨之部位，進行利用手動之判別而進行補充。再者，藉由長度方向之長度區別空孔之長徑是否為50nm，僅將長徑為50nm以下者作為評價對象。利用所獲得之空隙之提取圖像，算出對應於空隙之部分之面積相對於對應於凹凸微細結構層及空隙之部分之面積的比作為凹凸微細結構層中之空隙率。對3個視野進行上述操作，以其數量平均值作為空隙率。再者，由圖10算出之空隙率之數值如下所述。視野1：0.84%，視野2：0.68%，視野3：0.76%。將空隙率未達1%者設為2A，將為1%以上且未達5%者設為1A，將為5%以上者設為C。
將光學膜重疊於2英吋之藍寶石基板上，使用真空貼合機(名機製
作所公司製造，MVLP)於表4所記載之條件下貼合後，於表4所記載之條件下進行剝離，藉此製作試驗用積層體。對試驗用積層體之表面進行目視觀察，將接著層及凹凸微細結構層於藍寶石基板上轉印其面積之80%以上者設為2A，將轉印30%以上且未達80%者設為1A，將轉印未達30%者設為C。
藉由平板膜將接著層塗佈於2英吋之藍寶石基板上，使用刀具導軌，利用截切刀於試驗面(接著層表面)劃出到達基底(即藍寶石基板)之11條切痕，藉此以2mm間隔製作100個柵格。使Sellotape(註冊商標)牢牢壓接於柵格部分，以45°之角度瞬間剝離膠帶一端，將柵格之狀態與標準圖相比較並進行評價。將殘留試驗面總面積之90%以上者設為2A，將殘留50%以上且未達90%者設為1A，將殘留未達50%者設為B。
於150℃下將光學膜真空層壓於2英吋之藍寶石基板上而製作試驗用積層體。將模剝離後，以試驗用積層體之光學膜側表面作為試驗面進行拍攝，算出轉印有凹凸形狀之面積。將於試驗面之面積整體之80%以上轉印有凹凸形狀者設為1A，將於50%以上且未達80%轉印有凹凸形狀者設為B，將於未達50%轉印有凹凸形狀者設為C。
以與上述(10)同樣之順序製作試驗用積層體。以試驗用積層體之光學膜側表面作為試驗面，使用刀具導軌，利用截切刀於該面劃出到達基底(即，藍寶石晶圓)之11條切痕，藉此以2mm間隔製作100個柵格。使Sellotape(註冊商標)牢牢壓接於柵格部分，以45°之角度瞬間剝離膠帶一端，將柵格之狀態與標準圖相比較並進行評價。將殘留95%
以上之試驗面者設為2A，將殘留90%以上且未達95%之試驗面者設為1A，將殘留50%以上且未達90%之試驗面者設為B，將殘留未達50%之試驗面者設為C。
將經由接著層而形成凹凸微細結構層之藍寶石基板固定於特定之刻劃加工裝置上，對藍寶石基板實施刻劃加工，其後，使用特定之延伸裝置拉伸切割黏晶片。其後，沿刻劃線同時切斷藍寶石基板與切割黏晶片。將切割後於利用顯微鏡(KEYENCE公司製造，VHX500)之200~3000倍之觀察下基板與凹凸微細結構層恰當密接者設為1A，將可見剝離、龜裂等缺陷者設為B。
對接著有凹凸微細結構層之1mm□之LED晶片，以125℃下15分鐘、及-45℃下15分鐘之共計30分鐘為1個週期進行冷熱循環試驗，將100個週期後未見龜裂及剝離者評價為2A，將80個週期後未見龜裂及剝離者評價為1A，將20個週期後未見龜裂及剝離、80個週期後可見龜裂或剝離者評價為B，將20個週期以內可見龜裂或剝離者評價為C。
於150℃環境下對接著有凹凸微細結構層之1mm□之LED晶片進行350mA之通電試驗，藉由顯微鏡(KEYENCE公司製造，VHX500)進行觀察，將經過100小時後未見密封樹脂之劣化者設為1A，將經過50小時後未見密封樹脂之劣化、經過100小時後可見密封樹脂之劣化者設為B，將經過50小時後可見密封樹脂之劣化者設為C。
於50℃環境下以7w之強度對接著有凹凸微細結構層之1mm□之
LED晶片照射365nm之光。於照射後藉由目視進行觀察，將照射200小時而未見黃變者設為1A，將照射200小時可見黃變、且照射100小時而未見黃變者設為B，將於100小時以內可見黃變者設為C。
於150℃環境下對接著有凹凸微細結構層之1mm□之LED晶片進行500小時之加熱。加熱結束後，藉由目視及顯微鏡(KEYENCE公司製造，VHX-500)進行觀察，將未見龜裂或變形者設為1A，將可見龜裂或變形者設為C。
測定於25℃之環境下對各例所製造之半導體發光元件之各電極墊沿順向通入20mA之電流時之光輸出。同樣地測定具有未賦形之平坦之光提取層的半導體發光元件之光輸出，並以此為基準。
作為光輸出比，將相對於上述基準可見光提取提高20%以上者設為4A，將可見光提取提高未達20%且為15%以上者設為3A，將可見光提取提高未達15%且為10%以上者設為2A，將可見光提取提高未達10%且為5%以上者設為1A，將可見光提取提高未達5%且為-5%以上者設為B，將可見光提取提高未達-5%者設為C。
作為光輸出比，將可見光提取提高8%以上者設為1A，將可見光提取提高未達8%且為3%以上者設為B，將可見光提取提高未達3%者設為C。
於實施有脫模處理之具有微細結構高度為700nm、微細結構寬
度為700nm之凸形狀之主模(PET膜)中流入PDMS樹脂(信越化學公司製造，KE106)，於120℃下加熱1分鐘，自PET膜脫模後，於150℃下加熱30分鐘，使PDMS完全硬化，從而製作反轉轉印有凹凸形狀之模(□50mm)。
將市售之15wt%甲醇稀釋品之TiO2奈米分散體(堺化學公司製造，SRD-M，平均一次粒徑4nm)92質量份、及四乙氧基矽烷8質量份混合，製備無機粒子分散體。使用棒式塗佈機將其塗佈於模上，並覆蓋PET膜。於溫度23℃、濕度50%RH之環境下靜置20小時並進行乾燥，藉由剝離PET膜而獲得凹凸賦形片材。
藉由MOCVD，於藍寶石基板上依序積層(1)AlGaN低溫緩衝層、(2)n型GaN層、(3)n型AlGaN披覆層、(4)InGaN發光層(MQW)、(5)p型AlGaN披覆層、(6)p型GaN層，進而藉由電子束蒸鍍積層(7)ITO層。其後，藉由光微影法將抗蝕劑圖案化，並藉由乾式蝕刻去除欲形成p側電極、及n側電極之區域之光提取層。暫時剝離抗蝕劑後，對欲形成n側電極之區域進一步進行利用光微影法之抗蝕劑圖案化與ITO蝕刻、利用氯系氣體進行之乾式蝕刻而進行蝕刻加工，從而使n型GaN層露出。再次進行抗蝕劑剝離，利用光微影法將抗蝕劑圖案化，使用舉離法蒸鍍金屬而安裝電極墊，從而形成p側電極及n側電極。藉由以上方法製作元件。
藉由旋轉塗佈機(Mikasa公司製造，MS-A100)，以表1所記載之膜厚於上述所製作之元件之藍寶石基板上塗佈四甲氧基矽烷(東京化成製造)99質量份、及二異丙氧基雙(乙基乙醯乙酸)鈦(Matsumoto Fine Chemical公司製造，TC750)1質量份之混合物作為接著層後，貼合上
