TWI468474B - 有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物、遮光膜形成方法及具有遮光膜之有機電晶體元件 - Google Patents
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Description
本發明關於可安定地精密圖案印刷作為有機半導體元件的保護膜之機能的遮光膜之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物及形成該遮光膜的方法。
電晶體係廣泛利用作為構成顯示器或電腦機器的重要半導體電子元件(電子零件),目前使用矽等的無機物於主材料(半導體材料)而製造。近年來,使用有機物於該電晶體的半導體材料之「有機電晶體(OFET)」係引人注目(例如參照非專利文獻1)。OFET由於柔軟而可低溫處理,故可將撓性塑膠使用於基板,而且具有藉由印刷法以低價格可生產的優點,被認為是無所不在(ubiquitous)時代的必要項目(可撓性&低成本終端)之實現中不可欠缺的電子元件。
然而,有機半導體材料,與矽等的無機材料相比,由於可見光線或紫外線等的光之照射,而引起特性的變化或性能的劣化。因此,使用有機半導體材料的半導體元件(含OFET)需要以遮光性保護膜覆蓋。如此的遮光膜,為了有效利用作為有機電晶體的特徴,必須藉由印刷法在半導體層上形成精密圖案,再者印刷後的該遮光膜之乾燥及硬化溫度必須在塑膠基板的耐熱溫度以下被處理(低溫硬化性),更且在該溫度所硬化的該遮光膜,係在與顯示面板的接合中,必須具有不損傷的機械強度。
另外,有揭示藉由噴墨來塗布含碳黑的水溶性印墨以形成遮光膜之方法(例如參照專利文獻1),但熟知水分係對OFET的特性造成不良影響(例如參照非專利文獻2)。另一方面,使用有機溶劑系油墨於遮光膜形成時,亦擔心有機溶劑會剝離半導體層。如此地,於以往的印刷法中,當連續印刷不同的層時,上層的印刷會影響下層。
作為消除如此缺點的方法,有凸版反轉印刷法(例如參照專利文獻2)或微接觸印刷法(例如參照非專利文獻3)。於此等印刷法中,精密的圖案形成係可能,同時由於在彈性體製毛氈或彈性體製壓模上塗布油墨,在其上使油墨的黏度急劇上升後,在基材上印刷,故即使重複印刷,也對下層幾乎不造成影響而完成。
然而,為了藉由此等印刷法,安定地精密圖案印刷有機半導體元件用遮光膜,而且實現上述諸機能,即遮光性、低溫硬化性(基板耐熱溫度以下的硬化)、硬化後的塗膜之機械強度,必須特殊油墨的配合。
為了藉由凸版反轉印刷法微細地形成精密印刷圖案,已知對油墨要求如以下的特性。油墨組成物具有可在毛氈上形成均勻的油墨被膜之黏度、表面能,於藉由與凸版的接觸而形成印刷圖案之前,必須展現完全的印刷圖案可在毛氈上形成的乾燥性、黏著性、凝聚力。再者,作為具有毛氈上的油墨塗膜可完全地轉印在被印刷基材上之黏著性、凝聚力的精密圖案化油墨組成物,較佳為油墨的黏度係5mPa‧s以下,表面能係25mN/m以下。作為滿足以上的油墨,有揭示一種油墨組成物,其含有揮發性溶劑、在此揮發性溶劑中可溶的樹脂與不溶的固態物,揮發性溶劑係快乾性溶劑與慢乾性溶劑的混合物(例如參照專利文獻3、4)。然而,於專利文獻3、4記載的發明中,為了藉由凸版反轉印刷法形成精密圖案,雖然有詳細揭示所必要的油墨組成,但是為了對遮光圖案形成用油墨所形成的遮光膜賦予上述機能,並沒有揭示所必要的組成。
[非專利文獻1]聚合物科學雜誌部分A聚合物化學(JOURNAL OF POLYMER SCIENCE:PART A:POLYMER CHMISTRY)2002年,第40號,P.3327
