TWI457241B - 預浸體、疊層板、貼金屬箔疊層板、電路基板及搭載ｌｅｄ用電路基板 - Google Patents

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TWI457241B
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Kiyotaka Komori
Akiyoshi Nozue
Takayuki Suzue
Mitsuyoshi Nishino
Toshiyuki Asahi
Yoshito Kitagawa
Naoyuki Tani
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Description

預浸體、疊層板、貼金屬箔疊層板、電路基板及搭載LED用電路基板
本發明係有關一種於各種電子設備用的電路基板之領域所使用的預浸體，尤其是散熱性良好的預浸體、以及使用該預浸體所製造的疊層板、貼金屬箔疊層板、電路基板及搭載LED用電路基板。
關於用於電子裝置用的印刷電路板之代表性的疊層板，一般廣泛使用將預浸體堆疊成型所得到之稱為FR-4類的疊層板，該預浸體係將環氧樹脂等之樹脂成分浸滲於玻璃布。另外，FR-4的稱呼，係依美國的NEMA(National Electrical Manufactures Association)之規格所定之分類。又，令將樹脂成分浸滲於不織布的層作為芯材層，於該芯材層的兩表面，分別堆疊將樹脂成分浸滲於玻璃布的層作為表面層，如此而構成之被稱為CEM-3型之複合疊層板，亦為眾所皆知。
例如，在以下所述之專利文獻1，關於層與層之間的黏接強度高、耐鹼性、耐熱性、模切削加工性優良的複合疊層板，有人提出複合疊層板，其於將樹脂清漆浸滲於不織布及/或紙所構成之浸滲樹脂芯材的雙面，貼附將樹脂清漆浸滲於玻璃布所構成的浸滲樹脂表層材，更貼設金屬箔而構成。於此複合疊層板中，用於芯材之樹脂清漆，係含有混合滑石與氫氧化鋁之填充劑，且滑石與氫氧化鋁的摻合比例為0.15~0.65：1，氫氧化鋁係水鋁石型。
又，例如，在以下所述之專利文獻2，關於熱性安定且難燃性優良的複合疊層板，有人提出印刷電路板用疊層材，其以由浸滲樹脂玻璃織布所構成之表面層以及由硬化性浸滲樹脂玻璃不織布所構成的中間層所構成。於此疊層材中，中間層包含以中間層中的樹脂為基準，其量為200重量%~275重量%的氫氧化鋁，其分子式為Al2 O3 ‧nH2 O(在分子式中，n具有大於2.6，且小於2.9之值)。
再者，近年來，隨著電子設備輕薄短小化之進展，安裝於印刷電路板的電子零件日趨高密度安裝化，又，至於所安裝的電子零件，亦有安裝複數個要求散熱性的LED(Light Emitting Diode：發光二極體)等之情形。至於在此類用途中所用之基板，以往的疊層板，有散熱性不完全的問題存在。又，至於安裝方法，則以回焊法為主流，特別是基於減輕環境負擔的目的，以使用必須經高溫回流處理的無鉛焊錫之回焊法為主流。在此類使用無鉛焊錫之回焊步驟中，為了抑制氣泡產生而要求具有高耐熱性。再者，亦要求維持鑽孔加工性。又，從安全面向來看，亦要求難燃性於UL-94滿足V-0等級。
[習知技術文獻]
[專利文獻]
專利文獻1：日本特開昭62-173245號公報
專利文獻2：日本特表2001-508002號公報
本發明，係鑑於上述之課題，以提供熱傳導性、耐熱性、鑽孔加工性、以及難燃性優良之疊層板為目的。
本發明之一態樣，係關於一種預浸體，其係將熱硬化性樹脂組成物浸滲於織布基材所得到，該預浸體之特徵為：該熱硬化性樹脂組成物，相對於熱硬化性樹脂100體積份，含有無機填充料80~200體積份，該無機填充料包含：(A)三水鋁石型氫氧化鋁粒子，具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )；(B)無機成分，係選自於由具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之水鋁石粒子與具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之無機粒子所構成的群組中的至少1種，該無機粒子含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水；以及(C)氧化鋁粒子，具有1.5μm以下的平均粒子徑(D50 )，而該三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，及選自於由該水鋁石粒子與該無機粒子所構成的群組中至少1種的無機成分(B)，以及該氧化鋁粒子(C)的摻合比例(體積比例)為1：0.1~2.5：0.1~1。
又，本發明之另一態樣，係有關在該預浸體的至少一表面貼有金屬箔之貼金屬箔疊層板，更有關在此貼金屬疊層板形成電路所得到之電路基板，以及由該電路基板所構成之搭載LED用電路基板。
藉由以下的詳細說明與附加圖式，可更加了解本發明的目的、特徵、態樣、以及優點。
依本發明之預浸體，可將熱硬化性樹脂組成物浸滲於織布基材所得到。
[熱硬化性樹脂組成物]
首先，針對熱硬化性樹脂組成物說明依本發明之較佳的實施形態。
根據本案發明人所檢討的結果，在為了將散熱性賦予疊層板，而摻合熱傳導性優良的氫氧化鋁之情形，則疊層板的散熱性提升。又，難燃性亦提升。但是，在摻合過多的氫氧化鋁之情形，會發生下列等問題：疊層板的耐熱性大幅下降，在回焊時容易產生氣泡。又，在將氫氧化鋁取而代之，而摻合散熱性優良的氧化鋁之情形，會發生下列等問題：在進行鑽孔加工時，鑽頭刀刃磨損的很嚴重，必須頻繁地更換鑽頭刀刃，或難燃性降低之問題。又，在為了抑制鑽頭刀刃的磨損而減少氧化鋁的摻合量的情形，會產生無法充分地獲得熱傳導性之問題。像這樣，在此之前，難以獲得能滿足高熱傳導性、高耐熱性、鑽孔加工性以及難燃性之所有條件的預浸體。
依本實施形態之熱硬化性樹脂組成物，相對於熱硬化性樹脂100體積份，含有無機填充料80~200體積份，該無機填充料含有：(A)三水鋁石型氫氧化鋁粒子，具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )；(B)無機成分，係選自於由具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之水鋁石粒子與具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之無機粒子所構成的群組中的至少1種，該無機粒子含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水；以及(C)氧化鋁粒子，具有1.5μm以下的平均粒子徑(D50 )，而該三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，及選自於由該水鋁石粒子與該無機粒子所構成的群組中的至少1種之無機成分(B)，以及該氧化鋁粒子(C)的摻合比例(體積比例)為1：0.1~2.5：0.1~1。。
至於熱硬化性樹脂的具體例，例如使用環氧樹脂；不飽和聚酯樹脂、乙烯酯樹脂等之自由基重合型熱硬化型樹脂等液狀的熱硬化性樹脂。又，熱硬化性樹脂，係可依需要，摻合硬化劑或硬化觸媒。又，在使用自由基重合型熱硬化性樹脂的情形，亦可依需要，適當地摻合苯乙烯、酞酸二烯丙酯等之自由基重合性單聚物等。又，在任一項中，為了黏度調整或改良生產性，亦可依需要而摻合溶劑。
依本實施形態之無機填充料含有：(A)三水鋁石型氫氧化鋁粒子；(B)無機成分，選自於由水鋁石粒子與無機粒子所構成的群組中的至少1種，該無機粒子含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水；以及(C)氧化鋁粒子。
該三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，係以Al(OH)3 或是Al2 O3 ‧3H2 O表示的鋁化合物，亦為將熱傳導性、難燃性、鑽孔加工性均衡地賦予疊層體之成分。