述凹凸模。於該狀態下，使用奈米壓印裝置(Engineering System公司製造，EUN-4200)，以0.05MPa之壓力進行壓製。將自奈米壓印裝置取出之具有模/凹凸微細結構層/接著層/元件之構成之積層體於溫度23℃、濕度50%RH之環境下靜置20分鐘後將模剝離。為了將成為接著層之四甲氧基矽烷完全硬化，而於150℃之烘箱內靜置2小時後，藉由切割而切斷為1mm□，將其晶片化。藉由以上而獲得半導體發光元件。於所獲得之半導體發光元件上將LED密封材(SCR1016、Shin-Etsu Silicones製造)成形為3mm 半球透鏡型，於100℃下加熱1小時，於150℃下加熱5小時，將半導體發光元件密封。
對於所製作之半導體發光元件，藉由上述方法對光提取層之特性、及半導體發光元件之特性進行評價。將結果示於以下之表1。
將主模(PET膜)變更為實施有脫模處理之微細結構高度350nm者，除此以外，按照例1A進行。
將無機粒子分散體變更為TiO2奈米分散體(堺化學公司製造，SRD-M)76質量份、四乙氧基矽烷24質量份之混合物，除此以外，按照例1A進行。
按照例1A進行。
塗佈四甲氧基矽烷99質量份、四乙醯乙酸鋯(Matsumoto Fine Chemical公司製造，ZC-150)1質量份、及己醇(和光純藥工業公司製造)100質量份之混合物作為接著層，並將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例1A進行。
[例3A]
<模之製作>
將主模(PET膜)變更為微細結構高度1400nm者，除此以外，按照例1A進行。
<凹凸賦形片材之製作>
將無機粒子分散體變更為TiO2奈米分散體(堺化學公司製造，SRD-M)54質量份、及四乙氧基矽烷44質量份之混合物，除此以外，按照例1A進行。
<元件之製作>
按照例1A進行。<微細結構之賦形>
塗佈四甲氧基矽烷99質量份、二異丙氧基雙(乙基乙醯乙酸)鈦(Matsumoto Fine Chemical公司製造，TC750)1質量份、及己醇(和光純藥工業公司製造)100質量份之混合物作為接著層，將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例1A進行。
[例4A]<模之製作>
按照例1A進行。<凹凸賦形片材之製作>
將凹凸微細結構層之材料變更為氧化鈦低聚物溶液(Matsumoto Fine Chemical公司製造，T3072)，除此以外，按照例1A進行。
<元件之製作>
按照例1A進行。<微細結構之賦形>
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例1A進行。
按照例1A進行。
調配1,3-苯二硫醇(Aldrich公司製造)76質量份、四乙烯基矽烷24質量份(Shin-Etsu Silicones製造)、雙(2,4,6-三甲基苯甲醯基-苯基氧化膦)(BASF公司製造，Irgacure(註冊商標)819)1.5質量份、及N-亞硝基苯基羥基胺鋁鹽(和光純藥工業製造，Q-1301)0.0025質量份，充分混合而獲得硬化性組合物。使用棒式塗佈機將其塗佈於模上，使用金屬鹵化物燈(Fusion UV Systems Japan製造之CV-110Q-G)以1000mJ/cm2之光量照射紫外線，而獲得凹凸賦形片材。
按照例1A進行。
於元件之藍寶石上調配1,2-乙二硫醇(東京化成公司製造)68質量份、四乙烯基矽烷32質量份(Shin-Etsu Silicones公司製造)、2-羥基-2-甲基-1-苯基-丙烷-1-酮(BASF公司製造，Darocure(註冊商標)1173)1.5質量份、及N-亞硝基苯基羥基胺鋁鹽(和光純藥工業公司製造，Q-1301)0.0025質量份作為接著劑，藉由旋轉塗佈機(Mikasa公司製造，MS-A100)以表1所記載之膜厚塗佈充分混合而獲得之硬化性組合物後，將凹凸賦形片材貼合。於該狀態下，使用奈米壓印裝置(Engineering System公司製造，EUN-4200)，以0.05MPa之壓力進行壓製。使用金屬鹵化物燈(Fusion UV Systems Japan製造之CV-110Q-G)以1000mJ/cm2之光量對自奈米壓印裝置取出之模/凹凸微細結構層/接著層/元件之積層物照射紫外線，並將模剝離，藉由切割而切斷為1mm□，將其晶片化。藉由以上而獲得半導體發光元件。於所獲得之
半導體發光元件上將LED密封材(SCR1016、Shin-Etsu Silicones製造)成形為3mm 半球透鏡型，於100℃下加熱1小時，於150℃下加熱5小時，將半導體發光元件密封。
按照例1A進行。
按照例5A進行。
按照例1A進行。
塗佈(3-巰基丙基)三甲氧基矽烷(東京化成公司製造)99質量份、及二異丙氧基雙(乙基乙酸)鈦(Matsumoto Fine Chemical公司製造，TC401)1質量份之混合物作為接著層，將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例1A進行。
按照例1A進行。
將無機粒子分散體變更為TiO2奈米分散體(堺化學公司製造，SRD-M)33質量份、及四乙氧基矽烷67質量份之混合物，除此以外，按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
藉由旋轉塗佈機(Mikasa公司製造，MS-A100)以表1所記載之膜厚於元件之藍寶石上塗佈SCR1016(Shin-Etsu Silicones公司製造之甲基苯基聚矽氧樹脂)作為接著層，於80℃下進行2分鐘之後烘烤後，將凹凸賦形片材貼合。於該狀態下，使用奈米壓印裝置(Engineering System公司製造，EUN-4200)，以0.05MPa之壓力進行壓製。將自奈米壓印裝置取出之模/凹凸微細結構層/接著層/元件之積層物於150℃之烘箱內靜置2小時後，藉由切割切斷為1mm□，將其晶片化。藉由以上而獲得半導體發光元件。於所獲得之半導體發光元件上將LED密
封材(SCR1016、Shin-Etsu Silicones製造)成形為3mm 半球透鏡型，於100℃下加熱1小時，於150℃下加熱5小時，將半導體發光元件密封。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