[非專利文獻2]應用物理通訊(Applied Physics Letters)2005年,第87號,P.182109
[非專利文獻3]材料科學年度評論(Annual Review of Materials Science)1998年,第28號,P.153
[專利文獻1]特開2007-335560號公報
[專利文獻2]特開2001-56405號公報
[專利文獻3]特開2005-126608號公報
[專利文獻4]特開2005-128346號公報
本發明之課題為提供一有機半導體元件遮光膜形成用之油墨組成物,其在藉由凸版反轉印刷法或微接觸印刷法形成精密圖案化的遮光膜時,可安定地進行精密圖案形成,而且可在基板耐熱溫度以下進行培燒,能賦予遮光性與機械強度。
為了解決上述問題,專心致力研究的結果,對於凸版反轉印刷用的油墨之樹脂成分進行檢討,而想出本發明。
即,本發明的第一點為提供一種有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其特徵為含有黑色顏料、樹脂成分、表面能調整劑、在20℃的蒸氣壓為11.3×102
Pa(8.0mmHg)以上且1大氣壓下的沸點低於115℃之快乾性有機溶劑、在20℃的蒸氣壓低於11.3×102
Pa(8.0mmHg)且1大氣壓下的沸點為115℃以上之慢乾性有機溶劑以及脫模劑的有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中該樹脂成分含有在200℃以下為固體狀態的固型樹脂與在10~50℃為液體狀態的液狀樹脂,固型樹脂/液狀樹脂係0.2~0.6之比率。
本發明的第二點為提供一種有機半導體元件遮光膜形成方法,其係在有機半導體元件上形成以印刷方式所圖案化的遮光膜之有機半導體元件遮光膜形成方法,其特徵為:印刷方式所用的油墨係含有黑色顏料、樹脂成分、表面能調整劑、在20℃的蒸氣壓為11.3×102
Pa(8.0mmHg)以上且1大氣壓下的沸點低於115℃之快乾性有機溶劑、在20℃的蒸氣壓低於11.3×102
Pa(8.0mmHg)且1大氣壓下的沸點為115℃以上之慢乾性有機溶劑以及脫模劑之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中該樹脂成分含有在200℃以下為固體狀態的固型樹脂與在10~50℃為液體狀態的液狀樹脂,固型樹脂/液狀樹脂係0.2~0.6之比率,印刷方式係凸版反轉印刷法或微接觸印刷法。
藉由使用本發明的有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,採用經由彈性體製毛氈或彈性體製壓模的印刷法(凸版反轉印刷法或微接觸印刷法),可在有機半導體元件上安定地形成精密圖案化的遮光膜,該遮光膜係可在基板耐熱溫度以下進行培燒,具有充分的遮光性與機械強度。
本發明的第一形態為一種有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其特徵為含有黑色顏料、樹脂成分、表面能調整劑、在20℃的蒸氣壓為11.3×102
Pa(8.0mmHg)以上且1大氣壓下的沸點低於115℃之快乾性有機溶劑、在20℃的蒸氣壓低於11.3×102
Pa(8.0mmHg)且1大氣壓下的沸點為115℃以上之慢乾性有機溶劑以及脫模劑之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中該樹脂成分含有在200℃以下為固體狀態的固型樹脂與在10~50℃為液體狀態的液狀樹脂,固型樹脂/液狀樹脂係0.2~0.6之比率。