三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)的平均粒子徑(D50 )，為2~15μm，較佳為3~10μm。在三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)的平均粒子徑(D50 )大於15μm的情形，則鑽孔加工性降低，而在低於2μm的情形，則熱傳導性降低，且生產性降低。又，從藉由將填充料更緊密地充填可更加提升散熱性之點觀之，採用平均粒子徑(D50 )為2~10μm之第1三水鋁石型氫氧化鋁，與平均粒子徑(D50 )為10~15μm之第2三水鋁石型氫氧化鋁摻合之物，以作為三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，乃為一合宜之事。
另外，在本實施形態中的平均粒子徑(D50 )意指；令以雷射繞射式粒度分布測量裝置測量得到之粉體群的全部體積為100%，求出累積曲線，該累積曲線為50%的點之粒子徑。
該無機成分(B)，係選自於由水鋁石粒子與無機粒子所構成的群組中的至少1種，該無機粒子含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水。
該水鋁石粒子，係以(AlOOH)或是Al2 O3 ‧H2 O表示的鋁化合物，亦係以不會降低疊層體的耐熱性之方式，賦予熱傳導性與難燃性之成分。
水鋁石粒子的平均粒子徑(D50 )，為2~15μm，較佳為3~10μm。在水鋁石粒子的平均粒子徑(D50 )大於15μm的情形，則鑽孔加工性降低，而在低於2μm的情形，則熱傳導性降低，且生產性降低。
又，含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水之無機粒子，係以不會降低電路基板的耐熱性之方式，賦予熱傳導性與難燃性之成分。
至於無機粒子的具體例，可舉出氧化鋁(沒有結晶水)、氧化鎂(沒有結晶水)、結晶性二氧化矽(沒有結晶水)等之無機氧化物；氮化硼(沒有結晶水)、氮化鋁(沒有結晶水)、氮化硅(沒有結晶水)等之無機氮化物；碳化硅(沒有結晶水)等之無機碳化物；以及滑石(開始游離溫度950℃)、鍛燒高嶺土(沒有結晶水)、黏土(開始游離溫度500~1000℃)等之天然礦物等。此等亦可單獨使用，亦可組合2種以上使用。在此等之中，從氧化鎂之熱傳導性、鑽孔耐磨耗性優良這點來看，特宜使用氧化鎂。
另外，結晶水的開始游離溫度，可使用熱重量分析儀(TGA)或是微差掃描熱分析(DSC)加以測量。
無機粒子的平均粒子徑(D50 )，為2~15μm，較佳為3~10μm。在無機粒子的平均粒子徑(D50 )大於15μm的情形，有鑽孔加工性降低之疑慮。
氧化鋁粒子(C)，係將高熱傳導性賦予所得到的預浸體之成分。氧化鋁粒子(C)的平均粒子徑(D50 )為1.5μm以下，較佳為0.4~0.8μm。在氧化鋁粒子的平均粒子徑(D50 )大於1.5μm的情形，則難以以充分的摻合量充填疊層板，又，鑽孔加工性亦降低。又，在氧化鋁的平均粒子徑過小的情形，有預浸體的熱傳導率不完全之疑慮。
該三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，與該無機成分(B)，以及該氧化鋁粒子(C)的摻合比例(體積比例)為1：0.1~2.5：0.1~1，較佳為1：0.5~2.5：0.1~0.5。在相對於三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)的摻合量為1，無機成分(B)的摻合量大於2.5的情形，所得到之疊層板的鑽孔加工性或難燃性降低，而在小於0.1的情形，耐熱性降低。又，在相對於三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)的摻合量為1，氧化鋁粒子(C)的摻合量大於1的情形，鑽孔加工性降低，而在小於0.1的情形，熱傳導率降低。
再者，因為氧化鎂粒子之熱傳導率與鑽孔加工性均衡，宜作為無機成分(B)。再者，該氧化鎂粒子，其比表面積宜為0.1~1.5m2 /g。原因在於其具有下述優點：氧化鎂粒子的比表面積若在前述範圍內，即使在將無機填充劑高充填的情形亦不會產生孔隙。