本例所使用之聚醯亞胺前驅物係藉由下述方法而製造。
於安裝有不鏽鋼製造之錨型攪拌器之容量500ml的玻璃製造之可分離式三口燒瓶上安裝水分吸收用矽膠乾燥管。於室溫下向該燒瓶中添加N-甲基-2-吡咯啶酮(脫水)(和光純藥工業公司製造)347.9g、及4,4'-二胺基二苯醚(和歌山精化工業公司製造)27.5g，攪拌、溶解後以冰水冷卻燒瓶。於燒瓶內之液體之溫度成為5℃時，添加鄰苯二甲酸酐(和光純藥工業公司製造)0.5g並攪拌5分鐘後，向燒瓶中緩慢加入3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐43.7g，一面以冰水冷卻一面攪拌8小時。
藉由旋轉塗佈機(Mikasa公司製造，MS-A100)以表1所記載之膜厚於元件之藍寶石基板上塗佈以上述方法合成之聚醯亞胺前驅物作為接著劑，於100℃下進行3分鐘之後烘烤後，將凹凸賦形片材貼合。於該狀態下，使用奈米壓印裝置(Engineering System公司製造，EUN-4200)，以0.05MPa之壓力進行壓製，並於140℃下加熱10分鐘。將自奈米壓印裝置取出之模/凹凸微細結構層/接著層/元件之積層物於260
℃之烘箱內靜置10分鐘後，藉由切割切斷為1mm□，將其晶片化。藉由以上而獲得半導體發光元件。於所獲得之半導體發光元件上將LED密封材(SCR1016、Shin-Etsu Silicones製造)成形為3mm 半球透鏡型，於100℃下加熱1小時，於150℃下加熱5小時，將半導體發光元件密封。
於玻璃製遮光瓶中充分混合M-350(東亞合成公司製造之多官能丙烯酸酯化合物)400質量份、DAC-HP(Daikin工業公司製造之氟系防污添加劑)70質量份、1-羥基環己基苯基酮(BASF公司製造，Irgacure(註冊商標)184)8質量份，藉此獲得UV硬化樹脂。
將UV硬化樹脂塗佈於實施有脫模處理之具有微細結構高度為700nm、微細結構寬度為700nm之凸形狀之主模(PET膜)，並覆蓋PET膜。以300mJ/cm2進行曝光而使UV硬化樹脂硬化並剝離，藉此獲得具有微細結構高度為700nm、微細結構寬度為700nm之凹微細圖案之模(G2模)。
藉由棒式塗佈機於G2模上塗佈NRC-3132P(Nagase chemteX公司製造，含有氧化鈦之樹脂20質量%之丙二醇單甲醚溶液)，並於40℃加熱板上乾燥10分鐘。以300mJ/cm2曝光、硬化後，藉由棒式塗佈機以表1所記載之膜厚塗佈SCR1011(Shin-Etsu Silicones公司製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)之10質量%溶液，並於120℃下加熱2小時，藉此獲得凹凸賦形片材。
藉由MOCVD於藍寶石基板上連續積層(1)AlGaN低溫緩衝層、
(2)n型GaN層、(3)n型AlGaN披覆層、(4)InGaN發光層(MQW)、(5)p型AlGaN披覆層、(6)p型GaN層，進而藉由電子束蒸鍍積層(7)ITO層。其後，藉由下述步驟於ITO上進行微細結構之賦形。其後，藉由光微影法將抗蝕劑圖案化，並藉由乾式蝕刻去除欲形成p側電極、及n側電極之區域之光提取層。暫時剝離抗蝕劑後，對於欲形成n側電極之區域進一步進行利用光微影法之抗蝕劑圖案化與ITO蝕刻、利用氯系氣體進行之乾式蝕刻，將蝕刻加工進行至n型氮化鎵系半導體層。再次進行抗蝕劑剝離，並藉由光微影法將抗蝕劑圖案化，使用舉離法蒸鍍金屬而安裝電極墊。於所獲得之半導體發光元件上將LED密封材(SCR1016、Shin-Etsu Silicones製造)成形為3mm 半球透鏡型，於100℃下加熱1小時，於150℃下加熱5小時，將半導體發光元件密封。
於半導體發光元件之ITO層上重疊凹凸賦形片材並使用真空貼合機(名機製作所)於120℃下以4bar貼合後，將G2模剝離，藉此進行製作。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
藉由棒式塗佈機以表1所記載之膜厚塗佈含有表面經改質之TiO2粒子(堺化學公司製造，SRD-M，平均一次粒徑6nm)20質量份、SCR1011(Shin-Etsu Silicones公司製造)80質量份之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)溶液作為接著層，除此以外，按照例11A進行。
按照例11A進行。
於上述所製作之元件之藍寶石基板上重疊凸賦形片材並使用真空貼合機(名機製作所)於120℃下以4bar貼合後，將G2模剝離。其後，藉由切割切斷為1mm□，將其晶片化。藉由以上而獲得半導體發光元件。於所獲得之半導體發光元件上將LED密封材(SCR1016、Shin-Etsu Silicones製造)成形為3mm 半球透鏡型，於100℃下加熱1小時，於150℃下加熱5小時，將半導體發光元件密封。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例12A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
於接著層之材料中，將表面經改質之TiO2粒子之量設為30質量份，將SCR1011(Shin-Etsu Silicones公司製造)之量設為70質量份，除此以外，按照例12A進行。
按照例11A進行。
按照例12A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例14A進行。
按照例11A進行。
按照例12A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例12A進行。
按照例11A進行。
按照例12A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例12A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例12A進行。
按照例11A進行。
按照例12A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例12A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
