TWI458388B - 有機電致發光顯示器及其製法 - Google Patents

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TWI458388B
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Takahisa Shimizu
Koji Takeshita
Hironori Kawakami
Nahoko Inokuchi
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Toppan Printing Co Ltd
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Description

有機電致發光顯示器及其製法
本發明係關於有機電致發光顯示器及其製法。
一般而言有機EL(Electro Luminescence：電致發光)元件，係在二個對向之電極基板間，形成由有機發光材料所成有機發光介質層，使電流流經有機發光介質層藉以進行發光者，而欲使其效率良好的發光，則控制有機發光介質層之膜厚為重要，例如有必要使膜厚成為100nm左右之非常薄的薄膜。再者，欲使此薄膜進行顯示器化，則有必要進行高精細地圖案化。
在形成於基板等之有機發光材料，有低分子材料與高分子材料，一般之低分子材料係在基板以電阻加熱蒸鍍法(真空蒸鍍法)等形成薄膜，在此時使用微細圖案之光罩來進行圖案化，但在此方法若基板越大型化，則有難以謀求圖案化精度之問題。
因此，在最近係在形成於基板等之有機發光材料使用高分子材料，將此有機發光材料溶解於溶劑進行油墨化成為塗膜(coating)油墨液後，使其以濕塗布(wet coating)法進行薄膜形成之方法漸被嘗試著。在薄膜形成用之濕塗布法方面，則有旋轉塗布法、棒塗布法、突出塗布法、浸漬塗布法等，而為要高精細地圖案化，或分色(color-coding)成紅色(R)、綠色(G)、藍色(B)之3色，吾人認為以該等濕塗布法有困難，而在以分色圖案化為得意之印刷法的圖案印刷所致薄膜形成為最有效。
再者，在各種印刷法中，在有機EL元件或顯示器，基板方面以使用玻璃基板為多，故如凹版(gravure)印刷法等使用金屬製印刷版等硬版之方法並不適合。因此，使用到具彈性之橡膠製印刷版的印刷法，或使用到橡膠製印刷用膠板(printing blanket)之平版(off-set)印刷法，或以使用以具彈性之橡膠或其他樹脂為主成份之感光性樹脂版之凸版印刷法等可採用作為合適的印刷法。實際上，在嘗試該等印刷法方面，有提倡平版印刷之圖案印刷方法(專利文獻1)、凸版印刷之圖案印刷方法(專利文獻2、3)等。
又，在圓壓式(cylinder)之凸版平版印刷機方面並無圖示，而有圓筒(cylindef)狀之旋轉之膠板滾筒，與固定配置於一定位置之平坦的加壓平台所致印刷機。其具備：使平坦的印刷用凸版於水平方向載置而定位固定之平坦的版固定平台；與使被印刷體(印刷基板)於水平方向載置而定位固定之平坦的被印刷體固定平台(加壓平台)；與將載置固定於該版固定平台上之印刷用凸版之上面進行接觸周面移動(轉動)，使油墨附著於頂部面之油墨供給輥；與油墨供給輥在待機中接觸周面移動(轉動)於印刷用凸版之上面而附著於頂部面之油墨被轉移至表面橡膠製之膠板面，進而予以轉動，將轉移至膠板面之該油墨轉印於經載置固定於被印刷體固定平台上之被印刷體(印刷基板)以進行印刷之膠板滾筒。
另一方面，在凸版印刷法中於塗膜用之黏稠狀(或觸變狀)之油墨或液狀之油墨(油墨液)，具有最適黏度、表面張力者為周知，尤其是在液狀油墨，添加增黏劑等的黏度調整劑，或調整表面張力用之界面活性劑等為一般。
在印刷電子材料之情形，會有其溶解性有其限度，或有嫌惡不純物之情形，作為油墨物性之限制大的情形。
尤其是，在使有機發光材料以印刷法進行印刷而成膜之情形，有機發光材料，係在水或醇、有機溶劑等的溶劑(可因應需要為黏合劑樹脂)中進行分散或者溶解藉以用做印刷、塗膜用之油墨液來進行油墨化者。
將有機發光材料進行圖案成膜，作為元件進行驅動之情形，該元件之耐久性就以有機發光材料而可成膜之膜純度高者為佳，故在殘留於有機發光材料之膜中之增黏劑等因為純度降低之要因故無法添加，由此理由可知，獲得印刷物之油墨轉移性、圖案形狀穩定性用之可調整有機發光材料油墨液的諸物性之範圍則被限制。
由上述理由，尤其是在發光材料之情形，因其溶解性低，故僅能使用一部份之芳香族溶劑，油墨之選擇範圍並不太大。
【專利文獻1】日本特開2001-93668號公報
【專利文獻2】日本特開2001-155858號公報
【專利文獻3】日本特開2001-155861號公報
行動電話、PDA(個人數位助理：攜帶資訊終端裝置)、數位相機等隨身攜帶用途之顯示面板雖以100ppi以上之高精細顯示器為必要，但這樣的高精細顯示器，像素間距離因變窄而為40～10μm左右，故在印刷位置精度不良之情形，到接近至鄰接像素為止印刷圖案會偏差擁擠而有造成固化之情形。又，即使在位置精度無不良之情形，為液體之印刷油墨，在接近而至鄰接之像素的印刷圖案附近為止之情形，固化之印刷圖案，再次溶解於開始接近之印刷油墨，而溶入(dissolved in)了印刷油墨中，屢屢造成產生出混合色之間題。