無機填充料相對於熱硬化性樹脂100體積份的摻合比率為80~200體積份，較佳為90~140體積份，更佳為100~130體積份。特別是，在三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，與該無機成分(B)的摻合比例(體積比例)為(A)：(B)=1：1.5~2.5的情形，為了確保難燃性為V-0。無機填充料相對於熱硬化性樹脂100體積份的摻合比率，宜為120體積份以上。
另外，無機填充料的摻合比率低於80體積份之情形，則所得到的疊層板的熱傳導率降低，在大於200體積份之情形，鑽孔加工性降低，且疊層板的製造性(浸滲樹脂性、成型性)亦降低。又，特別是，在三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)的摻合比例過大之情形，具體而言如大於100體積份之情形，則產生很多結晶水，因此有耐熱性降低之傾向。
另外，在無機成分(B)摻合水鋁石粒子，與無機粒子之情形，無機粒子的摻合比率，宜為無機填充料全部的50體積%以下，更宜為30體積%以下，特宜為20體積%以下，該無機粒子含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水。
熱硬化性樹脂組成物，係以眾所周知之調製方法調製，該調製方法為：將含有三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，與無機成分(B)，與該氧化鋁粒子(C)之無機填充料摻合於液狀的熱硬化性樹脂，並使用分散器、球磨機、輥機等，分散各無機粒子。另外，亦可依需要，摻合用以調整黏度的有機溶劑或各種添加劑。
接下來，針對預浸體做說明。
預浸體，係藉由下列方式得到：將樹脂清漆浸滲於使用玻璃布(織布)、芳香族聚醯胺纖維、聚脂纖維、或尼龍纖維等合成纖維的合成纖維布(織布)之類的編織纖維基材。
至於用以形成預浸體的樹脂清漆，係可使用將環氧樹脂、不飽和聚酯樹脂、或乙烯酯樹脂等之自由基重合型之熱硬化型樹脂作為樹脂成分之樹脂清漆。另外，用以形成預浸體之樹脂清漆，亦可依需要，適當地摻合各種反應開始劑、硬化劑、或填充料。又，亦可依需要，在不損害本發明的效果之範圍內適當地摻合填充料。
關於在浸滲於編織纖維基材的樹脂清漆中所包含之熱硬化性樹脂組成物，宜使用以下所示之含有無機填充劑之熱硬化性樹脂組成物。亦即，其相對於熱硬化性樹脂100體積份，含有無機填充料80~200體積份，該無機填充料含有：(A)三水鋁石型氫氧化鋁粒子，具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )；(B)無機成分，係選自於由具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之水鋁石粒子與具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之無機粒子所構成的群組中的至少1種，該無機粒子含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水；以及(C)氧化鋁粒子，具有1.5μm以下的平均粒子徑(D50 )，而三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，及選自於由水鋁石粒子與無機粒子所構成的群組中的至少1種之無機成分(B)，以及氧化鋁粒子(C)的摻合比例(體積比例)為1：0.1~2.5：0.1~1。
[疊層板]
針對依本發明的一實施形態之疊層板10，一邊參照圖1一邊說明。
疊層板10，一般來說具有將複數片的預浸體1堆疊成一體的層之構成。而於其表面堆疊金屬箔2而構成貼金屬箔疊層板。
預浸體，係將樹脂組成物1b浸滲於玻璃布之類的編織纖維基材1a而構成。
而堆疊1片或是複數片的預浸體，更於其表面堆疊金屬箔2或剝離膜3，而將此疊層體堆疊成型，藉此可得到疊層板或貼金屬箔疊層板。另外，即使預浸體分別只有1片，亦可為複數片具體而言為重疊1~3層之類者，可依目的做適當調整。