藉由旋轉塗佈機以表1所記載之膜厚塗佈含有表面經改質之TiO2粒子40質量份、SCR1011(Shin-Etsu Silicones公司製造)60質量份之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)溶液作為接著層，除此以外，按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例20A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例11A進行。
除不進行密封步驟以外，按照例11A進行。
按照例12A進行。
除不進行密封步驟、微細結構之賦形步驟以外，按照例11A進行。
按照例11A進行。
使用實施有脫模處理且不具有微細結構之主模(PET膜)，除此以外，按照例11A進行。
將接著層之塗佈厚度設為表1所記載之膜厚，除此以外，按照例
11A進行。
按照例11A進行。
按照例12A進行。
除不進行微細結構之賦形步驟以外，按照例11A進行。
不形成接著層，並且將凹凸微細結構層之材料變更為苯基改性聚矽氧(SCR1011)(Shin-Etsu Silicones製造)60質量份、表面經改質之TiO2粒子(堺化學公司製造，SRD-M，平均一次粒徑6nm)40質量份之混合物，除此以外，按照例1A進行。
按照例20A形成接著層，除此以外，按照例8A進行。
使用苯基改性聚矽氧(SCR1011)作為凹凸微細結構層之材料，除此以外，按照例14A進行。
使用苯基改性聚矽氧(SCR1011)(製造)80質量%與表面經改質之TiO2粒子(堺化學公司製造，SRD-M，平均一次粒徑6nm)20質量%之混合物作為凹凸微細結構層之材料，除此以外，按照例26A進行。
按照例2A形成凹凸微細結構層，除此以外，按照例5A進行。
於接著層之材料中，將TiO2粒子量變更為10質量份，除此以外，
按照例12A進行。
將接著層厚度變更為表1所記載之厚度，除此以外，按照例31A進行。
將接著層厚度變更為表1所記載之厚度，並且使用例20A中用於形成接著層之無機粒子分散體作為凹凸微細結構層之材料，除此以外，按照例17A進行。
以表1所記載之材質及厚度形成接著層，並且按照例20A形成凹凸微細結構層，除此以外，按照例1A進行。
將接著層厚度變更為表1所記載之厚度，除此以外，按照例31A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
藉由棒式塗佈機於G2模上塗佈混合TiO2奈米分散體(堺化學公司製造，SRD-M)72質量份、及四乙氧基矽烷28質量份而獲得之無機粒子分散體，並覆蓋PDMS膜。於溫度23℃、濕度50%RH之環境下靜置20小時並進行乾燥，將PDMS膜剝離。使用濺鍍裝置(SH-450，ULVAC公司製造)，以表2記載之厚度於其上濺鍍SiO2。藉由棒式塗佈機以表2所記載之膜厚於所製作之凹凸賦形層上塗佈SCR1011(Shin-
Etsu Silicones公司製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)之10質量%溶液，並於120℃下加熱2h，藉此獲得凹凸賦形片材。
按照例1A進行。
於上述所製作之元件之藍寶石基板上重疊凸賦形片材，並使用真空貼合機(名機製作所)於120℃下以4bar貼合後，將G2模剝離。其後，藉由切割切斷為1mm□，將其晶片化。藉由以上而獲得半導體發光元件。於所獲得之半導體發光元件上將LED密封材(SCR1016、Shin-Etsu Silicones製造)成形為3mm 半球透鏡型，於100℃下加熱1小時，於150℃下加熱5小時，將半導體發光元件密封。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
藉由棒式塗佈機於使用濺鍍裝置(SH-450，ULVAC公司製造)以表2記載之厚度濺鍍有SiO2之G2模上塗佈混合TiO2奈米分散體(堺化學公司製造，SRD-M)74質量份、及四乙氧基矽烷26質量份而獲得之無機粒子分散體，並覆蓋PDMS膜。於溫度23℃、濕度50%RH之環境下靜置20小時並進行乾燥，將PDMS膜剝離。使用濺鍍裝置(SH-450，ULVAC公司製造)以表2記載之厚度於其上濺鍍SiO2。進而藉由棒式塗佈機塗佈胺基丙基三甲氧基矽烷(KBM903，信越化學製造)之乙醇10質量%溶液，於80℃下加熱10分鐘，藉此獲得附接著層之凹凸賦形片材。
按照例1A進行。
按照例12A'進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
藉由棒式塗佈機於使用濺鍍裝置(SH-450，ULVAC製造)以表2記載之厚度濺鍍有SiO2之G2模上塗佈NRC-3132P(Nagase chemteX公司製造，含有氧化鈦之樹脂20質量%之丙二醇單甲醚溶液)，於40℃加熱板上乾燥10分鐘。以300mJ/cm2曝光、硬化後，使用濺鍍裝置(SH-450，ULVAC公司製造)以表2記載之厚度於其上濺鍍SiO2。進而藉由棒式塗佈機塗佈SCR1011(Shin-Etsu Silicones公司製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)之10質量%溶液，於120℃下加熱2小時，藉此獲得凹凸賦形片材。
按照例1A進行。
按照例1A'進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例3A'進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
將無機粒子分散體設為混合TiO2奈米分散體(堺化學公司製造，SRD-M)44質量份、及四乙氧基矽烷56質量份而獲得之無機粒子分散體，除此以外，按照例2A'進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
藉由棒式塗佈機於G2模上塗佈混合SZR-M(堺化學公司製造，ZrO2之甲醇30質量%分散體，平均一次粒徑3nm)74質量份、及四乙氧基矽烷26質量份而獲得之無機粒子分散體，並覆蓋PDMS膜。於溫度23℃、濕度50%RH之環境下靜置20小時並進行乾燥，將PDMS膜剝離。藉由棒式塗佈機以表2所記載之膜厚於所製作之凹凸賦形層上塗佈SCR1011(Shin-Etsu Silicones公司製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)之10質量%溶液，於120℃下加熱2h，藉此獲得凹凸賦形片材。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