尤其是，發光波長長的材料(大致上，長的(紅)>(綠)>(藍)短的)在混入波長短的材料之情形，在有機EL中，因能量移動之現象使得波長長的材料優先發光。亦即，在波長長的紅色混入波長短的藍色之情形，其發光色從藍開始有大幅偏差，而造成接近於白色之發光。
本發明之課題係提供一種將油墨之混合色所致色度偏差止於最小限，可使生產率提高之有機電致發光顯示器及其製法。
(1)本發明係為解決上述課題而完成者，本發明之一態樣的有機電致發光顯示器係具備基板；形成於該基板上之第1電極層；形成於該第1電極層上，且以第1波長發光之第1發光層；其至少一部份重覆形成於該第1發光層，且以波長比該第1波長為長之第2波長發光之第2發光層；及形成於該第1或第2發光層上之第2電極層。
在本發明，因係使以第1波長發光之第1發光層之上重疊有以波長比第1波長為長的第2波長發光之第2發光層，故含於第1發光層之色素，即使在流入第2發光層之情形，可使能量比第1發光層之色素為低的第2發光層之色素優先地發光，而可防止混合色之產生。
(2)本發明之有機電致發光顯示器，其係具備與鄰接之有機電致發光元件間之形成於該基板上之隔壁，第2發光層在該隔壁上與該第1發光層重疊。
在本發明，於形成第1發光層或第2發光層之際，即使在第1發光層之色素或第2發光層之色素沒有裝入隔壁內，而吸附黏著於隔壁上之情形，亦可防止混合色之產生。
(3)本發明之有機電致發光顯示器之該第1發光層係形成於該第1電極層及該隔壁上之全面。
在本發明，因可以第1發光層使第1電極層與第2電極層之間絕緣，故在第1電極層與第2電極層之間可防止漏電流之產生。
(4)本發明之有機電致發光顯示器，在該第1電極層與該第2電極層之間具備電洞輸送層，該電洞輸送層形成於該第1電極層及該隔壁上之全面。
在本發明，係使電洞輸送層形成於第1電極層及隔壁之全面，可使隔壁內表面之濕潤性呈均-，可使形成於正上方之第1發光層膜厚呈現均一。
(5)本發明之有機電致發光顯示器之製法，係具有下列步驟：
第1步驟：形成第1電極層於基板上；第2步驟：形成以第1波長發光之第1發光層於該第1電極層上；第3步驟：形成以波長比該第1波長為長之第2波長發光之第2發光層，以使得第2發光層至少一部份重疊於該第1發光層；及第4步驟；形成第2電極層於該第1或第2發光層上。
在本發明，在形成以第1波長發光之第1發光層後，以波長比第1波長為長的第2波長發光之第2發光層重疊於第1發光層而形成，故含於第1發光層之色素，在流入第2發光層之情形，可使能量比第1發光層之色素為低的第2發光層之色素優先發光，可防止混合色之產生。
(6)本發明之有機電致發光顯示器之製法，在該第2步驟係將含有以該第1波長發光之第1色素的油墨進行圖案化，藉以形成該第1發光層，在該第3步驟係在固化第1發光層後將含有以該第2波長發光之第2色素的油墨進行圖案化，藉以形成該第2發光層。
在本發明，係將第1發光層圖案化，此第1發光層進行固化而經乾燥後，使第2發光層圖案化，而可使第1色素流入第2發光層之量減少，可使混合色難以產生。
(7)本發明之有機電致發光顯示器之製法，係藉由凸版印刷法形成該第1或第2發光層。
(8)本發明之有機電致發光顯示器之製法，其係進而具備使隔壁形成於該基板上之步驟，該隔壁係用以使鄰接之有機電致發光元件互相隔開，在該第2步驟係使該第1發光層形成於該第1電極層及該隔壁上。
在本發明，在形成第1發光層或第2發光層之際，即使在第1發光層之色素或第2發光層之色素沒有裝入隔壁內，而吸附黏著於隔壁上之情形下，由於可防止混合色之產生，故在形成第1發光層或第2發光層之際並無必要進行嚴格的校准(alinement)，而可容易地製造有機電致發光顯示器。
本發明之有機電致發光顯示器及其製法，油墨之混合色所致色度偏差可止於最小限，而可提高生產率。
 實施發明之最佳型態
以下，根據圖示說明本發明之實施形態。此外，本發明並非限制於該等。
第1圖係本發明一實施形態中為了製作有機EL顯示器之印刷用凸版之側剖面圖。第1圖中，1a為凸版之底基材層、1b為底基材層1a上之凸狀部形成材層(亦稱為凸狀部)。藉由底基材層1a與凸狀部形成材層1b可形成凸版S。
在凸狀部形成材層1b方面，可使用丁腈橡膠、聚矽氧橡膠、異戊二烯橡膠、苯乙烯丁二烯橡膠、丁二烯橡膠、氯丁二烯橡膠、丁基橡膠、丙烯腈橡膠、乙烯丙烯橡膠、胺基甲酸酯橡膠等橡膠之外，亦可使用聚乙烯、聚苯乙烯、聚丁二烯、聚氯化乙烯、聚氯化亞乙烯、聚乙酸乙烯酯、聚醯胺、聚醚碸、聚對酞酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚醚碸、聚乙烯醇等之合成樹脂或該等共聚物、纖維素等之天然高分子。
其中以含有水溶性聚合物作為主成份之材料，因對為塗膜油墨(coating ink)成份之有機發光材料溶液或構成分散液之有機溶劑之耐性亦高，故使用此亦為所望。
在此，例如在為電子材料之一的有機發光材料之塗膜油墨方面，若沸點越低，則乾燥步驟有變的容易之優點，然而在考慮印刷製程之時間時，在使用沸點過低的溶劑時，在版上部造成油墨乾燥。因此，在油墨中適度地混合沸點130℃以上之溶劑，以防止油墨之乾燥為佳。
在沸點130℃以上之溶劑方面、例如可自2,3-二甲基苯甲醚、2,5-二甲基苯甲醚、2,6-二甲基苯甲醚、三甲基苯甲醚、四氫化萘、苯甲酸甲酯、苯甲酸乙酯、環己基苯、正戊基苯、三級戊基苯、二苯基醚、二甲基亞碸等中選擇1種或多種類。