於前述樹脂成分之中,在200℃以下為固體狀態的固型樹脂,較佳係由聚酯系樹脂、丙烯酸系樹脂、環氧系樹脂、蜜胺系樹脂、苯并胍胺系樹脂、乙烯系樹脂、酚系樹脂、胺甲酸酯系樹脂所組成族群所選出的1種以上之熱硬化性樹脂。特佳為在乙烯系樹脂之中,從剛性及交聯硬化性之點來看,可舉出聚乙烯基苯酚(PVP)。
於前述樹脂成分之中,在10~50℃為液體狀態的液狀樹脂,較佳係由聚酯系樹脂、丙烯酸系樹脂、環氧系樹脂、蜜胺系樹脂、苯并胍胺系樹脂、乙烯系樹脂、異氰酸酯系樹脂所組成族群所選出的1種以上之熱硬化性樹脂。從適合印刷及與交聯性熱塑性樹脂的交聯反應性之點來看,特佳為環氧樹脂。
前述固型樹脂與液狀樹脂之含有比率(固型樹脂/液狀樹脂)較佳為0.2~0.6的範圍,更佳為0.25~0.5。若為此範圍內,則在形成微細細線圖案的方面更佳。若為範圍外,則油墨的分散性降低,細線圖案有變粗的傾向。
本發明的有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物中所用的黑色顏料,係可使用碳黑、銅‧鐵‧錳系複合氧化物、以氧化鈷當作起始原料的四氧化三鈷、磁鐵礦系黑、銅‧鐵‧錳系黑、鈦黑,特佳為鈦黑。作為鈦黑,例如可舉出三菱化學材料株式會社製鈦黑分散液等。
黑色顏料與樹脂成分之含有比率(黑色顏料/樹脂成分)較佳為1.5~4的範圍內,更佳為2~3的範圍。若為此範圍內,則遮光性與機械強度的平衡優異,若少於此,則遮光性有下降的傾向,若多於此,則機械強度有下降的傾向。
本發明的有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物中所用的快乾性溶劑,係使用在20 ℃的蒸氣壓為11.3×102
Pa(8.0mmHg)以上且在大氣壓下的沸點低於115℃的酯系溶劑、醇系溶劑、醚系溶劑及烴系溶劑的任一個以上。
作為酯系溶劑,可舉出醋酸乙酯、醋酸正丙酯、醋酸異丙酯,作為醇系溶劑,可舉出甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇,作為烴系溶劑,可舉出戊烷、己烷、環己烷、甲基環己烷、甲苯、二甲苯等。又,此等亦可為各自的系內及複數的系之混合物。其中,從蒸發速度或表面張力來看,較佳為醋酸異丙酯或乙醇及2-丙醇。
前述快乾性溶劑的合計量較佳為油墨組成物中的5~90質量%。
本發明的有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物中所用的慢乾性溶劑,係使用在20 ℃的蒸氣壓低於11.3×102
Pa(8.0mmHg)且在大氣壓下的沸點為115℃以上的酯系溶劑、醇系溶劑、醚系溶劑及烴系溶劑的任一個以上。
作為酯系溶劑,有丙二醇單甲基醚醋酸酯(PGMAc)、3-甲氧基-3-甲基丁基醋酸酯(「Solfit AC」商品名可樂麗(股)製)、丙酸乙氧基乙酯(EEP),作為醇系溶劑,有1-丁醇、Diadol 135(商品名三菱縲縈(股)製)、3-甲氧基-3-甲基-1-丁醇、1-己醇、1,3-丁二醇、1-戊醇、2-甲基-1-丁醇、4-甲基-2-戊醇、碳酸伸丙酯等。
作為醚系溶劑,有丙二醇單甲基醚、丙二醇單乙基醚、丙二醇單丙基醚、丙二醇第三丁基醚、二丙二醇單甲基醚、乙二醇丁基醚、乙二醇乙基醚、乙二醇甲基醚、二乙二醇丁基醚、二乙二醇乙基醚等。
作為烴系溶劑,可舉出Solvesso 100、Solvesso 150(商品名EXXON化學(股)製),另外可舉出N-甲基吡咯啶酮。又,此等亦可為各自的系內及複數的系之混合物。
其中,從蒸發速度或表面張力來看,較佳為丙二醇單甲基醚醋酸酯、3-甲氧基-3甲基丁基醋酸酯、丙酸乙氧基乙酯、丙二醇單甲基醚、丙二醇單丙基醚及Diadol 135。
前述慢乾性溶劑的合計量較佳為油墨組成物中的5~90質量%。