藉由棒式塗佈機於使用濺鍍裝置(SH-450，ULVAC公司製造)以表2記載之厚度濺鍍有SiO2之G2模上塗佈混合TiO2奈米分散體(堺化學公司製造，SRD-M)92質量份、及四乙氧基矽烷8質量份而獲得之無機粒子分散體，並覆蓋PDMS膜。於溫度23℃、濕度50%RH之環境下靜置20小時並進行乾燥，將PDMS膜剝離。使用濺鍍裝置(SH-450，ULVAC公司製造)以表2記載之厚度於其上濺鍍SiO2。藉由棒式塗佈機以表2所記載之膜厚於所製作之凹凸賦形層上塗佈SCR1011(Shin-Etsu Silicones公司製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)之10質量%溶
液，於120℃下加熱2小時，藉此獲得凹凸賦形片材。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
將無機粒子分散體設為混合鈦酸鋇分散體(日揮觸媒化成製造，2-甲氧基乙醇8質量%分散體，平均一次粒徑10nm)1150質量份、及四乙氧基矽烷28質量份而獲得之無機粒子分散體，除此以外，按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
藉由棒式塗佈機於使用濺鍍裝置(SH-450，ULVAC製造)以表2記載之厚度濺鍍有SiO2之G2模上塗佈NRC-3132P(Nagase chemteX公司製造，含有氧化鈦之樹脂20質量%之丙二醇單甲醚溶液)，於40℃加熱板上乾燥10分鐘。以300mJ/cm2曝光、硬化後，使用濺鍍裝置(SH-450，ULVAC公司製造)以表2記載之厚度於其上濺鍍SiO2。進而藉由棒式塗佈機塗佈丙烯酸系樹脂(UVX-7000，DENKA公司製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)之10質量%溶液，並以300mJ/cm2進行曝光，藉此獲得凹凸賦形片材。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
將所濺鍍之材質由SiO2變更為Al2O3，除此以外，按照例15A'進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例4A'進行。
按照例11A進行。
按照例11A進行。
按照例1A進行。
按照例1A進行。
調配1,3-苯二硫醇(Aldrich製造)76質量份、四乙烯基矽烷24質量份(Shin-Etsu Silicones製造)、雙(2,4,6-三甲基苯甲醯基-苯基氧化膦)(BASF公司製造，Irgacure(註冊商標)819)1.5質量份、及N-亞硝基苯基羥基胺鋁鹽(和光純藥工業公司製造，Q-1301)0.0025質量份，並充分混合，使用棒式塗佈機將所獲得之硬化性組合物塗佈於模上，於元件之藍寶石基板上重疊所製作之模後，使用金屬鹵化物燈(Fusion UV Systems Japan製造之CV-110Q-G)以1000mJ/cm2之光量照射紫外線，而製作凹凸微細結構層。
於玻璃製遮光瓶中加入M-350(東亞合成製造)400質量份、DAC-
HP(Daikin工業製造)70質量份、Irgacure184(BASF Japan)8質量份並充分混合，藉此獲得UV硬化樹脂。於實施有脫模處理且具有微細結構高度為700nm、微細結構寬度為700nm之凸凹形狀之主模(PET膜)上塗佈上述UV硬化樹脂，並覆蓋PET膜。以300mJ/cm2進行曝光，使UV硬化樹脂硬化並將其剝離，藉此獲得具有微細結構高度為700nm、微細結構寬度為700nm之凹微細圖案之模(G2模)。
使用棒式塗佈機於G2模上塗佈NRC-3132P(Nagase chemteX製造，含有氧化鈦奈米粒子之樹脂20質量%之丙二醇單甲醚溶液)，並於40℃加熱板上乾燥5分鐘。以300mJ/cm2曝光、硬化而獲得凹凸賦形片材。
藉由棒式塗佈機，以乾燥後之膜厚成為100nm之方式於上述凹凸賦形片材上塗佈SCR1011(Shin-Etsu Silicones製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)9質量%溶液，並於120℃下加熱2h，藉此獲得光學膜。
於以與例1A同樣之順序所製作之元件之藍寶石基板上重疊上述光學膜，並使用真空貼合機(名機製作所)於120℃下以4bar貼合後，將G2模剝離。其後，藉由切割將元件切斷為1mm□，將其晶片化。藉由以上而獲得半導體發光元件。
對於所獲得之半導體發光元件，藉由上述方法評價光學膜之特性。將結果示於以下之表3。
藉由棒式塗佈機，以乾燥後之膜厚成為50nm之方式塗佈KBM-903(Shin-Etsu Silicones製造)之乙醇5質量%溶液作為接著層，除此以
外，以與例1B同樣之順序製作光學膜及半導體發光元件。
藉由棒式塗佈機，以乾燥後之膜厚成為100nm之方式塗佈UVX-7000(電氣化學工業製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)10質量%溶液作為接著層，除此以外，以與例1B同樣之順序製作光學膜及半導體發光元件。
使用棒式塗佈機於G2模上塗佈NRC-401B(Nagase chemteX製造，含有氧化鋯奈米粒子之樹脂20質量%之丙二醇單甲醚溶液)，並於40℃加熱板上乾燥5分鐘而獲得凹凸賦形片材。
按照例1B進行。
剝離G2模後，於200℃下加熱4小時，除此以外，按照例1B進行。
使用棒式塗佈機於G2模上塗佈混合T-3072(Matsumoto Fine Chemical公司製造，含有氧化鈦低聚物之醇系溶液)90質量份、及四乙氧基矽烷10質量份而獲得之無機粒子分散體，並於30℃加熱板上乾燥5分鐘，從而獲得凹凸賦形片材。
藉由棒式塗佈機，以乾燥後之膜厚成為100nm之方式塗佈KBM-903(Shin-Etsu Silicones製造)之乙醇10質量%溶液作為接著層，除此以外，按照例1B進行。
剝離G2模後，於150℃下加熱2小時，除此以外，按照例1B進行。
不使用G2模，並且使用Mitsubishi Rayon製造之稜鏡金剛石片材作為凹凸賦形片材，除此以外，按照例1B進行。