有機發光材料方面，可使用聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯咔唑等，使低分子螢光發光色素溶解於高分子中，或使用聚伸苯乙烯衍生物(PPV，polyphenylene vinylene)、聚烷基茀衍生物(PAF)等高分子發光體。該等高分子有機發光材料(高分子EL元件用發光材料)、可溶解或穩定地分散於溶劑，進行油墨化藉以由塗布法或印刷法進行製膜，故與使用到低分子發光材料之有機EL元件之製造比較，在大氣壓下之製膜為可行，設備成本有便宜之優點。
在凸版S方面，可使用如先前所記述之材質，而亦可使用市售之柔版(flexo)或樹脂凸版。
本實施形態之印刷用凸版，係安裝於凸版印刷法(使用印刷用凸版進行印刷之印刷機)之印刷機而可進行印刷，例如安裝於圓壓式之凸版印刷機或圓壓式之凸版平版印刷機等來進行印刷。
第2圖係本發明實施形態之有機EL顯示器製造裝置之概略構成圖。第2圖所示有機EL顯示器之製造裝置，係使用凸版印刷法之圓壓式凸版印刷機，如圖示，其具備：油墨槽2與為油墨供給部之油墨排出部3(腔室)與於箭頭方向D1(將垂直於紙面之軸作為旋轉軸以逆時針旋轉之方向)旋轉之網紋輥5(金屬製或樹脂製之硬質輥，或有適度彈力性之硬質輥)、與可使印刷用凸版S(參照第1圖)安裝於周面之於箭頭方向D2(將垂直於紙面之軸作為旋轉軸以順時針旋轉之方向)進行旋轉之印版滾筒6。印刷用凸版係由底基材層1a與凸狀部形成材層1b所成。在印版滾筒6之下方，具備反覆移動於水平方向D3(箭頭方向)之被印刷體固定平台8，在該平台8上安裝固定著被印刷體7。
在油墨槽2容納著含紅色發光色素之油墨、含綠色發光色素之油墨、含藍色發光色素之油墨，在油墨排出部3以油墨槽2使含各色發光色素之油墨並不相互混合而進行個別的饋送。網紋輥5係近接於油墨排出部3，接觸印版滾筒6之印刷用凸版而進行旋轉。
伴隨網紋輥5之旋轉，自油墨排出部3排出於網紋輥5周面之油墨4a，被印花刮刀9等刮擦(scrape)成均一的膜厚，作為均一膜厚之油墨4a之膜而轉移至網紋輥5之周面。其後，在安裝於印版滾筒6之印刷用凸版S之凸狀部1b之頂部面，該網紋輥5周面之油墨4a係使用均一的膜厚進行轉移。
再者，在被印刷體固定平台8上之被印刷體7(印刷基板)，藉由印刷用凸版之凸狀部1b所致凸部圖案與被印刷體7之調整位相位置之位置調整機構，一邊調整位相位置，一邊則如第2圖所示朝向圖面左方方向進行水平移動至印刷開始位置為止。
其後，被印刷體固定平台8，在被印刷體7面係以設定之印壓接觸印版滾筒6之印刷用凸版S的凸狀部1b，整合印版滾筒6之旋轉速度並朝向圖面左方方向進行水平移動，將印刷用凸版之凸狀部S之頂部面的油墨所致凸部圖案印刷於被印刷體7面。
印刷後之該被印刷體7，在自被印刷體固定平台8上拆下後，其次之被印刷體7則安裝固定於被印刷體固定平台8上。重覆此動作以實施印刷。
第3圖係表示本發明實施形態之有機EL顯示器100a之構造剖面圖。在基板10上，離開設定之間隔形成剖面為臺形之隔壁11a、11b、11c、11d。此外，亦可使基板10含有TFT(Thin Film Transistor：薄膜電晶體)。
在基板10上，在隔壁11a與隔壁11b間、隔壁11b與隔壁11c間、隔壁11c與隔壁11d間，使像素電極之陽極12a、12b、12c分別被形成為層狀。
在陽極12a、12b、12c上，各電洞輸送層13a、13b、13c形成為層狀。
在隔壁11a、11b、電洞輸送層13a上，藉由塗布含有含藍色發光之色素的有機發光材料油墨而形成發光層14B。在隔壁11c、11d、電洞輸送層13c上，藉由塗布含有含綠色發光色素之有機發光材料油墨而形成發光層14G。在隔壁11b、11c、電洞輸送層13b上，藉由塗布含有含紅色發光色素的有機發光材料油墨而形成發光層14R。
此外，對隔壁11a、11b、電洞輸送層13a上油墨之塗布，係依照藍色、綠色、紅色之順序進行。因此，發光層14R係在隔壁11b上與發光層14B重疊。又，發光層14R係在隔壁11c上與發光層14G重疊。又，發光層14G係在隔壁11d上與發光層14B重疊。
在發光層14B、14G、14R上，對向電極之陰極15係形成層狀。在陰極15上則形成密封樹脂16之層。
在密封樹脂16上設置密封基板17。
在第3圖所示之有機EL顯示器100a，夾持於隔壁11a與隔壁11b之區域、夾持於隔壁11b與隔壁11c之區域、夾持於隔壁11c與隔壁11d之區域均為有機EL元件。
接著，就本實施形態之有機EL顯示器100a之製法加以說明。
首先準備基板10，在與鄰接之有機EL元件間之基板10上打開設定之間隔，形成臺形隔壁11a、11b、11c、11d。
接著，在隔壁11a、11b、11c、11d間之區域形成陽極12a、12b、12c之層(亦稱為第1電極層)，在該陽極12a、12b、12c上形成電洞輸送層13a、13b、13c。
接著，在隔壁11a及隔壁11b上之區域與隔壁11a與隔壁11b間之區域，塗布含有以藍色發光之色素的油墨4a，藉以進行圖案化，來形成發光層14B。
含有以藍色發光之色素的油墨4a進行固化並乾燥後，在隔壁11c及隔壁11d上之區域、與隔壁11c與隔壁11d間之區域，藉由塗布含有波長比藍色之發光波長為長之以綠色發光之色素的油墨4a，使其至少一部份與發光層14B重疊，藉以圖案化，來形成發光層14G。