關於金屬箔，雖無特別限定，但可使用銅箔、鋁箔、鑷箔等。又，即使金屬箔配置於兩表面，亦可僅配置於單面。另外，於未配置金屬箔的面，亦可配置剝離膜以取代金屬箔，而將疊層體加熱加壓成型。
此時，在本實施形態的預浸體中，因為於樹脂組成物中，摻合三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，或是以既定量摻合平均粒子徑較小的氧化鋁粒子(C)，所以能抑制疊層板在鑽孔加工時所造成的鑽頭刀刃的磨耗。因此，可延長鑽頭的壽命。又，即使適用鑽孔加工以形成穿通孔，所形成的孔的內面不易形成凹凸狀，亦可平滑地形成此孔之內面。因此，在孔的內面施以電鍍而形成穿通孔的情形，亦可將高導通可靠性賦予此穿通孔。又，摻合熱傳導性優良的氧化鋁粒子(C)，藉此能明顯提升疊層板的熱傳導性。另外，為了摻合粒子徑較小的氧化鋁粒子(C)，並不會明顯降低疊層板的鑽孔加工性。又，摻合該無機成分(B)，不會因此明顯降低耐熱性以及鑽孔加工性，而是能賦予熱傳導性。
本實施形態之熱傳導性以及鑽孔加工性優良的預浸體，宜用於搭載於液晶顯示器之類的LED背光模組的印刷電路板，或LED照明的印刷電路板等之類，要求高散熱性之用途。
具體而言，LED用途之一，可舉出如圖2的頂面示意圖所示，搭載於液晶顯示器之類的LED背光模組20。圖2中的LED背光模組20，係由配置許多於印刷電路板21安裝複數個(在圖2係3個)LED22之LED模組23所構成，並配設於液晶面板的背面，藉此可作為液晶顯示器等之背光所使用。以往所廣泛普及之類型的液晶顯示器，廣泛使用冷陰極管(CCFL)方式的背光作為液晶顯示器的背光，但近年來，因為相較於冷陰極管方式的背光，能擴大色域所以能提升畫質，又，自未使用水銀這點來看，對環境造成的負擔較少，亦可更加薄型化，從上述優點來看，吾人可積極開發如上所述之LED背光模組。
LED模組，一般而言，相較於冷陰極管，其消費電力較大，因此發熱量較多。至於像這樣要求高散熱性之類的印刷電路板21，可使用本發明之複合疊層板，藉此能大幅改善散熱的問題。因此，能提升LED的發光效率。
茲藉由實施例更具體地說明本發明。另外，本發明並未受到此等實施例之任何限定。
[實施例]
首先，如以下所示，調製含有磷之環氧樹脂作為於實施例所用之熱硬化性樹脂組合物。
(含有磷之環氧樹脂)
於具有攪拌裝置、溫度計、冷卻管、氮氣導入裝置的四開口之玻璃製分離式燒瓶，裝入HCA 130重量份，與二甲苯400重量份作為反應溶媒，並加熱而溶解。其後，一邊注意因反應熱造成的升溫，一邊分批投入1,4-萘酚醌94重量份。此時相對於1,4-萘酚醌為1莫耳，磷化合物即HCA為1.02莫耳。在反應之後，將溶媒回收300重量份之後，將EPPN-501H(三官能環氧樹脂，環氧當量：165g/eq，日本化藥股份有限公司製造) 350重量份，與Epototo ZX-1355(1,4-二羥基奈型環氧樹脂，樹脂當量：145g/eq，東都化成股份有限公司製造) 250重量份，Epototo YDF-170(雙酚F型環氧樹脂，樹脂當量：168g/eq，東都化成股份有限公司製造) 176重量份裝入，並一邊導入氮氣體一邊進行加熱攪拌，再將溶媒回收。添加三苯膦0.22重量份，在160℃下進行反應4小時，以作為觸媒。所得到的環氧樹脂為42.6重量%，樹脂當量為273.5g/eq，磷含有率為1.85重量%。
(實施例1)
(預浸體的製造)
相對於熱硬化性樹脂清漆的熱硬化性樹脂100體積份，該熱硬化性樹脂清漆含有藉由上述之方法所調製之含有磷之環氧樹脂與二氰二胺(Dicy)系硬化劑，摻合三水鋁石型氫氧化鋁(住友化學(股)製造，D50 ：5.4μm)35體積份、三水鋁石型氫氧化鋁(住友化學(股)製造，D50 ：12.6μm)35體積份、水鋁石(D50 ；5.5μm)15體積份、以及氧化鋁(住友化學(股)製造：D50 ；0.76μm)15體積份，並使其平均分散。將摻合填充料的樹脂清漆，浸滲於單位面積的重量為47g/m2 、厚度53μm的玻璃布(日東紡公司製造)，而得到預浸體。此時的玻璃布體積為12體積%。