藉由棒式塗佈機，以乾燥後之膜厚成為1000nm之方式向不具有凹凸賦形之面塗佈SCR1011(Shin-Etsu Silicones製造)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)20質量%溶液作為接著層，除此以外，按照例1B進行。
層壓後不進行模之剝離，除此以外，按照例1B進行。
藉由棒式塗佈機，以乾燥後之膜厚成為200nm之方式塗佈SCR1011(Shin-Etsu Silicones製造)60質量份與表面經改質之TiO2粒子(堺化學公司製造，SRD-M，平均一次粒徑6nm)40質量%之混合物之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)9質量%溶液作為接著層，除此以外，以與例1B同樣之順序製作光學膜及半導體發光元件。
以與例1B同樣之順序獲得模(G2模)。
使用棒式塗佈機於G2模上塗佈NRC-3132P(Nagase chemteX製
造，含有氧化鈦奈米粒子之樹脂20質量%之丙二醇單甲醚溶液)，於40℃加熱板上乾燥5分鐘。使用金屬鹵化物燈(Fusion UV Systems Japan製造之CV-110Q-G)以1,000mJ/cm2進行曝光、硬化，而獲得具有模與凹凸微細結構層之凹凸賦形片材。
藉由棒式塗佈機，以乾燥後之膜厚成為100nm之方式於上述凹凸賦形片材上塗佈作為接著層之材料之SCR1011(Shin-Etsu Silicones製造)之A液與B液的質量比1：1之混合物之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)10質量%溶液，於120℃下加熱2h，藉此獲得光學膜。
於2英吋之藍寶石晶圓上重疊光學膜，使用真空貼合機(名機製作所公司製造，MVLP)於80℃下以4bar貼合後，於5℃下以剝離角80°將G2模剝離，藉此製作試驗用積層體。
對於所製作之試驗用積層體，評價各特性。將結果示於以下之表4。
於蒸鍍有ITO 200nm之5cm□玻璃上重疊按照例1C所獲得之光學膜，使用真空貼合機，於160℃下以3bar貼合後，於30℃下以剝離角90°將G2模剝離，藉此製作試驗用積層體。
對於所製作之試驗用積層體，評價各特性。將結果示於以下之表4。
將NRC-3132P變更為NRC-401B(Nagase chemteX製造，含有氧化鋯奈米粒子之樹脂20質量%之丙二醇單甲醚-2-乙酸酯溶液)，除此以
外，按照例1C進行。
藉由棒式塗佈機，以乾燥後之膜厚成為100nm之方式於凹凸賦形片材上塗佈ASP1111(Shin-Etsu Silicones製造)之A液與B液的重量比1：1之混合物之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)10質量%溶液，於120°℃下加熱2h，藉此製作接著層。
於2英吋之藍寶石晶圓上重疊光學膜，使用真空貼合機，於120℃下以5bar貼合後，於10℃下以剝離角45°將G2模剝離，藉此製作試驗用積層體。
對於所製作之試驗用積層體，評價各特性。將結果示於以下之表4。
按照例3C進行。
凹凸賦形片材使用KER3000-A(信越化學製造)，將膜厚調整為100nm，除此以外，按照例1C進行。
於2英吋之藍寶石晶圓上重疊光學膜，使用真空貼合機，於120℃下以3bar貼合後，於30℃下以剝離角120°將G2模剝離，藉此製作試驗用積層體。
對於所製作之試驗用積層體，評價各特性。將結果示於以下之表4。
調配1,2-乙二硫醇(東京化成製造)68質量份、四乙烯基矽烷32質量份(Shin-Etsu Silicones製造)、2-羥基-2-甲基-1-苯基-丙烷-1-酮(Darocure(註冊商標)1173(BASF(股)製造))1.5質量份、N-亞硝基苯基羥基胺鋁鹽(和光純藥工業(股)製造：商品名「Q-1301」)0.0025質量份，充分混合而獲得硬化性組合物。使用棒式塗佈機，於按照例1C所製作之模上塗佈該組合物，使用金屬鹵化物燈(Fusion UV Systems Japan製造之CV-110Q-G)以1,000mJ/cm2進行曝光、硬化，而獲得凹凸賦形片材。
藉由棒式塗佈機，以乾燥後之膜厚成為150nm之方式於上述凹凸賦形片材上塗佈作為接著層之材料之ARONIX 0239-F(東亞合成化學工業)之丙二醇單甲醚2-乙酸酯(PGMEA)10質量%溶液，使用金屬鹵化物燈(Fusion UV Systems Japan製造之CV-110Q-G)以300mJ/cm2進行曝光、硬化，而獲得光學膜。
於2英吋之藍寶石晶圓上重疊光學膜，使用真空貼合機，於140℃下以4bar貼合後，於50℃下以剝離角80°將G2模剝離，藉此製作試驗用積層體。
對於所製作之試驗用積層體，評價各特性。將結果示於以下之表4。
按照例3C進行。
按照例4C進行。
於2英吋之藍寶石晶圓上重疊光學膜，使用真空貼合機，於40℃下以3bar貼合後，於20℃下以剝離角60°將G2模剝離，藉此製作試驗用積層體。
對於所製作之試驗用積層體，評價各特性。將結果示於以下之表。
於2英吋之藍寶石晶圓上重疊按照例1C所製作之光學膜，使用真空貼合機，於140℃下以3bar貼合後，於80℃下以剝離角60°將G2模剝離，藉此製作試驗用積層體。
對於所製作之試驗用積層體，評價各特性。將結果示於以下之表。
本發明之半導體發光元件及光學膜由於在晶片化切割性、冷熱循環耐性方面優異，進而藉由較高之光提取效率而發揮出提高亮度之效果，故而可適宜地利用於白色LED照明、顯示器背光源等領域。
本發明亦包含以下內容。
[1-1]一種半導體發光元件，其具備成長基板、上述成長基板之一表面上之半導體層、上述成長基板之另一表面上之接著層、及經由上述接著層而與上述成長基板接著之凹凸微細結構層。
[1-2]如上述[1-1]之半導體發光元件，其中上述凹凸微細結構層之折射率為1.60以上。
[1-3]如上述[1-1]或[1-2]之半導體發光元件，其中上述凹凸微細結構層含有包含金屬氧化物之骨架。
[1-4]如上述[1-1]至[1-3]中任一項之半導體發光元件，其中上述凹凸微細結構層中之微細結構之高度為300nm以上且1500nm以下。
[1-5]如上述[1-1]至[1-4]中任一項之半導體發光元件，其中上述成長基板為藍寶石基板。
[1-6]如上述[1-1]至[1-5]中任一項之半導體發光元件，其中上述接著層具有氫鍵性之官能基。