含以綠色發光色素的油墨4a進行固化並乾燥後，在隔壁11b及隔壁11c上之區域與隔壁11b、與隔壁11c間之區域，藉由塗布含有波長比綠色發光波長為長的以紅色發光之色素之油墨4a塗布，使其至少一部份與發光層14B或發光層14G重疊，藉以圖案化，來形成發光層14R。
含有以紅色發光之色素的油墨4a進行固化並乾燥後，在發光層14R、14G、14B上形成陰極15之層(亦稱為第2電極層)。
接著在陰極15上形成密封樹脂16之層。接著在密封樹脂16之層上設置密封基板17。
此外，在第3圖，油墨4a係塗布於隔壁11a、11b、11c、11d上之一部份區域，但亦可使油墨4a塗布於隔壁11a、11b、11c、11d上之全面。藉由此種構成，可得到以下之(A1)、(A2)、(A3)的有利之處。
(A1)在發光層14R、14G、14B因有絕緣性，故可遮斷來自陽極12a、12b、12c、陰極15，或電洞輸送層13a、13b、13c之漏電流。尤其是，電洞輸送層在隔壁11a、11b、11c、11d之全面亦形成於隔壁上之情形(參照後述第4圖)，在無隔壁之被動矩陣(passive matrix)型之情形(參照後述第5圖)為有效。
(A2)在使陽極12a、12b、12c做為樹脂性之情形，從隔壁12a、12b、12c發生氣體，雖有可能對有機EL元件產生不良影響，但以發光層14R、14G、14B覆蓋隔壁11a、11b、11c、11d上之全面而可加以抑制。
(A3)使有機EL元件表面之濕潤性為均一，可進行均一的膜形成，而可抑制斷線。隔壁11a、11b、11c、11d之邊緣被發光層所覆蓋，可抑制其上所形成陰極15之斷線。
構成有機EL顯示器100a之有機EL元件係具備：導電性之有機發光層(第3圖中之發光層14R、14G、14B)，與配置於此有機發光層厚度方向兩側的透明電極層(第3圖中之陽極12a、12b、12c)及對向電極層(第3圖中陰極15)，在透光性之基板10上順序積層透明電極層、有機發光層、對向電極層來形成而製造。接著，外加電壓於有機發光層注入電子及電洞進行再鍵結，在此鍵結之際係使有機發光層發光。
在此，為了增大有機發光層所致發光效率等，在透明電極層(陽極12a、12b、12c)與有機發光層(發光層14R、14G、14B)之間設置電洞輸送層13a、13b、13c，而在對向電極層(陰極15)與有機發光層(發光層14R、14G、14B)之間設置電子輸送層亦可。
接著，形成有機發光介質層。有機發光介質層可單獨由有機發光層構成，亦可為有機發光層與電洞輸送層、電洞注入層、電子輸送層、電子注入層等的輔助發光用之層，之積層構造。此外，電洞輸送層、電洞注入層、電子輸送層、電子注入層可適宜選擇。
在有機EL元件中用於有機發光層之發光體方面，可使用香豆素系、苝(perylene)系、芘(pyrene)系、蒽酮系、伸卟啉系、喹吖酮(quinacridone)系、N,N'-二烷基取代喹吖酮系、萘二甲醯亞胺系、N,N'-二芳基取代吡咯并吡咯系、銥錯合物系、鉑錯合物系、銪錯合物系等低分子發光性色素溶解於聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯咔唑等之高分子中或者共聚於該等高分子之物，或聚伸芳基系、聚伸芳乙烯系或聚茀系等之高分子發光體。
又，亦可使用將香豆素系螢光體、苝系螢光體、哌喃系螢光體、蒽酮系螢光體、卟啉系螢光體、喹吖酮系螢光體、N,N'-二烷基取代喹吖酮系螢光體、萘二甲醯亞胺系螢光體、N,N'-二芳基取代吡咯并吡咯系螢光體等、Ir錯合物等之磷光性發光體等之低分子系發光材料，分散於高分子中者。高分子方面可使用聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯咔唑等。又，亦可為聚伸芳基系、聚伸芳乙烯系、聚茀、聚伸苯乙烯、聚對伸苯乙烯、聚噻吩、聚螺旋等高分子發光材料。又，可使用將該低分子材料之分散或共聚合於該等高分子材料之材料，或其他既存之發光材料。
在使用於電洞輸送層13c之材料方面，若為一般用作電洞輸送材料者為佳，亦可使用銅酞菁或其衍生物、1,1-雙(4-二-對甲苯胺基苯基)環己烷、N,N'-二苯基-N,N'-雙(3-甲基苯基)-1,1'-聯苯基-4,4'-二胺、N,N'-二(1-萘基)-N,N'-二苯基-1,1'-聯苯基-4,4'-二胺等之芳香族胺系等之低分子，而以聚苯胺衍生物、聚噻吩衍生物、聚乙烯咔唑(PVK)衍生物、聚(3,4-乙烯二氧噻吩)與聚苯乙烯磺酸之混合物等之高分子材料就成膜性之點為佳。又，使用聚對伸苯基(PPP)等之聚伸芳基系、聚伸苯乙烯(PPV)等之聚伸芳乙烯系等之導電性高分子或者聚苯乙烯(PS)等之高分子、混合有芳基胺類、咔唑衍生物、芳基硫化物類、噻吩衍生物、酞菁衍生等顯示低分子電荷輸送性之材料之物亦可。
再者，使用於電洞輸送層13c之材料方面，可使用無機材料，可使用Li、Na、K、Rb、Ce及Fr等之鹼金屬元素，或Mg、Ca、Sr及Ba等之鹼土類金屬元素，La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Db、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu等之鑭系元素，Th等之錒系元素，Sc、Ti、V、Cr、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Y、Ar、Nb、Mo、Ru、Pd、Ag、Cd、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au、Al、Ga、In、Sn、Tl、Pb及Bi等之金屬元素，B、Si、Ge、As、Sb、Te等之半金屬元素，再者亦可使用該等合金、氧化物、碳化物、氮化物、硼化物、硫化物、鹵化物等之無機化合物。