於本發明的油墨組成物中,較佳為含有表面能調整劑。此表面能調整劑係為了使油墨組成物可均勻且良好地塗布在毛氈表面上,為了使油墨組成物之表面能比毛氈的表面之表面能還小而添加者。
於此表面能調整劑中,使用氟系界面活性劑的1種或2種以上,在全部油墨組成物中含有0.05~5.0質量%,較佳含有0.1~1.0質量%,藉此而在對毛氈進行油墨塗布時,提高所塗布的塗膜之平滑性,得到更均勻的塗膜。
其含量若在該範圍外而量少,則毛氈上的油墨發生不沾,油墨塗膜變不均勻,或產生斑紋而不宜,而若量過多,則轉印到被印刷基材上後,油墨塗膜中的表面能調整劑發生阻礙被印刷基材與油墨塗膜之密接性的不良情況,此亦不宜。
作為此表面能調整劑的具體者,可使用Megafac TF1303、Megafac TF1159、Megafac TF1177、Megafac F-470、Megafac F-472、Megafac F-484(以上為商品名DIC(股)製)等的1種或2種以上。
於本發明的油墨組成物中,較佳為更含有脫模劑。脫模劑係使習知慣用的聚矽氧系化合物之一種或二種以上。作為具體者,有二甲基聚矽氧油、二甲基聚矽氧橡膠、聚矽氧樹脂、有機改性聚矽氧、甲基苯基聚矽氧油、長鏈烷基改性聚矽氧油、氟化合物與聚矽氧聚合物的混合物、氟改性聚矽氧等,惟不特別限定。又,此等可為單獨或併用二種以上。於此等之中,從脫模性或與固型樹脂的相溶性之點來看,較佳為Glanol系列(共榮公司製)、KF-96L系列(信越化學製)。此等脫模劑係在全部油墨組成物中含有0.0~5.0質量%,較佳為含有0.0~1.0質量%。此含量若為此範圍外而量過多,則不僅降低印刷適合性,而且發生妨礙絕緣膜特性之不良情況而不宜。
於本發明的油墨中,作為其它任意的成分,視需要可含有均平劑、分散劑、消泡劑等。
本發明的第二形態為一種有機半導體元件遮光膜形成方法。其係在經圖案化的有機半導體元件上,形成以印刷方式所圖案化的遮光膜之有機半導體元件遮光膜形成方法,其特徵為:印刷方式所用的油墨係含有黑色顏料、樹脂成分、表面能調整劑、在20 ℃的蒸氣壓為11.3×102
Pa(8.0mmHg)以上且1大氣壓下的沸點低於115℃之快乾性有機溶劑、在20 ℃的蒸氣壓低於11.3×102
Pa(8.0mmHg)且1大氣壓下的沸點為115℃以上之慢乾性有機溶劑以及脫模劑之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中該樹脂成分含有在200℃以下為固體狀態的固型樹脂與在10~50℃為液體狀態的液狀樹脂,固型樹脂/液狀樹脂係0.2~0.6之比率,印刷方式係凸版反轉印刷法或微接觸印刷法。
所謂的凸版反轉印刷法,就是在由聚二甲基矽氧烷(PDMS)等的彈性體所成的平滑脫模性表面上塗布油墨,對此油墨塗布面推壓冲版的凸版,由該脫模性表面去除與該凸版接觸的油墨部分,將殘留的圖案反轉轉印到被印刷體之方法。
所謂的微接觸印刷法,就是在由聚二甲基矽氧烷(PDMS)等的彈性體所成的凸版上,塗布油墨,將其推壓向被印刷體而印刷之方法。
接著,舉出實施例來更具體說明本發明。尚且,於本說明書中只要沒有特別預先指明,則份及%係以質量為基準。表1中顯示實施例及比較例的油墨組成、試驗用印刷物及評價結果。