[1-7]如上述[1-6]之半導體發光元件，其中上述氫鍵性之官能基為選自由羥基、硫醇基、醯胺基、胺基、羰基、及直接鍵結於矽原子上之氫原子所組成之群中之1種以上。
[1-8]如上述[1-1]至[1-7]中任一項之半導體發光元件，其中上述接著層之膜厚為1nm以上且200nm以下。
[2-1]一種半導體發光元件，其具備成長基板、上述成長基板之一表面上之半導體層、上述成長基板之另一表面上之接著層、及經由上述接著層而與上述成長基板接著之凹凸微細結構層。
[2-2]如上述[2-1]之半導體發光元件，其中上述成長基板為藍寶石基板。
[2-3]一種半導體發光元件，其具備成長基板、上述成長基板之一表面上之半導體層、上述半導體層上之透明導電層、上述透明導電層上之接著層、及經由上述接著層而與上述透明導電層接著之凹凸微細結構層。
[2-4]如上述[2-3]之半導體發光元件，其中上述透明導電層包含ITO(In2O3-SnO2)。
[2-5]如上述[2-1]至[2-4]中任一項之半導體發光元件，其中上述凹凸微細結構層之折射率為1.60以上。
[2-6]如上述[2-1]至[2-5]中任一項之半導體發光元件，其中上述凹凸微細結構層含有包含金屬氧化物之骨架。
[2-7]如上述[2-1]至[2-6]中任一項之半導體發光元件，其中上述凹凸微細結構層中之微細結構之高度為300nm以上且1500nm以下。
[2-8]如上述[2-1]至[2-7]中任一項之半導體發光元件，其中上述接著層具有氫鍵性之官能基。
[2-9]如上述[2-8]之半導體發光元件，其中上述氫鍵性之官能基為選自由羥基、硫醇基、醯胺基、胺基、羰基、及直接鍵結於矽原子上之氫原子所組成之群中之1種以上。
[2-10]如上述[2-1]至[2-9]中任一項之半導體發光元件，其中上述接著層之膜厚為1nm以上且200nm以下。
[2-11]如上述[2-1]至[2-10]中任一項之半導體發光元件，其於上述凹凸微細結構層之與上述接著層形成側相反之側之表面上進而具有光觸媒鈍化層。
[2-12]如上述[2-1]至[2-11]中任一項之半導體發光元件，其於上述接著層與上述凹凸微細結構層之間進而具有上述光觸媒鈍化層。
[2-13]如上述[2-11]或[2-12]之半導體發光元件，其中上述光觸媒鈍化層包含選自由氧化矽、氧化鋁、氧化鋯、氮化矽、氮化鋁、ITO(In2O3-SnO2)、及AZO(ZnO-Al2O3)所組成之群中之至少1種材料。
[2-14]如上述[2-11]至[2-13]中任一項之半導體發光元件，其中上述光觸媒鈍化層之膜厚為1nm至150nm。
[2-15]一種半導體發光元件之製造方法，其包括如下步驟：形成具有成長基板、與上述成長基板之一表面上之半導體層的積層體之步驟；及經由接著層而於上述積層體之上述成長基板之另一表面上形成凹凸微細結構層之步驟。
[2-16]一種半導體發光元件之製造方法，其包括如下步驟：形成具有成長基板、上述成長基板之一表面上之半導體層、形成於上述半導體層上之透明導電層的積層體之步驟；經由接著層而於上述積層體之與上述透明導電層之與上述半導體層相接之表面相反之側之表面上形成凹凸微細結構層之步驟。
[3-1]一種光學膜，其具有包含金屬氧化物且於一面具有凹凸圖案之凹凸微細結構層，並且於該凹凸微細結構層之與凹凸圖案相反之側之面具有厚度200nm以下之接著層。
[3-2]如上述[3-1]之光學膜，其中上述凹凸微細結構層之與上述接著層鄰接之側之面的表面粗度Rz為上述接著層之厚度之三分之二以下。
[3-3]如上述[3-1]或[3-2]之光學膜，其中上述接著層之厚度為100nm以下。
[3-4]如上述[3-1]至[3-3]中任一項之光學膜，其中上述凹凸微細結構層含有30質量%以上之金屬氧化物。
[3-5]如上述[3-1]至[3-4]中任一項之光學膜，其中上述凹凸微細結構層含有平均粒徑100nm以下之金屬氧化物粒子。
[3-6]如上述[3-5]之光學膜，其中上述金屬氧化物粒子包含氧化鈦、氧化鋯、或ITO中之任一種金屬氧化物。
[3-7]一種光學膜之製造方法，該光學膜係如上述[3-1]至[3-6]中任一項之光學膜，該製造方法包括如下步驟：藉由利用具有凹凸結構之樹脂模膜所進行之轉印或澆鑄硬化，而形成凹凸微細結構層之步驟；及於上述凹凸微細結構層之與凹凸圖案相反之側之面塗佈接著層之步驟。
[3-8]一種發光元件之製造方法，其包括將如上述[3-1]至[3-6]中任一項之光學膜貼附於出光面之步驟。
[3-9]一種發光元件，其係藉由如上述[3-8]之製造方法而製造。
[4-1]一種光學膜，其係包含保護層、凹凸微細結構層、及接著層者，並且該接著層具有10℃以上之玻璃轉移溫度，於玻璃轉移溫度+20℃下之該接著層之儲存彈性模數為10MPa以下，且於玻璃轉移溫度-20℃下之該接著層之儲存彈性模數與於玻璃轉移溫度+20℃下之該接著層之儲存彈性模數的比為3以上且600以下。
[4-2]如上述[4-1]之光學膜，其中上述接著層於玻璃轉移溫度-20℃下之儲存彈性模數為10MPa以上。
[4-3]如上述[4-1]或[4-2]之光學膜，其於上述接著層之單面積層有上述凹凸微細結構層。
[4-4]如上述[4-1]至[4-3]中任一項之光學膜，其中上述凹凸微細結構層之折射率為1.60以上。
[4-5]如上述[4-1]至[4-4]中任一項之光學膜，其中上述凹凸微細結構層含有金屬氧化物之奈米粒子。
[5-1]一種積層體之製造方法，其包括如下步驟：
藉由層壓將包含保護層、凹凸微細結構層、及接著層之光學膜貼附於基板之步驟，此處，對該基板進行貼附時之溫度為該接著層之
玻璃轉移溫度以上；及繼而將該保護層剝離之步驟，此處，該保護層之剝離溫度為該接著層之玻璃轉移溫度以下。
[5-2]如上述[5-1]之方法，其中上述保護層具有凹凸微細結構。
[5-3]如上述[5-2]之方法，其中上述保護層包含基材膜與具有凹凸微細結構之樹脂模層。
[5-4]如上述[5-2]或[5-3]之方法，其中上述凹凸微細結構層係填埋上述保護層之凹凸微細結構而形成者。
[5-5]如上述[5-1]至[5-4]中任一項之方法，其中上述凹凸微細結構層具有1.60以上之折射率。
[5-6]如上述[5-1]至[5-5]中任一項之方法，其中上述凹凸微細結構層以上述基板之折射率為基準，具有-0.15~+0.4之折射率差。
[5-7]如上述[5-1]至[5-6]中任一項之方法，其中上述凹凸微細結構層含有金屬氧化物之奈米粒子。
[5-8]如上述[5-1]至[5-7]中任一項之方法，其中上述接著層具有0℃以上之玻璃轉移溫度。