其中尤以氧化鉬成膜容易，自電洞注入電極之電洞注入功能強，使電洞穩定地輸送之功能優異，以穩定性之點等作為電洞輸送材料或電子注入材料之一部份為有用材料者為周知。
又，在有機EL元件中，在有機發光層與電洞輸送層13c間，夾持一種稱為中間膜(interlayer)之以加熱來增加與電荷輸送層密接性的材料亦可。藉由此中間膜，可增加有機發光層之發光效率，使驅動壽命變長亦為周知。在此材料方面，可例舉聚(2,7-(9,9-二-辛基茀))-交替-(1,4-伸苯基-((4-二級丁基苯基)亞胺基)-1,4-伸苯基))(TFB)。
使用電洞輸送材料作為無機材料之情形，無機材料方面，可使用Cu2 O、Cr2 O3 、Mn2 O3 、FeOx (x～0.1)、NiO、CoO、Pr2 O3 、Ag2 O、MoO2 、Bi2 O3 、znO、TiO2 、SnO2 、ThO2 、V2 O5 、Nb2 05 、Ta2 05 、MoO3 、WO3 、MnO2 等之金屬氧化物使用蒸鍍法或濺鍍法、CVD(Chemical Vapor Deposition:化學氣相成長)法來形成。但是材料並非限定於該等。亦可使用該等金屬之碳化物、氮化物、硼化物等。可藉由真空蒸鍍、濺鍍法、CVD法等來成膜。
又，電子輸送層之材料方面，可使用2-(4-聯苯基)-5-(4-三級丁基苯基)-1,3,4-噁二唑、2,5-雙(1-萘基)-1,3,4-噁二唑、噁二唑衍生物或雙(10-羥基苯并[h]喹啉酚根)斂錯合物、三唑化合物等。
該等材料若為無機材料則可使用濺鍍法、CVD法等來形成。在低分子之情形亦可使用蒸鍍法來成膜，而可溶解或分散於甲苯、二甲苯、丙酮、苯甲醚、甲基苯甲醚、二甲基苯甲醚、苯甲酸乙酯、苯甲酸甲酯、1,3,5-三甲苯、四氫化萘、戊基苯、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮、甲醇、乙醇、異丙醇、乙酸乙酯、乙酸丁酯、水等之單獨或混合溶劑，作為塗布液使用，而可以旋轉塗布法、簾幕塗布法、棒塗布法、線塗布法、縫隙塗布法等的塗布法或凸版印刷法(柔版印刷法)、凹版平版印刷法、凸版反轉平版印刷法、噴墨印刷法、凹版印刷法等的印刷法進行成膜。
此外，在本實施形態，有機EL顯示器係就具有如第3圖所示構造之情形加以說明、但並非限定於此種構造。例如有機EL顯示器之構造可以以下說明之第4圖或第5圖方式。
第4圖係表示、本發明實施形態之變形例所致有機EL顯示器100b之構造的剖面圖。在第4圖中，就採用與第3圖相同構造之部分則賦予相同符號，其說明予以省略。
在第4圖之有機EL顯示器100b，不僅在陽極12a、12b、12c上，就在隔壁11a、11b、11c、11d上亦可形成電洞輸送層13c之點而言，則與第3圖之有機EL顯示器100a不同。
使電洞輸送層13c形成於隔壁11a、11b、11c、11d上及陽極12a、12b、12c上、亦即形成於元件之全面，因可使隔壁11a、11b、11c、11d及像素內表面之濕潤性呈現均一，故形成於正上方之發光層14R、14G、14B等之發光介質層之膜厚可呈現均一。
第5圖係表示本發明實施形態之其他變形例所致有機EL顯示器100c構造的剖面圖。第5圖中，就採用與第3圖相同構造之部分則賦予相同符號其說明予以省略。
在第5圖之有機EL顯示器100c，就在基板10上並無形成隔壁11a、11b、11c、11d之點，與就在無形成陽極12a、12b、12c之基板10上區域亦可形成電洞輸送層13e之點而言，則與第3圖之有機EL顯示器100a不同。
第6圖及第7圖係表示本發明實施形態之變形例所致有機EL顯示器100b(第4圖)之製法之圖。具體言之，第6圖及第7圖，係表示在隔壁11b與隔壁11c間之電洞輸送層13d上，形成發光層14R之步驟。此外，並非僅是發光層14R，發光層14G、14B亦可以與第6圖及第7圖所說明之方法為相同之方法來形成。
又，有機EL顯示器100a(第3圖)或有機EL顯示器100c(第5圖)之發光層14R、14B、14B亦可以與第6圖及第7圖說明之方法為相同之方法來形成。
第6圖表示第2圖之部分擴大圖，第2圖之被印刷體7係對應於第6圖之基板10、隔壁11a、11b、11c、11d、陽極12a、12b、12c、電洞輸送層13d。
在安裝於圓筒狀印版滾筒6之凸版部形成材層1b表面，藉由網紋輥5而有油墨4a附著。此外，在本實施形態，凸版部形成材層1b之寬W2比隔壁間之距離W1為小。
凸版部形成材層1b係在印版滾筒6旋轉至隔壁11b與隔壁11c間之位置為止之情形，被印刷體固定平台8(在第6圖及第7圖省略圖示)係使基板10等與油墨4a接觸，藉以在隔壁11b、11c及陽極12b上之電洞輸送層13d上，使油墨4a接觸藉以進行圖案化(參照第7圖)。
此外，並非使用第6圖及第7圖所示之裝置，而是使用第8圖及第9圖所示之裝置來塗布油墨4a亦可。
第8圖及第9圖係表示本發明實施形態之變形例所致有機EL顯示器100b(第4圖)之製法之其他例之圖。第8圖及第9圖亦與第6圖及第7圖相同，表示在隔壁11b與隔壁11c間之電洞輸送層13d上形成發光層14R之步驟。