於當作黑色顏料的60.87克鈦黑(三菱化學材料製)、當作固型樹脂的1.08克Maruka Lyncur M(丸善石油製,以下PVP)、當作液狀樹脂的3.60克Epiclon 850CPR(DIC製,以下850CRP)、當作交聯助劑的0.13克2-乙基-4-甲基咪唑(以下2E4MZ)中,混合當作溶劑的9.04克醋酸異丙酯(以下IPAc)、7.34克丙二醇單甲基醚(以下PGM)、10.03克丙二醇單丙基醚(以下PNP)、3.60克丙二醇單甲基醚醋酸酯(以下PGMAc)、2.89克碳酸伸丙酯(以下PC)、當作表面能調整劑的0.37克Megafac TF1159(以下TF1159)、0.48克Megafac TF1177(以下TF1177)、當作脫模劑的0.13克Glanol 1484(以下G1484)、0.44克KF96L2cs,以調製油墨(1)。
於當作黑色顏料的62.99克鈦黑(三菱化學材料製)、當作固型樹脂的1.12克PVP、當作液狀樹脂的3.73克850CRP、當作交聯助劑的0.13克2E4MZ中,混合當作溶劑的9.34克IPAc、7.60克PGM、10.38克PNP、3.73克PGMAc、當作表面能調整劑的0.38克TF1159、當作脫模劑的0.14克G1484、0.46克KF96L2cs,以調製油墨(2)。
與前述油墨(1)、(2)同樣地,以表1所示的組成調製各油墨。
混合調製油墨後,使該油墨通過孔徑0.45μm的聚四氟乙烯製過濾器(TARGET公司製),以通過過濾器(分散性:○)或不通過(分散性:×)來評價該油墨的分散性。
於彈性體製毛氈‧PDMS表面上形成該油墨塗膜,對此塗膜推壓冲版的具有線寬20μm的格子狀圖案之凸版玻璃版,去除多餘的油墨,將所得之圖案形成在毛氈上後,將其轉印到被印刷基材的玻璃板,以形成圖像。用光學顯微鏡觀察此玻璃板上所形成的圖像品質,評價是否確地再現上述凸版的圖案。
於彈性體製毛氈‧PDMS表面上形成該油墨塗膜,將其轉印到被印刷基材的玻璃板,形成全面塗膜。將此在160℃培燒1小時,用光學濃度評價裝置來評價該塗膜的光學濃度。
於彈性體製毛氈‧PDMS表面上形成該油墨塗膜,將其轉印到被印刷基材的玻璃板,形成全面塗膜。將此在160℃培燒1小時,擦拭金百利擦拭紙(Kimwipe),以該培燒塗膜是否落來評價160℃硬化後的機械強度。表2中顯示以上的評價結果。
由此等結果可知,本發明的油墨組成物係可安定地精密圖案印刷遮光膜之油墨組成物。
形成第1圖所示構造的元件。使用附熱氧化膜的矽基板(1)於基材,在基材表面上,旋塗聚(2-甲氧基-5-(2’-乙基己氧基)-1,4-伸苯基伸乙烯基(ALDRICH製:以下稱為MEHPPV)的氯苯溶液(5mg/mL),以製作MEHPPV層(2)。接著,使用金屬光罩,以厚度30nm、75μm的間隔,圖案形成Au電極(3),而製作有機電晶體元件。於此有機電晶體上,壓印‧轉印彈性體製毛氈‧PDMS表面上所形成的遮光油墨塗膜,而以遮光膜油墨全面塗膜(4)覆蓋有機電晶體。電晶體特性的測定方法,係將如上述所得之電晶體元件,在暗室或螢光燈下的室內,使用數位萬用電表(KEITHLEY製237),對矽掃描施加0~-80V電壓(Vg),測定經-80V施加的Au電極間(3)之電流(Id)而進行。移動度係由√Id-Vg的斜率,藉由周知的方法來求得。ON/OFF比係由最大Id/最小Id來求得。表3中顯示評價結果。
由此等結果可知,本發明的油墨組成物係一種有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其可安定地精密圖案印刷作為有機半導體元件的保護膜之機能的遮光膜。
使用本發明的有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,藉由組合使用凸版反轉印刷法或微接觸印刷法,可安定地形成能賦予遮光性與機械強度的有機半導體元件,可期待有機半導體元件的廣泛展開。
1...基板
2...有機半導體層
3...電極
4...遮光膜
第1圖係以本發明的遮光膜形成用油墨所遮光的半導體元件之模型圖。
1...基板