[5-9]如上述[5-1]至[5-8]中任一項之方法，其中上述基板為包含ITO之透明導電膜、藍寶石、矽、GaN、或碳化矽。
[5-10]如上述[5-9]之積層體之製造方法，其中上述基板為ITO、或藍寶石。
1‧‧‧半導體發光元件
11‧‧‧成長基板
12‧‧‧半導體層
13‧‧‧接著層
14‧‧‧凹凸微細結構層
15‧‧‧n-電極
16‧‧‧p-電極
121‧‧‧n-半導體層
122‧‧‧發光層
123‧‧‧p-半導體層
Claims (30)
- 一種半導體發光元件，其係包含半導體層、A層、及B層者，並且上述半導體發光元件係以來自上述半導體層之發光光之至少一部分經由上述A層而自上述B層射出之方式構成，上述A層之厚度為1nm以上且200nm以下，上述B層具有第1主面及第2主面，上述第1主面與上述A層相對向，上述第2主面具有凹凸微細結構，上述B層以上述B層之總質量基準計含有60質量%以上之無機物，存在於上述A層內之無機物之含有率少於存在於上述B層內之上述無機物之含有率。
- 如請求項1之半導體發光元件，其中上述B層之折射率為1.60以上，上述A層之折射率小於上述B層之折射率。
- 如請求項1或2之半導體發光元件，其中在基於利用原子力顯微鏡而獲得之上述半導體發光元件之剖面彈性模數分佈而測定彈性模數時，上述A層之彈性模數小於上述B層之彈性模數。
- 如請求項1或2之半導體發光元件，其中上述A層以上述A層之總質量基準計含有60質量%以下之無機物。
- 如請求項4之半導體發光元件，其中上述A層以上述A層之總質量基準計含有40質量%以下之無機物。
- 如請求項1或2之半導體發光元件，其中上述A層之厚度為1nm以上且100nm以下。
- 如請求項1或2之半導體發光元件，其中上述B層所具有之上述凹凸微細結構之高度為300nm以上且1500nm以下。
- 如請求項1或2之半導體發光元件，其中由存在於上述B層內之長徑50nm以下之空孔所產生之上述B層之空隙率為5%以下。
- 如請求項1或2之半導體發光元件，其中於上述B層之上述第2主面上、及上述A層與上述B層之間之一者或兩者上進而含有C層。
- 如請求項9之半導體發光元件，其中上述C層含有選自由氧化矽、氧化鋁、氧化鋯、氮化矽、氮化鋁、ITO(In2O3-SnO2)、及AZO(ZnO-Al2O3)所組成之群中之至少1種。
- 如請求項9之半導體發光元件，其中上述C層之厚度為1nm以上且150nm以下。
- 如請求項1或2之半導體發光元件，其進而含有密封材。
- 一種光學膜，其係用以貼附於半導體發光元件之光射出面之至少一部分者，並且上述光學膜包含A層及B層，上述A層之厚度為1nm以上且200nm以下，上述B層具有第1主面及第2主面，上述第1主面與上述A層相對向，上述第2主面具有凹凸微細結構，上述A層以上述A層之總質量基準計含有60質量%以下之無機物，上述B層以上述B層之總質量基準計含有60質量%以上之無機物，存在於上述A層內之無機物之含有率小於存在於上述B層內之該無機物之含有率。
- 如請求項13之光學膜，其中上述B層之折射率為1.60以上，上述A層之折射率小於上述B層之折射率。
- 如請求項13或14之光學膜，其中上述A層之玻璃轉移溫度為10℃以上， 較上述玻璃轉移溫度高20℃之溫度下之上述A層之儲存彈性模數為10MPa以下，較上述玻璃轉移溫度低20℃之溫度下之上述A層之儲存彈性模數相對於較上述玻璃轉移溫度高20℃之溫度下之上述A層之儲存彈性模數的比為3以上且600以下。
- 如請求項15之光學膜，其中較上述玻璃轉移溫度低20℃之溫度下之上述A層之儲存彈性模數為10MPa以上。
- 如請求項13或14之光學膜，其中在基於利用原子力顯微鏡而獲得之上述光學膜之剖面彈性模數分佈而測定彈性模數時，上述A層之彈性模數小於上述B層之彈性模數。
- 如請求項13或14之光學膜，其中上述A層以上述A層之總質量基準計含有40質量%以下之無機物。
- 如請求項13或14之光學膜，其中上述A層之厚度為1nm以上且100nm以下。
- 如請求項13或14之光學膜，其中上述B層所具有之上述凹凸微細結構之高度為300nm以上且1500nm以下。
- 如請求項13或14之光學膜，其中由存在於上述B層內之長徑50nm以下之空孔所產生之上述B層之空隙率為5%以下。
- 如請求項13或14之光學膜，其中上述A層含有金屬氧化物粒子，上述金屬氧化物粒子之平均一次粒徑為100nm以下。
- 如請求項13或14之光學膜，其中與上述A層鄰接之層之上述A層側之面的表面粗度Rz為上述A層之厚度之三分之二以下。
- 如請求項13或14之光學膜，其進而含有保護層。
- 如請求項24之光學膜，其中上述保護層包含基材層與具有凹凸微細結構之樹脂模層。
- 如請求項25之光學膜，其中上述樹脂模層之上述凹凸微細結構 與上述B層之上述凹凸微細結構具有彼此互補之形狀並且相對向。
- 一種光學膜之製造方法，其係如請求項13至26中任一項之光學膜之製造方法，其包括：使用具有凹凸微細結構之樹脂模層，藉由轉印或澆鑄硬化而形成上述B層；及於上述B層之上述第1主面上塗佈上述A層。
- 一種半導體發光元件之製造方法，其係如請求項1至12中任一項之半導體發光元件之製造方法，其包括：形成含有上述半導體層之積層體；於上述積層體之表面形成A層，並介隔上述A層而形成上述B層。
- 一種半導體發光元件之製造方法，其係包含半導體層、A層、及B層之半導體發光元件之製造方法，並且上述半導體發光元件係以來自上述半導體層之發光光之至少一部分經由上述A層而自上述B層射出之方式構成，上述A層之厚度為1nm以上且200nm以下，上述B層具有第1主面及第2主面，上述第1主面與上述A層相對向，上述第2主面具有凹凸微細結構，上述A層以上述A層之總質量基準計含有60質量%以下之無機物，上述B層以上述B層之總質量基準計含有60質量%以上之無機物，存在於上述A層內之無機物之含有率少於存在於上述B層內之上述無機物之含有率，上述方法包括： 形成含有上述半導體層之積層體；以上述A層與上述積層體相對向之方式，於上述A層之玻璃轉移溫度以上之溫度下將如請求項13至26中任一項之光學膜層壓於上述積層體之表面。
- 如請求項29之方法，其中上述光學膜進而含有以介隔上述B層而與上述A層相對向之方式配置之保護層，上述方法進而包括於上述層壓後在上述A層之玻璃轉移溫度以下之溫度下剝離上述保護層。
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