在第8圖及第9圖中，就與第6圖及第7圖相同之部分則賦予相同符號，其說明予以省略。在第8圖及第9圖，就凸版部形成材層1b之寬W3比隔壁間之距離W1為大之點而言，則與第6圖及第7圖不同。
隨著凸版部形成材層1b之寬W3變大，則在隔壁間塗布油墨4a變的困難。但是，在使用本實施形態所致製法時，在隔壁11b、11c間並無法收容油墨4a，而油墨4a吸附黏著於隔壁11b、11c上之情形，或即使油墨4a流入了鄰接之有機EL元件(在此係指隔壁11a、11b間之區域，或隔壁11c、11d間之區域)，因係使發光波長長的油墨塗布於發光波長短的油墨上，故即使凸版部形成材層1b與基板10之校準或多或少有偏差，在鄰接之像素間可防止混合色之產生。
第10圖係表示本發明實施形態所致有機EL顯示器100a(第3圖)之構造之平面圖。第10圖表示在基板10上形成了隔壁11a、11b、11c、11d、．．、陽極12a、12b、12c、．．、電洞輸送層13a、13b、13c、．．、發光層14R、14G、14B之階段，而無形成陰極15、密封樹脂16、密封基板17之階段。
在第10圖係表示在有機EL顯示器100a之基板10上，形成合計21個(=3行×7列)之有機EL元件之情形。
在第1列、第4列、第7列之有機EL元件，被塗布發光層14R，在第2列、第5列之有機EL元件，被塗布發光層14B，而在第3列、第6列之有機EL元件，被塗布發光層14G。
此外，在第10圖中，各列之邊界區域有2層發光層重疊。具體言之，在第2列與第3列之邊界區域，在發光層14B上重疊著發光層14G。又，在第3列與第4列之邊界區域，在發光層14G上重疊著發光層14R。又，在第1列與第2列之邊界區域，在發光層14B上重疊著發光層14R。
此外，在第10圖係就每列塗布形成各發光層的油墨之情形加以說明者，但並非限定於此。例如，以如第11圖之方法塗布形成各發光層的油墨亦可。
第11圖係表示本發明之實施形態所致有機EL顯示器100a(第3圖)之構造之其他例之平面圖。在第11圖，係如第10圖在有機EL元件之每一列並非形成各發光層，而是在有機EL元件之每一元件形成各發光層。
此外，在第11圖中，於各有機EL元件之邊界區域，2層發光層為重疊。具體言之，在第2列與第3列之有機EL元件之邊界區域，於發光層14B上重疊著發光層14G。又，在第3列與第4列之有機EL元件之邊界區域，在發光層14G上重疊著發光層14R。又，在第1列與第2列之有機EL元件之邊界區域，在發光層14B上重疊著發光層14R。
在發光之波長為長的順序(發光層14R、14G、14B之順序)形成發光層時，例如在塗布了發光層14B之油墨時，首先經塗布之發光層14R或發光層14G之油墨溶出於發光層14B之油墨中。在此情形，於陽極12a、12b、12c與陰極15間外加電壓時，儘管為形成有發光層14B之區域，然而流入發光層14B之發光層14R或發光層14G之色素則已經發光，會有產生混合色的之問題。
但是，在本實施形態，因係以發光層14B、14G、14R之順序使發光層形成，故例如先行塗布之發光層14B或發光層14G之油墨即使溶出於發光層14R之油墨中，經流入之發光層14B或發光層14G之色素因發光能量高故並不發光，而發光能量低的發光層14R之色素則優先地發光，故可防止發光色之混合色產生，在生產有機EL顯示器之際，產率可予提高。
又，在使用本實施形態之情形，不僅夾持於隔壁之區域，在隔壁上亦使發光層14R、14G、14B塗布，故即使塗布發光層之油墨4a的位置或多或少有偏差，則在夾持於隔壁區域之全面塗布油墨4a，對印版滾筒6(第2圖)與被印刷體7(第2圖)之基板10的校準精度亦有餘裕。
又，即使從夾持於隔壁之區域有發光層之油墨4a溢出，而流入鄰接之元件的發光層之油墨4a，如前述對發光色之影響仍小，而可調整塗布於隔壁所夾持之區域的發光層之油墨膜厚成為均一。
此外，在上述實施形態，係就隔壁11a、11b、11c、11d之剖面為臺形之順錐形形狀之情形予以說明。藉由將隔壁11a、11b、11c、11d做成此種形狀，而在隔壁11a、11b、11c、11d上形成發光層14R、14G、14B之際，不致使各發光層中斷而可達續形成。
此外，即使將上述實施形態之隔壁11a、11b、11c、11d之剖面做成逆錐形形狀亦可。藉由做成此種形狀，而在隔壁11a、11b、11c、11d上形成發光層14R、14G、14B之際，在隔壁11a、11b、11c、11d上之端部易於使油墨中斷，可抑制油墨之流入，而可防止混合色。
此外，上述實施形態之隔壁11a、11b、11c、11d之高度為0.1μm~5μm，更佳為0.5μm~2μm。此係因為隔壁11a、11b、11c、11d過低時在鄰接之像素有油墨侵入因而會有混合色產生之虞，隔壁11a、11b、11c、11d過高時在形成陰極15之際因而會有斷線產生之虞。
此外，上述實施形態之發光層14R、14G、14B係使用凸版印刷法(柔版印刷法)、凹版平版印刷法、凸版反轉平版印刷法、噴墨印刷法、凹版印刷法等而形成。在使用此種方法時，因使用相同發光材料而在有機EL元件上之全面塗布各發光層14R、14G、14B，故可使形成發光層14R、14G、14B之步驟簡略化，而可提高生產性。又在形成發光層14R、14G、14B之前，可進行基板10之UV(紫外線)處理或電漿處理等表面處理。在隔壁11a、11b、11c、11d上及像素內表面之濕潤性可呈現均一，故可使發光層14R、14G、14B之膜厚呈現均一。