將其6片預浸體重疊，其兩外表面分別裝上厚度0.018mm的銅箔而得到疊層體。將此疊層體夾在兩片金屬板之間，以溫度180℃壓力30kg/m2 的條件加熱成型，藉此得到厚度0.8mm的貼銅箔疊層板。
將所得到的貼銅箔疊層板遵照以下的評價方法，評價熱傳導率、220℃烘箱耐熱性測試、260℃銲錫耐熱測試、壓力鍋測試(PCT，pressure cooker test)、鑽頭磨耗率、以及難燃性。其結果示於下方表1~2。另外，在下方表1~表4中，在各實施例以及各比較例中於括弧中所示的值，係表示水鋁石粒子、各無機粒子或是氧化鋁粒子對於三水鋁石型氫氧化鋁粒子1體積份的摻合比例。
(熱傳導率)
將所得到的貼銅箔疊層板的銅箔剝離之後，藉由水中置換法測量已將銅箔剥離的疊層體之密度，又，藉由DSC(微差掃描熱分析)測量比熱，更藉由雷射閃光測定法測量熱擴散率。
而由以下公式算出熱傳導率。
熱傳導率(W/m‧K)=密度(kg/m3 )×比熱(kJ/kg‧K)×熱擴散率(m2 /S)×1000
(220℃烘箱耐熱測試)
使用所得到的貼銅箔疊層板，在設定於220℃的附有空氣循環裝置的橫溫槽中，將以JIS C 6481為標準所製造的樣本處理1個小時，此時在銅箔以及疊層板未發生膨脹以及剝落時則判定為「優」；在發生膨脹或是剝落時則判定為「劣」。
(260℃銲錫耐熱測試)
使用所得到的貼銅箔疊層板，將以JIS C 6481為標準所製造的樣本浸漬於260℃的焊料浴時，確認在銅箔以及疊層板未發生膨脹以及剝落時的最大時間。
(壓力鍋測試(PCT))
使用所得到的貼銅箔疊層板，在121℃、2氣壓的高壓釜中，將以JIS C 6481為標準所製造的樣本處理60分鐘。而將處理過的疊層板浸漬於260℃的焊錫槽時，確認在銅箔以及疊層板未發生膨脹或是剝落時的最大時間。
(鑽孔磨耗率)
將2片所得到的疊層體重疊，用電鑽(鑽頭徑0.3mm)以160000轉/min開設1000個孔後之鑽頭刀刃的磨耗率，以下列方式評價：由鑽孔加工所磨耗的鑽頭刀刃的大小(面積)相對於鑽孔加工前的鑽頭刀刃的大小(面積)之比率(百分比)。
(難燃性)
將所得到的貼銅箔疊層板裁切出既定的大小，以UL-94的燃燒測試法為標準進行燃燒測試並進行判定。
(實施例2~19，以及比較例1~20)
在芯材層預浸體的製造中，樹脂組成物的組成，除了如表1~4之變更以外，其餘與實施例1相同，而得到疊層體並進行評價。實施例1以及實施例2~19的結果示於表1~2；以及比較例1~20的結果示於表3~4。
另外，在各自的實施例以及比較例所用的材料如下。
(B1)　平均粒子徑(D50 )5.5μm的滑石(富士滑石工業公司製造)
(B2)　平均粒子徑(D50 )6.5μm的結晶性二氧化矽
(B4)　平均粒子徑(D50 )6.5μm，比表面積(BET)1.0m2 /g的氧化鎂
(B5)　平均粒子徑(D50 )6.6μm的氮化鋁(古河電子公司製造)
(B6)　平均粒子徑(D50 )5μm，比表面積(BET)2.5m2 /g的氧化鎂平均粒子徑(D50 )4μm的氧化鋁粒子(住友化學公司製造)
【表1】
【表2】
【表3】
【表4】
如表1以及表2所明示，實施例1~19，任一者皆為熱傳導率為1.2(W/(m‧K))以上之高數值。耐熱性在所有的測試中亦為優良。鑽孔磨耗率亦為65%以下。難燃性亦為V-0等級。
再者，如實施例18所示，吾人可知含有氧化鎂以作為無機成分(B)，藉此可得到高熱傳導率、高耐熱性、低鑽頭磨耗率之均衡的疊層板。但是，如實施例19所示，吾人可知若含有比表面積大的氧化鎂，則於疊層板會產生氣泡，會發生上述之問題。