2...有機半導體層
3...電極
4...遮光膜
Claims (10)
- 一種有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其係含有黑色顏料、樹脂成分、表面能調整劑、在20℃的蒸氣壓為11.3×102 Pa(8.0mmHg)以上且1大氣壓下的沸點低於115℃之快乾性有機溶劑、在20℃的蒸氣壓低於11.3×102 Pa(8.0mmHg)且1大氣壓下的沸點為115℃以上之慢乾性有機溶劑以及脫模劑的有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其特徵為該樹脂成分含有在200℃以下為固體狀態的固型樹脂與在10~50℃為液體狀態的液狀樹脂,固型樹脂/液狀樹脂係0.2~0.6之比率。
- 如申請專利範圍第1項之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中該固型樹脂含有由聚酯系樹脂、丙烯酸系樹脂、環氧系樹脂、蜜胺系樹脂、苯并胍胺系樹脂、乙烯系樹脂、酚系樹脂、胺甲酸酯系樹脂所組成族群所選出的1種以上之熱塑性樹脂。
- 如申請專利範圍第1或2項之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中該液狀樹脂含有由聚酯系樹脂、丙烯酸系樹脂、環氧系樹脂、蜜胺系樹脂、苯并胍胺系樹脂、乙烯系樹脂、異氰酸酯系樹脂所組成族群所選出的1種以上之熱硬化性樹脂。
- 如申請專利範圍第1或2項之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中黑色顏料係鈦黑。
- 如申請專利範圍第1或2項之有機半導體元件遮光膜形 成用油墨組成物,其中顏料與樹脂成分之含有比率(顏料/樹脂成分)係1.5~4。
- 如申請專利範圍第1或2項之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中快乾性溶劑係由酯系溶劑、醇系溶劑、醚系溶劑及烴系溶劑所選出的1種以上,快乾性溶劑的合計量係油墨組成物中的5~90質量%。
- 如申請專利範圍第1或2項之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中慢乾性溶劑係由酯系溶劑、醇系溶劑、醚系溶劑及烴系溶劑所選出的1種以上,慢乾性溶劑的合計量係油墨組成物中的5~90質量%。
- 如申請專利範圍第1或2項之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中表面能調整劑係氟系界面活性劑,在油墨組成物中含有0.05~5.0質量%。
- 一種有機半導體元件遮光膜形成方法,其係在有機半導體元件上形成以印刷方式所圖案化的遮光膜之有機半導體元件遮光膜形成方法,其特徵為:印刷方式所用的油墨係含有黑色顏料、樹脂成分、表面能調整劑、在20℃的蒸氣壓為11.3×102 Pa(8.0mmHg)以上且1大氣壓下的沸點低於115℃之快乾性有機溶劑、在20℃的蒸氣壓低於11.3×102 Pa(8.0mmHg)且1大氣壓下的沸點為115℃以上之慢乾性有機溶劑以及脫模劑之有機半導體元件遮光膜形成用油墨組成物,其中該樹脂成分含有在200℃以下為固體狀態的固型樹脂與在10~50℃為液體狀態的液狀樹 脂,固型樹脂/液狀樹脂係0.2~0.6之比率,印刷方式係凸版反轉印刷法或微接觸印刷法。
- 一種有機電晶體元件,其具有藉由如申請專利範圍第9項之方法所形成之遮光膜。
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