此外在上述實施形態，係就被動矩陣方式之有機EL顯示器加以說明，但並非限定於此，而可適用於活性矩陣方式之有機EL顯示器。
又，在上述實施形態，係就發光層由紅色、綠色、藍色之3色所成情形加以說明，但並非限定於此。例如，使發光層以紅色、綠色、藍色、黃色之4色構成亦可。在此情形，對基板10上發光層之印刷順序係依照藍色、綠色、黃色、紅色之順序進行。
[實施例]
以下以實施例及比較例進而說明本發明，但本發明並非限制於下述例。
<實施例1> (有機發光介質層形成用塗膜油墨之調製)
使高分子螢光體(或與高分子螢光體黏合用之高分子樹脂)溶解於溶劑成為塗膜油墨液濃度為2.0重量%，來調製有機發光介質層形成用塗膜油墨。
在此高分子螢光體，係便由聚茀衍生物所成RGB三色作為發光材料使用。油墨溶劑組成係使二甲苯(沸點139℃)為88重量%，四氫化萘(沸點202℃)為10重量%。
(被印刷基板之製作)
在150mm見方、厚度0.4mm之玻璃基板上準備表面電阻率15Ω之ITO膜成膜為電路圖案狀之透明電極製作用基材(Geomatec公司製)。
隔壁係以自旋式塗布機將日本Zeon公司製正型光阻ZWD6216-6在形成ITO圖案之基板面以厚度2μm形成後，藉由光微影法形成順錐形形狀之隔壁，將基板上之ITO膜圖案予以劃分。此外隔壁係在後述圖案形成時之印刷方向中形成為隔壁寬約15μm，隔壁間之距離W1成為32μm之方式。
接著電洞輸送層係將聚(3，4)乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸(PEDOT/PSS)使用自旋式塗布機以100nm膜厚進行成膜。進而將此經成膜之PEDOT/PSS薄膜在減壓下於180℃進行1小時乾燥藉以製作被印刷體7(印刷基板)。
(印刷用凸版之製作)
將凸狀部1b係使感光性水溶性聚合物(水溶性樹脂)於150℃經加熱熔融之物，藉由旋轉塗布法以0.1μm之厚度形成於底基材1a為厚度0.3mm之聚對酞酸乙二酯(PET)基材上，而將凸狀部1b之形成層進行積層形成。
(印刷用凸版之圖案形成)
藉由光微影法，使凸狀部與凹部以L/S=30/111μm(相當180ppi)之條帶圖案形成。使用此圖案一邊使印刷位置挪動一邊使紅色、綠色、藍色印刷一次，而可製作RGB三色之全彩面板。
(印刷用凸版S所致有機發光介質層形成用塗膜油墨之印刷)
首先，如第1圖所示將本實施形態之印刷用凸版S安裝固定於因凸版印刷法所致圓壓式凸版印刷機(參照第2圖)之印版滾筒6周面，將被印刷體7(印刷基板)載置固定於被印刷體固定平台8上。
接著使線數500線/英吋之網紋輥5及印版滾筒6進行旋轉，將有機發光介質層形成用塗膜油墨4a以均一膜供給於網紋輥5(油墨供給輥)之周面，隔著該網紋輥5而供給油墨4a於印刷用凸版之凸狀部之頂部面。其後，在被印刷體7(印刷基板)之ITO膜圖案形成面側整合於該ITO膜圖案，進行該頂部面所致圖案狀塗膜油墨4a之印刷。此外，第一次之印刷係使用到含有藍色發光色素之塗膜油墨的圖案化。
接著，同樣地，依照含有綠色發光色素之塗膜油墨，含有紅色發光色素之塗膜油墨之順序進行印刷。此外，各發光色素之頻帶間隙(band gap)，係紅色發光色素為2.01eV，綠色發光色素為2.38eV，藍色發光色素為2.72eV。如此一來，頻帶間隙越大，則發光波長越短。
在印刷後之被印刷基板7(印刷基板)，於150℃在5小時之環境下乾燥塗膜油墨4a後，自該塗膜油墨4a所致有機發光介質層上，積層形成鋇7nm、鋁150nm，來製造有機EL顯示器。
<實施例2>
電洞輸送層係使用氧化鉬以替代PEDOT/PSS，藉由真空蒸鍍法以蔽陰遮罩(shadow mask)法以50nm厚度進行圖案成膜。圖案區域係使用具有120mm×100mm開口之金屬光罩以在顯示區域全面成膜之方式進行成膜。除此以外則與實施例1相同步驟來製造有機EL顯示器。
<比較例1>
在實施例1中，使第一次之印刷作為使用到含有紅色發光色素之塗膜油墨的圖案化，接著，同樣地，依照含有綠色發光色素之塗膜油墨、含有藍色發光色素之塗膜油墨之順序進行印刷。除此以外則以與實施例1相同步驟來製造有機EL顯示器。
<實施例3>
在印刷方向中使隔壁寬為約22μm，形成隔壁間距離W1成為25μm。在使用到塗膜油墨之有機發光介質層之圖案化，係使位置整合，使以凸狀部覆蓋像素之開口部之方式，來進行凸狀部之頂部面所致圖案狀之塗膜油墨之印刷。除此以外則與實施例1相同步驟，來製造有機EL顯示器。
<實施例4>
與實施例3同，在印刷方向使隔壁寬成為約22μm，形成隔壁間之距離W1為25μm。又印刷用凸版係以光微影法，使凸狀部與凹部以L/S=20/121μm之條帶圖案形成。除此之外則與實施例1相同步驟來製造有機EL顯示器。
〈比較結果〉
第12圖係以本發明之實施例1及2所製造之有機EL顯示器之發光照片。亦即，第12圖係表示以發光層14B、發光層14G、發光層14R之順序形成各發光層之情形。
第13圖係以比較例1製造之有機EL顯示器之發光照片。亦即，第13圖係以發光層14R、發光層14G、發光層14B之順序表示形成各發光層之情形。
以上述實施例1或2所製造之有機EL顯示器係隔著ITO膜施加電壓，進行發光狀態之確認，則有機發光介質層之膜厚為均一，而如第12圖所示，雖無法見到發光不均，然而以比較例1製作之有機EL顯示器，係隔著ITO膜施加電壓，進行發光狀態之確認，則如第13圖所示，因發光色在發光面板內各處均為不同，故全體成為斑點(mottle)狀之不均，而產生了混合色。