另一方面，如表3~4所明示，在未含有無機填充劑的情形(比較例1)，熱傳導性低且完全無法得到耐熱性。在含有大量的三水鋁石型氫氧化鋁之情形(比較例2、3、6、7、10、18)，耐熱性降低。在僅含有三水鋁石型氫氧化鋁與水鋁石粒子的情形(比較例4)，熱傳導率降低，而在僅含有三水鋁石型氫氧化鋁與氧化鋁的情形(比較例5)，鑽頭磨耗性提升。在未含有三水鋁石型氫氧化鋁亦未含有無機成分(B)的情形(比較例11)，熱傳導率明顯降低。在使用平均粒徑4μm的氧化鋁之情形(比較例8、14、15)，鑽頭磨耗性明顯提升。在未含有三水鋁石型氫氧化鋁而僅含有無機成分(B)之情形(比較例12、13、14、16)，難燃性為V-1等級。平均粒徑0.76μm的氧化鋁相對於三水鋁石型氫氧化鋁1體積份之摻合比例為1.1之較高的情形(比較例9、17)，鑽頭磨耗性明顯提升，難燃性亦為V-1等級。相對於熱硬化性樹脂100體積份，在僅含有無機填充劑70體積份之情形(比較例19)，熱傳導性低下且難燃性亦為V-1等級。又，在滑石(無機成分B)相對於三水鋁石型氫氧化鋁1體積份的摻合比例大於2.5的情形(比較例20)，難燃性為V-1等級。
如以上說明，本發明之一態樣，係一種預浸體，其中，預浸體係將熱硬化性樹脂組成物浸滲於織布基材所得到，該預浸體之特徵為：該熱硬化性樹脂組成物，相對於熱硬化性樹脂100體積份，含有無機填充料80~200體積份，該無機填充料含有：(A)三水鋁石型氫氧化鋁粒子，具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )；(B)無機成分，係選自於由具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之水鋁石粒子與具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之無機粒子所構成的群組中的至少1種，該無機粒子含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水；以及(C)氧化鋁粒子，具有1.5μm以下的平均粒子徑(D50 )，而該三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，及選自於由該水鋁石粒子與該無機粒子所構成的群組中的至少1種之無機成分(B)，以及該氧化鋁粒子(C)的摻合比例(體積比例)為1：0.1~2.5：0.1~1。
根據上述構成，可得到熱傳導性、耐熱性、鑽孔加工性、以及難燃性優良之疊層板。為了提升熱傳導性，在將一般的氧化鋁摻合於熱硬化性樹脂組成物之情形，鑽孔加工性明顯降低。此乃因氧化鋁具有高硬度。在本發明中，以既定比率摻合粒子徑極小的氧化鋁，鑽孔加工性不會因此降低，而是耐熱性明顯提升。
又，鋁化合物即三水鋁石型氫氧化鋁(Al(OH)3 或是Al2 O3 ‧3H2 O)，係均衡地賦予熱傳導性、難燃性、鑽孔加工性之成分。三水鋁石型氫氧化鋁，係潛在地具有在約200~230℃左右將結晶水放出的特性，因此特別是賦予難燃性之效果高。但是，在摻合比率過多之情形，將會是在回焊時產生氣泡等之原因。
再者，鋁系化合物即水鋁石(AlOOH)，有助於將熱傳導性與耐熱性賦予疊層體。水鋁石，係潛在地具有在約450~500℃左右將結晶水放出的特性，因此相較於三水鋁石型氫氧化鋁，耐熱性優良。又，發揮在高溫時的難燃性。
又，含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水之無機粒子，同樣地有助於將熱傳導性與耐熱性賦予疊層體。藉由摻合此類的無機粒子，可抑制在將電路基板回焊時產生氣泡的情況。又，亦可發揮在高溫時的難燃性。
在本發明中，使用將下列物質以上述的既定比率摻合的無機填充料，藉此可得到熱硬化性樹脂組成物，其用以得到兼具優良的熱傳導率、優良的耐熱性、優良的鑽孔加工性、以及難燃性之疊層板，該下列物質包含：三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，具有既定的平均粒子徑(D50 )；無機成分(B)，係選自於由具有既定的平均粒子徑(D50 )之水鋁石粒子與無機粒子所構成的群組中之至少1種，該無機粒子含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水；以及氧化鋁粒子(C)，粒子徑較小。
使用此類熱硬化性樹脂組成物所得到之疊層板，宜可用於要求高散熱性的各種基板，特別是搭載發熱量大之複數LED之類的搭載LED用基板。由此類疊層板所構成的印刷電路板，在將各種電子零件進行表面安裝的情形，即使在無鉛回焊溫度即260℃左右的溫度中，在金屬箔中亦不易產生氣泡。
又，該三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，宜為具有2~10μm的平均粒子徑(D50 )之第1三水鋁石型氫氧化鋁，與具有10~15μm的平均粒子徑(D50 )之第2三水鋁石型氫氧化鋁摻合之物。根據上述構成，無機填充料能更加緊密充填，藉此可得到熱傳導性特別優良的疊層板。
關於該無機成分(B)的1種即無機粒子，宜使用選自於由氧化鋁、氧化鎂、結晶性二氧化矽、氫氧化鋁、氮化硼、氮化鋁、氮化硅、碳化硅、滑石、鍛燒高嶺土、以及黏土所構成的群組中之至少1種的粒子。
較佳之情形為：將與上述熱硬化性樹脂組成物相同的成分以相同的組成比率摻合而得之熱硬化性樹脂組成物浸滲於編織纖維基材所得到之表材層，分別堆疊於上述芯材層的兩表面，堆疊成一體而得到之疊層板。依上述構成，可得到兼具優良的熱傳導率、優良的耐熱性、優良的鑽孔加工性、以及難燃性之疊層板。
由此類疊層板所得到之電路基板，其散熱性、難燃性以及、特別是鑽孔加工性優良。因此，宜可使用在作為搭載LED之類的要求散熱性的電子零件之電路基板。
[產業上利用性]
根據本發明，可得到一種熱傳導性、耐熱性、鑽孔加工性、以及難燃性皆為優良之疊層板或電路基板。
1．．．預浸體
1a．．．編織纖維基材
1b．．．樹脂組成物
2．．．金屬箔
3．．．剝離膜
10．．．疊層板
20．．．LED背光模組
21．．．印刷電路板
22．．．LED
23．．．LED模组
圖1(a)~(c)係依本發明的一實施形態之預浸體的剖面示意圖。
圖2係LED背光模組的構造示意圖。
1．．．預浸體
1a．．．編織纖維基材
1b．．．樹脂組成物
2．．．金屬箔
3．．．剝離膜
10．．．疊層板

Claims (8)

  1. 一種預浸體，將熱硬化性樹脂組成物浸滲於織布基材所得到，其特徵為：該熱硬化性樹脂組成物，相對於熱硬化性樹脂100體積份，含有無機填充料80~200體積份，該無機填充料包含：(A)三水鋁石型氫氧化鋁粒子，具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )；(B)無機成分，係選自於由具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之水鋁石粒子與具有2~15μm的平均粒子徑(D50 )之無機粒子所構成的群組中的至少1種，該無機粒子含有開始游離溫度在400℃以上之結晶水，或是未含有結晶水；以及(C)氧化鋁粒子，具有1.5μm以下的平均粒子徑(D50 )，該三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，及選自於由該水鋁石粒子與該無機粒子所構成的群組中的至少1種之無機成分(B)，以及該氧化鋁粒子(C)的摻合比例(體積比例)為1：0.1~2.5：0.1~1。
  2. 如申請專利範圍第1項之預浸體，其中，該三水鋁石型氫氧化鋁粒子(A)，係具有2~10μm的平均粒子徑(D50 )之第1三水鋁石型氫氧化鋁，與具有10~15μm的平均粒子徑(D50 )之第2三水鋁石型氫氧化鋁摻合之物。
  3. 如申請專利範圍第1項之預浸體，其中，該無機成分(B)的1種即無機粒子，係選自於由氧化鋁、氧化鎂、結晶性二氧化矽、氫氧化鋁、氮化硼、氮化鋁、氮化硅、碳化硅、滑石、鍛燒高嶺土、以及黏土所構成的群組中至少1種的粒子。
  4. 如申請專利範圍第1項之預浸體，其中，該無機成分(B)為氧化鎂。
  5. 如申請專利範圍第1項之預浸體，其中，該氧化鎂的比表面積為0.1~1.5m2 /g。
  6. 一種貼金屬箔疊層板，其係於申請專利範圍第1至5項中任一項之預浸體的至少一表面貼設金屬箔所構成。
  7. 一種電路基板，其係於申請專利範圍第6項的貼金屬箔疊層板形成電路而獲得。
  8. 一種搭載LED用電路基板，其係由申請專利範圍第7項的電路基板所構成。
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