第14圖及第15圖，係表示在比較例1所製造之有機EL顯示器中，產生混合色原因之圖。在由比較例1所製造之有機EL顯示器中，產生混合色之原因，係如第14圖所示，被重新塗膜之塗膜油墨(在此係發光層14B)，係將更早前所塗膜，而固化之油墨(在此係發光層14R，14G)予以溶解，被引進像素內，就鄰接之像素之產生發光色素之混入的部份50(參照第15圖)，是因為有發光色變化而造成發光不均之故。
即使在實施例3及4中並無法見到發光色之混合色。在實施例3被像素所夾持之全部隔壁上為部份重疊(overlap)，發光層覆蓋元件全面。另一方面，在實施例4則產生於隔壁上部份重疊之部份與不重疊之部份，實施例3與實施例4比較則膜厚測定偏差為小，為均一的發光狀態。
產業上利用可能性
本發明之有機電致發光顯示器及其製法，可使油墨之混合色所致色度之偏差止於最小限，可使生產之收率提高，故對高精細之顯示器之製造為有用。
1a．．．凸版之底基材層
1b．．．凸狀部形成材層
2．．．油墨槽
3．．．油墨排出部
4a．．．油墨
5．．．網紋輥(anilox roll)
6．．．印版滾筒(plate cylinders)
7．．．被印刷體
8．．．被印刷體固定平台
9．．．印花刮刀
10．．．基板
11a、11b、11c、11d．．．隔壁
12a、12b、12c．．．陽極
13a、13b、13c、13d、13e．．．電洞輸送層
14R、14G、14B．．．發光層
15．．．陰極
16．．．密封樹脂
17．．．密封基板
100a、100b、100c．．．有機EL顯示器
S．．．印刷用凸版
第1圖係本發明一實施形態中有機EL顯示器製作用之印刷用凸版之側剖面圖。
第2圖係本發明之實施形態之有機EL顯示器製造裝置之概略構成圖。
第3圖係表示本發明實施形態之有機EL顯示器100a構造之剖面圖。
第4圖係表示本發明實施形態之變形例所致有機EL顯示器100b構造之剖面圖。
第5圖係表示本發明實施形態之其他變形例所致有機EL顯示器100c構造之剖面圖。
第6圖係表示本發明實施形態之變形例所致有機EL顯示器100b(第4圖)製法之圖。
第7圖係表示本發明實施形態之變形例所致有機EL顯示器100b(第4圖)製法之圖。
第8圖係表示本發明實施形態之變形例所致有機EL顯示器100b(第4圖)製法之其他例之圖。
第9圖係表示本發明實施形態之變形例所致有機EL顯示器100b(第4圖)製法之其他例之圖。
第10圖係表示本發明實施形態所致有機EL顯示器100a(第3圖)之構造平面圖。
第11圖係表示本發明實施形態所致有機EL顯示器100a(第3圖)之構造之其他-例之平面圖。
第12圖係以本發明實施例1及2所製造有機EL顯示器之發光照片。
第13圖係以比較例1所製造之有機EL顯示器之發光照片。
第14圖係表示以比較例1所製造有機EL顯示器中，產生混合色原因之圖。
第15圖係表示以比較例1製造之有機EL顯示器中，產生混合色原因之圖。
10．．．基板
11a、11b、11c、11d．．．隔壁
12a、12b、12c．．．陽極
13a、13b、13c．．．電洞輸送層
14R、14G、14B．．．發光層
15．．．陰極
16．．．密封樹脂
17．．．密封基板
100a．．．有機EL顯示器

Claims (7)

  1. 一種有機電致發光顯示器，其特徵為具備：基板；形成於該基板上之第1電極層；形成於該第1電極層上且以第1波長發光之第1發光層；其至少一部份重疊形成於該第1發光層，且以波長比該第1波長為長之第2波長發光之第2發光層；形成於該第1或第2發光層上之第2電極層；及形成於與鄰接之有機電致發光元件之間的該基板上之隔壁，該第1發光層係形成於該第1電極層及該隔壁上之全面，且第2發光層僅在該隔壁上與該第1發光層重疊。
  2. 如申請專利範圍第1項之有機電致發光顯示器，其中在該第1電極層與該第2電極層之間具備電洞輸送層，且該電洞輸送層形成於該第1電極層及該隔壁上之全面。
  3. 如申請專利範圍第1項之有機電致發光顯示器，其中該第1發光層及該第2發光層係藉由塗布含有色素的油墨而形成，該隔壁為逆錐形形狀。
  4. 一種有機電致發光顯示器之製造方法，其特徵為具有下列步驟：第1步驟：形成第1電極層於基板上，且將用以使鄰接之有機電致發光元件互相隔開之隔壁形成於該基板 上；第2步驟：形成以第1波長發光之第1發光層於該第1電極層及該隔壁上之全面；第3步驟：僅在該隔壁上形成以波長比該第1波長為長之第2波長發光之第2發光層，以使得該第2發光層重疊於該第1發光層；及第4步驟：形成第2電極層於該第1或第2發光層上。
  5. 如申請專利範圍第4項之有機電致發光顯示器之製造方法，其中在該第2步驟係將含有以該第1波長發光之第1色素的油墨進行圖案化，藉以形成該第1發光層，在該第3步驟係在固化該第1發光層後將含有以該第2波長發光之第2色素的油墨進行圖案化，藉以形成該第2發光層。
  6. 如申請專利範圍第5項之有機電致發光顯示器之製造方法，其係以凸版印刷法形成該第1或第2發光層。
  7. 如申請專利範圍第5項之有機電致發光顯示器之製造方法，其中該隔壁為逆錐形形狀。
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